Op 29 augustus 2012 verloor Barcelona de Supercopa van Real Madrid, ondanks een 3-2 winst in de heenwedstrijd. Busquets won voor de vierde keer met Barcelona de Primera División in 2013. In de halve finale van zowel de Champions League als de Copa del Rey werd Barcelona uitgeschakeld, door Bayern München en Real Madrid. Op 16 juli 2013, de dag dat Busquets zijn 25e verjaardag vierde, verlengde Busquets voor de derde keer zijn contract in Barcelona, tot 2018. De Supercopa van 2013 werd gewonnen op uitdoelpunten van Atlético Madrid. Dat was hetzelfde team dat aan het einde van het seizoen in een onderling duel met Barcelona kampioen van Spanje werd. Ook in de Champions League was Atletico Madrid de boosdoener, in de kwartfinale. Barcelona behaalde de finale van de Copa del Rey. Busquets speelde de volledige wedstrijd, maar Barcelona verloor van Real Madrid. In het seizoen 2014/15 won FC Barcelona alle competities waarin het deelnam, waarmee Barcelona het eerste team werd dat voor de tweede keer de treble won. Busquets werd samen met Xavi, Iniesta, Messi, Piqué, Dani Alves en Pedro de enige speler die bijdroeg aan twee treble's. In de Primera División hield Barcelona Real Madrid achter zich en werden ze kampioen met 94 punten. In de finale van de Copa del Rey werd afgerekend met Athletic Bilbao en in de Champions League-finale werd met Juventus afgerekend. Busquets speelde in beide finales de volledige wedstrijd.