Suivant l'exemple de son père, qui a adhéré au parti national-socialiste en 1936, Gottfried rejoint le mouvement fondé par Adolf Hitler en même temps que son épouse, deux de ses sœurs (Irma et Maria-Mélita de Hohenlohe-Langenbourg), deux beaux-frères (Georges-Donatus de Hesse-Darmstadt et Frédéric de Schleswig-Holstein) et une belle-sœur (Cécile de Grèce) le . Par la suite, Gottfried utilise ses connexions familiales pour favoriser le rapprochement du Troisième Reich et du Royaume-Uni. Enrôlé dans la Wehrmacht, Gottfried le prince participe également à l'invasion de l'Autriche en 1938.