1939 gewann Albert Sercu die Flandern-Rundfahrt der Amateure. Anschließend wurde er Profi. In den folgenden Jahren erreichte er zahlreiche vordere Platzierungen Klassikern wie Paris–Roubaix, La Flèche Wallonne oder Mailand–Sanremo. 1942 wurde er belgischer Vize-Meister im Straßenrennen. Sein erfolgreichstes Jahr war 1947, als er Quer durch Flandern, den Nokere Koerse und Omloop Het Volk gewann und bei den Straßen-Weltmeisterschaften die Silbermedaille errang. 1951 wurde er zudem Europameister im Zweier-Mannschaftsfahren, gemeinsam mit Valère Ollivier. 1952 beendete er seine aktive Radsport-Laufbahn.