Šimić estreou pela Seleção croata em Março de 1996, contra a Coréia do Sul. Em Julho do mesmo ano foi convocado para a Euro 96, disputando apenas uma das quatro partidas do time. Na Copa 98, já era titular, alinhando com Igor Štimac e Slaven Bilić num time que chegou até o terceiro lugar. Šimić não jogou apenas a disputa pelo terceiro lugar (2x1 contra a Holanda), por estar suspenso pelo terceiro cartão amarelo.