METHOD AND DEVICE FOR THE NUCLEUS-SPECIFIC MONITORING OF ACTIVE OR HIGHLY ACTIVE LIQUIDS, PARTICULARLY OF PRIMARY COOLANTS OF BOILING AND PRESSURE WATER REACTORS

Abstract: 1. Method for the nuclide-specific monitoring of active and highly active liquids, particularly the primary coolant of boiling- and pressurized-water reactors, in which method the activity concentration of the liquid is measured directly, characterized in that parameters for controlling a sampling sequence are determined in dependence on the continuously determined total gamma values, in that the parameters are compared with predetermined limit values and from these the cycle of a nuclide-specific analysis is determined and in that liquid samples are automatically taken, handled, chemically separated and analyzed.

Description: Verfahren und Vorrichtung zur nuklidspezifischen Uberwachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten, insbesondere des Primärkühlmittels von Siede- und Druckwasser reaktoren Die Erfindung betrifft ein Verfahren und eine Vorrichtung zur nuklidspezifischenUberwachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten, insbesondere des Primärkühlmittels von Siede- und Druckwasserreaktoren, wobei Flüssigkeitsproben entnommen und deren Nuklide chemisch separiert und ausgewertet werden. Das Verfahren und die Vorrichtung dienen vorzugsweise zur Überwachung der Aktivitätsinhalte des Primärkühlmittels von Siede- und Druckwasserreaktoren bei Normalbetrieb, bei Lasttransienten und bei Störfällen, wobei die unterschiedlichen Betriebssituationen durch typische spezielle Betriebsparameter berücksichtigt werden. Im Normalbetrieb des Siede- und Druckwasserreaktors liegen konstante physikalische, chemische, reaktorphysikalische und betriebliche Reaktorparameter vor. Zur Überwachung sind insbesondere die Spalt- und Aktivierungsprodukte zur Ermittlung von korrosiven und erosiven Unregelmässigkeiten und Anzeichen für das Auftreten von Brennelementdefekten zu berücksichtigen. Ausgehend von diesbezüglichen Messwerten können Brennelementdefektabschätzungen durchgeführt und Vorsorgemassnahmen für eventuell notwendige Abschaltungen eingeleitet werden, damit die Emission von Radionukliden i.S. µ 28 (2) Strl. Sch. VO. niedrig zu halten. Lasttransienten des Siede- und Druckwasserreaktors liegen beim An- und Abfahren des Reaktors sowie bei Reaktorschnellabschaltung (RESA) vor und führen zu erhöhten Aktivitätsfreisetzungen, insbesondere Jodspiking, von Spalt- und Aktivierungsprodukten. Die Primärkühlmittelüberwachung im Störfall soll die Messwerte zur Vermeidung oder Minimierung des Austretens von Aktivität liefern und soll die Wirksamkeit betrieblicher Massnahmen zur Absenkung der Aktivitätskonzentration und der vorgegebene Grenzwerte kontrollieren. Im Primärkühlmittel sind mehrere Aktivitätsgruppen in extrem unterschiedlichen Konzentrationen von einigen Dekaden enthalten. Diese Aktivitätsgruppen bestehen aus Edelgasen, Spaltprodukten, insbesondere Jod und Cäsium, und Aktivierungsprodukten. Über die Nuklidgruppen Edelgas- und Jodisotope erhält man Informationen zur Defektindikation, zur Emissionsentwicklung, für den Arbeitsschutz und für die spezifischen Grenzwerte, während die Aktivierungsprodukte die Erkennung von Korrosions- und Erosionseffekten, die Überwachung der Kühlmittelchemie und der Grenzwerte für das BE-Becken erlauben. Bisher ist es üblich, die Primärkühlmittelaktivität durch Handprobennahme zu überwachen. Als nachteilig ist dabei anzusehen, dass die Entnahme der Proben, ihre chemische Aufbereitung sowie die Messung in Labormessplätzen eine erhebliche Dosisbelastung des Personals verursachen. Typische Probenahmefrequenzen liegen im Bereich von 1 bis 7 Proben pro Woche, wobei auf Grund der Probenbehandlung eine Messwertverfälschung durch einen gewissen Edelgasverlust auftritt. Auf Grund der üblichen Messfrequenz ist es bisher unmöglich, schnelle Veränderungen, z. B. Spiking, in ihrem zeitlichen Ablauf zu verfolgen. Um mit Handprobennahme bei An- und Abfahrprogrammen eine ausreichende Messfrequenz zu erzielen, sind besondere Messprogramme mit hoher Dosisbelastung für zwei bis drei Laboranten nötig, wobei selbst bei Einsatz von zwei Messplätzen kein geringerer zeitlicher Abstand als 30 Minuten erzielt werden kann. Diese Messfrequenz reduziert sich bei