Walczył w powstaniu wielkanocnym w 1916, wojnie o niepodległość i wojnie domowej. Po raz pierwszy został wybrany jako Sinn Féin TD (Teachta Dála) dla okręgu Dublina Południowego (Dublin South) w wyborach 18 listopada 1924. Był ponownie wybierany na to stanowisko do roku 1948, gdy okręg został zniesiony. Wtedy został ponownie wybrany jako TD dla okręgu Dublina Południowo-Centralnego (Dublin South Central) i pozostał nim do emerytury w 1969. Lemass był jednym z założycieli rządu Fianna Fáil w 1926, służył jako Minister Przemysłu i Handlu, Minister Zasobów podczas II wojny światowej i Tánaiste rządu Fianna Fáil.