Later keerde hij terug naar Frankrijk en tussen 1212 en 1228 nam hij deel aan verschillende militaire ondernemingen in de Albigenzische Kruistochten, die zijn broer Simon IV aanvoerde. Bij de belegering van Toulouse in 1218 werd Gwijde zwaar verwond met een kruisboog, terwijl zijn broer Simon dodelijk getroffen werd door een steen uit een katapult. In januari 1228 sneuvelde hij bij de verdediging van Varilhes in de buurt van Pamiers tegen graaf Rogier Bernard II van Foix. Hij werd bijgezet in het klooster Hautes-Bruyères in Saint-Rémy-l'Honoré.