Erste Erfahrungen bei internationalen Meisterschaften sammelte Akani Simbine bei den Studentenweltspielen 2013 im russischen Kasan, bei denen er über 100 Meter das Halbfinale erreichte und mit der südafrikanischen 4-mal-100-Meter-Staffel im Finale mit 45,82 s den siebten Platz belegte. Über 100 Meter qualifizierte er sich auch für die Weltmeisterschaften in Moskau, bei denen er mit 10,38 s bereits in der ersten Runde ausschied. 2014 nahm Simbine zum ersten Mal an den Commonwealth Games im schottischen Glasgow teil und schied dort über 100 Meter mit 10,21 s im Halbfinale aus und belegte über 200 Meter im Finale den fünften Platz. Zudem erreichte er mit der südafrikanischen Stafette den vierten Platz. Kurz darauf belegte er bei den Afrikameisterschaften in Marrakesch den achten Platz im 100-Meter-Lauf. 2015 nahm der Student der Universität Pretoria erneut an der Sommer-Universiade im südkoreanischen Gwangju teil und gewann dort mit neuem Landesrekord von 9,97 s die Goldmedaille vor dem Jamaikaner Kemarley Brown. Zudem gewann er mit der südafrikanischen Mannschaft die Bronzemedaille mit der Staffel. Daraufhin nahm er an den Weltmeisterschaften in Peking teil, bei denen er diesmal das Halbfinale über 100 und 200 Meter erreichte. Zudem musste er den Vorlauf mit der südafrikanischen 4-mal-100-Meter-Staffel vorzeitig beenden. 2016 verbesserte er den Landesrekord im März auf 9,96 s und später auf 9,89 s und rangiert damit (Stand April 2018) auf dem 30. Rang der ewigen Bestenliste. Bei den Afrikameisterschaften in Durban gewann er über 100 Meter in 10,05 s die Bronzemedaille sowie die Goldmedaille mit der südafrikanischen Staffel. Er qualifizierte sich zudem erstmals für die Olympischen Spiele in Rio de Janeiro, bei denen er über 100 Meter im Finale 9,94 s lief und damit Rang fünf belegte.