Em 2010, na Copa do Mundo da África do Sul, foi autor do gol que deu o título ao seu país, aos 116 minutos da final. Na comemoração do gol, ele mostrou uma camiseta com a seguinte mensagem: "Dani Jarque - Siempre con nosotros" em tributo ao seu amigo e também futebolista Daniel Jarque, que havia falecido um ano antes. Após a partida, a FIFA o elegeu como o melhor em campo. Na Eurocopa 2012 foi eleito o melhor jogador da competição e a Espanha, foi novamente campeã europeia, vencendo a Itália na final.