1904 erfolgte dann die von Ludendorff favorisierte erneute Kommandierung als Sektionschef in die Aufmarschabteilung (2. Abteilung) des Großen Generalstabs. Hier stand er bis 1906 der 1. (deutschen) Sektion vor, die die Fragen des deutschen Heeres behandelte. In dieser Zeit wurde er mit den Grundzügen des Schlieffen-Plans vertraut gemacht. 1906 unterbrach er, wie im damaligen Laufbahnrecht vorgesehen, seine Tätigkeit im Großen Generalstab, um Dozent an der Kriegsakademie zu werden, wo er Taktik und Kriegsgeschichte lehrte. Im April 1908 wurde Ludendorff dann Leiter der 2. Abteilung im Großen Generalstab, der größten und wichtigsten. Zu seinen Aufgaben gehörte es, den Aufmarsch der deutschen Armee im Falle eines Krieges vorzubereiten. Als wichtiger Gehilfe des Generalstabschefs Moltke war Ludendorff entscheidend an der Überarbeitung des Schlieffen-Plans beteiligt, vor allem hinsichtlich des sogenannten Handstreichs auf Lüttich. Er wirkte auch entschieden auf die Verabschiedung der Wehrvorlage von 1913 hin, der bis dahin größten Heeresvergrößerung im Kaiserreich. 1908 wurde Ludendorff zum Oberstleutnant und 1911 zum Oberst befördert. Dass er 1912 aus dem Generalstab nach Düsseldorf versetzt wurde, sah er selbst als eine Maßnahme an, den unermüdlichen Mahner zu entfernen, der die Vorbereitung des „unvermeidlichen“ Krieges forderte. Tatsächlich war seine folgende Verwendung im Truppendienst normaler Bestandteil der Laufbahn eines Generalstabsoffiziers. Im Jahr 1912 wurde er als Kommandeur des Füsilier-Regiments Nr. 39 nach Düsseldorf versetzt. Am 22. April 1914 wurde Ludendorff zum Generalmajor befördert und zum Kommandeur der 85. Infanteriebrigade in Straßburg ernannt.