Penentuan Parameter Optimum Proses Pengendapan CsClO 4 Pada Pemisahan Isotop 137 Cs Dari Larutan PEB U 3 Si 2 /Al Pasca Iradiasi (Dian A, Arif N, Aslina B. G., Yusuf N, Boybul))

## PENENTUAN PARAMETER OPTIMUM PROSES PENGENDAPAN
CsClO 4 PADA PEMISAHAN ISOTOP 137 CS DARI LARUTAN PEB
U 3 Si 2 /Al PASCA IRADIASI
Dian Anggraini, Arif Nugroho, Aslina B.Ginting, Yusuf Nampira, Boybul
Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir – BATAN
Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan 15314
e-mail: anggraini@ymail.com
(Naskah diterima: 29 April 2013, disetujui: 27 Mei 2013)

## ABSTRAK
PENENTUAN  PARAMETER  OPTIMUM  PADA  PROSES  PENGENDAPAN  CsClO 4 PADA PEMISAHAN  ISOTOP 137 Cs  DARI  LARUTAN  PEB  U 3 Si 2 /Al  PASCA  IRADIASI .  Metode pengendapan    telah  dijadikan  metode  standar  pada  ASTM  E  320-79  dalam  bentuk  garam CsClO 4 . Beberapa aspek metoda pengendapan tersebut diteliti dengan tujuan  untuk mengetahui efektifitas metode pengendapan dan mendapatkan radionuklida 137 Cs murni nuklir. Aspek-aspek yang  diamati  adalah  pengaruh  senyawa  pembawa  CsNO 3 dengan  sejumlah  tertentu  pereaksi HClO 4 dan tetap dalam pengendapan radionuklida 137 Cs serta pengaruh kepolaran bahan pencuci endapan  CsClO 4 .  Penelitian  ini  dilakukan  dengan  menggunakan  larutan  standar 137 Cs  (NIST) untuk  menentukan  efisiensi  detektor,  presisi  dan  akurasi  pengukuran  serta  optimasi  parameter proses  pengendapan.  Penentuan  efisiensi  detektor,  presisi  dan  akurasi  metode  pengukurannya dilakukan dengan 5 sampai 7 kali pengulangan dengan waktu cacah 1500 detik dan nilai efisiensi detektor, presisi, bias akurasi masing-masing sebesar (5,31±0,066) x 10 -2 %, 1,119% dan 0,542%. Optimasi  jumlah  senyawa  pembawa  dilakukan  dengan  variasi  mulai  dari    100  sampai  dengan 225 mg  CsNO 3 pada  temperatur  pengendapan  pada  0 o C  selama  1  jam.  Endapan  CsClO 4 yang terbentuk  kemudian  diukur  kandungan 137 Cs  pada  energi  661,8  keV  dan  diperoleh  rekoveri pengendapan  maksimum  83,87%  pada  penambahan  CsNO 3 sebesar  225  mg.  Optimasi  bahan pencuci  dilakukan  pada  endapan  CsClO 4 dari  hasil  proses  pengendapan  larutan  PEB  U 3 Si 2 /Al pascairadiasi.  Bahan  pencuci  untuk  endapan  CsClO 4 yang  digunakan  adalah  aseton  dan campuran larutan (aseton dan etanol) dengan polaritas bervariasi, yang ditunjukkan dengan nilai konstanta  dielektrik  larutan  (20  sampai  dengan  22,4).  Hasil  pengukuran  cacahan 137 Cs  dari endapan  CsClO 4 dan  supernatan  tidak  menunjukkan  perbedaan  yang  signifikan,  sehingga perbedaan  polaritas  bahan  pencuci  pada  kisaran  nilai  20  sampai  22,4  tidak  begitu  berpengaruh terhadap  kelarutan  CsClO 4 .  Proses  pengendapan  larutan  PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca  iradiasi menggunakan  parameter  hasil  optimasi  tersebut  mendapatkan  kandungan 137 Cs  sebesar 0,011 µg/g  sampel  atau  sebesar  (4,415±0,035)  x  10 2 µg/g  dalam  potongan  PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca iradiasi 3 x 3 x 1,37 mm 3 .
Kata  kunci :  parameter  optimum  pengendapan  CsClO 4 , 137 Cs,  larutan  PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca iradiasi.

