Den endgültigen Durchbruch schaffte Ma Long schließlich 2015/16: Er kehrte im März 2015 auf Platz 1 der Weltrangliste zurück, wurde Weltmeister und stellte mit seinem sechsten Titel bei den China Open einen neuen Rekord auf. Beim World Cup verlor er nur einen Satz (gegen Omar Assar), während seine Gegner danach im Durchschnitt auf nur sechs Punkte pro Satz kamen. Zudem gewann er Ende des Jahres zum vierten Mal die Grand Finals und wurde 2016 zum ersten Mal im Einzel für die Olympischen Spiele nominiert. Dort schlug er Zhang Jike im Finale mit 4:0 und vollendete somit innerhalb von weniger als 500 Tagen den Grand Slam aus Olympiasieg, Weltmeisterschaft und World Cup-Titel. Nach Jan-Ove Waldner, Liu Guoliang, Kong Linghui und Zhang Jike war er der fünfte männliche Spieler, dem dies gelang, nach Zhang Jike der zweite, der alle drei Titel gleichzeitig hielt. Ergänzt man diese großen Titel um den bei den World Tour Grand Finals, war er nach Kong Linghui der zweite Spieler, der alle vier gewinnen konnte, und der erste, der bei allen vier Turnieren gleichzeitig Titelträger war. Zu diesem Zeitpunkt hatte er außerdem insgesamt 48 Monate (4 Jahre) an der Spitze der Weltrangliste verbracht, nur übertroffen von Wang Liqin mit 54 Monaten. Dessen Rekord stellte Ma Long schließlich im März 2017 ein, seitdem ist er der Spieler, der die längste Zeit auf Position 1 der Weltrangliste stand. Bei der Weltmeisterschaft 2017 verteidigte er nach Siegen über Timo Boll, Xu Xin und Fan Zhendong seinen Titel im Einzel. Im Juni war er den 28. Monat in Folge auf Platz 1 der Weltrangliste notiert, womit er den Rekord des bisherigen Rekordhalters Wang Hao einstellte, der unter anderem zwischen Oktober 2007 und Dezember 2009 auf Platz 1 gestanden hatte.