Auch mit dem Nationalteam war Seimone Augustus erfolgreich. Ihren ersten internationalen Titel gewann sie bereits 2003 bei Basketball-Weltmeisterschaften der Juniorinnen. Bei der Basketball-Weltmeisterschaft der Damen 2006 belegt sie mit dem US-Team den 3. Platz. Bei den Basketball-Amerikameisterschaft der Damen 2007 trug sie ihren Teil zu ihrem ersten Titelgewinn im Seniorenbereich bei. 2008 gewann sie bei den Olympischen Sommerspielen in Peking erstmals die olympische Goldmedaille. Diesem Olympiasieg konnte sie 2012 in London und 2016 in Rio de Janeiro mit der US-Nationalmannschaft wiederholen. Bei der Basketball-Weltmeisterschaft der Damen 2014 gewann sie mit dem US-Team ebenfalls den Titel.