1962年3月19日，被時任教宗若望二十三世擢昇為司鐸級樞機。高若瑟還參加了1962年至1965年的梵蒂岡第二次會議，和及後的1963年教宗選舉秘密會議，堂時選出的教宗是保祿六世。於1965年11月10日，他以教宗使節代表身份出席天主教傳入澳門的四百周年慶典。