Im Konsistorium vom 9. Dezember 1726 nahm ihn Papst Benedikt XIII. zunächst "in pectore" ins Kardinalskollegium auf, gab seine Wahl jedoch erst am 20. November 1727 bekannt. Nachdem er am 22. Dezember 1727 Kardinalsring und Birett empfangen hatte, bekam Quirini als Kardinalpriester die Titelkirche "Sant’Agostino" überantwortet. Später bekam er auch die Titelkirchen "San Marco" und "Santa Prassede". Ferner war er von 1743 bis 1754 Kardinalpriester von "Santi Bonifacio e Alessio". Er nahm an den Konklaven von 1730 und 1740 teil. Im Jahr 1730 ernannte ihn Papst Clemens XII. zum Kardinalbibliothekar der Vatikanischen Bibliothek, 1740 zum Präfekten der Index-Kongregation.