METHOD AND APPARATUS TO DETERMINE THE ACTIVITY VOLUME AND TO ESTIMATE THE PLUTONIUM MASS CONTAINED IN WASTE

Abstract: 1. Process for the determination of the volume and/or specific activity and the determination of the mass of plutonium contained in waste from a fuel reprocessing plant, so that the only neutron emission source is plutonium, characterized in that it consists of solely measuring the overall neutron emission of the plutonium and its compounds, no matter what the isotopic composition of the plutonium, said emission being substantially constant.

Description: Procédé pour déterminer l'activité vclumique et estimer La masse de plutonium contenu dans des déchets et dispositif pour la mise en oeuvre de ce procédé L'invention concerne un procédé pour déterminer L'activité et estimer la masse de plutonium contenu dans des déchets et un dispositif pour la mise en oeuvre de ce procédé. Elle s'applique notamment à la détermination de L'activité volumique et de l'activité massique et à L'estimation de la masse de plutonium dans des déchets radioactifs contenus dans un récipient. Dans la suite de la description, les références notées entre parenthèses renvoient à une bibliographie située à la fin de la description. Les déchets te c hno Logiques provenant d'usines de retraitement de combustibles irradiés dans les réacteurs nucléaires par exemple, contaminés par du plutonium sont généralement conditionnés dans des fûts métalliques de 100 ou 200 litres. Parfois, des conteneurs de grandes dimensions sont utilisés pour le conditionnement des déchets volumineux et encombrants. L'emploi de conteneurs de grandes dimensions (1,7x1,7x1,7m) tend actuellement à se répandre pour le conditionnement de déchets technologiaues non compactables et tout particulièrement pour ceux ré- sultant d'opérations de démantèlement. Les conteneurs ou fûts de déchets contaminés ne sont acceptés sur les sites de stockage, pour stockage définitif ou entreposage, que si leurs activités volumiques ou massiques sont inférieures à certaines limites. En effet, deux concepts sont actuel lement utilisés pour définir les limites d'acceptabi lité au niveau des sites de stockage aussi bien pour Le stockage définitif que pour l'entreposage de ces fûts ou conteneurs de déchets. Ces deux concepts Sont, soit l'activité massique en Curies par tonne de -1 t déchets (Ci.T ), soit l'activite volumique. Cette activité volumique s'exprime, dans ce dernier cas, non pas en curies par mètre cube (Ci.m-3), comme L'on pourrait s'y attendre, mais par convention, en nombre de concentrations maximales admissibles (CMA) ce nombre de CMA est obtenu en divisant L'activité volu -3 mioue en Ci.m , par la valeur de la CMA qui s'expri -3 me, elle aussi, en Ci.m . Les valeurs des CMA sont celles définies pour l'eau, pour des composés sous formes solubles et établies pour une personne directement affectée à des travaux sous rayonnements, qui serait exposée de façon continue à raison de 168 heures par semaine (1). Le choix de ce mode d'expression de l'activité volumique s'explique par le fait que le risque pris en considération pour de tels sites de stockage est un risque de contamination des eaux (ruisseaux, nappe phréatique) résultant des phénomènes de lixiviation des déchets, ce risque de contamination des eaux s'appréciant ha > ,ituellement à partir de la notion d'activité volumique en nombre de CMA. C'est ainsi qu'en France, dans l'état actuel des choses, pour des déchets contaminés par des radionucléides émetteurs alpha de période radioactive supérieure à 50 ans, la limite d'acceptabilité en vigueur pour un stockage définitif est de 2.104 CMA. Il est cependant envisagé d'utiliser, dans un avenir tout proche, Le concept d'activité massique en Ci.T-1, pour exprimer la limite d'acceptabilité d'un stockage, comme cela se fait aux USA, par exemple Dans le cas de déchets contaminés par du plutonium envisagé ci-dessus, les radionucléides émetteurs alpha de période radioactive supérieure à 50 ans sont les isotopes de nombre de masse 238, 239, 240, 242 du plutonium et un isotope de l'américium de nombre de masse 241, radionucléides également émetteur a' > ha de période radioactive supérieure à 50 ans, descendant de l'isotope de nombre de masse 241 du plutonium (ce dernier isotope de plutonium n'étant pas pris en compte habituellement, compte teru oue sa période radioactive est inférieure à 50 ans). Si pour l'acceptation ou non des déchets sur sites de stockage, la connaissance de l'activité massique ou volumicue des fûts ou conteneurs de déchets est suffisante, i I n'en reste pas moins que I 'estimation des masses de plutonium, dans ces mêmes forts ou conteneurs, s'avère, la plupart du temps, nécessaire pour une saine gestion des bilans de plutonium et pour évaluer, pour des raisons de sûreté, le risque de criticité des stockages réservés aux déchets qui, précisément, en raison de leur trop forte activité, ne peuvent etre acceptés sur les sites habituels de stockage. Le producteur de déchets contaminés doit donc évaluer conformement aux règles en vigueur dans son pays, soit l'activité volumique, exprimée en nombre de CMA, dans les fûts ou conteneurs de déchets technologiques contaminés par du plutonium, soit l'activité massique en Ci.T 1 et estimer les masses corresponaantes de plutonium. Cette double obligation est résolue par différents procédés et dispositifs connus qui vont etre décrits ci-après, pour mieux comprendre les inconvénients qu ils présentent et les avantages que l'invention procure. 1) - LES INSTALLATIONS DE COMPTAGE GAMMA : Ce genre d'installation, très ancienne, mais encore utilisee, est conçue pour détecter le plutonium 239 par les rayonnements gamma qu'il émet, généralement le rayonnement gamma de 380 keV. Ce rayonnement était jugé jusqu'à présent suffisamment énergétique pour traverser des déchets contenus dans un fût, sans trop d'absorption pour atteindre la sonde de mesure. Afin que l'exploration soit aussi complète que possible, le fût est monté sur un plateau mobile tournant à environ une dizaine de tours par minute. Pendant ce temps, la sonde de mesure (scintillateur NaI) se déplace verticalement en une dizaine de minutes, sur toute la hauteur du fût, à une certaine distance de ce dernier. Lorsque ce type d'installation a été conçu, le plutonium était issu de combustibles très peu irradiés et l'on considérait, en conséquence, qu'il n'était constitué pratiquement que d'isotope 239 ; le seul critère de gestion des déchets était la quantité de plutonium 239 et Les installations étaient étalonnées en conséquence. Ces installations présentent des défauts importants L'hétérogénéité physique des matériaux cons tituant les "déchets" (densité variable, d'où phénomènes d'autoabsorption variables dans toute la géométrie du fût ; connaissance du degré de remplissage du fût nécessaire,...) - l'hétérogénéité de la répartition spatiale de la contamination des déchets dans le fût, - L'influence des rayonnements gamma de fortes énergies provenant de produits de fission ré- siduels ou d'autres isotopes de plutonium ; ; ces rayonnements gamma plus énergétiques don nent naissance par effet Compton à des rayon nements gamma d'énergie équivalente à celle des rayonnements gamma propres au pluto nium 239 que l'on veut détecter, ce qui peut occasionner un comptage parasite non négli- gable. Ces défauts sont intrinsèques à la détection des rayonnements gamma. Il existe d'autres défauts qui sont dus à la nature même du plutonium actuellement produit industrieLlement : le plutonium est en général obtenu à partir de combustibles très irradiés ; il ne peut plus être consi déré, en pratique, que comme constitué du seul isotope 239. Les autres isotopes 238, 240, 241, 242 et leurs descendants éventuels, sont alors nécessairement à prendre en considération, tant par leurs masses que par leurs activités respectives, ces dernières pouvant dépasser largement celle du plutonium 239. A priori, il serait possible d'envisager de détecter, chacun d'entre eux, par un gamma d'énergie représentative de chaque isotope, selon le même principe que celui exposé précédemment pour le gamma de 380 keV du plutonium 239, d'autant qu'à notre époque des détecteurs "Germanium Lithium" remplacent avantageusement de ce point de vue les détecteurs Nal et permettent d'effectuer des spectrométries gamma à haute résolution. En fait, meme avec les progrès des détecteurs actuellement réalisés, il est jugé impossible avec des installations de ce type de compenser tous les défauts signalés plus haut. Au contraire, ces défauts prennent d'autant plus d'importance qu'il s'agit non plus de détecter un seul isotope, mais d'en détecter