מצרים היא ארץ התמחותו העיקרית של שמיר. רובו של ספר ההיסטוריה שחיבר על העולם הערבי במאה ה-19 עוסק בתולדות מצרים. הספר התקבל כטקסט חובה בחוגים להיסטוריה של המזרח התיכון בארץ ונדפס במהדורות רבות. בשנות שירותו בקהיר פיתח עניין בתולדות הקהילה היהודית במצרים ופרסם מחקר שבחן את השאלה מדוע נשארו יותר ממחצית בני קהילה זו חסרי נתינות. אולם, עיקר פעילותו המחקרית התרכזה במצרים הרפובליקנית שקמה לאחר הפיכת 1952. שתי עבודות ראויות לציון מיוחד. במסה מקיפה, הפותחת ב-60 עמודים ספר שערך על ירידת הנאצריזם, הוא בוחן את הפרשנויות השונות שנתנו לתנועה זו ומציג פרשנות משלו הרואה אותה כתנועה משיחית שתקפה בעוז את שני מרכיביו של המשבר ההיסטורי באזור: העלבון והמבוכה. שמיר עקב אחרי התפתחות משטרו של אנואר סאדאת במאמרים רבים אשר קובצו בספר על מצרים בהנהגת סאדאת. פרקי הספר מנתחים את הדרך החלופית שהתווה סאדאת לאחר הדה-נאצריזציה של מצרים, ואת המדיניות החדשה שגיבש כלפי ישראל, העולם הערבי והמערב.