Následně vyměnila herecké kostýmy za režisérskou židli a natočila film "V zemi krve a medu". Film popisuje milostný příběh mezi srbským vojákem a bosenskou válečnou zajatkyní během války v Bosně v letech 1992–1995. Angelina, která Bosnu navštívila dvakrát ve funkci Vyslankyně dobré vůle UNHCR, objasnila, že filmem chtěla znovu přitáhnout pozornost k těm, kdo se stále ještě vypořádávají s následky této nedávné války. Film, ke kterému Angelina také napsala scénář a částečně jej produkovala, na Balkáně sklidil chválu i kritiku; odezvy z Bosny byly „v naprosté většině pozitivní“, zatímco Srbové film odsoudili kvůli údajnému protisrbskému zaměření. Angelině bylo za znovuoživení mezinárodního povědomí o válce v Bosně uděleno čestné občanství Sarajeva. Film získal cenu Stanley Kramer Award od producentské organizace Producers Guild of America, která je určena filmům zaměřeným na provokativní sociální témata. Film získal rovněž nominaci na Zlatý glóbus v kategorii nejlepší cizojazyčný film.