Op 13 september 2008 debuteerde Busquets tegen Racing Santander in de Primera División. Op 22 oktober speelde Busquets zijn eerste Europese wedstrijd in de Champions League tegen FC Basel. In deze wedstrijd scoorde Busquets zijn eerste doelpunt. Op 22 december 2008 verlengde Busquets zijn contract bij FC Barcelona tot 2013. Zijn eerste competitiedoelpunt voor FC Barcelona maakte hij op 7 maart 2009 tegen Athletic Bilbao. In het seizoen 2008/09 werd Barcelona het vijfde team dat ooit een treble won door de Primera División, de Copa del Rey en de Champions League te winnen. Busquets speelde in zowel de finale van de Copa del Rey tegen Athletic Bilbao als de finale Manchester United van de Champions League de volledige negentig minuten. In het seizoen daarop 2009/10 won Barcelona zowel de Supercopa de España tegen Athletic Bilbao als de UEFA Super Cup tegen Shakhtar Donetsk. Busquets moest het in alle wedstrijden doen met een invalbeurt. In december 2009 won Busquets met Barcelona het WK voor clubs, Hij scoorde in de halve finale tegen CF Atlante de gelijkmaker waarna Barcelona met 1-3 won. De finale won Barcelona ook, na verlenging met 2-1 van Estudiantes de La Plata. Busquets startte in de basis. Barcelona won opnieuw de Primera División met 99 punten.