Im Jahr 2009 erhielt sie für den Part der Léa in Philippe Claudels Filmdrama "So viele Jahre liebe ich dich" den César in der Kategorie Beste Nebendarstellerin. Das Filmdrama über eine von Kristin Scott Thomas gespielte Kindsmörderin war zudem im Rennen um den Goldenen Bären der 58. Berlinale. In der Rolle einer Schauspielerin, die sich mit Ende 30 unbedingt ein Kind wünscht, gehörte Zylberstein 2011 neben Valeria Golino, Vincent Perez und Cécile de France zur Besetzung des Ensemblefilms "Der Kuss des Schmetterlings", der sich jedoch als Flop herausstellte. In der Graphic-Novel-Verfilmung "Gemma Bovery – Ein Sommer mit Flaubert" von Anne Fontaine trat sie 2014 neben Fabrice Luchini und Gemma Arterton in einer Nebenrolle auf. Ein Jahr später agierte sie in der in Indien spielenden Romanze "Un plus une" von Claude Lelouch an der Seite von Jean Dujardin und Christopher Lambert. 2017 stand sie mit Dujardin und Lambert für "Chacun sa vie" erneut in einem Film von Lelouch vor der Kamera. Mit der Musikkomödie "La Vertu des impondérables" folgte 2019 eine weitere Zusammenarbeit mit dem französischen Filmemacher.