סמראס הוא בעל אזרחות אוסטרלית, היות ששאביו נולד במלבורן, דבר שאיפשר לו לשחק במדי נבחרת אוסטרליה. בסופו של דבר החליט סמראס לשחק עבור נבחרת יוון. ב-28 בפברואר 2006 ערך את הופעת הבכורה שלו בנבחרת, במשחק ידידות נגד , בו גם הבקיע את שער הבכורה שלו שהיה השער היחידי במשחק. סמראס השתתף עם הנבחרת ביורו 2008, מונדיאל 2010, יורו 2012 ומונדיאל 2014.