Während des von 1853 bis 1856 andauernden Krimkrieges diente William Paulet in der von Generalmajor George Bingham, 3. Earl of Lucan befehligten Kavalleriedivision und wurde am 20. Juni 1854 zum Oberst "(Colonel)" befördert. Er nahm im weiteren Kriegsverlauf an der Schlacht an der Alma (20. September 1854), der Schlacht bei Balaklawa (25. Oktober 1854), der Schlacht bei Inkerman (5. November 1854) sowie der Belagerung von Sewastopol (17. Oktober 1854 bis 9. September 1855) teil. Als Brigadegeneral war er schließlich Kommandant einer Militärregion, die Bereiche am Bosporus, die Halbinsel Gelibolu sowie die Dardanellen umfasste und unterstützte die dortige Arbeit der Krankenschwester Florence Nightingale, die eine Gruppe von Pflegerinnen leitete, die verwundete und erkrankte britische Soldaten im Militärkrankenhaus im türkischen Scutari betreute.