Abstrak—Pada  penelitian  ini,  dilakukan  preparasi  membran Zeolit-X/α-Al 2 O 3 menggunakan  metode  secondary  growth dengan teknik vacuum seeding. Pada proses seeding dilakukan sebanyak satu (M1), dua (M2), dan tiga kali (M3) dengan satu kali  waktu  seeding  adalah  90  detik.  Membran  Alumina,  seed Zeolit-X,  dan  membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 dikarakterisasi menggunakan  XRD  (X-Ray  Diffraction),  PSA  (Particle  Size Analyzer),  SEM  (Scanning  Electron  Microscopy),  dan  FTIR (Fourier  Transform  Infrared).  Permeabilitas  N 2 dan  O 2 pada membran Zeolit-X/α-Al 2 O 3 hasil preparasi adalah 1,52×10 -6 dan 8,76×10 -10 mol . m -2 . s -1 . Pa -1 .  Hasil  uji  permeasi  gas  N 2 dan  O 2 menunjukkan  bahwa  membran  M2  adalah  yang  memiliki kinerja terbaik.
Kata  Kunci—Membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 ,  Secondary  Growth, Tubular α-Al 2 O 3 , Vacuum Seeding, Zeolit-X.

## I. PENDAHULUAN
EMBRAN zeolit diminati karena sifatnya yang sangat baik,  seperti  struktur  mikropori  yang  seragam, stabilitas  termal,  dan  kekuatan  mekanik  yang  tinggi  [1-2]. Salah  satu  tipe faujasite yaitu  Zeolit-X  yang  memiliki diameter pori 0,74 nm digunakan untuk pelapisan membran alumina.  Membran  zeolit  tipe faujasite menguntungkan untuk  tingkat  permeasi  yang  lebih  tinggi  jika  dibandingkan dengan  tipe MFI dan LTA  [3].  Pada penelitian  sebelumnya metode preparasi membran zeolit yang pernah dikembangkan,  antara  lain primary  growth dan secondary growth .  Dalam primary  growth ,  membran  alumina  dilapisi dengan  larutan  sintesis  dan  dilakukan  sintesis  hidrotermal secara langsung. Dalam secondary growth , membran alumina dilapisi seed zeolit  sebelum  dilakukan  sintesis  hidrotermal. Dari kedua metode tersebut, telah banyak digunakan metode secondary  growth karena  dianggap  metode  efektif  untuk persiapan membran zeolit bebas defect [4].
Metode secondary  growth menunjukkan  berbagai keuntungan,  seperti  kontrol  yang  lebih  baik  atas mikrostruktur  membran  dan  produktivitas  yang  tinggi  [5]. Metode secondary  growth melibatkan  beberapa  langkah dimana seed zeolit  ditumbuhkan  pada  membran  sebelum pertumbuhan  hidrotermal  [6].  Pada  penelitian  sebelumnya telah  dilaporkan  penumbuhan seed zeolit  pada  membran alumina  dengan  beberapa  teknik  yaitu dipcoating , rub coating , spraying coating , spinning coating dan pulsed laser deposition .  Metode  tersebut  meningkatkan  preparasi membran  zeolit,  tetapi  memiliki  keterbatasan  masing- masing.  Metode  yang  banyak  digunakan  adalah  metode dipcoating namun seed zeolit tidak dapat menempel erat pada permukaan  membran  alumina  dan  mudah  lepas  ketika membran  alumina  ditarik  dari  larutan  suspensi  [7].  Oleh
karena  itu  digunakan vacuum  seeding untuk  persiapan penumbuhan seed zeolit  yang  melibatkan  filtrasi dead-end atau cross flow [5]. Vacuum seeding dengan filtrasi dead-end atau cross  flow dapat  memberikan  distribusi  benih  yang homogen  pada  permukaan  membran  alumina  serta meningkatkan  reproduksibilitas  dalam  preparasi  membran zeolit dengan memisahkan nukleasi dan pertumbuhan kristal pada hidrotermal [6], [8]. Namun, perlu teknik dan parameter yang tepat untuk diperoleh pelapisan membran alumina yang seragam.
Pada  penelitian  ini  dilakukan  preparasi  membran  Zeolit- X/α-Al 2 O 3 melalui metode secondary growth menggunakan vacuum  seeding dengan  perbedaan  jumlah seeding pada membran alumina yaitu satu, dua, dan tiga kali seeding , serta dilakukan pengujian permeasi gas  N 2 dan O 2 dari membran yang  dipreparasi  untuk  mendapatkan  membran  zeolit  yang paling optimal.

## II. URAIAN PENELITIAN

## A. Pretreatment Membran Alumina
Zeolit  ditumbuhkan  pada  membran  alumina  untuk membentuk  lapisan  membran  zeolit.  Agar  dapat  digunakan untuk  menumbuhkan  zeolit  maka  membran  alumina dibersihkan  terlebih  dahulu  dari  pengotor  dengan  cara direndam  dalam  air  selama  24  jam,  dilanjutkan  dengan perendaman  dalam  aseton  selama  24  jam.  Selanjutnya membran  dibersihkan  menggunakan ultrasonic  bath dalam aseton  selama  20  menit  kemudian  membran  dipanaskan  ke dalam furnace selama 4 jam pada suhu 400 ºC.

