En 2006, Karsten Kroon quitte la Rabobank et est recruté par l'équipe CSC de Bjarne Riis. Il se classe cette année-là troisième de la Flèche wallonne et du Championnat des Pays-Bas sur route, quatrième de l'Amstel Gold Race, huitième du Tour des Flandres et neuvième de Tirreno-Adriatico. En 2008, il participe à la course en ligne des Jeux olympiques mais il ne termine pas la course. En 2009, il est deuxième de l'Amstel Gold Race.