Луис Регейро дебютировал за сборную Испании в девятнадцатилетнем возрасте 22 мая 1927 года в товарищеском матче против сборной Франции (1:4), состоявшемся в Париже. На протяжении последующих девяти лет был основным игроком национальной команды. На Олимпийских Играх в Амстердаме Регейро открыл счёт голам за сборную, оформив 30 мая 1928 года дубль в ворота сборной Мексики (итоговый счёт 7:1, на счету Регейро — 1-й и 2-й голы). Отметился забитым голом и на чемпионате мира 1934 в Италии, открыв счёт в четвертьфинальном поединке против хозяев турнира (итоговый счёт 1:1, в переигровке сильнее оказались итальянцы — 0:1). К слову, олимпийский футбольный турнир в Амстердаме также закончился для испанцев на четвертьфинальной стадии, и тоже по милости итальянцев, и опять же в матче-переигровке (после итогового счёта 1:1 в первом матче испанцы были разгромлены в переигровке со счётом 1:7). Всего же на счету Регейро 16 забитых мячей в 26 матчах, в том числе: дубль Мексике (30 мая 1928 года, Олимпиада), дубль Италии (22 июня 1930 года, товарищеский матч), дубль Ирландии (13 декабря 1931 года, товарищеский матч), дубль Болгарии (21 июня 1933 года, товарищеский матч), дубль Португалии (11 марта 1934 года, квалификация чемпионата мира), дубль Австрии (19 января 1936 года, товарищеский матч). Последний гол за национальную команду забил в товарищеском матче против сборной Германии 23 февраля 1936 года. Товарищеский же матч против сборной Швейцарии (0:2), проведённый 3 мая 1936 года, стал последним для Регейро в футболке сборной Испании.