הכתב העברי העתיק היה נהוג בישראל במשך תקופת הברזל, התקופה המקבילה לתקופה המקראית של ימי בית ראשון, והמשיכו להשתמש בו גם במשך התקופה הפרסית לסירוגין עם האלפבית הארמי, עד שהשימוש בו נזנח כמעט לחלוטין, והוא החל לשמש רק לצורכי פולחן או לביטוי שאיפות לאומיות, הן ביהודה והן בשומרון. ביהודה למשל נעשה בו שימוש במטבעות שנטבעו על ידי המלכים החשמונאיים, בהם מופיעה לרוב הכתובת בכתב עתיק זה. כך גם במטבעות מלחמת היהודים ברומאים (66–70 לסה"נ), שייתכן כי חלקם נטבעו בידי שלטונות המקדש וחלקם על ידי המורדים, וכך גם במטבעות שטבעו היהודים בזמן מרד בר כוכבא (132–135). חוקרים משערים, כי הסיבה לשימוש בכתב זה בימים אלו, אף על פי שלא היה בשימוש היומיומי, נובעת מהרצון להזכיר את ימי הפריחה הכלכלית והמדינית בתקופת הזוהר שהמקרא מייחס לתקופת דוד ושלמה, שאז השימוש בכתב זה היה נפוץ. בחלק מהמגילות הגנוזות שהתגלו במדבר יהודה ונכתבו בכתב המרובע של ימינו, נמצא כתוב בכתב עברי עתיק רק השם המפורש, תופעה זו מופיעה גם במספר תרגומים יווניים. גם בשומרון בתקופה זו (התקופה הפרסית והתקופה הרומית הקדומה) אנו מוצאים שימוש יומיומי בכתב המרובע היהודי, ולצורכי פולחן נעשה שימוש בכתב העברי הקדום, כאשר בכל התקופה הזו (ולמעשה גם בתקופת הברזל) לא היה כל הבדל בצורת הכתב בין תושבי שומרון לתושבי יהודה. לאחר כישלון מרד בר כוכבא פסק השימוש בכתב העברי הקדום ביהודה (וגם השפה העברית חדלה מאז להיות שפה מדוברת), אולם בשומרון חל תהליך הפוך, והכתב היהודי המרובע נזנח לטובת הכתב העברי הקדום, שהתפתח עם הזמן לצורה הייחודית של האלפבית השומרוני.