2016 begon goed voor Larsson met het bereiken van de halve finale enkel- en dubbelspel in Hobart. In Acapulco bereikte de Zweedse de kwartfinales en ditzelfde lukte haar in Rabat. In Acapulco behaalden Larsson en Bertens zelfs de finale, waarna zij door het spaanse duo Anabel Medina Garrigues/Arantxa Parra Santonja werden verslagen. In Neurenberg wisten Larsson en Bertens het dubbelspel te winnen van het duo Shuko Aoyama en Renata Voráčová. Zodoende behaalde Larsson haar vijfde WTA-dubbelspeltitel. Op Roland Garros verloor zij in ronde 2 tegen Tsvetana Pironkova. In het dubbelspel werden Larsson en Bertens in de kwartfinales geklopt door het Franse duo Caroline Garcia/Kristina Mladenovic. Een nieuw grandslamrecord voor Larsson die voor het eerst weer op een grandslamtoernooi in het dubbelspel in een kwartfinale stond, na de kwartfinale van het Australian Open in 2015. In Gstaad kwam Larsson tot de kwartfinales, waar zij door Timea Bacsinszky werd verslagen. In het dubbelspel kwam zij met Bertens tot aan de halve finale, waar het duo wegens blessures besloot op te geven. In Båstad kwam Larsson tevens tot de halve finale. Met Bertens kwam zij in Båstad in het dubbelspel tot de kwartfinales. Op 6 augustus speelde Larsson voor het eerst in haar carrière op de Olympische Zomerspelen in Rio de Janeiro waar zij in de eerste ronde werd uitgeschakeld door de Française Alizé Cornet. Op weg naar het US Open wist Larsson in Cincinnati als lucky loser de tweede ronde te bereiken. Op het WTA-toernooi van New Haven wist Larsson zelfs als lucky loser de halve finales te bereiken door de geplaatste nummer 7 Timea Bacsinszky, wildcard-speelster Shelby Rogers en de geplaatste nummer 2 Roberta Vinci te verslaan, waarna zij tegen de geplaatste nummer 10 Elina Svitolina verloor.