Gall vant Eurovision Song Contest i 1965 for Luxembourg med Gainsbourg-sangen «Poupée de cire, poupée de son». Året etter spilte hun inn en ny Gainsbourg-sang, «Les Sucettes» («Slikkepinnene» eller «Smokkene»). Sangene Gainsbourg skrev for henne var fulle av dobbeltbetydninger med seksuelle undertoner, men den unge Gall forstod ikke dette på denne tiden. I senere år kritiserte hun Gainsbourg for å ha utnyttet uskylden hennes for å få seg en god latter, og på 1970-tallet sluttet Gall å fremføre Gainsbourg-sangene i konsertene sine.