ב-1989 עבר לאודרופ לברצלונה הספרדית, במדיה הגיע לשיא הצלחתו תחת המאמן ההולנדי יוהאן קרויף. לאודרופ הפך לאחד מהבולטים בקבוצה המצליחה והמרהיבה שהרכיב קרויף, שכונתה "קבוצת החלומות", לצד שחקנים כמו חריסטו סטויצ'קוב, ז'וזפ גוארדיולה, חוסה מריה באקרו ורונאלד קומאן. תפקידו העיקרי בקבוצה זו היה כ"פליימייקר" הבונה את משחק ההתקפה ומחלק מסירות יצירתיות לחלוצים, אך הוא הפגין גם כישורי הבקעת שערים חשובים. בעונתו הראשונה בברצלונה, 1989/1990, זכה לאודרופ עם הקבוצה בגביע המלך הספרדי. בעונה הבאה זכה עמה לראשונה באליפות ליגת העל הספרדית, ובעונת הגיע לשיא יכולתו: הוא תרם 13 שערים ו-16 בישולים שסייעו לקבוצה לזכות באליפות נוספת, ואף תרם לזכייה הראשונה בתולדות הקבוצה בגביע אירופה לאלופות, לאחר שכבש שלושה שערים במסגרת המפעל ופתח בהרכב במשחק הגמר מול סמפדוריה. הוא זכה גם בפרס דון בלון כשחקן הזר המצטיין של העונה בספרד.