Em 1965, aos dezesseis anos, Natalia foi conquistou o título nacional nos exercícios individuais. Durante o Campeonato Mundial de Dortmund, ao lado de Polina Astakhova, Zinaida Druzhinina, Olga Kharlova, Larissa Latynina e Larissa Petrik, não conseguiu superar a equipe equipe tcheca de Vera Caslavska, e conquistou a medalha de prata. Classificada para todos os eventos finais individuais, Natalia saiu-se vitoriosa em três: trave, solo e barras assimétricas. No evento geral individual foi medalhista de prata, e no salto, foi bronze. Nos Jogos Olímpicos de Cidade do México, sua primeira aparição olímpica, Natalia conquistou a medalha de ouro por equipes, ao lado de Zinaida Voronina, Larissa Petrik, Olga Karaseva, Ludmilla Tourischeva e Ljubov Burda. No evento geral individual, foi bronze, ao não superar a tcheca Vera Caslavska e sua compatriota Zinaida Voronina, ouro e prata, respectivamente. Classificada para a final do solo e da trave, Natalia conquistou o bronze no solo, atrás do duplo ouro, conquistado por Larissa Petrik e de Vera Caslavska. Na final da trave, igualou o título mundial, e terminou com o ouro.