Vrsaljko pelasi Kroatian joukkueessa kaksi ottelua sekä vuoden 2014 MM-kilpailuissa että vuoden 2016 EM-kilpailuissa. Vuoden 2018 MM-kilpailuissa hän oli avauskokoonpanossa kuudessa ottelussa, myös tappiollisessa loppuottelussa Ranskaa vastaan.Kesän 2021 EM-kilpailuissa hän pelasi täydet minuutít joukkueensa kahdessa ensimmäisessä alkulohko-ottelussa. Debyyttinsä A-maajoukkuetasolla hän teki helmikuussa 2011, ja vuoden 2012 EM-kilpailuissa hän oli mukana vaihtopelaajana. Hän on pelannut kesäkuun 27. päivään 2021 mennessä 51 maaottelua.