La famille, une fois de plus, déménagea, cette fois vers Bruxelles, en 1911. Dans la capitale, Alfred Ost réalisa, pour le compte notamment du Théâtre de la Monnaie et de plusieurs associations flamandes bruxelloises, un certain nombre d’affiches lithographiques en couleur destinées à annoncer des manifestations culturelles, telles que la célébration de la bataille des éperons d’or, des concerts en plein air, et en 1912, les festivités autour du centenaire de la naissance d’Henri Conscience ; à cette même occasion, il fut par ailleurs chargé de réaliser des cartes postales illustrant des œuvres de l’écrivain. Durant cette même période encore, il réalise également des lithographies, vivement colorées, prenant pour sujet Malines.