1927年2月底，经共青团中央介绍，杨松离开武汉前往苏联，进入莫斯科中山大学学习。不久，转为中共党员。林伯渠回忆杨松在中山大学学习时，称赞他“致力于理论的研究，学而不厌，诲人不倦”，“是马恩列斯的忠实学生”。杨松从中山大学毕业后继续留校深造，兼作莫斯科中山大学的政治经济学教员和俄文翻译。1928年，他出席中国共产党第六次全国代表大会。1929年3月，杨松任中山大学翻译班党小组组长，并出席在莫斯科中国劳动共产主义大学召开的党员代表大会。1930年2月，到莫斯科列宁学校工作。1931年1月，被选为团中央委员，随后被中共驻共产国际代表团派往符拉迪沃斯托克，任太平洋职工会中国部主任，并任《太平洋工人》杂志编辑。1933年，杨松受中共驻共产国际代表团指派，负责处理满洲问题，参与东北地区中共领导工作。