Alla guida dei verdeoro ha conquistato la Copa América 2007, battendo in finale l' per 3-0, e la Confederations Cup 2009 vincendo 3-2 contro gli . Al campionato del mondo 2010, nonostante i favori del pronostico, il Brasile di Dunga è stato eliminato ai quarti di finale, battuto 2-1 dai Paesi Bassi. Il giorno stesso Dunga è stato sollevato dall'incarico.