Bocanegra fue la primera opción para capitanear a los bajo el técnico Bob Bradley. Bocanegra llevó el cintillo de capitán de la selección de Estados Unidos por primera vez en un partido amistoso contra el 2 de junio de 2007, partido en el cual los estadounidenses resultaron victoriosos 4-1. Bocanegra fue capitán del equipo estadounidense que venció a en la Copa FIFA Confederaciones de 2009 el 24 de junio de 2009. En ese momento España se encontraba en el primer puesto del ranking de la FIFA y acababa de coronarse campeón de Europa el año anterior. Continuó con sus funciones de capitán en la Copa del Mundo 2010, jugando de lateral izquierdo contra y y luego como defensor central contra y .