Sintesis Komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dan Aplikasinya untuk Mendegradasi Limbah Zat Warna Methylene Blue (Didin S.W. )
Akreditasi LIPI No.: 395/D/2012 Tanggal 24 April 2012 ISSN: 1411-1098 Homepage: http://jusami.batan.go.id

## Jurnal Sains Materi Indonesia

## SINTESIS KOMPOSIT Fe
3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 DAN APLIKASINYA UNTUK MENDEGRADASI LIMBAH ZAT WARNA

## METHYLENE BLUE

## Didin Sahidin Winatapura dan Saeful Yusuf
Pusat Sains dan Teknologi Bahan Maju - Badan Tenaga Nuklir Nasional Kawasan Puspiptek , Serpong, Tangerang Selatan 15314, Indonesia e-mail :didinsw@batan.go.id
Diterima: 1 Nopember 2013 Diperbaiki: 7 Januari 2014 Disetujui: 28 Pebruari 2014

## ABSTRAK
SINTESIS KOMPOSIT Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 DAN APLIKASINYA UNTUK MENDEGRADASI LIMBAH ZAT WARNA METHYLENE BLUE . Telah dilakukan sintesis komposit nanopartikel Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dengan metoda presipitasi.Bahan komposit nanopartikel Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dapat digunakan sebagai bahan untuk mendegradasi polutan organik yang larut di dalam air. Hasil pengukuran sampel dengan difraktometer sinar-X ( XRD ) menunjukkan adanya struktur Fe 3 O 4 magnetit dan TiO 2 anatase, sedangkan data EDS menunjukkan bahwa komposit mengandung atom Fe, Ti, Si dan O. Dapat disimpulkan bahwa komposit terdiri dari fasa Fe 3 O 4 , SiO 2 amorf dan fasa TiO 2 . Pengamatan sampel dengan TEM terhadap komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 belum secara jelas menunjukkan bahwa komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 membentuk struktur coreshell meskipun nano partikel Fe 3 O 4 sebagai inti diselimuti oleh lapisan SiO 2 dan TiO 2 . Komposit Fe 3 O 4 - SiO 2 -TiO 2 memiliki nilai magnetisasi saturasi sekitar 20 emu/gram jauh lebih kecil bila dibandingkan bahan penyusunnya Fe 3 O 4 yang mencapai sekitar 69 emu/gram. Namun demikian bahan tersebut masih mudah dipisahkan dari pelarutnya menggunakan magnet permanen. Kondisi optimum adsorbsi dan degradasi MB oleh komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dicapai pada pH 9. Komposit nanopartikel Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 mampu mengadsorpsi dan mendegradasi polutan organik MB sebanyak 98 % dalam lingkungan alkalin.
Kata kunci : Komposit, Nanopartikel, Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 , Adsorbsi, Degradasi, Methylene blue

## ABSTRACT
SYNTHESIZE OF Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 COMPOSITES AND ITS APPLICATION TO DEGRADE METHYLENE BLUE (MB) DYE WASTE. Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 nanoparticle composite has been synthesized by precipitation method. Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 nanoparticles composite materials can be used as material to degrade organic pollutants dissolved in water. The X-Rays Diffractometer (XRD) result showed that the anatase TiO 2 and Fe 3 O 4 phases were identified in Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 composite, while the Energy Dispersive Spectroscope (EDS) observed four kinds of elements such as Fe, Si, Ti and O. It suggests that the Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 composite consists of Fe 3 O 4 , SiO 2 and TiO 2 . TEM observation of the composite Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 has not clearly demonstrated that Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 composite formed a core-shell structure, where Fe 3 O 4 core was covered by SiO 2 and TiO 2 as outer shell. Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 composite has saturation magnetic value of about 20 emu/g which is lower than Fe 3 O 4 of about 69 emu/g. However, it is still easily separated by permanent magnet from its solvent. The optimum condition of methylene blue adsorption and degradation by Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 composite was reached at pH 9. The Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 nanoparticle composite is able to adsorbs and degrade the organic pollutant in methylene blue as much as 98% in alkaline environment.
Key words : Composite, Nanoparticle, Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 , Adsorb, Degradation, Methylene blue
Jurnal Sains Materi Indonesia Vol. 15, No. 3, April 2014, hal. 147-152

