Lemaître was de oudste van vier zonen van Joseph Lemaître en Marguerite Lannoy. Vanaf 1904 ging hij naar school in het jezuïetencollege du Sacré Coeur in Charleroi. Daar rondde hij in 1910 zijn Grieks-Latijnse humaniora af. Nadat het glasbedrijf van zijn vader volledig uitbrandde, verhuisde het gezin in oktober 1910 naar Brussel waar zijn vader voortaan als jurist ging werken voor de Société Générale. Lemaître volgde dan een voorbereidend jaar aan het Sint-Michielscollege in Etterbeek en studeerde vanaf 1911 voor mijningenieur aan de Katholieke Universiteit Leuven. Bovendien volgde hij er een opleiding in de thomistische wijsbegeerte en werd (in 1919) baccalaureus. Bij het uitbreken van de Eerste Wereldoorlog in augustus 1914 sloten Lemaître en zijn jongere broer Jacques zich aan bij het vijfde vrijwilligerskorps. Als infanterist kwam hij terecht aan het IJzerfront. In juli 1915 werd hij ingedeeld bij de artillerie en hij eindigde de oorlog met de rang van adjudant. Voor zijn oorlogsinspanningen ontving Lemâitre in 1921 het Oorlogskruis met palmen.