Als sich das Militär am 17. Juli 1936 gegen die Republik erhob, beteiligte sich Lola Iturbe in Barcelona an der daraufhin ausbrechenden Revolution. Sie war die Autorin des ersten Flugblattes, das die CNT nach der Niederschlagung des Putsches in Barcelona veröffentlichte. In der folgenden Zeit engagierte sie sich im "Casal de la Dona Treballadora" (Haus der Arbeiterin), wo kostenlose Fortbildungskurse für Frauen angeboten wurden. In der ersten Phase des Spanischen Bürgerkrieges arbeitete sie für die Zeitungen "Solidaridad Obrera" (CNT), "Tierra y Libertad" und "Mujeres Libres", für die sie u. a. Frontberichte verfasste und redaktionelle Tätigkeiten übernahm. Nach den Maiereignissen 1937 war sie im juristischen Büro der CNT tätig, wo sie sich für die Freilassung von inhaftierten Mitgliedern der CNT und des Partido Obrero de Unificación Marxista (POUM) aus stalinistischer Haft einsetzte. 1938 begleitete sie Emma Goldmann bei deren Reise durch Spanien.