(Tri Yulianto, Meniek Rachmawati, Etty Mutiara)

## PROSES PENGOMPAKAN DAN PENYINTERAN
PELET CERMET UO 2 -Zr

## Tri Yulianto, Meniek Rachmawati, Etty Mutiara
Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir (PTBN) - BATAN Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan, 15310
E-mail: yulianto@batan.go.id
(Naskah diterima: 4 Desember 2012, disetujui: 15 Januari 2013)

## ABSTRAK
PROSES  PENGOMPAKAN  DAN  PENYINTERAN  PELET  CERMET  UO 2 -Zr. Bahan  bakar inovatif  berupa  pelet cermet UO 2 -Zr  dikembangkan.  Kegiatan  ini  bertujuan  untuk  menaikkan derajat  bakar  bahan  bakar PWR melalui  perbaikkan  konduktivitas  panas  pelet  UO 2 dengan penambahan  sejumlah  kecil  logam  Zr  yang  lebih  kecil  10  %  berat  pada  matrik  UO 2 .  Logam  Zr akan  membentuk  jembatan/struktur  jaringan  selama  proses  pengompakan  dan  mengurangi kontak  antar  partikel  UO 2 .  Berdasarkan  teori  kesetimbangan  fasa  logam-logam  oksida-keramik, teknik  fabrikasi  ini  akan  menghasilkan  pelet  UO 2 dengan  jaringan/saluran  logam  kontinyu  pada batas  butir  UO 2 .  Fabrikasi  cermet  dilakukan  dengan  variasi  parameter  pencampuran  fraksi penyusun  cermet  dan  pengompakan  untuk  menghasilkan  jaringan/saluran  logam  kontinyu  pada matrik UO 2 . Selanjutnya dilakukan karakterisasi pelet cermet UO 2 yang meliputi pengujian visual, pengukuran  dimensi,  pengukuran  densitas  dan  uji  ceramografi  untuk  mendapatkan  informasi struktur jaringan/saluran logam dalam pelet UO 2 dan komposisi pelet cermet yang optimal dalam proses fabrikasi. Metode fabrikasi cermet ini  diharapkan mempunyai efektivitas  yang lebih tinggi dibandingkan jalur fabrikasi pelet UO 2 .
Kata kunci: fabrikasi, cermet, pelet UO 2 - Zr, P WR .

## ABSTRACT
THE COMPACTION AND SINTERING OF UO2-Zr CERMET PELLETS . An innovative fuel pellet of  UO 2 –Zr  cermet  has  been  developed  to  improve  thermal  conductivity  of  UO 2 pellet  by  adding small amount Zr metal  in to UO 2 matrix below  10 %  weight. Zirconium powder  will serve for the creation  of  bridges  or  web  structure  during  compaction  and  will  effectively  reduce  contact between  of  UO 2 particels.  Based  on  the  theory  of  phase  equillibrium  of  metals –metal  oxides– ceramic, this fabrication technique may produce UO 2 pellets containing continuous metal channel on  the  grain  boundary  of  UO 2 through  sintering  in  a  reduction  atmosphere.  The  fabrication  was done  by  varying  process  parameters  of  mixing  and  compaction.  Characterisation  of  UO 2 -Zr cermet pellet involved visual test, dimensional and density measurement, and ceramography test. This advanced cermet fabrication technology may address common issue with cermet fuels such as  microstructure  with  continuous  metal  channel  structure  in  the  UO 2 matrix,  which  is  more effectively than the commonly accepted microstructure involving fraction of UO 2 pellet by standard fabrication route.
Keywords: fabrication, cermet, UO 2 -Zr pellet, PWR.

