W 1262 papież Urban IV mianował go kardynałem-biskupem Ostii i od tego momentu Enrico przeszedł na stałe do pracy w kurii. Występuje jako świadek na licznych bullach papieskich datowanych między 9 stycznia 1263 a 28 lutego 1268. Uczestniczył w blisko trzyletniej elekcji papieskiej 1268-71; z powodu choroby nie uczestniczył w końcowym głosowaniu w dniu 1 września 1271, w wyniku którego Teobald Visconti został papieżem (jako Grzegorz X). Niespełna dwa miesiące później sporządził testament, a 6 listopada 1271 zmarł.