Entre 1994 i 1999 Queiroz va dirigir a diversos equips i seleccions sense pena ni glòria, però va obtenir el mèrit de classificar a la Selecció de futbol de Sud-àfrica per al Mundial de 2002, on va caure en la primera fase. A partir de llavors es van creuar els camins de Carlos Queiroz i el representant portuguès Jorge Mendes, qui va aconseguir que el Manchester United FC confiés en Queiroz com a segon tècnic d'Alex Ferguson, amb el qual va aconseguir proclamar-se campió de la Premier League, finalista de la Copa de la Lliga i va arribar fins a vuitens de Lliga de Campions, on van ser eliminats pel Reial Madrid. Davant la reeixida temporada de l'equip, Jorge Mendes va negociar la seva sortida del club i el va portar fins al Reial Madrid en la temporada 2003-2004 com a substitut de Vicente del Bosque. Florentino Pérez va buscar amb ell un canvi de cicle que se suposa no era capaç d'aportar Del Bosque, qui en la seva última campanya va aconseguir guanyar tres títols. Malgrat aconseguir bons resultats en la primera meitat de la temporada, finalment només va aconseguir el títol de la Supercopa d'Espanya; mentre que en la Champions League va quedar eliminat en quarts de final per l'AS Monaco, va perdre la final de la Copa del Rei enfront del Saragossa i en Lliga va acabar en quarta posició després d'encadenar cinc derrotes consecutives en els últims cinc partits, la qual cosa suposa fins avui un rècord negatiu històric en el club. En concloure la campanya, Queiroz va ser destituït. En la seva etapa en el Reial Madrid, es va caracteritzar per no realitzar canvis.