Născut în Australia din părinți croați bosniaci, Šimunić și-a început cariera la Melbourne Knights, apoi s-a mutat în Germania, unde a petrecut 14 sezoane în Bundesliga cu Hamburger SV, Hertha BSC și TSG 1899 Hoffenheim, după care și-a încheiat cariera în Croația la Dinamo Zagreb. El a fost membru stabil al naționalei începând cu anul 2001, participând la 5 turnee majore – Campionatul Mondial de Fotbal 2002, Campionatul Mondial de Fotbal 2006, Euro 2004, Euro 2008 și Euro 2012 – și este al treilea cel mai selecționat jucător din istoria echipei naționale de fotbal a Croației. La CM 2006 a fost eliminat abia după ce arbitrul arătase trei cartonașe galbene.