Fu il consigliere iniziale del Peace Corps e il primo direttore del Peace Corps Field Training Center a Porto Rico. Nel 1961 Coffin era uno dei numerosi Freedom Riders che furono arrestati a Montgomery, in Alabama, per protesta contro le leggi sulla segregazione. Era un critico esplicito contro la guerra del Vietnam ed fu arrestato nel 1968 per aver aiutato e istigato i resistenti alla leva. Fu anche un pianista classico che studiò con Nadia Boulanger da adolescente, fino a quando la seconda guerra mondiale non lo costrinse a lasciare Parigi. Dopo aver frequentato l'Università Yale, stava per entrare nella CIA, finché non partecipò a una conferenza al Seminario Teologico dell'Unione, dove poi entrò, anche se interruppe i suoi studi per lavorare per la CIA durante la Guerra di Corea, quando addestrò i russi che erano contrari all'Unione Sovietica per le operazioni all'interno dell'Unione Sovietica. Alla fine completò il seminario alla Yale Divinity School. Una volta tenne un sermone dal titolo "È peccato costruire un'arma nucleare" e, durante la crisi iraniana degli ostaggi, esortò la sua congregazione a "pregare anche per gli iraniani".