plusieurs. Les installations de comptage gamma ne peu vent pas, actuellement résoudre valablement la double obligation de mesure d'activité volumi que ou massique et de mesure de masse du pluto nium. 2) - LES INSTALLATIONS DE SPECTROMETRIE GAMMA ET DE COMPTAGE NEUTRONIQUE AVEC DISCRIMINATION DES NEUTRONS DE FISSION DES NEUTRONS DE REAC TION (a,n). Comme indiqué, les installations de spec trométrie gamma, aussi performantes soient elles, ne peuvent pas, à elles seules, répondre aux obligations mentionnées plus haut. Il est donc apparu nécessaire de concevoir d'autres installations fournissant des informations com plémentaires et notamment des installations de comptage neutronique. Le plutonium émet en effet non seulement des gammas, mais aussi des neutrons. Des instal lations de comptage neutronique peuvent fournir des informations complémentaires. Ces neutrons peuvent avoir différentes origines - les fissions spontanées des isotopes "pairs" du plutonium (nombre de masses 238, 240, 242), qui donnent naissance en moyenne à 2,15 neu trons par fission environ (2). - les réactions (a, n) provoquées par les parti cules alpha des isotopes du plutonium sur les noyaux de certains isotopes d'éléments lé gers, en particulier de ceux entrant dans la composition des différentes formes chimiques sous Lesquelles on a L'habitude de manipuler le plutonium, - les fissions provoquées (effet de multiplica tion) par Les neutrons des deux catégories précédentes. Si l'on admet que les neutrons de cette dernière catégorie peuvent être négligés (ce qui n'est pas toujours le cas, comme on le verra plus loin) et Si t'on peut discriminer les neutrons de fission spontanées, des neutrons de réactions (a, n), le taux de comptage correspondant aux neutrons de fissions spontanées, est proportionnel à la somme des masses des isotopes pairs, pondérées par leurs débits d'émission neutronique spécifique respectifs. L'information complémentaire recherchée réside dans la relation qui lie le taux de comptage neutronique, dû aux fissions spontanées, aux quantités respectives de ces trois isotopes "pairs", ou ce oui revient au même, dans la relation qui lie le nombre de fissions spontanées aux quantités respectives des trois isotopes "pairs". De telles méthodes de comptage neutronique, qui utilisent une émission neutronique non provoquée par des moyens extérieurs, sont qualifiées de "méthodes passives". Il existe, en effet, par opposition, des "méthodes dites actives". Ces méthodes peuvent également fournir une information complémentaire. Elles mettent en oeuvre une source extérieure de neutrons. Le principe de ces méthodes actives réside dans le fait que les isotopes "impairs" du plutonium, (nombre de masses 239 et 241), sont fissiles : si l'on bombarde les noyaux de ces isotopes par des neutrons issus, par exemple, d'une source de Californium 252, ou émis par un générateur, il se produit des fissuions. Ces fissions donnent naissance à des neutrons et des rayonnements gamma de fission instantanée et à des neutrons de fission retardés. Le comptage de ces rayonnements supplémen taires peut fournir l'information recherchée. Ainsi, le taux de comptage des neutrons re tardés est proportionnel à la somme des masses des isotopes "impairs" pondérées par des fac teurs adéquats. L'information complémentaire alors recher chée réside dans la relation qui lie le taux de comptage des neutrons retardés aux quantités respectives des deux isotopes "impairs". Nous allons maintenant décrire les principales installations connues de mesure : a) - Les installations de spectrométrie gamma res semblent dans leur principe aux installations de comptage gamma. L'utilisation d'un détecteur Germanium-Lithium permet d'effectuer de la spectrométrie gamma à haute résolution. Afin d'obtenir une bonne exploration du contenu d'un fût, ce détecteur décrit, pendant tout le comptage, une génératrice du fût. Ce dernier est animé, pendant ce temps là, d'un mouvement de rotation transmis par une table tournante. Le spectre gamma obtenu permet de détermi ner des activités, ou des rapports d'activités des isotopes. Ces données permettent donc de connaître les masses, ou les rapports de masses de ces isotopes. En réalité, ces données ne peu vent être obtenues que s'il n'y a pas d'interfé rences entre des rayonnements gamma ayant Les mêmes énergies, mais ayant des origines diffé rentes. b) - Les installations de comptage neutronique des fissions spontanées, utilisant une méthode dite passive Ces installations destinées au comptage neutronique comportent plusieurs dizaines de 3 détecteurs de neutrons, généralement à He, par exemple 18, 24 ou 32 détecteurs. Ces détecteurs sont discsés, verticalement, tout autour du fût contenant des déchets, sur une ou plusieurs rangées, dans une couronne cylindrique en polythène servant de ralentisseur. Cette couronne cylindrique comporte - une fente destinée à la circulation verticale du détecteur "Germanium-Lithium", dans son collimateur en plomb, décrit précédemment, - éventuellement un ou plusieurs canaux pour la circulation d'une source de Californium 252, dans les installations envisagées pour mettre en oeuvre également la méthode active qui sera décrite plus loin. Ces installations doivent permettre de discriminer Les neutrons de fissions spontanées, des neutrons de réactions (a,n). Pour cela, il est nécessaire d'utiliser une propriété qui différencie les neutrons selon leur origine : - une fission spontanée donne naissance à plu sieurs neutrons (processus multiple) émis si mu Itanément, - une réaction (cx,n) donne naissance à un seul neutron (processus simple). Pour mettre en évidence le processus d'émission multiple qui caractérise une fission spontanée, on intercale, entre la source de neutrons et le détecteur, un milieu ralentisseur, (en l'occurrence les déchets eux mêmes, plus le polythène entourant Le détecteur). Les neutrons émis simultanément lors d'une même fission su bissent des chocs sur les noyaux du milieu ralentisseur et parcourent ainsi des trajectoires différentes avant d'être détectés. Leur temps de vie dans le milieu ralentisseur est différent ces neutrons émis simultanément sont alors détectés séparément sous forme d'impulsions distinctes, en corrélation dans le temps. Il reste alors à distinguer ces impulsions distinctes, mais corrélées dans le temps, des impulsions isolées correspondantes aux neutrons de réaction (a,n). Pour cela diverses méthodes ont été utilisées. Elles font intervenir des développements importants de statistique et sont chronologiquement de plus en plus complexes. Des dispositifs "à temps mort" sont à la base de ces méthodes : Si deux comptages sont effectués durant le même temps sur deux voies en parallèle, L'une comportant un temps mort négligeable, l'autre comportant un temps mort grand devant le temps de vie du neutron dans le tnodérateur, la différence des taux de comptage des deux voies est proportionnelle au taux des fissions spontanées. La probabilité de compter, dans cet intervalle de temps, des "coincidences fortuites" (impulsions successives n'ayant pas pour origine des neutrons d'une même fission) est cependant non négligeable. Aussi, les "méthodes des coincidences" cherchent-elles à distinguer les "c oincidences vraies" (impulsions successives ayant pour origine des neutrons d'une même fission), des coincidence fortuites. Pour cela, la détection d'un neutron provoque le déclenchement de deux intervalles de comptage de durées égales, mais décalée dans le temps de telle sorte qu un neutron corrélé avec Le premier neu tron initiateur n'ait pratiquement aucune pro babilité d'être détecte dans le second interval le ; comme précédemment, la différence des taux de comptage (coincidences vraies et fortui tes) - (coincidences fortuites) est considérée comme proportionnelle aux taux des fissions spontanées. En fait, ce n'est plus le cas des que les débits d'émissions neutroniques deviennent éle vés et la courbe de réponse en fonction de La masse devient vite non linéaire (2), (3), (4). Les intervalles de comptage sont en réalité des temps morts non négligeables durant Lesquels une impulsion ne peut déclencher une autre séquence. Aussi a-t-il fallu perfectionner encore cette méthode des coincidences ; d'où l'apparition de "systèmes à temps morts variables" et de "systè mes à registres à décalages". Dans les systèmes à registres à décalages, chaque impulsion déclenche une séquence ; les temps morts s'en trouvent réduits et une meit leure linéarité de réponse est obtenue en fonc tion de la masse (2), (5), (pour des débits d'émissions neutroniques élevés). Cette derniè re méthode permet de faire une analyse fine des fonctions de distribution