2016 stond volledig in het teken van de Olympische Zomerspelen. In voorbereiding hierop won ze twee manches van de wereldbeker en verlengde ze haar Europese titel. Op de Spelen zelf kende Neff een goede start. Na drie ronden reed ze samen met de Poolse Maja Włoszczowska en Jenny Rissveds uit Zweden aan de leiding. Echter moest ze de rol lossen. Ze eindigde uiteindelijk als zesde op meer dan twee minuten van winnares Rissveds. Op 27 juli 2021 wist ze wel op zeer overtuigende wijze tijdens de (door COVID-19 uitgestelde) Olympische Spelen 2020 in Tokyo de gouden medaille in de wacht te slepen. Neff werd op het podium geflankeerd door twee landgenoten waardoor er voor het eerst voor Zwitserland tijdens de Olympische zomerspelen sprake was van een "clean sweep".