Вдруге Раймон Пеллегре по-справжньому дебютував у кіно роллю Фредеріка Ростана у фільмі «Наїс» (1945, реж. Марсель Паньоль та Раймон Лебурсьє) з Фернанделем у головній ролі. Його акторським проривом у кіно стала роль Джино Болліні у фільмі Андре Каятта «Ми всі вбивці» (1952), який був відзначений Спеціальним призом журі 5-го Каннського міжнародного кінофестивалю. Окрім Марселя Паньоля, другим наставником Пеллегрена у професії був Саша Гітрі, який доручив йому роль Наполеона у своєму фільмі «Наполеон» 1955 року. Пеллегрен також багато знімався в нуарових фільмах, у тому числі поставлених Жан-П'єром Мельвілем.