В декабре 1904 года Фондаминский вернулся в Москву и стал одним из руководителей Московского городского комитета партии социалистов-революционеров, занимался вопросами пропаганды. В 1905 году кооптирован в состав ЦК ПСР. В сентябре 1905 года вместе с женой арестован и заключен в Таганскую тюрьму; освобожден в октябре того же года. Участвовал в организации декабрьского восстания в Москве.