Υπήρξε πρόκριτος και από τους αρχηγούς και υποκινητές της αποτυχημένης επαναστάσεως που έμεινε γνωστή ως Ορλωφικά. Είχε υπογράψει την αναφορά στην τσαρίνα Αικατερίνη Β΄ για να βοηθήσει την επανάσταση, μάλιστα συμμετείχε και στις συζητήσεις με τον εκπρόσωπο της τσαρίνας, Παπαζώλη. Μαζί με τους Λόντο, Μελετόπουλο, και το μητροπολίτη Παρθένιο πήγαν στη Βοστίτσα και ξεσήκωσαν το λαό, εκδιώκοντας τους Τούρκους από τα Καλάβρυτα. Συμμετείχε στην πολιορκία του Ναυαρίνου και παρέμεινε εκεί μέχρι τη λήξη της επανάστασης και την αποχώρηση των Ρώσων. Ο Πούλος επιβιβάστηκε σε ρώσικο πλοίο μαζί με τους υπόλοιπους προκρίτους και διέφυγε στην Ρωσία.