1641 verließ sie Irland nach der Rebellion und wohnte in London. Sie befreundete sich mit John Milton (dem sie ihren Neffen Richard Barry und später ihren Sohn Richard als Schüler schickte) und war Mitglied des Kreises von Samuel Hartlib, in den sie ab 1643 von Dorothy Moore (Dorothy Durie) eingeführt wurde. Ihr Bruder Robert Boyle hatte in ihrem Haus in London ein chemisches Labor (dazu beauftragte sie Robert Hooke 1676 mit Umbauten) und sie experimentierten zusammen und arbeiteten wahrscheinlich wissenschaftlich zusammen. Ihre Interessen lagen aber überwiegend in der Pharmazie. Sie hatte Kontakte zu Henry Oldenbourg, der ab 1656 Tutor ihres Sohnes war. In diesem Jahr ging sie wieder mehrere Jahre nach Irland in Familienangelegenheiten. Ab 1668 wohnte ihr Bruder Robert Boyle bei ihr in London. Sie starben wenige Tage nacheinander 1691 und liegen in St. Martins in the Fields begraben.