Bonucci kuului Italian joukkueeseen MM-kilpailuissa 2010 mutta ei päässyt kentälle yhdessäkään ottelussa. EM-kilpailuissa 2012 Italia saavutti hopeaa ja Bonucci pelasi täydet minuutit viidessä ottelussa sekä tuli vaihdosta kentälle viimeisessä alkulohko-ottelussa. Maanosaliittojen cupissa 2013 hän pelasi kolme ottelua Italian sijoittuessa kolmanneksi. MM-kilpailuissa 2014 hän pelasi vain viimeisen alkulohko-ottelun, eikä Italia edennyt turnauksessa sen pidemmälle. EM-kilpailuissa 2016 Bonucci pelasi täydet minuutit joukkueensa kaikissa viidessä ottelussa. Hän teki tasoitusmaalin puolivälieräottelussa Saksaa vastaan mutta ei onnistunut maalinteossa joukkueensa viidentenä laukojana ottelun ratkaisseessa rangaistuspotkukilpailussa, ja Saksa eteni lopulta jatkoon voitettuaan rangaistuspotkukilpailun 6–5. MM-kilpailuihin 2018 Italia ei selviytynyt hävittyään jatkokarsinnassa Ruotsille. Kesän 2021 EM-kilpailuissa Bonucci on pelannut Italian kaikki ottelut avauskokoonpanossa ja toiminut joukkueen kapteenina niissä otteluissa, joissa Giorgio Chiellini ei pelannut. Espanjaa vastaan pelatun välieräottelun päättäneessä rangaistuspotkukilpailussa hän teki maalin Italian kolmantena laukojana.