Les préparatifs de guerre prennent du temps, mais à la fin de l'année 800, Guillaume est aux côtés de Louis d'Aquitaine pour conquérir Barcelone : trois armées, l'une menée par le comte de Gérone, Rostaing, l'autre par Guillaume et la dernière par Louis se rejoignent pour mettre le siège devant la ville. Guillaume reçoit le commandement d'une partie de l'armée chargée de s'établir en territoire musulman, entre Lérida (Lleida, en catalan ) et Saragosse, afin d'arrêter les troupes musulmanes qui pourraient venir en renfort depuis Cordoue. Il attaque et pille les villes de Huesca et de Lérida, favorisant également la révolte des Basques de Pampelune, qui s'affranchissent de l'autorité musulmane. Il repousse, à la fin de l'année, une armée de secours près de Saragosse. En , le wali musulman de Barcelone, Haroun, ouvre les portes de sa ville aux troupes de Guillaume, qui entre dans la ville avant l'arrivée de Louis d'Aquitaine. La date de cette prise de Barcelone, le 3 ou le 4 avril 801, est discutée. La ville de Barcelone et sa région, érigée en comté, sont intégrés à la marche d'Espagne et confiés à Bera, le comte de Gérone, de Razès et de Conflent.