Während ihrer Jahre am College war Smith Teil einer Civil Actions Group (Bürgeraktionsgruppe), die mit Hungerstreiken gegen den Vietnamkrieg demonstrierte. Sie besuchte am 15. April 1967 eine der größten Anti-Vietnam-Demonstrationen in New York City, wo einer der Redner Martin Luther King war. Während ihres Masters an der University of Pittsburgh bekam Barbara Smith von ihren Kommilitonen Kritik für ihr Engagement in der Friedensbewegung, da diese prädominant als weißes Thema aufgefasst wurde. Im Gespräch mit Matt Richardson verwies Smith jedoch darauf, dass im Vietnamkrieg vorwiegend Schwarze Soldaten zu Tode kamen. 1968 nahm Barbara Smith an den Demonstrationen gegen die Democratic National Convention in Chicago teil, obwohl diese vor allem von der vorwiegend weißen und männlichen Studentenbewegung "Students for a Democratic Society" ausgingen, die sie ansonsten gemieden hatte. Im Zuge dieser Demonstration kam es zu massiver Polizeigewalt gegenüber den Demonstrierenden.