Mais l'expansion du royaume se fait essentiellement face aux musulmans de la taïfa de Saraqusta, et sous les règnes de Sanche et de Pierre, le royaume poursuit son expansion vers le sud. En 1063, Sanche bénéficia de l'aide des croisés dans sa guerre de reconquête, à la suite de l'appel du pape Alexandre II, avec le soutien de l'abbé Hugues de Cluny. Une importante armée fut réunie, composée principalement d'Aquitains menés par Guillaume VIII et de Bourguignons menés par Thomas de Chalon, d'un contingent pontifical mené par le Normand Guillaume de Montreuil. L'armée prit Graus, puis marcha sur Barbastro, qui faisait alors partie du taïfa de Lérida, dirigé par al-Muzaffar. La ville fut rapidement prise et le butin considérable. En 1065, les musulmans contre-attaquèrent et reprirent la ville. Cependant, amplifiée par les Clunisiens, la prise de Barbastro eut un retentissement énorme dans la chrétienté.