Im Oktober 2006 erhielt Deng die britische Staatsbürgerschaft und darf daher auch bei den Erwachsenen für die britische Nationalmannschaft auflaufen, nachdem er bereits in Jugend-Auswahlmannschaften für England gespielt hatte. Mit jener qualifizierte er sich für die Europameisterschaft 2009 und die Europameisterschaft 2011. Mit der Nationalmannschaft nahm Luol Deng am Olympischen Basketballturnier 2012 in London teil.