In seguito al vittorioso Europeo 2000 con la maglia della Nazionale francese, Henry nella stagione 2000-01 è stato con 22 gol tra le varie competizioni il miglior marcatore stagionale della squadra. Nonostante abbia segnato meno reti e fornito meno assist rispetto al suo primo anno, la seconda stagione di Henry si è rivelata il suo trampolino di lancio, in quanto è risultato essere il capocannoniere dell'intera squadra. Durante la sua quarta stagione Henry è già riuscito a segnare la centesima rete con la maglia dei "Gunners" e non è mai sceso sotto le 22 reti stagionali. Dell'Arsenal è diventato ben presto il bomber e il giocatore simbolo, oltre che il punto di riferimento della Nazionale transalpina insieme a Zinédine Zidane. Vince la Scarpa d'Oro per due volte e si classifica secondo al Pallone d'Oro nel 2003 e terzo nel 2006, anno in cui ottiene il secondo posto in Premier League, in Champions League e, con la Francia, al Mondiale. Inoltre per la stagione 2005-2006 arriva secondo anche per la Scarpa d'Oro.