Lors des élections générales de 2014, il conduit le BJP, qui obtient la majorité à la chambre basse, le Lok Sabha, pour la première fois depuis 1984. Il quitte alors sa fonction de ministre en chef du Gujarat pour devenir Premier ministre de l’Inde. Son gouvernement réduit certaines dépenses sociales, initie une démonétisation controversée de billets de grande valeur et lance une campagne sur l'assainissement. Il affiche son souhait d'améliorer l'efficacité de la bureaucratie et centralise le pouvoir en abolissant la "Planning Commission". À l’issue des élections législatives de 2019, il est facilement reconduit pour un second mandat, ce qui fait de lui le premier chef de gouvernement indien hors du Indian National Congress à remporter deux mandats consécutifs à la majorité absolue.