Seine erste Rolle in einem Spielfilm erhielt Barbieri in "Little Men" von Ira Sachs, den dieser im Rahmen des Sundance Film Festivals 2016 und kurz später im Februar 2016 bei der Berlinale vorstellte. Im Film spielt er in einer Hauptrolle Tony Calvelli, der mit seinen Eltern in das Haus des verstorbenen Großvaters nach Brooklyn zieht, wobei er seine alte Schule und seine Freunde in Manhattan zurücklassen muss, jedoch im Sohn einer Mieterin schnell einen neuen Freund findet. Der Film greift einige biografische Elemente aus Barbieris Leben auf, der im Film davon träumt, auf die renommierte LaGuardia High School zu wechseln und selbst auch in Brooklyn aufwuchs. Bei dem Theaterlehrer im Film handelt es sich zudem um Barbieris wirklichen Theaterlehrer. Der Film wurde von Kritikern vor allem wegen Barbieri in einer der beiden Hauptrollen gelobt. Der Nachwuchsschauspieler zeige im Film gefühlvolle und aggressive Seiten, was in Anbetracht seines damaligen Alters bemerkenswert gewesen sei, so Anthony Lane vom "New Yorker". Barbieri, so David Rooney von "The Hollywood Reporter", mache Tony zu einem natürlichen Charmeur, bringe aber auch eine sensible Tiefe in die Rolle.