unvorhergesehenen Ablauf störungen auf höchstens eine Probe in 2 Stunden. Demzufolge ist die Überwachung der Primärkühlmittelaktivität durch Handprobennahme zur Überwachung von dynamischen Phasen nicht geeignet. Mit Hilfe sogenannter "In-line"- oder ¯On-line"-Verfahren, die von K. H. Neep in BMFT-FPK-73-11 und von K.H. Neep und S. Hiller in VGB Kraftwerkstechnik 54, Heft 12, Dezember 1974, Seite 821 ff. beschrieben werden, hat man bereits versucht, die Primärkühlmittelüberwachung zu automatisieren. Die in diesem Verfahren verwendete "In-line-Nuklidauftrennung" ist in der DE-OS 20 37 796 beschrieben. Als nachteilig sind bei diesem Verfahren die Messstreckenkontamination mit daraus resultierenden hohen Abfallmengen und erheblicher Personendosis bei Dekontamination, die niedrige Messfrequenz auf Grund geringer Zählratendynamik und daraus resultierender Halbwertszeitanalyse und eine geringe Empfindlichkeit für Energien unter 400 keV auf Grund der Abschirmung durch die Kühlmittelleitungen anzusehen. Es besteht daher ein Bedürfnis, bei minimaler Dosisbelastung und geringer Abfallmenge in jeder Betriebssituation alle notwendigen Daten zu ermitteln, um die Überwachung vorgegebener Grenzwerte zu ermöglichen, deren Überschreitung Folgen und Massnahmen auslöst, wie zum Beispiel für Jod131 und weitere Spaltprodukte (Auslegungsfreisetzungen), und um Aktivitätskonzentrationen für Spalt- und Aktivierungsprodukte vor der Durchführung von Arbeiten und anderen betrieblichen Massnahmen zurgeringstmöglichen Belastung des Personals unter vorgegebene Grenzwerte kontrolliert herabzusetzen. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren und eine Vorrichtung der eingangs genannten Art zu schaffen, mit dem quasi kontinuierlich Aktivitätsmengen bzw. Aktivitätskonzentrationen in radioaktiven Flüssigkeiten mit konstanten und/oder veränderlichen Zusammensetzungen zuverlässig und sicher isotopenspezifisch überwacht werden können. Erfindungsgemäss wird diese Aufgabe verfahrensseitig dadurch gelöst, dass die Aktivitätsmengen bzw. Aktivitätskonzentrationen der Flüssigkeit kontinuierlich direkt gemessen werden, und dass abhängig von den kontinuierlich ermittelten Gesamtgammawerten automatisch nuklidspezifische Analysezyklen vorgenommen werden. Erfindungsgemäss wird die Aufgabe vorrichtungsseitig durch einen ersten Messzweig für die kontinuierliche direkte Messung der Gesamtgammaaktivität in einer Probenahmeleitung, einen zweiten Messzweig für die automatische zyklische Er mittlung der nuklidspezifischen Aktivitätskonzentrationen von Edelgasen, Spalt- und Aktivierungsprodukten in entnommenen, aufbereiteten und chemisch separierten Proben und durch eine zentrale Prozessoreinheit für die Ablaufsteuerung des zweiten Messzweiges in Abhängigkeit von den durch den ersten Messzweig ermittelten Messwerten gelöst. Bevorzugte Merkmale, die die Erfindung vorteilhaft weiterbilden, sind in den jeweils nachgeordneten Ansprüchen enthalten. Die Erfindung ermöglicht in vorteilhafter Weise auf Grund der Kombination von kontinuierlicher direkter Gesamtgammaüberwachung und automatischer Probennahme für die quasi kontinuierliche nuklidspezifische Überwachung eine betriebsangepasste Frequenz bei minimalen Proben- und Abfallvolumen und bei vernachlässigbarer Personalbelastung. In günstiger Weise wird durch die chemische Probenaufbereitung sichergestellt, dass Nuklidgruppen mit geringerer Aktivität nicht von solchen mit hoher Aktivität verdeckt werden, und dass eine Messplatzkontamination vermieden wird. Weiterhin garantieren Nulleffektmessungen sowie die Möglichkeit einer automatischen Qualitätsdokumentation konstante Systemparameter, wodurch vorteilhaft je nach Menge des Probenbehältervorrats ein wartungsfreier Betrieb von 1-4 Tagen möglich ist. Dabei besteht in günstiger Weise die Möglichkeit, dass Abweichungen als Störung gemeldet werden und eine Rücksetzung der Aktivierungsproduktanalyse in einen definierten und gesicherten Zustand auslösen, wobei bei Wiederinbetriebnahme von dem letzten korrekten Status aus eine definierte Startsituation eingestellt und der Ausfall dokumentiert werden kann. Die Erfindung eignet sich vorteilhaft für die nuklidspezifische Überwachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten sowohl auf statische als auch dynamische Aktivitätskonzentrationen, wie