Scolari chuyển sang làm huấn luyện viên Bồ Đào Nha từ năm 2003 và nhiệm vụ của ông là đưa đội tuyển nước này đến chức vô địch Giải vô địch bóng đá châu Âu 2004, giải đấu mà họ là chủ nhà.