Em 1907 começou a trabalhar com Ernest Rutherford na Universidade de Manchester. Em 1909 participou do Experimento de Geiger-Marsden, também conhecido como experimento da folha de ouro ou experimento de Rutherford, uma experiência científica realizada junto com Ernest Marsden com o objetivo de investigar a estrutura do átomo. O experimento foi realizado sob a supervisão de Rutherford nos laboratórios de Física da Universidade de Manchester, no Reino Unido.