2012年7月，西蒙·桑托索代表印尼出戰英國倫敦舉行的奥林匹克运动会羽毛球比賽男子單打項目，在小組賽階段先後擊敗愛沙尼亞的劳尔·穆斯特和奧地利的迈克尔·兰施泰纳，順利晉級淘汰賽；但在首輪賽事便以0比2（12-21、8-21）負於馬來西亞的李宗伟出局，16強止步。桑托索在赛后讚許對手李宗伟的表现，認為自己能力有所不及。