2006 konnte Rafsandschāni bei der Wahl zum Expertenrat ein überwältigendes Wahlergebnis für den Stimmbezirk Teheran feiern. Nach dem Tod von Ajatollah Ali Meschkini, den Revolutionsführer Chamene'i zum Alterspräsidenten des Expertenrates eingesetzt hatte, wurde Rafsandschāni im September 2007 als dessen Nachfolger und Vorsitzender offiziell mit 41 von 76 Stimmen gewählt. Beide Ämter repräsentierten insgesamt mehr Machtfülle als das Präsidentenamt. Für den Fall des Todes Chamene'is galt Rafsandschāni zeitweilig als aussichtsreichster Kandidat für dessen Nachfolge als Oberster Rechtsgelehrter. Dies änderte sich durch die Rolle, die er bei den Iranischen Präsidentschaftswahlen 2009 und den darauf folgenden Protesten spielte. Am 8. Februar 2011 schloss er eine erneute Kandidatur für seine Wiederwahl zum Vorsitzenden des Expertenrates aus, sofern Ajatollah Mohammed Reza Mahdavi-Kani dafür kandidieren würde.