MOULDED BODY FOR ENCAPSULATING SPENT NUCLEAR FUEL ELEMENTS, AND PROCESS FOR MANUFACTURING THIS BODY

Abstract: 1. A cylindrical or polygonal moulding of graphite and nickel sulphide for the safe long-term containment of spent nuclear fuel rods in the original form or in a shaped form thereof, characterised in that it contains anchoring plates (1) in the top- (2) and bottom-region (3) and contains metal rods (4) which are fixed in the anchoring plates (1) in the nuclear fuel rod-free zones in the interior parallel to the main axis of the moulding.

Description: Formkörper zur Einbindung von abgebrannten Xernbrennstoffstäben und Verfähren zu seiner Hers teilung Die Erfindung betrifft einen zylindrischen oder polygonalen Formkörper aus Graphit und Nickelsulfid zur sicheren Langzeiteinbindung von abgebrannten Eernbren¯ stoffstäben in Originalform oder verformter Gestalt und ein Verfahren zur Herstellung solcher Formkörper. Abgebrannte Brennelemente aus Xernreaktoren müssen nach einer gewissen Zeit der Zwischenlagerung einer Endbe seitigung zugeführt werden. Weltweit wurden dazu zwei Wege untersucht, nämlich die Wiederaufarbeitung der Brennelemente mit Rückführung der Brennstoffe in die Brennelementfertigung sowie Ab trennung und Endlagerung der Spaltprodukte (hochaktiver Abfall) und alternativ die direkte Endlagerung der abgebrannten Rrennelemente. In jede. Fall entsteht hochaktiver Abfall, der 1000 Jahre und mehr sicher in geeignete geologische Formationen eingelagert werden mass. Zum sicheren Langzeit-Einschluss solcher abgebrannter Brennelemente sind zahlreiche Behältertypen vorgeschlagen worden, die die geforderten Bedingungen, wie dichter Einschub bei den auftretenden Drücken und Temperaturen oder Korrosionsfestigkeit gegen Salzlaugen, gut verfüllen0 Als Behältermaterial werden vielerlei metallische und nichtmetallische Werkstoffe verwendet. Da Graphit eine hervorragende gorrosionsbestandigkeit besitzt, ist vorgeschlagen worden (DE-OS 29 42 092), Behälter mit einer Korrosionsschutzschicht aus Graphit zu versehen. Da Graphitformkörper der für die AuSnseme eines Brennelementes notwendigen Abmessungen bisher weder gas- noch flüssigkeitsdicht herzustellen sind, ist eine -anschliessende Beschichtung mit Pyrokohlenstoff oder Siliciumkarbid vorgesehen. Nach dem Einfüllen des Br^n- elements soll der beschichtete Behälter mit einem gleichermassen beschichteten Deckel gas- und flüssigkeitsdicht verschlossen werden. Hierbei sollen Graphitdichtungen bzw. geeignete Klebemittel zum Einsatz kommen. Ein we- sentlicher Nachteil dieses Behälterkonzepts ist der ausserordentlich hohe technische Aufwand, der für die er- stellung und Beschichtung solcher Behälter mit grossen Abmessungen notwendig ist. Ausserdem lassen sich so grosse Formkörper nicht mit den geforderten Quälitätsansprüchen beschichten. Es ist auch bekannt, zur Einbindung von radioaktiven und toxischen Abfällen Formkörper aus einer tohlenfltoff- matrix herzustellene(DE-OS 29 17 437), indem man die Abfalle mit einem Gemisch aus Graphitpulver und einem Bindemittel bei höheren Temperaturen presst. Als-Bind.mit- tel verwendet man hierbei vorzugsweise Nickelsulfifi. Solche Formkörper sind sehr dicht und besitzen eine gute Xorrosions- und Auslaugebeständigkeit, insbesondere gegenüber Salzlösungen. In der DE-OS 28 18 781 wird ein Verfähren zur umweltsicheren Lagerung von abgebrannten Kernbrennstoffstäben beschrieben, bei dem die Xernbrennstoffstäbe -gebogen und die so erhaltenen Pakete in einen Schutzbehälter untergebracht werden. Vorzugsweise werden dabei die Xernbrennstoffstäbe U-förmig,oder zu einer aufgewickel ten Rolle verformt. Dieses Verfahren hat den Nachteil, dass man Behälter benötigt und die Wärmeabfuhr von den Kernbrennstoffstäben nach aussen relativ schlecht ist. Es ist -auch bekannt, die verformten Kernbrennstoffstäbe mit Tonerde und einem dünnen Stahlmantel isostatisch zu einem Block zu verpressen (Sprechsaal 113 (1980), 753-766), der endgelagert werden kann. Auch hier ist jedoch das Problem