Nach dem Krieg stieg Möllendorff zum Major auf und wurde Anfang Mai 1870 als etatsmäßiger Stabsoffizier in das 1. Brandenburgische Ulanen-Regiment (Kaiser von Rußland) Nr. 3 versetzt. In dieser Eigenschaft nahm er 1870/71 im Krieg gegen Frankreich an den Schlachten bei Vionville, Orléans und Le Mans sowie dem Handstreich auf Laon teil. Zeitweise war er für den abkommandierten Kommandeur Friedrich von der Groeben mit der Regimentsführung beauftragt und wurde mit dem Eisernen Kreuz II. Klasse sowie dem Orden der Heiligen Anna II. Klasse mit Schwertern ausgezeichnet.