Zbonek commence à mettre en scène d'abord des pièces radiophoniques avant d'être au théâtre. À partir de 1960, il travaille au Theater in der Josefstadt, où il met en scène pendant seize ans, entre autres, Eugène Ionesco, Samuel Beckett, Franz Xaver Kroetz, Johann Nestroy et Ödön von Horváth. Zbonek est en 1971 la tête de la Viennale, membre du jury du Festival de Cannes 1985 et de 1974 à 1988 directeur artistique du Theater der Jugend à Vienne.