Gulbenkian menikahi Nevarte Essayan di London pada 1892, saat itu Gulbenkian berusia 23 tahun dan Nevarte berusia 16 tahun. Mereka kemudian memiliki dua orang anak: seorang putra, Nubar Sarkis (1896-1972) dan seorang putri, Rita Sivarte (1900-1977). Gulbenkian dan keluarganya melarikan diri ke London pada 1896 karena peristiwa Pembantaian Hamid yang menyasar etnis Armenia di Kesultanan Utsmaniyah. Ia mendapatkan kewarganegaraan Inggris pada 1902 tetapi ia juga diketahui memiliki banyak paspor untuk menunjang kegiatan bisnisnya. Gulbenkian sebenarnya berencana menetap di Amerika Serikat pasca meletusnya Perang Dunia-II, tetapi saat singgah di Lisbon, Portugal ia merasa nyaman untuk tinggal dan kemudian menghabiskan sisa hidupnya di kamar mewah Hotel Aviz di sana.