1970 när Salvador Allende blev president, spelade de in hans valprogram på en skiva, "Canto al programa". På denna skiva finns också deras kanske mest kända sång, "Venceremos". När Augusto Pinochet gjorde statskuppen 1973, var Inti-Illimani på en av sina internationella turnéer och blev tvungna att stanna utomlands. Under de följande femton åren bodde de i Italien, eftersom de inte fick återvända till hemlandet på grund av att diktaturen hade förbjudit många landsmän komma in i Chile. Även i exil fortsatte de med sin karriär, och bland annat spelade de in en skiva med Violeta Parras sånger på svenska med sverigefinska sångerskan Arja Saijonmaa, "Jag vill tacka livet (Gracias a la vida)".