Im Zuge dieser Kongo-Krise kam es schließlich am 5. September 1960 zum Sturz Lumumbas durch Oberst Joseph-Désiré Mobutu, den Stabschef der Armee. Nach zwei darauf folgenden kurzzeitigen Übergangsregierungen durch Joseph Iléo sowie Albert Ndele wurde Bomboko schließlich am 3. Oktober 1960 als Vorsitzender des Rates der Generalkommissare selbst Premierminister. Als Generalkommissar für Auswärtiges und Außenhandel blieb er zugleich Außenminister.