Unter den Decknamen „Odile“ (1942–1943) und „Marguerite“ (1944) arbeitete sie als Verbindungsoffizier und Kurier für zwei SOE-Agentenringe, die die französische Résistance unterstützten. Getarnt als Archäologin, fuhr sie unbehelligt mit einem Fahrrad durch die Gegend, um Landeplätze für britische Flugzeuge zu erkunden. Als angebliche Witwe „Irene Brisse“ versuchte sie eine Liaison mit dem örtlichen Gestapochef anzufangen. Nachdem die Agentenringe im September 1943 aufgeflogen waren, gelang de Baissac die Flucht nach England. Einen weiteren Einsatz hatte sie 1944 in der Nähe von Châteauroux, wo sie mit Antony Brooks, dem Leiter des Agentenringes „Pimento“, zusammenarbeitete. Wegen unterschiedlicher Auffassungen endete diese Kooperation nach kurzer Zeit. Ihr weiterer Weg führte de Baissac zu ihrem Bruder Claude, der mögliche Anlandeplätze für die alliierte Invasion ausspähte.