Den nächsten Weltrekord, an dem Chataway beteiligt war, stellte sein Studienkollege aus Oxford, Roger Bannister auf. Am 6. Mai 1954 war Chataway einer der Tempomacher für Bannister, als dieser den Weltrekord im Meilenlauf unter die Vier-Minuten-Grenze verbessern konnte. Sechs Wochen später machte Chataway Tempo für den Australier John Landy, als dieser Bannisters Weltrekord unterbot. Am 10. Juli 1954 stellte Chataway seinen ersten Weltrekord auf einer Einzelstrecke auf, als er den Rekord im 3-Meilen-Lauf im Finale der AAA-Meisterschaft auf 13:32,2 Minuten verbesserte, das Rennen gewann allerdings Fred Green bei Zeitgleichheit. Am 3. August 1954 siegte Chataway im Finale des 3-Meilen-Laufs der British Empire and Commonwealth Games 1954 in Vancouver vor Fred Green, blieb allerdings drei Sekunden über dem Weltrekord. Am 29. August 1954 fand in Bern das 5000-Meter-Finale der Europameisterschaften statt. Wolodymyr Kuz übernahm frühzeitig die Führung und unterbot mit 13:56,6 Minuten Zátopeks Weltrekord im Alleingang. Chataway und Zatopek konnten dem Tempo nicht folgen, mit über zehn Sekunden Rückstand gewann Chataway Silber vor Zatopek. Am 13. Oktober 1954 trafen Kuz und Chataway beim Städtevergleich London/Moskau im White City Stadium aufeinander. Erneut lief Kuz von Beginn an hohes Tempo, aber Chataway blieb stets an Kuz dran. Unterwegs unterbot Kuz den 3-Meilen-Weltrekord von Green und Chataway, im 5000-Meter-Ziel allerdings hatte Chataway eine Zehntelsekunde Vorsprung auf Kuz und stellte in 13:51,6 einen neuen Weltrekord auf. Zehn Tage später unterbot Kuz diesen Weltrekord erneut. Für seine Erfolge im Jahr 1954 wurde Chataway mit dem erstmals verliehenen Titel BBC Sports Personality of the Year geehrt. Sein Training war vor allem durch Franz Stampfl beeinflusst, d. h., er trainierte wenig und vor allem nach der Methode des intensiven Intervalltrainings.