Schiaffino entreprit diverses actions au début du pour faire connaître le musée et accroître son patrimoine ; il participa à l'Exposition universelle de 1904 à Saint-Louis aux États-Unis et y exposa des œuvres du musée et de la Commission nationale des beaux-arts ; il voyagea en Europe, y établit des contacts avec des artistes et des collectionneurs, acquit la collection Bayley, composée de dessins et études préparatoires de maîtres anciens. Finalement, en 1909, le musée dut quitter le Bon Marché et aller occuper, place du Général-San-Martin, le pavillon argentin qui avait servi lors de l’Exposition universelle de Paris de 1889, pavillon fait de métal et de verre. Les œuvres furent alors rangées en ordre chronologique et selon les donations des divers collectionneurs. Les legs de Parmenio Piñero et Leonela Rojas (1907), ainsi que la donation Ángel Roverano (1910) vinrent encore enrichir le musée d’œuvres françaises, espagnoles et italiennes.