En décembre 2006, Rafsandjani est élu en tant que représentant de Téhéran à l'Assemblée des experts. Il est élu par ses pairs à la présidence de l'Assemblée le . Il en perd la présidence en mars 2011, au profit de l'ayatollah Mohammad Reza Mahdavi-Kani, un religieux conservateur proche du président Mahmoud Ahmadinejad. La faction dirigeante du pays lui reproche son soutien à l'opposition lors de la réélection contestée du président en juin 2009.