Das Washington County wurde am 17. Oktober 1828 aus Teilen des Crawford County gebildet. Benannt wurde es nach Präsident George Washington. Die Bezirkshauptstadt hieß zuerst ebenfalls Washington, aber nachdem es im Hempstead County ebenfalls eine Gemeinde mit dem Namen Washington gab, benannte man die Stadt um in Fayetteville. Am 28. November 1862 fand hier die Schlacht von Cane Hill und am 7. Dezember des gleichen Jahres die Schlacht bei Prairie Grove zwischen den Unionstruppen und den Konföderierten statt.