Był "spiritus movens" IV wyprawy krzyżowej. W kwietniu 1201 roku podpisał korzystny dla Wenecji traktat z krzyżowcami reprezentowanymi przez Gotfryda z Villehardouin, w którym zobowiązywał się do dostarczenia niezbędnych wyprawie środków transportu oraz zaopatrzenia. W zamian za to Wenecja miała otrzymać osiemdziesiąt pięć tysięcy grzywien kolońskich w srebrze oraz połowę zdobytych przez krucjatę obszarów. Jednocześnie Dandolo prowadził z muzułmanami negocjacje w sprawie przyznania Wenecjanom przywilejów w handlu z Egiptem, zobowiązał się także, że siły krzyżowców nie uderzą na Egipt (teoretyczny cel wyprawy).