Die Europameisterschaft 1964 in Spanien wurde bereits in der Vorrunde der Qualifikation gegen Bulgarien verpasst. Hin- und Rückspiel gewannen beide Mannschaften jeweils 3:1, weswegen ein Entscheidungsspiel notwendig wurde, das die Bulgaren mit 1:0 in Rom gewannen. Stattdessen nahm Portugal 1964 an der Taça das Nações (dt.: Nationen-Pokal) teil, einem Einladungsturnier im Liga-System zum 50. Jubiläum des Brasilianischen Fußballverbandes. Neben Portugal und Brasilien wurden Argentinien und England eingeladen. Das erste Spiel gegen Argentinien verlor Portugal mit 0:2. Das zweite Spiel gegen England, das ebenfalls die EM-Endrunde verpasst hatte, endete mit einem 1:1-Unentschieden mit Toren von Roger Hunt und Fernando Peres. Das letzte Spiel gegen Gastgeber Brasilien verloren die "Lusitaner" mit 1:4. Den portugiesischen Ehrentreffer bescherte Mário Coluna. Portugal wurde gemeinsam mit England Gruppendritter.