Colocci era un poeta in lingua latina di una certa reputazione tra gli eruditi suoi contemporanei, un antiquario dalla notevole conoscenza dell'antica metrologia e degli "arnesi sacrificali", e un sapiente collezionista di sculture romane, inscrizioni, medaglie e gemme intagliate. La sua collezione di sculture veniva menzionata da Andrea Fulvio in "Antiquitates Urbis" (1527), la sua guida topografica delle antiche rovine e reperti romani della città. In merito alla commissione di papa Leone X a Raffaello per disegnare il più accuratamente possibile la ricostruzione della Roma dei Cesari, Angelo Colocci e Baldassare Castiglione redassero la cortese lettera di accompagnamento, con correzioni di Raffaello, allegata al progetto finale. Una parte considerevole della sua fortuna è stata spesa inoltre per ingrandire una delle biblioteche private più impressionanti del suo tempo, trattata in modo brutale durante il saccheggio di Roma, nel 1527, quando Colocci venne costretto a pagare tangenti esorbitanti per poter preservare la sua stessa vita. Ebbe, comunque, la lungimiranza di inviare alcuni dei suoi manoscritti in custodia a Firenze. I restanti manoscritti di Colocci nella Biblioteca Vaticana sono tuttora oltre duecento, anche dopo che le depredazioni napoleoniche ebbero spostate le liriche provenzali alla Bibliothèque National di Parigi. Colocci fu uno dei primi a scoprire e catalogare la poesia provenzale. La stampa greca di Roma venne affidata alle sue cure, dato che egli era il mecenate dell'accademia greca fondata a Roma da Janus Lascaris, frequentatore della sua villa dal 1516 al 1521. Colocci ebbe parte nella traduzione in italiano del "De architectura" di Vitruvio su istanza di Raffaello, compiuta dal ravennate Marco Fabio Calvo e basata sull'edizione del 1511 di Fra Giocondo; la copia di Raffaello, a Monaco, reca annotazioni di Colocci e correzioni, così come quella di Raffaello.