All'inizio del 1941 la divisione fu spostata nuovamente nella Prussia orientale, per poi prendere parte all'operazione "Barbarossa" contro l'Unione Sovietica a partire dal 22 giugno seguente, sempre alle dipendenze del Gruppo d'armate Nord di Bock. L'unità partecipò all'invasione degli ex paesi baltici, distinguendosi durante i duri combattimenti in Estonia; tra il 20 ed il 28 agosto la 61ª Divisione si distinse durante i combattimenti intorno a Tallinn, al punto che il suo comandante, generale Siegfried Hänicke, ricevette la Croce di Cavaliere della Croce di Ferro. Il 14 settembre l'unità lanciò l'operazione "Beowulf", l'attacco tedesco contro le isole estoni di Muhu, Saaremaa ed Hiiumaa: a dispetto dell'ostinata resistenza sovietica, l'operazione si concluse con un completo successo per le forze tedesche. La divisione venne quindi spostata sul fronte di Leningrado, partecipando all'assedio della città ed ai duri combattimenti davanti Tichvin, rimanendo nella zona fino al gennaio del 1944; il 7 aprile 1942 il comandante della divisione, generale Franz Scheidies, fu ucciso da un cecchino sovietico nei pressi di Gluschitza.