1996, nach einem Auftritt in Samuel Tasinajes Kurzfilm "15 sans billets", erhielt Magimel eine Nebenrolle in André Téchinés Film "Diebe der Nacht" mit u. a. Catherine Deneuve und Daniel Auteuil in den Hauptrollen. Der Thriller, angesiedelt um den Tod eines Einbrechers und dessen Folgen, markierte Magimels Durchbruch als erwachsener Darsteller. Für seine Rolle des "Jimmy Fontana" erhielt er 1997 eine César-Nominierung als "Bester männlicher Nachwuchsdarsteller" und den "Prix Michel Simon". An diesen Erfolg konnte der charismatische Schauspieler erst Jahre später wieder anknüpfen. Nach der Hauptrolle als exzentrischer Alfred de Musset in Diane Kurys' historischem Kostümfilm "Das Liebesdrama von Venedig" (1999) verkörperte er in dem Drama "Der König tanzt" den eitlen Ludwig XIV. (2000). Für diese Rolle verbrachte er drei Monate in einem Ballettstudio, um barocken Tanz zu studieren. Ein Jahr später folgte die männliche Hauptrolle in Michael Hanekes Film "Die Klavierspielerin". In der gleichnamigen Verfilmung des Romans von Elfriede Jelinek mimte Magimel den jungen Wiener Studenten "Walter Klemmer", der sich von der selbstzerstörerischen und äußerlich gefühlskalten Klavierlehrerin "Erika Kohut" angezogen fühlt. Das verstörende Beziehungsdrama brachte ihm und seiner Schauspielkollegin Isabelle Huppert den Darstellerpreis auf den Filmfestspielen in Cannes 2001 ein. Darüber hinaus war der schauspielerische Autodidakt, der nie eine Schauspielschule besucht hat, für den Publikumspreis des Europäischen Filmpreises als bester Darsteller nominiert.