Santosin johdolla Kreikka jatkoi menestyksekkäästi EM2012-karsinnoissa ja voitti karsintalohkonsa häviämättä yhtään ottelua. Lopputurnauksessa Kreikka voitti viimeisessä lohkovaiheen ottelussa Venäjän ja eteni pudotuspeleihin. Puolivälierässä Saksa oli kuitenkin parempi maalein 4–2. MM2014-karsinnoissa Kreikka voitti jatkokarsinnassa Romanian ja eteni historiallisesti toista kertaa perättäin lopputurnaukseen. Helmikuun lopussa Santos ilmoitti jättävänsä maajoukkueen MM-kisojen jälkeen. MM-kisoissa Kreikka taisteli tiensä alkulohkosta pudotuspeleihin ensimmäistä kertaa maan jalkapallohistoriasta. Turnaus päättyi neljännesvälierätappioon Costa Ricalle. Santos tulistui ottelussa erotuomareille ja sai kisojen jälkeen kahdeksan ottelun toimitsijakiellon.