1827'de Urquhart, Yunan Bağımsızlık Savaşı'nda milliyetçi davaya katıldı. Bu süreçte ağır yaralandı. Gelecek 5 yılını İngiliz hükümetine yazdığı mektuplarla Yunan davasını savunmakla harcadı. 1831'de Sir Stratford Canning'in Yunanistan ile Türkiye arasındaki sınırı belirlemek için İstanbul'a yaptığı göreve kendisini atadı.