## SINTESA DAN KARAKTERISASI PADUAN ZrNbMoGe  UNTUK MATERIAL KELONGSONG BAHAN BAKAR NUKLIR
Iman Kuntoro, B.Bandriyana Pusat Teknologi Bahan Industri Nukir-BATAN
Diterima editor 17 Desember 2010 Disetujui untuk publikasi 16 Februari 2011
SINTESA DAN  KARAKTERISASI PADUAN ZrNbMoGe UNTUK  MATERIAL KELONGSONG  BAHAN  BAKAR  NUKLIR .  Sintesa  paduan  ZrNbMoGe  untuk  material kelongsong  dilakukan  dengan  proses  peleburan  dan  pengerolan  panas  untuk  menghasilkan  pelat tipis  dengan  ketebalan  1,4  mm.  Proses  peleburan  dilakukan  dengan  melebur  unsur  pemadu ZrNbMoGe dalam dapur busur listrik dengan komposisi (prosen berat) 97,5% Zr, 1% Nb, 1% Mo dan 0,5% Ge. Proses pengerolan panas dilakukan pada temperatur 800 o C dan 850 o C dengan rasio reduksi 5 % untuk tiap langkah. Hasil karakterisasi menunjukkan kekerasan ingot dan pelat paduan ZrNbMoGe masing-masing sebesar 199 VHR dan 188 VHR, lebih tinggi dibandingkan kekerasan bahan  kelongsong  Zirkaloi-4.  Peningkatan  kekerasan  diperkirakan  terjadi  akibat  terbentuknya presipitat  keras  Zr 3 Ge  dalam  ingot  selama  proses  peleburan,  yang  telah  diamati  dari  hasil  uji presipitat dengan SEM-EDX dan uji XRD. Hasil uji korosi dalam lingkungan air aqua bidistillate menunjukkan  laju  korosi  yang  cukup  rendah  sebesar  0,0457  MPY,  sedangkan  hasil  uji  oksidasi suhu tinggi pada temperatur 800 o C selama 36 jam memberikan pertambahan berat sebesar 0,0959 mg/ cm 2 , mendekati harga pertambahan berat untuk bahan Zirkaloi-4 sebesar 0,1105 mg/cm 2 .
Kata kunci : sintesa, zirkonium, kelongsong, rol.

## ABSTRACT
SYNTESIS  AND  CHARACTERIZATION  OF  ZrNbMoGe  ALLOY  FOR  NUCLEAR  FUEL ELEMENT  CLADDING  MATERIAL .  Synthesis  of  ZrNbMoGe  alloy  used  for  nuclear  fuel cladding material was performed by melting and hot rolling processes to produce thin plates of 1.4 mm thickness. The melting process was done by melting the elements of ZrNbMoGe alloy using an arc melting furnace with compositions (weight percentage) of  97.5% Zr, 1% Nb, 1% Mo and 0.5% Ge. The hot rolling process was done at temperatures of 800 o C and 850 o C with reduction ratios of 5%  for  each  step.  Result  of  the  characterizations  showed  that  the  hardness  of  ingot  and  plate  of ZrNbMoGe alloy were 199 VHR and 188 VHR respectively. These are higher than the hardness of the  cladding  material  of  Zircaloi-4.  Increasing  of  hardness  was  believed  due  to  the  formation  of hard  precipitates  of  Zr 3 Ge  in  the  ingot  during  the  melting  process  which  was  observed  by precipitate  analysis  using  SEM-EDX  and  XRD  tests.  The  corrosion  tests  in  deminwater environment  showed    relatively  low  corrosion  rate  of  0.0457  MPY,  while  the    high  temperature oxidation  test  at  800 o C  for 36  hours gave additional  weight  of  0.0959  mg/cm 2 ,  similar  to  that  of zirkaloi-4  at  0.1105 mg/ cm 2 .
Keywords : synthesis, zirconium, cladding , roll.

