Nach der Revolution und der anschließenden Abspaltung Belgiens wurde das Schloss Residenz für Leopold I., König der Belgier, aus dem Hause Sachsen-Coburg und Gotha. Sein Sohn Leopold II. erweiterte das Schloss, ließ die Gewächshäuser im Park erbauen und den gesamten Park erneuern. In einem Artikel der Deutschen Bauzeitung aus dem Jahr 1903 heißt es dazu: „Eine Erweiterung des Schlosses Laeken bei Brüssel ist durch König Leopold nach den Entwürfen des Architekten Girault in Paris beabsichtigt. Die Erweiterung wird in zwei neuen Flügelbauten bestehen, welche Wohnungen für den König und die Prinzen, grosse Festräume und eine Gemäldegallerie enthalten werden.“ Für das Schloss gibt es den eigenen Fürstenbahnhof.