Eddington gehörte zu den ersten Physikern, die die Bedeutung von Einsteins allgemeiner Relativitätstheorie erkannten (von der er während des Ersten Weltkriegs durch Vermittlung von Willem de Sitter ab 1915 erfuhr). Er trug darüber auf dem Treffen der British Association for the Advancement of Science 1916 vor und schrieb eines der frühesten Lehrbücher darüber (Mathematical Theory of Relativity, 1923), das von großem Einfluss im englischsprachigen Raum war. Außerdem trug er entscheidend dazu bei, die Allgemeine Relativitätstheorie weltweit durchzusetzen: Er leitete die Sonnenfinsternis-Expedition, die er mit dem "Astronomer Royal" Frank Watson Dyson organisierte, auf die Vulkaninsel Príncipe im Golf von Guinea in Westafrika (siehe Abbildung) am 29. Mai 1919.