In London geboren als Sohn ghanaischer Eltern besuchte Aikines-Aryeetey bis 2006 die High School im Londoner Stadtteil Sutton. Bei den Jugendweltmeisterschaften 2005 in Marrakesch siegte er über 100 und über 200 Meter. Im Jahr darauf gewann er bei den Juniorenweltmeisterschaften 2006 in Peking Gold im 100-Meter-Lauf und Bronze mit der 4-mal-100-Meter-Staffel. 2007 fiel Aikines-Aryeetey wegen verschiedener Verletzungen nahezu die ganze Saison aus. 2008 kehrte er auf die Laufbahn zurück und verbesserte seine persönliche Bestzeit in der Halle auf 6,59 s über 60 Meter und später auch im Freien auf 10,10 s. 2009 gehörte Harry Aikines-Aryeetey zum britischen Kader bei den Weltmeisterschaften 2009 in Berlin. Die britische 4-mal-100-Meter-Staffel in der Besetzung Simeon Williamson, Tyrone Edgar, Marlon Devonish und Harry Aikines-Aryeetey gewann in 38,02 s die Bronzemedaille hinter den Staffeln aus Jamaika und aus Trinidad und Tobago. Zuvor gewann er bei den U23-Europameisterschaften in Kaunas in 10,15 s die Goldmedaille über 100 Meter.