Bei der Erstkommunion im Juni 1959 zeigte Claire erste Anzeichen einer tiefen Religiosität. Ab 1964 besuchte sie das Internat der Ordensschwestern von Sacré-Coeur in Toulouse. Während dieser Schuljahre vertiefte Claire ihr spirituelles Leben. Von den Unruhen im Mai 1968 erschüttert, motivierte Claire ihre Klassenkameradinnen, allen Bischöfen Frankreichs einen Brief zu schreiben, um sie zur vermehrten Verkündigung der „drei Geheimnisse“ der Marienerscheinungen von Fátima aufzufordern. Durch religiöse Werke, das tägliche Rosenkranzgebet, die Weihe an das Unbeflecktes Herz Mariä sowie die Sühnekommunion hoffte Claire, die soziale, politische und religiöse Stabilisierung ihrer Heimat zu erlangen. Ihre angeschlagene Gesundheit zwang sie jedoch, das Ordensinternat zu verlassen, in Lauret die Ausbildung fortzusetzen und sich schließlich um ihre schwer erkrankte Mutter zu kümmern; diese verbrachte mehr als ein Jahr in einer Klink. Im August 1971 musste sich Castelbajac aufgrund eines fünfmonatigen Ischiasleidens einer nur teilweise erfolgreichen Operation an der Wirbelsäule unterziehen.