Durante a temporada 2011–12, sob comando do técnico Jupp Heynckes, seu ex-treinador no Leverkusen, Kroos estabeleceu-se como titular absoluto no Bayern, formando um forte meio-campo com seu colega de seleção Bastian Schweinsteiger. Ele jogou 51 partidas em todas as competições durante a temporada, incluindo a final da Liga dos Campeões de 2012, onde o Bayern foi derrotado nos pênaltis contra o Chelsea, na Allianz Arena.