Pierwszy sezon mógł zaliczyć do udanych, bowiem zdobył w nim 9 goli. W następnym roku był jednak trapiony przez kontuzje i nie mógł odzyskać optymalnej formy. Latem 2002, po bankructwie Fiorentiny postanowił wrócić do Benfiki i ponownie stał się czołowym strzelcem klubu z Lizbony. Piłkarz pokazał się z dobrej strony także na Mistrzostwach Europy w Piłce Nożnej 2004, strzelając ważną bramkę w meczu z Hiszpanią. W sezonie 2005/2006 zdobył dla „Orłów” 15 goli w lidze. Zaowocowało to zainteresowaniem ze strony innym klubów, między innymi West Hamu United. Gomes znalazł się także w kadrze reprezentacji na Mistrzostwa Świata 2006, lecz Luiz Felipe Scolari nie wprowadzał go do gry nawet z ławki rezerwowych. Nuno wystąpił dopiero w przegranym 1:3 meczu o trzecie miejsce z Niemcami, w którym strzelił gola.