Về Pháp ông ở tại lâu đài Château de Cirey tại mạn biên giới giữa vùng Champagne và Lorraine. Chính nơi đây ông bắt đầu quan hệ với Émile của Châtelet, vợ của người chủ lâu đài. Voltaire cùng bà nữ hầu tước này đã sưu tập nhiều sách vở tài liệu và cùng nhau nghiên cứu chúng lại cùng nhau làm thí nghiệm "khoa học tự nhiên" ngay tại lâu đài. Bên cạnh say mê khoa học tự nhiên và là tín đồ của Newton ông cũng nghiên cứu sử học và viết Essay upon the Civil Wars in France (Luận văn về Nội chiến ở Pháp) bằng tiếng Anh. Ông cũng viết về vua Louis XIV, miêu tả về sự lớn mạnh của nền quân sự nước Pháp thời ấy. Với tiểu sử vua Thụy Điển là Karl XII ông bắt đầu quan điểm phản đối tôn giáo của mình. Tuyệt tác này bị Chính phủ Pháp căm ghét, do ông tỏ ra khiếm nhã khi miêu tả về kẻ thù của vua Karl XII là August II, Tuyển hầu tước xứ Sachsen kiêm vua Ba Lan (một trong những đứa con riêng của vua August II là danh tướng Pháp Maurice de Saxe). Ông rất ngưỡng mộ Quốc vương Karl XII, và ấn tượng sâu sắc trong chiến thắng lừng lẫy của ông vua này trước Nga hoàng Pyotr Đại Đế trong trận Narva tại Estonia (1700). Ông cùng bà nữ hầu tước còn cùng nhau nghiên cứu triết học, nhất là siêu hình học. Ông cùng nghiên cứu Kinh thánh và cho rằng cần phân tách nhà thờ ra khỏi nhà nước. Lúc này, vua Friedrich Wilhelm I trị vì nước Phổ, và Hoàng thái tử nước ấy là Friedrich đã làm quen với thiên tài văn học Voltaire. Thái tử Friedrich cũng mê say đọc các tác phẩm của ông. Hai người lần đầu tiên trao đổi thư từ vào năm 1736, Voltaire đã viết thư ca ngợi Thái tử Friedrich sẽ là một vị Quân vương triết học sáng suốt.