No dia 26 de maio de 2016, foi contratado pelo por três temporadas, com opção de permanência até 2020. Em sua primeira temporada a frente dos "Diabos Vermelhos", conquistou três títulos: a Supercopa da Inglaterra, a Copa da Liga Inglesa e a Liga Europa da UEFA, além de classificar o United para a próxima edição da Liga dos Campeões da UEFA. Mourinho também tornou-se o primeiro técnico da história a conquistar duas vezes a Liga dos Campeões e a Liga Europa.