7 февраля 2019 года Кейрош возглавил сборную Колумбии, заключив контракт на три года. Под руководством португальского специалиста колумбийцы выступили на Кубке Америки 2019, выиграв все три матча на групповом этапе, но уже на стадии четвертьфинала уступили в серии пенальти сборной Чили. Отборочный турнир на чемпионат мира в Катаре колумбийцы начали с уверенной победы над сборной Венесуэлы, однако затем последовали два крупных поражения от команд Уругвая (0:3) и Эквадора (1:6). В результате, 2 декабря 2020 года Кейрош покинул пост главного тренера сборной.