Hurley è stato selezionato come pilota del Gruppo 18 degli astronauti NASA a luglio del 2000. Dopo i due anni di addestramento base, è stato assegnato alle Kennedy Operations Support dell'Ufficio Astronauti come "Cape Crusader" a capo dell'Astronaut Support Personnel (ASP) per le missioni Shuttle STS-107 e STS-121. Ha fatto parte del Columbia Reconstruction Team al Kennedy Space Center e ha poi lavorato all'Exploration branch a supporto della selezione dell'Orion. Ha inoltre servito come Direttore delle Operazioni NASA al Centro di addestramento cosmonauti Jurij Gagarin della Città delle Stelle. Dopo la sua prima missione è stato Astronaut Office Safety Chief mentre nel 2011, concluso il programma Shuttle, è stato prima Assistant Director per il Flight Crew Operations Directorate (FCOD) e poi dal 2014 al Commercial Crew Program.