Pengaruh Temperatur, Waktu Oksidasi dan Konsentrasi ZrO 2 Terhadap Densitas, Luas Permukaan dan Rasio O/U Hasil Reduksi (U 3 O 8 + ZrO 2 ) (Sigit, Ghaib Widodo, Haryono SW, Supardjono M, Nurwidjajadi)

## PENGARUH TEMPERATUR, WAKTU OKSIDASI DAN
KONSENTRASI ZrO 2 TERHADAP DENSITAS, LUAS PERMUKAAN DAN RASIO O/U HASIL REDUKSI (U 3 O 8 +ZrO 2 )
Sigit (1) , Ghaib Widodo (1) , Haryono, S.W (1) , Supardjono M (2) , Nurwidjajadi (2)

## 1. Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-BATAN
Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang
2. Pusat Teknologi Akselerator  Dan Proses Bahan-BATAN
Jalan Babarsari, Yogyakarta

## ABSTRAK
PENGARUH TEMPERATUR, WAKTU OKSIDASI DAN KONSENTRASI ZrO 2 TERHADAP DENSITAS,  LUAS  PERMUKAAN  DAN  RASIO  O/U  HASIL  REDUKSI  (U 3 O 8 +ZrO 2 ). Telah dilakukan  proses  reduksi  uranium  oksida  dan  zirkonium  oksida  (U 3 O 8 +ZrO 2 ) dengan  gas  hidrogen pada temperatur  850 o C dan  waktu 2 jam dalam sebuah tungku reduksi . Bahan tersebut diperoleh dari  hasil  oksidasi  pelet  (UO 2 +ZrO 2 )  dengan  konsentrasi  ZrO 2 bervariasi  dari    0 –  0,6%  menjadi serbuk (U 3 O 8 +ZrO 2 ) pada temperatur 400 o C dan 500 o C dengan waktu 0,5 jam – 2 jam. Dari hasil oksidasi  setiap  parameter  tersebut,  bahan  (U 3 O 8 +ZrO 2 )  dikenai  proses  reduksi  hingga  diperoleh kembali (UO 2 +ZrO 2 ). Terhadap serbuk ini ditentukan densitas, luas permukaan dan rasio O/U. Hasil percobaan  menunjukkan  bahwa  terjadi  kenaikan  densitas  serbuk  hasil  reduksi  yang  berasal  dari hasil  oksidasi  400 o C  dengan  waktu  0,5 –  2  jam  untuk  konsentrasi  ZrO 2 0,4%.  Densitas  tertinggi yang  diperoleh  untuk  oksidasi  400 o C  dan  waktu  2  jam  adalah  densitas  nyata (apparent  density) 1,9006  g/mL  dan  densitas  ketuk (tap  density) 2,2490  g/mL,  sedangkan  untuk  oksidasi  500 o C selama  2  jam  densitas  nyata  2,6580  g/mL  dan  densitas  ketuk  2,7150  g/mL.  Luas  permukaan serbuknya  naik  sampai  waktu  oksidasi  1  jam  kemudian  menurun.  Harga  luas  permukaan  terbesar adalah 4,571798 m 2 /g untuk kondisi proses oksidasi  400 o C dengan  waktu 1 jam. Rasio O/U  yang diperoleh masih lebih tinggi dari harga teoritisnya karena UO 2 bercampur dengan ZrO 2 .
