Geiger étudie la physique et les mathématiques à l’université d'Erlangen, où il obtient son doctorat en 1906. À partir de 1907, il travaille comme assistant d'Ernest Rutherford à l'Université de Manchester, où il découvre avec la loi de Geiger-Nuttal, qui donne le taux de désintégration en fonction du temps, et effectue des expériences qui conduisent Rutherford à son modèle atomique, notamment l’expérience dite de Rutherford qu'il mène avec Ernest Marsden. En 1908, il donne la preuve de la nature statistique des désintégrations radioactives. Cette même année à Manchester, il détermine la nature des rayons alpha et met au point la première version de son détecteur de particules alpha.