В 1848 году из-за своих горячих симпатий мартовской революции был вынужден оставить Вену и основался в Брауншвейге. Физические недуги и ипохондрия заставили Литольфа в 1850 проститься с виртуозной карьерой; он женился на вдове брауншвейгского музыкального издателя Мейера и стал основателем знаменитого издательства «Collection Litolff». В 1860 году передал издательное дело своему усыновленному пасынку Теодору Литольфу (1839—1912) и вернулся в Париж. Развёлся и вступил (1860) в третий брак с графиней де Ларошфуко (Blanche de La Rochefoucauld; 1836—1870).