Simbikangwa ebbe un ruolo significativo nello svolgimento del genocidio ruandese. Si occupò infatti di stilare una lista dettagliata delle famiglie tutsi da sterminare e, essendo uno dei maggiori azionisti della Radio Télévision Libre des Mille Collines, istigò all'odio razziale la popolazione. Inoltre, fu membro dei cosiddetti "Squadroni della morte", che operavano nei posti di blocco alla frontiera e avevano il compito di trucidare sul posto i tutsi che cercavano di lasciare il paese.