کارلوس فوتبال را در تیم ملی برزیل از سال ۱۹۹۲ شروع کرد. او در دوران فوتبال خود چهار جام جهانی فوتبال را با برزیل تجربه کرد که در جام جهانی ۲۰۰۲ کره جنوبی و ژاپن قهرمان شد و نیز در جام جهانی ۱۹۹۸ فرانسه، برزیل را تا رسیدن به فینال این جام کمک کرد. کارلوس در جام جهانی ۲۰۰۲ از جمله بازیکنان تأثیرگذار در قهرمانی برزیل بود که به‌عنوان یکی از بازیکنان منتخب این تورنمنت انتخاب شد. او همچنین در دو کوپا آمریکا ۱۹۹۷ و ۱۹۹۹، و جام کنفدراسیون‌ها ۱۹۹۷ با تیم ملی کشورش به قهرمانی رسید.وی اهل ابادان است