Но наибольшую известность он получил после войны благодаря комедийным ролям "старшего лейтенанта Тучи" в «Небесном тихоходе», "академика Нестратова" в «Верных друзьях», "Мальволио" в «Двенадцатой ночи», "Лесничего" в «Золушке» и других. Военная драма «Летят журавли» (1957), в которой Меркурьев исполнил одну из главных ролей, завоевала «Золотую пальмовую ветвь» на 11-м Каннском кинофестивале.