Murray je zmagovalec treh posamičnih turnirjev za Grand Slam, še osemkrat je zaigral v finalu. Osvojil je turnir za Odprto prvenstvo ZDA leta 2012, ko je v finalu v petih nizih premagal Novaka Đokovića. S tem je prekinil dolgotrajno negativno tradicijo, ki je dolgo visela nad najboljšimi britanskimi tenisači, saj je postal prvi britanski zmagovalec turnirja za Grand Slam po 76-ih letih, ko je to zadnjič uspelo Fredu Perryju. Z Juanom Martínom del Potrom sta edina tenisača z zmago na turnirjih za Grand Slam od vključno leta 2006, ob dominantnih treh tenisačih obdobja, Federerju, Đokoviću in Rafaelu Nadalu. Mesec dni pred zmago je osvojil tudi zlato medaljo na olimpijskem turnirju v Londonu med posamezniki, ko je v finalu premagal Rogerja Federerja, osvojil pa je tudi srebrno medaljo v mešanih dvojicah. Pred tem je štirikrat izgubil v finalih Grand slamov, trikrat proti Federerju, leta 2008 na turnirju za Odprto prvenstvo ZDA, leta 2010 na turnirju za Odprto prvenstvo Avstralije in leta 2012 na turnirju za Odprto prvenstvo Anglije ter proti Đokoviću leta 2011 na turnirju za Odprto prvenstvo Avstralije. Leta 2013 je osvojil Odprto prvenstvo Anglije kot prvi britanski tenisač po 77-ih letih. Leta 2016 je dosegel drugo zmago v Wimbledonu, v finalu je premagal Milosa Raonica.