Toini Pöysti edusti Suomea kaksissa olympialaisissa ja kolmissa MM-kilpailuissa. Lahden MM-kisoissa 1958 hän sijoittui 10 kilometrillä seitsemänneksi ja sai viestissä hopeaa Suomen joukkueen avausosuuden hiihtäjänä. Squaw Valleyn 1960 olympialaisissa hän sijoittui 10 kilometrillä kuudenneksi ja sai viestin ankkuriosuuden hiihtäjänä pronssia. Zakopanen MM-kisoissa 1962 hän oli 10 kilometrillä yhdeksäs eikä päässyt viestijoukkueeseen. Innsbruckin 1964 olympialaisissa hän sijoittui viidenneksi sekä 5:llä että 10 kilometrillä ja sai pronssia viestin keskimmäisen osuuden hiihtäjänä. Oslon MM-kisoissa 1966 Pöysti oli 10 kilometrillä yhdeksäs ja viesti päättyi viidenteen sijaan.