Am 12. Mai 1915 hatte Serengülian den Innenminister Talât Pascha besucht, mit dem er seit einem Jahrzehnt befreundet war. Er wollte gegen die Verhaftung zahlreicher Intellektueller am 24. April protestieren, allerdings erklärte Talât Pascha, dass dies eine Sache des Heimatlandes wäre und keine Freundschaften oder Beziehungen etwas ausrichten könnten. Ende Mai wurde Serengülian zusammen mit Krikor Zohrab selbst verhaftet, um vor einem Militärgericht in Diyarbekir zu erscheinen. Sie wurden zunächst nach Adana und dann nach Aleppo deportiert, wo Cemal Pascha von den beiden um Verschonung gebeten wurde. Cemal wandte sich an Talât, dieser wies jedoch ab. Der Gouverneur von Aleppo, Mehmed Celal Bey, wurde seines Amtes enthoben, weil er sich für die beiden Exilanten eingesetzt hatte. Auf Anordnung von Mehmed Reschid, Gouverneur von Diyarbekir, wurde Serengülian bei Urfa von Tscherkes Ahmed erschossen. Der deutsche Journalist Von Tyszka nahm an, dass Serengülian „jedenfalls kerngesund“, aber nicht in Diyarbekir angekommen sei. Die Regierung gab später an, Serengülian hätte Selbstmord begangen.