Am 5. und 6. Januar 1964 traf er sich mit Papst Paul VI. in Jerusalem, ein Treffen, das zu einem Durchbruch in den Beziehungen zwischen Rom und Konstantinopel führte. Die wichtigste Geste war, dass der Papst Athinagoras als Nachfolger des Apostels Andreas das Haupt des Apostels zurückgab, das zuvor eine der vier Hauptreliquien in den vier Pfeilern des Petersdomes war und das Kreuzfahrer 1204 in Konstantinopel geraubt hatten.