Frankfurter développa également une grande amitié avec Louis Brandeis . Encouragé par ce dernier, Frankfurter s’engagea dans le mouvement Sioniste. En 1919, il représenta l’Organisation sioniste américaine à la Conférence de paix de Paris, comme porte-parole de Brandeis,dans le but d’élaborer les termes du mandat pour un État juif en Palestine . Il arrêta sa participation active dans le mouvement en 1921, en même temps que Brandeis.