2001 fue uno de los años más agitados para esta dupla. En 18 de enero, se presentaron en la noche POP de la tercera edición del festival Rock In Rio, presentando el mejor show de la noche elegido por el público aproximado de 250 mil personas. Al día siguiente, Sandy comenzó a grabar la novela Estrela-Guía, donde fue protagonista. Su personaje, Cristal, era una niña criada en una comunidad hippie y que, después de la muerte de sus padre (interpretados por Maitê Proença y Marcos Winter), se va a vivir a Río de Janeiro con su padrino (interpretado por Guilherme Fontes), con quien tiene una relación amorosa turbulenta a causa de las diferencias de edad. Júnior también participó, interpretando a Zeca, un niño pobre de la calle que trabajaba como malabarista. En la banda sonora de la telenovela se podían escuchar temas como Enrosca, del CD Quatro Estações - O Show. La novela fue un gran éxito en el horario de las 6 y las grabaciones duraron hasta junio. Emendando un trabajo en el otro, los hermanos pasaron el mes de julio en Los Ángeles grabando esta vez 2 CD al mismo tiempo, uno de los cuales era sólo en inglés. En octubre, se lanzó Sandy e Junior, el CD de la dupla. El nombre iba a ser 11, pero fue cambiado inmediatamente después del atentado del 11 de septiembre. Se vendieron un millón de copias en los primeros 3 días, otorgando al famoso dúo un merecido Disco de Diamantes y como consecuencia una invitación a la sección ARQUIVO CONFIDENCIAL, del programa Domingão do Faustão. Para terminar el año con broche de oro, grabaron un especial navideño en la ciudad de João Pessoa, en un show que reunió a más de un millón y medio de personas. Aprovechando el éxito de la telenovela y la serie, Sandy fue invitada a participar en una 2.ª telenovela que acerca de la vida de Elis Regina, sin embargo rechazó la invitación para dedicarse exclusivamente a la música.