Vuonna 1997 van Gaal siirtyi FC Barcelonan peräsimeen ja johdatti katalonialaisseurat kahteen liigamestaruuteen. Huolimatta menestyksestä hän joutui suuren kritiikin kohteeksi, lähti seurasta kolmen kauden jälkeen ja ryhtyi valmentamaan Alankomaiden maajoukkuetta. Van Gaalin alaisuudessa maajoukkue ei selviytynyt 2002 MM-kisoihin ja hänet korvattiin Dick Advocaatilla.