## PENDAHULUAN
Penguasaan teknologi fabrikasi pelet  UO 2 sebagai  bahan  bakar  nuklir  tipe PWR  sangat  penting  karena  ditinjau  dari aspek teknologi dapat meningkatkan kemandirian  dan  daya  saing  ilmiah  teknis dalam penyediaan bahan bakar  nuklir. Pelet UO 2 telah  digunakan  pada  lebih  dari  85% PLTN  tipe  PWR  selama  hampir  50  tahun dan  terus  dilakukan  peningkatan  kinerjanya atau  derajat  bakarnya  ( burn  up ).  Sampai saat  ini  pelet  UO 2 telah  mampu  dibakar
hingga
mencapai
60 MWd/kg
dan
110 MWd/kg di laboratorium dengan pengembangan pelet, kelongsong dan bahan  struktur  lainnya  serta  disain  elemen bakar [1] . Hal ini akan mengurangi kebutuhan bahan  bakar  baru  maupun  bahan  bakar bekas per energi yang dihasilkan, kemudahan  pengoperasian,  meningkatkan kehandalan dan keselamatan [1] .
Sejalan dengan perkembangan reaktor  daya  yang  menuntut  bahan  bakar dengan  derajad  bakar  ( burn-up )  tinggi tersebut,  bahan  bakar  UO 2 - metal cermet (ceramic  metal) merupakan  kandidat  bahan bakar  PWR  di  masa  datang [2-3] .  Di  dalam bahan  bakar  UO 2 - metal cermet ,  metal  yang dipilih harus mempunyai konduktivitas panas yang  tinggi  seperti  W,  Mo,  Cr, [2-3] dan  Al serta  Zr [1,4-5] .  Konduktivitas  panas  logam yang tinggi akan meningkatkan pengambilan panas  di  dalam  bahan  bakar.  Dengan demikian  temperatur  pusat  bahan  bakar akan lebih rendah/turun signifikan dibandingkan  bahan  bakar  UO 2 tanpa tambahan metal [4] .
Penelitian  bahan  bakar cermet UO 2 -Zr  yang  telah  dilakukan  hingga  saat  ini adalah dengan mendispersikan keramik UO 2 pada fasa Zr yang bertindak sebagai matriks dengan fraksi metal sekitar 50% volume [1,4-5] . Cara tersebut memungkinkan matriks logam dapat berperan sebagai pengungkung produk fisi, bahkan sampai pada penyimpanan  lestari  bahan  bakar  bekas. Pada  penelitian  ini  akan  dilakukan  cara
fabrikasi  bahan  bakar  cermet  UO 2 -Zr dengan  mendispersikan  metal  Zr  ke  dalam keramik  UO 2 dengan  fraksi  metal  lebih  kecil 10% volume [2] . Cara ini memungkinkan pelet bahan bakar cermet mempunyai kandungan bahan  fisil  yang  lebih  banyak  dibandingkan cara  fabrikasi  sebelumnya.  Pemilihan  Zr sebagai  logam  tambahan  didasarkan  pada kekuatan  mekanik  pada  temperatur  tinggi dari  Zr  yang  tinggi,  ketahanan  korosi,  dan sifat netroniknya [5] .
Penelitian ini bertujuan untuk meningkatkan  kinerja  termik  bahan  bakar PWR  melalui  perbaikan  karakteristik  pelet UO 2 dengan  penambahan  sejumlah  kecil logam  Zr  pada  matriks  UO 2 .Serbuk  Zr  yang ditambahkan
akan
membentuk
jembatan/struktur  jaringan  selama  proses penyinteran  dan  mengurangi  difusi  inter partikel  UO 2 .  Teknik  fabrikasi  ini  akan menghasilkan
pelet UO 2 dengan jaringan/saluran  senyawa  logam  Zr  yang kontinyu pada batas butir UO 2 [2-3] . Jaringan/saluran senyawa logam Zr
diharapkan  dapat  menurunkan gradient temperatur  dari  pusat  ke  permukaan  pelet bahan  bakar.Di  dalam  penelitian  ini  akan dilakukan  metode  fabrikasi  pelet cermet UO 2 -Zr  melalui  pengompakan  dingin  dan penyinteran ( cold pressing and sintering ) [6] .
