Il est créé cardinal par le pape Paul VI lors du consistoire du avec le titre de cardinal-prêtre de Sant'Antonio da Padova in Via Tuscolana. Il devient ainsi le dix-septième évêque de São Paulo, le cinquième archevêque et le troisième cardinal. Il participe aux deux conclaves de 1978 qui voient successivement les élections de Jean-Paul en août et de Jean-Paul II en octobre.