der Wärmeabfuhr nicht optimal gelöst. Ausserdem ist die mechanische Integrität nicht fer alle denkbaren Einlagerungsfälle ausreichend. Es war daher Aufgabe der vorliegenden Erfindung, zy lindrische oder polygonale Formkörper aus Graphit und Nickelsulfid zur sicheren Langzeit-Einbindung von abgebrannten Xernbrennstoffstäben in 0riginalformoder in verformter Gestalt zu schaffen, die eine gate Wärmeabführung gewahrleisten, eine gute torrosions- und Auslaugebeständigkeit besitzen und eine hohe mechanische Integrität aufweisen. Diese Aufgabe wird erfindungsgemäss dadurch. gelöst, dass der Formkörper im gopf- und Fussbereich Ankerplatten und in kernbrennstoffstabfreien Zonen im Izinern parallel zur Hauptachse des Formkörpers in den. Ankerplatten befestigte Metallstäbe enthält. Für die Ankerplatten und die Metallstäbe kann man alle üblichen Materialien verwenden, vorzugsweise benutzt man jedoch Stahl. Es ist vorteilhaft, Metallstäbe mit einer makrosko- pisch rauhen Oberfläche zu vervenaen, um die mechanische Bindung zv-ischen Grapait/Atickelsulfid-Matris und den Stäben zu verbessern. Als vorteilhaft hat es sich auch herausgestellt, wenn der Formkörper das Nickelsulfid überwiegend in Porm von Ni S enthält. Dadurch wird die Korrosions- und 32 Anslaugebeständigkeit weiter erhöht. Die Formkörper enthalten im allgemeinen als Matrirwerkstoff tO bis 73 Gew.% Graphit und 25 - 90 Gew. Nickelsu1id, vorzugsweise mindestens 80 * davon in Form von Ni3S2. Die erfindungsgemässen Formkörper besitzen eine ausserordentlich hohe mechanische Integrität, so dass die durch das Endlager vorgegebenen Anforderungen restlos verfüllt werden. Die Herstellung dieser Formkörper erfolgt vorzugsweise dadurch, dass in eine Matrize zuerst ein Matrixpulver aus Graphit, Nickel und Schwefel, dann eine Ankerplatte mit daran befestigten Metallstäben, anschliessend die verformten oder unverform ten Kernbrennstoffstäbe zusammen mit Matrixpulver, eine weitere Änkerpiatte mit daran befestigten Metallstäben und abschliessend nochmals Matrixpulver eingebracht und bei Temperaturen oberhalb.100 C gepresst wird, wobei die Matrix im Bereich der eingelagerten Kernbrennstoffstäbe vor dem Pressen vorverdichtet wird und die Metallstäbe auf den Ankerplatten nur in Bereichen angebracht werden, oberhalb bzw. unterhalb derer sich keine Xernbrennstoff- stäbe befinden. Vorteilhafterweise erfolgt das Pressen bei Temperaturen zwischen 400 und 500 C. Die Ankerplatten werden hierbei so eingepresst, dass die Metallstäbe innerhalb der kernbrennstoffstabfreien Zentral- und Randbereiche bei der Verdichtung aneinander vorbeigleiten und sich in der aushärtenden Matrix verankern. Dadurch wird die mechanische Integrität des Formkörpers -insbesondere bei Zug- und Bi.egebeanspruch- ung- wesentlich erhöht, sodass es möglich ist, die Kernbrennstoffstäbe in beliebiger Form (z.B. gewickelt, geknickt oder in originalabmessungen)einzubinden. Vorteilhafterweise werden die Xernbrennstoffstäbe zu scheibenförmigen Spiralen verformt, wobei man einen Zentralbereich von vorzugsweise # 80 mm Durchmesser freilässt. Bei der Herstellung dieser Brennstabspiralen hat es sich als vorteilhaft erwiesen, den Windungsab- stand # 6 mm zu halten. Die Verdichtungsverhältnisse der Matrix in den kernbrennstoffstabhaltigen und-freien Bereichen werden so aufeinander abgestimmt, dass die Restterfozmbarkei* in beiden Bereichen gleich gross ist.. Dadurch gelingt es, eine gleichmässige integrale Dichte über der gesamten Formkörperlänge zu erzielen. Neben einer Vielzahl von Kernbrennstoffstäben lassen sich mit dem erfindungsgemässen Verfahren vortei1h- terweise auch einzelne Brennstabspiralen in die Graphit- Nickelsulfid-Matrix einbinden. Solche Scheiben können in einem für die Endlagerung geeigneten Behälter übereinandergestapelt werden, so dass sie je nach Bedarf leicht ruckholbar oder auch endlagerfshig sind. Zur leichteren Rückholbarkeit können die Scheiben mit einem zentralen Greifloch versehen sein. Neben intakten Kernbrennstoffstäben können auf diese