Nach Ausbruch des Krieges war Barnard dann an vielen bedeutenden Schauplätzen in Virginia, wie Manassas, Harpers Ferry oder Yorktown vor Ort, um die Geschehnisse zu fotografieren. 1863 engagierte ihn die Army of the Cumberland, um in Nashville, Tennessee Kopien von Karten zu erstellen und die Topografie der Landschaft zu dokumentieren. Ein Jahr später begleitete er General William T. Sherman und produzierte Bilder des Atlanta-Feldzuges und des anschließenden "Marsches zum Meer" nach Savannah. Den Abschluss seiner Kriegsfotografie stellten die Bilder aus Columbia und Charleston, South Carolina dar. 61 dieser Fotografien, die heute zu den wohl berühmtesten Barnards zählen, veröffentlichte er 1866 in seinem Buch "Photographic Views of the Sherman Campaign".