Santos ble valgt til landets president fra 7. august 2010 til 7. august 2014 etter å ha beseiret motkandidaten Antanas Mockus i det nasjonale presidentvalget i 2010. Ved presidentvalget i 2014 ble han gjenvalgt for fire nye år, etter å ha beseiret Óscar Iván Zúñiga (CD) i andre valgrunde.