zum Beispiel Primärkühlmittel von Kern- kraftwerken, Chemikalien zur Brennstoffauf bereitung oder Flüssigabfall. Die vorgesehenen chemischen Trennvorgänge, eine mögliche Selbstüberwachung der Ablaufsteuerung und die automatische Anpassung der Messfrequenz an die aktuelle Betriebesituation verbunden mit der hohen Präzision in der Probennahme für variable und minimale Probevolumen ermöglichen eine erhebliche Reduktion von Personaldosen und Abfallvolumen. Gegenüber dem bisher üblichen Verfahren mit Handprobenahme ergibt sich bei der Erfindung eine verkürzte Reaktionszeit von 5-10 Minuten gegenüber 2-4 Stunden und dadurch eine erhöhte Messfrequenz von 1 pro 10 Minuten gegenüber 1 pro einigen Stunden. Durch die kontinuierliche Aktivitätsmessung ist gemäss der Erfindung eine automatische Anpassung an die jeweilige Betriebssituation möglich, da alle relevanten Parameter kurzfristig zur Verfügung stehen, während dies bei der heute üblichen Handprobenentnahme nicht oder nur mit mehrstündiger Verzögerung möglich ist. Alle relevanten Werte können in günstiger Weise nur mit einem Mindestaufwand an Proben- und Datenverarbeitung ohne Personalbelastung bestimmt werden. Vorteilhaft erlaubt der modulare Aufbau von Messgeräten und das Vorsehen einer geeigneten Ablaufsteuerung die Berücksichtigung anderer spezifischer Parameter, betrieblicher Vereinbarungen und von Betriebsgrenzwerten im Hinblick auf den geometrischen Aufbau, die Probennahmefrequenz, die Grenzwerte für Ablaufänderungen, die Probenarchivierung und die wechselnden Untergrundsituationen am Messort. Zur automatischen Durchführung der nuklidspezifischen Über- wachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten , insbesondere des Primärkühlmittels von Siede- und Druckwasserreaktoren sind vorteilhaft zwei Messzweige vorgesehen, wobei der erste Messzweig als On-line-Monitor der Probennahmeleitung zur Ermittlung der Zyklus-Parameter für den zweiten Messzweig dient, und wobei der zweite Messzweig als isotopenspezifischer Monitor zur Ermittlung der Edelgas-, Spalt- und Aktivierungsproduktaktivitäten vorgesehen ist und vorzugsweise Probenmanipulatoren und Dosiereinheiten mit zugeordneter Ablaufsteuerung seitens einer zentralen Prozessoreinheit vorhanden sind. Die Erfindung wird nachfolgend anhand der beigefügten Zeichnungen näher erläutert. Es zeigen: Fig. 1 ein schematisches Blockschaltbild zur Veranschau lichung des ersten Messzweigs zur kontinuierlichen Gesamtgammamessung; Fig. 2 ein schematisches Blockschaltbild des zweiten Mess zweiges zur automatischen Aktivierungsproduktana lyse; und Fig. 3 ein abgewandeltes Gesamtblockschaltbild der Mess zweige zur Durchführung des erfindungsgemässen Ver fahrens. In Fig. 1 ist ein erster Messzweig 10 zur kontinuierlichen Gesamtgammamessung im Zusammenhang mit einer Probennahmeleitung 12 dargestellt. Die Probennahmeleitung 12 ist in Form eines Bypasses mit dem Primärkühlmittelkreislauf eines nicht dargestellten Siede- oder Druckwasserreaktors verbunden. In einer Bleiabschirmwand 14 sind in zwei Durchgangslöchern mit konisch nach aussen zulaufender Mündung Szintillationsdetektoren 16 und 18 eingebaut. Die Detektoren 16 und 18 sind jeweils mit einer extern geregelten Hochspannungsversorgung 20 bzw. 22 sowie mit Impulsverstärkern 24 bzw. 26 verbunden. Eine Stabilisierungseinheit 28 mit Fensterdiskriminator steht mit der extern geregelten Hochspannungsversorgung 20 in Verbindung, während eine Stabilisierungseinheit 30 mit Fensterdiskriminator mit der extern geregelten Hochspannungsversorgung 22 in Verbindung steht. Der erste Messzweig 10 enthält weiterhin einen Fensterdiskriminator 32 für die Aktivitätsbestimmung, der an den Impulsverstärker 24 angeschlossen ist. Ein Fensterdiskriminator 34 für die Aktivitätsbestimmung ist mit dem Impulsverstärker 26 verbunden. Die Fensterdiskriminatoren 32 und 34 stehen mit Abschnitten 36 und 38 eines rechnergesteuerten Zählers 40 in Verbindung, der seinerseits über eine Datenaustauschleitung mit einer in Fig. 1 nicht dargestellten zentralen Prozessoreinheit verbunden ist. Die Stabilisierungseinheiten 28 und 30 stehen ebenfalls über eine Leitung 44 mit der in Fig. 1 nicht dargestellten zentralen Prozessoreinheit in Verbindung. Die beiden Detektoren 16 und 18 sind kleinvolumig ausgebildet und messen kontinuierlich die