Il est chef du "Landwehr" de 1868 à 1906 et est promu "Feldzeugmeister" en 1874. Rainier fut aussi grand connaisseur d'art et de sciences, à tel point qu'il devint conservateur de l'académie des sciences et protecteur du Musée autrichien de l'art et de l'industrie par la suite, pour devenir enfin en 1873 président de l'Exposition universelle de Vienne.