In der ersten Hälfte der 1960er-Jahre stand sie mit an der Spitze der Folk-Bewegung. Bereits zu dieser Zeit beeinflusste ihr Stil Künstlerinnen wie Joni Mitchell, Bonnie Raitt und Judy Collins. 1962, auf einer Tournee durch die Südstaaten, entschloss sie sich, nur noch dort aufzutreten, wo es keine Rassenschranken gab. Somit blieben ihr in den USA nur die schwarzen Universitäten. Am 28. August 1963 sang sie auf dem "Civil Rights March" das berühmte "We Shall Overcome", das in den folgenden Jahren quasi zu ihrem sängerischen Markenzeichen wurde. Außerdem trat sie dort zusammen mit Dylan auf. Bezogen vor allem auf die 1960er Jahre wurde sie rückblickend als „Stimme und Gewissen ihrer Generation“ bezeichnet. 1966 traf sie in Ost-Berlin den DDR-Dissidenten und Liedermacher Wolf Biermann.