Unmittelbar nachdem Walters diesen Posten angetreten hatte, lieh Harriman sich seinen ehemaligen Mitarbeiter noch einmal für eine schwierige Mission aus. In Kooperation mit den Briten verhandelte Harriman mit dem iranischen Premierminister Mohammad Mossadegh über eine Entschädigung für die Enteignung und Verstaatlichung der Anglo-Iranian Oil Company. Nachdem diese Verhandlungen erfolglos blieben, überzeugten die USA 1953 Schah Mohammad Reza Pahlavi, von seinem verfassungsmäßigen Recht Gebrauch zu machen und seinen Premierminister abzusetzen. Die CIA unterstützte die Absetzung Mossadeghs mit der "Operation Ajax".