Han var ældste søn af Christian Gyldenløve og Dorothea Krag. I 1721 udnævntes han til Ridder af Dannebrog og 4 år senere til deputeret i Søetatens Generalkommissariat; desuden var han kammerherre. Han var ikke blot greve af Samsø, men tillige friherre til Baroniet Lindenborg og Høgholm. I en meget ung alder viste han stor interesse for lærde studier, og han samlede sig i kort tid et betydeligt bibliotek, dels ved køb i udlandet, dels ved anskaffelser på danske auktioner, f.eks. den Rostgaardske; Hans Gram var ham en stadig rådgiver ved studeringer og bogindkøb. "Hvad gjorde han med alt det?" sagde Frederik IV efter grevens død karakteristisk nok, "han vilde dog ikke være Præst." 1725 stadfæstedes faderens testamente, hvorved Gisselfeld Adelige Jomfrukloster i Sjælland oprettedes, ved en overenskomst mellem de 3 søskende Danneskiold-Samsøe, i det grev Christian blev overdirektør. Stiftelsen trådte dog egentlig først 1754 i virksomhed. Allerede 17. februar 1728 døde den fornemme unge bogven af kopper i København; hans lig brændte i byens ildebrand samme år.