Kata Kunci : Konsentrasi ZrO 2 dalam pelet UO 2 , densitas, luas permukaan, rasio O/U, proses reduksi

## ABSTRACT
INFLUENCE  OF  OXIDATION  TEMPERATURE  AND  TIME  AND  ZrO 2 CONCENTRATION ON  DENSITY,  SURFACE  AREA  AND  O/U  RATIO  OF  (U 3 O 8 +ZrO 2 )  REDUCTION  PRODUCT. Reduction  process  of  uranium  oxide  and  zirconium  oxide  (U 3 O 8 +ZrO 2 )  by  hydrogen  gas  at temperature  of  850 o C  for  2  hours  in  a  reduction  furnace  has  been  carried  out.  The  material  was obtained from oxidation product of (UO 2 +ZrO 2 ) pellet became (U 3 O 8 +ZrO 2 ) powder at temperature of 400 o C  and 500 o C for  0.5 – 2 hours with variation of ZrO 2 concentration from  0 – 0.6%. From the oxidation  product  of  each  parameter,  the  (U 3 O 8 +ZrO 2 )  was  reduced  to  obtain  (UO 2 +ZrO 2 )  again. Density, surface area and O/U ratio were than determined. The experiments showed that density of the reduction product powder which obtained from oxidation product of 400 o C for 0.5 – 2 hours for
ZrO 2 concentration  of  0.4%  augmented.  The  highest  density  for  400 o C  and  2  hours  are  apparent density 1.9006 g/mL and tap density 2.2490 g/mL, while for 500 o C and 2 hours are apparent density 2.6580 g/mL and tap density 2.7150 g/mL. The surface area of the powder increased up to oxidation time  1  hour  than  decreased.  The  highest  value  of  surface  area  is  4.571798  m 2 /g  for  oxidation process  condition  400 o C  and  time  1  hour.  The  O/U  ratio  obtained  is  still  higher  than  its  theoritical value due to UO 2 that mix with ZrO 2 .
Key words : ZrO 2 concentration in UO 2 pellet, density, surface area, O/U ratio, reduction process.

## PENDAHULUAN
Salah  satu  sasaran  utama  BATAN adalah  berfungsinya Sicence  and  Technology Base tahun  2010  bidang  energi.  Guna mendukung  sasaran  tersebut,  maka  dilakukan berbagai  penelitian  dan  pengembangan  di bidang energi nuklir. Untuk itu pengembangan teknologi  produksi  bahan  bakar  nuklir  reaktor daya terus ditingkatkan di antaranya penelitian dengan  menambahkan  hasil  fisi  pada  bahan bakar  uranium  dioksida  yang  kemudian dikompaksi dan disinter pada temperatur 1700 o C hingga diperoleh pelet sinter [1] .
Seperti  diketahui,  uranium  dioksida dalam  bentuk  pelet adalah  bahan  bakar  untuk reaktor  daya  jenis Light  Water  Reactor/LWR (reaktor  air  ringan)  dan Pressurized  Heavy Water  Reactor/PHWR (reaktor  air  berat bertekanan).  Bahan  bakar  di  dalam  reaktor mengalami proses iradiasi yang cukup panjang.  Dari  reaksi  berantai  dihasilkan  hasil fisi  yang  jenisnya  cukup  banyak,  di  mana salah  satu  unsur  dominan  adalah  Zr [2] . Zirkonium adalah unsur transisi bersifat keras, rapuh  dan  titik  didihnya  tinggi.  Zirkonium banyak  dijumpai  dalam  bentuk  oksida  karena memiliki afinitas yang besar terhadap hidrogen,  karbon  dan  oksigen [3] .  Di  dalam bahan  bakar  bekas,  pelet  UO 2 bercampur dengan  hasil  fisi,  salah  satunya  adalah Zirkonium di mana zirkonium segera teroksidasi menjadi ZrO 2 .
Dalam  kaitannya  dengan  daur  bahan bakar nuklir, daur ulang merupakan salah satu tahapan  kegiatan  yang  tujuannya  adalah menggunakan  kembali  bahan  bakar  seperti uranium  yang  ada  dalam  bahan  bakar  bekas.
Berbagai  kegiatan  daur  bahan  bakar  nuklir dengan  tingkat  kecanggihan  tinggi  telah dikembangkan dan digunakan beberapa negara  maju.  Setiap  negara  sebenarnya  ingin mengembangkan seluruh tahapan daur bahan bakar  nuklir  secara  swa  sembada,  namun masih tergantung pada aspek tekno- ekonominya.  Untuk  itu  perlu  ditingkatkan keandalan  tersedianya  bahan,  produk  atau layanan  tanpa  memanfaatkan  yang  sudah tersedia di pasaran internasional. Oleh karena itu  jadwal  tersedianya  instalasi  daur  bahan bakar  nuklir  hendaklah  memperhitungkan optimasi  pasokan  bahan  atau  produk  tersebut di  atas.  Adapun  pada  negara  berkembang, penekanan  penelitian  dan  pengembangan industri daur bahan bakar nuklir ditujukan pada kegiatan daur yang berkaitan dengan fabrikasi, pengelolaan  elemen  bakar  bekas  dan  daur ulang  bahan  bakar  bekas.  Dalam  daur  bahan bakar  nuklir,  terdapat  dua  aspek  yang  perlu diperhatikan  yaitu  kesinambungan  pasokan elemen  bakar  nuklir  dan  penanganan  bahan bakar  bekas.  Oleh  karena  itu  pengelolaan bahan  bakar  bekas  dikembangkan  sebagai kepakaran  tersendiri  yang  sangat  penting guna kelancaran operasi reaktor [4,5] .
