През 1936 г. е назначен на поста главнокомандващ Военновъздушните сили на Кралство Югославия, заменяйки на поста генерал Милутин Недич. От 1938 г. е произведен в чин генерал от военновъздушните сили, а от май същата година е началник на Генералния щаб на югославската кралска армия. Душан Симович е противник на военното обвързване на Югославия с Германия (даже с цената на нов Солунски фронт), поради което му се противопоставя със сила, извършвайки държавен преврат. Преди и след подписване на Тристранния пакт от Югославия е отстранен от длъжността началник на Генералния щаб, на който пост е назначен като негов заместник генерал Петър Косич.