Nach einem medaillenlosen Jahr 2001 gewann Brunet bei den Weltmeisterschaften 2002 in Sevilla im Einer über 200 Meter Silber hinter der Spanierin Maria Teresa Portelo und über 500 Meter Silber hinter der Ungarin Katalin Kovács. 2003 bei den Weltmeisterschaften in Gainesville erhielt Caroline Brunet noch einmal einen vollen Medaillensatz. Über 200 Meter gewann sie im Einer vor Maria Teresa Portelo, über 500 Meter erkämpfte sie Silber hinter Katalin Kovács. Zusammen mit Mylanie Barré gewann sie im Zweier über 1000 Meter Bronze hinter den Ungarinnen und den Deutschen. Zum Abschluss ihrer Karriere nahm Caroline Brunet 2004 an den Olympischen Spielen in Athen teil, immer noch standen für die Frauen nur die Wettbewerbe über 500 Meter auf dem Programm. Im Einer gewann Brunet hinter der Ungarin Natasa Janics und Josefa Idem noch einmal Bronze. Im Zweier belegte sie zusammen mit Mylanie Barré den siebten Platz.