Byl také významnou postavou v křížové výpravě proti Albigenským. Když se Filip II. odmítl zapojit, vystoupil Odo s podporou místních biskupů vazalů a zorganizoval v roce 1209 tažení proti katarským pevnostem. Před odchodem na křížovou výpravu proti katarům, slíbil Odo zámek Ile-d'Ouche a vesnici Crimolois templářům, aby jim pomáhali při obraně katolické víry. Nepokračoval v otcově útočné politice vůči francouzskému králi a v bitvě u Bouvines byl jeho spojencem. Podle soudobých kronikářů pod ním během bitvy padli dva koně.