All'età di 18 anni Džajić venne anche convocato nella nazionale jugoslava, debuttando, il 17 giugno 1964, contro la Romania; disputando in totale 85 partite con 23 gol, e partecipando ai Mondiali di calcio Germania Ovest 1974 e raggiungendo la finale, poi persa contro l'Italia, agli Europei del 1968, manifestazione di cui fu capocannoniere. In quell'anno Džajić ottiene il terzo posto al Pallone d'Oro, dietro a Best e B.Charlton, davanti a Beckenbauer, Facchetti, Riva, Rivera, Amancio, Mazzola e ad un giovanissimo Cruijff.