Nach dem Weggang der Augustinerinnen entfaltete die dem hl. Nikolaus von Myra geweihte Kirche wegen der dort verwahrten Nikolaus-Reliquien besondere Bedeutung als Wallfahrtsort. Aus den Jahren 1261, 1387 und 1518 sind Ablässe für Pilger überliefert, die zu der Kirche reisten. „Die Einnahmen, die vor allem am Nikolausfest reichlich flossen, stellten eine wichtige Bestandsgrundlage für das Stift in Weende dar.“ Eine bekannte Pilgerin war Herzogin Margarete, die Witwe Ottos I., die 1397 die Kirche besuchte. Für das Jahr 1430 ist eine Pilgerreise Landgraf Ludwigs von Hessen zur St.-Nikolaus-Kirche bezeugt. 1447 kam es im Kontext des Sächsischen Bruderkrieges zu einer Plünderung durch das Heer Herzog Wilhelms von Sachsen. Die Einführung der Reformation beendete die Bedeutung der Kirche als Wallfahrtsort. Doch blieb die Kirche bis in das 19. Jahrhundert ein beliebtes Ausflugsziel, wie Graffiti-Ritzungen und Inschriften an den Kirchenwänden im Chor bezeugen.