Αργότερα επέστρεψε στη Γαλλία και έλαβε μέρος στην Σταυροφορία των Αλβιγηνών, της οποίας ηγείτο ο αδελφός του Σίμων Ε΄. Το 1212 πολιόρκησαν το Μονσεγκούρ ανεπιτυχώς και το 1213 συμμετείχαν στη μάχη τού Μυρέ. Επίσης πολιόρκησαν το Μπωκαίρ το 1216. Το 1218 στην πολιορκία της Τουλούζης ένα βέλος τραυμάτισε τον Γκυ, αλλά καθώς ο Σίμων Ε΄ τον βοηθούσε, μία πέτρα από έναν καταπέλτη τον χτύπησε στο κεφάλι και τον σκότωσε. Το τέλος τού Σίμωνα Ε΄ και η ανικανότητα τού γιού του Αμωρί ΣΤ΄ αναζωογώνησε τους άρχοντες των Αλβιγηνών.