Партію створено у Дар-ес-Саламі (Танзанія) у 1962 році задля організації спротиву португальським колоніальним властям і здобуття незалежності Мозамбіку. Після декади збройної боротьби, на 1974 рік ФРЕЛІМО вдалося узяти під свій контроль до третини території країни. Однак основною причиною успіху фронту стала перемога «революції гвоздик» у Португалії і повалення у квітні 1974 року фашистського диктаторського режиму Салазара. Новий португальський уряд узяв курс на відмову від політики колоніалізму, і після переговорів у Лусаці у вересні 1974 року між керівництвом ФРЕЛІМО та Португалією досягнуто домовленість про надання Мозамбіку незалежності. 25 червня 1975 року проголошено Народну Республіку Мозамбік.