Mesmo antes do Consulado Francês, Arnault já era amigo de Napoleão Bonaparte, que em 1797 o colocou a cargo da organização administrativa das Ilhas Jônicas, ocupadas pela França. Acompanhou Napoleão na expedição ao Egito, mas teve que interromper a sua viagem em Malta. Em 1799, Napoleão o nomeou membro do Instituto da França e deu-lhe um posto no Ministério do Interior onde ficou responsável pela quarta divisão: educação pública, belas artes e ciências. Por ter sido ministro da Educação durante o Governo dos Cem Dias, foi condenado ao exílio na segunda Restauração e afastado da Academia em 1816. Foi chamado de volta para a França em 1819 e em 1829, foi re-eleito para a Academia, onde se tornou secretário permanente em 1833.