Huhtikuussa 2009 Lucescu siirtyi Romanian jalkapallomaajoukkueen uudeksi päävalmentajaksi. Ensimmäisessä maaottelussaan päävalmentajana kesäkuussa 2009 Lucescu johdatti Romanian 1–0 voittoon Liettuasta Romania aloitti EM2012-karsinnat nihkeästi Lucescun alaisuudessa, mutta joukkue paransi esityksiään karsintojen vanhetessa. Lucescu kuitenkin erosi tehtävästään kesäkuun alussa 2011, vaikka Romania oli juuri voittanut Bosnia-Hertsegovinan 3–0. Pian eronsa jälkeen hän siirtyi odotetusti Rapid Bukarestin peräsimeen.