Radicó en Santiago de Compostela. Pidió al Marqués de Mancera, gobernador de la provincia, una beca que obtuvo finalmente para estudiar en el Colegio de San Patricio, un colegio jesuita de la localidad. Al concluirlos, fue al Colegio de San Patricio de la Universidad de Salamanca. Con otra beca marchó al colegio de San Lorenzo de El Escorial en Madrid (1634), donde tuvo acceso a su gran biblioteca, y frecuentó también los Reales Estudios de San Isidro, también regido por los jesuitas, entre los cuales le influyó especialmente el escritor místico Juan Eusebio Nieremberg. Andando el tiempo, el propio Guillén de Lampart compondrá, en sus momentos de asueto en la cárcel de la Inquisición, casi un millar de salmos en excelente latín humanístico. Después de haber militado en los regimientos irlandeses, ingresó como capitán en el ejército español. Participó en la Batalla de Nördlingen en 1634 y en el asedio de Fuenterrabía de 1638. Llegó a ser consejero y espadachín del duque de Olivares, quien lo preparó para servirle como espía en el virreinato de Nueva España.