En 1949 patrocinó la visita del líder fascista británico Oswald Mosley a España, y le llevó a ver la tumba de José Antonio Primo de Rivera. En 1961, durante el llamado «Putsch de Argel» contra el presidente francés Charles De Gaulle, Serrano Suñer fue el principal apoyo de Raoul Salan durante la estancia de este último en España y preparó su traslado a Argelia para llevar a cabo el golpe de los generales en abril. Por esas fechas el antiguo jerarca falangista también actuó como enlace entre Raoul Salan y el dictador portugués Oliveira Salazar, que apoyaba entusiastamente las intenciones golpistas de Salan.