Nassiri deltog 1953 i statskuppen mot Mohammad Mossadegh (se Operation Ajax). Natten till den 16 augusti ledde han en väpnad kolonn på väg till Mossadeghs residens för att överlämna ett dekret från shahen och därmed avsätta Mossadegh från premiärministerposten, men rykten om kupp-planerna hade läckt ut och Nassiri stoppades och greps av trupper lojala till Mossadegh ledda av stabschefen general Riahi. Några dagar senare, den 19 augusti, gjordes dock ett nytt kuppförsök och man lyckades då avsätta och arrestera Mossadegh.