## ABSTRACT
DETERMINATION  OF  OPTIMUM  PARAMETERS  OF  THE  PRECIPITATION  PROCESS  OF CsClO 4 IN  THE  SEPARATION  OF 137 Cs  FROM  IRRADIATED  U 3 Si 2 /AL  FUEL  PLATE. In  this research the precipitation method refers to the ASTM E 320-79 standard, where the precipitate is in  the  form  of  CsClO 4 salt.  Several  aspects  related  to  the  precipitation  process  are  studied  in order  to  determine  its  effectiveness  and  to  obtain  relatively  nuclear  grade  of 137 Cs.  The precipitation  was  done  by  using  HClO 4 at  0 o C.  The  aspects  under  examination  includes  the influence of CsNO 3 addition as a carrier and HClO 4 as well as the polarity of the washing agents used.  The  experiment  used 137 Cs  standard  (NIST)  for  the  determination  of  detektor  efficiency, measurement  precision  and  accuracy,  and  optimum  condition  during  the  precipitation  process. Measurement  for  detektor  efficiency,  precision  and  accuracy  was  repeated  at  5  to  7  times  at counting time of 1500 seconds, by which values of (5.31±0.066) x 10 -2 %, 1.119% and 0.542% for detektor  efficiency,  precision  bias  and  accuracy  bias  respectively  was  obtained.  The  optimum addition  of  the  carrier  was  determined  by  varying  carrier  composition  from  100  to  225  mg  of CsNO 3 at 0 o C for 1 hour. The resulting CsClO 4 was subsequently measured for its 137 Cs content at 661.8 keV. The result showed that the maximum recovery precipitation obtained was 83.87% at carrier addition of 225 mg. The optimum amount of two washing agents used during the process was also studied, where asetone and a mixture of asetone and ethanol were used. The polarity of the  washing agents  was  indicated  by  their  dielectric  constant  (from  20  to  22.4).  Analysis  results indicate that the counts of 137 Cs in the CsClO 4 after washing and the counts of the supernatant do not show significant difference. It is therefore concluded that polarity difference within those range have no significant effect on the solubility of CsClO 4 . The precipitation of the irradiated U 3 Si 2 /Al at optimum condition results in 137 Cs concentration of 0.011 µg/g sample or (4.415±0.035) x 10 2 µg/g for a 3 x 3 x 1.37 mm 3 irradiated U 3 Si 2 /Al sample.
Keywords: optimum deposition parameters CsClO 4 , 137 Cs, a solution of PEB U 3 Si 2 /Al post- irradiation.

## PENDAHULUAN
Burn up atau fraksi bakar merupakan  bagian  dari  kegiatan Post Irradiation  Examination (PIE),  yang  memiliki peranan  penting  dalam  menentukan  sisa umur bahan bakar serta bahan struktur yang digunakan dalam reaktor. Selain itu digunakan juga sebagai umpan balik kepada desainer, fabricator dan  operasi  reaktor [1] . Penentuan  fraksi  bakar  dilakukan  melalui analisis  radionuklida  hasil  fisi  dan  unsur- unsur  berat  (U/Pu)  yang  terkandung  di dalam bahan bakar pasca iradiasi dan salah satu  radionuklida  hasil  fisi  yang  digunakan dalam perhitungan fraksi bakar yang dikenal sebagai  monitor  fraksi bakar  adalah 137 Cs [2] . Oleh karena itu, dalam penentuan kandungan  radionuklida 137 Cs  diperlukan metode yang tepat agar diperoleh data yang
akurat.  Analisis  radioisotop 137 Cs  dalam bahan  bakar  yang  mengandung  radioisotop lain dalam jumlah besar dengan konsentrasi bervariasi, sehingga terlebih dahulu dilakukan  proses  pelarutan    dalam  suatu media asam. Pada larutan tersebut selanjutnya ditambahkan isotop atau nonisotop
untuk memisahkan dan
memurnikan  unsur  yang  jumlahnya  sedikit agar  bisa  dianalisis  secara  akurat.  Metode pemisahan  yang  umum  dilakukan  adalah pengendapan, ekstraksi, khromatografi elektrolisis [3] .
Proses  pemisahan  dan  pemurnian radioisotop 137 Cs  dalam  bahan  bakar  pasca irradiasi  dengan  menggunakan  metode pengendapan telah di tertuang dalam ASTM E-320 [4] .  Dasar  dari  metode  ini  adalah pengendapan  Cs  dalam  bentuk  endapan
Penentuan Parameter Optimum Proses Pengendapan CsClO 4 Pada Pemisahan Isotop 137 Cs Dari Larutan PEB U 3 Si 2 /Al Pasca Iradiasi (Dian A, Arif N, Aslina B. G., Yusuf N, Boybul))
