Στο ευρύτερο ακροατήριο έγινε γνωστός το 1967 ως μέλος του προγκρέσιβ ροκ συγκρότηματος Aphrodite's Child, αρχικά στα φωνητικά και αργότερα και ως μπασίστας. Το ξεχωριστό φωνητικό του ύφος βοήθησε το συγκρότημα σε διεθνή επιτυχία στη Γαλλία και άλλα μέρη της Ευρώπης από το 1968 έως το 1972. Τον Μάιο του 1968 οι Ρούσσος, Παπαθανασίου και Σιδεράς προσπάθησαν να μετοικήσουν στο Λονδίνο, το τότε διεθνές κέντρο της ποπ μουσικής, για να ακολουθήσουν διεθνή σταδιοδρομία, αλλά τους σταμάτησαν στα σύνορα λόγω προβλημάτων με την άδεια εισόδου τους. Κατευθύνθηκαν υποχρεωτικά στο Παρίσι, εν μέσω των ταραχών, όπου και αποφάσισαν να παραμείνουν, υπογράφοντας συμβόλαιο με την Philips Records. Το πρώτο τους σινγκλ, ήταν το «Rain and Tears», μια σύνθεση του Παπαθανασίου σε στίχους του Μπορίς Μπεργμάν με τον Ρούσσο να τραγουδάει με τη χαρακτηριστική του φωνή. Το σινγκλ κυκλοφορησε το καλοκαίρι του 1968 σε όλη την Ευρώπη και σημείωσε αξιοσημείωτη επιτυχία σε πολλές χώρες.