Il C.T. della Nazionale Giapponese Takeshi Okada lo include nella selezione per i Mondiali di Calcio 2010. Matsui è titolare in tutte le gare dei nipponici, fornendo anche a Keisuke Honda l'assist vincente contro il Camerun vincendo per 1-0. Prenderà parte alla Coppa d'Asia vincendola, giocando la sua ultima partia in nazionale il 13 gennaio 2011 fornendo a Makoto Hasebe l'assist vincente con cui quest'ultimo ha aperto le marcature nella vittoria per 2-1 battendo la Siria.