Banyak  cara  atau  metoda  digunakan untuk  mencapai  tujuan  daur  bahan  bakar nuklir  khususnya  pengelolaan  bahan  bakar bekas.  Proses  oksidasi-reduksi  bahan  bakar bekas  (yang  dalam  hal  ini  berupa  pelet UO 2 +hasil fisi) adalah proses daur ulang guna memperoleh  kembali  serbuk  UO 2 bercampur dengan  hasil  fisi  yang  memenuhi  syarat  untuk disinter  yang  selanjutnya  digunakan  kembali sebagai bahan bakar [6] .
Pengaruh Temperatur, Waktu Oksidasi dan Konsentrasi ZrO 2 Terhadap Densitas, Luas Permukaan dan Rasio O/U Hasil Reduksi (U 3 O 8 + ZrO 2 ) (Sigit, Ghaib Widodo, Haryono SW, Supardjono M, Nurwidjajadi)
Penelitian proses oksidasi pelet (UO 2 +ZrO 2 )  telah  dilakukan  dengan  berbagai variasi  temperatur  dan  waktu  oksidasi  guna mengetahui  efisiensi  proses  oksidasi  dan densitas serbuk (U 3 O 8 +ZrO 2 ) yang diperoleh [7] . Penelitian tersebut dilanjutkan dengan mempelajari  pengaruh  temperatur  dan  waktu oksidasi  dan  konsentrasi  ZrO 2 dalam  serbuk bahan bakar terhadap densitas, luas permukaan  dan  rasio  O/U  dari  hasil  reduksi serbuk  (U 3 O 8 +ZrO 2 )  yang  merupakan  hasil oksidasi  sebelumnya.  Hasil  reduksi  serbuk (U 3 O 8 +ZrO 2 ) adalah serbuk (UO 2 +ZrO 2 ). Terhadap serbuk (UO 2 +ZrO 2 ) dilakukan penentuan  densitas  nyata (apparent  density) dan  densitas  ketuk (tap  density) ,  luas permukaan menggunakan alat Surface
Areameter serta  rasio  O/U  secara  gravimetri. Untuk  menentukan  densitas  nyata,  serbuk dengan  berat  tertentu  dimasukkan  ke  dalam gelas  ukur  sehingga  diketahui  volumnya, kemudian diketuk-ketuk dan ditentukan volumnya. Densitas adalah berat dibagi volum.
Luas  permukaan  serbuk  ditentukan
dengan
metoda
Brunauer-Emmett-Teller
(BET) [7] , menurut persamaan :
W = berat gas teradsorbsi pada tekanan relatif P/P o ,  W m =  berat  adsorbat,  C  =  konstanta. Dibuat  kurva  P/P o versus  1/[W{(P/P o ) –  1}], diperoleh  slope  =  (C-1)/W m C  dan  intersep  = 1/W m C.  Dengan  mengetahui  harga  slope  dan intersep  maka  W m dan  C      dapat    dihitung. Luas  permukaan    =                  (W m N  A cs )  /  M, dengan  N  =  bilangan  Avogadro,  A cs = molecular  cross-sectional  area ,  M  =  berat molekul  adsorban. Luas  permukaan  spesifik  = luas permukaan / berat sampel.
Diharapkan  hasil  penelitian  ini  dapat digunakan sebagai acuan dalam melaksanakan  penelitian  lanjutan  yaitu proses
daur  ulang  cara  kering  dengan  metoda oksidasi-reduksi.

