2009 stand Atwell unter der Regie Lindsay Posners in Arthur Millers "A View from the Bridge" im Londoner "Duke of York’s Theatre" auf der Bühne. Die britische Tageszeitung "The Guardian" lobte sie für ihre Darstellung der Catherine, die vom Waisenkind zur erwachsenen Frau reift und sie erhielt eine Nominierung für den Laurence Olivier Award als "Beste Nebendarstellerin". Der bisherige Höhepunkt in Atwells Fernsehkarriere war die Hauptrolle der verstoßenen Grafentochter in Sergio Mimica-Gezzans Fernsehmehrteiler "Die Säulen der Erde" (2010), nach dem gleichnamigen historischen Roman von Ken Follett. Der Part der Aliena brachte ihr 2011 eine Nominierung für den Golden Globe Award ein. Im selben Jahr spielte sie in dem US-amerikanischen Actionfilm "Captain America – The First Avenger" die weibliche Hauptrolle als Agentin Peggy Carter neben Titelheld Chris Evans. Die Rolle der Peggy Carter verkörperte sie später auch in Gastauftritten in der Fernsehserie "Marvel’s Agents of S.H.I.E.L.D." und von 2015 bis 2016 als Hauptfigur in der Serie "Marvel’s Agent Carter".