W 1967 zespół nagrał drugą płytę "The 5000 Spirits or the Layers of the Onion" (pol. dosłownie: "5000 duchów albo warstwy cebuli"), która okazała się dużym sukcesem artystycznym. Na płycie były tylko kompozycje Herona i Williamsona, wzbogacone o nowe instrumentarium. Zespół stał się szybko jedną ze sztandarowych grup wczesnej brytyjskiej psychodelii, a o płycie pochlebnie wspominali m.in. Paul McCartney i Bob Dylan. W tym roku zespół zagrał na Newport Folk Festival. Kolejnymi albumami ISB definiowali hippisowską kontrkulturę. Trzeci album, uznawany przez niektórych za najlepszy, "The Hangman's Beautiful Daughter" (pol. "Piękna córka kata"), odniósł największy sukces handlowy, utrzymując się przez 27 tygodni na brytyjskich listach przebojów i dochodząc do 5. miejsca, zespół natomiast był wciąż mało znany w USA. W tym samym roku zespół nagrał podwójny album "Wee Tam and the Big Huge". W nagraniach zespołu okazyjnie uczestniczyły Rose Simpson i Licorice McKechnie, które następnie w 1969 weszły do składu grupy. W 1969 zespół wystąpił na słynnym festiwalu w Woodstock, aczkolwiek, rezygnując początkowo z występu w deszczu, zdaniem niektórych przegapił szansę na większe spopularyzowanie w USA.