Seinen Durchbruch als Schauspieler feierte Gosling 2006 mit dem Independentfilm "Half Nelson", in dem er neben Shareeka Epps agierte. Die Titelrolle eines drogensüchtigen Junior-High-School-Lehrers brachte ihm 2007 eine Oscar-Nominierung in der Kategorie "Bester Hauptdarsteller" ein, die Hauptrolle in der Komödie "Lars und die Frauen" eine Golden-Globe-Nominierung. 2008 gründete er mit seinem kanadischen Schauspielerkollegen Zach Shields die Band Dead Man’s Bones. Das gleichnamige Debütalbum erschien im Oktober 2009 bei ANTI-Records. Für die Hauptrolle in dem Beziehungsdrama "Blue Valentine" erhielt er 2011 eine weitere "Golden-Globe"-Nominierung. Ein Jahr später, bei den Golden Globe Awards 2012 wurde Gosling ebenfalls in zwei Kategorien nominiert: Als bester Hauptdarsteller in einer Komödie/Musical für seine Rolle in "Crazy, Stupid, Love." sowie als bester Hauptdarsteller in einem Drama für seine Darstellung in "The Ides of March – Tage des Verrats".