Wkrótce po wyjściu z więzienia Momoro zaczął wydawać ultraradykalną gazetę "Ojciec Duchesne" redagowaną przez Jacques-René Héberta, której treść miała istotny wpływ na radykalizację jego poglądów. Brał aktywny udział w obaleniu monarchii 10 sierpnia 1792. Uzyskał wysokie stanowisko przewodniczącego swojej sekcji ("Théâtre-Français") oraz został członkiem Komuny Paryża. To z jego pomysłu dewiza "Wolność, Równość, Braterstwo" zaczęła być umieszczana na gmachach użyteczności publicznej – co obowiązuje we Francji po dziś dzień. Momoro należał też do najaktywniejszych dechrystianizatorów – współorganizował Święta Rozumu, w których jego żona Sophie odgrywała rolę bogini Rozumu. Nakazywał również zamykanie kościołów na terenie Paryża. Choć nie był członkiem Konwentu, został w 1793 roku wysłany razem z innym hebertystą Ronsinem z misją do zbuntowanej Wandei, gdzie miał odpowiadać przede wszystkim za kwestie zaopatrzeniowe. Owocem tej wyprawy był obszerny raport przedstawiony Komitetowi Ocalenia Publicznego, jedna z lepszych relacji z ówczesnej Wandei.