Ariana Grande maakte haar echte doorbraak als Caterina "Cat" Valentine, beter bekend als Cat Valentine, in de comedysitcom Victorious. De serie werd geproduceerd door Dan Schneider. In de serie zit Tori Vega op Hollywood Arts. Cat was bekend als het domme en naïeve roodharige meisje uit de serie en ze heeft in alle vier seizoenen meegespeeld. De audities waren in 2009, toen ze 15 jaar oud was. Elizabeth Gillies, waarmee ze eerder had gewerkt in de Broadwaymusical "13", kreeg ook de rol van Jade West, de aartsvijand van het hoofdpersonage Tori Vega (Victoria Justice). Op 27 maart 2010 werd de eerste aflevering uitgezonden, direct na de Nickelodeon Kids' Choice Awards van 2010. De eerste aflevering keken er 5,7 miljoen mensen, waarmee het de op een na meest bekeken première-aflevering van Nickelodeon ooit is. In Nederland werd de sitcom in oktober 2010 voor het eerst uitgezonden. De serie heeft een aantal prijzen gewonnen, waaronder bij de Kids' Choice Awards van 2012 en 2013 in de categorie "favoriete televisieserie". Echter, Grande moest tijdens de opnames om de week haar haar rood verven en laten bleken, omdat Dan Schneider, de producer van Victorious, niet alleen maar personages met bruin haar in de serie wilde hebben. Dit had als gevolg dat Ariana Grande haar haren erg beschadigd zijn geraakt, ze heeft dan tijdens de serie en vooral na de serie haarextensies gedragen zodat haar haar langer leek en minder beschadigd.