В 33-летнем возрасте поступил в Вюрцбургский университет изучать медицину, получив докторскую степень уже в 1857 году. С 1859 года специализировался на судебной медицине, также занимался практикой в Гейдельберге, Лейпциге и Берлине, работая в первую очередь с психиатрическими заболеваниями. В том же году был приглашён своим бывшим командиром, графом Фрицем Чулаи (Franz Chulai), в Пьемонт, чтобы заняться организацией медицинской помощи раненым во время Австро-итало-французской войны, на что Мунди согласился и вскоре получил известность как талантливый организатор. После войны отправился в бельгийский город Шель, где создал учреждение для психически больных людей, в котором 1500 человек проживали в относительно свободных условиях, занимался их лечением и читал лекции о своей теории излечения психических заболеваний; в 1860 году выступал в различных европейских столицах с лекциями, в которых призывал к реформам законов касательно содержания психически больных.