Po ukončení hráčské kariéry začal trénovat Estudiantes. Vystudoval medicínu na Univerzitě v Buenos Aires a provozoval praxi gynekologa od roku 1971 do roku 1976, kdy se rozhodl věnovat na plný úvazek trenérské činnosti. V roce 1982 přivedl Estudiantes k titulu mistra Argentiny a v roce 1983 byl pověřen vedením argentinské fotbalové reprezentace. Byl známým vyznavačem defenzivní hry s rozestavením 3-5-2. Argentinci pod jeho vedením vyhráli mistrovství světa ve fotbale 1986, byli čtvrtí na Copa América 1987, třetí na Copa América 1987 a druzí na mistrovství světa ve fotbale 1990. V letech 1986 a 1987 získal Bilardo cenu deníku "El País" pro jihoamerického trenéra roku, o cestě Argentinců k titulu mistrů světa napsal knihu "Así Ganamos". Byl také televizním komentátorem, ministrem sportu v provincii Buenos Aires a v letech 2008 až 2014 zastával funkci generálního manažera argentinské fotbalové reprezentace.