На самом первенстве Касорла выходил на замены во всех 3-х матчах группового этапа и игре плей-офф с Италией. Санти, появившийся на поле на 113 минуте, внёс свой вклад в победу команды, реализовав послематчевый пенальти. Ещё 25 минут полузащитник сыграл в финальном матче с Германией, принесшем испанцам первую за 44 года победу в европейском первенстве. 19 ноября 2008 года Санти забил первый мяч с игры за национальную команду, поразив ворота Чили (3:0). В 2009 году полузащитник играл на втором в карьере крупном международном турнире — Кубке конфедераций, где провёл 5 матчей, в 4-х из них выходя на замену и завоевал бронзовые медали. К чемпионату мира 2010 года Касорла подошёл не в лучшей форме, пропустив значительную часть сезона из-за травм. Игрок был включён в предварительный список кандидатов на поездку в ЮАР, но в основную заявку не попал. На чемпионате Европы 2012 Касорла стал победителем турнира в составе сборной Испании, он принял участие в двух матчах.