## B. Sintesis Zeolit-X
Pada penelitian ini menggunakan referensi sintesis Zeolit- X  yang  pernah  dilakukan  di  departemen  Kimia  ITS  yang merujuk  pada  penelitian  oleh  Zhang,  dkk  bahwa  dengan sedikit  modifikasi  yaitu  4,0  Na 2 O:0,2  Al 2 O 3 :1,0  SiO 2 :200 H 2 O  [9].  Pertama  NaOH  dilarutkan  dalam  aqua  DM  dan diaduk menggunakan magnetic stirrer . Larutan NaOH yang terbentuk dibagi menjadi dua bagian (A dan B) sama banyak dalam  gelas  polipropilena  500  ml  yang  berbeda.  Larutan NaOH A dicampur dengan serbuk NaAlO 2 sedangkan larutan NaOH  B  dicampur  dengan  larutan  Na 2 SiO 3 .  Kedua  larutan tersebut  diaduk  secara  terpisah  dengan  kecepatan  konstan selama  kurang  lebih  15  menit,  dan  selanjutnya  larutan Natrium  Silikat  dimasukkan  ke  dalam  larutan  Natrium Aluminat secara perlahan-lahan dan diaduk selama 3 jam.
Campuran  yang  terbentuk,  disebut  sebagai  prekursor Zeolit-X,  dimasukkan  ke  dalam  autoklaf  lalu  dipanaskan pada suhu 100 ºC selama 24 jam. Setelah reaktor kembali ke

## Preparasi Membran Zeolit-X/α-Al 2 O 3

## Menggunakan Metode Secondary Growth dengan Variasi Vacuum Seeding
Novia Dwi Permata, Triyanda Gunawan, dan Hamzah Fansuri Departemen Kimia, Institut Teknologi Sepuluh Nopember (ITS) e-mail : triyandagunawan@gmail.com
M
suhu kamar, padatan yang terbentuk di dalam reaktor disaring dan  dicuci  dengan  aqua  DM  berulang  kali  hingga  pH filtratnya mencapai sekitar 8. Serbuk padatan yang dihasilkan dari sintesis kemudian dikeringkan dalam oven dengan suhu 105  ºC  selama  15  jam  diikuti  dengan  pendinginan  dalam desikator sehingga mencapai suhu kamar. Serbuk padatan ini selanjutnya disebut seed Zeolit-X.
C. Preparasi Membran Zeolit-X/α-Al 2 O 3 Preparasi  membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 diawali  dengan mencelupkan  membran  alumina  ke  dalam  suspensi seed Zeolit-X.  Lubang  pada  salah  satu  sisi  membran  ditutup dengan  teflon tape agar  suspensi  tidak  masuk  ke  dalam pompa  vakum.  Suspensi  dibuat  dengan  mendispersikan  7 gram seed zeolit-X hasil sintesis ke dalam 1.000 ml aqua DM kemudian diaduk hingga terbentuk suspensi dan terus diaduk untuk  mempertahankan  suspensi  [7].  Penempatan  membran alumina yang tercelup dalam suspensi seed Zeolit-X dimana sisi membran alumina yang tertutup berada di dalam suspensi sedangkan  sisi  yang  terbuka  terhubung  ke  pompa  vakum. Setelah  itu  pompa  vakum  dihidupkan  untuk  menimbulkan vakum di bagian dalam membran alumina sehingga suspensi seed Zeolit-X  tersedot  masuk  ke  dalam  pori-pori  membran alumina  sehingga seed Zeolit-X  berada  di  dalam  pori membran.
Setelah  proses  vakum,  membran yang  telah  mengandung seed Zeolit-X dikeringkan di dalam oven selama 3 jam pada suhu  100  ºC.  Selanjutnya, support yang  telah  diisi  dengan seed dimasukkan  ke  dalam  autoklaf  berisi  gel  Zeolit-X. Setelah ditutup rapat, autoklaf dipanaskan di dalam oven pada suhu 100 o C selama 24 jam. Setelah itu, membran Zeolit-X/α- Al 2 O 3 yang  dihasilkan  dikeringkan  dalam  oven  pada  suhu 105  ºC  selama  15  jam  diikuti  dengan  pendinginan  dalam desikator hingga suhunya kembali mencapai suhu kamar.

