30. ikävuoteensa asti hän toimi taidemaalarina ja elätti itsensä soittamalla pianoa ravintoloissa. Musiikillista suosiota hän alkoi saavuttaa 1960-luvun puolivälin paikkeilla. Vuoden 1965 Euroviisuissa laulaja France Gall edusti voittoisasti Luxemburgia Gainsbourgin kappaleella ”Poupée de cire, poupée de son”. Vuoden 1967 Euroviisuissa Minouche Barelli edusti Monacoa Gainsbourgin kappaleella ”Boum Bada Boum” ja sijoittui viidenneksi.