Su istanza di Filippo IV di Spagna venne promosso al cardinalato e pertanto papa Urbano VIII lo elevò al rango di cardinale nel concistoro del 30 agosto 1627 concedendogli la berretta rossa ed il titolo cardinalizio di Santa Maria in Via. Il re di Spagna, in aggiunta, gli garantì l'arcidiaconato di Écija e gli riconfermò il titolo di canonico a Siviglia il 22 febbraio 1628. Il progetto di Filippo IV di servirsi del cardinale de Albornoz per esercitare la propria pressione su Urbano VIII ebbe successo e fu proprio il cardinale ad avere un ruolo fondamentale nei contrasti con la Francia di Mazzarino e nella questione della Guerra di Castro.