Није играо на Свјетском првенству 2010, али се вратио у тим за Олимпијске игре 2012. у Лондону. Постао је лидер тима, заједно са Брајантом, који је тад имао 34 године и најавио је повлачење из репрезентације. Играо је добро и у нападу и у одбрани и постизао кошеве када је било потребно. Током утакмице против Аустралије, остварио је први трипл дабл за САД на Олимпијским играма у историји репрезентације, са 11 поена, 14 скокова и 12 асистенција. САД су освојиле златну медаљу други пут заредом, поново побједом у финалу против Шпаније. У финалу, Џејмс је постигао 19 поена, поставши тако најбољи стријелац у историји репрезентације. Такође, постао је други играч, након Мајкла Џордана, који је у истој години освојио НБА лигу, награду за МВП-ија лиге, МВП-ија финала и златну медаљу на Олимпијским играма. Након Игара, Шиишефски је изјавио о њему: „он је најбољи играч, он је најбољи лидер и паметан је као и било ко други ко игра игру тренутно.“