Đầu năm Sùng Trinh thứ 9 (1636), lực lượng nghĩa quân phát triển lớn mạnh đến mấy chục vạn người. Khi hội quân ở Hà Nam, thường đóng trại liên tiếp đến trăm dặm, riêng bộ đội của Trương Hiến Trung có đến hơn chục. Tháng 9, Cao Nghênh Tường không may bị phục kích, bị bắt và bị giết. Phần lớn nghĩa quân theo Lý Tự Thành chuyển đến đánh khu vực phía tây Đồng Quan, Trương Hiến Trung đưa bộ hạ tiếp tục vây đánh khu vực phía đông Đồng Quan, giao chiến ở Ngạc, Dự, Hoàn, nhiều lần đánh bại quan quân. Ông tập kích Hứa Châu, giết anh trai của Tả Lương Ngọc, giành được một lượng lớn vật tư. Tháng 3 năm Sùng Trinh thứ 10 (1637), giết chết tướng lĩnh nhà Minh là Phan Khả Đại trong một quán trọ ở An Khánh.