A finales de 2002, Scolari pasó a dirigir a . Participó en la Eurocopa 2004 y en el Mundial 2006 al frente del equipo nacional portugués (siendo finalista y semifinalista respectivamente), al que entrenó hasta el término de la Eurocopa 2008 de Austria y Suiza, en la que cayó en cuartos de final ante (2-3).