Em 1947, aos 23 anos, Simão foi para a Portuguesa de Desportos, onde não só já havia conquistado um título logo em seu primeiro ano (o Torneio Início Paulista de 1947) como manteve seu bom futebol. Aliás, graças à seu talento, foi convocado para a Campeonato Sul-Americano de 1949, atuando pela Seleção Brasileira. Atuou em 14 jogos pela camisa amarelinha e marcou 5 gols. Embora tenha ganho o título, nunca mais voltaria à ser colocado para a Seleção Brasileira.