Το χωριό αναφέρεται από τον Φραντσέσκο Μπαρότσι το 1577 ως Armenus στην επαρχία Αποκορώνου. Στην ενετική απογραφή του 1583 από Καστροφύλακα αναφέρεται ως Armenus με 233 κατοίκους, ονομασία την οποία χρησιμοποιεί και ο Βασιλικάτα το 1630. Κατά την διάρκεια της επανάστασης του 1821, οι Αρμένοι ορίστηκαν έδρα της προσωρινής επαναστατικής κυβέρνησης Κρήτης και στις 22 Μαΐου 1822, στους Αρμένους υπογράφηκε από τους οπλαρχηγούς το σύνταγμα της Επιδαύρου. Το χωριό ονομάστηκε τότε Ελευθερούπολη. Κατά τη διάρκεια της επανάστασης του 1897, στις 26 Ιουνίου, η Πρώτη Επαναστατική Συνέλευση συνήλθε στους Αρμένους, πρωτού μετακινηθεί στις Αρχάνες στις 30 Ιουνίου.