26 ноября 1853 года поступил послушником в Бахчисарайский Успенский монастырь. В 1854 году пострижен во монашество и 22 июня рукоположен во иеродиакона, а 3 июля 1855 года — во иеромонаха. В Крымскую кампанию Нестор находился при военных госпиталях, а с 1857 по 1864 год плавал на судах российских эскадр в Средиземном море и к берегам Америки.