Im feierlichen Konsistorium am 13. März 1933 wurde Rodrigue Villeneuve von Papst Pius XI. als Kardinalpriester mit der Titelkirche "Santa Maria degli Angeli" in das Kardinalskollegium aufgenommen. Er nahm am Konklave des Jahres 1939 teil und fungierte beim Nationalen Eucharistischen Kongress in Quebec und 1945 bei der Weihe der Jeanne-d’Arc-Basilika in Domrémy-la-Pucelle (Frankreich) sowie beim Marianischen Kongress in Mexiko als Päpstlicher Legat.