В конце концов, скандалы не принесли вреда карьере Астор, наоборот, из-за широкой огласки её борьбы за право опеки над дочерью привлекли к ней внимание кинозрителей. На волне этих скандалов она снялась в фильме «Додсворд» (1936), который собрал много восторженных отзывов, завоевал признание публики и помог «Samuel Goldwyn Company» остаться коммерчески независимой. В 1937 году она вернулась на театральную сцену, чтобы принять участие в ряде успешных постановок Ноэла Кауарда «», «Изумлённое сердце» и «Натюрморт». Астор также начала часто выступать на радио. Но некоторые из её лучших фильмов были ещё впереди; среди них «Пленник Зенды» (1937), «Ураган» (1937) Джона Форда, «Полночь» (1939), «» (1940). В фильме Джона Хьюстона «Мальтийский сокол» (1941) Астор играла коварную соблазнительницу Бриджид О’Шоннесси, в этом фильме так же снялись Хамфри Богарт, Петер Лорре, Сидни Гринстрит. Ещё одной успешной работой Астор была роль, за которую она получила статуэтку «Оскар», эгоцентричной пианистки Сандры Ковак, без сожалений отдающей своего ребёнка в обмен на безбедное существование, в фильме «Великая ложь» (1941). Джордж Брент сыграл в нём бывшего любовника Сандры, но несомненной звездой фильма стала Бетт Дейвис. Дейвис была под впечатлением от кинопроб Астор, ей также понравилось, как та исполняла П. И. Чайковского «Концерт для фортепиано с оркестром № 1». Она попросила, чтобы роль Сандры отдали именно ей, а также пригласила для совместной работы над сценарием, который нуждался в доработке, чтобы сделать его более интересным. Так же Астор специально для роли сделала короткую стрижку, последовав совету Дейвис.