PROCESS FOR MANUFACTURING A RADIOACTIVE SOURCE AND RADIOACTIVE SOURCE THUS OBTAINED

Abstract: 1. Process for the manufacture of a radio-active source characterized in that a thin active layer of a radioelement is deposited on a titanium or zirconium substrate by contacting the substrate with a nitric solution of the said radioelement and evaporating said solution to dryness, the thus-coated substrate is subjected to a thermal treatment whereby to provide an inactive coating layer of an oxide of the metal forming the substrate, and then a refractory material is deposited by cathodic spraying.

Description: La présente invention a pour objet un procédé de fabrication d'une source radioactive et la source obtenue par ledit procédé. On connaît par le brevet français 2.279.206 un procédé de réalisation de sources de rayonnements ionisants selon lequel on dépose, sur un substrat en nickel, une couche active d'un radio-élément, puis on fait subir au substrat ainsi revêtu un traitement thermique de façon à provoquer la formation d'une couche inactive d'oxyde de nickel permettant la protection de la couche active de radio-élément, cet oxyde de nickel étant formé par oxydation du nickel qui constitue le substrat et qui a diffusé à travers les couches d'atomes du revêtement actif de radioélément. Selon ce procédé, le dépit de la couche de radioélément sur le substrat en nickel est réalisé par évaporation sous vide ou par pulvérisation cathodique de l'oxyde du radioélément. En effet, on ne peut utiliser la technique de dépôt d'un radio-élément sur le substrat en nickel a partir d'une solution d'acide minéral du radio-élément étant donné que le nickel ne résisterait pas à la corrosion par cet acide minéral. On est donc obligé, selon le procédé considéré, de partir d'une solution alcoolique du radioélément, dépourvue d'acide minéral, pour effectuer le dépôt de la couche active de radio-élément sur le substrat en nickel. Ceci pose un certain nombre de problèmes ; par exemple, lorsqu'on veut déposer une couche de plutonium sur le substrat en nickel, on se heurte a un certain nombre de difficultés du fait que le plutonium ayant une forte tendance a l'hydrolyse, les solutions alcooliques de ce composé sont peu stables et les précipités d'hydroxyde de plutonium y apparaissent très rapidement. D'autre part, il est dommage de ne pouvoir utiliser une solution acide de radioélémeflt car l'utilisation de cette dernière permet d'obtenir une certaine migration dudit radioélément dans le substrat. Le brevet français 2.028.679 illustre un procédé de fabrication d'une source de rayonnements, qui consiste a déposer sur un support revêtu d'émail une matière radioactive et à déposer ensuite sur cette matière une couche étanche d'oxyde métallique en hydrolysant un chlorure de ce métal sur la couche radioactive chauffée. Ce procédé présente l'inconvénient de nécessiter une opération de décontamination intermédiaire pour éliminer la matière radioactive non fixée sur le support et d'être peu adapté a une fabrication industrielle. On connaît encore par le brevet suisse 225,654 un procédé de réalisation d'une source radioactive, selon lequel on introduit une substance radioactive dans les pores d'une couche poreuse réalisée sur la surface d'un support. métallique, ce qui ne peut conduire a l'obtention d'une source présentant des caractéristiques de sécurité satisfai santes Le procédé conforme à l'invention pallie les inconvénients des procédés rappelés ci-dessus, notamment en ce qu'il permet d'effectuer directement sur le substrat le dépôt de la couche active de radio-élément a partir d'une solution nitrique de ce radio-élément. Le procédé objet de l'invention, se caractérise en ce que l'on dépose sur un substrat en un métal susceptible de résister a la corrosion par des solutions nitriques, choisi dans le groupe comprenant le titane, le zirconium, une couche mince active d'un radioélément par mise en contact d'une solution nitrique dudit radioélément avec ledit substrat et évaporation à sec de ladite solution, on fait subir au substrat ainsi revêtu un tracement thermique de façon a obtenir une couche d'un revêtement inactif constitué d'un oxyde du métal constituant ledit substrat, puis on dépose un matériau réfractaire par pulvérisation cathodique. Selon une caractéristique de l'invention, on dépose en outre sur ledit