Die Nachfolge von Patrick Joseph O’Donnell nach dessen Tod als Erzbischof von Armagh und Primas von ganz Irland trat er am 22. Juni 1928 an. Am 16. Dezember 1929 nahm ihn Pius XI. als Kardinalpriester mit der Titelkirche "San Giovanni a Porta Latina" in das Kardinalskollegium auf. Er war 1933 als Apostolischer Legat bei der Grundsteinlegung der Liverpool Metropolitan Cathedral anwesend. MacRory schlug Eoin O’Duffy vor, eine Irish Brigade zur Unterstützung der Putschisten unter General Francisco Franco im Spanischen Bürgerkrieg zu bilden. Als Kardinal nahm er am Konklave 1939 teil, das Pius XII. zum Papst wählte. MacRory war ein energischer Gegner der sozialen Ungerechtigkeit, des Protestantismus und der Teilung Irlands.