В начале 2004 года в Баку ведомая Ангелиной Грюн сборная Германии убедительно выиграла европейский олимпийский отборочный турнир, однако на самих Играх в Афинах не смогла выйти в четвертьфинал. Очень ярко выступала Грюн на чемпионате мира 2006 года в Японии. В 11 сыгранных матчах она набрала для своей команды 220 очков и лишь на 5 очков отстала от ставшей самым результативным игроком турнира турчанки Неслихан Демир Дарнель. Грюн также заняла 4-е место на турнире по количеству очков на блоке и 5-е по количеству эйсов.