2015 folgten dann an der Seite der Französin die ersten großen Doppeltitel der Premier-5-Kategorie in Dubai und Rom. Dazwischen erreichte sie beim Marrakesch zum zweiten Mal das Endspiel eines WTA-Turniers im Einzel, unterlag dort aber Elina Switolina. Ende des Jahres gewann sie im Finale gegen Misaki Doi das Challenger-Turnier in Taipeh und schloss die Saison zum vierten Mal in Folge in den Top 100 der Weltrangliste ab. In der folgenden Saison gelang Babos zusammen mit Jaroslawa Schwedowa erneut der Einzug ins Doppelfinale von Wimbledon, doch wieder verlor sie, dieses Mal gegen Serena und Venus Williams. Während Babos in diesem Jahr im Doppel ohne Titel blieb, spielte sie im Einzel ihre konstanteste Saison. Neben zwei Halbfinalteilnahmen in Shenzhen und Rabat, kam sie in Miami erstmals ins Achtelfinale, in dem sie Angelique Kerber unterlag, und erreichte in Florianópolis ihr drittes Einzelfinale, das sie in drei Sätzen gegen Irina-Camelia Begu verlor. Bei den anschließenden Olympischen Spielen in Rio de Janeiro schied sie im Einzelwettbewerb in der Auftaktrunde gegen die spätere Bronzemedaillengewinnerin Petra Kvitová aus. Nach dem Erreichen des Viertelfinals beim Mandatory-Turnier in Cincinnati sowie der dritten Runde bei den US Open 2016 erzielte sie mit Position 25 ihre bislang beste Platzierung in der Tennisweltrangliste. Durch ihre Erfolge konnte sie sich zum Jahresende zum ersten Mal für die WTA Elite Trophy in Zhuhai qualifizieren, wo sie nach zwei Niederlagen gegen Timea Bacsinszky und Zhang Shuai jedoch bereits in der Gruppenphase scheiterte.