Het internationale succes werd in september 1960 doorgezet, toen Real Madrid ten koste van het Uruguayaanse Peñarol de eerste Wereldbeker voetbal in de wacht sleepte. Aan de Europese dominantie kwam later dat jaar in een klap een einde, toen Real Madrid in de tweede ronde van de Europacup I werd uitgeschakeld door aartsrivaal FC Barcelona. De uitschakeling bracht nogal wat rumoer teweeg, aangezien de Engelse scheidsrechter Reg Leafe in de returnwedstrijd drie doelpunten van Real Madrid afkeurde, waardoor de titelhouder met 2-1 verloor. Santiago Bernabéu zei achteraf: "Leafe was hun beste speler". Aan het einde van het seizoen legde Muñoz beslag op zijn eerste landstitel met Real Madrid. De club eindigde met liefst 12 punten voorsprong op stadsrivaal Atlético Madrid. Het bleek de eerste titel in een reeks van vijf te zijn (1961-1965). Het nationale succes kreeg echter geen gevolg in Europa. Real Madrid bereikte wel tweemaal de Europacup I-finale, maar verloor in 1962 van Benfica (5-3) en in 1964 van Internazionale (3-1).