## PENGARUH ROL DINGIN DAN ANIL TERHADAP KARAKTERISTIK STRUKTUR MIKRO DAN KEKERASAN MIKRO
PADUAN Zr-0,5%Nb-Si
Heri Hardiyanti , Arief Sasongko Adhi, Jan Setiawan
Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir – BATAN Kawasan PUSPIPTEK Serpong Gd.20 Tangerang Selatan 15314 e-mail: hrdyanti@batan.go.id (Naskah diterima: 26 –5–2020, Naskah direvisi: 9–6–2020 , Naskah disetujui: 23–6–2020)

## ABSTRAK
PENGARUH ROL DINGIN DAN ANIL TERHADAP KARAKTERISTIK STRUKTUR MIKRO DAN KEKERASAN MIKRO PADUAN Zr-0,5%Nb-Si . Peningkatan kinerja paduan zirkonium dilakukan dengan menambahkan unsur pemadu yang umum seperti Nb dan Si dengan persentase tertentu. Penambahan  unsur  Nb  akan  memberikan  pengaruh  terhadap  struktur  mikro  yang  memberikan ketahanan  terhadap  iradiasi  dan  membantu menstabilkan  fasa  β  di  temperatur  kamar,  yang terbentuk pada temperatur tinggi.  Penambahan unsur Si, akan meningkatkan kekuatan paduan. Telah dilakukan proses sintesis paduan Zr-0,5%Nb-Si dengan menggunakan tungku busur listrik. Paduan  ini  diamati  struktur  mikro  dan  kekerasan  mikronya  dengan  perlakukan  proses rol dingin dan  perlakuan  panas  anil.  Terlihat  dari  proses  anil  tanpa  proses  rol  dingin,  menunjukan pembesaran ukuran butir dan penurunkan kekerasan mikro. Paduan yang diberi perlakuan proses rol  dingin  menunjukkan  perubahan  struktur  mikro  di  mana  densitas  deformasi  meningkat  yang mengakibatkan  peningkatan  kekerasan  mikro.    Pemberian  perlakuan  panas  pada  paduan  yang telah  diproses  rol  dingin  mengubah  struktur  mikro  paduan  di  mana  terjadi  rekristalisasi  dan penurunan  densitas  deformasi  mengakibatkan  kekerasan  mikro  menurun.  Ukuran  butir  dan kekerasan  mikro  yang  paling  rendah  terjadi  pada  paduan  yang  diproses  rol  dingin  ε=0,8  dan dilanjutkan proses anil, dengan nilai berturut-turut sebesar 0,302 mm dan 187 HVN.
Kata kunci : rol dingin, rekristalisasi, struktur mikro, kekerasan mikro, paduan Zr-Nb-Si

## ABSTRACT
EFFECTS  OF  COLD-ROLLING  AND  ANNEALING  ON  THE  MICROSTRUCTURE  AND MICROHARDNESS  CHARACTERISTICS  OF  Zr-0.5%Nb-Si.  The  performance  improvement  of zirconium alloys can be done by adding a certain percentage of common alloying elements such as Nb and Si. The addition of Nb provides resistance to irradiatio n and stabilizes the β phase (which normally forms at high temperatures) at room temperature. The addition of Si increases the strength of the alloys. The synthesis of a Zr-0.5% Nb-Si alloy have been carried out using an electric arc furnace.  The  microstructure  and  the  microhardness  of  this  alloy  were  observed  after  cold-rolling and  annealing.  It  can  be  seen  from  the  annealed  alloy  without  cold-rolling  that  the  grain  size  is larger  with  reduced  microhardnes.  The  alloy  treated  with  cold-rolling  shows  changes  in  the microstructure  while  the  deformation  density  increases,  which  results  in  an  increase  in microhardness. Heat treatment to the cold-rolled alloy changes the microstructure of the alloy where recrystallization occurs, and the deformation density decreases, which  results in the decreasing of microhardness.  The  lowest  grain  size  and  microhardness  for  the  alloy  that  was  cold-rolled  at ε = 0.8 and annealed are 0.302 mm and 187 HVN, respectively.
Keywords: cold-roll, recrystallization, microstructure, microhardness, Zr-Nb-Si alloy.
