Во время квалификации на чемпионат Европы 2000 года Буффон показал себя с лучшей стороны, в результате чего под руководством главного тренера Дино Дзоффа должен был поехать на предстоящий чемпионат Европы в качестве основного вратаря своей команды, однако прямо перед турниром в товарищеском матче против Норвегии он сломал руку, пытаясь отразить удар Джона Карью. Место Буффона на турнире занял запасной вратарь Тольдо. Италия вышла в финал турнира, где вновь уступила сборной Франции. Франческо Тольдо воспользовался своим шансом на Евро-2000 и показал хороший уровень игры, благодаря чему закрепил за собой место основного голкипера команды на время отборочного турнира к чемпионату мира 2002 года. Несмотря на серьёзную конкуренцию, Буффону удалось вернуть себе место в стартовом составе, а Италия квалифицировалась на чемпионат мира. На самом турнире Буффон провёл все матчи от начала до конца. В матче 1/8 финала против сборной Южной Кореи Джанлуиджи отбил пенальти, однако Италия всё равно проиграла, пропустив золотой гол в дополнительное время. В качестве основного голкипера Буффон поехал и на Евро-2004, однако Италия не смогла выйти из своей группы в раунд плей-офф, несмотря на то, что не проиграла ни одного матча.