Bei den Olympischen Winterspielen 2010 in Vancouver gewann er am 13. Februar die Goldmedaille von der Normalschanze, nur eine Woche später setzte er sich mit seinem vierten Sieg in einem olympischen Einzelwettbewerb auch auf der Grossschanze durch. Mit seinen vier Goldmedaillen ist er nun der erfolgreichste Schweizer Wintersportler bei Olympischen Spielen überhaupt. Ausserdem ist er der erste Skispringer, welchem es gelang, vier Einzel-Goldmedaillen bei Olympischen Spielen zu gewinnen. Er überholte damit den Finnen Matti Nykänen, der dreimal Einzel-Gold gewonnen hatte. Durch die Siege in allen vier Wettbewerben, die nach Olympia noch anstanden, konnte Ammann zum ersten Mal den Gesamtweltcup sowie die Nordische Tournee für sich entscheiden. Am 20. März 2010 krönte Ammann seine Saison mit dem Sieg bei der Skiflug-Weltmeisterschaft 2010 in Planica.