Первым клубом молодого защитника Натана Больё стал клуб QMJHL «Сент-Джон Си Догз»; в составе «Морских собак» Натан провёл 4 сезона и стал в 2011 году обладателем Мемориального кубка. В том же году защитник был выбран на драфте НХЛ клубом «Монреаль Канадиенс».