Alors que le Stade rennais change d'entraîneur, Rolland Courbis remplaçant Philippe Montanier, Dembélé continue de s'affirmer au sein de l'attaque rennaise. Après avoir égalisé, sur penalty contre le LOSC Lille le , il permet à son équipe de l'emporter contre le Toulouse FC trois semaines plus tard, en égalisant puis en donnant le but de la victoire à Kamil Grosicki, pour un retournement de situation réalisé dans le temps additionnel de la rencontre. Le , il réussit le premier triplé de sa carrière professionnelle et permet au Stade rennais de l'emporter lors d'un derby face au FC Nantes au Roazhon Park ( à 1), alors que des recruteurs du FC Barcelone étaient en tribunes pour le superviser. Sa progression est récompensée par un surclassement en équipe de France espoirs, avec laquelle il est appelé pour deux rencontres éliminatoires de l'Euro 2017. Il honore sa première sélection face à l'Écosse, le au stade Jean-Bouin d'Angers, alors que Didier Deschamps, sélectionneur de l'équipe de France, affirme suivre ses performances. Après avoir inscrit un doublé contre le Stade de Reims, il remporte le trophée UNFP de joueur du mois de , après avoir terminé à la seconde place le mois précédent, puis est sacré meilleur espoir de Ligue 1 pour la saison 2015-2016 lors des trophées UNFP. Il boucle ainsi sa première saison professionnelle avec douze buts marqués et cinq passes décisives données en vingt-six matchs de championnat disputés.