Aunque anunció que dejaría su escaño en el Congreso para presentarse como candidato a Presidente de la Generalidad Valenciana por UPyD en las elecciones a las Cortes Valencianas de 2015, el 7 de abril de 2015 anunció que renunciaba tanto a su acta de diputado como a su candidatura a la presidencia del Gobierno de la Comunidad Autónoma Valenciana, por sus discrepancias con la cúpula de su partido. No obstante, continuó estando afiliado a UPyD hasta el congreso extraordinario de junio de 2015. Toni participó junto a la también diputada por UPyD en una de las candidaturas presentadas a liderar el partido (Renovadores), siendo finalmente derrotada esta candidatura frente a la del hasta entonces número dos de Rosa Díez, Andrés Herzog. Tras esta derrota Toni anunció que se daba de baja del partido y poco después se anunció su participación en las primarias de Ciudadanos como independiente, siendo elegido el número dos por Valencia en las elecciones generales de España de 2015. El 19 de julio de 2015, una noticia del diario El Mundo reveló que el 25 de marzo de 2015, tres días después del fracaso electoral de UPyD en las elecciones Andaluzas, Toni Cantó y Albert Rivera se reunieron y pactaron la renuncia de Toni Cantó a ser el candidato de UPyD a la presidencia de la Generalidad Valenciana. El acuerdo incluía que Toni Cantó intentase ganar el congreso extraordinario de UPyD para pasar el partido en bloque a Ciudadanos y en caso de perderlo, como así ocurrió, Albert Rivera le ofrecía ser el número dos de Ciudadanos por Valencia en las elecciones generales de España de 2015. Como Toni Cantó se quejó de que no era un ofrecimiento cierto porque habría primarias, Albert Rivera se comprometió a darle el apoyo de su estructura.