Club important du football slovaque, son influence se fait déjà remarquer durant l'ère tchécoslovaque, qui voit notamment l'équipe remporter le championnat national à huit reprises, faisant de lui la quatrième équipe la plus titrée de la compétition derrière les équipes tchèques de Prague. À l'échelle européenne, le Slovan se démarque à cette époque comme étant la seule équipe du pays à décrocher un trophée européen en remportant la Coupe des coupes en 1969 face au FC Barcelone. De plus, la sélection tchécoslovaque qui remporte l'Euro 1976 compte dans ses rangs pas moins de sept joueurs du Slovan, dont le capitaine Anton Ondruš ou encore l'attaquant Ján Švehlík, buteur lors de la finale victorieuse face à l'Allemagne de l'Ouest.