Fu deposto con l'uso della forza l'11 settembre del 1973 tramite un golpe dell'esercito cileno, segretamente appoggiato dalla CIA e dall'amministrazione del Presidente degli Stati Uniti d'America Richard Nixon che, per quasi l'intero mandato di Allende, s'impegnarono a indebolire la stabilità del Paese tramite l'utilizzo di considerevoli operazioni di boicottaggio economico (legali e non), contribuendo alla sua deposizione dovuta prevalentemente a fattori endogeni come la situazione economico-finanziaria. Secondo le fonti ufficiali e secondo alcuni storici morí suicida, in circostanze estremamente drammatiche, a causa dei continui bombardamenti della sede presidenziale da parte dell'aviazione militare cilena e degli scontri tra il suo corpo di guardia personale e i golpisti - nel Palacio de La Moneda a Santiago del Cile, ma sono in molti a sostenere che in verità fosse stato ucciso dai militari golpisti. A seguito del golpe il generale Augusto Pinochet, leader degli insorti, instaurò una brutale dittatura retta da una giunta militare da lui presieduta, andando così a interrompere un lungo periodo (più di quarant'anni) di governi democratici susseguitisi nel Paese.