Nel 1962 arrivò il centravanti brasiliano trentenne Luís Vinício, che diede ulteriore lustro alla squadra. Nella Serie A 1963-1964 il Vicenza si issò al primo posto in classifica in coabitazione per tre partite consecutive, dalla 7ª alla 9ª giornata, conquistando al termine del campionato il sesto posto. Luis Vinicio nella stagione 1965-1966, nel suo anno di grazia, conquistò la classifica cannoniere con 25 reti (si dovranno aspettare ventisei anni perché un giocatore di Serie A segni tanto: sarà Marco van Basten nel 1991-1992), il Lanerossi giunse quinto.