Tornato in Serie B nel 1961, il Napoli venne affidato a Bruno Pesaola, il quale riportò gli "azzurri" in massima serie e vincendo anche il primo trofeo della storia del club, la Coppa Italia 1961-1962, divenendo con il Vado l'unica società a vincere il trofeo non militando in massima divisione. Questo successo, sancì l'esordio del Napoli in Europa, giocando la Coppa delle Coppe, nella quale raggiunse i quarti di finale. Il 25 giugno 1964 il club assunse la denominazione di "Società Sportiva Calcio Napoli", diventando contestualmente una società per azioni. Achille Lauro ottenne una quota rilevante delle azioni in virtù dei crediti vantati e garantì al figlio Gioacchino l'ingresso tra i soci, mentre Roberto Fiore venne eletto presidente. Alcuni dei giocatori più rappresentativi dell'epoca furono Dino Zoff, Antonio Juliano, Omar Sívori e José Altafini; il miglior risultato fu il secondo posto del 1968.