Per due volte fu capitano degli "azzurri": contro l'Austria, il 18 giugno 1966, in amichevole, e nella celebre partita contro la Corea del Nord, persa 1-0, che eliminò gli italiani dai Mondiali del 1966 giocati in Inghilterra; in quella occasione Bulgarelli, a causa di un infortunio al ginocchio subito nel primo tempo, dovette uscire dal campo e l'Italia terminò la partita in 10 in quanto il regolamento di allora non permetteva sostituzioni.. Fece parte anche della rosa che vinse l'Europeo 1968, ma nelle gare della fase finale non fu impiegato (la sua ultima presenza in azzurro risale al 1967, contro la Romania).