In mehr als 450 Büchern und Pamphleten schrieb Mather gegen die Aufweichung des orthodoxen Puritanismus und die Säkularisierung der amerikanischen Kolonien an. Bei den Hexenprozessen von Salem war er zwar nicht im Richterkollegium vertreten, beeinflusste aber mit seinen Ratschlägen viele Schuldsprüche. Seine unnachgiebige Haltung bei den Prozessen verteidigte er 1693 in seiner Schrift "Wonders of the Invisible World" („Wunder der unsichtbaren Welt“). In diesem an Joseph Glanvills "Sadducismus Triumphatus" (1682) angelehnten Werk bestärkte er seinen Glauben an das Wirken von Hexen und anderen Sendboten Satans in der Welt.