I 1867 fungerte han som konservator ved Palácio Nacional da Ajuda og var ansvarlig for å organisere, katalogisere og å lage utstillinger ved det historiske museet. Gjenstander av stor verdi fra skattkammeret til det portugisiske kongehuset, forlatte klostre og enkeltpersoner ble samlet inn, og i tillegg ble nye gjenstander kjøpt inn. Under utførelsen av dette arbeidet ble Teixeira de Aragão også betrodd oppgaven med å bringe gjenstander fra den portugisiske kongelige samlingen til Verdensutstillingen i Paris i 1867. Samlingen «Commission de l'histoire du Travail» ble tilkjent utstillingens gullmedalje. Under utstillingsperioden hadde han muligheten til å komme i kontakt med de betydeligste personene innen numismatikken.