По заключённым ранее соглашениям, Педро вынужден был помочь королю Кастилии Альфонсо XI в его войне с северной Африкой. В 1344 году арагонский флот участвовал в успешной осаде города Альхесирас, а в 1349 — в неудачном нападении на Гибралтар. Затем в 1356 году он начал многолетнюю войну против Кастилии, в которой в то время правил уже Педро I. В течение войны Кастилия несколько раз вторгалась на территорию Арагона, и лишь к 1365 году Педро IV удалось исправить положение, и арагонские войска захватили Молину. Затем в Кастилии началась гражданская война, в результате которой Педро I был в 1369 году убит своим братом, который и стал королём под именем Энрике II. К 1375 году война закончилась без изменения довоенных границ.