Molé liittyi tämän jälkeen hän opposition riveihin ja hänen katsottiin kuuluvan päärien kamarissa niin sanottuun perustuslaillis-monarkistiseen puolueeseen, joka saavutti vallan vuoden 1830 heinäkuun vallankumouksen jälkeen. Molésta tuli yksi Ranskan johtavista poliitikoista heinäkuun monarkian aikana. Hän toimi ulkoministerinä elokuusta marraskuuhun 1830 sekä samanaikaisesti pää- ja ulkoministerinä huhtikuusta 1836 maaliskuuhun 1839. Hänen hallituksensa vahvisti Ranskan valtaa Algeriassa ja normalisoi suhteet Belgiaan, mutta joutui kotimaassa arvostelun kohteeksi. Erottuaan pääministerin tehtävistä Molé jatkoi edustajainkamarin jäsenenä. Hänet valittiin vuonna 1840 Ranskan akatemian jäseneksi. Helmikuun vallankumouksen puhjettua vuonna 1848 kukistumassa ollut Ludvig Filip I pyysi Moléta muodostamaan uuden hallituksen 23. helmikuuta, mutta yritys osoittautui mahdottomaksi. Toisen tasavallan aikana Molé oli lakiasäätävän kansalliskokouksen jäsenenä 1848–1851, mutta vetäytyi lopullisesti politiikasta Louis-Napoleon Bonaparten joulukuussa 1851 toteuttaman vallankaappauksen jälkeen.