Gayoon foi escolhida como uma das cinco integrantes do 4Minute. O grupo estreou com o "single" "Hot Issue" em 18 de junho de 2009, no programa musical "M! Countdown". Em 10 de fevereiro de 2010, Gayoon apareceu na trilha sonora de "The Woman Who Still Wanted to Marry", cantando o dueto "One Two Three" com Han Yejin. Em 3 de setembro de 2010, Gayoon foi a artista em destaque no álbum de "Sunny Side", "Bad Guy Good Girl" com a canção de mesmo nome. Em outubro de 2010, ela foi um dos vinte artistas de diferentes grupos sul-coreanos que gravaram a canção "Let's Go", com o objetivo de aumentar a participação pública na 2010 G20 Seoul summit. Ela forneceu vocais juntamente com os colegas de gravadora Yong Jun-hyung e G.NA.