El 24 de marzo de 1976 encabezó, junto a Emilio Eduardo Massera y Orlando Ramón Agosti, el golpe de Estado que derrocó a la presidenta constitucional María Estela Martínez de Perón, disgregó a los partidos políticos, persiguió a los opositores y cerró las sesiones del Congreso Nacional, dando comienzo al autodenominado Proceso de Reorganización Nacional. Durante su administración, una disputa fronteriza con Chile estuvo a punto de provocar un conflicto armado. La dictadura canceló la Operación Soberanía por motivo de intervención oportuna del papa Juan Pablo II.