W 2000 roku Leandros wydała płytę długogrającą zatytułowaną "Jetzt!", a rok później – krążek pt. "Mit offenen Armen". W 2003 roku nawiązała współpracę ze znanych greckim kompozytorem Mikisem Theodorakisem, efektem czego była premiera płyty zatytułowanej "Singt Mikis Theodorakis". W 2006 zgłosiła się do udziału w niemieckich eliminacjach do 51. Konkursu Piosenki Eurowizji z utworem „Don't Break My Heart”, z którym zajęła ostatnie, trzecie miejsce w finałowej stawce selekcji, zdobywając ponad 213 tys. głosów od telewidzów.