Duvall, die Tochter eines erfolgreichen Anwalts aus Houston, wurde zufällig auf einer Party von dem Regisseur Robert Altman für den Film entdeckt. Die beiden drehten insgesamt sieben Filme zwischen 1970 und 1980. In "Diebe wie wir" verliebt sie sich etwa in einen von Keith Carradine gespielten Gefängnisausbrecher; in "Nashville" war sie die sorglose junge Frau, die lieber Partys feiert und sich mit Männern trifft, anstatt am Sterbebett ihrer Tante zu sitzen. Einer ihrer größten Erfolge war der Part der Mildred „Millie“ Lammoreaux in Robert Altmans Drama "Drei Frauen" (1977), für den sie den Darstellerpreis auf den Filmfestspielen von Cannes 1977 gewann und auch als beste Hauptdarstellerin von den Los Angeles Film Critics gewählt wurde. Ihr letzter Film mit Altman war "Popeye – Der Seemann mit dem harten Schlag" (1980), in dem sie neben Robin Williams in der Titelrolle als dessen Partnerin Olive Oyl zu sehen war.