A könyvtár az 1800. évi kongresszusra épült, és a 19. század jelentős részében az Amerikai Egyesült Államok Capitoliumában működött. Miután az 1812-ben folyó brit–amerikai háború idején gyűjteményének legnagyobb része elpusztult, Thomas Jefferson saját gyűjteményét, kötetet adott el a könyvtár részére. A század közepétől az amerikai polgárháborút követően a könyvtár gyors növekedésnek indult méretében és jelentőségében egyaránt. A 20. századra kimagasló szerepet szerzett magának az értékek megőrzésében. A könyvtár elsődleges küldetése, hogy a kongresszusi tagok által felvetett kérdéseket kutassa. Bár a könyvtár nyitva áll a nyilvánosság előtt, csak könyvtártagok, kongresszusi tagok, a legfelsőbb bíróság bírói és más magas rangú hivatalnokok nézhetnek bele a könyvekbe.