Pierwszą duża międzynarodową imprezą w karierze Nancy Greene były igrzyska olimpijskie w Squaw Valley w 1960 roku. Wystąpiła tam we wszystkich trzech konkurencjach, najlepszy wynik osiągając w zjeździe, który ukończyła na 22. pozycji. Na rozgrywanych dwa lata później mistrzostwach świata w Chamonix w tej samej konkurencji była pięta, tracąc do podium 0,24 sekundy. Bez medalu wróciła również z igrzysk olimpijskich w Innsbrucku w 1964 roku, gdzie była siódma w zjeździe, piętnasta w slalomie oraz szesnasta w gigancie. Blisko swego pierwszego medalu na imprezie tej rangi była podczas mistrzostw świata w Portillo w 1966 roku, zajmując czwarte miejsce w gigancie. W zawodach tych walkę o podium przegrała z Francuzką Florence Steurer o 0,44 sekundy. Największe sukcesy osiągnęła na igrzyskach w Grenoble w 1968 roku, gdzie już w drugim starcie zdobyła srebrny medal w slalomie. Po pierwszym przejeździe zajmowała trzecie miejsce, tracąc do prowadzącej Judy Nagel z USA 1,26 sekundy. W drugim przejeździe osiągnęła najlepszy czas, co dało jej drugi łączny wynik, 0,29 sekundy za Francuzką Marielle Goitschel. Dwa dni później Greene zwyciężyła w gigancie, wyprzedzając o 2,64 sekundy Annie Famose z Francji i o 2,77 sekundy Fernande Bochatay ze Szwajcarii. Została tym samym pierwszą w historii złotą medalistką olimpijską w tej konkurencji reprezentującą Kanadę. Igrzyska w Grenoble były równocześnie mistrzostwami świata, jednak kombinację rozegrano tylko w ramach drugiej z tych imprez. W konkurencji tej Greene również zwyciężyła, wyprzedzając Marielle Goitschel i Annie Famose.