Efter krigen beholdt han i lang tid befalingen over sidstnævnte bataljon, der garnisonerede i Holsten, og forfremmedes i 1852 til oberstløjtnant, i 1858 til oberst. Under troppesamlingerne ved Slesvig 1861-63 førte han dog en brigade, og ved hærens mobilisering 1864 erholdt han kommandoen over 5. infanteribrigade, hvormed han deltog i Dybbøls forsvar, indtil han under kampen 28. marts for 3. gang såredes. Vistnok forlod han ikke straks sin post, men nogle dage senere beskadigedes ved et uheld hans ene fod, han blev syg og kom ikke mere til tjeneste før krigens slutning. Ved hærreduktionen samme år sattes Harbou à la suite som generalmajor; alt forinden var han benådet med Kommandørkorset af Dannebrog (1. grad). I 1876 ansattes han som chef for 2. udskrivningskreds, hvorfra han i 1883 søgte sin afsked.