## PENDAHULUAN
Berbagai metode konvensional : fisik, kimia, dan biologi, seperti adsorpsi, koagulasi, proses membran, dan oksidasi-ozonisasi saat ini tersedia untuk pengolahan air limbah pewarna. Namun, proses konvensional tidak cukup untuk memurnikan air limbah, karena hanya memindahkan senyawa dari air ke tahap lain, sehingga menyebabkan masalah polusi sekunder [1].
Dalam beberapa tahun terakhir, upaya penelitian didedikasikan untuk penelitian semikonduktor fotokatalis di bidang lingkungan. Diantara sekian banyak bahan fotokatalis semikonduktor, bahan TiO 2 telah banyak menarik perhatian karena stabilitas dan efisiensi fotokatalitik tinggi dalam menangani masalah lingkungan seperti pemurnian udara, disinfeksi air dan remediasi limbah berbahaya [2,3]. Dalam prosesnya TiO 2 mendegradasi polutan seperti pewarna, limbah organik, bakteri dan lain sebagainya menjadi senyawa yang ramah lingkungan seperti H 2 O atau CO 2 . Namun demikian penggunaan TiO 2 menjadi kurang efisien karena TiO 2 yang berfungsi sebagai fotokatalis sulit diambil kembali. Untuk mengatasi hal tersebut di atas maka dikembangkan bahan komposit magnet – fotokatalis TiO 2 . Bahan sistem komposit magnet dengan fotokatalis TiO 2 diharapkan mampu mendegradasi polutan organik menjadi senyawa dengan berat molekul rendah yang ramah lingkungan dan setelah digunakan bahan katalis mudah diambil dan didaur ulang menggunakan medan magnet luar. Dengan demikian penggunaan bahan katalis menjadi lebih efisien dan mengurangi kemungkinan terjadinya pencemaran oleh bahan katalis itu sendiri.
Selain sistem komposit dengan bahan fotokatalis, bahan magnet juga dapat dikompositkan dengan bahan adsorben seperti SiO 2 . Sifat bahan komposit magnet Fe 3 O 4 dengan adsorben SiO 2 telah dilakukan oleh beberapa peneliti [4,5]. Pembuatan, karakterisasi dan penggunaan nano komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 sebagai adsorben untuk menghilangkan zat warna metilen biru dan metil oranye juga telah dilaporkan [6,7].
Berbagai usaha telah dilakukan untuk meningkatkan efisiensi dan efektifitas dari komposit magnet fotokatalis dan komposit magnet adsorben dengan menggabungkan keduanya membentuk sistem komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 . Zhinghua Wang [8] telah melaporkan pembuatan komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 melalui metoda sol-gel dengan struktur core-shell , demikian juga Xiubing Huang [9] memodifikasi komposit magnet-SiO 2 - TiO 2 dengan penambahan Polyaniline (PANI) menggunakan bahan superparamagnetik Fe 3 O 4 dengan lapisan dalam SiO 2 dan lapisan luar TiO 2 . Hasil pengujian dari kedua peneliti tersebut memperlihatkan kemampuan fotodegradasi dengan struktur core-shell yang superior terhadap limbah cair organik.
Tujuan dari penelitian ini adalah untuk mensintesis bahan komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dan melakukan uji degradasi terhadap larutan limbah
pewarna methylene blue . Pada penelitian ini akan dilakukan sintesis komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dengan memodifikasi metode yang sudah dilakukan. Selanjutnya bahan hasil sintesis akan dianalisis fasa-fasanya, sifat magnetik dan morfologi nanopartikel. Uji komposisi unsur dari komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dilakukan dengan menggunakan Energy Dispersive X-Ray Spectroscope ( EDS ). Kemampuan komposit mendegradasi polutan organik dipelajari dengan cara mengamati perbedaan absorbansi menggunakan spektrofotometer UV-Vis . Pada uji adsorbsi dan degradasi dipilih Methylene Blue ( MB ) sebagai sampel polutan organik, karena MB merupakan representasi pewarna yang banyak digunakan dalam industri seperti tekstil . MB merupakan pewarna yang biasa digunakan dalam pencelupan kertas, linen dan tekstil atau pelukisan pada bambu, kayu dan dalam manufaktur tinta.

