Harlow machte sich als Multiinstrumentalist, insbesondere Pianist, und Salsa-Bandleader einen Namen. In den 1950er Jahren begab sich Larry Harlow nach Kuba, um u. a. afrokubanische Musik zu studieren. Im Zuge der Kubanischen Revolution musste er heimkehren, ohne seinen Abschluss an der Musikhochschule machen zu können.