Bohlen tok eksamen ved Harvard University i 1927 og begynte i 1929 hos "Foreign Service" (utenrikspresentasjonen). Hans første plassering var i Praha, og han arbeidet senere i blant annet Paris, Moskva og Tokyo. Ved Teherankonferansen arbeidet han som tolk for president Franklin D. Roosevelt, og ved Jaltakonferansen som både tolk og rådgiver samt som tolk under Potsdamkonferansen.