2012 zeigte sich Cîrstea auch auf der WTA Tour formverbessert und startete bei den Australian Open sogleich mit einem Top-10-Erfolg über Samantha Stosur ins Turnier, in dem sie die dritte Runde erreichte. In Pattaya City sowie Barcelona kam sie anschließend ins Halbfinale, wo sie gegen Marija Kirilenko und Dominika Cibulková verlor. In Wimbledon schlug sie in der zweiten Runde mit Li Na eine weitere Top-10-Spielerin. Dank zweier weiterer Halbfinalteilnahmen in Stanford sowie Guangzhou konnte sie die Saison erstmals in den Top 30 der Welt beenden. Bei den Olympischen Sommerspielen in London schied sie im Einzel in der ersten Runde gegen Flavia Pennetta aus; im Doppel trat sie zusammen mit Simona Halep an und scheiterten auch dort zum Auftakt an den späteren Olympiasiegerinnen Venus und Serena Williams.