PROCESS FOR CARRYING OUT CATALYTIC OXIDATION AND DEHYDROGENATION REACTIONS, AND USE OF A SUITABLE CONVERSION DEVICE

Abstract: 1. Continuous process for the preparation of oxidation or dehydrogenation products of organic compounds by reaction of a carburated fuel containing the organic compound in gaseous form together with oxygen and optionally a moderator gas, at an inlet temperature below the reaction temperature, by heterogeneous catalysis using a catalyst which is provided in a reaction chamber, to form a reaction gas which contains the oxidation or dehydrogenation products of the organic compound and, optionally, any unconsumed oxygen, whilst some of the reaction gas leaving the reaction chamber is mixed with the carburated fuel and the resulting mixture of gases is introduced into the reaction chamber, characterised in that the mixture or the reaction gas is passed through the reaction chamber by means of a mechanically driven circulating apparatus and a carburated fuel containing not more than 12 parts by volume of moderator gas to each part by volume of the gaseous organic compound is used.

Description: Katalytisches Oxydations- und Dehydrierungsverfahren und Verwendung einer dafür geeigneten Umsetzungsvorrichtung Die Erfindung betrifft ein kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Oxydations- oder Dehydrierungsprodukten von organischen Verbindungen durch Umsetzung eines die organische Verbindung im Gas zustand und Sauerstoff und gegebenenfalls Moderatorgas enthaltenden Frischgases durch heterogene Katalyse an einem Katalysator, der in einem Reaktionsraum angeordnet ist, zu einem Reaktionsgas, das Oxydations- bzw. Dehydrierungsprodukte der organischen Terbindung sowie gegebenenfalls unverbrauchten Sauerstoff enthält. Als Moderatorgas werden solche unter den Verfahrensbedingungen gasförmigen Stoffe verstanden, die an der Umsetzung mit dem Sauerstoff nicht teilnehmen, und zwar weil sie entweder unter den Reaktionsbedingungen gegenüber STIuerstoff inert sind, wie z.B. Wasserdampf oder Stickstoff, oder weil sie in einem stöchiometrischen Uberschuss gegenüber dem Sauerstoff vorliegen. In diesem Fall kann es sich bei dem Moderatorgas um einen Teil der gasförmigen organischen Verbindung handeln. Der gebräuchlichste Reaktortyp für derartige Verfahren sind Rohrbündelreaktoren, die den Katalysator in einem Bündel von parallel angeordneten Rohren, die von einem wärmeaufnehmenden Medium umspült werden, enthalten. Das Frischgas wird in einem vorgeschalteten Wärmetauscher auf eine zur Durchführung der Reaktion ausreichende Temperatur vorgewärmt und durchströmt dann die Reaktorrohre. Dabei erwärmt es sich in der Regel weiter, jedoch wird ein Grossteil der Reaktionswärme an das Kühlmedium abgegeben. Um eine hohe Selektivität zu erreichen, wird eine weitgehend isotherme Fahrweise angestrebt. Dieses Ziel ist in der Praxis nicht oder nur unter hohem - Aufwand erreichbar, weil es ein sehr grosses Verhältnis von Kühlfläche zu Reaktorvolumen voraussetzt. Der Katalysator müssteNineiner sehr grossen Zahl langer und dünner Rohre angeordnet werden. Das erhöht die Apparatekosten, erschwert das Einfüllen und Entleeren des Katalysators und verursacht einen hohen Strömungs- widerstand. Um bei begrenzter Kühlfläche einen für die Selektivität schädlichen Temperaturanstieg vom Eingang zum Ausgang des Reaktors und einen hohen Temperaturgradienten vom Zentrum zur Peripherie des einzelnen Reaktorrohres zu vermeiden, mischt man dem Gasgemisch aus der umzusetzenden organischen Verbindung und Sauerstoff erheb liche Mengen eines lModeratorgases bei. Es erhöht einerseits die Wärmekapazität je Volumeneinheit des umzusetzenden Gases und vermindert andererseits die je Raumeinheit des Katalysatorbettes entwickelte Wärmemenge. Die Mitrerwendung von grossen Mengen an Moderator- gas bringt schwerwiegende Nachteile mit sich. Man benötigt erhebliche Mengen der Moderatorgase selbst, sehr grosse Reaktorräume, grosse Leitungsquerschnitte, leistungsfähige Gebläse zur Bewegung des Reaktionsgases, grosse Wärmetauscher und arhebliche Energieund Kühlmittelmengen zum Aufheizen des Moderator- gases vor der Umsetzung und zum Abkühlen nach der Umsetzung. Nach der Umsetzung sind Stofftrennverfahren erforderlich, die wegen der grossen Gasvolumina aufwendig sind. Als Beispiel für Verfahren dieser Art si die katalytische Dehydrierung von Isobuttersäure, Isobutyraldehyd oder Methacrolein zu Methacrylsäure nach den Verfahren der DE-OS 26 33 593 und 27 22 375 genannt. Als Moderatorgase werden Wasserdampf und Stickstoff, der letztere in wesentlich grösserer Menge als der mit dem Luftsauerstoff eingebrachte Luftstickstoff, eingesetzt. Das Volumenverhältnis von Moderatorgas zu der umzusetzenden organischen Verbindung liegt etwa zwischen 17 und 45. Man erreicht Selektivitäten von 57 bis 84 t. Aus der DE-OS 23 24 164 ist ein Reaktor für kata lytische Reaktionen in der Gasphase bekannt, bei dem das umzusetzende Frischgas durch einen Strahlmischer in den Reaktorraum eingeleitet wird, wobei ein Teil des aus dem Reaktionsraum ausgetretenen Reaktionsgases mitgerissen und in den Reaktionsraum zurückgeleitet wird. Die katalytische Reaktion wird adiabatisch