W 1966 taoiseach i lider FF Seán Lemass zapowiedział swoją rezygnację, co doprowadziło do sporów w ramach partii. Ostatecznie Jack Lynch okazał się kompromisowym kandydatem, obejmując w listopadzie 1966 urząd premiera oraz funkcję lidera Fianna Fáil. Na czele rządu stał do marca 1973, kiedy to jego ugrupowanie przegrało wybory i znalazło się w opozycji. W okresie urzędowania zmagał się z trudnościami wynikającymi z konfliktu w Irlandii Północnej. Przeprowadzono też referendum, w którym Irlandczycy poparli przystąpienie kraju do EWG. Stanowisko premiera objął ponownie w lipcu 1977. Ustąpił z niego oraz z funkcji lidera partii w grudniu 1979. Doszło do tego w okresie konfliktów wewnątrz FF oraz problemów gospodarczych wynikających z wzrastającego deficytu i inflacji. Po odejściu z polityki powoływany w skład rad dyrektorów różnych przedsiębiorstw.