Den internationalen Durchbruch als Schauspielerin ebnete Chastain das Jahr 2011, als in den US-amerikanischen Kinos neben "Eine offene Rechnung" sechs weitere Filmproduktionen mit ihr anliefen. In Jeff Nichols’ Drama "Take Shelter – Ein Sturm zieht auf" war sie als langmütige und besorgte Ehefrau des von apokalyptischen Visionen heimgesuchten Michael Shannon zu sehen, während Ralph Fiennes ihr in seiner modernen Shakespeare-Adaption "Coriolanus" den Part der Virgilia anvertraute. In Terrence Malicks mit der Goldenen Palme der Filmfestspiele von Cannes ausgezeichneten spirituellen und bildgewaltigen Film "The Tree of Life" spielte sie die sanftmütige, auf Gott vertrauende Ehefrau und Mutter neben Brad Pitt. In Vorbereitung auf die Dreharbeiten las sie Literatur über Themen wie Trost, Grazie und Erkenntlichkeit, Marienbildnisse im New Yorker Metropolitan Museum of Art und sah sich Filme mit Lauren Bacall an, um sich mit der langsameren Sprechweise der 1950er-Jahre vertraut zu machen. Für Tate Taylors an den US-amerikanischen Kinokassen äußerst erfolgreiche Produktion "The Help" über die Schicksale von schwarzen Hausangestellten im US-amerikanischen Süden der 1960er-Jahre schlüpfte sie in die Nebenrolle der Celia Foote. Der Part der unsicheren und naiven Südstaaten-Ehefrau, die von der gehobenen weißen Gesellschaft ihrer Heimatstadt abgelehnt wird und sich stattdessen mit ihrer schwarzen Haushaltshilfe (gespielt von Octavia Spencer) anfreundet, hatte Chastain nach Marilyn Monroe angelegt. Sie hatte vor den Dreharbeiten zu "The Help" deren Biografie gelesen und alle ihre Filme in chronologischer Reihenfolge angesehen. Auch hatte sie versucht zuzunehmen und Literatur und Dokumentationen über die Jim-Crow-Ära studiert. Der deutsche "film-dienst" lobte ihr Zusammenspiel mit Octavia Spencer, das dem Film "„mit einer tragikomischen Rolle ein Glanzlicht“" aufsetze. Zudem sei ihre Celia die einzige unberechenbare Figur in "The Help".