Aktivně se zapojil do moravské části stavovského povstání v letech 1618–1620, které odmítlo vládu císaře Ferdinanda II. a zvolilo nového krále, Fridricha Falckého. Jiří Bruntálský byl zvolen do moravského direktoria v této době se stal moravským nejvyšším sudím. Po prohře českých a moravských stavů v bitvě na Bílé hoře uprchl do Německa, kde se doslechl o uvěznění řady osobností z řad českého vedení povstání. Jelikož byla řada moravských povstalců zpočátku ponechána bez postihu, vrátil se Jiří Bruntálský zpět na Moravu. Při své cestě do Brna zde byl však 28. března 1621 zatčen a uvězněn v pevnosti Špilberk v Brně. Spolu s dalšími devatenácti moravskými šlechtici, spolu mj. s Václavem Molem z Modřelic, byl označen jako strůjce povstání na Moravě s reálnou hrozbou trestu smrti, který byl vykonán u 27 českých šlechticů při popravě na Staroměstském náměstí. O obdobné popravě se pak uvažovalo také v Brně.