Nella stagione successiva vinse, ancora con gli Harlequins, il campionato inglese battendo il Leicester nella finale di Twickenham; fu il primo titolo di campione d'Inghilterra sia per Care che per il suo club. Ad agosto 2012 estese il suo contratto con gli Harlequins di ulteriori tre stagioni fino al 2015. Nel 2012-13 ebbe la sua miglior stagione a livello individuale, guidando i "Quins" in Premiership e nella Heineken Cup con 12 mete segnate e 63 punti totali. Due anni dopo prese parte alla dove scese in campo solamente nella partita con l' vinta per 60-3. Nel 2016 venne convocato, insieme al compagno di squadra degli Harlequins Chris Robshaw, per il Sei Nazioni in cui conquistò il "Grande Slam". Al 2016 vanta 62 presenze internazionali con l', con 8 mete segnate e 49 punti totali.