במהלך רצח העם הארמני ולאחריו; ארמנים רבים עלו על ספינות ל"אמריקה" מבלי שידעו שהאוניות נוסעות לאמריקה הדרומית. הארמנים הראשונים שהגיעו לצ'ילה התיישבו בעיירה לילה-לייה, קרוב לנמל ולפראיסו. בשנות ה-40 של המאה ה-20 ממשלת צ'ילה עודדה את ההגירה לארץ, וכתוצאה מכך הגיעו ארמנים נוספים והתיישבו בצ'ילה. ב-26 בדצמבר 1991 זכתה ארמניה בעצמאותה מחדש לאחר פירוק ברית המועצות. ב-15 באפריל 1993 כוננו ארמניה וצ'ילה יחסים דיפלומטיים.