Семюел Піпс приятелював з британськими науковцями Ісааком Ньютоном і Робертом Бойлем, Джоном Драйденом і математиком та архітектором Крістофером Реном. Він грав в карти, займався живописом, складав вірші. Але найвизначнішим здобутком його життя став «Щоденник», який писав у 1660–1669 роках і в якому з властивою йому сумлінністю відтворив як загальні катастрофи — Велику лондонську чуму 1665 року і Велику лондонську пожежу 1666 року, бої між народами (Друга англо-голландська війна 1665–1667 років), політичні колізії і придворні чвари, так і подробиці власного побуту, дієти, власних любовних авантюр та інше. Піпс перестав вести записи через проблеми із зором, а диктувати їх сторонній особі не хотів. Його щоденник — з політичних і родинних міркувань — був зашифрований за системою Томаса Шелтона і зберігався незмінним у бібліотеці коледжу Св. Магдалини до початку XIX ст. Записи були розшифровані текстологом Джоном Смітом. Вперше «Щоденник» Піпса видано 1825 року, в добу романтизму, коли культура ведення щоденників набула розповсюдження.