La Lituania era nella posizione ideale per controllare gli Slavi dell'est (1/12 della popolazione totale nella metà del XV secolo). Nel 1349, la Lituania fu in grado di acquisire il controllo di una parte del Principato di Galizia-Volinia, ovvero la seconda regione: la Galizia finì invece in mano ai polacchi. Una tappa precipua nella storia del Granducato è da individuarsi nell'Unione di Krewo del 1386, la quale comportò un'unione personale con il Regno di Polonia.