Пазней Венізелас прыняў удзел у палітыцы мацерыковай Грэцыі, у 1910 годзе стаў яе прэм’ер-міністрам. Дзякуючы энергічным дзеянням Венізеласа і яго паплечніка адмірала Кунтурыётыса Грэцыя апынулася добра падрыхтаванай да Балканскім войнам, у выніку якіх яе тэрыторыя істотна павялічылася за кошт далучэння Македоніі, Крыта і Эгейскіх астравоў. У адрозненне ад караля Канстанціна I, які сімпатызаваў Германіі і быў настроены нейтральна, Венізелас быў прыхільнікам вайны Грэцыі на баку Антанты. У выніку канфлікту паміж ім і каралём у 1916 годзе Грэцыя падзялілася на дзве часткі, якія кантраляваліся адпаведна каралём і Венізеласам, кожная са сваім урадам (гэта падзея вядома як «нацыянальны раскол»). Канфлікт завяршыўся пад ціскам дыпламатыі і войскаў Антанты, выгнаннем караля ўвесну 1917 года, каранацыяй яго сына Аляксандра і ўступленнем Грэцыі ў вайну на баку Антанты. Пасля вайны Венізелас прадстаўляў Грэцыю на Парыжскай мірнай канферэнцыі і дамогся ўключэння ў яе склад Фракіі і Іоніі.