Első sikereit Juliette Gréco és Petula Clark számára írt dalokkal érte el, azonban a fiatal közönséget Françoise Hardy-val "(Comment te dire adieu)" és főleg France Gall-lal sikerült meghódítania. 1965-ben ugyanis France Gall nyerte el az Eurovíziós Dalfesztivál nagydíját, miután a számára javasolt tíz dalból a "Viaszbaba" "(Poupée de cire, poupée de son)" címűt választotta. A győztes dal világsláger lett, France Gall még japánul is lemezre énekelte. Gainsbourg sikerei 1966-ban is folytatódtak a "Baby pop" és főként a "Les sucettes" (A nyalókák) című dalokkal.