Pitt har ett ihållande intresse för arkitektur och har varit berättare i serien "Design e2" av PBS, som handlade om försök världen över att bygga miljövänliga byggnadsverk genom hållbar arkitektur och design. Han grundade 2006 Make It Right Foundation som organiserar byggherrar i New Orleans för att finansiera och bygga prisvärda hus i stadens område Ninth Ward efter ödeläggelsen som orsakades av Orkanen Katrina. Projektet involverar 13 arkitektkontor och miljöorganisationen Global Green USA. Flera av företagen donerar sina tjänster. Pitt har utlovat 5 miljoner dollar i donationer. De första sex bostäderna var färdiga i oktober 2008. I september 2009 fick Pitt en utmärkelse av U.S. Green Building Council, en ideell handelsorganisation som marknadsför hur hållbarhet i byggnader planeras, byggs och sköts. Pitt mötte i mars 2009 den Barack Obama och Nancy Pelosi för att marknadsföra sitt koncept om gröna bostäder samt för att diskutera möjligheten till statliga medel till projektet.