Animato da ideali patriottici ed impegnato nel comitato segreto della sua provincia, per seguire Garibaldi abbandonò il sacerdozio, restando sempre molto legato all'eroe per tutto il resto della vita e seguendolo nelle successive vicende belliche. Prese parte alla Spedizione dei Mille e dopo lo sbarco a Marsala fece parte del Quartier Generale come addetto assieme a Cenni, Bandi, Gargiotti, Elia, Schiaffino e Stagnetti. Il Bandi racconta che durante il viaggio a bordo del Lombardo per passare il tempo Gusmaroli giocasse a carte con la moglie di Francesco Crispi.