## PISTON Journal of Technical Engineering:
Pengaruh Penambahan Doping Mn/Cu pada Barium Heksaferit sebagai Material Penyerap Gelombang
Silviana Simbolon 1, *, Anggito P. Tetuko 2 , Candra Kurniawan 1,2 ,
Perdamean Sebayang 1,2 , dan Krista Sebayang 3
1 Jurusan Teknik Mesin, Universitas Pamulang, Jl. Surya Kencana No 1, Tangerang Selatan, Banten, 15417
2 Pusat penelitian Fisika LIPI, Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang Selatan, Banten, 15314
3 Jurusan Fisika, Universitas Sumatera Utara, Jl. Bioteknologi, Padang Bulan, Sumatera Utara, 15314
E-mail: *simbolonsilvi@gmail.com
Masuk : 9 November 2017        Direvisi : 21 November 2017        Disetujui : 4 Desember 2017
Abstrak: Pada  penelitian  ini,  telah  dilakukan  analisa  efek  doping  Mn 2+ /Cu 2+ sebanyak  0.1%mol  terhadap  struktur  barium heksaferit  sebagai  material  absorbsi  gelombang  mikro.  Sintesis  material  dilakukan  dengan  metode mechanical  alloying menggunakan planetary ball mill. Powder yang telah di- milling dikalsinasi pada temperature 1000 °C selama 2 jam. Powder hasil  kalsinasi  di  kompaksi  dengan  tekanan  1.5  kgf/cm 2 membentuk  pellet  dan  di  sinter  pada  temperatur  1150  °C  selama 2 jam.  Dari  hasil  eksperimen,  menunjukkan  penambahan  ion  Mn 2+ /Cu 2+ 0.1  %mol  mengakibatkan  nilai  densitas bulk meningkat  jika  dibandingkan  dengan    barium  heksaferit.  Efek  penambahan  ion  Mn 2+ /Cu 2+ menurunkan  nilai  koersivitas ( Hjc ) dan menaikkan nilai remanensi ( Mr ) yaitu BaFe 12 O 19 memiliki Hjc = 6.45 KOe dan Mr = 0.91 KG , BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 memiliki Hjc =  3.27  KOe  dan Mr =  1.62  KG  sedangkan  BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 memiliki Hjc =  1.75  KOe  dan Mr =  1.79  KG. Pengukuran refflection  loss gelombang  mikro  menggunkan  VNA  menunjukkan  bahwa  penambahan  ion  Mn 2+ /Cu 2+ pada barium  heksaferit  memiliki  rentang  frekuensi  yang  berbeda.  Frekuensi  BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 sekitar  4  –  10  GHz  dan BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 sekitar 4 – 8 GHz. Hal ini menunjukkan bahwa besar penyerapan gelombang yang cukup signifikan dengan adanya penambahan doping Mn/Cu 0.1 %mol jika dibandingkan terhadap barium hexaferit.
Kata kunci: Barrium Hexaferrite , Ion Mn/Cu, absorber
Abstract: In  this  study,  the  effect  of  0.1%mol  Mn/Cu  dopants  on  barium  hexaferrite  structure  as  microwave  absorbing materials have been investigated. The material synthesis was performed by mechanical alloying method using planetary ball mill. The milled powder was calcined at the temperature of 1000 °C for 2 hours. The calcined powder was compacted in the pressure of 1.5 kgf/cm 2 then sintered at the temperature of 1150 °C for 2 hours. From the experimental results, we observed that the addition of  0.1  %mol  Mn/Cu ion generally increases bulk density  rather than bulk density of barriumhexaferrite. The magnetic characterization shows that Mn/Cu ions doped decrease the coercivity and increase the magnetic remanence that BaFe 12 O 19 has Hjc = 1.75 and Mr= 1.79 KG . The microwave reflection loss analysis was used by VNA measurement that the addition of Mn 2+ /Cu 2+ ions on barium hexaferrite have different absorbing frequency regime. The BaFe 12-x Mn x O 19 frequency  is  round 4  –  10  GHz and  the  BaFe 12-x Cu x O 19 frequency  is  around 4  –  12  GHz.  It  showed  that  the  significant  of wave absorbtion with the addition of Mn 2+ /Cu 2+ 0.1 % if compared barium hexaferrite.
