Zsengellér esordì con la maglia della nazionale ungherese il 2 dicembre 1936 a Londra contro l', che vinse la partita amichevole per 6-2; la prima rete arrivò invece alla presenza successiva, nella gara valida per la Coppa Internazionale 1936-1938 e giocata a Basilea il 4 novembre 1937 contro la e vinta per 5-1, con tripletta del magiaro. Diventato cardine della nazionale, formando insieme a Sárosi e Cseh quello che venne soprannominato "Think tank", partecipò come titolare al Campionato mondiale di calcio 1938 in Francia, dove fu uno dei protagonisti della competizione: mise infatti a segno due reti negli ottavi di finale (6-0 contro le ), un gol nei quarti (2-0 contro la Svizzera) e un'altra doppietta nella semifinale contro la (5-1 il risultato finale). Non andò invece a segno nella finalissima contro l', persa dall'Ungheria per 4-2: Zsengellér risultò comunque il secondo cannoniere della manifestazione con 5 reti, dietro al brasiliano Leônidas, insieme al compagno di squadra Sárosi e all'azzurro Piola. La sconfitta in finale rimase uno dei suoi maggiori rimpianti.