Większe sukcesy niż w piłce klubowej Osim osiągał w reprezentacji Jugosławii. Z reprezentacją brał udział w Letnich Igrzyskach Olimpijskich w Tokio 1964. I tam właśnie miał miejsce jego debiut w reprezentacji – 13 października w wygranym 3:1 meczu z reprezentacją Maroka. Dobrze zagrał w drugim występie, w meczu z reprezentacją Węgier, gdy w pierwszej połowie zdobył dwie bramki dla swojego zespołu, ale Jugosłowianom nie udało się wygrać tego meczu i przegrali go 5:6. Awansowali jednak do ćwierćfinału igrzysk, ale tam nie sprostali reprezentacji RFN przegrywając 0:1. Osim grał także w finałowym turnieju Mistrzostw Europy w 1968, ale tam zagrał tylko w półfinałowym meczu z Anglią, który to Jugosławia wygrała 1:0 i awansowała do finału, w którym wystąpiła już bez Osima ostatecznie zostając wicemistrzem Europy. Ostatni, szesnasty występ w reprezentacji Osim zaliczył 30 kwietnia 1969 roku w przegranym 1:2 wyjazdowym meczu z Hiszpanią rozegranym w ramach kwalifikacji do Mistrzostw Świata w 1970. Ogółem w jugosłowiańskiej kadrze Osim zagrał 16 razy i zdobył w niej 8 bramek.