## D. Uji Permeasi
Gas N 2 dan O 2 digunakan dalam uji permeasi gas membran Zeolit-X/  α-Al 2 O 3 .  Pengujian  dilakukan  pada  tekanan  5  bar dalam  suhu  ruang  dan  dilakukan  dengan  cara dead-end . Membran  disiapkan  ke  dalam  reaktor  dan  disegel  (s ealed ) rapat  sehingga  tidak  ada  kebocoran.  Setelah  itu,  gas  N 2 dialirkan dari tabung gas dan diatur pada tekanan feed 5 bar yang  diberikan  kepada  membran.  Setelah  dialirkan  gas  N 2 digantikan  dengan  gas  O 2 .  Gas  yang  berhasil  menembus membran  ditandai  dengan  naiknya  gelembung  pada bubble flow meter.  Waktu  tiap  kenaikan  volume  dicatat  untuk menentukan  permeabilitas  dan  selektivitas  membran terhadap  kedua  gas  tersebut.  Permeabilitas  dan  selektivitas membran  dihitung  menggunakan  persamaan  (1)  dan  (2). Permeabilitas  gas  dan  selektivitas  gas  ideal  dihitung menggunakan persamaan:
𝑃 = Q A • t • ΔP (1)
di  mana  Q  (mol)  adalah  konsentrasi  dari  komponen  yang melewati  membran  pada  waktu t (s).  A  (m 2 )  adalah  area membran, dan ΔP (Pa) adalah tekanan yang berbeda antara feed dan  sisi  permeat.  Selektivitas  gas  tunggal  adalah  rasio permeasi gas tunggal, dan selektivitas pemisahan adalah rasio permeasi campuran gas [9].
𝛼 𝐴/𝐵 = P A P B (2)
Pada persamaan (2), α A/B adalah koefisien selektivitas ideal gas A dan B, yang dilaporkan sebagai rasio permeabilitas A dan B (P A dan P B ) [10].

## E. Karakterisasi
1) Porositas Semu
Uji  porositas  membran  alumina  dilakukan  untuk menentukan  ukuran  dan  porositas  membran  terkait  dengan proses seeding Zeolit-X. Pengujian dilakukan dengan metode yang disarankan Subaer yang digunakan untuk uji porositas semu  geopolimer  [11].  Selanjutnya  membran  alumina dibiarkan  pada  suhu  ruang  selama  12  jam  lalu  ditimbang. Tahap berikutnya membran alumina dimasukkan ke dalam air dan dipanaskan selama kurang lebih 2 jam pada suhu 60 °C. Setelah  pemanasan  selesai,  membran  alumina  dibiarkan  di dalam  air  selama  12  jam  kemudian  membran  alumina dikeluarkan dari air kemudian ditimbang setelah tidak ada air yang menetes dari membran untuk mengetahui massa jenuh air  (m i ).  Porositas  membran  alumina  dihitung  dengan persamaan (3):
𝑃𝑜𝑟𝑜𝑠𝑖𝑡𝑎𝑠  = 𝑚𝑖 − 𝑚𝑑 𝑚𝑑 𝑥 100% (3)
Keterangan: md   : Massa membran alumina kering. mi   : Massa membran alumina jenuh air dan disuspensi di dalam air.

## 2) Difraksi Sinar-X (XRD)
Zeolit-X,  membran  alumina,  dan  membran  zeolit-X/α- Al 2 O 3 hasil  sintesis  dikarakterisasi  menggunakan X-Ray Diffraction (XRD)  untuk  mengetahui  fasa  kristal  yang terbentuk.  Karakterisasi  dilakukan  dengan  difraktogram menggunakan  sinar-X  dari  radiasi  CuKα  (λ  =  1.54056  Ǻ) yang dibangkitkan dengan tegangan 40 kV dan arus 30 mA. Pengukuran dilakukan pada 2θ dari 5 sampai 100º.

## 3) Particle Size Analyzer (PSA)
Zeolit-X  hasil  sintesis  dianalisis  ukuran  partikelnya menggunakan  PSA  menggunakan  metode Dynamic  Light Scattering (DLS) yang memanfaatkan hamburan inframerah. Pengujian  ukuran  partikel  dilakukan  dengan  metode  basah, dimana  metode  ini  menggunakan  media  pendispersi  untuk mendispersikan  sampel.  Sampel  didispersikan  ke  dalam media  sehingga  partikel  tidak  membentuk  aglomerasi, dengan demikian partikel yang terukur adalah single particle. Selain itu, hasil pengukuran berada dalam bentuk distribusi, sehingga hasil pengukuran diasumsikan sebagai keseluruhan kondisi sampel.
4) Fourier Transform Infrared (FTIR)
Spektroskopi inframerah
digunakan untuk mengkarakterisasi  padatan  hasil  sintesis  zeolit-X  sehingga dapat  diketahui  gugus  fungsi  yang  ada  pada  padatan  hasil sintesis. Sampel zeolit-X dianalisis pada bilangan gelombang 1400-400 cm -1 . Masing-masing sampel ditambahkan dengan KBr  sebagai  pendispersi  dengan  perbandingan  1:10. Keduanya dihaluskan dan dibentuk pellet kemudian
diletakkan  pada  sampel  holder  dan  dianalisa  dengan spektrofotometer inframerah

## III. HASIL DAN PEMBAHASAN
A. Karakterisasi Membran Tubular Alumina Membran alumina  dikarakterisasi  menggunakan  XRD untuk mengetahui fasa kristal membran alumina dengan cara dibandingkan  dengan  standar.  Gambar  1 hasil  difraktogram membran  alumina  didapatkan  puncak-puncak  pada  2θ  = 25,69º;  35,27º;  37,92º;  43,50º;  52,65º;  57,65º;  66,65º;  dan 68,33º. Difraktogram membran alumina sesuai dengan Data Base  Joint  Committee  on  Powder  Diffraction  Standards (JCPDS) No. 46-1212 Corundum α-Al 2 O 3 dapat disimpulkan membran  alumina  memiliki  fasa  alfa  alumina  (α-Al 2 O 3 ). Difraktogram  membran  alumina  Gambar  1(a)  terdapat puncak  pada  2θ  yaitu  43,04°  dan  57,26°  yang  diperkirakan adanya  senyawa  lain  pada  membran  alumina.  Membran  α- Al 2 O 3 memiliki keunggulan yaitu ukuran pori lebih besar dari 100 nm serta memiliki stabilitas yang sangat baik dalam pH basa dan asam. Oleh karena itu, digunakan membran α-Al 2 O 3 untuk permisahan gas O 2 /N 2 . Karakterisasi Scanning  Elektron  Microscopy (SEM) dilakukan  untuk  mengetahui  morfologi  membran alumina. Pori-pori  penampang  luar  dan  dalam  membran  cukup  rapat jika  dibandingkan  dengan  penampang  melintang  membran dapat dilihat pada Gambar 2.
