Ângelo es va convertir en defensora dels drets de la dona, i principalment del dret a votar. El moviment de les «sufragistes», com es denominava als qui reclamaven aquest dret, es va escampar per tot Europa; Nova Zelanda havia estat el primer país a concedir-ho en 1893. Carolina es va destacar en 1908 com a militant de la Lliga Republicana de Dones ("Lliga Republicana das Mulheres"), que reivindicava drets i deures iguals per a tots dos sexes i, com a fundadora i presidenta de l'Associació de propaganda feminista ("Associação de Propaganda Feminista"). Un any després, Carolina abandona juntament amb Adelaide Cabete la primera a causa d'un gir radical en la ideologia de la lliga. En el seu pas per la mateixa es destaquen la participació en la campanya per a la discussió i aprovació de la Llei de Divorci al Parlament, i la col·laboració amb Adelaide Cabete en la confecció de banderes republicanes, per comanda expressa de Miguel Bombarda abans de morir, que es va hissar durant la revolució del 5 d'octubre de 1910.