Ein Gespräch, das Castelnau 1208 mit Raimund VI. in der Abtei Saint-Gilles führte, endete im Streit. Auf seiner Heimreise wurde Castelnau am 15. Januar 1208 – vermutlich von einem Gefolgsmann des Grafen – erschlagen. Innozenz III. bestätigte daraufhin die Exkommunikation Raimunds und begann 1209 den Kreuzzug gegen die Albigenser, der bis 1229 dauerte.