Selepas kejayaan Piala Dunia 2002, Scolari mengambil alih pengurus Portugal pada 2003 sebagai persiapan UEFA Euro 2004. Dalam perlawanan peringkat kumpulan, Portugal bermula dengan langkah kiri apabila tewas mengejut 2-1 kepada Greece. Namun, anak buah Scolari menang dalam dua perlawanan peringkat kumpulan menentang Sepanyol dan Rusia. Portugal menang ke atas England melalui sepakan penalti dalam peringkat suku akhir selepas terikat seri 2-2. Portugal membenam Belanda di suku akhir sebelum ke perlawanan akhir bertemu Greece. Namun, Greece menang ke atas Portugal 1-0 untuk gelaran pertama mereka di Kejohanan Bola Sepak Eropah.