Mit dem Beginn des Zweiten Weltkrieges 1939 wurde er als Reserveoffiziersanwärter zu einer „Übung“ eingezogen, rückte dann aber im Kriegsverlauf mit seiner Truppe bis in die Nähe von Warschau vor. Von hier aus wurde er seinem Antrag gemäß abkommandiert zur Ausbildung als Wehrmachtsgeistlicher. Im Jahre 1942 wurde er Militärpfarrer im Range eines Majors. Bei einem Angriff auf Stalingrad am 1. August 1942 wurde Erich Arndt verwundet und kam in ein Lazarett nach Parchim. Kurz bevor sich die Einkesselung der Paulus-Armee vollzog, kehrte Arndt an die Front zurück. Hier wurde er der 24. Panzer-Division unter Generalleutnant Arno von Lenski zugeteilt. Zusammen mit ihm geriet er in sowjetische Kriegsgefangenschaft. Dort baute ein Kreis emigrierter deutscher Kommunisten um Walter Ulbricht und Erich Weinert das „Nationalkomitee Freies Deutschland“ auf. Als daher im Lager das sogenannte „"Antifa-Lager-Aktiv"“ gegründet wurde, arbeitete er dort mit. Mit der Gründung des NKFD wurde er als Lagergeistlicher tätig. Im Juni 1944 gehörte er zu den Mitgründern des »"Arbeitskreises für kirchliche Fragen"« beim Nationalkomitee. Außerdem war er Unterzeichner des Aufrufes der Geistlichen in der "Bewegung Freies Deutschland": »"An die Christen an der Front und in der Heimat"«. Arndt gehörte auch zu den Gründungsmitgliedern des Bundes deutscher Offiziere (BDO). Über den Tag der Befreiung, den 8. Mai 1945 – immer noch Gefangener im Kriegsgefangenenlager Nr. 27/1 in Krasnogorsk – schrieb er in einem Rückblick auf sein Leben: