15 января 1208 года Пьер де Кастельно встречался с графом, встреча закончилась ссорой, папский легат покинул Тулузу, но в дороге был заколот одним из служащих графа. Причастность Раймунда Тулузского к этому убийству выглядит весьма возможной, хотя и не была доказана. Убийство легата Пьера де Кастельно привело к объявлению папой альбигойского крестового похода.