Gesamtaktivität in der Probennahmeleitung 12 in einem für die Flüssigkeit typischen Energiebereich, der für Primärkühlmittel etwa 300 bis 500 keV beträgt. Die Zahl und Art der Detektoren und die ihnen jeweils zugeordneten Hochspannungsversor gungen#Impulsverstärkerstabilisierungseinheiten sowie Fensterdäskriminatoren können nach den jeweiligen Erfordernissen ausgewählt werden, um mit genügender statistischer Genauigkeit Zustandsänderungen sicher zu erfassen. Für den hier dargestellten Spezialfall der Primärkühlmittelüberwachung sind typischerweise zwei Szintillationsdetektoren mit Stabilisierungseinheiten vorgesehen, die die aktuellen Werte mit dem gleitenden Mittelwert vergleichen. Bei Auftreten von Gradienten, die einen vorgegebenen Grenzwert überschreiten, wird in dem in Fig. 2 dargestellten zweiten Messzweig ein entsprechender Messzyklus ausgewählt. Die besondere Bedeutung des ersten Messzweigs 10 ergibt sich aus der Steuerungsfunktion für den isotopenspezifischen zweiten Messzweig. Dabei werden insbesondere Sicherheitsüberlegungen, wie Redundanz und Stabilität, berücksichtigt, um für den zweiten Messzweig eine optimale Ausnutzung, insbesondere hinsichtlich eines Höchstmasses an Information, einer Minimierung der Proben- und Abfallmenge sowie einer minimalen Dosisbelastung für das Personal, zu erzielen. Die Messdaten des kontinuierlichen ersten Messzweiges 10 werden ständig von der zentralen Prozessoreinheit ausgewertet. Je nach Vorliegen konstanter Betriebsparameter oder dynamischer Betriebsparameter gelten für den isotopenspezifischen zweiten Messzweig bestimmte Werte bezüglich Probennahmefrequenz, Probenvolumen, Probenmesszeit, Auswerteroutinen und Probensicherung. Hierdurch stehen in jeder Betriebssituation alle relevanten Parameter kurzfristig zur Verfügung, wobei zusammen mit einem zweiten Messzweig 46 bei konstanten Betriebsparametern ein bedienereingriffs freier automatischer Betrieb von 3 bis 4 Tagen möglich ist. In Fig. 2 ist ein Ausführungsbeispiel des zweiten Messzweigs 46 in Form eines schematischen Blockschaltbildes dargestellt. Der zweite Messzweig 46 dient zur automatischen quasi kontinuierlichen Ermittlung der nuklidspezifischen Aktivitätskonzentrationen von Edelgasen, Spalt- und Aktivierungsprodukten mit Hilfe von Probennahme, Probenaufbereitung und chemischer Nuklidseparation. Der zweite Messzweig 46 enthält insgesamt drei verschiedene Funktionsgruppen, nämlich einen Gamma-Analysemodul 48 für höchste Impulsraten, der in Fig. 2 durch die in der oberen Bildhälfte unstrichelten EinheiLen dargestellt ist, ein automatisches Probenhandhabungsmodul 50, und eine zentrale Prozessoreinheit 52. Der Gamma-.#naIysemodul 48 weist bei dem dargestellten Ausführungsbeispiel zwei gleichartig aufgebaute Messkanäle 54 und 56 auf. Die Messkanäle 54 und 56 weisen Reinstgermanium Detektoren 58 und 60 auf, die in Messkammern 62 bzw. 64 angeordnet sind und jeweils mit einem Vorverstärker 66 bzw. 68 verbunden sind. Die Reinstgermaniumdetektoren 58 und 60 stehen jeweils mit Spektroskopieverstärkern 70 bzw. 72 in Verbindung, die ihrerseits jeweils an rechnergesteuerten Multichannelbuffer 74 bzw. 76 angeschlossen sind. Die Spektro skopieverstärker 70 und 72 stehen jeweils mit Abschnitten 78 und 82 eines rechnergesteuerten Zählers 86 in Verbindung, während die Multichannelbuffer 74 bzw.76 mit Abschnitten 80 bzw. 84 des rechnergesteuerten Zählers 86 verbunden sind. Die Multichannelbuffer 74 und 76 sind untereinander mit einer Datenaustauschleitung 88 verbunden. Zu dem automatischen Probenhandhabungsmodul 50 gehören ein Probenbehältervorrat 90, eine Probenablage 92, ein rechnergesteuerter Probenroboter 94, eine Probenmanipulationskammer 96 mit Abzug, in der eine Abfallablage 98, eine rechnergesteuerte Dosiereinheit 100, bei Bedarf eine rechnergesteuerte Wägeeinheit 102 sowie eine rechnergesteuerte Dosiereinheit 104 angeordnet sind, wahlweise eine nicht dargestellte Probenpositionskontrolle sowie eine Kontrolleinheit 106 für die Probenaufarbeitung. Der Probenroboter 94 ist durch Rechnersteuerung in der Lage, den Probenbehältervorrat 90, die Probenablage 92 sowie die in der Probenmanipulationskammer mit Abzug angeordneten Stationen für Abfallablage, Dosiereinheiten und Wägeeinheit zur automatischen Probenhandhabung anzufahren. Die Kontrolleinheit 106 ist