Ali trat auch als Filmemacher und Schriftsteller hervor, der immer wieder die Konflikte zwischen den westlichen Gesellschaften und seiner islamischen Heimat thematisiert. Als »Grenzgänger zwischen der westlichen und arabischen Welt«, wie ihn Daniel Cohn-Bendit charakterisierte, »kennt er wie kein anderer die Konflikte beider Seiten und ihre historischen Wurzeln.« Nach seinem ersten Roman "Redemption" (1991; Ü: "Erlösung"), einer satirischen Darstellung der radikalen Linken in Europa, begann er unter dem Eindruck des ersten Golfkrieges einen fünfteiligen Romanzyklus über den Islam. "Shadows of the Pomegranate Tree" (1992; dt. "Im Schatten des Granatapfelbaums", 1993) beschreibt den Verfall der muslimischen Zivilisation auf der Iberischen Halbinsel. Das Buch wurde in mehrere Sprachen übersetzt und war Alis literarischer Durchbruch. Als viertes Werk aus dieser Reihe erschien zuletzt "A Sultan in Palermo" (2005; dt. "Der Sultan von Palermo", 2005), ein im 12. Jahrhundert angesiedelter historischer Roman, der am Hof des Normannenkönigs Roger II. im islamisch geprägten Sizilien spielt. Die Geschichte des christlichen Herrschers, an dessen Lebensende sich eine Ära der Toleranz gegenüber Muslimen und Juden dem Ende zuneigt, ist mit der biografischen Darstellung des großen Gelehrten, Kartografen, Geografen und Arztes Abu Abdullah Muhammad al-Idrisi verknüpft.