Ab 1964 arbeitete Harris eng mit dem Komponisten und Produzenten Mike Margolis zusammen, der fortan ihre Platten produzierte und 1973 auch ihr Ehemann wurde. 1965 wechselte Harris zu Pye Records, wo sie eine Version von "Trains and Boats and Planes" von Burt Bacharach und Hal David als Single veröffentlichte. Ihre Aufnahme des ebenfalls von Bacharach und David stammenden Stücks "London Life" (1965) ist die einzige bekannte Version dieses Lieds. Im Januar 1965 nahm sie neben anderen britischen Sängerinnen wie Kiki Dee, Petula Clark und Dusty Springfield an der 15. Ausgabe des Sanremo-Festivals in Italien teil, wobei ihr Beitrag "L’amore è partito" nicht ins Finale kam. Die Single "Something Must Be Done" (1966) war kein großer Erfolg in den Charts, wurde aber ein Favorit unter Anhängern der Northern-Soul-Szene.