En julio de 1973, Thieme hizo público su paradero e hizo un llamado a derrocar por las armas al gobierno de la Unidad Popular. Ese mismo mes, regresó clandestinamente a Chile y comenzó a ser uno de los promotores del golpe de estado de septiembre de 1973. El gobierno de Salvador Allende ordenó su captura, la cual se concretó el 26 de agosto cuando Thieme y otros nueve miembros de Patria y Libertad fueron detenidos en un restaurante.