Son frère le plus âgé, Peadar Kearney, est un ardent républicain qui a écrit les paroles de la chanson qui allait devenir l'hymne national irlandais : "La chanson du soldat". C'est grâce à lui que Behan rencontre un imprimeur-compositeur et membre des volontaires irlandais, Jack Furlong. Ils se marient en 1916. Behan est une membre active du Cumann na mBan et sert comme coursier à la Poste centrale de Dublin et pour d'autres avant-postes durant le insurrection de Pâques 1916. Au même moment, Furlong combat dans la Jacob's factory garrison. Le couple a eu deux fils : Roger Casement ‘Rory’ Furlong (1917-1987) et Sean Furlong, né en . Furlong meurt lors de l'épidémie de grippe espagnole de 1918. Sean est né six mois après que Behan soit veuve. Elle vit alors avec sa belle-mère, elle aussi républicaine et couturière fabriquant des uniformes pour les volontaires irlandais. Elle est arrêtée pour avoir diriger une maison sécurisée pour l'IRA. Elle travaille pendant une courte durée pour Maud Gonne comme femme de ménage, où elle rencontre de W. B. Yeats et Sarah Purser. Une étude de Behan peinte par Purser est maintenant conservée sous le nom "The sad girl" à la Galerie nationale d'Irlande. De 1918 à 1922, elle travaille comme commis à la Dublin Corporation, mais également comme gardienne à la Harcourt Street branch of the White Cross republican aid association.