Kane edusti Englannin maajoukkuetta junioritasolla, pelaten alle 17-, 19-, 20- ja 21-vuotiaiden joukkueissa. Hän teki maalin miesten maajoukkuedebyytissään 27. maaliskuuta 2015 ja hänet valittiin Euroopan-mestaruuskilpailuihin 2016. MM-kilpailuissa 2018 Kane oli Englannin neljänneksi sijoittuneen joukkueen kapteeni ja voitti kisojen maalintekijätilaston kuudella maalillaan.