1867 begann die Zusammenarbeit mit Adolf Heyden, die am 1. Januar 1868 in der Gründung eines gemeinsamen Ateliers "Kyllmann und Heyden" mündete. 1867 arbeitete Walter Kyllmann als preußischer Regierungskommissar an den Vorbereitungen zur Weltausstellung „Exposition Universelle de Paris 1867“ mit, ebenso an der Weltausstellung 1873 in Wien, und schuf sich dadurch wertvolle Beziehungen für die Zukunft. Auch durch seine Heirat mit Elise Afinger, Tochter des Bildhauers, Professors und Mitglied des Senats der Königlichen Akademie der Künste Bernhard Afinger, gewann er Zugang zu den einflussreichsten Kreisen Berlins. Mit Hilfe seines Schwiegervaters konnte er 1869 Grundstücke von dem Bankier Wilhelm Conrad (1822–1899) in Wannsee erwerben und dort Villen errichten. Auch Kyllmann selbst errichtete sich hier eine Villa und wohnte dort bis zu seinem Lebensende.