In 1964 deed hij een eerste gooi naar een Eurovisieoverwinning met het liedje "Warum, nur Warum." Het eindigde op de zesde plaats en de Britse kandidaat Matt Monro vond het nummer zo goed dat hij het coverde als "Walk away" en op nummer 1 in de Britse hitparade en op een tweede plaats in de Amerikaanse hitparade kwam. Een jaar later werd Jürgens vierde op het Eurovisiesongfestival 1965 in Napels met "Sag' ihr, ich laß sie grüßen". In 1966 won hij met "Merci, Chérie" het Eurovisiesongfestival. Daarmee was hij de enige Oostenrijkse winnaar van dit evenement tot Conchita Wurst het Eurovisiesongfestival 2014 won.