1927年春，任武汉邮电检查委员会主任。1928年初，在上海辞别长兄周恩来往吉林读书，对外称同宇，假装脱离共产党的组织关系。1928年5月初，周恩来与邓颖超赴莫斯科出席六大，遭日本水警盘查，周同宇随机应变掩护长兄嫂，并陪同往哈尔滨脱险。其后，在吉林、太原、天津等地从事税务、禁烟、证券等事宜，曾任哈尔滨税捐局课员、松江绥化税务局课长、哈尔滨税务监督署股长，哈尔滨滨江税捐局课长。在周恩来的计划下被安排从事间谍工作，在天津开过“天成益”布庄，以做生意为掩护，为共产党组织提供活动经费和医疗器械及药品等紧缺物资，在隐蔽战线上继续。1947年7月暴露身份，被国民党政府天津警备司令部稽查处逮捕，在狱中，周恩寿除了承认是周恩来的弟弟外，掩盖其为中共工作的一切蛛丝马迹，以至于六个月后同年12月被南开大学教务主任伉乃如（曾是周恩来的化学老师）和常策欧（周恩来的南开同学）保释出狱。1949年4月，到北平与长兄周恩来见面，入华北革命大学学习。1950年毕业后分配任北京钢铁工业局科长，后调任冶金部视察员，华北钢铁工业局工务处副管理师，重工业部钢铁总局供销处秘书、购运总站副站长、仓库管理科科长。1959年调任内务部专员。