Am 26. April 2018 gab der Deutsche Fußball-Bund bekannt, dass Voss-Tecklenburg Nachfolgerin von Horst Hrubesch als Bundestrainerin der deutschen Frauen-Nationalmannschaft wird. Nach Abschluss der Qualifikation zur Weltmeisterschaft 2019, in der sie mit der Schweiz im Playofffinale an Europameister Niederlande scheiterte, wurde sie am 30. November 2018 vom DFB offiziell als neue Bundestrainerin vorgestellt. Das erste Länderspiel unter ihrer Führung am 28. Februar 2019 in Laval gegen Frankreich wurde durch ein Tor von Lea Schüller mit 1:0 gewonnen. Bei der WM schied die Mannschaft im Viertelfinale durch eine 1:2-Niederlage gegen Schweden aus. Zuvor hatten sie die drei Gruppenspiele und das Achtelfinale ohne Gegentor gewonnen. In der anschließenden Qualifikation für die EM 2021, die wegen der COVID-19-Pandemie um ein Jahr verschoben wurde, konnten alle Spiele bei nur einem Gegentor im letzten Spiel per Strafstoß, gewonnen werden. Am 29. Januar 2021 wurde ihr Vertrag bis August 2023 verlängert, d. h. bis nach der WM 2023.