Im März 1939 wurde er zum General der Flieger und Oberbefehlshaber der neu aufgestellten Luftflotte 4 befördert, mit der er am Überfall auf Polen und am Balkanfeldzug teilnahm. Am 6. und 7. April 1941 fand unter dem Kommando von General Löhr der Luftangriff auf Belgrad statt, bei dem tausende Menschen ums Leben kamen. Der Angriff auf Jugoslawien erfolgte am 6. April 1941 ohne Kriegserklärung. Belgrad wurde am gleichen Tag bombardiert, obwohl es von Jugoslawien zur „offenen Stadt“ erklärt worden war. Löhr hatte den Plan zur Bombardierung der Stadt entwickelt, der vorsah, durch Spreng- und Brandbomben Großbrände zu verursachen, um der nächtlichen zweiten Angriffswelle die „Zielauffindung zu erleichtern“.