1960 wurde Killy in die Nationalmannschaft aufgenommen. Er konnte an der Weltmeisterschaft 1962 in Chamonix nicht teilnehmen, da er aufgrund einer Gelbfieber-Infektion, die er sich während des Militärdienstes in Algerien zugezogen hatte, geschwächt war und sich darüber hinaus zu Beginn der Saison einen Knöchel gebrochen hatte. Erster bedeutender Erfolg war 1964 der Sieg beim Arlberg-Kandahar-Riesenslalom in Garmisch-Partenkirchen. Bei den Olympischen Winterspielen 1964 in Innsbruck konnte Killy den hohen Erwartungen nicht gerecht werden und wurde nur Fünfter des Riesenslaloms. Mit den Siegen im Slalom und in der Kombination des Hahnenkammrennens 1965 in Kitzbühel etablierte er sich aber endgültig in der Weltspitze.