1957 gab Suárez seinen Einstand im Nationalteam. Er gehörte zum spanischen Kader, der 1962 bei der WM in Chile antrat, jedoch bereits in der Vorrunde ausschied. Doch zwei Jahre später feierte die „Selección“ mit Spielmacher Suárez ihren ersten internationalen Titel und gewann die Fußball-Europameisterschaft 1964. Im Finale wurde die Sowjetunion mit 2:1 geschlagen. Dies sollte der einzige Titel bis 2008 bleiben, ehe Spanien wieder Europameister wurde.