Šestkrát se stal mistrem Brazílie (1961, 1962, 1963, 1964, 1965 a 1968), v letech 1962 a 1963 vyhrál Pohár osvoboditelů a Interkontinentální pohár. Santos se díky Pelému stal jedním z nejznámějších klubů světa a podnikal časté zájezdy do zahraničí. 21. listopadu 1964 dal Pelé osm branek v zápase, v němž Santos smetl Botafogo 11:0. V roce 1967 vyhlásily bojující strany v Nigérii 48hodinové příměří, aby všichni mohli sledovat Pelého zápas.