In 2006 kwalificeerde Cîrstea zich voor het eerst voor een WTA-hoofdtoernooi, op het toernooi van Stockholm. Zij stond in 2007 voor het eerst in een WTA-finale, op het toernooi van Boedapest – zij verloor van de Argentijnse Gisela Dulko. In 2008 had zij haar grandslamdebuut, op het Australian Open. Later dat jaar vertegenwoordigde zij Roemenië op de Olympische spelen in Peking. Enkele maanden later veroverde Cîrstea haar eerste WTA-titel, op het toernooi van Tasjkent, door de Duitse Sabine Lisicki te verslaan. In 2013 bereikte zij de finale op het Premier Five-toernooi van Toronto, door achtereenvolgens Caroline Wozniacki, Jelena Janković, Petra Kvitová en Li Na te verslaan – in de eindstrijd was zij niet opgewassen tegen de Amerikaanse Serena Williams. In totaal won zij twee WTA-titels, de andere in 2021 in Istanboel.