In februari 2021 vatte zij het tennis weer op, in het Australische tennisseizoen. Zij startte met een toernooi­winst in Melbourne en een kwartfinale op het Australian Open. Na verdere titels in Miami en Stuttgart won zij in juli haar tweede grandslamtitel op Wimbledon. Daarmee verlengde zij haar al twee jaar voortdurende positie als het nummer 1 van de wereld. Later in juli won Barty de bronzen medaille in het gemengd dubbel­spel op de Olympische spelen van 2020 in Tokio, samen met John Peers.