Als beste vriend van Byron en mede-filhelleen was Hobhouse niet alleen de belangrijkste reisgenoot tijdens de Grand Tour van de dichter, maar ook vroeg Byron hem bijvoorbeeld als getuige bij zijn huwelijk met Annabella Milbanke. Hobhouse -zelf immers radicaal qua politieke opvattingen- steunde Byron later in diens streven om Griekenland te helpen bevrijden in de Griekse Onafhankelijkheidsoorlog. Na de dood van Byron in 1824 was Hobhouse een van de aanstichters van de verbranding van Byrons dagboeken, in de werkkamer van de uitgever van diens dichtwerken, John Murray. Hobhouse deed dat uit overwegingen van discretie: tijdens Byrons leven was hij altijd loyaal gebleven aan de dichter en had diens seksuele escapades immer toegedekt, na Byrons dood vond hij het nodig om hetzelfde te doen, maar dan voor altijd.