С началом Гражданской войны в Гватемале вступил в повстанческие силы Гватемальской партии труда. Его арестовали, судили и отправили в тюрьму, после чего он провёл семь лет в изгнании в Мексике. Он вернулся на родину в 1971 году и участвовал в создании Революционной организации вооружённого народа ("Organización Revolucionaria del Pueblo en Armas", ORPA). Когда четыре организации, к трём из которых он был причастен — Повстанческие вооружённые силы, Организация вооружённого народа, Гватемальская партия труда и Партизанская армия бедняков — в 1982 году объединились в Гватемальское национальное революционное единство, Астуриас стал одним из четырёх руководителей блока. Он был единственным из них, кто не участвовал в церемонии подписания мирного соглашения с правительством в 1996 году.