Im Konsistorium vom 5. Juni 1596 nahm ihn Clemens VIII. als Kardinaldiakon von "Santa Maria in Aquiro" ins Kardinalskollegium auf. Im Januar 1597 ernannte er ihn zum Kardinalpriester von "Santa Balbina all’Aventino". 1598 reiste Kardinal Arrigoni, der am Heiligen Offizium tätig war, in päpstlichem Auftrag nach Ferrara, als die Stadt dem Heiligen Stuhl übertragen wurde. Im Folgejahr wurde er Mitglied der Kommission, die die Ehe König Heinrichs IV. von Frankreich mit Marguerite de Valois auflösen sollte. Nach dem Tod Clemens’ VIII. im Jahr 1605 nahm er am Konklave teil, das Leo XI. zum Nachfolger wählte. Der berief ihn während seines kurzen Pontifikates zu seinem Datarius. Im nachfolgenden Konklave war Kardinal Arrigoni bis zuletzt Gegner des dann gewählten Paul V., der ihn trotzdem als Datarius bestätigte. 1607 fiel er jedoch bei Paul V. in Ungnade und wurde zum Erzbischof von Benevent ernannt. Die Bischofsweihe spendete der Papst ihm persönlich am 24. Februar desselben Jahres; Mitkonsekratoren waren die Kardinäle Ludovico de Torres und Marcello Lante della Rovere. Im Juni 1611 berief er in Benevento ein Tribunal ein, das sich mit Werk und Positionen von Galileo Galilei befasste. Kardinal Arrigoni starb 1616 und wurde in der Kathedrale von Benevento beigesetzt.