En , Raymond VI de Toulouse lui a accordé le comté de Diois. Aymar soutient Raymond dans la croisade des Albigeois, mais en 1214, le duc Eudes III de Bourgogne le force à faire la paix avec Simon IV de Montfort, chef de la croisade. Deux ans plus tard, il reprend le combat, et Valentinois est envahi et dévasté. En 1217, lors de l'invasion de Simon IV de Montfort et des croisés sur Valentinois, alors postés à Montélimar, ceux-ci assiègent Crest. Aymar participa à la défense de la ville :