Em maio de 2010, fez sua estreia pela seleção principal na vitória por 4 a 0 contra Andorra e fez a assistência para o segundo gol a partir de uma cobrança de falta. Gylfi também ajudou a seleção sub-21 a poder disputar o Campeonato Europeu de Futebol Sub-21 de 2011, jogando as duas partidas dos playoffs contra a Escócia, em que a Islândia venceu por 4 a 2 no agregado. Na segunda partida, marcou os dois gols da vitória por 2 a 1.