Nel settembre 1943, cominciò il coinvolgimento di Quirnheim nel complotto per assassinare Hitler. Lui, il suo superiore generale Friedrich Olbricht e l'Oberst Stauffenberg elaborarono l'Operazione Valchiria, un piano d'azione da attuare non appena Hitler fosse stato ucciso. Subito dopo l'attentato al Fuhrer nella Prussia orientale, il 20 luglio 1944, Quirnheim esortò il generale Olbricht ad attivare Operazione Valchiria, anche se non poteva essere sicuro che Hitler fosse morto. Presto, però, cominciarono ad arrivare notizie che Hitler era sopravvissuto al tentativo di assassinio.