Kurz nach seiner Übersiedlung nach Paris kam es zur Begegnung mit dem Architekten Le Corbusier, bei dem Xenakis zwölf Jahre als Assistent arbeitete. Er entwarf zahlreiche Bauten oder betreute deren Umsetzung, darunter Häuser in Nantes und Marseille, das Kloster Sainte-Marie de la Tourette, das Versammlungsgebäude in Chandigarh und das Stadion in Bagdad. Den Philips-Pavillon der Brüsseler Weltausstellung 1958 entwarf er in Zusammenarbeit mit Le Corbusier nach hyperbolischen Kurven, mithilfe derer er zuvor schon seine erste Komposition "Metastasis" für einundsechzig Instrumente geschrieben hatte. Die Uraufführung dieses Werks bei den Donaueschinger Musiktagen 1955 unter der Leitung von Hans Rosbaud brachte Xenakis den Durchbruch an die Spitze der internationalen Szene der Neuen Musik. 1975 wirkte er in Paris als Juror bei den Weltmusiktagen der Internationalen Gesellschaft für Neue Musik (ISCM World Music Days). An den ISCM World Music Days wurden auch folgende seiner Werke gespielt: 1971 in London "Atrées", 1972 in Graz "Nuits" für Chor a capella und 1977 in Bonn "Polyagogie".