Po vypuknutí jakobínského teroru opustil Francii. Po svém návratu z Anglie byl zatčen revolučními orgány, ale když za něj intervenoval Fabre d'Églantine, jeden z politiků Velké francouzské revoluce, byl propuštěn. V roce 1797 jej Napoleon Bonaparte pověřil administrativní organizací Jónských ostrovů. Jako člen Commission des sciences et des arts se zúčastnil Napoleonovy egyptské expedice a v září 1799 byl jmenován členem Institutu de France. Arnault patřil k Napoleonovým přívržencům i po jeho pádu a během jeho exilu na Elbě.