La congrégation a pour origine un groupe de bénévoles actives à l'hôpital de la Sainte Croix de Barcelone dirigé par Marie Rafols (1781 - 1853) et le Père Jean Bonal (1769 - 1829) qui quitte la capitale catalane pour l'hôpital provincial de Notre-Dame de Grâce le . Les sœurs se distinguent en particulier par l'assistance aux blessés pendant le siège de Saragosse en 1808. Le , la communauté se dote de constitutions propres et le les quatre premières religieuses prononcent leurs vœux perpétuels.