In 1920 begon Langenus in Parijs, met de match Frankrijk - Engeland voor militairen, zijn internationale carrière. Hij zou nadien nog tientallen interlands fluiten, waarbij zijn talenkennis zeer van pas kwam. Tijdens het eerste Wereldkampioenschap voetbal in 1930 in Uruguay leidde hij in de hoofdstad Montevideo vier wedstrijden, waaronder de finale. Deze wedstrijd Uruguay - Argentinië, die op 4-2 eindigde zou een van de mooiste herinneringen blijven uit zijn succesrijke carrière. Na 1930 zou hij nog op twee grote toernooien fluiten: het Wereldkampioenschap voetbal 1934 in Italië en het Wereldkampioenschap voetbal 1938 in Frankrijk.