Im Spanischen Bürgerkrieg blieb er gegenüber der Republik loyal. Im Einsatz gegen die franquistischen Truppen gelang ihm zunächst die Rückeroberung der Balearischen Inseln Formentera, Cabrera und Ibiza. In der Folge wurde ihm das Kommando über die 6000 Mann starken republikanischen Invasionstruppen in der Schlacht um Mallorca erteilt, die jedoch unter großen Verlusten scheiterte und einen Wendepunkt im Krieg darstellte. Von Führungsaufgaben enthoben bildete er anschließend in Kastilien kommunistische Partisanen aus. Sein letzter Dienstgrad in den spanischen Streitkräften war Oberstleutnant. 1937 veröffentlichte er seinen ersten von mehreren Texten, die sich speziell dem Guerillakrieg widmeten. Angesichts der auch aufgrund der italienischen und deutschen Unterstützung überlegenen Truppen Francos warb Bayo für einen Wechsel von der konventionellen zur unkonventionellen Kriegsführung, konnte sich mit seinen Vorschlägen bei der republikanischen Militärführung unter Verteidigungsminister Indalecio Prieto trotz anfänglicher Erfolge mit kleinen Guerillaeinheiten jedoch nicht mehr rechtzeitig durchsetzen.