Nel suo sessennio in massima serie, il Catania si contraddistinse per altre vittorie di assoluto prestigio, come quelle in casa sul Milan per 4-3 nel 1960-61, sulla Juventus per 2-0 nel 1961-1962, e per 0-1 a Torino l'anno dopo. In questo periodo si possono vantare anche tre partecipazioni alla Coppa delle Alpi, avvenute negli anni 1960 (vinta), 1964 (dove arrivò in finale) e 1966, e due alla Coppa dell'Amicizia italo-francese, nel 1962 e nel 1963. Tuttavia, nella stagione 1965-1966 il Catania, nonostante alcuni exploit come la vittorie sull'Inter - campione d'Italia e detentrice di Coppa dei Campioni e Coppa Intercontinentale - e sulla Roma, arrivò penultimo e tornò in Serie B.