Er gab 1868 seinen Sklaven die Freiheit und schloss sich am 4. November des Jahres zusammen mit 72 Revolutionären aus Camagüey dem von Carlos Manuel de Céspedes am 10. Oktober ausgerufenen kubanischen Befreiungskrieg gegen die spanische Kolonialherrschaft an. Cisneros Betancourt war Mitglied des von der Befreiungsbewegung in den von ihr kontrollierten Gebieten geschaffenen Parlamentes (Asamblea de Guáimaro), Parlamentspräsident und in der Zeit von 1873 bis 1875 Präsident der kubanischen Gegenregierung.