באליפות העולם ב-2006 הוביל גאסול את ספרד לזכייה הראשונה בתולדותיה במדליית הזהב של האליפות. הוא השיג ממוצעים של 21.3 נקודות ו-9.4 ריבאונדים למשחק, זכה בתואר ה-MVP של אליפות העולם ונבחר לחמישיית הטורניר. עם זאת, פציעה ברגלו שנגרמה במשחק חצי הגמר נגד נבחרת ארגנטינה הובילה לכך שהחמיץ את משחק הגמר, שבו הביסה ספרד את יוון. פציעה זו גרמה לו להיעדר גם בפתיחת עונת ה-NBA של 2006/2007. באליפות אירופה 2007 נבחר גאסול פעם נוספת לחמישיית הטורניר וסייע לספרד לזכות שוב במדליית הכסף, לאחר הפסד בגמר לנבחרת רוסיה. עם זאת, ההישג נחשב לאכזבה מסוימת עבור גאסול וספרד, שכן הספרדים שאפו לזכייה בטורניר הביתי שנערך אצלם, וההפסד בגמר הגיע רק כתוצאה מסל של ג'יי אר הולדן בשניות הסיום של המשחק.