Am 15. April 1907 wurde Alessandro Lualdi als Kardinalpriester mit der Titelkirche "Santi Andrea e Gregorio al Monte Celio" in das Kardinalskollegium aufgenommen. Er nahm sowohl 1914 als auch 1922 am Konklave teil. 1926 entsandte ihn Papst Pius XI. als päpstlichen Legaten zur Feier des achthundertsten Jubiläums der heiligen Agatha nach Catania.