Ngày 27 tháng 4, Pulisic mở tỉ số trong trận bán kết lượt đi UEFA Champions League 2020-21 với Real Madrid giúp anh trở thành cầu thủ Mỹ đầu tiên và cũng là cầu thủ trẻ nhất của Chelsea ghi bàn ở vòng bán kết giải đấu này. Trong trận lượt về ngày 5 tháng 5, Chelsea thắng Real Madrid 2-0 để đi tiếp với tổng tỷ số 3-1 và tạo ra trận chung kết toàn Anh ở Champions League, trong đó Pulisic vào sân từ phút 67 là người chuyền bóng quyết định cho Mason Mount ấn định tỷ số trận lượt về. Anh vào sân tử ghế dự bị trong cả hai trận chung kết Cúp FA với Leicester City và chung kết UEFA Champions League với Manchester City, và cùng Chelsea về đích trên đỉnh của châu Âu sau chiến thắng 1-0 trước Manchester City. Anh cũng là cầu thủ người Mỹ đầu tiên được ra sân tại một trận chung kết Champions League.