В 1991 году Кейрош был назначен главным тренером сборной Португалии. Под руководством Кейроша сборная Португалии сыграла 31 матч, 14 из которых выиграла. В 1993 году ушёл с поста главного тренера сборной Португалии. При этом пройти квалификацию на Евро-1992 и чемпионат мира 1994 португальцам не удалось.