des diverses émis sions neutroniques, si bien qu'il est également envisagé de la perfectionner encore, si cela est possible, pour effectuer éventuellement des corrections de l'effet de multiplication (fis sions provoquées par les neutrons d'autres ori gines) (6). c) - Les installations de comptage neutronique des fissions "provoquées" ou "induites", utilisant une méthode dite active : Les méthodes actives utilisent une source extérieure de neutrons pour provoquer des fis sions des noyaux fissiles que sont ceux de 239Pu et 241 Pu. Ces sources de neutrons peuvent être un générateur, une source de photoneutrons Sb-Be (9), mais il semble que les sources de 252Cf soient le plus souvent envisagées. Ces fissions supplémentaires donnent naissance à des gammas et à des neutrons instantanés ainsi qu'à des neutrons retardés (8), (9). Si l'on désire ex ploiter cette émission de neutrons retardés, on effectue des irradiations cycliques des fûts de déchets intercalées de périodes de comptage des neutrons retardés ; la source de Californium se déplace, par un système pneumatique, de son stockage, aux positions d'irradiation, dans un ou plusieurs canaux de La couronne cylindrique réservés à cet usage. Cette interrogation acti ve, terme fréquemment employé, peut nécessiter une vingtaine de cycles et durer près de vingt minutes (8). Ces méthodes sont le plus souvent considérées comme des méthodes complémentaires des méthodes passives. D'une façon générale, les installations aui utilisent des méthodes passives ou actives sont complexes et coûteuses. Les systèmes de comptage neutronique actifs et/ou passifs n'interviennent qu'en complément de la spectrométrie gamma qui reste toujours entâchée des incertitudes liées à l'héterogé- néité physique des déchets et à l'hétérogénéité de la répartition spatiale de la contamination, ce dernier point intervenant également dans les systèmes de comptage neutronique passifs ou actifs. En réalité, la spectrométrie gamma ellemême s'avère avoir un r8Le beaucoup plus Limité dans la détermination de la composition isotopique que ne laisseraient entrevoir les principes exposés précédemment ; il arrive que La composition isotopique soit supposée approximativement connue ou même connue. Ces installations nécessitent des temps de mesures élevés ; elles sont complexes, coûteuses, et ont une adaptabilité très limitée : les mesures passives (gamma et neutron) nécessitent vingt à trente minutes (10), les mesures actives pres de vingt minutes également (8). Elles font intervenir des disciplines techniques différentes et des spécialistes qui, souvent, ne sont pas sur place. Les coûts d'investissement sont très importants pour les moyens mécaniques et pour la détection-traitement des informations. Les coûts d'exploitation sont également importants compte tenu de la nécessité d'employer un personnel hautement qualifié et du temps que nécessitent les mesures. Les coûts d'entretien sont en rapport avec la complexité de ces installations. De plus, ces installations sont fixes et elles ne sont conçues à l'origine que pour des fûts de 100 litres et/ou de 200 litres. Des déchets volumineux, ou stockés dans des conteneurs de plus grandes dimensions ne peuvent pas y être mesurés. Enfin, ces installations doivent tenir compte de L'hétérogénéité de densité et de L'hétérogénéité de répartition spatiale de la contamination des déchets contenus dans un fût : - l'hétérogénéité de densité intervient dés que L'on détecte des rayonnements gamma ou que l'on désire faire de la spectrométrie gamma. Il est alors né cessaire de déterminer une densité apparente par pesée du fût, ce qui nécessite de connaitre la hau teur de remplissage du fût (10), et de trier les décrets de facon à n'avoir que des natures de maté riaY contaminés homogènes, dans la mesure du pos sible (cellulose, plastique, verre, métal, au tres) (10). Il convient également de tenir compte du fait que les performances des installations de spectrométrie gamma diminuent considérablement au fur et à mesure que la densité apparente augmente, à tel point que les performances de certaines ins tallations ne sont établies que pour des densités apparentes inférieures à 0,3. Il faut aussi tenir compte des coefficients de correction d'atténua tion et d'autoabsorption dans le traitement des in formations. Cette influence d'hétérogénéité de densité peut se faire sentir également dans la dé tection neutron (choix du temps mort). l'hetérogenéité dans la répartition spatiale des sources radioactives agit aussi bien dans ta détec tion gamma que dans la détection des neutrons et pour cette dernière, aussi bien dans la méthode passive que dans ta méthode active, ce qu se tra duit par des incertitudes non néligeables : dans La détection gamma, l'incertitude provenant du po sitionnement de la source radioactive est évaluée à 55X, (3), pour des fûts de 100 litres, par contre, avec un collimateur convenable, cette incertitude, pour des fûts de 225 litres peut être ramenée à + 10%, pour une densité apparente du fût de 0,3, pour une énergie des rayonnements gamma de 400 KeV (11). En fait, des énergies plus faibles sont sou vent utilisées (10) et l'incertitude est alors beaucoup plus importante. Dans la détection des neutrons par une méthode passive, l'incertitude est chiffrée à 40Z, pour une source ponctuelle contenue dans le plan médian d'un fût de 225 litres, selon qu'elle est placée au centre du fût ou à sa péri phérie (11). Dans la détection des neutrons par une méthode active, de très importantes variations sont obtenues dans la réponse des détecteurs en fonction de la position d'une source de matière fissile sur l'axe d'un fût, pour une source "active" unique ponctuelle du type californium 252 (11). Une cer taine amélioration de ce système consiste à utili ser une position supérieure et une position infé- rieure d'irradiations cycliques (8). Ces quelques exemples montrent quelle est l'importance de l'incertitude liée à L'hétérogénéité de répartition spatiale de la source, c'est ce qui explique que les utilisateurs de ces systèmes cherchent à mettre au point et à introduire, au niveau du traitement des informations, des programmes de positionnement de sources, souvent très compliqués. Dans la détection gamma, les éléments qui peuvent permettre de diminuer les incertitudes sont la collimation du détecteur et l'utilisation d'une table tournante mettant le fût en rotation. Dans la détection des neutrons, le fût est entouré d'une (ou plusieurs rangées) de plusieurs dizaines de détecteurs répartis régulièrement autour du fût afin de pouvoir enregistrer les coincidences de deux neutrons issus d'une même fission. La rotation du fût n'amène donc pratiquement rien dans ce cas et l'incertitude est élevée. Les détecteurs sont disposés au plus près du fût de façon à réduire Leur nombre déjà fort important, ce qui est un inconvénient notable. Il est connu en effet que les différences de comptage entre une source uniformément répartie et une source ponctuelle placée au centre d'un conteneur, sont maximales au contact du conteneur et diminuent lorsque l'on s'éloigne du conteneur. Ces constatations peuvent s'expliquer en tenant compte du fait que la fluence des rayonnements au niveau d'un détecteur comporte deux composantes : une composante géométrique liée à l'angle solide sous lequel la source voit la partie detectrice, et une composante physique d'atténuation qui se fait d'autant plus sentir que les rayonnements sont moins pé netrants. Dans le cas présent, le fait que les détecteurs soient au plus pres du fût, constitue un Lé- ment défavorable qui accroit l'incertitude Liée à l'hétérogénéité de la répartition spatiale de La source, aussi bien pour la composante géométrique que pour la composante physique d'atténuation. Un autre élément défavorable en spectrométrie gamma résulte de l'influence des rayonnements gamma parasites : les gammas parasites ont pour origines des produits de fission résiduels ou les descendants du plutonium 241. Même avec la haute résolution qu'apportent les détecteurs "germanium-li thi um", les descendants du plutonium 241 sont à prendre en considération (11) dans le choix des énergies, en tenant compte du vieillissement possible du plutonium. Il n'y a pas Lieu d'insister sur le fait que la spectrométrie gamma devient pratiquement exclue pour du plutonium qui serait en plus mélangé à des produits de fission d'activité non négligeable. En réalité, on constate que la spectrométrie gamma ne joue pas tout le roule auquel on serait en droit de s'attendre. Dans la référence bibliographique (11), on suppose la composition isotopique du plutonium connue, dans la référence (10), à partir du rapport