1921年7月，李达筹备并出席中国共产党第一次全国代表大会，被选为中央局宣传主任，主持建立人民出版社，翻译出版《唯物史观解说》、《马克思经济学说》等书。后任上海平民女校业务主任（校长）。1922年7月，中共二大在李達位於上海輔德里的家中召開，李達親自出席。年底李达应毛泽东邀请，任湖南自修大学校长，主编《新时代》杂志，后在湖南大学、湖南第一师范学校任教。1923年与陈独秀在国共合作问题上发生分歧，自动脱离共产党，任湖南公立法政专门学校（后改为湖南大学法科）学监、教授，中央军事政治学校代理政治总教官兼国民革命军总司令部政治部编审委员会主席。