穆勒在拜仁参加的该赛季首场德国杯比赛中便为球队赢得两个点球，在马里奥·戈麦斯和施魏因斯泰格先后将其罚入后，他又在比赛末段亲自射入第3个入球，最终以3比0战胜布伦瑞克。在德甲联赛中，穆勒用了5场比赛的时间才取得他的首个入球，于2比0战胜沙尔克04的比赛中打破场上僵局。2011年11月26日，他又在德国杯对阵因戈尔施塔特的比赛中于第30分钟射入在该项赛事的第2球，并帮助拜仁以6比0大胜对手。同时，穆勒还被列入了该年度国际足联金球奖的候选名单，并最终名列第13。在2012年1月10日和15日，穆勒又在拜仁的2场热身赛上射入3球，包括在4比0战胜印度国家足球队的比赛中射入2球和在以相同比分战胜红白埃尔福特的比赛中射入1球。随后在德国杯战胜斯图加特的比赛中，穆勒还送出2次助攻。然而直至2月11日，穆勒才在对阵凯泽斯劳滕的比赛中用一记头球打破自己自2011年9月24日以来的联赛进球荒，并帮助球队以2比0获胜。2012年3月31日，穆勒参加了自己的第100场德甲联赛对阵纽伦堡。2012年5月19日，他又在2012年欧洲冠军联赛决赛中凭借一记强而有力的头球先开纪录，并在不久后被替换下场。最终拜仁在点球大战中不敌切尔西，再度无缘欧冠奖杯。穆勒对于这段时间在替补席上浪费了大量时间表示强烈不满，但随后又强调尽管如此，他仍旧希望留在拜仁。