À la suite du départ de Santi Cazorla, Moreno est nommé premier tireur de pénalty pour la saison 2020-2021. Le , il égalise sur pénalty contre la SD Huesca et permet aux siens d'arracher un nul 1-1 lors de la première journée de Liga. Moreno continue à enchaîner des performances remarquées et s'installe définitivement comme l'un des meilleurs buteurs espagnols du moment. Le , il inscrit le premier triplé de sa carrière professionnelle, concluant notamment deux penaltys, sur la pelouse du Grenade CF en championnat (victoire 0-3). Auteur d'un mois de mars complet, Moreno affirme être au de sa carrière. Le Catalan termine deuxième meilleur buteur du championnat, ayant marqué 23 buts, dont 10 penaltys, et remporte pour la deuxième année consécutive le trophée Zarra du meilleur buteur espagnol de Liga. De plus, il continue sa progression au niveau collectif et délivre 10 passes décisives, dont 7 en championnat.