W 2004 roku Pauleta został powołany do kadry na mistrzostwa Europy i wystąpił na nich w spotkaniach z Grecją (1:2), Rosją (2:0), Hiszpanią (1:0), Holandią (2:1) oraz w finale, ponownie z Grecją (0:1). Po zakończonym turnieju Pauleta po raz pierwszy objął funkcję kapitana zespołu i do końca kariery pełnił ją w dziewięciu meczach