W seniorskiej reprezentacji Francji Toulalan zadebiutował 10 października tego samego roku w wygranym 5:0 spotkaniu przeciwko Wyspom Owczym. Od tego czasu regularnie był powoływany przez Raymonda Domenecha do kadry reprezentacji. W 2008 roku Toulalan znalazł się w 23-osobowej kadrze Francuzów na Mistrzostwa Europy. Turniej w Austrii i Szwajcarii okazał się dla wicemistrzów świata zupełnie nieudany, ponieważ podopieczni Domenecha zajęli ostatnie miejsce w swojej grupie mając na koncie tylko jeden punkt. Sam Toulalan na Euro 2008 był podstawowym zawodnikiem swojej drużyny narodowej i wystąpił we wszystkich trzech pojedynkach. W 2010 podczas mistrzostw świata w RPA uczestniczył w tzw. „strajku w Knysna”, odmowie wyjścia na trening w proteście przeciw wykluczeniu z ekipy Nicolasa Anelki. Po nieudanym mundialu w RPA jego kariera reprezentacyjna załamała się.