1846 gründete Gundlach auf seiner Finca "El Refugio" nahe Cárdenas das erste Naturkundemuseum Kubas, dessen Sammlungen heute vom La Habana: Instituto Cubano del Libro verwaltet werden. Während des kubanischen Aufstandes gegen Spanien zwischen 1868 und 1878 musste Gundlach seine Feldarbeit auf Kuba unterbrechen. 1873 begann er daher mit seiner Forschungstätigkeit auf Puerto Rico und 1878 legte er die mit 153 Arten erste umfangreiche Liste der puerto-ricanischen Avifauna vor. Weiter betrieb er Studien über die Metamorphose bei Antillen-Pfeiffröschen. 1884 setzte er seine Sammlertätigkeit im östlichen Kuba fort. 1887 machte er im Alter von 76 Jahren seine letzte Exkursion.