Anfang der 1960er Jahre etablierten sich Kilius/Bäumler unter den weltweit führenden Eiskunstlaufpaaren. Von ihrem ersten Titel 1959 bis 1964 gewannen sie sechsmal in Folge die Europameisterschaften. Dabei setzten sie sich vor allem gegen die sowjetrussischen Paare Schuk/Schuk und Beloussowa/Protopopow durch sowie gegen die nationale Konkurrenz von Kilius’ früherem Partner Franz Ningel und Margret Göbl, die Kilius und Bäumler mehrmals bei deutschen Meisterschaften schlugen. Bei den Weltmeisterschaften 1959 und 1960 siegten jeweils die Kanadier Barbara Wagner und Robert Paul, die 1960 in Squaw Valley auch Olympiasieger vor Kilius und Bäumler wurden. Nachdem Wagner und Paul ihre Amateurlaufbahn beendet hatten und ins Profilager gewechselt waren, sah sich das deutsche Paar im weltweiten Vergleich in der Favoritenstellung. Bei den Weltmeisterschaften 1962 in Prag stießen Kilius’ und Bäumlers Schlittschuhe zu Beginn ihrer Kür bei einer eingesprungenen Waagepirouette zusammen. Beide stürzten und gaben den Wettkampf kurz danach auf, weil ihre Schuhe bei dem Sturz beschädigt worden waren. Kilius schrieb später, der Sturz habe die Popularität des Paares „explosionsartig in die Höhe schnellen“ lassen, auch Bäumler sah mit dem Missgeschick einen großen Werbeeffekt verbunden. Im März 1963 wurden Kilius und Bäumler in Cortina d’Ampezzo Weltmeister – vor Ljudmila Beloussowa und Oleg Protopopow, die zum vierten Mal bei einem internationalen Großereignis Silber hinter den Deutschen gewannen.