Im Rahmen der Liberalen Revolution wurden in den 1820er und frühen 1830er Jahren die Beziehungen zum Heiligen Stuhl abgebrochen, die Klöster aufgelöst und die Klosterarchive beschlagnahmt. Die dort aufbewahrten Urkunden wurden, sofern sie in dieser Zeit nicht verlorengingen, nach Lissabon überführt, wodurch der Umfang des Archivs erheblich anstieg. 1823 wurde für das Archiv eine neue Benutzerordnung verabschiedet, in der es offiziell zum Nationalarchiv erklärt, der Generaldirektion für öffentliche Unterweisung des Ministeriums des Königreichs unterstellt und wieder nach dem mittelalterlichen Torre do Tombo benannt wurde. Die Folgezeit war unter anderem durch die Aufnahme von Dokumenten aus den Archiven der 1821 und 1833 aufgelösten Gerichte des ehemaligen Regimes und der Erstellung verschiedener Arten von Registern der archivierten Dokumente gekennzeichnet.