1885年から、ムーニーはワシントンD.C.のアメリカ民族学局（Bureau Of American Ethnology）で、J・W・パウエル局長の下で働き始め、合衆国のインディアン研究の第一人者となった。ワシントンでムーニーは、米軍がスー族に対して、1890年に「ウーンデッド･ニーの虐殺」を行うまで、アメリカインディアンの部族から、3000の部族名のリストをまとめた。彼は、いくつかのアメリカインディアンの保留地で長い期間過ごし、インディアン部族に対する独自の研究を行った。1890年代から心臓病を患い、1921年にワシントンDCの自宅でこの持病のために死去した。