In Keulen doceerde hij vooral de filosofische en natuurwetenschappelijke werken van Aristoteles en gaf Keulen zo de reputatie van centrum van de wetenschap. Tussen 1254 en 1257 was Albertus provinciaal van de Duitse provincie der Dominicanen. In deze tijd hield hij zich onder andere bezig met de verdediging van de Dominicanen tegen de aanvallen van de Parijse Faculteit en de fouten in het werk van de Berberse filosoof Averroës. Albertus was een vaardig bemiddelaar bij geschillen. Er zijn twintig geschillen bekend waarin hij bemiddelde. Drie conflicten tussen de stad Keulen en de aartsbisschop van Keulen regelde hij met succes. Paus Alexander IV riep Albertus in 1256 naar Rome om bij een geschil op te treden en benoemde hem in 1260 tot bisschop van Regensburg. Dit ambt behaagde Albertus niet, maar hij reorganiseerde de stedelijke instituties (in feite richtte hij iets op dat lijkt op een moderne bureaucratie) en toen hij dat op orde had en nadat paus Urbanus VI aangetreden was, vroeg hij in 1262 om ontslag. De paus verleende dit en gaf hem de opdracht Duitsland en Bohemen op te roepen tot het houden van een kruistocht (de Achtste Kruistocht).