Nach einem eisernen Training, auch an der Sportschule der Bundeswehr 1959 in Sonthofen, wurde er für die Olympischen Spiele 1960 in Squaw Valley nominiert und wurde Olympiasieger in der Nordischen Kombination. 1960, 1961 und 1963 wurde Georg Thoma im Skispringen drei Mal deutscher Meister. Zudem gewann er am 1. Januar 1962 das Neujahresspringen der Vierschanzentournee. Im März 1963 gewann Thoma als erster Mitteleuropäer den Kombinations-Wettbewerb des Holmenkollen-Skifestivals, bei dem die gesamte Weltelite an den Start gegangen war. Dieser Sieg ist als sein größter Erfolg seit dem Gewinn der olympischen Goldmedaille einzustufen. In den darauffolgenden zwei Jahren konnte er diesen Erfolg bei starker Konkurrenz wiederholen. Er war damit erst der dritte Athlet nach den Norwegern Lauritz Bergendahl und Thorleif Haug dem dieser Hattrick gelang. Bei seinen zweiten Olympischen Winterspielen 1964 in Innsbruck konnte er noch einmal die Bronzemedaille gewinnen. Bei den Nordischen Skiweltmeisterschaften 1962 in Zakopane stürzte er im Sprunglauf am 19. Februar bei seinem zweiten Sprung (von vorgesehenen drei Sprüngen) schwer. Im Krankenhaus wurden Rippenprellungen diagnostiziert. Im Jahr 1966 gewann Thoma zunächst beim Deutschland-Schild in Reit im Winkl vor dem Schweizer Alois Kälin, ehe er bei den deutschen nordischen Skimeisterschaften an gleicher Stelle seinen neunten Meistertitel in der Nordischen Kombination gewann. Zehn Tage später wurde er bei den Nordischen Skiweltmeisterschaften 1966 in Oslo Weltmeister. Anschließend beendete er seine Karriere.