Nello stesso periodo è tra i fondatori del movimento della Nueva Canción Chilena, assieme a Rolando Alarcón e ai figli di Violeta Parra Isabel e Ángel, e anche della Peña de los Parra, inizialmente conosciuta con il nome di Peña Carmen 340, cui poco dopo si unisce anche Víctor Jara. Il movimento della Nueva Canción Chilena diviene il simbolo stesso di un rinascimento folkloristico che porta a una rivoluzione nella musica popolare del Paese, che procede parallelamente ai successi politici di Unidad Popular. Al momento del Colpo di Stato in Cile del 1973 la Nueva Canción Chilena raggiunge un consenso nazionale tagle che gli artisti del movimento suonano in tutto il mondo quali ambasciatori culturali del Cile di Salvador Allende (si pensi ad esempio agli Inti-Illimani, che si trovano in Italia, e ai Quilapayún, in Francia, al momento del golpe).