In "Voyage pittoresque de la Grèce" (1806) beschrieb Choiseul-Gouffier nicht nur die bekannten Bauten und Denkmäler. Er zeichnete auch ein Bild des modernen Griechenlands, das durch die osmanische Herrschaft zerrüttet worden, doch nun dabei sei, wieder aufzuerstehen. Diese romantische Vision war unter den Autoren des beginnenden 19. Jahrhunderts weit verbreitet und veranlasste später viele Intellektuelle, sich am Griechischen Unabhängigkeitskrieg (1821–1829) zu beteiligen. Durch das Werk Choiseul-Gouffiers wurden jedoch auch bis dahin eher unbekanntere Regionen Griechenlandes, wie die Kykladen, erstmals untersucht. Ein von ihm protegierter Maler, Lancelot Théodore Turpin de Crissé (1782–1859), illustrierte für ihn den zweiten Band des Werkes mit zahlreichen Gravuren.