Żołnierze Batalionu "Brandenburg" jako pierwsi przekroczyli granicę z ZSRR w czerwcu 1941 r. (operacja Barbarossa). Już pierwszego dnia wojny, czyli 22 czerwca, brandenburczycy zajęli najważniejsze węzły drogowe i kolejowe, zabezpieczyli przeprawy rzeczne i niszczyli sowieckie linie komunikacyjne. Na terytorium Łotwy przechwycili most na rzece Dźwinie w Dyneburgu. Umożliwiło to przyśpieszenie natarcia Grupy Armii "Nord" na Leningrad. Küstenjäger-Abteilung wykonywał amfibiami liczne rajdy wzdłuż wybrzeża Bałtyku, Morza Czarnego i Morza Azowskiego. Na Ukrainie brandenburczycy działali wespół z ochotnikami ukraińskimi z Batalionu "Nachtigall", wspierając natarcie sił Grupy Armii "Środek".