1906年在上海加入同盟会和光复会；1909年创办南社；1924年加入国民党，任孙中山总统府秘书、中国国民党中央监察委员会委员、上海通志馆馆长。在党内反对蒋介石，1927年“清党”时曾被通缉，出逃日本。1928年回国；1941年皖南事变中，柳亚子因同情中共新四军，被国民党中央以“诋毁中央”为由撤销监委职务，并开除出党。1943年与张伯苓一道创立重庆南开中学。对日抗战胜利后，在香港继续从事中国民主运动。