## PENENTUAN UMUR YELLOW CAKE SECARA RADIOKRONOMETRI
Erlina Noerpitasari, Syamsul Fatimah, Iis Haryati, Yanlinastuti, Jan Setiawan, Boybul, Arif Nugroho
Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir – BATAN Kawasan PUSPIPTEK Serpong Gd.20 Tangerang Selatan, Banten 15314 e-mail: erlina@batan.go.id (Naskah diterima: 16 –5–2020, Naskah direvisi: 16–6–2020, Naskah Disetujui: 30–6–2020)

## ABSTRAK
PENENTUAN UMUR YELLOW CAKE SECARA RADIOKRONOMETRI. Penentuan umur yellow cake secara  radiokronometri  telah  dilakukan.  Penelitian  ini  bertujuan  mendapatkan  data  umur yellow  cake pada  penyusunan  basis  data  perpustakaan  forensik  nuklir.  Radiokronometer  yang digunakan  yaitu 228 Th/ 232 Th. 232 Th  merupakan  thorium  yang  secara  alami  terdapat  dalam yellow cake dan telah mencapai kesetimbangan peluruhan menjadi 228 Th, namun pada proses produksi yellow  cake kesetimbangannya  terganggu  sehingga  waktu  dinolkan  kembali.  Sampel  uji  yaitu yellow cake Cogema, hasil tambang PTBGN di Kalan dan hasil samping produk pabrik Petrokimia Gresik . Tahapan yang dilakukan yaitu pelarutan sampel, pemisahan thorium dari uranium dengan metode  kromatografi  pertukaran  kation  menggunakan  resin  dowex  50W-X8,  elektrodeposisi thorium dan analisis isotop menggunakan spektrometer alfa. Penentuan umur dilakukan  dengan perhitungan  rasio  aktivitas 228 Th/ 232 Th  dan  iterasi  rumus  peluruhan. Berdasarkan  hasil  analisis isotop 228 Th dan 232 Th menggunakan spektrometer alfa dan hasil perhitungan umur, yellow cake Cogema  tidak  dapat  ditentukan  umurnya  karena  tidak  mengandung 232 Th.  Diperoleh  nilai  umur yellow cake Petrokimia Gresik yaitu 9,90 tahun dengan bias 20,35 tahun dan nilai umur yellow cake PTBGN  yaitu  12,85  tahun  dengan  bias  >20,15  tahun  dibandingkan  dengan  perkiraan  waktu produksi yang diketahui. Bias yang diperoleh lebih tinggi jika dibandingkan dengan hasil penentuan umur yellow  cake menggunakan  radiokronometer 228 Th/ 232 Th  oleh  peneliti  sebelumnya  yaitu dengan bias kurang dari 10 tahun.
Kata kunci : Yellow Cake , Thorium, Radiokronometri.

## ABSTRACT
YELLOW CAKE AGE DETERMINATION BY RADIOCHRONOMETRY. Radiochronometric dating of yellow cake has been carried out. The aim of this study was to obtain data on the age of yellow cake  for  compiling  a  database  for  nuclear  forensics  library.  The  radiochronometer  used  was 228 Th/ 232 Th. 232 Th  is  thorium  which  naturally  co-exists  in  yellow  cake  and  will  reach  a  decay equilibrium to 228 Th.  In the yellow cake production process, however, the equilibrium is disturbed so  that  the  "time"  will  be  zeroed  again.  The  test  samples  were  yellow  cake  from  Cogema,  from PTBGN mining in Kalan, and by-products from Petrokimia Gresik. The steps of processes include dissolving the sample, separating thorium from uranium by cation exchange chromatography using dowex  50W-X8  resin,  electrodeposition  of  thorium  and  isotopes  analysis  using  an  alpha spectrometer.  Age  determination  was  performed  by  calculating  the 228 Th/ 232 Th  activity  ratio  and decay  formula  iteration.  Based  on  the  analysis  of  the 228 Th  and 232 Th  isotopes  using  an  alpha spectrometer and the results of age calculations, the age of Cogema yellow cake was not able to be determined because it does not contain 232 Th. The age of Petrokimia Gresik yellow cake is 9.90 years with a bias of 20.35 years and the age of PTBGN yellow cake is 12.85 years with a bias of more than 20.15 years when compared to the known estimated production time. The bias obtained is higher when compared to the results determined by previous researchers by the same method, i.e.,  a bias of less than 10 years.
Keywords: Yellow Cake, thorium, radiochronometry.
