In den Jahren 1931 und 1932 sowie 1935 und 1936 war er französischer Ministerpräsident. 1934 vertrat er sein Land bei den Verhandlungen des Völkerbundes über die Saarfrage. Als Außenminister entwarf er 1935 zusammen mit seinem britischen Amtskollegen Samuel Hoare den Hoare-Laval-Pakt, der die Handlungsfähigkeit des Völkerbunds im Italienisch-Äthiopischen Krieg garantieren sollte und durch den Italien Zugeständnisse in Äthiopien erhalten hätte. Insgesamt verfolgte er aber eine Großbritannien gegenüber kritische Außenpolitik, während er sich um eine Annäherung an die Sowjetunion und das faschistische Italien bemühte. Das "Time"-Magazine kürte Laval 1931 zum "Man of the Year". Mit dem Wahlsieg der Volksfront unter Léon Blum wurde Laval einer der entschiedensten Oppositionellen und schloss sich den konservativen Kreisen um Marschall Philippe Pétain an.