Обладая чрезвычайными диктаторскими полномочиями, он энергично применял их во время третьей карлистской войны (1872—1876), подавлял восстания федералистов на юге, но не сумел ни дисциплинировать армию, ни подавить окончательно карлизм. Кастелар для спасения страны без колебаний пошёл против своих ранее известных политических взглядов и стал унитаристом. Когда 2 января 1874 г. Кастелар подал кортесам отчёт в своей деятельности, образ действий его против восставшей Картагены признан был антиреспубликанским. Затем республиканцы объявили его отступником. Кастелар подал в отставку и сложил с себя власть.