1953 emigrierte seine Familie aus dem kommunistischen Jugoslawien nach Chicago. Er studierte an der New York University. Er ist emeritierter Professor für Amerikanische Literatur und kreatives Schreiben der University of New Hampshire. Er schreibt Gedichte und Essays für die The New York Review of Books. Zudem ist Charles Simic Übersetzer zahlreicher Werke aus den Ländern des früheren Jugoslawiens ins Amerikanische. Er schrieb zahlreiche Essays zu den jüngsten Balkankriegen sowie aktuell zur Lage in Serbien und im Kosovo. Sein am 3. April 2008 veröffentlichter Essay zu den politischen und geschichtlichen Hintergründen der Anerkennung des Kosovos durch die USA in der The New York Review of Books brachte eine polemische Diskussion hervor, an der an den Ereignissen im ehemaligen Jugoslawien beteiligte hochrangige westliche Diplomaten und Historiker teilnahmen.