Merritt fikk sitt gjennombrudd under junior-VM 2004, der han vant tre gull (400 meter pluss stafettene (4 x 100 meter og 4 x 400 meter). Under innendørs-VM 2006 var han med på det amerikanske laget som vant gull på 4 x 400 meter. Under VM i Osaka 2007 tok han sølv med personlig rekord på 43,96, etter Jeremy Wariner. Merritt var også med på stafettlaget som vant gull på 4 x 400 meter.