Bereits im Jugendalter war Simona Vrzalová als Leichtathletin aktiv, konzentrierte sich aber erst seit 2016 intensiv darauf. 2017 gelang ihr im 1500-Meter-Lauf die Qualifikation für die Halleneuropameisterschaften in Belgrad, bei denen sie mit 4:14,31 min im Vorlauf ausschied. Im Sommer nahm sie auch an den Weltmeisterschaften in London teil, konnte dort ihren Vorlauf aber nicht beenden. Im Jahr darauf schied sie bei den Hallenweltmeisterschaften in Birmingham mit 4:14,11 min in der Vorrunde aus und bei den Europameisterschaften in Berlin belegte sie in 4:06,46 min im Finale den fünften Platz. 2019 wurde sie dann bei den Halleneuropameisterschaften in Glasgow in 4:12,16 min Sechste.