Na de Tweede Wereldoorlog werd Jackson in 1945 door president Truman belast met de taak van het vervolgen van oorlogsmisdadigers. Deze Processen van Neurenberg vonden uiteindelijk plaats van 20 november 1945 tot 1 oktober 1946 in de gelijknamige stad Neurenberg in Duitsland. Jackson werd bij deze processen aangesteld als de hoofdaanklager. Per 17 oktober 1946 werd hij in die positie opgevolgd door de Amerikaanse brigadegeneraal Telford Taylor.