Goethals se hizo cargo de la Selección nacional de Bélgica en 1968, con la cual tendría éxito en la clasificación para la Copa del Mundo de México 1970, a pesar de que fueron eliminados en la primera ronda del torneo. Bélgica fue sede del Campeonato de Europa de 1972, después de haber eliminado al actual campeón la Selección de Italia en fase de clasificación, cayó en semifinales ante el eventual Alemania y derrotó a Hungría en el partido por el tercer puesto. Eso marcó el mayor éxito de Goethals como entrenador del equipo nacional. En la Clasificación para la Copa Mundial de 1974 se enfrentó con la emergente Selección de fútbol de los Países Bajos, ante la cual igualó sin goles en sus dos partidos. Bélgica completo la fase de clasificación sin haber encajado un solo gol, pero perdió frente a los Países Bajos por su peor diferencia de goles.