Im Februar 2010 begannen die Dreharbeiten zu dem Film "The Tourist", bei dem Florian Henckel von Donnersmarck Regie führte und Jolie an der Seite von Johnny Depp die Hauptrolle spielte. Der Film feierte seine Weltpremiere am 6. Dezember 2010 in New York und spielte weltweit über 278 Millionen US-Dollar an den Kinokassen ein. Sowohl Depp als auch Jolie wurden für ihre schauspielerischen Leistungen in dem Thriller für den Golden Globe Award nominiert, gingen aber bei der Verleihung am 16. Januar 2011 leer aus. Bei den Teen Choice Awards 2011 wurde Jolie für ihre Darbietung in "The Tourist" als beste Action-Schauspielerin ausgezeichnet.