Allo scoppio del secondo conflitto mondiale Hartjenstein, come molti altri membri delle "SS-Totenkopfverbände", entrò a far parte delle Waffen-SS (le SS combattenti) nella SS-Totenkopf-Division. Fino all'agosto 1942 egli combatté al fronte con l'unità in Francia ed Unione Sovietica arrivando a comandarne un battaglione con il grado di "SS-Sturmbannführer" (maggiore). Durante il servizio al fronte Hartjenstein ottenne, per il coraggio dimostrato, la Croce di Ferro di prima e seconda classe.