Durch den Erfolg von "My Summer of Love" einem internationalen Publikum bekannt geworden, widerstand Natalie Press dem Lockruf Hollywoods und mehreren Angeboten für Kurzfilme, die sie auf frühere Rollentypen festgelegt hätten. Ihre Filmpartnerin Emily Blunt nutzte dagegen die internationale Aufmerksamkeit und startete eine erfolgreiche Hollywood-Karriere, die bis heute anhält. Press erschien in den folgenden zwei Jahren hauptsächlich in Nebenrollen in britischen Fernsehfilmen und -serien und war 2005 mit kleinen Auftritten in Martha Fiennes Drama "Chromophobia" und Roselyne Boschs Sciencefiction-Thriller "Animal" wieder im europäischen Kino vertreten. Ebenfalls im Jahr 2005 folgte die wiederkehrende Rolle der Caddy Turveydrop in der preisgekrönten britischen Fernsehserie "Bleak House", in der Press u. a. neben Gillian Anderson, Charles Dance und Nathaniel Parker agierte. 2006 bekleidet sie Haupt- und Nebenrollen in vier Kinoproduktionen, darunter die erneute Zusammenarbeit mit Andrea Arnold an dem Kriegsdrama "Red Road", das 2006 auf den 59. Internationalen Filmfestspielen von Cannes ausgezeichnet wurde, und Josh Appignanesis Low-Budget-Produktionen "Song of Songs" und "Ex Memoria". Eine Zusammenarbeit zwischen Press und der Regisseurin Angela Workman an dem Historiendrama "Brontë", in dem sie an der Seite von Michelle Williams und Emily Barclay die Geschwister Brontë verkörpern sollte, kam nie zustande.