## MIKROSTRUKTUR DAN KOMPOSISI FASA PELET SINTER UO 2

## DENGAN PENAMBAHAN DOPAN LOGAM ZIRKONIUM
Tri Yulianto, Etty Mutiara Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir – BATAN Kawasan Puspiptek Serpong Gd.20, Tangerang Selatan, Banten 15314 e-mail: emutiara@batan.go.id (Naskah diterima: 20 –12–207, Naskah direvisi: 30–01–2018, Naskah disetujui: 01–02–2018)

## ABSTRAK
MIKROSTRUKTUR  DAN  KOMPOSISI  FASA  PELET  SINTER  UO 2 DENGAN  PENAMBAHAN DOPAN  LOGAM  ZIRKONIUM. Telah  dilakukan  karakterisasi  pelet  UO 2 sebagai  bahan  bakar PWR dengan penambahan dopan logam zirkonium pada pelet UO 2 . Penelitian ini bertujuan untuk mengetahui  pengaruh  penambahan  logam  zirkonium  terhadap  mikrostruktur  dan  komposisi  fasa pelet  UO 2 maupun  stoikiometri  (O/U)  ratio.  Logam  zirkonium  yang  ditambahkan  diharapkan terdistribusi merata dalam pelet UO 2 sehingga dapat meningkatkan kualitas pelet UO 2 . Pelet UO 2 difabrikasi  dengan  cara  kompaksi  dan  penyinteran  pada  variasi  penambahan  logam  zirkonium sebesar 0,3%, 0,5% dan 0,9%berat. Pelet UO 2 hasil kompaksi kemudian disinter pada temperatur 1700 o C dengan laju pemanasan 250 o C/jam selama 3 jam dalam media campuran gas hidrogen. Pelet  UO 2 hasil  sinter  dikarakterisasi  meliputi  pengamatan  visual,  pengukuran  densitas, pengamatan  mikrostruktur  menggunakan  mikroskop  optik  dengan  perbesaran  500x  dan  analisis fasa  dengan  difraksi  sinar-X  (XRD).  Hasil  analisis  menunjukkan  bahwa  dengan  penambahan dopan  logam  Zr  sebesar  0,3%;  0,5%  dan  0,9%berat  tidak  terdapat  cacat  maupun  retak  pada pelet  UO 2 hasil  sinter  .  Pelet  sinter  mempunyai  rentang  densitas  91% –93%  TD  dan  memenuhi persyaratan  sebagai  bahan  bakar  PWR.  Sementara  itu,  hasil  analisis  mikrostruktur  pelet  UO 2 dengan variasi persentase logam zirkonium diketahui bahwa keberadaan logam zirkonium tidak dapat dikonfirmasikan. Sementara itu, hasil evaluasi data uji XRD menggunakan perangkat lunak HighScore melalui pencocokan kurva hasil uji dengan struktur dari data base diperoleh struktur dan komposisi fasa dalam pelet hasil sinter. Fasa yang terbentuk pada pelet sinter UO 2 tanpa penambahan Zr dan dengan variasi penambahan Zr adalah senyawa UO 2 dan UO 3. Fraksi senyawa UO 3 dalam pelet sinter UO 2 berbanding lurus dengan persentase penambahan zirkonium yang ditunjukkan oleh stoikiometrinya (O/U) berdasarkan fraksi fasa yang terbentuk.
Kata kunci : pelet UO 2 , logam Zr, densitas , mikrostruktur, komposisi fasa.

## ABSTRACT
MICROSTRUCTURE AND PHASE COMPOSITION OF SINTERED UO 2 PELLET DOPED WITH ZIRCONIUM .  Characterization  of  zirconium-doped  UO 2 pellet  for  PWR  fuel  has  been  done.  The investigation  aims  to  study  the  influence  of  zirconium  doping  on  microstructure,  phase composition  and  stoichiometric  (O/U)  ratio.  Homogenous  distribution  of  zirconium  metal  is expected in order to enhance UO 2 pellet quality. The UO 2 pellet was fabricated by compaction and sintering  with  varied  zirconium  addition  of  0,3,  0,5  and  0,9  wt%.  Sintering  was  done  at  1700 o C with heating rate of 250 o C/hour for 3 hours in hydrogen medium. Characterization of the sintered pellet includes visual examination, density measurement, microstructure examination with optical microscope at 500x magnification and phase analysis by X-ray diffraction (XRD) method. Analysis results show that the addition of varied Zr of 0,3, 0,5 and 0,9 wt% did not cause defect or crack of the  sintered  UO 2 pellet.  Microstructure  examination  with  optical  microscope,  however,  could  not visually confirm the existence of zirconium. The evaluation of XRD data was done with HighScore software  by  conforming  peaks  data of the  test  sample  with peaks  data of a  reference  database. The phase of UO 2 pellet without zirconium addition was confirmed to be UO 2 and UO 3 . The phase of  UO 2 pellet  with  zirconium  addition,  on  the  other  hand,  shows  that  the  UO 3 fraction  increases linearly with the percentage of zirconium added, which is indicated by the value of  stoichiometric (O/U) ratio.
