Два года спустя он исполнил роль священника испанской инквизиции в фильме Милоша Формана «Призраки Гойи», где его партнёршей была Натали Портман. В 2007 году Бардем принял участие в двух проектах: в фильме братьев Коэн «Старикам тут не место» и картине Майка Ньюэлла «Любовь во время холеры». В фильме «Старикам тут не место» он сыграл психопата и наёмного убийцу Антона Чигура. За эту роль он стал первым испанским актёром, получившим премию «Оскар» за лучшую мужскую роль второго плана; он также получил премии «Золотой глобус» и BAFTA. Его персонаж «Чигур» занял № 26 место в списке «50 самых мерзких злодеев в истории кино» согласно журналу "Entertainment Weekly".