Seine seelsorgerische und erzieherische Arbeit wurde durch den Aufstand von 1863–1864 unterbrochen und erschwert, weil die russische Regierung nach dem Zusammenbruch der Revolte die Zügel anzog. Valančius unternahm alles, was in seiner Macht stand, um die verordnete Russifizierung zu untergraben. So organisierte er in Kleinlitauen den Druck litauischer Bücher und deren Schmuggel und Weiterverbreitung. Seine Aktivitäten brachten ihn unvermeidlich in direkten Konflikt mit den Behörden. 1874 erkrankte Valančius schwer und starb am 29. Mai 1875 in Kaunas. Er wurde in der Krypta der St.-Peter-und-Paul-Kathedrale beigesetzt.