La même année, au mois de juillet, il prend les commandes de la sélection nationale de Guinée avec comme objectif la qualification pour la Coupe du monde et de la CAN 2002. Lors des éliminatoires du mondial, le Syli national figurait bien dans le groupe E, la sélection est deuxième du groupe grâce à des victoires contre le Burkina Faso (3-2) et le Zimbabwe (3-0). Cependant, la FIFA décide d'exclure l'équipe Guinéenne pour cause d’ingérence politique et Bernard Simondi dirige son dernier match le 28 janvier 2001 contre le Malawi (1-1). De 2001 à 2004, il devient Directeur technique national (DTN) du Bénin puis entraîneur de l’équipe nationale Juniors.