Na emigracji zapoznał się z Lubenem Karawełowem, Christem Botewem i innymi działaczami na rzecz niepodległości i na nowo zaangażował się w sprawę narodową. W 1875 roku zarząd Bułgarskiego Centralnego Komitetu Rewolucyjnego powierzył mu zadanie podpalenia Stambułu w celu zainicjowania planowanego na wrzesień 1875 roku powstania narodowego. Jego pomocnikiem w tej misji był Georgi Benkowski. Planu nie udało się jednak zrealizować, w związku z czym Zaimow powrócił do Bukaresztu. Następnie uczestniczył w założeniu komitetu rewolucyjnego w Giurgiu, który zajął się przygotowaniem nowego, ogólnonarodowego powstania. Komitet przydzielił mu funkcję głównego "apostoła" (agitatora) w okręgu powstańczym we Wracy. Na początku 1876 roku Zaimow przedostał się do Bułgarii, jednak wkrótce po wybuchu powstania kwietniowego został schwytany przez władze osmańskie. Otrzymał wyrok śmierci, który zamieniono mu później na karę dożywotniego więzienia w twierdzy w mieście Akka w Azji Mniejszej.