Seinen ersten Wettkampf um die Schachweltmeisterschaft verlor er 1966 gegen Tigran Petrosjan knapp mit 11,5:12,5 (3 Siege, 4 Niederlagen, 17 Unentschieden). Spasski stand für den nächsten WM-Zyklus der erneute Gang durch die Kandidatenkämpfe bevor. Als Verlierer des WM-Kampfes war er für das Kandidatenturnier 1968 vorberechtigt. Im Viertelfinale traf er erneut auf Efim Geller, den er mit dem gleichen Resultat wie 1965 schlug: 5,5:2,5 (+3 =5 −0). Im Halbfinale besiegte er den Dänen Bent Larsen 5,5:2,5 (+4 =3 −1), im Finale schließlich den Leningrader Viktor Kortschnoi 6,5:3,5 (+4 =5 −1) und wurde erneut Herausforderer von Tigran Petrosjan.