Pendant son séjour dans la capitale britannique, où elle vit aux côtés de ses cousines Christine de Hesse-Cassel et Béatrice de Hohenlohe-Langenbourg, Marguerite fait la connaissance du prince Tomislav de Yougoslavie, dont la famille vit en exil au Royaume-Uni depuis la guerre et la proclamation de la république en Yougoslavie en 1945. Le couple se marie à Salem en 1957, ce qui donne lieu à une grande cérémonie, à laquelle participent de nombreuses personnalités du gotha, parmi lesquelles l'ex-roi Siméon II de Bulgarie et le duc d'Édimbourg.