Αργότερα το 1040 συμμετείχε στην Εξέγερση του Πέτρου Δελεάνου, ξαδέλφου του, εγκαταλείποντας την βυζαντινή αυλή. Ο Αλουσιανός έγινε δεκτός από τον Πέτρο, ο οποίος του έδωσε ένα σώμα στρατού με την οποίο επιτέθηκε στην Θεσσαλονίκη. Η πολιορκία όμως απέτυχε, και ο βουλγαρικός στρατός ηττήθηκε από τους Βυζαντινούς. Ο Αλουσιανός μόλις που δραπέτευσε και επέστρεψε στην όστροβο.