Montenegro gilt als die große Dame des brasilianischen Kinos und Fernsehens. Sie wurde weltweit durch den Film Central Station von Walter Salles bekannt, für den sie auf der Berlinale 1998 den Silbernen Bären erhielt. Der Film gewann gleichzeitig das Festival. 1999 erhielt sie für diesen Film eine Golden Globe-Nominierung als beste Hauptdarstellerin in einem Drama und wurde als erste brasilianische Schauspielerin für den Oscar nominiert. 2007 spielt sie in der US-amerikanischen Verfilmung des Romans "Die Liebe in den Zeiten der Cholera".