## PENDAHULUAN
Dalam  rangka  penguasaan  teknologi  bahan  bakar  nuklir  untuk  mendukung  operasi PLTN, diperlukan  usaha  desain  dan  pembuatan  kelongsong  bahan  bakar  nuklir.  Salah  satu masalah  penting  yang  perlu  dikuasai  dalam  program  pembuatan  kelongsong  adalah bagaimana memperoleh bahan alternatif yang memenuhi persyaratan untuk kelongsong. Hal ini penting karena bahan kelongsong  yang saat ini banyak digunakan adalah bahan paduan zirkonium komersial yang merupakan bahan impor yang mahal, susah dalam pengadaan dan tidak dapat diproduksi sendiri karena sudah mempunyai hak patent.
Oleh karena itu untuk mengurangi ketergantungan pengadaan bahan kelongsong dan penghematan  biaya  pembuatan  kelongsong,  perlu  dikembangkan  penelitian  untuk memperoleh  bahan  kelongsong  yang  mampu  dibuat  dalam  negeri.  Material  untuk kelongsong  bahan  bakar  PLTN  harus    memenuhi  persyaratan  yang  berkaitan  dengan kekuatan,  ketahanan  korosi  dan  kemampuan  fabrikasi,  serta  persyaratan  untuk  tampang lintang  serapan  neutron  dan  persyaratan  ekonomi  [1].  Berdasarkan  data  spesifikasi  bahan kelongsong,  persyaratan  bahan  kelongsong  tersebut  dapat  dipenuhi  dengan  menggunakan paduan berbasis zirkonium dengan kandungan unsur zirkonium minimum 95% berat.
Salah  satu  bahan  yang  diteliti  dan  dikembangkan  oleh  PTBIN-BATAN  untuk material  kelongsong  bahan  bakar  adalah  paduan  zirkonium  dengan  penambahan  unsur Germanium  (Ge),  Niobium  (Nb)  dan  Molibdenum  (Mo).  Komposisi  paduan  zirkonium ZrNbMoGe ini dirancang untuk menghasilkan bahan alternatif dengan beberapa keunggulan yang  kompetif,  diantaranya  adalah  kekerasan  dan  kekuatan  yang  tinggi,  ketahanan  korosi yang baik dan dapat dilakukan pengerjaan dengan  permesinan, rol dan las.
Makalah  ini  membahas  hasil  penelitian  pembuatan  paduan  ZrNbMoGe  dengan menguraikan  proses  pembuatan  dan  hasil  karakterisasinya.  Proses  pembuatan  paduan dilakukan dengan metode peleburan untuk menghasikan ingot dan dilanjutkan dengan proses pengerolan untuk menghasilkan lembaran tipis sebagai bahan pembuatan kelongsong. Untuk menguji  serta  analisis  hasil  proses  pembuatan  ingot  dan  proses  pengerolan  dilakukan karakterisasi dan pengujian. U
! " ibandingkan dengan  karakteristik bahan kelongsong paduan komersial zirkaloi-4 yang digunakan dalam PLTN tipe PWR. Karakterisasi dilakukan dengan uji struktur mikro, uji sifat mekanik dan uji ketahanan  korosi,  sedang  untuk  uji  ketahanan creep serta  efek  radiasi  pada  bahan  paduan belum dilakukan. Hasil penelitian diharapkan memberikan masukan untuk parameter operasi proses peleburan dan pengerolan  serta    menghasilkan  data teknik  spesifikasi  bahan  paduan yang dihasilkan untuk mendukung program penyediaan bahan kelongsong secara mandiri.

## DASAR TEORI

## Paduan Zirkonium Untuk Bahan Kelongsong.
Hasil  dan  kualitas  paduan  zirkonium  untuk  bahan  kelongsong  ditentukan  oleh  jenis dan pengaturan komposisi unsur paduan. Pemilihan jenis dan komposisi unsur pemadu harus memperhatikan  sifat  unsur  terutama  besarnya  nilai  serapan  penampang  neutron  dan kekuatannya.  Logam  dasar  dengan  penampang  makroskopis  neutron  kecil  yang  banyak ditambahkan  untuk  bahan  kelongsong  dalam  paduan  zirkonium  komersial  Zirkaloi-2  dan Zirkaloi-4 adalah Fe, Ni, Sn, Cr dan O [2]. Disamping itu bahan paduan Zr-Nb juga sudah terkarakterisasi dengan baik untuk digunakan pada reaktor jenis CANDU.
Pembuatan  paduan  ZrNbMoGe  dirancang  berdasarkan  metode  interstisi  dari  unsur Mo  dan  pembentukan  presipitat  fasa  Zr-Mo  dan  Zr-Ge  melalui  sintesis  peleburan.
# $ %& ' $ (& ) ' * + , $ - .' / $ Vol. 13 No.1 Februari 2011, Hal. 62-73
Berdasarkan  hasil  penelitian  diketahui  bahwa  penambahan  unsur  Mo  antara  0,3  %  sampai dengan 1,3% berat ke dalam paduan berbasis zirkonium dapat menghasilkan sifat mekanik yang  tinggi  dengan  memperhalus  ukuran  butir  [3].  Penambahan  molibdenum  akan membentuk  senyawa  intermetalik  dengan  zirconium  (ZrMo 2 )  dan  meningkatkan  ketahanan korosi  dengan  pembentukan  lapisan  oksida.  Unsur  Ge  dapat  menambah  sifat rigid (kaku) bentuk  makro  kelongsong  karena  terbentuknya  presipitat    Zr(x)Ge(y)  [3].  Berdasarkan diagram  fasa  Zr-Ge  pada  Gambar  1,    penambahan  unsur  Ge  dibawah  5%  berat  akan menghasilkan  fasa  Zr 3 Ge  sebagai  presipitat  keras  sehingga  meningkatkan  kekerasan  dan kekuatan paduan [4].
G0 1 2 0 3 4 5 670 83 0 1 90 :0 ; 0 < = 0 > ? 3 @GA
Penambahan  unsur  niobium  akan  memperbaiki  sifat  mekanik  untuk  mampu  bentuk bahan paduan yang diperlukan dalam proses fabrikasi kelongsong bahan bakar nuklir.

