Ab 1248 nahm Gilles am Sechsten Kreuzzug teil, der nach Ägypten führte. Nach der Einnahme der Hafenstadt Damiette im Juni 1249 wurde dort im November des gleichen Jahres von Ludwig IX. und dem päpstlichen Legaten Odo von Châteauroux eine lateinische Erzdiözese gegründet, zu deren Erzbischof Gilles ernannt wurde. Er führte Zwangstaufen unter der einheimischen Bevölkerung durch und weihte die große Moschee der Stadt in eine christliche Kathedrale um, in der er den Königssohn Johann Tristan taufte. Nach der Niederlage des Königs im April 1250 musste Damiette an die Muslime zurückgegeben werden. Gilles musste deshalb sein Amt aufgeben und begleitete den König nach Akkon. Dort wurde er zunächst zum königlichen Siegelbewahrer ernannt und schließlich 1253 zum Erzbischof von Tyrus gewählt, womit er aus dem Gefolge Ludwigs IX. ausschied.