В «Гремио» Пауло Нунес провёл самые лучшие времена в карьере, выиграв два титула Лиги Гаушу, Кубок Либертадорес, чемпионат Бразилии, Рекопу Южной Америки и Кубок Бразилии; также он был лучшим бомбардиром в чемпионате Бразилии 1996 и кубке Бразилии 1997. Его хорошая форма также принесла ему место в символической сборной чемпионата от журнала «Placar» и сборной Бразилии на Кубке Америки 1997.