Trong khi chủ nghĩa thực dân châu Âu đạt đỉnh cao vào thế kỷ XIX, thì Bồ Đào Nha lại mất lãnh thổ tại Nam Mỹ và chỉ còn vài căn cứ tại châu Á. Trong giai đoạn này, chủ nghĩa thực dân Bồ Đào Nha tập trung vào bành trướng các tiền đồn của họ tại châu Phi thành các lãnh thổ có quy mô quốc gia nhằm cạnh tranh với các cường quốc châu Âu khác tại đây. Trong Hội nghị Berlin năm 1884, các lãnh thổ của Bồ Đào Nha tại châu Phi có biên giới chính thức nhằm bảo vệ lợi ích của Bồ Đào Nha trong Tranh giành châu Phi. Các lãnh thổ của Bồ Đào Nha tại châu Phi là Cabo Verde, São Tomé và Príncipe, Guiné, Angola và Mozambique. Ngoài ra, Bồ Đào Nha duy trì kiểm soát các một số lãnh thổ nhỏ tại Ấn Độ, cùng Timor và Macau. Người Bồ Đào Nha thành lập hoặc xây dựng lại các thành thị tại châu Phi, và trước khi bước sang thế kỷ XX họ đã bắt đầu xây dựng đường ray đường sắt nhằm liên kết các khu vực ven biển với nội lục tại Angola và Mozambique.