Op 3 juli 1930 werd hij door paus Pius XI benoemd tot bisschop van Gravelbourg, in Saskatchewan. Anderhalf jaar later werd hij aartsbisschop van Quebec en dus metropoliet van de Canadese kerkprovincie. Tijdens het consistorie van 13 maart 1933 werd hij kardinaal gecreëerd. Hij kreeg de "Santa Maria degli Angeli e dei Martiri" als titelkerk. Villeneuve nam deel aan het Conclaaf van 1939, waarbij hij zelf gold als "papabile".