同2005年9月1日、ルーズベルトはペルシャ湾への6か月の定期配備に就き、不朽の自由作戦を支援した。この配備では、スペイン海軍のイージスシステム搭載艦F-101 アルバロ・デ・バサンが外国海軍として初めてルーズベルト空母戦闘群（現・空母打撃群）の戦列に加わり、もう一つは2006年に退役するF-14 トムキャットの最後の巡航ということで注目された。ルーズベルトは2つのトムキャット運用部隊である「VFA-31 トムキャッターズ」と「VFA-213 ブラックライオンズ」を搭載した。また、ニミッツ級原子力空母の中で初めてタイプ II ジェネリック I&amp;C 原子炉プラント制御コンソールを運用する艦となった。この配備ではスペインのマヨルカ島、イタリアのナポリ、アラブ首長国連邦のドバイ、トルコのマーマリス、ギリシャのケルキラ島を訪問し、2006年3月11日に母港に帰還した。