2009 gewann er als Student an der Florida State University den NCAA-Titel in der 4-mal-400-Meter-Staffel und wurde Vierter im 400-Meter-Lauf. Im August erreichte er bei den Weltmeisterschaften in Berlin über 400 Meter das Halbfinale und schied dort mit 45,28 s aus und belegte im Staffelbewerb in 3:01,88 min den vierten Platz. Seine erste internationale Medaille gewann Borlée bei den Hallenweltmeisterschaften 2010 in Doha. Die belgische 4-mal-400-Meter-Staffel belegte in der Aufstellung Cedric van Branteghem, Kevin Borlée, Antoine Gillet und Jonathan Borlée mit nationalem Hallenrekord 3:06,94 min den zweiten Rang hinter den Vereinigten Staaten. Anschließend siegte er bei den Europameisterschaften in Barcelona in 45,08 s über 400 Meter und sicherte sich mit der belgischen 4-mal-400-Meter-Staffel in 3:02,60 min die Bronzemedaille hinter den Teams aus Russland und dem Vereinigten Königreich. Daraufhin wurde er beim Leichtathletik-Continentalcup in Split in 45,01 s Vierter über 400 Meter und wurde im Staffelbewerb in 2:59,84 min Zweiter. 2011 gewann Borlée bei den Halleneuropameisterschaften in Paris in 3:06,57 min eine weitere Bronzemedaille in der Staffel, diesmal hinter Frankreich und Großbritannien. Ende August gewann er dann bei den Weltmeisterschaften in Daegu in 44,90 s die Bronzemedaille hinter Kirani James aus Grenada und dem US-Amerikaner LaShawn Merritt. Zudem belegte er mit der Staffel in 3:00,41 min den vierten Platz. Anschließend wurde er beim Memorial Van Damme in Brüssel in 44,97 s Zweiter. Im Jahr darauf siegte er bei den Europameisterschaften in Helsinki in der Aufstellung Antoine Gillet, Jonathan Borlée, Jente Bouckaert und Kevin Borlée in 3:01,09 min. Anschließend nahm er erneut an den Olympischen Spielen in London teil und erreichte dort das Finale, in dem er sich mit 44,81 s auf dem fünften Platz klassierte. Zudem erreichte er im Staffelbewerb in 3:01,83 min Rang fünf.