בתום 10 שנים בבילבאו, בקיץ 1960, עבר גאראי לברצלונה, מהבכירות שבכדורגל בספרד, שזכתה בעונה הקודמת באליפות ספרד ושילמה תמורת ההעברה 5.5 מיליון פסטות. הוא השתלב בקבוצתו החדשה במהרה, והוא השתתף בעקביות במשחקיה בליגה ובגביע אירופה. הוא הגיע עם הקבוצה עד לגמר גביע אירופה, כשבדרך לשם הדיחה ברצלונה את ריאל מדריד, לראשונה בתולדותיה, לאחר 5 זכיות רצופות במהדורות הראשונות של המפעל. במשחק הגמר, בו פתח בהרכב, הפסידה ברצלונה 3-2 לבנפיקה. בסך הכול ערך 27 הופעות בליגה ו-8 נוספות בגביע אירופה בעונת 1960/1961.