2015 startete die Saison bereits früh erfolgreich, als sie bei den Halleneuropameisterschaften den vierten Rang über 3000 Meter belegte. Bei den folgenden Weltmeisterschaften in Peking erreichte sie im Finale den 5. Gesamtrang. Im Jahr 2016 verbesserte sich Muir kontinuierlich und es gelang ihr beim London Grand Prix den Landesrekord von Kelly Holmes zu brechen, mit einer Zeit von 3:57,49 min. Mit dieser Zeit reiste sie als eine Mitfavoritin zu den Olympischen Spielen in Rio de Janeiro. Dort belegte sie jedoch nur den für sie enttäuschenden 7. Rang. Nur zwei Wochen später, am 27. August 2016, verbesserte sie beim Meeting Areva in Paris ihren eigenen Landesrekord um über zwei Sekunden auf 3:55,22 min, der 16. schnellsten Zeit, die jemals über diese Distanz gelaufen wurde, und steht auf der ewigen Bestenliste auf dem 13. Platz (Stand: Dezember 2016). Mit diesem Sieg sicherte sich Muir auch die Gesamtwertung über 1500-Meter der IAAF Diamond League.