Liderou a Seleção Nacional também na conquista das Eurocopas de 2008 e 2012, tornando a Espanha a primeira bicampeã consecutiva do torneio em toda a história do futebol europeu. No dia 1 de julho de 2012, com a goleada por 4 a 0 contra a Itália na final da Eurocopa de 2012, Casillas tornou-se o primeiro futebolista na história a completar 100 vitórias atuando por sua Seleção.