Em 1924 e 1925, ele liderou as forças do exército contra uma revolta no estado de São Paulo. De 1927 a 1930, Rondon foi encarregado de examinar todas as fronteiras entre o Brasil e seus países vizinhos. Durante a Revolução de 1930, Rondon renunciou ao cargo de chefe do SPI. Durante 1934-1938, Rondon foi encarregado de uma missão diplomática, como mediador de uma disputa entre a Colômbia e o Peru sobre a cidade de Leticia. Em 1939, ele voltou à direção do SPI e expandiu o serviço para novos territórios do Brasil.