über eine Datenleitung 108 mit der zentralen Prozessoreinheit 52 verbunden. Eine Datenleitung 110 verbindet die zentrale Prozessoreinheit 52 mit dem rechnergesteuerten Zähler 86 für die beiden Messkanäle 54 und 56. Weiterhin ist eine Datenübertra- gungsleitung 112 vorgesehen, über die ein Datenaustausch zwischen der zentralen Prozessoreinheit 52 und den rechnergesteuerten Multichannelbuffern 74 bzw. 76 ermöglicht wird. Die zentrale Prozessoreinheit 52 besteht aus einem Prozessrechner 114 mit zugehöriger Analysesoftware und Kontrollsoftware, einem Massenspeicher ¯116, Ausgabeeinheiten 118 sowie einem die einzelnen Aggregate innerhalb der Prozessoreinheit einander verbindenden Datenbus 120. Bestandteile des zweiten Messzweigs 46 sind die automatische Probenaufbereitung, deren Überwachung sowie die Alarmschwellen für die einzelnen Aktivitätsgruppen und die Systemtotzeit, deren Wert das Probenvolumen regelt. Die Messdaten des kontinuierlichen ersten Messzweigs 10 werden ständig von der zentralen Prozessoreinheit 52 ausgewertet. Je nach dem Vorliegen konstanter Betriebsparameter oder dynamischer Betriebsparameter gelten für den isotopenspezifischen zweiten Messzweig 46 bestimmte Werte bezüglich Probennahmefrequenz, Volumen, Messzeit, Auswerteroutinen und Probensicherung. Der zweite Messkreis 46 ist bei dynamischen Betriebsparametern, wie Spikingeffekte, Laständerungen, Brennelementdefekte, etc. etwa auf 4 bis 10 Stunden automatischer Betriebsdauer ausgelegt. Gegenüber den üblichen Verfahren mit Handprobenahme ergibt sich eine verkürzte Reaktionszeit von 5 bis 10 Minuten gegenüber 2 bis 4 Stunden, sowie eine erhöhte Messfrequenz von 1 pro 10 Minuten gegenüber 1 pro einigen Stunden. Die Ergebnisse werden dabei durch wertmässigen Ausdruck oder graphisch dokumentiert. Ausgewählte Proben können zur Sicherung aufbewahrt werden, und Rohspektren werden abgespeichert, falls die Auswertung keine eindeutige Zuordnung aller Peaks liefert. Eine Ubersteuerung des zweiten Messzweigs 46 infolge zu hoher Aktivitätskonzentration wird durch die folgenden beiden unabhängigen Systemeigenschaften vermieden. Erstens weist der Messkanal 54 bzw. 56 eine Zählratendynamik mit einer maximalen Verarbeitungsrate von 106 cps für Kobalt (Co-60) bei konstanter und identischer Messzeit auf. Zweitens ist eine Systemtotzeitkontrolle vorgesehen, die bei Überschreiten eines vorgegebenen Grenzwertes eine Reduzierung des Probenvolumens auslöst. Die tatsächliche Probenmenge kann durch Wägen exakt ermittelt und zur Dosierung der Chemikalien für die Abtrennung verwendet werden. Mit dieser wahlweisen Möglichkeit wird ein eventueller systematischer Fehler bei der Probenabfüllung ausgeschaltet und somit der Gesamtfehler reduziert. Eine Kontamination des Messplatzes oder eine Aktivitätserhöhung des Untergrundes wird einerseits durch Einwegbehälter und andererseits durch die Anordnung der Probenabfüllung,der Probenaufbereitung und der Abfallstation in der Probenmanipulationskammer mit Abzug vermieden. Durch eine regelmässig vorgesehene Nulleffektmessung werden externe Messeinflüsse registriert, und bei Uberschreiten eines Grenzwertes wird ein Alarm ausgelöst. Innerhalb des Toleranzbereichs für externe Einflüsse führen Nettozählraten zu Korrekturen für die entsprechenden Aktivitäten. Es sind ferner im Rahmen der Ablaufsteuerung der Ubnr- wachung eine interne Überwachung der Systemkomponenten sowie zwischengeschaltete Kontrollfunktionen bzw. Vorrichtungen zur Erkennung von Ablauffehlern vorgesehen, wodurch der automatische Ablauf abgebrochen und ein Alarm ausgelöst wird. Falls eine Unterbrechung durch Stromausfall auftritt, ist zu dem eine Ermittlung des letzten Status und das Ausführen eines automatischen Neustarts vorgesehen. In Fig. 3 sind der erste Messzweig 10 und der zweite Messzweig 46 in einer geringfügig modifizierten Form in einem schematischen Blockschaltbild unter Verwendung der ursprünglichen Bezeichnungen zusammengestellt. Abweichend von Fig. 2 weist der zweite Messzweig 46' nur den Messkanal 54 auf. Weiterhin ist die auch schon bei der Fig. 2 vorhandene Verbindung zwischen dem rechnergesteuerten Probenroboter 94 und der Kontrolleinheit für die Probenaufarbeitung 106 durch eine Datenverbindungsleitung 122 dargestellt. Nachfolgend wird nun der verfahrensmässige Ablauf für die automatische