Als Venezianer stand Morosini seine ganze Amtszeit über mit dem heiligen Stuhl zu Rom in Konflikt, über den Aufbau der lateinischen Kirchenhierarchie in Griechenland und die Kompetenzen seines Amtes. Am 20. August 1206 krönte er in der Hagia Sophia Heinrich zum Kaiser. Mit dessen Unterstützung versuchte er den griechischen Klerus von Konstantinopel in die neue Kirchenhierarchie einzubinden, nachdem kurz zuvor der griechische Patriarch Johannes X. Kamateros im Exil gestorben war. Die griechischen Kleriker unter der Führung von Nikolaos Mesarites (* 1163/4; † nach 1214) wiesen dieses Ansinnen allerdings zurück, weil sie die Suprematie des Papstes nicht anerkennen wollten, und gingen stattdessen ins Exil nach Nicäa, wo sie ein griechisches Patriarchat weiterführten. In seiner Amtszeit hatte Morosini die Hodegetria, die legendäre vom Apostel Lukas angefertigte Urikone, aus der kaiserlichen Palastkapelle in die Hagia Sophia transferieren lassen. Dazu verbot er die traditionelle Dienstagsprozession zu Ehren der Ikone, womit er in der griechischen Bevölkerung zusätzlichen Unmut gegen die Lateiner verursachte. Der Podestà der Venezianer von Konstantinopel wurde dadurch auf die Hodegetria aufmerksam, bemächtigte sich ihrer mit Gewalt und ließ sie in das venezianische Pantokratorkloster bringen. Morosini verhängte den Kirchenbann über die Ikonenräuber, der vom Papst bestätigt wurde. Dennoch verblieb die Hodegetria bei den Venezianern, bis sie 1261 wieder in griechischen Besitz zurückkehrte (siehe: Rückeroberung von Konstantinopel 1261).