La col·lecció del Museu es constitueix bàsicament per objectes d'art litúrgic i religiós que abasten des del fins al . Entre les peces més destacades hom hi troba un "Beatus de Liébana": el Beatus de la Seu d'Urgell, la butlla del papa Silvestre II (de l'any 1001), diverses pintures murals romàniques i una gran col·lecció d'orfebreria gòtica, renaixentista i barroca. El 2012 es va restaurar el sarcòfag de Sant Ermengol al Centre de Restauració de Béns Mobles.