1963 року він створив гурт "Paul Butterfield Blues Band", що записав декілька успішних альбомів і отримав концертну та фестивальну популярність наприкінці 1960-х своїми виступами на Fillmore West у Сан-Франциско, Fillmore East у Нью-Йорку, фестивалях Monterey Pop Festival та Вудсток. Гурт був відомий поєднанням року з електричним чиказьким блюзом, своїми новаторськими джаз-ф'южн-концертами та записами. Після розпаду групи 1971 року, Баттерфілд гастролював і записувався з гуртом "Paul Butterfield's Better Days", зі своїм вчителем Мадді Вотерсом та з виконавцями рок-гурту "The Band".