En los últimos años de su vida su estilo evolucionó hacia formas más orgánicas y expresivas, con un cierto componente barroco, como se denota en la iglesia de Notre-Dame-du-Haut en Ronchamp (1950-1954), en el convento de Santa María de La Tourette en Éveux (1952-1960) o en el Carpenter Center for the Visual Arts de la Universidad de Harvard (1960-1963), su única obra en Estados Unidos. En esta etapa destacó por su uso del hormigón armado visto (en francés "béton brut"), lo que propició un nuevo estilo bautizado como brutalismo que, paradójicamente, sería el principal catalizador para el final del racionalismo, escenificado por el Team X —un grupo de arquitectos brutalistas— en el CIAM de 1959. Por otro lado, algunos historiadores califican la iglesia de Ronchamp como el primer edificio posmoderno. Entre sus últimas obras destacan: el Pabellón Philips para la Exposición Universal de Bruselas de 1958, con Iannis Xenakis; la Maison du Brésil en París (1959), diseñada junto a Lúcio Costa; la iglesia de Saint-Pierre y la Casa de la Juventud y la Cultura en Firminy (1960-1965); y la Maison de l'Homme/Musée Heidi Weber en Zúrich (1960-1967). Por otro lado, entre sus últimos proyectos no realizados se encontraban: un estadio en Bagdad (1956), un pabellón de exposiciones en Estocolmo (1962), un centro internacional de arte en Erlenbach am Main (1963), un centro de cálculo electrónico para Olivetti en Rho, cerca de Milán (1963-1964), un palacio de congresos en Estrasburgo (1964), una embajada de Francia en Brasilia (1964-1965) y un hospital en Venecia (1965).