Adolf zu Ysenburg-Büdingen war beim Tod des Vaters erst 10 Jahre alt und kam daher gemeinsam mit seinem Bruder an den Hof von Carl von Isenburg-Birstein nach Offenbach. Danach besuchte er das Gymnasium in Heidelberg und dann bis 1813 in Gotha. Nach der Völkerschlacht bei Leipzig reiste er nach Frankfurt am Main, wo er vom Kaiser eine Offiziersstelle im Regiment Hessen-Homburg angeboten bekam. In der Schlacht bei Lodi wurde er durch einen Brustschuss verletzt und entging dem Tod nur durch den Umstand, dass der Schuss durch ein Notizbuch in der Brusttasche aufgehalten wurde. An den Folgen der Verletzung litt er sein Leben lang.