(Erlina Noerpitasari, Syamsul Fatimah, Iis Haryati, Yanlinastuti, Jan Setiawan, Boybul, Arif Nugroho)

## PENDAHULUAN
Sejak  awal  tahun  1990,  beberapa kasus  temuan  bahan  nuklir  di  luar  kendali regulasi  telah  terjadi  di  beberapa  negara, seperti kepemilikan ilegal uranium pengkayaan tinggi, percobaan penjualan dan penyelundupan  ke  pembuangan  yang  tidak sah.  Seperti  yang  telah  diketahui  uranium diperkaya merupakan komponen penting dari pembuatan  senjata  nuklir,  yang  dapat membunuh jutaan
orang
jika disalahgunakan. Terorisme nuklir ini merupakan  ancaman  internasional,  oleh karena  itu  untuk memeranginya  juga membutuhkan  usaha  serta  kerja  sama  atau kolaborasi  dari  semua  negara.  Forensik nuklir  dapat  digunakan  sebagai  alat  bantu investigasi  hukum  untuk  memberikan  bukti kegiatan terlarang tersebut[1] –[3].
Forensik  nuklir  adalah  pemeriksaan bahan  nuklir  atau  bahan  radioaktif  lainnya, atau  barang  bukti  yang  terkontaminasi  oleh bahan  radioaktif,  dalam  konteks  proses hukum  berdasarkan  hukum  nasional  atau intenasional yang berkaitan dengan keamanan  nuklir.  Analisis  bahan  nuklir  atau bahan radioaktif lainnya adalah usaha untuk mengidentifikasi  apa  bahan  itu,  bagaimana, kapan  dan  di  mana  bahan  itu  dibuat,  serta apa tujuan penggunaannya. Tujuan kegiatan forensik  nuklir  adalah  karakterisasi  bahan radioaktif untuk menelusuri sumber dan rute transportasinya,  dan  untuk  memverifikasi bahwa  bahan  tersebut  sesuai  dengan  yang dideklarasikan oleh suatu negara[4],[5].
Indonesia,  dalam  hal  ini  Badan Tenaga  Nuklir  Nasional  (BATAN)  melalui Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir (PTBBN), sedang mengembangkan kegiatan forensik nuklir sebagai tindakan nyata dalam upaya memerangi terorisme nuklir dan untuk meningkatkan  keamanan  nasional  dan internasional. Langkah awal kegiatan forensik  nuklir  ini  adalah  penyusunan  basis data  perpustakaan  nasional  forensik  nuklir. Perpustakaan nasional forensik nuklir merupakan  kompilasi  informasi  mengenai
deskripsi serta data karakteristik bahan nuklir dan bahan radioaktif lainnya yang dihasilkan atau diproduksi, digunakan, atau disimpan di dalam suatu negara [6],[7].
Salah satu investigasi penting dalam forensik  nuklir  yaitu  mengetahui  sejarah produksi dari suatu bahan nuklir. Informasi ini dapat  membantu  untuk  membuktikan  kapan bahan  nuklir  tersebut  diproduksi  dan  untuk mengetahui  sumber  asal  atau  dari  fasilitas mana  bahan  nuklir  tersebut  diproduksi. Waktu  produksi  atau  waktu  yang  berlalu sejak  pemurnian  secara  kimia  yang  terakhir dari  bahan  nuklir  dapat  ditentukan  secara radiokronometri.    Radiokronometri  adalah metode  penentuan  umur  bahan  radioaktif yang  menggunakan  hubungan  isotop  induk dengan  anak  luruhnya.  Ketika  bahan  nuklir dimurnikan  saat  proses  produksi,  kotoran dihilangkan (termasuk isotop anak luruhnya), setelah  itu  produk  peluruhan  mulai  tumbuh dalam  bahan  melalui  peluruhan  radioaktif. [8],[9].
