Nel 1963 passò alla nuova G.B.C.-Libertas, sempre sotto la direzione di Guillaume Driessens. In quella stagione giunse secondo alla Parigi-Roubaix e vinse il suo secondo titolo nazionale su strada. Al Tour de France concluse decimo in classifica generale, vincendo la maglia verde della classifica a punti e cogliendo quattro vittorie di tappa e quattro secondi posti. Ai mondiali su strada di Ronse vinse invece nuovamente la medaglia d'argento, come nel 1956, sconfitto dal connazionale Benoni Beheyt in un finale caratterizzato da scorrettezze reciproche. In quella prova iridata il giovane Beheyt era stato incluso nel team belga proprio su scelta di Van Looy, ma per tutta la gara dichiarò di avere i crampi, rifiutandosi di collaborare con i compagni. Arrivato a duecento metri dal traguardo, Van Looy stava andando a vincere la corsa davanti ai propri tifosi, quando spuntò a sorpresa il redivivo Beheyt che, spostandolo con una manata, gli soffiò la vittoria.