des "pics" du gamma de 203,6 KeV du 239Pu et du gamma de 208,0 KeV de l'237 U (descendant en équilibre du 241Pu), donnant le rapport isotopique 241Pu/239Pu, on évalue le pourcentage d'isotope 239 en se référant à des abaques établis empiriquement à partir de résultats d'analyses isotopiques des différents plutonium rencontrés. Il convient de remarquer que, si ces énergies sont presque identiques, ce qui peut être intéressant sur le plan atténuation et autoabsorption, elles sont faibles, ce qui n'est pas très favorable, en ce qui concerne l'incertitude Liée à l'hé- térogénéité spatiale de la source. Ce même rapport isotopique 241Pu/239Pu sert également à déterminer à partir d'un abaque empirique ce qui est appelé le "pourcentage d'émission neutronique équivalent aux isotopes pairs". En conclusion, dans ce cas précis, la spectrométrie gamma ne s'est limitée directement qu'à la détermination du rapport isotopique 241 Pu/239Pu et non à la détermination de la composition isotopique réelle. Cette spectrométrie gamma devient impossible par ai t- leurs pour des fûts très "irradiants". Un élément défavorable du comptage neutronique résulte de La multiplication des neutrons : on sait que les neutrons émis par un fût de déchets ont trois origines : les réactions (a, n), les fissions spontanées, et les fissions provoquées produites par les neutrons précédents : c'est l'effet de multiplication. Cet effet de multiplication est fonction du coefficient Keff de l'ensemble du système détec tion-futs de déchets (Keff est le coefficient de multiplication des neutrons dus aux fissions provoquées, encore appelées induites). Les neutrons de fissions provoquées ne se distinguent pas dans L'état actuel de la technique des neutrons de fission spontanées. Aussi, dans les systèmes habituels utilisant La méthode passive, les fissions provoquées sont-elles comptées comme des fissions spontanées. Ce n'est pas très grave pour des fûts contenant des masses faibles de plutonium, mais cela n'est pas toujours Le cas. Il faudrait donc que le système ait le Keff Le plus petit possible. Malheureusement, la couronne cylindrique en polythène constitue un réflecteur idéal et ne va donc pas dans le sens désiré. Des recherches sont effectuées (12) pour tenter de corriger cet effet de multiplication (6). A titre d'exemple, la référence bibliographique (2) mentionne que cet effet de multiplication peut etre évalué à 10% dans le cas particulier d'un système prévu pour un conditionnement de 9 litres comprenant un échantillon de 60 grammes de plutonium à 90% de plutonium 239. Aux inconvénients résultant des méthodes existantes s' ajoutent des difficultés dues au nombre de renseignements requis avant toute mesure - hauteur de remplissage du fût, - nature des déchets (cellulose, plastique, verre, métal, autres), - estimation de la masse de matière fissile (1D), - connaissance de la composition isotopique (11) ou sa connaissance "approximative", etc... Au fur et à mesure que les méthodes de mesures se développent, des coefficients nouveaux apparaissent : il en sera ainsi des coefficients de correction dus au positionnement de la source, des coefficients de correction dus à L'effet de multiplication. Quant aux autres coefficients utilisés actuel Lement, ceux-ci sont très souvent déterminés par pesée du fût et par prise en compte de la hauteur de remplissage, ce qui est vraiment peu rigoureux sur le plan technique. Ce sont les coefficients de correction d'atténuation et d'autoabsorption (détection gamma) et le coefficient affiché de temps mort (détection neutron). L'uti tisation de ces coefficients revient à supposer implicitement que la matrice de déchets est homogène et selon la référence bibliographoque (12) "de grandes erreurs résulteront dans l'interprétation des mesures sur les déchets si l'on adopte,comme on le fait souvent, des distributions homogènes de matériaux et uniformes de sources". Compte tenu du nombre de renseignements demandés et du nombre de facteurs de correction ou paramètres intervenant dans les méthodes connues, il est possible de se demander quelles sont les conséquences résultant d'une erreur sur un renseignement (exemple : hauteur de remplissage du fût), erreur éventuellement conjuguée avec une autre (nature de matrice de déchets, ...). Il en résulte que l'analyse de l'assurance qualité du procédé de mesures est d'autant plus complexe que ces procédés sont complexes, l'influence de certains paramètres étant ma laisée à estimer sans étude préalable. La mise en application pratique des méthodes qui viennent d'être décrites s'est traduite par la réalisation de systèmes non uni ormes, non standardisés, à tel point que s il existait, ce qui ne semble pas être le cas (12), une analyse de fiabilité d'un système et une analyse d'assurance qualité du processus de mesure utilisé, rien ne prouverait que ces analyses pourraient être reconduites pour une autre installation utilisant les principes de ces méthodes. Les procédés connus sont complexes et coûteux ; leurs performances réelles ne sont pas en rapport avec leur complexité et leur coût. S'il est né cessaire, pour répondre aux problèmes posés, de déterminer la masse de plutonium et sa composition isotopique, cette composition isotopique est, en réalité, soit supposée connue, soit approximativement connue ou déterminée d'une façon plus ou moins empirique. Les possibilités de telles installations ne correspondent pas à celles que l'on attend : en effet, des incertitudes, non négligeables, demeurent (répartition hétérogène de la source, effet de multipli cation,. .) . Ces installations ne sont ni mobiles, ni adaptables à des conteneurs de déchets de diverses dimensions ; elles ne se prêtent pas aux contrôles de déchets très irradiants. L'invention a pour but de remédier aux inconvénients des procédés et dispositifs de mesures existants pour la détermination des activités volumiques et massiques et l'estimation de la masse de plutonium dans des déchets radioactifs. L'invention a notamment pour but de fournir un procédé et un dispositif simples, peu coûteux, faciles à mettre en oeuvre, peu encomkrants, facilement déplaçables, s'adaptant à n'importe quelles formes et dimensions de récipient contenant pratiquement n'importe quelle nature de déchets, quelle que soit pratiquement la répartition de la contamination des déchets dans le récipient et quel que soit pratiquement le débit de fluence des rayonnements émis, sans qu'il soit nécessaire de placer le ou les détecteurs aussi près que possible du récipient. Ces buts sont atteints, comme on le verra plus loin en détail, à partir de considérations théoriques qui mettent en évidence le fait que l'émission neutronique d'un fût ou d'un récipient contenant des déchets correspondant à une activité massique ou vo Lumique donnée de plutonium sous une forme volumique donnée est pratiquement constante quelle que soit la combustion massique des combustibles d'origine - L'émission neutronique considérée étant l'émission neutronique totale (neutrons de fissions sponta nées et neutrons de réactions (a,n)) ; la solution proposée par l'invention peut être qualifiée de "méthode globale", - L'activité massique ou volumique considérée est l'activité alpha massique ou volumique des isotopes du plutonium et de leurs descendants (américium de nombre de masse 241) dont la période radioactive est supérieure à 50 ans, - il est à noter que L'activité volumique peut égale ment être l'activité volumique de tous les isotopes du plutonium, y compris celle du plutonium 241. Cela revient à ajouter aux activités volumiques partielles des isotopes du plutonium émetteur alpha de périodes supérieures à 50 ans et à celle de l'américium 241, l'activité volumique partielle alpha et béta du plutonium 241, émetteur essentiel lement béta de période inférieure à 5Q ans, la somme de ces activités volumiques en nombre de CMA est alors à comparer à la valeur de 210 CMA précé demment définie comme Limite d'acceptabilité pour un stockage définitif, ce qui va dans le sens de la sécurité. Cette variante qui conduit dans la pratique à une détermination par excès des activités volumiques sans changer quoi que ce soit au niveau de L'es- timation des masses du plutonium comme nous le verrons plus loin, fut considérée initialement, au moment de la mise au point de la méthode, comme une sorte de garantie morale vis-à-vis des limites d'acceptabilité. Actuellement cette remarque, qui montre le caractère général de cette méthode, vaut également par le fait qu'elle pourrait se révéler utile par la suite au cas où les critères de gestion des déchets viendraient à considérer non pas la seule activité alpha, mais l'activité alpha