Während des Ersten Weltkriegs kam Harbou gleich zu Anfang zu einer gewissen Berühmtheit: Als Hauptmann tat er sich mit Max Bauer im August 1914 bei der erfolgreichen Eroberung von Lüttich hervor und erhielt dafür „das erste Eiserne Kreuz aus der Hand des Kaisers“, wie die Presse meldete.