Вернувшись победителем с чемпионата Европы 2000 года, Анри находился в отличной форме и был готов начать сезон 2000/01. Несмотря на меньшее количество голов и результативных передач, футболист стал лучшим бомбардиром «Арсенала» и подтвердил своё место в основном составе. Оказавшись в числе лучших нападающих лиги, он помог «канонирам» подобраться к лидирующему «Манчестер Юнайтед», но по итогам чемпионата снова остался без чемпионского титула. В интервью игрок выразил недовольство тем фактом, что ему приходится тянуть за собой всю команду, а также заявил о намерении сделать «Арсенал» главной силой в Премьер-лиге. И действительно, сезон 2001/02 вышел очень успешным, команда с запасом в семь очков выбилась в чемпионы, в финале Кубка Англии со счётом 2:0 обыграла «Челси». Анри стал лучшим бомбардиром лиги, во всех матчах, приведших «Арсенал» к золотому дублю, он отправлял мяч в ворота соперника 32 раза, а 12 февраля в регулярном чемпионате забил за клуб свой сотый гол. Футболиста вызвали в состав национальной команды на чемпионат мира 2002 года, все ждали от него повторения успеха, но Франция, на удивление общественности, не смогла пройти дальше групповой стадии.