Perkins sau đó tham gia diễn xuất với vai Norman Bates trong bộ phim Psycho(1960) của đạo diễn Alfred Hitchcock. Bộ phim được phê bình xuất sắc và được quảng bá thành công về mặt thương mại, nó đã là một bước đệm cho ông nổi tiếng sang tầm quốc tế với diễn xuất của ông là một kẻ chủ nhà trọ Bates tâm thần. Diễn xuất của ông đã khiến ông giành được giải Nam diễn viên xuất sắc nhất của Ủy ban Quốc gia về Phê bình Điện ảnh. Năm 1961, Perkins được giới phê bình hoan nghênh cho diễn xuất của ông trong bộ phim Goodbye Again, với Ingrid Bergman, diễn xuất này cũng đã khiến ông giành được giải Best Actor Award tại Liên hoan phim Cannes vào năm 1961. Vào năm 1964 ông tham gia diễn xuất trong bộ phim Une ravissante idiote, với minh tinh người Pháp Brigitte Bardot.