З 2003 року Сколарі стає тренером збірної Португалії. На ЧЄ 2004 він вивів команду у фінал, поступившись в нім збірній Греції з мінімальним рахунком 0:1. Після невдалого фіналу він звернувся до португальців з проханням пробачити збірну за гру, що розчарувала, у фіналі. Разом з німцем Отто Рехагелем він був першим іноземним тренером, що досяг фіналу цієї першості.