Casarín zrobił wrażenie na selekcjonerze Rafaelu Garzy Gutiérrezie w wieku 19 lat. W 1937 roku zadebiutował w reprezentacji narodowej, która niedługo potem została podzielona na dwie ekipy: "A" i "B". Drużyna "A" miała pojechać na mundial 1938 (ostatecznie Meksyk w nich nie uczestniczył), a grupa "B", do której należał Casarín miała uczestniczyć w igrzyskach Ameryki Środkowej i Karaibów w Panamie. Casarin dopiero wieku 32 lat wystąpił na MŚ 1950, gdzie 2 lipca strzelił gola Szwajcarii w meczu fazy grupowej. Nieoficjalnie strzelił 56 goli w kadrze narodowej, jednak oficjalnie uznaje się tylko 15 z nich.