В 1867 году он начал публиковать свою самую важную работу, «История Наполеона I» (5 томов, 1867—1875 и 1886), которая описывала события до конца 1811 года и заканчивалась на подготовке к вторжению в Россию 1812 года. В этой книге, основанной на переписке императора, опубликованной в 1858—1870 годах, Ланфре попытался разрушить легенды, которые выросли вокруг Наполеона, и путём критического изучения документов объяснить мотивы его политики. Рассматривая с новой точки зрения политические и военные события правления императора, Ланфре дал им чрезвычайно строгую оценку, что вызвало довольно оживлённые споры.