Mit zwei Landschaftsbildern debütierte Grimelund 1872 auf einer Ausstellung des Kunstvereins von Christiania. Erfolgreich verkaufte er in der Folgezeit seine Gemälde, die damals sowohl deutsche als auch norwegische Motive darstellten, an Kunstvereine in Christiania, Bergen, Trondheim, Stockholm und Karlsruhe. Ein Bild, das er 1876 auf der Centennial Exhibition in Philadelphia ausstellte, errang dort eine Silbermedaille. Ab 1876 stellte er in Paris, wohin er 1875 seinen Wohnsitz verlegt hatte, auf dem Salon aus. Seit dieser Zeit ging er dazu über, in leuchtender Farbskala Küsten und Hafenszenen nord- und nordwesteuropäischer sowie südfranzösischer Orte zu malen.