Im Januar 2001 übernahm er die Hauptrolle in der Oper "L’amico Fritz" von Pietro Mascagni am Teatro Filarmonico Verona, im März erschien Verdis "Messa da Requiem" mit Bocelli als Album. Im Anschluss daran absolvierte er eine Tournee durch Nordamerika gemeinsam mit Cecilia Gasdia. Am 17. Juni gab er ein Konzert zur Feier der Wiedereröffnung des Schiefen Turms von Pisa. Er trat in Irland auf mit zwei Konzerten in Dublin, stellte im Oktober in Venedig sein neues Album "Cieli di Toscana" vor und wurde für bisher etwa 40 Millionen verkaufte Alben weltweit gewürdigt. Im Oktober 2001 sang er bei der Eröffnung der Feier zum 200. Geburtstag des Komponisten Vincenzo Bellini. Außerdem sang er in New York anlässlich der Terroranschläge des 11. Septembers am Ground Zero Schuberts "Ellens dritter Gesang". Für sein Album "Cieli di Toscana" erhielt er den "Platinum Europe Award" für eine Million verkaufte Exemplare. Er wurde ferner mit einem "Italian Music Award" als "Botschafter der italienischen Musik auf der Welt" ausgezeichnet. Im Dezember 2001 sang er im italienischen Senat, was zum ersten Mal durch das italienische Fernsehen ausgestrahlt wurde. Sein Lied "Canto della terra" wurde als musikalisches Thema für die Fußball-Weltmeisterschaft 2002 ausgesucht.