В 1966 году Бонинсенья перешёл в «Кальяри», где подобралась очень неплохая молодая команда, а в атаке солировал Луиджи Рива, а на тренерской скамейке Эттор Пуричелли. В следующем сезоне Бонинсенья был вызван в сборную Италии, он дебютировал в главной итальянской команде 18 ноября 1967 года в матче со Швейцарией, в том же сезоне Бонинсенья получил длительную 11-ти матчевую дисквалификацию, за свою излишнюю «горячность» в матче со своим бывшим клубом «Варезе», котоаря вновь вышла в "серию А", эта дисквалификация «поставила крест» на надеждах игрока поехать на чемпионат Европы, проводимый в 1968 году, и в котором итальянцы заняли первое место.