Debutó con la el 6 de septiembre de 2012, en partido de fase de clasificación para el Europeo sub-21 de 2013 ante Suiza en Sion (0–0) y lo hizo como titular, siendo sustituido en el 61' por Isco. Tras este partido, España certificaba la clasificación para el Europeo de 2013, al que Gerard no fue convocado, al coincidir ese año con la disputa del Mundial sub-20. Tras la celebración de ese Europeo 2013, en el que España revalidó el título de 2011, Deulofeu era uno de los fijos de las convocatorias de la sub-21, disputando 6 de los 8 partidos de fase de clasificación para el Europeo de 2015, en la que España acabó primera del grupo 4. Sin embargo, en la eliminatoria final de ida y vuelta que daba acceso al torneo, España fue eliminada contra todo pronóstico ante Serbia, quedando además sin posibilidades de clasificación para los .