בשנת 1875 החלה התקוממות הרצגובינה, שבמהלכה התמרדה האוכלוסייה הנוצרית הכפרית, בעקבות דיכויה על ידי השלטונות העות'מאניים ובעלי האדמות הבוסניים החזקים. מששמעה על ההתמרדות ניסתה מרקוס לאסוף בהולנד תמיכה למרד, אך מאמציה לא צלחו. היא קנתה נשק וציוד עבור המורדים ואחר כך נסעה לבלקן על מנת להצטרף אליהם. חלק ממניעיה להצטרף למרד נבעו מהאמונה ששחרור הבלקנים יהווה צעד ראשון להתמוטטות האימפריה העות'מאנית, אשר יוביל בסופו של דבר גם לשחרור ירושלים (אירוע שבתורו יביא את הגאולה). היא נחתה בעיר דוברובניק והצטרפה מיד לכוחות הנלחמים. עם הגיעה רכשה סוס, ונודעה כפרשית מצטיינת. הלבוש הגברי שלה, הסיגרים שהייתה מעשנת יחד עם עוז רוחה והנחישות שבאה מתוך אמונה דתית משיחית הפכו אותה לדמות מוכרת. היא הצטרפה למנהיג ההרצגוביני מיקו ליוביבראטיץ' (Mico Ljubibratić), ופעלה במסגרת יחידה בפיקודו של קצין צרפתי. בתקופה זו הוציאה את מרבית כספה על קניית ציוד למורדים אך גם השתתפה באופן פעיל בפעולות היחידה, שכללו פשיטות על כפרים טורקיים, פיצוץ גשרים והנחת מוקשים. המרד נחל הצלחה ונפוצו סיפורי גבורה על תפקידה של מרקוס במהלכו. על פי סיפור אחד, מרקוס נותרה אחרונה מהכוח שלה במאמץ לפוצץ מנהרה שנחפרה מתחת למצודה טורקית, לאחר ששאר הכוח התייאש ועזב, אך גם מאמציה של מרקוס נכשלו בשל רטיבות הדינמיט. על פי סיפור אחר היא לקחה חלק במשיכת הצבא העות'מאני לתוך מארב בעמק סרייבו, שבו הושמד מרביתו. על פי המסופר, החיילים הטורקים שראו אותה רוכבת בעוז בשדה הקרב העניקו לה את הכינוי "השד האדום".