2010년 2월 22일 정식으로 노동자당의 대통령 선거 후보로 지명되었고, 3월 31일 장관직을 사임하였다. 2010년 초만 해도 그에 대한 지지율은 사회민주당의 조제 세하 후보보다 훨씬 낮았으나, 룰라 다 시우바 대통령의 높은 인기와 그의 지원으로 지지율이 상승하기 시작했다. 그의 장관직 사임 직전, 정부에서는 대규모 인프라 확충 계획을 발표했는데, 이 역시 여당에서 그에게 힘을 실어주기 위한 전략이었다. 이후 그에 대한 지지율은 더욱 급격히 상승하기 시작, 10월 3일 선거 직전 45%~55%의 압도적 지지율로 당선이 유력해 보였다. 10월 3일 선거에서 과반 이상의 득표율로 바로 당선을 확정지을 것으로 예상되었으나, 46.9%의 득표율로 과반 득표에는 이르지 못하여 10월 31일 2차에서 최종 결과가 가려지게 되었다.. 결국 2차 투표에서 조제 세하 후보를 꺾고 브라질 역사상 최초의 여성 대통령으로 당선을 확정지었다.. 그는 11월 11일~12일 서울에서 열린 G20 정상회의에 참석하기 위해 대한민국을 방문하였는데, 이는 그의 대통령 당선 후 첫 해외 방문이었다. 그는 당선인 자격으로 G20 정상회의에 배석하고, 룰라 다 시우바 대통령과 함께 이명박 대통령을 만나 대한민국과 브라질 간 경제 협력에 대해 논의하였다.