Moltke, der 1782 blev Hvid Ridder, blev snart kendt ud over sit regiment og sin garnison. Ved 1788 at kommandere et ved Aalborg samlet korps, der i krigen skulle have været overført til Sverige for ved Göteborg at forenes med den fra Norge fremrykkende troppestyrke, og ved fra 1791 som infanteriinspektør at færdes i de jyske garnisoner kom han i berøring med embedsmænd og borgere, hos hvem han vandt stor popularitet. Dette kom ham Til nytte, da han efter englændernes overfald på Danmark 1801 fik befaling til at træffe forsvarsanstalter langs de jyske kyster, i hvilken anledning han rapporterede direkte til kronprinsen. Han optrådte med stor energi og dådskraft og erstattede landeværnet, hvis oprettelse havde stået i stampe i Jylland, med en hurtig dannet, frivillig kystbevæbning på 19000 mand, i det han undgik den af kronprinsen begåede fejl, at de, som ikke havde været soldater, vare fri for tjeneste. Moltke gav således anledning til den forordning, at alle på landet boende skulle forsvare deres provins til deres 50. år. Foruden kystbevæbninger oprettede Moltke borgerkorps i alle byer, og for at sikre provinsens forsyning med krigsmateriel anlagde han ved beboernes hjælp i Randers et tøjhus – Nørrejyllands Tøjhus – hvor der findes en mindestøtte over ham. Som belønning for den af ham viste "udmærkede flid og nidkjærhed" udvirkede kronprinsen, at den nordre skanse ved Fladstrand (Frederikshavn) blev opkaldt efter Moltke. Han var nemlig "den første Drivfjeder og den heldige Udfører" af havnen ved Fladstrand, hvis overbestyrelse han først fratrådte 1809, og som til hans glæde betydelig lettede korntilførselen til Norge under krigen med England.