Ottaviani foi um dos cardeais eleitores que participaram do conclave papal de 1963, que selecionou Giovanni Battista Montini como o Papa Paulo VI. Ele também foi o "Protodeacon" (Cardeal-Diácono) durante o conclave e, como tal, anunciou a eleição de Montini e o coroou em 30 de junho com o "triregnum".