Kirjanpitäjän koulutuksen saanut Luís Cabral oli Amílcar Cabralin velipuoli ja yksi Guinean ja Kap Verden afrikkalaisen itsenäisyyspuolueen PAIGC:n kuudesta perustajasta. Portugalilaisten järjestämään verilöylyyn päättyneen Pindjiguitin telakan lakon jälkeen hän siirtyi Guinean pääkaupunkiin Conakryyn, jonne PAIGC perusti päämajansa vuonna 1960. Vuonna 1961 Cabralista tuli perustamansa UNTG-ammattiliiton pääsihteeri ja vuodesta 1963 lähtien hän toimi yhtenä Guinea-Bissaun itsenäisyyssodan johtajista.