1804 року Ларрей отримав один з перших офіцерських хрестів ордену Почесного легіону з рук першого консула Наполеона, який сказав: «Це заслужена нагорода». Його призначено Генеральним інспектором армійської медичної служби, а з 1805 року — одночасно головним хірургом Імператорської гвардії. У 1806 році він став бароном імперії під час битви під Ваграмом. Брав участь в усіх походах Наполеона під час його першої імперії як головний хірург Імператорської гвардії, а зрештою як Головний хірург Великої армії (12 лютого 1812).