Il est lieutenant-colonel du bataillon (milice) Bedfordshire Regiment (anciennement la Hertfordshire Militia) le 29 octobre 1892, et dirige le bataillon en service actif en Afrique du Sud de mars à novembre 1900, pendant le Seconde guerre des Boers. Le bataillon, composé de 24 officiers et 483 hommes, quitte Queenstown le 27 février dans le transport "Goorkha", avec Lord Cranborne comme officier supérieur arrivant au Cap le mois suivant. Il reçoit la Médaille de la Reine pour l'Afrique du Sud et est nommé Compagnon de l'Ordre du Bain (CB) pour ses services pendant la guerre. En juillet 1902, il reçoit la citoyenneté d'honneur de l'arrondissement de Hertford en reconnaissance de son service pendant la guerre. Après la mort de son père, il est promu colonel du bataillon. Il est également colonel du Hertfordshire Volunteer Regiment et du bataillon Essex Regiment. Lord Salisbury est aide de camp d'Édouard VII et de George V jusqu'en 1929.