בטורניר הגמר של הגביע העולמי במקסיקו ב-1970 שיחק ז'אירזיניו בתפקיד הקיצוני הימני. במשחקי הבית המוקדם שנערכו בגוודלחרה הוא כבש שני שערים במשחק הניצחון על צ'כוסלובקיה 4:1. במשחקה השני של ברזיל, כנגד אנגליה הוא כבש את שער הניצחון (1:0) לאחר מהלך כדרור של טוסטאו ומסירה מבריקה של פלה. הוא כבש שער נוסף בניצחונה של ברזיל על רומניה 3:2. ברבע הגמר כבש שער מול פרו (4:2) ובחצי הגמר כבש מול אורוגוואי (3:1). במשחק הגמר, מול נבחרת איטליה, כבש את השער השלישי בניצחון נבחרתו 4:1. למרות שהבקיע שבעה שערים בששת משחקי נבחרתו, לא זכה ז'אירזיניו בתואר מלך השערים. הקדים אותו החלוץ הגרמני גרד מילר עם 10 שערים שכבש בטורניר.