En 1950 Jürgens ganó un concurso de compositores organizado por la radiodifusora pública ORF con la canción "Je t'aime" ("Te amo"). Escribió el éxito internacional de 1961 "Reach for the Stars" ("Alcanza las estrellas") cantada por Shirley Bassey. En 1964 representó a Austria por primera vez en el Festival de la Canción de Eurovisión con la canción "Warum nur, warum?", terminando en quinto lugar. El participante del Reino Unido, Matt Monro, estaba tan impresionado que grabó su canción (con letras en inglés por Don Black) como "Walk Away", que alcanzó el número cuatro en las listas del Reino Unido y el número 23 en los Estados Unidos. Su canción "Sag ihr, ich lass sie grüßen" terminó en cuarto lugar en el festival del 65, y en 1966 ganó el Eurovisión para Austria con su canción "Merci Chérie", que se convirtió en un éxito en inglés al ser interpretado por Vince Hill.