Bekannt geworden ist er auch als Mitbegründer und wichtiger Teilnehmer des Club des Hachichins, der von etwa 1844 bis 1849 existierte und einen wichtigen Einfluss in der Bohème hatte. Gautier gründete ihn mit dem Pariser Psychiater Jacques-Joseph Moreau, der dort und in seiner Klinik mit dem seit Napoleons Ägyptenfeldzug in Frankreich bekannt gewordenen Haschisch experimentierte und als erster Mediziner systematisch die Wirkung von Rauschdrogen auf das zentrale Nervensystem untersucht hat. Der Club traf sich im Hôtel de Lauzun, wo sowohl Théophile Gautier, der Dichter Charles Baudelaire und der Maler Fernand Boissard, in dessen Räumen man sich traf, lebten. Gautier verfasste einige der vielleicht einflussreichsten Beschreibungen des Haschischrauschs, wobei das Haschisch in der Form von essbarem Konfekt genossen wurde. Seine farbigen Erlebnisse veröffentlichte er 1846 in dem Erzählband "Le Club des Hachichins".