El museo fue inaugurado en 1882 para albergar el legado y mecenazgo de un agente de cambio barcelonés, Francesc Martorell Peña (1822-1878), quien había cedido con tal propósito a la ciudad de Barcelona sus colecciones personales de arqueología e historia natural. Primeramente, cuando fue creado en 1882, el museo se llamó «Museo Martorell de Arqueología y Ciencias Naturales» pero muy pronto las colecciones de arqueología, botánica y zoología fueron transferidas a otros lugares y el edificio pasó a llamarse «Museo Martorell de Geología» aunque también se le conoció como «Museo Martorell» y como «Museo de Geología de Barcelona». Este edificio, ya hoy en día referido simplemente como el Museo Martorell, fue la primera sede del Museo de Ciencias Naturales de Barcelona además de ser el primer edificio de la ciudad de Barcelona en haber sido concebido y construido con el propósito de ser utilizado como museo. Otro edificio muy cercano, localizado también en el parque de la Ciudadela, el Castillo de los Tres Dragones, construido en 1888 para la Exposición Universal de Barcelona, fue asignado al Museo de Ciencias Naturales de Barcelona en 1917. A los pocos años, las colecciones de zoología del Museo de Ciencias Naturales de Barcelona fueron transferidas al Castillo de los Tres Dragones, donde en 1920 fue inaugurado el Museo de Zoología de Barcelona. Desde 1920 hasta 2010, el Museo de Ciencias Naturales de Barcelona contó pues con estos dos museos en el Parque de la Ciudadela, el de geología y el de zoología, permitiendo de este modo que el público tuviese acceso a las colecciones de geología, paleontología y zoología. Los dos edificios están cerrados desde 2010, pero siguen perteneciendo al Museo de Ciencias Naturales.