Ljungberg 1998-ban írta alá szerződését az angol Arsenal-nál. A csapat 3 millió fontot fizetett érte, ami akkor rekordösszegnek számított egy svéd labdarúgóért. Ljungberg szenzációsan mutatkozott be az Arsenalnál, debütáló mérkőzésén 3–0-ra verték meg a Manchester Unitedet. Ljungberg a 2001–2002-es szezonban jó formában volt, az Arsenal pedig megnyerte a Premier League-et és az FA-kupát is. Miután megsérült Robert Pirès, ő rúgta a hátralévő időben a legtöbb gólt. Részt vett a 2005–2006-os Bajnokok Ligája Barcelona elleni döntőjében, amit 2–1-re a spanyol csapat nyert.