Metode penentuan umur yang umum digunakan  untuk  bahan  uranium  adalah menggunakan  radiokronometer 230 Th/ 234 U karena  pengukuran 230 Th  yang  dihasilkan oleh  peluruhan 234 U  dalam  waktu  singkat mudah dilakukan. Radiokronometer ini dapat digunakan untuk uranium dengan kemurnian tinggi,  yaitu  bahan  bakar  nuklir  atau  produk akhir  lainnya,  namun  jika  digunakan  untuk konsentrat  bijih  uranium  ( yellow  cake ) menghasilkan bias yang besar yang disebabkan  karena  faktor  pemisahan  yang tidak  sempurna.  Sebagai  metode  alternatif penentuan  umur  untuk  sampel  yang  tidak murni  seperti yellow  cake ,  radiokronometer 228 Th/ 232 Th dapat digunakan karena didasarkan  pada  rasio  aktivitas  isotop  dari unsur yang sama[10][11][12]. Peneliti sebelumnya menggunakan
instrumen Inductively Coupled Plasma-Mass
Spectrometry (ICP-MS)  untuk  penentuan konsentrasi 232 Th  dan  spektrometer  alfa untuk  penentuan  rasio  aktivitas 228 Th/ 232 Th. Proses  pemisahan  thorium  dari  uranium
dalam yellow cake dilakukan dengan metode kromatografi  ekstraksi  menggunakan  resin TEVA.  Preparasi  sumber  alfa  dilakukan dengan metode penguapan langsung. Berdasarkan 13 sampel yang dianalisis, 232 Th sangat  sedikit  terdapat  dalam  5  sampel yellow  cake (<  3,15  ppm),  sehingga  tidak dapat  ditentukan  umurnya  karena  isotop 232 Th  dan 228 Th  tidak  dapat  terdeteksi  (lebih rendah dari limit deteksi) dengan spektrometer alfa. Hasil perhitungan umur 8 (delapan)  sampel yellow  cake lainnya mendekati  tanggal  produksi  sebenarnya, yaitu  dengan  bias  kurang  dari  10  tahun  (5 bulan, 6  bulan, 1 tahun, 2  tahun, 3 tahun, 5 tahun, 9 tahun dan 10 tahun). Hasil ini lebih baik jika dibandingkan dengan saat menggunakan  radiokronometer 230 Th/ 234 U yaitu dengan bias 29 – 3332 tahun. Seluruh sampel  diasumsikan  menggunakan  pelarut asam sufat pada proses produksinya[12].
Pada  prinsipnya,  untuk  melengkapi basis  data  pada  perpustakaan  nasional forensik nuklir, kegiatan forensik nuklir dapat dilakukan  sesuai  dengan  fasilitas  yang dimiliki  oleh  setiap  negara,  namun  dengan keterbatasannya masing-masing. Pada penelitian  ini,  penentuan  aktivitas 228 Th  dan 232 Th  dilakukan  menggunakan  spektrometer alfa. Pemisahan thorium dari uranium secara sederhana  dilakukan  menggunakan  resin Dowex  50W-X8  yang  diketahui  dapat memurnikan  thorium  dengan  baik[13],[14]. Parameter  pemisahan  pada  penelitian  ini menggunakan  hasil  optimasi  yang  telah diperoleh  dari  penelitian  sebelumnya[15]. Penentuan  aktivitas  radioisotop  dengan spektrometri  alfa  membutuhkan  preparasi sumber yang baik. Beberapa teknik preparasi sumber  untuk  pengukuran  spektrometri  alfa adalah sublimasi vakum, penguapan langsung, elektrodeposisi dan mikro- kopresipitasi. Teknik elektrodeposisi merupakan  metode  yang  sangat  berguna untuk  preparasi  uranium  dan  transuranium,
dan  merupakan  metode  terbaik  untuk membuat  sumber  yang  seragam  untuk pengukuran  dengan  spektrometer  alfa[16]. Parameter  proses  elektrodeposisi  pada penelitian  ini  menggunakan  hasil  optimasi yang telah diperoleh dari penelitian sebelumnya[17].
Isotop 228 Th  (T 1/2 =  1,91  tahun) adalah salah satu isotop dari rantai peluruhan 232 Th yang terbentuk dari 232 Th yang berumur panjang  (T 1/2 =  1,41  x  1010  tahun)  melalui 228 Ra (T 1/2 = 5,75 tahun) dan 228 Ac (T 1/2 = 6,13 jam).  Pada  bahan  bijih  dan  mineral  alami, spesies  ini  berada  dalam  kesetimbangan (rasio  aktivitasnya  sama  dengan  1)  jika bahan sudah berumur cukup lama (lebih dari 40  tahun).  Saat  proses  pengolahan  bijih uranium menjadi yellow cake , terdapat tahap pemurnian  secara  kimia  menggunakan pelarut asam sulfat, karena kelarutan radium sulfat  sangat  rendah,  maka  radium  terpisah dari  uranium.  Pada  saat  itu  kesetimbangan peluruhan  terganggu  dan 228 Th  mulai meluruh  relatif  terhadap 232 Th.  Bersamaan dengan  peluruhan 228 Th, 232 Th  membentuk 228 Ra baru yang akan meluruh menjadi 228 Th,
228 Th mulai terbentuk kembali dalam sampel, dan setelah beberapa tahun akan mencapai kesetimbangan  kembali.  Berbeda  dengan metode 230 Th/ 234 U, metodologi ini didasarkan pada  pemisahan  radium  dengan  thorium, bukan  pada  pemisahan  thorium  dengan uranium.  Radium  dan  thorium  memiliki  sifat kimia  yang  sangat  berbeda,  sehingga diharapkan  diperoleh  fraksinasi  yang  tinggi pada  saat  proses  produksi yellow  cake . Keuntungan  lain  dari  metode  ini  adalah preparasi  hanya  dilakukan  untuk  analisis isotop  dari  unsur  yang  sama  (thorium), sehingga  faktor  kesalahannya  kecil  karena rasio aktivitas isotop 228 Th/ 232 Th akan tetap di dalamnya[12].
