In seinem Buch "Natural and Political Observations Made upon the Bills of Mortality" (1662) analysierte er die Bills of mortality genannten Sterbeverzeichnisse in London. Grundlage war der Versuch des Königs von England, Charles des II. und anderer offizieller Stellen, ein Warnsystem für das Auftreten und der Verbreitung der Pest in London zu installieren. Obwohl dies niemals zufriedenstellend gelang, führte Graunts Arbeit zu der ersten statistisch basierten Abschätzung der Bevölkerung von London.