In de Ronde van Frankrijk wilde Dumoulin na het "Vuelta-rood" en het "Giro-roze" voor de gele leiderstrui te gaan, om zo zijn Grote Rondecollectie te completeren. Die droom spatte in de vijfde etappe uiteen, toen Dumoulin in de lastige etappe door het Centraal Massief het peloton moest laten gaan. Op zondag 10 juli sloeg hij echter alweer terug in de koninginnenrit met aankomst op de Arcalis in Andorra. Dumoulin demarreerde voor de slotklim uit een kopgroep en soleerde door de hagel en regen naar de ritwinst, met zevenendertig seconden voorsprong op Rui Costa en Rafał Majka. Daarmee schaarde hij zich bij een select groepje rijders dat binnen een jaar tijd een etappewinst behaalden in alle drie de Grote Rondes. Vijf dagen later won Dumoulin ook de dertiende etappe, een individuele heuveltijdrit van 37 kilometer, waarmee hij voor een unieke prestatie zorgde: Dumoulin won in een jaar in alle Grote Rondes een individuele tijdrit. Het verschil met nummer twee en klassementsleider Chris Froome bedroeg meer dan een minuut. Als klap op de vuurpijl zette hij alle overige concurrenten voor de individuele tijdrit op de Olympische Zomerspelen 2016 in Rio de Janeiro op meer dan anderhalve minuut.