Am 16. August 2000 debütierte Unitt in einem Spiel gegen Frankreich in der englischen Nationalmannschaft. Sie nahm an den Europameisterschaften 2005 und 2009 sowie der Weltmeisterschaft 2007 teil. An der WM 2011 nahm sie ebenfalls teil. Sie stand in allen vier WM-Spielen in der Startelf und spielte jeweils über die volle Zeit, schied aber mit England im Viertelfinale gegen Frankreich durch Elfmeterschießen aus. Am 31. März 2012 absolvierte sie ihr 100. Länderspiel.