Secara  matematis  rumus  peluruhan 232 Th  menjadi 228 Th  dinyatakan  sebagai berikut:
𝐴 𝑡 228 𝑇ℎ 𝑝𝑒𝑙𝑢𝑟𝑢ℎ𝑎𝑛 𝐴 0 232 𝑇ℎ = 1 +  2  3 ( 𝑒 −  2𝑡  2 (  2 −  3 ) + 𝑒 −  3𝑡  3 (  3 −  2
) ) + 𝑒 −  3 𝑡 (1)
(Erlina Noerpitasari, Syamsul Fatimah, Iis Haryati, Yanlinastuti, Jan Setiawan, Boybul, Arif Nugroho)
nilai t  adalah waktu yang telah berlalu sejak pemisahan kimia, A t 228 Th peluruhan /A 0 232 Th adalah rasio aktivitas 228 Th dan 232 Th pada t = t.  1 ,  2 dan  3 adalah konstanta peluruhan 232 Th, 228 Ra dan 228 Th, berturut-turut. Karena waktu  paruh 232 Th  sangat  panjang,  maka aktivitasnya  dapat  diasumsikan  konstan (A 0 232 Th  =  A t 232 Th)  dan  juga  konstanta peluruhannya  (  1 )  diabaikan  karena  waktu paruhnya lebih lama dibandingkan dengan  2 dan  3 .  Oleh  karena  itu  jika  A t 228 Th/A t 232 Th diukur dalam sampel, nilai t dapat ditentukan dari persamaan tersebut.
Gambar 1. Rasio  Aktivitas 228 Th/ 232 Th  dan 228 Ra/ 232 Th  sebagai  fungsi  waktu setelah  pemisahan 228 Ra  dari thorium[12]
Persamaan  1 biasanya memberikan dua nilai umur untuk pasangan isotop induk- anak tertentu (Gambar 1), masalah ini dapat diselesaikan  dengan:  (i)  pengukuran  rasio 228 Ra/ 232 Th  dalam  sampel,  yang  meningkat sebagai  fungsi  dari  waktu  (Gambar  1);  (ii) pengulangan  pengukuran  sampel  setelah beberapa  bulan  untuk  mengidentifikasi pertumbuhan; atau (iii) menggunakan informasi  tambahan  pada  bahan,  yaitu  dari waktu produksi yang diketahui (misalnya jika sampel  diketahui  berusia  lebih  dari  5 tahun)[12].  Persamaan  ini  tidak  dapat diselesaikan secara perhitungan untuk t, nilai umur  dapat  diperoleh  secara  grafis  dari Gambar 1 atau dengan iterasi. Untuk  menentukan  umur  bahan,  harus dihitung  dua  jenis  rasio  aktivitas,  yaitu A t 228 Th peluruhan /A 0 232 Th dan A t 228 Ra sisa /A 0 232 Th.
Nilai  rasio  peluruhan  A t 228 Th peluruhan /A 0 232 Th sama  dengan  rasio  A t 228 Th pengukuran /A 0 232 Th jika  pengaruh 228 Ra  diabaikan  (diasumsikan pemisahannya  sempurna),  sehingga  dapat dengan lugas ditentukan secara spektrometri alfa. Pada penelitian ini, efek 228 Ra diabaikan karena ketiga sampel yellow cake yang diuji diketahui  tanggal  produksinya  lebih  dari  5 tahun,  sehingga  sudah  tidak  terdapat pengaruh dari sisa 228 Ra.

