Trong trận đầu tiên của Bundesliga 2011-12, Harnik ghi bàn nâng tỉ số lên 2-0 trong chiến thắng 3-0 trước Schalke 04. Ngày 16 tháng 9 và 20 tháng 11 năm 2011, Harnik lần lượt lập hai cú đúp giúp Stuttgart đánh bại SC Freiburg 4-1 và FC Augsburg 2-1. Ngày 11 tháng 2 năm 2012, Harnik lập được hat-trick trong chiến thắng 5-0 trước Hertha Berlin.