Sampaoli mendapat pujian sebagai pelatih kepala Universidad de Chile, memenangkan tiga gelar liga dan kejuaraan Copa Sudamericana. Keberhasilan ini mengantarkannya melatih tim nasional Chili pada 2012, menggantikan Claudio Borghi. Ia memimpin tim nasional sepak bola Chili meraih gelar Copa América pertama mereka, setelah mengalahkan Argentina pada final Copa América 2015 di Chili. Ia terkenal karena taktik menyerangnya yang mirip dengan Marcelo Bielsa, menurut pers dan penggemar.