durchgeführt. Als Vorteile werden ein verminderter Druckabfall im Reaktor und ein geringerer Energiebedarf infolge der teilweisen Ausnutzung der Reaktionswärme zum Vorwärmen des Frischgases. Nachteilig ist die Notwendigkeit, das Frischgas zu komprimieren, um es mit hoher Strömungsgeschwindigkeit durch eine Düse in den Strahlmischer zu leiten, mit rückgeführtem Reaktionsgas zu vermischen und durch die Katalysatorschicht zu drücken, sowie der grosse Reaktorraum im Vergleich zum Katalysatorraum, was Nebenreaktionen in der Gasphase begünstigt. Der Reaktor soll u.a. für die Oxydation von Athylen zu Athylenoxid oder von Propylen zu Acrolein oder Acrylsäure geeignet sein. Eine Vorrichtung zur Durchführung katalytischer Gasreaktionen ist in der DE-PS 844 737 beschrieben. Das Reaktionsgas wird mit einem Gebläse im Kreislauf über den Katalysator und über Wärmetauscher geführt, während Frischgas zugemischt und ein Teil des Reaktionsgases zur Aufarbeitung abgezogen wird. Die Vorrichtung ist zur Synthese von Kohlenwasserstoffen vorgeschlagen worden. Die Durchführung von Oxydations- bzw. Dehydrierungsverfahren in dieser Vorrichtung ist nicht bekannt. *) gennant Für reaktionskinetische Untersuchungen im Laboratoriumsmassstab werden sogeannte Differentialreaktoren verwendet. Darin wird das zu untersuchende Gasgemisch mit einer hohen Uittwälzgeschwin- digkeit im Kreislauf über einen Katalysator geleitet, wobei bei jedem Umlauf immer nur ein äusserst geringer Umsatz stattfindet. Dadurch ist es möglich, Betriebszustände an verschiedenen Punkten eines Rohrreaktors im Laboratorium zu simulieren und den Einfluss der Betriebsparameter zu untersuchen. Deshalb muss bei diesen Untersuchungen grundsätzlich das gleiche Gasgemisch wie bei dem zugehörigen grosstechnischen Verfahren eingesetzt werden. Für die Untersuchung von katalytischen OkSdations- bzw. Dehydrierungsverfahren bedeutet dies die Mitverwendung gleichgrosser MEngen an Moderatorgas wie im Rohrreaktor. Die Durchführung von technischen Herstellungsverfahren mittels Differentialreaktoren entsprechender Grösse ist nicht bekannt. Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, bei einem kontinuierlichen Verfahren zur Herstellung von Oxydations- oder Dehydrierungsprodukten von organischen Verbindungen durch Umsetzung eines die organische Verbindung im Gaszustand und Sauerstoff und gegebenenfalls M6deratorgas enthaltenden Frischgases durch heterogene Katalyse zu einem Reaktionsgas, das Oxydations- bzw. Dehydrierungsprodukte der organischen Verbindung und gegebenenfalls unverbrauchte Anteile der organischen Verbindung und des Sauerstoffs enthält, den Anteil an Moderatorgas im Frischgas ohne Nachteil für die Selektivität zu vermindern. Die Aufgabe wird erfindungsgemäss bei einem Verfahren, bei dem man einen Teil des aus dem Reaktionsraum austretenden Reaktionsgases mit dem Frischgas, das eine unter der Umsetzungstemperatur liegende Eintrittstemperatur hat, vermischt und das entstandene Gas gemisch in den Reaktionsraum, wo der Katalysator angeordnet ist, einleitet, in der Weise gelöst, dass man das Gasgemisch bzw. das Reaktionsgas mittels einer mechanisch angetriebenen Umwälz- vorrichtung durch den Reaktionsraum leitet und ein Frischgas mit nicht mehr als 12 Volumenteilen Mo- deratorgas je Volumenteil der gasförmigen organischen Verbindung einsetzt. In der Regel beschränkt sich die Zufuhr von Moderator- gas auf den zusammen mit dem Luftsauerstoff eingeführten Luftstickstoff. Allgemein liegt der bevorzugte Moderatorgasanteil bei 2 bis 6 Volumenteilen je Volumenteil der organischen Verbindung. Je höher die Umwälzgeschwindigkeit ist, umso kleiner ist der Anteil des Frischgases an dem durch den Reaktionsraum strömenden Gas gemisch und um so näher kommt man dem Betriebszustand des ideal durchmischten Reaktors. Dies ist ein theoretischer Grenzzustand, bei dem die Konzentrationsunterschiede der Ausgangsund Endstoffebei einem Durchgang durch den Reaktionsraum beliebig klein werden. In diesem Zustand herrschen an jeder Stelle des Reaktionsraumes die gleichen Betriebsbedingungen, insbesondere die gleiche Temperatur. Es ist zur Aufrechterhaltung einer hohen Selektivität keineswegs erfordrlich, sich dem Zustand des ideal durchmischten Reaktors weitgehend anzunähern. Bereits bei einem Anteil des rückgeführten Reaktionsgases von 80 Volumenprozent, bezogen auf das Gesamtvolumen des in den Reaktionsraum eintretenden Gasgemisches, wird eine hohe Selektivität erreicht. Vorzugsweise wird dieser Anteil zwischen 80 und 98 % gehalten, d.h. das Frischgas wird mit der etwa 4- bis 50-fachen Menge an Rücklaufgas vermischt. Das genaue Volumenverhältnis von Rücklaufgas zu Frischgas ist oft schwierig zu messen. Bei der allmählichen Verminderung des Rücklaufgasanteils, z.B. durch Drosselung der Leistungsaufnahme der Umwälzvorrichtung, tritt meistens an einem be stirrrmten Punkt ein starker Abfall der Selektivität ein. Es genügt, dicht über diesem Punkt zu arbeiten, wobei das Rücklaufverhältnis nicht genau bekannt zu sein braucht. Selbstverständlich wird im Reaktionsraum dauernd so viel Frischgas umgesetzt, wie in den Reaktor eintritt. Infolge der Vermischung mit dem rückgeführten Reaktionsgas (Rücklaufgas) vermindert sich das Konzentrationsgefälle für die tpazusetzende organische Verbindung und für den Sauerstoff vom Eingang bis zum Ausgang des Reaktionsraumes im gleichen Verhältnis wie das Volu menverhältnis von Rücklaufgas zum Frischgas. Wird z.B. bei dem erfindungsgemässen Verfahren ein Gesamtumsatz von 70 % erzielt und beträgt das Volumenverhältnis des Frischgases zum Rücklaufgas 1 : 10, so tritt innerhalb des Reaktionsraumes nur noch ein Konzentrationsgefälle von 7 % für die organische Verbindung auf. Bei einem Volumenverhältnis von 1 : 50 würde sich das Konzentrationsgefälle auf 1,4 % erniedrigen. Die drastische Verminderung des Konzentrationsge falles ist gerade bei Oxydationen und oxydativen Dehydrierungen von grosser Bedeutung. Im Prinzip können die organischen Verbindungen mit Sauerstoff stufenweise bis zur vollständigen Verbrennung zu Kohlendioxid reagieren. Durch die Wahl geeigneter Katalysatoren kann die Bildung bestimmter gewünschter Zwischenstufen gefördert werden, wenn auch eine weitergehende Verbrennung zu höheren Oxydations- bzw. Dehydrierungsprodukten nie völlig unterdrückt werden kann. Die Selektivität, also der Anteil der erwünschten Umsetzungsprodukte an der Gesamtheit der überhaupt entstehenden Umsetzungsprodukte, erreicht unter ganz bestimmten Temperatur- und Konzentrationsbedingungen ein Maximum. Ein ideal durchmisahter Reaktor könnte genau auf diesen Betriebspunkt eingestellt werden. Nn der Praxis kommt man diesem Zustand nur in dem tsse nahe, wie durch die Einstellung des Frischgas Rücklaufgas-Verhältnisses die Temperatur- und Konzentrationsunterschiede im Reaktionsraum eingeengt werden können. Jede Abweichung vom optimalen Betriebspunkt fördert die Bildung unerwünschter Nebenprodukte. Vor allem ein Temperaturanstieg über den günstigsten Wert erweist sich als schädlich, weil dabei in zunehmendem Mass unkontrollierte Verbrennung auftritt. Die hohe Verbrennungswärme? die dabei entsteht, erhöht die Temperatur weiter und lässt das unerwünschte Reaktionsgeschehen lawinenartig anschwellen.- Es bilden sich sogenannte "hot spots", in denen neben dem Verlust der Ausbeute meist auch ein irreversibler Verlust der Katalysatoraktivität eintritt. Im klassischen Rohrreaktor wird diese Gefahr der Uberhitzung durch grosse Mengen an Moderatorgasen vermindert, wenn auch um den Preis der eingangs erwähnten Nachteile. Die unempfindlichen Moderatorgase, wie Stickstoff, Kohlendioxid oder Wasserdampf, erhöhen auch bei einer lokalen Uberhitzung nicht die Wärmeerzeugung. Beim Verfahren der Erfindung treten nun an die Stelle der Moderatorgase die im Kreislauf geführten Ausgangs- und Endstoffe, die keineswegs inert sind. Die Dberhitzungsgefahr ist bei diesem Gasgemisch als besonders gross. Die Moleküle. dieser Stoffe müssen den Reaktionsraum beispielsweise zehn mal, in manchen Fällen hundert mal oder noch öfter durchlaufen, wobei sie nur einmal reagieren sollen. Es war zu befürchten, dass dabei mehr unerwünschte Nebenprodukte entstehen, als durch die Beschränkung auf einen engen Kon- zentrations- und Temperaturbereich vermieden werden. Uberraschenderweise ist das nicht der Fall. Selbst wenn der Anteil des Moderatorgases auf die Menge an Stickstoff beschränkt wird, die zusammen mit Luftsauerstoff unvermeidlich eingeführt wird, erhält man erfindungsgemäss gleichhohe Selektivitäten wie mit extrem grossen Moderatorgasmengen bei der Umsetzung im Rohrreaktor. Selbst beim Arbeiten mit reinem Sauerstoff, d.h. beim vollständigen Verzicht auf Moderatorgas, wird die Selektivität kaum beeinträchtigt. Als besonders vorteilhaft erweist sich der Verzicht auf Wasserdampf als Moderatorgas. Während bei der oxidativen Dehydrierung von Isobuttersäure zu Methacrylsäure die Beimischung von mindestens 2 Volumenteilen Wasserdampf je Volumenteil des Ausgangsstoffes als unerlässlich gilt, wird erfindungsgemäss mit Vorteil ohne jeden Wasserdampfzusatz gearbeitet. Andererseits ist es nicht erforderlich die Verbrennungsluft oder das Frischgas vor dem Einleiten in den Reaktor zu trocknen. Bei der Dehydrierung entsteht ohnehin stets etwas Wasserdampf, der bei der Aufarbeitung des Reaktionsgases abgetrennt werden muss. Während die Abtrennung von grösseren Mengen Wasser aus dem Reaktionsprodukt, beispielsweise wegen der Existenz von Azeotropen, mit einem beträchtlichen Verfahrensaufwand verbunden ist, lässt sich die begrenzte Menge an Reaktionswasser, sofern es bei der Weiterverarbeitung des Reaktionsproduktes überhaupt stört, einfacher entfernen, wenn das Frischgas weniger als 1 Mol, vorzugsweise weniger als 0,5 Abl und besonders bevorzugt weniger als 0,1 Volumenteile Wasserdampf je Volumenteil der gasförmigen organischen Verbindung enthält. Das Verfahren der Erfindung dient zur Herstellung von Oxydations- und Dehydrierungsprodukten von organischen Verbindungen. Als Oxydationsprodukte werden im engeren Sinne Verbindungen mit einem höheren Sauerstoffgehalt als die Ausgangsverbindung bezeichnet, wobei der Sauerstoff in Hydroxy-, Epoxy-, Carbonyl-, Carboxyl- oder Anhydridgruppen enthalten sein kann. Im weiteren Sinne gehören auch die Produkte der Ammonoxydation, also Acryl- und Methacrylnitril, dazu. Dehydrierungsprodukte