Am 8. Mai 2014 wurde er vom brasilianischen Nationaltrainer Luiz Felipe Scolari in den WM-Kader berufen. Hier war Luiz Gustavo Stammspieler und bildete mit Paulinho bzw. Fernandinho die Doppelsechs. Brasilien wurde bei diesem Turnier Vierter. Die Copa América 2015 verpasste Luiz Gustavo hingegen wegen eines Außenmeniskuseinrisses. In den Kader der Copa América Centenario 2016 wurde er nicht berufen.