Sein erstes Länderspiel bestritt Bölöni am 4. Juni 1975, als er bei dem Qualifikationsspiel für die Olympischen Sommerspiele 1976 gegen Dänemark eingewechselt wurde. Da dieses Spiel sowie drei weitere, bei denen Bölöni mitgewirkt und ein Tor erzielt hatte, im Jahr 1999 von der FIFA nachträglich aus der Länderspielbilanz Rumäniens entfernt wurde, gilt inzwischen sein Einsatz im Balkan-Cup gegen Griechenland am 24. September 1975 als offizielles Länderspieldebüt. Für die rumänische Fußballnationalmannschaft schoss er bis 1988 24 Tore in 104 Spielen, wobei er in 23 Spielen die Kapitänsbinde trug. Bei der Europameisterschaft 1984 löste er Cornel Dinu als rumänischer Rekordnationalspieler ab. Er wurde erst 1997 von Gheorghe Hagi überholt. Des Weiteren bestritt er ein Länderspiel für die rumänische U21- und 12 für die U23-Fußballnationalmannschaft.