Jeff Malone wurde nach vier Jahren an der Mississippi State University beim NBA-Draft 1983 von den Washington Bullets an zehnter Stelle ausgewählt. Für seine Leistungen im ersten Profijahr wurde Malone 1984 ins NBA All-Rookie Team berufen. In den 1980er-Jahren gehörte Malone zu den besten Shooting Guards und Punktesammlern der Liga und erzielte in fünf seiner sieben Jahre für die Bullets über 20 Punkte pro Spiel. 1986 und 1987 wurde Malone in das NBA All-Star Game berufen. Seine beste Saison hatte er 1989/90, als er 24,3 Punkte pro Spiel erzielte. Die Playoffs wurden jedoch verpasst.