Entretanto, Casement era membro da Liga Gaélica e, quando deixou o serviço consular, em 1911, se envolveu na fundação dos Voluntários Irlandeses que pretendiam o rompimento da Irlanda do Império Britânico. Quando a Primeira Guerra Mundial estalou, em 1914, Casement pensou que a Alemanha poderia ser um aliado da Irlanda e visitou aquele país para tentar arranjar apoio em armas e oficiais para uma insurreição armada. Quando se deu a Revolta da Páscoa, em 1916, Casement foi preso, julgado por traição, condenado e executado tendo, nessa altura, perdido a honraria de cavaleiro da Ordem de São Miguel e São Jorge.