En 2005, Arnold établit un nouveau record personnel sur 110 m haies en signant le temps de 13 s 01 lors du meeting de Carson, puis termine au pied du podium des Championnats du monde d'Helsinki en 13 s 13. Il s'incline face à son compatriote Allen Johnson lors de la Finale mondiale d'athlétisme disputée en fin de saison à Monaco. En 2006, Dominique Arnold s'adjuge la médaille de bronze du haies lors des Championnats du monde en salle de Moscou, derrière Terrence Trammell et Dayron Robles. En juin, à Indianapolis, il remporte son premier titre national (13 s 10 en finale).