Po zamachu stanu generała Augusto Pinochet 11 września 1973 Corvalán, podobnie jak wielu innych zwolenników Salvadora Allende, został uwięziony. Początkowo był przetrzymywany w izolacji, a następnie w obozach koncentracyjnych, w tym na wyspie Dawson. Po zabójstwie Victora Jary stał się najbardziej znanym chilijskim więźniem politycznym. W okresie uwięzienia w 1975 otrzymał Międzynarodową Leninowską Nagrodę Pokoju.