Skúlason maakte op 10 november 2009 zijn debuut in het IJslands voetbalelftal, tijdens een met 1–0 verloren interland tegen Iran. De verdediger mocht in de basis beginnen en hij werd een kwartier voor tijd gewisseld. Zijn eerstvolgende interland volgde drie jaar later, in februari 2012. Op 21 januari 2014 was hij tijdens een met 0–2 verloren duel tegen Zweden voor het eerst aanvoerder van het nationale elftal. Het bleef bij die ene interland, maar Skúlason bleef wel een vaste waarde in de selectie. Bondscoach Lars Lagerbäck nam hem in 2016 mee naar het Europees kampioenschap 2016. Dit was het eerste eindtoernooi waarvoor IJsland zich ooit voor plaatste. Het kwam uiteindelijk tot de kwartfinales. Skúlason speelde alle vijf de wedstrijden van IJsland op het toernooi van begin tot eind.