Nach vorzeitiger Beendigung der Amtszeit von General Gürsel aufgrund dessen schlechten Gesundheitszustandes wurde Sunay am 28. März 1966 von der Nationalversammlung zum fünften Staatspräsidenten der Türkei gewählt. Damit fügte sich die regierende konservative Gerechtigkeitspartei von Ministerpräsident Süleyman Demirel dem Willen des Militärs, das 1960 unter Gürsel geputscht hatte. Trotz zunehmender Terrorismusaktivität, Studentenunruhen und steigender Putschgefahr blieb Sunay bis zum regulären Ende der Amtsperiode am 28. März 1973 Präsident des Landes. Der vom Militär für Sunays Nachfolge auserkorene General Faruk Gürler scheiterte jedoch im Parlament, da die großen Parteien dem Ex-Admiral Fahri Korutürk den Vorzug gaben.