Jair atuou em 41 partidas pela Seleção Brasileira (39 oficiais), com 25 vitórias, cinco empates, onze derrotas, marcando 24 gols (22 oficiais). Foi o artilheiro da Copa América de 1949, com 9 gols, recorde até hoje não batido. Fez parte do All-Star Team da Copa do Mundo da FIFA: 1950, jogada no Brasil, onde foi vice-campeão. Sobre a derrota para o time do Uruguai, na final travada no estádio do Maracanã, Jair declararia: "Isso eu vou levar para a cova, mas, lá em cima, perguntarei para Deus por que perdemos o título mais ganho de todas as copas, desde 1930". Apesar da seleção não usar numeração fixa naquela copa, Jair usava a camisa 10 sempre que jogava, portanto é tido como o primeiro jogador a usar a camisa 10 da seleção em copas do mundo. Ele é amplamente considerado como um dos maiores jogadores de futebol brasileiro de todos os tempos.