2021. június 1-jén Marco Rossi szövetségi kapitány nevezte őt a magyar válogatott Európa-bajnokságra készülő 26 fős keretébe. A kontinenstornán ő volt a válogatott csapatkapitánya. A portugálok elleni első csoportmérkőzést végigjátszotta, a franciák ellen 1–1-es döntetlenre végződő második csoportmérkőzésen azonban a 26. percben le kellett cserélni, miután egy párharc közben ütést kapott a fejére. A németek elleni harmadik csoportmérkőzésen a 11. percben az ő fejesgóljával szerzett vezetést a magyar csapat, ezzel Szalai lett az első magyar labdarúgó, aki egymást követő két Európa-bajnokságon is gólt tudott szerezni. A találkozó másnapján a német "Bild" őt választotta a mérkőzés legjobbjának.