Накануне президентских выборов на Украине 2004 года Гриценко вошёл в центральный избирательный штаб кандидата в президенты Украины Виктора Ющенко, стал автором его предвыборной программы и возглавил информационно-аналитическое направление работы его команды. Несмотря на это, Гриценко заявлял о том, что Центр Разумкова не будет оказывать поддержку избирательной кампании Виктора Ющенко. Тем не менее, Центр Разумкова сыграл важную роль в период Оранжевой революции. В ходе второго тура выборов, вместе с фондом «Демократические инициативы», были проведены экзитполы, показавшие массовую фальсификацию голосования, что послужило причиной начала акций протеста и проведения «третьего тура» президентских выборов, где победу одержал Ющенко.