Charlotte gav bidrag till en stor mängd konstnärer, stiftelser och organisationer, och grundade även själv sådana inom både konst och medicin. Hon grundade bland annat Sankt Petersburgs konservatorium. 1853-1856 genomdrev hon grundandet av Heliga Korsets Barmhärtighetssystrar; ett yrke som sjuksköterska ansågs inte anständigt för kvinnor, men hon besökte då själv sjukhusen och omband sår och uppmanade kvinnor att tjänstgöra som sjuksköterskor under Krimkriget; hon anses ha varit en av initiativtagarna till Röda Korset.