Calvário deltog i Portugals första uttagning (Festival RTP da Canção) till Eurovision Song Contest 1964. Han framförde bidragen "Oração" och "Para cantar Portugal" och vann med den förra. Han blev därmed Portugals första representant i Eurovision Song Contest. Där kom han på 13:e och sista plats med noll poäng. Han återkom till den portugisiska uttagningen 1965 och framförde tre bidrag; "Por causa do mar" (6:e plats), "Você não vê" (8:e plats) och "Bom dia" (7:e plats). 1966 års uttagning kom han på 5:e plats med bidraget "Encontro para amanhã" och 1967 tävlade han med bidragen "Deixa-me só" och "Vencerás", men kom inte vidare till final. 1968, som var hans sista deltagande i tävlingen, kom han sist med bidraget "O nosso mundo".