Lors de la campagne sanglante de l'Overland de 1864, Toon continue d'afficher un solide leadership. Lorsque son commandant de brigade, le général de brigade Robert D. Johnston, est blessé lors de la bataille de Spotsylvania Court House en mai, il succède au commandement de la brigade. À la suite de la promotion de brigadier général, Toon dirige la brigade au cours du raid du lieutenant général Jubal A. Early en juillet sur Washington. En août Johnston revient, et Toon reprend son ancien grade de colonel et commande le 20th North Carolina. Il mène ses régiments lors des campagnes de la vallée de 1864 et pendant le siège de Petersburg. Le , il est grièvement blessé lors de l'attaque confédérée pendant la bataille de fort Stedman ce qui met fin à son service actif pendant reste de la guerre.