26 жовтня 1930 архієпископ Джузеппе Паліка висвятив Степінаца, 1 листопада 1930 він відслужив свою першу месу в Санта-Марія-Маджоре, а в 1931 році став вікарієм парафії у Загребі. 1931 року він заснував у Загребській архідієцезії відділення Карітас, а в 1934 році папа Пій XI призначив його коад'ютором на Загребську кафедру. Після свого призначення він узяв за девіз слова "In te, Domine, speravi" (Господи, на Тебе я уповав). На той час у країні діяла диктатура короля Олександра. Степінац був серед тих, хто підписав Загребський меморандум з вимогою до короля звільнити Владка Мачека та інших хорватських політиків, а також вимогою загальної амністії. Югославська влада відмовила Степінацу в побаченні з Мачеком, якому той хотів подякувати за привітання з приводу призначення коад'ютором. Після вбивства короля Олександра в Марселі в 1934 році Святійший Престол дав Степінацу спеціальний дозвіл для участі у похороні у православній церкві. Коли 7 грудня 1937 помер Загребський архієпископ Антон Бауер, Степінац став його наступником. У ході Другої світової війни Королівство Югославія порвало з країнами Осі після військового перевороту, вчиненого групою югославських офіцерів 27 березня 1941 року. Новий уряд засудив Троїстий пакт, підписаний попереднім урядом на два дні раніше, яким Югославія приєднувалася до Осі і дозволяла проходження німецьких військ, що наступали на Грецію. У Белграді пройшли багатолюдні демонстрації, а демонстранти відкрито закликали до опору, якщо нейтралітет Югославії буде порушено, та виголошували гасла «Краще війна, ніж пакт» і «Краще могила, ніж раб». Переворот не знайшов підтримки серед хорватського населення і протягом наступних днів лідер Хорватської селянської партії та Блоку народної згоди Владко Мачек пішов з уряду й повернувся в Загреб у передчутті заворушень. На наступний день після перевороту Степінац зазначив: