Ab 2010 folgten die bislang erfolgreichsten Jahre in der Karriere von Zsuzsanna Jakabos: 2010 gewann sie bei den Europameisterschaften vor heimischem Publikum in Budapest Silber über 200 m Schmetterling hinter Katinka Hosszú und Bronze über 400 m Lagen hinter Hannah Miley und Hosszú. Bei den Kurzbahneuropameisterschaften in Eindhoven gewann sie über diese Distanzen ihre ersten internationalen Goldmedaillen. Anschließend erreichte sie bei den Kurzbahnweltmeisterschaften in Dubai mit Rang 8 über 200 m Rücken ihre erste internationale Finalteilnahme über eine Rückendistanz; über 400 m Lagen wurde sie Fünfte. 2011 belegte sie bei den Weltmeisterschaften in Shanghai Rang 5 über 4×200 m Freistil und Rang 6 über 200 m Schmetterling. Bei den Kurzbahneuropameisterschaften 2011 gewann Jakabos Silber über 100 m Lagen hinter Theresa Michalak und Bronze über 400 m Lagen hinter Mireia Belmonte und Hannah Miley. 2012 erreichte sie bei den Europameisterschaften in Debrecen erneut mehrere Medaillen in ihrem Heimatland, nämlich Silber über 200 m Schmetterling und 400 m Lagen (jeweils hinter Katinka Hosszú) sowie mit der Staffel über 4×200 m Freistil. Sie nahm daraufhin in London an ihren dritten Olympischen Spielen teil und erreichte mit Rang 7 das Finale über 200 m Schmetterling. Über 400 m Lagen und 4×200 m Freistil wurde sie Neunte; die ungarische Staffel über 4×100 m Lagen wurde im Vorlauf disqualifiziert. Ende 2012 folgten weitere Medaillen bei den Kurzbahneuropameisterschaften in Chartres mit Silber über 100 m Lagen und Bronze über 200 und 400 m Lagen. Bei den anschließenden Kurzbahnweltmeisterschaften waren ihre besten Resultate vierte Plätze über 200 und 400 m Lagen sowie 4×200 m Freistil.