Etter at han ble ekskludert fra PCB i august 1967 grunnla Marighella Ação Libertadora Nacional, som raskt vokste til å bli den sterkeste geriljabevegelsen i Brasil. Marighella og hans allierte var inspirert av Den cubanske revolusjon, i særdeleshet Che Guevaras bok "Gerilja" og Régis Debrays bok "Revolusjonen i revolusjonen". Marighella videreutviklet Debray og Guevaras geriljateorier og skrev i 1969 boka "Liten håndbok for bygerilja" (portugisisk: "Minimanual do Guerrilheiro Urbano"). Her vektla han fordelene ved geriljataktikk i metropolene i motsetning til landbygda. Boka ble senere en viktig inspirasjonskilde for de såkalte bygeriljaene Rote Armee Fraktion i Vest-Tyskland og Brigate Rosse i Italia.