La collection contient des éléments historiques concernant la période allant de la prise de Constantinople par les Ottomans en 1453 à la Seconde Guerre mondiale, soulignant en particulier la période de la Révolution grecque et la création ultérieure de l'État grec moderne. Parmi les objets exposés figurent des armes, des effets personnels et des souvenirs de personnalités historiques, des peintures historiques d'artistes grecs et étrangers, des manuscrits, ainsi qu'une grande collection de costumes traditionnels des différentes régions de Grèce. La collection est exposée dans les couloirs et les salles du bâtiment, tandis que la grande salle centrale de l'Assemblée nationale est utilisée pour les conférences.