בספטמבר 2015 נבחר לראשות מפלגת הלייבור, כשזכה ב-59.5% מקולות המצביעים. בעקבות משאל העם על חברות הממלכה המאוחדת באיחוד האירופי שנערך ביוני 2016, ובו החליטו אזרחי בריטניה לפרוש מהאיחוד האירופי, ספג קורבין ביקורת מצד חברי מפלגתו, בכך שתמיכתו הפושרת להישארות באיחוד האירופי נתפסה כאחראית להצבעתם של מצביעי לייבור רבים בעד עזיבת האיחוד. 20 מחברי קבינט הצללים שמינה פרשו ממנו תוך מספר ימים, ובהצבעת אי-אמון שנערכה בקרב חברי הפרלמנט מהמפלגה נחל קורבין מפלה כש-172 חברים הצביעו בעד הצעת אי האמון ו-40 חברים התנגדו לה. בבחירות לראשות המפלגה, שנערכו עקב הצבעת אי האמון ניצח קורבין את המועמד השני אוון סמית' בפער של 34 אחוזים. ביוני 2017 הוביל את מפלגתו בבחירות הכלליות, שבהן הגדילה את כוחה מ-232 מושבים ל-262 מושבים. בבחירות 2019 נחלה מפלגת הלייבור תבוסה והשיגה 203 מושבים בלבד. בעקבות המפלה הודיע כי לא יוביל את המפלגה בבחירות עתידיות.