Bei Ausbruch der Französischen Revolution (1789) begeisterte sich Carnot für die neuen Ideen und begann sich politisch zu engagieren. Im am 21. September 1792 zusammengetretenen Nationalkonvent stimmte er am 15. Januar 1793 für die Hinrichtung des Königs und wurde regelmäßig zu den Armeen entsandt. Als Angehöriger der Montagne (Bergpartei) gehörte er seit dem 4. August 1793 dem Wohlfahrtsausschuss an. Hier war er für Militärangelegenheiten verantwortlich und wirkte am Sieg bei Wattignies mit. Als folgenreich erwies sich die von ihm eingebrachte Einführung der levée en masse. Er war Abgeordneter des Départements Pas-de-Calais in der Nationalversammlung und gehörte dort dem Militärausschuss an. Am 9. Thermidor II des republikanischen Kalenders (27. Juli 1794) wirkte er am Sturz Maximilien Robespierres mit. Am 26. September 1795 wurde Carnot von den Abgeordneten des Départements Sarthe zum Ältestenrat des Parlaments der Direktoriumsverfassung gewählt und trat in das Direktorium ein, musste seinen Platz jedoch nach dem Staatsstreich des 18. Fructidor V räumen. Er floh in die Schweiz. Nach dem Staatsstreich des 18. Brumaire VIII kehrte er nach Frankreich zurück und wurde von Napoléon Bonaparte zum Kriegsminister ernannt. Nach einigen Monaten trat er zurück. Carnot hatte einen Sitz im Tribunat, stimmte gegen das Konsulat auf Lebenszeit und das Empire und zog sich schließlich aus dem politischen Leben zurück, um sich seinen wissenschaftlichen Arbeiten zu widmen.