El 1796 fou ascendit a tinent i enviat amb el seu regiment a l'Índia, sota el comandament d'Arthur Wellesley, primer duc de Wellington. Va prendre part en la Quarta guerra de Mysore, el 1799. Després de la captura de Mysore, Lambton va proposar que el territori fos cartografiat, usant les noves tècniques de geodèsia emprades per William Roy a la Gran Bretanya. La seva proposta fou aprovada i es començà a treballar mesurant la base de la muntanya Sant Tomàs de Madràs. Des d'allà va continuar, mitjançant triangulació, a través de tota el subcontinent indi fins a arribar a Mangalore. El 1806 va començar els mesuraments de latitud a unes 100 milles al nord de Bangalore, on acabava el territori britànic. Llavors va continuar cap al sud fins a arribar al Cap Comorin. Lambton va reprendre la seva exploració en direcció nord fins a la seva mort.