Le Greco fut également un membre influent et très impliqué de la communauté grecque de Tolède qui vint vivre en Espagne après la victoire de la Sainte-Ligue à Lépante. Il participe et organise des collectes de fonds pour le rachat d'otages grecs aux mains des Turcs ; et bien que parlant difficilement le castillan, il servit d'interprète dans un procès d'Inquisition.