Sa carrière s'apprête alors à connaître un virage artistique et médiatique insoupçonné. En 2008, il retrouve Vince Gilligan quand il est choisi pour interpréter Walter « Walt » White, le personnage central et complexe de la série dramatique "Breaking Bad". Le programme connaît des débuts discrets, mais sa qualité et la performance de l'acteur, permettent une exposition médiatique croissante. Quand la série se conclut en 2013, au bout de cinq saisons, l'acteur est devenu une star, multi-récompensée : entre autres, il remporte ainsi l'Emmy Award du meilleur acteur dans une série dramatique trois années consécutives : en 2008, 2009 et 2010, puis en 2014, l'Emmy Award du meilleur acteur dans une série télévisée dramatique. Il produit aussi la série et réalise les premiers épisodes de la deuxième et troisième saison. À l'âge de , le succès lui ouvre les portes du cinéma.