На чемпионате Европы 2004 года Анри принял участие во всех матчах национальной сборной и отметился двумя голами. На групповой стадии Франция одолела Англию, но в четвертьфинале неожиданно была выбита Грецией — матч закончился со счётом 0:1. В ходе чемпионата мира 2006 года футболист играл единственного форварда своей команды, всего он забил три гола, в том числе победный гол после исполненного Зиданом свободного удара в матче против действующих чемпионов бразильцев. Однако в финале Франция по пенальти уступила Италии (5:3). Анри не принимал участия в серии послематчевых ударов, так как после изнурительного овертайма мышцы его ног свело судорогой. Нападающий был в числе десяти номинантов на «Золотой мяч», вручаемый лучшему игроку турнира, но в итоге награды удостоился Зидан. Тем не менее, в 2006 году Анри был включён в состав символической сборной мира "World XI", составленной функционерами ФИФПРО. 13 октября 2007 года в матче против Фарерских островов Анри забил за сборную свой 41-й гол, повторив достижение Мишеля Платини, лучшего бомбардира Франции всех времён. Четыре дня спустя на стадионе «Божуар» он сделал дубль в матче с Литвой, установив тем самым новый рекорд национальной команды. 3 июня 2008 года Франция провела встречу с Колумбией, и для Анри это был сотый матч в составе сборной, он стал шестым футболистом, добравшимся до этой отметки.