(Heri Hardiyanti, Arif Sasongko Adhi, Jan Setiawan)

## PENDAHULUAN
Sejak  pertama  kali  reaktor  nuklir digunakan  dalam  pembangkitan  listrik  pada tahun  1950-an,  paduan  zikonium  telah digunakan  sebagai  material  kelongsong bahan  bakar  nuklir  reaktor  daya,  sebagai pengungkung pertama terhadap bahan bakar uranium  yang  berupa  pelet  dan  produk fisinya. Salah satu solusi yang dikembangkan untuk  meningkatkan  efisiensi  penggunaan bahan bakar, adalah meningkatkan kemampuan  fungsi  bahan  bakar  dengan fraksi-bakar  yang  tinggi.  Untuk  mencapai kinerja  bahan  bakar  yang  sedemikian  itu, maka dibutuhkan pengembangan unjuk-kerja bahan  bakar  dan  kelongsong  bahan  bakar tersebut. Pengembangan kelongsong bahan bakar  dapat  dilakukan  melalui  modifikasi paduan  bahan  kelongsong,  dengan  cara penambahan unsur ataupun substitusi unsur
paduan  serta  pengujian  unjuk  kerja  logam paduan terhadap pengaruh perlakuan mekanik  dan  termal  bahan  kelongsong. Paduan  zirkonium  dimanfaatkan  sebagai bahan  kelongsong  dikarenakan  memiliki karakteristik  penampang  lintang  serapan netron  yang  rendah,  ketahanan  terhadap korosi  yang  tinggi  dan  juga  iradiasi,  dan kekuatan mekanik yang sangat baik [1-3].
Pengembangan  paduan  zirkonium terus dilakukan untuk meningkatkan kinerjanya.  Tujuan  dari  pengembangan  ini agar reaktor dapat  beroperasi hingga bahan bakar  mencapai  derajat  bakar  yang  tinggi sehingga dapat memperpanjang waktu siklus bahan  bakar.    Sejak  tahun  1950-an  hingga sekarang,  paduan  zirconium  mengalami perubahan bertahap (evolusi) dalam kandungan  unsur  pemadunya  [4],  seperti terangkum dalam Gambar 1.
Gambar 1.  Evolusi  paduan  zirkonium  untuk  kelongsong  bahan  bakar  reaktor  dengan pendingin/moderator air ringan (LWR) [4].
Berbagai unsur pemadu telah
digunakan untuk meningkatkan kinerja paduan  zirkonium,  seperti:  Nb,  Si  dan  Sn, dan unsur pemadu minor seperti: Fe, Cr, Cu, Mo  dan  O  [5].    Pada  Tabel  1,  disajikan karakteristik unsur Zr, Nb, dan Si, yang akan digunakan dalam penelitian ini.
Dari  Gambar  2,  paduan  zirkonium mempunyai  tiga  daerah  perubahan  fase. Pertama,  f ase  α  yang  terbentuk  pada
tempertur  antara  25 –  86  °C  yang  memiliki struktur kristal heksagonal. Kedua, fase α+β yang  terbentuk  pada  temperatur  865 –  963 °C  dengan  struktur  kristal hexagonal  close packed (HCP) dan body center cubic (BCC), dan  ketiga  di  atas  temperatur  963°C  yang berubah  menjadi  fase  β  yang  memiliki struktur  kristal  BCC,  dan  pada  fase  ini paduan  menjadi  keras,  getas  dengan karakteristik keuletannya menurun [2].
Tabel 1. Karakteristik unsur Zr, Nb, dan Si.
Karakteristik Unsur Zr Nb Si Struktur Kristal HCP [6]  BCC [6]  FCC [7] Titik leleh (K) 2128 [8] 2750 [8] 1688 [9] Tampang lintang serapan netron termal (barn) [3] 0,185 1,15 0,16
Gambar 2. Diagram fasa biner Zr-Nb [6].
