In den folgenden Jahren stellte Hempleman-Adams mehr als 40 von der Fédération Aéronautique Internationale (FAI) anerkannte Weltrekorde in verschiedenen Sparten auf. Ende September 2001 versuchte er sich an der ersten Soloballonfahrt über den Mount Everest, die als Konsequenz der Terroranschläge in New York verschärfte chinesische Luftraumüberwachung machte das Vorhaben jedoch zunichte. 2003 überquerte er nach zwei fehlgeschlagenen Versuchen den Atlantischen Ozean zwischen Kanada und Großbritannien erstmals allein in einem Heißluftballon mit offenem Weidenkorb. Ein Jahr später stellte er in der Gegend von Denver, Colorado, einen neuen Höhenweltrekord in einer Rozière auf. In einem Ballon der Klasse AM-05 erreichte er eine Höhe von gut 12.500 m und geriet abermals in Konflikt mit der örtlichen Luftraumüberwachung. 2007 gelang ihm über Alberta auch der Höhenrekord in einem konventionellen Heißluftballon. 2008 gewann er mit seinem Kopiloten Jonathan Mason als erster Brite den prestigeträchtigen Gordon-Bennett-Cup im Ballonfahren. Den 26 Jahre alten Ausdauerweltrekord mit einem Heliumballon überbot er im Jahr 2009 gleich um sechs Stunden. Für die mehr als 14-stündige Fahrt über den – mit bis zu 300 m hohen Sendemasten nicht ungefährlichen – Mittleren Westen der USA bereitete er sich mit strikter Diät vor, um den notwendigen Gewichtsverlust zu erzielen.