После завершения карьеры в 1973 году стал тренером. Сначала Попов работал в молодёжной сборной, а с 1979 по 1987 год возглавлял мужскую команду СССР и выиграл с ней Олимпийские игры 1980, два Кубка мира в 1981 и 1983, чемпионат мира 1982 года, и три чемпионата Европы — в 1983, 1985 и 1987 году. На Играх 1992 года Попов руководил Объединённой командой, которая заняла 3-е место.