Na začátku 19. století ovládli město vzbouřenci. Roku 1806 zde byla založena první základní škola. V té době zde také zasedal Praviteljstvujušči sovjet s Dositejem Obradovićem v čele. Město na krátkou dobu fungovalo opět jako srbské hlavní město. Přestože po vzniku moderního Srbska v druhé polovině 19. století tuto výsadu ztratilo, rozvíjelo se stejně dynamicky, jako všechna větší sídla na Balkáně. Roku 1855 byl vybudován kostel sv. Jiří, roku 1866 byla ve Smederevu otevřena nemocnice. Jen o rok později opustila místní pevnost jako jednu z posledních na území srbského knížectví turecká vojenská posádka. V roce 1871 bylo otevřeno místní gymnázium, od roku 1875 začaly vycházet první noviny ("Narodna volja"). V roce 1886 získalo město železniční spojení se zbytkem země. Roku 1899 bylo otevřeno místní divadlo.