Op 3 juli 1961 werd hij aartsbisschop van München en Freising. Vanaf 1965 was hij voorzitter van de Duitse Bisschoppenconferentie. Döpfner nam deel aan het Conclaaf van 1963 dat leidde tot de verkiezing van Giovanni Battista kardinaal Montini tot paus Paulus VI. Ook nam hij deel aan het Tweede Vaticaans Concilie. Döpfner behoorde bij de vernieuwingsgezinde katholieken. Hij was zeer bevriend met de Nederlandse kardinaal Alfrink. Volgens de overlevering zou een conservatieve kardinaal tijdens het Concilie tegen Döpfner hebben gezegd: "Julius, jij opereert mensen zonder narcose", waarop Döpfner zou hebben geantwoord: "En jij narcotiseert al dertig jaar zonder te opereren."