## Proses Rol Paduan Zirkonium
Pengerolan  merupakan  proses  perubahan  bentuk  suatu  bahan  dengan  cara memberikan  deformasi  plastis  yang  bertujuan  untuk  mengubah  bentuk  dan  sifat  bahan. Dalam proses ini besarnya deformasi yang dapat diberikan selain tergantung pada sifat-sifat bahan juga tergantung pada proses deformasi yang dilakukan. Proses rol panas ( hot rolling ) adalah proses pengerolan yang dilakukan pada suhu di atas suhu rekristalisasi dan deformasi berlangsung pada daerah rekristalisasi. Rekristalisasi yang terus menerus menyebabkan tidak adanya  pengerasan  regangan  sehingga  logam  tetap  relatif  lunak  selama  proses  rol  panas. Proses  rol panas  dilakukan  untuk  menipiskan  pelat  dengan  reduksi  pengerolan  yang  cukup besar  dan  untuk  memperbaiki  strukturmikro  hasil  pengecoran  menjadi  struktur  yang  lebih homogen  [5].  Selain  itu rol panas  juga dapat  menyeragamkan  struktur  dan distribusi  kadar unsur  pemadu  yang  tidak  homogen  akibat    segregasi  saat  pembekuan.  Parameter  proses pengerolan  dapat  dipakai  untuk  mengontrol  sifat  pelat  yang  dihasilkan.  Proses  deformasi dapat  mengarahkan  ke  suatu  orientasi  tertentu dari butir-butir  logam  yang  acak  pada pelat. Karena  selama  pengerolan  terjadi  pula  rekristalisasi,  maka  tekstur  yang  terbentuk  juga
dipengaruhi  rekristalisasi,    sehingga  derajat  deformasi  dan  temperatur  pengerolan  mampu mempengaruhi tekstur kristalografi.

## METODE DAN TATA KERJA
Penelitian  dilakukan  dengan  langkah  dan  tahapan  kegiatan  yang  meliputi    proses sintesis dengan peleburan, proses pengerolan ingot hasil peleburan dan proses karakterisasi bahan.

## Proses Peleburan Dan Pengerolan
Sebelum peleburan dilakukan penimbangan unsur-unsur paduan Zr, Nb, Mo dan Ge  menggunakan  neraca  mikro  sesuai  dengan  komposisi  paduan.  Komposisi  untuk paduan ditentukan dalam prosentase berat masing-masing unsur  97,5% Zr, 1 % Nb, 1 % Mo dan 0,5% Ge. Berat total tiap sampel 25 gram, disesuaikan dengan  kapasitas cawan cetakan.  Proses  peleburan  dilakukan  dengan  peralatan  tungku  busur  listrik  di  PTNBR- BATAN Bandung  yang mampu beroperasi sampai dengan temperatur 2000 o C.   Unsur paduan Zr, Mo, dan Ge berupa sponge dan unsur  Nb berupa kawat  dengan kemurnian diatas 99,9 % dimasukkan dalam cawan cetakan. Selanjutnya dilakukan proses peleburan dengan  elektrode  tungsten  diameter  2  cm  dengan  arus  sebesar  50  A.  Peleburan  terjadi pada cawan cetakan yang dikungkung dengan atmosfer gas argon pada tekanan 0,2 MPa dan didinginkan dengan  sistem aliran air dari chiller . Setelah bahan melebur seluruhnya, pemanasan  dihentikan  kemudian  bahan  paduan  dibiarkan  membeku  kembali  sampai dingin. Untuk  menghasilkan ingot dengan paduan unsur  yang homogen,  bahan paduan yang telah dingin dibalik ( flapping )  dan dilakukan peleburan kembali sampai 5 kali. Proses  pengerolan  dilakukan  di  bagian  laboratorium  metalurgi  ITB-Bandung menggunakan metode rol panas  dengan variasi suhu pengerolan. Ingot paduan ZrNbMoGe hasil  peleburan  dipanaskan  dalam  dapur  pemanas  sampai  suhu  800  dan  850 o C  dan selanjutnya  dimasukkan  dalam  mesin  rol.  Proses  pengerolan  dilakukan  dalam  beberapa langkah dengan reduksi 5% sampai diperoleh ketebalan 1,4 mm.

