In 2008 op de Olympische Spelen van 2008 in Peking lukte het Samuels wel om zich te plaatsen voor de finale van het discuswerpen. Hierin moest ze evenwel genoegen nemen met een negende plaats in 60,15. Een jaar later boekte ze echter de grootste prestatie van haar sportcarrière. Na eerder op de universiade in Belgrado reeds de titel bij het discuswerpen te hebben veroverd, won zij een maand later op de WK in Berlijn op haar favoriete onderdeel eveneens goud. Met een persoonlijk record van 65,44 versloeg ze met een kleine voorsprong Yarelis Barrios (zilver; 65,31) en de Roemeense Nicoleta Grasu (brons; 65,20). Met deze prestatie voegde Dani Samuels zich bij een select gezelschap van atleten, onder wie Valerie Adams, Usain Bolt, Jelena Isinbajeva en David Storl, dat in alle leeftijdscategorieën een wereldtitel veroverde.