Erste Film- und Fernsehrollen bekleidete Corrin in dem mittellangen Film "Cesare" (2017), in dem Kurzfilm "Alex’s Dream" (2018) und in einer Folge der vierten Staffel der Krimiserie "Grantchester" (2019). Einem internationalen Publikum wurde die 23-Jährige Anfang April 2019 noch als Schauspielstudentin durch ihre Verpflichtung in Peter Morgans "The Crown" bekannt. In der preisgekrönten britischen Fernsehserie über das Leben von Königin Elisabeth II. verkörpert sie in der vierten Staffel an der Seite von Olivia Colman den Part der Diana, Princess of Wales, der Ehefrau des Thronfolgers Charles (dargestellt von Josh O’Connor). Die Ausstrahlung erfolgte ab Mitte November 2020 auf Netflix. Einen Monat zuvor hatte sie das Cover der britischen Modezeitschrift "Vogue" geziert. Auch wurde Corrin vom britischen Branchendienst "Screen International" zu den „Stars of Tomorrow“ des Jahres 2020 gezählt. 2021 erhielt sie für ihre Leistung als Diana u. a. den Golden Globe als beste Hauptdarstellerin in einer Dramaserie sowie Nominierungen für den Emmy, Screen Actors Guild Award und Critics’ Choice Television Award.