במאי 1974 מונה סיימון על ידי הנשיא ריצ'רד ניקסון כמזכיר האוצר של ארצות הברית במקומו של ג'ורג' שולץ שהתפטר. באוגוסט אותה שנה התפטר ניקסון וסיימון התבקש על ידי הנשיא ג'רלד פורד להמשיך בתפקידו. זמן קצר לאחר מכן מינה הנשיא פורד את סיימון גם כיושב ראש מועצת המדיניות הכלכלית וכדובר הראשי של הממשל בנושאים כלכליים.