Nani comenzó la nueva temporada marcando dos goles en el derbi ante Manchester City en la Community Shield 2011, incluyendo el gol de la victoria en el minuto 94 el 7 de agosto de 2011. Él anotó su primer gol en la liga de la temporada 2011-12, anotando el quinto gol del United en la victoria 8-2 sobre el Arsenal el 28 de agosto. Nani hizo su partido número 100 en la Premier League el 18 de septiembre, y se anotó en la victoria por 3-1 en casa ante el Chelsea. Marcó con un disparó a larga distancia después de cortar en el interior de la banda derecha. También fue galardonado con el hombre del partido. En siguiente partido de liga del United en el estadio Britannia, Nani anotó su tercer gol de la temporada en el empate 1-1 con el Stoke City.