## METODE PERCOBAAN

## Bahan dan Alat
Bahan yang digunakan dalam penelitian ini diperoleh dari Merck , antara lain adalah : FeCl 3 .6H 2 O, FeSO 4 .7H 2 O, Methylene Blue ( MB ), sodium hidroksida (NaOH), tetra-ethyl orthosilicate ( TEOS ) dan tetra- buthyl orthotitanate ( TBOT ).
Peralatan yang digunakan antara lain adalah beaker glass yang dilengkapi dengan water batch , pompa peristaltik, over head stirrer dan shaker yang dilengkapi dengan lampu UV .

## Tata Kerja
Sintesis Nanopartikel Fe 3 O 4
Sintesis nanopartikel Fe 3 O 4 dilakukan melalui metoda presipitasi kimia dari bahan FeCl 3 .6H 2 O dan FeSO 4 .7H 2 O. Kedua bahan dilarutkan dalam air bebas mineral, diaduk, dipanaskan sampai suhu 70 o C sambil dialiri gas N 2 . Nanopartikel Fe 3 O 4 diendapkan dengan titrasi NaOH 1-M hingga larutan mencapai pH 12, dan kemudian didiamkan pada suhu kamar selama 24 jam. Endapan nanopartikel Fe 3 O 4 dipisahkan dengan air bebas mineral dengan bantuan magnet luar sampai endapan mencapai pH 7. Sebagian serbuk Fe 3 O 4 dikeringkan dan dikarakterisasi dengan peralatan XRD, VSM, TEM ,
Sintesis Komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 .
Prosedur sintesis komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 mengikuti Rijing Wang [10] dilakukan dengan beberapa modifikasi. Pada prosedur ini dispersi Fe 3 O 4 dilakukan secara langsung tanpa pengeringan Fe 3 O 4 terlebih dahulu, sehingga tidak diperlukan alat ultrasonik. Reaksi dilakukan dalam suasana pH netral dan waktu kontak ditambah 24 jam. Endapan nanopartikel Fe 3 O 4 dalam keadaan basah didispersikan dalam 125 ml etanol
Sintesis Komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dan Aplikasinya untuk Mendegradasi Limbah Zat Warna Methylene Blue (Didin S.W. ) kemudian ditambahkan 25 mL TEOS pada suhu kamar sambil diaduk selama 7 jam. Endapan Fe 3 O 4 -SiO 2 yang terbentuk didiamkan selama 24 jam sebelum dibilas dengan air bebas mineral dan etanol. Sebagian endapan Fe 3 O 4 -SiO 2 dikeringkan dan diuji dengan XRD dan sebagian lagi didispersikan ke dalam 125 ml etanol. Ke dalam larutan yang mengandung Fe 3 O 4 -SiO 2 ditambahkan tetes demi tetes larutan yang memiliki komposisi 16 mL TBOT dan 100 mL 2-propanol sambil diaduk dan dipanaskan pada suhu 70 o C selama 7 jam. Endapan yang terbentuk didiamkan selama 24 jam, dipisahkan dengan cara dekantasi dan dibilas beberapa kali dengan etanol. Selanjutnya endapan komposit Fe 3 O 4 - SiO 2 -TiO 2 yang terbentuk dikeringkan dan dikalsinasi dalam oven pada suhu 500 o C selama 2 jam sehingga terbentuk serbuk berwarna merah bata.
Karakterisasi Sifat Magnet, Fasa dan Komposisi Komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2
Sampel komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 dan Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 yang telah diperoleh dikarakterisasi fasanya dengan peralatan difraktometer sinar-X ( XRD ), SHIMADZU XD 610 menggunakan sumber radiasi Cu dengan Kα = 0,5418Å dan step scan 0,05 derajat/detik. Sifat magnet sampel Fe 3 O 4 dan Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 diuji dengan peralatan Vibrating Sample Magnetometer ( VSM ), merk OXFORD 1. 2T dengan medan magnet yang dipakai sebesar 1 Tesla. Komposisi komposit yang terbentuk diamati dengan peralatan Scanning Electron Microscope ( SEM ) yang dilengkapi dengan EDS , JEOL JSM 6510. Sedangkan morfologi komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 diamati dengan peralatan Transmission Electron Microscope ( TEM ), JEOL JEM 1400.
Uji Fungsi Adsorbsi dan Degradasi dari Komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2
Ke dalam 4 buah gelas erlen meyer masing-masing dimasukkan sebanyak 50 ml larutan 10 ppm MB. Selanjutnya pH dari larutan MB di atur sedemikian hingga pH nya menjadi 4, 7, 9 dan 10 dengan cara menambahkan larutan HCl atau NaOH. Sebanyak 100 mg komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dimasukkan ke dalam tiap-tiap gelas erlen meyer yang berisi larutan MB . Semua gelas erlenmeyer diletakkan pada alat shaker sambil dikocok dan disinari dengan lampu UV selama 40 menit. Setelah reaksi larutan MB dipisahkan dari komposit MB dan diukur absorbansinya dengan peralatan UV-Vis pada panjang gelombang 664 nm. Besarnya perbedaaan absorbansi berbanding lurus dengan besarnya MB yang didegradasi oleh komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 . pH optimal reaksi degradasi ditunjukkan oleh kondisi perubahan absorbansi yang paling besar.
