Moore spielte weiterhin für West Ham und die englische Nationalmannschaft. Zum Ende des Jahres 1966 absolvierte er beim 5:1-Sieg in der British Home Championship gegen Wales sein 50. Länderspiel, das gleichzeitig Qualifikationsspiel für die Europameisterschaftsrunde 1968 in Italien war. England erreichte schließlich das EM-Halbfinale (an dem Turnier selbst nahmen nach dem damaligen Regelwerk nur vier Mannschaften teil), stand dort Jugoslawien gegenüber und verlor in Florenz mit 0:1. Als amtierender Weltmeister musste sich England nicht für die nächste Weltmeisterschaft qualifizieren, und Moore blieb während dieser Zeit Stammspieler in Ramsey erster Elf. Vor dem Abflug nach Südamerika, wo sich das englische Team an die Höhenlage vor der Endrunde in Mexiko gewöhnen wollte, hatte Moore bereits zum 78. Mal in der Nationalmannschaft gestanden.