V 19. století i zde vypuklo povstání. Město dobyl hajduk Veljko Petrović. V roce 1813 se město vrátilo zpět pod osmanskou nadvládu, ale roku 1833 bylo opět připojeno k Srbsku. Zaječar byl jedním z míst, kde propukla tzv. Timocká vzpoura a kde byli její vůdci později odsouzeni k těžkým trestům. Konec téhož století byl v Zaječaru obdobím rychlé industrializace (výstavba pivovaru, cihelny a tiskárny). Jako pohraniční město mělo strategický význam, a bylo v 60.–90. letech 19. století zbudováno v jeho okolí opevnění. V závěru první světové války mělo město 9500 obyvatel. Během konfliktu bylo okupováno Bulharskem.