O Cardeal foi nomeado pelo Papa João como Arcebispo Titular de Gypsaria em . Recebeu sua consagração episcopal no dia do Papa João, com os cardeais Giuseppe Pizzardo e Benedetto Aloisi Masella servindo como co-consagradores na Arquibasílica de São João de Latrão. Albareda deixou o cargo de arcebispo titular no dia seguinte, em . De 1962 a 1965, participou do Concílio Vaticano II, durante o qual foi um dos cardeais eleitores que participaram do Conclave de 1963 que selecionou o Papa Paulo VI.