Lars Møller Madsen spelade 74 landskamper och gjorde 153 mål för Danmarks landslag, mellan 2003 och 2009. Han debuterade på sin födelsedag 2003. I landslaget hade han svårare att slå igenom än i klubblaget. Vid EM 2006 i Schweiz fick han sitt genombrott, då han i kampen om bronsmedaljen mot Kroatien blev meste målgörare med nio mål. Det var avgörande för att Danmark vann bronsmedaljerna. Vid VM 2007 i Tyskland var han ursprungligen inte med i truppen, men blev inkallad efter det inledande gruppspelet. Han visade sitt kunnande i sista matchen i mellanrundan mod Tjeckien, då han blev matchens spelare. Han presterade också bra i kvartsfinalen mod Island, då han blev bäste målskytt och gjorde mål två sekunder före slutsignal. Det målet säkrade Danmarks semifinalplats mot Polen. Han var också med och vann EM-guld 2008 i Norge. I den turneringen var hans roll däremot inte av lika stor betydelse.