Kaarle nousi valtaan vuonna 1624, mutta luopui vallasta 1634 nuoremman veljensä Nikolauksen hyväksi. Kaarle liittyi katoliseen liigaan kolmikymmenvuotisessa sodassa, ja yhdisti armeijansa Johann Tillyn kanssa Breitenfeldin taistelun jälkeen 1631. Myöhemmin hän palveli kenraalina keisarillisessa armeijassa, osallistuen muun muassa Nördlingenin ja Tuttlingenin taisteluihin. Ranskalaiset miehittivät Lothringenin herttuakunnan 1635 liittyessään kolmikymmenvuotiseen sotaan.