Nach zwölf Jahren zog Smith, angelockt durch den Kalifornischen Goldrausch, nach Placerville im Norden Kaliforniens, wo er im Juni 1853 ankam. Der begeisterte Amateurfotograf begann, Fotos von den Goldsuchern und ihrer Arbeit zu machen. Er eröffnete eines der ersten Fotostudios des Bundesstaates, das sich als sehr profitabel erwies. 1854 ging er zusammen mit seinem Bruder Charles nach Oroville, wo sie nicht näher bekannte Geschäfte tätigten.