Alex da Kid ký kết cô với một thỏa thuận sản xuất trên chi nhánh nhà xuất bản KIDinaKORNER của mình. Cô viết đoạn điệp khúc cho cả ba phiên bản của ca khúc "Love the Way You Lie" của rapper Eminem và Rihanna, bao gồm cả phần lời và phần giai điệu. Grey cũng nhận được một đề cử giải Grammy cho hạng mục Bài hát của Năm cho công sáng tác của mình trong ca khúc "Love the Way You Lie". Cô cũng đồng sáng tác cho ca khúc "Coming Home" của Diddy-Dirty Money, cùng với "Castle Walls" của T.I. và Christina Aguilera. Grey cũng sáng tác và cũng là khách mời trong ca khúc "I Need a Doctor" của Dr. Dre. Lần biểu diễn trên sân khấu đầu tiên của cô dưới nghệ danh Skylar Grey là ở trong Giải Grammy lần thứ 53, cùng với Eminem và Dr. Dre. Sau đó, cô ký kết với hãng đĩa Interscope Records thông qua KIDinaKORNER của Alex da Kid, và đĩa đơn qungr bá đầu tiên của cô, "Dance Without You", đã được phát hành vào ngày 6 tháng 6 năm 2011, cùng với video âm nhạc chính thức được phát hành vào ngày 5 tháng 7 năm 2011. Đĩa đơn chính thức đầu tiên của cô là "Invisible", phát hành trên đài phát thanh vào ngày 16 tháng 6 năm 2011. Grey cũng xuất hiện trong album phòng thu năm 2011 của Kaskade, "Fire &amp; Ice", sáng tác và hát cả hai phiên bản của ca khúc "Room for Happiness", ca khúc mà sau đó trở thành đĩa đơn thứ ba của album và giúp cho cô có thêm một đề cử nữa cho giải Grammy. Ngày 27 tháng 11 năm 2012, Grey phát hành đĩa đơn "C'mon Let Me Ride", hợp tác với Eminem, trên các cửa hàng trực tuyến và trên đài phát thanh. Đây là đĩa đơn thứ hai từ album phòng thu đầu tay của cô, "Don't Look Down", phát hành trong năm 2013.