8 сентября 2014 года Бускетс забил свой первый гол за сборную Испании в матче отборочного турнира к чемпионату Европы 2016 против сборной Македонии, игра завершилась победой испанцев со счётом 5:1. Второй гол Серхио забил в этом же отборочном турнире 15 ноября против сборной Белоруссии, Испания победила со счётом 3:0. 9 октября 2017 года Бускетс сыграл 100 матч за сборную Испании против сборной Израиля, игра завершилась победой испанцев со счётом 1:0.