Nè en 1911, il devint membre du Parti communiste brésilien (PCB) à l’âge de 29 ans, s’impliquant majoritairement en tant qu’organisateur. Il participe au soulèvement communiste réprimé de 1935, ce qui lui vaut un premier passage en prison. En 1937, Gétulio Vargas, prétextant une "menace communiste", instaure par coup d’état l’Estado Novo, un régime dictatorial populiste et anti-communiste. Marighella est à nouveau arrêté en 1939 pour être cette fois-ci emprisonné à Fernando de Noronha. En prison, pour garder la forme physique, il pratique le football et est surnommé « Bicão Siderúrigico », comme le raconte Mário Magalhães dans son livre. Un surnom qu'il devait autant à ses conférences sur le fer et l’acier qu’à la puissance de ses tirs alors qu’il jouait pieds-nus.