Nach der Eroberung Konstantinopels durch die Kreuzfahrer 1204, besetzten die Venezianer auch Syros und die Insel wurde Teil des Herzogtums Archipelagos. In dieser Zeit konvertierten die Bevölkerung nach und nach zum Katholizismus nach lateinischen Ritus. Bis zur Zeit der Griechischen Revolution lebten fast ausschließlich Katholiken des lateinischen Ritus auf Syros. Durch die Zuwanderung ab den 1820er-Jahren reduzierte sich dieser Anteil bis heute auf ungefähr 40 %, sodass die heutige Bevölkerung zu fast gleichen Teilen aus Orthodoxen und Katholiken besteht.