В 1208 году был объявлен крестовый поход против катаров. Во владениях Гастона не было катар. Однако после того, как Симон де Монфор захватил владения многих окситанских дворян, вассалов короля Арагона Педро II, тот решил вмешаться. В 1211 году Гастон напал на Симона, однако это имело катастрофические последствия. Он был лишён аквитанского виконтства Брюлуа, захваченного крестоносцами, а папа отлучил его от церкви, объявив его владения лишёнными сеньора. Только после того, как 12 сентября 1213 года в битве при Мюре погиб Педро II Арагонский, Гастон, который не успел присоединиться к армии Педро и, по этой причине, в битве не принимавший участие, принёс покаяние папе, который снял с него отлучение. Также Гастону было возвращено Брюллуа.