Miller är främst känd för att ha spelat titelrollen i "Vi måste prata om Kevin" (2011) som är baserad på Lionel Shrivers bästsäljande bok med samma namn. Rollen gav henom mycket uppmärksamhet och regissören Lynne Ramsay har uppgett att hon började gråta under Millers provspelning. Shriver har beskrivit att hennes första möte med Miller var som att möta "Kevin" från boken. För sin insats i filmen vann Miller Chopard-trofén vid Filmfestivalen i Cannes 2012.