W momencie wybuchu I wojny światowej okręt był przypisany do III Dywizjonu Pancerników Austro-Węgierskiej Marynarki Wojennej. Pancernik został zmobilizowany w celu eskorty SMS „Goeben” i SMS „Breslau” w czasie ich ucieczki. Niemieckie krążowniki próbowały wyrwać się z cieśniny Mesyńskiej, która była otoczona przez brytyjskie okręty i uciec do Turcji. Ich ucieczka powiodła się. Kiedy austro-węgierska flota była na wysokości Brindisi na południu Włoch, okręty zostały odwołane. W towarzystwie innych austro-węgierskich jednostek, „Erzherzog Karl” wraz z dwoma „bliźniakami” wziął udział w bombardowaniu Ankony 24 maja 1915 roku. Okręty zużyły 24 pociski przeciwpancerne kal. 240 mm ostrzeliwując stacje przekaźnikowe i semaforowe oraz 74 pociski kal. 190 mm do bombardowania włoskich baterii obrony wybrzeża i innych instalacji portowych.