1772 wurde Bougainville zum persönlichen Sekretär von Louis XV. erhoben. Er kämpfte 1779 bis 1782 als Konteradmiral und Kommandeur mehrerer Linienschiffe gegen die Briten in den Kämpfen der Amerikanischen Revolution. Unter anderem befehligte er die erste Schwadron der französischen Flotte in der siegreichen Seeschlacht vor der Chesapeake Bay (5. September 1781) gegen die britische Flotte. Für die Niederlage in der Seeschlacht von Les Saintes (12. April 1782) machte man aber vor allem ihn verantwortlich, ein Kriegsgericht beschränkte sich jedoch auf einen öffentlichen Tadel. Nach der Französischen Revolution bot man ihm 1791 das neugeschaffene Marineministerium und 1792 einen Vizeadmiralsposten an, Bougainville lehnte jedoch ab. Er ließ sich auf einem Besitz in der Normandie nieder. Den blutigen Terror, "La Terreur" überlebte er (1794 inhaftiert) trotz bekannt königstreuer Haltung nur durch den Sturz Robespierres unversehrt. 1794 wurde er Mitglied der französischen Akademie der Wissenschaften, die Ägyptische Expedition von 1798 bereitete er mit vor. 1799 wurde er Leiter des Pariser Längenbüros. 1801 mahnte er in einer Denkschrift an Napoleon zur erneuten Besetzung der Falklandinseln.