Guilmant se proslavil svými improvizacemi, v kostelech i na koncertech. Během světové výstavy 1878 koncertoval v sálu Trocadéra, po celé Evropě, zejména v Anglii, Rusku a Itálii, ale i v Kanadě a v USA, kde v roce 1904 měl 40 recitálů na tehdy největších varhanách světa. S mladším kolegou A. Pirro vydal od roku 1898 deset svazků barokních francouzských varhanních skladeb a 25 svazků světových varhanních klasiků.