22 Temmuz 2016 tarihinde yaklaşık 2 milyon £ bonservis bedeli karşılığında Premier League kulübü Arsenal'e transfer oldu. Takımın stoperleri Per Mertesacker ve Gabriel Paulista'nın sakatlığının ardından, 14 Ağustos 2016 tarihinde 2016-17 Premier League sezonunun açılış maçı olan ve evinde 4-3 yenildikleri Liverpool karşısında forma giydi. Sezonun son iki ayında Holding, Arsenal'in düzenli ilk 11 oyuncu oldu ve bu süreçte Arsenal, Premier League'deki altı maçın tamamını kazandı. 27 Mayıs'ta Wembley Stadyumu'nda yapılan 2017 FA Cup Finali'nde Arsenal'in Chelsea'yi 2-1 yendiği maçta forma giydi.