Sein Filmdebüt feierte Quigley 1949 in einer nicht gelisteten Rolle in Leslie Arliss' "Saints and Sinners", sein nächstes Engagement folgte erst 1957 in "The Rising of the Moon". 1961 porträtierte Quigley in einer Folge der Fernsehreihe "About Religion" Herodes Antipas. Bis Ende der 1960er Jahre konzentrierte er sich überwiegend auf TV-Serien, z. B. "Mit Schirm, Charme und Melone" (1961–1964), "ITV Play of the Week" (1961–1965), "Simon Templar" (1963–1967) und "Big Breadwinner Hog" (1969). Internationale Bekanntheit erlangte Quigley durch die Rolle des Gefängniskaplans in "Uhrwerk Orange" (1971). Stanley Kubrick engagierte ihn auch für seinen nächsten Film "Barry Lyndon" (1975). In der Fernsehfilmreihe "Disraeli" porträtierte er 1978 den irischen Politiker Daniel O'Connell. Im selben Jahr spielte Quigley in dem Kurzfilm "Christmas Morning", der bei den Internationalen Filmfestspielen von Cannes gezeigt wurde. Neben seinem Wirken vor der Kamera war er auch als Synchronsprecher in dem Zeichentrickfilm "Charlie – Alle Hunde kommen in den Himmel" (1989) zu hören.