El 10 de maig de 1631 va conquerir la ciutat de Magdeburg dels protestants on les seves tropes van perpetrar una massacre sense quarter. Almenys 20.000 civils van morir i quasi tota la ciutat va ser incendiada. Els historiadors no es posen d'acord en si aquest massacre va ser volguda per Tilly, o si només la considerava com un mer dany col·lateral inevitable d'un objectiu militar bo en el marc de la seva missió divina d'exterminar el protestantisme, de la qual el general, n'era un creient catòlic idealista convençut. Pels civils morts i expulsats, el resultat era el mateix: dels 35.000 habitants, el 1639 en quedaven 450. Els que no van morir al massacre, van sucumbir a les epidèmies o a la fam o van fugir de la fúria bèl·lica. Aquesta operació nogensmenys va ser l'apogeu i l'inici de la fi de la seva carrera. La resistència protestant va reorganitzar-se i encara el mateix any, el seu exèrcit va ser derrotat el setembre de 1631 a la Batalla de Breitenfeld per una coalició de Gustau II Adolf de Suècia i el Regne de Saxònia. Durant la seva retirada cap a Baviera va ser ferit a la batalla de Rain del Lech i morí poc després a Ingolstadt.