sind solche, die weniger Wasserstoffatome als die Ausgangsverbindung bzw eine vergrösserte Zahl von olefinischen oder Carbonyldoppelbindungen enthalten. Vorzugsweise enthält die als Ausgangsstoff eingesetzte organische Verbindung mindestens 2 und höchstens 5 Kohlenstoffatome, wobei Verbindungen mit einer aliphatischen C3-Gruppe oder einer Iso-C4-Gruppe besonders bevorzugt sind; dazu gehören Propylen, Isopropylalkohol und Acrolein als C3-Körper und Isobutylen, Methacrolein, Isobuttersäure und ihre niederen Alkylester, besonders Methyl- isobutyrat, sowie Isobutyraldehyd als Iso-C4-Körper. Typische Umsetzungen, für die sich das Verfahren der Erfindung anwenden lässt, sind die Oxydation bzw. oxydative Dehydrierung von Propylen zu Acrolein oder zu Acrylsäure Propylen zu Propylenoxid Propylen mit Ammoniak zu Acrylnitril Isobutylen mit Ammoniak zu Methacrylnitril Isobutylen zu Methacrolein oder zu Mbthacrylsäure Isobutyraldehyd zu Isobuttersäure oder zu Methacrylsäure Isobuttersäure zu Methacrylsäure Isobuttersäure-alkylestern zu Methacrylsäure-alkylestern sowie ferner die Oxydation von Blausäure zu Dicyan Athylen zu Athylenoxid äthylen zu Acetaldehyd Buten-1 oder -2 zu Maleinsäureanhydrid Benzol zu Maleinsäureanhydrid Eine bevorzugte Gruppe von Reaktionen sind die, welche von Isobutyraldehyd oder insbesondere von Isobuttersäure oder Isobuttersäuremethylester ausgehen und zu Methacrylsäure bzw. Methylmethacrylat führen. Sauerstoff wird iallg wenigstens in der stöchiometrischen Menge, berechnet auf die organische Verbindung, und bevorzugt in einem Ueberschuss bis zum Doppelten der stöchiometrischen Menge eingesetzt. Die Grösse der stöchiometrischen Menge hängt von der überwiegend ab laufenden Reaktion ab. Bei der Umsetzung von Isobuttersäure zu Methacrylsäure beträgt sie 1/2 Mol, bei der Umsetzung von Isobutyraldehyd zum gleichen Endprodukt 1 Mol Sauerstoff je Mol der Ausgangsverbindung. Der Sauerstoff wird vorzugsweise in Form von Luft eingesetzt und bringt in diesem Falle das 4-fache Volumen an Stickstoff als Moderatorgas ein. Das Verfahren kann auch mit an Sauerstoff angereicherter Luft oder mit reinem Sauerstoff durchgeführt werden. Für Ammonoxidationsverfahren wird zusätzlich-Ammoniak imstöchiometrischen Verhältnis mitverwendet, wobei für die genaue Dosierung auf die an Rohrreaktoren ermittelten Ergebnisse zurückgegriffen-werden kann. Der Reaktionsablauf wird - wie vom Rohrreaktor bekannt - entscheidend von der Wahl des Katalysators beeinflusst, das gilt besonders für die Höhe des Um- satzes und der Selektivität. Grundsätzlich können im Verfahren der Erfindung die gleichen Katalysatoren angewendet werden, die sich im Rohrreaktor für die gleiche Umsetzung bewährt haben. Als Beispiele seien Heteropolysäuren, wie Phosphormolybdänsäure oder Phosphorwolframsäure und deren Verbindungen mit anderen tffietallen, z.B. Vanadin, Eisen, Alkalimetallen, besonders Cäsium, genannt, die für die oxydative Dehydrierung von Isobutyraldehyd oder Isobuttersäure zu Methacrylsäure oder den entsprechenden Estern geeignet sind. Die Herstellung gut geeigneter Kataly satoren für diese Reaktion ist z.B. in der DE-OS 26 33 593 und der DE-OS 27 22 375 beschrieben. Weitere bewährte Katalysatoren für die erfindungsgemäss durchzuführenden Reaktionen enthalten die Elemente Ag, Cu > Cr > Mo, W, V, V > Fe, Co, Ni, Pd, Pt in metallischer Form oder in Form der Oxide oder anderer Verbindungen als Hauptbestandteil und gegebenenfalls weitere Elemente, wie Alkali- und Erdalkalimetalle, Antimon, Wismut oder Tellur, als Nebenbestandteile. In der Regel wird der Katalysator auf einem Träger,wie Silikagel, Kieselgur oder Aluminiumoxid eingesetzt. Der Katalysator ist in einem Reaktionsraum - vorzugsweise fest - angeordnet. Er kann z.B. in Form eines grobkörnigen Schüttgutes vorliegen. Bei feinerer Körnung kommt auch ein Wirbelbettkatalysator in Betracht. Mit Vorteil wendet man Katalysatoranordnungen mit besonders niedrigem Druckverlust für das durchströmende Gas an. Der Druckverlust ist umso geringer, je gröber die Katalysatormasse gestückelt, je dünner die durchströmte Schicht ist und je geradliniger die vom Gas durchströmten Kanäle sind. Besonders vorteilhaft ist ein sogenannter Wabenkatalysator. Dort ist die aktive Katalysatorsubstanz in einer Vielzahl von weitgehend geradlinigen Kanälen angeordnet, die mit sehr geringem Druckverlust durchströmt werden Der Wabenträgerkörper wird nach dem Extrusionsoder dem Wickelverfahren, z.B. aus Siliciumoxid, Siliciumcarbid, Aluminiumoxid, Titanoxid, Mullit, Spondumen oder Cordierit hergestellt und mit der aktiven Katalysatorsubstanz belegt. Diese ist auf der Oberfläche der Kanalwandungen und bei porösem Wandmaterial auch in deren Innern angeordnet. Die Umsetzungstemperatur kann in der Regel auf einen engen Bereich beschränkt werden. Vorzugsweise wird das Verfahren adiabatisch durchgeführt, d.h. die gesamte Reaktionswärme wird mit dem Reaktionsprodukt aus dem Reaktor ausgetragen. Die Reaktionstemperatur ergibt sich dann aus der Temperatur und Wärmekapazität des Frischgases, der Reaktionswärme und der Wärmekapazität des austretenden Reaktionsgases. Die geringe Erwärmung des Reaktionsgases im Reaktionsraum