Tijdens het consistorie van 5 maart 1973 creëerde Paulus hem kardinaal. Hij kreeg de "Santi Ambrosio e Carlo" als titelkerk. Hij werd meteen benoemd tot kardinaal-vicaris van Rome en tot aartspriester van de Sint-Jan van Lateranen. Kardinaal Poletti nam deel aan zowel het eerste conclaaf als het tweede conclaaf van 1978, welke leidden tot de verkiezing van respectievelijk paus Johannes Paulus I en Johannes Paulus II. Tijdens dat laatste conclaaf zou hij in de eerste stemronde enkele stemmen hebben vergaard. Van 1985 tot 1990 was hij voorzitter van de Italiaanse bisschoppenconferentie.