Tijdens de drie jaar dat Marx in Brussel verbleef verschenen enkele van zijn belangrijkste werken. In februari 1845 verscheen "De Heilige Familie", het eerste gezamenlijk werk met Friedrich Engels, en betrof een kritiek op Bruno Bauer en de zijnen. In hetzelfde jaar begonnen Marx en Engels met het schrijven van "De Duitse Ideologie" – een kritiek op Ludwig Feuerbach, Bruno Bauer en Max Stirner -, met daarin opgenomen de beroemde "Stellingen over Feuerbach". Een uitgever werd echter niet gevonden, waardoor de eerste volledige publicatie dateerde van 1932. In 1847 verscheen "De armoede van de filosofie", een kritiek op "De filosofie van de armoede" door Pierre-Joseph Proudhon. Anders dan de titel deed vermoeden, was dit vooral een economische uiteenzetting, waarin de waardetheorie uitgebreid aan de orde kwam: de arbeids(ver-)deling wordt besproken en het concurrentie-principe en het boek bevat ook een hoofdstuk over grondrente. Eind 1847 vond een bijeenkomst plaats van de "Bond der Rechtvaardigen" (later: "Bond der Communisten") in Londen waarbij onder meer Engels aanwezig weg. Aldaar kregen Marx en Engels de opdracht een programma te schrijven, het op 21 februari 1848 verschenen "Communistisch Manifest" met als motto: "Proletariërs aller landen, verenigt U!" De beroemde beginregel van dit Manifest luidde: "Een spook waart door Europa – het spook van het communisme." Toen Marx in zijn "Deutsche Brüsseler Zeitung" van 27 februari 1848 de Parijse februarirevolutie loofde, vaardigde de Belgische overheid een verbod uit op de krant, arresteerde Marx wegens ordeverstoring en zette hem het land uit.