Kimbrel est de 2010 à 2014 le stoppeur des Braves d'Atlanta. Invité quatre années de suite au match des étoiles (2011, 2012, 2013, 2014), Craig Kimbrel mène la Ligue nationale pour les sauvetages de 2011 à 2014 et est premier dans les majeures avec 50 en 2013. Il est élu recrue de l'année de la saison 2011 dans la Nationale, reçoit le prix du meilleur releveur en 2013 et le prix Trevor Hoffman en 2014. En 2012, il devient le seul lanceur de l'histoire du baseball à retirer sur des prises plus de la moitié des frappeurs adverses affrontés en une saison. Il détient le record de sauvetages en carrière par un lanceur des Braves.