Il rencontra le pape Paul VI à Jérusalem en 1964. C'était la première rencontre des primats des Églises de Rome et de Constantinople depuis 1439 (concile de Florence). Les deux primats se rencontrent encore à Istanbul en 1967, puis une nouvelle fois cette même année lors de la visite du patriarche au Vatican. En 1965, ils s'étaient accordés sur la révocation des décrets d'excommunication mutuelle de 1054 : le cardinal Humbert et le patriarche Michel Cérulaire s'étaient mutuellement excommuniés à Sainte-Sophie et il s'en était suivi une rupture durable de communion entre les deux Églises.