Baldini, der den Beinamen "Il Treno di Forlì" (ital.= "der Zug aus Forli") war sowohl auf der Bahn als auch in Straßenradsportwettbewerben erfolgreich. Vor allem seine große Tempohärte und sein sauberer Fahrstil machten ihn zum erfolgreichen Zeitfahrer – was er durch den erwähnten Stundenweltrekord, den Weltmeistertitel in der Einerverfolgung wie auch in verschiedenen Einzel- und Paarzeitfahren, etwa beim Trofeo Baracchi (vier Siege) und beim Grand Prix des Nations bewies. Er gewann auch den Grand Prix Forlì viermal. Durch seine gut ausgebildeten Allrounder-Fähigkeiten gelang ihm im Jahre 1958 der Sieg beim Giro d’Italia.