Po zakończeniu w 1971 roku kariery piłkarskiej, Smajlović zaczął pracować jako trener. W latach 1975-77 prowadził drużynę FK Rudar Kakanj w ramach rozgrywek ligi republikańskiej Bośni i Hercegowiny. W latach 1978-82 był jednym z trenerów Željezničara. W 1988 roku przyjął propozycję z Kanady i objął stery nad zespołem Toronto Croatia. Po powrocie do Europy jeszcze kilkukrotnie obejmował stanowisko trenera w Željezničarze. Kilka lat po rozpadzie Jugosławii i powstaniu niepodległej Bośni i Hercegowiny, Smajlović poprowadził reprezentację BiH w eliminacjach do Mistrzostw Świata w Piłce Nożnej 2002. Po nieudanych kwalifikacjach przeszedł na emeryturę w 2002 roku.