Casemiro speelde in diverse Braziliaanse nationale jeugdselecties. Hij debuteerde op 14 september 2011 in het Braziliaans voetbalelftal in een vriendschappelijke wedstrijd tegen Argentinië. Casemiro verving vlak voor tijd Paulinho. Casemiro werd in de zomer van 2015 door Dunga geselecteerd voor de Copa América. Casemiro speelde echter geen enkele wedstrijd en Brazilië werd in de kwartfinale uitgeschakeld. In 2016 nam Casemiro met Brazilië deel aan de Copa América Centenario. Brazilië werd dit keer al in de groepsfase uitgeschakeld, Casemiro speelde twee van de drie groepswedstrijden. Twee jaar later werd Casemiro ook door Tite opgenomen in de WK-selectie van Brazilië. In de kwartfinale werd Brazilië uitgeschakeld door België. Casemiro was geschorst voor deze wedstrijd. In 2019 won Casemiro met Brazilië de Copa América. In de finale werd Peru verslagen. Tegen dezelfde tegenstander scoorde Casemiro in de groepsfase zijn eerste doelpunt voor het nationale elftal.