Am 29. Juli 2011 wurde Klinsmann neuer Trainer der Nationalmannschaft der USA. Er trat die Nachfolge von Bob Bradley an, von dem sich der Verband am Vortag getrennt hatte. Sein erstes Länderspiel als US-Trainer fand am 10. August 2011 gegen Mexiko statt und endete 1:1. Im November 2011 brachte er in einem Interview zum Ausdruck, dass die US-amerikanische Nationalelf sich an der Spielweise der europäischen Topnationen orientieren wolle, um diese „dann irgendwann auch zu schlagen“. Für dieses Ziel berief er „Militärkinder“, die als Söhne von US-Soldaten in europäischen Ländern die fußballerische Ausbildung durchlaufen hatten. So berief er die in Deutschland aufgewachsenen Timothy Chandler, Fabian Johnson, Jermaine Jones, Daniel Williams, Terrence Boyd und Julian Green. Des Weiteren berief er in seinen ersten drei Jahren als Nationaltrainer den gebürtigen Norweger Mikkel Diskerud, dessen Mutter aus den USA stammt, und den Isländer Aron Jóhannsson, der während eines Studienaufenthaltes seiner Eltern in den USA zur Welt kam. Am 29. Februar 2012 erreichte Klinsmann bei einem Freundschaftsspiel in Genua den ersten Sieg einer US-Elf gegen Italien. Am 28. Juli 2013 gewann die von ihm betreute US-Nationalmannschaft den CONCACAF Gold Cup, wobei Klinsmann das Finale in Chicago von der Tribüne verfolgte, da er im Halbfinale einen Platzverweis erhalten hatte.