En 1929 conoce a Rafael Alberti y rompe su matrimonio, para marcharse con el poeta a Mallorca. En 1932 se casan por lo civil. Una de las primeras colaboraciones de Alberti para María Teresa León son las ilustraciones para su tercer libro, una colección de cuentos llamada "Rosa Fría". Es en este momento cuando la Junta para la Ampliación de Estudios pensionó a María Teresa León para estudiar el movimiento teatral europeo y comenzaron a viajar por Berlín, la Unión Soviética, Dinamarca, Noruega, Bélgica y Holanda; por lo que comienzan su periplo europeo. Estas experiencias le permitieron contar con un tema para sus escritos, que fue ampliado posteriormente con una docena de artículos, publicados en "El Heraldo de Madrid" en 1933. Participa en la fundación, junto con Rafael Alberti, de la revista "Octubre", en la que publicará su obra "Huelga en el puerto" (1933). En 1934 la pareja volvió a la Unión Soviética donde asistieron al Primer Congreso de Escritores Soviéticos, allí conocieron a Máximo Gorki y André Malraux. Con el estallido de la Revolución de Asturias de 1934 se incrementó su actividad política y social, viajando a los Estados Unidos, para recaudar fondos para los obreros damnificados.