В сентябре 1941 года был назначен на должность начальника охраны тыла 23-й армии (Ленинградский фронт), в этом же месяце назначен командиром отдельной стрелковой бригады пограничных войск НКВД (14 августа 1942 года переформирована в 27-ю отдельную стрелковую бригаду), а в декабре — на должность командира 56-й стрелковой дивизии, оборонявшейся к юго-востоку от Ленинграда, а затем участвовавшей в ходе Синявинской и Ленинградско-Новгородской операций. Буньков умело управлял дивизией при освобождении Пушкина и Слуцк, за что дивизии было присвоено почётное наименование «Пушкинская», а С. М. Буньков награждён орденом Кутузова 2 степени. За успешное форсирование реки Луга и овладение к исходу 12 февраля 1944 года городом Луга дивизия была награждена орденом Красного Знамени. Вскоре дивизия участвовала в ходе Псковско-Островской операции.