Chapour Bakhtiar retourne en Iran en 1946. En 1951, il est nommé par le ministère du Travail, d'abord en tant que directeur du département du travail de la province d'Ispahan, puis au même poste au Khuzestan, centre de l'industrie pétrolière. En 1953, Mohammad Mossadegh, homme politique de gauche, nationalisant la compagnie nationale pétrolière iranienne, est brièvement au pouvoir en Iran, avant d'être déposé par le gouvernement impérial, placé sous la direction du shah d'Iran, Reza Palevi. Sous le mandat de Mossadegh, Bakhtiar est ministre délégué au Travail. Puis le chah est remis au pouvoir par un coup d'État soutenu par les États-Unis et la Grande-Bretagne (opération "Ajax"). Dans les années suivantes, Chapour Bakhtiar est emprisonné à plusieurs reprises, pour un total de 6 ans, et torturé pour son opposition au chah. Il devient dirigeant du Front national, alors illégal.