Im November 2019 übernahm Luis Enrique erneut die spanische Nationalmannschaft, die sich zuvor unter Robert Moreno erfolgreich für die Europameisterschaft 2021 qualifiziert hatte. Moreno hatte zwar im Vorfeld verkündet, aufgrund seiner Freundschaft zu Luis Enrique wieder die Funktion des Co-Trainers zu übernehmen, falls dieser zurückkehren wolle, verließ jedoch den Verband. Auf seiner Vorstellungspressekonferenz gab Luis Enrique an, für Morenos Abgang verantwortlich zu sein. Moreno habe ihm mitgeteilt, ihm erst nach der Europameisterschaft den Cheftrainerposten wieder zu überlassen und sein Co-Trainer zu werden. Luis Enrique bezeichnete Moreno als „illoyal“ und kündigte an, nicht mehr mit ihm zusammenarbeiten zu wollen. Moreno widersprach diesen Darstellungen. Bei der Europameisterschaft 2021 führte er das spanische Aufgebot bis ins Halbfinale, wo es gegen Italien ausschied.