Parallèlement à sa carrière de technicien, Freund réalisera quelques films entre 1932 et 1935, dont les étonnants "La Momie" (1932) avec Boris Karloff, et "Les Mains d'Orlac" (1935) pour la MGM avec un Peter Lorre inquiétant à souhait. Le genre fantastique, particulièrement, permet à Freund de développer son art du contraste, des clairs obscurs issus de l'expressionnisme allemand. Il gagne en 1937 avec "Visages d'Orient", l'Oscar de la meilleure photographie, et est nommé en 1940 pour "Orgueil et Préjugés" de Robert Z. Leonard. Il travailla également pour la Columbia, réalisant d'ailleurs un doublé assez spécifique : il fut nommé aux oscars de la meilleure photographie en couleurs et en noir et blanc pour les films "The Chocolate Soldier" (1941) et "Les Oubliés" (1941) . Il migra finalement pour la Warner Bros. en 1947, où il travailla notamment sur "Key Largo" (1948) de John Huston.