1896 war er Gesandtschaftssekretär in Kairo und 1899 Gesandtschaftssekretär in Luxemburg sowie in Sankt Petersburg. In Anlehnung an die Weltausstellung im Jahre 1900 in Paris organisierte die französische Kolonialverwaltung in Vietnam vom November 1902 bis zum Januar 1903 die Ausstellung "L’Exposition d’Hanoï" wohin auch Lefevre-Pontalis gesandt wurde. 1905 war er Gesandtschaftssekretär in Athen. 1908 war er Mitglied der internationalen Finanzkontrolle, der sich der griechische König Georg I. seit 1893 hatte unterwerfen müssen. 1909 war er Gesandtschaftssekretär in Washington und von 1912 bis 1915 Ministre plénipotentiaire in Bangkok. 1918 leitete er das Generalkonsulat in Kairo. Vom Februar bis zum August 1920 war er Hochkommissar und anschließend bis Oktober 1924 Ministre plénipotentiaire in Wien. Pontalis' Frau trug den Nachnamen Déjardin-Verkinder. Pontalis war Kommandeur der Ehrenlegion.