Han overtok som trener for Espanyol i 1998, men forlot jobben da han ble tilbudt jobben som trener for landslaget til Argentina. Argentina vant sin kvalifiseringsgruppe til VM 2002, men havnet på tredjeplass i gruppespillet og gikk ikke videre. På tross av dette, fikk Bielsa beholde jobben og de kom på andreplass i Copa América i 2004 hvor de tapte finalen etter straffesparkkonkurranse mot Brasil. Argentina vant OL-gull samme året hvor de slo Paraguay i finalen. Dette var første gang siden 1928 at et lag fra Sør-Amerika vant OL-gull i fotball. Bielsa trakk seg som trener for landslaget i slutten av 2004.