Szélesebb körben és világszerte azonban az ellene folyó gyilkossági per kapcsán lett ismert, melynek során feleségének és annak új párjának meggyilkolásával vádolták meg. A valószínű bizonyítékok ellenére a büntető eljárás során, amelyet szappanopera jelleggel közvetítettek a nagy tévéállomások az USA-ban és világszerte, sztárügyvédei segítségével végül az esküdtszék felmentette. Az amerikai alkotmány szerint ugyanabban a tárgyban újabb büntetőeljárást elindítani nem lehet, de meggyilkolt felesége párjának családja polgári kártérítési pert indított ellene, amelyet meg is nyertek, és amelyben 33,5 millió dollár kártérítésre ítélték Simpsont. Ez pénzügyileg csődbe vitte. 2007. szeptember 16-án előzetes letartóztatásba helyezték. Azzal gyanúsították, hogy egy Las Vegas-i hotelszobába betörve sportereklyéket rabolt el egy kereskedőtől. Állítása szerint tőle ellopott, saját relikviáit akarta visszaszerezni. A választott módszer azonban elfogadhatatlan volt, és ráadásul mindezt fegyverrel tette.