Сэр Джордж был сыном сэра Джона Бьюкенена и Анабеллы, дочери Адама Эрскина, коменданта Камбускеннета (аббатство в Стерлинге), сына Мастера Мара. В 1641 году он командовал шотландской компанией (рота) в армии Александра Лесли во время Епископской войны, а затем был комиссаром суда над «сломленными людьми».