## TATA KERJA
Bahan yang digunakan adalah uranium  oksida  yang  dicampur  dengan zirkonium  oksida  yang  semuanya  berupa serbuk. Campuran serbuk kemudian dikompaksi  menjadi  pelet  mentah  lalu  disinter pada temperatur 1700 o C selama 2 jam hingga diperoleh  pelet  (UO 2 +ZrO 2 )  sinter.  Pelet (UO 2 +ZrO 2 ) sinter
tersebut kemudian dioksidasi  pada  temperatur  400  -  500 o C  dan waktu 0,5 –2 jam menjadi serbuk (U 3 O 8 +ZrO 2 ). Serbuk  hasil  oksidasi  yaitu  (U 3 O 8 +ZrO 2 ) digunakan  sebagai  bahan  untuk  proses reduksi  dalam  penelitian  ini.  Konsentrasi  ZrO 2 dalam  bahan  bakar  divariasi  0%,  0,2%,  0,4%,
0,6%,  0,8%  dan  1,0%.  Untuk  mereduksi (U 3 O 8 +ZrO 2 ) digunakan gas hidrogen, sedangkan  gas  nitrogen  digunakan  untuk mengusir  oksigen  dari  dalam  tungku  reduksi. Peralatan  yang  digunakan  adalah  tungku reduksi  horisontal  buatan  Perancis,  tungku kalsinasi  untuk  analisa  secara  gravimetri, Surface Areameter untuk analisa luas permukaan  serta  peralatan  lainnya  seperti gelas ukur untuk penentuan densitas, timbangan analitik dan krus porselin.
Serbuk  (U 3 O 8 +ZrO 2 )  untuk  setiap kondisi  operasi  oksidasi  di  atas  kemudian ditempatkan dalam krus porselin lalu dimasukkan  ke  dalam  tungku  reduksi.  Tungku reduksi  dipanaskan  perlahan-lahan,  kemudian gas nitrogen dialirkan untuk mengusir oksigen. Setelah  temperatur  mencapai  600 o C  gas hidrogen  dialirkan,  sementara  aliran  gas nitrogen  dihentikan.  Pemanasan  dilanjutkan hingga  temperatur  mencapai  850 o C  dan dijaga  konstan  selama  2  jam.  Setelah  itu tungku  reduksi  dimatikan,  ditunggu  sampai dingin  baru  sampel  dikeluarkan.  Hasil  reduksi berupa campuran serbuk (UO 2 +ZrO 2 ), kemudian  diukur  densitas  nyata  dan  densitas ketuk menggunakan gelas ukur, luas permukaan menggunakan alat Surface 1                      1              C - 1
___________  =  _______ +  ______   (P/P o ) W{(P o /P) – 1}         W m C          W m C
Areameter . Untuk menentukan densitas nyata, serbuk  dengan  berat  tertentu  dimasukkan  ke dalam gelas ukur sehingga diketahui volumnya, kemudian diketuk-ketuk lalu ditentukan  volumnya.  Densitas  adalah  berat dibagi  volum.  Untuk  analisa  dengan surface areameter ,  kurang  lebih  1,5  gram  serbuk (U 3 O 8 +ZrO 2 )  dimasukkan  ke  dalam  ampul kemudian  dilakukan  analisa  hingga  diperoleh data  luas  permukaan  masing-masing  sampel. Untuk  menentukan  rasio  O/U,  dilakukan analisa secara  gravimetri. Sebanyak ± 5 gram serbuk  (UO 2 +ZrO 2 )  ditimbang,  dimasukkan dalam  krus  porselin,  lalu  dipanaskan  di  dalam tungku kalsinasi pada temperatur tetap 900 o C dan  waktu  4  jam.  Setelah  dingin  sampel dikeluarkan  dan  ditimbang  untuk  mengetahui berat akhir.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Pelet  (UO 2 +ZrO 2 )  sinter  dioksidasi (dipanaskan)  hingga  berubah  menjadi  serbuk (U 3 O 8 +ZrO 2 ).  Densitas  serbuk  (U 3 O 8 +ZrO 2 ) yang  relatif  tinggi  diperoleh  pada  kondisi operasi  temperatur  pemanasan  400 o C,  waktu 2  jam  dan  konsentrasi  ZrO 2 0,2%.  