Nielsens stora genombrott kom i samband med att hon vann Dansk Melodi Grand Prix 1966 med låten "Stop mens legen er go". Hon fick därmed representera Danmark i Eurovision Song Contest, som hölls i Luxemburg det året. Hon slutade fjortondeplats (av totalt 17 bidrag) med fyra poäng. Hennes största framgångar som artist kom dock först 1968, då hon fick sin första hit på Dansktoppen med låten "Sommeren det hændte". Under de därpå följande åren fick hon flera hits, däribland "Ta det let, ta det blidt", "Flower Power tøj", "Karneval i Caracas", "Lykken kommer, lykken går", "Karina", "Bade med og uden", "Jorden drejer stadig rundt" och "Der er lang lang vej til Barbados". Hon försökte lansera sig på den tyska musikmarknaden under artistnamnet Ulla Björn, dock utan större framgångar. Hon fick däremot en hit med låten "Eine Rose macht doch keinen Kavalier" i Süddeutsche Rundfunks hitlista 1967.