Er studierte am Priesterseminar von Reggio Calabria. Nach dem Erdbeben in der Straße von Messina am 28. Dezember 1908 half Demetrio Moscato zunächst bei der Rettung von Verletzten, bevor er an der Bergung von verschütteten kirchlichen Kunstwerken teilnahm. Er schloss sein Studium der Philosophie und Theologie am Päpstlichen Kolleg von Anagni ab und empfing am 13. Oktober 1912 die Priesterweihe. Während des Ersten Weltkriegs war er Militärkaplan im 30. Infanterieregiment der Pisa-Brigade. Danach war er als Seelsorger in Reggio Calabria tätig.