Sempre sotto Soult, Legrand combatté le battaglie di Jena del 1806 e di Eylau del 1807. Durante la campagna del 1809 guidò una divisione del maresciallo Andrea Massena nelle battaglie di Ebelsberg, Aspern-Essling e Wagram. Durante la campagna di Russia del 1812 combatté col II corpo del maresciallo Oudinot a Polack. Fu gravemente ferito durante l'attraversamento del fiume Beresina, ma sopravvisse alla disastrosa ritirata d'inverno.