Im Deutschen Krieg wurde Freyhold am 29. Mai 1866 für die Dauer der Mobilmachung Kommandeur der 1. kombinierten Infanterie-Brigade, die er bei der Mainarmee in den Gefechten bei Kissingen, Uettingen und Roßbrunn führte. Am 15. September 1866 wurde er wieder Kommandeur des Kadettenkorps, erhielt wenige Tage später für sein Wirken während des Krieges den Kronen-Orden II. Klasse mit Schwertern und avancierte am 31. Dezember 1866 mit Patent vom 30. Oktober 1866 zu Generalleutnant. Ferner erhielt er am 25. Juni 1867 den Orden der Heiligen Anna I. Klasse und zur Feier des 150-jährigen Bestehens des Kadettenkorps am 22. August 1827 den Roten Adlerorden II. Klasse mit Eichenlaub. Am 9. Januar 1868 wurde er zum Kommandanten von Stettin ernannt und Mitte September 1869 mit dem Stern zum Roten Adlerorden II. Klasse mit Eichenlaub ausgezeichnet. Freyhold verstarb in Ausübung seines Dienstes am 31. Januar 1871 in Stettin.