במהלך מאורעות 1936–1939 מילאה תפקידי קישור בהגנה ועסקה בהכנת רימונים ובפירוק אקדחים. בשנת 1937, כשלמדה באוניברסיטה העברית בירושלים, פעלה בשכונות בית ישראל, נווה יעקב וביישובים נוספים באזור ירושלים. בדצמבר 1938 נסעה ללמוד באוניברסיטת לונדון אנטומולוגיה של צמחים כדי לסייע לחקלאות, והייתה פעילה בהסתדרות הסטודנטים הארצישראליים. כילידת אנגליה לא הייתה תחת מעקב של השלטונות הבריטיים, ולכן גויסה על ידי "ההגנה" להקים תחנת אלחוט בלתי חוקית באנגליה. מכיוון שלימודי המדעים הועברו מחוץ ללונדון, נאלצה להחליף את תחום לימודיה ללימודי ערבית, אסלאם ומזרח תיכון. היא עשתה זאת אף על פי שלימודים אלה פחות עניינו אותה, וזאת תוך ההתגייסות לצורכי היישוב: "בתקופה שהעולם עולה בלהבות, אני לא אעשה לביתי ואעשה מה שאני רוצה, אלא אני אענה לבקשת מנהיגי היישוב", אמרה. תחילה הפעילה את תחנת האלחוט עם חבר ארגון נוסף, אך רוב הזמן פעלה לבדה, גם כאשר הופצצה לונדון על ידי הנאצים בזמן מלחמת העולם השנייה. בתקופה זאת, 1939-1943, פעלה כ"גדעונית". שמה כגדעונית תועד בין שמות האנשים שבנו את תחנת הקשר הראשונה בארץ: "מאחר שלאמיתות היסטורית יש חשיבות רבה, הנני מציע לארכיון לרשום לעצמו את שמות ותפקידי האישים אשר בנו והפעילו לראשונה בתולדות ישראל תחנת קשר מחתרתית בין-ארצית. שם התחנה "שרה" [...] הגדעונית שפעלה בלונדון בקליטת מברקים - תמר אשל שוהם.