זילוני הצטרף ב-1934 לארגון ההגנה בירושלים. בתקופת המאורעות ב-1936 נסע לאנגליה על מנת ללמוד הנדסת תעופה. עם פרוץ מלחמת העולם השנייה התנדב לשירות במערך הטכני של חיל האוויר הבריטי שם עבד, תחילה, כטכנאי מתנדב ומתלמד ולאחר מכן עבר קורס קצינים וקורס טכני ושירת במספר יחידות אוויר. ב-1943 נשלח לקנדה עם בית הספר לטיסה של חיל האוויר המלכותי שם פיקד על יחידות טכניות שונות והשתתף בטיסות ניסוי של מטוסים. ב-1944 נשלח בחזרה לאנגליה והוצב ביחידת ניווט באירלנד. על פי בקשתו נשלח זילוני ארצה והוצב במחנה עקרון (תל נוף) שם מונה בהמשך להיות מפקד הבסיס. ב-1946 נשלח לשרת באלכסנדריה במצריים ואחר כך נשלח לאל-חבאניה בעיראק. בשרותו זה הגיע זילוני לדרגת מייג'ור.