У 1900 году Чэмберлен быў прызначаны генеральным інспектарам каралеўскай ірландскай паліцыі. Гэтыя ўзброеныя сілы знаходзіліся пад непасрэдным кантролем ірландскай адміністрацыі ў дублінскім замку. Паліцыя была адказная за збор разведвальнай інфармацыі, а таксама за падтрыманне парадку і фармальна была «вачамі і вушамі» ўрада. Чэмберлен афіцыйна падаў у адстаўку з войска 1 лістапада 1901. Ён стаў рыцарам ордэна Бані падчас каралеўскага візіту ў Ірландыю ў жніўні 1903, рыцарам Каралеўскага віктарыянскай ордэна ў 1911 годзе, рыцарам міласэрнасці ордэна Святога Яна ў красавіку 1914, а таксама быў узнагароджаны паліцэйскай медалём караля ў 1915 годзе. Гады службы Чэмберлена ў паліцыі супалі з уздымам шэрагу палітычных, культурных і спартыўных арганізацый, аб'яднаных сепаратысцкімі настроямі. Кульмінацыяй гэтага ўздыму стала стварэнне ваеннай арганізацыі ірландскіх добраахвотнікаў ў 1913 годзе. У дакладах галоўнаму сакратару Ірландыі Аўгустыну Бірэлю і намесніку галоўнага сакратара Мэцью Нэтэну Чэмберлен папярэджваў, што добраахвотнікі рыхтуюцца да паўстання і абвяшчэння незалежнасці Ірландыі. Велікоднае паўстанне пачалося на Вялікдзень 24 Красавік 1916 і працягвалася на працягу шасці дзён. Яно скончылася толькі тады, калі большая частка О'Конэл-стрыт была разбурана артылерыйскім агнём. Хоць Каралеўская камісія па паўстанні 1916 зняла віну за паўстанне з каралеўскай ірландскай паліцыі, Чэмберлен быў вымушаны сысці ў адстаўку, каб не наклікаць крытыку на выведвальныя сілы.