Dal 20 settembre 2010 all'11 settembre 2014 fu il commissario tecnico della nazionale portoghese, dove sostituì Carlos Queiroz. All'europeo 2012 condusse il Portogallo alla semifinale, persa ai tiri di rigore contro la Spagna. Al mondiale 2014 rimediò una eliminazione al primo turno. L'11 settembre 2014, in seguito alla clamorosa sconfitta interna per 0-1 nella prima giornata delle qualificazioni all'europeo 2016 contro l'Albania, abbandonò, di comune accordo con la federazione calcistica portoghese, il suo ruolo di commissario tecnico.