Carter aide les Expos à remporter en 1981 leur premier championnat de la division Est. Il frappe pour ,429 dans les séries éliminatoires. Il malmène les lanceurs des Phillies de Philadelphie avec 8 coups sûrs, dont 3 doubles et deux circuits, et 6 points produits en Série de divisions entre les deux équipes. Il ajoute 7 coups sûrs en 16 présences au bâton dans les 5 matchs de la Série de championnat, que les Expos perdent aux mains des Dodgers de Los Angeles.