Im Zusammenhang mit den Unruhen in den Niederlanden, der Niederschlagung des Aufstandes durch die Preußen und dem Ausbruch der Französischen Revolution verzichtete Dalberg 1789 mit 29 Jahren auf sein Amt als Leiter der Schulkommission, weil er die konservative Wende seines Dienstherren, des Erzbischofs, nicht billigte. Seine Begeisterung für die pädagogischen Ideen Jean-Jacques Rousseaus und Johann Caspar Lavaters, sein Besuch bei dem eingekerkerten Schriftsteller und Reformer Schubart (1782), Reisen in die Niederlande und in das revolutionäre Paris (1783 und 1791) sowie mit seinem Neffen Emmerich Joseph von Dalberg in die Schweiz (1790) zeugen von seinen politisch-liberalen Interessen, die nicht mehr in die Zeit zu passen schienen. Obwohl vor allem seine Gymnasialreform sich als erfolgreich erwies, zog sich Dalberg aus der öffentlichen Tätigkeit zurück und betrieb von nun an im Wesentlichen nur noch ein „jahrzehntelanges, gelehrtes Privatisieren“ (Embach).