Penambahan  unsur  Nb  ke  Zr  dapat menghambat  proses  rekristalisasi,  ukuran butir  akan  mengecil  dan  meningkatkan jumlah  presipitat  yang  kaya  akan  unsur  Nb [10]. Perubahan mikrostruktur dari penambahan Nb tersebut memberikan keuntungan  terhadap  kinerja  paduan  Zr, terutama  perilaku  degradasi  akibat  iradiasi [11].  Penambahan unsur Nb dan unsur Mo, dapat  menstabilkan  fasa  β  di  temperatur kamar,  yang  terbentuk  pada  temperatur tinggi [12].
Paduan  Zr-Si  mempunyai  diagram fase yang komplek, seperti ditunjukkan pada Gambar  3.  Pada  diagram  fase  Zr-Si  dapat dilihat  bahwa  dengan  penambahan  Si  yang memiliki  struktur  kristal face  center  cubic ( FCC)  dengan  persentase  berat  antara  0,1 sampai 0,25% pada pemanasan sampai 800 °C  akan  terjadi  fase  αZr-Si  (Si  tidak membentuk  fase  kedua  dengan  Zr),  seperti ditunjukkan  pada  Gambar  3.    Penambahan silikon dapat meningkatkan kekuatan paduan.
Gambar 3. Diagram fasa biner Zr-Si [7]
Dalam  penelitian  ini,  dilakukan pengamatan  terhadap  mikrostruktur  dan kekerasan mirko pada paduan Zr-Nb-Si yang mengalami  deformasi  dan  proses  anil dengan  persentase  Nb  dalam  paduan sebesar 0,5 %.
Sebagai simulasi pembentukan
kelongsong  bahan  bakar  nuklir  dari  paduan Zr-0,5%Nb-Si,  dilakukan  proses  rol  dingin. Selama  proses  rol  dingin,  pasangan  rol secara progresif akan memberi bentuk pada lembaran  logam  yang  diumpankan  secara kontinu  dengan  kelajuan  tertentu.  Karena proses  rol  berputar  dengan  kecepatan permukaan  melebihi  kecepatan  logam  yang masuk,  gesekan  sepanjang  kontak  antar muka  beraksi  menarik  logam.  Logam  yang dijepit akan mengalami perpanjangan sebagai kompensasi penurunan luas penampang  lintang.  Jumlah  deformasi  yang bisa  dicapai  pada  sekali proses  rol tergantung  pada  kondisi  friksi  (gesek) sepanjang permukaan.
Perlakuan  panas  secara  umum  anil bertujuan untuk merubah bahan, seperti sifat kekuatan  dan  kekerasan.  Proses  ini  dapat terjadi  bila  pemanasan  yang  diberikan melebihi temperatur kristalisasi dan mempertahankan suhu yang sesuai, kemudian dilakuakan pendinginan. Untuk anil bertujuan untuk membuat bahan menjadi ulet dan  lunak,  menurunkan  tekanan  internal (tegangan  sisa  akibat  proses  rol)  dan memperbaiki struktur menjadi lebih homogen.
(Heri Hardiyanti, Arif Sasongko Adhi, Jan Setiawan)

## METODOLOGI
Unsur  Zr  yang  digunakan  berupa sponge ,  sedangkan  Nb  dan  Si  berupa serbuk. Setiap bahan dipadu dengan persen berat Nb yang ditentukan sebesar 0,5% dan persen berat Si dibuat tetap sebesar 0,25%. Bahan  Zr,  Nb  dan  Si  dicampur,  kemudian bahan yang telah dicampur diberi perlakuan kompaksi dan dilebur dalam tungku peleburan  busur  listrik.  Selama  proses peleburan, bahan dilakukan re -melting selama  5  kali.    Ingot  yang  sudah  terbentuk dari  proses  peleburan  dipotong  menjadi empat bagian untuk dikarakterisasi terpisah. Potongan  ingot  pertama  dilakukan  proses metalografi,  pengamatan  struktur  mikro menggunakan  mikroskop  optik  dan  uji kekerasan  mikro.  Bagian  kedua  diberi perlakuan panas anil pada temperatur 750°C dengan  waktu  tunda  selama  3  jam.  Setelah pemanasan  selesai,  dilanjutkan  proses metalografi,  pengamatan  struktur  mikro  dan uji  kekerasan.  Bagian  ketiga  dan  keempat, sampel  potongan  ingot  tersebut  dilakukan proses  rol  dingin  hingga  derajat  deformasi sebesar  0,2  dan  0,8.  Secara  kuantitatif besarnya  deformasi  ditentukan  oleh  derajat deformasi  (ε)  ini  diperoleh  dari  logaritmik natural  perbandingan  tebal  awal  (tb o )  dibagi dengan tebal akhir (tb i ) paduan yang diproses rol dingin [13].
