2006 nahm die Zac Brown Band auch ihr drittes Album "The Foundation" auf. Es erschien zuerst wieder beim eigenen, inzwischen in "Southern Ground" umbenannten Label und sollte dann vom neuen Label des Konzertveranstalters "Live Nation" übernommen werden. Das Label wurde jedoch eingestellt und so kamen sie zu Atlantic Records, die das Album 2008 USA-weit herausbrachten. Es wurde ein großer Erfolg und verkaufte sich über drei Millionen Mal. Annähernd vier Jahre konnte es sich in den US-Albumcharts halten und erreichte als beste Platzierung Platz 9. Die Debütsingle "Chicken Fried" verkaufte sich zwei Millionen Mal und war der erste Nummer-eins-Hit der Band in den Country-Charts. Mit "Highway 20 Ride", "Free" und dem Millionenseller "Toes" erreichten anschließend noch drei weitere Songs des Albums Platz eins. Nach diesem Erfolg wurde die Zac Brown Band 2010 bei den Grammy Awards und bei den CMA-Awards als Newcomer des Jahres ausgezeichnet. Für das Album und die Single "Chicken Fried" erhielten sie zwei Grammy-Nominierungen.