Margarita se mudó a Londres en 1948, y se formó como enfermera en el hospital Saint Thomas. Durante este tiempo, era vista a menudo junto a sus primas, las princesas Cristina Margarita de Hesse y Beatriz de Hohenlohe-Langenburg. La princesa Beatriz estuvo brevemente comprometida con el hermano de Margarita, el príncipe Maximiliano Andrés; Cristina sería la futura cuñada de Margarita después de su matrimonio con el príncipe Andrés de Yugoslavia. En 1953, Margarita asistió a la coronación de su tía, Isabel II del Reino Unido. Mientras vivía en Londres, conoció al príncipe Tomislav, un miembro de la exiliada familia real yugoslava.