当時の金栗はランナーとして最も脂がのっていた時期であり、帰国後すぐに真夏の千葉県館山で「耐熱練習」と称し、2か月にわたり炎天下で走る練習を積み重ね、冬になると「耐寒訓練」として厳寒の中走った。東京高師の研究科に進んでからは、自らを鍛えるだけでなく、広く人材を発掘して発展の土台づくりをする活動も行い、全国の師範学校にいる先輩、後輩に手紙を書いたうえで現地を訪ね、自らの練習法を惜しげもなく公開して長距離走の基本を教えたほか、夏の耐熱練習にさまざまな学校から参加者を集めたのをはじめとして、幅広く多数の選手に声をかける合同練習会をしばしば組織するようになった。1914年（大正3年）3月に東京高師を卒業して間もない4月10日に石貫村（現玉名市）の医者の娘である春野スヤと結婚した後、神奈川県師範学校（現・横浜国立大学）、獨逸学協会中学校（現・獨協中学校・高等学校）、東京府女子師範学校（現・東京学芸大学）などで地理の教師として教壇に立ちながら、さらに走りに磨きをかけ、同年11月23日の第2回陸上競技会選手権では再び世界記録を大幅に更新する2時間19分20秒3の記録を樹立した。1916年（大正5年）のベルリンオリンピックではメダルが期待されたが第一次世界大戦の勃発で大会そのものが開催中止になり、その後の1920年（大正9年）のアントワープオリンピック、1924年（大正13年）のパリオリンピックでもマラソン代表として出場した。成績はアントワープでは40km近くまで入賞圏内の5位につけながら、雨と寒さというコンディション下で脚を痛め最終的に16位、続くパリでは32.3km地点で途中棄権に終わっている。 1917年（大正6年）、駅伝の始まりとされる東海道駅伝徒歩競走（京都の三条大橋と東京の江戸城・和田倉門の間、約508キロ、23区間）の関東組のアンカーとして出走する。1920年（大正9年）、第1回東京箱根間往復大学駅伝競走（箱根駅伝）が開催され、金栗もこの大会開催のために尽力している。また現役当時は地下足袋で走っていたが、オリンピック出場後、東京の足袋屋・ハリマヤの黒坂辛作・勝蔵親子に頼んで足袋の改良に取り組み、ハゼ（留め金具）をやめ、甲にヒモが付いた型へと変更、さらにはストックホルムで外国人選手がゴムを底に付けたシューズを履いていたのを見たことがヒントとなってゴム底の「金栗足袋」を開発し、多くの日本のマラソン選手が「金栗足袋」を履いて走ることとなった。