18 февраля 2004 года Фигу сыграл свой 100-й матч в товарищеской игре со сборной сборной Англии. Позже в том же году стал постоянным капитаном команды. Фигу объявил о своём уходе из сборной после поражения в финале Евро-2004 от сборной Греции. В июне 2005 года вернулся в сборную, приняв участие в отборочном турнире чемпионата мира 2006 года. На чемпионате мира 2006 года был капитаном своей сборной, вышел с командой в полуфинал турнира. С тремя победами Португалия заняла первое место в своей группе. В полуфинале португальцы потерпели поражение от сборной Франции. В матче за третье место Фигу не вышел в стартовом составе, появившись на поле лишь по ходу матча, однако сборная Германии обыграла Португалию со счётом 1:3. После данного турнира Фигу окончательно завершил карьеру в сборной. До июня 2016 года удерживал рекорд по количеству матчей за сборную Португалии, является четвёртым в списке лучших бомбардиров в истории своей сборной.