Im Jahr 1967 wurde Niculescu als Nachfolger von Ilie Oană zum Trainer der Rumänischen Fußballnationalmannschaft berufen. Zunächst verpasste der hinter dem späteren Europameister Italien die Qualifikation zur Europameisterschaft 1968. Den Höhepunkt seiner Trainerlaufbahn bildete die überraschende Qualifikation Rumäniens für die Fußball-Weltmeisterschaft 1970, wo sein Team aber nach knappen Niederlagen gegen England und Brasilien sowie einem Sieg gegen die Tschechoslowakei bereits nach der Vorrunde ausschied. Ende des Jahres 1972 trat er als Nationalcoach zurück. Zuvor war Rumänien im Viertelfinale der Fußball-Europameisterschaft 1972 gegen Ungarn erst im Entscheidungsspiel ausgeschieden.