## METODOLOGI
Sampel yellow  cake yang  diuji  yaitu yellow  cake yang  berasal  dari  Cogema Perancis, yellow  cake hasil  penambangan oleh PTBGN di Kalan, dan yellow cake yang berasal  dari  hasil  samping  pabrik  pupuk Petrokimia  Gresik.  Tahap  yang  dilakukan untuk  penentuan  umur yellow  cake yaitu pelarutan  sampel yellow  cake ,  pemisahan thorium  dari  uranium  untuk  memperoleh fraksi thorium yang murni, preparasi sumber alfa  menggunakan  teknik  elektrodeposisi untuk  memperoleh  lapisan  tipis  thorium  di atas  permukaan  planset,  analisis  isotop thorium  menggunakan  spektrometer  alfa untuk  memperoleh  nilai  cacah  isotop 228 Th dan 232 Th.  Tahap  terakhir  yaitu  perhitungan umur yellow cake .

## Preparasi Sampel Yellow Cake
Pelarutan yellow  cake dilakukan dengan menimbang sampel sebanyak 5 g ke dalam  gelas  piala  25  mL,  kemudian  sampel dilarutkan menggunakan 10 mL asam nitrat 4 M.  Kemudian  dilakukan  pemanasan  di  atas hot plate pada suhu 90 o C hingga sampel larut sempurna, lalu didinginkan pada suhu kamar. Setelah dingin, larutan dimasukkan ke dalam labu  takar  25  mL  dan  volume  ditepatkan dengan air bebas mineral.

## Pemisahan Thorium dari Uranium
Pemisahan  thorium  dari  uranium yang merupakan matriks utama yellow cake dilakukan  dengan  metode  kromatografi pertukaran kation menggunakan resin Dowex 50W-X8  pada  kolom  pemisah[15].  Saat
sampel  dimasukkan  ke  dalam  kolom, uranium dan thorium akan terikat oleh resin. Uranium  lebih  dahulu  dielusi  menggunakan 60 mL asam  nitrat 4M, efluen uranium yang keluar  dari  ujung  kolom  ditampung  dalam gelas piala 100 mL. Setelah tidak ada cairan yang  menetes  dari  ujung  kolom,  gelas  piala tersebut  diangkat.  Kemudian  thorium  dielusi menggunakan 150 mL asam nitrat 6M, efluen thorium ditampung dalam gelas piala 250 mL, kemudian diuapkan hingga kisat.

## Elektrodeposisi Thorium
Residu  efluen  thorium  dilarutkan menggunakan  10  mL  larutan  elektrolit natrium asetat 1 M dan dimasukkan ke dalam sel elektrodeposisi. Proses deposisi dilakukan  secara  elektrokimia  ke  atas permukaan planset berbahan stainless steel dengan  arus  0,4  A  selama  105  menit.  Pada akhir  elektrodeposisi,  sebanyak  1  mL ammonium  hidroksida  pekat  ditambahkan dan  didiamkan  selama  satu  menit.  Setelah proses elektrodeposisi selesai, planset dicuci dengan  ammonium  hidroksida  encer  dan etanol[17].

## Analisis Isotop Thorium dan Perhitungan
Umur Yellow Cake
Sebelum dilakukan deteksi 232 Th dan 228 Th  dengan  spektrometer  alfa,  terlebih dahulu dilakukan
kalibrasi
energi-  menggunakan standar AMR-43 yang mengandung  isotop campuran 239 Pu, 241 Am, dan 243 Cm  yang  diketahui  aktivitasnya  dari sertifikat. Besaran efisiensi detektor dihitung menggunakan persamaan 2:
𝐸𝑓𝑓 = 𝑐𝑝𝑠 𝐴 ×𝑦𝑖𝑒𝑙𝑑 𝑥 100%
(2)
nilai  cps  adalah  cacah  per  satuan  detik,  A merupakan aktivitas yang dapat dihitung dari sertifikat,  dan yield merupakan  kelimpahan isotop yang diperoleh dari tabel isotop.
Analisis  isotop 228 Th  dan 232 Th dilakukan  dengan  melakukan  pencacahan terhadap planset hasil elektrodeposisi thorium  menggunakan  spektrometer  alfa.
Pencacahan  dilakukan  pada  rentang  energi 3-8  MeV.  Setelah  diperoleh  hasil  cacah, dilakukan  perhitungan  aktivitas  (A)  isotop 228 Th dan 232 Th menggunakan persamaan 3:
𝐴 = 𝑐𝑝𝑠 𝐸𝑓𝑓 ×𝑦𝑖𝑒𝑙𝑑 𝑥 100% (3)
nilai  Eff  merupakan  efisiensi  detektor  yang diperoleh dari pencacahan standar AMR-43. Umur yellow  cake dapat  diperoleh  secara iterasi  dengan  memasukkan  nilai  rasio aktivitas 228 Th/ 232 Th  ke  dalam  grafik  pada Gambar 1.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Spektrum  alfa  hasil  pencacahan standar  AMR-43,  ditunjukkan  pada  Gambar 2.  Nilai  energi  masing-masing  isotop  dari sertifikat  adalah  5,155  MeV  untuk  isotop 239 Pu,  5,484  MeV  untuk  isotop 241 Am,  dan 5,806 MeV untuk isotop 243 Cm.
