Durch die gemeinsamen Kämpfe während des Kriegs der Barone hatten Valence und Lord Eduard ihre Freundschaft erneuert. Am 24. Juni 1268 legte Valence während des Parlaments in Northampton zusammen mit Lord Eduard, John de Warenne und Henry of Almain ein Kreuzzugsgelübde ab. Lord Eduard schloss mit ihm ein Abkommen, in dem Valence versprach, für den Kreuzzug 19 Ritter zu stellen. Dafür unterstützte ihn Lord Eduard mit 2000 Mark und beim Transport der Ritter und der dazugehörenden weiteren Soldaten. Mit dieser Streitmacht stellte Valence faktisch ein eigenes Kreuzzugskontingent. Im Juli 1268 besuchte Valence seine Besitzungen in Pembroke und im Frühjahr 1270 besuchte er, wahrscheinlich erstmals, seine Ländereien in Irland. Dort übernahm er die Vormundschaft über den minderjährigen Gerald fitz Maurice Fitzgerald, die er Thomas de Clare, Lord of Thomond abgekauft hatte. Am 20. August 1270 brach er zusammen mit Lord Eduard zum Kreuzzug ins Heilige Land auf. Über seine Taten während des Kreuzzugs ist nichts bekannt, nur dass er im Heiligen Land ein juwelenbesetztes goldenes Kruzifix erwarb, das Marie, die zweite Frau seines Sohns und Erben Aymer später Westminster Abbey stiftete. Als Lord Eduard in Akkon fast einem Giftanschlag zum Opfer fiel, ernannte Eduard Valence am 18. Juni 1272 zu einem seiner Testamentsvollstrecker. Bereits im August 1272, noch vor Lord Eduard, trat Valence jedoch wieder die Rückreise an, vielleicht aus Sorge, dass sein alter Gegenspieler, der in England gebliebene Earl of Gloucester, während seiner Abwesenheit seine Besitzungen angreifen könne. Am 11. Januar 1273 erreichte er wieder London, und am 7. Juni 1273 wurde er ertappt, als er mit seinem Gefolge illegal in einem königlichen Wald in Hampshire auf der Jagd war.