En octubre de 2010, Jonghyun fue uno de los veinte ídolos de varios grupos de Corea del Sur que grabaron la canción «Let's Go» con el objetivo de aumentar la participación del público en la Cumbre del G-20 de Seúl de 2010. Prestó su voz junto con otros compañeros de agencia, como Sungmin de Super Junior, Seohyun de Girls' Generation y Luna de f(x). En noviembre de 2010, Jonghyun, junto con Jay de TRAX, Kyuhyun de Super Junior y Jino —ahora integrante de Pentagon—, participaron en SM the Ballad, un proyecto musical de S.M. Entertainment con enfoque hacia la publicación de canciones R&amp;B y balada. El grupo debutó con el EP "Miss You", el 29 de noviembre de 2010.