Venne eletto Presidente della Convenzione nazionale e contribuì a realizzare l'impeachment su Jean-Baptiste Carrier, autore di esecuzioni di massa per annegamento (Noyades di Nantes) su alcuni simpatizzanti monarchici. Successivamente venne eletto membro del Consiglio degli Anziani. Durante gli anni del Direttorio, Legendre venne eletto al Consiglio dei Cinquecento ed operò fino alla morte avvenuta nel 1797; in base alle sue volontà, il suo corpo venne donato alla facoltà di medicina di Parigi.