Kane đã chơi cho đội tuyển Anh trong các chiến dịch vòng loại của mọi kỳ World Cup và Euro kể từ Giải vô địch bóng đá châu Âu 2016, nơi anh ghi 3 bàn sau 4 trận, mặc dù bị loại sớm bởi Iceland. Kane đã đại diện cho đội bóng của mình tại Giải vô địch bóng đá thế giới 2018, nơi anh ghi được 6 bàn thắng và giành được Chiếc giày Vàng. Tại Giải vô địch bóng đá châu Âu 2020, Kane đã ghi bốn bàn, trong đó có bàn thắng quyết định vào lưới Đan Mạch trong trận bán kết, khi Anh lọt vào trận chung kết quốc tế đầu tiên kể từ năm 1966.