У часы кіравання Раймунда большасць насельніцтва ў Лангедоку вызнавала рэлігію катараў, якія зваліся тут альбігойцамі. Мясцовая знаць і асабіста граф шмат у чым сімпатызавалі катарам. Аднак гэтага вельмі не ўхваляў Святы прастол. Асабліва заўзятым праціўнікам катараў быў Інакенцій III, які стаў Папам у 1198 годзе. Ён адлучыў Раймунда, пасля чаго граф абяцаў не аказваць падтрымку катарам, быў прабачаны, але абяцання не стрымаў. Апошняй кропляй стала гібель у 1208 годзе папскага легата П'ера дэ Кастэльно ад рукі графскага служачага. Хоць дачыненне самага графа да гэтага злачынства даказана не было, гэта ўжо нікога не цікавіла. У 1208 годзе Папа зноў адлучыў Раймунда і заклікаў да паходу на яго землі, які ўвайшоў у гісторыю як Альбігойскі крыжовы паход.