W 1954 Brychtová poznała swojego przyszłego małżonka Stanislava Libenskiego, z którym rozpoczęła współpracę artystyczną. W centrum zainteresowania pary znajdowały się szklane rzeźby oraz szkło architektoniczne. Stosowali technikę zatapiania szkła w formach. W 1958 na Wystawie Światowej EXPO w Brukseli artyści zaprezentowali odlewane, osadzone w ścianie tzw. kamienie zoomorficzne, inspirowane malowidłami naskalnymi z Lascaux i Altamiry, które przyniosły im nagrodę Grand Prix. Pięć lat później, w kwietniu 1963 pobrali się. W drugiej połowie lat 60. XX w. wpisali się w rodzący się w Czechosłowacji trend na szklane rzeźby ze szkła szlifowanego, wykorzystujące efekty optyczne. Okres ten w twórczości pary nosi nazwę okresu kryształowego. Jego flagowym przykładem jest "Kula w sześcianie" (1970), przedstawiająca powtarzający się motyw w zgeometryzowanych rzeźbach pary – zatopioną w pryzmacie kulę. Apogeum okresu kryształowego przypadło na początek lat 80. Rzeźby okresu kryształowego wykonane są w szkle bezbarwnym, kolor pojawia się jako czynnik w twórczości pary w pierwszej połowie lat 80. Swoje prace prezentowali m.in. na wystawach światowych EXPO 1967 w Montrealu (odlewane, również wieloelementowe szklane rzeźby znaczących rozmiarów) oraz EXPO 1970 w Osace (22-metrowa "Rzeka życia", nawiązująca do okupacji Czechosłowacji). Artyści wykorzystywali również odlewanie szkła w formach, co pozwalało uzyskiwać dzieła dużych rozmiarów, a zarazem o wysokiej przejrzystości, współgrające z architekturą budynków. W latach 80. byli wiodącymi postaciami w zakresie stosowania tej techniki.