Das Bistum Dili wurde mit der päpstlichen Bulle "Solemnibus Conventionubus" am 4. September 1940 vom bisherigen Bistum Macau abgetrennt und umfasste damals die gesamte Kolonie Portugiesisch-Timor. Jaime Garcia Goulart wurde am 18. Januar 1941 zum Apostolischen Administrator ernannt. Er war bereits von 1933 bis 1937 als Kommissar in Dili. Am 12. Oktober 1945 wurde er zum ersten Bischof von Dili nominiert, seine Bischofsweihe fand am 28. Oktober 1945 in Sydney statt, wohin er während der Schlacht um Timor geflohen war. Am 9. Dezember 1945 zog Goulart nach der Befreiung der Kolonie feierlich in Dili ein. Die pastoralen Strukturen, wie die alte Kathedrale von 1909 und viele andere Kirchen, waren im Krieg zerstört worden. Bis zur Einweihung der Catedral da Imaculada Conceição 1989 übernahm die Funktion die Kirche Santo António de Motael.