In sette stagioni a Milano vince due scudetti (1958-1959 e 1961-1962) e la Coppa dei Campioni 1962-1963, quest'ultima la prima nella storia dei rossoneri nonché per un club italiano, che rompe la fin lì egemonia iberica nell'albo d'oro della manifestazione. Altafini realizza in quell'edizione di Coppa dei Campioni ben 14 reti, un primato che resisterà fino all'edizione 2013-2014 (quando verrà superato da Cristiano Ronaldo autore di 17 gol); inoltre, nella partita con l' vinta per 8-0, sigla cinque reti stabilendo un altro record che tuttora divide con otto atleti. Soprattutto, è sua la doppietta con la quale il Milan supera in rimonta per 2-1, nella finale al Wembley Stadium di Londra, i portoghesi del .