Ristiretkeä johtivat aluksi Toulousen kreivi Raimund IV, Taranton Bohemund ja Flanderin kreivi Robert II, Godefroyn ollessa merkitykseltään heitä vähäisempi. Hänen vaikutusvaltansa kuitenkin kasvoi Antiokian valloituksen jälkeen. Hän sai Raimundin vakuutettua siitä, että ristiretkeläisten armeija oli johdatettava kohti Jerusalemia. Godefroy de Bouillon oli tärkeässä asemassa Jerusalemin piirityksessä, ja hän oli ensimmäisten joukossa, kun kaupunki vallattiin 15. heinäkuuta 1099.