Simões spillede 14 sæsoner hos Lissabon-storklubben Benfica. Her var han med til at vinde hele ti portugisiske mesteskaber og fem pokaltitler. Han var også med på holdet der vandt Mesterholdenes Europa Cup finale 1962. Her spillede han hele kampen i sejren over Real Madrid. Efter at have forladt Benfica havde han en lang karriere i USA, hvor han spillede for både udendørs og indendørs klubber.