Während der Märzrevolution 1848 war es seine Aufgabe, das Berliner Schloss zu schützen. Seine Soldaten gingen dabei bis zum Alexanderplatz vor; er führte die rechte Flügelkolonne und nahm mit ihr die Friedrichstadt ein. Am 19. März wurden die Kämpfe eingestellt, Möllendorff geriet aber danach noch in Gefangenschaft der Aufständischen und wurde schwer zusammengeschlagen.