Tras obtener su título de derecho y su diploma del Instituto de Estudios Políticos de París, renunció a la abogacía (su familia no estaba de acuerdo con esta decisión) y aprobó con éxito las oposiciones a la magistratura en 1956. Ocupó, desde ese año, una plaza de Alta Funcionaria dentro de la Administración Penitenciaria en el Ministerio de Justicia, donde se ocupaba de los asuntos judiciales. Durante la Guerra de Argelia, y designado por Edmond Michelet Ministro de Justicia, consiguió que se deportaran a Francia los prisioneros argelinos que consideraba expuestos a malos tratos y a violaciones. Consiguió aplicar el Estatuto de Presos Políticos a miles de miembros del Frente de Liberación Nacional (FNL) internados en Francia. En 1964 Simone fue traspasada a asuntos civiles. En 1969 entró a formar parte del gabinete de René Pleven, Ministro de Justicia.