Dort gelang ihm innerhalb kürzester Zeit der Durchbruch zum Weltklassetrainer. Simeone gewann gleich in seiner ersten Saison mit Atlético die UEFA Europa League. Das nächste Jahr verlief nicht minder erfolgreich: Durch einen dritten Platz in der Liga konnte sich Atlético direkt für die UEFA Champions League qualifizieren. Die Saisonhighlights waren jedoch die Erfolge im UEFA Super Cup gegen den FC Chelsea sowie im Pokalfinale gegen den Stadtrivalen Real Madrid. Auch diese Saison konnte Simeone allerdings noch einmal überbieten: &lt;a href="Primera%20Divisi%C3%B3n%20%28Spanien%29%202013/14"&gt;2013/14&lt;/a&gt; gewann er mit Atlético die spanische Meisterschaft und erreichte das Finale der UEFA Champions League, das mit 1:4 nach Verlängerung gegen Real Madrid verloren ging. Zwei Jahre später gelang ihm mit Atlético nach Erfolgen gegen den FC Barcelona und FC Bayern München erneut der Einzug ins Endspiel. Dort verlor Atlético jedoch erneut denkbar knapp im Elfmeterschießen gegen Real Madrid.