2011 erreichte Watson zum Saisonbeginn in Auckland als Qualifikantin ihr erstes WTA-Viertelfinale. Auch bei den French Open qualifizierte sie sich erfolgreich für die Hauptrunde und gewann dort in der ersten Runde gegen Stéphanie Foretz Gacon ihr erstes Match im Hauptfeld eines Grand Slam-Turniers. Am Ende des Jahres wurde Watson, die in Québec noch einmal im Viertelfinale stand, erstmals unter den besten 100 der Welt geführt. 2012 zog sie in Wimbledon zum ersten Mal in die dritte Runde ein, in der sie Agnieszka Radwańska unterlag. Bei den Olympischen Spielen, die ebenfalls in London ausgetragen wurden, schlug sie im Einzel zum Auftakt Sílvia Soler Espinosa, bevor sie in der zweiten Runde an Marija Kirilenko scheiterte. Im Doppel trat sie zusammen mit Laura Robson an; gemeinsam schieden die Beiden zum Turnierbeginn gegen das deutsche Duo Angelique Kerber und Sabine Lisicki in drei Sätzen aus. An der Seite von Marina Eraković gewann sie zuvor in Stanford ihren ersten WTA-Titel im Doppel, auf den in Dallas kurze Zeit darauf der zweite folgte. Ihren bis dahin größten Erfolg konnte Watson in Osaka mit dem Gewinn ihres ersten WTA-Einzeltitels feiern, nachdem sie sich im Endspiel gegen Chang Kai-chen in einem über drei Stunden dauernden Match und nach Abwehr von fünf Matchbällen mit 7:5, 5:7, 7:64 durchsetzte. Watson beendete daraufhin die Saison und überwinterte erstmals in den Top 50 der Weltrangliste.