I suoi maggiori successi alla guida dell'Italia furono la vittoria nella finale di Roma contro la al (primo successo degli azzurri nella manifestazione continentale, nonché del secondo dopoguerra), e il secondo posto al in Messico, dopo aver superato la per 4-3 in una storica semifinale, battuto dal di Pelé per 4-1. In Nordamerica le difficoltà nella gestione del gruppo, la "staffetta" tra Sandro Mazzola e Gianni Rivera, ma soprattutto l'impiego ridotto del milanista nella finale di Città del Messico (in cui Rivera subentrò a 6 minuti dal termine a Roberto Boninsegna) costarono a Valcareggi molte critiche.