Er nahm von 1962 bis 1965 am Zweiten Vatikanischen Konzil teil. Papst Paul VI. nahm ihn am 28. April 1969 als Kardinaldiakon mit der Titeldiakonie "Santi Angeli Custodi a Città Giardino" in das Kardinalskollegium auf und ernannte ihn am 23. Juni desselben Jahres zum Erzbischof von Cagliari. Am 26. Februar 1973 wurde Sebastiano Baggio Präfekt der Kongregation für die Bischöfe und am 21. Dezember desselben Jahres Kardinalpriester an der Titelkirche "San Sebastiano alle Catacombe" und am 12. Dezember 1974 wurde er zum Kardinalbischof von "Velletri und Segni" ernannt. 1974 nahm er als Päpstlicher Sondergesandter am Eucharistischen Kongress in Quito teil, 1975 am brasilianischen Eucharistischen Kongress in Manaus. Darüber hinaus versah er viele Jahre lang das Amt des Präsidenten der Päpstlichen Kommission für Lateinamerika. Kardinal Baggio nahm am August-Konklave von 1978 teil sowie am Oktober-Konklave in demselben Jahr. Vor Beginn des ersten Konklaves galt er als "papabile". Papst Johannes Paul I. wollte ihn nach seiner Wahl im August 1978 zum Patriarchen von Venedig ernennen, doch Baggio lehnte ab. Vom 27. Januar bis 13. Februar 1979 war er Teilnehmer der dritten Generalkonferenz des Lateinamerikanischen Bischofsrates im mexikanischen Puebla.