A hetvenes években Hollywoodba ment, ahol vágóként dolgozott, és Roger Corman producer vette szárnyai alá. Martin az American International Pictures részére készítette el első nagyjátékfilmjét "Boxcar Bertha" címen, ami még nem volt méltó a tehetségéhez. Az "Aljas utcák" azonban már meghozta számára a várva várt sikert. Az önéletrajzi ihletésű filmben népszerű zenéket alkalmazott és egyedi stílustechnikát. A filmben Keitel mellett feltűnt egy fiatal tehetség, Robert De Niro is. Arizonában kezdett hozzá az "Alice már nem lakik itt" című film forgatásához, 1974-ben. A főszerep Ellen Burstynnek meghozta a legjobb színésznő Oscar-díját. Az 1974-ben készített "Italianamerican" dokumentumfilmjében feltűntek a szülei is, ez Scorsese kedvenc darabja. Ez évben elkészítette a "Taxisofőr" című filmjét, Robert De Niróval a főszerepben. Hatalmas kasszasikert értek el vele és négy Oscar-díj jelölés mellett az 1976-os cannes-i filmfesztivál Arany Pálmáját is hazavitte. Ugyanebben az évben megszületett Domenica Cameron Scorsese nevű leánya Julia Camerontól. 1977-ben az első nagy költségvetésű, "New York, New York" című filmben Liza Minnellit szerepeltette De Niro oldalán. A film ugyan a kritikusok körében nagy tetszést aratott, azonban a mozipénztárakban megbukott. Martin szenvedélybetege lett a kokainnak és 1978-ban a sikeres elvonókúra után a második felesége elvált tőle.