wird durch die Zu mischung is kühleren Frischgases zu dem Rücklaufgas ausgeglichen. Eine streng adiabatische Durchführung ist in der Regel nicht erfoderlich, d.h. Wärmeverluste durch Strahlung oder durch Wärmeabgabe an die umgebende Luft brauchen nicht durch aufwendige Mittel verhindert zu werden, zumal wenn die Reaktion genügend Wärme freisetzt, um die optimale Temperatur zu erreichen. Die Feinsteuerung der Temperatur im Reaktor geschieht am besten durch die Regulierung der Frischgastemperatur. Daneben besteht die Möglichkeit der nicht-adiabatischen Betriebsweise, bei der der rückgeführte Teil- strom des Reaktionsgases über einen Wärmetauscher geleitet wird. Die Eintritts temperatur des Frischgases kann bei normaler Raumtemperatur oder darüber oder - z.B. nach Entspannung eines Druckgases - darunter liegen. Sofern das Frischgas kondensierbare Dämpfe enthält, wie z.B. Isobutyraldehyd oder Isobuttersäure, muss die Temperatur des Frischgases so hoch gewählt werden, dass keine Kondensation eintritt. Das Frischgas kann in mehreren getrennten Gasströmen von gegebenenfalls unterschiedlicher Temperatur eingeleitet werden; beispielsweise können die organische Verbindung bei ihrem Siedepunkt und Luft bei der herrschenden Aussentemperatur über getrennte Leitungen zugeführt werden. In vielen Fällen sind Umsetzungstemperaturen im Bereich von 200 bis 400"C gut geeignet, wobei der Temperaturunterschied innerhalb des Reaktors in weit engeren Grenzen liegt. In der Regel überschreitet er nicht einen Betrag von 500 und mit besonderem Vorteil von 10 . Bei hoher Umwälzrate kann der Temperaturanstieg vom Eingang bis zum Ausgang des Reaktionsraumes in der Grössenordnung von einem oder wenigen Graden liegen. Bei einigen der durchführbaren Oxydationsbzw. Dehydrierungsreaktionen, insbesondere bei einem hohen Umsatz, kann die abzuführende überschüssige Reaktionswärme bei nicht-adiabatischer Verfahrensweise so hoch sein, dass der apparative Aufwand für Wärmetauscher erheblich ins Gewicht fällt. Schon bei geringen Anteilen einer Totalverbrennung bis zum Kohlendioxid steigt die tatsächliche Reaktionswärme erheblich über den theoretischen Wert für die Hauptreaktion an. Um in diesem Falle einen unerwünscht hohen Temperaturanstieg zu vermeiden oder die erforderliche Kühlleistung herabzusetzen, kann die organische Verbindung zum Teil oder vollständig in flüssiger Form in das Frischgas bzw. den mit dem Frischgas zu vermischenden Teilstrom des Reaktionsgases eingespeist und verdampft werden. Dieser Gasstrom wird durch den Entzug der Verdampfungswärme und durch die Wärmekapazität der organischen Verbindung beträchtlich abge kühlt. Gleichzeitig wird die entzogene Wärme ohne zusätzlichen Bedarf an aufwendigen technischen Vorrichtungen vollständig nutzbar gemacht. Bei adiabatischer Fahrweise oder bei vorgegebener Kühlleistung kann die Eintrittstemperatur im Reaktor dadurch auf den günstigsten Wert eingestellt werden, dass man das Verhältnis der im Gaszustand und der in flüssiger Form zugeführten Anteile der organischen Verbindung variiert. Die Reaktions wärme kann jedoch auch so gross sein, dass bei vollständiger Zugabe der organischen Verbindung in flüssiger Form noch eine Kühlung des Reaktionsgases mit einem Wärmetauscher notwendig ist, um einen unerwünschten Temperaturanstieg des Reaktion gases zu vermeiden. Wenn beispielsweise Isobuttersäure zu Methacryl- säure dehydriert wird, so entsteht pro Mbl einge setzter Isobuttersäure bei 92 %igem Umsatz und 74 % Selektivität und einem Kreislaufverhältnis vonz = 10 eine gesamte Reaktionsenthalpie von 47,1 kcal. Unter dem Kreislaufverhältnis wird der Quotient aus dem Volumenstrom im Kreislauf und dem Volumenstrom des abströmenden Gases verstanden. Wenn die Isobuttersäure dampfförmig bei ihrem Siedepunkt eingesetzt wird und Luft als Oxydationsmittel verwendet wird, so werden zur Aufheizung des Frischgases auf die Reaktionstemperatur 21,6 kcalAMol verbraucht. Um im kontinuierlichen Betrieb eine konstante Temperatur einzustellen, müssen laufend 25,5 kcalAMol über einen Wärmetauscher abgeführt werden. Ohne diese Massnahme würde die Temperatur des Reaktionsgases immer weiter bis zur vollständigen Uberhitzung und zur Totaloxidation der Isobuttersäure oder zur Zerstörung des Katalysators ansteigen. Gibt man erfindungsgemäss die Isobuttersäure in flüssiger Form bei 200C in den Gasstrom, so werden für Verdampfung und Aufheizung des Frischgases auf die Reaktionstemperatur 37,8 kcal verbraucht, so dass nur noch 9,3 kcal. über einen Wärmetauscher abgeführt werden müssen. Man kommt daher mit einem kleineren Wärmetauscher von geringerer Kühlleistung aus. Weiterhin wird ein besonderer Verdampfer für die organische Verbindung entbehrlich. Zweckmässig wird die flüssige organische Verbindung in den heissen Teilstrom des Reaktionsgases eingeführt, der mit dem Frischgas vermischt und in den Reaktionsraum geleitet wird. Die flüssige organische Verbindung kann mittels einer Düse zu feinen Tröpfchen versprüht werden, die rasch verdampfen. Wenn eine zusätzliche Kühlung durch einen Wärmetauscher vorgesehen ist, wird die flüssige organische Verbindung mit Vorteil nach dem Austritt aus dem Wärmetauscher in den Gas