Dopo questi avvenimenti, i cavalieri Provenzali convinsero Raimondo a ripartire, nel gennaio del 1099 e il 14 febbraio 1099, assieme a Roberto II di Normandia e a Tancredi d'Altavilla (da parte di madre e cugino di Boemondo), cominciarono l'assedio di Arqa, una cittadina nei pressi di Tripoli. Qui le operazioni si protrassero più a lungo di quanto Raimondo avesse previsto e così nel mese di maggio l'assedio fu abbandonato e si decise di riprendere la strada per Gerusalemme. La Città Santa fu finalmente raggiunta il 7 giugno e, dopo circa un mese d'assedio, i Crociati la espugnarono il 15 luglio 1099. A Raimondo, che aveva conquistato con i suoi la Torre di David, fu inizialmente offerta la corona del nuovo Regno di Gerusalemme ma egli rifiutò, affermando di rabbrividire all'idea di essere chiamato "Re di Gerusalemme", la città in cui Gesù stesso aveva sofferto (ma egli era anche consapevole di non avere il supporto di tutti i capi della crociata, anche per l'aver risparmiato i difensori della torre di David). La corona, il 22 luglio 1099, andò dunque a Goffredo di Buglione, che assunse il titolo di "Difensore" "del Santo Sepolcro" ("advocatus Sancti Sepulchri").