Vid den stora eldsvådan i Köpenhamn 1728 miste han sin egen boksamling och sina lärda anteckningar, men blott en ringa del av sin dyrbara handskriftsamling. Vid sin död skänkte han denna (Arnamagnaeanska samlingen, Arnamagnæan Codex) till universitetsbiblioteket, jämte ett kapital (Arnamagnaeanska legatet), avsett till bekostnad av fornskrifters utgivande och till understöd åt isländska studenter som ägnade sig åt sådant arbete. Samlingen omfattar över 2 800 handskrifter (därav 500 på pergament) och över 10 000 dokument, antingen original (5 600) eller avskrifter, från Island, Norge och Danmark. En katalog utkom 1888–1894 i två band. Själv utgav Árni Magnússon endast några få av fornskrifterna, men genom sin samling gjorde han stora insatser för studiet av Nordens forntid. Arnamagnaeanska legatet har bekostat utgivandet av en mängd viktiga fornskrifter.