سوارز پس از آن با قراردادی به قیمت ۸۲٫۳ میلیون یورو به بارسلونا پیوست و یکی از گران‌قیمت‌ترین بازیکنان جهان شد. او در اولین فصل حضورش با بارسلونا در کنار لیونل مسی و نیمار، خط حمله این تیم، با عملکرد درخشان خود به همراه این تیم به قهرمانی در سه‌گانه لالیگا، کوپا دل ری و لیگ قهرمانان اروپا ۱۵–۲۰۱۴ رسید. سوارز در فصل ۱۶–۲۰۱۵ درحالی‌که در ۶ فصل گذشته تنها مسی و رونالدو به این عنوان رسیده بودند، آقای گل لالیگا شد و عناوین بهترین گلزن و بیشترین پاس گل را به طور همزمان دریافت کرد. سوارز در آن فصل با ۴۰ گلِ زده برای بار دوم برنده کفش طلای اروپا شد و به سلطهٔ شش سالهٔ مسی و رونالدو بر آقای گلی در لالیگا و اروپا پایان داد. او در سال ۲۰۲۰ به باشگاه اتلتیکو مادرید پیوست و در فصل اول حضورش قهرمان لالیگا ۲۱–۲۰۲۰ شد.