Witt lance pour les Angels jusqu'en 1990. Il enregistre des saisons gagnantes au cours de quatre années consécutives, de 1984 à 1987. Après deux campagnes de 15 victoires (1984 et 1985), il gagne un sommet en carrière de 18 parties en 1986, contre 10 défaites. Sa moyenne de points mérités (2,84) est de loin sa meilleure en carrière cette saison-là et c'est la troisième moins élevée de la Ligue américaine après Roger Clemens de Boston et Teddy Higuera de Milwaukee. Il termine aussi de la ligue pour les matchs complets avec 14, trois de moins que le meneur Tom Candiotti de Cleveland. Il enregistre en 1986 son record personnel de 208 retraits au bâton, termine au vote remporté par Clemens désignant le gagnant du trophée Cy Young du meilleur lanceur, et reçoit quelques votes au scrutin du joueur par excellence de la saison, aussi remporté par Clemens. Les Angels remportent de nouveau le titre de la division Ouest en 1986 et ne passent qu'à une victoire d'accéder à leur première Série mondiale. Il est choisi par l'équipe pour amorcer les éliminatoires et est opposé aux Red Sox et à Roger Clemens dans le premier match de la Série de championnat de la Ligue américaine : Witt lance un match complet, n'accordant qu'un point, dans un triomphe de 8-1 des Angels au Fenway Park. Il est le partant du club californien contre Bruce Hurst dans la mais n'est pas impliqué dans la décision au cours de cette partie gagnée par les Red Sox en manches supplémentaires.