Smil completou seus estudos de graduação na Faculdade de Ciências Naturais da Charles University em Praga, onde teve 35 aulas por semana, 10 meses por ano, durante 5 anos. "Eles me ensinaram a natureza, da geologia às nuvens", disse Smil. Após a formatura, ele se recusou a entrar para o Partido Comunista, minando suas perspectivas de emprego, embora tenha encontrado emprego em um escritório de planejamento regional. Ele se casou com Eva, que estava estudando para ser médica. Em 1969, após a invasão soviética da Tchecoslováquia e também a formatura de Eva, os Smils emigraram para os Estados Unidos, deixando o país meses antes de uma proibição de viagens soviética fechar as fronteiras. Nos dois anos seguintes, Smil concluiu o doutorado em Geografia no College of Earth and Mineral Sciences da Pennsylvania State University .