Bereits ihre erste Single, "Messer, Gabel, Schere, Licht" (1965), wurde in Deutschland zu einem Erfolg. 1967 nahm sie für Luxemburg (Télé Luxembourg) am Grand Prix de la Chanson (Eurovision Song Contest) in Wien teil und erreichte mit dem Titel "L’amour est bleu" den vierten Platz. Das Lied wurde besonders in der Instrumentalversion von Paul Mauriat zu einem internationalen Erfolg und zum Evergreen. Im gleichen Jahr nahm sie auch an der französischen Vorentscheidung mit dem Lied "Les Amoureux" teil, gewann aber nicht und konnte deshalb für Luxemburg starten. Nach einigen Hits in Europa und Übersee nahm sie 1972 zum zweiten Mal für Luxemburg am Grand Prix teil, dieses Mal in Edinburgh, und erreichte mit dem von Klaus Munro und Leo Leandros komponierten Titel "Après toi" (dt. "Dann kamst du") nicht nur den ersten Platz, sondern auch einen großen kommerziellen Erfolg. Von der Single wurden in mehreren Sprachen (engl. "Come What May") weltweit über 7,8 Millionen Exemplare verkauft. Ihr größter Hit in Deutschland wurde der Gassenhauer "Theo, wir fahr’n nach Lodz", der sich 1974 viele Wochen auf Platz 1 der deutschen Verkaufshitparade hielt und Leandros im deutschsprachigen Raum das Image der Schlagersängerin einbrachte, was ihrer künstlerischen Vielseitigkeit hinsichtlich internationaler Chansonerfolge nicht gerecht wird. Im August 1975 veröffentlichte sie mit "Ich liebe das Leben" einen weiteren Schlager auf ihrem gleichnamigen elften Studioalbum, der sehr erfolgreich war. Das Lied platzierte sich auf Platz 10 und hielt sich insgesamt 19 Wochen in den Charts.