Zu einem landesweit berühmten Fernsehstar wurde sie als eine von drei Hauptdarstellerinnen der Serie "Designing Women", die von 1986 bis 1993 bei CBS lief. Weitere Erfolge feierte Jean Smart mit den Fernsehserien Frasier und 24. Für ihre Gastrollen in Frasier wurde sie 2000 und 2001 mit dem Emmy Award ausgezeichnet. In 24 spielte sie in der fünften Staffel eine Hauptrolle und war an der sechsten Staffel mit einer Gastrolle beteiligt. 2006 und 2007 erhielt Smart für ihre Rolle in 24 als "Martha Logan", First Lady der Vereinigten Staaten, Emmy-Nominierungen als beste Nebendarstellerin und beste Gastrolle in einer Dramaserie. Zwischen 2007 und 2009 war sie in der Fernsehserie "Samantha Who?" zu sehen. Für den Part der Mutter von Titelheldin Christina Applegate erhielt sie bei der Primetime-Emmy-Verleihung 2008 den Preis als "Beste Nebendarstellerin" in einer Comedyserie. In der zweiten Staffel der Anthologieserie "Fargo" übernahm sie eine Hauptrolle.