2014年8月31日、中国全人代常務委員会が2017年の行政長官選挙で民主派の立候補を制限する方針を決定した。これに反対する戴耀廷は10月1日を目途に中環を占拠し抗議デモを行うと宣言し、同調した周ら学民思潮は9月1日に、全人代常務委員会副秘書長の李飛が宿泊する湾仔のホテルまでデモ行進した。9月26日、周は周永康ら香港学生連盟と共に香港政府庁舎前で抗議デモを実施し、学生ストライキを起こした。これに対し警官隊が催涙弾を発射するなど衝突が激化したため、戴は計画を前倒しして9月28日に中環占拠デモを実施した。これにより2014年香港反政府デモ（「雨傘運動」）が勃発、以降周は学民思潮のスポークスパーソンとしてデモに参加した。同年、を卒業。