Carra de Vaux absolvierte seine Schulzeit am Collège Stanislas und studierte an der École polytechnique. 1890, mit 23 Jahren, wurde er Professor am Institut Catholique de Paris. Nach Studienreisen nach Anatolien (1891 und 1897) und in die USA wurde er Aktivmitglied der Société asiatique. 1896 gründete er gemeinsam mit Charles-Jean-Melchior de Vogüé und weiteren Persönlichkeiten die Zeitschrift "Revue de l’Orient chrétien" und wurde deren Sekretär. Im März 1896 wies er an einem Vortrag auf das Hamidianische Massaker an den Armeniern hin. Auf dem Höhepunkt der Dreyfus-Affäre hielt er 1898 am "Institut Catholique" einen Vortrag über "Zionismus und Antisemitismus".