Keywords : UO 2 pellet, Zr, PWR, microstructure, phase.
(Tri Yulianto,  Etty Mutiara)

## PENDAHULUAN
Penggunaan  pelet UO 2 sebagai bahan  bakar  nuklir  reaktor  daya  tipe Pressurized  Water  Reactor ( PWR )  terus dikembangkan  untuk  peningkatan  margin keselamatan  pengoperasian  elemen  bakar dengan burn up tinggi di dalam reaktor [1-4]. Peningkatan burn up dapat memperpanjang waktu  proses  irradiasi  di  dalam  reaktor sehingga dapat meningkatkan nilai ekonomis  bahan  bakar  tersebut[3,5-6]. Sebaliknya,  peningkatan burn  up akan memberikan  beban  kerja  tambahan  pada pelet UO 2 dengan  adanya  perpanjangan waktu  tinggal  di  teras  reaktor  untuk proses  irradiasi[3].  Oleh  karena  itu,  perlu dilakukan  pengembangan  pelet  UO 2 untuk peningkatan  kinerja  sifat  termiknya  agar penggunaan  elemen  bakar burn  up tinggi dapat  beroperasi  dengan  selamat  dan handal.  Salah  satu  diantaranya  adalah peningkatan  konduktivitas  panas  pelet  UO 2 yang  berkorelasi  dengan  densitas  pelet, mikrostruktur, panjang kisi maupun komposisi fasa[4, 7-12].
Bahan  keramik  pada  umumnya mempunyai  konduktivitas  panas  yang  lebih rendah,  bila  dibandingkan  dengan  logam maupun  paduan  logam  termasuk  UO 2 [4,7].
Perbandingan  konduktivitas  panas  keramik UO 2 dan  logam  zirkonium  ditunjukkan  pada Gambar 1[13].
Gambar 1.  Perbandingan konduktivitas panas  keramik  UO 2 dan  logam
zirkonium[13].
Konduktivitas panas suatu material
dipengaruhi oleh struktur kristal dan kesempurnaannya,  dinamika kisi,  kestabilan struktur, porositas dan ukuran butir [10,14-18]. Hasil perhitungan dispersi phonon  dengan  simulasi  molekular  dinamis pada
struktur
elektronik
UO 2 , mengungkapkan bahwa konduktivitas panas UO 2 yang  rendah  merupakan  efek  dari ketidakharmonisan struktur yang besar pada optical modes dari phonon sebagai pembawa  panas[14].  Hanya longitudinal acoustic modes ( in-phase ) yang mempunyai kelompok  phonon  dengan  laju  yang  besar dan  merupakan  pembawa  panas  yang efisien dan berkontribusi besar pada konduktivitas panas[14].
Salah
satu
upaya untuk meningkatkan  kinerja  termik  pelet  UO 2 adalah  melakukan  proses  fabrikasi  pelet UO 2 dengan  menambahkan  beberapa  jenis bahan  logam  sebagai  dopan[7,14]  maupun dengan membuat komposit cermet [4,9,11,18-19].  Logam  dengan  konduktivitas panas tinggi dan berpeluang untuk ditambahkan  pada  keramik  UO 2 sebagai dopan  antara  lain  Cr,  Mo,  Al,  Si,  W,  Zr [4,6-7,9,11-12].  Keberadaan  logam  dengan konduktivitas  panas  tinggi  pada  UO 2 akan mempengaruhi  laju  vibrasi  phonon  pada longitudinal  acoustic  modes dan  akan meningkatkan  konduktivitas  panas  UO 2 [7,9,14].  Peningkatan  konduktivitas  panas menyebabkan  laju  pengambilan  panas  di dalam  bahan  bakar  akan  meningkat  dan mengubah  gradien  temperatur  dari  pusat pelet ke permukaan pelet sehingga degradasi  dini  pelet  UO 2 sebelum  terdeplesi
dapat dihindarkan [9,11,14]. Hal ini
menyebabkan  integritas  pelet  menjadi  lebih baik  sehingga  keselamatan  pengoperasian bahan bakar menjadi lebih aman.
