Nach dieser Saison machte ihn die United States Soccer Federation zum Interimstrainer der USA, nachdem Bruce Arena gekündigt worden war. Zudem betreute er fortan die US-Olympia-Mannschaft (U-23). Nach einer Serie von Erfolgen wurde Bradley am 15. Mai 2007 endgültig als neuer Trainer des US-Verbandes vorgestellt, nachdem Gespräche mit anderen Kandidaten zu keinem Ergebnis kamen. 2007 konnte er mit der Mannschaft den CONCACAF Gold Cup gewinnen. Im Endspiel wurde Mexiko mit 2:1 bezwungen. Noch im gleichen Jahr wurde die US-Mannschaft zur Copa América 2007 eingeladen. Ohne Punktgewinn schied das Team bereits nach der Vorrunde aus. Fortan konzentrierte sich Bradley auf die Qualifikation zur WM 2010 in Südafrika. Als Gold-Cup-Gewinner von 2007 war man zudem berechtigt, am Konföderationen-Pokal 2009 teilzunehmen. Dabei erreicht man das Finale, das aber 2:3 (2:0) gegen Brasilien verloren wurde. Außerdem wurde im gleichen Jahr der CONCACAF Gold Cup 2009 ausgetragen. Erneut erreichte Bradleys Team das Finale und erneut hieß der Gegner Mexiko. Nach dem Sieg von 2007 verlor das US-Team diesmal klar mit 0:5. Im Oktober 2009 sicherte sich die US-Auswahl die Teilnahme an der Weltmeisterschaft in Südafrika. Dort führte Bradley sein Team ins Achtelfinale, in dem man gegen Ghana ausschied. Bereits im März 2010 wurde Bradley vom Amerikanischen Olympischen Komitee zum US-Nationaltrainer des Jahres 2009 ernannt. Damit erhielt er diese Auszeichnung als erster Fußball-Coach seit dessen Einführung 1996. Nach der WM in Südafrika 2010 gab es Spekulationen darüber, ob Bradley als Trainer der Nationalmannschaft zurücktritt, doch der US-Verband wollte weiter mit dem Fußballlehrer arbeiten. Bradley sollte das US-Team zur Fußball-Weltmeisterschaft 2014 führen, doch im Juli 2011 gab der Verband die vorzeitige Trennung bekannt.