Im Oktober 1845 sandte Robert Peel, der britische Premierminister, Playfair zusammen mit dem Botaniker Lindley nach Irland, um die dortige Hungersnot, die Kartoffelfäule und die Auswirkung der Korngesetze zu untersuchen. Er beriet Prinz Albert bei der Nutzung von Fäkalien und 1851 bei der Vorbereitung der Londoner Weltausstellung. In seinem Auftrag bereitete er auch den Aufbau des South Kensington Museum vor und half bei der Gründung der britischen Royal College of Sciences. Seit 1848 war er Mitglied (Fellow) der Royal Society. 1851 wurde er als "Companion" in den Order of the Bath aufgenommen. 1859 wurde er Mitglied der Royal Society of Edinburgh.