Politisiert wurde Laura Zimmermann als Gegnerin der Minarett-Initiative der SVP, die 2009 ein Verbot des Baus von Minaretten in der Schweiz durchsetzte. Weltanschaulich versteht sich Zimmermann als progressiv, als europhil und als Liberale in der Tradition von John Stuart Mill. 2016 wurde sie Ko-Präsidentin der Operation Libero, einer Bewegung aus studentischem Milieu, die sich 2014 als Reaktion auf die Niederlage gegen die «Initiative gegen Masseneinwanderung» der rechtspopulistischen SVP gründete. In einer Debatte mit SVP-Strategiechef Christoph Blocher provozierte sie mit der Forderung, die SVP solle endlich ihre angekündigte Initiative gegen die Personenfreizügigkeit starten, damit die Schweiz ihr Verhältnis zu Europa klären könne.