À partir de 1939, il commande la garde de la jeunesse (NSU) du parti national-socialiste danois, le "Danmarks Nationalsocialistiske Arbejderparti" (DNSAP). Ces troupes constituaient une part considérable des volontaires danois combattant aux côtés de la Finlande lors de la guerre d'Hiver de 1939-1940 contre l'Union soviétique. En conséquence, lorsque les troupes allemandes envahirent le Danemark le , Von Schalburg se trouvait toujours en Finlande. En septembre 1940, il rejoint la Waffen-SS et est affecté à la division « Wiking » de la 5. SS-Panzer-Division en tant que "Hauptsturmführer". Au début de l'opération "Barbarossa", il est affecté au personnel de cette division. Le , il rejoint le corps franc danois s'établissant à Treskau. Le , il reçoit le commandement du corps sous le grade de SS-"Strurmbannführer". Le , il est, au sein de cette unité, transporté par Junkers Ju 52 dans la poche de Demiansk pour participer aux combats dans cette ville. Le , von Schalburg lance la première opération offensive. Souhaitant suivre l'évolution de la bataille, il s'avança vers le front, mais piétina une mine et fut tué quelques instants plus tard par un shrapnel de l'artillerie russe. Le sauvetage de son cadavre, qui a fait de nombreuses victimes, a révélé de nombreuses blessures, notamment une jambe déchirée à la hanche et un pied manquant.