Był jednym z najwybitniejszych i najbardziej kontrowersyjnych szkoleniowców w historii futbolu belgijskiego. Dzięki efektywnej pracy w niezbyt silnym kadrowo Saint-Trond VV (wicemistrzostwo Belgii 1966) został w 1966 roku selekcjonerem reprezentacji. Prowadził ją przez dziesięć lat; jego podopieczni, wśród których znajdowali się m.in. Paul van Himst, Wilfried van Moer i Christian Piot, wywalczyli pierwszy od szesnastu lat awans do mistrzostw świata, ale na Mundialu 1970 nie wyszli z grupy. Dwa lata później zdobyli brązowy medal na Euro 1972. Goethals pożegnał się z kadrą po przegranych eliminacjach do kolejnych mistrzostw Europy.