Po agresji III Rzeszy i ataku ZSRR na Polskę został aresztowany przez Sowietów jako cywil. Był przetrzymywany w obozie w Kozielsku. Wiosną 1940 został przetransportowany do Katynia i rozstrzelany przez funkcjonariuszy Obwodowego Zarządu NKWD w Smoleńsku oraz pracowników NKWD przybyłych z Moskwy na mocy decyzji Biura Politycznego KC WKP(b) z 5 marca 1940. Został pochowany na terenie obecnego Polskiego Cmentarza Wojennego w Katyniu, gdzie w 1943 jego ciało zidentyfikowano podczas ekshumacji prowadzonych przez Niemców pod numerem 1906. Przy zwłokach Zygmunta Bugajskiego zostały odnalezione: legitymacja urzędnicza, pismo urzędowe, książeczka wojskowa, pocztówki, list, dyplom rosyjski.