I sine senere år levede han som fotograf i landskabsfaget med forretning Kompagnistræde 20. Hovedparten af Harboes fotografiske motiver var dog prospekter fra København og omegn, bl.a. en serie på ti af Kronborg og mange københavnske gadebilleder, herunder et af Slotsholmsgade. Omkring 1880 optog Harboe også fotografier af kunstværker. Som fotograf udstillede og modtog Harboe medaljer på Nordisk Kunstudstilling i København 1872; verdensudstillingen i Paris 1867 og atter i 1878 og verdensudstillingen i Wien 1873.