I det brasilianska landslaget spelade Careca 60 matcher och gjorde 29 mål mellan 1982 och 1993. Han deltog i världsmästerskapen 1986 och 1990, men lyckades inte vinna någon VM-medalj. Under VM 1986 gjorde Careca fem mål, vilket bara slogs av Gary Lineker med sex fullträffar. I samband med flytten till den japanska andraligan tvingades Careca ge upp sin landslagsplats, och var inte med när Brasilien vann VM 1994. Careca ställde upp i Copa América både 1983 och 1987, men var inte med och vann den turneringen heller.