Au début de la saison 2006-2007, il gagne les trois courses individuelles disputées à Östersund puis les deux à Hochfilzen dont la poursuite avec une marge inédite à ce niveau de plus de deux minutes. Du fait de son objectif de participer à la Coupe du monde de ski de fond, il décide de faire l'impasse sur une partie de la saison de Coupe du monde de biathlon. À l'occasion des Championnats du monde, à Anterselva, il remporte deux nouveaux titres, en sprint et sur la poursuite où seul le Tchèque Michal Šlesingr lui a opposé une résistance, obtenant également la médaille d'argent en relais masculin. Ayant manqué huit courses du calendrier, au classement général final, il est devancé par un Allemand, Michael Greis, en tête du classement de la Coupe du monde. Cette saison est la dernière disputée par son rival français Raphaël Poirée, qui termine à la troisième place de la Coupe du monde. Bjørndalen remporte un nouveau globe de spécialité, la mass start.