11 серпня Моєс дебютував як головний тренер «Манчестер Юнайтед» в офіційному матчі на Суперкубок Англії проти «Вігана». Зустріч завершилася перемогою «Юнайтед» з рахунком 2:0. 17 серпня «Юнайтед» провів першу зустріч Прем'єр-лізі під керівництвом Моєса: матч проти «Свонсі Сіті» завершився перемогою «червоних дияволів» з рахунком 4:1. Після поразки від «Евертона» 20 квітня 2014 року «Юнайтед» втратив шанси потрапити в Лігу чемпіонів наступного сезону, і вже через два дні Моєс був відправлений у відставку. На момент його звільнення команда займала 7-е місце в турнірній таблиці чемпіонату, програвши 11 матчів, що стало найгіршим результатом в історії виступів клубу в Прем'єр-лізі.