Krum (más néven Crummus vagy Keanus Magnus) nagykán uralkodása alatt (803–814) északnyugati és déli irányba terjeszkedett az ország. 809-ig elfoglalta a Duna középső folyása és Moldova közötti, a teljes mai Románia, Szófia területét magába foglaló területet, 813-ban pedig bekebelezte Adrianapol (a mai Edirne területét, s Konstantinápolyt is megtámadta. A bolgár csapatok 804 és 806 között megsemmisítették az Avar Kaganátust, s a Duna középső folyásánál az ország szomszédja a Frank Birodalom lett. 811-ben a pliszkai csatában egy nagy bizánci sereget győztek le nagy fölénnyel. I. Niképhorosz bizánci császárt csapatával együtt a csatában megölték, koponyáját pedig pohárnak használták. Krum rögtön kezdeményezővé vált, s háborút indított Trákia irányába, ahol 813-ban a verszinikiai csatában legyőzte a bizánciakat. Miután a csalárd bizánciak a tárgyalások alatt megpróbálták Krumot megölni, ő kirabolta egész Trákiát, megostromolta Odrint, s 10.000 lakosát kitelepítette Bulgária Duna-parti területeire. Nagy előkészületeket hajtott végre, hogy elfoglalja Konstantinápolyt. 5.000 vassal befedett szekeret készíttetett a harci felszerelések odaszállítására. A bizánciak még I. Lajos frank császárhoz is segítségül fordultak. Azonban a nagykán hirtelen halála miatt a hadjáratra soha nem került sor. Krum kán törvényreformot hajtott végre, amelynek legfőbb célja a szegénység visszaszorítása és a társadalmi kapcsolatok szorosabbra fűzése volt az igen terjedelmes országban.