В 1860 году Д'Альбертис присоединился к экспедиции в Сицилию Джузеппе Гарибалди и затем изучал естественные науки. В 1877—1872 годах вместе с Одоардо Беккари он предпринял свою первую поездку на Малайский архипелаг и Новую Гвинею. Здесь он исследовал северо-запад острова и поднялся на горы Арфак.