Veliki pobornik Đuzepe Macinija, Orsini je učestvovao u Prvom italijanskom ratu za nezavisnost, nakon kojega je služio kao Macinijijev agent u Švajcarskoj, Mađarskoj i Engleskoj. Nakon hrabrog bega iz austrijskog zatvora u Mantovi 1855. godine, Orsini odlazi u London gde piše dve knjige o svojim poduhvatima – -{"The Austrian Dungeons in Italy"}- (1856) i -{"Memoirs and Adventures of F. Orsini Written by Himself"}- (1857). Oba izdanja bila su popularna među britanskim čitaocima. Orsini se 1857. odvojio od Macinija i u stanju psihičke nestabilnosti, počeo da planira atentat na Napoleona III, nadajući se kako će careva smrt u Francuskoj pokrenuti revoluciju koja će se dalje proširiti na Italiju. Tokom večeri 14. januara 1858, Orsini je s pomoćnicima bacio tri bombe na kočiju Napoleona III i carice Evgenije, ali atentat je bio neuspešan; osmoro ljudi je ubijeno, njih 148 je ranjeno, ali car i carica su prošli bez ozleda.