Harms liderou a Aliança Livre dos Verdes-Europeus no Parlamento Europeu a partir de 2009, primeiro ao lado de Daniel Cohn-Bendit (2009-14) e depois Philippe Lamberts (2014-2016). Além disso, ela foi membro da Comissão de Inquérito sobre Medições de Emissões no Setor Automotivo (lidando com o escândalo de emissões da Volkswagen ) a partir de 2016. De 2017 até 2019, atuou como presidente da delegação na Assembléia Parlamentar Euronest, que lida com as relações com Armênia, Azerbaijão, Geórgia, Moldávia e Ucrânia.