Fue durante esta época que comenzó su obra magna: la creación de un sistema basado en triangulación que permitiera cartografiar en detalle su país. Krayenhoff también se encargó de determinar el Normaal Amsterdams Peil, la referencia del nivel del mar de los Países Bajós, de la que terminó derivando la referencia europea. El rey, Luis Bonaparte, se mostró complacido con su trabajo y le nombró para diversos puestos. Fue durante diez meses Ministro de la Guerra de los Países Bajos y responsable de los sistemas fortificados que protegían Ámsterdam contra una temida invasión francesa. Krayenhoff inició la construcción de la línea de defensa de Ámsterdam, en aquel entonces llamado "Posten van Krayenhoff", o "Oude Stelling van Amsterdam". Cuando Napoleón lo descubrió, forzó su despido. Sin embargo, en un encuentro personal tras la anexión de los Países Bajos a Francia en 1810, Napoleón se mostró interesado en darle un nombramiento en París. No fue la única oferta: Krayenhoff había declinado una atractiva oferta rusa del zar Alejandro I de Rusia, habiendo sido sus hijos capturados en la Invasión napoleónica de Rusia. El mayor de ellos terminaría herido durante la batalla de Waterloo tras luchar contra Napoleón.