In juli 1823 vertrok hij naar Griekenland om deel te nemen aan de vrijheidsoorlog tegen de Turken. Om kapitaal te kunnen schenken aan de Griekse zaak, verkocht Byron zijn landgoed Rochdale Manor in Schotland. Hij verbleef eerst op het eiland Kefalonia, waar agenten van verschillende Griekse milities hem voor hun zaak probeerden te winnen.