Sehr erfolgreich für Suárez verlief die Copa América 2011 in Argentinien: Sein erstes Tor in diesem Turnier erzielte er gleich im ersten Gruppenspiel seiner Mannschaft, einem 1:1 gegen Peru. Das Viertelfinale gegen den großen Favoriten Argentinien endete nach Verlängerung mit 1:1; beim anschließenden Elfmeterschießen, das Uruguay für sich entscheiden konnte, verwandelte Suárez seinen Elfmeter. Beim 2:0-Sieg Uruguays im Halbfinale – wieder gegen Peru – erzielte Suárez gleich beide Treffer und führte seine Mannschaft erstmals seit 12 Jahren in das Finale der Copa América. Im Endspiel gegen Paraguay, das von seiner Mannschaft mit 3:0 gewonnen wurde, erzielte er in der 11. Minute die Führung und lieferte Diego Forlán die Vorlage zum 3:0. Suárez wurde für seine Leistungen zum besten Spieler des Turniers gewählt. Außerdem war er mit vier Treffern zweitbester Torschütze hinter Paolo Guerrero, der ein Tor mehr erzielt hatte.