На своєму другому мундіалі, чемпіонаті світу 2014, Ді Марія був ключовим півзахисником арентинської збірної, а у грі 1/8 фіналу став автором голу у ворота збірної Швейцарії на останніх хвилинах додаткового часу, що дозволив його команді пройти до наступної стадії змагання. У чвертьфінальній грі проти збірної Бельгії надірвав м'яз, був замінений на 33-й хвилині гри та пропустив решту матчів Аргентини на турнірі, який завершився для неї поразкою у фіналі і другим місцем. Попри передчасне завершення виступів на мундіалі через травму Ді Марія був включений до списку з десяти гравців-номінантів на приз найкращому гравцю турніру.