Причастен к открытию Нептуна — участвовал в научной переписке с ведущими учёными о проблеме возмущений орбиты планеты Уран; летом 1845 года как директор Парижской обсерватории и глава французской астрономии того времени обратился к У. Ж. Ж. Леверье, предложив заняться «проблемой Урана» и произвести математический анализ движения Урана. Фраза Араго о Нептуне «"планета, открытая на кончике пера"» стала крылатой.