В 2006 году недолгое время встречался со своей коллегой по экранизациям Пулмана Билли Пайпер. В 2009 году встречался с бразильской певицей и актрисой Майаной Морой, с которой расстался спустя несколько месяцев. С 2010 года его неоднократно замечали в компании британской модели Дэйзи Лоу; свои отношения пара подтвердила только спустя год. В ноябре 2011 года несколько британских газет сообщили об их расставании после восемнадцатимесячного романа. 3 июня 2014 года Мэтт Смит был с Лили Джеймс на Каннском кинофестивале, после чего пошли слухи об их отношениях. 9 июня 2014 года они были замечены вместе, что, согласно новостному источнику, подтверждает слухи.