Georg von Falck ging 1803 in den Militärdienst der Landgrafschaft Hessen-Darmstadt und wurde Secondeleutnant im Regiment Chevaulegers. 1806 wurde er Premierleutnant und Adjutant von Generalleutnant Georg von Werner. Nach dem Vierten Koalitionskrieg schloss sich die Landgrafschaft Hessen-Darmstadt dem Rheinbund an, wechselte damit auf die Seite von Kaiser Napoleon und avancierte zum Großherzogtum Hessen. Falck wurde 1807 Rittmeister und 1809 Flügeladjutant des Großherzogs. Der beauftragte ihn mit wichtigen Kurierdiensten. Er stieg 1809 zum Major der Kavallerie auf und begleitete Prinz Emil im Fünften Koalitionskrieg. An Napoleons Russlandfeldzug nahm er nicht teil, erhielt aber am 1. März 1812 die Beförderung zum Oberstleutnant. Im Jahr darauf, 1813, wurde er Oberst und Generaladjutant. 1821 wurde er zum Generalmajor, 1830 zum Generalleutnant ernannt.