Na de WK-finale van 2014, waarin Argentinië na verlengingen verloor van Duitsland, nam bondscoach Alejandro Sabella afscheid van de nationale ploeg. In augustus 2014 werd Martino aangesteld als nieuwe bondscoach van Argentinië. Onder zijn leiding bereikte Argentinië in juli 2015 de finale van de Copa América. In de finale verloor zijn elftal na strafschoppen van gastland Chili. Na afloop kwam er veel kritiek op het spelniveau van Martino's sterspeler en aanvoerder Lionel Messi. Martino bereikte een jaar later ook de finale van de Copa América Centenario met Argentinië. Hier verloor zijn ploeg in de finale opnieuw na strafschoppen van titelverdediger Chili. Martino stapte in juli 2016 op bij de Argentijnse bond. Hij had de nationale ploeg in totaal 29 duels onder zijn hoede.