et béta. De nombreux avantages découlent de la pro priété énoncée ci-dessus. Cette façon de faire, par contre, permet de profiter de nombreux avantages découlant de la propriété énoncée ci-dessus. En effet, le procédé et le dispositif de l'invention éliminent les défauts des méthodes précédentes, tout en conduisant à des installations très simples et moins coûteuses, uniquement basées sur la détection des neutrons "passifs", quelles que soient leurs origines. L'invention vise un procédé de détermination de l'activité volumique et/ou massique et d'estimation de la masse de plutonium contenu dans des déchets, caractérisé en ce qu'il consiste à mesurer uniquement l'émission neutronique globale des déchets rouelles que soient les compositions isotopiques du plutonium contenu dans ces déchets (c'est-à-dire quelles que soient les combustions massiques des combustibles de réacteurs nucléaires "eau légère" par exemple, d'où est extrait le plutonium). Selon une autre caractéristique, L'actives té volumique n des déchets occupant un volume prédéterminé, exprimée en nombre de concentrations maximales admissibles (CMA) est obtenue en effectuant Le N rapport Sn dans lequel N représente l'émission neu- tronique globale produite par ces déchets pour le volume prédéterminé et Sn représentant l'émission neutronique correspondant à une concentration maximale admissible dans le volume considéré. Selon une autre caractéristique, L'actives te massique des déchets exprimee en Ci.T est obte nue en effectuant le rapport N dans lequel N re m Sa présente l'émission neutronique globale produite par ces déchets pour le volume prédéterminé, Sa représente l'émission neutronique du plutonium pour le composé considéré correspondant à un Curie "alpha" du plutonium, m représente la masse de déchets occupant Le volume prédéterminé. Selon une autre caractéristique, la masse de plutonium contenu dans des déchets occupant un volume prédéterminé est obtenue en effectuant le rap N port 5M dans lequel N représente L'émission neutroni- que globale produite par ces déchets pour le volume prédéterminé et SM représente l'émission neutronique massique du plutonium pour le composé de plutonium considéré. L'invention a aussi pour objet un dispositif de détermination de l'activité volumique et/ou massique et d'estimation de la masse de plutonium contenu dans des déchets, caractérisé en ce qu'il comprend au moins un élément détecteur capable de détecter tous les neutrons émis par ces déchets, cet élément détecteur étant disposé de manière que tout point des déchets voit cet élément détecteur sous un angle solide pratiquement constant, et une échelle de comptage reliée à une sortie du détecteur pour compter les neutrons reçus par celui-ci. Selon une autre caractéristique, le dispositif comprend une pluralité d'éléments détecteurs disposés de manière que la somme des angles solides sous lesquels tout point des déchets voit ces élé- ments détecteurs, soit pratiquement constante, l'échelle de comptage étant reliée aux sorties des détecteurs. Selon une autre caractéristique, l'échelle de comptage comprend un compteur capable de compter sur un temps prédéterminé et/ou sur un précompte. Selon une autre caractéristique, chaque détecteur est entouré partiellement ou totalement d'une paroi de ralentissement des neutrons. Cette paroi peut être complétée par une paroi externe en matériau absorbeur de neutrons thermiques (cadmium par exemple) si l'on constate que le bruit de fond, en l'absence de tout fût ou conteneur est soumis à l'influence de neutrons thermiques d'origines exté rieurs. Les caractéristiques et avantages de I' in- vention ressortiront mieux de la description qui va suivre, donnée en référence aux dessins annexés dans lesquels - la figure 1 est un diagramme qui représente, en exemple, en fonction de la combustion massique des combustibles de réacteurs nucléaires à eau pressurisée (PWR) d'où le plutonium est extrait, les variations : : de L'activité (alpha + bêta) par gramme de pluto nium (en curies par gramme), de la concentration maximale admissible du mélange (en Ci.m 3) de tous les isotopes du plutonium, L'isotope de nombre de masse 241 y compris, comme indiqué dans la variante précédemment décrite, . de la masse de plutonium en gramme par fût corres pondant à 2.104 CMA de plutonium dans un fût de 100 Litres, . de l'émission neutronique en neutrons par seconde par fût, d'un fût de 100 litres à 2.104 CMA. de plutonium, - la figure 2 est un diagramme qui représente Les variations des mêmes grandeurs que celles envisagées ci-dessus, mais cette fois-ci, pour du plutonium extrait de combustibles de réacteurs nu cléaires à eau bouillante (BWR), - La figure 3 représente schématiquement un mode de réalisation d'un dispositif conforme à I' in- invention, - La figure 4 représente une partie du dispositif de La figure 3, vue en coupe, - la figure 5 représente schématiquement un autre mode de réalisation du dispositif de l'invention, - la figure 6 représente une partie du dispositif de la figure 5, en perspective. Les diagrammes représentés sur les figures 1 et 2 vont permettre de mieux comprendre les concepts du procédé et du dispositif de l'invention, ces concepts étant fondés sur la considération de l'activité volumique limite, l'activité limite d'un récipient ou fût contenant des déchets irradiants, la masse limite d'un fût, l'émission neutronique limite - L'activité volumique limite : C'est la limite d'acceptabilité pour un stockage définitif de conteneurs ou fûts de déchets technologiques contaminés par du plutonium. Ac tuellement cette limite est de 2.104 CMA (concen trations maximales admissibles). La valeur de La concentration maximale admissible à considérer est celle définie pour l'eau, pour des composés sous forme soluble, et établie pour une personne direc tement affectée à des travaux sous rayonnements qui serait exposée de façon continue à raison de 168 heures par semaine. (1). La concentration maximale admissible s'exprime en Ci. m-3 (Curies par mètre cube). L'activité volumique Limite en -3 4 Ci.m est égale à 2.10 fois la valeur de la CMA exprimée en Ci.m-3 - L'activité limite d'un fût : Si l'on considère un fut de 100 litres 1 # m3#, l'activité limite du fût en Ci. fût -1 sera 10 égale à 2.104.1/10 fois la valeur de la CMA. Ce que l'on écrira ainsi : 2.104. CMA. 10 Soit A L'activité massique du plutonium en Curie par gramme (Ci.g ), M la masse limite d'un -1 fût en gramme par fût (g.fût ), peut s'exprimer par la relation : 1 M=2.104CMA.#1/A grammes par fût (g.fût-1) 10 1 pour un fût de 100 litres # m3#. 10 - L'émission neutronique limite : On désigne par SM l'émission neutronique du plutonium exprimée en neutrons par seconde et par gramme (n.s-1 1.9 ), pour un composé considéré de plutonium. L'émission neutronique limite # s 'ex- prime en neutrons par seconde et par fût 1 (n.s-1.fût-1). Pour un fût de 100 litres # m3#, 10 cette émission neutronique limite est : 1 N=2.104CMA.#1/A#SM neutrons par seconde et par fût 1 fût 1) Les diagrammes des figures 1 et 2 indiquent notamment l'émission neutronique N d'un fût de 100 litres (ns fût 1) pour du plutonium sous forme d'oxyde par exemple provenant de combustible PWR ou de combustible BWR, en fonction de la combustion massique de ces combustibles d'origine. On constate que L'émission neutronique d'un fût d'activité volumique correspondant à 2.104 CMA est pratiquement constante quelle que soit la combustion massique du combustible dont le plutonium est extrait. Plus précisément, - cette émission est constante, à moins de 10t près, pour un fût contenant du plutonium, sous forme d'oxyde, extrait de combustible PWR dont la combus tion massique varierait entre 10 000 et 33 000 MWj.T - cette émission est constante, à 10% près, pour un fût contenant du plutonium, sous forme d'oxyde, extrait de combustibles "eau-légere" (PWR et BWR) dont les combustions massiques seraient comprises entre 10 000 et 33 000 MWj.T -1 (PWR) et 10 000 et -1 25 000 MWj.T (BWR). La formule de l'émission neutronique limite établie plus haut pour une activité volumique limite de 2.104 CMA peut être généralisée, sans difficulté, pour toute activité volumique considérée : L'émission neutronique d'un fût d'activité volumique donnée est pratiquement constante quelle que soit la combustion massique du combustible dont le plutonium est extrait, c'est-à-dire quelles que soient les compositions isotopiques considérées. Il est donc possible, à l'aide d'une simple mesure de l'émission neutronique globale d'un fût de déterminer L'activité volumique correspondante de ce fût sans se soucier des combustions massiques des combustibles d'origine, c'est-à-dire sans faire