Теодоропулос отримала срібну медаль «Андреаса та Іфігенія Сингрос» за майстерну гру на фортепіано в 1910 році й була призначена викладати історію музики та фортепіано в консерваторії. У цей ранній період, під час пошуків різних методів самовираження, Теодоропулос написала щонайменше дві п’єси. Одину під назвою "Шанс чи воля" () (1906), який не виконувався як напівавтобіографічний, і "Виблискували іскри" (), що була виконана в 1912 році Марікою Котопулі. У 1911 році вона долучилася до створення недільної школи для робітних жінок () (KSE), організації, яка вперше вимагала право на освіту жінкам. Під час Балканської війни (1912–1913) вона повернулася до волонтерської роботи медичною сестрою та була відзначена медаллю Еллінського Червоного Хреста, медаллю Королеви Ольги, медаллю Балканської війни та медаллю Греко-Болгарської війни.