За сборную Хорватии Лука дебютировал в марте 2006 года. С тех пор он выступил на трёх чемпионатах Европы: в 2008, 2012 и 2016 годах, а также трёх чемпионатах мира: в 2006, 2014 и 2018 году. После Евро-2008 Модрича включили в символическую команду из лучших игроков турнира, он стал вторым хорватом в истории, который был этого удостоен. На ЧМ-2018 вместе со своей сборной вышел в финал турнира, где его команда уступила французской сборной. Лука был признан лучшим игроком того чемпионата мира. Модрич восемь раз подряд признавался лучшим футболистом года в Хорватии.