Aktor był przez całe życie zwolennikiem Partii Demokratycznej. W 1948 poparł kandydaturę Harry’ego Trumana na urząd prezydenta Stanów Zjednoczonych. W kolejnych latach Peck wspierał Adlai Stevensona i Johna F. Kennedy’ego. Po zamachu na Kennedy’ego w listopadzie 1963 wystąpił jako narrator w filmie dokumentalnym "" (1966). W 1968, po zamachu na senatora Roberta F. Kennedy’ego, aktor, razem z Charltonem Hestonem, Jamesem Stewartem i Kirkiem Douglasem, wydał oświadczenie wzywające do poparcia ustawy prezydenta Lyndona B. Johnsona o kontroli broni z 1968. W 1970 Peck był potencjalnym kandydatem z ramienia Demokratów do ubiegania się o fotel gubernatora Kalifornii. W późniejszym czasie przyznawał, że nie miał żadnego interesu w staraniu się o urząd publiczny. Syn Carey Paul Peck dwukrotnie bez powodzenia ubiegał się o urząd polityczny w 1978 i 1980. W wywiadzie dla irlandzkich mediów aktor ujawnił, że Lyndon B. Johnson, w przypadku ubiegania się o reelekcję urzędu w 1968, planował powierzyć mu stanowisko amerykańskiego ambasadora w Irlandii.