Ab 1825 wirkte er auch in Brüssel, die neben Den Haag die zweite Hauptstadt der Vereinigten Niederlande war. Nach der belgischen Revolution von 1830 blieb Suys in Brüssel, arbeitete allerdings auch weiterhin in den nördlichen Niederlanden. Auch der belgische König schätzte den Architekten, machte ihn zum Hofbaumeister und ließ eine Reihe Projekte unter dessen Federführung realisieren, wie beispielsweise das Leopoldviertel mit dem Leopoldpark in Brüssel.