Pengompakan
adalah proses
pengubahan  serbuk  menjadi  kompakan dengan  sifat-sifattertentu,  salah  satunya adalah  kerapatan  /  densitas.  Pada  proses pengompakan,respon serbuk terhadap compaction stress tidaklah sama akan tetapi tergantung  karakteristik  serbuk  dan  bahan pelumas  yang  ditambahkan.  Kualitas  pelet terutama ditentukan oleh karakteristik serbuk UO 2 awal yang digunakan sedangkan pelumas  berperan  dalam  mengurangi  friksi antar  partikel  dan  friksi  antara  partikel dengan  dinding  cetakan  ( dies ).  Selain  itu, dengan  adanya  pelumas  maka  laju  alir serbuk  pada  saat  pengisian  cetakan  akan meningkat.
(Tri Yulianto, Meniek Rachmawati, Etty Mutiara)
Pada  proses  penyinteran,  ada  dua kinetika  utama  yang  terjadi.  Tahap  awal penyinteran  berupa  proses  densifikasi  dan pada  tahap  akhir  adalah  pertumbuhan  butir. Mekanisme yang terjadi pada kedua tahapan tersebut adalah proses difusi. Salah satu driving  force dari  proses  difusi  adalah energi  aktivasi  yang  akan  menentukan mampu  sinter  serbuk  UO 2 .  Hasil  penelitian menyatakan  bahwa  serbuk  dengan  mampu sinter  yang  baik  adalah  serbuk  yang tersusun dari partikel yang agak lunak ( fairly soft  particles )  dengan  ukuran  partikel  yang sangat halus yang mempunyai luas permukaan  partikel  yang  besar.  Mampu sinter juga  akan ditentukan oleh ukuran dan tingkat kesempurnaan permukaan dan internal kristal penyusun serbuk.
Di dalam penelitian ini akan dilakukan  metode  fabrikasi cermet melalui cold  pressing  and  sintering menggunakan peralatan  yang  ada  di  Pusat  Teknologi Bahan  Bakar  Nuklir  -  BATAN . Selain penambahan  logam  Zr  dapat  menaikkan konduktifitas, diharapkan juga dapat memberikan pengaruh positif dalam pemenuhan  persyaratan  lain  dari  pelet  UO 2 saat  fabrikasinya  seperti  kerapatan  dan ukuran butir UO 2 . Penelitian ini dibatasi pada pengaruh  penambahan  logam  zirkonium dalam proses pengompakan dan penyinteran pelet cermet UO 2 -Zr .
Hasil penelitian ini diharapkan dapat menjadi pilihan proses fabrikasi bahan bakar maju untuk reaktor PWR disamping meningkatkan  kemandirian  dan  daya  saing ilmiah teknis dalam penyediaan bahan bakar nuklir  maju  dalam  rangka  mendukung  opsi PLTN.

