Am 15. Januar 1972 wurde er zunächst zum Titularerzbischof von "Massa Lubrense" und Koadjutorerzbischof im Erzbistum Jaro ernannt, folgte aber bereits am 8. Oktober desselben Jahres als Oberhirte der Erzdiözese auf seinen verstorbenen Vorgänger José Maria Cuenco. Am 21. Januar 1974 wurde er schließlich zum Erzbischof des Erzbistums Manila ernannt. Paul VI. nahm Jaime Lachica Sin am 24. Mai 1976 als Kardinalpriester mit der Titelkirche "Santa Maria ai Monti" in das Kardinalskollegium auf. Bei den Konklaven im August und Oktober 1978 war er der jüngste Teilnehmer. Von 1977 bis 1981 leitete er als Vorsitzender die philippinische Bischofskonferenz.