Trong giai đoạn này, ông cũng thành công khi dẫn dắt đội tuyển Liên Xô, giúp đội bóng dành Huy chương đồng Thế vận hội Mùa hè 1976. Ông được bổ nhiệm dẫn dắt đội bóng chỉ đêm trước khi diễn ra Giải vô địch bóng đá thế giới 1986. Tại đó, ông cùng với các cầu thủ nòng cốt của Dynamo Kyiv đã đưa đội tuyển Liên Xô đứng đầu bảng trước khi thua Bỉ tại vòng 16 đội với tỉ số 3-4 ở hiệp phụ. Tuy nhiên, thành công lớn nhất của ông là giúp Liên Xô giành vị trí Á quân EURO 1988. Tại vòng bảng, Liên Xô đã thắng Hà Lan với tỉ số 1-0, nhưng tại trận chung kết, đội bóng của Lobanovskyi không thể lặp lại điều đó khi thua với tỉ số 0-2.