С 1973 по 1974 год, параллельно с работой в качестве тренера «Коло-Коло», Луис Аламос во второй раз в карьере возглавлял сборную Чили. На этом посту он сменил немецкого тренера Руди Гутендорфа, который покинул страну вскоре после военного переворота, направленного против президента Сальвадора Альенде, из-за своей симпатии к главе государства. Аламос возглавил сборную перед матчами плей-офф против СССР за выход на чемпионат мира 1974 года. После того, как в Москве Чили сыграла нулевую ничью, сборная СССР отказалась приезжать на ответный матч, сославшись на политическую обстановку в Чили. В связи с этим чилийцам была засчитана техническая победа, благодаря которой был оформлен выход на чемпионат мира. Однако на этом турнире Аламосу снова не удалось достичь успеха, и он был уволен. Сборная Чили заняла третье место в первом раунде, уступив ГДР и ФРГ, и не сумела выйти в следующий раунд.