Nach seiner Spielerlaufbahn und einem Jahr als Assistent bei Bayer 05 Uerdingen wurde er beim DFB 1990 Co-Trainer der Nationalmannschaft neben dem neuen Bundestrainer Berti Vogts, der bereits zu Spielerzeiten ein guter Freund Bonhofs war, und gewann mit ihm die Europameisterschaft 1996. Nach Vogts' Rücktritt 1998 endete auch Bonhofs Tätigkeit. Anschließend war er kurzzeitig Trainer der U-21-Nationalmannschaft, wurde aber schon am 12. November 1998 als Nachfolger von Friedel Rausch Trainer von Borussia Mönchengladbach; die Mannschaft stieg mit ihm erstmals aus der Bundesliga ab. Nach einem Start mit drei Niederlagen in der 2. Liga endete sein Engagement am 31. August 1999, auf ihn folgte Hans Meyer als neuer Coach.