In der ungarischen Fußballnationalmannschaft kam Károly Sándor zwischen 1949 und 1964 in 75 Länderspielen zum Einsatz. Darin gelangen ihm 27 Tore. Sein erstes großes Turnier war die Weltmeisterschaft in Schweden 1958. Bei der Weltmeisterschaft vier Jahre zuvor, als Ungarn nur knapp am ersten Titelgewinn scheiterte, war er nicht im Kader. Nachdem die meisten Spieler der „Goldenen Elf“ entweder ihre Karriere im Nationaldress beendet hatten oder nach dem niedergeschlagenen Volksaufstand in den Westen gegangen waren, erhielt Sándor einen Stammplatz und war eine der Stützen der ungarischen Mannschaft bei der WM 1958. Doch auch er konnte das Ausscheiden des amtierenden Vizeweltmeisters nach der Vorrunde nicht verhindern. Bei der Weltmeisterschaft gelang ihm beim 4:0 gegen Mexiko im letzten Gruppenspiel ein Treffer zum zwischenzeitlichen 3:0. Vier Jahre später in Chile gehörte der Stürmer erneut zum Aufgebot Ungarns, jedoch gelangen ihm dieses Mal keine Tore, während sein Team erst im Viertelfinale an der Tschechoslowakei scheiterte.