El 19 de agosto de 2020 fue confirmado por el F. C. Barcelona como nuevo entrenador hasta junio de 2022. El 27 de septiembre el Barça debutó oficialmente en la temporada con victoria 4-0 ante el Villarreal C. F. El 24 de octubre el Barcelona perdió el clásico 1-3 ante el Real Madrid en el Camp Nou por la 7.ª jornada de Liga 2020-21.El 5 de diciembre el Barcelona cayó 2-1 ante el Cádiz C. F. en la 10.ª jornada, certificando el peor inicio liguero desde 1987 (33 años), situándose a 12 puntos del líder de la clasificación.