Brasilian maajoukkueen päävalmentajaksi Dunga nimitettiin vuonna 2006. Hän johdatti Brasilian Copa Américan voittoon vuonna 2007. Menestyksestä huolimatta Dunga on saanut ankaraa kritiikkiä osakseen, koska hänen pelitapansa on ollut taktisempaa ja vähemmän näyttävää kuin Brasiliassa on totuttu. Kritiikistä huolimatta Dunga on nauttinut pelaajien luottamusta ja johdatti Brasilian vahvasti MM-lopputurnaukseen 2010. Myös turnauksessa Brasilia osoitti alkulohkovoitollaan olevansa mestariainesta. Neljännesvälierissä Dungan miehistö pudotti vahvan esityksen jälkeen Chilen jatkosta 3–1, mutta tie katkesi yllättäen puolivälierätappioon Alankomaille. Ottelun jälkeen Dunga ilmoitti eroavansa tehtävistään ja pian ottelun jälkeen liitto ilmoitti erottaneensa koko valmennusryhmän.