Album keduanya, "Barcelona", direkam bersama penyanyi soprano berkebangsaan Spanyol bernama Montserrat Caballé, mengkombinasikan elemen dari musik populer dan opera. Banyak kritikus tidak yakin apa yang dibuat album ini; satu menyebutnya sebagai "CD paling aneh tahun ini". Album ini mendapat sukses komersial, dan lagu yang berjudul sama seperti judul album debut di No. 8 di Inggris dan juga menjadi hit di Spanyol. Lagu ini juga diputar besar-besaran sebagai lagu resmi dari Olimpiade Musim Panas 1992 (diadakan di Barcelona setahun setelah meninggalnya Mercury). Caballé menyanyikan lagu tersebut secara langsung di pembukaan dari Olimpiade ini dan bagian Mercury dimainkan di layar, dan lagi saat akan dimulainya Final Liga Champions UEFA 1999 antara Manchester United dan Bayern Munich di Barcelona.