Pod koniec lat 70. jej dobra passa ustała. Jak wspominał w swojej książce Andrzej Żuławski, gdy zaproponował jej rolę w "Opętaniu" ("Possession", 1981), Adjani, ze względu na swój trudny charakter, była w „totalnym dołku swej kariery”. – "Nikt jej nie chciał, dlatego że już wtedy dawała się we znaki bardzo poważnie. Mieszkała na strychu kamienicy w Paryżu ze swoim małym synkiem i mężem. Mieszkanko jej pożyczył, tak zwane służbowe, w jakich gosposie domowe mieszkały we Francji pod dachami, aktor Donald Sutherland. I ona tkwiła w tym mieszkaniu, nikt jej nie chciał. Zagrała za związkowe minimum w filmie „Opętanie”, za grosze, i była bardzo szczęśliwa, że ją chcą, przez co była zdyscyplinowana i chciała dobrze wypaść" - tłumaczył Żuławski. Kręcony w Berlinie Horror psychologiczny "Opętanie" uchodzi za jeden z największych filmowych skandali lat 80. Opowiada o Annie, która przechodzi załamanie nerwowe, nagle porzuca rodzinę i zostawia męża dla tajemniczej istoty gnieżdżącej się w opuszczonym mieszkaniu. Scena zbliżenia między kobietą a potworem nawet dziś uchodzi za jedną z najbardziej szokujących w historii kina. W 1981 roku otrzymała podwójną nagrodę za pierwszoplanową rolę kobiecą na 34.Festiwalu Filmowym w Cannes jako Marya „Mado” Zelli w wyreżyserowanym przez Jamesa Ivory’ego melodramacie "Kwartet" ("Quartet", 1981, prod. Merchant Ivory Productions) opartym na powieści Jeana Rhysa i za rolę Annie w "Opętaniu", za którą w 1982 odebrała Cezara dla najlepszej aktorki. Jako Eliane „Elle” Wieck, która pragnie pomścić dawny gwałt na swojej matce przez trzech mężczyzn w ekranizacji powieści Sébastiena Japrisota "Jedno śmiertelne lato" ("L’Été meurtrier", 1983) zdobyła drugiego Cezara.