Fue creado cardenal presbítero de "San Silvestre en Capite" por el papa Pío XII en el consistorio del 12 de enero de 1953. El papa Pío XII lo nombró prefecto de la Sagrada Congregación para Religiosos cinco días después, el 17 de enero. El cardenal Valeri fue uno de los que participaron en el Cónclave de 1958 que seleccionó al papa Juan XXIII, quien anteriormente lo había sucedido como nuncio en Francia. El cardenal Valeri vivió el tiempo suficiente para asistir solamente a la primera sesión del Concilio Vaticano II en 1962, y para participar en el Cónclave de 1963, que resultó en la elección del papa Pablo VI.