Il 15 luglio 2008 la Federazione spagnola di calcio ufficializza del Bosque come nuovo CT della nazionale spagnola, vincitrice dell'ultimo Europeo. Esordisce il 20 agosto alla guida delle "Furie Rosse" nell’amichevole vinta per 3 a 0 contro la Danimarca. Partecipa alla Confederations Cup, dove si piazza al primo posto nel proprio girone. Perde in semifinale contro gli Stati Uniti per 2 a 0. Il 28 giugno 2009 ottiene il terzo posto battendo per 3 a 2 il Sudafrica. Si qualifica al primo posto del proprio girone per i Mondiali del 2010.