Lors de la saison 2019-2020, Bonucci découvre un nouvel entraîneur avec l'arrivée de Maurizio Sarri et profite de la longue blessure de Chiellini pour récupérer le brassard de capitaine. Il fait un très bon début de saison, couvrant les erreurs de Matthijs de Ligt, arrivé pendant l'été, qui a de la peine à s'acclimater au calcio.