Delaney startete seine Karriere am Theater mit Rollen u. a. in Hamlet und Ein Sommernachtstraum. 2003 war er erstmals in einem Kurzfilm und ab 2005 mehrfach in Fernsehfilmrollen zu sehen, mit der Hauptrolle in einer RTÉ-Serie (2006). Seinen Durchbruch als Filmschauspieler hatte er 2006 als "Teddy O’Donovan" in The Wind That Shakes the Barley von Ken Loach. Der Film gewann 2006 die Goldene Palme bei den Internationalen Filmfestspielen von Cannes und Delaney wurde 2007 für zwei Irish Film and Television Awards nominiert. Danach folgten zwei weitere Rollen in Spielfilmen und 2007/2008 eine Rolle in der TV-Serie Die Tudors. Daneben ist Delaney aber auch noch auf dem Theater zu sehen, so Ende 2007 am Tricycle Theatre in London als katholischer Priester in einem Stück von John Patrick Shanley.