Het type ging in mei 1958 in dienst van de Franse luchtmacht die er drie eskadrons mee uitrustte, EC 12 in Kamerijk, EC 5 in Orange en EC 10 in Creil. Het eskader van Orange en een gedeelte van dat van Creil ging al in 1966 over op andere typen. De resterende Super Mystères werden van 1974 (Creil) tot november 1977 (Kamerijk) uitgefaseerd voor de Mirage F1. De laatste exemplaren werden door het eskader te Kamerijk gebruikt voor luchtshows, opgespoten in een opvallende tijgercamouflage met gele strepen. Na 1977 is het type nog enige jaren gebruikt als straaltrainer. Het is door Frankrijk alleen feitelijk ingezet, in een beperkt aantal missies, in de Algerijnse Oorlog. Als luchtoverwichtsjager beschikte het toestel over twee 30 mm kanonnen en kon ook twee Sidewinder lucht-luchtraketten meevoeren. Eind jaren vijftig was de maximumsnelheid van het toestel, 1195 km/h, voor die rol echter al niet meer toereikend, de hoofdreden dat de productie in 1959 voortijdig werd beëindigd.