Năm 1954, Chentouf gia nhập Mặt trận Giải phóng Quốc gia (NLF), sau khi một sự chia rẽ xảy ra trong sự lãnh đạo của MTDL. Năm sau, bà bị lưu đày và ở ngoài nước trong vài tháng trong tình trạng khẩn cấp được tuyên bố. Khi bà trở về, Chentouf đã tham gia Baya Larab và Hamoud, nối lại sự kích động của họ, nhưng bà đã bị bắt. Khi được thả ra, vì bị giám sát dữ dội, Chentouf đã tới Tunisia, nơi bà được chồng tham gia vài tháng sau đó. Cô trở thành thành viên của nhóm chịu trách nhiệm thành lập Hội Lưỡi liềm đỏ Algeria năm 1957. Bởi vì NLF không tin tưởng Hội Chữ thập đỏ Pháp và các điều khoản của Công ước Geneva không được công nhận vì bản chất bên trong của cuộc xung đột, nhà hoạt động hy vọng sẽ có được cả viện trợ nhân đạo và được quốc tế chấp nhận bằng cách trở thành thành viên của Hội Chữ thập đỏ quốc tế và Lưỡi liềm đỏ. Các văn phòng đầu tiên của tổ chức được thành lập tại Tangier, Morocco và Tunis, nơi Chentouf và chồng vẫn ở lại cho đến năm 1962.