Gimondi gewann zahlreiche Klassiker, so 1966 Paris–Roubaix, 1966 und 1973 die Lombardei-Rundfahrt sowie 1974 Mailand–Sanremo. 1973 holte er sich den Titel bei der Straßen-Weltmeisterschaft in Barcelona, nachdem er 1971 schon Zweiter und 1970 Dritter geworden war. Besondere Stärke bewies er im Einzelzeitfahren. So gewann er den Grand Prix Forlì fünfmal, sooft wie kein anderer Fahrer.