Чилийский военный переворот 1973 года вынуждает Дус Сантуса во второй раз искать себе убежище — на этот раз в Мексике. Там он становится профессором экономики отдела аспирантуры на экономико-философском факультете Национального автономного университета Мексики. В 1975 году Дус Сантус был назначен координатором докторантуры по экономике, а в 1978 — директором аспирантуры НАУМ. В этот период своей работы Теотониу посвящает много времени разработке теории мир-системы, которую он рассматривает как более высокую ступень развития теории зависимого развития. Так же он прикладывает усилия к возобновлению работы Центра социально-экономических исследований, уничтоженного чилийскими репрессиями. В 1979 году участвует в создании оппозиционной Демократической рабочей партии Бразилии, а вслед за амнистией 1980 года возвращается на родину.