Son passage en Espagne, entre 1808 et 1813, se solde en revanche par un échec, sanctionné par la défaite de Vitoria qui met fin à la domination française en Espagne. Cela s'explique notamment par son incapacité à s'imposer auprès des autres maréchaux qui ne reconnaissent le plus souvent ni son autorité ni celle du roi Joseph, s'en remettant aux ordres de l'Empereur. De fait, ses avis ne sont généralement pas écoutés, comme à Talavera où il ne parvient pas à convaincre le roi Joseph d'attendre l'arrivée du corps de Soult. Jean Sarramon remarque à ce sujet que Jourdan . Le maréchal révèle pourtant des qualités de stratège par la conception de plans qui, en 1809 et en 1812, conduisent l'armée britannique au bord du désastre. L'historien britannique Charles Oman écrit ainsi que « le plan de campagne de Jourdan [pour l'année 1812] était sensé et réalisable ; son adoption aurait permis d'atténuer les effets de la stratégie de Wellington et contribué à limiter ses succès. Ce fut Soult qui compromit le plan tout entier par une désobéissance caractérisée allant à l'encontre de la discipline militaire aussi bien que du simple bon sens ».