Począwszy od 1821 roku podczas wojny o niepodległość Grecji, szukała pomocy wśród organizacji kobiecych w Europie, a poprzez swoje kontakty wpłynęła na rozwój silnego ruchu filhellenistycznego w Europie i Stanach Zjednoczonych wśród kobiet intelektualistek. W 1824 roku towarzyszyła bratu Dimitrisowi w podróży do Ermupoli na wyspie Siros, gdzie pozostała z nim do 1839 roku. Tam nawiązała kontakty z kilkoma amerykańskimi misjonarzami protestanckimi, odnoszących się do niej z uznaniem. W 1826 roku napisała trzyaktową sztukę "Nikieratos" o Greczynkach, które oddały życie podczas oblężenia Missolungi. Pisana od kwietnia do lipca i opublikowana anonimowo w Nauplionie, w tym samym roku została wystawiona w Ermupoli. Była to pierwsza w historii wydana sztuka Greczynki. Ostatnie lata Kairi spędziła na swojej rodzinnej wyspie Andros, gdzie prowadziła dom dla wojennych sierot.