Arnold nació en Gravesend, Kent, siendo el segundo hijo de un magistrado de Sussex llamado Robert Coles Arnold. Uno de sus seis hijos fue el novelista Edwin Lester Arnold. Estudió en el King's School de Rochester, en el King's College de Londres y en el University College de Oxford. Fue profesor en el King Edward's School de Birmingham, y en 1856 se fue a la India como director del Government Sanskrit College de Pune, un puesto que mantuvo por siete años, dentro de los cuales tuvo lugar la Rebelión de la India de 1857, en la que prestó servicios de traductor para el municipio de Bombay, por los cuales recibió el público agradecimiento de Lord Elphinstone. Allí adquirió su sesgo característico y reunió material para sus futuras obras.