2004 folgte Pedro Almodóvars Film "Schlechte Erziehung", in dem Gael García Bernal in der Rolle eines ehrgeizigen Schauspielers zu sehen ist. Dieser schlüpft in die tragische Rolle seines verstorbenen Bruders, um Karriere zu machen, und in den Film-im-Film-Sequenzen in die seines transsexuellen Bruders. Im selben Jahr mimte García Bernal, der neben Spanisch auch Englisch, Französisch und Italienisch spricht, den Che Guevara in "Die Reise des jungen Che" von Walter Salles und erntete für seine Darstellung großes Lob. Beide Filme wurden bei den Internationalen Filmfestspielen von Cannes gezeigt. 2006 gehörte er neben Brad Pitt und Cate Blanchett zum Schauspielensemble von Alejandro González Iñárritus Oscar-nominierten Drama "Babel". 2007 war García Bernal unter dem Vorsitz des US-amerikanischen Filmemachers Paul Schrader Jury-Mitglied der Filmfestspiele von Berlin.