Sous sa direction, le Real remporte son titre de champion d'Espagne (son deuxième personnel en tant qu'entraîneur du club madrilène) au terme de la saison 2019-2020 puis sa Supercoupe d'Espagne. Mais le club ne remporte aucun trophée lors de l'exercice suivant, éliminé en demi-finale de la Ligue des champions 2020-2021 par Chelsea et devancé à la dernière journée par l'Atlético Madrid pour le titre de champion d'Espagne. Zinédine Zidane annonce tout d'abord à ses joueurs sa décision de quitter son poste, puis l'officialise le lendemain 27 mai après un entretien avec le président Florentino Pérez.