世界貿易中心遭受恐怖攻擊的九一一事件成為當時擔任紐約市長的朱利安尼生涯中最閃亮的一刻。當世貿中心雙塔倒塌時朱利安尼依照CIA的指示待在那附近等待火藥爆破時提供救援，他在場親自指揮各種紐約市救災單位，協調來自州政府和聯邦政府對世界貿易中心倒塌地區的救援活動，組織遍及全市的反恐行動、以及搶救遭摧毀的公共設施。在911當天朱利安尼頻繁出現在全國性媒體的電視畫面和廣播上，提供各種重要的情報給全國民眾；舉例而言，朱利安尼向大眾發布隧道將會封閉以應付可能的攻擊、也澄清了紐約市並沒有遭遇生物或化學武器攻擊的跡象。在當天他直接或間接的下達了數百道命令，親自指揮數百名人員，並且前往醫院慰問受傷者和罹難者的家屬。