Paus Pius XI benoemde hem op 15 september 1933 tot titulair aartsbisschop van "Doclea" en tot apostolisch delegaat in Japan. Hij bleef daar tot 1948 om eenzelfde functie te krijgen in Australië, Nieuw-Zeeland en Oceanië. In 1953 werd hij benoemd tot nuntius in Frankrijk, als opvolger van Angelo Roncalli, die Patriarch van Venetië werd benoemd. Toen deze inmiddels als paus Johannes XXIII paus Pius XII was opgevolgd, creëerde hij Marella kardinaal in het consistorie van 14 december 1959. De "Sant'Andrea delle Fratte" werd zijn titeldiakonie. In 1960 werd hij benoemd tot aartspriester van de Sint-Pietersbasiliek en tot prefect van de Kerkfabriek van Sint Pieter. Kardinaal Marella nam deel aan het Tweede Vaticaans Concilie en aan het conclaaf van 1963, waarbij Giovanni Battista Montini werd gekozen als paus Paulus VI. In 1964 werd hij president van het nieuw opgerichte Secretariaat voor de Niet-Christenen. In datzelfde jaar was hij pauselijk gezant naar de Wereldtentoonstelling in New York. Tijdens dit bezoek ontving hij een eredoctoraat van de Katholieke Universiteit van Amerika.