Parmi les engagements politiques de Hobhouse, il y eut le philhellénisme. Il fut un des membres les plus actifs du comité philhellène de Londres. Le , il fit partie des vingt-six membres fondateurs de cet organisme. Mais, son « enthousiasme », comme en politique, n'alla pas jusqu'à l'engagement direct, malgré sa proximité avec Byron. Ainsi, lorsqu'il s'agit en , après la mort du poète à Missolonghi, de trouver de nouveaux commissaires pour l'administration du prêt britannique à la Grèce insurgée, Hobhouse se récusa, laissant la place à Henry Bulwer-Lytton. Cependant, le même mois, il fut essentiel dans la déblocage des fonds du comité britannique pour la création de la flotte de la Grèce insurgée. Avec Edward Ellice et Francis Burdett, il obtint que £ fussent dépensés pour acheter cinq vapeurs et engager Thomas Cochrane de Dundonald comme amiral (ce dernier absorba à lui tout seul plus du tiers de la somme).