Durante la Crociata albigese, secondo il documento LXXXII della "Histoire Générale de Languedoc, avec des Notes, tome V", nell'aprile 1216, Simone di Montfort, che da circa due anni era padrone di tutta la Linguadoca dai Pirenei al Rodano, si recò a Parigi per rendere omaggio al re di Francia, Filippo Augusto dei suoi nuovi domini: ducato di Narbona, contea di Tolosa, viscontea di Beziers e viscontea di Carcassonne; ma mentre Simone si trovava a Parigi, Raimondo, assieme al padre, Raimondo VI, sbarcò a Marsiglia e pose l'assedio a Beaucaire che prese il 24 agosto, dando inizio alla guerra di liberazione della contea di Tolosa.Con il documento n° XXXIV della "Histoire Générale de Languedoc, avec des Notes, Tome V", del gennaio 1217, Raimondo donò una sua proprietà ad un certo Raimondo de Rochafolio.Continuò la guerra contro Simone di Montfort e, il 12 settembre 1217, fu l'artefice della riconquista di Tolosa, che riportò il padre al governo della città. Simone di Montfort mise subito l'assedio a Tolosa, che, dopo la sua morte, nel giugno 1218, fu continuato dal figlio Amalrico o Amaury di Montfort, che non aveva la tempra del padre e quindi non fu all'altezza di contrastare Raimondo VI, che, oltre a governare una parte della contea, che era stata riconquistata, con l'aiuto di Raimondo continuò nella riconquista. Il fronte crociato cominciò a sfaldarsi e nel 1221 Fanjeaux e Montréal furono riprese, con molti cattolici costretti all'esilio.