Na zijn spelerscarrière werd hij trainer. Bij zijn eerste club Botafogo won hij twee staatstitels en in 1968 ook de landstitel. Met Flamengo won hij ook nog twee staatstitels. In 1970 won hij als bondscoach het wereldkampioenschap voetbal, nadat er in de finale van Italië werd gewonnen. Tijdens het wereldkampioenschap voetbal in 1994 won Zagallo als assistent-bondscoach met Brazilië opnieuw de wereldtitel, nadat er in de finale wederom van Italië werd gewonnen. Na dit wereldkampioenschap voetbal werd Zagallo in augustus 1994 voor de duur van vier jaar opnieuw aangesteld als bondscoach en won in 1997 zowel de FIFA Confederations Cup (6–0 winst tegen Australië) als de CONMEBOL Copa América (1–3 winst tegen Bolivia). Een jaar later werd hij met Brazilië tweede op het wereldkampioenschap voetbal, waarin de finale met 0–3 van Frankrijk werd verloren.