Nataša Urbančič gewann 1965 ihren ersten jugoslawischen Meistertitel mit einer Weite von 49,61 Meter. Bei den Europameisterschaften 1966 qualifizierte sie sich mit 49,74 Meter für das Finale, hatte aber im Endkampf keinen gültigen Versuch. Zwei Jahre später erreichte sie das Finale bei den Olympischen Spielen 1968; mit 55,42 Meter erreichte sie dort den sechsten Platz. 1969 gewann Urbančič ihren zweiten jugoslawischen Landesmeistertitel. Bei den Europameisterschaften 1969 warf sie den Speer auf 55,68 Meter und belegte damit den vierten Platz knapp einen Meter hinter der Bronzemedaille.