Moore rejoint l'armée de l'Union pendant la guerre de Sécession, et sert sous les ordres de George McClellan en Virginie et de Sherman. Le colonel commande le 69th Ohio Infantry et mène de nombreuses brigades pendant la plupart de la guerre. Il est à Rich Mountain, Shiloh, Chickamauga, Jonesboro et Missionary Ridge. Il démissionne en 1864 et est breveté major général le .