Le esperienze realizzate nel corso della sua carriera nel settore petrolifero, come governatore del Sichuan e del Ministero della Sicurezza Pubblica, condussero Zhou a diventare uno dei principali candidati al posto vacante di capo del "Zhengfawei". Nel 2007, a seguito delle dimissioni del precedente capo Luo Gan, Zhou conquista questo posto insieme ad una poltrona nel Comitato permanente dell'ufficio politico del Partito Comunista Cinese, il comitato più importante e il maggiore organo decisionale all'interno del PCC. Con questa nuova carica e la nuova posizione politica ottenuta, Zhou è responsabile del sistema giudiziario cinese, delle forze dell'ordine, delle agenzie giudiziarie, delle forze paramilitari e delle agenzie di "intelligence" domestiche. Pur essendo classificato nono fra le gerarchie della leadership del PCC, Zhou, soprannominato lo "zar della sicurezza" da diversi media stranieri, emerge come uno dei principali e più importanti membri del Politburo e, di conseguenza, della Cina. Come capo della commissione "Zhengfawei", Zhou è il responsabile dell'enorme quantità di risorse destinate alle Olimpiadi di Pechino del 2008, al 60º Anniversario della nascita della Repubblica Popolare Cinese del 2009, all'Expo del 2010 a Shanghai.