Dalliu war Mitglied in der Vereinigung "Bashkimi", die sich während der Machtübernahme der Jungtürken für mehr Rechte der Albaner einsetzte. 1909 nahm er am Kongress von Elbasan teil, wo wichtige Beschlüsse für ein Bildungswesen in albanischer Sprache gefasst wurden. Er gehörte zu den ersten Lehrern an der "Shkolla Normale" in Elbasan, einem Lehrerseminar, dessen Gründung am Kongress beschlossen worden war und aus dem die heutige Universität Elbasan entstand. In den folgenden beiden Jahren wurde er wiederholt von den osmanischen Behörden verhaftet und in Bitola und Thessaloniki inhaftiert. Lehrmaterial und andere patriotische Literatur auf Albanisch wurde bei Durchsuchungen in der Moschee beschlagnahmt. Auf Intervention von Hasan Prishtina kam er wieder frei. In der Folge beteiligte er sich an einem bewaffneten Aufstand in Kruja und wurde wieder verhaftet. Ab 1912 war er Herausgeber der Zeitschrift „Dajti“. Am 28. November 1912, am Tag der albanischen Unabhängigkeitserklärung, war er beim Hissen der albanischen Flagge in Tirana anwesend. Er unterstützte die Regentschaft von Prinz Wilhelm zu Wied und lehnte den Mittelalbanischen Aufstand moslemischer Bauern ab. Auch in der Folge blieb er weiterhin politisch aktiv.