Pada  penelitiannya,  D.J.  Kim[7] menambahkan  3%Cr 2 O 3 ke  dalam  pelet UO 2 . Hasil analisis dengan SEM menggunakan kontras fasa diperoleh mikrograf  posisi  logam  Cr  yang  terbentuk pada  batas  butir  pelet  komposit  UO 2 -Cr
terlihat  dengan  jelas[4,7].  Sementara  itu, peneliti  H.G.  Kim[4]  memvariasikan  jenis dopan  logam  yang  ditambahkan  pada  pelet UO 2 untuk mendapatkan mikrostruktur dengan  dopan  logam  yang  berada  di  batas butir  dan  saling  terhubung  sehingga  butir UO 2 seakan  dilapisi  oleh  logam  yang ditambahkan  tersebut.  Jenis  dopan  yang dipilih  oleh  H.G.  Kim[4]  untuk  ditambahkan ke  dalam  UO 2 adalah  logam  Cr  sebanyak 5%volume dan logam Mo 5%volume. Dalam penelitiannya,  H.S.  Lee[11]  memvariasikan fraksi logam Mo sebanyak 2%, 5%  dan  10%volume  untuk  mendapatkan mikrostruktur  yang  optimal.  Demikian  juga penelitian  yang  dilakukan  W.  B.  Ferraz dkk[6],  penambahan  6-12%volume  logam tungsten  (W)  pada  pelet  UO 2 ,  menunjukkan fase  metalik  W  berada  di  batas  butir  pada mikrograf  mikrostruktur  pelet  UO 2 yang diperoleh dengan mikroskop optik dan SEM.
Pada  penelitian  sebelumnya,  telah diketahui  pengaruh  penambahan  logam  Zr sebanyak  1%  sampai  dengan  10%berat terhadap perubahan mikrostruktur dan densitas pelet sinter cermet UO 2 -Zr[8]. Pada penelitian  tersebut,  pelet cermet UO 2 -Zr hasil  sinter  dengan  kandungan  5%  dan 10%berat  logam  zirkonium  tidak  dapat dikarakterisasi karena hancur setelah dilakukan proses sinter. Penambahan logam Zr 5% dan 10%berat pada serbuk UO 2 telah menjadikan  pelet  UO 2 tersebut  hancur setelah  disinter  pada temperatur  1700 o C dengan  atmosfir  campuran  gas  H 2 dan  N 2 [8].  Hal  ini  terjadi  karena  pada  proses pencampuran serbuk UO 2 dengan serbuk Zr menggunakan menggunakan eccentric cage powder  mixer selama  30  menit,  belum membentuk  campuran  yang  homogen  dan kemungkinan  terbentuk  gumpalan  logam  Zr yang berkontribusi pada pencapaian densitas  pelet  sinter.  Pada  proses  sinter pelet  UO 2 ,  gumpalan  logam  Zr  tersebut berinteraksi  dengan  UO 2 dan  gas  H 2 membentuk fasa  yang rapuh sehingga pelet sinter  UO 2 pecah.  Pada  penelitian  tersebut belum  dilakukan  uji  dengan  XRD  dan
penelitian ditekankan pada pengaruh penambahan logam Zr terhadap pencapaian densitas  pelet selama  proses  kompaksi  dan penyinteran.
Berdasarkan  hasil  tersebut,  maka pada  penelitian  ini  dilakukan  penambahan logam  zirkonium  sebanyak  0,3%,  0,5%  dan 0,9%berat dan  menganalisis  pengaruh kehadiran  dopan  Zr  terhadap  mikrostruktur dan  fasa  yang  terbentuk  pada  pelet  sinter UO 2 . Hasil penelitian ini diharapkan diperoleh  mikrostruktur,  komposisi  fasa  dan perubahan  stoikiometri  (O/U  ratio)  yang dapat  dijadikan  acuan  dalam  meningkatkan kualitas pelet sinter UO 2.

## METODOLOGI
Proses  fabrikasi  pelet  sinter  UO 2 dengan  penambahan  dopan  Zr  dilakukan dengan  mencampurkan  serbuk  Zr  dan serbuk  UO 2 dalam  sebuah  wadah  tertutup. Campuran  serbuk  tersebut  diputar  dengan menggunakan eccentric  cage  powder  mixer selama  30  menit.  Variasi  dopan  Zr  yang ditambahkan  0,3%,  0,5%  dan  0,9%berat. Serbuk  UO 2 yang  digunakan  mempunyai distribusi ukuran 150 –800 µm dan serbuk Zr yang  digunakan  berdiameter  100  µm. Campuran  tersebut  dikompakkan  dengan tekanan  kompaksi  6  MP  ( Mechanical Pressure )  menggunakan  mesin  kompaksi Komage  yang  ada  di  PTBBN-BATAN.  Pelet mentah  UO 2 –Zr  selanjutnya  disinter  pada temperatur 1700 o C dengan laju pemanasan 250 o C/jam, selama 3 jam dalam media gas hidrogen menggunakan tungku sinter Degussa  di  PTBBN-BATAN.  Pelet  sinter UO 2 kemudian dikarakterisasi meliputi pengamatan  visual,  pengukuran  densitas, pengamatan  mikrostruktur  menggunakan mikroskop optik dengan perbesaran 500 kali dan  analisis  fasa  dengan  difraksi  sinar-X (XRD).  Pengujian  dengan  XRD  bertujuan untuk  mendapatkan  komposisi  fasa  dalam pelet sinter UO 2 dengan penambahan dopan Zr.  Komposisi  fasa  dalam  pelet  sinter  UO 2 selanjutnya  dilakukan  pencocokan  kurva
(Tri Yulianto,  Etty Mutiara)
dengan basis data menggunakan perangkat lunak HighScore untuk mendapatkan informasi tentang fasa yang terbentuk dalam pelet  UO 2 –Zr  dan  nilai  stoikiometrinya (O/U ratio ). Hasil evaluasi data XRD dengan
HighScore dikomparasi  dengan  hasil-hasil penelitian  lain  terkait  mikrostruktur,  fasa yang terbentuk dan O/U ratio pelet UO 2 .

