Im Juni 1816 reiste Kalvos zu Foscolo in die Schweiz und darauf mit ihm zusammen nach London, wo sie sich zerstritten und trennten. 1819 heiratete Kalvos die Engländerin Marie Therese Thomas, die bald darauf starb. Er kehrte nach Florenz zurück, wo er sich den Carbonari anschloss und deswegen ausgewiesen wurde. Daraufhin ließ er sich 1821 in Genf nieder, von wo er 1824 nach Paris weiterzog. 1824 veröffentlichte er zehn patriotische Oden unter dem Namen "Lyra", im Jahr 1826 einen weiteren Band mit zehn Oden mit dem Titel "Lyrisches". In seinen Oden behandelte er den Kampf der Griechen gegen die Osmanen. 1826 ließ er sich auf Korfu nieder, wo er die nächsten 26 Jahre als Lehrer für Philosophie und italienische Literatur an der Ionischen Akademie lebte. Als Dichter sollte er nichts mehr veröffentlichen.