In dem von Jared Hess gedrehten Film "Gentlemen Broncos" verkörpert Angarano den skurrilen Außenseiter "Benjamin Purvis", dem als Nachwuchsautor die Story von seinem Idol geklaut wird. Gentlemen Broncos wurde unter anderem auch auf der Berlinale 2010 gezeigt. Der Film erhielt überwiegend negative Kritiken. 2011 ist Angarano unter anderem in "Von der Kunst, sich durchzumogeln" mit Freddie Highmore und Emma Roberts, dem Thriller "Red State" (von Kevin Smith) und "Haywire" (ehemals „Knockout“) zu sehen. Auch Antonio Banderas, Michael Douglas, Ewan McGregor und Channing Tatum haben Rollen in "Haywire". Bereits 2010 erschien "Ceremony". Dort verkörpert er einen jungen Mann, der einer älteren Frau (Uma Thurman) hinterherreist, um ihre Hochzeit mit einem anderen Mann zu verhindern.