## TATA KERJA
Fabrikasi cermet dilakukan  dengan mencampurkan  serbuk  Zr  dan  serbuk  UO 2
dengan  variasi  fraksi  serbuk  Zr  0,  1,  5  dan 10%  berat.  Serbuk  Zr  yang  digunakan berdiameter 100 mikron dengan bentuk bola yang  seragam  dan  serbuk  UO 2 yang digunakan  mempunyai  distribusi  ukuran 150-800 µm. Campuran tersebut
dikompakan dengan variasi tekanan pengompakan 5, 5,5  dan 6 MP ( Mechanical Pressure )  menggunakan  mesin  kompaksi yang  ada  di  PTBN-BATAN.  Pelet  mentah UO 2 -Zr selanjutnya disinter pada temperatur sinter  1700 o C  dengan  laju  pemanasan 250 o C per jam dan waktu penyinteran 3 jam menggunakan  tungku  sinter  yang  ada  di PTBN-BATAN. Selanjutnya dilakukan karakterisasi pelet cermet UO 2 yang meliputi pengujian visual, pengukuran dimensi, pengukuran  kerapatan/densitas  dan  uji ceramografi  untuk  mendapatkan  informasi struktur  mikro  pelet cermet UO 2 -Zr.  Data dimensi pelet diperoleh dengan cara mengukur tinggi dan diameter pelet menggunakan  jangka  sorong.  Pengukuran kerapatan  pelet  dilakukan  dengan  cara membagi  hasil  pengukuran  berat  pelet menggunakan  timbangan  analitik  dengan hasil perhitungan volume berdasarkan pengukuran  dimensi.  Untuk  memperoleh informasi  struktur  mikro  pelet  mentah  dan pelet  sinter cermet UO 2 -Zr  digunakan mikroskop  optik  dengan  perbesaran  100x untuk penambahan Zr sebesar 0% dan 5%.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil  pengompakan  serbuk  UO 2 –Zr menjadi pelet mentah cermet UO 2 –Zr dengan variasi tekanan 5-6 MP ditunjukkan pada Gambar 1 dan  Gambar  2.  Gambar  1  memperlihatkan tampilan  fisik  pelet  mentah  dan  Gambar  2 merupakan  grafik    yang  memperlihatkan hubungan  antara  kerapatan  pelet  mentah cermet  dengan  prosentase  penambahan logam Zr.
Gambar 1. Pelet mentah cermet UO 2 -Zr hasil proses pengompakan dengan tekanan 5-6 MP
Pada  Gambar  2  terlihat  bahwa tekanan  6  MP  memberikan  kerapatan  pelet mentahUO 2 -Zr  rata-rata  relatif  lebih  tinggi dibandingkan  tekanan  yang  lain.  Hal  itu terjadi  pada setiap  prosentase penambahan Zr  yang  berada  dalam  rentang  5,7550- 5,9610 g/cm 3 , dan selanjutnya pelet mentah dengan  tekanan  6  MP  ini  yang  dipilih untukdilakukan penyinteran.
Pada  Gambar  2  dapat  dijelaskan cermet yang  bertambah  dengan  fraksi zirkonium yang semakin tinggi. Hal ini dapat menjelaskan  peran  serbuk  zirkonium  dalam proses pengompakan serbuk cermet UO 2 -Zr.  Telah  dijelaskan  bahwa  pada proses pengompakan, respon serbuk terhadap compaction  stress tidaklah  sama akan  tetapi  tergantung  karakteristik  serbuk dan  bahan  pelumas  yang  ditambahkan. Selain  karakteristik  serbuk  UO 2 yang  akan menentukan  kualitas  pelet  mentah,  bahan pelumas  pun  memegang  peranan  penting. Serbuk  zirkonium  dapat  berperan  sebagai pelumas pada proses pengompakan. Hal ini mengingat  sifatnya  sebagai  logam  yang
lebih  lunak  dibandingkan  dengan  sifat keramik  UO 2 .  Serbuk  zirkonium  sebagai pelumas  berperan  dalam  mengurangi  friksi antar  partikel  dan  friksi  antara  partikel dengan  dinding  cetakan  ( dies ).  Selain  itu, dengan  adanya  pelumas  maka  laju  alir serbuk saat pengisian cetakan akan meningkat.  Dengan  demikian  campuran serbuk UO 2 -Zr mempunyai mampu alir yang lebih baik dibandingkan dengan serbuk UO 2 itu  sendiri,  sebagaimana  yang  diperlihatkan oleh  Gambar  2.  Gambar  2  menunjukkan kecenderungan  bertambahnya  kerapatan pelet  mentah  dengan  bertambahnya  fraksi serbuk  zirkonium  dalam  UO 2 .  Hal  yang sama  terjadi  juga  pada  tekanan  yang  lebih besar. Berkurangnya friksi antar partikel dan friksi antar partikel dengan dinding dies akan memberikan apparent  density yang  lebih tinggi  dan  memberikan  kerapatan  pelet mentah
UO 2 -Zr yang lebih tinggi dibandingkan pelet UO 2 . Struktur mikro pelet mentah cermet ini  ditampilkan  oleh  Gambar
3.
