2011 hatte Simmonds den Jugendroman "Wonderstruck" gelesen, in dem es eine gehörlose Protagonistin gibt. Von ihrer Schauspiellehrerin erfuhr sie von einem Casting für die Verfilmung des Romans. Sie konkurrierte beim Vorsprechen mit über 250 anderen Bewerbern und erhielt schließlich die Rolle von Rose. Danach zog sie mit ihrer Mutter und ihren jüngeren Geschwistern nach New York, wo "Wonderstruck" gedreht wurde. Sie erhielt Unterstützung von Dolmetschern in US-amerikanischer Gebärdensprache, um am Filmset zu kommunizieren und erhielt auch einen Tutor, um die Schularbeit während der Dreharbeiten fortsetzen zu können. "Wonderstruck" feierte im Februar 2017 im Rahmen der Internationalen Filmfestspiele von Cannes seine Premiere.