Miután a csapat 1961-ben ismét kiesett a másodosztályba, Bruno Pesaolát, a klub korábbi játékosát nevezték ki vezetőedzőnek. Vele a Napoli 1962-ben első komolyabb sikerét könyvelhette el, ekkor kupagyőztes lett. Másodosztályúként erre csak egy klub, a Vado volt képes még 1922-ben. Ezzel a Napoli a következő idényre jogot szerzett a KEK-ben való indulásra, ahol végül a negyeddöntőig jutott. Az egyesület 1964-ben felvette a ma is használt Società Sportiva Napoli nevet, egyúttal részvénytársasággá alakult. Az elnök Roberto Fiore lett. A korszak legismertebb játékosai a később fellépési rekorderré váló Antonio Juliano, a néhány év után a Juventushoz igazoló Dino Zoff, Omar Sivori és José Altafini voltak. A Pesaola-féle csapat legjobb eredménye egy második hely volt 1968-ban. Időközben a Lauro család hatalma fokozatosan csökkent a csapatnál (az akkori elnök Achille Lauro volt, de fia, Gioacchino is fontos pozíciókat töltött be), így az új elnök 1969-ben Corrado Ferlaino lett, akihez a klub történetének legeredményesebb időszaka kötődik. Köszönhetően olyan labdarúgók leigazolásának, mint Sergio Clerici, Giuseppe Bruscolotti és Tarcisio Burgnich, a csapat 1975-ig két harmadik és egy második helyet is elért. Ez nagyrészt az Ajax által világhírűvé váló, a Napolinál Luís Vinício által meghonosított totális futballnak volt köszönhető. 1976-ban ismét sikerült megnyerni a Coppa Italiát, ezúttal a Hellas Verona ellen. A 70-es évek második felétől az eredmények fokozatosan romlani kezdtek, 1980-ban a Napoli például már csak tizenegyedikként zárt.