Im Dritten Koalitionskrieg nahm das Regiment am erfolgreichen Feldzug Erzherzog Karls in Italien teil. In der Schlacht bei Abensberg standen sie in der Brigade des Josef Wenzel Radetzky von Radetz. In den Befreiungskriegen kämpfte Teile des Regiments u. a. in der Schlacht um Dresden und der Völkerschlacht bei Leipzig. In den Kämpfen gegen Eugène de Beauharnais am 11. September 1813 bei St. Martin bei Littai taten sich die Gradiskaner besonders hervor.