Als Filmschauspielerin erlangte sie in den 1960er-Jahren durch ihre Zusammenarbeit mit mehreren Regisseuren der British New Wave Bekanntheit. So war sie 1960 in Karel Reiszs Sozialdrama "Samstagnacht bis Sonntagmorgen" als Hausfrau "Brenda", die mit dem jüngeren Arbeitskollegen ihres Ehemannes fremdgeht und von ihm schwanger wird, zu sehen. Für diese Darstellung wurde sie mit dem BAFTA Award als Beste Hauptdarstellerin ausgezeichnet. Ein zweites Mal erhielt sie diesen Preis für ihre Darstellung einer Witwe neben Richard Harris im Filmdrama "Lockender Lorbeer" (1963) unter Regie von Lindsay Anderson. Für "Lockender Lorbeer" erhielt sie außerdem eine Oscar-Nominierung als Beste Hauptdarstellerin bei der Oscarverleihung 1964. Mit Regisseur Anderson arbeitete sie 1973 bei "Der Erfolgreiche" an der Seite von Malcolm McDowell nochmal zusammen. 1974 war Roberts als deutsches Dienstmädchen in der starbesetzten Agatha-Christie-Verfilmung "Mord im Orient-Expreß" von Sidney Lumet zu sehen. Zwei Jahre später spielte sie in dem erfolgreichen australischen Film "Picknick am Valentinstag" von Peter Weir eine kaltherzig und unerbittlich erscheinende Internatsdirektorin im viktorianischen Australien, die mit ihrem Internat nach mysteriösen Vorfällen zu Grunde geht. Eine ihrer letzten Filmrollen hatte Roberts 1979 in John Schlesingers Filmdrama "Yanks – Gestern waren wir noch Fremde".