После завершения карьеры игрока, Фалькао недолго занимался бизнесом, а затем, в августе 1990 года он начал тренерскую карьеру, возглавив сборную Бразилии. Рикардо Тейшейра, президент Бразильской конфедерации футбола, поставил перед Фалькао задачу собрать новую команду, отказавшись от игроков, неудачно выступивших на чемпионате мира 1990, но при этом сделать так, чтобы в ней играли футболисты лишь из чемпионата Бразилии. 12 сентября, в первом матче под руководством Фалькао, бразильцы проиграли 0:3 Испании в Хихоне. 17 октября 1990 года бразильцы сыграли вничью с Чили 0:0. Фалькао до матча потребовал у клубов предоставить игроков за 3 дня до вылета в Сантьяго, однако клубы предоставили игроков только к дню отлёта. В 1991 году Фалькао занял со сборной 2-е место на Кубке Америки. На этом турнире сборная отличилась крайне неудачной обороной. В матче с будущими победителями, командой Аргентины, бразильцы отметились и недисциплинированностью, получил 3 удаления. В сентябре того же года Фалькао был уволен. Всё же Фалькао добился в сборной и положительных результатов: при нём дебютировал в команде будущие чемпионы мира — Кафу, Марсио Сантос, Леонардо и Мауро Силва. Из Кафу Фалькао сделал правого защитника, амплуа, в котором Кафу стал одним из лучших в мире.