1962年比利亚隆加接替希倫尼奧·靴利拿，被任命为西班牙国家队主教练，率队参加了1962年世界杯，在输给了捷克斯洛伐克和巴西之后，西班牙未能小组出线。1964年比利亚隆加率队参加了在西班牙本土举办的歐洲國家盃決賽週，以路易斯·苏亚雷斯为战术核心的西班牙队在外圍賽战胜了罗马尼亚（兩回合累計7：3）、北愛爾蘭（兩回合累計2：1）和爱尔兰（兩回合累計7：1），準決賽在巴拿貝球場加時賽險勝匈牙利2：1，进入决赛对阵苏联，决赛同樣在巴拿貝球場举行，西班牙凭借赫苏斯·佩雷达（Jesús María Pereda）和马尔塞利诺·马丁内斯（Marcelino Martínez）的入球，以2：1战胜对手，获得歐洲國家盃。直到44年后西班牙国家队才重奪歐洲國家盃。苏亚雷斯曾感慨道：“后来我效力的国家队比1964年那一届要强得多，可结果总是双手空空，那届国家队并不只是优秀队员的集合。”