Geymüller exerce durant un certain temps l’architecture, mais sans grand succès. Il travaille à Paris dans le bureau de construction du Lycée Chaptal, puis, toujours dans la capitale française, collabore avec Johann Friedrich Jäger, chargé de la conception du pavillon suisse de l’Exposition universelle de 1867. Enfin, il entre à l’atelier de l’architecte parisien Joseph-Michel Le Soufaché. Geymüller prend part à divers concours architecturaux : à Berlin, église protestante (1868) et premier concours du Palais du Reichstag (1872), à Zurich, projet de quai (1874). Mais ses projets ne sont pas retenus. On ne lui connaît qu’une seule réalisation, le chalet Balsan à Ragaz (1875).