Мать Каролина оказала значительное влияние на воспитание сына, с которой он неоднократно бывал в путешествиях за границей. Герцог Гюнтер вырос просвещённым и прогрессивно мыслящим человеком. Наследовал отцу в Шварцбург-Зондерсгаузене после его отречения 17 августа 1835 года и спустя несколько лет приступил к государственным реформам. Княжество ещё в 1835 году вступило в Германский таможенный союз. В день своего 40-летия 24 сентября 1841 года Гюнтер Фридрих Карл дал княжеству конституцию. В соответствии с ней 7 сентября 1843 года был созван первый ландтаг. Тем не менее, в революцию 1848 года волна восстаний прокатилась и по Шварцбург-Зондерсгаузену, затронув в основном оба крупных города Арнштадт и Зондерсгаузен, а также Герен и Эбелебен, что привело к оккупации княжества прусскими и саксонско-тюрингенскими войсками. По результатам революции 12 декабря 1849 года в Шварцбург-Зондерсгаузене вступила в силу новая либеральная конституция, ограничившая правя князя. Конституция продержалась в таком виде недолго, уже 8 июля 1857 года она была пересмотрена с восстановлением прежнего порядка. С возрастом взгляды князя Гюнтера Фридриха Карла становились более консервативными. В 1866 году Шварцбург-Зондерсгаузен проголосовал против требования Австрии о мобилизации на войну с Пруссией и вступил в Северогерманский союз. Тем самым княжество передало верховную военную власть Пруссии. В 1868 году князь получил звание генерал-майора прусской армии, с 1871 года являлся шефом 71-го пехотного полка. В том же году был повышен в звании до генерал-лейтенанта, а затем в 1879 году — до генерала от инфантерии.