Guy kemudian kembali ke rumah dan mengambil bagian dalam Perang Salib Albigensian yang dipimpin oleh saudaranya, Simon IV de Montfort. Pada tahun 1212 mereka memimpin pengepungan yang gagal melawan Montségur, dan pada tahun 1213 mereka berpartisipasi dalam Pertempuran Muret. Mereka juga mengepung Beaucaire pada tahun 1216. Simon membantu Guy, yang terluka oleh baut panah, di Pengepungan Toulouse pada tanggal 25 Juni 1218 ketika kepalanya dipukul oleh batu dari mangonel dan terbunuh. Kematian Simon dan ketidakmampuan putranya Amaury VI de Montfort menguatkan para lord Albigensian.