W 2003 został niespodziewanie zwolniony dzień po zdobyciu przez Real Madryt 29. tytułu mistrza Hiszpanii w historii. Odrzucił propozycję zostania dyrektorem technicznym i odszedł z klubu. Następnie był trenerem Beşiktaşu JK. W 2008 zastąpił Luisa Aragonésa na stanowisku szkoleniowca reprezentacji Hiszpanii, który na Euro 2008 zdobył Mistrzostwo Europy pokonując w finale „Die Nationalelf” 1:0. Del Bosque z "La Furia Roja "w 2010 zdobył mistrzostwo świata w RPA. Na Euro 2012 Hiszpanie prowadzeni przez del Bosque obronili tytuł wywalczony 4 lata wcześniej, pokonując najpierw w półfinale reprezentacje Portugalii 4:2 (rzuty karne) a w finale reprezentację Włoch 4:0." La Furia Roja" została w ten sposób pierwszą w historii drużyną, która wywalczyła mistrzostwo Europy dwa razy z rzędu. Podczas Mistrzostw Świata 2014 w Brazylii prowadzona przez niego Hiszpania przegrała dwa mecze w grupie pierwszy mecz z Holandią 1:5 z Chile 0:2 a trzeci wygrała 3:0 z Australią zajmując trzecie miejsce w grupie B i tym samym odpadła już po fazie grupowej, nie kwalifikując się do 1/8 turnieju. Zostali tym samym drugim z rzędu obrońcą tytułu (po reprezentacji Włoch) który odpadł z Mundialu już po rundzie grupowej.