Auch die Saison 2016 begann für Murray, diesmal mit Soares, sehr erfolgreich. Ihnen gelang bei ihrem zweiten gemeinsamen Wettbewerb direkt ein Auftakterfolg mit dem Turniersieg in Sydney, wo sie im Finale Rohan Bopanna und Florin Mergea in zwei Sätzen besiegten. Nach fünf Siegen in Folge zogen sie auch bei den Australian Open in die letzte Runde ein und gewannen diese gegen Daniel Nestor und Radek Štěpánek mit 2:6, 6:4 und 7:5 ebenfalls. Für beide war es der erste Grand-Slam-Titel im Doppel. Am 4. April 2016 übernahm Murray die Spitzenposition in der Doppel-Weltrangliste. Er war damit der erste Brite, der im Tennis Weltranglistenführender wurde. Am 7. November 2016 gelang dies seinem Bruder Andy Murray als erstem Briten auch im Einzel. Im selben Monat stand Murray in Monte Carlo das erste Mal in seiner Karriere in einem Masters-Finale. Er und Soares unterlagen in diesem Pierre-Hugues Herbert und Nicolas Mahut. Im Juni 2016 wurde Murray wegen seiner Verdienste um den Tennissport zum "Officer" (OBE) des Order of the British Empire ernannt. Während sie bei den French Open im Achtelfinale und in Wimbledon im Viertelfinale ausschieden, gelang ihnen im Juli beim Masters in Toronto erneut der Finaleinzug, hatten aber erneut das Nachsehen. Bei den Olympischen Spielen in Rio de Janeiro ging Murray in zwei Konkurrenzen an den Start. Im Doppel blieb er an der Seite seines Bruders Andy erfolglos, die beiden schieden gegen Thomaz Bellucci und André Sá in der ersten Runde aus. Auch im Mixed kam er mit Johanna Konta nicht über die Auftaktpartie hinaus. Mit Bruno Soares schaffte Murray in der zweiten Saisonhälfte bei den US Open einen weiteren großen Erfolg. Nach dem gelungenen Finaleinzug besiegten sie im Endspiel Pablo Carreño Busta und Guillermo García López mit 6:2 und 6:3. Sie qualifizierten sich aufgrund ihrer Erfolge für die World Tour Finals, bei denen sie das Halbfinale erreichten. Murray beendete die Saison auf Rang vier der Weltrangliste.