В 2000 году Карлуш Кейрош возглавил сборную ЮАР, с которой смог выйти на чемпионат мира 2002. Также руководил командой на Кубке африканских наций 2002, где его подопечные дошли до четвертьфинала. Перед началом чемпионата мира подал в отставку из-за некоторых проблем с Южноафриканской футбольной ассоциацией, в частности из-за внутренних проблем и разногласий в футбольной ассоциации этой страны, и сборную ЮАР на чемпионате мира возглавлял другой тренер, с которым южноафриканская сборная не смогла выйти из группы.