1. juli 2014 overtog Guðmundur Guðmundsson jobbet som cheftræner for det danske landshold efter Ulrik Wilbek. I sin første slutrunde som dansk landstræner førte Guðmundsson det danske landshold til en femteplads ved VM 2015 i Qatar. Sjettepladsen året efter var det dårligste resultat ved et EM for dansk herrehåndbold siden 2002. I 2016 opnåede han til gengæld det største resultat for dansk herrehåndbold nogensinde, da han stod i spidsen for holdet, der vandt olympisk guldmedalje med en finalesejr over Frankrig på 28-26. Guðmundur Guðmundssons filosofi var bl.a. at satse på det betydeligste mesterskab og spare spillerne ved de mindre vigtige mesterskaber, men han var under konstant pres fra en nyetableret sportschef, Ulrik Wilbek, der ønskede sin egen håndboldfilosofi videreført.