1950 wurde Guyot Bischof von Coutances. Louis-Jean Guyot nahm in den Jahren 1962 bis 1965 am Zweiten Vatikanischen Konzil teil. Papst Paul VI. übertrug ihm 1966 die Leitung des Erzbistums Toulouse und nahm ihn am 5. März 1973 als Kardinalpriester mit der Titelkirche "Sant’Agnese fuori le mura" in das Kardinalskollegium auf. Kardinal Guyot nahm am August- und Oktoberkonklave 1978 teil.