Er beschloss die restlichen Tage seines Lebens im Dienste Gottes zu verbringen und nahm im Jahr 1265 erneut das Kreuz. Dazu veräußerte er den größten Teil seiner Besitzungen und beschenkte die Abtei von Fontfroide. Er führte ein königliches Kontingent ins Heilige Land und wurde 1269 zum Seneschall von Jerusalem ernannt. Ein Jahr darauf nahm er am siebten Kreuzzug unter König Ludwig IX. gegen Tunis teil in dessen Verlauf der König den Tod fand. Erneut zog er im Jahr 1274 mit einem königlichen Heer, das sowohl vom Papst als auch von Philipp III. finanziert wurde, nach Jerusalem. Dort starb Olivier de Termes am 12. August desselben Jahres in Akkon.