Após se destacar no Olaria, Haroldo foi contratado pelo Santos em 1963. No clube Haroldo conquistou vários títulos e foi importante em muitas partidas, como nas finais da Copa Intercontinental de 1963. Era conhecido como Sombra por causa de sua marcação forte. Ele ficou no Santos até 1967, e depois seguiu para o XV de Piracicaba. Haroldo faleceu em 1990.