Pierwszy sukces w karierze Raymond Poulidor osiągnął w 1961 roku, kiedy zdobył brązowy medal w wyścigu ze startu wspólnego podczas szosowych mistrzostw świata w Bernie. W zawodach tych wyprzedzili go jedynie Belg Rik Van Looy oraz Włoch Nino Defilippis. Wynik ten powtórzył na mistrzostwach świata w Sallanches w 1964 roku i rozgrywanych dwa lata później mistrzostwach świata w Nürburgu. W tej samej konkurencji wywalczył także srebrny medal podczas mistrzostw świata w Montrealu w 1974 roku. Lepszy okazał się tylko Belg Eddy Merckx, a trzeci był inny reprezentant Francji, Mariano Martínez. Ponadto wygrał między innymi wyścig Mediolan-San Remo w 1961 roku, La Flèche Wallonne i Chrono des Nations w 1963 roku, Grand Prix de Cannes w 1964 roku, Critérium International w latach 1964, 1966, 1968, 1971 i 1972, Critérium du Dauphiné w latach 1966 i 1969, Tour du Haut-Var w 1969 roku, Setmana Catalana de Ciclisme w 1971 roku, a w latach 1972 i 1973 był najlepszy w wyścigu Paryż-Nicea.