Son plus haut fait d'armes est la répression de la montée du et la reprise de Barcelone en 1652. Au contraire, la Guerre de Restauration portugaise, à laquelle il participe, est un échec total pour l'Espagne. Luis de Haro y mène les troupes espagnoles lors de la bataille de las Líneas de Elvas en 1659, qui se solde par une cuisante défaite de son armée.