Nach Ausbruch des Türkisch-Griechischen Krieges im Februar 1897 befehligte Georg ein Landeunternehmen griechischer Truppen auf der Insel Kreta. Trotz des militärischen Sieges des Osmanischen Reiches erhielt Kreta auf Druck der europäischen Großmächte weitgehende Autonomie und wurde zu einem internationalen Protektorat erklärt. Auf gemeinsamen Beschluss der Großmächte wurde Georg am 9. Dezember 1898 zum Hochkommissar des Kretischen Staates ernannt. Im Streit um die zukünftige Zugehörigkeit Kretas zum Königreich Griechenland kam es zu anhaltenden Auseinandersetzungen mit der politischen Opposition um Eleftherios Venizelos, woraufhin Georg am 12. September 1906 sein Entlassungsgesuch als Hochkommissar einreichte.