Avec le Milan AC, Altafini a remporté deux « scudetti » (Championnat d'Italie) et une Ligue des champions en 1963, appelée alors Coupe d'Europe des clubs Champions, il est alors le recordman de buts marqués dans cette compétition avec 14 réalisations dont les deux buts en finale contre Benfica. Il a perdu par 1 à 0 à Rio de Janeiro la coupe intercontinentale contre le Santos FC de Pelé, au match d'appui car les deux équipes avaient chacune gagné les rencontres aller retour par 4 à 2 à l'aller à Milan puis au retour à São Paulo.