Marcum lance plus de 200 manches pour les Brewers en 2011, au sein d'une rotation de lanceurs partants renforcée, lui et Zack Greinke venant rejoindre Yovani Gallardo. Avec 13 victoires contre 7 défaites et une moyenne de points mérités de 3,54 au cours de cette excellente saison régulière, Marcum aide les Brewers à remporter leur premier championnat de division depuis 1982. Il connaît cependant des séries éliminatoires, ses premières en carrière, extrêmement difficiles. Il est retiré du seul match de Séries de divisions auquel il participe contre Arizona après quatre manches et deux tiers au monticule et encaisse la défaite sur sept points alloués. Il perd ses deux départs en Série de championnat où il est malmené par les futurs champions du monde, les Cardinals de Saint-Louis. Ces derniers inscrivent neuf points en seulement cinq manches contre Marcum, qui termine la série avec une moyenne de points mérités de 16,20.