С 1940 года он участвует в Сопротивлении, с 1943, после свержения фашизма — один из лидеров этого движения, возглавляет итальянский антифашистский Комитет национального освобождения. В этот период Бономи участвует в создании Демократической партии труда. 18 июня 1944 вновь стал премьер-министром вместо маршала Пьетро Бадольо, а также министром иностранных дел, руководя страной на заключительном этапе войны против фашизма. В ноябре подал в отставку, но премьер-министр Великобритании Уинстон Черчилль убедил его остаться премьером и министром внутренних дел. 19 июня 1945 после окончания войны сложил с себя премьерские полномочия, продолжая активно работать в комитете Конституционной ассамблеи по мирным договорам, до 1946 года представлял Италию на заседаниях глав МИД. В 1946 году избран депутатом Учредительного Собрания Италии.