In het &lt;a href="Serie%20A%202013/14"&gt;seizoen 2013/14&lt;/a&gt; won Bonucci met Juventus opnieuw de Italiaanse supercup, nu door SS Lazio met 4–0 te verslaan. In augustus werd Lazio ook in de Serie A verslagen, met 4–1; Bonucci gaf tweemaal een assist. In dit vierde seizoen bij Juventus speelde hij zijn minste wedstrijden in de competitie, maar kwam hij daarentegen meer in actie in internationale competities dan in de voorgaande drie jaargangen. Juventus werd in de Champions League in de groepsfase uitgeschakeld; in de Europa League werd de halve finale bereikt, waarin latere kampioen Benfica te sterk was. Bonucci was trefzeker in de kwartfinale tegen Olympique Lyon: hij was de maker van het enige doelpunt, die een goede uitgangspositie gaf voor de returnwedstrijd in Turijn een week later (2–1 winst, 3–1 over twee wedstrijden). Met Juventus werd Bonucci in mei 2015 voor de vierde keer op rij Italiaans landskampioen. Het seizoen 2014/15 was zijn meest succesvolle tot nu toe in zijn carrière: hij speelde niet eerder zoveel wedstrijden in één seizoen (in alle competities tezamen 52 duels) maar won ook voor het eerst de Coppa Italia. Op 6 juni speelde hij zijn eerste finale op internationaal clubniveau in de Champions League, nadat hij alle twaalf wedstrijden op weg naar de finale speelde. FC Barcelona was met 1–3 te sterk voor Bonucci en zijn teamgenoten.