Promu lieutenant en 1895, il sert ensuite durant la Guerre de trente jours et se distingue à la bataille de Velestino. Fait capitaine en 1899, Aléxandros Kontoúlis devient, avec Pavlos Melas, l'une des figures majeures du nationalisme grec, ce qui le conduit à prendre part aux rivalité bulgaro-gréco-serbe en Macédoine (1904). Attaché à ses origines arvanites, il combat aussi aux côtés des nationalistes albanais, en 1911.