I 2008 var han desuden ansvarlig for det brasilianske OL-hold, der vandt bronze ved OL i Beijing. Dunga videreførte succesen i 2009, hvor han ledte Brasilien til den 3. Confederations Cup titel i Sydafrika. Han førte også holdet frem til VM i 2010 i Sydafrika, hvor det gik videre fra gruppespillet, men tabte 2-1 i kvartfinalen mod Holland. Dunga blev efterfølgende fyret som træner på grund af Brasiliens VM-exit.