1966 gewann sie das Internationale Songfestival in Rio de Janeiro mit dem Titel "Frag den Wind." 1967 vertrat sie Deutschland mit dem Lied "Anouschka" beim Eurovision Song Contest in Wien und erreichte mit sieben Punkten den achten Platz. Anschließend verlagerte sie ihr Können wieder auf die Schauspielerei und drehte für das ZDF die 1970 ausgestrahlte 13-teilige Vorabendserie "Miss Molly Mill", in der sie als gewitzte Putzfrau in ständig neuen Anstellungen auch als Amateurdetektivin agierte, bis sie wegen ihrer Einmischungen immer wieder gefeuert wurde. Diese Fernsehserie war so erfolgreich, dass sich regelmäßig zwischen 19 und 22 Millionen Zuschauer die einzelnen Folgen ansahen. Zudem sang Inge Brück die Titelmelodie dieser Fernsehserie auf einer Single-Schallplatte.