Seinen ersten Saisonerfolg auf Rasen erreichte Murray bei den AEGON Championships im Londoner Queen’s Club, wo er das Finale gegen den Kanadier Milos Raonic in drei Sätzen mit 6:7 (5:7), 6:4, 6:3 gewann, damit wurde er mit seinem fünften Titel zum alleinigen Rekordsieger. Seinen bis dahin größten Saisonerfolg hatte er bei den Wimbledon Championships, wo er zum zweiten Mal nach 2013 im Einzelfinale siegreich war und gegen Raonic mit 6:4, 7:6 (7:3), 7:6 (7:2) gewann. Im Anschluss gewann er, zum zweiten Mal nach 2012, am 14. August 2016 die Goldmedaille im Herreneinzel beim Olympischen Tennisturnier in Rio de Janeiro gegen Juan Martín del Potro mit 7:5, 4:6, 6:2 und 7:5. Außerdem oblag ihm die Ehre, für sein Land die Flagge bei der Eröffnungsfeier zu tragen.