メルボルン大学はフレデリック・マッコイ () の死の後に地質鉱物学の新しいポストを作っていた。1899年12月11日、グレゴリーは地質学教授に任命され、翌年2月に彼の職務を始めた。グレゴリーはオーストラリアに5年足らずしかいなかったが、彼の影響は彼が去った後にも何年も続いた。彼は驚くべき量の研究をやってのけ、彼の教育はほとんど成功し、彼は人物的にも有名だった。しかし彼が来たときはこの大学が資金難を抱えていた時期だったため、名前に値する研究室もなく、評議会は即時の改善は約束できなかった。1904年、彼はグラスゴー大学の地質学教授を受諾し、その年の10月にイギリスへと戻った。彼はオーストラリアに滞在するあいだに、教職としての仕事を遂行する傍らで、多くの他の活動をした。1900 - 1901年、彼は南極調査隊（ディスカバリー遠征）の民間科学スタッフの指揮者を務め、1901 - 1902年の夏季休暇はセントラル・オーストラリアで過ごし、エーア湖周辺を踏査した。この話は1906年に"The Dead Heart of Australia"として発表され、オーストラリアの地質学者たちに献呈された。彼は"The Foundation of British East Africa" (1901)、教科書用の"The Austral Geography" (1902 and 1903)、および"The Geography of Victoria" (1903) の一般書も出版した。もう一つの本、"The Climate of Australasia" (1904) は、1904年1月にダニーデンで開かれた Australasian Association for the Advancement of Science の地理学部門での会長講演を拡張したものだった。"The Mount Lyell Mining Field, Tasmania"は1905年に出版された。これはオーストラリアにおけるグレゴリーの活動の完全な行跡ではない。彼は1901年からヴィクトリア地質調査所の所長になり、その年ロンドン王立協会のフェローに選出され、そして大学の公開講義の時間を割くこともできた。