Porositas membran alumina diukur meggunakan porositas semu  dan  mikrogaf  SEM  menggunakan  program imageJ . Porositas  semu  didapatkan  0,78%  dengan  menggunakan persamaan  (3).  Pada  perhitungan imageJ didapatkan porositas membran dan rata-rata diameter pori adalah 2,45%, 2-8  µm. Menurut Younssi,  porositas  membran α-Al 2 O 3 dan diameter pori membran adalah 33,37%, 0,71 µm; 30%, 1 µm; 30-50%, 2-3 µm, dan 50%, 0,1-0,3 µm [9], [12-14]. Porositas membran  pada  penelitian  ini  didapatkan  hasil  yang  cukup kecil.  Sebaliknya,  diameter  pori  cukup  besar  jika dibandingkan  dengan  penelitian  lain.  Namun,  hasil imageJ yang  didapatkan  cukup  membuktikan  bahwa  membran alumina merupakan membran makropori yang dapat dilapisi
oleh seed zeolit.  Ukuran  diameter  pori  dan  porositas membran  memiliki  hasil  cukup  berbeda  dengan  penelitian sebelumnya karena hanya dihitung melalui dua dimensi. Oleh karena  itu,  diperlukan  analisa  lebih  lanjut  menggunakan merkuri  porosimetri  untuk  mengetahui  diameter  ukuran membran.

## B. Hasil Sintesis Zeolit-X
Sintesis  Zeolit-X  dilakukan  sesuai  dengan  komposisi molar 4Na 2 O:0,2Al 2 O 3 :SiO 2 :200 H 2 O berdasarkan rasio yang pernah  dilakukan  [8].  Komposisi  tersebut  dapat  diperoleh dengan mengunakan 1,55 gram NaAlO 2 , 7,01 gram Na 2 SiO 3 , 141 mL aqua DM, dan 10,3511 gram NaOH. Pertama-tama 10,3511 gram  padatan  NaOH  dilarutkan  ke  dalam  141  mL aqua DM (Gambar 3). Fungsi NaOH sebagai mineralizer dan metalizer untuk mempercepat proses kristalisasi dengan cara meningkatkan  kemampuan  melarutkan  sehingga  yang sebelumnya tidak dapat larut dalam air dengan ditambahkan mineralizer menjadi  dapat  larut  [15-16].    NaOH  juga berfungsi  sebagai metalizer untuk  menetralkan  muatan negatif  yang  terbentuk  akibat  dari  susunan  alumino-silikat pada kerangka  kristal  zeolit  serta  sebagai  penyedia  ion  Na + yang  berperan  dalam pembentukan  zeolit  [17].  Pengadukan menggunakan magnetic  stirrer agar  terbentuk  larutan homogen.  Setelah  homogen  larutan  NaOH  dipisah  menjadi dua  bagian  sama  banyak  untuk  ditambahkan  7,01  gram Na 2 SiO 3 dan 1,55 gram NaAlO 2 pada bagian lainnya. NaAlO 2 sebagai sumber alumina dan Na 2 SiO 3 sebagai sumber silika. Pencampuran silika dilakukan secara perlahan-lahan agar silika  yang  terlarut  sempurna  ke  dalam  larutan  NaOH memiliki  probabilitas  pembentukan  Zeolit-X  yang  lebih besar. Jika silika tidak terlarut sempurna maka akan terbentuk pula  Zeolit-A  selain  Zeolit-X  [18].  Masing-masing  larutan diaduk  hingga  homogen  kemudian  larutan  Natrium  Silikat dimasukkan  ke  dalam  larutan  Natrium  Aluminat  secara
Gambar 1. Difraktogram XRD dari (a) membran alumina, (b) standar JCPDS No. 46-1212.
Gambar 2. Mikrograf SEM membran alumina: (a) permukaan luar, (b) permukaan dalam, dan (c) penampang melintang.
Gambar 3. Difraktogram Zeolit-X dari (a) standar JCPDS No. 12-0246, (b) Zeolit-X hasil sintesis.
perlahan dan diaduk selama 3 jam, larutan tersebut berbentuk gel berwarna putih.
