Η ποδοσφαιρική ομοσπονδία της χώρας τον επέλεξε για διάδοχο του Βίκτορ Πιτσούρκα στον πάγκο της εθνικής ομάδας της Ρουμανίας. Ο Λουτσέσκου αποδέχθηκε την πρόταση, αφήνοντας την ΦΚ Μπρασόβ στην ένατη θέση του πρωταθλήματος και ανέλαβε τα ηνία της εθνικής ομάδας. Στην εθνική Ρουμανίας παρέμεινε για δύο χρόνια. Αποχώρησε τον Ιούνιο του 2011 μετά από μία σπουδαία νίκη επί της Βοσνίας, που αύξησε πολύ τις πιθανότητες για συμμετοχή στο Euro 2012. Ο ίδιος ένιωσε πως οι άνθρωποι της ομοσπονδίας είχαν χάσει την εμπιστοσύνη τους σε αυτόν. Δεν άργησε να βρει νέα επαγγελματική ομάδα.