Był członkiem Ruchu na rzecz Wolności Iranu kierowanego przez Mehdiego Bazargana. W 1963 porzucił pracę w USA, by włączyć się w organizację partyzantki, która miałaby następnie obalić rządy szacha Mohammada Rezy Pahlawiego. W 1970 na zaproszenie przywódcy libańskich szyitów Musy as-Sadra wyjechał do Libanu i stanął na czele szkoły technicznej, w której w rzeczywistości prowadzono kursy polityczne, ideologiczne i wojskowe dla szyickiej młodzieży. Czamran nawiązał również współpracę z Organizacją Wyzwolenia Palestyny. Wspólnie z as-Sadrem tworzył organizację partyzancką Amal i razem z nią brał udział w wojnie domowej w Libanie.