Mit dem altersbedingten Rücktritt Antonio Kardinal Caggianos wurde er am 21. April 1975 Bischof des Ordinariats für die byzantinischen Gläubigen in Argentinien und folgte ihm einen Tag später als Erzbischof von Buenos Aires nach. Am 24. Mai 1976 nahm ihn Papst Paul VI. als Kardinalpriester mit der Titelkirche "San Giovanni Battista dei Fiorentini" in das Kardinalskollegium auf. Er nahm am August-Konklave, aus dem Papst Johannes Paul I. hervorging, sowie am Oktober-Konklave 1978, das Johannes Paul II. wählte, teil. Kardinal Aramburu war von 1982 bis 1985 Präsident der Argentinischen Bischofskonferenz. Von einigen – auch innerkirchlichen – Seiten wurde ihm vorgeworfen, er habe Verbrechen der zwischen 1976 und 1983 herrschenden Militärjunta ignoriert. Tatsächlich unterhielt er laut einem Bericht der Zeitung El Mundo gute Beziehungen zu dem zwischen 1966 und 1970 regierenden General Juan Carlos Onganía sowie allen späteren Militärregierungen.