Il 28 febbraio 2011 Arnott fu ceduto di nuovo dai New Jersey Devils, per poi essere ingaggiato dai Washington Capitals fino al termine della stagione in cambio di Dave Steckel e una scelta al secondo giro del Draft 2012. Il 9 marzo Arnott mise a segno il punto numero 900 in regular season nel successo per 5-0 contro gli Edmonton Oilers, mentre il 2 aprile segnò la 400ª rete in carriera nel successo per 5-4 contro i Buffalo Sabres.