Mário participe ensuite quelques jours plus tard au championnat d'Europe 2016 organisée en France. Elémént clé de son équipe, il joue sept rencontres lors de ce tournoi. Il se met en évidence lors du dernier match de poule, en délivrant une passe décisive contre la Hongrie. Il porte le prestigieux numéro "10" de sa sélection au cours de ce tournoi. Le Portugal s'impose en finale contre l'équipe de France.