Vilanova 2012. július 1-jén vette át a csapat irányítását. A 2012–13-as szezonban a Barcelonával megnyerte a spanyol bajnokságot. A szezonban 32 győzelemmel, 4 döntetlennel és 2 vereséggel összesen 100 pontot szereztek, amely új klubrekord lett és beállították a Real Madrid előző évi 100 pontos rekordját. 115 gólt szerzett a csapat, ezzel megdöntötték az előző évi 114 gólos klubrekordot. Valamennyi mérkőzésükön gólt szereztek, amely azelőtt még soha, egyik csapatnak sem sikerült a spanyol bajnokságban. A spanyol kupában és az UEFA-bajnokok ligájában is az elődöntőig jutott a csapattal.