Ertl heiratete 1958 den deutsch-bolivianischen Ingenieur Hans Harjes. Nach dem Scheitern der Ehe Mitte der 1960er Jahre begann sie, sich sozial zu engagieren und kam so in Kontakt zur linksrevolutionären Guerillaorganisation Ejército de Liberación Nacional (ELN, deutsch: Nationale Befreiungsarmee). Die ELN befand sich nach dem Tod Che Guevaras 1967 in einer Wiederaufbauphase. Zunächst beteiligte Ertl sich eher passiv am Kampf gegen die Militärregierung. So gewährte sie beispielsweise den überlebenden Kämpfern von Guevaras gescheitertem Aufstand und anderen Verfolgten der Militärregierung Unterschlupf, insbesondere den Brüdern „Chato“ und "Inti" Peredo, die Guevaras Nachfolger in der Führung der ELN waren. Ertl wurde unter ihren Kampfnamen „La Gringa“ und „Juana“ mit ihrem Organisationstalent zu einer der wichtigsten Führungspersonen der Organisation. Im November 1969 bat sie ihren Vater, der abgelegen im Dschungel in der Nähe der bolivianischen Kleinstadt Concepción eine Farm betrieb, der ELN zu gestatten, sein Grundstück als Trainingscamp zu nutzen; Hans Ertl lehnte jedoch aus Angst vor strafrechtlicher Verfolgung ab. Als Monika Ertls Auto bei einem Banküberfall zur Geldbeschaffung der ELN als Fluchtwagen erkannt wurde, wurde sie ab 1970 polizeilich in Bolivien gesucht.