Im Jahr 1665 ging er nach Irland. Er heiratete 1669 in erster Ehe Katherine Baynton. Aus der Ehe gingen zwei Töchter hervor. Nach dem Tod seiner ersten Frau heiratete er Frances Jennings, die Schwester der späteren Sarah Churchill, Duchess of Marlborough. In Irland machte er sich zum Fürsprecher der Katholiken, was ihn erneut in Konflikt mit Ormonde brachte. Wieder wurde er kurzzeitig im Tower inhaftiert. Talbot nahm 1672 an der Seeschlacht von Solebay im Krieg mit den Niederlanden teil und wurde dabei gefangen genommen.