intervenir les compositions isotopiques du plutonium. D'une façon analogue, il serait possible de montrer que l'émission neutronique d'une tonne de déchets contenant une activité alpha de un Curie de plutonium, sous forme d'oxyde par exemple, est constante quelle que soit la combustion massique du combustible PWR ou BWR origine, c'est-à-dire pour toute composition isotopique du plutonium rencontrée en pratique. L'émission neutronique d'un fût ou conteneur est donc, en pratique, directement proportion nelle à l'activité volumioue, exprimée en nombre de CMA, ainsi qu'à l'activité massique exprimée en Curies par tonne de déchets, quelle que soit la com bustion massique des combustibles "eau légère" origi r e s C'est cette propriété fondamentale qui est à la base du procédé de l'invention Des expressions précédentes, il est facile d'établir la relation existant entre l'émission neutronique N et la masse M du plutonium contenue dans un fût d'activité volumique correspondant à 2.104 CMA. N(ns-1fût-1) SM(ns-1g-1) Les diagrammes des figures 1 et 2 donnent les courbes de variation de la masse M de plutonium, sous forme d'oxyde, provenant de combustible PWR et BWR, en fonction de la combustion massique de ces combustibles d'origine ; cette masse est contenue dans un fût d'activité volumique correspondant à 2.10 CMA. On constate que ces courbes sont relativement aplaties, d'où : - si l'on connaît la combustion massique du combusti ble d'origine, il est possible d'évaluer la masse de plutonium correspondante, - si l'on connaît les Limites de combustion massiques de combustibles retraités au cours d'une campagne, il est possible d'évaluer la masse maximale et la masse minimale qui peut être contenue, dans un fût d'activité volumique correspondant à 2.104 CMA. Des diagrammes des figures 1 et 2, on peut déduire par exemple que pour du plutonium, sous forme d'oxyde, issu de combustibles PWR, dont les combustions massiques varieraient au cours d'une campagne de 22 000 Wj.T 1 à 30 000 MWj.T , , La masse maximale contenue dans un fût (d'activité volumique correspondant à 2.104 CMA) est de 200 milligrammes, la masse minimale dans les mêmes conditions est de 150 milligrammes. La masse de plutonium contenue dans ce fût pourrait donc être estimée, par excès, à 200 milligrammes, à 25 près, incertitude relative qui appa r a i t comme étant tout-à-fait raisonnable dans le cadre de ces estimations. Il est évident que l'on peut généraliser ce raisonnement à un fût d'activité volumique ou massique quelconque, puisque nous avons vu au paragraphe précédent que l'expression de L'émission spécifique peut être mise sous une forme tout à fait générale. Il ressort des formules précédentes, qu'il est possible, avec un dispositif de comptage de l'émission neutronique globale, ne séparant pas Les neutrons de fissions, des neutrons de réactions (a, n), de déterminer L'activité volumique et/ou l'activité massique des futs contenant du plutonium, et d'évaluer, avec des incertitudes bien connues, les masses de plutonium correspondantes, ces incertitudes étant d'autant plus faibles que les limites haute et basse des combustions massiques des combustibles retraités au cours d'une campagne sont plus rappro chées. Ce dispositif est celui de l'invention et sera décrit plus loin en détail. L'activité volumique n d'un fût en nombre de CMA, l'activité massique en Ci.T-1 et la masse M en (g.fût-1) de plutonium dans les déchets contenus dans un fût de 100 litres, sont déterminées à partir de : N : émission neutronique en ns-1fût-1, d'un fût de déchets de 100 litres, m : masse correspondante en tonne, -1 M : masse de plutonium en g.fût , dans un fût de 100 Litres, Sn : émission neutronique pour le composé de plutonium considéré en ns-1fût-1, correspondant à 1 CMA (ns fut (CMA) ), -1 -1 SM: émission neutronique massique en ns g de plutonium, pour le composé de plutonium considéré, Sa : émission neutronique du plutonium exprimée en neutrons par seconde et par Curie alpha (Ns Ci 1), pour le composé de plutonium consi dé ré, A : activité massique alpha du plutonium en Cig a : activité massique à déterminer, en Ci.T Alors : EMI30.1 (Les symboles précédents M et N correspondent aux va leurs particulières de M et N pour n=2.104 CMA). N(ns-1 fût-1) a= (3) m(Tfût-1) Sa(ns-1 Ci-1) avec SM (ns@@ g@@) Sa (ns-1 Ci-1) = A (Ci g-1) Il résulte des formules (1), (2) et (3) que si l'on veut obtenir par excès, les valeurs des activitrés volumiques (en nombre de CMA), des activités massiques (en Ci.T 1) des masses (en g.fût-1), il convient de choisir Les pLus faibles valeurs des émissions spécifiques sn, Sa et SM procédé et le dispositif de L'invention, qui sont is en oeuvre, comme on vient de le voir, à partir d'un comptage neutronique "global" fournissent de bons ré su I t a t s dans la détermination des activités volumiques et massiques et dans l'estimation de La masse du plutonium, quels que soient le temps de vieillissement du plutonium, la nature chimique du composé de plutonium et les neutrons résultant des fissions provoquées : - en ce qui concerne Le temps de vieillissement du plutonium, la quantité d'américium 241 formé à par tir du plutonium 241 est croissante en fonction du temps, les émissions neutroniques des fûts et les masses de plutonium correspondantes n'en sont pra tiquement pas affectées pour de faibles temps de vieillissement. Mais en réalité, l'américium est considéré au même titre que tout isotope de pluto nium, quel que soit Le temps de vieillissement à prendre en compte, ce qui ne pose pas de problème particulier au niveau des principes de la méthode, - en ce Oui concerne ld nature chimique du composé de plutonium, celle-ci a une influence sur l'émission neutronique. A priori, il convient donc de réperto rier les fûts de déchets selon leur origine si l'on veut avoir une précision importante dans la déter mination des activités volumiques et massiques et dans l'estimation des masses de plutonium. A remarquer que le dispositif de contrôle au niveau de boîtes à gants, utilisant La méthode proposée se prête tout particulièrement bien à un contrôle "à la carte" en fonction de chaque forme chimique du plutonium, si besoin est. Lorsque des mesures d'activités volumiques et massiques des mesures de masse doivent etre effectuées sur du plutonium comportant plusieurs formes chimiques ou si l'on ne connaît pas la forme chimique d plutonium, il suffit de prendre les valeurs de sn' ta et sM tes plus faibles pour avoir des résultats majorés et se placer ainsi dans les meilleures condi -ions de sécurité. - en ce qui concerne les neutrons résultant des fis sions provoquées, on constate que, sur la plupart des fûts de déchets, le coefficient keff (fissions provoquées ou induites) est généralement faible ; la contribution de ces neutrons est La plupart du temps totalement négligeable. Lorsque ce n'est pas le cas, les considérations précédemment dévelop pées montrent que l'on obtient des valeurs majorées des activités volumiques et massiques et des mas ses, ce qui va toujours dans le sens de la sécuri té. Lorsque les déchets comportent un absor beur de neutrons, ceci peut conduire à des évalua tions par défaut des activités volumiques et mas sioues et de la masse de plutonium contenue dans un fut. C'est le cas par exemple lorsque Les déchets ccTDrennent des morceaux d'écran de protection, constitués de plâtre polythène bore. On remédie à cet inconvénient, de manière connue, en s'assurant lors du démontage d'écrans de protection que les déchets correspondants sont bien mis à part de tout autre déchet contaminé par du plutonium. Faute de cette parade, seule une détection gamma pourrait conduire aux évaluations recherchées, toute métho de par comptage neutronique quelle qu'elle soit, étant alors à écarter. Le procédé de L'invention permet bien d'atteindre les buts mentionnés plus haut : - en ce qui concerne le temps de mesure, Le procédé consistant à compter tous les neutrons, le temps de comptage est beaucoup plus réduit que celui des autres procédés qui ne comptent que certains neu trons en introduisant des temps morts "artifi ciels", non négligeables dans certains cas ; mais c'est surtout l'absence de spectrométrie gamma qui fait gagner du temps car la spectrométrie nécessite un temps d'exploration du fût de l'ordre de plu sieurs dizaines de minutes. - les coûts d'investissement sont au moins dix fois plus faibles que pour les procédés et dispositifs existants. Les coûts d'exploitation sont également très réduits compte tenu qu'il est inutile d'em ployer un personnel hautement qualifié et que le temps de mesure fonction de la limite d'acceptabi lité et de la précision recherchée est généralement