Abolghasem Kaszani wziął bezpośredni udział w zamachu stanu w 1953, wyprowadzając na ulice manifestantów niechętnych Mosaddeghowi. Zaangażowanie jego i innych duchownych przeciwko rządowi było decydującym czynnikiem, który doprowadził do upadku Frontu Narodowego. Kaszani uważał, że premier zdradził swoje ideały i dążył do dyktatury. Ajatollah był jedną z pierwszych osób, którym złożył oficjalną wizytę nowy premier gen. Fazlollah Zahedi. Podczas spotkania generał obiecywał duchownemu - jak się następnie okazało, fałszywie - liberalizację reżimu i kontynuowanie polityki Frontu Narodowego. Kaszani szybko rozczarował się co do postawy nowego rządu, jednak nie mógł swobodnie wypowiadać swoich opozycyjnych poglądów; wiele jego wypowiedzi były drukowanych w wersji ocenzurowanej, a on sam na pewien czas trafił do więzienia. Jesienią 1953 publicznie potępił przywrócenie stosunków dyplomatycznych między Iranem a Wielką Brytanią, a w styczniu 1954 w liście do gen. Zahediego wzywał go, by nie fałszował wyników nadchodzących wyborów parlamentarnych. Kilka dni później, rozgoryczony postawą władz, napisał do sekretarza generalnego ONZ Daga Hammarsklojda, że w Iranie łamane są prawa człowieka i postanowienia konstytucji. W październiku tego samego roku potępił anulowanie nacjonalizacji irańskiej ropy.