Dengan asumsi bahwa pH 9 adalah pH yang optimal untuk proses degradasi maka dilakukan
percobaan uji degradasi dengan memvariasi jumlah komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 yaitu 50, 100, 150, 200, 250 dan 300 mg. Pengocokan dengan shaker dan penyinaran dengan lampu UV dilakukan selama 40 menit. Selanjutnya dilakukan pula uji degradasi yang memvariasi waktu pengocokan selama 10, 20, 30 dan 40 menit dengan dan tanpa menggunakan lampu UV.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil pengukuran pola difraksi dari Fe 3 O 4 , komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 dan Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 masing-masing ditunjukkan pada Gambar 1. Pola XRD Fe 3 O 4 hasil sintesis dengan metoda presipitasi pada Gambar 1(a) menunjukkan kesesuaian dengan data standar JCPDS Card No. 19-629 dan data ICDD 19029 yang berarti bahwa fasa Fe 3 O 4 yang terbentuk adalah magnetit. Puncak-puncak dengan intensitas tinggi muncul pada sudut 2θ (bidang hkl) sebagai berikut : 30,432º (220) ; 35,813º (311); 43,530º (400); 53,886º (422); 57,420º (511) dan 63,125º (440). Pada Gambar 3(b) terlihat bahwa pola difraksi Fe 3 O 4 -SiO 2 sangat mirip sekali dengan pola difraksi Fe 3 O 4 dengan kata lain tidak ada puncak SiO 2 yang teridentifikasi. Hal ini menunjukkan bahwa SiO 2 adalah fasa amorf, sehingga puncak-puncak yang muncul dari komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 hanya diwakili oleh puncak dari Fe 3 O 4 . Pola XRD pada Gambar 3(c) menunjukkan bahwa selain teridentifikasi puncak-puncak fasa Fe 3 O 4 , teridentifikasi pula puncak lain dengan kristalinitas yang baik diyakini sebagai puncak-puncak dari TiO 2 anatase yang memiliki kesesuaian dengan standar JCPDS 21-1272. Puncak-puncak utama TiO 2 anatase adalah pada sudut 2θ  dan  bidang  (hkl)  sebagai  berikut:  25,295º  (101); 36,607º (004) dan 54,319º (155). Penjelasan di atas menunjukkan bahwa dari pengujian XRD teridentifikasi fasa Fe 3 O 4 magnetit dan TiO 2 anatase.
Pada Gambar 2 ditunjukkan hasil uji komposisi dengan menggunakan EDS. Hasil pengamatan
Gambar 1 . Pola XRD (a). Fe 3 O 4 , (b). Fe 3 O 4 -SiO 2 dan (c). Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2
Jurnal Sains Materi Indonesia Vol. 15, No. 3, April 2014, hal. 147-152
menunjukkan bahwa pada bahan komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 hanya mengandung unsur-unsur F, Si, Ti dan O, seperti dicantumkan dalam Tabel 1. Hal ini menunjukkan bahwa komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 merupakan perpaduan dari beberapa oksida yaitu Fe 3 O 4 , SiO 2 dan TiO 2 .
Pada Gambar 3 ditunjukkan kurva histerisis dari nanopartikel Fe 3 O 4 dan komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 . Dari kurva histerisis tersebut terlihat terjadi penurunan nilai magnetisasi saturasi dari sekitar 69 emu/gram untuk Fe 3 O 4 menjadi sekitar 20 emu/gram untuk komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 . Penurunan sifat magnet ini sangat signifikan, dimana hal ini mudah dipahami karena SiO 2 dan TiO 2 yang melingkupi nanopartikel Fe 3 O 4 seperti
diasumsikan pada Gambar 3 merupakan bahan yang tidak bersifat magnetik. Disamping itu, dengan penambahan SiO 2 dan TiO 2 , fraksi bahan magnetik Fe 3 O 4 menjadi berkurang, sehingga nilai magnet saturasi dan remanen semakin rendah.
Gambar 4(a) memperlihatkan fotograf komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 yang didispersi dalam air bebas mineral setelah ultrasonikasi. Bahan nanopartikel tersebut dapat dengan mudah didispersi dengan air membentuk koloid yang stabil dalam beberapa menit. Apabila magnet permanen ditempatkan disampingnya seperti pada Gambar 4(b), partikel koloid tersebut dapat dengan mudah dikumpulkan oleh medan magnet luar, sehingga dengan mudah dapat dipisahkan dari pelarutnya. Hasil ini membuktikan bahwa nanopartikel komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 walaupun memiliki nilai magnetisasi saturasi jauh lebih rendah dari Fe 3 O 4 , namun masih tetap memiliki sifat magnetik yang cukup baik untuk dapat dipisahkan dari pelarutnya.
