Moore è stato per molti anni un forte sostenitore dell'emancipazione cattolica, che egli considerava una questione di primaria importanza per l'Irlanda e l'unica ragione dietro le rivolte del 1798, posizione che aveva ribadito in "Life and Death of Lord Edward Fitzgerald", del 1831. Ebbe sempre rapporti difficili con il leader della Catholic Association, Daniel O'Connell, che Moore considerava come un demagogo, accusando lui e i suoi seguaci di aver offuscato il patriottismo irlandese. Dopo l'approvazione della Roman Catholic Relief Act nel 1829 Moore ritenne che il suo coinvolgimento nella politica fosse giunto alla conclusione. Moore fu anche simpatizzante dei Greci nella loro Guerra d'Indipendenza, una passione che condivideva con il suo amico Byron.