En ese año, Goulart asumió el cargo (1961–1964). Sin embargo, la inestabilidad política continuó siendo alta, ya que no solo Goulart mantuvo la inusual política exterior de Quadros (que la prensa brasileña criticó como "infiltrado por el comunismo"), sino que también mostró una clara tendencia izquierdista en los asuntos internos. Tenía una postura pro sindical e incrementó el salario mínimo (que el fiscal austero Quadros había exprimido previamente). A fines de 1963, los Estados Unidos redujeron sus relaciones con Brasil y redujeron la ayuda al país. Las preocupaciones de Washington eran que Brasil se convertiría en una potencia emergente no alineada como Egipto. Pero esas preocupaciones se disiparon el 31 de marzo de 1964. Ese día, un golpe de Estado derrocó al gobierno civil. Un régimen militar amistoso de los Estados Unidos lo reemplazó.