Außenpolitisch verfolgte Griechenland die Vereinigung sämtlicher von Griechen besiedelter Territorien in einem Staat (Megali Idea), was die natürliche Gegnerschaft zum Osmanischen Reich zur Folge hatte. Ein erster Erfolg war der Beitritt der bisher unter britischem Protektorat stehenden Ionischen Inseln, die 1864 an Griechenland angeschlossen wurden, wodurch die Enosis-Bewegung neuen Zulauf gewann. Als Ergebnis des &lt;a href="Russisch-Osmanischer%20Krieg%20%281877%E2%80%931878%29"&gt;Russisch-Osmanischen Krieges von 1877/78&lt;/a&gt; wurden Griechenland im Vertrag von Berlin (1881) Thessalien sowie Teile des Epirus zugeschlagen. Als Georg 1885 Pläne vorantrieb den Epirus militärisch zu erobern, sah er sich der geschlossenen Opposition der europäischen Großmächte gegenüber, worauf der geplante Feldzug abgebrochen wurde. Nach dem Ausbruch eines Aufstands der griechischen Bevölkerungsmehrheit gegen die osmanische Herrschaft auf Kreta unterstützte König Georg die Aufständischen, weshalb es 1897 zum Türkisch-Griechischen Krieg kam, in dessen Verlauf die schlecht ausgerüstete griechische Armee eine vernichtende Niederlage erlitt. Im Vertrag von Konstantinopel wurde Kreta unter internationale Kontrolle gestellt und Griechenland musste hohe Reparationszahlungen leisten.