Die Siedlung ist nach der Stadt Cambridge in England benannt. Ursprünglich gehörte das Gebiet zum Albany County, es wurde jedoch 1791 dem Washington County angegliedert. Die Besiedlung Cambridges geht auf die 1760er Jahre zurück und beginnt nach dem Ende des Franzosen- und Indianerkrieges, als die vormals umstrittene Grenzregion sicherer wurde. Nach dem Amerikanischen Unabhängigkeitskrieg setzte ein Bevölkerungswachstum ein, das begünstigt wurde, als 1825 der Champlain Canal gebaut wurde. Diese erleichterte den Transport von Flachs und Wolle, die in dem flachen Gebiet erzeugt wurden, jedoch mangels Wasserkraft nicht weiterverarbeitet werden konnten.