An der Seite der damals 16-jährigen Gigliola Cinquetti nahm Carli am Sanremo-Festival 1964 teil, wo die beiden das Lied "Non ho l’età (per amarti)" interpretierten. Der Beitrag ging als Sieger aus dem Wettbewerb hervor und Cinquetti konnte damit auch den Eurovision Song Contest 1964 gewinnen. Carli veröffentlichte hingegen eine ebenfalls erfolgreiche französische Version des Liedes unter dem Titel "Je suis à toi". 1964 erschien auch ihr Debütalbum. Bald wuchs der rasche Erfolg der Musikerin jedoch über den Kopf und sie beschloss, auch auf Anraten von Léo Missir, fortan verstärkt als Songwriterin für andere Interpretin zu arbeiten. Ihr Debüt als Songwriterin war "Oh! Lady Mary" (1969), das in der Interpretation von David Alexandre Winter sogleich ein Nummer-eins-Erfolg wurde.