Il passe les deux premiers mois de la Seconde Guerre mondiale en Méditerranée jusqu'à son transfert dans la "Home Fleet", devenant alors le vaisseau amiral du escadron de croiseurs. Le "Devonshire" prend part à la campagne norvégienne au milieu de 1940 et évacue le roi Haakon VII, le prince héritier Olav V et des représentants du gouvernement norvégien, dont le Premier ministre, Johan Nygaardsvold le . En septembre, il participe à la bataille de Dakar, et la tentative est ratée pour s'emparer de la colonie française de Vichy au Sénégal. Le navire reste ensuite dans l'Atlantique Sud et appuie la France libre pour prendre le contrôle de l'Afrique-Équatoriale française tout en cherchant des raiders de commerce allemands. Le , son hydravion Supermarine Walrus prend part au naufrage du sous-marin Vichyste "Poncelet" au large du Gabon.