Pada kondisi tersebut densitas nyata yang diperoleh sebesar  2,1648  g/mL  dan  densitas  ketuk 2,4826 g/mL [8] . Penentuan densitas nyata dan densitas  ketuk  mengacu  pada  yang  dilakukan terhadap  hasil  proses  oksidasi-reduksi  bahan bakar bekas di dalam hot cell . Pada penelitian ini,  serbuk  (U 3 O 8 +ZrO 2 )  hasil  oksidasi  di  atas dikenai  proses  reduksi  dengan  gas  hidrogen pada  temperatur  850 o C  selama  2  jam.  Hasil reduksi  yang  berupa  serbuk  (UO 2 +ZrO 2 ) ditentukan karakteristiknya yaitu luas permukaan,  dan  rasio  O/U.  Pada  Tabel  1 disajikan  data  densitas  nyata  dan  ketuk,  luas permukaan,  dan  rasio  O/U  dari  serbuk (UO 2 +ZrO 2 )  hasil  reduksi  yang  sebelumnya dioksidasi pada temperatur dan waktu tertentu dan  dengan  variasi  konsentrasi  ZrO 2 dalam pelet  (UO 2 +ZrO 2 )  sinter.  Karena  jumLah sampel  yang  dianalisa  berbeda-beda,  maka luas  permukaan  dinyatakan  dengan  luas
permukaan  spesifik.  Untuk  penentuan  O/U secara  gravimetri,  jumLah  sampel  yang digunakan kurang lebih 5 gram. Pada Gambar 1,  2  dan  3  ditampilkan  pengaruh  temperatur, waktu oksidasi serta konsentrasi ZrO 2 terhadap  densitas  serbuk  (UO 2 +ZrO 2 )  hasil reduksi.
Proses reduksi serbuk U 3 O 8 (konsentrasi ZrO 2 0 %) yang berasal dari pelet sinter,  dioksidasi  pada  temperatur  400 o C selama  0,5  jam  memberikan  densitas  nyata dan  ketuk  serbuk  UO 2 yang  masih  rendah yaitu  masing-masing  1,0726  g/mL  dan  1,5116 g/mL.  Jika  temperatur  dinaikkan  menjadi  500 o C  untuk  waktu  0,5  jam,  1  jam  dan  2  jam, maka terlihat bahwa semakin lama waktu yang diperlukan pada proses oksidasi dari pelet UO 2 menjadi  serbuk  U 3 O 8 kemudian  direduksi kembali  menjadi  UO 2 yang  berbentuk  serbuk maka  densitas  baik  densitas  nyata  maupun densitas  ketuk  semakin  besar  pula  (Tabel  1 Gambar  1).  Hal  ini  dapat  dimengerti  karena semakin  tinggi  temperatur  dan  lama  waktu oksidasi  maka  reaksi  antara  UO 2 dengan oksigen menjadi U 3 O 8 lebih sempurna sehingga  bila  U 3 O 8 ini  direduksi  kembali menjadi  UO 2 akan  memberikan  kerapatan yang lebih besar.
Jika  ZrO 2 ditambahkan  ke  dalam  UO 2 sebanyak  0,4%,  maka  untuk  kondisi  proses oksidasi  baik  400 o C  maupun  500 o C  dengan kenaikan waktu dari 0,5, 1 sampai 2 jam telah menaikkan densitas. Untuk temperatur 400 o C, densitas  nyata  naik  dari  1,0805  g/mL  ke 1,9006  g/mL  dan  densitas  ketuk  dari  1,6966 g/mL  ke  2,2490  g/mL,  dan  untuk  temperatur 500 o C,  densitas  nyata  naik  dari  1,7232  g/mL ke 2,6580 g/mL dan densitas ketuk dari 2,3396 g/mL  ke  2,7150  g/mL.  Dibandingkan  dengan UO 2 tanpa  ZrO 2 seperti  di  atas,  maka keberadaan ZrO 2 sebagai  simulasi hasil fisi Zr telah  mempengaruhi  densitas  serbuk  hasil proses  reduksi  (Tabel  1,  Gambar  2  dan  3). Adapun untuk konsentrasi ZrO 2 0,2%, densitas yang  diperoleh  juga  lebih  tinggi  daripada  UO 2 hasil  reduksi  tanpa  ZrO 2 ,  demikian  juga  untuk
Pengaruh Temperatur, Waktu Oksidasi dan Konsentrasi ZrO 2 Terhadap Densitas, Luas Permukaan dan Rasio O/U Hasil Reduksi (U 3 O 8 + ZrO 2 ) (Sigit, Ghaib Widodo, Haryono SW, Supardjono M, Nurwidjajadi)
0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 0 1 2 3 Den s ita s , g /m l Waktu, jam Densitas nyata Densitas ketuk
konsentrasi  0,6%.  Untuk  konsentrasi  ZrO 2 0,8%  dan  1%,  pelet  yang  diperoleh  pecah-
pecah  dan  sulit  diindentifikasi  sehingga  tidak bisa ditentukan densitasnya.
