Simango absolvierte ein Ingenieursstudium an der Eduardo-Mondlane-Universität. Sein Vater Uria Simango war einer der Gründer und Vizepräsident der FRELIMO, wurde jedoch mitsamt seiner Frau Celina Muchanga und weiterer FRELIMO-Dissidenten ohne Gerichtsurteil auf Befehl der Partei hingerichtet. Simango begann daher seine politische Karriere als Mitglied der unbedeutenden Partei Partido de Convenção Nacional (PCN), einer jener Parteien, die 1999 unter dem Namen Renamo – União Eleitoral ein Wahlbündnis mit der Partei RENAMO, der großen Gegenspielerin der heutigen Regierungspartei FRELIMO seit dem Mosambikanischen Bürgerkrieg eingegangen waren.