Sau Đảo chính Việt Nam Cộng hòa 1963, ông về nước. Không lâu sau đó, lãnh tụ Đại Việt Nguyễn Tôn Hoàn cũng về nước và được Chủ tịch Hội đồng Quân nhân Cách mạng Nguyễn Khánh bổ nhiệm vào chức vụ Phó thủ tướng đặc trách bình định. Ông được ông Hoàn bổ nhiệm vào chức vụ Đổng lý Văn phòng cho mình. Tuy nhiên không lâu sau, Phó thủ tướng Nguyễn Tôn Hoàn từ chức để phản đối Hiến chương Vũng Tàu. Đổng lý Nguyễn Ngọc Huy cũng rời khỏi chức vụ. Ông lưu vong lần thứ hai ở Hongkong vào tháng 9 năm 1964. Tháng 10 năm 1964, ông sang Nhật Bản. Bấy giờ lãnh tụ Nguyễn Tôn Hoàn cũng lưu vong tại đây sau vụ binh biến thất bại của tướng Dương Văn Đức và Lâm Văn Phát. Thất vọng với chính trường Việt Nam Cộng hòa, ông Hoàn từ bỏ hoạt động chính trị để tiếp tục ở lại Pháp, để lại quyền lãnh đạo Đại Việt cho người phụ tá lâu năm của mình.