2012 hatte Begu lange Zeit Probleme, ihre gute Form aus dem Vorjahr zu bestätigen und rutschte in der Weltrangliste ab. Nur im Doppel konnte sie überzeugen und gewann in Hobart an der Seite ihrer Landsfrau Monica Niculescu ihren ersten WTA-Titel. Im Tennisturnier der Olympischen Sommerspiele in London verlor sie in der ersten Runde erneut gegen Asarenka. Erst im Herbst meldete sie sich zurück, als sie in der ersten Runde mit der US Open früheren Weltranglistenersten Caroline Wozniacki ihren ersten Sieg gegen eine Top 10-Spielerin feiern konnte. Im Anschluss gewann sie bei den Tashkent Open 2012 nach einem Zweisatzerfolg im Finale gegen Donna Vekić ihren ersten WTA-Einzeltitel und erreichte in Linz als Lucky Loserin das Halbfinale, sodass sie auch diese Saison nach anfänglich schwächeren Resultaten letztlich souverän in den Top 100 der Welt beendete.