nuklidspezifische Überwachung von aktiven und hochaktiven Flüssigkeiten näher erläutert. Auf Grund von kontinuierlichen Integralmessungen mit den Gamma-Detektoren 16 und 18 werden variable Regelparameter zur Steuerung des Ablaufs, nämlich der Probennahmefrequenz, des Probenvolumens, Messzeit, Dosierung der Chemikalien in den Trennstationen, Probenverbleib (Abfall oder Archivierung) bestimmt. Die genannten Systemparameter werden vorzugsweise automatisch eingegeben, wobei auch eine manuelle Eingabe möglich ist. Auf Grund eines Vergleichs der eingegebenen Daten mit vorbestimmten Grenzwerten, der in der zentralen Prozessoreinheit 52 vorgenommen wird, erfolgt die Aktivitäts analyse entweder nach einem Standardzyklus oder bei Über- schreitung der Grenzwerte in einem Sonderzyklus. Für den Sonderzyklus gelten Steuerparameter, die die jeweils an die Abweichungen von den Normalwerten angepasst werden. In der nächsten Verfahrensstufe wird die Startzeit für die Zerfallskorrektur und den Zyklus beginn festgelegt und an die zentrale Prozessoreinheit 52 gemeldet. Es erfolgt dann eine entsprechende Probenentnahme, Probenabfüllung und der Transport in die Messkammer, z. B. 62, wobei eine Funktionskontrolle für die Messbereitschaft der Messkammer vorgesehen ist. Nach dem Messen wird die Probe automatisch abgeräumt. Als nächstes wird die Impulsfrequenz gemessen, um die Blockierzeit des Systems zu ermitteln (Totzeitermittlung) und diese mit einem vorgegebenen Grenzwert zu vergleichen. Es folgt dann der Beginn der Datenaufnahme (Spektrenaufnahme) und damit der aktuelle Messzeitbeginn, wobei eine ständige Überwachung der Grenzwerte des #ssze'eiges 10 vorg##at###n wird. Nach Vorliegen der Spektralwerte und deren Analyse erfolgt dann ein Grenzwertvergleich bezüglich der Edelgase, anschliessend eine chemische Probenaufbereitung zur Separierung sowie eine Spektralanalyse. Die entnommene Probe wird dann entweder abgelegt oder archiviert, oder es wird zur exakten Bestimmung weitere Nuklidgruppen eine weitere chemische Abtrennung der Spaltprodukte durchgeführt, um die Probe auf die restlichen Aktivierungsprodukte zu analysieren. Die Analyse der Aktivierungsprodukte nach vorangegangener Abtrennung von Edelgasen sowie von Jod und Cäsium unterscheidet sich von dem bereits beschriebenen Ablauf dadurch, dass ein geringerer Probendurchsatz, geringere Aktivitäten, komplexe Spektren, ein Nulleffekteinfluss und lange Messzeiten vorliegen. Bedingt durch diese Faktoren ist die für diese Analyse vorgesehene Messkammer 64 so aufgebaut, dass eine optimale Nulleffektunterdrückung erreicht wird. Auch die Messgeometrie wird im Hinblick auf die räumliche Zuordnung optimiert. Vor und nach jeder Messung wird ein Nulleffektspektrum aufgenommen, auf Nettopeakflächen analysiert und bei der Analyse des Probenspektrums berücksichtigt. Auf Grund des geringen Probendurchsatzes ist gewährleistet, dass eine Beeinflussung der Messzweige durch die zusätzlichen Aufgaben der Kontrolleinheit und der zentralen Prozessoreinheit nicht stattfindet. Während des gesamten Analysezyklus ist für jeden zu analysierenden Wert ein Grenzwertvergleich und die Abgabe eines Alarmsignals bei Überschreiten von Grenzwerten vorgesehen. Innerhalb des Zyklus sind geeignete Wiederholungen von Verfahrensabschnitten vorgesehen, um eine schnelle Über- prüfung von Messwerten zu ermöglichen. Die Erfindung ermöglicht auf Grund der Kombination von kontinuierlicher Gesamtgammaüberwachung und automatischer Probenauswertung für die quasi kontinuierliche nuklidspezifische Überwachung eine betriebsangepasste Frequenz bei minimalem Proben- und Abfallvolumen, sowie vernachlässigbarer Personalbelastung. Dabei ist durch die chemische Probenaufbereitung sichergestellt, dass auch bei extrem unterschiedlichen Konzentrationen Nuklidgruppen mit geringerer Aktivität nicht von solchen mit hoher Aktivität verdeckt werden und dass eine Messplatzkontamination vermieden wird. Die vorgesehenen Nulleffektmessungen und die automatische Qualitätsdokumentation konstanter Systempara meter,ermögllchen je nachMenge des Probenbehältervorrats ein wartungsfreier Betrieb von 1 bis 4 Tagen möglich ist. Dabei werden Grenzwertüberschreitungen als Störung gemeldet und lösen eine Rücksetzung in einen definierten und gesi cherten Zustand aus. Bei Wiederinbetriebnahme