Τον Φεβρουάριο, ο Τζάκσον και η Marvel ήρθαν σε συμφωνία και υπέγραψε τελικά για τον χαρακτήρα του Νικ Φιούρι, ο οποίος θα εμφανιζόταν μέχρι και εννέα ταινίες. Ο Ντάουνι είχε συζητήσει με τον Ρουρκ τον ρόλο του κατά τη διάρκεια των Χρυσών Σφαιρών του 2009 (στη συζήτηση ήταν παρών και ο Ντέιβιντ Άνσεν) και ο Ρουρκ συναντήθηκε με τον Φαβρό και τον Θερού για να συζητήσουν τον ρόλο. Ο Ρουρκ δε θα δεχόταν τον ρόλο εξαιτίας της αρχικής αμοιβής των $250,000 που του είχε προσφέρει η Marvel, αλλά τα στούντιο αύξησαν την προσφορά τους και έτσι τον Μάρτιο ο Ρουρκ υπέγραψε. Αργότερα την ίδια μέρα, η Σκάρλετ Τζοχάνσον υπέγραψε για τον ρόλο της Black Widow. Η συμφωνία της περιελάμβανε επιλογή για συμμετοχή σε πολλές ταινίες, συμπεριλαμβανομένης και αυτής των "Εκδικητών". Τον Απρίλιο, οι Γκάρι Σάντλινγκ, Κλαρκ Γκρεγκ και Κέιτ Μάρα προστέθηκαν στο καστ.