Gambar 2. Spektrum alfa standar AMR-43
Penentuan
besaran efisiensi detektor  yang  dihasilkan  dari  pengukuran standar  AMR-43,  dilakukan  pada  tingkatan rak  1,  yaitu  pada  rak  yang  berjarak  paling dekat  dengan  detektor  yang  menghasilkan efisiensi  paling  besar.  Begitu  pula  dengan pencacahan sampel dilakukan pada tingkatan  rak  1.  Hasil  pencacahan  standar AMR-43  dan  hasil  penghitungan  besaran efisiensi  detektor  yang  diperoleh  terhadap salah satu isotop yaitu 239 Pu tercantum pada Tabel 1.
(Erlina Noerpitasari, Syamsul Fatimah, Iis Haryati, Yanlinastuti, Jan Setiawan, Boybul, Arif Nugroho)
Tabel 1.  Besaran Efisiensi Detektor Spektrometer Alfa Pengulangan Nilai cacah (cps) 1 629,55 2 623,71 3 623,30 4 625,34 5 624,18 Rerata 625,22 Aktivitas 2212,77 Yield 0,73 Efisiensi detektor 0,3871
Pada  data  peluruhan  nuklida, 232 Th dapat  dideteksi  pada  energi  3,9485  MeV dengan yield 21,0%, dan energi 4,0112 MeV dengan yield 78,9%[18].  Sedangkan 228 Th dapat  dideteksi  pada  energi  5,3404  MeV dengan yield 26,0%, dan energi 5,4232 MeV dengan yield 73,4%[19].
Planset  yang  mengandung  thorium dari sampel yellow cake hasil elektrodeposisi
diukur  dengan  spektrometer  alfa  pada rentang energi 3-8 MeV. Diperoleh spektrum alfa  thorium  yang  terdapat  pada  Gambar  3 untuk sampel yellow cake Cogema, Gambar 4  untuk  sampel yellow  cake Petrokimia Gresik,  dan  Gambar  5  untuk  sampel yellow cake Kalan.
Pada ketiga gambar spektrum tersebut  terdeteksi  isotop  thorium  yaitu puncak 232 Th  pada  energi  4,0149  MeV (gabungan  energi  3,9485  MeV  dan  4,0112
MeV  dengan yield total  99,9%)  dan  puncak
228 Th  pada  energi  5,4240  MeV  (gabungan energi 5,3404 MeV dan 5,4232 MeV dengan yield total  99,4%).  Dari  nilai  area  puncak- puncak  tersebut,  dapat  dihitung  aktivitas 232 Th,  aktivitas 228 Th,  dan  rasio  aktivitas 228 Th/ 232 Th. Nilai umur yellow cake diperoleh secara  iterasi  dengan  memasukkan  nilai rasio  aktivitas 228 Th/ 232 Th  ke  dalam  grafik pada  Gambar  1.  Hasil  perhitungan  rasio aktivitas 228 Th/ 232 Th  dan  nilai  umur  sampel yellow cake tercantum pada Tabel 2.
