Während seiner gesamten Profilaufbahn vertrat Poulidor sein Land bei den Straßenweltmeisterschaften und klassierte sich bei 18 Starts 17 mal. Bei seiner ersten Teilnahme 1960 auf dem Sachsenring wurde er Fünfter. 1961, 1964 und 1966 gewann er jeweils die Bronzemedaille. Den größten Erfolg bei einer Profiweltmeisterschaft schaffte er 1974 im kanadischen Montreal, als er Vize-Weltmeister hinter Eddy Merckx wurde.