En 2012, il rejoint les Cowboys d'Oklahoma State en NCAA. Au cours de sa première année à Oklahoma State, il mène les Cowboys avec un bilan de 24-8 et son équipe termine troisième dans la Big 12 Conference derrière Kansas et Kansas State. Smart obtient une moyenne de 15,4 points, 5,8 rebonds et 4,2 passes décisives par match et mène la Big 12 en interceptions, où il en enregistre 99 avec une moyenne de 3 interceptions par match. Smart et les Cowboys gagnent un voyage au tournoi de la NCAA cette année-là, en étant classé dans la région du Midwest. Au cours du premier tour du tournoi cependant, les Cowboys s'inclinent face à l'Oregon. Le 17 avril 2013, Smart tient une conférence de presse où il déclare qu'il reste une année supplémentaire en NCAA. Pour son coach, il aurait été choisi par le Magic d'Orlando, soit en seconde position de la Draft 2013 de la NBA.