Привърженик на унията между Католическата и Православната църква, Григорий взима активно участие в теологическите дискусии по въпроса, защитавайки активно необходимостта от единение между двете църкви. Присъства на предварителните преговори с Рим, провели се на Събора в Базел, а по-късно придружава патриарх Йосиф II Константинополски и на Фераро-флорентинския събор, където представлява и патриарх Филотей Александрийски (1435–1459). Заедно с митрополит Висарион Никейски Григорий започва активна борба срещу учението на Марк Ефески, което става причина да напише „Апология против изповеданието на Марк Ефески“ и „Отговор на окръжното послание от същия Марк“, в които доказва съответствието на постановленията на Фераро-флорентинския събор с ученията на отците на Църквата. В тези съчинения Григорий използва аргументация, сходна с тази в съчиненията на константинополския патриарх Йоан XI Век. Освен това Григорий е автор на част от постановляенията на Фераро-флорентинския събор и на императорското послание в Александрия, което отправя след края на събора.