Wiewohl kein Kommunist, tendierte Lambrakis’ politische und ideologische Orientierung nach links. Er war engagierter Pazifist und votierte entschieden gegen den Vietnamkrieg. Seine politische Plattform war die Eniea Dimokratiki Aristera (, "Vereinigung der Demokratischen Linken" "EDA"), die einzige legale politische Links-Partei in der Zeit zwischen dem Griechischen Bürgerkrieg von 1946 bis 1949 und der Griechischen Militärdiktatur von 1967 bis 1974. Er wurde bei den Wahlen 1961 ins Griechische Parlament als Abgeordneter von Piräus gewählt. Im gleichen Jahr entstand auf seine Initiative hin in Griechenland die „Kommission für Internationale Abrüstung und Frieden“ EDYE. In seiner Eigenschaft als Vizepräsident dieser Organisation nahm Lambrakis an internationalen Friedenstreffen und Demonstrationen teil, trotz häufiger Drohungen gegen sein Leben. Für den 21. April 1963 organisierte die pazifistische Bewegung die erste Pazifisten-Rallye von Marathon nach Athen. Die Polizei intervenierte, verbot den Demonstrationszug und verhaftete viele Demonstranten (unter ihnen Mikis Theodorakis). Lambrakis, geschützt durch seine parlamentarische Immunität, marschierte allein und hielt am Ende die Fahne mit dem Friedenssymbol, die er zuvor in Aldermaston in England bei einer Demonstration gegen die Atomwaffen-Stationierung getragen hatte.