Zasłynął jednak nie z działalności politycznej, czy naukowej, ale dzięki swojej pasji historyka, bibliografa i archiwisty anarchizmu. Napisał – uznaną za klasyczną – historię anarchizmu, zbierał informacje bibliograficzne, opisał biografie anarchistów (Michaił Bakunin, Errico Malatesta, Élisée Reclus), a także skompletował obszerne archiwum poświęcone anarchizmowi. W poszukiwaniu źródeł podróżował po Europie, przeprowadzał wywiady i kolekcjonował listy działaczy anarchistycznych. W 1935 roku jego archiwum zostało sprzedane do amsterdamskiego International Institute of Social History, co uchroniło je przed zniszczeniem w czasie II wojny światowej. Sam Nettlau, zagrożony prześladowaniami po "Anszlusie", pojechał za swoimi zbiorami. Przez okres wojny zajęty był porządkowaniem tych dokumentów. Zmarł na raka, mając prawie 80 lat. Hitlerowcy prawdopodobnie nigdy nie wiedzieli, że przeżył wybuch wojny oraz pracował w Instytucie.