Am 27. Mai 1960 putschte das Militär unter Cemal Gürsel und beherrschte das Land bis zum 15. Oktober 1961. Menderes und andere Politiker wurden hingerichtet. Inönü bot seinen Rat an und wurde zunächst Vorsitzender der verfassunggebenden Versammlung und vom 20. November 1961 bis Februar 1965 unter dem militärischen, aber dennoch liberal eingestellten Gürsel erneut Ministerpräsident. Inönü würde, so seine Aussage, niemals ein nichtdemokratisches Regiment erlauben, er werde niemals an einem solchen Versuch teilnehmen, er werde im Gegenteil jeden Versuch bekämpfen. In seine letzte Amtszeit fiel der Assoziations-Vertrag mit der Europäischen Wirtschaftsgemeinschaft (EWG).