Avant d'entrer à l'université, Smith devient bénévole pour le CORE ("Congress for Racial Equality", Congrès pour l’égalité des races). En 1965, elle participe à la déségrégation du Mount Holyoke College et aux activités de l'association "Students for a Democratic Society" (Étudiants pour une société démocratique). Pendant son année à la "New School for Social Research", en 1968, elle se déplace à Chicago, dans l'Illinois, et participe à des manifestations en marge de l'historique Convention nationale du Parti démocrate de 1968.