wird vom letzten korrekten Status aus eine definierte Startssituaeingestellt und der Ausfall dokumentiert. Die Erfindung eignet sich somit für die nuklidspezifisdieÜberwachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten sowohl auf statische als auf sich dynamisch verändernde Aktivitätskonzentration, wie beispielsweise Primärkühlmittel von Kernkraftwerken, Chemikalien zur Brennstoffaufbereitung oder Flüssigabfall. Hierfür sind die vorgesehenen chemischen Trennvorgänge, die Selbstberwachung des Analyseablaufs und die automatische Anpassung der Messfrequenz an die aktuelle Betriebssituation wesentlich. Dabei ermöglicht die hohe Präzision der Probennahme variable und minimale Probenvolumen und damit eine erhebliche Reduktion von Personaldosis und Abfallvolumen. Die vorgesehene Kombination von kontinuierlicher Messung mit zustandsabhängiger Probennahme, die Betriebssicherheit auf Grund eines speziellen, für Eignungsprüfungen entwickelten Steuerprogramms, die modulare Analyseelektronik mit besonders grossem dynamischen Bereich sowie die probenspezifische chemische Aufbereitung zur Isolierung relevanter Isotopengruppen ermöglichen eine zuverlässige und sichere automatische nuklidspezifische Überwachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten.

Claims: Verfahren und Vorrichtung zur nuklidspezifischen Über- wachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten, insbesondere des Primärkühlmittels von Siede- und Druckwasser reaktoren Patentansprüche 1. Verfahren zur nuklidspezifischen Überwachung aktiver und hochaktiver Flüssigkeiten, insbesondere des Primärkühlmittels von Siede- und Druckwasserreaktoren, bei dem Flüssigkeitsproben entnommen und deren Nuklide chemisch separiert und ausgewertet werden, dadurch g e k e n n z e i c h n e t dass die Aktivitätsmengen bzw. die Aktivitätskonzen tration der Flüssigkeit kontinuierlich direkt gemessen werden, und dass abhängig von den kontinuierlich ermittelten Gesamt gammawerten automatisch zyklische nuklidspezifischen Analysen vorgenommen werden. 2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass bei jeder nuklidspezifischen Analyse automatisch folgende Verfahrensschritte durchgeführt werden: Abnehmen und Aufbereiten einer Flüssigkeitsprobe, nuklidspezifische Aktivitätsmessung der Flüssigkeits probe, Auswertung von ermittelten Spektren, Dokumentation der Messwerte und Probenablage. 3. Verfahren nach Anspruch 1 oder 2, dadurch gekennzeichnet, dass für die nuklidspezifische Analyse die Probe nahmefrequenz, das Probevolumen, die Messzeit, die Dosen der separierenden Chemikalien sowie der Probenverbleib automatisch bestimmt werden. 4. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Messung der Aktivitätsmengen bzw. -konzen tration der Flüssigkeit mit wenigstens einem Gamma Detektor an einer Probenahmeleitung vorgenommen wird. 5. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur präzisen Bestimmung der Probenaktivität Untergrund-Nettoaktivitäten subtrahiert werden. 6. Verfahren nach einem der Ansprüche 2 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass zur eindeutigen Nuklidzuordnung eine Nuklidsub traktion überlappender Peaks oder Peaks mit identi scher Energie vorgenommen wird. 7. Verfahren nach einem der Ansprüche 3 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass jede automatische zyklische Aktivitätsanalyse zentral gesteuert wird. 8. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die Ergebnisse der Aktivitätsanalysen durch wertmässigen Ausdruck oder graphisch dokumentiert werden. 9. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass jede Aktivitätsanalyse mit einer Systemtotzeit vorgenommen wird, nach der die automatische Proben aufbereitung und deren Überwachung, eine Alarm schwellenüberwachung für die einzelnen Aktivitäts gruppen und die Grösse des Probevolumens geregelt wird. 10. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass die nuklidspezifische Analyse bei Ermittlung von zulässigen Aktivitätsmesswerten in einem Stan dardzyklus und bei bestimmte grenzwertüberschrei tenden Aktivitätsmesswerten in einem Sonderzyklus mit entsprechend angepassten Parametern durchgeführt wird. 11. