S Santano je Brown leta 1969 igral na festivalu Woodstock in z njo posnel prve tri studijske albume: "Santana", "Abraxas" in "Santana III". Skupino je zapustil po nastopu na koncertu "Closing of the Fillmore West", 4. julija 1971. V skupino se je vrnil za album "Borboletta" in je ostal v skupini do albuma "Amigos". Spomladi 1976 je dokončno zapustil skupino.