18 лютого 2004 року Фігу зіграв свій 100-ий матч у нічийному (1:1) товариському поєдинку з Англією на «Ештадіу Алгавре», вийшовши на поле з капітанською пов'язкою, незважаючи на те, що основний капітан Фернанду Коуту вийшов на поле в стартовому складі. Того ж року на домашньому для португаьців Чемпіонаті Європи замінив Коуту в ролі капітана «європейських бразильців». Він заявив про припинення міжнародної кар'єри після завершення фіналу Євро-2004, в якому португальці поступилися Греції через «роздутий» конфлікт між Луїшем і тренером національної збірної Луїсом Феліпе Сколарі, хоча згодом було спростовано інформацію про цей конфлікт. У червні 2005 року змінив своє рішення й повернувся на переможні матчі кваліфікації чемпіонату світу 2006 року проти Словаччини та Естонії під керівництвом Сколорі.