"Katalonia, Katalonia" sisältää muun muassa kuvauksia rintamalta, jossa Orwell vietti yhteensä 115 päivää sekä hänen ajastaan eri sairaaloissa, jonne Orwell joutui haavoituttuaan. Hän kertoo myös Barcelonassa käydystä lyhyestä tasavaltalaisten keskinäisestä valtataistelusta, niin sanotusta Barcelonan toukokuusta, jossa vastakkain olivat hallituksen poliisivoimat (Guardia de Asalto) ja CNT:n anarkistit. Erityisen tunnettu teos on ensimmäisestä luvustaan, jossa Kataloniaan saapunut Orwell kuvailee anarkistien hallussa olevaa maakuntaa ja Barcelonan kaupunkia. Kaikki liikeyritykset ja julkiset palvelut oli kollektivisoitu työläisten haltuun ja yhteiskunta toimi anarkismin periaatteiden mukaan. Orwell ihastelee anarkistisessa Barcelonassa vallinnutta tasa-arvoa ja luokkayhteiskunnan katoamista. Kirjan viimeisissä luvuissa Orwell muun muassa pohtii, miten sisällissodassa lopulta tulee käymään, sekä selvittää tasavaltalaisten riveissä taistelevien Espanjan ja Katalonian kommunististen puolueiden, POUM:n ja anarkistien välisiä ideologisia eroja.