Благодаря череде удачных выступлений на клубном уровне в 2001 году Лусио Ангуло вошёл в основной состав испанской национальной сборной и удостоился права защищать честь страны на чемпионате Европы в Турции — в итоге стал здесь бронзовым призёром, в полуфинале со счётом 65:78 испанцы проиграли Югославии, тогда как в утешительной встрече за третье место 99:90 победили Германию. Также Ангуло играл на чемпионате мира 2002 года в США, но здесь попасть в число призёров не смог — на стадии четвертьфиналов испанские баскетболисты уступили немцам, но в матче за пятое место выиграли у американцев. В общей сложности Ангуло провёл за сборную 49 матчей.