Brzeziński werd vooral bekend als nationaal veiligheidsadviseur van de Democraat Jimmy Carter tijdens diens ambtsperiode als President van de Verenigde Staten van 1977 tot 1981. Hij speelde een belangrijke rol bij onder meer de onderhandelingen voor de Camp Davidakkoorden tussen Egypte en Israël in 1978. Ook stond hij president Carter bij in de Iraanse gijzelingscrisis van 1979-1981.