2012 war Michael Jamieson Teil der britischen Mannschaft für die Olympischen Spiele in London. Er erreichte zunächst über 100 m Brust das Halbfinale und verpasste als Gesamtneunter nur knapp den Finallauf. Wenige Tage später qualifizierte er sich souverän für das Finale über 200 m Brust, wobei er sowohl im Vorlauf als auch im Halbfinale neue britische Rekorde aufstellte. Im Finale konnte er erneut seinen Rekord unterbieten und gewann in 2:07,43 min Silber hinter Dániel Gyurta, der neue Welt- und Olympiarekorde aufstellte, und vor Ryo Tateishi. Mit der britischen Staffel über 4×100 m Lagen wurde er Vierter. Ende 2012 gewann er bei den Kurzbahnweltmeisterschaften in Istanbul über 200 m Brust erneut Silber hinter Gyurta.