Carlos Sevillano feierte am 16. Februar 1958 in einem Freundschaftsspiel gegen Bulgarien sein erstes Spiel in der Nationalmannschaft. Mit nur 17 Jahren, drei Monaten und elf Tagen ist er damit bis heute der jüngste Debütant in Spaniens Team. Sein erster Medaillengewinn folgte bei den Mittelmeerspielen 1959 in Beirut, wo seine Landesauswahl den zweiten Platz belegte. Ebenfalls Silber holten die Spanier mit Sevillano in ihren Reihen vier Jahre später in Neapel. Darüber hinaus stand er im Kader der Iberer bei den Basketball-Europameisterschaften 1961, 1963, wo er mit 14,2 Punkten pro Spiel der zweitbeste Werfer seiner Mannschaft war, und 1965.