In 2004 haalde Real Madrid Samuel naar de Primera División, maar een jaar later keerde hij terug naar Italië. Ditmaal tekende hij bij Internazionale, waarvoor hij negen seizoenen actief bleef. Hij won met de club onder meer vijf opeenvolgende landstitels, de &lt;a href="UEFA%20Champions%20Leaguefinale%202010"&gt;Champions League 2009/10&lt;/a&gt; en het WK voor clubteams 2010.