Onder invloed van Molony en Markievicz werd Lynn actief in de nationalistische, suffragettes- en arbeidersbewegingen. "We voerden lange gesprekken en zij ‘bekeerde’ me tot de nationale beweging", schreef Lynn in haar dagboek. Niet lang daarna kwam Madeleine ffrench-Mullen bij haar wonen. Lynn werd lid van het "Irish Citizen Army (ICA)" – waarvan ook ffrench-Mullen deel uit maakte – en was hoofd van de medische staf tijdens de Paasopstand van 1916. Zij had zich in 1916 daarbij aangesloten op verzoek van rebellenleider James Connolly. Die stelde haar aan als kapitein. In die rol gaf zij medische training aan leden van de "ICA" en ook aan de Cumann na mBan.