Von 1966 bis 1974 war Charly Grosskost war Profi-Rennfahrer. In diesen Jahren wurde er neunmal französischer Meister im Omnium und in der Einerverfolgung auf der Bahn. Bei den UCI-Weltmeisterschaften 1967 wurde er erneut positiv auf Dopingmittel getestet und von der Weltmeisterschaft ausgeschlossen. Besondere Erfolge feierte er 1968, als er in einem Jahr die Prologe der Tour de France, des Giro d’Italia sowie von Paris–Nizza gewann. Insgesamt startete er fünfmal bei der Tour, mehrere Jahre im selben Team wie Jacques Anquetil. 1970 errang Grosskost bei den Bahn-Weltmeisterschaften die Bronzemedaille in der Einerverfolgung, 1971 Silber.