Pada Gambar 5(a) dan 5(b) ditunjukkan foto TEM komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 . Partikel komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 - TiO 2 terlihat seperti butiran-butiran klaster yang terhubung satu sama lainnya (Gambar 5(a)). Ukuran Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dalam orde nanometer menunjukkan bahwa komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 adalah komposit nanopartikel.
Data TEM pada Gambar 5(b) merupakan perbesaran dari Gambar 5(a) ysng menunjukkan bahwa nano partikel komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 memiliki struktur multilayer , dimana nanopartikel Fe 3 O 4 sebagai core (berwarna hitam) diselimuti oleh lapisan tengah SiO 2 dan Gambar 3 . Kurva histeresis dari (a). nanopartikel Fe 3 O 4 dan (b). komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2
Gambar 2 . Spektrum EDS dari komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2
Unsur Atom (%) Fe 23,87 Si 19,48 Ti 16,32 O 40,33 Tabel 1 . Kandungan unsur dalam komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 Gambar 4 . (a) komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 yang terdispersi dalam air (b). komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 setelah diberi medan magnet eksternal
Gambar 5 . Foto TEM (a) komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2, (b). perbesaran Gambar (a).
(a) (b)
Sintesis Komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 dan Aplikasinya untuk Mendegradasi Limbah Zat Warna Methylene Blue (Didin S.W. )
shell terluar TiO 2 (berwarna abu-abu). Dengan membandingkannya terhadap panjang penggaris 50 nm, maka setiap butiran komposit memiliki ukuran diameter sekitar 50 nm (Gambar 5(b)).
Gambar 6 menunjukkan hasil uji efek pH terhadap degradasi MB oleh komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 . Degradasi maksimum Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 terhadap MB tercapai pada pH 9 setelah disinari lampu UV selama 40 menit dengan persentase degradasi sekitar 88 %. Berdasarkan pada Gambar 6 tampak bahwa degradasi meningkat seiring dengan kenaikan pH dari 4 - 9 dan kemudian turun pada pH > 9. Hal ini sesuai dengan pengaruh pH pada keadaan ionisasi titanium [11,12]. Pada kondisi asam dimana pH < 7, keberadaan ion H + akan membuat permukaan titania menjadi bermuatan positif. Sedangkan pada kondisi basa pH > 7, permukaan titania menjadi bermuatan negatif akibat pengaruh ion OH - seperti ditunjukkan pada Persamaan (1) dan Persamaan (2) sebagai berikut :
TiOH + H + ⇔ TiOH 2 + …………….......… (1)
TiOH+ OH - ⇔ TiO - + H 2 O ….................... (2)
Lebih lanjut lagi, karena MB memiliki struktur yang bermuatan positif seperti ditunjukkan pada Tabel 2, maka reaksi degradasi lebih disukai terjadi pada kondisi alkalin.
Gambar 7 menunjukkan hasil uji efek dosis katalis terhadap degradasi MB pada pH 9. Evaluasi variasi jumlah komposit bertujuan untuk mendapatkan informasi tentang kebutuhan komposit terhadap penurunan MB. Pada Gambar 7 tampak bahwa degradasi MB meningkat
seiring dengan bertambahnya kandungan komposit dalam larutan sehingga mencapai optimum pada 250 mg komposit dengan efisiensi 98 % untuk waktu degradasi selama 40 menit.
Hasil pengujian komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 untuk mendegradasi MB dengan dan tanpa lampu UV ditunjukkan pada Gambar 8. Lama degradasi memberikan pengaruh terhadap jumlah MB yang teradsorbsi dan terdegradasi. Dari data pengukuran dengan UV-Vis menunjukkan bahwa lama kontak 40 menit sudah cukup memberikan hasil adsorbs dan degradasi yang optimal. Terlihat pula bahwa komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 mampu mengadsorpsi dan mendegradasi MB tanpa diberi sinar yang berasal dari lampu UV . Hal ini menunjukkan bahwa adanya adsorbsi MB oleh SiO 2 mampu mengurangi konsentrasi MB di dalam larutan, selain terjadi pula reaksi degradasi oleh TiO 2 . Penyinaran lampu UV terhadap reaktor mampu mempercepat terjadinya reaksi fotokatalis oleh TiO 2 . Adsorbsi dan degradasi MB tanpa adanya lampu UV mencapai 83%, sedangkan dengan adanya sinar dari lampu UV reaksi fotokatalitik bertambah besar. Komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 mampu mengadsorbsi dan mendegradasi sampai dengan 98% untuk waktu kontak selama 40 menit.

