Durante a década seguinte, participou de mais de quarenta missões de campo, encontrando-se com refugiados e pessoas deslocadas internamente em mais de trinta países. Em 2002, quando lhe perguntaram o que esperava realizar, declarou: "Conscientizar a situação dessas pessoas, acho que elas deveriam ser elogiadas pelo que sobreviveram, não desprezadas." Para esse fim, suas visitas de campo de 2001-02 foram narradas em seu livro "Notes from My Travels", publicado em outubro de 2003 juntamente com o lançamento de seu filme "Beyond Borders". Jolie pretendia visitar o que chamava de "emergências esquecidas," crises que tinham perdido a atenção da mídia. Ela destacou-se por viajar para zonas de guerra, como a região sudanesa de Darfur durante o conflito de Darfur, a fronteira sírio-iraquiana durante a Segunda Guerra do Golfo, onde se reuniu em particular com tropas americanas e outras forças multinacionais, e a capital afegã, Cabul, durante a Guerra do Afeganistão, onde três trabalhadores humanitários foram assassinados durante a primeira visita dela. Para ajudar em suas viagens, começou a ter aulas de voo em 2004 com o objetivo de transportar trabalhadores humanitários e suprimentos de alimentos em todo o mundo; agora, possui uma licença de piloto privado com habilitação de voo instrumental e possui um Cirrus SR22 e um Cessna 208 Caravan monomotor.