Po porážce Pruska v bitvě u Jeny a Auerstedtu v roce 1806 se připojil k pruské armádě. V roce 1810 založil společně s Friedrichem Friesenem spolek „Deutscher Bund”, základ pozdějších studentských vlasteneckých spolků Burschenschaften. V roce 1811 otevřel podle GutsMuthsova vzoru na Hasenheide v Berlíně první „Turnplatz” neboli tělocvičnu pod širým nebem. Jahnův Turnverein (gymnastický spolek) se rychle rozšiřoval. V roce 1813 se Jahn podílel na vytvoření Lützowových svobodných jednotek, skupiny dobrovolníků v pruské armádě, která bojovala proti Napoleonovi. Jahn měl být také během války zapojen do bezpečnostní tajné služby. Po válce se vrátil do Berlína, kde byl jmenován státním učitelem gymnastiky. V roce 1814 se oženil s Helene Kollhof a z manželství vzešly tři děti. Od univerzit v Jeně a v Kielu obdržel později v roce 1817 čestný doktorát.