La collection de musique regroupe trois types de documents : les partitions, les documents textuels et les documents audiovisuels. Cette dernière catégorie se compose de microsillons, de disques compacts, de DVD et de vidéos. On peut y écouter les principales œuvres remontant d'aussi loin que l'Antiquité jusqu'à aujourd'hui, incluant le jazz et la musique populaire. La collection de documents textuels renferme un certain nombre de titres anciens. Le plus vieux qui date d'environ 1100 est un manuscrit sur peau de mouton — "Parties du canon de la messe" — préservé dans un coffret de bois. La collection contient d'autres ouvrages plus récents de type liturgique et du régime français datant du et du ainsi que d'origine britannique d'après la conquête de 1760. Près d'une vingtaine de titres datant d'avant 1800 sont des exemplaires uniques d'après le Répertoire international des sources musicales. La collection renferme plusieurs documents postérieurs à 1800, mais d'une grande valeur historique. Mentionnons à titre d'exemple le "Traité de mélodie, abstraction faite de ses rapports avec l'harmonie" d'Antoine Reicha et le "Grand Traité d'instrumentation et d'orchestration modernes" d'Hector Berlioz. Parmi les documents récents d'importance dans le secteur de la musique, il faut souligner la base de données "Musican" sur la musique canadienne conçue à l'Université Laval et accessible à partir du site de la Bibliothèque.