Vuonna 1964 presidentinvaalit voitti maltillisen kristillisdemokraattisen puolueen ehdokas Eduardo Frei Montalva, joka pyrki muun muassa maareformiin ja hallittuun kaivosteollisuuden kansallistamiseen. Hänen jälkeensä valtaan nousi vuonna 1970 kansanrintaman sosialistiehdokas Salvador Allende, joka käynnisti laajamittaisen yritysten kansallistamisohjelman. Tämä tyrehdytti sijoitukset Chileen ja vei maan taloudelliseen alamäkeen. Lisäksi maa joutui Yhdysvaltojen kauppasaartoon, ja inflaatio kohosi. Asevoimat teki kenraali Augusto Pinochetin johdolla ja Yhdysvaltain tukemana vallankaappauksen 11. syyskuuta 1973. Pinochet nimitti itsensä presidentiksi vuonna 1974. Sotilasjuntan aikana satoja tuhansia vasemmistolaisiksi tai Pinochetin hallinnon vastustajiksi arveltuja ihmisiä pidätettiin, ja sadat tuhannet chileläiset pakenivat tai karkotettiin maasta. Yritysten kansallistamiset peruttiin ja talouspolitiikassa käännyttiin vapaan markkinatalouden suuntaan.