Na londýnských Hrách XXX. Letní olympiády reprezentoval Spojené království. Po výhře nad Federerem získal zlatou medaili ve dvouhře a stal se prvním mužským olympijským vítězem Velké Británie v tenisu za předešlých téměř sto let. Spolu s Laurou Robsonovou přidali ve smíšené čtyřhře stříbrný olympijský kov. Předtím na LOH 2008 v Pekingu prohrál v singlu již v úvodním kole s Lu Jan-sunem a v deblu došel s bratrem Jamie Murraym pouze do druhého kola. Na zahajovacím ceremoniálu Letních olympijských her 2016 v Riu de Janeiru byl vlajkonoškem britské výpravy. V singlové soutěži obhájil trofej po výhře nad Argentincem Juanem Martínem del Potrem. Stal se tak prvním tenistou historie, který získal druhou zlatou olympijskou medaili z dvouhry.