Fiorenzo Angelini war Konzilsvater aller vier Sitzungsperioden des Zweiten Vatikanischen Konzils und engagierte sich für die Liturgie des Sakraments der Krankensalbung. Bei dem Konklave 2005 und dem Konklave 2013 war er wegen seines Alters nicht mehr wahlberechtigt. Er ist Verfasser zahlreicher Schriften zur Krankenseelsorge und hatte entscheidenden Anteil am Aufbau mehrerer Gesundheitszentren und Kliniken weltweit.