Von der Bühne wechselte Brel in den folgenden Jahren auf die Leinwand. Zwischen 1967 und 1973 spielte er in insgesamt zehn Spielfilmen, darunter "Mein Onkel Benjamin" an der Seite von Claude Jade und "Die Filzlaus" neben Lino Ventura. Bei den Dreharbeiten zu "Die Entführer lassen grüßen" lernte er 1971 Maddly Bamy kennen, eine junge Frau aus Guadeloupe, mit der er eine dritte parallele Beziehung einging. Die wenigen Chansons, die Brel in diesen Jahren schrieb, dienten überwiegend zur Untermalung der Filme. Seine künstlerischen Ambitionen galten zwei Filmprojekten, die er nach eigenem Drehbuch und unter eigener Regie verwirklichte. "Franz", eine Low-Budget-Produktion mit Brels Chanson-Kollegin Barbara, ist ein Film über eine unglückliche Dreiecksbeziehung. Der Film erreichte kein breites Publikum, die persönliche Handschrift des Autorenfilms erhielt aber respektvolle Kritiken. Zu einem vollständigen Misserfolg entwickelte sich dagegen "Le Far-West", Belgiens Beitrag zu den Internationalen Filmfestspielen von Cannes 1973. Die Geschichte einer Gruppe von Menschen, die im Wilden Westen nach dem verlorenen Paradies ihrer Kindheit suchen, traf weder beim Publikum noch bei der Kritik auf Verständnis.