Greco ve Petula Clark'a şarkı veren Gainsbourg, ilk büyük başarısını Françoise Hardy'ye verdiği "Comment te dire adieu?" ("sana nasıl 'elveda' desem?") şarkısı ile kazandı. Ancak France Gall ile çalışmaları ile özellikle genç kesimin dikkatini çekti. İlk dönem Gainsbourg hitleri "N'écoute pas les idoles" ("İdolleri dinlemeyesin") ve "Laisse tomber les filles" ("Kızları boşver") şarkıları sonrası Gall, 1965 Eurovision Şarkı Yarışması'nı Gainsbourg bestesi "Poupée de cire poupée de son" ile kazandı. Şarkı Japonya dahil olmak üzere birçok ülkede radyolarda yer aldı. Gainsbourg, Gall ile kazandığı başarıyı 1966'da "Baby Pop" ve "Les Sucettes" ("Lollipoplar") ile sürdürdü. Ancak 18 yaşındaki Gall, Les Sucettes şarkısının cinsellikle ilgili anlamını farketmemişti. Şarkı yayınlandıktan sonra tepki topladı. 1967 Eurovision Şarkı Yarışması'na Monako'yu temsil eden Minouche Barelli'nin söylediği "Boum Bada Boum" adlı şarkıyla katıldı ancak bu sefer beşinci oldu.