Simmonds sijoittui Pekingin olympialaisissa 2008 kuudenneksi 200 metrin selkäuinnissa ja sai samassa lajissa pronssia Rijekan lyhyen radan EM-kilpailuissa. Rooman MM-kilpailuissa 2009 hän oli viides 200 metrin ja seitsemäs 100 metrin selkäuinnissa. Budapestin EM-kilpailuissa 2010 hän sai kultaa 200 metrin selkäuinnissa ajalla 2.07,04 ja 4 × 100 metrin sekauintiviestissä, jonka alkuerissä hän ui, sekä hopeaa 100 metrin selkäuinnissa ajalla 1.00.19. Saman vuoden Delhin Kansainyhteisön kisoissa hän oli toinen 200 metrin selkäuinnissa. Shanghain MM-kilpailuissa 2011 hän sijoittui seitsemänneksi 100 ja 200 metrin selkäuinnissa. Lontoon olympialaisissa 2012 hän oli 200 metrin selkäuinnissa neljäs.