Aun siendo entrenado como psicólogo, el trabajo más importante de Cantril relacionó con el entonces nuevo tópico de investigación en opinión pública. Influido inicialmente por el éxito de George Gallup y Elmo Roper durante la elección presidencial de 1936, Cantril buscó para aplicar su sistemática de encuestas a la psicología social académica. Cantril fundador editor de "la opinión Pública Trimestral." En 1940 fundó la oficina de Búsqueda de Opinión Pública de la universidad de Princeton. Y en otoño de 1940 en adelante proporcionó la administración de Roosevelt con información confidencial sobre opinión pública americana, particularmente con respecto a la guerra en Europa. En 1942 Cantril condujo una encuesta de muestra pequeña de Oficiales Vichy en Marruecos, con anterioridad a la Operación Torch, aquello reveló la intensidad del anti-británico sentimiento de las fuerzas francesas allí. Esta información influyó la disposición de fuerzas durante la operación, con las tropas americanas que aterrizaban cerca Casablanca y fuerzas mixtas en Oran y Argel.