De substituto às pressas, Dusautoir passou a ser capitão da seleção, em 2009, inicialmente após lesão de Lionel Nallet. Mas, após excursão pela Oceania que incluiu nova vitória sobre a Nova Zelândia, manteve-se no posto mesmo com o retorno deste. No mesmo ano, a França conseguiu também uma destacada vitória sobre a África do Sul em Toulouse e, em 2010, Dusautoir foi o capitão da campanha perfeita no Seis Nações do ano: os gauleses obtiveram o chamado "grand slam", ou seja, vitória em todos os jogos. Na temporada que se seguiu, em 2010-11, foi campeão francês com o Toulouse e confirmado como capitão para a Copa do Mundo de Rugby de 2011.