Nach dem politischen Umsturz in der Ukraine infolge des Euromaidan ab Ende 2013 kam es auf der Krim zu separatistischen Bestrebungen, die auf eine Trennung der Halbinsel von der Ukraine und eine Angliederung an die Russische Föderation abzielten. In der dadurch ausgelösten Krimkrise kämpfte Dschemiljew für einen Verbleib der Krim und seiner Volksgruppe in der Ukraine. So reiste er am 14. März 2014 nach Brüssel, um die NATO dazu aufzufordern, auf der Krim militärisch einzugreifen. Unter seiner Führung boykottierten die Krimtataren das Referendum über den Status der Krim vom 16. März 2014. Dschemiljew hielt sich währenddessen in der Türkei auf und bekräftigte seine Ablehnung nach der Bekanntgabe der Ergebnisse bei einer gemeinsamen Pressekonferenz mit dem türkischen Außenminister Ahmet Davutoğlu. Daraufhin wurde Dschemiljew am 19. April von der neuen, russischen Führung die Wiedereinreise auf die Krim für fünf Jahre verboten. Am 3. Mai 2014 erzwang eine große Menge Tataren gegen den Widerstand der russischen Sicherheitskräfte ein Treffen an der Grenze bei Armjansk.