Cs-Chlorat (CsClO 4 ), yang dilakukan dengan menggunakan carrier atau senyawa pembawa diantaranya adalah CsNO 3 . Kegunaan  senyawa  pembawa  adalah  untuk meningkatkan  konsentrasi  ion  Cs + dalam larutan,  sehingga  saat  ion  Cs  diendapkan sebagai garam CsClO 4 dan secara langsung juga  dapat  mengadsorpsi 137 Cs  aktif  yang jumlahnya sedikit, sehingga endapan CsClO 4 yang  diperoleh  dapat  ditimbang. Selanjutnya  endapan  tersebut  dikenakan proses pencucian menggunakan larutan non polar  untuk  menghilangkan  ion –ion  yang terlarut dalam endapan. Metode ini menghasilkan  rekoveri  isotop 137 Cs  dalam kisaran  60%  sampai  90% [4] .  Perolehan  nilai rekoveri  isotop 137 Cs  tersebut  tergantung dari  parameter  yang  berpengaruh  pada proses  pengendapan,  diantaranya  adalah jumlah  senyawa  CsNO 3 dan  bahan  pencuci endapan  CsClO 4 .  Reaksi  pengendapan CsClO 4 yang  terjadi  antara  Cs + dengan HClO 4 adalah;
Bila  jumlah  penambahan  senyawa  CsNO 3 semakin banyak  maka reaksi akan bergeser kekiri sehingga jumlah CsClO 4 yang terendapkan  akan  bertambah,  dan  hal  ini memungkinkan  jumlah 137 Cs  yang  ikut terendapkan juga akan meningkat.Bila ditinjau dari perhitungan stoikhiometri persamaan reaksi pengendapan CsNO 3 dan HClO 4 serta data kelarutan endapan CsClO 4 sebesar  8,0  mg/mL  pada  0 °C [5] dengan pengambilan  derajat  kepercayaan  95% maka  rekoveri  pengendapan  didapatkan sekitar  92%  pada  penambahan  senyawa pembawa (CsNO 3 ) sekitar 300 mg. Besaran nilai  rekoveri  tersebut  masih  dipengaruhi oleh  sifat  polaritas  bahan  pencuci  yang digunakan dalam proses pencucian
endapan untuk menghilangkan ion-ion seperti  Cl - ,  NO 3 - .  Endapan  CsClO 4 bersifat polar  sehingga  jenis  bahan  pencuci  yang digunakan  harus  memiliki  polaritas  rendah untuk  meminimalkan  kehilangan  Cs  dalam proses pencucian.
Sehubungan dengan fenomena tersebut  maka  pada  penelitian  ini  dilakukan optimasi  parameter  proses  pengendapan CsClO 4 dengan  penambahan  carrier  CsNO 3 dan  jenis  larutan  pencuci  berdasarkan  sifat polaritas, untuk mendapatkan rekoveri pengendapan  maksimum  sehingga  dapat diketahui  efektivitas  proses  pengendapan CsClO 4 dalam  pemisahan 137 Cs.  Hasil penelitian  ini  kemudian  diterapkan  pada pemisahan 137 Cs  dari  larutan  pelat  elemen bakar  U 3 Si 2 /Al  tingkat  muat  uranium  (TMU)
2,96 gU/cm 3 pasca iradiasi. Hasil kegiatan ini diharapkan dapat membantu dalam mendapatkan  isotop 137 Cs  dan    dapat mengurangi  paparan  radiasi  yang  terdapat dalam larutan limbah pasca iradiasi.

## TATA KERJA

## Bahan dan peralatan
Optimasi parameter proses pengendapan dilakukan menggunakan bahan  larutan  standar  radionuklida 137 Cs (CRM  NIST)  dengan  jumlah  bahan  standar 12,5  µL  untuk  setiap  parameter.  Senyawa pembawa berupa bahan CsNO 3 (pa) digunakan sesuai dengan variasi percobaan yakni  100,  125,  150,  200,  225  dan  250  mg. Proses pengendapan dilakukan dalam peralatan  gelas  vial  dengan  menggunakan bahan  larutan  HClO 4 pekat  sebanyak  4  mL pada  setiap  parameter  uji  dan  dilakukan dalam  penangas  es  pada  temperatur  0 o C selama  1  jam.  Kemudian  didiamkan  selama 1 jam agar  pengendapan lebih sempurna.
Pada  proses  pencucian  digunakan bahan pencuci aseton dan campuran aseton dengan etanol pada  perbandingan 9:1, 8:2, 7:3,  6:4,  5:5.  Perbandingan  aseton  dan
4 HClO Cs Cs 137    4(endapan) CsClO 137   H 4(endapan) CsClO 4 HClO Cs Cs 137              3 NO Cs Cs 137 O 2 H 3 CsNO Cs 137
etanol  yang  bervariasi  untuk  mendapatkan bahan  pencuci  dengan  sifat  polaritas  yang berbeda.  Pelaksanaan  pencucian  dilakukan menggunakan shaker selama  10  menit.
Pemisahan endapan dan larutan (supernatan) dilakukan dengan menggunakan pipet untuk mengambil
supernatan. Kemudian
supernatan
dimasukkan dalam vial dan endapan CsClO 4 didiamkan  sampai  kering.  Endapan  CsClO 4 dan supernatan selanjutnya
dianalisis menggunakan spektrometer- γ. Hasil
optimasi ke dua parameter tersebut kemudian  diterapkan  pada  larutan  sampel PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca  iradiasi  dengan  jumlah sebanyak 50 µL.
Pengukuran  radionuklida  kualitatif
dan kuantitatif radionuklida
137 Cs menggunakan  alat  spektrometer  gamma. Sebelum  digunakan  untuk  pengukuran radionuklida 137 Cs terlebih dahulu di kalibrasi menggunakan sumber Co-60, yang memiliki energi  1173,24  keV  dan  1332,50  keV. Penentuan  unjuk  kerja  alat  spektrometer gamma  (presisi  dan  akurasi)    dilakukan dengan menggunakan larutan standar radionuklida 137 Cs dari NIST.
