Lærke Møller startet sin håndballkarriere som 7-åring og spilte i et par Ålborg-klubber før hun skiftet til Aalborg DH. Her ble hun tidlig utropt til et stort talent, og allerede som 16-årig fikk hun sin debut på klubbens elitelag, og det endog i en Champions League-kamp. Hun debuterte på Y-landslaget i mars 2006, og hun fikk 16 landskamper der. Allerede i desember samme år kom hun på U-landslaget, hvor hun har spilt 30 kamper. Som 18-åring fikk Lærke Møller sin debut på det danske A-landslaget. Hun fikk sitt gjennombrudd i GF World Cup i 2008, og hun ble lagets toppscorer med 26 mål under EM i håndball 2008, hvor også pressen vurderte henne som en av lagets beste spillere.