Il trasferimento al avvenne proprio alla vigilia della stagione che avrebbe visto la Fiorentina vincere lo scudetto (1968-1969); Albertosi tuttavia divenne campione d'Italia con la squadra sarda nel 1970, stabilendo nell'occasione il record del minor numero di reti subìte in un campionato a 16 squadre (11 gol). Rimase poi al Cagliari altre quattro stagioni, prima di venir ceduto al .