W latach 1947–1959 współpracował ze słynnym architektem Le Corbusierem, biorąc udział w realizacji wielu projektów, m.in. przedszkola na dachu budynku mieszkalnego w Nantes-Rezé (Unité d’Habitation of Nantes-Rezé) oraz budynków komunalnych w Czandigarh w Indiach. Zaprojektował też szklaną fasadę monastyru Sainte Marie de La Tourette nieopodal Lyonu. Ostatnim i największym projektem architektonicznym, przy którym współpracował z Le Corbusier był pawilon Philipsa zamówiony na Światową Wystawę w Brukseli w 1958. Unikatowa fasada tego pawilonu zaprojektowana przez Xenakisa w oparciu o szkic Le Corbusiera, stała się przyczyną konfliktu dotyczącego autorstwa projektu i w konsekwencji powodem odejścia Xenakisa.