5 апреля 1809 года Сюше сменил генерала Жюно на посту командира 3-го армейского корпуса, ставшего 15 января 1810 года Арагонской армией. 15 июня 1809 года нанёс поражение генералу Блаку при Сарагосе, затем принудил к капитуляции гарнизоны крепостей Лерида, Тортоза и Таррагона. В сражении 25 октября 1811 года при Сагунте разгромил испанскую армию и взял в плен 1700 человек. На следующий день при капитуляции самого города взял ещё 2500 человек. Был ранен пулей в плечо. 9 января 1812 года захватил Валенсию, где захватил в плен 19 тыс. чел., в том числе 23 генералов. В апреле 1813 года назначен командующим Армии Каталонии и Арагона. А после поражения короля Жозефа при Виттории, отступил к Барселоне. 15 ноября 1813 года получил должность губернатора Каталонии. После отречения Наполеона в апреле 1814 года вынужден был эвакуировать войска из Каталонии.