Jako jeden z rzeczników ruchu panafrykańskiego, był w 1963 roku jednym z założycieli Organizacji Jedności Afrykańskiej. Uczestnik koalicji tzw. afrykańskich państw frontowych które popierały obalenie rządów białej mniejszości w Rodezji (obecne Zimbabwe), RPA i Namibii. W trakcie wojny rodezyjskiej armia tanzańska szkoliła żołnierzy Afrykańskiej Armii Narodowego Wyzwolenia Zimbabwe a Nyerere osobiście próbował skłonić organizacje zimbabweńskiego ruchu oporu do zawarcia ze sobą sojuszu organizując spotkanie z Joshuą Nkomo i Robertem Mugabe. Gościł na terenie kraju przedstawicieli Afrykańskiego Kongresu Narodowego. W trakcie angolskiej wojny o niepodległość Tanzania wsparła Ludowy Ruch Wyzwolenia Angoli (MPLA) a poparcie dla tegoż ruchu kontynuowała w okresie wojny domowej w tymże kraju. MPLA dzięki wstawiennictwu Nyerere uzyskało też wsparcie w Chinach, które udzielały pomocy MPLA do 1973 roku (potem rozpoczęły wspieranie konkurencyjnej FNLA). Podobną politykę Tanzania prowadziła w Mozambiku, gdzie w trakcie wojny o niepodległość zaopatrywała Front Wyzwolenia Mozambiku, a następnie kontynuowała poparcie dla grupy w trakcie wojny domowej. W 1977 roku prezydent wsparł zamach stanu na Seszelach, w wyniku którego obalono prezydenta Jamesa Manchama.