การ์ลุสเริ่มเล่นให้กับทีมชาติบราซิลในปี ค.ศ. 1992 และติดทีมชาติไปเล่นฟุตบอลโลกถึง 3 สมัย โดยช่วยให้ทีมชาติบราซิลเข้าสู่รอบชิงชนะเลิศฟุตบอลโลก 1998 ที่ประเทศฝรั่งเศส ก่อนจะประสบความสำเร็จสูงสุดกับทีมชาติด้วยการคว้าแชมป์ฟุตบอลโลก 2002 ที่ประเทศญี่ปุ่น และติดทีมรวมดาราฟุตบอลโลก ในปี 1998 และ 2002 จุดเด่นการเล่นของเขาคือเทคนิคที่ยอดเยี่ยม ความเร็ว และลูกยิงฟรีคิกที่ทรงพลัง