Поражённый этой новостью, Харлан поклялся никогда не возвращаться в Америку, вместо этого начав жизнь искателя приключений на Востоке. В июле 1824 года, не имея какого-либо формального образования, он поступил в качестве хирурга на службу в Британскую Ост-Индскую компанию. Компания была на пороге войны в Бирме, вследствие чего нуждалась в квалифицированных хирургах. Опираясь на полученные самостоятельно знания из книг и некоторую практику, которую он получил, находясь в море, Харлан пришёл в медицинскую комиссию для собеседования и был назначен хирургом в больнице общего профиля в Калькутте. С января 1825 году он служил в армии в Бирме, пока не был ранен или заболел (доподлинно неизвестно, что именно с ним случилось). Между тем договор в Яндабу в 1826 году завершил военные действия. После выздоровления Харлан был отправлен в Карнал, к северу от Дели, но вскоре, летом 1826 года, оставил работу в Компании. За хорошую службу генерал-губернатор лорд Амхерст предоставил ему разрешение на пребывание в Индии.