In 2005 behoorde Aimar tot de Argentijnse selectie voor de Confederations Cup in Duitsland. Argentinië haalde de finale, maar Brazilië was daarin met 4-1 te sterk. Aimar scoorde de enige treffer voor zijn land. Op het Wereldkampioenschap van 2006 was de middenvelder tweede keus achter vaste waarde Juan Román Riquelme en Aimar kwam dan ook niet verder dan enkele invalbeurten. Tijdens dit WK kwam Argentinië niet verder dan de kwartfinale, waarin het verloor met strafschoppen van Duitsland. Twee jaar na de Confederations Cup in Duitsland stond Aimar opnieuw in een finale tegen Brazilië, ditmaal voor de Copa América. Ook deze finale werd kansloos verloren, deze keer met 3-0.