Som ledamot av pärskammaren fortfor han likväl att delta i politik på högsta nivå och vann anseende som en av det konstitutionellt–rojalistiska partiets bäste talare. Efter julirevolutionen (1830), då detta parti kom till makten, blev Molé under Ludvig Filip en av Frankrikes ledande män. Han var utrikesminister augusti-november 1830 och konseljpresident (samt tillika utrikesminister) april 1836-mars 1839. Även sedan hans kabinett fallit, den 9 mars 1839, fortfor han att som en av pärskammarens erfarnaste, kunnigaste och vältaligaste medlemmar öva stort inflytande. Till sina åsikter var han moderat-liberal och bemödade sig, fastän förgäves, att åstadkomma försoning mellan partierna. Han invaldes 1840 i Franska akademien. År 1848 avböjde han att bilda en ny regering efter februarirevolutionen. Under andra franska republiken (1848-1851) var han ledamot av konstituerande och lagstiftande nationalförsamlingarna. Efter Napoleon III:s statskupp i december 1851 drog han sig alldeles tillbaka från det politiska livet.