Als das Militär 1960 in der Türkei putschte, verlor er seine Lehrerlaubnis. 1961 kam Sezgin deshalb nach Deutschland, wo er zunächst als Gastdozent an der Frankfurter Universität lehrte. Hier wurde die Geschichte der Naturwissenschaften im arabisch-islamischen Kulturkreis zum Schwerpunkt seiner wissenschaftlichen Arbeit und zu dem Fach, für das er sich 1965 habilitierte. Weiterhin beschäftigte er sich mit der Geschichte des arabisch-islamischen Schrifttums bis circa 1039 n. Chr. 1967 erschien der erste Band seiner "Geschichte des arabischen Schrifttums," den er Willy Hartner widmete. Weitere Bände erschienen in schneller Folge. Bis kurz vor seinem Tod arbeitete Sezgin am Abschluss von Band 18. Die Reihe wurde zu einem wissenschaftsgeschichtlichen Standardwerk und hat das Zitationskürzel GAS.