Con i madrileni vinse 6 campionati spagnoli nonché 3 Coppa dei Campioni, negli anni 1959, 1960 e 1966; nell'edizione del 1960, nella quale gli spagnoli si imposero in finale sui tedeschi d'Occidente dell' per 7-3, Puskás segnò 4 reti nella sfida, cosa mai più riuscita a nessun altro calciatore nella storia della Coppa dei Campioni. A Madrid Puskás fece sue anche 1 Coppa Intercontinentale e 1 Coppa di Spagna; in questo ultimo caso segnando una doppietta nella vittoria per 2-1 in finale contro il . Si ritirò dal calcio giocato nel club madrileno nel 1966, a 39 anni.