Beim Vorsprechen im Rahmen eines Filmcastings für das letzte Projekt des schon 87-jährigen Filmregisseurs Éric Rohmer, den Film "Les amours d'Astrée et de Céladon", entsprach sie 2007 seinen Erwartungen, da insbesondere der Kopf und die blasse Hautfarbe gefielen. Um die Hauptrolle der Schäferin Astrée letztendlich zu bekommen, änderte sie auf Wunsch Rohmers ihren Namen; Rittweger de Moor mochte er nicht. Sie entschied sich für den Künstlernamen "Crayencour", den Geburtsnamen ihrer Mutter, den sie fortan als Schauspielerin führte. Rohmers Film kam am 5. September 2007 in die französischen Kinos und stand auf den 64. Internationalen Filmfestspielen von Venedig im Wettbewerb um den Goldenen Löwen. Für ihre Rolle der Marie van Verten in Denis Thybauds Film "Les Mythos" war Stéphanie Crayencour im Jahr 2012 für den Magritte-Filmpreis als beste Nachwuchsdarstellerin nominiert. Eine Nominierung für den Magritte als beste Nebendarstellerin erreichte sie im Jahr 2020 für ihre Rolle der Lulu in Nicole Palos Film "Emma Peeters".