Keď v roku 1095 vyhlásil pápež Urban II. prvú križiacku výpravu za oslobodenie Božieho hrobu v Jeruzaleme, Godefroy čoskoro ohlásil svoju účasť. Predal, alebo zastavil väčšinu svojho majetku a spolu so svojimi bratmi sa na križiacku výpravu vydal. S výpravou sa zúčastnil všetkých rozhodujúcich bitiek, pri mestách Nikaia, Dorylaea, Antiochia a v júni 1099 i konečného útoku na Jeruzalem. Po dobytí Jeruzalema bol križiackymi veľmožmi zvolený vládcom mesta a dobytých území s titulom "Ochranca Svätého hrobu". V čele križiackych vojsk potom odrazil útok fátimovskej i damašskej armády, potom však ťažko ochorel a roka 1100 v Jeruzaleme zomrel. Pre ďalšie generácie Frankov v križiackych štátoch sa Godefroy stal legendou a jeho sila a odvaha sa stala námetom mnohých truvérskych piesní.