En 1972, Graça Simbine retourne en Afrique. Elle s'engage aux côtés du Front de libération du Mozambique (Frelimo), qui mène la guerre d'indépendance, et dont le siège est en Tanzanie. Elle suit une formation au maniement des armes dans un camp d'entraînement. Employée comme « courrier », elle fait la connaissance de Samora Machel, qui dirige le mouvement dans la province de Cabo Delgado. Durant deux ans, elle est directrice adjointe dans une école du Frelimo située en Tanzanie. Le Mozambique accède à l'indépendance en 1975, Samora Machel devient le premier président de la République populaire du Mozambique et le couple se marie la même année.