Les années soixante voient la parution du premier album des Petits Chanteurs du Mont-Royal, sous étiquette RCA Victor, ainsi qu'une première prestation du chœur à l'extérieur de l'Oratoire. En 1965, le chœur se produit avec Wilfrid Pelletier et l'Orchestre Symphonique de Montréal. Entre 1966 et 1970, les Petits Chanteurs du Mont-Royal participeront aux tournées pancanadiennes mises sur pied par les Jeunesses musicales du Canada. Toujours en 1966, le chœur est invité à New York pour l'inauguration du sapin du Rockerfeller Center et à Paris pour le Noël des Nations. L'année suivante, c'est à l'Expo '67 que des milliers de visiteurs pourront entendre les Petits Chanteurs du Mont-Royal.