No dia 11 de julho de 2010, o meia foi adquirido pelo Paris Saint-Germain por 5,5 milhões de euros. Disputou um título logo no início da temporada: a Supercopa da França, mas perdeu nos pênaltis para o Olympique de Marseille. No mesmo ano, chegou a final da Copa da França, onde novamente foi vice-campeão, perdendo para o Lille. Em janeiro de 2011, Nenê foi eleito o melhor jogador do Campeonato Francês pela Revista France Football, e também o melhor jogador da temporada do PSG, escolhido pela torcida. Ganhando também o prêmio de melhor jogador estrangeiro da França, o jogador terminou a temporada como artilheiro do time com 20 gols.