В 2021 году принял участие на перенесённой из-за пандемии коронавируса Олимпиаде в Токио. В соревновании смешанных пар выступал с Лин Цзяэн, но тайваньские спортсмены уступили уже в первом матче Индии со счётом 3:5. В мужском командном турнире в первом раунде сборная Китайского Тайбэя победила бронзовых призёров Олимпиады-2016 австралийцев в перестрелке, а в четвертьфинале оказались сильнее представителей Китайской Народной Республики. В полуфинале после сухой победы над Нидерландами обеспечили себе медаль, но в финале также всухую уступили лучникам Республики Корея. Таким образом, Тан Чжицзюнь завоевал олимпийское серебро. В индивидуальном первенстве тайваньский лучник в первом раунде победил вьетнамца Хоанга Нгуена, затем в перестрелке оказался сильнее соотечественника Вэй Цзюньхана, в 1/8 финала также в перестрелке победил Итая Шанни из Израиля, а в полуфинале проиграл олимпийскому чемпиону Мауро Несполи из Италии. В бронзовом матче встретился с представителем Японии Такахару Фурукавой, но вновь проиграл и занял четвёртое место.