k'eise auch kontaminierte Xern'brennstoffstabhüllen ein- gebunden werden. Die Abbildung I zeigt schematisch einen erfindungsge- massen Formkörper in beispielhafter Ausführungsform izi Längsschnitt, Abbildung II einen Kernbrennstoffstab in Spiralform. Der Formkörper enthält im Kopfbereich (2) und im PbI- bereich (3) je eine Ankerplatte (1), auf denen Metall- stäbe (4) befestigt sind, und zwar nur auf den Bereichen der Änkerplatten (1), zwischen denen sich beim Pressen des Formkörpers keine gernbrennstoffstäbe (5) befinden. Die Kernbrennstoffstäbe (5) werden daher vorzugsweise zu scheibenförmigen Spiralen (6) mit einem stabfreien Zentrum (7) verformt, sodass die Metallstäbe (4) neben dem Aussenbereich des Formkörpers auch im Zentrum an- ordnet werden können. Anhand der folgenden Beispiele sollen die erfindungs- gemässen Formkörper und das erfindungsgemässe Verfahren näher erläutert werden. Beispiel 1: Als Ansgangspulver für die Matrix wurde eine Mischung aus 43,7 Gew.- feingepulvertem Naturgraphit, T5 Gew.-% feingemahlenem Schwefel und 47,3 Gew.-% Nickelmetafl- pulver durch Trockenmischen hergestellt. Die Kernbrenn- stoffstäbe hatten einen Innendurchinesser von 8 mm und waren mit gesinterten U02-Pellets mit einer Dichte -von 10,4 g/cm3 gefüllt. Die einzelnen Kernbrennstoffstärbe werden in geeignete Stahlrohre gesteckt und diese beid- seitig dicht verschlossen. Die an einem Ende einge spannten Kernbrennstoffstäbe wurden mit Hilfe einer hierzu geeigneten Vorrichtung zu Spiralen mit einem maximalen äusseren Windungsabstand von 6 mm und einem Durchmesser von ca. 260 mm aufgewickelt. Zum Einbinden der Spiralen wurde in eine Stahlmatrize mit 300 mm Durchmesser eine Schicht aus Matrixpnlver eingefüllt, diese kalt vorverdichtet und darauf eine Ankerplatte mit 5 Metallstäben (3 an der Peripherie, 2 im Innern) gelegt. Auf die Ankerplatte wurde eine weitere -10 mm dicke- Matrixpulverschicht aufgebracht. Darauf wurde eine gernbrenns toffstabspirale gelegt und dann Matrixpulver in einer Höhe eingefüllt, die etwa der Schichtdicke einer gernbrennstoffstabspkrale entsprach. Im Zentrum und im Randbereich der Spirale wurde der Matrixpulvergehalt durch zusätzliche Vrver- dichtung um ca. 30 * angehoben. Zum Aufbau des Fosmkör- pers wurden weitere 39 Spiralen gemäss dem beschriebenen Arbeitsschritt schichtenweise übereinander angeordnet. Am oberen Ende der letzten Spirale wurde die zweite Ankerplatte mit versetzt angeordneten Metallstäben eingesetzt. Oberhalb dieser Ankerplatte wurde weiteres Matrixpulver eingefüllt- äquivalent der Menge, die zu Beginn des Prozesses unten eingefüllt wurde. Nach dem Erwärmen auf 1300C erfolgte das Fertigpressen mit einem Pressdruck von 50 MN/mê. Zur Umsetzung des Schwefel/ Nickel-Gemisches zum NiJS2 wurde die Temperatur bei anhaltenden Druck auf 450 C angehoben. Nach dem Abktihlen auf 3000C wurde der Formkörper ausgestossen. Der fertiggepresste Formkörper hatte folgende Eigenschaft: = = 300 mm H = 760 mm Matrixdichte: 3,3 g/cm3 Dichte: 97 % der theoretischen Dichte Wärmeleitfähigkeit: 0,8 W/cm. K Linearer thermischer Au-sdehn?ngskoeffizient:9,2 mm/m X Druckfestigkeit: 107 MN/m2 Beispiel 2: Die Matrixpulverherstellung erfolgte analog dem Beispiel 1. Etwa 5 m lange eingekapselte Kernbrennstoff- stäbe wurden 20mal geknickt, so dass die Breite-bei einer Höhe von 450 mm - 250 mm betrug. Das Einbinden der geknickten Brennstäbe erfolgte in einer Vierkantmatrize. Nach dem Einfüllen der ersten Matrixpulverschicht und der Ankerplatte mit 2 aussenliegenden Metallstäben wurden 6 geknickte Kernbrenn- stoffstäbe angeordnet und der Zwischenraum mit Matrlxpulver ausgefüllt. Nach dem Einbringen der zweiten Ankerpiatte mit versetzt angeordneten Metallstäben wurde diese mit Matrixpulver überschichtet-äquivalent zu der Menge, die zu Beginn des Prozesses unten eingefüllt wurde. Die Pressung erfolgte wie in Beispiel 1. Die Matrixeigenschaften des fertiggepressten Formkörpers stimmen mit den Eigenschaften des in Beispiel 1 beschriebenen Formkörpers überein.