(Tri Yulianto, Meniek Rachmawati, Etty Mutiara)
a.
b
Gambar 3.  Strukturmikro pelet mentah cermet UO 2 -Zr dengan penambahan Zr sebesar (a) 0% dan (b) 5%.
Proses  penyinteran  pelet  mentah dilakukan  pada  temperatur  1700 o C  dengan atmosfir  hidrogen,  laju  pemanasan  250 o C per jam  dan waktu penyinteran 3 jam. Pelet hasil  sinter  secara  visual  diperlihatkan  pada Gambar 4. Pelet sinter dengan fraksi serbuk
zirconium  10%tidak  terukur  kerapatannya karena pelet sinter pecah/hancur. Gambar 5 memperlihatkan hubungan antara kerapatan pelet sinter UO 2 dengan prosentase penambahan Zr.
Gambar 4. Foto pelet sinter cermet UO 2 -Zr.
Gambar 5.  Grafik hubungan antara  prosentase Zr  yang ditambahkan terhadap kerapatan pelet sinter cermet UO 2 -Zr.
Pada  grafik  tersebut  terlihat  bahwa dengan bertambahnya prosentase serbuk Zr dalam  pelet  cermet,  kerapatan  pelet  sinter semakin  berkurang  tetapi  masih  memenuhi persyaratan  pelet  sinter  yaitu  10,4966; 10,3022  dan  10,1894  g/cm 3 .  Hal  ini  dapat dijelaskan  melalui  fenomena  penyinteran. Sebagaimana  telah  dijelaskan  sebelumnya bahwa  pada  proses  penyinteran  ada  dua kinetika  utama  yang  terjadi  yaitu  proses densifikasi  dan  pertumbuhan  butir  melalui mekanisme  difusi.  Salah  satu driving  force dari  proses  difusi  adalah  energy  aktivasi yang  akan  menentukan  mampu  sinter serbuk  UO 2 .  Hasil  penelitian  mampu  sinter serbuk  UO 2 sebelumnya  menyebutkan, bahwa  serbuk  dengan  mampu  sinter  yang baik  adalah  serbuk  yang  tersusun  dari partikel yang agak lunak ( fairly soft particles ) dengan  ukuran  partikel  yang  sangat  halus yang  mempunyai  luas  permukaan  partikel yang besar.
Zirkonium  yang  bersifat  lebih  lunak dengan  ukuran  yang  lebih  kecil  dari  serbuk UO 2 dapat  menghambat  proses  difusi  pada penyinteran,  baik  difusi  kekosongan  pada
tahap  densifikasi  maupun  difusi  batas  butir pada  tahap  pertumbuhan  butir.  Dengan demikian  kecepatan  difusi  kekosongan maupun  difusi  batas  butir  pada  pellet  sinter cermet  UO 2 -Zr  lebih  rendah  dibandingkan kecepatan  difusi  kekosongan  maupun  difusi batas  butir  pelet  UO 2 .  Disamping  itu, kerapatan  teoritis  serbuk  logam  Zr  lebih rendah  dibandingkan  dengan  kerapatan serbuk  keramik  UO 2 .  Dengan  demikian maka  kerapatan  pelet  sinter  cermet  UO 2 -Zr lebih  rendah  disbanding  kerapatan  pelet sinter  UO 2 dan  dengan  semakin  banyak kandungan  Zr  maka  kerapatan  pelet  sinter cermet UO 2 -Zr akan semakin rendah.
