В ході численних поїздок з Константинополя до Смірни, грецькі області Македонію, Фессалію, Фракію його діяльність спрямовувалась на розширення лав товариства, але при дотриманні конспірації. Один з перших членів суспільства Ніколаос Галатіс своїми провокаційними діями створив загрозу розкриття Етерії. Керівництво Етерії доручив Цакалофу організувати ліквідацію Галатіса. Цакалоф разом з Дімітропулосом взяли Галатіса з собою в поїздку на Пелопоннес в листопаді 1819 року, де у містечку Ерміоні Дімітропулос вбив Галатіса. Цакалоф був змушений тікати і через півострів Мані дістався італійського міста Піза, де залишався до початку Грецького повстання 1821 року.