Gel yang terbentuk, yang merupakan prekursor Zeolit-X, dimasukkan ke dalam autoklaf untuk dilakukan hidrotermal selama  24  jam  pada  suhu  100  ºC.  Metode  hidrotermal dilakukan  pada  sistem  tertutup  untuk  mencegah  hilangnya pelarut  saat  dipanaskan  diatas  titik  didihnya  [19].  Sintesis dengan  cara  reaksi  hidrotermal  dapat  diartikan  sebagai sintesis  kristal  dan  pertumbuhan  kristal  pada  suhu  dan tekanan  tinggi  untuk  mendapatkan  kristalinitas  yang  tinggi [15].  Waktu  kristalisasi  Zeolit-X  dilakukan  24  jam  karena memperpanjang  waktu  kristalisasi  hingga  48  jam  dengan suhu  100  ºC  dapat  menghasilkan  zeolit-P  sebagai  produk kristalisasinya  [20].  Setelah  proses  hidrotermal,  serbuk padatan yang terbentuk kemudian disaring dan dicuci dengan aqua DM hingga pH 8.
Proses reaksi hidrotermal dilakukan pada pH tinggi yaitu sekitar 13 sampai 14. Kondisi pH tinggi ini diperlukan dalam proses  reaksi  sintesis  zeolit  karena  prekursor  zeolit-X  yaitu Al(OH) 4- terbentuk  pada  pH  >  6  dan  anion  Si(OH) 4- yang terbentuk  pada  pH  >  12  [21].  Untuk  mendapatkan  serbuk padatan  Zeolit-X,  dilakukan  pengeringan.  Serbuk  Zeolit-X yang  dihasilkan  berwarna  putih  dan  halus.  Zeolit-X  yang telah  disintesis  pada  penelitian  ini  selanjutnya  digunakan sebagai seed untuk vacuum seeding membran zeolit.
Zeolit-X  kemudian  dikarakterisasi  menggunakan X-Ray Diffraction (XRD) untuk mengetahui kesesuaian fasa kristal Zeolit-X  pada  difraktogram  dengan  perbandingan  pada standar.  Hasil  karakterisasi  Zeolit-X  menggunakan  XRD didapatkan  puncak-puncak  pada  2θ  =  6,22º;  10,07º;  11,82º; 15,52º;  26,73º;  30,35º;  30,35º;  31,03º;  32,06º;  33,65º;  dan 34,24º, yang sesuai dengan JCPDS No. 12-0246. Pada puncak 27.13°  terdapat  puncak  yang  menunjukkan  terbentuknya
zeolit-A.  Sodalit  muncul  pada puncak  20.17º  dan  32.06º, namun pada hasil sintesis zeolit-X muncul puncak khas yang sesuai  dengan  standar  JCPDS  No.  12-0246  yang menunjukkan Zeolit-X sudah terbentuk dan dapat digunakan untuk vacuum seeding membran alumina.
Data XRD didukung oleh hasil analisa Scanning Electron Microscopy (SEM) seperti yang dapat dilihat pada Gambar 4. Morfologi  kristal  zeolit-X  adalah  oktahedral  diikuti  dengan butiran  sodalit  yang  berbentuk  hampir  serupa  dengan  batu dan  bentuk  zeolit-A  yaitu  simpel  kubus  [22].  Meskipun terlihat  adanya  zeolit  lain,  namun  dari  hasil  SEM  tersebut terlihat zeolit-X sudah terbentuk.
Setelah dilakukan karakterisasi SEM, untuk mendapatkan gambaran  yang  lebih  menyeluruh  dari  Zeolit-X  yang dihasilkan  maka  dilakukan  karaktersasi  Particle  Size Analyzer  (PSA).  Ukuran  rata-rata  partikel  dan  distribusi ukuran partikel dari sampel yang diperoleh ditentukan dengan menggunakan metode Dynamic Light Scattering (DLS). Pada Gambar  5  menunjukkan  ukuran  partikel  rata-rata  Zeolit-X adalah  7557  nm.  Namun,  pada  grafik  distribusi  ukuran partikel Zeolit-X muncul pada puncak 221,4 nm.
Puncak dan ukuran rata-rata partikel Zeolit-X didapatkan nilai yang berbeda, jika dilihat dari panduan Zetasizer Nano ZS  dengan  ciri-ciri  tersebut  didapatkan  dua  kemungkinan penyebab  hasil  karakterisasi  yang  tidak  sesuai.  Pertama, sampel  tidak  terdispersi  dengan  baik  sehingga  terjadi sedimentasi. Partikel yang terukur adalah partikel kecil dari zeolit  sehingga  puncak  yang  muncul  cukup  rendah  jika dibandingkan  dengan  ukuran  rata-rata  dari  partikel  zeolit. Kedua,  partikel  yang  dianalisa  terlalu  besar  sehingga  tidak sesuai jika menggunakan instrumen Zetasizer Nano ZS untuk mengukur  ukuran  partikel,  instrumen  tersebut  mampu membaca  ukuran  partikel  0,6  nm  –  6  µm.  Namun  ada  cara lain  untuk  menghitung  ukuran  partikel  zeolit  melalui mikrogaf  SEM  menggunakan  program  imageJ.  Didapatkan ukuran  Zeolit-X  yaitu  2-5  µm  yang  lebih  kecil  dari  ukuran
Gambar 4. Mikrogaf SEM zeolit X.