strom eingesprüht. Man kann auch an mehreren Stellen des Gaskreislaufs die organische Verbindung einsprühen, um eine Kühlung in mehreren Teilschritten zu bewirken. Grundsätzlich besteht auch die fiöglichkeit, die zur Oxydation bzw. Dehydrierung verwendete Luft oder den Sauerstoff in flüssiger Form einzusprühen, wodurch ein weiterer Teil der Reaktionswärme verzehrt werden könnte. Allerdings ist die Wirtschaftlichkeit einer solchen Massnahme fraglich. Der stationär aufrechterhaltene Umsatzbereich wird in engen Grenzen gehalten. Der tnsatz- unterschied vom Eingang bis zum Ausgang des Reaktionsraumes liegt vorzugsweise nicht über 25 Oo und besonders bevorzugt zwischen 5 und 20 90. Der Umsatzgrad des aus dem Reaktionsraum austretenden Reaktionsgases kann 100 % betragen, liegt aber in der Regel darunter, beispielsweise bei 50 bis 80 Qo. Das teilumgesetzte Reaktionsgas kann in üblicher Weise in seine Bestandteile zerlegt werden, wird jedoch vorzugsweise in einem oder mehreren weiteren Reaktoren, in der Regel bei etwas anderen Betriebsbedingungen, weiter umgesetzt. Dazu kann erneut Sauerstoff zugesetzt werden. Der oder die nachfolgenden Reaktoren können ebenfalls nach dem Prinzip des Differentialreaktors aufgebaut sein. Da aber nach weitgehendem Umsatz nur noch eine gemässigte Weiterreaktion eintritt, kann für die höheren Umsetzungsstufen ein herkömmlicher Rohrreaktor eingesetzt werden. Nach Erreichen des Endumsatzes von vorzugsweise 95 bis 100 % wird in üblicher Weise durch Kondensieren, Extrahieren usw. aufgearbeitet. Eine zweckmässige Gestaltung des Differentialreaktors ist in F i g u r 1 dargestellt. Der Katalysator 2 ist in einem Reaktionsraum 1 angeordnet und besteht aus einem zylindrischen Körper mit senkrecht durchlaufenden Wabenkanälen, deren innere Oberfläche mit der aktiven Katalysatorsubstanz beschichtet ist. Der Katalysator wird von dem mittels der Schicht 9 thermisch isolierten Reaktorgehäuse 5 so umschlossen, dass zwischen dem Reaktionsraum 1 und der Innenwandung ein ausrei chender Ringraum 4 für die Rückführung des Reaktionsgases vorhanden ist. An der Eintritts öffnung 7a oder 7b wird die umzusetzende organische Verbindung im Gaszustand eingeleitet. Sie vermischt sich im Ringraum 4 mit dem Rücklaufgas und tritt oben in den Katalysatorblock ein, der von oben nach unten durchströmt wird. Am unteren Ende des Katalysatorblockes wird das Reaktionsgas durch ein Radialgebläse 3, das über eine Welle11 durch eine Antriebsvorrichtung 10 in Rotation versetzt wird, abgesaugt, zu einem Teil über die Austrittsöffnung 8 aus dem Reaktor entfernt und zum grösseren Teil als Rücklaufgas in den Ringraum 4 zurückgeleitet. Uber die Wellenbuchse 12 wird Luft, die bei 7c in das Gehäuse der Antriebsvorrichtung 10 eintritt, in den Reaktor eingeleitet. Die Erfindung ist nicht auf Reaktoren in der Bauweise gemäss Figur 1 beschränkt. Beispielsweise kann die Rückführung des Rücklaufgases in den Reaktionsraum über eine oder mehrere Rohrleitungen ausserhalb des Reaktors erfolgen. Das Gebläse kann ebenfalls ausserhalb des Reaktors liegen. In jedem Falle ist die direkte Rückführung des Reaktionsgases ohne zwischengeschaltete Aufarbeitungsschritte ein wesentliches Alerkmal der Erfindung. In den nachfolgenden Beispielen wird das erfindungsgemässe Verfahren an typischen Ausführungsformen erläutert, jedoch ist das Verfahren nicht auf diese Beispiele und die verwendete Versuchsanordnung beschränkt. In allen Beispielen wurde ein Differential reaktor in Laboratoriumsgrösse mit dem in Fig. 1 dargestellten Aufbau verwendet. Luft oder Sauerstoff wurde über die Leitung 7c durch das Antriebsgehäuse des Radialgebläses eingeleitet, während die gasförmige organische Verbindung durch die Leitung 7b in den Ringraum 4 eingespeist wurde. Das Reaktionsgas wurde mittels eines Radialgebläses mit einer Drehzahl von etwa 3000 Upm umgewälzt. Die Temperaturdifferenzen im Reaktionsraum lagen unter 10C. Für die mit einer Katalysatorkornschüttung durchgeführten Versuche wurde ein Trägermaterialgemisch aus 5 Gew.-Teilen Kieselgur und 1 Gew.-Teil hochdisperser Kieselsäure verwendet. Die Katalysatorschüttung hatte ein Volumen von 55 cm3 und eine Schichthöhe von 25 nnn. Die Korngrösse betrug¯1,6 - 2,0 mm. Bei den Versuchen an Wabenträgerkatalysatoren (Beispiel 3) wurde ein Trägerkörper aus Cordierit mit quadratischen Kanälen von 75 mm Länge und 1 qmm Querschnitt mit einer Wandstärke von etwa 0,2 mm eingesetzt. Beispiel 1: Oxydation von Methacrolein zu Methacrylsäure Ein Gas gemisch mit einem Molverhältnis von .1 Mol Methacrolein 1,25 Mol Sauerstoff 5 Mol Stickstoff wurde bei 318 C über eine Katalysatorschüttung mit 70 Gew.-t einer aktiven Katalysatorsubstanz mit der Zusammensetzung H5 MolO V2 PO40 geleitet. Die Durch- satzgeschwindigkeit betrug 5,95 . 10-ê Mol/min.kg aktive Katalysatorsubstanz, bezogen auf Methacrolein. Der Umsatz betrug 19,5 % und die Selektivität, bezogen auf Methacrylsäure 49,7 %. Mit einem Gas gemisch ohne Stickstoff wurde unter sonst gleichen Bedingungen ein Umsatz von 23,8 % und eine Selektivität von 44,3 % erreicht. Beispiel 2: Oxydative Dehydrierung von Isobuttersäure zu Methacrylsäure an einer Katalysatorkorn schüttung. Der Katalysator enthielt 70 Gew.