Deux ans après ce triomphe continental, les Boliviens, dirigés à présent par l'ancien international Freddy Valda, s'engagent dans les éliminatoires pour la Coupe du monde 1966, organisée par l'Angleterre. Opposés dans leur groupe de qualification au Paraguay et à l'Argentine, ils sont éliminés avec trois défaites en quatre rencontres. En fin d'année, la sélection participe au tournoi de football des Jeux bolivariens, en Équateur, où elle se classe à la . En janvier 1967, la Bolivie a l'occasion de défendre son titre sud-américain remporté quatre ans plus tôt en participant à la Copa América en Uruguay. La "" n'est pas à la hauteur de son statut de tenant du titre, incapable de remporter un match, ni même de marquer un seul but. Les éliminatoires de la Coupe du monde 1970 s'achèvent sur une nouvelle élimination, non sans avoir remporté les deux rencontres jouées à La Paz contre l'Argentine et le Pérou, futur quart-finaliste du mondial mexicain. L'année suivante, la Bolivie remporte le deuxième titre de son histoire en s'imposant lors des Jeux bolivariens disputés à Maracaibo au Venezuela.