Simone inició su carrera en 1958, al participar en el primer "Festival de la Canción Portuguesa". A lo largo de su carrera ha representado a Portugal en el Festival de Eurovisión en dos ocasiones. La primera en el Festival de la Canción de Eurovisión 1965, celebrado en Nápoles el 20 de marzo, con la canción "Sol de inverno", que acabó con 1 punto y en 13ª posición. La segunda vez fue en el Festival de la Canción de Eurovisión 1969, celebrado en Madrid el 29 de marzo, con la canción "Desfolhada", que obtuvo 4 puntos y acabó en 15ª posición. La baja puntuación recibida, vista como injusta por la delegación portuguesa, unido al cuádruple empate en la primera posición, llevaron a los portugueses a no participar en el Festival de Eurovisión 1970.