In 1963 was die hoofkwartier in Dar es Salaam (Tanzanië) geleë. FRELIMO het 'n guerrilla-stryd teen die Portugese kolonialisme begin wat bekend staan as die Mosambiekse Vryheidsoorlog. Sedert 1964 het FRELIMO die noorde van die land beheer. Die beweging het steun van sowel die Westerse wêreld as die Sowjetunie ontvang. In 1969 word die gematigde Mondlane by die FRELIMO-hoofkwartier in Dar es Salaam vermoor, moontlik deur radikale elemente binne FRELIMO. Die Portugese veiligheidsdiens PIDE is ook met die moord verbind. Daarna het radikalisering binne die beweging plaasgevind. In die 1970's het die aantal FRELIMO-vegters gegroei tot ongeveer 7 000 mans en vroue. Danksy hul guerrilla-tegnieke het FRELIMO voortgegaan om die noorde en later ook die sentrum van die land te beheer, ondanks die 60 000 Portugese soldate wat in Mosambiek was om teen hulle te veg.