1260年大阿尔伯特被教宗亞歷山大四世任命为雷根斯堡主教，此后他部分时间周游巴伐利亚布道，部分时候则隐居在多明我会的多个修道院里。1270年他赴奥地利为第八次十字军东征布道。大阿尔伯特晚年的作品包括对他的学生托马斯·阿奎纳的理论的辩护。阿奎纳1274年的早逝使大阿尔伯特非常沉痛。从1278年开始大阿尔伯特的健康情况骤降。1280年11月15日他逝世于科隆，他被葬在科隆多明我会圣安德肋教堂的地下墓室中。