Papst Pius XI. nahm ihn am 16. Dezember 1935 als Kardinalpriester mit der Titelkirche "Santa Maria Nuova" in das Kardinalskollegium auf. Er erhielt das rote Birett, das sein Bruder, Pater Francesco Sibilia, ihm nach Wien gebracht hatte, feierlich vom Bundespräsidenten Österreichs, Wilhelm Miklas, im Stephansdom am 21. Dezember 1935, den roten Hut erhielt er vom Papst persönlich am 18. Juni 1936. Er beteiligte sich am Konklave 1939, das Pius XII. zum Papst wählte. Am 11. Dezember 1939 wurde er zum Kardinalbischof von Sabina e Poggio Mirteto erhoben.