Nach Ausbruch des Ersten Weltkriegs lehnte er die Forderungen des benachbarten Deutschen Reiches nach freiem Durchmarsch seiner Truppen durch das neutrale Belgien ab und ließ nach deren Einmarsch am 3. August 1914 das belgische Territorium verteidigen. Wie von der Verfassung für den Verteidigungsfall vorgesehen, übernahm der König nun den Oberbefehl über die Streitkräfte. Es gelang seiner Armee, den Vormarsch der deutschen Truppenverbände lange genug aufzuhalten (Belagerung Antwerpens), um Frankreich und Großbritannien Zeit zur Vorbereitung der Marneschlacht (5.–12. September 1914) zu geben. Während des Krieges war Belgien zu fast 99 % besetzt und unterlag einer harten deutschen Besatzungspolitik. König Albert war zum Widerstand entschlossen und setzte die Kampfhandlungen mit den Resten seiner Armee von französischem Territorium und vom unbesetzten Belgien hinter der Yser-Front aus im Stellungskrieg fort. Die königliche Familie teilte das Schicksal ihrer Untertanen und Soldaten: Elisabeth diente als Krankenschwester und der Kronprinz als Offizier an der Front. Erst im Sommer 1918 wendete sich das Kriegsblatt endgültig zugunsten der Entente. Als Kommandeur der Heeresgruppe Flandern, die aus belgischen, britischen und französischen Truppenteilen bestand, führte Albert eine letzte Offensive, die den Westen Flanderns bis zum Waffenstillstand am 11. November 1918 befreite. Beim Einzug in Brüssel wurde die Königsfamilie am 22. November enthusiastisch empfangen und Albert bildete mit der „Regierung der Nationalen Vereinigung“ eine Einheitsregierung aus Vertretern der drei großen Parteien (Katholiken, Liberale, Sozialisten). Gemeinsam mit dieser Regierung trieb Albert den Wiederaufbau des zerstörten Landes voran; auch mit Mitteln aus seinem Privatvermögen. Weiterhin versprach er seinem Volk liberale Reformen, die Einführung des allgemeinen Wahlrechts und die Gründung einer flämischen Universität in Gent.