Preussi voitti Itävallan Königgrätzin taistelussa ja maat solmivat Prahan rauhan 1866. Palattuaan Wieniin vuonna 1867 Elisabet kiinnostui Itävaltaan kuuluvan, laajempaa itsehallintoa kaipaavan Unkarin tilanteesta. Hänen myötävaikutuksellaan tilanne ratkaistiin perustamalla Itävalta-Unkarin kaksoismonarkia, jossa Unkarilla oli itsehallinto ja tasavertainen asema Itävallan kanssa. Frans Joosef ja Elisabet kruunattiin vuonna 1867 virallisesti Unkarin kuninkaaksi ja kuningattareksi. Tämä oli ainoa kerta, kun hän puuttui politiikkaan. Kansan suhtautuminen Elisabetiin oli ristiriitaista: silloin kun keisarinna oli Wienissä ja näyttäytyi julkisuudessa, hän oli hyvinkin pidetty, mutta koska hän oli usein ulkomailla eikä käynyt Wienissä kuin pari kertaa vuodessa, häntä syytettiin velvollisuuksiensa unohtamisesta. Elisabet rakasti Unkaria ja halusi keskustella unkariksi myös Frans Joosefin kanssa. Unkarissa sijainnut Gödöllon palatsi oli Rudolfin kuolemaan asti yksi hänen lempipaikoistaan.