Como alcalde de Santiago, debió enfrentar en varias ocasiones las manifestaciones que se realizaron en el centro histórico de la capital, siendo abiertamente contrario a la realización de éstas debido a la violencia en que terminan algunas. Durante las movilizaciones estudiantiles de 2011, Zalaquett manifestó sus críticas a la toma de los colegios a su cargo y solicitó el desalojo de éstos en varias oportunidades, además de solicitar la prohibición de las marchas organizadas por estudiantes secundarios y universitarios. En agosto de 2011, anunció que en caso de que el movimiento estudiantil se extendiera hasta el 11 de septiembre (fecha en que se conmemora el golpe de Estado de 1973) y no existiese suficiente control policial, se debía llamar a actuar a Fuerzas Armadas con el fin de controlar las manifestaciones. Dichas declaraciones levantaron fuertes críticas, llegando un grupo de estudiantes a pedir abiertamente su renuncia.