De Bunné hatte seinen größten sportlichen Erfolg bei den Olympischen Sommerspielen 1920 in Antwerpen, als er mit dem belgischen Team mit Jean Janssens, André Vercruysse und Albert Wyckmans die Bronzemedaille in der Mannschaftswertung gewann. Im olympischen Einzelzeitfahren belegte er beim Sieg von Harry Stenquist den 5. Rang. In den Wettbewerben im Bahnradsport belegte er in der Mannschaftsverfolgung den 4. Rang.