Il fait construire en 1808 un grand théâtre à Pest, pour apaiser les sentiments nationaux qui naissent en Hongrie. Il tente une quatrième fois le sort des armes en 1809, est encore battu à Eckmühl et à Wagram se voit contraint de demander la paix (traité de Schönbrunn) : pour la cimenter, il marie sa fille Marie-Louise d'Autriche à l'empereur . En 1809, il nomme ministre le prince de Metternich. Celui-ci gouverne l'Autriche jusqu'en 1848. Néanmoins, il entre en 1813 dans la coalition contre son gendre et contribue à le détrôner. Les événements de 1814 le remettent en possession de la plus grande partie de ses États. Il fonde sur le modèle de l'École polytechnique en 1815 l', précurseur de l'université technique de Vienne.