Zijn dagboeken zijn vooral van belang vanwege hun beschrijving van Londen in de tweede helft van de 17e eeuw. Daaronder zijn persoonlijke weergave van de Restauratie, de Londense pestepidemie van 1665, de Grote brand van Londen van 1666 en het arriveren van de Nederlandse vloot tijdens de Tocht naar Chatham en andere gebeurtenissen van de Tweede Engels-Nederlandse Oorlog (1665-1667). Pepys laat in verschillende passages zijn waardering voor de Nederlanders blijken ("a wise, brave and noble people"), vooral als hij weer eens gefrustreerd is geraakt door het wanbeleid van het eigen bestuur. Hij beschrijft in zijn dagboeken een reis naar Scheveningen, Den Haag en Delft in mei 1660, die hij maakte om de terugkeer voor te bereiden van koning Karel II, die als balling in de Zuidelijke Nederlanden woonde.