Con la formazione meneghina, all'epoca rinominata "Grande Inter", il calciatore si aggiudicò altri due titoli nazionali nonché due Coppe Campioni e altrettante Intercontinentali: il 27 maggio 1965 segnò contro il Benfica il gol decisivo per la conquista del secondo titolo europeo. In precedenza era divenuto il primo marcatore della storia interista nella massima competizione continentale, andando a bersaglio contro l'Everton il 25 settembre 1963. Trascorsa la stagione 1967-68 in prestito alla Roma, fece poi ritorno a Milano aggiudicandosi il campionato 1970-71.