In den 1960er Jahren arbeitete Oscarsson wiederholt mit Arne Mattsson ("Ljuvlig är sommarnatten", 1961; "Biljett till paradiset", 1962; "Vaxdockan", 1962; "Det är hos mig han har varit", 1963) und Jan Troell ("Hier hast du dein Leben", 1966; "Raus bist du", 1968) zusammen, doch war es die Kooperation mit dem Dänen Henning Carlsen, durch die er einem internationalen Publikum bekannt wurde. 1966 erschien Oscarsson in Carlsens Drama "Hunger", in dem er als junger Schriftsteller Pontus zu sehen ist, der völlig mittellos um 1890 in seiner Heimatstadt Oslo lebt und eine flüchtige Beziehung zu der schönen Ylajali (gespielt von Gunnel Lindblom) unterhält. Die Verfilmung eines Romans von Knut Hamsun feierte ihre Premiere im Mai 1966 auf den 19. Internationalen Filmfestspiele von Cannes, wo Oscarsson von der Kritik hochgelobt wurde und sich den Darstellerpreis gegen so renommierte Schauspielkollegen wie den später Oscar-nominierten Michael Caine ("Der Verführer läßt schön grüßen") oder Orson Welles ("Falstaff") sicherte. Ein Jahr später wurde das Porträt des Pontus mit dem schwedischen Filmpreis Guldbagge und der dänischen Bodil honoriert und auch in den Vereinigten Staaten fand die Leistung des fast 40-Jährigen Beachtung, wo "Hunger" zwei Jahre später in den Kinos anlief. Die New York Times erkannte den Pontus als „brillant gespielt“ an und 1969 gewann Oscarsson als erster Schauspieler eines nicht-englischsprachigen Films den Preis der National Society of Film Critics als Bester Hauptdarsteller.