Ab dem Wintersemester 1966/67 studierte sie Soziologie und Politikwissenschaft am Otto-Suhr-Institut der Freien Universität Berlin, wo sie Mitglied des Sozialistischen Deutschen Studentenbundes wurde und bald zum Freundeskreis ihres Kommilitonen Rudi Dutschke gehörte, des marxistischen Anführers der dortigen Studentenbewegung. Mit ihm und anderen Studenten gehörte sie zum politischen Gesprächskreis um den Theologieprofessor Helmut Gollwitzer, der seit den 1960er Jahren auch Aktionen militanter Gruppen mit dem Ziel „demokratischer und sozialistischer Revolutionen“ in Lateinamerika befürwortete. Neben dem Vietnamkrieg wurden die revolutionären Bewegungen Lateinamerikas für Elisabeth Käsemann zu einem besonderen Interessensschwerpunkt. Sie beteiligte sich an der Organisation von politischen Demonstrationen und Teach-ins. Sie fuhr häufig nach Ost-Berlin, um dort preisgünstige Literatur linksgerichteter Autoren zu kaufen. 1967/68 beteiligte sie sich an der von Dutschke geleiteten SDS-Projektgruppe „Metropole und Dritte Welt (Konkrete Zusammenarbeit mit der Befreiungsbewegung der Dritten Welt)“, die neben theoretischer Schulung ursprünglich auch „direkte Aktionen gegen Marionettenkonsulate etc.“ vorsah. 1968 war sie mit Dutschke und Wolfgang Schöller Herausgeberin einer Textsammlung zur lateinamerikanischen Revolutionstheorie von Fidel Castro, Régis Debray, K. S. Karol und Gisela Mandel mit einem gemeinsam verfassten Vorwort, in dem die Hoffnung zum Ausdruck kam, der auf Kuba begonnene revolutionäre Prozess könne durch Guerillakriege auch auf andere Teile Lateinamerikas ausgeweitet werden. Sie reiste mit Dutschke und dessen Frau Gretchen Dutschke-Klotz im März 1968 nach Prag, um die sozialistische Reformbewegung des „Prager Frühlings“ aus erster Hand zu erfahren.