Es ist ungewiss, wann die Alkmaioniden nach Athen zurückkehrten; möglicherweise unter Solon, denn Plutarch gibt ausdrücklich unter Berufung auf die Akten in Delphi an, dass Alkmaion und nicht Solon die Athener im Ersten Heiligen Krieg gegen Krissa anführte. In das politische Geschehen Athens griffen sie erst wieder in peisistratischer Zeit ein. Megakles, der Sohn Alkmaions und seit etwa 575 v. Chr. mit Agariste, der Tochter des Tyrannen Kleisthenes von Sikyon verheiratet, unterstützte im Jahr 561 v. Chr. zunächst Lykurg in der Auseinandersetzung mit Peisistratos, den sie vorerst aus Athen vertreiben konnten. Bald darauf überwarf sich Megakles mit den Eupatriden, gab die Hand seiner Tochter dem Peisistratos und unterstützte dessen Wiedereinzug in Athen. Weil Peisistratos angeblich die Ehe nicht vollzog, kam es zum neuerlichen Zerwürfnis zwischen beiden und abermals mit der Hilfe Lykurgs gelang es, Peisistratos erneut zu vertreiben.