Dia dipilih untuk menggantikan Tito Vilanova sebagai manajer FC Barcelona di awal musim 2013-14, tetapi ia mengumumkan pengunduran dirinya pada 17 Mei 2014, meskipun timnya menjadi runner-up di Copa del Rey dan La Liga musim itu. Pada 2015 ia memimpin Argentina mencapai final Copa América, tetapi Argentina dikalahkan oleh tuan rumah lewat adu penalti. Timnya juga menjadi runner-up pada Copa América Centenario, sekali lagi kalah dari juara bertahan Chili melalui adu penalti. Pada 5 Juli 2016, Martino mengundurkan diri dari tim nasional Argentina.