Ещё одним направлением оставались взаимоотношения с Ираном, в которых особое место занимала проблема Закавказья. В 1826 г. Персия объявила войну России, желая вернуть утраченные земли по Гюлистанскому мирному договору 1813 года и восстановить своё влияние в Закавказье. В 1826 году иранская армия вторглась в Карабах, желая одним ударом покончить с русским владычеством на Закавказье. Однако русские войска при поддержке армянских и грузинских добровольческих отрядов захватили Эривань, а после южный Азербайджан и Тавриз. В феврале 1828 года был подписан Туркманчайский мирный договор: Россия получила Эривань и Нихичевань. В 1828 году была образована Армянская область, что послужило началом объединения армянского народа.