În anul 1964 s-a întâlnit la Ierusalim cu patriarhul Athenagoras I de Constantinopol. A fost cea dintâi întâlnire dintre primații Bisericilor Romei și Constantinopolului după 1439 (Conciliul de la Florența). Cei doi primați s-au întâlnit din nou la Istanbul, în 1967, apoi, încă o dată, în același an, în timpul vizitei patriarhului la Vatican. În 1965, ei s-au pus de acord asupra revocării decretelor de excomunicare reciprocă din 1054: cardinalul Humbert de Moyenmoutier și patriarhul Mihail I Cerularie se excomunicaseră reciproc în Catedrala Sfânta Sofia din Constantinopol, fapt care a condus la ruptura durabilă dintre cele două biserici.