Em 1902, efectuou uma visita à Lapónia para investigar sobre electricidade atmosférica. Em 1905, foi o primeiro a dar conferências sobre meteorologia numa universidade britânica, sendo escolhido para leccionar na Universidade de Manchester. Em 1906, entrou para o Serviço Meteorológico Indiano como Meteorologista Imperial em Shimla e inspeccionou muitas das estações meteorológicas na Índia e na Birmânia. Em 1910, passou a fazer parte da equipa da Expedição Terra Nova, liderada por Robert Falcon Scott, tendo construído uma das primeiras estações meteorológicas da Antártida, realizando lançamentos de balões na atmosfera, para observar como a altitude afecta a temperatura. Simpson registou as temperaturas e o vento na base do Cabo Evans. Foi, também, responsável por esta base durante vários meses quando Scott e o seu grupo partiram para a viagem ao Pólo Sul, em Novembro de 1911.