Castrillón menjalani debutnya bersama Timnas Kolombia pada tahun 2004. ia menjadi langganan Timnas dengan bermain sebanyak 29 kali. Ia bermain di Copa América 2004 dan Copa América 2007 serta mencetak gol di turnamen yang sama tahun 2007. Serta ia mencetak 4 gol saat melawan Amerika Serikat.