同治5年（1866年）には陝甘総督に転任、イスラム教徒のドンガン人（回族）の蜂起（回民蜂起）鎮圧を任じられ遂行に動いた。しかしこの最中に捻軍が暴れ回ったため、回民は後回しにして捻軍討伐を優先した。この頃捻軍は李鴻章の活躍で東西に分裂、かつての勢いは無くなっていたため、左宗棠は魏光燾・饒応祺・袁保恒・陳湜・宋慶・趙秉鈞などを率いて李鴻章と共に捻軍討伐を開始、張宗禹率いる西捻軍の平定に専念し、同治6年（1867年）に東捻軍は李鴻章の淮軍に包囲され壊滅、西捻軍も翌7年（1868年）6月に追い詰められ平定された。