Vuonna 1981 Smith ei pärjännyt kovinkaan hyvin kilpailuissa. Seuraavana vuonna hän voitti yhdysvaltain mestaruuden 200 metrillä yleisessä sarjassa. Jim Hinesilla oli maailmanennätysaika 9,95 ja Calvin Smith juoksi ajan 9,91, mutta myötätuulta oli kyseisen juoksun aikana 2,1 metriä sekunnissa, joten hän ei saanut uutta maailmanennätysaikaa. Hän juoksi 200 metriä aikaan 20,20. Smith voitti vuonna 1983 maailmanmestaruuden 200 metrillä ajalla 20,14 ja oli toinen 100 metrin juoksussa ajalla 10,21 häviten vain Carl Lewisille. Samoissa MM-kilpailuissa hän voitti 4 x 100 metrin viestin uudella maailmanennätysajalla 37,86. Samana vuonna Smith juoksi uuden maailmanennätysajan 9,93, jonka hän teki Yhdysvaltain ilmavoimien akatemian kentällä. Seuraavana vuonna hänen sijoituksensa oli neljäs Yhdysvaltain olympiakarsinnoissa, eikä hän päässyt mukaan muihin lajeihin, paitsi pikaviestiin. Tosin pikaviestissä tuli olympiakulta ja maailmanennätysaika 37,83. Vuonna 1985 hän voitti pikaviestin maailmancupissa ja GP-tittelin 200 metrin juoksussa. Vuonna 1987 Roomassa Smith voitti maailmanmestaruuskilpailuissa 200 metrillä. 100 metrin juoksuun ja pikaviestiin hän ei päässyt mukaan. Tuolloin voittoaika oli 20,16.