1627 eroberte er Fehmarn und 1629 sicherte er den Alpenübergang für die in den Mantuanischen Erbfolgekrieg eingreifenden kaiserlichen Truppen. 1631 zum Generalwachtmeister befördert, kämpfte de Merode seitdem in Westfalen und Niedersachsen und eroberte 1632 Wolfenbüttel und Hildesheim. Letztere Erfolge brachten ihm die Beförderung zum Feldzeugmeister ein. Nach der Schlacht von Lützen (16. November 1632) sicherte er Wallensteins Abzug.