Tabel 1. Densitas, luas permukaan spesifik, dan rasio O/U serbuk (UO 2 +ZrO 2 ) hasil reduksi
Kon- sentrasi ZrO 2 , % Kondisi  proses oksidasi Berat sampel ( g ) Densitas, g/mL Luas Permukaan spesifik m 2 /g Rasio O/U Tempe- ratur o C Waktu ( jam)
Nyata Ketuk 0 400 0,5 0,8945 1,0726 1,5116 3,558919 2,13 500 0,5 0,6633 1,3389 2,4229 2,881563 1 1,0042 1,9455 2,5940 4,036339 2 1,5714 2,2049 2,6458 2,845017 0,2 400 2 0,8020 1,8206 2,3408 4,136283 2,20 500 1 0,8380 1,7131 2,2206 4,180809 2,17 0,4 400 0,5 1,3240 1,0805 1,6966 4,356651 2,27 1 1,0577 1,8062 2,0927 4,571798 2,23 2 0,8717 1,9006 2,2490 4,275953 2,16 500 0,5 0,7397 1,7232 2,3396 4,275126 2,30 1 0,8594 2,0152 2,6869 4,088111 2,25 2 0,9440 2,6580 2,7150 3,480571 2,25 0,6 400 2 0,9391 1,8060 2,3154 4,634296 2,23
Gambar 1.  Pengaruh waktu oksidasi pada temperatur tetap 500 o C dan  konsentrasi ZrO 2 0% terhadap densitas serbuk (UO 2 +ZrO 2 ) hasil reduksi
0 0,5 1 1,5 2 2,5 0 0,5 1 1,5 2 2,5 D en s it as , g/m l Waktu, jam Densitas nyata Densitas ketuk 0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 0 1 2 3 D e n s it a s , g /m l Waktu, jam Densitas nyata Densitas ketuk
Gambar 2. Pengaruh waktu oksidasi pada temperatur tetap 400 o C dan  konsentrasi ZrO 2 0,4% terhadap densitas serbuk (UO 2 +ZrO 2 ) hasil reduksi
Gambar 3.  Pengaruh waktu oksidasi pada temperatur tetap 500 o C  dan  konsentrasi ZrO 2 0,4% terhadap densitas   serbuk (UO 2 +ZrO 2 ) hasil reduksi
Setelah ditentukan
densitasnya, dilakukan pengukuran luas permukaan serbuk  UO 2 (ZrO 2 0%)  dan  (UO 2 +ZrO 2 )  hasil reduksi  yang  dapat  dilihat  pada  Tabel  1  dan Gambar 4. Karena luas permukaan tergantung  dari  banyaknya  serbuk,  maka perlu  distandarkan  yaitu  dinyatakan  dalam satuan  luas  per  berat  sampel  (m 2 /g).  Terlihat bahwa  luas  permukaan  serbuk  baik  UO 2 (konsentrasi  ZrO 2 0%),  maupun  (UO 2 +ZrO 2 ) dengan  konsentrasi  ZrO 2 0,4%  mula-mula naik  sampai  waktu  oksidasi  1  jam,  kemudian menurun.  Untuk  kondisi  proses  oksidasi  400 o C  waktu  0,5  jam  dan  konsentrasi  ZrO 2 0,4% diperoleh  luas  permukaan  serbuk  hasil reduksi  sebesar  4,356651  m 2 /g  naik  menjadi 4,571798  m 2 /g  bila  waktunya  menjadi  1  jam namun  menurun  menjadi  4,275953  m 2 /g untuk  waktu  oksidasi  2  jam.  Hal  ini  dapat dijelaskan  bahwa  dengan  waktu  yang  relatif
