1968 begann Leo Leandros seine zweite Musikerkarriere als Produzent. Als solcher trat er zuerst bei den ersten Schallplatten seiner Tochter Vicky Leandros in Erscheinung, die er auch in ihrer weiteren Karriere betreute. Des Weiteren arbeitete er mit Ulli Martin ("Du mußt nicht weinen"), sowie für viele Jahre mit Demis Roussos ("Goodbye, My Love, Goodbye") und Julio Iglesias ("Kein Addio - Kein Goodbye") zusammen. Auch mit Freddy Quinn produzierte Leandros in dessen letzten Karrierejahren einige Platten ("Istanbul ist weit"). Als Komponist arbeitete Leandros ebenfalls für Julio Iglesias ("Schenk mir deine Liebe") und Demis Roussos ("Vagabund der Liebe"). Auch einige Lieder mit Vicky Leandros stammen aus der Feder ihres Vaters, so der Siegertitel des Grand-Prix-Wettbewerbs 1972 "Après toi" (Dann kamst du).