Ab Sommer 1961 spielte Harald Nielsen für den FC Bologna in der zur damaligen Zeit besten Fußballliga der Welt, der italienischen Serie A. Nachdem er in seiner ersten Spielzeit in der emilianischen Stadt noch nicht zur absoluten Stammkraft geworden war und nur sechzehn Spiele (acht Tore) machte, war er in seiner zweiten Saison in 29 Partien dabei und erzielte neunzehn Tore. Zusammen mit dem Argentinier Pedro Manfredini vom AS Rom schoss er die meisten Saisontore in der &lt;a href="Serie%20A%201962/63"&gt;Serie A 1962/63&lt;/a&gt;. In der darauffolgenden Saison wurde Nielsen erneut Torschützenkönig in der Serie A, diesmal mit 21 Toren in 31 Spielen. Zugleich wurde er mit seiner Mannschaft italienischer Fußballmeister, nachdem in der Tabelle der erste Platz punktgleich mit Inter Mailand belegt worden war, wodurch ein Entscheidungsspiel um die Meisterschaft nötig wurde, das Bologna durch Tore von Giacinto Facchetti per Eigentor und Harald Nielsen im Olympiastadion Rom mit 2:0 gewann. Bis heute ist diese Meisterschaft die letzte für den FC Bologna geblieben. In den folgenden Spielzeiten konnten der FC Bologna und auch Harald Nielsen nicht an die vorherigen Erfolge anknüpfen: &lt;a href="Serie%20A%201964/65"&gt;1964/65&lt;/a&gt; wurde man Sechster, &lt;a href="Serie%20A%201965/66"&gt;1965/66&lt;/a&gt; Zweiter hinter Inter Mailand und &lt;a href="Serie%20A%201966/67"&gt;1966/67&lt;/a&gt; Dritter. Auch Nielsen gelang in keiner der genannten Spielzeiten der Gewinn der Torschützenliste.