Schon 1823 war er Mitglied der Berliner Mittwochsgesellschaft geworden und schloss unter anderem Freundschaft mit Adelbert von Chamisso und Friedrich de la Motte-Fouqué (1777–1843). Damals entwickelte sich auch seine Brieffreundschaft mit Jacob Grimm (1785–1863) und Wilhelm Grimm (1786–1859). 1827 brachte er die zukünftig erfolgreichste neuhochdeutsche Übersetzung des Nibelungenliedes heraus und begann, als Lyriker und Balladendichter zu publizieren. 1830 wurde er wegen eines Gedichtes zum Lobe der französischen Julirevolution aus dem Staatsdienst entlassen. Nach dem Tod des Vaters im Jahr 1832 hatten er und seine 7 Geschwister vergeblich versucht, das große väterliche Erbe an Immobilien zu versteigern. Im Protokoll einer Besprechung der Erben mit dem Königlich Preußischen Notar Carl Eilender hieß es „Die Comparenten erklären dem Notar, dass er das Erbe durch Verlosung aufteilen sollte.“ Karl zog Los 5: das Haus Nr. 392 in der Maargasse, dazu an die dreißig Ländereien, teilweise beachtlich groß, in den Gemeinden Poppelsdorf, Kessenich, Endenich, Lengsdorf, Dottendorf und Bonn. 1834 wurde er zum Doktor der Philosophie promoviert. Er wirkte als Übersetzer (unter anderem von Hartmann von Aue, Kudrun und Shakespeare), Herausgeber und als erfolgreicher, auch patriotischer Schriftsteller, ab 1832 wieder in Bonn.