Ab 1936 wurde Dieterle vor allem durch Filmbiografien bekannt. Sie zeigten einem breiten Publikum das Leben und Wirken von Persönlichkeiten wie Louis Pasteur ("Louis Pasteur"), Émile Zola ("Das Leben des Emile Zola"), Florence Nightingale ("The White Angel"), Paul Ehrlich ("Paul Ehrlich – Ein Leben für die Forschung"), Benito Juárez ("Juarez"), Paul Julius Reuter ("Ein Mann mit Phantasie") und Andrew Johnson ("Tennessee Johnson"). Für "Das Leben des Emile Zola" wurde er 1938 für den Oscar in der Kategorie Beste Regie nominiert, außerdem wurde "Emile Zola" mit neun weiteren Nominierungen ausgezeichnet und gewann in der Kategorien Bester Film und Bester Nebendarsteller (Joseph Schildkraut). 1939 drehte Dieterle die Victor-Hugo-Verfilmung "Der Glöckner von Notre Dame" mit Charles Laughton in der Titelrolle, die vielen Kritikern bis heute als beste Verfilmung des Romans gilt.