Zbiory obejmują zabytki sztuki sakralnej należące do archidiecezji gnieźnieńskiej, często przeniesione z innych miejsc (np. kolegiata w Kruszwicy i Trzemesznie). Muzeum sprawuje również opiekę nad skarbcem katedralnym, który obok wawelskiego i jasnogórskiego posiada najcenniejsze i najbardziej unikatowe zabytki sakralnej sztuki romańskiej i gotyckiej w Polsce oraz nad zabytkami samej archikatedry, do których należą m.in. Drzwi Gnieźnieńskie. Oprócz zbiorów katedry muzeum posiada kolekcje rzeźb sakralnych, portretów trumiennych, tkanin liturgicznych, medali, monet oraz pamiątek po ostatnich prymasach Polski. Pierwszym dyrektorem, kustoszem i organizatorem zbiorów był Bolesław Dzierwa.