Radionuklida 137 Cs  merupakan  nuklida tidak  stabil,  yang  dalam  peluruhannya memancarkan  sinar β  menjadi  radionuklida 137(m) Ba  dengan  waktu  paruh  2,5  menit, kemudian  dengan  memancar  sinar γ  pada energi  661,6  keV  meluruh  menjadi  unsur 137 Ba  stabil [6] .  Energi  sinar  gamma  pada 661 keV  adalah  karakteristik  radionuklida 137 Cs sehingga digunakan sebagai identifikasi
dalam analisis kualitatif menggunakan spektrometer –γ. Analisis secara kuantitatif dilakukan  berdasarkan  metoda  komparatif dengan menggunakan standar 137 Cs bersertifikat.  Pengukuran  larutan  standar 137 Cs  akan  menghasilkan  nilai  efisiensi detektor  yang  merupakan  faktor  koreksi dalam  pengukuran  sampel  larutan  PEB. Perhitungan  efisiensi  detektor  mengikuti persamaan (1) [7] ,
(1)
dengan  C i =  jumlah  cacahan,  dihitung  dari net  counts isotop  (C –  C bg ),  Akt  =  keaktifan isotop 137 Cs,  dps  atau  Bq,  yang  telah terkoreksi hingga waktu pengukuran,
Yield = Faktor  intensitas  dari  isotop 137 Cs, Єff = efisiensi detektor.
Nilai  efisiensi  detektor  selanjutnya digunakan  dalam  perhitungan  aktivitas  dan kandungan suatu radionuklida dalam sampel dengan menggunakan persamaan (2),
(2)
dengan N = jumlah isotop 137 Cs dalam berat tertentu  sampel  bahan  bakar  nuklir,  Akt  = keaktifan  isotop 137 Cs,  dps  atau  Bq,  I rel = Intensitas  relatif  puncak  isotop 137 Cs  pada energi yang diukur, λ = konstanta peluruhan atau  (ln  2)/t 1/2 ,  t 1/2 =  waktu  paruh  dari  isotop 137 Cs.
Untuk  mendapatkan  berat 137 Cs dalam cuplikan digunakan persamaan (3),
(3)
dengan  W =  jumlah  kandungan 137 Cs cuplikan (g), BA = berat atom, NA = bilangan Avogadro (6,02 x 10 23 ).

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Analisis bahan standar CRM radioaktif  ( 60 Co  dan 137 Cs)  dilakukan  untuk menentukan
parameter kinerja alat
spektrometer  gamma  secara  kualitatif  dan kuantitatif. Analisis kualitatif dilakukan melalui kalibrasi energi, menggunakan
Yield Akt C εff i   . λ .I Akt N rel   NA BA N W  
Penentuan Parameter Optimum Proses Pengendapan CsClO 4 Pada Pemisahan Isotop 137 Cs Dari Larutan PEB U 3 Si 2 /Al Pasca Iradiasi (Dian A, Arif N, Aslina B. G., Yusuf N, Boybul))
bahan  standar  titik 60 Co  dengan  energi gamma 1173,24 keV dan 1332,50 keV. Hasil
kalibrasi  energi  ditunjukkan  seperti  yang terlihat pada Gambar 1.
Gambar 1. Spektrum 60 Co pada energy 1173,24 keV dan 1332,5 keV.
Untuk menentukan parameter kuantitatif berupa efisiensi detektor, selanjutnya  dilakukan  pengukuran  larutan standar 137 Cs  (aktifitas  31,525  kBq)  dengan 3 (tiga) kali pengulangan, waktu cacah 1500 detik  dan  jarak  antara  larutan  dan  detektor
sebesar 25 cm. Hasil pengukuran menunjukkan bahwa spektrum 137 Cs, seperti yang  terlihat  pada  Gambar  2  berada  pada energi  661,8  keV,  berdekatan  dengan  nilai energi yang tercantum dalam Tabel Radionuclides sebesar 661,657 keV.
Jumlah cacahan ( net area ) spektrum 137 Cs    kemudian  di  subtitusikan  ke  dalam persamaan  (1)  dan  (2)  dan  diperoleh  nilai efisiensi  detektor  seperti  yang  tercantum pada  Tabel.1.  Tabel.1  menunjukkan  bahwa
efisiensi  detektor  (%)  diperoleh    sebesar (5,31±0,066).  10 -2 dan  selanjutnya  nilai
tersebut
digunakan dalam proses pengukuran secara kuantitatif.
Tabel 1. Efisiensi detektor spektrometer gamma (661,8 keV).
No Net Area (cacah) Cps Yield Efisiensi Detektor(%) 1. 21220 14,1466 0,851 0,0527 2. 21366 14,2440 0,851 0,0523 3. 21599 14,3993 0,851 0,0536 Rerata (5,31±0,066) x 10 -2 Penentuan akurasi dan presisi pengukuran  dilakukan  dengan  mengukur larutan standar  radionuklida 137 Cs  sebanyak 12,5  µL  atau  setara  dengan  berat  2,377  g
dan  aktifitas  sebesar  14,103  kBq/g.  Metode pengukuran dengan 7 kali pengulangan dan data  hasil  pengukuran  serta  perhitungan dapat dilihat pada Tabel 2.
