1970年の大統領選挙では、社会党とチリ共産党、左翼諸党派で構成された政党連合「人民連合」（UP）を組織して、議会での決選投票を経てついに当選する。しかし、人民連合内の路線対立と、地主や資本家を中心とする保守派の抵抗で、政局は混迷の度合いを深め、1973年9月11日、アウグスト・ピノチェトをリーダーとする軍部のクーデターで人民連合政権は崩壊した。クーデター直後、社会党は非合法化され激しい弾圧にさらされた。