১৯৩০ খ্রিষ্টাব্দে মাস্টারদা সূর্য সেনের নেতৃত্বে চট্টগ্রাম বিপ্লব সংগঠিত হয়। বিভূতিভূষণের তখন মাত্র ১৩ বছর বয়স। কিন্তু এই বয়সেই তিনি বিপ্লবী দলের সঙ্গে যুক্ত হয়ে যান। চট্টগ্রাম অস্ত্রাগার লুন্ঠনের সঙ্গে যুক্ত বিপ্লবীদের সাথে যোগাযোগের কারণে তিনি চট্টগ্রাম অস্ত্রাগার আক্রমণ মামলায় অভিযুক্ত হয়ে গ্রেপ্তার হন। তিনি সাজাপ্রাপ্ত হয়ে বার্মার আকিয়াব প্রদেশের থারওয়াডি জেলে বন্দী হন। কারাগার থেকে তিনি আসন্ন ম্যাট্রিক পরীক্ষার প্রস্ততি নিতে চেয়েছিলেন কিন্তু কর্তৃপক্ষ কারাগারে তাকে পড়াশোনার সুযোগ দানে অস্বীকার করলে তিনি প্রতিবাদ করেন। ম্যাট্রিক পরীক্ষার দুই মাস আগে তিনি জেল থেকে ছাড়া পেয়ে পরীক্ষা দিয়ে কৃতিত্বের সাথে উত্তীর্ণ হন। তিনি এরপর আইএসসি পরীক্ষায় দ্বিতীয়, বিএসসি পরীক্ষায় প্রথম শ্রেনীতে প্রথম এবং এমএসসিতে প্রথম শ্রেনীতে দ্বিতীয় স্থান অধিকার করেন। তিনি আইসিএস পরীক্ষার জন্য মনোনীত হন কিন্তু বিপ্লবী রাজনীতির সঙ্গে যোগ থাকার জন্য তাকে ব্রিটিশ সরকার পরীক্ষায় বসার অনুমতি দেয়নি।