Il entre en 1881 à l'École nationale supérieure des beaux-arts où il a comme professeur Émile Bin et Albert Maignan. Henri Laurent-Desrousseaux peint notamment des scènes religieuses et des paysages. Plusieurs de ses œuvres sont primées lors des Salons de Paris et aux expositions universelles de 1889 et 1900 à Paris. Selon le critique d'art Firmin Javel, Laurent-Desrousseaux est « un poète » et « un jeune artiste qui obtiendra également le plus vif succès » citant certaines de ses aquarelles ("le Chemin de la ferme", "la Plage", "Dans les foins", "la Combe d'Amorey"), il considère qu’il s’agit « d’autant de pages exquises, autant d'impressions justes. Et quelle originalité dans le choix des modèles ! » . Pour un chroniqueur du quotidien "Le Gaulois" « Laurent-Desrousseaux est un jeune maître absolument; il possède un acquis singulier, il y a quelque chose de définitif, d'arrêté dans son œuvre. La Pharmacie de village avec, sous la lueur de la lampe, ses religieuses en cornette préparant les médicaments, est d'une impression reposante. Le pastel le Fond du jardin transporte dans un coin du Paradou de Zola. Les tons de ses chairs, de ses fleurs sont d'une délicatesse et d'une transparence inouïes ».