В ходе своего второго визита в Палестину в 1903 году Усышкин создал Организацию еврейских учителей. В 1905 году V Всемирный сионистский конгресс по предложению Усышкина принял решение об учреждении Англо-Палестинского общества. После младотурецкой революции 1908 года он участвовал в создании в Стамбуле сионистского бюро. В 1919 году по приглашению Хаима Вейцмана и Нахума Соколова Усышкин вошёл в состав еврейской делегации на Парижской мирной конференции, перед делегатами которой выступил на иврите. После этого он перебрался в Палестину, где провёл оставшиеся годы жизни. С 1919 по 1921 год он возглавлял Совет представителей — чрезвычайный орган, координировавший сионистскую деятельность в Палестине.