𝜀 = 𝑙𝑛 tb 𝑜 tb 𝑖 (1)
Sampel  yang  telah  mengalami  rol dingin, dilanjutkan dengan proses metalografi,  pengamatan  struktur  mikro menggunakan  mikroskop  optik,  dan  uji kekerasan.  Sampel yang telah dirol dingin ini dilanjutkan  dengan  proses  pemanasan  anil pada temperatur 750°C dengan waktu tunda selama 3 jam.  Setelah pemanasan selesai, sampel  dikenai  proses  metalografi  kembali untuk  diamati  struktur  mikronya  dan  diuji kekerasannya.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Setelah  proses  peleburan  dengan tungku  busur  listrik,  dilakukan  penimbangan ulang pada paduan Zr-Nb-Si untuk mengetahui  seberapa  besar  kehilangan massa yang terjadi. Pada Tabel 2, disajikan massa tiap unsur untuk memenuhi komposisi yang diinginkan, dan massa setelah peleburan.
Tabel  2.  Massa  unsur  Zr,  Nb,  dan  Si  serta
paduan Zr-Nb-Si. Kode Komposisi persentase Nb 0,5% Massa (g) A Zr 9,96080 B Nb 0,05010 C Si 0,02525 D sebelum dilebur [A+B+C] 10,03615 E sesudah dilebur 9.96315 F Selisih [D-E] 0,07300
Setelah  proses  peleburan  massa ingot lebih rendah dari massa pelet sebelum dilebur. Penurunan massa yang terjadi tidak lebih dari 0,73%. Hal ini sangat dimungkinkan terjadi,  karena  karakteristik  alamiah  dari tungku  busur  listrik  bila  melebur  bahan  dari serbuk, meskipun sudah dikompresi berbentuk  pelet.  Dalam  proses  peleburan sangat dimungkinkan serbuk Nb dan/atau Si, pada  sisi  permukaan  yang  ikatannya  lemah dapat  terlepas  saat  busur  listrik  mengenai permukaan  pelet  tersebut.  Hal  ini  terjadi karena adanya interaksi antara tekanan dan panas dari busur listrik.
Struktur mikro dari paduan Zr-0.5%Nb-Si  disajikan  pada  Gambar  4 hingga  Gambar  7.  Hasil  yang  diperoleh, serupa dengan struktur mikro yang diperoleh oleh Jeong [14]. Pada Gambar 4 dan Gambar 5,  terlihat  bentuk  butir  yang  jelas  dan berbentuk  ekuiaksial  [15].    Ukuran  butir  dari paduan Zr-0,5%-Nb hasil peleburan sebesar 0,302  mm.  Pemanasan  pada  paduan menyebabkan perbesaran pada ukuran butir menjadi sebesar 0,561 mm.
Gambar 4. Struktur
mikro
paduan
Zr-0,5%Nb-Si hasil peleburan.
Gambar 5. Struktur mikro paduan Zr-
0,5%Nb-Si  setelah  pemanasan pada temperatur 750°C selama 3 jam.
Gambar  6.a  dan  7.a  menunjukkan  bentuk butir  memanjang  dan  rusak  yang  dapat dikatakan menjadi subbutir yang diakibatkan oleh  proses  pengerolan.  Dari  citra  yang dihasilkan  mikroskop  optik,  bentuk  butir setelah  proses  rol  dingin  sulit  untuk  diamati sehingga  tidak  bisa  ditentukan  ukuran butirnya.  Setelah  mengalami  pemanasan terlihat  ukuran  butir  relatif  menjadi  besar seperti  ditunjukkan  pada  Gambar  6.b  dan 7.b.  Hal  ini  terjadi  diakibatkan  proses pemanasan  anil  pada  temperatur  750°C memulihkan bentuk butir yang rusak di mana
terjadi  rekristalisasi  dan  pertumbuhan  butir. Pemulihan  inipun,  mengurangi  dan  sangat dimungkinkan  menghilangkan  cacat  atau tegangan  sisa  akibat  dislokasi  yang  terjadi saat proses pengerolan. Ukuran butir paduan Zr-0,5%Nb-Si  setelah  proses  pengerolan berurut-turut adalah 0,561 mm untuk paduan dengan  derajat  deformasi rol  dingin  ε=0,2, dan 0,302 mm untuk paduan dengan derajat deformasi rol dingin ε=0,8.
