Toen het vorstendom Zevenburgen aan het einde van de 17e eeuw onder Habsburgs gezag kwam te staan, trok Károlyi naar Wenen om bij de keizerlijke ministers de belangen van de Hongaarse adel te verdedigen en vermeend onrecht, zoals hoge belastingen, aan te klagen. In tussentijd werden zijn vrouw en dochter Klára uit de familieburcht verdreven door Habsburgse troepen. Na enkele vergeefse pogingen van Károlyi om zijn eigendom en familie terug te winnen, trad hij toe tot een opstand van verschillende Hongaarse edelen tegen het Habsburgse gezag, aangevoerd door Frans II Rákóczi, vorst van Zevenburgen. Deze opstand staat daarom bekend als Rákóczi's Opstand.