O Σίμων Ε΄ περνούσε τη ζωή του στις ιδιοκτησίες του στη Γαλλία, όταν ανέλαβε τον σταυρό πάλι, αυτή τη φορά εναντίον διαφωνούντων Χριστιανών. Συμμετείχε στην Σταυροφορία των Αλβιγινών το 1209 και έπειτα από την πτώση της Καρκασσόν εξελέγη ηγέτης της Σταυροφορίας και υποκόμης των περιοχών τού Ραϋμόνδου των Τρανκαβέλ, που κατακτήθηκαν.