Allgood begyndte sin skuespillekarriere på Abbey Theatre i Dublin og debuterede på Broadway den 20. november 1911 i to opsætninger på Maxine Elliott Theatre. Hun medvirkede regelmæssigt i tidlige Hitchcock-film som "Pengeafpresning", "Juno and the Paycock" og "Sabotage". Ved Oscaruddelingen 1942 blev hun nomineret til en Oscar for bedste kvindelige birolle i rollen Beth Morgan i "Grøn var min barndoms dal".