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass bei der nuklidspezifischen Analyse in einer ersten Messphase die Hauptnuklidgruppe gemessen und danach durch Zugabe der Reagenzien mit definiertem Volumen chemisch abgetrennt wird, wobei die Reagen zien und ihre Dosierungen entsprechend der ange strebten Wirkung und der Reaktionszeit ausgewählt werden, und dass in einer zweiten Messphase die Aktivitäten der Spaltprodukte, insbesondere Cäsium und Jod, sowie bereits identifizierbare Aktivie rungsprodukte bestimmt werden, wobei erforderlichen falls zur exakten Bestimmung weiterer Nuklidgruppen eine chemische Abtrennung der Spaltprodukte durch geführt und die restlichen Nuklide der Probe ana lysiert werden. 12. Verfahren nach einem der vorangehenden Ansprüche, dadurch gekennzeichnet, dass zur Registrierung externer Einflüsse regelmässige Nulleffektmessungen durchgeführt werden und dass bei Überschreiten eines bestimmten Grenzwertes ein Alarm ausgelöst wird. 13. Vorrichtung zur Durchführung des Verfahrens gemäss Anspruch 1, g e k e n n z e i c h n e t durch einen ersten Messzweig (10) für die kontinuierliche direkte Messung der Gesamtgammaaktivität in einer Probennahmeleitung (12), einem zweiten Messzweig (46, 46') für die automati sche zyklische Ermittlung der nuklidspezifischen Aktivitätskonzentrationen von Edelgasen, Spalt- und Aktivierungsprodukten in entnommenen, aufbereiteten und chemisch separierten Proben, und durch eine zentrale Prozessoreinheit (52) für die Ablaufsteuerung des zweiten Messzweigs (46, 46') in Abhängigkeit von den durch den ersten Messzweig (10) ermittelten Messwerten. 14. Vorrichtung nach Anspruch 13, dadurch gekennzeichnet, dass der erste Messzweig (10) wenigstens einen Gamma Detektor (16, 18) mit einer zugeordneten Hochspan nungsversorgung (20, 22), einem Impulsverstärker (24, 26) einer Stabilisierungseinheit (28, 30) mit Fensterdiskriminator, und einem Fensterdiskriminator (32, 34) für die Aktivitätsbestimmung sowie einen rechnergesteuerten Zähler (36, 38, 40) aufweist. 15. Vorrichtung nach Anspruch 13 oder 14, dadurch gekennzeichnet, dass der zweite Messzweig (46, 46') einen Gamma Analyse-Modul (48) und ein automatisches Probenhand habungsmodul (50) aufweist, die mit der zentralen Prozessoreinheit (52) verbunden sind. 16. Vorrichtung nach Anspruch 15, dadurch gekennzeichnet, dass der Gamma-Analysemodul (48) wenigstens einen Messkanal (54, 56) aufweist, wobei zu jedem Messkanal ein Reinstgermaniumdetektor (58, 60) mit Vorver stärker, eine Messkammer (62, 64), eine Hochspannungs einheit (66, 68), ein Spektroskopieverstärker (70, 72) sowie ein rechnergesteuerter Multichannelbuffer (74, 76) gehören und wobei der Gamma-Analysemodul (48) einen rechnergesteuerten Zähler (86) aufweist. 17. Vorrichtung nach Anspruch 15 oder 16, dadurch gekennzeichnet, dass zu dem automatischen Probenhandhabungsmodul (50) gehören: ein Probenbehältervorrat (90), eine Probenablage (92), ein rechnergesteuerter Probenroboter (94), eine Probenmanipulationskammer mit Abzug (96), eine Abfall lage (98), rechnergesteuerte Dosiereinheiten (100), wahlweise eine rechnergesteuerte Wägeeinheit (102) sowie eine Kontrolleinheit (106) für die Proben aufbereitung. 18. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 15 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass die zentrale Prozessoreinheit (52) aus einem Prozessrechner (114), einem Massenspeicher (116) und Ausgabeeinheiten (118) besteht. 19. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 17, dadurch gekennzeichnet, dass der zweite Messzweig (46, 46') einen Messkanal (54, 56) mit einer Zählraten-Dynamik besitzt, die eine maximale Verarbeitungsrate von 106 cps für Kobalt (Co-60) bei konstanter und identischer Mess zeit hat. 20. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 19, dadurch gekennzeichnet, dass der zweite Messzweig (46) einen ersten Messkanal (54) für die Messung der Hauptnuklidgruppe und chemisch aus der Probe abgetrennte Spaltprodukte und einen zweiten Messkanal (56) zur exakten Bestim mung chemisch weiter abgetrennter Nuklide aufweist. 21. Vorrichtung nach einem der Ansprüche 13 bis 20, dadurch gekennzeichnet, dass eine Systemtotzeitkontrolle für das Auslösen einer Reduzierung des Probenvolumens bei Überschrei- ten eines vorgegebenen Grenzwertes vorgesehen ist.

Inventors: HAAG, DR., HANSTEIN, WILLI, PAFFRATH, DR.
Applicants: ABB REAKTOR GMBH
Application year: 1986
Main classification: G21C17
IPC codes: G21C17