Laboulaye tuki ahkerasti liittovaltiota ja vapautta puolustavan presidentti Abraham Lincolnin uudelleenvalintaa. Vuonna 1865 Yhdysvaltain kongressi sääti yksilönvapaudet turvaavan ja orjuuden lakkauttavan 13. lisäyksen perustuslakiin. Samana vuonna Laboulayesta tuli Ranskan emansipaatiokomitean puheenjohtaja; komitea pyrki muun muassa avustamaan vapautettuja amerikkalaisorjia. Laboulayeen teki suuren vaikutuksen orjuuden kieltäminen Yhdysvalloissa ja demokratian voitto. Abraham Lincolnin murha pian sodan jälkeen järkytti ranskalaisia laajasti, ja Laboulaye ehdotti vuonna 1865 että maat juhlistaisivat ystävyyttään ja yhteisiä ihanteitaan rakentamalla yhdessä vapauden ja Yhdysvaltain itsenäisyyden monumentin. Ehdotuksensa pohjalta hän loi kuvanveistäjä Frédéric Auguste Bartholdin kanssa suunnitelman Vapaudenpatsaasta. Se pystytettiin lopulta New Yorkin edustalle vuonna 1886 Laboulayen itsensä jo kuoltua.