2021. július 11-ig 61 mérkőzésen viselte az angol válogatott mezét, és összesen 38 gólt jegyzett. Az összes ifjúsági csapatban pályára lépett, 2015 márciusában pedig 21 évesen debütált a felnőttek között is. A 2016-os Európa-bajnokság selejtezősorozatának több összecsapásán eredményes volt és a tornán is képviselte hazáját. 2018 májusától megkapta a csapatkapitányi karszalagot, közvetlenül az azévi világbajnokság előtt. Ezen a tornán a válogatottal a negyedik helyig menetelt, így az egylet 1990 után a legjobb helyezést érte el világversenyen. Kane gólkirályi címet szerzett, mellyel egyúttal elhódította a torna aranycipőjét is. A 2020-as Európa-bajnokságon Angliát a döntőbe vezette, így a háromoroszlánosok 1966 után játszottak újra finálét nemzetközi sportversenyen.