Am 7. April 1913 wurde er zum Kardinalvikar und am 5. Mai 1913 zum Titularerzbischof von "Philippi" und Weihbischof in Rom ernannt. Die Bischofsweihe spendete ihm am 11. Mai desselben Jahres der Kardinalbischof von Albano, Antonio Agliardi; Mitkonsekratoren waren Donato Raffaele Sbarretti, Sekretär der Kongregation für die Ordensleute', und Americo Bevilacqua, Bischof von Alatri. Basilio Pompili nahm sowohl 1914 als auch 1922 am Konklave teil. Am 28. Oktober 1914 wurde er Erzpriester der Lateranbasilika, im März 1917 Kardinalbischof von Velletri. Als päpstlicher Legat vertrat er den Papst mehrfach bei Feierlichkeiten.