En 1916, il est fait évêque de Ioannina et conserve cette charge jusqu’en 1949. À cette date, il est élu archevêque-primat d’Athènes et de toute la Grèce et succède à monseigneur Damaskinos. Il travaille alors à la restauration de l’Église grecque, largement affaiblie par la Seconde Guerre mondiale et la Guerre civile. Mais, toujours désireux de réaliser la Grande Idée, il soutient également le futur Makarios III dans sa lutte pour l’indépendance de Chypre.