-% aktive Substanz der Zusammensetzung H5 Mo10 V2 PO40 Die Umsetzungen wurden bei 310 C durchgeführt. EMI24.1 <tb> Ver- <SEP> Frischgaszusammen- <SEP> Gasdurch- <SEP> Umsatz <SEP> Selektivi <tb> such <SEP> setzung <SEP> [Mol] <SEP> satzge- <SEP> tät <SEP> für <tb> <SEP> schw. <tb> <SEP> IBS <SEP> O2 <SEP> N2 <SEP> H2O <SEP> #Mol <SEP> IBS <SEP> # <SEP> %bez. <SEP> MAS <SEP> in <SEP> % <tb> <SEP> #min.kgK9# <tb> <SEP> a <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 10 <SEP> 2 <SEP> 0,148 <SEP> 90,4 <SEP> 74,3 <tb> b <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 6 <SEP> 0 <SEP> 0,148 <SEP> 86,1 <SEP> 75,5 <tb> <SEP> c <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 6 <SEP> 0 <SEP> 0,108 <SEP> 86,7 <SEP> 76,0 <tb> d <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 3 <SEP> 0 <SEP> 0,148 <SEP> 88,9 <SEP> 71,6 <tb> <SEP> e <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0,148 <SEP> 9O,3 <SEP> 63,9 <tb> <SEP> f <SEP> 1 <SEP> 0,5 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0,108 <SEP> 28,2 <SEP> 51,8 <tb> g <SEP> 1 <SEP> 1,0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0,108 <SEP> 56,3 <SEP> 59,6 <tb> h <SEP> 1 <SEP> 2,0 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0,108 <SEP> 79,6 <SEP> 60,7 <tb> <SEP> i <SEP> 1 <SEP> 2,5 <SEP> 0 <SEP> 0 <SEP> 0,108 <SEP> 86,4 <SEP> 58,6 <tb> Vergleichswerte für einen Rohrreaktor nach DE-OS 27 22 375 und DE-OS 26 33 593 EMI24.2 <tb> k*) <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 45,5 <SEP> 2 <SEP> 5000h***)-1 <SEP> 98 <SEP> 67,2 <tb> 1**) <SEP> 1 <SEP> 1,7 <SEP> 15,3 <SEP> 2 <SEP> 2000h***)-1 <SEP> 99 <SEP> 70,2 <tb> IBS = Isobuttersäure MAS = Methacrylsäure KS = aktive Katalysatorsubstanz *)= Katalysatorzusammensetzung gemäss Beispiel A, Kat. 1 von DE-OS 27 22 375: H5 Mo10 V2 PO40 auf Diatomeenerde als Träger; 310 C. n **)= Katalysatorzusammensetzung gemäss Beispiel 1, Kat. 1 von DE-OS 26 33 593: SO % H5 Mo10 V2 PO40 auf Diatomeenerde als Träger; 320 C. ***)=Die Gasdurchsatzgeschwindigkeit ist in [h-Ú] angegeben und wird auch als Raumgeschwindigkeit bezeichnet. Beispiel 3: Oxydative Dehydrierung von Isobuttersäure (IBS) zu Methacrylsäure (S) an einem Wabenträgerkatalysator aus Cordierit 15,7 Gew.-% aktiver Substanz der Zusammen setzung H5 Mo10 V2 PO40. Die Durchsatzgeschwindigkeit beträgt 0,148 Mol Isobuttersäure/min.kg aktive Katalysatorsubstanz. Reaktionstemperatur 31 00C EMI25.1 <tb> Ver- <SEP> Frischgaszusammen- <SEP> Umsatz <SEP> Selektivität <tb> such <SEP> setzung <SEP> [Mol] <SEP> % <SEP> für <SEP> MAS <tb> <SEP> IBS <SEP> O2 <SEP> N2 <SEP> H2O <SEP> bez. <SEP> IBS <SEP> in <SEP> % <tb> <SEP> a <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 10 <SEP> 2 <SEP> 73,0 <SEP> 69 <tb> b <SEP> 1 <SEP> l <SEP> 1,5 <SEP> 6 <SEP> 2 <SEP> 72,5 <SEP> 68 <SEP> <tb> <SEP> c <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 6 <SEP> 0 <SEP> 70,5 <SEP> 69 <tb> <SEP> d <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 3 <SEP> 2 <SEP> 72,0 <SEP> 66 <tb> Beispiel 4: Oxydative Dehydrierung von Isobuttersäure methylester (IBM) zu einem Gemisch aus Meth acrylsäure (MAS) und Methacrylsäuremethiyl ester (MMA). Es wird eine Katalysatorkornschüttung mit 70 Gew.-t aktiver Substanz der Zusammensetzung H5 Moio V2 PO40 verwendet. Temperatur 280 bis 3160C. Durchsatzgeschwindigkeit 4,76 . 10 2 Mol IBM pro min u. kg aktive Katalysatorsubstanz. Die Vergleichswerte e wurden dem Beispiel B (Kat. 1) der DE-OS 27 22 375 entnommen, für das ein Katalysator gleicher Zusammensetzung auf Diatomeenerde als Träger in einem Rohrreaktor verwendet wurde. Die Durchsatzgeschwindigkeit betrug 100 h 1. EMI26.1 <tb> Ver- <SEP> Frischgaszusamen- <SEP> Temp <SEP> Unsatz <SEP> Selektivität <SEP> in <SEP> % <tb> such <SEP> setzung <SEP> [Mol] <SEP> [ C] <SEP> % <SEP> bez, <SEP> IBM <SEP> für <SEP> MMA <SEP> für <SEP> Mas <tb> <SEP> IBM <SEP> O2 <SEP> N2 <tb> a <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 4 <SEP> 280 <SEP> 29,6 <SEP> 49,4 <SEP> 23,3 <tb> b <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 6 <SEP> 280 <SEP> 30,4 <SEP> 50,4 <SEP> 23,2 <tb> c <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 6 <SEP> 300 <SEP> 65,5 <SEP> 43,5 <SEP> 30,0 <tb> d <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 6 <SEP> 316 <SEP> 64,5 <SEP> 36,4 <SEP> 33,6 <tb> Ver <tb> gleich <tb> <SEP> e <SEP> 1 <SEP> 0,84 <SEP> 29,4 <SEP> 280 <SEP> 58,1 <SEP> 45,1 <SEP> 38,8 <tb> Beispiel 5: Oxydation und Dehydrierung von Isobutyr aldehyd (IBA) zu einem Gemisch aus Meth- acrolein (MAL) und Methacrylsäure (MAS). Katalysatorkornschüttung mit 70 Gew.-% aktiver Substanz der Zusammensetzung H5 Mo10 V2 P040 Durchsatzgeschwindigkeit 0,07 Mol IBA / min.kg akt. Kat. Substanz. Die Vergleichswerte e wurden dem Beispiel C (Kat. 1) der DE-OS 27 22 375 entnommen, für das ein Katalysator gleicher Zusammensetzung auf Diatomeenerde als Träger in einem Rohrreaktor eingesetzt wurde. Durchsatzgeschwindigkeit 1000 h-1. EMI27.1 <tb> Ver- <SEP> Frischgaszusammen- <SEP> Temp. <SEP> 8 <SEP> <SEP> Umsatz <SEP> Selektivität <SEP> in <SEP> % <tb> such <SEP> setzung <SEP> [Mol] <SEP> [OC] <SEP> % <SEP> bez. <SEP> für <SEP> MAL <SEP> für <SEP> MAS <tb> <SEP> IBA <SEP> O2 <SEP> N2 <SEP> IBA <tb> <SEP> a <SEP> 1 <SEP> 2,7 <SEP> 10,8 <SEP> 290 <SEP> 84,5 <SEP> 7,9 <SEP> 50,7 <tb> b <SEP> 1 <SEP> 1,5 <SEP> 0 <SEP> 290 <SEP> 90,8 <SEP> 10,4 <SEP> 41,7 <tb> <SEP> c <SEP> 1 <SEP> -1,5 <SEP> 6 <SEP> 310 <SEP> 84,7 <SEP> 12,8 <SEP> 41,4 <tb> <SEP> d <SEP> 1 <SEP> 2,7 <SEP> 10,8 <SEP> 310 <SEP> 85,5 <SEP> 11,9 <SEP> 40,7 <tb> Ver <tb> gleich <tb> <SEP> e <SEP> 1 <SEP> 1 <SEP> 2,7 <SEP> 17,45 <SEP> 290 <SEP> 93,6 <SEP> 72,6 <SEP> 6,2 <tb>

