Im Januar begann die Produktion der vierten und letzten Staffel der Serie "Hannah Montana". Nach dem Erdbeben in Haiti 2010 war sie an den Liedern "We Are the World 25 for Haiti" und "Everybody Hurts" beteiligt. Die aus den Veröffentlichungen resultierenden Einnahmen gingen an Hilfsorganisationen zugunsten der Opfer des Erdbebens. Im März lief dann der Film "Mit dir an meiner Seite" im Kino, der weltweit circa 90 Millionen Dollar einspielte. Der Film ist ihr erster außerhalb des Serienuniversums von "Hannah Montana". Am 18. Juni erschien ihr drittes Studioalbum "Can’t Be Tamed", welches durch einen deutlich veränderten Musikstil auffiel. Es erreichte Platz drei in den USA und Rang vier in Deutschland. Es war, obwohl erstmals eines ihrer Alben in den USA nicht auf Platz eins stand, in Europa deutlich erfolgreicher als ihre vorangegangenen Veröffentlichungen. Vom 11. Juli 2010 bis zum 16. Januar 2011 wurde die letzte Staffel der Serie "Hannah Montana" ausgestrahlt.