Bakhtiar liittyi vuonna 1949 älymystön suosimaan Iran-puolueeseen, joka oli osa Mohammed Mossadeqin kansallista rintamaa. Bakhtiar toimi Mossadeqin hallituksen apulaistyöministerinä. Kun šaahi Mohammad Reza Pahlavi syrjäytti Mossadeqin vuoden 1953 vallankaappauksella, Bakhtiar joutui vetäytymään politiikasta ja perusti asianajotoimiston. Hän oli seuraavien 25 vuoden aikana yhteensä noin kuusi vuotta vankeudessa tuomittuna toiminnastaan šaahin vastaisessa oppositiossa. Vihanpitoa ei lievittänyt se, että hän oli šaahitar Soraya Esfandiaryn serkku. Bakhtiar oli vuonna 1960 uudelleen järjestäytyneen kansallisen rintaman näkyvimpiä hahmoja ja sen varapuheenjohtaja. Johtaessaan puolueen opiskelijajärjestöä hän kohosi suosituksi opiskelijoiden keskuudessa, mutta myöhemmin monet puolueen kannattajista arvostelivat hänen johtamistapaansa, joka vaikeutti yhteistyötä muiden oppositiopuolueiden kanssa.