Einem größeren Publikum wurde Rousselle durch ihre Verpflichtung in Julia Ducournaus Spielfilm "Titane" (2021) bekannt. In dem Fantasy-Drama, das die Goldene Palme des 74. Filmfestivals von Cannes erhalten sollte, übernahm sie an der Seite von Vincent Lindon ihre erste Kinohauptrolle. Deutschsprachige Kritiker lobten Rousselles Leistung als „Tour de Force“ und bezeichneten die Schauspielerin als die Entdeckung des Festivals.