Олимпијска 2012. година је започела веома успешно за Шестремову, потшо је на европском првенству у Дебрецину освојила две златне медаље у тркама на 50 делфин и 100 слободно. Иако је на Олимпијске игре у Лондон отпутовала као један од највећих фаворита за медаље, Шестремова је остварила неочекивано лоше резултате, а у чак три од четири трке, колико је пливала у појединачној конкуренцији, је елиминисана у полуфиналима (50, 100 и 200 слободно), док је у својој примарној дисциплини на 100 делфин заузела четврто место са временом од 57,17 секунди.