Como médico e marxista, Ulyanov procurou aplicar sua formação médica para a luta revolucionária. Durante a Revolução de 1905, forneceu assistência médica aos grevistas em Simbirsk. Tornou-se um membro de confiança do Partido Operário Social-Democrata Russo e foi delegado do seu Segundo Congresso. Atuou como representante do Comitê Central em Kiev. Seus deveres o levaram por toda a Rússia e Ucrânia, primeiro a Serpukhov, depois para Teodósia na Crimeia.