Keywords: Barium Hexaferrite, Mn, Cu, absorber

## PENDAHULUAN
Material barium heksaferittermasuk bahan keramik yang merupakan bahan magnetik. Material ini memiliki karakteristik: temperatur Curie, koersivitas, saturasi magnetik  dan anisotropi magnetik yang relative tinggi serta stabilitas  kimia  yang  sangat  baik  [1-5].  Material  barium  heksaferit  merupakan  magnet  permanen  yang dapatdiaplikasikan  dalam  berbagai  bidang  sebagai  hard  magnetik.  Material  ini  juga  dapat  dibuat  menjadi  soft magnetik dengan tambahan doping sebagai material penyerap gelombang radaryang sangat baik.Hal ini karena sifat  listrik  dan  magnetik  dari  material  ferrimagnetik  ini  sangat  mendukung  dalam  aplikasi  tersebut,  yaitu
memiliki  permeabilitas  dan  resistivitas  yang  tinggi  [6].  Barium  Heksaferrit  dapat  disintesis  dengan  metode kristalisasi gas, presipitasi hidrotermal, sol-gel, aerosol, pemanduan mekanik dan kopresipitasi [7].
Menurut penelitian H. Sözeri et.al telah melakukan analisis dan karakterisasi sifat elektromagnetik barium heksaferit  yang  diberikan  bahan  doping  (M=  Mn 2+ dan  Zn 2+ )  sebanyak  1  %molsebagai  penyerap  gelombang mikro pada daerah rentang frekuensi 4-15 GHz. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwaminimum reflection loss (RL) 10 dB pada frekuensi 15 GHz dan untuk sampel dengan doping Zn dan Mn mampu mencapai 10 dB pada frekuensi 4 GHz [5].
Dalam penelitian ini akan membahas dan membandingkan hasil dari modifikasi material barium heksaferit sebagai  hard  magnetik  menjadi  soft  magnetik  dengan  penambahan  doping  Mn 2+ /Cu 2+ .  fungsi  doping Mn 2+ /Cu 2+ untuk  mensubsitusi  ion  Fe.  (Fungsi  Mn 2+ /Cu 2+ ).Sumber  bahan  Mn 2+ diperoleh  dari  mangan  oksida (MnO)  dan  Cu 2+ dari  tembaga  oksida  (CuO).  Penambahan  doping  Mn 2+ /Cu 2+ bertujuan  menurunkan  sifat magnetik  dan  menaikkan  nilai  saturasi  dari  barium  heksaferit.  Hal  ini  dikarenakan  sifat  paramagnetik  dari doping  Mn 2+ /Cu 2+ .Hal  tersebut  akan  meningkatkan  sifat  adsorber  pada  barium  heksaferit  sebagai  material penyerap  gelombang[5].Pada  proses  pembuatan  material  ini  menggunakan  metode mechanical  alloying yang dikalsinasi pada suhu 1000 o C dan dilajutkan proses sintering 1150 o C, masing – masing ditahan selama 2 jam. Karakterisasi yang dilakukan meliputi: analisa X-Ray Diffraction,pengukuran nilai densitas, morfologi material menggunakan Scanning Electron Microscope (SEM), sifat magnetik menggunakan permagraf, dan pengukuran reflection loss menggunakan VNA.

