1857 kehrte Carrer nach Zakynthos zurück und führte auch hier seine bis dahin komponierten Bühnenwerke auf. Er heiratete die Sopranistin Isavella Iatra, die in seinen Opern die Titelpartien gesungen hatte. Außerdem beschäftigte er sich mit seinem ersten Opernstoff aus der Geschichte des griechischen Unabhängigkeitskriegs – Auszüge aus seiner Oper "Markos Botsaris" wurden 1858 König Otto in Athen vorgestellt, zu einer Aufführung kam es jedoch zunächst nicht, da im jungen griechischen Staat patriotische Themen aus Rücksicht auf die europäischen Mächte nicht opportun erschienen und eine Aufführung in den unter britischen Protektorat stehenden Vereinigten Staaten der Ionischen Inseln als mögliche Demonstration für die Vereinigung mit Griechenland unerwünscht war. Erst 1861 kam es in Patras zur Uraufführung, die Aufführung 1875 in Athen schließlich wurde ein triumphaler Erfolg und begründete Carrers griechenlandweiten Erfolg als Komponist. Weitere Werke mit ähnlichen Sujets folgten: "Frossini" (1879 Patras) und "Despo o L’eroina di Suli" („Despo oder Die Heldin von Souli“, 1883 Patras), die in ganz Griechenland äußerst erfolgreich waren und beide auf CD erhältlich sind (Label Lyra). Gleichzeitig begann Carrer, in Zakynthos zu lehren, und war dort auch zeitweise Leiter der "Philharmonischen Gesellschaft." In Zakynthos ließ sich Carrer eine Villa nach dem Entwurf des Architekten Ernst Ziller errichten.