Convocato per il campionato europeo del 2016 in Francia, nella prima partita della Croazia, nella sfida contro la mette a segno l'1-0 decisivo con un tiro al volo da 25 metri. Viene nominato uomo partita e diviene il primo croato a segnare in due fasi finali diverse del campionato europeo (segnatamente nel 2008 e nel 2016). Salta il terzo match della fase a gironi, contro la , per un infortunio muscolare, ma scende in campo nei quarti di finale contro il , partita che segna l'eliminazione dei croati. Complice l'addio alla nazionale di Darijo Srna, Modrić diventa ufficialmente il nuovo capitano della nazionale croata.