Questa comunità hippie che all'inizio era dedita principalmente al sesso, all'uso smodato di droga e ai furti, con il tempo si trasformò in un gruppo di sbandati violenti e impressionabili soggiogato dalla figura irascibile e paranoica di Manson. Cominciarono a girare coltelli e armi da fuoco, si iniziò a parlare di introdursi furtivamente nelle case dei ricchi, rubare, seminare la paura, uccidere. Susan Atkins era considerata fra le ragazze la più abile nell'arte di intrufolarsi silenziosamente. La prima spedizione a cui la Atkins partecipò fu quella del 27 luglio 1969 che portò all'uccisione di Gary Hinman. Il 9 agosto, assieme a Patricia Krenwinkel, Linda Kasabian e Tex Watson, si avviò in auto verso Cielo Drive e prese parte attiva nel massacro di Sharon Tate e degli ospiti che si trovavano nella villa. Prima di uccidere la Tate, che supplicava di lasciarla in vita almeno fino a dopo il parto, Susan disse alla vittima: «Smettila di frignare puttana! Non ce ne frega un cazzo se sei incinta!». Il giorno successivo, assieme a Manson, Krenwinkel, Kasabian, Watson, Grogan e Leslie Van Houten, fu nel commando che fece irruzione in casa LaBianca trucidando i due coniugi, anche se questa volta rimase in macchina con Linda Kasabian mentre si svolgeva la carneficina. Quella stessa notte, Manson, insieme a Susan Atkins e Linda Kasabian, volle proseguire fino a Venice per recarsi a casa di un attore conosciuto dalla Kasabian, un altro "porcellino" da macellare. Tuttavia, la Kasabian sabotò deliberatamente il piano omicida, portando il gruppo all'appartamento sbagliato. Comunque, prima di abbandonare la scena con un nulla di fatto, la Atkins defecò sulle scale dell'abitazione.