모드리치는 2006년 3월, 아르헨티나와의 경기에서 크로아티아 국가대표로 첫 경기를 치렀고, 이탈리아와의 친선경기에서 첫 국가대표팀 득점을 기록했다. 그는 이후로 UEFA 유로 2008, 2012, 2016과 2006, 2014, 2018 FIFA 월드컵을 포함해 크로아티아가 본선에 진출한 모든 대회에 참가했다. UEFA 유로 2008에서 그는 대회의 팀 일원으로 선정된 두 번째 크로아티아인이 되었다. 첫 두 월드컵에서는 조별리그 탈락했으나, 2018년 월드컵에서 모드리치는 주장으로서 크로아티아를 사상 첫 결승전으로 이끌며 준우승을 차지했다. 그리고 그는 대회 최고의 선수에게 수여하는 골든 볼을 수상했다. 그는 여섯 차례 크로아티아 올해의 축구 선수로도 선정되었는데, 다보르 슈케르와 함께 이 상을 가장 많이 받은 인물이다.