Thant kritisoi voimakkaasti Etelä-Afrikan apartheidhallitusta. Hänen toiseen virkakauteensa sijoittuivat myös Kuuden päivän sota Arabimaiden ja Israelin välillä vuonna 1967, Prahan kevät vuonna 1968 ja Intia-Pakistanin sota, joka johti itsenäisen Bangladeshin valtion syntyyn vuonna 1971. Häntä kritisoitiin Yhdysvalloissa ja Israelissa, kun hän suostui vetämään YK:n rauhanturvaajat pois Siinailta vuonna 1967 Egyptin presidentti Nasserin pyynnöstä. Thant oli matkustanut henkilökohtaisesti Kairoon käydäkseen viime hetken rauhanneuvotteluja Nasserin kanssa, joka suunnitteli sotaa Israelia vastaan.