V roce 2003 převzal reprezentaci Portugalska, které se chystalo na pořádání EURA 2004. Na úvod základní skupiny sice Scolariho svěřenci podlehli Řecku (1:2), poté však porazili Rusko (2:0) a Španělsko (1:0) a postoupili z prvního místa do vyřazovací části, v ní porazili Anglii 2:2 (6:5 pen) a Nizozemsko 2:1. Ve finále podlehli Portugalci překvapení turnaje z Řecka a získali stříbrné medaile. Scolari vedl tým i na MS 2006, kde Portugalci došli až do semifinále, ve kterém podlehli Francii Zidanovým gólem 1:0. V zápase o bronz prohráli s domácím Německem a Felipao tak na třetí cenný kov v řadě nedosáhl. Na následujícím EURU 2008 vypadli se stejným soupeřem ve čtvrtfinále, což byl poslední Scolariho zápas na lavičce Portugalska.