Zu Beginn der 1960er Jahre begann Rondi auch seine Arbeit als Filmregisseur, zunächst als Co-Regisseur der Pasolini-Verfilmung "Una vita violenta" (1962), die an den italienischen Neorealismus erinnert, dem auch spätere Filme Rondis wie etwa "Ingrid sulla strada" (1973) nahestehen. Auf den Internationalen Filmfestspielen von Venedig erhielt er 1963 für den Horrorfilm "Il demonio" (1963) mit Daliah Lavi, Frank Wolff und Anna María Aveta eine Nominierung für das beste Erstlingswerk. Im Folgenden wurde der Film vor dem Kinostart in Italien stark zensiert, wie zahlreiche spätere Regiearbeiten Rondis. 1964 erhielt er gemeinsam mit Federico Fellini, Ennio Flaiano, Tullio Pinelli das Nastro d’Argento für das beste Drehbuch für den unter der Regie von Fellini entstandenen Film "Achteinhalb" ("8½" bzw. "Otto e mezzo", 1963), in dem neben Marcello Mastroianni Claudia Cardinale und Anouk Aimée mitwirkten. Hierfür waren Fellini, Flaiano, Pinelli und Rondi 1964 auch erneut für den Oscar für das beste Originaldrehbuch nominiert.