В составе сборной Аргентины Пеуселье дебютировал 21 сентября 1928 года в матче Кубка Липтона с Уругваем (2:2). 16 июня 1929 года он забил первый мяч за национальную команду, поразив ворота сборной Уругвая. Годом позже Пеуселье поехал на чемпионат Южной Америки, где провёл все три матча и забил 1 гол в матче с перуанцами. Аргентинцы завоевали на первенстве золоые медали. В 1930 году Карлос стал участником первого чемпионата мира по футболу. В первой игре полузащитник на поле не вышел, зато провёл оставшиеся матчи. А в полуфинале со сборной США Пеуселье забил два гола. В финале с уругвайцами Карлос также забил мяч, но Аргентина проиграла со счётом 2:4. На крупном турнире Пеуселье сыграл лишь семь лет спустя, поехав на чемпионат Южной Америки. Он провёл первые 4 матча в стартовом составе, однако в финальной игре с Бразилией вышел на поле, заменив Роберто Черро. Перед заменой Карлос обратился к главному тренеру команды Мануэлю Сеоане: «Выпустите меня в качестве левого полузащитника, потому что они собираются атаковать в зоне , и без этого мы проиграем. И выпустите на правый фланг Эрнесто де ла Мату». Тренер сделал так, как сказал Пеуселье, в результате бразильцы не забили, а де ла Мата дважды поразил их ворота. Последний матч за национальную команду полузащитник провёл 17 марта 1940 года против Бразилии на Кубке Рока, в матче где Пеуселье забил свой последний мяч в составе сборной. Всего он сыграл за сборную Аргентины 30 матчей и забил 13 голов.