Trotz seiner engen persönlichen Beziehungen zu Dänemark stellte er sich zu Beginn der Schleswig-Holsteinischen Erhebung der provisorischen Regierung in Kiel zur Verfügung: Er vertrat ihre Interessen bei der Krone Hannover. Dann wurde Liliencron unter Graf Reventlou der Sekretär im Büro für Auswärtige Angelegenheiten, erst in Rendsburg und später in Schleswig. Seit Anfang 1849 war er Diplomat in Berlin. Wegen der Berliner Tätigkeit konnte er eine für ihn im Jahr 1850 neu geschaffene Professur für nordische Sprachen an der Universität Kiel erst 1851 antreten. Da er nach der vollen Wiederherstellung der dänischen Herrschaft in den Herzogtümern sein Kieler Lehramt wieder verlor, ging er 1852 als a.o. Professor für deutsche Literatur an die Universität Jena. Die von ihm angestrebte Nachfolge von Johann Andreas Schmeller an der Ludwig-Maximilians-Universität München war erfolglos geblieben.