Efter krigen blev LeMay chef for de amerikanske flystyrker i Europa. Han blev dermed leder af de allieredes luftbro til Berlin 1948-1949 under den sovjetiske blokade. I 1949 blev han chef for Strategic Air Command, og i 1961 stabschef i det amerikanske luftvåben. Det var med begrænset succes, idet LeMay som kompromisløs antikommunist konstant kom på kant med forsvarsminister Robert McNamara, luftfartsminister Eugene Zuckert og forsvarschef Maxwell Taylor. LeMay var fortaler for en mere aggressiv linje i Vietnamkrigen og tilskrives udtrykket "vi burde bombe Vietnam tilbage til stenalderen".