En 1962, de retour sur le circuit, elle est au centre d'une polémique à Wimbledon lorsqu'elle apparaît sur le court vêtue d'une robe signée par Ted Tinling, doublée d'un rose italien, de la même couleur que sa culotte. On accusa alors Tinling d'être responsable de la défaite de Bueno en raison de la distraction causée par la robe. Elle revient au premier plan fin 1963 lorsqu'elle bat Margaret Smith en finale des championnats américains. Elle connait ensuite sa meilleure saison en 1964 puisqu'elle atteint la finale à Roland-Garros, s'inclinant contre Smith puis prend sa revanche sur celle-ci à Wimbledon après une finale mémorable (6-4, 7-9, 6-3). Elle triomphe également pour la troisième fois aux États-Unis, ne laissant aucune chance à Carole Caldwell (6-1, 6-0). De nouveau finaliste en Angleterre en 1965 face à Smith puis 1966 contre King, elle remporte cette année-là son dernier tournoi majeur en simple à l'US National contre Nancy Richey (6-3, 6-1).