טורה עזב את ברצלונה בקיץ 2010, ובנוסף הובא הקשר האחורי חאבייר מסצ'ראנו. מעמדו של בוסקטס הוסיף להשתפר והוא היה בורג משמעותי בקבוצה. בתחילת העונה זכה עם ברצלונה בסופר קאפ הספרדי. למספר משחקים נוסה בתפקיד הבלם, כשמסצ'ראנו מחליפו כקשר אחורי, אך לבסוף היה זה מסצ'ראנו שהרבה לשמש בלם ובוסקטס הקשר האחורי העיקרי של ברצלונה. בינואר 2011 האריך את חוזהו בברצלונה עד קיץ 2015, עם סעיף שחרור של 150 מיליון אירו. בגומלין שמינית גמר ליגת האלופות נגד ארסנל ב-8 במרץ כבש שער עצמי לרשתו לאחר בעיטת קרן, אך ברצלונה הצליחה לנצח 3-1 ולעבור לשלב הבא. ברצלונה זכתה בסוף העונה הן באליפות והן בליגת האלופות, לאחר שניצחה 3-1 את מנצ'סטר יונייטד במשחק הגמר. בוסקטס בישל את אחד מהשערים במשחק לדויד וייה. כמו כן, ברצלונה הגיעה לגמר הגביע הספרדי, אך היא הפסידה בו 1-0 לריאל מדריד בהארכה. בסך הכול בעונת 2010/2011 הופיע 46 פעמים בכל המסגרות והבקיע שער בודד.