Dario assumiu o trono após derrubar um usurpador chamado Bardia (Gaumata), supostamente um mago, com o auxílio de seis outras famílias nobres persas; foi coroado na manhã seguinte. O novo rei se deparou com revoltas por todo o reino, e conseguiu reprimi-los. Um dos grandes acontecimentos na vida de Dario foi a sua expedição para punir as cidades-estado de Atenas e Erétria por seu papel na Revolta Jônica, e subjugar a Grécia. Dario expandiu seu império após conquistar a Trácia e a Macedônia e invadir a Cítia, terra natal dos citas, uma tribo nômade que havia invadido a Média anteriormente e assassinado Ciro, o Grande.