В июле 2010 года Бускетс вместе со сборной Испании стал чемпионом мира, отыграв на полях ЮАР во всех 7 матчах. В 2012 году Серхио стал чемпионом Европы, а также вошёл в состав символической сборной турнира по версии УЕФА.