Nach Kriegsende 1945 nahm er seine Tätigkeit als Schauspieler wieder auf und erreichte in den 1940er und 1950er Jahren eine größere Popularität mit Darstellungen von sympathischen und linkischen Vaterfiguren aus der Oberschicht. Sein internationaler Durchbruch folgte erst in den 1960er Jahren mit seiner Darstellung des "Lord Fellamar" in Tony Richardsons oskarprämierter Komödie Tom Jones – Zwischen Bett und Galgen. 1964 stand er unter der Regie von Robert Stevenson für den Disneyfilm Mary Poppins vor der Kamera. Die Darstellung von "George Banks", dem mürrischen Bankangestellten und Vater von Jane (gespielt von Karen Dotrice) und Michael Banks (gespielt von Matthew Garber), macht den Schauspieler auch heute noch weltweit bei Kindern und Erwachsenen bekannt.