Seit Mitte der 2000er Jahre übernimmt er neben seiner Theaterarbeit verstärkt Fernseh- und Filmrollen. Er trat in Episoden von "Law &amp; Order" und "Ugly Betty" auf und spielte eine größere Rolle in der HBO-Serie "Boardwalk Empire" von Regisseur Martin Scorsese, mit dem er bereits 2007 bei der Hitchcock-Parodie "The Key to Reserva" gearbeitet hatte. Im Kino war er, nach einigen Nebenrollen, erstmals 2009 in einer Hauptrolle zu sehen: In "A Serious Man" von den Coen Brothers spielt er Larry Gopnik, einen jüdischen Physikprofessor im Minneapolis des Jahres 1967. Seine Darstellung brachte ihm unter anderem den Satellite Award und eine Golden-Globe-Nominierung ein. Auch in der Folge wurde Stuhlbarg vor allem in intellektuellen Rollen besetzt, nicht selten mit jüdischem Hintergrund.