Er diente 1859 als Premierleutnant im Regiment Garde du Corps. Im Jahr 1864 wurde er Ordonnanzoffizier von Generalleutnant Gustav von der Mülbe. Während des Feldzuges 1864 beteiligte er sich am Sturm auf die Düppeler Schanzen. Den Deutschen Krieg von 1866 machte er als Rittmeister im Kürassier-Regiment Nr. 4 mit. Nach dem Tod des Vaters wurde er 1869 regierender Fürst von Schwarzburg-Rudolstadt. Dennoch blieb er im preußischen Militär. Er gehörte während des Deutsch-Französischen Krieges dem Generalstab der 8. Infanterie-Division an. Georg Albert war an den Schlachten von Sedan und Beaumont beteiligt. Bei der Proklamation des Deutschen Reiches in Versailles war er anwesend. Im Jahr 1876 wurde er Chef des in Schmiedeberg, Kemberg und Gräfenhainichen stationierten magdeburgischen Dragoner-Regiments Nr. 6. Für die Dauer der Herbstübungen ab 5. August 1880 wurde Fürst Georg Albert mit der Führung der 8. Division beauftragt. Am 22. März 1883 erfolgte seine Beförderung zum General der Kavallerie und am 25. Juni 1886 wurde er Ritter des Schwarzen Adlerordens.