Aktivně se zapojil do moravské části stavovského povstání v letech 1618–1620, které odmítlo vládu císaře Ferdinanda II. a zvolilo nového krále, Fridricha Falckého. Jiří Bruntálský byl zvolen do moravského direktoria, kde po jistou dobu vykonával pozici jeho předsedy. Po prohře českých a moravských stavů v bitvě na Bílé hoře na rozdíl od řady protestantských členů z řad vedení povstání neuprchl do exilu a pokračoval v hájení hranického panství. V Hranicích byl však na jaře 1621 zatčen jednotkami plukovníka Spinelliho se španělskými katolickými oddíly a uvězněn nejprve v Olomouci, 28. března byl pak spolu s ostatními zadrženými internován v pevnosti Špilberk v Brně.