Wegen seiner Kenntnisse der Landessitten des Orients wurde Longjumeau von Seiten König Ludwigs IX. gebeten, am sechsten Kreuzzug teilzunehmen. Während der Überwinterung des Kreuzzugsheeres auf Zypern auf das Jahr 1249 wurden im Dezember 1248 zwei Gesandte eines mongolischen Heerführers bei König Ludwig IX. vorstellig, die ihm ein wohlwollendes Entgegenkommen des Großkhans Güyük gegenüber dem Christentum suggerierten. Damit bestätigten sie einen nur wenige Monate zuvor eingetroffenen Brief des armenischen Adligen Sempad. Nun wurde von Longjumeau vom König mit einer Reise an den Hof des Großkhans betraut, mit dem Auftrag, die Bekehrung des Großkhans voranzutreiben und ein Bündnis zwischen Christen und Mongolen zum gemeinsamen Kampf gegen die Sarazenen auszuhandeln. Dazu wurde ihm ein Stück vom „wahren Kreuz“ und eine rote Zeltkapelle als Geschenk für den Großkhan mit auf die Reise gegeben.