En 1472, le roi Henri IV de Castille transforme le comté d'Alba de Tormes en duché héréditaire en échange de quelques territoires. Lors de ce décret, García Álvarez de Toledo obtient aussi le contrôle de Coria. Pendant la Guerre de Succession de Castille, García Álvarez de Toledo y Carrillo combat au côté de la future reine Isabelle I de Castille contre sa nièce Jeanne de Castille, lors de la bataille de Toro.