В Сенате Брук стал членом умеренного крыла Республиканской партии и организовал «» прогрессивных республиканцев из сената, встречавшихся на обедах по средам и обсуждавших будущие стратегии. В 1967 году он был награждён Медалью Спингарна от Национальной ассоциации содействия прогрессу цветного населения с формулировкой — «первый афроамериканец, победивший на всенародных выборах в Сенат Соединенных Штатов с времён реконструкции». Тогда же он стал членом , созданной президентом Джонсоном для расследования причин расовых бунтов и вынесения рекомендаций на будущее. Позиции Брука, поддержавшего Джорджа Ромни, а затем и губернатора Нью-Йорка Нельсона Рокфеллера как кандидатов в президенты на праймериз президентских выборов 1968 года против Ричарда Никсона, после победы последнего часто расходились по вопросам социальной политики и гражданских прав.