До смерти отца Карл III Лотарингский носил титул графа д’Аркур-Эльбёфа, а в 1650 году получил титул принца д’Аркура. В 1641—1642 годах служил в Италии и в Пикардии во Франции под командованием своего дяди Анри Лотарингского, графа д’Аркура. Участвовал в Тридцатилетней войне. Вместе с Великим Конде (Луи II де Бурбон-Конде, будущим герцогом Энгиенским) сражался в знаменитой битве при Рокруа в 1643 году. Он принимал участие в битвах при Тьонвилле и Сьерке, в осаде Гравлина в 1644 году, в битве при Нёрдлингене в 1645 году и в осаде Трира.