En 1870 ganó el concurso para la urbanización del parque de la Ciudadela, en unos terrenos anteriormente ocupados por la fortaleza militar de la Ciudadela y recién ganados para la ciudad gracias a la revolución de La Gloriosa (1868). Fontserè proyectó unos amplios jardines para esparcimiento de los ciudadanos, bajo el lema «los jardines son a las ciudades lo que los pulmones al cuerpo humano». Para ello se inspiró en jardines europeos como los de William Rent en Inglaterra, André Le Nôtre en Francia, o las villas de recreo de Roma y Florencia, y junto con la zona verde proyectó una plaza central y un paseo de circunvalación, así como una fuente monumental y diversos elementos ornamentales, dos lagos y una zona de bosque, además de diversos edificios auxiliares e infraestructuras, como el mercado del Borne (1874-1876), un depósito de agua —actual Biblioteca de la UPF— (1874-1877), un matadero, un puente de hierro sobre las líneas de ferrocarril y varias casetas de servicios. El parque de la Ciudadela fue el epicentro de la Exposición Universal de 1888.