En 1855, il participe à l’Exposition universelle. La même année, il devient chevalier de la Légion d’honneur. À partir de 1860, il commence à se spécialiser dans la sculpture religieuse et produit alors de nombreuses statues de la Vierge qui seront souvent reproduites et éditées. En 1866, Bonnassieux est élu à l’Académie des beaux-arts. En 1878, il reprend la sculpture monumentale, notamment avec la statue de " Georges Darboy" pour la cathédrale Notre-Dame de Paris, dont l'esquisse en terre cuite est conservée à Paris au musée d'Orsay.