Claims: Katalytisches Oxydations- und Dehydrierungsverfahren und Verwendung einer dafür geeigneten Uins et zungsvorr ichtung Patentansprüche 1. Kontinuierliches Verfahren zur Herstellung von Oxydations- oder Dehydrierungspro dukten von organischen Verbindungen durch Umsetzung eines die organische Verbindung im Gas zustand und Sauerstoff und gegebenen falls Moderatorgas enthaltenden Frischgases mit einer unter der Umsetzungstemperatur liegenden Eintrittstemperatur durch hetero gene Katalyse an einem Katalysator, der in einem Reaktionsraum angeordnet ist, zu einem Reaktionsgas, das Oxydations- bzw. Dehy drierungsprodukte der organischen Verbindung und gegebenenfalls unverbrauchten Sauerstoff enthält, wobei ein Teil des aus dem Reaktions raum austretenden Reaktionsgases mit dem Frischgas vermischt und das entstandene Gas gemisch in den Reaktionsraum eingeleitet wird, dadurch gekennzeichnet, dass das Gemisch bzw. das Reaktionsgas mittels einer mechanisch angetriebenen Umwälzvor- richtung durch den Reaktionsraum geleitet wird und ein Frischgas mit nicht mehr als 12 Volumenteilen an Moderatorgas je Vo lumenteil der gasförmigen organischen Ver bindung eingesetzt wird. 2. Kontinuierliches Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekennzeichnet, dass die Umsetzung und die Vermischung des rückgeführten Teils des Reaktionsgases mit dem Frischgas im we sentlichen adiabatisch durchgeführt wird. 3. Kontinuierliches Verfahren nach den An sprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass ein Frischgas mit nicht mehr als 8 Vo lumenteilen Moderatorgas je Volumenteil der gasförmigen organischen Verbindung ein gesetzt wird. 4. Kontinuierliches Verfahren nach den An sprüchen 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, dass ein Frischgas mit weniger als 1, vorzugs weise weniger als 0,1 Volumenteilen Wasser dampf je Volumenteil der gasförmigen or ganischen Verbindung eingesetzt wird. 5. Kontinuierliches Verfahren nach den An sprüchen 1 bis 4, dadurch gekennzeichnet, dass mindestens 80 Vol.-t des Reaktionsgases mit dem Frischgas vermischt und in den Re aktionsraum zurückgeführt werden. 6. Kontinuierliches Verfahren nach den An sprüchen 1 bis 5, dadurch gekennzeichnet, dass das Frischgas Isobutyraldehyd, Meth- actiein, Isobuttersäure oder einen niederen Alkylester dieser Säure enthält und zu Meth- acrylsäure oder dem entsprechenden Methacryl- säurealkylester oxydiert bzw. dehydriert wird. 7. Kontinuierliches Verfahren nach den An sprüchen 1 bis 6, dadurch gekennzeichnet, dass das Gas gemisch in dem Reaktionsraum an einem fest angeordneten Katalysator umge- setzt wird. 8. Kontinuierliches Verfahren nach Anspruch 7, dadurch gekennzeichnet, dass das Gas gemisch an einem mit im wesentlichen geradlinigen, offenen Durchstromungskanälen ausgerüsteten, sogenannten Wabenkatalysator umgesetzt wird. 9. Kontinuierliches Verfahren nach den An sprüchen 1 bis 8, dadurch gekennzeichnet, dass der nicht in den Reaktionsraum zurückge führte Teilstrom des Reaktionsgases, ge gebenenfalls nach Zusatz von Sauerstoff, durch einen zweiten Reaktionsraum mit einem darin angeordneten Katalysator geleitet und weiter umgesetzt wird. 10. Kontinuierliches Verfahren nach den Ansprüchen 1 bis 9, dadurch gekennzeichnet, dass die organische Verbindung zum Teil oder vollständig in flüssiger Form in das Frischgas und/oder in das Reaktionsgas bzw. den mit dem Frischgas zu vermischenden Teilstrom des Reaktionsgases eingespeist und verdampft wird. 11. Verwendung einer Umsetzungsvorrichtung, bestehend aus einem Reaktionsraum mit einem darin angeordneten Katalysator, einer me chanisch angetriebenen Umwälzvorrichtung zur Beförderung eines Gasstromes durch den Re aktionsraum und einer Leitung zur Rückführung eines Teil des aus dem Reaktionsraum austre tenden Reaktionsgases in den Reaktionsraum, sowie einer zum Reaktionsraum führenden Frisch gaszufuhrleitung und einer aus dem Reaktions raum herausführenden Reaktionsgasleitung, zur kontinuierlichen katalytischen Umsetzung von Isobutyraldehyd, Methacrolein, Isobutter säure oder deren niederen Alkylestern zu Meth acrylsäure bzw. deren entsprechenden niederen Alkylestern in der Gasphase nach dem Verfahren der Ansprüche 6 bis 10. 12. Verwendung einer Umsetzungsvorrichtung zur kontinuierlichen katalytischen Dehydrierung gemäss Anspruch 9, dadurch gekennzeichnet, dass der Katalysator im Reaktionsraum der Umsetzungs vorrichtung als Wabenkatalysator angeordnet ist.

Inventors: BUB, GUNTHER KARL-HEINZ, DR., REGNER, HANS, DR., SIEGERT, HERMANN-JOSEF, DR., Bub, Günther Karl-Heinz, Dr.
Applicants: ROHM GMBH
Application year: 1981
Main classification: C07C57
IPC codes: B01J19, C07C51, B01J15, C07C45, B01J35