Op 15 juli, de dag na de Bestorming van de Bastille, werd de Parijse Commune opgericht en werd Bailly verkozen tot de allereerste burgemeester van de hoofdstad. Twee dagen later ontving Bailly koning Lodewijk XVI op het stadhuis en overhandigde hem de tricolore vlag, het symbool van de Franse Revolutie. Bailly en Markies de La Fayette waren in de beginperiode de belangrijkste protagonisten van de Revolutie. Als burgemeester kreeg hij tegenwind van Camille Desmoulins en Jean-Paul Marat die hem te conservatief vonden. Bailly trachtte om het gezag van de burgemeester ten opzichte van de gemeenteraad uit te breiden. Hij steunde het decreet dat de joden erkende als Franse burgers, met alle rechten en privileges waardoor de speciale belasting die hun was opgelegd werd ingetrokken.