Hombre culto, ocupó distintos cargos de la máxima importancia para la Corte, llegando a ser virrey y capitán general de Cataluña (1642-1644) en los inicios de la guerra de los segadores, en la que la caballería bajo su mando fue derrotada en las batallas de Montmeló y La Granada. Fue ayo del príncipe Baltasar Carlos, a cuya muerte se retiró de la corte hasta su nombramiento como embajador en Roma. Posteriormente sucedió a su hermano el cardenal Pascual de Aragón en el puesto de Virrey de Nápoles (1666 - 1671), en cuyas funciones expulsó del reino a los ciudadanos franceses en represalia por la Guerra de Devolución habida entre España y Francia, y dispuso el envío de tropas al sitio de Candía y a los alzamientos en Cerdeña.