V letech 1955–1956 ho tehdejší francouzský ministerský předseda Pierre Mendès-France jmenoval generálním guvernérem Alžírska, kde se měl zabývat především integrací muslimského obyvatelstva do francouzských departmentů na březích Středozemního moře. Soustelle podporoval návrat Charlese de Gaulla do pozice prezidenta a v roce 1958 se stal ministrem informací. V roce 1959 v době vrcholu alžírské války za nezávislost byl jmenován státním tajemníkem, pověřeným Charlesem de Gaullem správou zámořských území Francie. Soustelle odmítal nezávislost Alžírska, v roce 1960 byl odvolán z vlády a připojil se k Organisation de l'armée secrète, krajně pravicové, nacionalistické organizaci, která se pokoušela zabránit nezávislosti Alžírska násilnými prostředky. V letech 1961 až 1968, kdy byl amnestován, žil v exilu.