Jones ging in Dulwich zur Schule und studierte an der Universität Oxford Physik. 1932 machte er seinen Abschluss und arbeitete im Clarendon Laboratory der Universität. 1934 promovierte er dort und erhielt ein Stipendium für Astronomie am Balliol College. Ab 1936 arbeitete er an Problemen der Luftverteidigung im Forschungszentrum des britischen Luftfahrtministeriums in Farnborough. Während des Zweiten Weltkriegs arbeitete er für den britischen Geheimdienst als Wissenschaftler, was damals eine Novität war. Insbesondere oblag ihm die Auswertung des Stands der deutschen militärischen Forschung und die Entwicklung entsprechender Gegenmaßnahmen. Frühzeitig wies er dabei auf die Authentizität des „Oslo-Reports“ hin, den der deutsche Physiker Hans Ferdinand Mayer den Briten 1939 anonym zukommen ließ. In der Luftschlacht um England gelang es ihm 1940, das deutsche funkgesteuerte Bomber-Zielsuchsystem "Knickebein" zu analysieren und in der Folge eine Reihe von erfolgreichen Gegenmaßnahmen (die den Änderungen auf deutscher Seite jeweils angepasst wurden) einzuleiten. Hierbei wurde er durch entzifferte Funksprüche der Luftwaffe unterstützt, die er von seinem Landsmann Frederick Norman, genannt „Bimbo“, aus Bletchley Park erhielt. Schon 1937 hatte Jones die Idee, Radar durch Streifen von Aluminiumfolie zu stören (Düppel), was 1942 von Joan Curran auf britischer Seite weiterentwickelt wurde und dann auch 1943 bei den Luftangriffen auf Hamburg erstmals zum Einsatz kam. Auch die Deutschen hatten ähnliche Ideen, beide Seiten zögerten aber mit dem Einsatz aus Angst, den Gegner auf dieselbe Idee zu bringen.