พระนางทรงมีแนวคิดอนุรักษนิยมอย่างสุดโต่ง ทรงร่วมมือกับพระอนุชาคือ เจ้าชายมิเกลแห่งโปรตุเกสโดยพยายามให้พระอนุชาได้ครองราชบัลลังก์โปรตุเกสและทำการถอดถอนสมเด็จพระราชินีนาถมาเรียที่ 2 แห่งโปรตุเกส พระราชนัดดาซึ่งมีพระชนมายุ 9 พรรษาออกจากราชบัลลังก์ และถอดถอนเจ้าหญิงอิซาเบล มาเรียแห่งโปรตุเกส พระขนิษฐาของพระนางเองออกจากตำแหน่งผู้สำเร็จราชการแทนพระองค์ในสงครามเสรีนิยม หรือ "สงครามกลางเมืองโปรตุเกส" ในช่วงปีพ.ศ. 2371 ถึงพ.ศ. 2377 เจ้าชายมิเกลทรงครองราชย์เป็น พระเจ้ามิเกลแห่งโปรตุเกสและพระนางทรงสนับสนุนให้พระเทวัน(น้องเขย)และมีศักดิ์เป็นพระปิตุลาของพระนางคือ เจ้าชายคาร์ลอส เคานท์แห่งโมลินาได้สืบราชบัลลังก์สเปน ในช่วงปีสุดท้ายแห่งรัชกาลของพระเจ้าเฟอร์ดินานด์ที่ 7 แห่งสเปน พ.ศ. 2376 เจ้าหญิงมารีอา ตีเรซาทรงประทับอยู่ที่มาดริดและทรงวางแผนสนับสนุนสิทธิการสืบราชสันตติวงศ์ของเจ้าชายคาร์ลอส เจ้าหญิงทรงมีส่วนร่วมในสงครามการ์ลิสต์ครั้งที่ 1 ในช่วงปีพ.ศ. 2376 ถึง พ.ศ. 2382 โดยสนับสนุนฝ่ายการ์ลิสต์, ศาสนาและนักปฏิกิริยา เพื่อทำการโค่นล้มสมเด็จพระราชินีนาถอิซาเบลลาที่ 2 แห่งสเปนซึ่งมีพระชนมายุ 3 พรรษาออกจากราชบัลลังก์ ต่อมาเจ้าหญิงมาเรีย ฟรานซิสกาแห่งโปรตุเกส พระขนิษฐาของพระนางซึ่งเป็นพระมเหสีในพระเจ้าคาร์ลอส สิ้นพระชนม์ในปีพ.ศ. 2377