2 сентября 2019 года «Барселона» объявила о соглашении с «Лас-Пальмас» о переходе Педри в июле 2020 года за 5 миллионов евро. Игрок согласовал двухлетний контракт с каталонским клубом. 27 сентября 2020 года Педри дебютировал за «Барселону» в матче испанской Примеры против «Вильярреала», выйдя на замену Филипе Коутиньо. 20 октября 2020 года забил свой первый гол за «Барселону» в своём дебютном матче в Лиге чемпионов в первом матче группового этапа против венгерского «Ференцвароша».