Außer dem eigenen Wohnhaus entwarf Althoff hauptsächlich Ausstellungsarchitekturen, etwa Beiträge für den "Deutschen Pavillon" auf den Weltausstellungen Brüssel 1958 und Montreal 1967, diverse Möbel (Einzel- und Serienmöbel, darunter ein Bett aus Eichenholz und Stahl für Joseph Beuys), Holzkonstruktionen und -objekte sowie Schmuck. 1963 erhielt er den Förderpreis des Landes Nordrhein-Westfalen für junge Künstlerinnen und Künstler. In den 1970er Jahren engagierte er sich mit Roland Günter, Fritschi und anderen für den Erhalt der Siedlung Eisenheim in Oberhausen. 2010 ernannte die Kunstakademie Düsseldorf Althoff zu ihrem Ehrenmitglied. Althoff war Mitglied im Deutschen Künstlerbund.