Capitaine de réserve, il est mobilisé en 1939 et demande à être affecté à une unité combattante de métropole. Sa demande étant rejetée, il est chargé de recruter et entraîner les recrues de Guyane avant de les envoyer au front en Europe. Inquiet des nouvelles venant de France, il adhère à l'appel du 18 juin du général de Gaulle et écrit à ce dernier à Londres afin de se mettre à sa disposition, devenant de fait l'un des premiers membres des forces françaises libres lors de leur création le juillet. Dès lors, Claude Chandon travaille au ralliement de la Guyane à la France libre. Cependant, il se heurte à l'hostilité des autorités locales restées fidèles au maréchal Pétain. Menacé d'arrestation, il se réfugie à Georgetown dans la Guyane britannique proche. Avec l'accord du général de Gaulle, il prépare pour septembre une action armée sur la Guyane. Mais l'influence de l'amiral Robert, Haut commissaire au théâtre de l'Atlantique-Ouest et farouche partisan du régime de Vichy et qui envoie sur place le gouverneur-général Carde accompagné de , met la tentative de ralliement en échec. Promu chef de bataillon, Chandon passe en Guyane néerlandaise et organise le rassemblement de volontaires désirant poursuivre la lutte. Désormais à la tête d'un contingent de plus de , il quitte la Guyane avec ses hommes en février 1941 afin de continuer le combat en Afrique. Le même mois, il fait partie des tout premiers hommes décorés de la Croix de la Libération.