Hormayr war Anreger und Führer des Alpenbundes, dem auch sein Gönner Erzherzog Johann angehörte und dessen Ziel ein Widerstandszentrum gegen Napoleon und die missliebige bayerische Herrschaft war. Im Einverständnis mit Erzherzog Johann, der exakt denselben Geburtstag hatte und dem er tief verbunden war, bereitete er 1809 den Tiroler Aufstand vor, dessen Leitung er als Hofkommissär neben Andreas Hofer übernahm. Er wurde in dieser Zeit von Joseph von Giovanelli in dessen Haus aufgenommen.