Im Auftrag von Katharina II. ging er nach Griechenland, um Vorbereitungen für einen griechischen Aufstand, die Orlow-Revolte, zu treffen. Dabei begegnete er u. a. dem Freiheitskämpfer Georgios Androutsos, Vater des späteren Freiheitskämpfers von 1821 Odysseas Androutsos. Später ging er nach Triest, wo er mit Hilfe dort lebender Griechen drei Fregatten ausrüstete und von dort in die Ägäis stach. Dort griff er türkische Schiffe an und fügte ihnen empfindliche Verluste zu. Zudem kaperte er in dieser Zeit 12 weitere Schiffe und vergrößerte seine Flotte somit auf 15 Schiffe. Es schlossen sich seiner Flotte Schiffe der Kapitäne Psaros und Tamaras an, und seine Flotte vergrößerte sich auf mehr als 20 Schiffe. Auf den Inseln entstand ein Netz geheimer Versorgungsbasen für seine Flotte. Katsonis griff mit seinen Schiffen türkische Stützpunkte auf den Inseln an, wie z. B. auf der Insel Kastellorizo. Hauptbasis in der Ägäis wurde die Insel Kea. In dieser Zeit verloren die Osmanen die Kontrolle über die Ägäis.