Tabel 2. Akurasi dan Presisi Pengukuran Standar 137 Cs  (E= 661,8keV). No Net Area (cacah) Cps Aktifitas Pengukuran (Bq/g) Aktifitas Sertifikat 137 Cs (Bq/g) 1. 21853 14,568 13588,93 14,103 x 10 3 2. 22309 14,872 13872,48 3. 22614 15,076 14062,14 4. 22259 14,839 13841,39 5. 22394 14,929 13925,34 6. 22422 14,948 13942,75 7. 22292 14,843 13891,91 Rerata 22306 14,870 14108,12 Akurasi(%) 0,542 Presisi (%) 1,119 Tabel 2 menunjukkan bahwa
perbedaan  nilai  aktifitas  radionuklida 137 Cs hasil  pengukuran  dan  nilai  aktifitas  yang tercantum  dalam  sertifikat,  yang  dinyatakan dalam besaran akurasi/ ketelitian pengukuran  sebesar  0,542%.  Berdasarkan kaidah  statistic  melalui  uji  t  dengan mengambil derajat kepercayaan 95% diperoleh  bahwa  nilai  perbedaan  tersebut menghasilkan  nilai  t  sebesar  0,00095  lebih kecil  dari  nilai  t- tabel sebesar  4,3  ( critical value of student’s distribution , t 0,05 ) [7] . Hal ini
menunjukkan  bahwa  tidak  ada  perbedaan yang  signifikan  antara  nilai  aktifitas  hasil pengukuran  dan  sertifikat  sehingga  akurasi pengukuran
spektrometer gamma memenuhi  persyaratan  analisis.  Nilai presisi atau ketepatan pengukuran diperoleh sebesar  1,119%  lebih  kecil  dari  5%
sehingga masih memenuhi kriteria keberterimaan  kaidah  statistik.  Berdasarkan data  perhitungan  tersebut  menunjukkan bahwa  unjuk  kerja  spektrometer  gamma
Penentuan Parameter Optimum Proses Pengendapan CsClO 4 Pada Pemisahan Isotop 137 Cs Dari Larutan PEB U 3 Si 2 /Al Pasca Iradiasi (Dian A, Arif N, Aslina B. G., Yusuf N, Boybul))
memenuhi  keberterimaan  analisis  dalam pengukuran 137 Cs  sehingga  selanjutnya dapat  digunakan  dalam  menganalisis 137 Cs dalam sampel PEB U 3 Si 2 /Al pasca iradiasi.
Rekoveri proses pengendapan dilakukan  melalui  perbandingan  kandungan radionuklida 137 Cs  sebelum  dan  sesudah
proses pengendapan. Data awal kandungan radionuklida 137 Cs didapatkan dari pengukuran  larutan  standar 137 Cs  sebanyak 12,5  µL  dengan  waktu  cacah  1500  detik. Hasil  pengukuran  dan  perhitungan  aktifitas dan kandungan radionuklida 137 Cs tercantum pada Tabel 3.
Tabel 3. Kandungan radionuklida 137 Cs dalam larutan standar 137 Cs (NIST). No Cacah Cps Yield Efisiensi detektor  (%) Kandungan Isotop 137 Cs (µg) 1. 29103 19,402 0,851 0,053 0,0045 2. 29194 19,462 0,851 0,053 0,0045 3. 29199 19,466 0,851 0,053 0,0045 Rerata 0,0045
Tabel  3.  menunjukkan  bahwa  kandungan radionuklida 137 Cs  dalam  larutan  standar NIST (12,5 µL) sebesar 0,0045 µg.
Penentuan  rekoveri  maksimum  dari proses  pengendapan  CsClO 4 dilakukan melalui  pengukuran  aktifitas 137 Cs  dalam
endapan  CsClO 4 dan  supernatan  dengan variasi berat carrier CsNO 3 . Hasil perhitungan  dari    kandungan  radionuklida 137 Cs  dan  %  rekoveri  dalam  endapan CsClO 4 ditunjukkan pada Gambar 3.
Gambar 3. Pengaruh penambahan CsNO 3 terhadap  kandungan 137 Cs dan rekoveri pengendapan (%).
