Miliband è stato anche particolarmente critico nei confronti dell'ex leader dei Liberal Democratici e del vice primo ministro Nick Clegg in seguito all'accordo di coalizione conservatore-liberale democratico, accusandolo di "tradimento" e di "svendita" degli elettori del suo partito. Nel 2010, dichiarò che avrebbe chiesto le dimissioni di Clegg come precursore di qualsiasi futura coalizione laburista-liberal democratica sotto la sua guida. Nella campagna elettorale legata al referendum del 2011 ha rifiutato di condividere una piattaforma con Clegg, affermando che era diventato un marchio "troppo tossico" e che avrebbe danneggiato la campagna "Yes to AV". Ha condiviso piattaforme durante la campagna con gli ex leader dei liberaldemocratici Lord Ashdown e Charles Kennedy, il vice leader dei liberaldemocratici Simon Hughes, il leader del Partito dei Verdi Caroline Lucas e il segretario agli affari Vince Cable, tra gli altri. In qualità di leader laburista, Miliband ha fatto discorsi mirati a conquistare democratici liberali scontenti, identificando una differenza tra i Lib Dems "Orange Book", che erano più vicini ai conservatori, e i Lib Dems sul centrosinistra, offrendo a quest'ultimo un ruolo nell'aiutare nella Revisione delle politiche del lavoro in quel momento.