Выступления Колуны за «Дешпортиву» заметили несколько ведущих португальских клубов, включая «Порту» и «Спортинг». А в 1954 году он перешёл в состав «Бенфики». Он дебютировал в составе клуба в матче с «Порту» 5 сентября. Чуть позже он забил свои первые два гола, поразив ворота в матче с «Виторией» в первом официальном матче за клуб. В первом же сезоне клуб сделал победный «дубль», выиграв чемпионат и Кубок Португалии. А через год повторил этот успех. В &lt;a href="%D0%9A%D1%83%D0%B1%D0%BE%D0%BA%20%D0%B5%D0%B2%D1%80%D0%BE%D0%BF%D0%B5%D0%B9%D1%81%D0%BA%D0%B8%D1%85%20%D1%87%D0%B5%D0%BC%D0%BF%D0%B8%D0%BE%D0%BD%D0%BE%D0%B2%201960/1961"&gt;сезоне 1960/1961&lt;/a&gt; клуб смог выиграть Кубок европейских чемпионов, став первым клубом в истории, который выиграл этот трофей после мадридского «Реала». Сам Колуна забил в розыгрыше 3 мяча, включая решающий мяч, принёсший команде победу в финале с «Барселоной». Этот же успех «Бенфика» отпраздновала годом спустя, на этот раз победив «Реал» в финале, в котором Мариу вновь забил решающий мяч. Через год клуб в третий раз подряд вышел в финал, но по ходу игры Колуна получил травму и ушёл с поля, а из-за действовавшего тогда правила, запрещающего замены, «Бенфика» была вынуждена завершить матч вдесятером и проиграла 1:2. Колуна выступал за этот клуб до 1970 года, проведя 677 матчей и забив 150 голов. Он выиграл с командой 10 чемпионатов Португалии, 6 Кубков Португалии и два Кубка европейских чемпионов.