Pelé được gọi vào đội tuyển quốc gia đầu năm 1969, lúc đầu anh từ chối, nhưng sau đó được chấp nhận và chơi trong sáu trận đấu vòng loại World Cup, ghi được sáu bàn thắng. Cúp Thế giới ở Mexico được kỳ vọng là giải vô địch thế giới cuối cùng của Pelé. Đội hình của Brasil cho giải đấu có những thay đổi lớn so với đội hình năm 1966. Những cầu thủ như Garrincha, Nilton Santos, Valdir Pereira, Djalma Santos và Gilmar đã giải nghệ. Tuy nhiên, đội hình World Cup 1970 của Brasil, bao gồm các cầu thủ như Pelé, Rivelino, Jairzinho, Gérson, Carlos Alberto Torres, Tostão và Clodoaldo, thường được coi là đội bóng hay nhất trong lịch sử.Năm người Jairzinho, Pelé, Gerson, Tostão và Rivelino ở tuyến trên cùng nhau tạo ra một động lực tấn công, với Pelé đóng vai trò trung tâm trong bước tiến của Brasil đến trận chung kết. Tất cả các trận đấu của Brasil trong giải đấu (ngoại trừ trận chung kết) đều được chơi ở Guadalajara, và trong trận đấu đầu tiên với Tiệp Khắc, Pelé đã đưa Brasil dẫn trước 2-1, bằng cách kiểm soát đường chuyền dài của Gerson bằng ngực và sau đó ghi bàn. Trong trận đấu này, Pelé đã cố gắng đánh bại thủ thành Ivo Viktor từ đường chuyền nửa chừng, suýt ghi bàn thắng vào lưới Tiệp Khắc. Brasil tiếp tục giành chiến thắng trong trận đấu này với tỷ số 4–1. Trong nửa đầu của trận đấu với đội tuyển Anh, Pelé gần như ghi bàn bằng cú đánh đầu nhưng thủ môn Anh Gordon Banks đã phá được. Trong hiệp hai, anh kiểm soát một đường chuyền từ Tostão trước khi chuyền bóng cho Jairzinho ghi bàn thắng duy nhất của trận đấu.Trong trận gặp Romania, Pelé ghi hai bàn thắng, với Brasil đi tiếp với tỉ số 3-2. Trong trận tứ kết gặp Peru, Brasil thắng 4-2, với Pelé giúp Tostão ghi bàn thứ ba của Brasil. Trong trận bán kết, Brasil gặp Uruguay lần đầu tiên kể từ trận chung kết World Cup 1950. Jairzinho đưa Brasil lên dẫn trước 2–1, và Pelé đã hỗ trợ Rivelino ấn định tỷ số 3–1. Trong trận đấu đó, Pelé đã thực hiện một trong những cú đi bóng nổi tiếng nhất của anh. Tostão chuyền bóng cho Pelé, thủ môn của Uruguay là Ladislao Mazurkiewicz đã nhận ra và chạy ra khỏi khung thành của mình để đón bóng trước Pelé. Tuy nhiên, Pelé đã tới trước và lừa Mazurkiewicz bằng cách không chạm vào bóng khiến nó lăn qua phía trái Mazurkiewicz, trong khi Pelé chạy vòng qua bên phải. Pelé chạy vòng quanh Mazurkiewicz để lấy lại bóng và thực hiện một cú sút trong khi quay người về phía khung thành, nhưng anh đã quay quá mức khi sút, và quả bóng sạt cột góc xa ra ngoài.Brasil gặp Ý trong trận chung kết tại sân vận động Azteca ở Mexico City. Pelé ghi bàn mở tỉ số bằng một cú đánh đầu đánh bại hậu vệ người Ý Tarcisio Burgnich. Sau đó anh hỗ trợ cho bàn thắng thứ ba của Brasil của Jairzinho, và bàn thắng thứ tư của Carlos Alberto. Bàn thắng cuối cùng của trận đấu này thường được coi là bàn thắng tập thể hay nhất mọi thời đại bởi vì nó được tất cả các cầu thủ của đội Brasil tham gia trừ hai cầu thủ đang ở ngoài sân của đội. Trận đấu lên đến đỉnh điểm sau khi Pelé chuyền bóng ngẫu nhiên đi vào đúng đà chạy của Carlos Alberto. Alberto chạy vượt lên và ghi bàn. Brasil giành chiến thắng 4–1, được giữ cúp Jules Rimet vĩnh viễn, và Pelé nhận được Quả bóng Vàng - cầu thủ xuất sắc nhất của giải đấu. Burgnich, người đã kèm Pelé trong trận chung kết, được trích dẫn nói rằng "Tôi đã tự nhủ trước trận đấu, anh ấy cũng là da thịt giống như mọi người khác - nhưng tôi đã sai".Trận đấu quốc tế cuối cùng của Pelé diễn ra vào ngày 18 tháng 7 năm 1971 với Nam Tư ở Rio de Janeiro. Với Pelé trên sân, kỷ lục của Brasil là 67 trận thắng, 14 trận hòa và 11 trận thua. Brasil không bao giờ thua khi có cả Pelé và Garrincha trong đội hình.