Když roku 1095 vyhlásil papež Urban II. první křížovou výpravu za osvobození Božího hrobu v Jeruzalémě, Godefroy brzy ohlásil svou účast. Prodal nebo zastavil většinu svého majetku a spolu se svými bratry se na křižáckou výpravu vydal. S výpravou se účastnil všech rozhodujících bitev, Nikaie, Dorylaea, Antiochie a v červnu 1099 i konečného útoku na Jeruzalém. Po dobytí Jeruzaléma byl křižáckými velmoži zvolen vládcem města a dobytých území s titulem "Ochránce Svatého hrobu". V čele křižáckých vojsk poté odrazil útok fátimovské i damašské armády, poté však těžce onemocněl a roku 1100 v Jeruzalémě zemřel. Pro další generace Franků v křižáckých státech se Godefroy stal legendou a jeho síla a odvaha se stala námětem mnoha truvérských písní.