En 2014, Harrison est pour la première fois invité au match des étoiles et s'avère, à 26 ans, l'un des surprises de l'année dans le baseball majeur. Il se bat jusqu'aux derniers jours de la saison régulière pour le championnat des frappeurs de la Ligue nationale mais avec une moyenne au bâton de ,315 termine deuxième derrière la moyenne de ,319 remise par Justin Morneau des Rockies du Colorado. En 143 matchs joués, il réussit 164 coups sûrs dont 38 doubles, 7 triples et 13 circuits, produit 52 points, en marque 77 et réussit 18 buts volés. Aligné au champ extérieur et parfois au deuxième but en début d'année, il finit par ravir à Pedro Alvarez le poste de joueur de troisième but des Pirates. Il termine du vote de fin d'année désignant le joueur par excellence de la Ligue nationale.