Markieff został wybrany z numerem 13 draftu NBA w roku 2011 przez zespół Phoenix Suns. Jego brat bliźniak Marcus został wybrany pięć minut później przez Houston Rockets. 8 stycznia 2012 roku w zwycięstwie 103-93 z Milwaukee Bucks, zanotował swoje pierwsze double-double (13 punktów i 10 zbiórek) w profesjonalnej karierze. 18 stycznia 2012 po raz pierwszy zagrał w pierwszym składzie, jednak po 5 minutach musiał zakończyć swój udział z powodu wirusa żołądka. 8 lutego 2012 roku został ogłoszony uczestnikiem Rookie Challenge 2012, będąc pierwszym zawodnikiem od czasu Amar’e Stoudemire’a, który będzie reprezentował Phoenix Suns w tym meczu. Markieff został wybrany do zespołu „Team Shaq” zdobywając w meczu 12 punktów i 6 zbiórek. 15 marca 2012 w meczu przeciw Cleveland Cavaliers zanotował swój rekord kariery w punktach - zdobywając ich 22. 18 lutego 2016 w ramach wymiany między klubami trafił do Washington Wizards w zamian za DeJuana Blaira, Krisa Humphriesa i zastrzeżony wybór w pierwszej rundzie draftu 2016.