Modrić debuterade i det kroatiska landslaget år 2006 och deltog i VM 2006 och EM 2008. År 2007 blev han utsedd till årets spelare i den kroatiska ligan och vid EM 2008 blev han uttagen i turneringens All Star-lag. I EM 2012 representerade Modrić åter Kroatien då man dock åkte ut redan i gruppspelet.