Des Weiteren war Mortensen erneut mit Ed Harris und Renée Zellweger in "Appaloosa" zu sehen, wobei Harris auch die Regie führte. In einer weiteren spanischen Historienproduktion "Alatriste" mimte Mortensen den Söldner "Diego Alatriste", der sich im Spanien des 17. Jahrhunderts durch diverse Abenteuer schlägt. Vorlage für die bis dato teuerste spanische Produktion sind die fünf "Alatriste"-Romane aus der Feder von Arturo Pérez-Reverte. Jeweils eine weitere Nominierung für den Oscar, Golden Globe, BAFTA Award und den Screen Actors Guild Award brachte Mortensen die Hauptrolle eines überzeugten Aussteigers und Familienoberhaupts in Matt Ross’ Drama "Captain Fantastic – Einmal Wildnis und zurück" (2016) ein. Abermals für diese Filmpreise nominiert wurde er für die Darstellung des Tony Lip in Peter Farrellys Roadmovie "Green Book – Eine besondere Freundschaft" (2018).