Пауло Нунес покинув «Фламенго» в 1995 році і перейшов в «Греміо», де приєднався до іншого гравця, який також покинув «Фламенго», Маріо Жардела. Разом з ним Пауло Нунес сформував одну з найефективніших атакуючих зв'язок в історії «Греміо». Відіграв за команду з Порту-Алегрі наступні два сезони своєї ігрової кар'єри. Більшість часу, проведеного у складі «Греміо», був основним гравцем атакувальної ланки і був одним з головних бомбардирів команди, маючи середню результативність на рівні 0,39 голу за гру першості. У «Греміо» Пауло Нунес провів найкращі часи в кар'єрі, вигравши два титули Ліги Гаушу, Кубок Лібертадорес, Чемпіонат Бразилії, Рекопу Південної Америки і Кубок Бразилії; також він був найкращим бомбардиром в чемпіонаті Бразилії 1996 і Кубку Бразилії 1997 року. Його хороша форма також принесла йому місце в символічній збірній Чемпіонату від журналу «Placar» і збірній Бразилії на Кубку Америки 1997 року.