27 августа 2011 года он забил головой в ворота «Болтона» в своём первом матче в чемпионате, играя на позиции правого защитника. 18 сентября 2011 года он был удалён с поля в выездном матче против «Тоттенхэма», а «Ливерпуль» крупно проиграл 0:4. 18 декабря 2011 года забил второй гол «Ливерпуля» в выездном матче лиги в ворота «Астон Виллы». Первый гол Шкртела в 2012 году пришелся на матч пятого раунда Кубка Англии против «Брайтон энд Хоув Альбион», открыв счёт в течение пяти минут после начала матча. 26 февраля 2012 года он забил гол в ворота «Кардифф Сити» в финале Кубка Футбольной лиги 2012 года. «Ливерпуль» выиграл 3:2 по пенальти после того, как матч закончился ничьей 2:2, а Шкртел выиграл свой первый трофей в Англии. 10 апреля 2012 года Шкртел впервые стал капитаном «Ливерпуля» в Премьер-лиге, приведя свой клуб к победе над «Блэкберн Роверс» и сыграл ключевую роль в первом голе с передачей на Крейга Беллами. 5 мая 2012 года он сыграл в финале Кубка Англии против «Челси», где «Ливерпуль» уступил 1:2. В мае 2012 года Шкртела признали «Игроком сезона в Ливерпуле».