In der Folge war sie vor allem in Gastrollen in Serien wie "Immer wieder Fitz", "Criminal Intent – Verbrechen im Visier", "Third Watch – Einsatz am Limit" oder "The Unusuals" zu sehen. Weitere Filmauftritte verbuchte sie etwa mit "Michael Clayton" und "Shame". Größere Bekanntheit erlangte Hargreaves vor allem durch die Rolle der "Maggie Mathison" in der Serie "Homeland", in der sie die Schwester der Hauptdarstellerin Claire Danes zwischen 2011 und 2014 spielte sowie 2018 und 2020 in Gastauftritten wiederkehrte. Von 2017 bis 2020 war sie in der Netflix-Serie "Tote Mädchen lügen nicht" zu sehen. Neben weiteren Fernsehauftritte wirkte sie im Film "Wonderstruck" mit, der auf den 70. Filmfestspielen von Cannes uraufgeführt wurde.