Papst Alexander VII. erhob ihn am 14. Januar 1664 zum Kardinal "in pectore". Erst 1666 wurde seine Kreierung öffentlich bekannt gegeben. Litta erhielt als Kardinalpriester die Titelkirche "S. Croce in Gerusalemme". Er nahm an den Konklaven von 1667 und 1669–1670 teil. Trotz seiner schlechten Gesundheit reiste er anlässlich des Jubeljahres 1675 nach Rom und nahm ein Jahr später am Konklave teil, das Innozenz XI. wählte.