In jener Zeit wurde Caridad Mercader zur Verantwortlichen für die "Agrupación de Mujeres Antifascistas", aber sie wandte sich zunehmend von den Aufgaben der Mobilisierung und Propaganda ab, in dem Maße, in dem sie sich mehr in den Zusammenarbeit mit der sowjetischen politischen Polizei involvierte, die sie zu Anfang dieses Jahres rekrutiert hatte. Trotzdem nahm sie, zusammen mit anderen weiblichen Mitgliedern der PSUC, an den Kämpfen der Maiereignisse (1937) teil – ihrem Sohn zufolge, indem sie Waffen und Munition für die kommunistischen Einheiten transportierte, die an jenen Kämpfen teilnahmen. Es ist ein Schnappschuss von Agustí Centelles erhalten geblieben, auf dem Caridad Mercader dabei erscheint, nach den Ereignissen in Barcelona beim Räumen von Barrikaden zu helfen. Es ist auch bekannt, dass Marinello Caridad Mercader kennenlernte, als er anlässlich seiner Teilnahme am "II Congreso Internacional de Escritores para la Defensa de la Cultura" nach Spanien reiste, der im Juli 1937 stattfand. Ebenfalls im Juli, damit er sein Studium weiter fortführen könne, schickte Caridad ihren Sohn Luis nach Paris, wo er zu seiner Schwester Montserrat und deren Ehemann zog, die nach Frankreich zurückgekehrt waren, nachdem sie große Meinungsverschiedenheiten mit Marty gehabt hatten.