Efter udbruddet af 2. verdenskrig havde Brooke kommandoen over 2. Korps i British Expeditionary Force – der blandt sine tilknyttede enheder havde 3. division, der blev ledet af den daværende generalmajor Bernard Montgomery – og han udmærkede sig i håndteringen af de britiske styrker under tilbagetrækningen til Dunkerque. Kort efter evakueringen fra Dunkerque blev han sendt tilbage til Frankrig for at overtage kommandoen over de resterende britiske tropper i landet. Brooke erkendte snart, at situationen var uoprettelig, og i sin første samtale med premierminister Winston Churchill anbefalede han, at alle britiske tropper skulle trækkes tilbage fra Frankrig, hvilket de efterfølgende blev. I juli 1940 blev han udpeget til at være chef for United Kingdom Home Forces og tage hånd om de britiske forberedelser til at afvise en tysk landgang på Englands sydkyst. I december 1941 blev han udpeget til Chief of the Imperial General Staff – chef for imperiegeneralstaben eller CIGS, som det normalt forkortes. Senere blev han også formand for stabschefernes komite, og han beholdt begge disse poster indtil sin pensionering fra aktiv tjeneste i 1946.