На олимпийском отборе в сборную США 2012 года в Омахе, Ларсон вошла в состав олимпийской сборной, выиграв стометровку брассом. Она показала время 1.05,92, опередив Ребекку Сони. На летних Олимпийских играх 2012 года в Лондоне она завоевала золотую медаль, выступая в отборочном заплыве комбинированной эстафеты 4 по 100 метров. Изначально в соревнованиях женщин на 100 м брассом Ларсон зафиксировали фальстарт, но затем судьи определили, что это была техническая проблема и сняли дисквалификацию, восстановив результат. Она заняла шестое место.