Moore brak door in 1958 met de Capitol Showband. De groep kende succes aan het begin van de jaren zestig. In 1961 tourde hij door de Verenigde Staten. Vier jaar later nam hij deel aan de Ierse preselectie voor het Eurovisiesongfestival 1965. Met het nummer "I'm walking the streets in the rain" ging hij met de zegepalm aan de haal, waardoor hij de allereerste Ierse vertegenwoordiger op het Eurovisiesongfestival werd. In het Italiaanse Napels eindigde hij op een respectabele zesde plaats.