Мюллер с рвением и беспощадностью выполнял свои обязанности — поиск и обезвреживание «врагов рейха». Он, в частности, лично руководил ликвидацией подпольной организации «Красная капелла», а также розыском лиц, причастных к попытке государственного переворота 20 июля 1944 года, прежде всего Артура Небе.