O Papa Pio XI fê-lo Cardeal-Diácono de São Nicolau no Cárcere no consistório de 16 de dezembro de 1935. Canali foi um dos cardeais eleitores no Conclave de 1939 que elegeu o Papa Pio XII. Este, por sua vez, escolheu Canali para ser o primeiro Presidente da Pontifícia Comissão para o Estado da Cidade do Vaticano em 20 de março de 1939.