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil pengamatan secara visual menunjukkan  bahwa  tidak  terdapat  cacat
maupun  retak  pada  pelet  UO 2 hasil  sinter. Sementara  itu,  densitas  pelet  sinter  UO 2 dengan  dopan  Zr  berada  dalam  rentang 91% –93% Theoritical  Density (TD).  Besar densitas  pada  rentang  ini  telah  memenuhi persyaratan pelet UO 2 sebagai bahan bakar PWR yaitu sebesar 91% –98%TD[20].
Pengamatan  mikrostruktur  pelet  sinter  UO 2 dengan penambahan logam zirkonium 0,3%; 0,5%  dan  0,9%berat  dan  pelet  UO 2 tanpa penambahan  logam  Zr  diperlihatkan  pada Gambar 2.
Gambar 2. Struktur mikro pelet sinter UO 2 dengan dopan Zirkonium.
(a). UO 2 tanpa dopan Zr.
(b). UO 2 dengan 0,3%berat dopan Zr. (c). UO 2 dengan 0,5%berat dopan Zr (d). UO 2 dengan 0,9%berat dopan Zr
Gambar  2  menunjukkan  bahwa pelet  UO 2 dengan  kandungan  Zr  sebesar 0,3%;  0,5%  maupun  0,9%berat,  posisi logam  zirkonium  yang  ditambahkan  tidak dapat dikonfirmasikan karena fraksi penambahan  logam  Zr  sangat  kecil  bila dibandingkan  dengan  penelitian  D.J.  Kim dan  W.B  Farraz.  Pada  penelitian  D.J.  Kim, posisi  logam  Cr  yang  terbentuk  pada  batas
butir  terlihat  dengan  jelas  yang  merupakan hasil uji kontras fase menggunakan SEM[7]. Pada penelitian tersebut, D.J. Kim menambahkan  3%  Cr 2 O 3 ke  dalam  pelet UO 2 dengan proses pencampuran menggunakan ball  mill selama  24  jam  dan disinter  selama  4  jam  pada  temperatur 1750 o C.  Proses  fabrikasi  itu  dilanjutkan dengan  pemanasan  selama  10  jam  pada
temperatur  1590 o C  agar  Cr 2 O 3 tereduksi menjadi  Cr  dan  berada  di  batas  butir  pelet UO 2 . Demikian juga penelitian yang dilakukan  H.G.  Kim[4],  penelitian  H.S. Lee[11],  penelitian  J.H.  Yang[12]  dan penelitian  yg  dilakukan  oleh  W.B.  Ferraz  et al  [6].  Pada  penelitian  yang  dilakukan  oleh J.H. Yang dkk., penambahan 6 –12% volume logam  tungsten  (W)  pada  pelet  UO 2 , menunjukkan  fase  metalik  W  berada  di batas  butir  pada  mikrograf  mikrostruktur pelet UO 2 yang diperoleh dengan mikroskop optik dan SEM[12]
Bila dibandingkan dengan penelitian D.J.  Kim,  H.G.  Kim,  H.S.  Lee  dan  W.B. Ferraz,  untuk  mendapatkan  mikrostruktur yang  menampilkan  posisi  logam  Zr  dengan jelas  maka  fraksi  logam  zirkonium  yang ditambahkan  pada  penelitian  ini  perlu ditingkatkan.  Pada  penelitian  sebelumnya, pelet UO 2 sinter dengan fraksi penambahan
serbuk  logam  Zr  sebanyak  5%  dan  10% berat  tidak  dapat  dilakukan  pengukuran densitas  dan  pengamatan  mikrostruktur karena  pelet  UO 2 tersebut  hancur  setelah disinter[8].  Hal  ini  terjadi  karena  logam  Zr yang  ditambahkan  tidak  terdistribusi  merata di dalam serbuk UO 2 . Untuk itu maka proses pencampuran  serbuk  sebelum  kompaksi perlu  menggunakan ball  mill dengan  waktu pencampuran  yang  lebih  panjang  untuk meningkatkan  homogenitas  pencampuran serbuk UO 2 dengan dopan logam Zr.
