С 1960 года — Главнокомандующий Сухопутными войсками СССР — заместитель Министра обороны СССР. Это наивысшая должность, которую занимал Чуйков за годы своей службы. Являлся одним из организаторов операции «Анадырь» по скрытной доставке и размещению на острове Куба в 1962 году армейских боевых частей и подразделений, имевших на вооружении атомное оружие.