Coentrão maakte deel uit van verschillende Portugese jeugdelftallen. In de wedstrijd tegen Bosnië en Herzegovina in november 2009 maakte hij zijn debuut in het shirt van Portugal. Hij werd door bondscoach Carlos Queiroz opgenomen in zijn selectie voor het WK voetbal 2010. Hij nam met zijn vaderland eveneens deel aan de EK-eindronde 2012 in Polen en Oekraïne. Bij dat laatste toernooi werd de ploeg van bondscoach Paulo Bento in de halve finales na strafschoppen (2-4) uitgeschakeld door titelverdediger en buurland Spanje. In de reguliere speeltijd plus verlenging waren beide ploegen blijven steken op 0-0. Hij miste het EK voetbal 2016 vanwege een dijbeenblessure.