Был возведён в сан кардинала-священника с титулом церкви "Санта-Мария-дельи-Анджели-э-деи-Мартири" папой римским Иоанном Павлом II на консистории от 26 ноября 1994 года. Он был назначен в состав Папского Совета по содействию христианскому единству летом 1994 года и Конгрегацию по делам Восточных Церквей в ноябре 1994 года. С 1998 года по 2001 год и вновь с ноября 2003 года, он занимал должность председателя Комитета по делам мероприятий «В защиту жизни». Килер был одним из кардиналов-выборщиков, которые участвовали в Папском Конклаве 2005 года. Кардинал Килер сохранял право участвовать в любых будущих Папских Конклавах, которые могли начаться до его 80-летия 4 марта 2011 года.