Questi aerei furono gli unici a operare in ambito bellico. Dal gennaio 1969 venne costituita la Esquadra 502 basata alla BA5 di Nacala, Mozambico, con velivoli in seguito distaccati a Pemba, Mueda e Nampula. Fino al 1973 vennero utilizzati durante la Guerra coloniale portoghese, impiegati nelle operazioni di controguerriglia nei territori dell'allora Guinea portoghese, oggi Guinea-Bissau, e del Mozambico. Malgrado le condizioni di impiego in(soprattutto climatiche) non fossero quelle previste per il velivolo in sede di progetto, il G.91 si dimostrò una macchina versatile ed efficiente.