ഇംഗ്ലണ്ടിൽ ഉപരിപഠനം നടത്തുന്ന സമയത്തും അദ്ദേഹം രാഷ്ട്രീയത്തിൽ ഭാഗഭാക്കായിരുന്നു. ബങ്കിം ചന്ദ്ര ചാറ്റർജിയുടെ ആശയങ്ങൾ ചിത്തരഞ്ജനെ വല്ലാതെ സ്വാധീനിച്ചിരുന്നു. 1919 ൽ ജാലിയൻ വാലാബാഗ് സംഭവത്തെക്കുറിച്ചന്വേഷിക്കാൻ നിയോഗിക്കപ്പെട്ട അനൗദ്യോഗിക സംഘത്തിലെ അംഗമായിരുന്നു ചിത്തരഞ്ജൻ. 1921 ൽ ആദ്യമായി അറസ്റ്റ് ചെയ്യപ്പെട്ടു ആറുമാസത്തെ ജയിൽ ശിക്ഷക്കു വിധേയനായി. ജയിലിൽ നിന്നും പുറത്തു വന്ന ഉടനെ, 1922 ൽ നടന്ന കോൺഗ്രസ്സിന്റെ ഗയ സമ്മേളനത്തിൽ ചിത്തരഞ്ജനെ ദേശീയ പ്രസിഡന്റായി തിരഞ്ഞെടുത്തു.