Заузимање Солуна, традиционално другог града византијског царства по значају након Константинопоља, омогућило је Теодору да затражи византијску царску круну. Уз подршку епископа из своје државе, крунисан је за цара у Солуну од стране охридског архиепископа Димитрија Хоматијана. Тачан датум крунисања није познат, према неким изворима је у 1225. а према другим у 1227/1228. Отворено исказавши своје царске амбиције, Теодор је своје циљеве усмерио према Константинопољу. Само су никејски цар Јован III Дука Ватац, и бугарски цар Јован Асен II били довољно снажни да му се супроставе. У покушају да предухитре Теодора, Никејци су освојили Хадријанопољ од Латина 1225. године, али је Теодор брзо ушао у Тракију и присилио Никејце да му препусте свој европски посед. Теодор је могао да нападне Цариград, али је из непознатих разлога одложио напад. У међувремену, Никејци и Латини су измирили своје несугласице, а иако је био формално савезник са Теодором, Јован II Асен је такође започео преговоре о династичком савезу између Латинског царства и Бугарске. У 1230. години Теодор је коначно покренуо поход на Константинопољ, али је неочекивано, уместо тога, одвео своју војску северно у Бугарску. У каснијој бици код Клокотнице, Теодорова војска је уништена, а он је заробљен и касније ослепљен.