Im Jahr 1908 wurde Greenhough-Smith in Abwesenheit von Madge Syers britische Meisterin in der Herrenkonkurrenz, da es noch keine Damenkonkurrenz gab. 1911 wurde sie erneut britische Meisterin. Bei der ersten Weltmeisterschaft, bei der Damen eine eigene Konkurrenz hatten, wurde sie 1906 in Davos Fünfte und Letzte beim Triumph ihrer Landsfrau Madge Syers. Bei ihrer zweiten Weltmeisterschaftsteilnahme 1912, abermals im schweizerischen Davos, wurde sie Vize-Weltmeisterin hinter Opika von Méray Horváth und vor ihrer Landsfrau Phyllis Johnson. Bei den Olympischen Spielen 1908 in London, den ersten, in denen es Eiskunstlaufwettbewerbe gab, gewann sie die Bronzemedaille hinter Madge Syers und Elsa Rendschmidt.