Le transfert de Michael Albasini dans l'équipe GreenEDGE est annoncé dans la semaine qui suit sa victoire d'étape au Tour d'Espagne 2011. Dans cette équipe, il arrive comme chef de file sur plusieurs des courses de son programme. Albasini, qui a comme objectif en 2012 les classiques ardennaises, remporte en mars le classement général du Tour de Catalogne, signant au passage deux victoires d'étape. Il est le deuxième Suisse à remporter cette épreuve après Alex Zülle en 1996. Le Suisse obtient ensuite la deuxième place de la Flèche wallonne à quatre secondes de Joaquim Rodríguez mais devant Philippe Gilbert. En juin, il gagne en solitaire la huitième étape du Tour de Suisse disputée en montagne puis obtient huit jours plus tard la deuxième place du championnat de Suisse sur route, battu au sprint par Martin Kohler. Après le Tour de France, il forme avec Fabian Cancellara, Martin Elmiger, Michael Schär et Grégory Rast l'équipe de Suisse lors de la course en ligne des Jeux olympiques de Londres. Il en prend la . Avec Cancellara, il représente la Suisse lors du contre-la-montre de ces Jeux et en prend la . En septembre, en l'absence de Cancellara, il est leader de l'équipe de Suisse pour la course en ligne des championnats du monde. Il en prend la .