Der 6. Duke of Devonshire (1790–1858), „Bachelor Duke“ genannt, war für das heutige Aussehen der Burg verantwortlich. Er ließ sie eine „quasi-feudale, mehr als königliche Festung“ umbauen, sobald er sie von seinem Vater 1811 geerbt hatte, wozu er den Architekten William Atkinson beauftragte, Lismore Castle mit Bausteinen, die in Devonshire gebrochen und per Schiff nach Irland gebracht wurden, in den Jahren 1812–1822 in neugotischem Stil umbaute. Die Burg war immer die bevorzugte Wohnstatt des „Bachelor Duke“, aber mit zunehmendem Alter wandelte sich seine Zuneigung in Leidenschaft. 1850 beauftragte er den Architekten Sir Joseph Paxton, den Planer des Crystal Palace, in großem Stil Verbesserungen und Anbauten an der Burg vorzunehmen, so sehr, dass die heutige Skyline der Burg größtenteils Paxtons Werk ist. Damals wurden auch John Gregory Crace aus London, der führende neugotische Möbelschreiner, und sein Partner, der führende Architekt Augustus Pugin, beauftragt, die ruinöse Kapelle des alten Bischofspalastes in einen Bankettsaal in mittelalterlichem Stil mit riesigen spätgotischen Buntglasfenstern, Chorgestühl und gotischen Schablonierungen an den Wänden und Dachbalken umzugestalten. Der Kaminsims, der 1851 auf dem Mittelalterlichen Hof der Great Exhibition ausgestellt war, war auch von Pugin (und Myers) entworfen worden, war aber ursprünglich für Horstead Place in Sussex gedacht. Dessen Besitzer lehnte ihn ab, weil er zu fein gemacht war, und schließlich wurde er für Lismore Castle gekauft. Die ursprünglichen Embleme der Familie Barchard wurden dann durch die heutige, irische Inschrift „Cead Mille Failte“ (dt. Hunderttausend Willkommen) ersetzt. Pugin entwarf auch weitere Kaminsimse und Ausstattungsdetails der Burg und nach seinem Tod 1851 lieferte "Crace" weitere Ausstattungsdetails in seinem Stil.