Simović se graduó de la academia militar de Belgrado en el año 1900 e ingresó entonces en el Ejército serbio. Prestó servicios en las dos Guerras de los Balcanes y luego en la Primera Guerra Mundial, al tiempo que ascendía en el escalafón militar. Tras 1918 se involucró en el desarrollo de la aviación militar del recién creado Reino de Yugoslavia, estimulando la expansión de esta nueva arma y laborando como jefe máximo de la Fuerza Aérea hasta 1938.