Το 1566, ο Γκαμπριέλι επελέγη για τη θέση του οργανίστα στη Βασιλική του Αγίου Μάρκου, ενός από τους πιο διάσημους μουσικούς σταθμούς στη Βόρεια Ιταλία, και τη διατήρησε για το υπόλοιπο της ζωής του. Σ’ αυτό το χρονικό διάστημα, απέκτησε και διατήρησε τη φήμη ως ένας από τους καλύτερους σύγχρονους συνθέτες. Εργαζόμενος στον Άγιο Μάρκο -εκκλησία με μοναδική ακουστική- μπόρεσε να αναπτύξει το χαρακτηριστικό, μεγαλειώδες τελετουργικό του ύφος, το οποίο είχε τεράστια επιρροή στην ανάπτυξη του ενετικού πολυχωρικού στυλ (δηλαδή, χωριστές χορωδίες, τοποθετημένες σε διαφορετικά σημεία της εκκλησίας, με ανάλογο ηχητικό αποτέλεσμα ) και του κοντσερτάντε ιδιώματος που, εν μέρει, καθόρισε την αρχή της εποχής του μπαρόκ στη μουσική. Τα καθήκοντά του στον Άγιο Μάρκο περιελάμβαναν συνθέσεις για σημαντικά τελετουργικά και γιορτές, όπως π.χ. για τις εκδηλώσεις που συνόδευαν τον εορτασμό της νίκης επί των Τούρκων στη Ναυμαχία της Ναυπάκτου (1571) και για τις επισκέψεις πολλών αξιωματούχων από την Ιαπωνία (1585).