Após a Copa do Mundo de 1990 recebeu um convite para treinar a Seleção Brasileira. Era o início de sua carreira como treinador, obtendo o vice-campeonato da Copa América de 1991, disputada no Chile. Mesmo encarando-se aquele como um trabalho de transição depois do fiasco da Copa de 1990, no qual não importariam tanto os títulos ou mesmo os resultados em si, mas sim a formação de uma nova equipe apta a disputar a Copa do Mundo de 1994, Falcão sofreu com a pressão após desempenhos considerados inexpressivos, combinada a uma forte cobrança por parte da imprensa, o que fez com que se afastasse do comando do time nacional ainda em 1991, sem completar um ano de trabalho.