Efter Israels invasion af Libanon i 1982 blev Nasrallah medlem af Hizbollah-bevægelsen, i hvilken han blev kendt for sine karismatiske og konfronterende prædikener. Mellem 1987 og 1989 rejste han mellem Libanon og Qom i Iran for at fortsætte sine religiøse studier. I 1991 blev Abbas al-Musawi valgt til posten som Hizbollahs generalsekretær, og Nasrallah vendte permanent tilbage til Libanon. Al-Musawi blev i 1992 dræbt ved et israelsk luftangreb, og efter dennes død blev Nasrallah valgt som generalsekretær for bevægelsen.