Poté, co bylo křižácké vojsko přepraveno do Asie, oblehlo seldžucké hlavní město Nikaiu. Kilič Arslán přerušil kvůli tomu tažení proti Danišmendovcům a spěchal bránit svoji rezidenci, avšak i přes sultánův útok na křižácké vojsko se Nikaia v červnu 1097 vzdala Alexiovi. Po tomto vítězství vyrazili křižáci do nitra Anatolie, vstříc městu Dorylaion (poblíž nynějšího Eskişehiru), přičemž je doprovázel byzantský oddíl pod velením generála Tatikia. Kilič Arslán se pokusil křižáky rozdrtit, nicméně byl poražen v bitvě u Dorylaia a donucen k ústupu na východ. Křižáci prošli téměř bez odporu celou Malou Asií, kde se zmocnili několika významných měst, včetně Ikonia (dnešní Konya) a Kaisareie (Kayseri), jež se ale do roku 1101 ocitla znovu v moci Turků. Alexios využil porážky Seldžuků u Dorylaia k obnovení byzantské kontroly nad západní částí Malé Asie. Byzantští velitelé si podrobili Iónii a egejské ostrovy a do konce roku 1097 ovládli taktéž Smyrnu a lýdská města Sardy, Philadelphii (Alaşehir) a Laodikeiu (nedaleko Denizli). Anna Komnena, Alexiova dcera, připisovala tyto zisky Alexiově obratné politice a diplomacii, ovšem latinští historikové křížových výprav je přičítali spíše císařově věrolomnosti a falešnosti. Po dlouhém a velice namáhavém obléhání padla v červnu 1098 do rukou křižáků Antiochie. Protože několik měsíců před obsazením města opustil Tatikios s Byzantinci křižácké vojsko, prohlásil Bohemund, který se přes protesty Raimonda z Toulouse ujal vlády nad Antiochií, že křižáčtí vůdcové byli zproštěni povinnosti zachovávat věrnost císaři. Alexios se v březnu 1099 domáhal odevzdání města a i v následujících letech vytrvale usiloval o jeho získání. V červnu 1099 dosáhli křižáci, oslabení rozpory mezi svými veliteli, Jeruzaléma, načež 15. července téhož roku po několikatýdenním obléhání Svaté město dobyli. Na zabraném územím bylo založeno jeruzalémské království a vláda nad ním připadla Godefroyi z Bouillonu.