Pocházel z uherského šlechtického rodu usazeného od 16. století na Moravě, byl synem Františka Serényiho († 1621) a jeho manželky Doroty Jakušičové. František Serényi byl účastníkem stavovského povstání, zemřel krátce poté během vyšetřování, za jeho protihabsburské aktivity zaplatil Gabriel spolu se starším bratrem Pavlem pokutu ve výši 5 000 zlatých. Gabriel Serényi od roku 1629 zasedal na moravském zemském sněmu a v roce 1638 byl povýšen do stavu svobodných pánů, v letech 1641–1644 byl hejtmanem hradištského kraje. V roce 1644 byl jmenován tajným radou a v letech 1644–1648 byl nejvyšším sudím na Moravě, poté postoupil do úřadu moravského nejvyššího komorníka (1648–1655) a nakonec byl zemským hejtmanem na Moravě (1655–1664) s ročním platem 4 000 zlatých. Krátce po nástupu do funkce zemského hejtmana byl povýšen do hraběcího stavu (7. dubna 1656). Během své kariéry využíval vazeb na olomouckého biskupa arcivévodu Leopolda Viléma, v jehož službách působil, blízké kontakty udržoval také s knížecím rodem Ditrichštejnů. Zatímco se svým vrstevníkem Maxmiliánem z Ditrichštejna udržoval korektní vztahy, s jeho synem Ferdinandem se od konce 50. let dostával do častých kompetenčních sporů (Ferdinand z Ditrichštejna byl od roku 1655 moravským nejvyšším komorníkem). Své postavení přecenil Gabriel Serenyi v roce 1661, kdy pro staršího syna Františka Gabriela požadoval hodnost císařského komorníka proti zažitým pravidlům a tehdy se dostal do konfliktu s nejvýše postavenými dvořany ve Vídni. Z pozice zemského hejtmana prosadil v roce 1659 stavbu Tribunálního domu, který měl po definitivním ustanovení Brna jako hlavního města Moravy sloužit jako sídlo zemské správy, projekt byl ale realizován až po jeho smrti. V šedesátých letech se podílel na organizaci obrany proti vpádu Turků. Zemřel v roce 1664 v rodovém paláci v Panské ulici v Brně, ve funkci moravského zemského hejtmana jej nahradil Ferdinand z Ditrichštejna.