לאחר מכן חזר לייארד לעיסוקיו הפוליטיים. ב-1852 נבחר לפרלמנט הבריטי כמועמד הליברלי של מחוז הבחירה איילסברי שבבקינגהמשייר, ולמשך שבועות אחדים כיהן כתת-מזכיר החוץ, אך לאחר מכן החל לבקר את מדיניות הממשלה, בעיקר בכל הנוגע לניהול הצבא הבריטי. הוא שהה בחצי האי קרים במהלך המלחמה, והיה אחד מחברי הוועדה שמונתה לחקור את התנהגות חיל המשלוח הבריטי. ב-1855 סירב להצעתו של לורד פלמרסטון לכהן במשרה שאינה קשורה לשירות החוץ הבריטי, ונבחר ללורד רקטור של אוניברסיטת אברדין. לאחר שהפסיד בבחירות באיילסברי ב-1857 הוא ביקר בהודו על מנת לחקור את הסיבות לפרוץ המרד ההודי הגדול. ב-1860 נבחר לכהונה נוספת בפרלמנט, מטעם סאות'וורק, לאחר ששנה אחת קודם לכן נכשל בניסיון לעשות זאת ביורק. בין 1861 ל-1866 כיהן לייארד בתפקיד תת-המזכיר לענייני מדינה, תחת ראשי הממשלה לורד פלמרסטון וג'ון ראסל. לייארד מונה לנציב העבודות העליון לאחר שהליברלים בראשות ויליאם גלאדסטון חזרו לשלטון ב-1868, והושבע לחבר המועצה המלכותית.