Am 20. September 1914 bestritt die brasilianische Auswahl ihr zweites offizielle Länderspiel. In diesem Spiel gegen eine Auswahl Argentiniens in Buenos Aires bestritt Arnaldo sein erstes Länderspiel. Sieben Tage später wurde erstmals die Copa Roca gegen Argentinien ausgetragen. Die Partie konnte er mit Brasilien gewinnen. Bei der ersten anerkannten Austragung einer Fußballsüdamerikameisterschaft 1916 war Arnaldo Teil der Auswahl. Ebenso 1917 und 1919. Bei der Austragung 1919 führte Arnaldo die Mannschaft als Kapitän zum ersten Titel in dem Wettbewerb. Mit dem Entscheidungsspiel gegen Uruguay am 29. Mai 1919 endete die Nationallaufbahn von Arnaldo. In den viereinhalb Jahren bestritt er 14 offizielle Länderspiele (kein Tor) und zwei inoffizielle (ein Tor).