singkat  (0,5  jam)  reaksi  oksidasi  antara oksigen  dan  pelet  uranium  belum  sempurna sehingga  serbuk  yang  diperoleh  masih  agak kasar. Apabila waktu ditambah menjadi 1 jam maka reaksi menjadi lebih  sempurna. Namun setelah  waktu  oksidasi  ditambah  menjadi  2 jam,  kemungkinan  terjadi  pembesaran  butir. Berawal  dari kondisi bahan  yang berbeda ini, yang  kemudian  dilakukan  proses  reduksi, maka  menyebabkan  luas  permukaan  yang berbeda  yaitu  penaikan  dan  penurunan  luas permukaan.  Untuk  temperatur  oksidasi  500 o C  dengan  waktu  yang  sama  didapat  luas permukaan  masing-masing  4,275126  m 2 /g,
4,088111  m 2 /g  dan  3,480571  m 2 /g.  Luas permukaan  yang  besar  akan  memberikan kontak  yang  semakin  luas  sehingga  reaksi akan berlangsung lebih baik. Untuk konsentrasi  ZrO 2 0,2%  luas  permukaan serbuk (UO 2 +ZrO 2 ) relatif lebih kecil dari pada
Pengaruh Temperatur, Waktu Oksidasi dan Konsentrasi ZrO 2 Terhadap Densitas, Luas Permukaan dan Rasio O/U Hasil Reduksi (U 3 O 8 + ZrO 2 ) (Sigit, Ghaib Widodo, Haryono SW, Supardjono M, Nurwidjajadi)
0 0,5 1 1,5 2 2,5 3 3,5 4 4,5 5 0 1 2 3 L u a s p e rm u k a a n , m 2 /g Waktu, jam ZrO2 0%, 500oC ZrO2 0,4%, 400oC ZrO2 0,4%, 500oC 2 2,1 2,2 2,3 2,4 2,5 2,6 0 1 2 3 L u a s p e rm u k a a n , m 2 /g Waktu, jam 400 oC 500 oC
serbuk  dengan  konsentrasi  ZrO 2 0,4,%  dan 0,6%.
Gambar 4. Pengaruh waktu oksidasi terhadap Luas permukaan serbuk
(UO 2 +ZrO 2 )  hasil  reduksi  pada berbagai  konsentrasi  ZrO 2 dan
temperatur oksidasi
Hasil  penentuan  rasio  O/U  secara gravimetri  dapat  dilihat  pada  Tabel  1  dan Gambar  5 khususnya  untuk konsentrasi  ZrO 2 0,4%.
Gambar 5. Pengaruh waktu oksidasi terhadap
rasio O/U untuk temperatur oksidasi  400 o C  dan  500 o C  dan konsentrasi ZrO 2 0,4%
Dari  Tabel  1  dan  Gambar  5  terlihat bahwa  untuk  konsentrasi  ZrO 2 0,4%  dan temperatur  oksidasi  400 o C  dan  500 o C  rasio
O/U  dari  serbuk  (UO 2 +ZrO 2 )  mengalami penurunan  jika  waktu  oksidasinya  bertambah lama.  Nilai  rasio  O/U  yang  baik  adalah  2 (teoritis),  sedangkan  hasil  yang  diperoleh masih  di  atas  rasio  O/U  teroritis.  Hal  ini menunjukkan  belum  sempurnanya  reaksi reduksi  U 3 O 8 oleh  H 2 menjadi  UO 2 sehingga rasio  O/U  masih  belum  memenuhi  kondisi teoritis.  Hal  ini  dapat  dilihat  pula  dengan bertambah besarnya konsentrasi ZrO 2 sampai 0,8  %  dan  1%  dalam  campuran  dengan  UO 2 menyebabkan  rasio  O/U  bertambah  besar masing-masing  menjadi  2,30  dan  2,33. Khusus  untuk  sampel  dengan  konsentrasi ZrO 2 0,8%  dan  1  %  hanya  ditentukan  rasio O/U  karena  keterbatasan  jumlah  pelet  dan pelet  mengalami  pecah  sewaktu  dilakukan proses sinter.

