Kruger trở nên quan tâm tới diễn xuất và theo học tại Cours Florent. Cô có vai diễn điện ảnh đầu tay vào năm 2002, đóng cặp cùng Dennis Hopper và Christopher Lambert The Piano Player, một phim dài chiếu trên truyền hình của Jean-Pierre Roux. Cùng năm ấy, cô cũng đóng trong phim đạo diễn đầu tay của chồng cô lúc bấy giờ là Mon Idole. Cô thủ vai Julie Wood trong phim Michel Valliant năm 2003 và Lisa trong phim Wicker Park (2004), bên cạnh Josh Hartnett và Rose Byrne. Một trong những vai diễn nổi tiếng hơn cả của Kruger tính đến nay là màn hóa thân Helen của Sparta trong phim sử thi Troy của Wolfgang Petersen. Năm 2004, Kruger diễn cùng Nicolas Cage và Sean Bean (bạn diễn của cô trong Troy) trong phim National Treasure, tiếp tục hiện diện trong các bộ phim gồm Joyeux Noël (2005) và Copying Beethoven (2006). Cô tái đảm nhiệm vai diễn Tiến sĩ Abigail Chase trong National Treasure: Book of Secrets, công chiếu vào tháng 12 năm 2007.