Sandén vann den svenska uttagningen till Junior Eurovision Song Contest 2006 med balladen "Det finaste någon kan få". I finalen i Bukarest i Rumänien den 2 december 2006 kom låten på tredje plats med 116 poäng, vilket är det bästa resultatet för Sverige hittills (2014) i tävlingen. Hon uppträdde i SVT1 den 31 december 2006 i Nyårsprogrammet från Skansen. Molly Sandén vann Talangtävlingen Stjärnskott. Hon sjöng även duett med Magnus Carlsson i sången "Julens tid är här" på hans julalbum "Spår i snön" (2006). Hon sjöng också med på Markoolios skiva "Snö vid julens rock".