El Papa Pío XII lo nombró Cardenal Presbítero de "San Pietro in Vincoli" en el consistorio del 18 de febrero de 1946. Gouveia, el primer cardenal residente de África en los tiempos modernos, fue elevado al Colegio de Cardenales para enfatizar el "derecho de los pueblos coloniales a una representación efectiva en los asuntos mundiales". Fue uno de los que participó en el cónclave papal de 1958 que eligió al Papa Juan XXIII .