Er hatte bereits eine Vereinbarung mit Al-Jazira Club aus Abu Dhabi in den Emiraten getroffen, als er im Juli 2011 nach dem Viertelfinalaus Argentiniens bei der Copa América 2011 zum Nachfolger von Sergio Batista bestellt wurde. In der Qualifikation zur Fußball-Weltmeisterschaft 2014 belegte er mit Argentinien den ersten Platz. Bei der Endrunde in Brasilien zog er mit der "Albiceleste" nach einem 4:2-Halbfinalerfolg im Elfmeterschießen über die Niederlande in das Finale Finale ein. Dort unterlag Argentinien Deutschland in der Verlängerung mit 0:1. Zu den bekanntesten Spielern der Argentinier gehörten hier Lionel Messi, der Verteidiger Javier Mascherano und die Stürmer Gonzalo Higuain und Sergio Agüero. Am 30. Juli 2014 trat Sabella als Nationaltrainer zurück und überließ seinen Platz Gerardo Martino.