I lighed med præstationerne på klubholdene, var Simonsen en vigtig landsholdsspiller. Især huskes hans berømte straffesparksscoring mod England på Wembley i 1983, der satte dansk fodbold på kurs mod verdensscenen. Scoringen var således en vigtig årsag til, at Danmark kvalificerede sig til EM for første gang – EM i Frankrig 1984.