## SIMPULAN
Pada  konsentrasi  ZrO 2 0,4%  dengan kondisi  proses  oksidasi  400 o C  dengan kenaikan  waktu  0,5 –  2  jam  memberikan kenaikan  densitas  serbuk  (UO 2 +ZrO 2 )  hasil reduksi  yaitu  densitas  nyata  naik  dari  1,0805 g/mL ke 1,9006 g/mL dan densitas ketuk dari 1,6966  g/mL  ke  2,2490  g/mL,  sedangkan untuk 500 o C, densitas nyata naik dari 1,7232
g/mL ke 2,6580 g/mL dan densitas ketuk dari 2,3396 g/mL ke 2,7150 g/mL
Luas  permukaan  serbuk  (UO 2 +ZrO 2 ) hasil  reduksi  dengan  konsentrasi  ZrO 2 0,4%
mula-mula naik sampai waktu oksidasi 1 jam, kemudian menurun. Luas permukaan terbesar  diperoleh  pada  kondisi  proses oksidasi 400 o C dengan waktu 1 jam sebesar 4,571798 m 2 /g.
Kenaikan  konsentrasi  ZrO 2 dalam (UO 2 +ZrO 2 ) dari 0%, 0,2%, 0,4%, 0,6%, 0,8% sampai  1%  memberikan  kecenderungan  nilai rasio  O/U  semakin  besar.  Rasio  O/U  yang diperoleh masih lebih tinggi dari harga teoritis karena  bahan  bakar  UO 2 bercampur  dengan ZrO 2 sebagi simulasi hasil fisi. Kondisi operasi
untuk  proses  reduksi  perlu  diubah  misalnya dengan menaikkan temperatur dan waktu.

## UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis  mengucapkan  terima  kasih kepada  Staf  dan  Teknisi  BBRD-P2TBDU (sekarang  B3N-PTBN)  dalam  pembuatan pelet  serta  Staf  dan  Teknisi  kelompok TPBB- BKTPB-PTAPB  yang  telah  membantu  proses reduksi hingga selesainya penelitian ini.

## DAFTAR PUSTAKA
1. ABDUL  LATIEF,  TATA  TERBIT  S., DJOKO  KISWORO,  SLAMET  PRIBADI, ARIEF, S.A,” Pengaruh Tekanan Pengompakan,  Komposisi  Er 2 O 3 dan Penyinteran  pada  Temperatur  Rendah terhadap  Kualitas  Pelet  UO 2 +Er 2 O 3 ”,
J.Tek.Bhn.Nuklir  “,  vol.1,  no.2,  hal.  58- 67, ISSN 1907-2635, Juni 2005
2. KLEYKAMP,  H,” The  Chemical  State  of Fission  Products  in  Oxide  Fuels  at Different  Stages  of The  Nuclear  Fuel
Cycle , Nuclear Technology “, Vol. 80, pp.
412-422, 1988
3. http://www.periodic-table.org.uk/element- zirconium.htm .
4. SOENTONO,  S,”  Pengembangan  Indus- tri Daur Bahan Bakar Nuklir Untuk Meno- pang  Program  PLTN,  PPI  Litdas  Iptek
Nuklir ”, Yogyakarta, 1992
5. SETTLE, F,” Nuclear Chemistry. Recycling  Spent  Reactor  Fuel ,  ALSOS Digital  Library  for  Nuclear ”,  Kennesaw
State University, 2005
6. TORGERSON,  D.F,  BOCZAR,  P.G., DASTUR,  A.R.,”  CANDU  Fuel  Cycle Flexibility ”,  9 th Pacific  Basin  Nuclear Conference, Sydney, 1994
7. ANONIM,“ Quantachrome  Corporation “ , NOVA –  1000,  Gas  Sorption  Analyzer,
1993
8. GHAIB  WIDODO,  HARYONO,  S.W., HENDRO  WAHYONO,  SIGIT  ,“  Proses Oksidasi  Pelet  (UO 2 +ZrO 2 )  Sinter “,
J.Tek.Bhn.Nukl.,  vol.4,  no.1, ISSN  1907- 2635, Januari 2008.