Obwohl Maryland bei Ausbruch des amerikanischen Bürgerkrieges der Union angehörte, sympathisierten die Surratts mit den Konföderierten. Mehrere Gleichgesinnte, darunter auch der Schauspieler und spätere Mörder Lincolns John Wilkes Booth, fanden bei ihnen Logis. Im August 1862 starb Marys Mann John, worauf sie ein von dessen Verwandten geerbtes Haus in Washington D. C. bezog, das sie zudem als Pension nutzte und das später als Treffpunkt ihres Sohnes und anderer Personen zur Vorbereitung eines Anschlages auf Lincoln diente. Laut ihrem Sohn sollte der Anschlag lediglich gegen die Freiheit Lincolns, nicht aber gegen sein Leben, gerichtet sein. Überdies sprach er seine Mutter von einer Schuld an einer Verschwörung frei.