Cuando su padre Hermann, Príncipe de Solms-Hohensolms-Lich, murió en 1899, Carlos tomó el control como soberano. Como noble hesiano, fue miembro de la Cámara Alta de los estados del Gran Ducado de Hesse bajo la constitución de 1899 hasta la Revolución de Noviembre de 1918. Fue vicepresidente de la Cámara Alta de 1908 a 1914 y presidente de 1914 a 1918. De 1901 a 1918, también fue miembro de la Cámara Alta de Prusia.