Am 24. August 1947 legte João de Deus seine ersten Gelübde als Salesianer Don Boscos ab und wurde 8. August 1956 zum Priester geweiht. Am 4. Januar 1958 traf er in der Kolonie Portugiesisch-Timor ein, um als Missionar zu arbeiten. Die ersten vier Jahre arbeitete João de Deus als Lehrer in der Schule der Salesianer in Dili. Dort gründete er 1963 in Gariuai die Grundschule, 1968 die Technische Schule für Landwirtschaft Fatumaca und unterstützte den Aufbau der katholischen Missionen in Baucau. Als 1975 der Bürgerkrieg in Osttimor ausbrach, ordnete die portugiesische Regierung die Evakuierung aller katholischen Missionare an. João de Deus blieb aber in Osttimor, obwohl es Drohungen gegen sein Leben gab. Ende des Jahres besetzten die Indonesier Osttimor. João de Deus wurde während des Bürgerkrieges von der FRETILIN und während der Besatzung auch von den Indonesiern festgenommen. Im osttimoresischen Widerstand gegen die Indonesier erhielt Deus den Codenamen „Liras“, was soviel bedeutet, wie „Flügel zu fliegen“. Die Kirche unterstützte die Rebellen. João de Deus schickte ihnen Versorgungsgüter. Auch leitete er Briefe von Rebellenführer Xanana Gusmão weiter.