Con la nazionale ungherese ha disputato 75 partite segnando 31 reti, conquistando la medaglia di bronzo alle Olimpiadi del 1960, arrivando terzo ai campionati europei del 1964 e partecipando ai Mondiali del 1962 (in cui fu il miglior marcatore del torneo con 4 reti, a pari merito con altri cinque giocatori) e del 1966. In questo torneo Albert propizia i tre gol con cui i magiari s'impongono sul , orfano di Pelé ma pur sempre campione del mondo in carica. Per questo nel 1967 Flórián Albert vince il Pallone d'oro quale miglior calciatore europeo.