Deans zatem stanął wówczas do organizowanego po zakończeniu kadencji Johna Connolly’ego konkursu na trenera australijskiej reprezentacji i w połowie grudnia 2007 roku podpisał czteroletnią umowę zostając tym samym pierwszym w historii zagranicznym szkoleniowcem "Wallabies". W 2011 roku doprowadził kadrę do pierwszego od dziesięciu lat triumfu w Pucharze Trzech Narodów oraz do trzeciego miejsca w Pucharze Świata, a jego kontrakt został przedłużony do końca roku 2013. Seria testmeczów podczas tournée British and Irish Lions 2013 zakończyła się porażką Australijczyków, toteż Deans złożył wypowiedzenie na pół roku przed upływem ważności umowy po siedemdziesięciu czterech spotkaniach na jej czele. Jego następcą wybrano Ewena McKenzie.