Ab 1994 spielte Ronaldo, der in Brasilien auch "Ronaldo Fenômeno" genannt wird, 98-mal für die brasilianische Nationalmannschaft und erzielte 62 Tore, womit er hinter Pelé (77) und Neymar (noch aktiv) der drittbeste Torschütze der Seleção ist. Bei der Weltmeisterschaft 1994, seinem ersten großen Turnier, wurde er mit 17 Jahren erstmals Weltmeister, blieb im Sturm hinter Bebeto und Romário jedoch ohne Einsatz. Bei der Weltmeisterschaft 1998 erzielte Ronaldo vier Tore und wurde als bester Spieler ausgezeichnet, seine Mannschaft unterlag im Finale, vor dem er unter bis heute ungeklärten Umständen erkrankte und dennoch spielte, jedoch deutlich dem Gastgeber Frankreich. Bei der Weltmeisterschaft 2002 führte Ronaldo die Seleção mit acht Toren – darunter zwei im Finale gegen Deutschland – zum Titelgewinn und wurde Torschützenkönig. Bei der Weltmeisterschaft 2006, die für Brasilien im Viertelfinale endete, erzielte er drei Tore und wurde vor Gerd Müller (14) mit 15 Toren zum WM-Rekordtorschützen, ehe ihn Miroslav Klose (16) bei der Weltmeisterschaft 2014 ablöste. Neben zwei Weltmeisterschaften gewann Ronaldo 1997 und 1999 die Copa América sowie 1997 den Confed Cup. Nach der Weltmeisterschaft 2006 wurde er nicht mehr in die Seleção berufen. Nachdem Ronaldo seine Karriere 2011 beendet hatte, bekam er – fünf Jahre nach seinem letzten Länderspieleinsatz – während eines Testspiels einen rund 15-minütigen Einsatz zum Abschied. Mit seinem 98. Länderspiel zog er mit Djalma Santos gleich und ist der Spieler mit den achtmeisten Einsätzen für die Seleção.