Hasil  analisis  komposisi  fasa  pelet sinter  UO 2 tanpa  dan  dengan  penambahan dopan  Zr  menggunakan  XRD  ditunjukkan pada Gambar 3. Fasa hasil analisis tersebut dicocokkan  dengan  kurva Search-Match sehingga diperoleh komposisi
fasa,
parameter kisi dan stoikiometri (O/U) seperti yang ditampilkan pada Tabel 1 dan Gambar 3.
Tabel 1. Komposisi Fasa, Panjang Kisi dan Stoikiometri Pelet Sinter UO 2
pada Variasi Persentase Penambahan Logam Zirkonium Zr yang ditambahkan (%berat) Fasa yang terbentuk Panjang kisi (Å) Komposisi fasa (%) Calculated density (g/cm 3 ) Stoikiometri berdasarkan %fasa (O/U) 0 UO 2,0 (kubik, Fm-3m) 5,49011 89,9641 10,83 2,128205 UO 3,0 (kubik, Pm-3m) 4,24886 10,9641 6,19 0,3 UO 2,0 (kubik, Fm-3m) 5,42709 88,8215 11,21 2,111785 UO 3,0 (kubik, Pm-3m) 4,18687 11,1785 6,47 0,5 UO 2,0 (kubik, Fm-3m) 5,47061 82,7661 10,95 2,172339 UO 3,0 (kubik, Pm-3m) 4,23266 17,2339 6,26 0,9 UO 2,0 (kubik, Fm-3m) 5,42711 86,7847 11,21 2,271104 UO 3,0 (kubik, Pm-3m) 4,18133 13,7847 6,49
(Tri Yulianto,  Etty Mutiara)
Gambar 3. Hasil pencocokan kurva uji XRD (a). pelet sinter UO 2 tanpa dopan Zr.
(b). pelet sinter UO 2 dengan 0,3%berat dopan Zr. (c). pelet sinter UO 2 dengan 0,5%berat dopan Zr (d). pelet sinter UO 2 0,9%berat dopan Zr
Pencocokan  kurva  pada posisi  2θ dari  difraktogram  hasil  uji  XRD  untuk  pelet sinter  UO 2 tanpa  dan  dengan  penambahan logam  zirkonium  pada  umumnya  sesuai deng an  posisi  2θ  struktur  atau  fasa  UO 2 (98-005-6005)  dan  UO 3 (98-006-5556)  dari database .  Struktur 98-005-6005  adalah UO 2 dengan  struktur  kubik  Fm-3m,  panjang  kisi a=b=c=5,4800Å  dan calculated  density sebesar  10,89g/cm 3 dengan RIR =24,94. Struktur  98-006-5556  adalah  UO 3 dengan struktur kubik Pm-3m, panjang kisi a=b=c=4,1650Å  dan calculated  density sebesar 6,57g/cm 3 dengan RIR =23,63.
Pencocokan  kurva  hasil  uji  XRD untuk  pelet  sinter  UO 2 tanpa  penambahan logam zirkonium dengan kurva struktur atau
fasa  UO 2 (98-005-6005)  ditampilkan  pada Gambar  3a.  Difraktogram pada  posisi  2θ sebesar 28,1152 o ; 32,583 o ; 46,6862 o ;
55,4352 o ;  58,146 o ;  68,3321 o ;  75,4997 o dan 77,835 o dengan  hkl  masing-masing  (111),
(002),  (022),  (113),  (222),  (004),  (133)  dan (024), semuanya bergeser ke kiri. Sementara  itu,  pencocokkan  kurva  XRD untuk pelet sinter UO 2 dengan penambahan 0,3%; 0,5% dan 0,9%berat logam zirkonium dengan  struktur  atau  fasa  yang  diacu, semua  posisi 2θ  dari  difraktogram  hasil  uji bergeser ke kanan, seperti yang ditampilkan pada  Gambar  3.(b),  3.(c)  dan  3.(d). Difraktogram  pada  kurva  XRD  untuk  pelet sinter  UO 2 -0,3%berat  Zr  bergeser  ke  kanan berada  pada  posisi  2θ  sebesar  28,685 o ;
33,177 o ; 47,372 o ; 56,102 o ; 58,765 o ; 68,937 o ; 76,094 o dan  78,415 o dengan  hkl  masing- masing  (111),  (002),  (022),  (113),  (222), (004), (133) dan (024). Pencocokkan kurva XRD  untuk  pelet  sinter  UO 2 -0,5%berat  Zr, difraktogram pada  posisi  2θ  bergeser  ke kanan  adalah  28,2309 o ;  32,715 o ;  46,9397 o ; 55,6787 o ;  58,383 o ;  68,557 o ;  75,7179 o dan 78,0528 o dengan  hkl  yang  sama  dengan posisi 2θ kurva XRD untuk pelet sinter UO 2 - 0,3%berat  Zr  ditampilkan  pada  Gambar  3c. Hasil  pencocokan  kurva  XRD  untuk  pelet sinter  UO 2 -0,9%berat  Zr  dengan  struktur fasa  acuan  ditampilkan  pada  Gambar  3.(d). Pada  Gambar  3d terlihat posisi  2θ sebesar 28,689 o ; 33,17 o ; 47,3679 o ; 56,0924 o ; 58,794 o ;  68,941 o ;  76,083 o dan  78,406 o dengan  hkl  masing-masing  (111),  (002), (022),  (113),  (222),  (004),  (133)  dan  (024), semuanya bergeser ke kanan.
