Bei den Hallenweltmeisterschaften 2006 in Moskau gewann Merritt seinen ersten Titel im Erwachsenenbereich, als die amerikanische Staffel mit Tyree Washington, Milton Campbell, Merritt und Wallace Spearmon den Titel gewann. In der Freiluftsaison 2006 lief Merritt mit 31,31 s in Eugene auf der selten gelaufenen 300-Meter-Strecke die zweitschnellste Zeit nach Michael Johnsons 30,85 s aus dem Jahr 2000.