Gambar 5. Distribusi ukuran partikel pada zeolit-X.
Gambar 6. Spektra inframerah zeolit-X.
Tabel 1. Permeasi dan selektivitas membran Membran Permeasi (x 10 -9 mol.m -2 s -1 Pa -1 ) N 2 O 2 M1 1520 1270 M2 64,8 54,5 M3 1,15 0,876
pori membran alumina 2-8 µm sehingga seed Zeolit-X dapat melapisi pori-pori membran. Seed Zeolit-X memiliki ukuran partikel  yang  cukup  besar  dibuktikan  dengan  analisis  PSA seed  Zeolit-X  didapatkan  ukuran  partikel  800  nm-5500  nm [23].
Zeolit-X dikarakterisasi menggunakan Fourier Transform Infrared (FTIR) untuk mengetahui gugus Si-Al pada zeolit- X.  Gambar  6  menunjukkan  puncak-puncak  yang  muncul mengindikasikan  beberapa  gugus  fungsi  3340,17  cm -1 merupakan  vibrasi  ulur  dari  gugus  OH  yang  menunjukkan adanya  air  dalam  sampel  dan  diperkuat  oleh  puncak  pada 1636,83  cm -1 yang  timbul  akibat  vibrasi  tekuk  gugus  –OH [24].
Puncak  pada  946,39  cm -1 menunjukkan  vibrasi  asimteris T-O-T (T= Si atau Al) [25]. Vibrasi simetris dari hubungan O-T-O terjadi pada 742,33 cm -1 , sedangkan vibrasi simetris karena getaran internal kerangka tetrahedral Zeolit-X terjadi pada 664,13 cm -1 . Vibrasi terkait dengan enam cincin ganda (D6R)  yang  terhubung  kandang  sodalit  terjadi  pada  556,47 cm -1 . Puncak 447,56 cm -1 merupakan vibrasi internal karena lentur  dari  tetrahedral  TO 4 [26].  Munculnya  puncak-puncak khas  tersebut  menunjukkan  terbentuknya  zeolit-X  hasil sintesis.
C. Kinerja Membran Zeoli-X/α-Al 2 O 3 Membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 yang  telah  dipreparasi  diuji permeasi  gas  N 2 dan  O 2 untuk  mengetahui  permeasi  dan selektivitas dari membran Zeolit-X. Tekanan yang diberikan pada variasi membran Zeolit-X/ α-Al 2 O 3 adalah 5 bar. Dari hasil  permeasi  dan  selektivitas  didapatkan  yang  paling optimal  untuk  dilakukan  penelitian  lebih  lanjut  atau  untuk aplikasinya.  Hasil  uji  permeasi  dan  selektivitas  membran variasi membran zeolit-X sesuai Tabel 1.
Pada  M1  didapatkan  permeasi  paling  tinggi  jika dibandingkan dengan membran lainnya. Permeasi membran alumina  lebih  cepat  jika  dibandingkan  dengan  membran zeolit  [1],  [6],  [27].  Hipotesis  yang  terjadi  adalah  permeasi gas  yang  melewati  M1  cenderung  lebih  cepat  karena melewati  pori  alumina  bukan  melewati  pori  zeolit.  Hal tersebut dikarenakan jumlah vacuum seeding seed zeolit yang terlalu rendah sehingga pori membran alumina yang dilapisi oleh  Zeolit-X  tidak  seragam.  Potensi  gas  melewati  pori membran  lebih  besar  daripada  pori  zeolit.  M2  didapatkan permeasi  diantara  M1  dan  M3.  Namun  memiliki  nilai selektivitas  yang  lebih  baik  jika  dibandingkan  dengan membran lainnya.
M3  memiliki  permeasi  lebih  lambat  dari  membran  zeolit yang  lain  serta  didapatkan  selektivitas  rendah.  Hal  tersebut dikarenakan  banyaknya  jumlah vacuum  seeding yang dilakukan sehingga permeasi gas pada M3 cukup rendah jika dibandingkan  dengan  membran  lain.  Permeasi  gas  N 2 lebih cepat  dari  O 2 seperti  pada  Tabel  1  berat  molekul  O 2 lebih
besar  dari  N 2 sehingga  permeasi  O 2 akan  lebih  rendah daripada N 2 [13]. Permeasi gas pada membran zeolit terjadi mekanisme difusi permukaan karena zeolit dapat mengadsorpsi  Nitrogen  dan  Oksigen  [28].  Selain  itu,  zeolit memiliki  diamater  pori  0,74  nm  yang  termasuk  ˂  2  nm (mikropori)  yang  dapat  terjadi  difusi  permukaan.  Namun, membran zeolit juga terdapat defect sehingga memungkinkan terjadi difusi Knudsen karena adanya celah antara zeolit dan membran  alumina  >  2  nm  (mesopori).  Difusi  permukaan sering  berjalan  secara  parallel  dengan  meknisme  transport lainnya [28].
