Op de Europese kampioenschappen zwemmen 2008 in Eindhoven, veroverde Simmonds samen met Kate Haywood, Jemma Lowe en Francesca Halsall de Europese titel op de 4x100 meter wisselslag, het kwartet verbeterde tevens het Europees record. Tijdens de Britse kampioenschappen zwemmen 2008 in Sheffield plaatste de Britse zich voor de Olympische Spelen, op de 100 en de 200 meter rugslag. In Manchester nam Simmonds deel aan de wereldkampioenschappen kortebaanzwemmen 2008, op dit toernooi veroverde ze de zilveren medaille op de 200 meter rugslag in een Europese recordtijd. Daarnaast eindigde ze als vijfde op de 200 meter wisselslag, als zevende op de 100 meter rugslag en als achtste op de 50 meter rugslag. Samen met Kate Haywood, Jemma Lowe en Francesca Halsall sleepte ze de bronzen medaille in de wacht op de 4x100 meter wisselslag, het viertal wist ook het Europees record te verbeteren. Tijdens de Olympische Zomerspelen van 2008 in Peking eindigde de Britse als zesde op de 200 meter rugslag en strandde ze in de halve finales van de 100 meter rugslag. Op de Europese kampioenschappen kortebaanzwemmen 2008 in Rijeka sleepte Simmonds de bronzen medaille in de wacht op de 200 meter rugslag, op zowel de 50 als de 100 meter rugslag eindigde ze als vijfde. Op de 4x50 meter vrije slag eindigde ze samen met Emma Wilkins, Jessica Sylvester en Katy Sexton als achtste, samen met Georgia Holderness, Jemma Lowe en Jessica Sylvester werd ze uitgeschakeld in de series van de 4x50 meter wisselslag.