Aus der osmanischen Zeit ab 1645/46 sind die Namen "Gaidouropoli" und "Samaropoli" für den heutigen Ort Argyroupoli überliefert. Erst ab der ersten Hälfte des 19. Jahrhunderts ist das Dorf unter Argyroupoli bekannt. Im Jahr 1822 erhielt das Dorf diesen Namen während des griechischen Aufstands gegen die osmanische Herrschaft (1821–1829) durch das kretische „Revolutionskomitee“. Da Kreta unter osmanischer Herrschaft verblieb, kam es im selben Jahrhundert zu weiteren Erhebungen der Bevölkerung gegen die Fremdherrschaft, bei denen die „Generalversammlung“ der Aufständischen sowohl 1867 als auch 1878 in Argyroupoli ihr Hauptquartier bezog. Im April 1867 wurde der Ort bei der Bekämpfung des Aufstandes durch die Osmanen zerstört. Beim Aufstand von 1878 wurde in Argyroupoli eine osmanische Befehlsstelle zerstört und durch die Kreter der Beschluss zur Vereinigung mit Griechenland gefasst, der jedoch zu dieser Zeit nicht umsetzbar war.