Höhepunkt seiner Karriere sollte die Fußball-Weltmeisterschaft 1950 im eigenen Land sein. Zizinho trug durch seine Leistungen bei diesem Turnier, er erzielte je ein Tor gegen Jugoslawien und Spanien, maßgeblich dazu bei, dass Brasilien in der Endrunde ein Remis im letzten Spiel gegen Uruguay zum Weltmeistertitel genügt hätte. Seine Mannschaft verlor jedoch mit 1:2. Diese Niederlage gilt neben dem 1:7 gegen Deutschland als die größte Tragödie in der Geschichte des brasilianischen Fußballs. So blieb die Südamerikameisterschaft 1949, bei der er 5 Tore erzielte, sein einziger Titel mit der Nationalmannschaft.