نخستین بازی ملی جباری در یکم مردادماه ۱۳۴۴ در نخستین جام عمران منطقه‌ای در تهران مقابل تیم ملی پاکستان به ثبت رسیده است. نخستین گل ملی جباری نیز در همین دیدار به ثمر رسید. علی جباری با این‌که در پست هافبک بازی می‌کرد، همواره از گل‌زنان برتر تیم ملی فوتبال ایران به‌شمار می‌رفت. اوج درخشش علی جباری در تیم ملی ایران در دیدار با میزبان جام ملت‌های آسیا ۱۹۷۲ در مرحله گروهی این رقابت‌ها و در جدال برای صدرنشینی این گروه رخ داد. این بازی در شرایطی برگزار شد که مقامات فدراسیون فوتبال پیش از مسابقه از بازیکنان خواسته بودند بازی را واگذار کنند تا تایلند نیز از گروه صعود کند. اما در زمین مسابقه پس از این‌که تیم تایلند با دو گل از ایران پیش افتاد، علی جباری در ۱۰ دقیقه پایانی مسابقه هت تریک کرد و سریع‌ترین هت تریک تاریخ جام ملت‌های آسیا را رقم زده و بازی به سود ایران پایان یافت. جباری در بازی فینال نیز زننده یکی از دو گل ایران به تیم کره جنوبی بود. این دومین قهرمانی پیاپی تیم ملی ایران و علی جباری در جام ملت‌های آسیا بود.او در ۲۴ مرداد ۱۳۵۳ در جریان پیروزی سه بر صفر تیم ملی فوتبال ایران برابر باشگاه فوتبال فنرباغچه یکی از گل‌های ایران را به ثمر رساند. جباری در تاریخ ۲۴ شهریورماه ۱۳۵۳ پس از پیروزی در فینال هفتمین دوره بازی‌های آسیایی در تهران از فوتبال ملی کنار رفت.