1964年には1964 欧州ネイションズカップの開催国となり、初優勝を飾った。前評判の高かったハンガリーに2-1で勝利し、決勝では4年前に対戦を拒否したソ連に勝利して優勝を決めた。終盤まで1-1の同点だったが、84分にマルセリーノ・マルティネスが決勝点を決め、1920年のアントウェルペンオリンピック以来44年ぶりに主要国際タイトルを獲得した。1976年にはスペインが1982 FIFAワールドカップの開催国に決定した。この大会から出場国が24ヶ国となり、ホセ・サンタマリア監督率いるチームへの期待は高かった。1次グループリーグではホンジュラス、ユーゴスラビア、北アイルランドと同組となり、1勝1分1敗（勝点4）の2位で2次グループリーグに進出。2次グループリーグでは西ドイツ、イングランドと同組となったが、1分1敗の最下位で敗退し、サンタマリア監督は解任された。