Во второй половине 60-х годов Килико выступает в Канаде на нескольких крупных мероприятиях, включая Всемирную выставку в Монреале, где в концертном исполнении «Отелло» он пел Яго с Терезой Стратас и Джоном Викерсом, а также (с сольным концертом в 1967 и в дуэте с Лоис Маршалл в 1970 году). В эти годы он также выступает с Венской, Римской и Канадской оперой, с Театром Массимо Беллини (Палермо) и Театром Колон (Буэнос-Айрес), а в 1972 году наконец дебютирует и в Метрополитен-опере. Среди ролей Килико в этот период — заглавные партии в «Риголетто», «Макбете», «Симоне Бокканегра», «Фальстафе» Верди, а также Амонасро («Аида»), Скарпиа («Тоска»), верховный жрец («Самсон и Далила» Сен-Санса), Генрих Эштон («Лючия ди Ламмермур» Доницетти), Тонио («Паяцы»), Микеле («Плащ» Пуччини). В дальнейшем Луи Килико некоторое время выступал вместе со своим сыном Джино, также баритоном, в том числе в первом в истории совместном выступлении отца и сына в Метрополитен-опере в 1987 году (в «Доне Жуане» Моцарта).