Принципиальный противник Брестской унии 1596, Коссов неустанно добивался равных прав православного и католического духовенства. Выступал против закрытия в 1634 году православных школ. Но при этом, вместе с польским католическим духовенством, осуждал восстание Богдана Хмельницкого против властей Речи Посполитой. Однако ж, когда гетман Богдан Хмельницкий в декабре 1648 г. торжественно вступил в древний Киев, - Сильвестр Коссов приветствовал его как героя.