matériau réfractaire une couche de tantale Le radioélément utilisé en tant que couche active de la source considérée est en général un radioélément tel que l'américium 241, le plutonium 238 et le curium 242 ou 244. Après évaporation a sec de la solution nitrique du radioélément, le traitement thermique subséquent provoque l'oxydation du métal constituant le substrat, la couche d'oxyde du métal ainsi formée se développant par oxydation de ce métal qui a diffusé travers les couches d'atomes constituant le revêtement actif ; de ce fait, la couche active de radioélément se trouve toujours a l'interface métal-oxyde. De préférence, on utilise une solution nitrique de radio-élément 4N. Selon le procédé de l'invention, on dépose sur la couche de revêtement inactif un matériau réfractaire, par exemple un émail. Le dépôt de cette couche d'émail, d'une épaisseur de préférence comprise entre 3 et 10 microns, s'effectue par pulvérisation cathodique, l'émail étant, par exemple un composé a base de silicates. A la place de l'émail, on peut utiliser un verre, le fluorure de calcium, l'oxyde de titane ou l'alumine, Le but de ce revêtement réfractaire est de protéger le dépôt inactif en cas d'abrasion ou d'éraflures accidentelles, son rôle est aussi de parfaire la source par le procédé multicouche. Selon un mode de réalisation du procédé de l'invention, on dépose en outre sur la couche du matériau réfractaire une couche de tantale ; ce dépôt d'une couche de tantale, d'une épaisseur de préférence comprise entre 1 et 2 microns, s'effectue par pulvérisation cathodique. La présence de cette couche de tantale permet que la source radioactive conserve son caractère de sécurité en cours d'utilisation, puisse résister de façon appropriée a la corrosion et ne subir aucune dégradation, ni a l'air, ni a l'humidité. De plus, elle peut résister a toute élévation de température : en effet, si la température demeure inférieure a 600 C, la source ne subit aucune destruction par ailleurs, si la température devient supérieure a 6000C, le tantale s'oxyde. Ainsi, grace au procédé conforme a l'invention, on peut effectuer le dépôt de la couche active de radio-élément à partir d'une solution nitrique de ce radio-élément ceci permet une technique de dépôt plus simple, moins onX reuse, et plus facile Åa automatiser-que la mise en oeuvre des techniques d'évaporation sous vide ou de pulvérisation cathodique intervenant dans le procédé antérieur rappelé ci-dessus. Les solutions nitriques utilisées sont très stables et permettent l'automatisation pour la réalisation de grande série, La résistance du titane ou du zirconium à la corrosion est très bonne et les sources radioactives obtenues sont de bonne qualité. L'invention a également pour objet les sources radioactives telles qu'obtenues par le procédé considéré, Ces sources se caractérisent en ce qu'elles comportent successivement un substrat constitué d'un métal choisi dans le groupe comprenant le titane, le zirconium, une couche mince active d'un radio-élément tel que l'américium, le plutonium, le curium, une couche d'un revêtement inactif constitué par un oxyde dudit métal et une couche d'un matériau réfractaire. Selon un mode de réalisation, les sources comportent en outre une couche de tantale déposée sur la couche du matériau réfractaire. La description qui suit se rapporte à un exemple de fabrication d'une source radioactive selon l'invention, cet exemple étant donné a titre illustratif et non limitatif, Cette description se réfère aux figures 1 a 3 annexées sur lesquelles on a représenté des courbes qui donnent pour différentes sources, d'une part, en ordonnée le nombre N des particules sortant des sources et, d'autre part, en abscisse l'énergie E en MeV des particules. Selon l'invention, on prépare une source d'américium 241 de la façon suivante. On dépose sur un support en titane d'une épaisseur de 2mm et d'un diamètre de 10 mm, 10 p1 d'une solution d'acide nitrique 4N contenant 0,1 g d'américium 241 par litre. Après évaporation de la solution par chauffage à 800C, le support est porté & 7000C pendant 10 mn afin de provoquer l'oxydation superficielle du support et l'apparition d'une couche d'oxyde de titane au-dessus du dépôt d'américium 241. Le support est ensuite introduit dans une enceinte à vide équipée d'un dispositif de pulvérisation cathodique qui est un