Na de Zesdaagse Oorlog van 1967 sloeg Habash een meer radicaal-socialistische koers in en richtte hij mede het Volksfront voor de Bevrijding van Palestina (PFLP) op. Habash was wars van enige vorm van toegeeflijkheid richting Israël. De PFLP pleegde dan ook tal van terroristische acties tegen Israëlische doelen. In 1970 was zijn PFLP, die voortdurend overhoop lag met de grotere PLO, betrokken bij een drietal vliegtuigkapingen en probeerde hij in het aan Israël grenzende Jordanië een revolutie te bewerkstelligen. Dit leidde tot de beruchte Zwarte September, waarbij alle Palestijnse activisten, de PLO incluis, met bruut geweld het land uit werden gezet.