Como técnico de la selección brasileña se proclamó ganador de la Copa América 2007, celebrada en Venezuela, ganando en la final a la selección de Argentina por 3-0 y la Copa Confederaciones del 2009 derrotando a Estados Unidos en una espectacular remontada (3-2). Sin embargo, falló en su objetivo de conquistar el Mundial de Sudáfrica 2010 tras caer en cuartos de final frente a Holanda (2-1). Debido a este último hecho, puso punto final a su ciclo como entrenador de la selección brasileña absoluta el mismo día de la eliminación (2 de julio de 2010).