Müller tuli tunnetuksi romanttisesta, kansanlaulunomaisesta runoudestaan, joka sisälsi yhteiskuntakritiikkiä. Tunnetuimpia runokokoelmia ovat "Gedichte aus den hinterlassenen Papieren eines reisenden Waldhornisten" I–II (1821–1824) ja "Lyrische Reisen und epigrammatische Spaziergänge" (1827). Hän liittyi ns. filhelleeniseen liikkeeseen, joka tuki Kreikan vapaussotaa, ja sai vaikutteita lordi Byronilta, joka osallistui vapaussotaan. Runo- ja käännöskokoelmissa "Lieder der Griechen" (1821–1824) ja "Neugriechische Volkslieder" (1825) hän ilmaisi tukensa kreikkalaisille, jotka taistelivat turkkilaisia vastaan.