Im Jahr 1998 schloss er sich dem politisch zum linken Spektrum gehörenden Jugendverband der Esquerra Republicana de Catalunya (JERC) an, deren Sprecher er wurde. 2000 folgte der Eintritt in die Partei ERC. 2006 wurde er Abgeordneter des Regionalparlaments von Katalonien. In dieser Zeit führte er Kampagnen, mit denen er und seine Partei sich für die Unabhängigkeit Kataloniens einsetzten. Zwischen 2012 und 2017, als der katalanische Separatismus weiter erstarkte, blieb Aragonès in zweiter Reihe und entwickelte sich zur rechten Hand der Parteiführung um Oriol Junqueras und Marta Rovira. Von der ABC wird er als „politischer Ziehsohn“ Junqueras’ bezeichnet, der 2019 im Rahmen der Strafverfahren infolge des Unabhängigkeitsreferendums von 2017 zu 13 Jahren Haft verurteilt wurde. Im Jahr 2018 wurde Aragonès von Regierungschef Quim Torra zum Wirtschafts- und Finanzminister ("Conseller d'Economia i Hisenda") sowie Vizepräsidenten berufen.