Основним напрямком громадської діяльності Наталі Пастернак було поліпшення відносин між Україною та Францією, а також боротьба за свободу та гідність. Під час Помаранчевої революції 2004 року вона разом з іншими українцями Франції готувала щоденні газети про події в Україні та роздавала їх біля собору святого Володимира Великого в Парижі, а також була міжнародним спостерігачем під час «третього туру» Виборів Президента України 2004 року. Потому Наталя Пастернак ініціювала та очолювала делегації французьких спостерігачів на всі наступні вибори в Україні. Вона регулярно виступала у французьких ЗМІ щодо України та україно-французьких відносин та проти російської пропаганди, особливо під час Євромайдану, і в своїх виступах вона вміла зацікавити французьку аудиторію Україною та змінити її погляди на Україну.