Zambelios idkade vid italienska och franska högskolor juridiska och filologiska studier, var sedermera president för det politisk-vetenskapliga samfundet "Hetairia ton filon" på Korfu och utnämndes till ledamot av överdomstolen där, i vilken egenskap han vann synnerligen högt anseende. Zambelios var en av det nyare Greklands mest inflytelserika patriotiska diktare. Med Alfieri till förebild skrev han ett antal sorgespel med heroiska ämnen ur Greklands äldre och nyare historia, god dramatisk byggnad, kraftig karaktärsteckning och ofta poetiskt vackra scener, bland annat "Timoleon" (1818), "Hàlosis tes Konstantinoupoleos" (Konstantinopels erövring) och "Regas" samt flera över det sista frihetskrigets hjältar. Stilen är varken otadligt ren eller manerfri, och versmåttet, jambisk trimeter "skazon" ("haltande", med en spondé eller troké i stället för den sista jamben), verkar långsläpigt. Zambelios "Tragödiai" utgavs samlade i 2 band 1860 och, i förening med hans filologiska och andra skrifter, i 2 band 1856-57.