système diode fonctionnant en radiofréquence. Après obtention d'un vide de 10'4 torr, une pression d'argon d'environ 10 2 torr est introduite dans la cloche a vide et la pulvérisation cathodique du verre est mise en route pendant 30 mn environ. l'épaisseur du dépôt est de 3 p. En dernier lieu, on procède au dépôt d'un film de tantale de 2 p d'épaisseur par pulvérisation cathodique On a représenté sur la figure 1 : - une courbe C1, donnant, pour une source qui comporte succes sivement sur un substrat en titane, une couche d'américium t une couche d'oxyde de titane et une couche de tantale, l'énergie E en MeV des particules en fonction du nombre N des particules sortant de la source, - une courbe C2 donnant, pour une source "nue" formée simple ment d'un dépôt d'américium sur un substrat de titane, l'énergie E en MeV des particules en fonction du nombre N des particules sortant de cette source. On a représenté sur la figure 2 - une courbe C3 donnant, pour une source conforme a l'inven tion sans revêtement de tantale, l'énergie E en MeV des particules en fonction du nombre N des particules sortant de la source, - une courbe C4 qui est celle obtenue pour une source "nue" formée simplement d'un dépôt d'américium sur un support de titane. On a représenté sur la figure 3 - une courbe C5 donnant pour la source obtenue selon l'exem- ple décrit ci-dessus, c'est-à-dire une source conforme à l'invention avec revetement de tantale, l'énergie E MeV des particules en fonction du nombre N des particules sortant de la source, - une courbe C6 qui est celle obtenue pour'la source que". On voit que l'énergie E des particules sortant des sources correspondant aux courbes C1, -C3 et C5 est plus faible que pour une source "nue" formée simplement d'un dépôt du même radio-élément sur un substrat. On peut noter également que l'énergie des particules est plus faible dans le cas d'une source de l'invention avec revêtement de tantale (courbe C5) par rapport a une source de l'invention sans revêtement de tantale (courbe C3). Les sources radioactives conformes a l'invention sont plus particulièrément destinées à être utilisées dans des appareils susceptibles de subir de fortes élévations de températures tels que des détecteurs d'incendies, des paratonnerres, ou des éliminateurs d'électricité statique.

Claims: REVENDICATIONS 1. Procédé de fabrication d'une source radioactive, caractérisé en ce que l'on dépose sur un substrat en titane ou en zirconium, une couche mince active d'un radioélément par mise en contact d'une solution nitrique dudit radio-élément avec ledit substrat et évaporation à sec de ladite solution, on fait subir au substrat ainsi revêtu un traitement thermique de façon a obtenir une couche d'un revêtement inactif constitué d'un oxyde du métal constituant ledit substrat, puis on dépose un matériau réfractaire par pulvérisation cathodique. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce que l'on dépose en outre sur ledit matériau réfractaire une couche de tantale. 3. Procédé selon les revendications 1 et 2, caractérisé en ce que le matériau réfractaire est choisi dans le groupe constitué par un émail, un verre, le fluorure de calcium, l'oxyde de titane, l'alumine. 4. Procédé selon l'une quelconque des revendications 1 à 3, caractérisé en ce que la solution nitrique du radio-élément est constituée par une solution nitrique d'un radio-élément choisi dans le groupe comprenant le plutonium, l'américium, le curium. 5. Procédé selon la revendication 4, caractérisé en ce que la solution nitrique du radio-élément est une solution d'acide nitrique 4N. 6. Source radioactive, caractérisée en ce qu'elle comporte successivement un substrat constitué d'un métal choisi dans le groupe comprenant le titane, le zirconium, une couche mince active d'un radio-élément tel que l'américium, le plutonium, le curium, une couche d'un revêtement inactif constitué par un oxyde dudit métal, et enfin une couche d'un matériau réfractaire. 7. Source selon la revendication 6, caractérisée en ce qu'elle comporte en outre une couche de tantale déposée sur la couche du revêtement réfractaire.

Inventors: GALMICHE, JEAN-PIERRE, MOSER, FRANCINE, REMY, DENISE
Applicants: COMMISSARIAT A L'ENERGIE ATOMIQUE ETABLISSEMENT DE CARACTERE SCIENTIFIQUE TECHNIQUE ET INDUSTRIEL
Application year: 1980
Main classification: G21G4
IPC codes: G21G4