Modrić 2006 márciusában debütált Horvátország válogatottjában egy Argentína elleni mérkőzésen, míg első gólját Olaszország ellen szerezte címeres mezben. Modrić Horvátország „második Aranygenerációjának” tagja, válogatottban való bemutatkozását követően minden nemzetközi tornán részt vett, ahová hazája csapata kiharcolta a részvételi jogot. 2008-ban az Európa-bajnokság All-Star csapatába választották, második horvátként a labdarúgás történetében. 2015-ben az első olyan horvát játékos lett, aki valaha is szerepelt a FIFA World XI-ben, azaz a Nemzetközi Labdarúgó-szövetség Év csapatában. 2016-ban és 2017-ben megismételte ezt a teljesítményt, ezekben az években az UEFA is beválasztotta saját év végi álom tizenegyébe.