W 2021 roku wspólnie z Siniakovą osiągnęły finał Australian Open w grze podwójnej. Razem z Ramem doszła do finału Australian Open w grze mieszanej, w którym ponownie obroniła tytuł. W Strasburgu zdobyła pierwszy tytuł singlowy cyklu WTA Tour, w meczu mistrzowskim pokonując Soranę Cîrsteę 6:3, 6:3. Podczas French Open triumfowała w finale rozgrywek singlowych, pokonując w nim Anastasiję Pawluczenkową 6:1, 2:6, 6:4. Razem z Siniakovą awansowały również do finału zawodów deblowych, w których pokonały Bethanie Mattek-Sands i Igę Świątek, zdobywając trzeci wielkoszlemowy tytuł w grze podwójnej. W lipcu zwyciężyła w zawodach w Pradze, w finale pokonując Terezę Martincovą 6:2, 6:0. Wspólnie z Siniakovą zostały mistrzyniami olimpijskimi z igrzysk olimpijskich w Tokio (2020) w deblu. Pojedynek o złoty medal wygrały 7:5, 6:1 z Belindą Bencic i Viktoriją Golubic.