En 1640, Gaspar de Guzmán y Pimentel, le "comte-duc d'Olivares" l'a nommé Vice-roi de Catalogne et chef de l'armée de Philippe IV qui a envahi la Catalogne pour la récupérer, contre les institutions catalanes dirigées par le président de la Généralité Pau Claris en 1641 (Guerre des faucheurs ou de Séparation de la Catalogne). Ces institutions avaient recherché l'appui militaire et politique de la monarchie française. L'armée castillane, avec de nombreuses troupes auxiliaires d'autres nationalités (portugais, italiens, etc.), après avoir avancé avec succès sur Tortosa et Tarragone et avoir réprimé la résistance par des actes de cruauté, a été battue lors de la tentative d'assaut de la cité de Barcelone dans la Bataille de Montjuïc le . Cette défaite lui a coûté sa place. Il a été remplacé par Federico Colonna.