Han ble valgt ut til å være med Scott på hans første ekspedisjon til Antarktis mellom 1901 og 1904. Dette var den såkalte Discoveryekspedisjonen. De vitenskapelige resultatene fra ferden dekket omfattende områder innen biologi, zoologi, geologi, meteorologi og magnetisme. Det ble gjort viktige geologiske og zoologiske funn, som oppdagelsene av de snøfrie McMurdo Dry Valleys og koloniene av keiserpingviner ved Cape Crozier. Den geografiske utforskningen ledet blant annet til oppdagelsen av King Edward VII Land og polarplatået via fjellruten i vest. Ekspedisjonen gjorde ingen seriøse forsøk på å nå Sørpolen, men presterte å sette en ny sørlig rekord da en gruppe på tre mann nådde 82°17' sørlig bredde.