В 2003 году Куарежма был продан в «Барселону» за 6 млн евро. Дебютировал в составе каталонцев в товарищеском матче против «Милана», тут же забив свой первый гол за клуб. В том сезоне сыграл 10 матчей в основном составе и 11 раз выходил на замену, но забил всего лишь 1 гол. Выступал под номером 20. В заключительные недели сезона получил травму и вынужден был пропустить чемпионат Европы. Летом 2004 года Куарежма объявил, что отказывается играть в «Барселоне», пока командой руководит Франк Райкаард, чем привлёк к себе большой интерес со стороны европейских клубов. В результате покинул «Барселону», которая получила Деку из «Порту», а в обмен отдала Куарежму и 15 млн евро.