Gorillaz zadebiutował w 2000 minialbumem "Tomorrow Comes Today". Wkrótce później otwarto stronę internetową www.gorillaz.com, która przedstawiała Kong Studios, czyli studio nagraniowe i zarazem dom członków Gorillaz. Zespół zdobył popularność wydając 5 marca 2001 singel "Clint Eastwood". Wkrótce potem (26 marca 2001) ukazał się pierwszy album studyjny, zatytułowany "Gorillaz". Promowały go jeszcze trzy single: "&lt;a href="19/2000"&gt;19/2000&lt;/a&gt;", "Rock the House" i "Tomorrow Comes Today". Dwa ostatnie cieszyły się dużą popularnością w Wielkiej Brytanii, podczas gdy "Clint Eastwood" i "19/2000" odnosiły sukcesy w Stanach Zjednoczonych. Utwór "19/2000" został umieszczony na ścieżce dźwiękowej gry komputerowej FIFA 2002. Pod koniec roku 2001 zespół nagrał razem z D12 (bez udziału Eminema) piosenkę potępiającą ataki z 11 września 2001. Nosiła tytuł "911" i towarzyszył jej trzydziestosekundowy miniklip. W tym samym czasie wydano album "G-Sides" na rynku japońskim. Była to kompilacja stron B singli z pierwszego albumu (utwory, które nie zmieściły się na tamtym albumie). Niedługo potem odbył się pierwszy koncert Gorillaz – zespół pojawił się na Brit Awards 2002 jako animacje wyświetlane na wielkich ekranach. Wykonano utwór "Clint Eastwood", przy którym rapował zespół Phi Life Cypher. W połowie 2002 roku grupa Spacemonkeyz wydała cover-album pierwszej płyty Gorillaz, pod nazwą "Laika Come Home". Ukazał się też jeden singel "Lil’ Dub Chefin’" (cover "M1A1"), do którego później nakręcono teledysk.