С первого дня Великой Отечественной войны майор С. С. Левин на фронте. Участник Белостокско-Минского оборонительного сражения, Смоленского сражения. Когда его батальон был расформирован, в конце июля был назначен начальником штаба 230-го учебного пулемётно-миномётного полка в Можайске, с сентября — начальник курсов подготовки и переподготовки начсостава Западного военного округа. С конца ноября 1941 года был старшим помощником начальника отдела боевой подготовки штаба 5-й армии Западного фронта, с 15 декабря — помощником начальника оперативного отдела штаба армии, принимал участие в битве под Москвой.