14 марта 2010 года Моккус был избран кандидатом от партии «Зелёных» в качестве кандидата на пост президента Колумбии. Первый раунд выборов прошёл 30 мая 2010 года. Моккус получил 21,5 процента голосов избирателей, намного меньше, чем его основной соперник Хуан Мануэль Сантос, выдвинутый от правящей партии. Второй раунд выборов, в котором приняли участие лишь два кандидата, набравших наибольшее число голосов, состоялся 20 июня 2010. Во втором туре Моккус получил 3 588 819 (27,5 %) голосов и уступил Сантосу.