Устианович был завсегдатаем кружка «Русская троица» и близким другом поэта Маркиана Шашкевича, также поддерживал тесные связи с Яковом Головацким, Богданом Дедицким и др. В 1848 году был инициатором созыва «Собора русских учёных». В 1860-е годы, в период размежевания галицкого движения, утвердился на позициях галицкого русофильства: выступал против германизации и полонизации, пропагандировал концепцию триединства русского народа и общерусской культурной солидарности. Вместе с двоюродным братом Маркиана Шашкевича Григорием Устианович стоял у истоков Галицко-Русской Матицы.