Grimsbø absolvierte 173 Partien für die norwegische Auswahl. Mit dem norwegischen Team gewann sie 2006, 2008, 2010, 2014 und 2016 die Europameisterschaft. Nach dem ersten Spiel der EM 2014 fiel sie verletzungsbedingt aus. Bei der Weltmeisterschaft 2007 in Frankreich wurde sie Vizeweltmeisterin. Ein Jahr später holte sie sich bei den Olympischen Spielen die Goldmedaille. Sie gehörte zum Aufgebot ihres nationalen Verbandes bei der Weltmeisterschaft 2009 in China. Bei der WM 2011 und WM 2015 gewann sie jeweils den WM-Titel. Im Sommer 2012 nahm Grimsbø erneut an den Olympischen Spielen in London teil, wo sie wiederum die Goldmedaille gewann. Des Weiteren wurde sie in das All-Star-Team des Turniers gewählt. Bei den Olympischen Spielen 2016 in Rio de Janeiro gewann sie die Bronzemedaille. Ein Jahr später gewann sie die Silbermedaille bei der Weltmeisterschaft in Deutschland.