Ex-integrante do Lehi, grupo armado sionista que operava clandestinamente na Palestina Mandatária entre 1940 e 1948. Shamir foi um dos autores intelectuais do assassinato do diplomata Folke Bernadotte, nomeado pelas Nações Unidas para mediar o conflito entre árabes e judeus em 1948, no final do Mandato Britânico da Palestina.