Va empatar al tercer lloc al Campionat de l'URSS de 1961, a Moscou, on hi va vèncer entre d'altres Tigran Petrossian. Va guanyar el seu primer títol soviètic a Leningrad 1963 (empatà amb Borís Spasski i Ratmir Khólmov al torneig principal, i guanyà el playoff de desempat). Va tornar a guanyar a Tallinn, 1965, i repetí l'any següent, 1966, a Tbilissi. Va obtenir també dues importants victòries al fortíssim torneig de Moscou de 1967 (commemoratiu del 50è aniversari de la Revolució d'Octubre de 1917), i Moscou 1971 (Memorial Alekhin, empatat amb Anatoli Kàrpov). També va guanyar els torneigs internacionals de Berlín Est 1962, Sarajevo 1967, Hastings 1967-68, Kecskemét 1968, Tallinn 1969, Pärnu 1971, i Las Palmas 1973. Entre 1962 i 1973, Stein estigué sempre entre els deu primers del món, o tot just a continuació.