No dia 20 de outubro de 2010 foi anunciada a sua criação como cardeal pelo Papa Bento XVI, no consistório de 20 de novembro. Com a eleição de Dom Raymundo Damasceno, o Brasil passa a dispor de nove cardeais, dos quais seis são eméritos. Passou a usar o "titulus" de Cardeal-presbítero da Imaculada em Tiburtino, do qual tomou posse no dia 3 de abril de 2011. Como Cardeal, tomou parte no Conclave de 2013, que elegeu o jesuíta argentino Jorge Mario Bergoglio como Pontífice, conhecido como Papa Francisco.