2010 war Williams in Martin Scorseses Literaturverfilmung "Shutter Island" neben Leonardo DiCaprio zu sehen. Der Thriller wurde 2010 bei der Berlinale außer Konkurrenz gezeigt. Ihre jeweils zweite Oscar- und Golden-Globe-Nominierung erhielt Williams 2011 für die Hauptrolle in dem Beziehungsdrama "Blue Valentine" (2010).