Leandrosin esikoissingle "Messer, Gabel, Schere, Licht" (1965) menestyi hyvin Saksassa. Vuonna 1967 hän edusti Luxemburgin yleisradioyhtiötä Eurovision laulukilpailussa Wienissä ja ylsi sijalle neljä sävellyksellä "L’amour est bleu". Sävellyksen instrumentaaliversiosta tuli Paul Mauriatin tulkintana ikivihreä. Laulun suomenkielisen version "Rakkaus on sininen" tulkitsi Jukka Kuoppamäki vuonna 1968. Leandros itse levytti suurmenestyksensä seitsemällä kielellä. Muutamien menestyskappaleiden jälkeen Leandros osallistui jälleen 1972 Eurovision laulukilpailuun, tälläkin kertaa Luxemburgin edustajana. Edustuskappaleena oli Klaus Munron ja Leo Leandrosin sävelteos "Après toi" (saks. "Dann kamst du"), joka voitti kilpailun ja siitä tuli kansainvälinen suurmenestys. Singleä myytiin useana kieliversiona (engl. "Come What May") yli 5,5 miljoonaa kappaletta. "Après toin" Leandros levytti myös kreikaksi ("Mono esi", Yksin sinä, 1972).