Nel 1962-1963 arriva il cileno Fernando Riera, e gli "Encarnados" partecipano ad un'altra edizione della Coppa Intercontinentale. Gli avversari sono questa volta i brasiliani del che però, trascinati da Pelé, vincono entrambe le partite. In ambito continentale, invece, la squadra partecipa alla Coppa dei Campioni come detentore del trofeo, e raggiunge per il terzo anno consecutivo la finale. In questa occasione i lusitani incontrano a Londra il di Nereo Rocco: pur portandosi presto in vantaggio con un gol di Eusébio vengono superati dalla doppietta di José Altafini nel secondo tempo. La stagione si chiude comunque con la conquista del dodicesimo titolo. Nel 1963-1964 c'è in panchina Lajos Czeizler e i rossi, pur venendo presto eliminati in Coppa dei Campioni, hanno comunque la soddisfazione di segnare ben 103 gol in campionato e di centrare il quarto double. Quarta finale in cinque anni al termine della Coppa dei Campioni 1964-1965, con Elek Schwartz al comando, che viene raggiunta anche grazie ai gol dei due capicannonieri Eusébio e José Augusto Torres. A Milano però c'è l' di Helenio Herrera, a cui basta un gol di Jair sul finire del primo tempo per sollevare la coppa. Arriva però il quattordicesimo titolo, che garantisce ai lusitani la partecipazione alla Coppa dei Campioni 1965-1966: qui Eusébio è nuovamente capocannoniere, ma gli "Encarnados" vengono eliminati nei quarti di finale. In questa stagione ci sono da registrare sia il ritorno di Guttmann in panchina che il Pallone d'oro conferito a Eusébio, tuttavia il Benfica arriva secondo in campionato, quindi nell'annata successiva si trova a partecipare per la prima e unica volta alla Coppa delle Fiere. Si disputa anche il , nel quale la nazionale portoghese raggiunge quello che è ad oggi il suo miglior traguardo: il terzo posto. Sette calciatori militano nel Benfica: Germano, Coluna, António Simões, José Augusto de Almeida, Fernando Cruz e Torres, oltre al capocannoniere mondiale, Eusébio.