O edifício foi depois atacado durante as guerras liberais, tendo o seu arquivo sido incendiado. Foi expropriado em 1834, na sequência do Decreto de 30 de Maio desse ano, que ordenou a extinção de todas as casas de religiosos existentes em Portugal e a incorporação do seu património na Fazenda Nacional. Ataíde de Oliveira afirmou que o convento em si tinha sido vendido em 1834 por 500$000 Réis e as suas duas cercas por 300$000 Réis, quantia que considerou demasiado baixa, dadas as grandes dimensões do complexo. Posteriormente, a capela-mor foi demolida, no âmbito de um programa de urbanização. Depois da sua privatização, as várias partes do antigo convento foram sendo progressivamente vendidas a vários donos, fragmentando a propriedade em parcelas. Na sequência deste processo, o convento foi abandonado e depois alvo de profundas modificações, com a sua conversão parcial em residências degradadas, enquanto que a antiga igreja tornou-se numa rua e num quintal. Segundo Xavier de Ataíde, na fonte das "Bicas Velhas", instalada no século XIX, o frontispício tinha uma figura lavrada de uma mulher despida das coxas para cima, tendo um pedreiro afirmado que tinha trazido aquela pedra das ruínas do Convento da Graça.