(a)
(b)
Gambar 6. Struktur mikro paduan Zr-0,5%Nb-Si (a) hasil rol dingin dengan ε=0,2 (b) setelah  pemanasan  lanjutan pada temperatur 750°C selama 3 jam.
(Heri Hardiyanti, Arif Sasongko Adhi, Jan Setiawan)
(a)
(b) Gambar 7. Struktur mikro paduan Zr-0,5%Nb-Si
(a) hasil rol dingin dengan ε=0,8
(b) setelah  dilanjutkan  dengan pemanasan  pada  temperatur 750°C selama 3 jam.
Perubahan  kekerasan  paduan  Zr- 0,5%Nb-Si  selama  dikenai  proses  disajikan pada Gambar 8.
Gambar 8. Perubahan  kekerasan  terhadap derajat  deformasi  proses  rol dingin.
Dari  Gambar  8  tersebut  terlihat bahwa seiring dengan semakin tinggi derajat deformasi  proses  rol  dingin  tanpa  anil menunjukan kecenderungan meningkat pada kekerasan mikro pada paduan, berkebalikan dengan paduan yang dikenai anil menunjukan kecenderungan kekerasan mikro  yang  menurun.  Pendekatan  secara linier untuk data tersebut diperoleh persamaan  2  untuk  kondisi  tanpa  anil  dan persamaan 3 untuk kondisi anil.
H v = 36,7 ε + 207,9 (2) H v = - 12,2 ε + 196,8
(3)
dengan  H v adalah  kekerasan  mikro  dalam HVN  dan  ε  adalah  derajat  deformasi. Persamaan  tersebut  menunjukkan  derajat deformasi  yang  dicapai  dalam  proses  rol dingin  pada  paduan  Zr-0,5%Nb-Si  akan meningkatkan kekerasan mikro paduan.  Dari hasil struktur mikro menunjukan bentuk butir yang  memanjang  dan  rusak.  Mekanisme peningkatan kekerasan mikro paduan disebabkan oleh deformasi dengan meningkatnya densitas dislokasi dari proses rol  dingin . Densitas  dislokasi  ini  akan berkurang  selama  proses  anil  sehingga, kekerasan  mikro  yang  disebabkan  oleh deformasi tersebut menjadi berkurang.

## SIMPULAN
Setelah paduan Zr-0,5%Nb-Zr diberi perlakuan  panas,  terjadi  perubahan  struktur mikro di mana terjadi perubahan ukuran butir dan kekerasan mikronya.  Pengerjaan proses rol dingin pun secara signifikan mempengaruhi struktur mikro dan kekerasan mikro  paduan.  Ukuran  butir  dan  kekerasan mikro  yang  paling  rendah  terjadi  pada paduan  yang  rol  dingin  dengan  ε=0,8, dengan nilai berturut-turut sebesar 0,302 mm dan 187 HVN. Peningkatan kekerasan mikro paduan  yang  dikenai  proses  rol  dingin dikarenakan oleh terjadinya deformasi  cacat struktur dan adanya tegangan sisa. Perlakuan panas akan meningkatkan ukuran butir  sehingga  kekerasan  mikro  akan
menurun seiring dengan menurunnya densitas  dislokasi.  Ketika  derajat  deformasi proses rol semakin tinggi, terjadi peningkatan deformasi cacat yang menyebabkan peningkatan kekerasan mikro.

## UCAPAN TERIMA KASIH
Pada  kesempatan  ini  para  penulis mengucapkan  terima  kasih  kepada  mantan koordinator  kegiatan  bahan  kelongsong  dan struktur  dukung,  Ir.  Futichah,  M.T.  atas bimbingannya, seluruh operator di IEBE yang telah membantu melaksanakan penelitian ini dan kepada Kepala Bidang Fabrikasi Bahan Bakar  Nuklir  yang  sudah  memfasilitasi  dan mendukung kegiatan penelitian dan pengembangan  kelongsong  bahan  bakar nuklir di IEBE.

