En 1960, il s'investit plus dans le jeu, remportant l'Open des États-Unis à Saint-Louis et décrochant la médaille de bronze au à l'Olympiade de Leipzig. À la suite d'un résultat médiocre au championnat des États-Unis 1960-1961 avec 4,5/11 qui est contrebalancée par une - place à Mar del Plata 1961 avec 11,5/15, derrière Miguel Najdorf. Toujours en Amérique du Sud, il domine un fort tournoi à Sante Fe en Argentine avec 6,5/7 devant Miroslav Filip, Aleksandar Matanović, and Héctor Rossetto. Au championnat des États-Unis 1961-1962, il est - avec 7/11, à un demi-point de Larry Evans. Il se classe dans l'édition 1962-1963, remportée par Fischer, et à nouveau en 1963-1964 avec 5,5/11, remporté par Fischer avec un score parfait (11/11) : Byrne est battu par une attaque mémorable de Fischer.