Am 2. November 2010 stand er für das EM-Qualifikationsspiel gegen Malta erstmals im Kader der kroatischen Nationalmannschaft. Sein erstes A-Länderspiel absolvierte Vrsaljko dann am 9. Februar 2011 gegen Tschechien. Von Nationaltrainer Slaven Bilić wurde er in den Kader für die Europameisterschaft 2012 berufen. Auch für die Fußball-Weltmeisterschaft 2014 in Brasilien wurde Vrsaljko nominiert. Er wurde dabei in zwei von drei Spielen eingesetzt.