В 2006 году по возглавил сборную Бразилии по футболу. Под руководством Карлоса Дунги сборная выиграла Кубок Америки 2007, а также стала триумфатором на Кубке Конфедераций 2009. На олимпийском турнире в Китае бразильцы завоевали бронзовые медали. На чемпионате мира 2010 в ЮАР подопечные Дунги уверенно дошли до четвертьфинала, где уступили будущим финалистам турнира голландцам. После этого поражения тренер подал в отставку.