Simon de Montforts Name ist untrennbar mit dem im Jahr 1208 von Papst Innozenz III. ausgerufenen Albigenserkreuzzug verbunden, dessen militärischer Anführer er für mehrere Jahre bis zu seinem Tod war. Seine Motive zur Teilnahme an diesem Unternehmen bleiben im Unklaren; dass er eines Tages zum Anführer des Kreuzzugs und damit zum Hauptnutznießer seiner Eroberungen werden würde, stand zu Beginn dieses Feldzugs noch in den Sternen. Angeblich musste er erst von Herzog Odo III. von Burgund zur Teilnahme überredet werden, da sich das Ziel dieses Kreuzzugs nicht mit seinem christlichen Ethos vereinbaren würde. Denn statt gegen ungläubige Mauren oder Sarazenen in Outremer oder Spanien sollte der Feldzug gegen die in der südfranzösischen Region des Languedoc, oder Okzitanien, weit verbreitete Glaubensgemeinschaft der Katharer, auch „Albigenser“ genannt, geführt werden, bei deren Glaubenslehre es sich zwar um eine dualistische Form des Christentums handelte, die aber von der römisch-katholischen Kirche als häretisch und damit als verdammenswert eingestuft wurde. Die Katharer ihrerseits hatten in der Kirche des Papstes die Manifestation des Antichristen erkannt. Nachdem die römische Kirche mehrere Jahre lang vergeblich versucht hatte, das Katharertum mittels Predigten und Missionen zurückzudrängen, war Papst Innozenz III. im Jahr 1207 erstmals zu der Auffassung gelangt, dass einzig mit einem Kreuzzug die Häresie und deren Helfershelfer vernichtet werden könnten. Um für solch ein Unternehmen die notwendigen Anreize zu schaffen, hatte er den Grundsatz zur Konfiszierung aller Güter von verurteilten Häretikern oder deren Unterstützer durch die Kreuzfahrer aufgestellt, was einem Eroberungsprinzip gleichkommt, das für das zukünftige Handeln Simons de Montfort entscheidend gewesen sein wird.