Um defensor tecnicamente talentoso, com boas habilidades de bola e capacidade defensiva, é amplamente considerado como um dos melhores defensores de todos os tempos. Ele também se destacou por sua liderança e foi um excelente cobrador de pênaltis. Na final da Copa de 1970, Carlos Alberto marcou o quarto gol brasileiro que fechou a goleada de 4 a 1 contra a Itália. Seu tento é considerado um dos maiores gols da história do torneio.