Coby komunista byl Cunhal od roku 1937 zatýkán, případně se skrýval. Roku 1960 se mu za pomoci druhů podařilo prchnout z vězení v pevnosti v Peniche a odejít do Moskvy a posléze do Paříže; v letech 1961—1992 byl generálním tajemníkem PCP, která za salazarovského režimu (do r. 1974) působila ilegálně a byla řízena z exilu. V koloniálních válkách podporovala Cunhalova PCP antikoloniální odboj; v roce 1968 Cunhal výslovně podpořil vstup vojsk Varšavské smlouvy do Československa.