Dari  hasil uji permeasi  tersebut  didapatkan  permeasi  dan selektivitas terbaik pada M2. Namun masih ada defect pada membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 sehingga  diperlukan  penelitian lebih  lanjut  untuk  mendapatkan  hasil  maksimal.  Preparasi membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 untuk  permeasi  gas  N 2 dan  O 2 sangat jarang dilakukan. Oleh karena itu, dilakukan preparasi membran Zeolit-X/α-Al 2 O 3 menggunakan metode secondary growth . Pada Tabel 2 merupakan perbandingan sifat permeasi dengan penelitian sebelumnya. Permeasi pada penelitian ini cukup  tinggi  jika  dibandingkan  dengan  permeasi  pada penelitian  sebelumnya  sehingga  dapat  digunakan  untuk aplikasi berikutnya.

## IV. KESIMPULAN DAN SARAN
Hasil  permeasi  membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 mengalami penurunan sesuai dengan banyaknya jumlah vacuum seeding . Kinerja membran dengan performa terbaik pada M2 dengan hasil permeasi pada N 2 adalah 64,8 x 10 -9 mol.m -2 s -1 Pa -1 dan O 2 adalah 54,5 x 10 -9 mol.m -2 s -1 Pa -1 dan selektivitasnya 0,84. Preparasi  membran  Zeolit-X/α-Al 2 O 3 bebas defect masih menjadi  tantangan  saat  ini.  Oleh  karena  itu,  diperlukan penelitian  lebih  lanjut  untuk  mendapatkan  membran  zeolit bebas defect .

## DAFTAR PUSTAKA
[1]  X. Xu, W. Yang, J. Liu, and L. Lin, “Synthesis of a high-permeance NaA zeolite membrane by microwave heating,” Adv. Mater. , vol. 12, no. 3, pp. 195–198, 2000.
[2]  A.  Pantazidis,  J.  A.  Dalmon,  and  C.  Mirodatos,  “Oxidative dehydrogenation of propane on catalytic membrane reactors,” Catal. today , vol. 25, no. 3–4, pp. 403–408, 1995.
[3]  A.  F.  Ismail,  K.  C.  Khulbe,  and  T.  Matsuura,  “Gas  separation membranes,” Switz. Springer , vol. 10, pp. 973–978, 2015.
[4]  I. G. Wenten, P. T. Dharmawijaya, P. T. P. Aryanti, R. R. Mukti, and others, “LTA zeolite  membranes: current progress  and challenges  in pervaporation,” RSC Adv. , vol. 7, no. 47, pp. 29520–29539, 2017.
[5]  M. Pera-Titus, R. Mallada, J. Llorens, F. Cunill, and J. Santamar\’\ia, “Preparation of inner-side tubular zeolite NaA membranes in a semi- continuous  synthesis  system,” J.  Memb.  Sci. ,  vol.  278,  no.  1–2,  pp. 401–409, 2006.
[6]  C. Algieri, P. Bernardo, G. Barbieri, and E. Drioli, “A novel seeding procedure for preparing tubular NaY zeolite membranes,” Microporous Mesoporous Mater. , vol. 119, no. 1–3, pp. 129–136, 2009.
[7]  A. Huang, Y. S. Lin, and W. Yang, “Synthesis and properties of A-type zeolite  membranes  by  secondary  growth  method  with  vacuum seeding,” J. Memb. Sci. , vol. 245, no. 1–2, pp. 41–51, 2004.
[8]  X. Gu, J. Dong, and T. M. Nenoff, “Synthesis of defect-free FAU-type zeolite  membranes  and  separation  for  dry  and  moist  CO2/N2 mixtures,” Ind. Eng. Chem. Res. , vol. 44, no. 4, pp. 937–944, 2005.
[9]  Y.  Zhang,  J.  Sunarso,  S.  Liu,  and  R.  Wang,  “Current  status  and development of membranes for CO2/CH4 separation: A review,” Int. J. Greenh. Gas Control , vol. 12, pp. 84–107, 2013.
[10]  E. Hayakawa and S. Himeno, “Synthesis of all-silica ZSM-58 zeolite membranes  for  separation  of  CO2/CH4  and  CO2/N2  gas  mixtures,” Microporous Mesoporous Mater. , vol. 291, p. 109695, 2020.
[11]  R.  Wang et  al. ,  “Highly  stable  La0.6Sr0.4Co0.2Fe0.8O3−δ  hollow
Tabel 2.
Perbandingan sifat permeasi gas dari membran zeolit dalam penelitian
ini dengan membran zeolit dalam literatur. Membran Permeasi (x 10 -8 mol.m -2 s -1 Pa -1 ) N 2 O 2 MFI/α-Al 2 O 3 tube 0,08 0,29 NaY/α-Al 2 O 3 tube 4.2 2,4 NaA/α-Al 2 O 3 disk 10,2 2,74 NaX/α-Al 2 O 3 tube 6,48 5,45
fibre membrane for air separation swept by steam or steam mixture,” J. Memb. Sci. , vol. 479, pp. 232–239, 2015, doi: 10.1016/j.memsci.2015.01.006.
