Sein erstes Regierungsamt hatte Almeyda von Juni 1952 bis Oktober 1953 als Bergbauminister unter Präsident Carlos Ibáñez del Campo inne. Während dieser Zeit war er außerdem von November 1952 bis März 1953 auch Arbeitsminister. An seine Zeit als Außenminister unter Salvador Allende schloss sich noch eine kurze Amtsperiode als Verteidigungsminister an, die im August 1973 endete. Nach dem Staatsstreich vom 11. September 1973 Augusto Pinochets, der die verfassungsmäßige Regierung stürzte, wurde er verhaftet und zusammen mit 99 anderen politischen Führern in das "Konzentrationslager Pitroque" auf Isla Dawson überführt, wo er gefoltert wurde und lange Zeit unter Arrest stand. Schließlich wurde er ins Exil verbannt und lebte in der Deutschen Demokratischen Republik und in Mexiko, wo er als Universitätslehrer und Führer der politischen Opposition im Exil arbeitete.