faible ; en particulier ce temps devient souvent négligeable devant le temps de manipulation des fûts ou conteneurs lorsque la limite d'acceptabili té est celle actuellement en vigueur en France, c'est-à-dire 210 CMA. Les figures 3 et 4 représentent schématiquement un premier mode de réalisation d'un dispositif conforme à L'invention. Ce dispositif permet, selon le procédé décrit plus haut, pour des déchets contaminés contenus par exemple dans un récipient 1, de déterminer l'activité volumique et/ou massique et d'estimer La masse du plutonium contenu dans ces déchets. Ce dispositif comprend un élément détecteur 2 capable de détecter tous les neutrons quelles que soient leurs origines émis par les déchets contenus dans le récipient 1. Cet élément détecteur est disposé, comme on le verra plus loin en détail, de manière que tout point des déchets voit cet élément détecteur sous un angle solide pratiquement constant. Le dispositif comprend aussi un amplificateur 3 permettant d'amplifier les impulsions fournies par le détecteur 2. Cet amplificateur est de préférence un amplificateur de courant. La sortie de l'amplificateur est reliée à une échelle de comptage 4 qui comprend un compteur 5 et des moyens 6 constitués par exemple par une "horloge" pilotée par ta fréquence du courant secteur permettant de fixer la durée de comptage du compteur 5. La sortie du compteur 5 peut être reliée à l'entrée d'un calculateur il qui permet de déterminer, sans avoir à utiliser d'abaque, L'activité volumique en nombre de concentrations maximales admissibles, L'activité massique en Curie par tonne ainsi que d'estimer la masse de plutonium en fonction des indications du compteur 5. La figure 4 représente schématiquement en coupe, et à plus grande échelle, un élément détecteur. L'élément détecteur comprend un détecteur proprement dit 8, une paroi 9 en polythène par exemple entourant partiellement ou totalement le détecteur 8, une paroi 7 en cadmium par exemple entourant plus ou moins totalement la paroi en polythène 9. Le détecteur 8 peut être un détecteur cy cylindrique ou un détecteur "plan". La chambre de détection contient de l'hélium 3 par exemple, ou les parois sont à dépôt de lithium 6 par exempLe. La figure 5 représente schématiquement un autre mode de réalisation du dispositif de llinven- tion. Dans cet autre mode de réalisation, le dispositif comprend une pluralité d'éléments détecteurs 2 dont les sorties sont reliées aux entrées d'une échelle de comptage 4 par l'intermédiaire d'un amplificateur de courant, amplifiant des impulsions provenant des éléments détecteurs 2. Comme dans le mode de réalisation précédent, L'échelle de comptage 4 comprend un compteur 5 et une "horloge" 6 pilotée par la fréquence du courant secteur. Dans ce mode de réalisation, on a représenté une autre échelle de comptage 12 comprenant un compteur 13 et une "horloge" 14. Cette autre échelle de comptage 12 peut être car exemple une échelle de précomptage, fonctionnant sur une période de temps assez courte et permettant de gagner du temps dans la détermination de l'activité volumique et/ou massique et dans l'estimation de la masse du plutonium contenu dans les déchets. En effet, certains fûts sont suffisamment chargés en plutonium pour que le nombre d'impulsions enregistrées au bout de quelques secondes soit suffisant pour évaluer les activités volumiques et massiques et les masses de plutonium avec une précision valable. Bien entendu, les échelles de comptage 4, 12 peuvent être reliées, comme dans le mode de réalisation précédent, a un calculateur 11. La figure 6 représente schématiquement et en perspective le récipient 1 contenant des déchets contaminés, ainsi que la pluralité d'éléments détecteurs 2 du mode de réalisation de La figure 5. Dans ce mode de réalisation, Les éléments détecteurs sont disposés de manière que la somme des angles solides a1 a2, a3 a4, sous lesquels les éléments détecteurs voient le récipient 1, soit pratiquement constante. Il est bien évident que le nombre d'éléments détecteurs est limité à quatre pour faciliter la représentation, mais ce nombre pourrait être différent. Les éléments détecteurs qui ont la forme de colonnes sont facilement déplaçables et il est ainsi possible de faire des contrôles de certains objets ou déchets sur place. Ils peuvent également s'adapter à tout type de conditionnement, y compris ceux de gran des dimensions (fûts de quelques litres, à 100 li tres, 200 litres,..., conteneurs 1,7x1,7x1,7 m). Il est possible également de réaliser de petites installations facilement déplaçables, avec un seul détecteur à hélium par exemple de petites dimensions, destinées à contrôler directement les déchets à la sortie des boîtes à g a r t s, avant leur introduction dans Les fûts. Dans des installations utilisant le plutonium sous des formes chimiques très différentes, le dispositif de l'invention permet de tenir compte de l'émission spécifique du plutonium particulière à chacune de ces formes chimiques. - le dispositif qui permet la mise en oeuvre du pro cédé de 11 invention est beaucoup plus simple que tes dispositifs existants Il n'y a plus de système complexe de spec trométrie gamma, il n'est pas nécessaire de séparer les neutrons de fissions spontanées des neutrons de réactions (a, n) ; une simple échelle de comptage suffit. Ne cherchant plus à obtenir le comptage en coincidence des neutrons issus d'une même fission, il n'est plus nécessaire d'avoir plusieurs dizaines de détecteurs neutrons : pour certaines applica tions, un seul détecteur suffit, pour d'autres quelques détecteurs suffisent. Il n'est plus néces saire d'installer des systèmes de déplacement à crémaillère du détecteur gamma ; il n'est plus in dispensable d'installer une table tournante ; il n'est plus indispensable d'installer une couronne cylindrique en polythène : la partie mécanique est réduite à des supports mécaniques sans mouvement. En cas de panne, il est inutile de faire appel à des spécialistes. - I'hétérogénéité de densité des déchets a des effets négligeables par rapport aux effets constatés avec Les procédés et dispositifs connus. A titre d'exem ple, un conditionnement de laiton, de un centimètre d'épaisseur, entourant une source de plutonium, n'a aucune influence détectable sur le résultat des comptages. De plus, aucune différence de comptage n'est relevée pour une source placée dans un fût de 100 litres rempli de déchets comprenant 1/3 viny le, 1/3 coton, 1/3 caoutchouc, et pour la meme source placée ensuite dans un fut identique plein de gravats. - le procédé et le dispositif de l'invention répon dent aux obligations en matière de sécurité. Si la forme chimique du plutonium est in connue, c'est l'émission neutronique spécifique La plus faible qui est prise en considération, ce qui va dans le sens de La sécurité. Par ailleurs, toute émission de neutrons parasites se traduit par une majoration des activi tés volumiques et massiques et de la masse, ce qui va dans le sens de la sécurité. L'influence de l'hétérogénéité de la re partition spatiale de la contamination était l'un des défauts majeurs des dispositifs et procédés précédents. Le procédé et le dispositif de l'inven- tion éliminent ce défaut, d'une part parce qu'ils n'utilisent que les neutrons émis par le plutonium, particules ext reffimement pénétrantes, et d'autre part parce qu'ils utilisent un ou plusieurs élé ments détecteurs, sous forme de colonnes facilement mobiles et déplaçables, et adaptables à toute géo métrie. Il est donc possible, si l'on utilise un seul détecteur, d'éloigner l'élément détecteur du fût, ou du conteneur, et de déterminer la longueur de la partie détectrice (et éventuellement la lar geur, cas de détecteurs "plans") de telle sorte que les incertitudes liées aux variations, en fonction de la répartition de la source, des composantes géométriques et physiques de La fluence soient pratiquement négligeables ou inférieures à une limite jugée acceptable. Pour cela, la distance fût-élé- ment détecteur et la longueur de la partie détectrice (et éventuellement la largeur, cas de détecteurs "plans") sont telles que tout point du fût ou du conteneur voit l'élément détecteur sous, pratiquement, le même angle solide, quelle que soit la position des déchets dans le fût ou le conteneur. Il est possible de généraliser cette remarque à plusieurs éléments détecteurs : dans ce cas, la configuration adoptée est telle que La somme des angles solides sous Lesquels tout point d'un fût ou d'un conteneur voit les parties détectrices est pratiquement constante, quelles que soient les positions des détecteurs. Il est donc possible grace au procédé et au dispositif de l'invention, de rendre