Джилленхол активна в сфере политики, является сторонницей Демократической партии и, как и её родители и брат, Американского союза защиты гражданских свобод. В своём выступлении на 18-й церемонии награждения кинопремии «Независимый дух» она осудила начатую президентом Бушем войну в Ираке, назвав её причинами «нефть и империализм». Она участвовала в антивоенных демонстрациях и кампании «Объединённые артисты за победу без войны». На президентских выборах поддерживала Джона Керри и Барака Обаму. Кроме того, она занимается благотворительностью.