Réélu par les départements de la Moselle et de la Somme à la Convention nationale, il opta pour la Moselle où il siégea à l'extrême gauche de la Montagne avec Basire et Chabot. Il devint suppléant du Comité de la guerre et membre du Comité de l'Agriculture. Il fut l'un des accusateurs les plus acharné de Louis XVI. En mission avec Reubell et Nicolas Haussmann, lors du procès du roi, il ne participa pas aux différents votes que nécessita son jugement ; mais le , Merlin et ses deux collègues envoyèrent une lettre à la Convention qu'ils terminaient par cette apostrophe : « Nous sommes entourés de morts et de blessés : c'est au nom de Louis Capet que les tyrans égorgent nos frères, et nous apprenons que Louis Capet vit encore ! »