Когда Наполеон вернулся с острова Эльбы (20 марта 1815), Карно был назначен министром внутренних дел и возведён в графское достоинство, хотя фактически ни он, ни его потомки этим титулом не пользовались. В эпоху Ста дней Карно организовал Societé pour l’instruction élémentaire, оказавшее большие услуги делу образования и существующее до сих пор. После битвы при Ватерлоо и вторичного отречения Наполеона Карно был избран членом временного правительства и принимал все меры к предупреждению занятия Парижа союзными войсками.