## KESIMPULAN
Telah dilakukan sintesis komposit nanopartikel yang dapat digunakan sebagai bahan untuk mendegradasi polutan organik yang larut di dalam air. Pengujian XRD terhadap bahan komposit mengidentifikasi adanya fasa Fe 3 O 4 dan TiO 2 anatase, sedangkan data EDS menunjukkan bahwa komposit mengandung atom Fe, Ti dan Si. Pengujian TEM terhadap
Gambar 7 . Efek jumlah Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 terhadap degradasi MB pada pH 9
Gambar 8 . Efek waktu iradiasi tanpa (dark) dan dengan sinar UV dari komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 terhadap degradasi larutan MB pada pH 9 selama 40 menit
Gambar 6 . Efek pH terhadap degradasi MB oleh komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 Nama limbah Rumus  maks (nm) Molekul Struktur Methylene Blue C 16 H 18 ClN 3 S
664
Tabel 2 . Sifat pewarna kation Methylene Blue [13]
Jurnal Sains Materi Indonesia Vol. 15, No. 3, April 2014, hal. 147-152
komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 jelas menunjukkan komposit membentuk struktur core-shell , dimana Fe 3 O 4 sebagai intinya diselimuti oleh SiO 2 dan TiO 2 . Nilai magnetisasi saturasi komposit Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 diperoleh sekitar 20 emu/gram, namun demikian bahan tersebut masih mudah dipisahkan dari pelarutnya menggunakan magnet permanen. Pada kondisi optimum, komposit nanopartikel Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 mampu mengadsorpsi dan mendegradasi polutan organik MB sebesar 98 % dalam lingkungan alkalin.

