En début de saison 2011, Florian Carvalho atteint la première finale internationale majeure senior de sa carrière en se classant huitième du m des championnats d'Europe d'athlétisme en salle de Paris-Bercy (7 min 52 s 92). Il remporte en juillet à Ostrava le titre du des championnats d'Europe espoirs en 3 min 50 s 42, devant le Britannique James Shane. Quelques jours plus tard, lors des championnats de France d'Albi, il s'adjuge son premier titre national senior, sur , devant Yohan Durand et Jamale Aarrass, et en l'absence de Mehdi Baala, suspendu par la fédération. Lors du meeting Herculis de Monaco, il porte son record personnel sur à 3 min 33 s 60, et réalise les minima pour les championnats du monde de Daegu où une grippe ne lui permet pas de briller. En fin d'année 2011, à Velenje en Slovénie, le Français devient champion d'Europe espoir de cross.En juin 2012, au Stade du Lac de Maine d'Angers, Florian Carvalho devient champion de France du pour la deuxième année consécutive, en devançant Yoann Kowal et Simon Denissel. Il participe aux championnats d'Europe d'Helsinki et remporte la médaille d'argent de l'épreuve du en , devancé de 13/100 de seconde seulement par le Norvégien Henrik Ingebrigtsen, dans une course très serrée où le Français avait pris la tête de la course à de l'arrivée. Sélectionné pour les Jeux olympiques de 2012, à Londres, il ne parvient pas à franchir le cap des demi-finales.