En julio de 2009 Asenjo dejó el conjunto blanquivioleta, tras largas negociaciones, para incorporarse al Atlético de Madrid. El 8 de mayo de 2010 sufrió una importante lesión de rodilla que le obligó a pasar por el quirófano y le mantuvo apartado de los terrenos de juego hasta el 12 de noviembre que recibió el alta médica. Pese a estar lesionado durante la disputa de la final, el 12 de mayo de 2010 consiguió el primer título de su carrera ganando la Europa League, competición a la que había accedido el club tras su eliminación de la Liga de Campeones, derrotando en la final al Fulham por dos goles a uno. Del mismo modo, al comienzo de la temporada 2010-11, concretamente el 27 de agosto de 2010, consiguió su segundo título como atlético al ganar la Supercopa de Europa al Inter de Milán por dos goles a cero. El 14 de diciembre de ese mismo año, Asenjo regresó a una convocatoria. Fue para el partido de la Europa League frente al Bayer Leverkusen que se jugó en Leverkusen en el que el conjunto colchonero quedó eliminado al empatar el partido a uno y terminar tercero de su grupo. Pese a viajar con el equipo, finalmente fue descartado y no estuvo en el banquillo.