Karlmann berperang penting di dalam mengadakan "" pada tahun 742, Sinode besar yang pertama dari Gereja Katolik Roma yang diselenggarakan di wilayah timur Kerajaan Franka. Yang dikepalai bersama olehnya dan Bonifasius, sinode memutuskan bahwa imam tidak diperbolehkan menanggung atau menjadi tuan rumah wanita di rumah-rumah mereka dan bahwa hal itu adalah salah satu tugas utama mereka untuk memberantas kepercayaan pagan. Ayahandanya sering menyita properti gereja untuk menghargai para pengikutnya dan membayar tentara yang telah membawanya kemenangan di Tours (sebuah kebijakan yang didukung oleh Bonifasius yang diperlukan untuk mempertahankan agama Kristen). Pada tahun 742 Karoling cukup kaya untuk membayar pengikut militer mereka dan mendukung Gereja. Bagi Karlmann, seorang pria yang sangat saleh menganggap itu sudah menjadi tugasnya; sedangkan bagi Pippin itu merupakan tugas praktis. Keduanya melihat perlunya memperkuat ikatan di antara istana mereka dan Gereja. Karlmann menyumbangkan wilayah kepada salah satu dari beberapa lembaga penting Bonifasius, yaitu biara Fulda.