El museo creció principalmente a partir de donaciones de nobles locales, incluidos miembros de las familias Kossakowski, Ogiński, Radziwiłł y Sapieha. Así, la colección reflejaba los intereses y estados de ánimo de la nobleza lituana. En la correspondencia privada, los fundadores del museo a menudo se referían al museo como el Museo Lituano que reflejaba su carácter patriótico. La colección incluía una serie de artículos relacionados con el Levantamiento de Kościuszko en 1794, la invasión francesa de Rusia en 1812, miembros de la facultad de la cerrada Universidad de Vilna. Algunos de los artículos tenían poco valor histórico y dudosa autenticidad, pero servían al nacionalismo romántico. Por ejemplo, la gorra que Julian Ursyn Niemcewicz llevaba el día de su ejecución, un mechón de pelo de Napoleón, hierba de la tumba del poeta Franciszek Karpiński, un trozo de cortinas de cama del lecho de muerte de Władysław IV Vasa. En un catálogo de 1858, el primer artículo enumerado fue una figura de bronce de Perkūnas, el dios del trueno lituano, encontrado en Kernavë, pero se reveló que era un trozo de un candelabro del siglo XIII de Hildesheim en Alemania. Otras figuras de supuestos dioses lituanos incluían esculturas del dios de la guerra Kovas, la diosa de la sabiduría Praurimė, la diosa del amor Milda, el espíritu de la familia žaltys y la sacerdotisa vaidilutė.