В сборной Бразилии Нининьо дебютировал 13 апреля 1949 года в матче с Боливией на чемпионате Южной Америки, где сразу сделал хет-трик. Затем он провёл на турнире, выигранном бразильцами, ещё 3 игры, голов не забивал. Эти матчи так и остались единственными, сыгранными Симао в футболке национальной команды.