Selain  struktur  atau  fasa  UO 2 ,  fasa lain  yang  terbentuk  pada  pelet  sinter  UO 2 adalah  fasa  UO 3 .  Posisi  2θ  pada  kurva tersebut bersesuaian dengan struktur 98-006-5556  dari data  base .  Sebagaimana
yang
ditampilkan
Gambar 3.(a), pencocokkan  kurva  XRD  untuk  pelet  sinter UO 2 tanpa  penambahan  logam  zirkonium dengan  kurva  struktur  UO 3 (98-006-5556), posisi  2θ=21,242 o dengan  hkl  (001)  dan 2θ=35,962 o dengan  hkl  (111)  bergeser  ke kiri. Pergeseran 2θ ini dengan perbandingan intensitas  yang  berbeda.  Pencocokan  kurva XRD  untuk  pelet  sinter  UO 2 -0,3%berat  Zr seperti  yang  ditampilkan  Gambar  3.(b), dimana posisi  2θ=21,60 o dengan  hkl  (001) bergeser  ke  kanan  sementara 2θ=36,41 o dengan  hkl  (111)  bergeser  ke  kiri  dengan perbandingan  intensitas  yang  berbeda. Sedangkan  pada  pencocokan  kurva  XRD untuk  pelet  sinter  UO 2 -0,5%berat  Zr  seperti yang  ditampilkan  Gambar  3.(c).  Ada  tiga posisi  2θ  yang  bersesuaian  dengan struktur  UO 3 (98-006-5556)  tetapi  dengan perbandingan  intensitas  yang  berbeda. Ketiga  posisi  2θ  tersebut  semuanya bergeser  ke  kiri  yaitu  posisi  2θ=21,313 o ; 2θ=29,83 o dan  2θ=36,12 o dengan  hkl
masing-masing  (001),  (011)  dan  (111). Pencocokkan  kurva  XRD  untuk  pelet  sinter UO 2 -0,9%berat  Zr  dengan  struktur  yang diacu ditampikan pada Gambar 3d.
Pencocokan  tersebut ada  tiga  posisi  2θ yang bersesuaian dengan fasa UO 3 (98-006-5556 ).  Posisi  2θ=21,806 o dengan hkl  (001)  menjadi  bergeser  ke  kanan sedangka n  2θ=29,875 o dan  2θ=35.57 o dengan  hkl  masing-masing  (011)  dan  (111) bergeser  ke  kiri.  Ketiga  puncak  tersebut mempunyai  perbandingan  intensitas  yang berbeda dengan struktur yang diacu.
Pencocokan  kurva  di  atas  seperti yang ditampilkan pada Gambar 3, terjadinya pergeseran  posisi  2θ  dan  perbedaan intensitas  pada  setiap  posisi  2θ  yang bersesuaian  dari  pelet  pelet  sinter  UO 2 diduga karena adanya perubahan parameter kisi  dan  jumlah  bidang  dengan  arah  yang sama di posisi 2θ tersebut karena  logam Zr mensubtitusi  sebagian  posisi  U  pada  pelet UO 2 dan  mendistorsi  kisi  UO 2 .    Distorsi  kisi UO 2 dimungkinkan terjadi karena jari-jari ion Zr 4+ (0,084Å)  lebih  kecil  dari  ion  U 4+
(0,100Å)[10].  Komposisi  fasa  pelet  sinter UO 2 tanpa  dan  dengan  penambahan  dopan zirkonium  untuk  masing-masing  fraksi  fasa yang  terbentuk,  panjang  kisi  dan  harga stoikiometrinya berdasarkan persentase atau  fraksi  fasa  yang  terbentuk.  Komposisi fasa  yang  terbentuk  dari  hasil  pencocokkan kurva  XRD  untuk  pelet  sinter  dengan  kurva fasa/struktur  yang  diacu  akan  menentukan harga  rasio  O/U  (stoikiometri)  pelet  sinter UO 2 seperti  ditampilkan  pada  Tabel  1.  Dari Tabel 1 diketahui bahwa  (O/U) ratio struktur yang  mendominasi  adalah  UO 2 sehingga harga  stoikiometrinya  2  (dua).  Pergeseran harga  stoikiometri  pelet  sinter  UO 2 ini ditentukan  oleh  persentase  fasa  UO 3 yang terbentuk.
