Luburić se je leta 1931 pridružil ustaškemu gibanju Anteja Pavelića , naslednje leto zapustil Jugoslavijo in se preselil na Madžarsko. Po invaziji osi na Jugoslavijo in ustanovitvi NDH s Pavelićem na čelu se je Luburić vrnil na Balkan. Konec junija 1941 so Luburića poslali v Liko, kjer je nadziral vrsto pobojev Srbov, ki so bili "casus belli" za srbsko vstajo. Približno v tem času je bil imenovan za vodjo urada III, oddelka ustaške nadzorne službe, kjer je bil zadolžen za nadzor razvejane mreže koncentracijskih taborišč NDH, predvsem Jasenovca, kjer je bilo med vojno pobitih približno 100.000 ljudi. Konec leta 1942 je bil Luburić imenovan za poveljnika 9. pehotnega polka hrvaškega domobranstva, a so mu, ko je enega od podrejenih ustrelil, odvzeli poveljstvo. Pod nemškim pritiskom so ga dali v hišni pripor, obdržal pa je "dejanski" nadzor nad ustaškimi koncentracijskimi taborišči. Avgusta 1944 je odigral vodilno vlogo pri zaroti Lorković – Vokić, ki je skušala strmoglaviti Pavelića in ga nadomestiti z zaveznikom naklonjeno vlado. Februarja 1945 je Pavelić Luburića poslal v Sarajevo, kjer je v naslednja dva meseca bil odgovoren za mučenja in poboje na stotine znanih in osumljenih komunistov. Luburić je v začetku aprila odletel nazaj v Zagreb in bil povišan v čin generala .