Gambar 3. Spektrum alfa thorium sampel yellow cake Cogema
Gambar 4. Spektrum alfa thorium sampel yellow cake Petrokimia Gresik
Gambar 5. Spektrum alfa thorium sampel yellow cake Kalan
Tabel 2. Hasil Perhitungan Rasio Aktivitas 228 Th/ 232 Th dan Umur Sampel Yellow Cake
Sampel Yellow Cake Isotop Aktivitas (dps) Rasio Aktivitas 228 Th/ 232 Th Umur Produksi dengan radiokronometer 228 Th/ 232 Th (Tahun) Umur Produksi yang diketahui (Tahun) Cogema 232 Th 0,0026 - - > 34[20] 228 Th 0,0052 Petrokimia Gresik 232 Th 0,0705 0,5872 9,90 30,25[21] 228 Th 0,0414 Kalan 232 Th 0,0593 0,6960 12,85 33 - 38[22] 228 Th 0,0413 Berdasarkan hasil perhitungan pada
Tabel 2, nilai umur sampel yellow cake yang berasal  dari  Cogema  Perancis  tidak  dapat dihitung,  karena seperti terlihat  pada spektrum  yang  diperoleh  pada  Gambar  4,
tidak terdapat puncak isotop 232 Th dan 228 Th, hanya  terdapat  sinyal  seperti noise .  Hal  ini menunjukkan  bahwa  dalam  sampel yellow cake yang  berasal  dari  Cogema  Perancis tidak mengandung thorium alam yaitu 232 Th,
(Erlina Noerpitasari, Syamsul Fatimah, Iis Haryati, Yanlinastuti, Jan Setiawan, Boybul, Arif Nugroho)
sehingga  umurnya  tidak  dapat  ditentukan menggunakan  radiokronometer 228 Th/ 232 Th. Sampel  lainnya  yaitu yellow  cake yang berasal dari hasil samping proses pemurnian asam fosfat Petrokimia Gresik, diperoleh nilai umur  9,90  tahun.  Fasilitas  pemurnian  asam fosfat Petrokimia Gresik diketahui beroperasi pada  bulan  April  hingga  Juli  1989[21], sehingga yellow cake tersebut telah berumur 30,25  tahun  pada  saat  penelitian  ini dilakukan. Nilai umur yang diperoleh memiliki bias yang besar yaitu 20,35 tahun dibandingkan  dengan  waktu  produksi  yang sebenarnya. Begitu  juga  dengan  nilai  umur sampel yellow cake hasil penambangan oleh PTBGN di Kalan yaitu 12,85 tahun, memiliki bias  yang  besar  yaitu  >20,15  tahun  jika dibandingkan  dengan  nilai  umur  perkiraan (>33  tahun).  Proses  pengolahan  bijih uranium oleh PTBGN diketahui dilaksanakan pada  tahun  1981-1986[22].  Bias  yang diperoleh pada penelitian ini  lebih besar jika dibandingkan  dengan  hasil  penentuan  umur yellow  cake menggunakan  radiokronometer 228 Th/ 232 Th  oleh  peneliti  sebelumnya  yaitu dengan  bias  kurang  dari  10  tahun[12]. Penyimpangan  nilai  yang  diperoleh  tersebut menunjukkan bahwa penentuan umur kedua sampel yellow cake
menggunakan radiokronometer 228 Th/ 232 Th memiliki akurasi yang  rendah.  Hal  ini  kemungkinan  terjadi disebabkan  karena  pada  proses  produksi sampel yellow cake tersebut tidak menggunakan  pelarut  asam  sulfat  sehingga radium  tidak  terpisahkan  dari  thorium, sehingga  radiokronometer 228 Th/ 232 Th  tidak dapat  digunakan  untuk  penentuan  umur sampel yellow  cake tersebut.  Akurasi
penentuan  umur yellow  cake menggunakan radiokronometer 228 Th/ 232 Th  untuk  validitas metode  belum  dapat  diketahui  karena memerlukan  bahan  acuan  bersertifikat  yang saat ini belum tersedia secara komersil. Nilai umur yang diperoleh tidak dapat dimasukkan ke  dalam  basis  data  perpustakaan  forensik nuklir.

## SIMPULAN
Telah diperoleh nilai umur yellow cake yang berasal dari penambangan oleh PTBGN di  Kalan  dan  hasil  samping  pabrik  pupuk
Petrokimia Gresik menggunakan radiokronometer 228 Th/ 232 Th. Terdapat penyimpangan  nilai  umur  yang  diperoleh dengan perkiraan waktu produksi yellow cake yang  diketahui  sehingga  nilai  umur  tersebut tidak dapat dimasukkan ke dalam basis data perpustakaan forensik nuklir. Metode penentuan  umur  dengan  radiokronometer 228 Th/ 232 Th  hanya  dapat  digunakan  untuk sampel yellow  cake yang  mengandung thorium  alam  ( 232 Th)  dan yellow  cake yang pada  proses  produksinya  menggunakan pelarut  asam  sulfat.  Perlu  penelitian  lebih lanjut  mengenai  radiokronometer  lain  yang dapat  digunakan  untuk  penentuan  umur yellow cake .

## UCAPAN TERIMA KASIH
Ucapan terima kasih penulis sampaikan  kepada  Pusat  Teknologi  Bahan Bakar  Nuklir  yang  telah  memfasilitasi penelitian ini melalui anggaran forensik nuklir DIPA tahun 2019.

