В начале 1950-х годов в Анголе развернулась борьба за независимость под руководством созданной, в частности, и усилиями А. Нето в декабре 1956 года организации МПЛА. За участие в национально-освободительном движении в 1955—1957 годах находился в заключении. В 1957 году решением организации Amnesty International был назван «политзаключенным года». Выйдя из тюрьмы, в 1958 году окончил обучение в Коимбрском университете и в 1959 году вернулся в Анголу. Во время учёбы много читал марксистской литературы. Увлекался португальскими модернистами: Жозе Режио, Мигелом Торгой и особенно Фернандо Пессоа. Любимыми его поэтами были Жак Превер, Поль Элюар, Луи Арагон. Ценил также турецкого поэта Назыма Хикмета Рана. В некоторых его стихах этого периода ощущается влияние идей негритюда Леопольда Сенгора и Эме Сезера.