Ursprünglich als Sängerin und Musikerin entdeckt, startete Garai ihre Spielfilmkarriere im Jahr 2000 mit dem Fernsehfilm "Die legendären blonden Bombshells". In dem preisgekrönten Drama agierte sie neben Judi Dench, Leslie Caron und Olympia Dukakis. Es folgten weitere Rollenangebote in Kinoproduktionen auf beiden Seiten des Atlantiks, darunter Historienfilme wie "Nicholas Nickleby" (2002), aber auch zeitgenössischen Dramen wie "Inside I’m Dancing" (2004), in dem sie das Objekt der Begierde eines spastisch gelähmten Jugendlichen – gespielt von Steven Robertson – mimt. Der Part der "Siobhan" brachte ihr 2005 den Preis der Londoner Filmkritiker als "Beste Nebendarstellerin des Jahres" ein. Einem großen US-Publikum wurde sie 2004 durch die weibliche Hauptrolle neben Diego Luna in dem Tanzfilm "" bekannt, der sich lose an die Handlung des Welterfolgs "Dirty Dancing" (1987) anlehnt. 2007 spielte sie neben James McAvoy und Keira Knightley die Rolle der erwachsenen "Briony" in "Abbitte". Für die Titelrolle in dem Fernsehmehrteiler "Emma" (2009) – einer Verfilmung des gleichnamigen Romans von Jane Austen – erhielt sie 2011 eine Golden-Globe-Nominierung als "Beste Hauptdarstellerin in einer Mini-Fernsehserie oder Fernsehfilm".