1969 wurde er spanischer Nationaltrainer und führte die Selección nach zwölf Jahren Abwesenheit wieder zu einer Fußball-Weltmeisterschaft (Argentinien 1978), wo man aber über die Vorrunde nicht hinauskam. Nach einer enttäuschenden EM-Endrunde 1980 wurde Kubala von seinem Posten entlassen – kein spanischer Nationaltrainer war bis dato länger im Amt. Erst Vicente del Bosque übertraf diesen Rekord.