Il est désigné trois ans plus tard chef de file de la campagne écologiste pour les élections fédérales de 2009, scrutin au cours duquel les Verts dépassent la barre des 10 % des suffrages, pour la première fois depuis leur création. Lors du scrutin de 2013, l'échec des écologistes le conduit à se mettre en retrait de la scène politique.