Начало его работы на этом посту совпало с революционными выступлениями рабочих Москвы в ноябре — декабре 1905 года. Николай Иванович сделал всё возможное для защиты мирных граждан, женщин и детей, находившихся в опасных кварталах города, и организовал санитарную помощь раненым и горожанам, потерявшим жильё и средства к существованию. Когда жизнь города вернулась в нормальное русло, основной заботой Н. И. Гучкова стало благоустройство Москвы.