Az újonnan kinevezett Louis van Gaal bízott benne, a 2009/10-es szezonban az összes sorozatot figyelembe véve ötvenkét meccsen játszott, ezeken pedig tizenkilenc gólt szerzett. 2009 szeptemberében a hónap játékosa lett. Az idény vége felé Müller meghosszabbította szerződését a klubbal 2013-ig. 2010 nyarára első számú csatára lett a gárdának olyan szélsőkkel kisegítve, mint a francia Franck Ribéry és az éppen abban az idényben igazolt holland Arjen Robben. A szezon végén aztán a csapat DFB-kupát és Bundesliga-címet ünnepelhetett egy elvesztett BL-döntő mellett.