Bento was van 2005 tot en met 2009 trainer van Sporting Clube de Portugal. Op 6 november 2009 diende hij zijn ontslag in, omdat hij naar eigen zeggen niets meer uit de spelersgroep kon halen. Na het WK voetbal van 2010 verving hij Carlos Queiroz als Portugees bondscoach. Hij bereikte met de nationale ploeg de halve finales van de EK-eindronde 2012 in Polen en Oekraïne. Daarin werd Portugal uitgeschakeld door titelverdediger Spanje, dat met 4-2 zegevierde in de strafschoppenserie. In de reguliere speeltijd plus verlenging waren beide ploegen blijven steken op 0-0.