В карьере актрисы были и другие заметные роли в кино, а также в театре. Так, ещё в 1990-х годах она сыграла главные роли в фильмах «Красивые девушки» и «Где угодно, только не здесь». В июле 2001 года она сыграла в спектакле по пьесе А. П. Чехова «Чайка». Для роли в фильме «V — значит вендетта» (2006), за которую она получила премию «Сатурн» лучшей киноактрисе, актриса побрила голову и училась говорить с британским акцентом. Также Портман сыграла ведущие роли в исторических драмах «Призраки Гойи» (2006) и «Ещё одна из рода Болейн» (2008), и сыграла Джейн Фостер в супергеройских фильмах Кинематографической вселенной Marvel"Тор" (2011) и «» (2013), что сделало её одной из самых высокооплачиваемых актрис мира. В мае 2008 года она стала самым молодым членом жюри 61-го Каннского кинофестиваля. Её режиссёрский дебют, короткометражный фильм , открыл конкурс короткометражных фильмов 65-го Венецианского кинофестиваля.