2005 року Нельсон втретє став головним тренером збірної Чилі і очолював її на Кубку Америки 2007 року у Венесуелі. На турнірі чилійці зазнали дві розгромних поразки від Бразилії: спочатку 0:3 у групі, а потім 1:6 у чвертьфіналі, в результаті чого по закінченні турніру у липні Нельсон покинув посаду. Звільненню також посприяв і скандал «Puertoordazo», коли під час турніру деякі гравці збірної, в тому числі і капітан Хорхе Вальдівія, напилися і напали на працівників готелю, де вони перебували в Пуерто-Ордасі.