En 1771 visitó las Islas Jónicas, que estaban todavía bajo control veneciano y encontró que la situación educativa era horrorosa. En las islas no había ni una sola escuela, y los jóvenes que querían estudiar tenían que marcharse a universidades de Europa. Así, Lord Guilford se marchó pensando en la idea de crear una universidad, y la oportunidad se le presentó unos 20 años más tarde, al pasar las islas a control británico. En principio pensó en que la sede se colocara en Ítaca, pero en 1821 estalló la Guerra de Independencia griega y esta isla estaba demasiado cerca del continente, así que se decidió trasladar la sede a Corfú. Tardó ocho años en consesguir el permiso del gobierno británico, pero consiguió que la Academia Jónica abriera sus puertas en 1824.