Členem komunistické strany byl již od roku 1927, od té doby byl politicky aktivní. Za svoji činnost byl několikrát ve vězení. V březnu 1941 organizoval proti přistoupení Jugoslávie k paktu Tří v několika jugoslávských městech protesty. Po obsazení Jugoslávie vojsky Německa a jeho spojenců pak vedl i ozbrojený odpor proti okupačním silám na území Vojvodiny. Byl zajat gestapem a později zabit. Poválečná Jugoslávie jeho životní příběh vykreslila hrdinsky; po Zrenjaninovi byly pojmenovány četné ulice, školy i továrny. Město Veliki Bečkerek nese dodnes jeho jméno. V prosinci 1944 byl Žarko Zrenjanin prohlášen posmrtně národním hrdinou Jugoslávie.