A 2012-es Európa-bajnokság selejtezői alatt Izrael ellen lőtt gólt. A kontinenstornán Spanyolországgal, Olaszországgal és Írországgal kerültek egy csoportba. Modrić mindhárom találkozón kezdőként lépett pályára, de nem sikerült továbbjutni a csoportból. Legemlékezetesebb teljesítményét a címvédő spanyolok ellen nyújtotta, azonban az a mérkőzés 1–0-s spanyol sikerrel ért véget. A horvátok egyedül az íreket tudták legyőzni 3–1-re. Ugyan ezúttal nem választották be a torna csapatába, de a "The Daily Telegraph" a negyeddöntők után a legjobbak közé sorolta, illetve a szaksajtótól is jó kritikát kapott a játéka.