2002년 7월 트루시에의 뒤를 이어 일본 축구 국가대표팀의 감독을 맡았다. 2004년 AFC 아시안컵에서 우승을 차지하였으며, 2003년, 2005년 FIFA 컨페더레이션스컵에 참가했다. 2006년 FIFA 월드컵에서 일본 국가대표팀을 본선에 진출시켰다. 그러나 본선에서는 오스트레일리아와 브라질에 패해 1무 2패의 저조한 성적을 거두면서 조 최하위로 16강 진출에 실패했다. 특히, 히딩크 감독이 맡은 오스트레일리아와의 조별 리그 첫 경기에서 선제 골을 넣고도 소극적인 경기 운영 끝에 후반 39분부터 3골을 연속으로 실점하여 1-3으로 역전패하면서 많은 비난을 받았다. 일본은 브라질과의 경기에서도 전반 33분 선제골을 기록하고도 내리 4골을 내줘 패했다. 2006년 FIFA 월드컵이 끝난 이후 일본 축구 국가대표팀 지휘봉을 보스니아 헤르체고비나 출신의 이비차 오심 감독에게 넘겼다.