При восшествии на престол императора Николая I, 14 декабря 1825 года, утром, при первом известии о беспорядках в городе, Адлерберг привёз из Аничковского дворца в Зимний наследника престола. После этого Адлерберг был послан успокоить императриц и находился при их величествах до прибытия Николая I. После подавления восстания Адлерберг принимал значительное участие в трудах следственной комиссии по раскрытию деятельности тайных обществ и вообще по делу декабристов. Известен своими зарисовками, дающими некоторые подробности о заседании Следственного комитета, в частности, ему принадлежит воспроизводимый регулярно набросок с декабриста Бестужева-Рюмина.