Casillas Euro 2004 elemeleri grubundaki sekiz maçta da forma giydi ve sadece dört gol yedi. Play-offtaki rakibi Norveç ile yaptıkları ikinci ayak maçında gol yemedi. İspanya böylece Euro 2004'te yer aldı. 2006 FIFA Dünya Kupası son 16 turunda karşı karşıya iki takım arkadaşı kaptan olarak forma giydi. Ama Zidanelı Fransa 3-1 yendi ve tur atladı.