Далі були хіти My Kind Of Girl (1961), Softly As I Leave You «(1962)», а також знаменита пісня з бондівського фільму «З Росії з любов'ю». У 1964 році Метт Монро представляв Велику Британію на конкурсі Євробачення з піснею «I Love the Little Things» і посів друге місце, поступившись першим 16-річній Джильйолі Чинкветті. У 1965 році він переспівав бітловську «Yesterday», а в 1966 виконав заголовну пісню (що отримала Оскар) у фільмі «Born Free».