Am 17. November 1560 vermählte sich Günther XLI. von Schwarzburg aus politischen Gründen mit einer Schwester Wilhelms von Oranien, Catharina von Nassau-Dillenburg (1543–1624). Das Paar lebte danach einige Zeit in Arnstadt und investierte die von Karl V. geschenkten 10.000 Gulden in den Ausbau des gräflichen Schlosses Neideck. In den Jahren 1563 bis 1565 diente Graf Günther, gemeinsam mit seinen Brüdern Johann Günther I. und Albrecht VII. dem dänischen König Friedrich II. im Dreikronenkrieg gegen Schweden.