Баррозу всерьёз увлёкся политикой в студенческие годы. Во время событий 25 апреля 1974 года, в ходе которых в Португалии был свергнут фашистский режим, Баррозу состоял в руководстве Федерации студентов марксистов-ленинцев. Затем Баррозу присоединился к маоистскому Движению за реорганизацию партии пролетариата (ныне Коммунистическая партия португальских трудящихся) и принимал участие в студенческих забастовках и митингах.