[12]  A. Dos Santos Barbosa, A. Dos Santos Barbosa, T. L. A. Barbosa, and M. G. F. Rodrigues, “Synthesis of zeolite membrane (NaY/alumina): Effect of precursor of ceramic support and its application in the process of oil--water separation,” Sep. Purif. Technol. , vol. 200, pp. 141–154, 2018.
[13]  J.  Zhou,  C.  Zhou,  K.  Xu,  J.  Caro,  and  A.  Huang,  “Seeding-free synthesis  of  large  tubular  zeolite  FAU  membranes  for  dewatering  of dimethyl  carbonate  by  pervaporation,” Microporous  Mesoporous Mater. , vol. 292, p. 109713, 2020.
[14]  S. A. Younssi, M. Breida, B. Achiou, and others, Alumina Membranes for  Desalination  and  Water  Treatment ,  1st  ed.  Maroko:  IntechOpen, 2018.
[15]  Z.  Shao  and  S.  M.  Haile,  “A  high-performance  cathode  for  the  next generation of solid-oxide fuel cells.,” Nature , vol. 431, no. 7005, pp. 170–173, Sep. 2004, doi: 10.1038/nature02863.
[16]  V. H. Putranto, E. Kusumastuti, and J. Jumaeri, “Pemanfaatan Zeolit dari  Abu  Sekam  Padi  dengan  Aktivasi  Asam  untuk  Penurunan Kesadahan Air,” J. Mipa , vol. 38, no. 2, pp. 150–159, 2015.
[17]  J. Jumaeri, W. Astuti, and W. T. P. Lestari, “Preparasi dan karakterisasi zeolit dari abu layang batubara secara alkali hidrotermal,” Reaktor , vol. 11, no. 1, pp. 38–44, 2007.
[18]  K.  Ojha,  N.  C.  Pradhan,  and  A.  N.  Samanta,  “Zeolite  from  fly  ash: synthesis  and  characterization,” Bull.  Mater.  Sci. ,  vol.  27,  no.  6,  pp. 555–564, 2004.
[19]  M.  Miyake, Y. Kimura, T. Ohashi,  and M.  Matsuda,  “Preparation of activated  carbon--zeolite  composite  materials  from  coal  fly  ash,” Microporous  Mesoporous  Mater. ,  vol.  112,  no.  1–3,  pp.  170–177, 2008.
[20]  G.-T.  Zhu,  X.-L.  Hu,  S.  He,  X.-M.  He,  S.-K.  Zhu,  and  Y.-Q.  Feng,
“Hydrothermally  tailor-made  chitosan  fiber  for  micro-solid  phase extraction  of  petroleum  acids  in  crude  oils,” J.  Chromatogr.  A ,  vol. 1564, pp. 42–50, 2018.
[21]  S. Bohra, D. Kundu, and M. K. Naskar, “One-pot synthesis of NaA and NaP  zeolite  powders  using  agro-waste  material  and  other  low  cost organic-free  precursors,” Ceram.  Int. ,  vol.  40,  no.  1,  pp.  1229–1234, 2014.
[22]  M.  M.  J.  Treacy  and  J.  B.  Higgins, Collection  of  Simulated  XRD Powder Patterns for Zeolites Fifth (5th) Revised Edition , 5th ed. United Stated of Amerika: Elsevier, 2007.
[23]  H.  J.  Lee,  Y.  M.  Kim,  O.  S.  Kweon,  and  I.  J.  Kim,  “Structural  and morphological  transformation  of  NaX  zeolite  crystals  at  high temperature,” J. Eur. Ceram. Soc. , vol. 27, no. 2–3, pp. 561–564, 2007.
[24]  L. S. M. Nazir, Y. F. Yeong, and T. L. Chew, “Methods and synthesis parameters affecting the formation of FAU type zeolite membrane and its separation performance: a review,” J. Asian Ceram. Soc. , vol. 8, no. 3, pp. 553–571, 2020.
[25]  J. Jumaeri, S. Wardani, and others, “Sintesis dan karakterisasi zeolit X dari  abu  sekam  padi  melalui  proses  hidrotermal,” Indones.  J.  Chem. Sci. , vol. 7, no. 1, pp. 17–20, 2018.
[26]  S.  Manadee,  N.  Supamathanon,  S.  Prayoonpokarach,  and  J. Wittayakun, “Catalyst preparation by addition of K and Na on zeolite NaX for transesterification of jatropha seed oil,” in Asian Conference on Sustainability Energy, and the Environment , 2012, pp. 400–412.
[27]  B.  Kwakye-Awuah,  E.  Von-Kiti,  I.  Nkrumah,  R.  Erdoo  Ikyreve,  I. Radecka, and C. Williams, “Parametric, equilibrium, and kinetic study of the removal of salt ions from Ghanaian seawater by adsorption onto zeolite X,” Desalin. Water Treat. , vol. 57, no. 45, pp. 21654–21663, 2016.
[28]  X. Chen, W. Yang, J. Liu, X. Xu, A. Huang, and L. Lin, “Synthesis of NaA zeolite  membrane  with high performance,” J.  Mater.  Sci.  Lett. , vol. 21, no. 13, pp. 1023–1025, 2002.