Bei Weltmeisterschaften sicherte sich Simionov insgesamt elf Medaillen im Zweier-Canadier. 1966 wurde er in Berlin über 10.000 Meter mit Petre Maxim ebenso Weltmeister wie 1970 in Kopenhagen. Bei den Weltmeisterschaften 1971 in Belgrad gewann er mit Gheorghe Danielov auch über 500 Meter den Titel. Zwei Jahre darauf wurde er mit ihm in Tampere auf dieser Strecke Zweiter, während die beiden dieses Mal über 1000 Meter Weltmeister wurden. 1974 wiederholten sie in Mexiko-Stadt auf der 500-Meter-Strecke den zweiten Platz aus dem Vorjahr. Wiederum ein Jahr später belegten sie in Belgrad über 1000 Meter Rang zwei. Mit seinem Bruder Toma Simionov gewann Gheorghe Simionov bei den Weltmeisterschaften 1978, die erneut in Belgrad stattfanden, über 500 Meter die Bronze- sowie über 1000 Meter und auch über 10.000 Meter die Silbermedaille. 1979 belegten sie in Duisburg auf der 1000-Meter-Distanz den dritten Platz.