Pada pelet UO 2 , nilai stoikiometrinya  atau  rasio  O/U=2,  hal  ini merupakan  salah  satu  persyaratan  pelet UO 2 sebagai bahan  bakar reaktor  PWR[20].
Deviasi nilai stoikiometri UO 2 sangat mempengaruhi  kinerja  pelet  UO 2 di  reaktor [20-21].  Pelet  UO 2 yang  hiperstoikiometri
(Tri Yulianto,  Etty Mutiara)
bersifat  lebih  plastis  sehingga  mempunyai laju  mulur  semakin  meningkat  dengan semakin  besar  nilai  deviasi  stoikiometri. Pada  temperatur  tinggi,  peningkatan  laju mulur  dan  laju  difusi  dapat  mengakibatkan terjadinya swelling pada pelet UO 2 yang  mendegradasi  kemampuan  retensi produk  fisi  dan  menurunkan  integritas kelongsong  karena  terjadi  PCI (pellet- cladding interaction) .   Bila dikaitkan dengan pustaka  diatas[20,21]  maka  penambahan logam  zirkonium  pada  pelet  UO2  dalam penelitian ini dapat menurunkan kemampuan  retensi  produk  fisinya  saat digunakan di reaktor. Hasil analisis komposisi  fasa  pada  pelet  sinter  UO 2 dengan  penambahan  logam  Zr  di  bawah 1%berat pada penelitian ini dapat memperbaiki  kualitas  pelet  sinter,  namun untuk  mendapatkan  mikrostruktur  UO 2 -Zr dengan persentase penambahan Zr sebesar  5%  dan  10%berat  diperlukan proses  pencampuran  serbuk  UO 2 dengan serbuk  Zr    menggunakan ball  mill sehingga diperoleh  campuran  serbuk  yang  homogen sebelum dikompaksi.

## SIMPULAN
Penambahan dopan logam Zr
sebesar 0,3%; 0,5% dan 0,9%berat terhadap  pelet  UO 2 tidak  terdapat  cacat maupun  retak  pada  pelet  UO 2 hasil  sinter.
Pelet  sinter  mempunyai  rentang  densitas 91% –  93%TD  dan  memenuhi  persyaratan sebagai  bahan  bakar  PWR.  Sementara  itu, analisis  mikrostruktur  dengan  mikroskop optik belum dapat mengkonfirmasi keberadaan  Zr  dalam  pelet  sinter  UO 2 -Zr. Evaluasi  data    hasil  pengujian  dengan  XRD yang kombinasikan dengan perangkat lunak HighScore memberikan struktur yang terbentuk  dan  komposisi  fasa  dalam  pelet sinter  UO 2 melalui  pencocokan  kurva  hasil uji dengan struktur dari database . Fasa yang terbentuk  pada  pelet  sinter  UO 2 tanpa tambahan Zr dan dengan variasi persentase penambahan Zr adalah UO 2 dan UO 3. Fraksi
UO 3 yang  terbentuk  berbanding  lurus dengan  persentase  penambahan  zirkonium dan  terjadi  perubahan  nilai  stoikiometri berdasarkan fraksi fasa yang terbentuk pada pelet sinter UO 2 .

## UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis  mengucapkan  terima  kasih kepada  Ka.  PTBBN  yang  telah  memberikan anggaran  DIPA  PTBBN  tahun  2014  dan kepada  semua  staf  BFBBN-PTBBN  yang telah  membantu  pelaksanaan  penelitian  ini terkait  proses  preparasi,  fabrikasi  dan karakterisasi  hasil  fabrikasi  pelet  UO 2 . Penulis  juga  mengucapkan  terima  kasih kepada  Bapak  Dr.  Jan  Setiawan  yang  telah membantu  dalam  mengevaluasi  data  hasil uji  XRD  sehingga  penulisan  karya  tulis ilmiah ini dapat terwujud.

## DAFTAR PUSTAKA
[1] S. J. Zinkle and G. S. Was, “Materials challenges  in  nuclear  energy, ” Acta Materialia , vol.6, pp. 735-758, 2013.
[2] A.  M.  Savchenko  et  al., “Review  of A.A.  Bochvar  Institute  Activities  in Developing Potentially Accident Tolerant Fuel for Light Water Reactors, ” Top Fuel 2015 Proceedings Part I , Switzerland, September 2015, pp. 21 –30.
