Gian Girolamo Albani war für die römische Kurie in zahlreichen diplomatischen Aufträgen unterwegs, so unter anderem um die christlichen Fürsten gegen die Türken zu vereinen. Ohne je die Diakonenweihe empfangen zu haben, wurde er im Konsistorium vom 17. Mai 1570 von Papst Pius V. zum Kardinalpriester erhoben und erhielt die Titelkirche "San Giovanni a Porta Latina". Albani nahm am Konklave 1585 teil, das Sixtus V. erwählte. Er war ein Freund des Dichters Torquato Tasso, anerkannter Kanonist und Herausgeber verschiedener Studien.