Airey bekam 1854 das Kommando über eine Brigade und kämpfte mit dieser in der Schlacht an der Alma im Krimkrieg. Von 1854 bis 1855 diente er als kommissarischer Generalquartiermeister der dortigen Truppen unter dem Oberbefehl von Lord Raglan. In der Schlacht bei Balaklawa gab er den, berühmt gewordenen, Befehl von Lord Raglan zur Attacke der Leichten Brigade an Louis Edward Nolan weiter. Da dieser Befehl zu Verwirrung bei der Umsetzung führte wurde ihm vorgeworfen, für die schweren Verluste bei der Attacke verantwortlich zu sein. Eine von ihm geforderte offizielle Untersuchung sprach ihn jedoch von diesem Vorwurf frei. Anschließend war er wiederum Kommandeur einer Brigade in der Schlacht bei Inkerman und wurde während der Belagerung von Sewastopol zum Generalleutnant "(Lieutenant-General)" befördert. Für seine Verdienste im Krimkrieg wurde er am 5. Juli 1855 zum Knight Commander des Order of the Bath (KCB) geschlagen, so dass er fortan den Namenszusatz „Sir“ führte.