На вооружение ВВС Италии самолёт поступил весной 1939 года, ВВС Венгрии — летом 1939 года, ВВС Бельгии — в январе 1940 года. Впервые в боевых действиях были использованы бельгийские CR.42 при обороне страны в мае 1940 года. Истребители ВВС Италии стали использоваться с июня 1940 года во Франции. В августе CR.42 «Фалько» применялись для нападения на Грецию, в ноябре участвовали в «Битве за Британию». С 1940 по январь 1943 года активно использовались в Северной Африке. Венгерские самолёты с июля по декабрь 1941 году использовались на Восточном фронте. В 1943 году министерство ВВС признало бипланную схему устаревшей и с осени 1943 применение CR.42 «Фалько» в боевых операциях было практическо прекращено и самолёты использовались как учебные вплоть до 1950 года. Люфтваффе использовали специальную модификацию этого самолёта (CR.42LW) в конце 1943 года во Франции в операциях против партизан и в 1944 году в Италии.