Für seinen Auftritt in dem Musicalfilm "Les Misérables" (2012) bereitete Redmayne sich durch Unterricht bei dem Londoner Gesangslehrer Mark Meylan vor. Die Gesangaufnahmen fanden nicht – wie in Musikfilmen meist üblich – im Tonstudio, sondern am Drehort vor laufender Kamera statt. 2014 stand Redmayne für James Marshs Filmdrama "Die Entdeckung der Unendlichkeit" als Stephen Hawking vor der Kamera. Dafür gewann er 2015 unter anderem den Golden Globe in der Kategorie "Bester Hauptdarsteller – Drama", den Oscar als "Bester Hauptdarsteller" sowie den BAFTA Award und den SAG Award, beide ebenfalls als "Bester Hauptdarsteller". Für die Hauptrolle in dem Drama "The Danish Girl" wurde er 2016 erneut für einen Oscar nominiert. 2016 war Redmayne erstmals in der Rolle des Magiezoologen Newt Scamander im Film "Phantastische Tierwesen und wo sie zu finden sind", dem ersten von insgesamt fünf geplanten Filmen der Phantastischen-Tierwesen-Reihe, zu sehen. 2018 spielte er diese Rolle auch in der Fortsetzung "".