Após a conquista, a torcida pediu a permanência de Scolari, mas o treinador manifestou seu desejo de dirigir uma equipe europeia e, assim, deixou a Seleção Brasileira. Comandou a equipe pela última vez em um amistoso contra o Paraguai, em agosto de 2002. Logo depois, recebeu convite da Federação Portuguesa de Futebol para dirigir a Seleção local, o que veio a ocorrer em 2003. Desde então, levou a equipe à final da Eurocopa de 2004, sendo derrotada pela Grécia no Estádio da Luz, em Lisboa. Pelos resultados obtidos na competição, foi agraciado pelo então Presidente da República Portuguesa, Jorge Sampaio, no dia 5 de julho desse ano, com o grau de Comendador da Ordem do Infante D. Henrique. Dois anos mais tarde, atingiu as semifinais da Copa do Mundo FIFA de 2006, na Alemanha. Após eliminar a Holanda e a Inglaterra nas oitavas e quartas de final, respectivamente, caiu diante da França. Na decisão do terceiro lugar, foi derrotado pela Alemanha. Apesar da quarta colocação, o resultado foi muito festejado, pois a Seleção Portuguesa não chegava às semifinais de uma Copa do Mundo desde o Mundial de 1966. Após a Copa de 2006, a torcida do Brasil pediu o retorno de Felipão à Seleção Brasileira, mas o treinador preferiu continuar em Portugal.