1956년 주셀리누 쿠비체크의 러닝메이트로 당선되었으며, 1961년 러닝메이트였던 엔리케 테세이라 롯 후보가 대선에서 낙선하는 가운데 부통령으로 재선되었다. 같은 해 자니우 쿠아드루스 대통령이 사임하자 라니에리 마찔리의 임시직을 거쳐 브라질의 제24대 대통령으로 취임했다. 개혁을 추진할 만큼 충분한 권력을 갖지 못했던 굴라르는 1963년 국민 투표를 실시해 재선됐다. 그의 개혁과 1963년의 선거는 냉전하에서 사회주의로 비쳐져 우익세력과 군부를 자극했고, 1964년 브라질 쿠데타의 원인이 됐다. 결국 1964년 3월 31일 쿠데타로 실각했으며, 이후 우루과이를 거쳐 아르헨티나로 망명, 그 곳에서 사망했다. 그는 2003년 루이스 이나시우 룰라 다 시우바가 집권하기 전까지 마지막 사회주의자/좌익 대통령으로 간주된다.