Con il debutto del Portogallo all'Eurovision Song Contest nel 1964, RTP organizzò il primo Festival da Canção, al quale Simone prese parte con "Olhos nos olhos", classificandosi 3ª, e "Amar é ressurgir", classificandosi 8ª. L'anno successivo vi prese parte nuovamente con altri due brani, "Silhuetas ao luar" e "Sol de inverno", con il quale vinse la manifestazione e rappresentò il Portogallo all'Eurovision Song Contest 1965, ospitato dalla città italiana di Napoli. Esibitasi 12ª sotto la direzione d'orchestra del connazionale Fernando de Carvalho, ottenne un solo punto e raggiungendo il 13º posto.