Det var under inflytandet av den djupt melankoliska stämning, vari dessa dödsfall försänkte honom, som han skrev de första sångerna (engelska "cantos") i "Childe Harold"'"s Pilgrimage" (1812–18), ett verk där han genomgående gjorde bruk av spenserstrof, ett versmått från den elisabetanska eran. 1812 höll han sitt första tal i parlamentet (om ludditernas uppror i Nottingham), vars demokratiska hållning och retorik gjorde stor lycka och bidrog att öka intresset för de båda första sångerna i "Childe Harold", vilka utkom vid denna tid. Förklädd till den unge blaserade ädlingen Harold med den halvt verkligt kända, halvt påtagna melankolin skildrade han i dessa båda första dikter ofta på ett mycket poetiskt sätt natur och scener från sin resa. Det främmande ämnesvalet, hjältens romantiskt pessimistiska hållning, hänsyftningar på lokaliteter och de stora händelser, som just då sysselsatte tiden (det var mitt under spanska självständighetskriget och strax före Napoleons tåg mot Ryssland), förklarar till fullo det utomordentliga mottagande, som dikten fick. "Jag vaknade en morgon och fann mig berömd", yttrade Byron själv. Han dyrkades av aristokratin och det litterära kretsarna i London, och hans anseende befästes och ökades genom dikterna "The Giaour" (1813), "The bride of Abydos" (Abydos) (1813), "The Corsair" (1814, av vilken 13 000 exemplar såldes på en dag), "Lara" (1814), "The Siege of Corinth" (1816) och "Parisina" (1816).