Луи снимался у отца-режиссёра с шести лет, но первый успех ему принесла роль синефила, эротомана и бунтаря "Тео" в «Мечтателях» Бернардо Бертолуччи. Эта роль идеально подошла к его имиджу неулыбчивого интеллектуала и нервического красавца. В 2006 году Луи Гаррель получил престижную премию «Сезар» за роль в фильме своего отца «Постоянные любовники» в номинации «Самый многообещающий актер». Он был в центре внимания Каннского фестиваля 2007 года: в фильме Валерии Бруни-Тедески «Сон предыдущей ночи» Гаррель-мл. сыграл любовника сорокалетней актрисы (её роль исполнила сама Валерия), а в мюзикле Кристофа Оноре «Все песни только о любви» предстал героем бисексуальной мелодрамы.