Po dobytí pruského a pomořanského území se agrese řádu obrátila proti pohanské Litvě a pravoslavným ruským knížectvím, jejichž obyvatelé byli považováni z katolického hlediska za heretiky či schizmatiky, později také proti katolickému Polsku, které udržovalo blízké spojenectví s Litvou. Roku 1240 zaútočili livonští řádoví rytíři v koordinaci se švédskými vojsky, která se vylodila v ústí Něvy, na severovýchodní Rus. Poté, co se zmocnili pevnosti Izborsk, jim otevřelo svoje brány důležité obchodní středisko Pskov, neboť vládnoucí bojaři byli ochotni uznat svrchovanost řádu (Pskov byl součástí novgorodské země). Rytíři odsud podnikali další výpravy, na nichž se nebezpečně blížili k Novgorodu. Novgorodský kníže Alexandr Něvský, který porazil ještě roku 1240 Švédy na Něvě, vyrazil urychleně na sever, dobyl tu křižáckou pevnost Koporje a nechal ji rozbořit (1241). Poté vyhnal řádovou posádku z Pskova. Křižácké vojsko, které mělo vtrhnout na novgorodskou půdu severně Čudského jezera, zastavil Alexandr na jaře roku 1242 v tzv. „ledové“ bitvě, která se odehrála na zamrzlé jezerní ploše. Tato bitva ukončila s definitivní platností pokusy livonských rytířů proniknout na východ a německou východní expanzi ve středověku vůbec.