négligeable l'influence de l'hétérogénéité de la répartition spatiale de la source ou de rendre cette influence acceptable en choisissant de manière appropriée, le nombre de détecteurs et leur disposition, les dimensions de leur partie détectrice, I'éloig nement du fût ou du conteneur (en fonction des autres pa ramètres rentrant dans les données du procédé et du dispositif). L'un des éléments favorables pour diminuer l'influence de l'hétérogénéité de la répartition spatiale de la contamination était d'utiliser une table tournante, dans les dispositifs connus. Dans le dispositif de L'invention, il est toujours possible d'utiliser une table tournante qui conduit à moyenner au cours de la rotation les variations d'angles solides, mais cela s'averse non indispensa ble ce qui ajoute à l'intérêt du dispositif et du procédé. l'influence des rayonnements gamma parasites est pratiquement nulle. Mais il convient de faire remarquer un au tre avantage du procédé et du dispositif de l'in- vention : alors que les procédés et dispositifs connus sont limités, du fait de l'utilisation de la spectrométrie gamma, à une faible activité rési duelle en produits de fission, il n'en est pas de même avec le procédé et le dispositif de l'inven tion. Les détecteurs et compteurs fonctionnent avec des amplificateurs à collection de courant, ce qui permet d'élargir les possibilités de fonction nement des détecteurs de neutrons en présence d'un rayonnement gamma intense : un tel système permet en effet de réduire en grande partie les empile ments d'impulsions gamma dont la somme des amplitu des atteindrait ou dépasserait le seuil de discri mination, ce qui se traduirait alors par l'appari tion de comptages parasites. Un détecteur à hélium 3 peut, dans ces conditions, fonctionner jusqu'à des débits de dose gamma de 40 rad.h 1 alors que sa limite d'utilisation habituelle (avec un amplifi cateur de charge) est de 100 mrad.h -1 à 1 rad.h 1. Le procédé et le dispositif de L'invention qui n'utilisent pas le principe de la spectrométrie gamma utilisent donc toute l'étendue des possibili tés des détecteurs et ainsi évaluent les activités volumiques et massiques de déchets contaminés par du plutonium en présence de produits de fission en quantités non négligeables, ce qui était impossible avec les procédés et dispositifs connus. - Le coefficient de multiplication (keff) des dé chets, dans leur conditionnement ne doit pas être augmenté par le système de détection lui-même, lors de La mesure. Les méthodes et dispositifs connus qui utilisent une couronne cylindrique en polythène introduisent un véritable réflecteur autour des dé chets et augmentent ainsi l'effet de multiplica tion. Dans la solution proposée par l'invention, Les éléments détecteurs ont un effet négligeable et ne contribuent pas à une augmentation du coeffi cient de multiplication keff. Il est possible de déterminer l'activité volumique et/ou massique de déchets "alpha" et d'estimer la masse de plutonium correspondante en utilisant une simple installation de comptage neutronique, n'utilisant pas la méthode classique et complexe des coincidences neutroniques, mais comptant tous les neutrons ; d'où la réalisation du dispositif qui est simple et qui élimine les contraintes imposées par l'utilisation de la spectrométrie gamma et la méthode des coincidences neutronioues. La méthode classique des coincidences neutroniques impose contrairement au procédé de I' inven- tion, l'utilisation d'un grand nombre de détecteurs neutrons pour précisément enregistrer les coFnciden- ces de neutrons provenant d'une même fission. Pour éviter d'en mettre un plus grand nombre encore, ces détecteurs se trouvent donc placés le plus près possible du conteneur, ce qui provoque un effet désastreux et maximal d'hétérogénéité de répartition spatiale de la source et un effet de multiplication considérablement accru dû au réflecteur que constitue la couronne cylindrique entourant le fût. Le procédé de l'invention permet, de plus, contrairement aux méthodes précédentes qui s'ap puient sur des résultats de spectrométrie, d'évaluer les activités volumiques et massiques de déchets contaminés par du plutonium en présence de produits de fission, donc irradiants, puisque le débit de dose au niveau des compteurs peut atteindre 40 rad. h ; com- me ces derniers peuvent être relativement éloignés des parois des conteneurs, le débit de dose au contact de ces conteneurs, souvent pris comme référence, peut être beaucoup plus élevé encore, ce qui veut dire que, pratiquement les déchets "irradiants" peuvent être traités de la meme façon que ceux qui ne Le sont pas. BIBLIOGRAPHIE (1) Journal officiel de la République Française du 30 juin 1966, Décret N 66-450 du 20 juin 1966. (2) A neutron well counter for plutonium assay in 200 l waste barrels. EYRICH - CUCHLE SHAFIEE - pages 159 à 174. International mee ting on monitoring of Pu-contaminated waste (ISPRA), 25-28 Sept. 79. 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(11) Mesure de la quantité de plutonium contenue dans ces fûts de faible activité par spectrométrie gamma et comptage neutronique - FICHE, BERNE, LACRUCHE - Ispra 25-28 septembre 1979, pages 227 à 246. (12) Working group 3 "Theoretical studies and nuclear data" - Ispra 25-28 septembre 1979, pages 563 à 566. Les références 6 à 12 sont extraites de : International meeting on monitoring of Pu-Contaminated waste (ISPRA), 25-28 Sept. 79. Proceedings EUR6629. (1979).

Claims: REVENDICATIONS 1. Procédé de détermination de I'activité volumique et/ou massique et d'estimation de la masse de plutonium contenu dans des déchets, caractérisé en ce qu'il consiste à mesurer uniquement L'émission neutronique globale du plutonium et de ses composés, quelle que soit la composition isotopique du plutoni um. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'activité volumique n des déchets exprimée en nombre de concentrations maximales admissibles (CMA) est obtenue en effectuant le rap N port Sn dans lequel N représente l'émission neutronique globale produite par ces déchets pour le volume prédéterminé et Sn représentant l'émission neutronique correspondant à une concentration maximale admissible dans ce volume prédéterminé. 3. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que L'activité massique des déchets, exprimée en Curie par tonne, est obtenue en effectuant N le rapport dans lequel N représente L'émission m Sa neutronique globale produite par ces déchets pour le volume prédéterminé, m représente la masse de ces déchets, Sa représente l'émission neutronique du plutonium pour le composé considéré pour une activité de un Curie. 4. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que la masse de plutonium contenue dans des déchets occupant un volume prédéterminé, est N obtenue en effectuant le rapport S dans lequel N représente L'émission neutronique globale produite par ces déchets pour Le volume prédéterminé et SM représente L'émission neutronique massique du plutonium pour le composé consideré. 5. Dispositif de détermination de L'activité volumique et/ou massique et d'estimation de la masse de plutonium contenu dans des déchets, caractérisé en ce qu'il comprend au moins un élément détecteur (2) capable de détecter tous les neutrons quelles que soient leurs origines émis par ces déchets, cet élément détecteur étant disposé de manière que tout point des déchets voit L'élément détecteur, sous un angle solide (a) pratiquement constant, et une échelle de comptage (4) reliée à une sortie du détecteur pour compter les neutrons reçus par celui-ci. 6. Dispositif selon la revendication 5, caractérisé en ce qu'il comprend une pluralité d'éléments détecteurs (2) disposés de manière que La somme des angles solides (a1 a2 a3, x4 ,..) sous lesquels les déchets sont vus par les détecteurs, est pratiquement constante, l'échelle de comptage (4) étant reliée aux sorties des détecteurs (2). 7. Dispositif selon L'une quelconque des revendications 5 et 6, caractérisé en ce que L'échelle le de comptage (4) comprend un compteur (5) capable de compter sur un temps prédéterminé. 8. Dispositif selon L'une quelconque des revendications 5 et 6, caractérisé en ce que chaque élément détecteur (2) est entouré partiellement ou totalement d'une paroi (9) de ralentissement des neutrons. 9. Application du procédé conforme à la revendication 7, à la détermination de l'activité volumique et/ou massique et à l'estimation de La masse de plutonium dans des déchets de combustion d'un réacteur nucléaire à eau légère.

Inventors: GOUGUET, JACKIE
Applicants: COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE
Application year: 1984
Main classification: G01T1
IPC codes: G01T1, G01T3