Op 21 november 1921 benoemde paus Benedictus XV Nasalli tot aartsbisschop van Bologna. Nasalli zou hier tot zijn dood, 31 jaar later, blijven. Tijdens het Consistorie van 23 mei 1923 creëerde paus Pius XI hem kardinaal. De "Santa Maria in Transpontina" werd zijn titelkerk. Kardinaal Nasalli nam deel aan het Conclaaf van 1939.