В ночь на 27 марта 1941 года, опираясь на офицеров-единомышленников и части военно-воздушных сил, совершил государственный переворот в Югославии, отстранил от власти князя-регента Павла и посадил на королевский трон 17-летнего Петра II. Сам Симович занял пост премьер-министра Югославии, а также должность начальника Генштаба. Расторг соглашение о Тройственном пакте, где Югославия являлась объектом, а не субъектом. Эти действия вызвали гнев Гитлера, и уже вечером 27 марта 1941 года он подписал директиву о войне против Югославии с целью ликвидации её как государства.