בהשפעת לואי ברנדייס התקרב פרנקפורטר לתנועה הציונית. בשנת 1919 שירת פרנקפורטר כשליח ההסתדרות הציונית של ארצות הברית לוועידת השלום בפריז. הוא ניסה לפעול אצל הנשיא וודרו וילסון כדי לשכנעו לשלב את הצהרת בלפור בהסכם. בשנת 1920 סייע פרנקפורטר לייסד את האיגוד האמריקאי לחירויות אזרחיות (American Civil Liberties Union). בסוף שנות העשרים הצטרף למאמצים להצלת חייהם של ניקולה סאקו וברתולומאו ונצטי, שני אנרכיסטים אשר נידונו למוות בעוון שוד ורצח.