Outre les études, Charlotte Girard s'investit aussi dans l'humanitaire et est fondatrice de l'association Autremonde. Elle part en 1994 en mission au Rwanda après le génocide des Tutsis. C'est à cette occasion qu'elle se forge une conscience politique et qu'elle rencontre Djordje Kuzmanovic, qu'elle côtoiera plus tard au sein de La France insoumise.