Der Schwerpunkt des Archivmaterials liegt bei Dokumenten, Berichten und anderem historischen Material zur Geschichte der griechischen Nation in den letzten drei Jahrhunderten: die Griechische Revolution, das Königreich Griechenland unter Otto I., das 20. Jahrhundert mit der Regierung von Eleftherios Venizelos, der Widerstand gegen die deutsche Besetzung. Ferner sind Manuskripte griechischer Komponisten und Literaten archiviert.