В начале 1940-х годов Альфред Хичкок дал Кэрроллу небольшие роли в своих психологических триллерах «Ребекка» (1940) с Оливье и Джоан Фонтейн и «Подозрение» (1941) с Кэри Грантом и Фонтейн, после чего поставил его на важную роль коварного врача-убийцы в психиатрическом триллере в «Заворожённый» (1945) с Грегори Пеком и Ингрид Бергман. Критики отмечали, что «несмотря на небольшое экранное время, (Кэрролл) производит сильное воздействие». Фильм получил шесть номинаций на «Оскар», в том числе, как лучший фильм. В том же году Кэрролл сыграл роль американского полковника, который продаёт военных секреты нацистам, в полудокументальном шпионском нуаре «Дом на 92-й улице» (1945). Современный кинокритик Ричард Харланд Смит наряду с некоторыми другими актёрами обратил внимание и на игру «британского актёра Кэрролла, который привнёс ледяную сдержанность в свою роль щеголеватого шпиона».