Năm 1962, Masopust đưa đội tuyển Tiệp Khắc lọt vào trận chung kết World Cup 1962. Ông ghi bàn mở tỉ số trận đấu giúp Tiệp Khắc dẫn trước, tuy nhiên chung cuộc Tiệp Khắc thua Brasil. Nhờ vào màn trình diễn tại vòng chung kết World Cup, ông giành được Quả Bóng Vàng năm 1962. Tổng cộng, ông khoác áo đội tuyển 63 lần, ghi được 10 bàn thắng (ông cũng tham gia World Cup 1958). Tại châu Âu, ông cùng Tiệp Khắc giành vị trí thứ ba tại Euro 1960.