Activitatea Junimii a fost întreruptă după izbucnirea Primului Război Mondial. Implicarea în război a devenit repede clară pentru adepții săi: după asasinarea arhiducelui Franz Ferdinand, un membru a adus vestea și a exclamat: „acesta este un război de eliberare!”. Drapelul societății a fost adus la Academia Română din București. Jumătate din comitetul de conducere, inclusiv președintele Traian Popovici, a plecat imediat în Vechiul Regat, urmat curând și de alții. Mai mulți membri printre care Ion Grămadă au murit luptând în Armata Română. Alții, precum Ion Nistor și George Tofan, au făcut publică situația dificilă a românilor bucovineni, activând în diverse organizații culturale și contribuind la grăbirea intrării României în război, ceea ce s-a întâmplat în cele din urmă în august 1916.