Moore objął dowodzenie siłami brytyjskimi na Półwyspie Iberyjskim po odwołaniu generałów Burrarda, Dalrymple'ego i Wellesleya, wezwanych na przesłuchania w związku ze sprawą tzw. układu z Sintry. Kiedy Napoleon wkroczył do Hiszpanii na czele 200-tysięcznej armii, Moore, który zapędził się daleko na północ, został zmuszony do odwrotu w kierunku jedynych portów, skąd mógłby się ewakuować - La Coruna i Vigo. Cofając się spiesznie i mając Francuzów niemal na karku Moore dotarł do La Coruny i zajął pozycje obronne pod miastem, przygotowując jednocześnie ewakuację swych wojsk na okręty. Jednak podczas bitwy został śmiertelnie ranny od "„uderzenia w pierś i lewe ramię pociskiem armatnim, który połamał mu żebra, zmiażdżył bark i płuca”". Przez kilka godzin był jeszcze przytomny, a jego ostatnie słowa, skierowane do adiutanta, Jamesa StanHope’a brzmiały: "„Wspomnij o mnie swojej siostrze, Stanhope”", mając na myśli swoją długoletnią przyjaciółkę Hester Stanhope. Został pochowany na obrzeżach miasta.