W marcu 1979 centryści ponownie wygrali wybory, a ich lider został członkiem Kongresu Deputowanych I kadencji. W kwietniu tegoż roku ponownie stanął na czele rządu. Wkrótce Unia Demokratycznego Centrum zaczęła tracić poparcie, które zyskiwały ugrupowania socjalistów i ludowców. W styczniu 1981 po utracie pozycji w swojej partii podał się do dymisji. 23 lutego, gdy powołany na nowego premiera miał zostać Leopoldo Calvo-Sotelo, doszło do próby zamachu stanu ze strony grupy wojskowych (23-F). Grupa ta, pod wodzą Antonia Tejero, wtargnęła do siedziby parlamentu, strzelając na postrach w powietrze. Opór puczystom stawił wówczas wicepremier, generał Manuel Gutiérrez Mellado, a także Adolfo Suárez, spierając się z przywódcą puczu. W tym czasie król Jan Karol I odbywał telefoniczne rozmowy z dowódcami oddziałów, których przekonywał do odcięcia się do zamachowców. Ostatecznie następnego dnia pucz upadł. Dwa dni później Adolfo Suárez zakończył pełnienie funkcji premiera.