År 2000 gjorde Figo ett i media mycket omtalat klubbyte, då han bytte från FC Barcelona till ärkerivalen Real Madrid. Real Madrid betalade motsvarande drygt 500 miljoner kr för Figo, den då dyraste övergångssumman någonsin. Detta var inte populärt bland Barcelonafansen. Bland annat rusade barcelonasupportern Jimmy Jump in på plan under fotbolls-EM 2004 och kastade en Barcelonaflagga i ansiktet på honom. År 2001 blev Figo utsedd till världens bäste fotbollsspelare av Fifa. Året innan hade han fått Guldbollen från "France Football". Under vintern 2007 florerade rykten i media om att Luis Figo skulle avsluta sin aktiva karriär i den saudiarabiska klubben Al-Ittihad, men efter samtal med Inters president Massimo Moratti valde han att förlänga sitt kontrakt. I maj 2009 meddelade Figo att han skulle avsluta sin aktiva proffskarriär efter säsongen.