Након инвазије сила Осовине на Краљевину Југославију у априлу, Лубурић је на своју иницијативу допутовао у новопроглашену Независну Државу Хрватску, да би се придружио усташком режиму и постао је део Павелићевог ужег круга. Иако није поседовао никакво војничко образовање, као члан ужег Павелићевог круга постављен је за пуковника Усташке војнице. Предводио је усташке нападе на српска села у Славонији и Крајини у априлу и мају 1941. и проузроковао крвопролиће огромних размера које је довело до тога да чак Немци и Италијани интервенишу поводом „понашања према цивилима”. Јединице Усташке војнице под његовим заповедништвом су биле одговорне за прва масовна убиства почињена над Србима, у Гудовцу, Вељуну и Глини.