זגאלו היה שותף לסגל נבחרת ברזיל גם במונדיאל 1962, לצד רבים מחבריו להרכב הנבחרת ארבע שנים קודם לכן. במשחק הראשון של נבחרתו, מול נבחרת מקסיקו, הוא הבקיע שער בניצחון 0:2. לצד הבישולים שתרם לנבחרתו, זגאלו שם דגש גדול במשחקו על החלק ההגנתי, אף יותר מאשר בטורניר המונדיאל הקודם. הוא זכה עם נבחרתו בגביע בפעם השנייה ברציפות, לאחר ניצחון על נבחרת צ'כוסלובקיה במשחק הגמר. בעקבות יכולתו הטובה נכלל זגאלו בנבחרת המצטיינים של הטורניר מטעם פיפ"א. זגאלו סיים את דרכו בנבחרת בשנת 1964, ופרש סופית ממשחק ב-1965, כשהוא בן 34.