Карлос Алберто воспитанник клуба «Флуминенсе». В 2002 году он дебютировал за основную команду и в первом же сезоне стал чемпионом Лиги Кариока. По окончании сезона Карлос Алберто перешёл в португальский «Порту». За единственный сезон проведённый в Португалии он выиграл португальскую лигу, стал обладателем Суперкубка Португалии, а также помог драконам завоевать Интерконтинетальный кубок и Лигу чемпионов. В финальном поединке против французского «Монако» Карлос Алберто забил первый гол, положив начало разгрома монегасков.