Im Januar 1936 wurde er turnusgemäß in die Deutsche Botschaft London berufen, deren Leitung im Oktober vom Botschafter Leopold von Hoesch auf den späteren Außenminister Joachim von Ribbentrop überging. Ebendort bearbeitete er Fragen zur Rheinlandbesetzung durch die deutsche Wehrmacht. Darüber hinaus war Brücklmeier 1936 der deutsche Vertreter im Komitee für Nichteinmischung in die Angelegenheiten Spaniens. Er lernte in London seine Frau Klothilde (Amschy) von Obermayer-Marnach, eine Tochter des österreichischen Offiziers Kurt von Obermayer-Marnach, kennen, die er im März 1937 in Zagreb heiratete. Mit ihr sollte er eine Tochter namens Monika (* 1939) bekommen. Diese ehelichte später in erster Ehe den österreichischen Industriellen Fritz Mandl. Am 1. Dezember 1937 wurde Brücklmeier in die NSDAP (Mitgliedsnummer 4.789.475) aufgenommen, wo sein Aufnahmeantrag seit 1934 lief, aber wegen der Mitglieder-Aufnahmesperre der NSDAP nicht genehmigt wurde. Dieser Schritt wurde mit Machtantritt der Nationalsozialisten von höherrangigen Diplomaten begrüßt. Nichtsdestoweniger war seinen deutschen Vorgesetzten vor allem seine anglophilen Verhaltensweisen und Freizeitbeschäftigungen suspekt. Denn Brücklmeier sprach beispielsweise fließend Englisch und bewegte sich in der englischen Oberschicht nahezu perfekt. Er hoffte damals vergeblich, dass sich der geplante Krieg, wie es der Staatssekretär des Auswärtigen Amtes Ernst von Weizsäcker anstrebte, durch eine Zusammenarbeit zwischen der deutschen Opposition und der britischen Regierung unter Premierminister Neville Chamberlain verhindern lasse. Winston Churchill beendete später die Appeasement-Politik Großbritanniens.