Waldemar spilte atten kamper for det brasilianske landslaget, og scoret atten mål gjennom hele sin fotballkarriere. Waldemar deltok i VM i fotball 1934, da Brasil ble slått ut av Spania i første runde. I denne kampen tok han et straffespark, men Spanias keeper Ricardo Zamora reddet skuddet. Etter at han pensjonerte seg som fotballspiller, var Waldemar de Brito en del av et prosjekt for å lete etter unge fremadstormende talenter, blant annet i klubben Bauru Atlético Clube.