Em 1901, ele foi nomeado bispo de Verdun, mas foi liberado desta função a seu próprio pedido. Recebeu a consagração episcopal em 2 de julho de 1901, das mãos de Marie-Prosper-Adolphe de Bonfils, bispo de Le Mans; Os co-consagrantes foram o bispo Étienne-Marie Potron, OFM, e Charles Joseph Gilbert, bispo-emérito de Le Mans. Em 3 de novembro de 1909, o Papa Pio X o nomeou arcebispo de Bourges; em março de 1916, o Papa Bento XV colocou-o na liderança da Arquidiocese de Ruão e o elevou, em 4 de dezembro do mesmo ano, a cardeal-presbítero de Santa Maria em Aquiro. Em 13 de setembro de 1920, o Papa confiou-lhe a direção da Arquidiocese de Paris. O Cardeal Dubois participou do Conclave de 1922. Em 1926, ele representou o papa como legado papal no Congresso Mariano Nacional em Chartres.