בעונת 2010/2011 התמודד פויול עם מספר פציעות שהגבילו את מספר הופעותיו במדי הקבוצה - רק 27 הופעות בכל המסגרות ו-17 בליגה, הכמות הנמוכה ביותר של פויול מזה עשור. בתאריך 13 בנובמבר 2010 הופיע פויול בפעם ה-500 שלו בכל המסגרות במדי ברצלונה במשחק בליגה נגד ויאריאל. ב-29 בנובמבר היה שותף פויול לאחד ממשחקיה הטובים ביותר של ברצלונה מול ריאל מדריד, בו ניצחה ברצלונה בתוצאה 5–0. בינואר 2011 נפצע בברכו, ולמרות אי-כשירות מלאה, שיחק פויול גם במשחק הקלאסיקו השני לאותה עונה באפריל, אך לא בגמר גביע המלך בו הפסידה ברצלונה 0–1 לאותה ריאל מדריד. בעונה זו זכתה ברצלונה באליפות הליגה בפעם השלישית ברציפות. הקבוצה הגיעה גם לגמר ליגת האלופות, בו פויול נכנס כמחליף 6 דקות לסיום. הקבוצה ניצחה את מנצ'סטר יונייטד בתוצאה 3–1, וכשהגיע הרגע של פויול להניף את הגביע, הוא החליט להעניק את סרט הקפטן ואת הכבוד שבהנפת הגביע לאריק אבידל, שהחלים בהצלחה מהסרת גידול בכבד בחודשים שלפני כן. רק לאחר סוף העונה, נותח פויול בברכו.