Overend rejoint la brigade Ambulance Saint-Jean en 1913 et se forme aux premiers secours. Durant l'insurrection de Pâques de 1916, elle est l'une des secouristes qui travaille sous la direction de John Lumsden et assiste les blessés des deux côtés du conflit. Elle continue jusqu'à atteindre le grade de "chief superintendent". Elle reste au service de la brigade toute sa vie, devenant finalement dame de justice de l'Ordre de Saint-Jean de Jérusalem en 1955. Elle est membre du comité du dépôt de fournitures de la société des urgences des hôpitaux de la Croix-Rouge Irlandaise à Merrion Square pendant la Seconde Guerre mondiale. Ce travail consiste en l'achat de textile, de laine, de pyjama et de bandages pour la fabrication des fournitures. Les vêtements sont pour les réfugiés venus en Irlande, et les fournitures médicales sont envoyées principalement en Finlande et en Turquie. L'Ordre de l'Empire britannique lui est proposé pour ce travail, mais elle le refuse arguant qu'« il serait impossible que tous ceux qui ont fait du bon travail au cours de la Guerre soient reconnus ».