Pada bulan Mei 1941, Lütjens memerintah sebuah pasukan petugas Jerman, terdiri daripada kapal tempur "Bismarck" dan kapal kruiser berat , semasa Operasi "Rheinübung". Dalam teknik pengulangan "Berlin", Lütjens dikehendaki melolos keluar dari pangkalan laut mereka di taklukan Poland, berlayar melalui taklukan Norway, dan menyerang kapal-kapal dagang. Operasi ini menjadi tidak keruan dan pasukan petugas segera dikesan dan bertempur dekat Iceland. Dalam Pertempuran Selat Denmark, telah tenggelam dan tiga kapal perang British yang lain terpaksa berundur. Dua kapal Jerman itu kemudian terpisah. Tiga hari kemudian, pada 27 Mei, Lütjens dan kebanyakan anak kapalnya terkorban apabila "Bismarck" telah diserang dan tenggelam.