W latach 1877–1879 pracowała jako pielęgniarka w Samarze i Saratowie, prowadząc równocześnie działalność propagandową wśród mieszkańców okolicznych wsi. Wzięła udział w zjeździe Ziemi i Wolności w Woroneżu, na którym opowiedziała się za terrorystycznymi metodami działania. Od 1879 zasiadała w Komitecie Wykonawczym Narodnej Woli, nadal prowadziła propagandę antycarską wśród robotników, studentów i inteligencji, przede wszystkim jednak współuczestniczyła w organizacji zamachów na Aleksandra II pod Odessą i w Petersburgu. Po dokonaniu zabójstwa tego ostatniego w marcu 1881 Figner była jedyną uczestniczką przygotowań, która zdołała zbiec policyjnym poszukiwaniom. W związku z tym w 1882 była jedyną osobą z Komitetu Wykonawczego, która nie została stracona lub zesłana na Syberię. Bez powodzenia usiłowała odbudować organizację.