## METODOLOGI
Preparasi bahan magnetik barium heksaferit dengan penambahan ion Mn 2+ /Cu 2+ menggunakan bahan baku BaCO 3 ,  Fe 2 O 3 ,  MnO  dan  CuO.  Kemudian  bahan  –  bahan  baku  tersebut  dicampur  dengan  metode mechanical alloying menggunakan Planetary Ball Milling (PBM) secara wet milling selama 20 jam. Bahan baku yang telah digiling tersebut dikeringkan pada 100 o C selama 24 jam agar kandungan air terurai. Serbuk yang dikeringkan dikalsinasi pada suhu 1000 o C, ditahan selama 2 jam untuk membentuk fasa barium heksaferit. Serbuk barium heksaferit  yang  terbentuk  digiling  menggunakan  mortal  hingga  mencapai  ukuran  butir  400  mesh.  Kemudian dicampur  dengan  perekat  polimer  Celuna  WE  –  518  sebanyak  3%  (berat)  dan  dikompaksi  dengan  tekanan tekanan 1,5 tonf/cm 2 untuk  membentuk pelet dengan dimensi diameter 20 mm dan tebal 10 mm. Sampel  yang terbentuk disintering dengan temperatur 1150 o C selama 2 jam.
Gambar 1. Skema pembuatan sampel BaFe 11.9 M 0.1 O 19 , dimana (M= Fe, Mn, dan Cu).

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Pada  Gambar  2,  diketahui  bahwa  telah  terbentuk  2  phasa  yakni  barium  heksaferite  dan  hematit  yang terbentuk saat proses kalsinasi pada suhu 1000 o C ditahan selama 2 jam. Dimana phasa dominan dimiliki oleh barium heksaferit dan minor merupakan hematit yang terbentuk sebagai pengotor [8].
Gambar 2. Hasil XRD sampel BaFe 11.9 M 0.1 O 19 , dimana  (M= Fe, Mn, dan Cu).
Pada Tabel 1, juga dapat diketahui adanya pergeseran parameter kisi pada phasa barium hexaferite dengan adanya  penambahan  ion  Mn 2+ /Cu 2+ sebesar  0.1  %mol.  Hal  ini  menunjukkan  telah  terjadi  subsitusi  ion Mn 2+ /Cu 2+ terhadap ion Fe[5]. Penurunan nilai intensitas juga terlihat dengan penambahan ion Mn 2+ / Cu 2+ .
Tabel 1. Parameter kisi sampel BaFe 11.9 M 0.1 O 19 , dimana (M= Fe, Mn, dan Cu).
Sampel Parameter Kisi a ( Å ) c ( Å ) BaFe 12 O 19 5.892 23.183 BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 5.893 23.201 BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 5.865 23.099
Pada Tabel 2, Ditunjukkan hasil pengukuran densitas pada barium heksaferit dalam bentuk pellet setalah di sinter  pada  suhu  1150 o C.  Kenaikan  nilai  densitas  sangat  dipengaruh  oleh  proses  sinter  dan  penambahan  ion Mn 2+ /Cu 2+ jika  dibandingkan  dengan  nilai  densitas  barium  heksaferit,  BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 =  4,67  g/cm 3 , BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 =  3,8  g/cm 3 ,  dan  pure  BaFe 12 O 19 =  3.13  g/cm 3 .  Hal  ini  menunjukkan  telah  terjadi  proses pemadatan  pada  proses  sinter  dan  adanya  pengaruh  perbedaan  nilai  true  density  Fe  =  7,87  g/cm 3 ,  Mn  =  7,47 g/cm 3 dan Cu = 8,92 g/cm 3 .
Tabel 2. Pengaruh ion Mn 2+ /Cu 2+ terhadap nilai densitas pada pellet barium hexaferrite.
