Nel 1810 la fanteria della legione fu rinforzata nei ranghi e portata all'equivalente di due battaglioni, grazie alle nuove reclute arrivate dal deposito reggimentale e all'integrazione degli effettivi del disciolto Régiment de Westphalie (un'altra unità di tedeschi al servizio della Francia). La fanteria della legione prese quindi parte alla nuova invasione del Portogallo lanciata dall'armata del maresciallo Andrea Massena, partecipando ai vittoriosi assedi di Ciudad Rodrigo (aprile-luglio 1810) e di Almeida (agosto 1810) e alla sconfitta francese contro le forze anglo-portoghesi di Wellington nella battaglia del Buçaco (27 settembre 1810). Come il resto delle forze di Massena, la legione hannoveriana subì pesanti perdite nel corso della campagna e, ridotta a non più di 600 effettivi, fu ancora pesantemente impegnata nel corso della battaglia di Fuentes de Oñoro il 3 maggio 1811 contro gli anglo-portoghesi; nel corso dell'azione il battaglione hannoveriano, a causa delle sue uniformi rosse, fu scambiato per un'unità britannica e fatto oggetto di ripetuto fuoco amico da parte dei reparti francesi.