С 2003 года Сколари являлся тренером сборной Португалии. На ЧЕ-2004 он вывел команду в финал, где она уступила сборной Греции 0:1. После финала он обратился к португальцам с просьбой простить сборную за неудачную игру в финале. Вместе с немцем Отто Рехагелем он был первым иностранным тренером, достигшим финала первенства Европы.