Zsengellér fait ses débuts avec l'équipe nationale hongroise le à Londres contre l'Angleterre, qui remporte le match amical (2-6). Il marque ses premiers buts internationaux dans le cadre de la Coupe internationale 1936-1938 à Bâle le contre la Suisse (5-1), réalisant un coup du chapeau. Devenant rapidement l'un des piliers de la sélection, qui adopte à cette période une formation en « W-M », Zsengellér participe en tant que titulaire de la Coupe du monde de football 1938 en France, où il est l'un des protagonistes de la compétition. Il marque ainsi deux buts au premier tour à élimination directe (6-0 contre les Indes néerlandaises), un but en quart de finale (2-0 contre la Suisse) et deux buts en demi-finale contre la Suède (5-1). S'il reste muet en finale contre l'Italie, perdue par les Hongrois (2-4), Zsengellér se classe toutefois comme le deuxième meilleur buteur de l'épreuve avec cinq buts, deux unités derrière le Brésilien Leônidas, ex æquo avec son coéquipier György Sárosi et le champion du monde Silvio Piola.