1986 baten Umweltschützer Simon um Räumlichkeiten für ihre unabhängige Gruppe. Weil es an diesen mangelte, kam seine Frau Barbara auf die Idee, die eigenen Kellerräume zur Verfügung zu stellen. So kam es im Keller des Pfarrhauses zur Gründung einer der wichtigsten Oppositionsgruppen, der Umwelt-Bibliothek Berlin. Zu den Gründern der Bibliothek gehörten u. a. Carlo Jordan, Oliver Kämper, Wolfgang Rüddenklau und Christian Halbrock. Die sowohl vom Umfang als auch von der Ausstattung in der DDR einmalige Bibliothek enthielt auch vom SED-Staat nicht erwünschte oder zensierte Literatur sowohl ost- als auch westeuropäischer Autoren. Die Umweltbibliothek wurde schnell zu einem überregionalen Zentrum kirchlichen und außerkirchlichen Protests gegen die Zerstörung der Schöpfung und Umwelt durch planwirtschaftlichen Raubbau und den Einsatz umweltgefährdender Technologien in der DDR und in anderen Teilen Europas. Bereits vor der Tschernobyl-Katastrophe formierte sich in den Umweltgruppen der Zionskirche Widerstand gegen die energiewirtschaftliche und militärische Nutzung der Atomenergie im Ostblock. In den Räumen der Umweltbibliothek wurde auch die Samisdat-Zeitschrift ‘Umweltblätter’ (später 'Telegraph') hergestellt, die zu einer der wichtigsten Veröffentlichungen der DDR-Opposition wurde. Wegen der Umwelt-Bibliothek kam es zwischen dem Rat des Stadtbezirkes Berlin-Mitte und Simon wiederholt zu Auseinandersetzungen. Der Bezirksrat kollaborierte dabei eng mit der Stasi, die Simon seit seinem Theologiestudium bespitzelte.