## DAFTAR PUSTAKA
[1].  H.  Yang, et.al .  "Effects  of  alloying elements  (Sn,  Nb,  Cr,  and  Mo)  on  the microstructure
and
mechanical properties  of  zirconium  alloys," Journal of Nuclear Science and Technology , vol. 52, no. 9, pp. 1162-1173, 2015.
[2].  T. L. Yau, V. E. Annamalai, “Corrosion of zirconium  and  its  alloys, ” Material
Sciences  and  Materials  Engineering, vol. 3, pp. 2094 –2134, 2016.
[3].  Z.  Duan, et.  al. "Current  status  of materials  development  of  nuclear  fuel cladding  tubes  for  light  water  reactors," Nuclear  Engineering  and  Design, vol. 316, pp. 131-150, 2017.
[4].  A.  T.  Motta, et.  al .  “Corrosion  of zirconium  alloys  used  for  nuclear  fuel cladding” Annuual  Review  of  Materials
Research, vol. 45, pp. 311-343, 2015.
[5].  B.  F.  Luan, et.  al. "Growth  behavior study of second phase particles in a Zr – Sn –Nb–Fe–Cr–Cu  alloy," Journal of
Nuclear  Materials ,  vol.  423,  no.1-3,  pp. 127-131, 2012.
[6].  A. Smirnov, et.al . "Thermal diffusivity of zirconium-niobium alloys at high temperatures" High  Temperature ,  vol.
55, no. 3, 2017.
[7].  H.  Okamoto,  "Supplemental  literature review of binary phase diagrams: Ag-Ni, Ag-Zr,  Au-Bi,  B-Ni,  Co-Sb,  Cu-Mn,  Cu- Si, Cu-Zn, Fe-Zr, Li-Sb, Mg-Pu, and Si- Zr" Journal  of  Phase  Equilibria  and
Diffusion , vol. 39, no.1, pp. 87-100, 2018.
[8].  De-Ye, et. al . "An n-body potential for a
Zr –Nb system based on the embedded- atom  method" Journal  of  Physics:
Condensed Matter , vol. 25, no.10, 2013.
[9].  I. V. Talyzin, et. al. "Size dependence of the melting point of silicon nanoparticles: molecular dynamics and thermodynamic simulation," Semiconductors ,  vol.  53, no. 7, pp. 947-953, 2019.
[10]. H.  L.  Yang, et.al .  "Microstructural evolution  and  hardening  effect  in  low- dose  self-ion  irradiated  Zr –Nb  alloys,"
Journal  of  Nuclear  Materials ,  vol.  542,
2020.
[11]. Q. Dong, et. al. "Irradiation damage and hardening in pure Zr and Zr-Nb alloys at 573 K from self-ion irradiation" Materials
& Design vol.161, pp. 147-159, 2019.
[12]. H. Yu, Z. Yao, and M. R. Daymond. "The stability of thermodynamically metastable  phases  in  a  Zr-Sn-Nb-Mo alloy:  Effects  of  alloying  elements, morphology  and  applied  stress/strain" Journal  of  Nuclear  Materials ,  vol.  493, pp. 84-95, 2017.
[13]. M. Mišović, et.  al .  "Deformations  and velocities  during  the  cold  rolling  of aluminium alloys" Materiali in tehnologije
vol. 50, no. 1, pp. 59-67, 2016.
[14]. G.  B.  Jeong,  I.  W.  Kim,  and  S.I.  Hong, "Influence of microstructure modification on  the  circumferential  creep  of  Zr –Nb– Sn –Fe  cladding  tubes," Journal  of Nuclear Materials , vol. 468, pp. 171-177,
2016.
[15]. S.  Ko, et.  al. "Deformation  behavior  of cold-rolled and annealed Zr –1.5 Nb and Zr –1.5 Nb–S alloys" Journal of Nuclear Materials ,  vol.  414,  no.  2,  pp.138-144, 2011.