Sampel Densitas (g/cm 3 ) BaFe 12 O 19 3.13 BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 3.8 BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 4.67
Gambar  struktur  permukaan  pure  barium  heksaferite  dan  dengan  penambahan  ion  Mn 2+ /Cu 2+ ditunjukkan pada  Gambar  3.    Pada  Gambar  3(a) Terlihat  distribusi  porositi  yang  cukup  banyak  dan  lebar  pada  permukaan pure  barium  heksaferite.Sedangkan  pada  penambahan  ion  Mn 2+ terlihat  adanya  penurunan  yang  signifikan terhadap  distribusi  porosity  meskipun  masih  terdapat  celah  poros  yang  cukup  lebar  pada  permukaan  sampel, Gambar  3(b).  pada  penambahan  ion  Cu 2+ ,  permukaan  barium  heksaferit  terlihat  menggumpal  namun  masih
memiliki banyak porositas yang besar, hal ini ditunjukkan pada Gambar 3(c). Diduga selama proses reaksi dan densifikasi,  dapat    terjadi  proses  sintering  reaktif    yang  biasanya  menghasilkan  porositas  pada  permukaan sampel.  Berbagai  reaksi  yang  mungkin  terjadi  pada  saat  sintering  reaktif  seperti  reaksi  oksidasi  -  reduksi  dan tahap transisi. Dengan cara ini reaksi yang disebabkan oleh kotoran, aditif atau produk lainnya terbentuk selama proses sintering [9].
(a) (b) (c)
Gambar 3. Morfologi permukaan sampel setelah proses sintering, distribusi dan ukuran pori menggunakan SEM perbesaran 3.000x pada sampel a) BaFe 12 O 19, b) BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 dan c) BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 .
Pada  pengukuran  sifat  magnet  menggunakan  pemagraf,  ditunjukkan  pada  Gambar  4,  bahwa  terdapat perbedaan  yang  signifikan  terhadap  sifat  magnet  barium  heksaferit  dengan  dilakukannya  penambahan  ion Mn 2+ /Cu 2+ . Penurunan koersivitas dan meningkatnya nilai remanensi sebagai pengaruh  ion Mn 2+ /Cu 2+ terhadap barium hexaferite, BaFe 12 O 19 = 6.45 KOe, BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 = 3.27 KOe , dan pure BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 = 1.75 KOe. Hal ini terjadi akibat dari karakteristik ion Mn 2+ /Cu 2+ yang paramagnetik mempengaruhi sifat barium heksaferit yang  merupakan  hard  magnetik  permanent  menjadi  semi-  soft  magnetik  dengan  penambahan  0.1  %mol  ion Mn 2+ /Cu 2+ [10].
Gambar 4. Grafik histerisis dari sampel BaFe 11.9 M 0.1 O 19 , dimana  (M= Fe, Mn, dan Cu).
Penurunan  sifat  magnetik  barium  heksaferit  setelah  dilakukan  penambahan  ionMn 2+ /CU 2+ dari  hard magnetik menjadi semi soft magnetik diharapkan mampu meningkatkan hasil penyerapan gelombang micro X – band [11]. Ini terlihat pada Gambar 5, menunjukkan bahwa penambahan ion Mn 2+ /CU 2+ pada barium heksaferit memiliki  lebar  frekuensi  yang  berbeda.  Frekuensi  BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 sekitar  4  -  10  GHz  dan  BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 sekitar 4 – 8 GHz dan penyerapan gelombang yang cukup signifikan dengan adanya penambahan ion Mn 2+ /Cu 2+ 0.1  %mol  jika  dibandingkan  terhadap  barium  hexaferit.Ini  membuktikan  adanya  kontribusi  peranan  ion  Mn 2+ dan  Cu 2+ dalam  mempengaruhi  sifat  absorber  magnet  permanen  barium  heksaferit  sebagai  material  absorber gelombang mikro. Dari hasil uji VNA, didapatkan nilai refflection loss untuk BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19 mencapai 23 dB sedangkan BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 mencapai 25,3 dB. -4 -3 -2 -1 0 1 2 3 4 -10 0 10 Hcj ( K Oe) Mr ( KG) BaFe11.9Cu0.1 O19
BaFe11.9Mn0.
