W 1965 roku Leandros wydała swój debiutancki singiel „Messer, Gabel, Schere, Licht”, który skomponował i wyprodukował jej ojciec. Niedługo potem został on także jej menedżerem. W 1966 roku wydała swoją pierwszą płytę długogrającą zatytułowaną "Songs und Folklore". W 1967 roku przyjęła propozycję nagrania utworu „L'amour est bleu”, z którym reprezentowała Luksemburg podczas finału 12. Konkursu Piosenki Eurowizji, zajmując ostatecznie czwarte miejsce. Po udziale w widowisku nagrała singiel w kilku innych wersjach językowych: niemieckiej („Blau wie das Meer”), angielskiej („Love Is Blue”), włoskiej („L'amore è blu”) i niderlandzkiej („Liefde is zacht”). Piosenka doczekała się także wielu nowych aranżacji wykonanych przez innych artystów.