Nel 2004 divenne commissario tecnico della , apportando dei cambiamenti alla rosa dei convocati, evitando di chiamare alcuni nomi importanti come Raúl e Míchel Salgado e puntando id più sui giovani che stavano emergendo. Nelle qualificazioni al mondiale del 2006 non perse neppure una partita ma arrivò secondo nel girone alle spalle della , dovendo quindi ricorrere ad uno spareggio contro la , che vinse con un complessivo 6-2 tra andata e ritorno. Al la Spagna vinse tutte e tre la partite del proprio girone prima di incontrare la agli ottavi: dopo essere passata in vantaggio grazie al gol di David Villa, persero per 1-3 con i gol di Ribéry, Vieira e Zidane. Rendendosi conto dei limiti fisici dei calciatori a sua disposizione, Aragonés decise di avvalersi del "tiki-taka:" un sistema di brevi passaggi che sarebbe stato successivamente associato allo stile di gioco del Barcellona, diventando la più grande rivoluzione calcistica del sistema spagnolo. Aragonés rimase in carica anche per le qualificazioni all'europeo del 2008. Le 2 sconfitte nelle prime 3 partite (2-3 contro l' e 0-2 contro la , entrambe in trasferta) misero una grossa incognita sulla posizione di Aragonés. La Spagna si riprese immediatamente, vincendo il proprio gruppo. Al Campionato europeo 2008, nonostante le accese critiche iniziali, Aragonés riuscì a mettere in campo una squadra forte e spettacolare. La sua compagine vinse tutte le tre partite del girone eliminatorio contro , e , eliminando poi l' ai tiri di rigore nei quarti di finale e la in semifinale. In finale la Spagna se la dovette vedere con la , che venne sconfitta per 1-0 grazie ad un gol di Fernando Torres: per gli iberici fu il secondo titolo continentale dopo quello del .