Am 21. Juni 2010 schaffte Falla in Wimbledon beinahe eine Überraschung. In der ersten Runde führte Falla gegen den sechsmaligen Wimbledon-Champion Roger Federer mit 2:0-Sätzen und servierte im vierten Satz sogar zum Matchgewinn, verlor jedoch letztlich mit 7:5, 6:4, 4:6, 6:7 (1:7) und 0:6. Im Jahr darauf stand er mit Xavier Malisse in San José erstmals in einem Endspiel auf der World Tour. Die beiden unterlagen Scott Lipsky und Rajeev Ram mit 8:10 im Match-Tie-Break. Im September 2011 gewann er nochmals die Einzelkonkurrenz des Challenger-Turniers von Cali. In der Saison 2012 folgten Titelgewinne in Barranquilla und zum nunmehr dritten Mal in Bogotá. Mit Rang 48 erreichte er zum 16. Juli 2012 zudem seinen Karrierebestwert in der Einzelwertung der Weltrangliste. Bei den im Juli stattfindenden Olympischen Spielen in London schied Falla im Einzel nach einer Niederlage gegen Roger Federer in der ersten Runde aus. 2013 erreichte er schließlich auch im Einzel auf der World Tour sein erstes Finale. In Bogotá gewann er ungesetzt vier Partien und traf im Spiel um den Turniersieg auf Ivo Karlović, dem er sich in zwei Sätzen geschlagen geben musste. Zum Auftakt der Saison 2014 sicherte er sich sogleich in Nouméa und Bucaramanga seine Challenger-Titel zehn und elf im Einzel. Mitte des Jahres erreichte Falla in Halle sein zweites Einzelfinale auf der World Tour. Gegen Roger Federer unterlag er allerdings zweimal im Tie-Break. Seine letzten Titelgewinne gelangen Alejandro Falla in der Saison 2016 auf der Challenger Tour. Mit Eduardo Struvay gewann er die Turniere in Barranquilla und Medellín.