Em 1961 tornou-se diretor do Departamento de Extensões Culturais da Universidade do Recife e, no mesmo ano, realizou junto com sua equipe as primeiras experiências de alfabetização popular que levariam à constituição do Método Paulo Freire. Seu grupo foi responsável pela alfabetização de 300 cortadores de cana em apenas 45 dias. Em resposta aos eficazes resultados, o governo brasileiro (que, sob o presidente João Goulart, empenhava-se na realização das reformas de base) aprovou a multiplicação dessas primeiras experiências num Plano Nacional de Alfabetização, que previa a formação de educadores em massa e a rápida implantação de 20 mil núcleos (os "círculos de cultura") pelo País. Em 1964, meses depois de iniciada a implantação do Plano, o golpe militar extinguiu esse esforço. Freire foi encarcerado como traidor por 70 dias. Em seguida passou por um breve exílio na Bolívia e trabalhou no Chile por cinco anos para o Movimento de Reforma Agrária da Democracia Cristã e para a Organização das Nações Unidas para a Agricultura e a Alimentação. Em 1967, durante o exílio chileno, publicou no Brasil seu primeiro livro, "Educação como Prática da Liberdade", baseado fundamentalmente na tese "Educação e Atualidade Brasileira", com a qual concorrera, em 1959, à cadeira de História e Filosofia da Educação na Escola de Belas Artes da Universidade do Recife.