In 1927 werd Morrow door president Calvin Coolidge aangewezen tot ambassadeur in Mexico. Morrow nodigde Charles Lindbergh uit voor een tour in Mexico, en Morrows dochter Anne Morrow huwde uiteindelijk Lindbergh. Ook leidde hij de vredesonderhandelingen die in 1929 leidden tot het einde van de Cristero-oorlog in Mexico.