Na University of Manchester potkal Ernesta Rutherforda. I když byl stále student, provedl v roce 1909 společně s Hansem Geigerem pod Rutherfordovým vedením slavný Geiger-Marsdenův experiment nazývaný experiment zlaté fólie. V roce 1915 se přestěhoval na Nový Zéland na Victoria University College jako profesor fyziky; byl doporučen Rutherfordem.