Когда стало очевидно, что Наполеон Бонапарт планирует вторжение в Великобританию, Мур был поставлен во главе сил обороны британского побережья от Дувра до Дюнгнесса. Именно по его инициативе были возведены башни-мартелло (в дополнение к уже построенному Шорнклиффскому редуту), созданные им по подобию виденных на Корсике, где башни в Мортелле смогли оказать серьёзное сопротивление британским сухопутным и морским силам. Им также было инициировано отведение вод Королевского военного канала в Кенте и Суссексе (дабы создать выступы для размещения орудий) и выделение около 340 тысяч добровольцев-ополченцев для обороны рубежей в Саут-Даунс, если бы вторгнувшиеся войска смогли прорвать оборону регулярной армии. В 1804 году Мур был посвящён в рыцари и произведён в генерал-лейтенанты. В 1806 году мог быть отправлен на действительную службу в Индию, но в итоге был назначен 2-м командующим в Сицилии, где служил под началом генерала Фокса. В 1808 году был переведён со Средиземного моря на Балтийское, возглавляя корпус из 11 тысяч человек, для помощи Швеции, воевавшей тогда против России. У Мура, однако, возникли серьёзные разногласия со шведским королём Густавом IV: в отличие от короля, придерживавшегося оборонительной стратегии, он отвергал все подобные планы и заявлял, что будет участвовать только в наступательных операциях. В итоге Густав IV вообще запретил англичанам высаживаться в Гётеборге, к которому подошли их корабли, считая бесполезным присутствие войск, не желавших участвовать в обороне страны, не доверяя Муру и опасаясь возможного англичанами захвата Гётеборга. На переговорах между Муром и королём случился серьёзный конфликт, который даже привёл к временному аресту Мура. Ему, однако, удалось освободиться, после чего он отбыл на родину вместе со всеми находившимися под его командованием силами. Из Великобритании был отправлен в Португалию.