Villumsen ist seit seiner Jugend politisch aktiv. Zwischenzeitlich gehörte er zur Führung der Socialistisk UngdomsFront, eine Jugendorganisation, die der Enhedslisten nahe steht. 2000 trat er der Enhedslisten-Partei bei, 2008 wählte ihn die Mitglied in den Vorstand. Parallel zu seinem Engagement für die Enhedslisten war Villumsen von 2008 bis 2010 auch Mitglied im Vorstand der Folkebevægelsen mod EU. 2009 war Villumsen Mitorganisator der Großdemo bei der UN-Klimakonferenz in Kopenhagen.