Bereits 1950 wurde Dino Bruni italienischer Meister beim Nachwuchs, nachdem er 1948 mit dem Radsport begonnen hatte. 1952 gewann Bruni die Silbermedaille bei den Olympischen Spielen beim Mannschaftszeitfahren mit Gianni Ghidini und Vincenzo Zucconelli. Im Straßenrennen auf dem gleichen 190,4 km langen Parcours konnte er als Fünfter den Zielstrich überfahren. 1955 wurde er Dritter der Straßenweltmeisterschaft, die in diesem Jahr in Italien stattfand. Er musste sich bei den Amateuren nur seinen beiden Landsleuten Sante Ranucci und Lino Grassi geschlagen geben und kam als Solist mit 1:42 Minuten Rückstand ins Ziel. Damit bescherte er mit einem rein italienischen Siegertreppchen seinem Heimatland einen großartigen Triumph. Ein Jahr später –1956– gewann er zwei Etappen der Internationalen Friedensfahrt. Auch in diesem Jahr nahm er an den Olympischen Spielen teil, konnte aber an die Leistungen vier Jahre zuvor nicht anschließen.