На летних Олимпийских играх 2016 года в Рио-де-Жанейро Марин уверенно прошла по турнирной дистанции, проиграв в пяти матчах лишь один сет. В полуфинале испанская бадминтонистка выбила из борьбы действующую олимпийскую чемпионку из Китая Ли Сюэжуй 21:14, 21:16. Финальный поединок сложился для Каролины непросто. Её соперница Пусарла Венката Синдху смогла победить в первой партии 21:19. однако затем Марин перехватила инициативу и выиграла два последующих сета 21:12, 21:15, став первой в истории женского бадминтона олимпийской чемпионкой не из Азии. В апреле 2017 года Каролина в третий раз подряд стала чемпионкой Европы, одолев в финале шотландскую бадминтонистку Кристи Гилмур 21:14, 21:12. Далее результаты Марин пошли на спад и на чемпионате мира в Глазго она получила только третий номер посева. Действующая двукратная чемпионка мира в итоге выбыла в четвертьфинале, проиграв японке Нодзоми Окухаре. 2017 год Каролина закончила на 4-м месте в мировом рейтинге.