Contrairement à son prédécesseur et son successeur directs, Quadros ne quitte pas le Brésil après le Coup d'État de 1964. Cependant, ses droits civiques sont suspendus par la dictature militaire. Critiquant le pouvoir lors de plusieurs conférences de presses tenues à Recife, Rio de Janeiro ou São Paulo, il est arrêté en juillet 1968 par l'armée et placé en résidence surveillée à Corumbá dans le Mato Grosso (aujourd'hui dans le Mato Grosso do Sul) à proximité de la frontière avec la Bolivie. Il recouvre ses droits civiques en 1974 mais se tient à l'écart de toute activité politique. En 1979, il exprime sa volonté de concourir pour la troisième fois pour l'élection du gouverneur de l'État de São Paulo mais ne se lance que trois ans plus tard.