Am 14. Februar 1889 wurde er zum Erzbischof von Santiago de Cuba ernannt. Von 1891 bis zu seinem Tode war José Cos y Macho Senator des Spanischen Königreiches. 1892 ernannte ihn der Papst zum Bischof von Madrid, 1901 zum Erzbischof von Valladolid. Papst Pius X. nahm José Cos y Macho am 27. November 1911 als Kardinalpriester mit der Titelkirche "Santa Maria del Popolo" in das Kardinalskollegium auf. José Kardinal Cos y Macho nahm am Konklave des Jahres 1914 teil.