В 1854—1855 годах участвовал в Восточной (Крымской) войне, во время которой вначале командовал 2-й дивизией. В сражении на Альме командовал правым крылом французских войск и провёл успешную фланговую атаку, причём смог переправить артиллерию через считавшимися непроходимыми ущелья. Во время сражения под Балаклавой 25 октября 1854 года, будучи командиром обсервационного корпуса, пришёл на помощь британской бригаде лёгкой кавалерии, проведшей самоубийственную атаку на позиции русской артиллерии; действия Боске позволили кавалеристам избежать полного уничтожения. Ему приписываются слова "C’est magnifique, mais ce n’est pas la guerre: c'est de la folie" («Это великолепно, но это не война: это безумие»), характеризующие действия британской лёгкой кавалерии в этом сражении. 5 ноября 1854 года отличился в сражении под Инкерманом, в котором его инициативные действия (подход удачно размещённого им французского резерва на помощь британцам) обеспечили победу союзных войск.