Благодаря череде удачных выступлений на клубном уровне Альберто Ангуло вошёл в основной состав испанской национальной сборной и в 1999 году побывал на чемпионате Европы во Франции, откуда привёз награду серебряного достоинства — в финальном решающем матче испанцы со счётом 56:64 уступили сборной Италии. Год спустя Ангуло также удостоился права защищать честь страны на летних Олимпийских играх в Сиднее — здесь испанская команда выиграла у Анголы, но затем проиграла всем остальным соперникам, России, Канаде, Югославии и Австралии, в результате чего заняла на групповом этапе предпоследнее место и не попала в плей-офф. В утешительной встрече за девятое место Испания всё же взяла верх над Китаем.