Os confrontos de rua entre opositores e adeptos da Unidade Popular tornaram-se frequentes e atingiram níveis elevados de violência. Allende, que acreditava em uma revolução democrática, perdeu o apoio do Partido Socialista, que acreditava na legitimidade de um levante popular armado para manter o poder. Salvador Allende sofreu um golpe de estado e se suicidou após o atentado ao Palácio de La Moneda. Com o golpe, foi instituído o período da ditadura militar chilena, chefiada por Augusto Pinochet, comandante-chefe do Exército. Neste período, estabeleceu-se a repressão política contra a oposição e houve graves violações dos direitos humanos. Na esfera econômica, Pinochet liderou uma reestruturação do Estado idealizada pelos chamados "Chicago Boys", iniciando uma série de reformas neoliberais em 1975 que, após uma das piores quedas no PIB desde 1929, levou a um crescimento econômico com uma taxa média anual de 7,3% entre 1976 e 1981, produzindo o chamado "milagre do Chile". Também no período ditatorial comandado por Pinochet, Chile e Argentina acabaram por se enfrentar pelo domínio das ilhas Picton, Nueva e Lennox em 1978, no Conflito de Beagle. A tensão entre as duas nações culminou na elaboração de um plano de invasão ao Chile pela Argentina, no que ficou conhecido como Operação Soberania, tendo sido necessária a mediação do então papa João Paulo II para que a Argentina viesse a desistir de suas pretensões.