Il reprend ses fonctions au sein de l'armée britannique en tant que capitaine du 52nd Foot (les 24th Light Dragoons ayant été démantelés). En mars 1804, il achète une promotion au grade de major du 45th Foot puis un mois plus tard, au grade de lieutenant colonel au Royal Fusiliers. L'année suivante, il échange sa place de lieutenant colonel du Foot pour une nomination en tant que commandant de compagnie dans les Grenadier Guards. Aux côtés des gardes, Bentinck sert en Sicile, assiste à la bataille de La Corogne (où son frère aîné, Lord William Bentinck commande une brigade de la même division) et participe à la campagne de Walcheren avant de retourner en Espagne et au Portugal pour le reste de la Guerre d'indépendance espagnole . Bentinck devient lieutenant-colonel à la tête du Foot Guards en 1814 (poste qu'il occupe jusqu'en 1821) et est promu major général en 1819. De plus, en 1819, il est nommé capitaine-commandant de la troupe de cavalerie des volontaires de Mansfield. La dernière nomination militaire de Bentinck est le poste honorifique de colonel du régiment du 58th Foot.