Jacobsen bevistade 1878 världsutställningen i Paris. Där fattade han intresse för nya franska skulptörer och förvärvade bland annat Eugène Delaplanches marmorstaty "La Musique" och verk av Jean-François Millet. Med dessa inköp lade han grunden till Ny Carlsberg Glyptotek, vilket efter hand blev en av Europas största skulptursamlingar. 1888 skänktes samlingarna till staten på villkor att de skulle flyttas till en ny, monumental byggnad (fullbordad 1896 vid Vestre Boulevard). Under tiden hade Jacobsen genom inköp skapat en stor, utsökt samling av främst egyptiska och grekisk-romerska skulpturer. Jacobsen skänkte samlingen till staten. År 1900 gav han bort ytterligare 1 miljon kronor i syfte att vidmakthålla samlingarna samt för nya inköp. 1906 togs en ny byggnad i bruk som låg nära den äldre.