## Karakterisasi Dan Pengujian
Karakterisasi  dilakukan  pada  ingot  hasil  peleburan  dan  pada  pelat  tipis  hasil pengerolan dengan uji sifat mekanik, uji struktur mikro dan  presipitat dan uji korosi.

## • Karakterisasi ingot hasil peleburan
Pengujian  sifat  mekanik  dengan  uji  kekerasan  dilakukan  dengan  metode  Vickers skala  mikro  untuk  sampel paduan  dan  sampel  spon  zirkonium  murni  pada posisi di  matrik dan  batas  butir,  dilakukan  di  laboratorium  PTBIN-BATAN.  Uji  struktur  mikro  dilakukan dengan pengamatan  menggunakan  mikroskop optik untuk  melihat bentuk dan ukuran butir diamati dengan perbesaran 400x. Pengamatan dilakukan pada sampel zirkonium bentuk spon ( sponge ),  dan  sampel  hasil  peleburan,    dilakukan  di  laboratorium  Pusat  Teknologi  Bahan Industri  (PTBIN)-BATAN.  Uji  presipitat  dilakukan  dengan  uji  SEM-  EDX  pada  daerah matrik  dan  batas  butir  untuk  analisis  presipitat  yang  terjadi.  Uji  XRD  dilakukan  dengan pengukuran pola difraksi untuk jangkauan sudut 2 θ dari 30 ° - 75 ° , untuk analisis dilakukan berdasarkan pengolahan menggunakan program Rietveld Analysis .
N O PQ R O SQ T R V W X O Y ZR [ O Vol. 13 No.1 Februari 2011, Hal. 62-73
Pengujian  korosi  kering  dilakukan  dengan  uji  oksidasi  suhu  tinggi  800 o C  untuk simulasi  ketahanan  kelongsong  bagian  luar  pada  operasi  PLTN,  dan  untuk  mengetahui perubahan  struktur dan  terbentuknya  lapisan  oksida. Pengujian  dilakukan  selama  waktu  36 jam  di  laboratorium  PTBIN  dengan  alat  uji  tungku  oksidasi  suhu  tinggi.  Laju  korosi ditentukan dengan mengukur perbedaan berat sampel sebelum dan sesudah pengujian. Untuk pengujian  korosi  basah  dilakukan  di  Lab  Korosi  PTBIN  dengan  teknik  Poln  Resistance dengan  tegangan-40  mV  sampai  40  mV  dalam  media  air  aqua  bidistilasi.  Sampel  paduan dipreparasi  dengan  bentuk  lempeng  tipis  berbentuk  lingkaran  dengan  luas  sekitar  1  cm 2 , selanjutnya diletakkan pada pemegang sampel dan dirakit ke dalam tabung uji.
• Karakterisasi pelat paduan hasil pengerolan
Uji sifat mekanik pelat hasil pengerolan dilakukan dengan uji kekerasan dan uji tarik. Uji  kekerasan  dengan  metode  skala  Vickers  dilakuan  dengan  prosedur  seperti  pada pengukuran  ingot  hasil  peleburan.  Untuk  uji  tarik  dilakukan  dengan  uji  tarik  sampel  skala mikro dengan standar JIS Z2201 di Laboratorium Uji Material, Teknik Metalurgi Universitas Indonesia.  Uji  struktur  mikro  dengan  mikroskop  optik  dilakukan  seperti  pengujian  ingot hasil peleburan.

## HASIL DAN PEMBAHASAN

## Struktur Mikro Ingot
Dari  peleburan  dapat  dihasilkan  ingot  dengan  bentuk  dan  ukuran  lempengan diameter  25-50  mm,  tebal  8  -12  mm.  Secara  visual  ingot  tampak  membentuk  paduan homogen  yang  padat  dengan  perubahan  warna  dipermukaan  yang  menunjukkan  masih terjadi oksidasi pada sampel.  Ingot hasil peleburan setelah dilakukan pembersihan kemudian dikarakterisasi  dengan  pengukuran  kekerasan  dan  struktur  mikro.  Struktur  mikro  sampel paduan  97,5%  Zr,  1%  Mo,  1%  Nb,  0,5%  Ge    hasil  pengujian  dengan  mikroskop  optik dengan perbesaran 400 x, ditunjukkan pada Gambar 2 ditampilkan bersama  struktur mikro unsur zirkonium murni.
Struktur  mikro zirkonium murni dan paduan terlihat dalam bentuk dendrit dengan pola 2 dimensi, butir berbentuk equiaxial dengan ukuran relatif sama. Hal ini menunjukkan tidak  terjadi  rekristalisasi  dalam  proses  pengecoran,  sebab  hasil  cor  didinginkan  menuju udara luar tanpa terjadi pendinginan cepat.  Unsur pemadu dalam proses peleburan berdifusi dan  melakukan  proses  substitusi  atom  dalam  kisi  kristal  zirkonium.  Pada  proses  ini pertambahan kekerasan dan kekuatan paduan dapat terjadi akibat  terbentuk  fasa presipitat baru  Zr-Ge  seperti  ditunjukkan  dalam  diagram  fasa  pada  Gambar  1.    Dari  struktur  mikro paduan  Zr-Nb-MoGe  tidak  dapat  diamati  adanya  presipitat  baik  dalam  matrik  atau  dalam batas butir sehingga perlu  dilakukan pengujian dengan SEM dan EDS.
Gambar 2. Ingot dan pelat hasil peleburan dan pengerolan paduan zirkonium

## Struktur Mikro Pelat Hasil Pengerolan
Pengerolan  ingot  paduan  zirkonium  dengan    rol  panas  pada  temperatur  800 o C dan  850 o C    menghasilkan  pelat  tipis  dengan  ketebalan    1,4  mm.  Struktur  mikro  sampel pelat paduan Zr-Nb-Mo-Ge hasil  rol panas 800 o C dan 850 o C ditunjukkan pada Gambar 3 dengan bentuk, ukuran dan distribusi butir yang sama. Perbedaan temperatur rol dari 800 o C  dengan  temperatur  rol  850 o C  tidak  menghasilkan  perubahan  butiran  dalam  struktur mikro.  Tetapi  jika  dibandingkan  dengan  struktur  mikro  ingot  ,  bentuk  butiran  setelah pengerolan  terlihat  lebih  pipih  dan  homogen  dengan  orientasi  searah  dengan  arah pengerolan
Ingot hasil peleburan,  400x
Hasil rol 800 o e f gh hi j k l m n p qn rs h o e f gh hi Gambar 3. Struktur mikro hasil mikroskop optik
t u v w u p k xyp rol  850 ° C Pelat hasil pengerolan Ingot hasil peleburan Temperatur rol 800 ° C
z { |} ~ { }  ~    {  ~  { Vol. 13 No.1 Februari 2011, Hal. 62-73
Pengerolan  dilakukan  untuk  mengubah  struktur  mikro  dan        meningkatkan kekuatan paduan dan akan diuji dengan  pengujian tarik. Untuk temperatur rol 800 o C dan 850 o C  yang  berada  diatas  titik  rekristalisasi  paduan  zirkonium  maka  deformasi berlangsung pada daerah rekristalisasi yang menyebabkan tidak ada pengerasan regangan. Perubahan  porositas  dan  pemerataan  presipitat  akibat  pengerolan  tidak  dapat  diamati dalam struktur mikro hasil uji dengan mikroskop optik. Untuk optimalisasi  hasil proses rol,  akan dilanjutkan dengan penelitian distribusi presipitat dengan uji SEM-EDS dan uji dengan difraksi neutron.

## Hasil Uji  Kekerasan
Uji  kekerasan  Vickers  skala  mikro  dilakukan  pada  zirkonium sponge ,  ingot  hasil peleburan dengan variasi komposisi unsur Ge dan pada pelat hasil rol dengan temperatur 800 dan 850 o C. Hasil uji kekerasan dengan beban penjejakan 200 gr waktu penjejakan 15 detik dan dilakukan penjejakan pada 5 titik disajikan pada Tabel 1.
Tabel 1.  Hasil pengujian kekerasan
Sampel Kekerasan (VHR) Zirkonium sponge 92,03 Ingot zirkonium hasil peleburan 199,12 Pelat hasil rol panas, temperatur 800       
Pelat hasil rol panas, temperatur 850        Material tabung  zirkaloi-4 186,78
Terlihat  bahwa  ada  peningkatan  kekerasan  matrik  paduan  ZrNbMoGe dibandingkan  dengan  kekerasan  zirkonium  murni.  Kekerasan    paduanZrNbMoGe  yang dihasilkan  sebesar  199,12  VHR,  lebih  tinggi  dibandingkan  dengan  kekerasan  paduan zirkaloi-4  yang  menunjukkan  kekerasan  sebesar  186,78  VHR.  Hasil  penelitian  untuk kekersan  paduan  dengan  variasi  unsur  Ge  menunjukkan  bahwa  penambahan  kandungan unsur  3%  Ge  dalam  paduan  menyebabkan  kenaikan  kekerasan  menjadi  301  VHR  [7]. Dari  Tabel  1  terlihat  kekerasan  paduan  setelah  di  rol  menurun  dibandingkan  dengan kekerasan  ingot  paduan  meskipun  masih  lebih  tinggi  dibandingkan  dengan  kekerasan zirkonium sponge .  Penurunan  kekerasan  terjadi  karena  pengerolan  panas  diatas temperatur  rekristalisasi  menyebabkan  bahan  paduan  lebih  lunak  ketika  pemanasan, sedangkan perubahan struktur tidak terjadi karena proses rekristalisasi. Untuk  pengerolan dengan  temperatur  800    dan  850 o C,  faktor  temperatur  tidak    menunjukkan  perbedaan yang  signifikan    dalam  peningkatan    kekerasan.    Kekerasan  pelat  yang  dihasilkan  dari proses  rol  panas  ini  sudah    mendekati  kekerasan  dari  paduan  Zirkaloi-4  dan  memenuhi persyaratan kekerasan bahan kelongsong.

