Jolie dự định đến thăm "những tình trạng khẩn cấp bị lãng quên", những nơi diễn ra sự kiện nóng bỏng mà giới truyền thông không còn nhấn mạnh đến nữa. Cô tham gia nhiều chuyến đi khảo sát các vùng chiến sự, như khu vực Darfur phía Tây Sudan trong cuộc xung đột Darfur; vùng Iraq-Syria trong cuộc Chiến tranh Vùng Vịnh thứ 2, nơi cô có cuộc gặp gỡ riêng tư với lực lượng liên minh và các Thiếu đoàn Hoa Kỳ (US troop); và thủ đô Kabul trong cuộc chiến tranh Afghanistan, nơi có 3 nhân viên cứu trợ thiệt mạng trong lần viếng thăm đầu tiên của cô. Để phục vụ công tác, cô học lái máy bay vào năm vào năm 2004 với mong muốn chuyên chở các nhân viên cứu hộ và cung cấp thực phẩm khắp thế giới; hiện nay cô đã có bằng lái tư nhân, trong khi sở hữu chiếc Cirrus SR22 và Cessna 208 Caravan một động cơ.