Bei der EM-Endrunde 2008 gehörte er zum französischen Aufgebot. Toulalan spielte in allen drei Gruppenspielen durch und bekam bei der 1:4-Niederlage gegen Niederlande eine gelbe Karte. Frankreich schied enttäuschend in der Gruppenphase als Gruppenletzter aus. Bei der Weltmeisterschaft 2010, die auch sportlich erneut enttäuschend endete, gehörte Toulalan zu den zentralen Figuren der "Bleus" beim Fiasko von Knysna. Er wurde am 17. August 2010 von der Disziplinarkommission des französischen Verbands für ein A-Länderspiel aus der Nationalmannschaft ausgeschlossen.