Parmi ses contributions les plus importantes à l'architecture londonienne, il y a le théâtre de la Royal Opera House à Covent Garden. Le théâtre précédent (construit par Robert Smirke en 1809) avait été détruit dans un incendie en 1857. Edward Barry fut chargé de concevoir le nouveau « » comme on l'appelait communément alors, et l'acheva pour son inauguration officielle le . On lui doit aussi la conception du Hall Floral voisin, une structure étourdissante de verre et de fonte, nettement influencée par le Crystal Palace de la Great Exhibition de 1851. Le travail réalisé à Covent Garden a eu une influence considérable dans le fait que l'on a confié à Barry la conception de la à La Valette (1866), qui est maintenant détruite.