Pasado un breve periodo sin escribir, se casará con una viuda, aunque arrastra problemas financieros, al tiempo que John W. Powell lo invita a participar de una expedición en 1868. Se entusiasma enormemente con la aventura científica. Editará "Entomologist and Botanist" antes de ser curador del Museo de Historia Natural de la Illinois State University. Pero resigna esa posición para suceder a Charles C. Parry como Botánico Jefe del USDA. Rápidamente pone manos a la obra para mejorar el pobre estado del "Herbario Nacional", y también organiza exhibiciones de las riquezas forestales para la Centennial Exposition (Exposición Universal de Filadelfia de 1876). La optimización del herbario, hospedado en la Smithsonian Institution, es considerado la coronación de su carrera, particularmente su colección agrostológica, de la cual era un especialista; en 1889 el Instituto lo nombra Curador Honorario. Como Botánico Jefe lanza las "Contribuciones para el United States National Herbarium". Con George Thurber estudia las Poaceae para la "Flora of North America" de A.Gray y Torrey.