Na Copa Africana das Nações de 1968, na Etiópia, Pokou foi prestigiado por Haile Selassie I, que assistiu a todos os jogos dele, que terminou como artilheiro da competição com 6 gols, levando sua seleção ao 3º lugar na Copa. Em 1970, o jogador participou de sua segunda Copa Africana das Nações, realizada no Sudão, onde conseguiu marcar oito gols na Copa, estabelecendo um recorde de gols em uma única partida, ao marcar 5 gols na Etiópia na vitória por 6 a 1, o que lhe rendeu o apelido de "L`homme d`Asmara" (o homem de Asmara). A Costa do Marfim terminou em 4º lugar. Somadas as duas edições (1968 e 1970), Laurent Pokou marcou 14 gols, recorde que só foi ultrapassado em 2008 pelo camaronês Samuel Eto'o, que atingiu 16 gols.