El papa Pío XI lo creó cardenal diácono de S. Nicola en Carcere en el consistorio del 16 de diciembre de 1935. Canali fue uno de los cardenales electores en el cónclave de 1939 que eligió a Pío XII, quien lo nombró primer Presidente de la Comisión Pontificia para la Ciudad del Vaticano el 20 de marzo de 1939. Creado Penitenciario Mayor, el 15 de octubre de 1941, el Cardenal fue nombrado Pro-Presidente de la Administración del Patrimonio de la Sede Apostólica en 1951 (quedando en ese puesto hasta su muerte), y participó en el cónclave papal de 1958, que resultó en la elección del papa Juan XXIII. En virtud de su cargo de cardenal protodiácono, anunció la elección de Juan XXIII y luego lo coronó el 4 de noviembre de 1958.