Während des Zweiten Weltkriegs arbeitete er eng mit dem britischen Premierminister Winston Churchill zusammen. 1941 wurde Smuts von Churchill zum Feldmarschall ernannt. Smuts war der einzige Politiker, der am Ende beider Weltkriege Friedensverträge unterschrieb (Verträge der Pariser Friedenskonferenz von 1919 und 1946). Er war an der Gründung sowohl des Völkerbundes als auch der UNO beteiligt. 1948 verlor er bei den Parlamentswahlen trotz höherer Stimmenzahl gegen die Nasionale Party (NP) unter Daniel François Malan. Seit 1943 war er Ehrenmitglied der American Academy of Arts and Letters sowie der Royal Society of Edinburgh.