Pierwszy w karierze wielkoszlemowy ćwierćfinał Belg osiągnął w sezonie 2016 podczas French Open, ponosząc porażkę z Dominikiem Thiem. W październiku Goffin został finalistą turnieju w Tokio, ostatni mecz przegrywając z Nickiem Kyrgiosem. W 2016 roku uczestniczył w zawodach singlowych igrzysk olimpijskich w Rio de Janeiro dochodząc do 3. rundy.