## Uji Fasa Dan  Presipitat
Analisis fasa dan presipitat yang terjadi dalam paduan 97,5% Zr, 1 % Nb, 1 % Mo dan  0,5%  Ge  dilakukan  dengan  pengujian  SEM-EDS  dan  uji  XRD.  Struktur  mikro  hasil pengamatan dengan SEM dan spektrum hasil pengamatan EDS pada daerah matrik dan batas butir untuk penentuan komposisi paduan disajikan pada Gambar 4.
       ¡  ¢£   £ ¤ ¥ ¦ ¦ ¦ §¨ ©£ ª ¡ £ « ¬ ­£ ¢®¯ °± ®    ²  ³ £ ¤ ¢´  µ¶ ° ª ´ £ ³ °£ ¤ · ¸ bMoGe
Berdasarkan perbandingan tinggi puncak pada spektrum hasil uji EDS untuk daerah matriks  diperoleh  kandungan  38%  Zr,  62%  Ge,  sedangkan  untuk  daerah  batas  butir ditemukan  25%  Zr,  75%  Ge.  Hasil  ini  menunjukkan  ada  indikasi  terbentuknya  fasa  Zr 3 Ge sesuai dengan  diagram fasa Zr-Ge pada Gambar 2.  Untuk komposisi Zr 98% berat dan Ge 2% berat,  diagram fasa menunjukkan fasa presipitasi yang terbentuk
Pengaruh  unsur  Mo  dalam  paduan sebesar 1%  berat,  memberi  kontribusi  pembentukan  fasa  presipitat  ZrMo 2 yang  juga  dapat dideteksi dari hasil uji presipitat dengan SEM-EDS [12].
Disamping  pengujian  SEM-EDS  untuk  menentukan  jenis  fasa  dan  presipitat dilakukan  analisis  dengan  uji  XRD.  Analisis  didasarkan  pada  data  uji  XRD  untuk  sampel zirkonium  dan  paduan  Zr-Nb-Mo-Ge  sebagai  perbandingan,  selanjutnya  dilakukan  analisa struktur  umum  (RIETAN)  dengan  program  penghalusan  struktur  Rietveld  model  2  fasa. Setelah  memberikan  masukan  parameter  awal  untuk  struktur  dari  data  kristalografi  untuk zirkonium murni dan presipitat Zr 3 Ge, diperoleh hasil penghalusan XRD seperti ditunjukkan pada Tabel 2.
Matrik Batas butir ´  µ¶  ° ª  ²  £ ¶  ®µ ´  µ¶  ° ª  ² Batas butir
¹ º »¼ ½ º ¾¼ ¿ ½ À Á Â º Ã Ä½ Å º Vol. 13 No.1 Februari 2011, Hal. 62-73
Tabel 2.  Parameter hasil penghalusan XRD Sampel Ge (%berat) R wp (%) Zr Zr 3 Ge Zr-murni 0,00 10,01 a = 3.233(1) b = 3.233(1) c = 5.146(5) - ZrNbMoGe- Zr 3 Ge 1,02 15,95 a = 3.231(6) b = 3.231(6) c = 5.145(9) a = 11.072(5) b = 11.072(5) c = 5.473(6)
Pola difraksi  XRD  Zr murni dan Zr-Nb-Mo-Ge yang telah dihaluskan dengan RIETAN  disajikan  pada  Gambar  5.  Hasil  analisis  kristal  pada  Gambar  5 mengindikasikan  profil  (model)  cocok  dengan  data  eksperimen  bagi  cuplikan  dengan terbentuk  fasa  Zr 3 Ge  [12].    Hasil  pengujian  dengan  menggunakan  hamburan  neutron yang dapat menghasilkan data analisis fasa lebih teliti dan digunakan untuk pembanding juga menunjukkan terbentuknya fasa Zr 3 Ge dan ZrMo 2 sebagai presipitat [8].
Æ Ç È É Ê Ë È ÌÍ
×Ø Ù Ú Ø Û Ü Ý Þ ß àØ á âãÛ Ø äåâ æ çè é Û ÙêÛ ë â á Ø ë é Û ìÚ í ß ×î ï ang telah dihaluskan dengan

