Kroos estabeleceu-se como titular regularmente na campanha de qualificação da Alemanha para a Eurocopa de 2012, jogando em oito de um total de dez partidas. A Alemanha venceu todos os dez jogos de classificação do grupo A. Depois que a classificação já estava assegurada, Kroos marcou seus dois primeiros gols internacionais. O técnico Joachim Löw elogiou Kroos após suas boas atuações: "Como Kroos distribui a bola, como ele recebe, é muito bom. Ele é tecnicamente excelente! Ele fez progressos nos últimos jogos, estou extremamente satisfeito com o jogador". No final do torneio, Kroos entrou substituindo jogadores em todos os três jogos da Alemanha. Para a partida semi-final contra a Itália, Löw escolheu o Kroos para marcar Andrea Pirlo. A decisão foi muito criticada após a Alemanha perder a partida por 2 a 1.