Po příchodu do mandátní Palestiny nejprve pracoval jako účetní a stavební dělník, ale po arabském povstání v roce 1936 se o rok později rozhodl vstoupit do podzemní židovské vojenské organizace revizionistického hnutí – Irgun, známé též pod jejím akronymem Ecel. Ideově vycházel Irgun z myšlenek Vladimíra Žabotinského, jenž byl i zakladatelem hnutí Bejtar, jehož byl Šamir ještě v Evropě členem. Irgun podnikal útoky proti palestinským Arabům, zároveň však rostl podíl jeho sabotážních aktivit proti britské správě. V roce 1940 se z Irgunu oddělilo tvrdé, radikální a ultranacionalistické jádro pod vedením Avrahama Sterna, známé jako Lechi, či jako Sternův gang. V době tohoto štěpení Šamir odešel z Irgunu a stal se členem Sternovy skupiny. Důvodem rozpadu revizionistického hnutí byl odlišný postoj vůči Britům za druhé světové války.