Em 1916 junta-se ao grupo "Supremus" com Kazimir Malevich, o fundador do suprematismo, Aleksandra Ekster, Ivan Kliun, Nadezhda Udaltsova, Olga Rozanova, Ivan Puni, Nina Genke, Ksenia Boguslavskaya entre outros que à época trabalhavam no Centro Popular da Cidade de Verbovka. A criação de uma nova forma de pintura era parte da urgência revolucionária da vanguarda russa em refazer o mundo. O termo "supremo" refere-se a um mundo "não-objectivo" ou abstracto para além da realidade quotidiana. Contudo, existiu alguma tensão entre os que, como Malevich, viam a arte como uma questão metafísica e espiritual, e outros que encaravam o papel do artista como criador de um novo mundo material. Popova dividiu-se inicialmente entre ambas as facções, mas acabaria por aderir totalmente aos objectivos da Revolução, trabalhando em cartazes, grafismo para publicações, tecidos e cenografia, dedicando-se também ao ensino. Na exposição "0.10" tinha exposto uma série de pinturas figurativas em cartão com relevo segundo uma estética derivada do cubismo. Em 1916 começou a pintar composições suprematistas completamente abstractas, mas o título "Arquitecturas pintáveis" (que deu a muitas das suas pinturas) sugere que, mesmo enquadrada no suprematismo, Popova estaria mais interessada na pintura como projecção da realidade material do que como expressão pessoal de uma realidade metafísica. Os planos sobrepostos de de Popova e as cores demarcadas possuem a presença objectiva do espaço e materiais da realidade.