Zum Kardinalpriester erhob ihn Papst Pius V. im Konsistorium vom 17. Mai 1570, den Kardinalshut und den Titel von "Santi Giovanni e Paolo" empfing Nicolas de Pellevé am 4. Juli 1572. Am Konklave 1572, bei dem Gregor XIII. zum Papst gewählt wurde, nahm er nicht teil. Er wurde Präfekt der Kongregation für die Bischöfe und Regularen. Am 14. November 1584 optierte er für den Titel von "Santa Prassede". Nicolas de Pellevé war Teilnehmer des Konklave 1585, das Papst Sixtus V. wählte. Ferner nahm er am ersten Konklave des Jahres 1590 teil, bei dem Urban VII. gewählt wurde. Auch am zweiten Konklave desselben Jahres nahm er teil, aus diesem ging Gregor XIV. als Papst hervor.