Portugal var det första land att använda Alouette III i strid i kolonialkrigen. De första tolv helikoptrarna levererades direkt från den dåvarande tillverkaren Sud Aviation till Luanda i Portugisiska Västafrika (Angola) där de började tjänstgöra i juni 1963. Strax därpå började Alouette III-helikoptrar att tjänstgöra även i Portugisiska Guinea (Guinea-Bissau) och 1967 i Portugisiska Östafrika (Moçambique).