Μετά τον πόλεμο ασχολήθηκε με τη μελέτη των κοσμικών ακτίνων και το 1948, απασχολήθηκε στο πρόγραμμα κατασκευής της Σοβιετικής ατομικής βόμβας. Από το 1950 ως το 1953 συμμετείχε στις προσπάθειες κατασκευής της σοβιετικής βόμβας υδρογόνου. Το 1953 έγινε το νεαρότερο μέλος στην ιστορία της Σοβιετικής Ακαδημίας Επιστημών, ενώ έλαβε το Κρατικό Βραβείο Στάλιν. Απογοητεύθηκε όμως από τη δουλειά του και επί των ημερών της εξουσίας του Νικήτα Χρουστσώφ, απεύθυνε εκκλήσεις για την παγκόσμια απαγόρευση των ατμοσφαιρικών πυρηνικών δοκιμών, συμμετείχε σε ομιλίες για πολιτικά και κοινωνικά δικαιώματα. Το 1968 έγραψε το έργο «Σκέψεις πάνω στην πρόοδο, την ειρηνική συνύπαρξη και την πνευματική ελευθερία», στο οποίο εκδήλωνε τη διαφωνία του σε οποιαδήποτε πολιτική τακτική και προοπτική να διαιρεθεί η γη σε κομμουνιστικά και καπιταλιστικά στρατόπεδα. Υπερασπίστηκε την κυβέρνηση της Τσεχοσλοβακίας κατά την εισβολή των Σοβιετικών το 1968 όπως και τον Αλεξάντρ Σολζενίτσιν. Το 1970 συνυπέγραψε ανοικτή επιστολή όπου αναφερόταν στην αναγκαιότητα παροχής δημοκρατικής ελευθερίας στη χώρα του. Υπήρξε ιδρυτής της Επιτροπής Ανθρωπίνων Δικαιωμάτων της Μόσχας, ενώ το 1975 τιμήθηκε με το Βραβείο Νόμπελ Ειρήνης το οποίο παρέλαβε η σύζυγός του Έλενα Μπονέρ καθώς στον ίδιο δεν επετράπη η έξοδος από τη χώρα.