I och med Augusto Pinochets blodiga militärkupp den 11 september 1973 växte organisationen snabbt och blev en aktivistorganisation med lokalkommittéer spridda över hela Sverige. Solidaritetsarbetet bestod av insamlings- och informationskampanjer samt studieverksamhet. Chilekommittén var öppen för medlemskap för enskilda personer men inte för organisationer.