Khi Chiến tranh giữ nước vĩ đại nổ ra tháng 6 năm 1941, Simonov đang là phóng viên của báo "Sao đỏ" ("Krasnaya Zvezda") đã được gửi ra mặt trận, vừa làm việc với tư cách phóng viên chiến trường, vừa chiến đấu với tư cách chủ nhiệm chính trị một tiểu đoàn Hồng quân. Năm 1943 ông được phong hàm trung tá và đến giai đoạn cuối cuộc chiến là hàm đại tá. Simonov đã có mặt trong rất nhiều chiến dịch trên đất Liên Xô cũng như ở Rumani, Bulgari, Nam Tư và cuối cùng là Berlin.