El 13 de marzo de 2012, Marshall fue transferido a los Chicago Bears a cambio de una selección de tercera ronda del Draft de la NFL de 2012 y una del 2013, reuniéndose con su excompañero Jay Cutler. Ese año Marshall tuvo una de las mejores temporadas de su carrera, finalizando con marcas personales de 118 recepciones para 1,508 yardas, además de 11 touchdowns, por lo consiguió ser nombrado al primer equipo All-Pro por primera y única vez en su carrera.