Auf ihrer Reise von Istanbul nach Haifa wurde sie Zeugin des Genozids an den Armeniern. In Übereinstimmung mit Chaim Herzog entschloss sie sich danach, die britischen Streitkräfte im Kampf gegen die Türkei zu unterstützen. Nach ihrer Rückkehr nach Palästina trat sie "NILI" bei und war dort in leitender Funktion tätig. Nachdem die Organisation im Herbst 1917 aufgeflogen war, wurde Sarah Aaronsohn festgenommen. Nach Verhör und Folter tötete sie sich selbst. In der Nachwelt wurde sie zur Heldin und Symbolfigur des jüdischen Nationalismus des Jischuws in Palästina.