In de militaire campagnes van 1805 en 1806 vergrootte hij zijn reputatie in de slagen bij Austerlitz, Saalfeld, Jena, Pultusk en Ostrolenka. Hij verkreeg de titel van graaf in 1808 en trouwde met een nichtje van Julie Clary, de vrouw van Joseph Bonaparte. Niet lang daarna werd Suchet naar Spanje gestuurd. Na het beleg van Saragossa werd hij benoemd tot bevelhebber van het Leger van Aragón, en gouverneur van die provincie. Door uitmuntende bestuurlijke kwaliteiten bracht hij orde in zijn provincie. Nadat Suchets leger werd verslagen in de Slag bij Alcañiz, sloeg hij terug en versloeg achtereenvolgens Blake bij María (14 juni 1809) en O'Donnell bij Lleida (22 april 1810).