Im Jahr 1967 gründeten Studenten der Universidad Técnica del Estado (heute: Universidad de Santiago de Chile, USACH) die Gruppe, unter dem Eindruck der von Violeta Parra und Víctor Jara ins Leben gerufenen Neo-Folklore-Bewegung . Ihr Schaffen orientierte sich musikalisch an der Folklore der südamerikanischen Länder (insbesondere der andinen Folklore), inhaltlich positionierten sie sich klar links und unterstützten Wahlkampf und Regierung des Sozialisten Salvador Allende. Während des Militärputsches im Jahr 1973 befand sich Inti-Illimani auf einer Italien-Tournee, den Mitgliedern wurde die Wiedereinreise verweigert. Bis 1989 verbrachte die Gruppe im italienischen Exil, in dieser Zeit erlangte sie durch viele Tourneen und die Solidaritätsbewegung mit Chile weltweit einen hohen Bekanntheitsgrad.