Nach einer Wiederwahl im Jahr 1970 konnte Sargent zwischen dem 22. Januar 1969 und dem 2. Januar 1975 als Gouverneur regieren. Seine Amtszeit wurde von einigen wichtigen regionalen und nationalen Ereignissen überschattet. Einer Haushaltskrise in Massachusetts begegnete der Gouverneur mit Steuererhöhungen und einer Budgetkürzung. Er legte auch sein Veto gegen eine geplante Anhebung der Gehälter im öffentlichen Dienst ein. Der Gouverneur setzte sich weiterhin für die Umwelt ein und stoppte in Boston den Ausbau von Autobahnen, die die betroffenen Wohngebiete in zwei Teile zerschnitten hätten. Neue Gesetze sollten den Umweltschutz in Massachusetts stärken. Nach einer tödlichen Schießerei an der Kent State University in Ohio ließ Gouverneur Sargent als Zeichen des Respekts gegenüber den Opfern die Flaggen auf halbmast setzen. Er setzte auch die Desegregation an den Schulen von Boston durch.