De nos jours, il est connu principalement pour son "Journal" qui couvre la période 1660-1669, rédigé presque intégralement en utilisant une sorte de sténographie. Pepys y relate notamment les grands événements dont il a été le témoin au cours des années 1660, comme l'épidémie de peste de Londres (1665-1666), la deuxième guerre anglo-néerlandaise (1665-1667) et le grand incendie de Londres (1666). Il y décrit aussi très méticuleusement ses sorties au théâtre, la mode, la nourriture et les boissons de l'époque, ce qui fournit une documentation de première main sur la société anglaise des années 1660 et constitue un formidable outil pour les historiens.