Он присоединился к «Валенсии» после Олимпиады, подписав контракт на шесть лет. В сезоне 2001/02 он выиграл первый большой трофей — после 31-летнего перерыва «Валенсия» выиграла чемпионат Испании. В следующем сезоне он стал одним из лучших левофланговых защитников испанского первенства, забив 8 мячей в лиге (10 во всех турнирах). Сезон 2003/04 также стал успешным для «Валенсии» — клуб выиграл домашний чемпионат, а в финале Кубка УЕФА победил «Марсель» со счётом (2:0). Большую часть этого сезона Аурелио пропустил из-за травмы.