W 1994 roku, razem z Sirli Hiius, założył zespół Code One, którego producentem został Mikk Targo. Duet wydał dwa albumy studyjne ("Code One" i "2") i jeden kompilacyjny ("Best of Code One"), który miał swoją reedycję w 2005 roku. W 1998 roku para postanowiła zakończyć współpracę i rozpocząć kariery solowe. W tym samym roku Toome został wybrany na reprezentanta Estonii podczas 43. Konkursu Piosenki Eurowizji z utworem „Mere lapsed”, z którym zajął ostatecznie 12. miejsce z 36 punktami na koncie. Po udziale w konkursie zaczął pracę nad materiałem na swoją debiutancką płytę pt. "Koit Toome", która ukazała się w 1999 roku. Rok później Toome zadebiutował na deskach teatru, wcielając się w postać Alfreda w musicalu "Taniec wampirów" ("Vampiiride tants"). Od tamtego czasu zagrał także Mariusa w musicalu "Nędznicy", Chrisa w "Miss Saigon" i Tony’ego w "West Side Story", wystąpił także w "Chess", "Rent", "Hair", "Jesus Christ Superstar" i "Pocałunek kobiety pająka".