Albani wurde am 23. Februar 1801 von Papst Pius VII. zum Kardinal kreiert und erhielt die Titeldiakonie "San Cesareo in Palatio". Ab 1828 war er Kardinaldiakon von "Santa Maria in Via Lata". Während der napoleonischen Besetzung Roms nahm er von 1808 bis 1814 Zuflucht in Wien. 1817 wurde er Präfekt der Konzilskongregation. Albani nahm am Konklave von 1823 teil, das Papst Leo XII. erwählte, und unterstützte dort die Kandidatur des Staatssekretärs Ercole Consalvi. Ebenso nahm er am Konklave von 1829 teil, bei dem Papst Pius VIII. erkoren wurde, und schließlich am &lt;a href="Konklave%201830%E2%80%931831"&gt;Konklave von 1830/1831&lt;/a&gt;, das Papst Gregor XVI. wählte. In letzterem Konklave führte er den moderaten Flügel des Kardinalskollegiums an, der Bartolomeo Pacca unterstützte.