В составе сборной Бразилии Зарзур дебютировал 19 января 1937 года в матче чемпионата Южной Америки с Уругваем, в котором его команда победила 3:2. Больше на том турнире Алберто не выступал, а его команда выиграла серебряные медали. В следующий раз в состав сборной Зарзур был вызван в 1940 году, на матчи Кубка Рока с Аргентиной. Более того, он выходил команду на поле в качестве капитана команды. В первой игре Бразилия и Аргентина сыграли вничью 2:2, а во второй встрече Бразилия проиграла 0:3, и трофей достался Аргентине. В следующем месяце турнир был проведён ещё раз, на этот раз на поле Аргентины. В первой игре, в которой капитанствовал Зарзур, Бразилия проиграла 1:6. Во второй встрече Алберто вышел на поле, но капитаном уже был назначен Леонидас, а Бразилия победила со счётом 3:2. В решающей третьей игре Зарзур вновь был на поле, но его команда снова крупно проиграла со счётом 1:5. В том же месяце Зарзур ещё дважды выходил в составе сборной, участвуя в двухматчевом противостоянии с Уругваем на Кубок Рио-Бранко. Первая встреча была бразильцами проиграла, а вторая завершилась вничью 1:1. Этот матч, состоявший 31 марта 1940 года стал последним, проведённым Алберто в футболке национальной команды.