Nel maggio del 1937, la tensione che si era accumulata a Barcellona sfociò in violenze tra anarchici e aderenti al POUM da un lato e i comunisti del PSUC, ERC, Estat Català e il governo della Generalitat dall'altro (le Giornate di maggio). A seguito della repressione del governo catalano, il PCE richiese l'arresto di Nin e lo scioglimento del POUM, ma Francisco Largo Caballero, alla guida del governo della Repubblica, vi si oppose. Il 16 giugno, il governo di Juan Negrín, che aveva sostituito quello di Caballero, dissolse per decreto il POUM e ordinò l'arresto di Nin, che fu arrestato il 16 giugno davanti alla sede del suo partito ne La Rambla a Barcellona, e tra il 18 e il 21 giugno fu più volte interrogato, torturato e per finire assassinato, probabilmente nella notte del 22 giugno, dagli agenti della polizia segreta sovietica (Nkvd), per ordine del generale Alexander Orlov, nella prigione di Alcalá de Henares.