W sezonie 2016 Leclerc podpisał kontrakt z francuskim zespołem ART Grand Prix (współzałożycielem zespołu był jego menadżer Nicolas Todt) i rozpoczął starty w serii GP3. Jego partnerami w zespole byli: Holender Nyck de Vries, Japończyk Nirei Fukuzumi i reprezentant Tajlandii Alexander Albon. Leclerc rywalizował o zwycięstwo w klasyfikacji generalnej z Albonem. Wygrał dwa wyścigi, na torze de Barcelona-Catalunya oraz Monte Carlo, a następnie w przeciągu kolejnych siedmiu wyścigów czterokrotnie meldował się na podium. Ostatnie zwycięstwo odnotował po dominacji na belgijskim torze Spa-Francorchamps. Podczas dwóch kolejnych weekendów startował w wyścigach z pole position i utrzymywał się na pozycji lidera w klasyfikacji generalnej. Ostatnie podium sezonu odnotował w pierwszym starcie na torze Sepang. Jego przewaga pozwoliła mu na utrzymanie zwycięstwa w klasyfikacji generalnej po ostatnim wyścigu na torze Yas Marina w Abu Zabi, którego zarówno on, jak i Albon nie ukończyli. W trakcie 18 wyścigów sezonu ośmiokrotnie stawał na podium, w tym trzykrotnie zwyciężał, czterokrotnie startował z pole position. Zwycięstwo w serii zadedykował Jules’owi Bianchiemu, który zmarł w lipcu 2015 roku.