Nachdem Karl 1640 in den Spanischen Niederlanden kämpfte, wo er am Entsatzversuch der Spanier für Arras teilnahm, trat er Anfang 1641 erneut in Verhandlungen mit Frankreich ein, das ihm mit dem Vertrag von Saint-Germain-en-Laye vom 2. April 1641 sein Herzogtum als französisches Protektorat zurückgab, unter der Bedingung, dass er sich von Allianzen zum Nachteil Frankreichs fern halte. Karls Vertrauter Johann Wilhelm von Hunolstein, der im kurbayrischen Militär diente, gab die lothringischen Verhandlungen mit Frankreich in dieser Zeit dem Kaiser und dem bayrischen Kurfürsten auf dem Regensburger Reichstag bekannt. Als Karl aber weiterhin gegen Richelieu arbeitete und die Verschwörung des Grafen von Soissons deckte, sollte er, nachdem der Kardinal die Verschwörer gefasst hatte, ebenfalls verhaftet werden. Im Juli 1641 gelang es ihm, sich dem durch Flucht zu entziehen. Er trat erneut in den Militärdienst ein, kämpfte zunächst an der Seite der Spanier in Flandern, später im Südwesten des Reichs, wo er sich unter anderem an der Schlacht bei Tuttlingen im November 1643 beteiligte, in der er gemeinsam mit Franz von Mercy und Johann von Werth die Franzosen schlug.