1939 trat Smithers in Reserve der Royal Navy ein. Während des Zweiten Weltkrieges war er als Nachrichtendienstoffizier zunächst in Paris und nach der Besetzung von Paris durch die deutsche Wehrmacht sowie der Flucht der französischen Regierung in Bordeaux eingesetzt. Kurz vor dem Waffenstillstand von Compiègne am 22. Juni 1940 wurde er aus Bordeaux abberufen und fand im Anschluss Verwendung als stellvertretender Marineattaché an der Botschaft in den USA. Dort befasste er sich mit der Auswertung und Weitergabe von durch den US-amerikanischen Marinenachrichtendienst ONI "(Office of Naval Intelligence)" entschlüsselten Nachrichten der kaiserlichen japanischen Marine an die britischen Behörden. Weiterhin beschäftigte er sich mit der Enttarnung der Auftankpunkte der deutschen U-Boote und unternahm hierzu Erkundungsaufenthalt in Mexiko und Panama. Smithers, der zuletzt zum Lieutenant Commander befördert wurde, wird als einer der Vorbilder für die von seinem Kriegskameraden Ian Fleming erfundenen Roman- und Filmfigur "James Bond" bezeichnet.