Az 1966–67-es szezon végén ismét bajnoki címet ünnepelhetett, négy ponttal előzték mg a tabella élén a legfőbb rivális Nottingham Forestet, Best 45 mérkőzésen tízszer talált az ellenfelek hálójába. Ezt követően a Tottenham ellen is góllal járult hozzá a Charity Shield megnyeréséhez. "Minden évben bajnok akarok lenni, mindent megnyerni a hazai porondon, ez tesz boldoggá" nyilatkozta később. A Liverpoolnak kétszer, a Newcastlenek háromszor talált be. Az ezt követő 1967–68-as idényben a United és Best is felért Európa csúcsára. Az 1967–1968-as bajnokcsapatok Európa-kupája sorozat második körében szinte egymaga verte a bosnyák FK Szarajevót, majd a következő körben a lengyel Górnik Zabrze ellen is nagyszerű teljesítményt nyújtott. A Real Madrid elleni elődöntőben a madridi visszavágón főleg az ő és a kapus Alex Stepney teljesítményének köszönhette a United a továbbjutást, Best a mérkőzés hajrájában adott gólpasszt Bill Foulkesnak. A döntőben a portugál SL Benfica ellen a Manchester United sima 4-1-es győzelmet aratott, nagyban a gólt szerző és gólpasszt adó Best produkciójának köszönhetően. Ez volt a csapat addigi legnagyobb sikere, valamint az első nemzetközi kupagyőzelme, pontosan tíz évvel a müncheni légikatasztrófa után.