Ab dem Jahr 1270 nahm Jean an der Seite Eduards an dessen Kreuzzug in das Heilige Land teil. Dort übernahm er zwischen 1272 und 1278 das Amt des Seneschalls von Jerusalem, womit der militärische Oberbefehl über die christlichen Truppen verbunden war. Zurück in Frankreich wurde er im Jahr 1278 als Nachfolger des glücklosen Luke de Tany erneut Seneschall der Gascogne. Zusammen mit William de Valence diente er im Jahr 1279 als englischer Gesandter im Königreich Kastilien, wo die beiden einen Waffenstillstand zwischen dem Thronprätendenten Sancho und dessen Neffen Alfonso de la Cerda vermittelten. Anschließend war Grailly an den Verhandlungen mit dem französischen König Philipp III. beteiligt, die 1279 zum Vertrag von Amiens führten. Im Herbst des Jahres 1281 nahm er mit Edmund of Cornwall an einem Treffen in Mâcon teil, um ein von der französischen Königinwitwe Margarete, einer Schwester der englischen Königin Eleonore, angestrebtes Bündnis gegen ihren Schwager Karl von Anjou zu schließen, was jedoch scheiterte.