1O19
4 6 8 10 -25.2 -16.8 -8.4 0.0 -24.6 -16.4 -8.2 0.0 4 6 8 10 -19.2 -12.8 -6.4 0.0 BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 Reflec tion Los s (d B) Frekuensi (KHz) BaFe 12 O 19 BaFe 11.9 Mn 0.1 O 19
Gambar 5. Grafik Reflection Loss dengan frekuensi untuk sampel BaFe 11.9 M 0.1 O 19 , dimana (M= Fe, Mn, dan Cu).

## KESIMPULAN
Telah berhasil dilakukan sintesis dan investigasi efek penambahan ion Mn 2+ /Cu 2+ terhadap struktur barium heksaferit sebagai material absorbsi gelombang mikro. Kenaikan jumlah ion Mn 2+ /Cu 2+ menaikkan densitas bulk Jika  dibandingkan  dengan  pellet  barium  heksaferit.  dari  hasil  karakterisasi  sifat  magnet  material,penambahan ion Mn/Cu menurunkan nilai koersivitas dan menaikkan nilai remanensi. Hal  ini menunjukkan perubahan sifat struktur barium heksaferit dari hard menjadi semi-soft magnetik dengan penambahan ion Mn 2+ /Cu 2+ . Hasil VNA diketahui  bahwa  penambahan  ion  Mn 2+ /Cu 2+ pada  barium  heksaferit  memiliki  nilai refflection  loss dan  lebar frekuensi  yang  berbeda.  Pada  penelitian  ini  didapatkan  komposisi  terbaik  dipelihatkan  pada  sampel BaFe 11.9 Cu 0.1 O 19 denganpenambahan ion Cu pada  barium heksaferit, dengan nilai refflection loss 25,3 dB pada frekuensi <8 GHz.

## DAFTAR PUSTAKA
[1] Dhage V N, Mane M L, Keche A P, Birajdar C T dan Jadhav K M 2011 Phys. B: Condens. Matter 406 789
[2] Dehlinger A S, Le Berre M, Canut B, Chatelon J P, Albertini D, Perrot S, Givord D dan Rousseau J J 2010 J. Magn. Magn. Mater . 322 3293 [3] Topal U dan Bakan H I 2010 J. Eur. Ceram. Soc. 30 3167
[4] Xu H, Zhang W, Peng B dan Zhang W 2011 Appl. Surf. Sci. 257 2689
[5] Birs ¨ oz B, Baykal A, S¨ ozeri H dan Toprak M S 2010 J. Alloys Compd. 493 481
[6] Priyono 2010 Karakteristik Magnetik dan Absorbsi Gelombang Mikro Material Magnet Berbahan Dasar Barium Hexaferrite (Jakarta: Universitas Indonesia)
[7] Kosasih,  A.    Noly,  dkk.  2006 Sintesis  Dan  Karakterisasi  Sifat  Magnetik  Serbuk  Barium  M-Heksa  ferrit Dengan  Doping  Ion  Zn  Pada  Variasi  Temperatur  Rendah .  Fisika,  Fakultas  Matematika  dan  Ilmu Pengetahuan Alam, Institut Teknologi Sepuluh Nopember (ITS).
[8] Costaa A C F M, Diniz A P, Silvaa V J, Kiminami R H G A, Cornejoc D R, Gama A M, Rezende M C dan Gamaa L 2009 Journal of Alloys and Compounds 483 563
[9] Wismogroho  A  S  2013 Pengembangan  Dilatometer  Untuk  Analisa  Karakteristik  Sintering  Magnet  Basis Ferrite (Jakarta: Pusat Penelitian Fisika – LIPI)
[10] Coker E G, Yetgin N, Yildiz E, Alikma F, Acar E dan Topal U 2013 J. Supercond. Nov. Magn. 26 1011
[11] Gairola S P, Verma a V, Singh A , Purohit L P dan Kotnala R K 2010 Solid State Communications 150 147