У 1989 році напередодні Кубку Америки був призначений на пост головного тренера національної збірної Бразилії. У збірній Себастьян Лазароні спробував ввести позицію ліберо. У липні 1989 року під його керівництвом збірна Бразилії виграла Кубок Америки, не програвши по ходу турніру жодного матчу і пропустивши всього один м'яч. У відбіркових матчах до чемпіонату світу 1990 року в Італії бразильці двічі розгромили збірну Венесуели, а у матчі з чилійцями їм була присуджена технічна перемога через відмову суперника продовжувати матч. На самому чемпіонаті світу збірна Бразилії обіграла усіх суперників на груповому етапі, а в 1/8 фіналу поступилася з мінімальним рахунком Аргентині. Після цієї невдачі Бразильська конфедерація футболу прийняла рішення відправити головного тренера у відставку. Лазароні залишився в Італії, уклавши контракт з «Фіорентиною», проте ніяких успіхів досягти не зміг, і по ходу сезону 1991/92 був звільнений зі свого поста.