Castilho gehörte bei den vier Weltmeisterschaften 1950, 1954, 1958 und 1962 zum Kader der "Seleção". 1950 in seinem Heimatland wurde der erst 22-jährige Torhüter als zweiter Mann hinter Barbosa bereits Vizeweltmeister. 1954 in der Schweiz stand er in allen drei Spielen der Brasilianer zwischen den Pfosten. Im – dank vieler Fouls und dreier Platzverweise – als „Schlacht von Bern“ in die Fußballgeschichte eingegangenen Viertelfinale gegen Ungarn verlor Castilho seine Hose, als er einen Schuss von Zoltán Czibor abwehrte. Dennoch konnte er auch den Nachschuss von József Bozsik halten. Trotz dieser individuellen Leistung musste sich Brasilien dem späteren Finalisten mit 2:4 geschlagen geben und schied aus dem Turnier aus. In Schweden 1958 trug er zwar die Rückennummer 1, musste aber hinter Gilmar wieder mit der Ersatzrolle ohne Einsatz vorliebnehmen – ebenso wie vier Jahre später in Chile mit der Rückennummer 22. Beide Turniere gewannen die Brasilianer.