År 1952 blev Shariati lärare. Han grundade samtidigt "Islamic Students Association" och arresterades efter en demonstration. År 1953, året då Mossadeq störtades, blev han medlem av "Nationella fronten". Han tog sin kandidatexamen från Mashhads universitet 1955. År 1957 greps han på nytt av polisen, tillsammans med 16 andra medlemmar av "Nationella motståndsrörelsen".