El 11 de septiembre de 1973, el golpe de Estado sorprendió a Jirón en el Palacio de La Moneda. Sobrevivió al ataque de las fuerzas armadas, pero fue detenido por los militares y llevado a la Escuela Militar junto con varios personeros del gobierno. Posteriormente fue trasladado al campo de detención en Isla Dawson. El 7 de mayo de 1974 sufrió una perforación de úlcera duodenal, y al día siguiente fue trasladado junto con otros prisioneros políticos a la Academia de Guerra de la Fuerza Aérea (AGA). Posteriormente pasó por el arresto domiciliario hasta que en enero de 1975 se exilió en Caracas, Venezuela, donde trabajó en la Universidad Central de Venezuela.