Von 2005 bis 2013 war er als Sprecher der Bundestagsfraktion Bündnis 90/Die Grünen für innere Sicherheit Mitglied des Deutschen Bundestages. Wolfgang Wieland war über die Landesliste Berlin in den Bundestag eingezogen. Bei der Bundestagswahl 2009 kandidierte Wieland wie schon 2005 für den Bundestagswahlkreis Berlin-Mitte. Dort erreichte er 21,5 Prozent der Stimmen und landete auf dem dritten Platz knapp hinter der SPD-Kandidatin Eva Högl (26,0 Prozent) und dem CDU-Kandidaten Christian Burholt (22,0 Prozent). Er war in der 17. Wahlperiode Mitglied des Bundestags-Innenausschusses und Mitglied im Untersuchungsausschuss zur Terrorgruppe Nationalsozialistischer Untergrund. Bei den Wahlen zum 18. Deutschen Bundestag am 22. September 2013 trat er nicht erneut an.