Unter Trainer Carlo Ancelotti kämpfte sich Marcelo in der Saison 2013/14 nach überstandener Verletzung zurück in die Stammformation und gewann zum zweiten Mal den spanischen Pokal sowie erstmals die UEFA Champions League. Dabei schoss er in der Verlängerung des Endspiels gegen Atlético Madrid das vorentscheidende Tor zum 3:1. Im Anschluss verlängerte Marcelo seinen Vertrag bis 2020 und etablierte sich endgültig als einer der weltweit besten Linksverteidiger. Zwischen 2015 und 2019 wurde er fünf weitere Male in die FIFA FIFPro World XI aufgenommen. Im September 2017 verlängerte er seinen Vertrag nochmals bis 2022. Unter Trainer Zinédine Zidane war er eine der Säulen der Mannschaft, die dreimal in Folge die UEFA Champions League, eine Meisterschaft, eine Supercopa sowie je zweimal die FIFA-Klub-WM und den UEFA Super Cup gewann.