Litterære arbeid fra perioden fram til februarrevolusjonen i 1848 omfattet hans siste diktsamling, "Pensées d'août" (1838), hvor engelsk innflytelse var merkbart og inneholdt ikke lengre lyriske skriftemål og bekjennelser, skjønt hans poesi var ennå farget av religiøse stemninger. Fra denne tiden egnet han seg i stor grad for litterære analyser og kritikk. Hans første større verk og et av århundrets mest fornemme historiske tekster er "Histoire du Port-Royal" (5 bind, 1840–1859). Det bygde på hans forelesninger ved Lausanne i tiden 1837–1838. Det begynte med en utpreget sympati med jansenismen, en kristen filosofi som hadde navn etter sin grunnlegger den flamske teolog Cornelius Jansen, og det gamle jansenistklostret under Ludvig XIV av Frankrike, men utvidet seg til en skildring av hele tidens kultur. Rundt år 1840 er hans svermeri for katolisismen over og han gikk tilbake til ungdomsårenes humanistiske oppfatning. Bruddet framgår tydelig i hans biografi over La Rochefoucauld i 1840. Det samme året ble han utnevnt til bibliotekar ved Bibliothèque Mazarine.