בעונת זכתה ריאל בדאבל הספרדי, ואף הגיעה לגמר גביע אירופה לאלופות פעם נוספת. חנטו פתח גם במשחק הגמר הזה, אך הפעם ריאל נוצחה על ידי בנפיקה ליסבון בתוצאה 5-3. החל מהעונה הבאה ועד לפרישתו שימש חנטו כקפטן ריאל מדריד. בשלוש שנותיו הראשונות כקפטן הוביל חנטו את ריאל לשלוש אליפויות נוספות, שהשלימו ארבע זכיות ברצף. ב-9 בנובמבר 1963 כבש חנטו את השער ה-2,000 של ריאל מדריד בליגה הספרדית. כמו כן בשנים אלו הוביל חנטו את הקבוצה להעפלה נוספת לגמר גביע אירופה, בשנת 1964. ריאל הפסידה במשחק הגמר 3-1 לאינטר מילאנו, וחנטו רשם את הופעתו השביעית בגמר המפעל. ב-1966 זכתה ריאל בפעם השישית בתולדותיה בגביע אירופה, לאחר ניצחון 2-1 במשחק הגמר על פרטיזן בלגרד. לחנטו הייתה זו הופעה שמינית בגמר המפעל, שיא משותף לו ולפאולו מלדיני, וזכייה שישית בתואר, יותר מכל שחקן אחר בהיסטוריה. עונה אחר כך השיבה לעצמה ריאל את תואר האליפות ושמרה עליו פעמיים נוספות ברצף, שהעלו את מאזן האליפויות של חנטו ל-12, יותר מכל שחקן אחר בהיסטוריה.