Заглавная песня на альбоме, «London Calling», была написана отчасти под впечатлением от взрыва ядерного реактора в Три-Майл-Айленд в марте 1979 года. Текст Джо Страммера также затрагивает темы роста безработицы, национальных конфликтов и наркомании в Великобритании. Вторая песня на диске, кавер-версия рокабилли Винса Тейлора 1959 года, хронологически была первой композицией, записанной для альбома. Коллектив называл её одной из первых рок-н-ролльных песен Великобритании, и участники группы часто прослушивали её для «разогрева» перед записью других композиций. Трек сочетает в себе элементы соул, регги и поп-музыки, на нём также присутствует медная духовая секция. Текст песни представляет хронику жизни беспечного молодого человека, которого критикуют за то, что он не может научиться вести себя как ответственный взрослый.