Чемпионат Европы 2000 года стал первым и единственным крупным турниром, на котором Франческо Тольдо был основным вратарём Хотя в начале отбора на чемпионат мира 2002 года он оставался в основе, восстановившийся после травмы Джанлуиджи Буффон вытеснил Тольдо из сборной и на долгие годы стал лидером сборной Италии: именно он защищал ворота команды под руководством Джованни Трапаттони на чемпионате мира 2002 года. Последнюю игру в составе сборной Италии Тольдо сыграл 18 февраля 2004 года против Чехии в Палермо на стадионе имени Ренцо Барберы. Он был в заявке на чемпионат Европы 2004 года, но не сыграл ни одной встречи, а после окончания турнира, на котором итальянцы из группы не вышли, объявил об уходе из сборной. Всего Тольдо сыграл 28 игр, пропустив 15 мячей.