Nach dem Sturm auf das Kapitol forderte Toomey am 10. Januar 2021 als zweites republikanisches Senatsmitglied nach Lisa Murkowski Präsident Trumps Rücktritt, nachdem er bereits einen Tag vorher gesagt hatte, dass Trumps Verhalten in seinen Augen ein Amtsenthebungsverfahren rechtfertigen würde. Als es dann zum zweiten Amtsenthebungsverfahren gegen Donald Trump kam, unterstützte er dieses auch und stimmte als einer von sieben republikanischen Senatoren für einen Schuldspruch Trumps.