Na zijn vertrek bij Estudiantes leek Sabella op weg naar Al-Jazira uit de Verenigde Arabische Emiraten, maar na de vroege uitschakeling van Argentinië bij de strijd om de Copa América kreeg Sabella de unieke kans om bondscoach van zijn land te worden. De 56-jarige coach volgde Sergio Batista op en gaf meteen na zijn aanstelling de aanvoerdersband aan sterspeler Lionel Messi. Op 10 september 2013 plaatste Argentinië zich onder Sabella's leiding als eerste Zuid-Amerikaanse land (na het rechtstreeks geplaatste gastland Brazilië) voor het WK 2014. Op dat toernooi bereikte Sabella met het land de finale, waarin Duitsland met 1–0 te sterk was. Op 30 juli stapte hij op als bondscoach, waarna Gerardo Martino hem opvolgde. Hij had de nationale ploeg 41 duels onder zijn hoede.