Lærke Møller indledte sin håndboldkarriere som 7-årig og spillede i et par Aalborg-klubber som HK Star og Visse IF, inden hun skiftede til Aalborg DH. Her blev hun tidligt udråbt til et stort talent, og allerede som 16-årig fik hun debut på klubbens elitehold, sågar i en Champions League-kamp. Hun debuterede på Y-landsholdet i marts 2006, hvor hun opnåede 16 landskampe. Allerede december samme år kom hun på U-landsholdet, hvor hun spillede 30 kampe. Som 18-årig fik hun debut på A-landsholdet, og hun fik sit gennembrud til GF World Cup i 2008, hvorpå hun blev holdets topscorer med 26 mål under EM i håndbold 2008, og hvor pressen vurderede hende som en af holdets bedste spillere.