Im August 2019 verließ er nach vierzehn Jahren Glasgow. Er wechselte für eine Ablösesumme von 25 Millionen £ zum englischen Erstligisten FC Arsenal. Tierney verpasste zunächst den Beginn der Saison 2019/20, nachdem er sich im Mai 2019 an beiden Leisten hatte operieren lassen und debütierte dann für die „Gunners“ am 24. Oktober 2019 im Ligapokal gegen Nottingham Forest. Gut einen Monat später gab er beim 2:2 gegen Crystal Palace seinen Einstand in der Premier League. Der sportliche Durchbruch im neuen Verein gelang ihm vor allem nach der Pause aufgrund der Covid-19-Pandemie. Am 1. August 2020 stand er in der Startelf, die im Endspiel des FA Cups den FC Chelsea besiegte.