Nani nam met zijn vaderland eveneens deel aan het Europees kampioenschap 2012 in Polen en Oekraïne. Bij dat toernooi werd de ploeg van bondscoach Paulo Bento in de halve finale na strafschoppen (2–4) uitgeschakeld door titelverdediger en buurland Spanje. In de reguliere speeltijd plus verlenging waren beide ploegen blijven steken op 0–0. Op 19 mei 2014 maakte bondscoach Paulo Bento bekend Nani mee te nemen naar het wereldkampioenschap voetbal in Brazilië. Hij speelde mee in alle drie groepswedstrijden en maakte in het tweede duel tegen de Verenigde Staten (2–2) na vijf minuten het openingsdoelpunt. Door het gelijkspel was Portugal in de groepsfase uitgeschakeld. Bondscoach Fernando Santos nam Nani op 17 mei 2016 op in de Portugese selectie voor het Europees kampioenschap voetbal 2016 in Frankrijk. Zijn landgenoten en hij wonnen hier voor het eerst in de geschiedenis van Portugal een groot landentoernooi. Nani maakte tijdens het EK drie doelpunten; een tegen IJsland (eindstand 1–1), een tegen Hongarije (3–3) en een in de halve finale tegen Wales (2–0). Daarmee was hij samen met Cristiano Ronaldo gedeeld topscorer van de Portugezen. Nani nam in juni 2017 met Portugal deel aan de FIFA Confederations Cup 2017, waar de derde plaats werd bereikt. Portugal won in de troostfinale van Mexico (2–1 na verlenging).