Schließlich stimmte Raimund am 13. Mai einem Weiterzug nach Jerusalem zu, dessen Belagerung am 15. Juli mit der Erstürmung der Stadt und einem Massaker an den Bewohnern endete. Raimund wurde die Krone Jerusalems angetragen, er lehnte jedoch mit der Begründung ab, er wolle in der Stadt, in der Christus die Dornenkrone getragen habe, keine Königskrone tragen. (Evt. war dies ein Echo auf zuvor gehaltene Predigten.) Ein weiterer möglicher Grund für seine Ablehnung ist, dass er lieber die Belagerung von Tripolis weiterführen wollte. Durch die Ablehnung verschaffte er sich zunächst große Beliebtheit, doch trat nun Gottfried von Bouillon die Herrschaft an, wenn auch unter dem bescheideneren Titel eines "Princeps" („Fürst“). Raimund lehnte es zunächst auch ab, den Davidsturm herauszugeben, den er nach dem Fall der Stadt besetzt hatte, und es bedurfte einiger Anstrengungen seitens Gottfrieds, um ihn umzustimmen.