В 1271 году, в отместку высокомерной итальянской знати острова, он поступил на службу к византийскому императору Михаилу VIII Палеологу, которому в 1261 году удалось выбить крестоносцев из Константинополя и частично восстановить Византийскую империю. Вместе с дукой завоевал все острова Северных Спорад, принадлежащие семье Гизи ("Ghisi") (Скопелос, Скирос и Скиатос, принадлежащие франкам Хелидромия) и Лемнос в 1270 году. Эти острова с тех пор оставались византийскими до падения Константинополя в 1453 году. Изгнал венецианцев с Китиры, а затем с Андикитиры, принадлежащей семье Веньер ("Venier"). После удачного похода против турок в Малой Азии, в котором участвовал Ликарио, он получил звание великого дуки, флот и армию от византийского императора. В 1276 году отвоевал у итальянцев практически всю Эвбею, взяв во время войны в плен герцога Афинского Жана I де ла Рош. Сеньория Негропонта с помощью Венеции, тем не менее, сохранила контроль над неприступной крепостью Халкида на южном берегу острова. В знак благодарности, отвоёванная Эвбея была дарована Ликарио как личный феод. Изгнал франков с Сифноса и Серифоса, семью Гизи с Аморгоса и Кеи, а также захватил острова Иос, Сикинос и Фолегандрос. Захватил крепость Халкида, взял в плен брата жены Джиберто II да Верона ("Giberto II da Verona"), пленников привёл с триумфом в Константинополь. Получил чин великого , который соответствовал маршальскому званию, должности коменданта дворцовой гвардии. Ликарио женился вторично в Константинополе на богатой гречанке и оставался верным византийскому императору правителем Эвбеи. Но усиление Византии и в частности успехи Палеологов в Эгейском море и Морее сильно не нравились Венеции.