Smith wurde bekannt für seine Rede "Scotland did not let you down. Please do not let Scotland down now." („Schottland hat euch nicht im Stich gelassen. Lasst jetzt eurerseits Schottland nicht im Stich.“) vor dem Europäischen Parlament am 28. Juni 2016, mit dem er auf das schottische Abstimmungsverhalten im Rahmen des Referendum über den Verbleib des Vereinigten Königreichs in der Europäischen Union hinwies und europäische Unterstützung für die schottischen Sezessionsbestrebungen einforderte. Am 27. März 2019 hielt Alyn Smith eine kurze Rede im Parlament, in der er betonte, dass Schottland im Falle eine Brexits entgegen dem demokratisch ausgedrückten Willen der Schottinen und Schotten austreten müsse und dass bei einer Unabhängigkeit Schottlands ein (Wieder-)Eintritt in die EU notwendig sei. Die Rede wurde stark medial rezipiert, insbesondere Smiths Abschluss: „I'm asking you to leave a light on so we can find our way home.“, zu Deutsch „Ich bitte Sie ein Licht anzulassen, sodass wir unseren Weg nach Hause finden“.