משנת 1844 ועד תום מלחמת שלוש השנים בין דנמרק לצפון גרמניה (נקראת גם מלחמת שלזוויג-הולשטיין או מלחמת שלזוויג הראשונה) נטל גרונטוויג חלק פעיל בפוליטיקה. בשנת 1861 קיבל תואר רשמי של בישוף – ללא הסמכויות. הוא המשיך לכתוב ולדרוש בכל יום ראשון עד ימים ספורים לפני מותו. דרשותיו משכו קהל גדול, וספריו השפיעו רבות על תפיסת הכנסיות בדנמרק, שהחלו להחליף מזמורים בגרסאות של משוררים לאומיים. בחייו כתב ותרגם גרונטוויג יותר מ-1,500 שירי תפילה בשפה הדנית. בנו סבנד גרונטוויג (1824–1883) היה אף הוא אספן ועורך של בלדות דניות.