En 1952, le nom de Van Looy commence à acquérir une dimension qui dépasse les victoires de kermesses : il est champion de Belgique dans sa catégorie amateur. Il est sélectionné pour participer aux Jeux olympiques, à Helsinki. Henri Van Looy abandonne lors de la course sur route individuelle. Jacques Anquetil, autre futur champion du cyclisme, est classé douzième et gagne la médaille de bronze au classement par équipes. Au terme de cette année olympique, 29 victoires s'agrègent à son palmarès. Il renouvelle en 1953 son bail avec le maillot de champion de Belgique amateurs, puis il monte sur la troisième marche du podium du championnat du monde amateurs. Il passe professionnel à la fin de l'année. Il participe à la classique Paris-Tours avec le maillot de l'équipe française Gitane. Il termine à la septième place cette première participation.