Műveiben a klasszikus egyszerűségre való törekvés jutott kifejezésre, a díszítésben csak a legszükségesebbre szorítkozott. Ő építette a pesti és a dégi Festetics-kastélyokat, a nagylángi Zichy-kastélyt, a tengelici Csapó-kúriát, József főherceg alcsúti és budai palotáját, mindkét épület elpusztult a második világháborúban. A régi pesti vigadó épületét 1826–1832 között építette, legszebb alkotásai közé tartozott, sajnos az 1848–49-es forradalom és szabadságharc idején Pest bombázásakor találat érte, s újat kellett helyette építeni, (az már Feszl Frigyes alkotása, Pollack halála után, 1859–65-ben). Ő építette továbbá a Deák téri evangélikus templomot és annak oltárát (ettől kezdve tagja a Szépítő Bizottmánynak) 1799–1808-ban, közben a Sándor palotát 1806-ban. Ő építette Terézvárosban a Paulay Ede u. 33.-ban Vogel Sebestyén híres pesti asztalosmester házát és valószínűleg a Füvészkert Festetics-villáját is. Pollack tervei szerint épült a székesfehérvári megyeháza homlokzata, majd 1828-tól a szekszárdi új megyeháza, amely egyemeletes, hat dór oszlopos, timpanonos középrizalitjával és nemes egyszerűségével a vidéki klasszicista stílusú középületek példája lett. 1832-ben ő tervezte a jászberényi városházát. Az ő műve a Ludovika Akadémia is (1829–35). Ennek befejezése után fogott hozzá legismertebb alkotásához, a Magyar Nemzeti Múzeum építéséhez (1837–47). A múzeum építése közben, 1840-ben fiával, Pollack Ágostonnal együtt megtervezték a volt József fiúárvaházat