Die ersten Kriegseinsätze erlebte die "Moltke" am 3. November und am 16. Dezember 1914. Hier beschoss sie zusammen mit der "Seydlitz" die englischen Städte Yarmouth und Hartlepool. Am 24. Januar 1915 nahm sie an dem Gefecht auf der Doggerbank teil. Am 19. August 1915 wurde die "Moltke" während des zweiten Vorstoß in die Rigaer Bucht vom britischen U-Boot "E1" in der Ostsee torpediert. Nach der Wiederherstellung war sie am 24. und 25. April 1916 an der Beschießung von Lowestoft und Great Yarmouth beteiligt.