Roland Holst liittyi yhdessä aviomiehensä kanssa vuonna 1897 Sosiaalidemokraattiseen työväenpuolueeseen (SDAP). Hän kuului puolueen äänenkannattajan "De Tribunen" toimituskuntaan ja edusti SDAP:n jyrkkää vasemmistosiipeä, joka irtautui vuonna 1909 omaksi kilpailevaksi puolueekseen. Vuonna 1915 Roland Holst perusti lyhytikäisen Vallankumouksellisen sosialistisen liiton, jota hän myös edusti samana vuonna sodanvastaisten sosialistien kansainvälisessä tapaamisessa, Zimmerwaldin kokouksessa. Hän kannatti alkuaan lokakuun vallankumousta ja oli Alankomaiden kommunistisen puolueen (CPN) perustajajäsen. Vierailtuaan vuonna 1921 Neuvostoliitossa Kominternin kolmannen kongressin puhujana hän kuitenkin pettyi neuvostojärjestelmän väkivaltaisiin ja sortaviin piirteisiin. Hän toi pettymyksensä esiin runokokoelmassaan "Heldensage". Hän erosi CPN:stä vuonna 1927.