Amritsarin verilöylyn jälkeen vuonna 1919 hän liittyi Mahatma Gandhin kansalaistottelemattomuusliikkeeseen. Vuonna 1921 britit pidättivät sekä Motilalin että hänen poikansa Jawaharlalin ja he olivat vangittuina kuusi kuukautta. Vuonna 1928 hän kirjoitti Kongressipuolueen raportin, joka oli perustuslakiluonnos tulevaisuuden itsenäiselle Intialle. Britit hylkäsivät ehdotuksen. Kun hän osallistui vuonna 1930 Gandhin suolamarssiin ja kansalaistottelemattomuusliikkeeseen, britit vangitsivat hänet. Motilal Nehru kuoli pian vapauttamisensa jälkeen vuonna 1931.