En 1966, le Canadien monte sur la plus haute marche du podium du 100 yards lors des Jeux de l'Empire britannique et du Commonwealth disputés à Kingston, en Jamaïque, devançant avec le temps de 9 s 4 le Bahaméen Thomas Robinson. Peu après la compétition, il établit un nouveau record du monde du 100 yards en 9 s 1. En 1967, Harry Jerome s'adjuge le titre du 100 m des Jeux panaméricains de Winnipeg en 10 s 27 (vent supérieur à 2,0 m/s), et termine dès l'année suivante septième des Jeux olympiques de 1968. Il met un terme à sa carrière d'athlète durant la saison 1969.