梅隆的全国声誉在1929年华尔街股灾和大萧条爆发后崩溃。梅隆参与了胡佛政府为振兴经济和维护国际经济秩序所做的各种努力，但他反对政府直接干预经济。在国会开始对梅隆进行弹指程序后，胡佛总统将梅隆调任美国驻英国大使一职。在胡佛在1932年富兰克林·罗斯福的总统选举中失利后，梅隆恢复了个人生活。从1933年开始，联邦政府对梅隆展开了税务欺诈调查，导致一起备受瞩目的案件以梅隆的无罪开脱而告终。在他去世前不久，1937年，梅隆帮助建立了国家美术馆。他的慈善努力在后来成立的卡内基梅隆大学和国家美术馆方面发挥了重大作用。他在纽约州南安普敦逝世。