El fallecimiento de Dag Hammarskjöld por un accidente de aviación llevó a que el 30 de noviembre de 1961 fuese nombrado secretario general de la ONU por aclamación, siendo reelegido en 1963 y 1966. A lo largo de su mandato, en el que destacó por su talante negociador y moderado, se sucedieron acontecimientos como la crisis de los misiles en Cuba, la resolución de la Guerra Civil del Congo, el estallido de la Guerra de los Seis Días con la posterior ocupación de territorios israelí, y los numerosos procesos de descolonización en Asia y África. A comienzos de 1971 renunció a presentarse de nuevo y fue reemplazado por Kurt Waldheim.