Luis Suárez w latach 1957–1972 rozegrał w reprezentacji Hiszpanii 32 mecze i strzelił 14 goli. Zdobył w jej barwach tytuł mistrza Europy na Euro 1964 oraz dwukrotnie występował na mistrzostwach świata: 1962 (runda grupowa) i 1966 (runda grupowa).