A sede principal encontra-se situada no Palácio Nacional, edifício situado na montanha de Montjuïc, inaugurado em 1929 no âmbito da Exposição Internacional de Barcelona de 1929. Além disso, outras três instituições fazem parte do conjunto do museu: a Biblioteca; o Museu Víctor Balaguer de Vilanova i la Geltrú, o Museu de la Garrotxa em Olot, e o Museu Cau Ferrat de Sitges.