Como técnico de la selección fue subcampeón de la Copa América 1979, perdiendo en la final contra Paraguay. Después de clasificar de forma brillante e invicta al Mundial de España 1982, generó una inusitada expectativa por la participación de "La Roja" en la cita planetaria, donde hasta el mismo Santibáñez declaró que "Nos vamos en el carro de los desconocidos y volveremos en el carro de la victoria". Pero debido a la mala planificación por parte de Santibáñez y su cuerpo técnico, la que incluyó una eterna concentración de 5 meses, una pretemporada por el norte del país, una inexplicable gira promocional por Europa, una última batería de encuentros amistosos en Santiago previos al regreso de la expedición a tierras asturianas promesas de puestos seguros a jugadores que no se esforzaron lo suficiente durante los entrenamientos, prescindir de jugadores que estaban teniendo una campaña excelente en Cobreloa como Víctor Merello, entre otros, Chile alcanzó su peor campaña histórica en los mundiales, perdiendo sus tres partidos, obteniendo el puesto 22 de 24 selecciones y no quedó en último lugar en la tabla general gracias a las paupérrimas campañas de El Salvador y Nueva Zelanda. Tras el Mundial, su proceso en la selección finalizó, con 14 victorias, 10 empates y 13 derrotas en un total de 37 partidos Clase "A".