Witold Zagórski po zakończeniu zawodniczej kariery rozpoczął karierę trenerską, w której odnosił znacznie większe sukcesy. W 1961 zastąpił Zygmunta Olesiewicza na stanowisku trenera reprezentacji Polski, która za kadencji Zagórskiego odnosiła swoje największe sukcesy w historii. W 1963 reprezentacja Polski będąc gospodarzem mistrzostw Europy 1963 zdobyła wicemistrzostwo, w finale przegrała z reprezentacją ZSRR 45:61, a wcześniej pokonała m.in. reprezentację Jugosławii 83:72. Na dwóch kolejnych mistrzostwach Europy: ZSRR 1965 i Finlandia 1967 reprezentacja sięgnęła po brązowe medale. W 1967 reprezentacja jedyny raz w historii wystąpiła mistrzostwach świata – Urugwaj 1967, na których zajęła 5. miejsce. Witold Zagórski trzykrotnie prowadził reprezentację Polski na igrzyskach olimpijskich: Tokio 1964 (6. miejsce), Meksyk 1968 (6. miejsce) i Monachium 1972 (10. miejsce). Z funkcji trenera reprezentacji Polski zrezygnował w 1975 po niezakwalifikowaniu się przez nią na turniej olimpijski Montreal 1976. W latach 1967–1973 siedem razy prowadził drużynę Europy.