Claims: Patentansprtiche 1. Zylindrische oder polygonale Formkörper ans Graphit und Nickelsulfid zur sicheren Langzeit-Einbindung von abgebrannten Eernbrenmstoffstäben in Orlginal- form oder in verformter Gestalt, dadurch gekennzeich- net, dass er im Sopf- (2) und im Fussbereich (3) An- Ankerplatten ( und in kernbrenns toffstabfrelen Zo nen im Innern parallel zur Hauptachse des Formkör- pers in den Ankerplatten (1) befestigte Metallstäbe (4) enthält. 2. Formkörper nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Metallstäbe (4) eine makroskopisch rauhe Oberfläche besitzen. 3. Formkörper nach Anspruch 1 und 2, dadurch gekenn- zeichnet, dass er das Nickelsulfid in Form von Ni 5 32 enthält. 4. Formkörper nach Anspruch 1 bis 3, dadurch gekenn- zeichnet, dass die Kernbrennstoffstäbe (5) za schei benförmigen Spiralen (6) verformt sind, die einen kernbrennstoffstabfreien Zentralbereich (7) mit ei nem Durchmesser von 680 mm besitzen. 5. Formkörper nach Anspruch 1 bis 4, dadurch Rekenn- zeichnet, dass der Windungsabstand der scheibenför migen Spirale (6) # 6 mm beträgt. 6. Formkörper nach Anspruch 1 bis 5, dadurch zekenn- zeichnet, dass er nur eine scheibenförmige Spirale (6) eines gernbrennstoffstabes (5) enthält. 7. Verfahren zur Herstellung von Formkbrpern nach An spruch 1 bis 6, durch Pressen eines Gemisches aus Graphit, Nickel und Schwefel, in dem die Kernbrenn- stoffstäbe eingebettet sind, in einer Matrize bei Tem peraturen oberhalb 1000 C, dadurch gekennzeichnet, dass in die Matrize zuerst ein Matrixpulver aus Graphit, Nickel und Schwefel, dann eine Ankerplatte mit .daran befestigten Metallstaben, anschliessend die Kernbrenn stoffstabe zusammen mit Matrixpulver, eine weitere Ankerplatte mit daran befestigten Metallstäben und ab schliessend nochmals Matrixpulver eingebracht und ge presst wird, wobei das Matrixpulver im Bereich der ein gebetteten Kernbrennstoffstäbe vorverdichtet wird nnd die Metallstäbe auf den Ankerplatten nur in Bereichen angebracht werden, ober- bzw. unterhalb derer sich keine Kernbrennstoffstäbe in der Matrix befinden. 8. Verfahren zur Rerstellung von Forinkörpern nach An spruch 7, dadurchnekennzeichnet, dass beim Fertig pressen Temperaturen von 400 bis 5000C angewendet werden.

Inventors: HACKSTEIN, KARL GERHARD, DR. DIPL.-CHEM., HROVAT, MILAN, DR. DIPL.-ING., HUSCHKA, HANS, DR. DIPL.-CHEM., RACHOR, LOTHAR, SCHMIDT-HANSBERG, THOMAS, DR. DIPL.-CHEM.
Applicants: DEUTSCHE GESELLSCHAFT FUR WIEDERAUFARBEITUNG VON KERNBRENNSTOFFEN MBH, NUKEM GMBH
Application year: 1982
Main classification: G21F9
IPC codes: G21F9, G21C19