1941 blev hennes bror monark. Hon hade ett nära och förtroendefullt förhållande till sin bror shahen, och ansågs vara den enda som kunde utöva inflytande över honom. När shahen år 1953 initialt tvekade att ge sitt godkännande till Operation Ajax, övertalades hon av CIA till att i sin tur övertala sin bror att gå med på den. Ashraf Pahlavi hade till skillnad från sin syster Shams en tydlig offentlig profil och engagerade sig politiskt i särskilt kvinnors rättigheter. Hon var Irans delegat till 1967, och Internationella kvinnoåret 1975. Hon utsattes 1976 för ett attentatsförsök. Ashraf Pahlavi levde tidvis i Frankrike och USA, och tillbringade mycket av sin tid i Monte Carlo.