Il 19 agosto 2020, dopo aver lasciato l'incarico di commissario tecnico della nazionale olandese, viene ufficializzato come nuovo allenatore del . Esordisce sconfiggendo il per 4-0 in campionato. In stagione la squadra catalana non va oltre gli ottavi di finale di Champions venendo eliminato dal e il terzo posto in campionato a sette punti dall’, perde la finale di Supercoppa spagnola contro l' ma vince la Coppa del Re battendo lo stesso club basco per 4-0. A fine stagione la società spagnola decide di confermare Koeman.