Nach den Terroranschlägen in New York am 11. September 2001 führte er in Hessen die Rasterfahndung ein. Weiter startete er den Freiwilligen Polizeidienst und ließ Abschiebungen von Flüchtlingen kompromisslos umsetzen. Ferner setzt er sich für Onlineüberwachung und Datenspeicherung ein. Bouffier modernisierte in seiner Amtszeit als Innenminister die hessische Polizei und machte sie zum Vorreiter bei der Bekämpfung der Internetkriminalität. Im Jahr 2002 stellte sich Bouffier hinter den stellvertretenden Frankfurter Polizeipräsidenten Wolfgang Daschner, der dem Entführer und Mörder von Jakob von Metzler, Magnus Gäfgen, Folter angedroht hatte.