Kardinál z Harrachu se snažil přeuspořádat církevní správu ve své arcidiecézi. Chtěl obyvatele přivést zpět ke katolické víře nenásilnými prostředky, což ovšem vyžadovalo kvalitně vzdělané kněze, kteří budou zároveň schopnými kazateli. Proto jednak maximálně podporoval činnost jezuitů a v roce 1635 například založil Svatováclavský seminář. Na druhé straně s jezuity vedl i vleklé spory, neboť ti si přisvojovali i privilegia, která považoval za svá. Nárokovali si kupříkladu vrchní správu nad pražskou univerzitou. Spor se vedl také o přednostní výběr adeptů na kněžství, což zřízení arcibiskupského semináře velice omezilo. Jezuité jej kvůli tomu účelově očerňovali a obviňovali jej z jansenismu. Zároveň se se vší autoritou svého úřadu stavěl proti násilí na nekatolících ve své diecézi. Jeho kněží i jezuité dosahovali při rekatolizaci poměrně velkých úspěchů, ty však často byly pouze povrchní, takže v době vpádu švédských vojsk do Čech se řada obrácených znovu vrátila k protestantskému vyznání.