Am 11. März 2004 kam es zu einer Serie islamistisch motivierter Terroranschläge auf Nahverkehrszüge in Madrid mit 191 Todesopfern. 2004 gewann die Sozialistische Partei unter José Luis Rodríguez Zapatero überraschend die Wahl. Im Inneren wurden die gesellschaftliche Liberalisierung und die Trennung von Staat und Kirche vorangetrieben und die Dezentralisierung des Landes fortgesetzt, wobei die nationalistischen Ansprüche in Katalonien und im Baskenland zunehmende Beachtung fanden. Im Sommer 2006 nahm die Regierung Verhandlungen mit der ETA auf, nachdem diese im März einen „permanenten Waffenstillstand“ angekündigt hatte; nach dem Bruch des Waffenstillstands durch ein ETA-Attentat am 30. Dezember 2006 im Madrider Flughafen wurden diese Verhandlungen allerdings wieder eingestellt. Außenpolitisch näherte sich Spanien an Deutschland und Frankreich an. Ministerpräsident Zapatero zog die Armee bis Juli 2004 aus dem Irak ab, doch stockte er wenig später mit Rücksicht auf die durch diesen Rückzug geschädigten Beziehungen zu den USA das Militärkontingent in Afghanistan auf, wo bis November 2013 34 Spanier starben.