A coleção contém itens históricos relativos aos períodos da captura de Constantinopla pelo Império Otomano em 1453 até a Segunda Guerra Mundial, enfatizando especialmente o período da Revolução Grega e o estabelecimento do Estado grego moderno. Entre os itens exibidos estão armas, pertences pessoais e mobílias de personalidades históricas, pinturas históricas de artistas gregos e estrangeiros, manuscritos e uma grande coleção de trajes tradicionais das várias regiões da Grécia. A coleção é exibida nos corredores e salas do edifício, enquanto o grande salão central da Assembléia Nacional é usado para conferências.