Gambar  3.  menunjukkan  bahwa  jumlah kandungan 137 Cs meningkat secara signifikan pada penambahan senyawa pembawa  (CsNO 3 )  lebih  besar  dari  125  mg dan  maksimum  pada  penambahan  CsNO 3 sebanyak  225 mg.  Penambahan  CsNO 3 dalam  kisaran  100  mg  dan  125  mg  tidak begitu memperlihatkan peningkatan rekoveri 137 Cs,  hal  ini  karena  jumlah  CsNO 3 yang ditambahkan  belum  cukup  untuk  dapat
mengadsorpsi 137 Cs  yang  ada  dalam sampel.  Pada  penambahan  CsNO 3 lebih besar  dari  250  mg,  nilai  rekoveri  menurun menjadi  76,47%.  Kondisi  ini  dimungkinkan karena pada penambahan CsNO 3 sebanyak 250  mg  menyebabkan  terjadinya  kompetisi antara 137 Cs  aktif  dengan  Cs  tidak  aktif. Adanya  kompetisi  tersebut  menyebabkan penurunan  Cs  aktif  yang  ikut  dalam
pengendapan  CsClO 4 .  Fakta  ini  didukung juga oleh data hasil pengukuran radionuklida
137 Cs  dalam  supernatan,  yang  dapat  dilihat pada Gambar 4.
Gambar 4. Pengaruh jumlah CsNO 3 terhadap kandungan radionuklida 137 Cs dalam supernatant.
Gambar  4.  menunjukkan  bahwa  jumlah radionuklida 137 Cs  dalam  supernatan  hasil
pencucian endapan CsClO 4 pada penambahan  CsNO 3 250  mg  lebih  besar dari pada dalam supernatan hasil pencucian endapan  dengan  225  mg  CsNO 3 .  Hal  ini disebabkan  karena  jumlah 137 Cs  yang mengendap  pada  penambahan  CsNO 3 sebanyak  225  mg  lebih  banyak  dari  pada pada penambahn CsNO 3 250 mg. Berdasarkan  kondisi  ini  maka    dapat disimpulkan  bahwa  rekoveri  maksimum  dari
endapan  Cs  diperoleh  pada  penambahan CsNO 3 sebanyak 225 mg.
Berdasarkan perhitungan stoikhiometri dari reaksi pengendapan CsNO 3 dan  HClO 4 serta  data  kelarutan endapan  CsClO 4 sebesar  8,0  mg/ml  pada 0°C dengan pengambilan derajat kepercayaan  95%  atau  kesalahan  analisis sekitar  2  maka  penambahan  senyawa CsNO 3 sampai  dengan  berat 250  mg masih mampu  mengendapkan  Cs  lebih  banyak, seperti yang terlihat pada Tabel 4.
Tabel 4. Data rekoveri pengendapan CsClO 4 berdasarkan teori dan percobaan.
Penambahan CsNO 3 (mg) Rekoveri pengendapan CsClO 4 (%) Teori Percobaan 100 75,18 62,22 125 84,12 62,22 150 89,42 71,11 200 88,09 77,78 225 89,42 83,87 250 90,47 76,47
Penentuan Parameter Optimum Proses Pengendapan CsClO 4 Pada Pemisahan Isotop 137 Cs Dari Larutan PEB U 3 Si 2 /Al Pasca Iradiasi (Dian A, Arif N, Aslina B. G., Yusuf N, Boybul))
Adanya
perbedaan nilai rekoveri pengendapan  (%)  secara  perhitungan  teori dan  percobaan,  kemungkinan  disebabkan oleh  beberapa  faktor  antara  lain  adanya  Cs yang  hilang  dalam  proses  pencucian  yang memungkinkan  terjadinya  proses  pelarutan CsClO 4 oleh  bahan  pencuci.  Faktor  lainnya disebabkan temperatur pada proses pengendapan sulit dipertahankan, tetapi bila dilihat  dari  pengaruh  temperatur  terhadap tingkat  kelarutan  CsClO 4 ,  maka  kenaikkan temperatur  tidak  banyak  berpengaruh  pada proses  pengendapan  tersebut.  Pengaruh
sifat  polaritas  bahan  pencuci  endapan CsClO 4 dipelajari dengan memvariasi larutan pencuci  etanol  dan  aceton  yang  memilki polaritas  berbeda,  yang  ditunjukkan  oleh nilai  konstanta  dielektrik  masing-masing sebesar 20,7 dan 24,3. Perbedaan polaritas tidak  terlalu  besar  namun  kedua  larutan  ini relatif  aman  bagi  keselamatan  pekerja laboratorium.  Hasil  pengukuran 137 Cs  yang terdapat  dalam  endapan  CsClO 4 setelah dicuci  dan  dalam  supernatan    berupa cacahan  per  detik  (cps)  seperti  yang tercantum pada Tabel 5.
Tabel 5. Jumlah cacah radionuklida 137 Cs dalam endapan CsClO 4 dan supernatan.