## RIETAN
Hasil  pengujian  SEM-EDS  dengan  indikasi  terbentuknya  presipitat  Zr-Ge  dan pengujian    XRD  dengan  pola  difraksi  yang  terhaluskan    menunjukkan  terbentuknya presipitat Zr 3 Ge di batas butir. Adanya presipitat Zr 3 Ge meningkatkan  kekerasan paduan Zr-Nb-Mo-Ge  menjadi  lebih  tinggi  dibanding  kekerasan  Zr  murni  seperti  ditunjukkan pada  Tabel  1.    Data  pola  difraksi  pada  Gambar  5  juga  menunjukkan  terjadinya pergeseran  sudut  difraksi  yang  mengindikasikan  terjadinya  proses  substitusi  unsur paduan  dalam  kisi  kristal  matrik.  Fasa  presipitat  dan  substitusi  unsur  pemadu      akan meningkatkan  sifat  mekanik,  khususnya  kekerasan  dan  kekutatn  bahan.  Untuk mendapatkan hasil optimal dalam peningkatan kekuatan, ukuran  presipitat keras Zr 3 Ge dapat  dibuat merata dengan melakukan proses pengerolan panas.

## Hasil Uji Tarik
Dari  pengujian  diperoleh  Kekuatan  tarik  pelat  hasil  rol  dingin  sebesar  94  kg/mm 2 , sedangkan untuk temperatur rol 850 o C sebesar 65 kg/mm 2 .
Hasil  pengujian  menunjukkan  besarnya  kekuatan  tarik  lebih  tinggi  dibandingkan dengan data kekuatan tarik untuk bahan zirkaloi sebesar  550MPa. atau 55 Kg/ mm 2 [9]. Dari hasil  perhitungan  regangan  untuk  pelat  hasil  rol  600 o C  pada  tegangan  patah  diperoleh besarnya  regangan    kurang  dari  2%,  sedangkan  untuk  pelat  hasil  rol  850 o C  besarnya regangan  5,5%  [10].    Hasil  ini  menunjukkan  temperatur  rol  yang  tinggi  akan  mengurangi kekuatan  pelat  yang  dihasilkan  tetapi  tingkat  keuletan pelat  yang  dihasilkan  dapat  semakin meningkat.  Berdasarkan  sifat  material  pada  umumnya,  kekuatan  paduan  ZrNbMoGe dipengaruhi oleh kekerasan paduan. Dari hasil pengujian yang dilakukan, penambahan unsur germanium  meningkatkan  kekerasan  tetapi  menyebabkan  bahan  lebih  getas  dan  menjadi masalah dalam fabrikasi [7]. Untuk keperluan pembuatan kelongsong pelat hasil rol dengan kandungan  unsur  germanium  0,5%    ini  cukup  baik  untuk  pengerjaan  permesinan  dan pembengkokan pada kondisi panas.

## Hasil Uji Korosi
Pengujian korosi kering dilakukan dengan uji oksidasi untuk waktu uji sampai dengan 36  jam  pada  suhu  800 o C.  Data  hasil  uji  untuk  sampel  ingot  paduan  dan  bahan  zirkaloi-4 berupa  data  pertambahan  berat    disajikan  dalam  kurva  pada  Gambar  6.  Dari  Gambar  6
ZrNbMoGe ð ñ ò ó ô
õ ö ÷ø ù ö úø û ù ü ý þ ö ÿ Jù ö Vol. 13 No.1 Februari 2011, Hal. 62-73
terlihat  total pertambahan berat untuk paduan ZrNbMoGe sebesar 0,11 mg/cm 2 , lebih tinggi dibandingkan zirkaloi-4 sebesar 0,09 mg/cm 2 yang selanjutnya menunjukkan kecenderungan tidak  terjadi  pertambahan  berat.  Hasil  uji  ini  menunjukkan  ketahanan  oksidasi  zirkaloi-4 sedikit lebih baik dari pada paduan ZrNbMoGe. Data penelitian juga menunjukkan semakin besar kandungan  unsur Ge dan proses anil dapat meningkatkan ketahanan korosi lebih baik [11].
0 0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 0.12 1 2 4 6 8 1 2 3 W aktu uji (jam ) P e rt a m b a h an b e ra t (m g r/ c m 2 ) Z Z
Gambar 6. Kurva hasil uji oksidasi suhu tinggi

## Hasil Uji Korosi Basah
Dari uji korosi yang dilakukan diperoleh laju korosi dalam larutan air demin PTBIN untuk  sampel  paduan  ZrNbMoGe  sebesar  0,0457  MPY,    dan  untuk    sampel  zirkaloi-4 sebesar 0,0393 MPY. Pada larutan NaCl 0,5 M laju korosi sebesar 0,0742 MPY dan untuk sampel zirkaloi 4  laju korosi sebesar 0,053 MPY.  Hasil pengujian ini menunjukkan paduan ZrNbMoGe mempunyai laju korosi mendekati bahan zirkaloi-4 sehingga dari sifat ketahanan korosi  bahan paduan cukup baik untuk alternatif bahan kelongsong

