È un crudista vegano, motivo per cui nel film "Benvenuti a Zombieland", dove interpreta il personaggio di "Tallahassee", un duro con un'ossessione per le merendine Twinkie, ne è stata realizzata una variante crudivegana fatta di farina di mais appositamente per lui. Nel 2012 viene nominato, assieme all'attrice Jessica Chastain, il "vegetariano più sexy" dalla PETA. È inoltre un accanito sostenitore della depenalizzazione e legalizzazione della canapa e dei suoi derivati, come la marijuana, oltre ad essere un attivista ambientale e sociale. Definitosi politicamente un anarchico, l'attore è un profondo ammiratore del pensiero ed opera dello storico ed attivista politico Howard Zinn, definendolo addirittura un suo eroe personale durante una conversazione intrattenuta con lo stesso Zinn. Nel 2002, in un articolo da lui stesso scritto sul quotidiano britannico "The Guardian", Harrelson condannò duramente l'intervento militare statunitense in Iraq da parte dell'allora presidente George W. Bush, ritenendo il conflitto una «guerra razzista ed imperialista», affermando inoltre di essersi opposto anche alla precedente guerra del Golfo ed alle sanzioni economiche emanate contro il paese medio-orientale durante l'amministrazione di Bill Clinton.