В 1940 году Амбарцумян был принят в ряды Коммунистической Партии Советского Союза (КПСС). В 1947 году Амбарцумян был избран депутатом Верховного Совета Армянской ССР. Депутат Совета Союза Верховного Совета СССР 3—11 созывов (1950—1989) от Армянской ССР. В Верховный Совет 9 созыва избран от Кироваканского избирательного округа № 754; член Комиссии по иностранным делам Совета Союза. Народный депутат СССР (1989—1990). Амбарцумян был делегатом XIX, XXII—XXV съездов КПСС, в 1989 году был избран делегатом Съезда Народных депутатов СССР. С 1948 по 1989 год Амбарцумян — член Центрального Комитета Коммунистической партии Армении.