2005 bewarb er sich für die Präsidentenwahl, zog jedoch unmittelbar vor ihr seine Kandidatur zurück. Ende April 2009 gab er seine Kandidatur für die Präsidentschaftswahlen 2009 bekannt. In einem Interview mit der "Süddeutschen Zeitung" vom 10. Mai 2009 bezeichnete Rezai die Politik Mahmud Ahmadineschāds als „Weg direkt in den Abgrund“ und sagte: „So wie Ahmadineschād redet, wurde aus unserer revolutionären Außenpolitik eine abenteuerliche Veranstaltung für Hasardeure. Etwa wenn er sagt, dass der Holocaust nicht stattgefunden habe.“ Auf die Frage, ob er als Präsident auf die Grußbotschaft von US-Präsident Barack Obama geantwortet hätte, antwortete Rezai: „Ich halte den Kurswechsel der US-Außenpolitik für glaubwürdig.“