En raison de son travail sur Lalor, O'Neill est approché pour travailler sur la biographie autorisée d'Éamon de Valera après la mort de l'auteur précédent, Frank Gallagher, en 1962. Gallagher n'avait achevé que quelques chapitres sur les négociations du traité anglo-irlandais. Un contrat est signé en 1962 et O'Neill est officiellement détaché auprès du personnel présidentiel. Il mène de longues entrevues régulières avec de Valera et vit dans les Áras an Uachtaráin pendant un temps pour avoir un accès facile et direct aux papiers privés de de Valera. O'Neill développe un rapport privilégié avec de Valera et sa famille le conduisant à rester en contact avec eux pour le reste de sa vie. Il agit en tant que conseiller historique sur les films documentaires sur l'Insurrection de 1916 et la Guerre d'Indépendance, "Mise Éire" et "Saoirse?" En 1968 et 1970, la biographie est publiée en irlandais en deux volumes, avec le t-Athair Pádraig Ó Fiannachta comme co-auteur. La version en langue anglaise est publiée en 1970 avec Lord Longford comme co-auteur d'O'Neill. L'ajout de Lord Longford est fait par les éditeurs, car ils pensaient qu'un nom de haut niveau augmenterait les ventes. Cela conduit à éditer une version anglaise différente de son équivalent en irlandais.