En 1600, Mountjoy fue nombrado Lord Diputado de Irlanda en sustitución de Devereux con el encargo de poner fin a la Guerra de los Nueve Años. El empleo continuado de tácticas de tierra quemada en el Ulster consiguió debilitar a las tropas irlandesas lideradas por Hugh O'Neill y en julio de 1601 consiguió desembarcar en Lough Foyle, cerca de Derry, estrechando el cerco sobre los rebeldes. En diciembre de ese mismo año, el desembarco de una fuerza española de auxilio a los irlandeses en Kinsale, condado de Cork, obligó a Mountjoy a desplazarse al sur, logrando derrotar a la coalición hispano-irlandesa en la Batalla de Kinsale en los primeros días de 1602, lo que significó el principio del fin de la guerra. Finalmente, el 30 de marzo de 1603, seis días después de la muerte de Isabel I, O'Neill se rindió a Mountjoy en Mellifont, cerca de Dundalk. Mountjoy continuó desempeñando sus funciones, ahora con el título de Lord Teniente hasta 1604. Concedió amnistía general a los rebeldes y acordó la paz en condiciones muy honorables, lo que le valió severas críticas desde Inglaterra.