Hij werd kroonprins op 9 juli 1654 door de dood van zijn oudere broer, Ferdinand IV, en heerste als Rooms-Duitse keizer van 1658 tot 1705. Leopolds heerschappij werd gekenmerkt door militaire successen tegen het Ottomaanse Rijk in de Grote Turkse Oorlog door zijn grootste generaal, prins Eugenius van Savoye, waaronder bij Szentgotthárd, Wenen, Mohács en Zenta. Tegen het einde van de oorlog had de Habsburgse monarchie Transsylvanië en een groot deel van Hongarije geannexeerd.