Moore var i mange år en sterk forkjemper for katolsk frigjøring, noe han mente var kilden for alle problemer i Irland, og den eneste kilden bak opprøret i 1798, et poeng han benyttet i biografien "Life and Death of Lord Edward Fitzgerald" (1831). Han hadde et vanskelig forhold til lederen av den katolske, politiske foreningen Catholic Association, Daniel O'Connell, som han betraktet som demagogisk, og mente at «O'Connell og hans slusker har ført matthet på irsk patriotisme». Etter at "Catholic Relief Act" i 1829 gikk gjennom mente Moore at hans involvering i politikken var kommet til sin slutt. Han ble imidlertid trukket tilbake ved en rekke demokratiske opprør over hele Europa i Belgia, Frankrike og Polen. Moore sympatiserte også med grekerne i deres selvstendighetskrigen, en lidenskap han delte med sin venn Byron.