Bài hát mới của Daesung, "Cotton Candy", được ra mắt vào tháng 1 năm 2010 tại Big Show 2010 của Big Bang. Bài hát được Jung Ji Chen sáng tác, trong khi chính Daesung viết lời cho bài hát. Tuy nhiên không có album nào được ra mắt sau đó. Daesung cũng bắt đầu tham gia vào phim truyền hình What's Up trên kênh MBC. Quá trình quay phim kết thúc vào tháng 2 năm 2011. Anh cũng góp mặt với tư cách là một trong những dẫn chương trình cho chương trình Night After Night kể từ tháng 11 năm 2010. Daesung còn kết hợp với Lee Hyori trong album H-Logic và thu âm bản song ca "How Did We Get" với nữ ca sĩ này.