Barrault ble i 1959 utnevnt til direktør og leder for Théatre de France, en stilling han ble tvunget til å forlate i 1968 på grunn av sin holdning under studenturolighetene i mai samme år. Han var en av Frankrikes mest framtredende og anerkjente skuespillere. I tillegg til teateret, medvirket han i et stort antall filmer. Mest kjent av disse er "Paradisets barn", 1944/45.