Matsui ha fatto l'esordio nella Nazionale giapponese il 22 giugno 2003, nella Confederations Cup 2003, contro la Nazionale colombiana perdendo per 1-0 sostituendo Mitsuo Ogasawara. Ha segnato il suo unico gol con la nazionale contro l'Angola l'11 ottobre 2005 permettendo al Giappone di vincere per 1-0. Non è stato chiamato da Zico per i Mondiali di Calcio 2006, decisione che ha suscitato non poche polemiche.