Så snart han var vendt tilbage til Danmark, arbejdede han med iver på at anlægge et naturhistorisk museum, thi efter at naturalsalen i Kannikestræde var brændt i 1728, havde universitetet hverken samling eller lokale til en sådan. Ved gehejmeråd Thotts bistand lykkedes det at få indrettet et lokale i Kommunitetsbygningen på Nørregade, og allerede i 1770 var dette færdigt; da naturaliekabinettet på Charlottenborg kort efter blev forenet med de af Brünnich tilvejebragte samlinger, var universitetet nu i besiddelse af et efter datidens fordringer ret anseligt museum. Til brug ved sine forelæsninger udgav han i 1772 "Zoologiæ fundamenta", men dermed standsedes hans videnskabelige virksomhed for længere tid.