In der niederländischen Kolonialzeit entstand ales eine der ersten Straßen die Verbindung von Atapupu nach Kupang. Atapupu diente als Verwaltungssitz der Regentschap Belu, dem heutigen Regierungsbezirk, bis 1916 Atambua zur neuen Hauptstadt Belus wurde. Während der japanischen Besetzung im Zweiten Weltkrieg war Atapupu Ziel australischer Bomberangriffe, die zu schweren Schäden führten.