W seniorskiej reprezentacji Hiszpanii Carlos zadebiutował za kadencji selekcjonera Luisa Suáreza – 12 września 1990 w wygranym 3:0 meczu towarzyskim z Brazylią, w którym zdobył także pierwszego gola w kadrze narodowej. Z powodzeniem występował w kwalifikacjach do Euro 1992, podczas których czterokrotnie wpisał się na listę strzelców – zdobył po jednej bramce w spotkaniach z Islandią (2:1) i Czechosłowacją (2:3), a dwie w konfrontacji z Albanią (9:0). Jego ostatnim spotkaniem w drużynie narodowej było towarzyskie starcie z Węgrami (2:4), w którym również strzelił jedną bramkę, zamykając swój bilans reprezentacyjny na sześciu trafieniach w sześciu meczach. W 1994 roku, mimo szczytowej formy, nie znalazł się w składzie kadry na Mistrzostwa Świata w Stanach Zjednoczonych z powodu konfliktu z selekcjonerem Javierem Clemente.