In 1963 werd hij unaniem gekozen tot voorzitter van de SNCC. Hij organiseerde onder meer marsen tegen rassengescheiden bioscopen in Nashville, waarbij hij opnieuw geslagen werd en opgepakt. Ook deed hij mee aan de "Mars naar Washington" waar na afloop Martin Luther King zijn beroemde speech "I Have a Dream" hield. Tijdens zijn voorzitterschap bleef hij volharden in het voeren van een geweldloze strijd. In 1966 moest hij echter zijn voorzitterschap afstaan aan Stokely Carmichael die de meer agressieve strategie van "Black Power" voorstond.