При росте 178 см Бускато, прозванный «Нино» («малыш»), считался одним из лучших разыгрывающих защитников Европы. Он провёл за сборную Испании 222 игры, приняв участие в трёх Олимпиадах (Рим-1960, Мехико-1968 и Мюнхен-1972) и восьми чемпионатах Европы (с 1959 по 1973 год). На чемпионате Европы 1973 года Бускато в среднем за игру набирал по 11 очков, в том числе 16 в полуфинальной игре со сборной СССР, и помог своей команде завоевать серебряные медали. По итогам турнира Бускато был включён в символическую сборную чемпионата. Он также семь входил в сборную Европы, составляемую для проведения товарищеских матчей. Бускато оставался рекордсменом сборной Испании по количеству проведённых матчей на протяжении 20 лет — до 1993 года.