En abril de 2011, Queiroz aceptó ser el nuevo técnico de la selección de fútbol de Irán, logrando llevar al combinado persa al Mundial de 2014. Pese a que había anunciado que dejaría selección iraní al concluir el torneo, donde no pudo pasar de la fase de grupos, posteriormente acabaría renovando su contrato por cuatro años más. En marzo de 2015, tras la eliminación en cuartos de final de la Copa Asia y manteniendo diferencias con la Federación, abandonó el banquillo persa; pero 3 días después, fue recontratado para dirigir a la selección de Irán que consiguió clasificar al Mundial de Rusia 2018. Queiroz fue el director técnico de la selección de Irán en Rusia 2018, siendo el segundo Mundial consecutivo para Irán, algo inédito en la historia del país. A pesar de cuajar buenas actuaciones, y derrotar a Marruecos 1 a 0 en su partido de debut, no pudo pasar de la primera fase. El 28 de enero de 2019, tras caer eliminado de la Copa de Asia, anunció que no iba a continuar en el cargo.