Nel 1199 diede l'adesione per partecipare alla Quarta Crociata (molto probabilmente fu tra i promotori riuniti nel castello di Écry-sur-Aisne, da colui che fu messo a capo della crociata, Tebaldo III di Champagne). Nel 1202 si oppose senza successo all'assedio di Zara, per ottemperare alla missiva (smarrita) di Papa Innocenzo III. La presenza di Simone col fratello Guido a Zara diviene confermato dal "Recueil des historiens des croisades. Historiens occidentaux. Tome second", che inoltre ci informa che Simone col fratello ed altri seguaci, tra cui l'abate Guido de Vaux de Cerney, futuro vescovo di Carcassonne, col nipote, Pietro di Vaux de Cernay e Rinaldo, signore di Montmirail, lasciarono i crociati a Zara e si recarono in Palestina, attraverso Ungheria e Italia partendo da Barletta e ritornò in Francia nel 1204, come raccontato da Pietro di Vaux de Cernay.