Vuonna 2004 Toshack seurasi Mark Hughesia Walesin jalkapallomaajoukkueen päävalmentajana. Toshackin johdolla Wales kävi vuosien varrella läpi nuorennusleikkausta vanhojen tähtien kuten Ryan Giggsn ja Gary Speedin vetäytyessä maajoukkuetoiminnasta. Arvokisoihin Toshack ei kuitenkaan Walesia onnistunut luotsaamaan. Toshack joutui ankaran kritiikin kohteeksi syksyllä 2010, kun Wales avasi EM2012-karsinnat vierastappiolla Montenegrolle. Hän erosi tehtävistään viikko tappiollisen ottelun jälkeen.