Am 13. September 1838 nahm ihn Papst Gregor XVI. als Kardinalpriester mit der Titelkirche "San Bartolomeo all’Isola" in das Kardinalskollegium auf. Als Metropolit reformierte er die gesamte belgische Kirche und führte die belgischen Bischöfe zu gemeinsamem Handeln. Kardinal Sterckx nahm nicht am Konklave von 1846 teil, in dem Papst Pius IX. gewählt wurde. Am 20. März 1866 wurde er als dienstältester Kardinalpriester Kardinalprotopriester. Er starb Ende 1867 in Mecheln und wurde in der dortigen Kathedrale beigesetzt.