1473 yılındaki Otlukbeli Muharebesi'nden sonra Pülümür'ün içerisinde yer alan bölge Osmanlı hakimiyetine girse de, kısa süre sonra bölgede Safeviler'in egemenliği başlamıştır. Ancak bu durumda kısa sürmüş ve 1514 yılında gerçekleşen Çaldıran Muharebesi neticesinde bölge kesin olarak Osmanlı hakimiyetine katılmıştır. Pülümür yerleşiminden ilk olarak 1518 yılından gerçekleşen tahrirde bahsedilmiştir. Bu tarihte yerleşim "Plümuri" adıyla Kızuçan nahiyesinin bir köyü olarak görülmektedir. 1569 yılında köyde sadece Müslümanlardan oluşan 15 hane bulunurken, 1642 yılında köydeki sadece Müslümanlardan oluşan hane sayısı 45'e yükselmiştir. Geçmiş yıllarda Kızuçan nahiyesinin merkezi Ribat yerleşimiyken, cuma namazı kılınan camisinin olması ve nüfusunun fazlalığı nedeniyle 1642 yılında nahiye merkezi konumuna gelmiştir. Merkez köy olması nedeniyle Kızuçan adı yerine Plümür adıyla anılan kazada, 1872 yılı Erzurum Vilayeti Salnâmesi’ne göre 113 köy bulunurken, kazanın genelinde de toplam 6064 kişi yaşamaktadır. 1880-1886 yılları arasında Dersim sancağına bağlı olsa da sonrasında yeniden Erzincan sancağına bağlanmıştır. 1914 yılında Pülümür kazasında nüfus 12266'ya yükselmiştir. Ruslar 1916 yılında Pülümür'ü ele geçirmiş ancak 17 Aralık 1917'de şehirden çekilmişlerdir. Rus işgali sırasında nüfus azalsa da 1935 sayımına göre Erzincan iline bağlı görülen kazada, 1004'ü kaza merkezinde olmak üzere 14606 kişi yaşamaktaydı. Nüfus sayımı akabinde 1935 yılında Tunceli ilinin kurulmasıyla yeni kurulan ilin ilçesi oldu. 1937-38 yılında yaşanan Dersim İsyanı ve 1939 Erzincan depremi sonrasında 1940 yılı nüfus sayımında kaza merkezi iki katına çıkarken köy nüfusunda azalma yaşanmıştır.