קרלס פויול, קפטן הקבוצה, פרש מכדורגל בקיץ 2014, ולפי בקשתו של פויול, עבר בוסקטס מחולצה מספר 16 לחולצה מספר 5. לואיס אנריקה, קפטן ברצלונה בעבר, החליף את מרטינו. בוסקטס היה מאבני היסוד של הקבוצה גם תחת לואיס אנריקה והוא ערך 47 הופעות במהלך העונה בכל המסגרות. ב-30 בנובמבר הבקיע בוסקטס בדקה ה-95, אחרי שנגמרה תוספת הזמן, את השער היחיד בניצחון 1-0 במשחק הליגה נגד ולנסיה. עם לואיס אנריקה כמאמן זכתה ברצלונה בטרבל שני בהיסטוריה של המועדון בעונת 2014/2015: היא זכתה באליפות ספרד, ניצחה את אתלטיק בילבאו 3-1 בגמר הגביע הספרדי ואת יובנטוס 3-1 בגמר ליגת האלופות. בוסקטס פתח בהרכב הקבוצה בשני משחקי גמר אלו. ברצלונה היא הקבוצה הראשונה בהיסטוריית הכדורגל שמצליחה לזכות פעמיים בטרבל. לשתי הזכיות בטרבל שותפים 7 שחקנים בלבד: בוסקטס, אנדרס אינייסטה, צ'אבי, פדרו, ג'רארד פיקה, ליונל מסי ודני אלבס. בזכות יכולתו הטובה בליגת האלופות, נבחר בפעם הראשונה בקריירה שלו לנבחרת העונה של המפעל.