Premierminister Pierre Mendès France berief Soustelle im Januar 1955 zum Generalgouverneur von Algerien, wo zwei Monate zuvor der Krieg zwischen dem französischen Staat und der nach Unabhängigkeit strebenden Nationalen Befreiungsfront (FLN) ausgebrochen war. In seiner einjährigen Amtszeit bemühte er sich um die „Integration“ der muslimischen Bevölkerung der algerischen Départements, in den französischen Staatsverband und die allmähliche Gleichstellung dieser Bevölkerung mit den französischen Staatsbürgern christlicher oder jüdischer Konfession. Zwar hatten diese 1944 das französische Bürgerrecht erhalten und der diskriminierende Code de l’indigénat war abgeschafft worden, es bestanden aber weiterhin auch rechtliche – wie etwa ein Klassenwahlrecht – und vor allem ökonomische Unterschiede. Diese Bemühungen kamen aber wohl mehrere Jahre zu spät, um der FLN noch den Wind aus den Segeln zu nehmen. Soustelle hielt entschlossen an der Vorstellung einer "plus grande France" unter Einschluss Algeriens fest und lehnte den unter französischen Intellektuellen inzwischen weit verbreiteten Antikolonialismus strikt ab. In der FLN sah er eine Art Wiederkehr des Nationalsozialismus und eine Bedrohung des französischen Staates, weshalb er ihre gewaltsame Bekämpfung guthieß.