Setelah penangkapan dan penzarahan di Béziers, pengepungan Carcassonne dan kematian Raymond Roger Trencavel, ia memindahkan perkemahannya, dan sekali lagi diekskomunikasikan oleh Konsili Montpellier pada tahun 1211, dan mencoba untuk mengorganisir pertahanan terhadap Perang Salib Albigensian. Lebih sebagai seorang diplomat daripada seorang prajurit, ia tidak dapat menghentikan kemajuan Simon de Montfort yang menguasai Toulouse. Raymond diasingkan ke Inggris di bawah mantan saudara iparnya John Plantagenet.