Першим трофеєм у складі збірної для Карлоса стала перемога на Панамериканському чемпіонаті з футболу у 1952 році. Наступного року Кастільйо поїхав зі збірною на чемпіонат Південної Америки 1953 року у Перу, де разом з командою здобув «срібло», а ще через рік поїхав на другий для себе чемпіонат світу 1954 року у Швейцарії. На цьому турнірі Кастільйо був вже основним воротарем, зігравши у трьох матчах, проте бразильці вилетіли вже в чвертьфіналі.