Mientras trabajaba en el Parlamento español, sacó el máximo provecho de su situación y expresó su opinión sobre la abolición de la esclavitud y el establecimiento de una constitución que garantizara más derechos políticos para los puertorriqueños. El 4 de noviembre de 1866, fue nombrado representante de Puerto Rico en la Exposición Universal de París de 1867. Se desempeñó como crítico y, posteriormente, escribió una reseña titulada "Exposición Universal de París en 1967. Memoria presentada a la Comisión Provincial de Puerto Rico". Tras completar su participación en París, Baldorioty de Castro regresó a Puerto Rico, en un momento en que había inestabilidad política entre los grupos que apoyaban la abolición de la esclavitud en la isla y el gobierno español. Esta situación se vio reflejada en protestas y demandas por parte de la población "criolla" local e influyó en varios revolucionarios, lo que llevó al Grito de Lares. Baldorioty de Castro no apoyó la revolución armada, sino que eligió debatir sobre los diversos conflictos y temas en términos diplomáticos. Después de los intentos de revolución, se estableció un nuevo gobierno superior provisional en la isla.