Założyciel „Kręgu z Krzyżowej”, jednej z najważniejszych grup opozycyjnych w nazistowskich Niemczech. Podczas tajnych spotkań w Berlinie i w majątku rodziny von Moltke w Krzyżowej, grupa spiskowców wypracowywała plany porządku powojennego, po upadku dyktatury hitlerowskiej. Zakładano m.in. ukaranie winnych zbrodni wojennych oraz stworzenie europejskiej federacji państw, przy udziale Polski, USA i Rosji. Sam Moltke był przeciwny zamachowi na Hitlera, by nie rozpoczynać nowego rozdziału w historii od morderstwa. Inni członkowie grupy, w tym Peter Yorck von Wartenburg uczestniczyli jednak w przygotowaniach do zamachu z 20 lipca 1944 r.