En 1810, la légion est augmentée à deux bataillons grâce aux renforts en provenance des dépôts et de l'ex-bataillon de Westphalie, et est appelée à participer à la troisième invasion française du Portugal dirigée par le maréchal Masséna. Les Hanovriens font le coup de feu aux sièges de Ciudad Rodrigo et d'Almeida, puis à la bataille de Buçaco où l'excellence de la position défensive des Anglo-Portugais coûte cher en hommes. La campagne se solde par un échec pour Masséna : la légion à présent réduite à environ 600 hommes se bat à Fuentes de Oñoro, le . Dans l'action, le bataillon hanovrien est pris pour une unité britannique par les soldats français à cause de son uniforme rouge et essuie le feu ami. Les pertes subies lors de la bataille entraîne la dissolution de la légion hanovrienne, dont les membres sont dispersés dans un certain nombre de régiments français.