Lemar tekende in juli 2018 een contract tot medio 2023 bij Atlético Madrid, dat circa €65.000.000 voor hem betaalde. Hij debuteerde op 15 augustus 2018 voor de Spaanse club, in de wedstrijd om de UEFA Super Cup 2018 tegen Real Madrid. Zijn eerste doelpunten volgden op 22 september 2018. Hij maakte toen beide doelpunten in een met 0–2 gewonnen wedstrijd in de Primera División uit bij Getafe CF. In de Champions League won hij dat seizoen met Atlético twee keer van zijn voormalige club AS Monaco.