## UCAPAN TERIMAKASIH
Tulisan ini merupakan salah satu hasil kegiatan penelitian yang didanai oleh DIPA tahun 2013-2014 yang berjudul “Pembuatan Prototip Bahan Nano Komposit Magnet untuk Pengolahan Limbah”.

## DAFTAR ACUAN
[1]. Y. Ruzmanova, M. Stoller, and A. Chianese, “Photocatalytic Treatment of Olive Mill Wastewater by Magnetic Core Titanium Dioxide Nanoparticles,” Chem. Eng. Trans. , vol. 32, pp. 2269 – 2274, 2013.
[2]. Z. Lu, G. Wang, J. Zhuang, and W. Yang, “Effects of the concentration of tetramethylammonium hydroxide peptizer on the synthesis of Fe3O4/SiO2 core/shell nanoparticles,” Colloids Surfaces A Physicochem. Eng. Asp. , vol. 278, no. 1–3, pp. 140– 143,Apr. 2006.
[3]. Ridwan. “Modifikasi Permukaan Super paramagnetic Iron Oxide Nanoparticle (SPION) dan Nanoparticle Zero Valent Iron (NZVI) untuk Pengolahan Limbah Nuklir dan Non-Nuklir”. Laporan Teknis BlockGrand DIKTI,” Serpong, 2009 [4]. S.-L. Tie, H.-C. Lee, Y.-S. Bae, M.-B. Kim, K. Lee, and C.-H. Lee, “Monodisperse Fe 3 O 4 /Fe-SiO 2 core/ shell nanoparticles with enhanced magnetic property,” Colloids Surfaces A Physicochem. Eng.
Asp. , vol. 293, no. 1–3, pp. 278–285, Feb. 2007.
[5]. C.-C. Chang, L. Zhao, and M.-K. Wu, “Magnetodielectric study in SiO 2 -coated Fe 3 O 4 nanoparticle compacts,” J. Appl. Phys. , vol. 108, no. 9, pp. 94 – 105, 2010.
[6]. A. Fisli, S. Yusuf, Y. K. Krisnandi, and J. Gunlazuardi, “Preparation and Characterization of Magnetite-Silica Nano-Composite as Adsorbents for Removal of Methylene Blue Dyes from Environmental Water Samples,” Adv. Mater. Res. , vol. 896, pp. 525–531, 2014.
[7]. W. Deligeer, Y. W. Gao, and S. Asuha, “Adsorption of methyl orange on mesoporous  -Fe 2 O 3 /SiO 2 nanocomposites,” Appl. Surf. Sci. , vol. 257, no. 8, pp. 3524–3528, Feb. 2011.
[8]. Z. Wang, L. Shen, and S. Zhu, “Synthesis of Core- Shell Fe 3 O 4 -SiO 2 -TiO 2 Microspheres and Their Application as Recyclable Photocatalysts,” Int. J. Photoenergy , vol. 12, pp. 1 – 6, 2012.
[9]. X. Huang, G. Wang, M. Yang, W. Guo, and H. Gao, “Synthesis of polyaniline-modified Fe 3 O 4 /SiO 2 /TiO 2 composite microspheres and their photocatalytic application,” Mater. Lett. , vol. 65, no. 19–20, pp. 2887–2890, Oct. 2011.
[10]. R. Wang, X. Wang, X. Xi, R. Hu, and G. Jiang, “Preparation and Photocatalytic Activity of Magnetic Fe 3 O 4 /SiO 2 /TiO 2 Composites,” Adv. Mater. Sci. Eng. , vol. 12, pp. 1 – 8, 2012.
[11]. A. Houas, H. Lachheb, M. Ksibi, E. Elaloui, C. Guillard, and J.-M. Herrmann, “Photocatalytic degradation pathway of methylene blue in water,” Appl. Catal. B Environ. , vol. 31, no. 2, pp. 145– 157, May 2001.
[12]. C. M. Ling, A. R. Mohamed, and S. Bhatia, “Performance of photocatalytic reactors using immobilized TiO2 film for the degradation of phenol and methylene blue dye present in water stream,” Chemosphere , vol. 57, no. 7, pp. 547–554, Nov. 2004.
[13]. L. V. Jian-Xiao, C. Ying, X. Guo-hong, Z. Ling-yun, and W. Su-fen, “Decoloration of methylene blue simulated wastewater using a UV-H 2 O 2 combined system,” J. Water Reuse Desalin. , vol. 1, no. 1, pp. 45 – 51, 2011.