Po príchode do mandátnej Palestíny najprv pracoval ako účtovník a stavebný robotník, ale po arabskom povstaní v roku 1936 sa o rok neskôr rozhodol vstúpiť do podzemnej židovskej vojenskej organizácie revizionistického hnutia – Irgun, známej aj pod akronymom Ecel. Irgun vychádzal ideovo z myšlienok Vladimira Žabotinského zakladateľa hnutia Bejtar, ktorého bol Šamir ešte v Európe členom. Irgun podnikal útoky proti palestínskym Arabom, zároveň však rástol podiel jeho sabotážnych aktivít proti britskej správe. V roku 1940 sa z Irgunu oddelilo tvrdé, radikálne a ultranacionalistické jadro pod vedením Avrahama Sterna, známe ako Lechi, či ako Sternov gang. V tom čase Šamir odišiel z Irgunu a stal sa členom Sternovej skupiny. Dôvodom rozpadu revizionistického hnutia bol odlišný postoj voči Britom za druhej svetovej vojny.