Bahan pencuci Endapan CsClO 4 2 mL Supernatan Berat (g) Cacah 137 Cs Cacah/g endapan Berat (g) Cacah 137 Cs Cacah/g larutan Aseton 0,251 69752 ± 266 277896,4  2,3205  572 ± 41 246.5 Aseton:Etanol 9  :  1 0,2465 68266 ± 267 276941,2  1,9688  480 ± 38 243.8 8  :  2 0,2408 66436 ± 260 275897,0  2,2986  556,5 ± 37 242.1 7  :  3 0,2475 65502 ± 262 272735,4  2,2666  573 ± 38 252.8 6  :  4 0,2487 67342 ± 263 270776,0  2,1788  552,5 ± 37,3 253.6 5  :  5 0,2478 66488 ± 251 268313,2  1,9103  488,5 ± 38 255.7 4  :  6 0,2803 66323± 263 236614 1,9034  493,1 ± 23 256,4
Pada  Tabel  5.  terlihat  bahwa  nilai cacah 137 Cs dalam endapan CsClO 4 setelah dicuci  dengan  aseton  maupun  campuran aseton  dan  etanol  cenderung  menurun namun  tidak  signifikan.  Fenomena  yang sama  juga  terlihat  pada  kandungan 137 Cs dalam  supernatan,  kecuali  pada  cacahan 137 Cs dalam supernatant dengan perbandingan  aseton/etanol  hingga  7:3 cenderung meningkat tetapi  tidak signifikan.
Hal ini menunjukkan bahwa
perbedaan  polaritas  aseton  dan  etanol sebesar 3,6 atau 0,4 pada setiap
penambahan  etanol  sebesar  10%  volume
(seperti  yang  terlihat  pada  Tabel.7)  tidak begitu banyak berpengaruh terhadap besarnya kandungan
137 Cs dalam supernatant.  Berdasarkan  fakta  tersebut maka  pencucian  endapan  menggunakan aseton dan etanol dengan perbandingan 1:1 cukup  efektif  dengan  rekoveri  pengendapan CsClO 4 maksimum  dicapai  83,87%.  Nilai konstanta  dielektrik  pada  Tabel.6  diperoleh dari  hasil  perhitungan  penjumlahan  dari fraksi volume dikalikan dengan nilai konstanta dielektrik aseton (20,7) dan etanol
(24,3) [8] .
Tabel 6. Hubungan polaritas terhadap kandungan 137 Cs dalam supernatan. Bahan pencuci Konstanta dielektrik Kandungan 137 Cs dalam supernatant cacahan/g larutan Aseton 20 246.5 Perbandingan aseton/etanol : 9:1 20.4 243.8 4:1 20.8 242.1 7:3 21.2 252.8 3:2 21.6 253.6 1:1 22 255.7 2:3 22.4 259,3
Data  tersebut  kemudian  digunakan  pada pemisahan  Cs  dari  larutan  PEB  U 3 Si 2 /Al pasca  iradiasi.  Larutan  PEB  tersebut merupakan  hasil  dari  proses  pelarutan  PEB U 3 Si 2 /Al TMU 2,96 gU/cm 3 yang telah keluar reaktor 15 tahun lalu. Berdasarkan
perhitungan
secara teori
dengan
menggunakan data-data iradiasi dan pendinginan
diperoleh
kandungan
radionuklida 137 Cs  sebanyak  593  µg/g. Koreksi  peluruhan 137 Cs  terhadap  waktu, maka  dalam  waktu  15  tahun  kandungan radionuklida 137 Cs yang tersisa dalam bahan bakar  pasca  iradiasi  secara  teoritis  sekitar 80%,  seperti  yang  terlihat  pada  Gambar  5, sehingga kandungan radionuklida 137 Cs saat
ini diprediksi sebesar 474,75 µg/g.
Gambar 5.Kurva peluruhan radionuklida 137 Cs.
Pemisahan  radionuklida 137 Cs  di dalam PEB U 3 Si 2 /Al pasca iradiasi
menggunakan metode pengendapan dilakukan  secara  duplo  dengan  kode sampel  adalah  larutan  1  dan  larutan  2 sebanyak  150  µL  atau  0,154  g  di  dalam 2 mL  H 2 O  kemudian  di  tambahkan  serbuk CsNO 3 sebanyak  225  mg  sebagai  senyawa pembawa  dan  HClO 4 .  Endapan  CsClO 4 yang terbentuk
kemudian diukur menggunakan spektrometer gamma.
Pengukuran  dilakukan  dengan  waktu  cacah 1500  detik  dan  jarak  detektor  dengan sampel  25  cm.  Hasil  analisis  radionuklida 137 Cs  di  dalam  150  µL  PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca iradiasi  telah  di  hitung  berdasarkan  berat PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca  iradiasi.  Data  aktivitas dan  kandungan  radionuklida 137 Cs  dalam larutan  PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca  iradiasi  dengan berat  0,036 g  yang  diperoleh  dengan menggunakan metode pengendapan CsClO 4 tercantum pada Tabel 7.
Penentuan Parameter Optimum Proses Pengendapan CsClO 4 Pada Pemisahan Isotop 137 Cs Dari Larutan PEB U 3 Si 2 /Al Pasca Iradiasi (Dian A, Arif N, Aslina B. G., Yusuf N, Boybul))
Tabel 7. Kandungan Radionuklida 137 Cs dalam Endapan CsClO 4 .
