Parallel zu ihrer Arbeit am Theater gab Björk 1942 mit der Nebenrolle der Anna Jesper in Alf Sjöbergs Drama "Himmelsspiel" ihr Debüt im schwedischen Film. Weitere Auftritte unter so bekannten Filmregisseuren wie Arne Mattsson ("Det kom en gäst", 1947) oder Gustaf Molander ("Frau ohne Gesicht", 1947; "Kvartetten som sprängdes", 1950) folgten. Einem internationalen Publikum wurde Björk aber erst 1951 durch die erneute Zusammenarbeit mit Alf Sjöberg an "Fräulein Julie" bekannt. In der gleichnamigen Verfilmung der Strindberg'schen Tragödie schlüpfte sie in die Titelrolle einer jungen Hochadeligen, die eine Affäre mit dem misanthropischen Kammerdiener ihres Vaters (gespielt von Ulf Palme) unterhält. Der Film feierte seine Premiere auf den 4. Internationalen Filmfestspielen von Cannes, wo er großes Lob seitens der Kritiker erfuhr. Zwar hatte Björk bei der Vergabe des Darstellerpreises gegenüber der späteren Oscar-nominierten Amerikanerin Bette Davis "(Alles über Eva)" das Nachsehen, doch gewann "Fräulein Julie" mit dem "Grand Prix", den Hauptpreis des Filmfestivals. Björks elegante und leidenschaftliche Darstellung der Titelheldin wurde später von Filmkritikern zu einer der bemerkenswertesten Demonstrationen von Schauspielkunst in der Filmgeschichte erhoben. Der bekannte Kritiker Bosley Crowther von der New York Times pries in seiner zeitgenössischen Kritik die sensible Leistung der Schauspielerin in der sehr schwierigen Rolle. „Die Lady ist hübsch und geschmeidig, mit einer zarten, blonden Delikatesse, und trotzdem gelingt es ihr einige qualvolle emotionale Stürme aufpeitschen zu lassen.“, so Crowther.