ב-1934 נבחר יונסון לאלת'ינגי (הפרלמנט האיסלנדי) וביולי אותה שנה נבחר להיות ראש ממשלת איסלנד, תפקיד בו הוא כיהן עד מאי 1942. כהונתו זו כללה את אחת התקופות הקשות ביותר בהיסטוריה של איסלנד. בשנים שלפני מלחמת העולם השנייה היה עליו להתמודד עם הלחצים התמידיים מגרמניה הנאצית ומהממלכה המאוחדת בנוגע לעמדתה הדיפלומטית של איסלנד. עם פרוץ המלחמה, עקב הכיבוש הגרמני של דנמרק נותקו הקשרים בין דנמרק לבין איסלנד ואיסלנד נאלצה לקחת על עצמה את השליטה המלאה על יחסי החוץ שלה שקודם לכן נוהלו על ידי דנמרק. ב-10 במאי 1940 כבשה בריטניה את איסלנד.