En julio de 1964, Most produjo otro top 10 con una versión de la canción de John D. Loudermilk "Tobacco Road", interpretada por The Nashville Teens. En septiembre de 1964, con Most como productor, Brenda Lee grabó "Is It True" y "What'd I Say". "Is It True", fue lanzado en Inglaterra, y más tarde en los EE.UU. y se convirtió en un éxito, ganando un disco de oro. "What'd I Say" se convirtió en otro éxito en toda Europa, pero nunca fue puesto en libertad en los EE.UU. Most obtuvo el mismo éxito con otros artistas para quien produjo álbumes y sencillos entre 1964 y 1969, en particular Donovan con "Sunshine Superman", "Mellow Yellow", "Jennifer Juniper", y "The Hurdy Gurdy Man", y Lulu con "To Sir, with Love", "The Boat That I Row", "Boom Bang-a-Bang" (la cual terminó como canción ganadora en el Festival de Eurovisión 1969), "Me the Peaceful Heart", y "I'm a Tiger". Most también produjo los sencillos de The Seekers "Days of My Life" y "Love Is Kind, Love Is Wine" en 1968, y de Nancy Sinatra "The Highway Song" en 1969. Además, en los la década de los 60, Most firmaron y produjo artistas como el guitarrista Terry Reid, y el grupo femenino The She Trinity.