Il fait ses débuts sur la scène internationale en 1966, à l'âge de dix-neuf ans, à l'occasion des Championnats d'Europe de Budapest où il décroche la médaille de bronze du 200 m (21 s 0), derrière son compatriote Roger Bambuck et le Polonais Marian Dudziak. Vainqueur dès l'année suivante de son premier titre national senior, le 400 m en salle, il brille lors de la Coupe d'Europe des nations de Kiev en remportant les épreuves du 200 m et du 400 m. Le , lors des championnats de France de Colombes, Jean-Claude Nallet décroche son premier titre national en plein air, dans l'épreuve du . Il établit à cette occasion un nouveau record de France en 45 s 7, améliorant de 2/10 l'ancien record détenu depuis 1960 par Abdoulaye Seye. Sélectionné pour les Jeux olympiques de Mexico, il s'incline en demi-finale du et au premier tour du relais 4 × 400 m.