Az 1966-os sakkvilágbajnoksági ciklusban a világbajnokjelölti versenysorozatot Borisz Szpasszkij nyerte, így ő szerezte meg a regnáló világbajnok Petroszján kihívásának jogát. Az 1966. április–június között Moszkvában lezajlott párosmérkőzésen Petroszján 12,5–11,5 arányban győzött, ezzel megvédte világbajnoki címét.