Il 2 giugno 2017 segue Sampaoli nella sua nuova esperienza con la nazionale argentina. Dopo l'esonero del commissario tecnico, avvenuto nell'agosto del 2018, Scaloni viene scelto per la sua sostituzione "ad interim". A fine novembre, dopo 3 vittorie, 1 pareggio e 1 sconfitta con il Brasile, Scaloni viene confermato fino alla Copa América 2019 dove arriva terzo battendo il Cile nella finalina. Il 30 luglio di quell’anno, dopo 9 vittorie, 2 pareggi e 4 sconfitte, la Federcalcio argentina lo conferma fino al . L'11 Luglio 2021 vince la Copa América battendo i padroni di casa del Brasile in finale.