[3] E.  Mutiara  and  M.  Rachmawati, “Dip- coating  Process  in  Colloidal  Graphite of  Fuel  Element  Zircaloy-2  Cladding, ” Jurnal  Daur  Bahan  Bakar  Nuklir Urania , vol.23, no.1, hal. 1-10, 2017.
[4] H.  G.  Kim, et  al .  , “Development Status  of  accident-tolerant  fuel  for light water reactors in Korea, ” Nuclear Engineering  and  Technology ,  vol.  48, pp. 1- 5, 2016.
[5] K.  Barret,  S.  Bragg-Sitton,  and D.  Galicki, “Advanced  LWR  nuclear fuel  cladding  system  development trade-off  study ”, INL/EXT-12-27090 , pp. 1-34, 2012.
[6] W.  B.  Ferraz, et  al ., “Effect  of  the  W and MoO 3 addition on the microstructure of UO 2 pellets, ” International Nuclear Atlantic Conference –INAC , 2011, Brazil.
[7] D.  J.  Kim, et  al ., “Fabrication  of
Cr-doped  UO 2 fuel  pelet  using  liquid phase  sintering, ” Transactionn  of  the Korean Nuclear Society Autumn Meeting , October 2013.
[8] T.  Yulianto,  M.  Rachmawati,  dan E.  Mutiara ,  “Proses  pengompakan dan penyinteran pelet cermet UO 2 -Zr ”,
Jurnal  Daur  Bahan  Bakar  Nuklir Urania , vol. 19, no.1, hal. 39-46, 2013.
[9] D.  J.  Kim et  al.,  “Fabrication  of micro-cell UO 2 -Mo pellet with enhanced thermal conductivity, ”
Journal  of  Nuclear  Material ,  vol.  462, pp. 289-295, 2015.
[10]  H.  Xiao, et.  al . ,  “Effects  of  Zr  doping on  the  surface  energy  and  surface structure of UO 2 : atomistic simulations, ” Applied Surface
Science , vol. 351, pp. 517-523, 2015.
[11]  H.  S.  Lee, et.  al. ,  “Numerical characterization  of  micro-cell  UO 2 -Mo
pellet for enhanced
thermal
performance ”, Journal  of  Nuclear
Materials , vol. 477, pp. 88-94, 2016.
[12]  J.  H.  Yang, et.  al .,  “A  fabrication technique  for  a  UO 2 pellet  consisting of  UO 2 grains  and  continuous  W channel  on  the  grain  boundary ”, Journal of Nuclear Materials , vol. 353, pp. 202-208, 2006.
[13]  D. J. Kim et al., “Thermal conductivity measurement  of  Zr-ZrO 2 simulated inert  matrix  nuclear  fuel  pellet ”,
Journal  of  Nuclear  Science  and Technology , vol. 3, pp. 46-50, 2013.
[14]  Q.  Yin  and  S.  Y.  Savrasov , “Origin  of low  thermal  conductivity  in  nuclear
fuels, ” Physical  Review  Letters ,  vol.
100, pp. 1-4, 2008.
[15]  J.  T.  White  and  A.  T.  Nelson,
“Thermal  conductivity  of  UO 2+x and U 4 O 9-y “, Journal  of  Nuclear  Materials , vol. 443, pp. 342-350, 2013.
[16]  E.  Gevondyan ,  “Evaluation  of  the effects of composition on thermophysical  properties  of  non- stoichiometric  uranium  dioxide  by classical molecular dynamics simulations ”, ESSAI ,  vol.  11,  Art.16, pp. 35-43, 2013.
[17]  T.  Uchida, et.  al . “Thermal  properties of  UO 2 by  molecular  dynamics simulation, ” Progress in Nuclear Science  and  Technology ,  vol.  2,
pp. 598-602, 2011.
[18]  S. Foral , “Thermal conductivity
enhancement of nuclear fuels, ”
Doctoral  Degree  Programme ,  2012. Available:http://eeict.feec.vutbr.cz/201 3/sbornik/03doktorskeprojekty/04silno proudaelektrotechnikaaelektroenergeti ka/04-xforal02.pdf [19]  J. Tulenko , “Development of innovative  accident tolerant  high thermal  conductivity  UO2-diamond composite  fuel  pellets ”, NEUP  Final Progress Report , Project No. 12-4037,
2016.
[20]  B. Kienzler, et al .,  “The  7th
Framework  Programme  Collaborative Project  FIRST-Nuclides:  State  of  the Art  and  Rationale  for  Experimental Investigation”, European  Commision , 2012.
[21]  C. Riglet-Martial, et. al ., “Experimental evidence  of  oxygen  thermomigration in  PWR  UO2  fuels  during  power ramps  using  in-situ  oxide-reduction indicators”, Journal of Nuclear Materials , vol. 480, pp. 32-39, 2016 .