De retour en France en 1966, il participe au film "Un homme et une femme" de Claude Lelouch, qui obtient la Palme d'or du Festival de Cannes 1966. Acteur dans le film, auteur des chansons originales avec le compositeur Francis Lai, il signe notamment la version française ("Samba Saravah") de la chanson "Samba da Bênção" de Baden Powell et Vinícius de Moraes. Son succès est énorme. Pierre Barouh épouse alors Anouk Aimée, actrice dans ce film, en 1966. Ils divorcent 3 ans plus tard.