Im August 2016 nahm er bei den Olympischen Spielen 2016 in Rio de Janeiro teil. Am 20. August 2016 gewann er schließlich im Finale gegen Deutschland Olympiagold. Im Rahmen der Qualifikation zur Fußball-Weltmeisterschaft 2018 bestritt Gabriel Jesus am 1. September 2016 sein erstes Spiel für den A-Kader der Nationalmannschaft. Im Spiel gegen Ecuador lief er von Beginn an auf. In dem Spiel erzielte er seine ersten Tore für das Team. Er traf jeweils mit dem rechten Fuß in der 87. Minute nach Vorlage von Marcelo und in der 90. nach Vorlage von Neymar. Auch im Zuge der Copa América 2019 stand Gabriel Jesus im Kader der Mannschaft. Mit dieser konnte er den Titel gewinnen. Dabei stand er in fünf Spielen in der Anfangsformation und wurde einmal eingewechselt (zwei Tore). Im Finale gegen Peru wurde er in der 70. Minute mit einer gelb-roten Karte vom Platz gestellt, nachdem er in der 30. bereits gelb sah. Sein Verhalten auf dem Platz und daneben, nach dem Platzverweis, wurde vom CONMEBOL mit einer zweimonatigen Suspendierung von allen Länderspielen geahndet.