Jackson wurde 1945 von seinem Amt als Richter am Obersten Gerichtshof beurlaubt, um bei der Ausarbeitung der Londoner Charta des internationalen Militärtribunals mitzuhelfen, die die rechtliche Grundlage für die Nürnberger Prozesse lieferte. Anschließend reiste Jackson nach Deutschland, wo er der Chefankläger der Vereinigten Staaten wurde. Der spätere Erfinder des Begriffs „Völkermord“, der polnische Völkermordforscher und Anwalt Raphael Lemkin, assistierte ihm dabei. Diese Rolle füllte Jackson nicht nur mit juristischen wie rhetorischem Geschick, sondern auch mit großer Hingabe aus. Nach dem Prozess gegen die Hauptkriegsverbrecher gab er diese Stellung jedoch auf und kehrte in die Vereinigten Staaten zurück.