## KESIMPULAN
Proses sintesis dengan peleburan dan pengerolan paduan zirkonium ZrNbMoGe menggunakan dapur busur listrik dapat menghasilkan ingot dan pelat tipis untuk alternatif bahan  kelongsong  PLTN.  Hasil  peleburan  berupa  ingot  dengan  komposisi  prosen  berat 97,5  %  Zr,1  %  Nb,  1  %  Mo    0,5%  Ge,  mempunyai  kekerasan  sekitar  199  VHR  dan ketahanan  korosi  yang  cukup  baik,  dengan  struktur  mikro  mengandung  presipitat  Zr 3 Ge sebagai  faktor  peningkatan  kekerasan.  Hasil  pengerolan  panas  dengan  temperatur  rol 850 o C  menghasilkan  pelat  dengan  ketebalan  1,4  mm  dengan  kekerasan  mencapai  188 VHR  dan  kekuatan  tarik  650  MPa.  Sifat  mekanik  untuk  kekerasan  dan  kekuatan  serta ketahanan  korosi    paduan  Zr-Nb-Mo-Ge  sebagai  bahan  kelongsong  PLTN    mendekati sifat paduan zirkaloi-4.

## DAFTAR PUSTAKA
1. Sugondo,  Slamet  Pribadi,  Joko  Kisworo,  Yatno.    Sintesis  paduan  Zr-Sn-Mo  untuk mendapatkan  Bahan  Baru  Kelongsong  Elemen  Bakar  Nuklir.    Jurnal  Teknik  Bahan Nuklir. 2005 Januari; 1:1-14.
2. Sugondo.  Peranan Pemadu Sn, Fe, Cr, Nb, dan Mo dalam Zirkaloi. URANIA. 2005; 41:6-11.
3. Schmuck  J.  The Properties of Zirconium and its Alloys for Chemical  Engineering Application.   Ugine, France:  CEZUS Centre de Recherches, 1995.
4. Helen    M,    Ondik,  Howard  F,  Mc  Murdie.    Phase  diagrams  for  zirconium  and zirconia systems.  USA: American Ceramic Society, 1998.
5. Jeong  W.C . Effect  of  hot-rolling  temperature  on  microstructure  and  texture  of  an ultra-low carbon Ti-interstitial-free steel .  Korea: Catholic University of Daegu 330, 2007.
6. Martoyo,  Nusin  Samosir,  Usman  Sudjadi.  Uji  Kekerasan  dan  Pemeriksaan Mikrostruktur Zr-2 Dan Zr-4 Pra Iradiasi. URANIA.  2008; 1: 27-35.
7. Ismoyo A.H , Parikin, Bandriyana B.  Sintesis Paduan Zr-Nb-Mo-Ge dengan Variasi Unsur  Ge.  Jurnal  Sains  Materi  Indonesia  (Indonesian  Journal  of  Materials  Science) 2009 Februari; 10: 199-202.
8. Parikin,  Andika  Fajar,  Ismoyo  A.H,  Bandriyana.  Kuntoro  I.  Neutron  Diffraction Technique on the Structural Identification of Zr-Nb-Mo-Ge Alloy. In : Evvy Kartini. Chowdari  B.V.R.  Aziz  Khan  Jahya.  Selvasekarapandian.  Tutun  Nugraha.  Junichiro Mizusaki. Sudaryanto. Kennedy S.J. Heri Jodi, editors.   International Conference on
Material Science and Technology;  2010 October 19-23 ; Serpong, Indonesia. Jakarta: PTBIN-BATAN & MRS-INA; 2011. P. 91-97.
9. Maradu  Sibarani,  Bandriyana  B.  Pengujian  Struktur  Mikro  untuk  Sambungan  Las Zirkaloi  pada Kelongsong Bahan Bakar Nuklir. METALURGI 2005 Juni ; 20: 29-34.
10. Bandriyana  B,  Ismoyo  A.H,  Parikin.    Proses  Pengerolan  dan  Karakterisasi  Paduan Zr-Nb-Mo-Ge untuk Material Kelongsong Bahan Bakar Nuklir.  Jurnal Sains Materi Indonesia (Indonesian Journal of Materials Science) 2008 Desember ; Edisi Khusus Desember : 2008; 93-98.
11. Ismoyo  A.H, Parikin, Bandriyana B, Kuntoro I.  Uji Oksidasi Suhu Tinggi Paduan Zr-Nb-Mo-Ge  untuk  Kelongsong  Bahan  Bakar  Nuklir.  Jurnal  Sains  Materi Indonesia  2010 Juni ; 11: 195-201.