Nel 2020 ha nuovamente partecipato a O melodie pentru Europa con il brano "Prison". Nella serata finale del programma è stata proclamata vincitrice, diventando ufficialmente la rappresentante eurovisiva moldava. Tuttavia, il 18 marzo 2020 l'evento è stato cancellato a causa della pandemia di COVID-19. Dopo alcune dichiarazioni fatte dalla stessa artista nel luglio del 2020, a gennaio 2021 l'emittente nazionale TRM ha confermato di aver selezionato l'artista internamente per rappresentare la nazione nell'edizione del 2021, dove ha proposto l'inedito "Sugar". Nel maggio 2021, dopo essersi qualificata dalla seconda semifinale, Natalia Gordienko si è esibita nella finale eurovisiva a Rotterdam, dove si è piazzata al 13º posto su 26 partecipanti con 115 punti totalizzati.