Пьюрекс-процесс

Пьюрекс-процесс, пурекс-проце́сс (от , PUREX, «регенерация урана и плутония посредством экстракции»; в отечественной литературе обычно водно-экстракционная или экстракционно-сорбционная технология на основе трибутилфосфата) — технологический процесс переработки отработавшего ядерного топлива.

История 
Пьюрекс-процесс был открыт химиками  и Ларнедом Брауном Аспри в Металлургической лаборатории Чикагского университета в рамках Манхэттенского проекта. Их начальником в это время был Гленн Сиборг; заявка на патент «Процесс извлечения плутония посредством растворителя» () была подана в 1974 году, трибутилфосфат там упоминается как основной реагент, который выполняет основную часть химической реакции.

Растворение в азотной кислоте 
После растворения ТВЭЛов в азотной кислоте исходный раствор, в зависимости от глубины выгорания топлива, содержит 250—300 г/л U, до 3 г/л Pu и до 100 мг/л Np. Исходный раствор фильтруют и направляют на стадию подготовки к экстракции.

Экстракция

Подготовка 
На этой стадии из раствора отдувают молекулярный йод (I), а Pu переводят, в основном, в состояние Pu для обеспечения нормального разделения элементов в процессе экстракции.

Первый экстракционный цикл 
В течение первой экстракции (30 % раствор ТБФ в керосине) в органическую фазу извлекаются U, Pu, Np, актиниды Am, Cm и ряд осколочных элементов (РЗЭ, Ru, Zr, Nb и др.). Для повышения коэффициента очистки урана и плутония от примесей органическую фазу промывают растворами азотной кислоты и нитрата аммония: при этом U и Pu остаются в органической фазе, а значительная часть осколочных элементов переходит в рафинат.

Реэкстракция 
В процессе реэкстракции происходит разделение U и Pu. Аппарат для разделения состоит из двух зон: зоны разделения и зоны отмывания плутония от захваченного урана. В качестве восстановителя при реэкстракции используют соли железа(II) или урана(IV). Полученный реэкстракт Pu содержит значительное количество урана. Отмывка реэкстракта проводится во второй зоне аппарата потоком свежего экстрагента (расход его составляет до 20 % от общего объёма органической фазы). В результате остаточная концентрация U в плутониевом реэкстракте обычно не превышает 10-20 мг/л.

Второй экстракционный цикл 
Задачей второго (а в некоторых схемах и третьего) цикла экстракции является дальнейшая очистка U от продуктов деления и от остаточного плутония (до 10 мг Pu на 1 кг U). Режим второго цикла экстракции — промывки — реэкстракции плутония аналогичен режиму первого цикла. В ходе реэкстракции U дополнительно очищается от осколочных элементов, Np, и следов плутония. В зависимости от конкретной схемы переработки возможна реэкстракция сначала урана, а потом осколочных элементов, и наоборот. Раствор нитрата уранила после второго цикла экстракции, содержащий 80 г/л урана, направляют на упаривание и денитрацию с целью последующего получения диоксида урана.

Аффинаж 
После отделения плутония от основной массы урана в первом цикле экстракции, дальнейшая очистка его осуществляется на стадии аффинажа. В результате аффинажной очистки плутония получают его концентрированный раствор (до 100 г/л), из которого в дальнейшем получают чистый диоксид плутония.

Общие сведения 
Нептуний при данных схемах переработки концентрируется в двух потоках (с ураном и плутонием) и в дальнейшем отделяется на стадии аффинажа.

При глубине выгорания топлива до 30 МВт·сут/кг и сроках охлаждения 2—3 года, активность исходного водного раствора, поступающего на первый цикл экстракции, составляет 100—250 Ки/л. За один цикл экстракции органическая фаза получает дозу облучения порядка 10 Гр, при этом в ней появляется заметное количество продуктов радиолиза (до 150 мг/л дибутилфосфата и др.). Чтобы эффективность экстракционной переработки не ухудшалась, органическую фазу промывают раствором щёлочи или соды (20 % раствор NaCO).

Примечания

Ссылки 
 http://www.osti.gov/bridge/servlets/purl/5220059-59qEi4/5220059.pdf
 http://www.cresp.org/NuclearFuelCycleCourseII/Presentations/04_Todd_CRESP_2009_presentation_separations_todd.pdf

Радиохимия
Ядерная химическая технология
Радиоактивные отходы