През септември 2007 Сантош подписва 3-годишен договор с ПАОК. През 2010 не подновява договора си, за да води националния отбор на Гърция, с който достига до четвъртфиналите на Евро 2012 и до осминафиналите на Световното първенство през 2014. Непосредствено след старта на квалификациите за Евро 2016 получава предложение да води националният отбор на Португалия, след като Пауло Бенто подава оставка след загуба от Албания в първия мач. Под ръководството на Сантош, Португалия печели всички останали мачове и завършва на първо място в квалификационната си група.