В 1208 году был объявлен крестовый поход против катаров. Во владениях Гастона не было катаров. Однако после того, как Симон де Монфор захватил владения многих окситанских дворян, вассалов короля Арагона Педро II, тот решил вмешаться. В 1211 году Гастон напал на Симона. Участие в войне имело для Гастона катастрофический последствия. Он был лишён аквитанского виконтства Брюлуа, захваченного крестоносцами, а папа отлучил его от церкви, объявив его владения лишёнными сеньора. После этого армия Симона де Монфора двинулась в Бигорр, осадив замок Лурд. Однако захватить его не удалось, поэтому крестоносцы отступили.