1946 ernannte ihn Papst Pius XII. zum Titularbischof von "Thennesus" und Weihbischof in Bombay. Die Bischofsweihe spendete ihm am 29. Juni 1946 der Erzbischof von Bombay Thomas Roberts SJ; Mitkonsekratoren waren Victor Fernandes, Bischof von Mangalore, und Thomas Pothacamury, Bischof von Bangalore. Papst Pius XII. ernannte ihn 1950 zum Erzbischof von Bombay. Am 12. Januar 1953 nahm er ihn als Kardinalpriester "pro hac vice" der Titelkirche "Santa Maria in Via Lata" in das Kardinalskollegium auf. Valerian Kardinal Gracias war der erste Inder, der zum Kardinal kreiert wurde. Er nahm am Konklave des Jahres 1958, am Zweiten Vatikanischen Konzil und am Konklave des Jahres 1963 teil. Dem ersten Konklave des Jahres 1978 konnte er aus Krankheitsgründen nicht beiwohnen. Valerian Kardinal Gracias starb am 11. September 1978 in Bombay und wurde in der dortigen Kathedrale beigesetzt.