Noe av det som gjorde størst inntrykk på ham i studietiden var utbruddet av Andre slesvigske krig i 1864. Storebroren Peter Lund, som var den i familien han var sterkest knyttet til, meldte seg som frivillig og ble dødelig såret under Overgangen til Als den 29. juni 1864. Han ble tatt til krigsfange og innlagt på et tysk feltsykehus på Sundeved. Familien sendte Troels for å pleie ham, og han var hos broren til han døde den 18. juli. Denne opplevelsen forsterket Troels Lunds allerede sterke interesse for Danmarks forsvar. I hele sitt voksne liv var Troels-Lund en ivrig talsmann for Københavns befestning, og han utga tre artikler som agiterte for en styrking av forsvaret ("Om Danmarks Forsvar", "Preussens Fald og Genoprejsning", "Om Danmarks Neutralitet"). I 1900 ble han formann for Centralkomiteen for de Frivillige Korps, som var tilhengere av sivil bevæpning til forsvar for en eventuell utenlandsk invasjon.