Zusammen mit Gleichgesinnten fand er sich Anfang des 20. Jahrhunderts in einem Kreis um den österreichisch-ungarischen Thronfolger Franz Ferdinand zusammen, die Ideen für eine Umgestaltung des Vielvölkerreiches sammelten. In diesem Kontext schlug Popovici 1906 die Schaffung einer föderalen Staatsstruktur vor, der er den Namen Vereinigte Staaten von Groß-Österreich geben wollte. Das Konzept beinhaltete die Errichtung von 16 weitgehend autonomen Provinzen, die nach dem Nationalitätenprinzip gegliedert sein sollten. Einer der wichtigsten Inhalte des Konzeptes war der Bedeutungsverlust Ungarns. Aufgrund der Widerstände der ungarischen Seite und durch die Ermordung Franz Ferdinands hatte das Modell keine Realisierungschancen mehr.