Разразившаяся в начале 1821 года Греческая революция вынудила его прервать учёбу и вернуться в восставшую Грецию. С большими трудностями Полизоидис добрался до Триеста, а оттуда, вместе с группой филэллинов, морем в Месолонгион. В Месолонгионе он познакомился и начал своё сотрудничество с Александром Маврокордато, принял его политические взгляды и стал секретарём созданного Маврокордатосом «Исполнительного комитета». Упоминается как участник 1-го Национального собрания Эпидавра, (хотя это не подтверждается документами собрания, опубликованными в 1839 году Андреасом Мамукасом).