Al snel kwam Brady op het idee om de oorlog zelf te documenteren aan de hand van zijn foto's. Eerst vroeg hij toestemming aan een oude vriend, generaal Winfield Scott, om naar gevechtslocaties te reizen. Daarna richtte Brady zich tot president Abraham Lincoln zelf. Brady kreeg toestemming met de voorwaarde dat hij het project zelf financierde. Zijn eerste publiek bekende foto's waren van het conflict bij de First Battle of Bull Run, waarin hij zo dicht bij de actie kwam dat hij het risico nam om gevangen genomen te worden. Hoewel de strijd meestal was gestopt voordat er foto's werden gemaakt, kwam Brady onder direct vuur tijdens de Eerste Slag om Bull Run, Petersburg en Fredericksburg.