2014년 8월 18일 베네수엘라와 우루과이와의 A매치 평가전을 앞두고 대한민국 축구 국가대표팀을 이끌 코치이자 사실상의 감독대행으로 발탁되었다. A매치 지도자 데뷔전인 베네수엘라전에서는 전방부터 압박해 들어가는 공격적인 전술로 3-1의 완승을 지휘했고 이후 대표팀의 새로운 외국인 감독으로 울리 슈틸리케(현 톈진 터다 감독) 감독이 선임되면서 신태용은 대한민국 축구 국가대표팀의 코치로 부임했다. 2015년 2월 5일 고 이광종 감독이 지병으로 하차하고 최문식 코치가 감독대행직을 수행하고 있었던 대한민국 U-23 대표팀의 감독으로 부임하여 2016년 하계 올림픽에서 조 1위로 8강에 진출했으나 8강전에서 온두라스에게 패배하여 2회 연속 메달 획득에 아쉽게 실패했다. 그 이후로 안익수 감독의 후임으로 U-20 대표팀에 감독직에 취임하여 자국에서 열린 2017년 FIFA U-20 월드컵에서 조 2위로 16강에 진출했지만 16강전에서 포르투갈에게 패하면서 8강 진출이 좌절됐다. 그리고 2017년 7월 4일 성적 부진으로 사퇴한 슈틸리케 감독의 후임으로 대한민국 축구 국가대표팀의 감독으로 선임되었다. 8월 31일 서울월드컵경기장 이란전에서 데뷔전을 가졌고 이 경기에서 팀은 0-0 무승부를 기록했다. 그리고 9월 5일 우즈베키스탄과의 2018년 FIFA 월드컵 아시아 지역 최종 예선 최종전에서 0-0으로 비기면서 4승 3무 3패(승점 15점)로 조 2위를 차지하며 간신히 2018년 FIFA 월드컵 본선 진출에 성공하며 아시아 국가로는 최초로 9회 연속 월드컵 본선 진출의 금자탑을 쌓았다. 이후 이 대회 본선에서 월드컵 전 대회 우승국인 독일과 북중미의 강호 멕시코 그리고 2018년 FIFA 월드컵 유럽 지역 예선에서 전 대회 3위팀이자 월드컵 통산 3회 준우승국인 네덜란드와 독일과 함께 월드컵 통산 4회 우승에 빛나는 이탈리아 등의 강호들을 차례대로 탈락시키고 올라온 돌풍의 팀인 스웨덴과 함께 F조에 편성됐다. 대한민국은 1차전에서 스웨덴에 0-1로 무기력하게 패했고 멕시코와의 2차전에서마저 1-2로 석패하며 탈락 위기에 몰렸다. 그리고 최종전에서 전 대회 우승국인 독일을 2-0으로 격침시키는 대이변을 일으키며 다시 16강 진출의 불씨를 되살렸으나 같은 시각 멕시코가 스웨덴에 0-3으로 대패를 하며 결국 1승 2패로 조 3위에 그치며 16강 진출에 실패했다. 하지만 디펜딩 챔피언 독일을 격파하는 이변을 일으키면서 축구팬들로부터 어느 정도 재평가를 받았고 본인 역시 '80년만이자 제2차 세계대전 독일 패전 이후 처음으로 독일을 월드컵 1라운드에서 탈락시킨 감독이라는 타이틀을 얻었다.