Nach "Licht im Winter" wurde Bancroft in Hollywood als ernsthafte Charakterdarstellerin wahrgenommen. Ab 1964 folgten weitere Hauptrollen in Filmen wie "Sieben Frauen" und "Schlafzimmerstreit", für den sie 1964 den Darstellerpreis der Filmfestspiele von Cannes und 1965 den Golden Globe Award erhielt. Weltweite Bekanntheit brachte ihr die Rolle der Mrs. Robinson im Film "Die Reifeprüfung" (1967) mit Dustin Hoffman als Partner ein, wofür ihr ein weiterer Golden Globe zugesprochen wurde. Mrs. Robinson, die mit dem Sohn eines befreundeten Ehepaares eine Affäre eingeht und später Intrigen schmiedet, als dieser Sohn ihre Tochter heiraten will, wurde zu einer ikonischen Rolle. In den 1970er-Jahren wurde sie in weiteren Hauptrollen besetzt. Ihr komödiantisches Talent bewies sie jedoch zum Beispiel in "Das Nervenbündel" (1975) an der Seite von Jack Lemmon.