Sampel Cacah Cps Yield Eff detektor Aktivitas (Bq/g) N=A/λ W (µg) Kandungan 137 Cs dlm 0,036 g PEB(µg/g) Latar 407 0,0814 Larutan  1 21416 14,273  0,851 0,047 31473,98 4,9E+13 0,0111 444 Larutan 2 21258 14,172  0,851 0,047 31292,82 4,8E+13 0,0110 439 Rerata 31383,40 0,0111 (4,415 ± 0,035) x 10 2
Tabel  7.  menunujukkan  bahwa kandungan radionuklida 137 Cs di dalam PEB U 3 Si 2 /Al  pasca  iradiasi  dengan  dimensi
3 x 3 x 1,37  mm 3 (berat  0,036  g)  diperoleh sebesar  (4,415±0,035)  10 2 µg/g.  Hasil analisis  berbeda    sekitar  6,9%  dengan  data perhitungan secara
teoritis
yaitu
474,75 µg/g.

## SIMPULAN
Metode pengendapan CsClO 4
dengan  bahan  pembawa  CsNO 3 pada pemisahan  radionuklida 137 Cs  dari  larutan PEB  U 3 Si 2 /Al  pasca  iradiasi  cukup  efektif dengan rekoveri sebesar 83,87%. Kondisi ini diperoleh  pada  parameter  optimum  proses pengendapan yaitu jumlah senyawa pembawa  CsNO 3 sebanyak  225  mg  dan bahan  pencuci  endapan  CsClO 4 berupa campuran  aseton  dan  etanol  dengan perbandingan
volume 1:1.
Proses pengendapan  dilakukan  pada  temperatur 0 o C  dalam  penangas  es  selama  satu  jam.
Dengan  menggunakan  kondisi  optimum diperoleh  kandungan  radionuklida 137 Cs dalam potongan PEB U 3 Si 2 /Al pasca iradiasi dengan  dimensi  3  x  3  x  1,73  mm 3 (atau dalam  PEB  U 3 Si 2 /Al  seberat  0,036  g)  yaitu sebesar  (4,415±0,035)  x  10 2 µg/g.  Bias akurasi dan presisi pengukuran radionuklida 137 Cs  dengan  menggunakan  spektrometer gamma  pada  energi  661,8  keV  masing- masing sebesar 0,542% dan 1,119%.

## DAFTAR PUSTAKA
[1].  Anonim.  (2005).  Analysis  of  Nuclear Fuel  Burn  Up  and  Spent  Fuel,  Key Nuclides, Scientific Report. URL http://www.sckcen.be,Radiochemica.
[2].  Jungsuk Kim, Young Skin Jeon. (2008). Burn  Up  Determination  Of  High  Burn
Up  PWR  Fuel  By  Nd  And  Cs  Isotope Monitor  Methods  Based  On  Isotope Dilution Mass Spectrometre Measurement, Nuclear Chemistry research Division Korea Atomic Energy Research Institute,
IKAERI/GP- 272/2008, Korea.
[3].  American  Standard  Test  Methods. (2000).  Standard  Test  Methods  for Cesium-137  in  Nuclear  Fuel  Solutions by  Radiochemical  Analysis,  Standard Test
Method For Nuclear
Material,ASTM E 692-79,USA,Vol 12.2.
[4].  Anonim.  (n.d).  Hygroscopic  Crystal  in Solid  State  Soluble  in  Water  and Alcohol.  URL  http://www.hygroscopic crystal  in  solid  state  soluble  in  sater and alcohol.
[5].  Anonim.  (n.d).  Enviromental  Protection Agency  Bulletin,  Wikipedia,  Cesium 137.
[6].  Wisnu  Susetyo.  (1988).  Spektrometer Gamma. Gadjah Mada University Press.
[7].  Robert  L.  Anderson.  (1987).  Practical Statistics  For  Analytical  Chemist.  Van
Nostrand  Reinhold  Company,  New york.
[8].  Anonim. (n.d). Liquid Dielectric Constant.  URL  http:// www.engineering toolbox.com/liquid-dielectric constant/html.
[9].  Jung  Suk  Kim,  Young  Skin  Jeon. (2006).  Dissolution  and  Burn  Up Determination  of  Irradiated  U-Zr  Alloy Nuclear  Fuel  by  Chemical  Methods. Korea Atomic Energy Reseach
Institute.
[10]. R.I.Dobrin,  T,  Craciunescu,  and  M.
Pavelescu.  (2010).  Candu  and  Triga Fuel Burn-up Determination Using Axial and  Tomograhic  Gamma  Scanning. Institute  for  Nuclear  Research  Pitesti, P.O.Box  78,  Campului  Str.1,  Mioveni, Rumania.
[11]. S. Amini. (2009). Isolasi Isotop Cs Dari Pasca  Iradiasi  Elemen  bakar  Nuklir, Laporan  Akhir  kegiatan  block  grand Dikti,  Pusat  Teknologi  bahan  Nuklir- BATAN, Serpong.
[12]. Roberth  Perry  Don  Dreen.  (1984). Perry’s  Chemical  Engineer’s  Hand Book, Sixth Edition, Mc Graw Hill.