ב-1988 מונה קרויף למאמנה של ברצלונה, שגם בה שיחק בעבר. קרויף החתים בקבוצה שחקנים כמו ז'וזפ גוארדיולה, חוסה מריה באקרו, צ'יקי בגיריסטיין, יון אנדוני גויקוצ'אה, רונאלד קומאן, מיכאל לאודרופ, רומאריו, גאורגה חאג'י וחריסטו סטויצ'קוב. תחת הדרכתו הגיעה הקבוצה לתור הזהב שלה, כאשר זכתה בארבע אליפויות ספרד רצופות בין השנים 1991 ו-1994 וכן בגביע אירופה לאלופות הראשון בתולדותיה ב-1992, לאחר ניצחון על סמפדוריה במשחק הגמר שהתקיים באצטדיון ומבלי. בנוסף זכתה הקבוצה בגביע אירופה למחזיקות גביע ב-1989, בסופר קאפ האירופי ב-1992 ושלוש פעמים בסופר קאפ הספרדי.