W latach 1957–1966 przeprowadził obchody Tysiąclecia Chrztu Polski, poprzedzone z jego inicjatywy dziewięcioletnią Wielką Nowenną Tysiąclecia. Z jego inicjatywy na główne obchody 3 maja 1966, na Jasną Górę miał przybyć zaproszony przez niego papież Paweł VI, ale władze nie wyraziły na to zgody. Podczas kazania na procesji uroczystości Bożego Ciała w Warszawie 20 czerwca 1957 zapowiedział peregrynację po wszystkich parafiach w Polsce kopii cudownego obrazu Matki Boskiej Częstochowskiej. W 1958 doprowadził do obniżenia rangi dyplomatycznej ambasady polskiego rządu emigracyjnego przy Stolicy Apostolskiej. Uczestniczył aktywnie w obradach soboru watykańskiego II. Podczas pierwszej sesji soborowej został mianowany przez papieża Jana XXIII członkiem Sekretariatu do Spraw Nadzwyczajnych, a później przez kolejnego papieża Pawła VI, członkiem Prezydium soboru. Wielokrotnie przemawiał podczas spotkań plenarnych, składał pisemne memoriały, prowadził wykłady czy udzielał wywiadów.