В это самое время обострились отношения между королём и группой оппозиционно настроенных лордов, стремившихся ограничить его власть. Баронов возглавлял Симон де Монфор, 6-й граф Лестер, и Сегрейв примкнул к нему. Сэр Николас был в составе армии лордов, начавшей в 1263 году открытые боевые действия. В числе прочих мятежников он был отлучён от церкви, 13 декабря 1263 года согласился передать споры с короной на рассмотрение арбитра (короля Франции Людовика IX), а когда тот вынес решение в пользу Генриха III, продолжил борьбу. Сегрейв защищал от роялистов Нортгемптон; после падения города он смог спастись, позже принял участие в осаде Рочестера. По просьбе лондонцев сэр Николас стал капитаном тех горожан, которые присоединились к армии Монфора и образовали её левый фланг в битве при Льюисе 14 мая 1264 года. Этот отряд был легко разгромлен кавалерией принца Эдуарда, но мятежники всё-таки одержали победу в сражении. В январе 1265 года Сегрейв заседал в парламенте Монфора. 4 августа 1265 года он сражался при Ившеме, где был ранен и взят в плен. Поражение в этой битве означало для мятежников проигрыш всей войны.