O império atingiu o auge territorial sob Dario I, que conquistou o vale do rio Indo, a leste, e a Trácia, a oeste. A sua invasão da Grécia foi frustrada na Batalha de Maratona. Seu filho Xerxes I também tentou ocupar a Grécia, mas foi derrotado na Batalha de Plateias, em (V. Guerras Médicas).