Após completar seus estudos no Eton College, Buller comprou uma comissão no 60º Batalhão de Caçadores, o King's Royal Rifle Corps, em maio de 1858. Ele serviu na Segunda Guerra do Ópio e foi promovido a capitão antes de participar da Expedição de Wolseley de 1870 no Canadá. Entre 1873–74, ele foi oficial de inteligência servindo ao Lorde Wolseley durante a Campanha Ashanti, tendo sido ferido levemente na Batalha de Ordabai. Ele foi promovido a major e condecorado como Companheiro da Ordem de Bath.