Le buone prestazioni internazionali indussero il C.T. della Nazionale maggiore Brian Ashton a preconvocare Care per gli incontri del Sei Nazioni senior contro e , ma non fu utilizzato: la prima maglia con l'Inghilterra maggiore, benché non ufficiale, giunse in un incontro con i Barbarians. Infine, del maggio 2008 fu la convocazione da parte di Ashton per il tour in Nuova Zelanda del giugno successivo. Nel 2011 si aggiudicò con la Nazionale inglese il Sei Nazioni poi, con gli Harlequins, vinse la Challenge Cup battendo in finale a Cardiff lo Stade Français. Inizialmente prescelto da Martin Johnson per la , un incidente ad agosto lo escluse dai possibili selezionati favorendo così la convocazione, in sua vece, di Joe Simpson.