Croÿ trat in die Dienste Spaniens. Zusammen mit Farnese war er 1585 an der Einnahme von Mechelen, Brüssel und Antwerpen beteiligt. Im Jahr 1586 war er an der Einnahme von Venlo und Neuss beteiligt. Er befehligte eine Armee, die 1588 dem Kölner Kurfürsten Ernst von Bayern im Kölnischen Krieg zur Hilfe eilte. Im Verlauf dieses Feldzuges wurde Bonn sechs Monate belagert und danach von den Truppen Croÿs eingenommen. Er wurde 1590 Kommandant sämtlicher Ordonanzkompanien und war an der Eroberung von Lagny und Corbeil beteiligt. Auch in der Folge nahm er an zahlreichen Schlachten und Belagerungen teil. Im Jahr 1591 wurde er Gouverneur im Hennegau. Er hat 1594 eine Meuterei unterdrückt, die für die Macht der Spanier hätte gefährlich werden können. Im selben Jahr wurde er in den Reichsfürstenstand aufgenommen.