Struktur  mikro  pelet  sinter cermet ditampilkan  pada  Gambar  6.  Pengamatan struktur  mikro  terhadap  pelet  sinter  UO 2 -Zr sebagaimana yang ditampilkan pada Gambar 6 menunjukkan bahwa terbentuknya  jaringan  yang  diduga  adalah senyawa  logam  Zr  yang  sifatnya  kontinyu dan diharapkan dapat menaikkan konduktivitas  panas  pelet  UO 2 sehingga dapat  mengurangi gradient temperatur  dari pusat ke permukaan pelet saat iradiasi.
(Tri Yulianto, Meniek Rachmawati, Etty Mutiara)
(a)
(b)
Gambar 6. Struktur mikro pelet sinter cermet UO 2 -Zr dengan penambahan Zr sebesar (a) 0% dan(b) 5%.

## SIMPULAN
Penambahan zirkonium dapat memperbaiki  karakteristik  serbuk  selama proses  pengompakan.  Semakin  tinggi  %  Zr akan  memberikan  kerapatan  pelet  mentah yang  semakin  tinggi.  Penambahan  %  Zr akan  mengurangi  kerapatan  pelet  sinter tetapi  masih  memenuhi  persyaratan  pelet sinter.  Prosentase  penambahanZr  lebih besar  dari  5%  akan  menghasilkan  pelet sinter yang tidak memenuhi persyaratan.

## SARAN
Untuk  memastikan  bahwa  jaringan kontinyu  yang  terbentuk  pada  pelet cermet UO 2 -Zr  adalah  jaringan  logam  Zr  dan memastikan konduktivitas panas pelet sinter berjaringan  Zr  ini  lebih  tinggi  dibandingkan konduktivitas    pelet  sinter  UO 2 disarankan untuk  melakukan  penelitian  lebih  lanjut tentang  hal  ini.  Peralatan  yang  diperlukan untuk  pengamatan  jaringan  logam  Zr  pada pelet cermet UO 2 -Zr adalah SEM , WDX dan XRD sedangkan peralatan untuk pengamatan    konduktivitas  panas  pelet adalah  alat  pengukur  konduktivitas  panas. Selain  itu  perlu  dikaji  lebih  lanjut  untuk penentuan prosentase
penambahan
Zr  yang  optimal  dalam  memperoleh  pelet cermet UO 2 -Zr  dengan  jaringan  logam  Zr yang kontinyu.

## DAFTAR PUSTAKA
1. IAEA-TECDOC-1374, 2003.
2. Song  K.W.,  Jeon  K.L.,  Jang  Y.K.,  Park J.H.  and  Koo  Y.H.  (2009 ).  Progress  In Nuclear  Fuel  Technology  In  Korea.
Nuclear  Engineering  And  Technology, Vol.41 No.4 p.493-520.
3. Song  K.W.,  Jeong  Y.H.,  Kim  K.  S., Bang  J.G.,  Chun  T.Y.,  Kim  H.K.    and Song  K.N.  (2008). High  Burner  Fuel Technology In Korea. Nuclear
Engineering  And  Technology,  Vol.40 No.1 p.21-36.
4. McDeavitt  Sean  M.,  Downar  T.  J., Solomon  A.  A.,  Revankar  S.  T.,    Hash M.  C.,  Hebden  A.S.  (2002). Thoria- based  Cermet  Nuclear  Fuel:  Cermet Fabrication  And  Behavior  Estimates. Proceedings of ICONE10:
10th
International  Conference  on  Nuclear Engineering,  ICONE10 –  22317  p.1-9, Arlington, VA..
5.  Totemeier Aaron R. , McDeavitt Sean  M. (2009). Powder metallurgical fabrication of zirconium  matrix  cermet  nuclear  fuels .  J Mater Sci, 44:5494 –5500.
6.  Burks  D.E.,  Wachs  D.M.,  Werner  J.E.
and  Howe  S.D.  (2007). An  Overview  of Current  and  Past  W-UO 2 Cermet  Fuel Fabrication  Technology. Proceedings  of Space  Nuclear  Conference  2007,  paper 2027 p.207-216, Boston, Massachusetts.