## DAFTAR PUSTAKA
[1]  K.  Mayer  and  A.  Glaser, Nuclear forensics , vol. 2. Elsevier Inc., 2015.
[2]  E.  Keegan,  M.  J.  Kristo,  K.  Toole,  R. Kips, and E. Young, “Nuclear Forensics: Scientific  Analysis  Supporting  Law Enforcement  and  Nuclear  Security Investigations,” Anal. Chem. , vol. 88, no.
3, pp. 1496 –1505, 2016, doi: 10.1021/acs.analchem.5b02915.
[3] G.  R.  Eppich,  “Nuclear  forensics:  How science  helps  stop  the  trafficking  of nuclear materials,” Bull. At. Sci. , vol. 76, no.  5,  pp.  263 –270,  2020,  doi:
10.1080/00963402.2020.1806587.
[4]  Z.  Karpas, Analytical  Chemistry  of Uranium . New York: CRC Press, 2015.
[5]  International  Atomic  Energy  Agency, “Nuclear  Forensics  in  Support  of
Investigations,” IAEA Nucl. Secur.  Ser. , no. 2-G, pp. 1 –80, 2015.
[6] IAEA,  “Development  of  a  National Nuclear Forensics Library : A System for the  Identification  of  Nuclear  or  Other Radioactive  Material  out  of  Regulatory Control,” IAEA Non-serial Publ. , 2018.
[7] B. Briyatmoko, “Pengembangan Metoda Forensik Nuklir,” in
Hasil-Hasil Penelitian  EBN  Tahun  2015 ,  2015,  pp.
133 –143.
[8]  K.  C.  Treinen et  al. ,  “Improved protactinium  spike  calibration  method applied  to  231Pa –235U  age-dating  of certified  reference  materials  for  nuclear forensics,” J.  Radioanal.  Nucl.  Chem. , vol. 318, no. 1, pp. 209 –219, 2018, doi: 10.1007/s10967-018-6149-x.
[9]  J.  S.  Denton et  al. ,  “International cooperation  in  age-dating  uranium standards for nuclear forensics using the 231Pa/235U radiochronometer,” J.
Radioanal. Nucl. Chem. , vol. 324, no. 2,
pp. 705 –714, 2020, doi:
10.1007/s10967-020-07084-x.
[10]  T.  M.  Kayzar  and  R.  W.  Williams, “Developing  226Ra  and  227Ac  age- dating  techniques  for  nuclear  forensics to gain insight from concordant and non- concordant radiochronometers,” J. Radioanal. Nucl. Chem. , vol. 307, no. 3, pp. 2061 –2068, 2016,
doi: 10.1007/s10967-015-4435-4.
[11]  K.  Mayer,  M.  Wallenius,  and  Z.  Varga, “Nuclear  forensic  science:  Correlating measurable  material  parameters  to  the history of nuclear material,” Chem. Rev. , vol. 113, no. 2, pp. 884 –900, 2013, doi:
10.1021/cr300273f.
[12]  Z. Varga, M. Wallenius, K. Mayer, and E. Hrn ecek,  “Alternative  method  for  the production date determination of impure uranium  ore  concentrate  samples,” J.
Radioanal. Nucl. Chem. , vol. 290, no. 2, pp. 485 –492, 2011, doi:
10.1007/s10967-011-1233-5.
[13]  P.  V  Achuthan et  al. ,  “Studies  on  The Separation of Thorium and Uranium  on Variously  Crosslinked  Dowex  50W Resin,” Bombay, India, 1993.
[14]  A.  Bhattacharyya,  P.  K.  Mohapatra,  P. N.  Pathak,  and  V.  K.  Manchanda, “Cation-exchange separation of uranium from  thorium  in  nitric  acid  medium,” J. Radioanal. Nucl. Chem. , vol. 268, no. 2, pp. 323 –328, 2006, doi: 10.1007/s10967-006-0168-8.
[15]  E. Noerpitasari, S. Fatimah, A. Nugroho, P. Teknologi, and B. Bakar, “Metode Uji
Radiochronometry Uranium
dan
Thorium,” in Hasil-Hasil  Penelitian  EBN
Tahun 2018 , 2019, pp. 114 –127.
[16] M. H. Lee and C. W. Lee, “Preparation of alpha-emitting nuclides by electrodeposition,” vol. 447, no.
November 1999, pp. 593 –600, 2000.
[17]  E.  Noerpitasari,  A.  Saefumillah,  and  B. Briyatmoko,  “Preparation  of  thorium alpha  source  using  electrodeposition method  Preparation  of  Thorium  Alpha
Source Using Electrodeposition
Method,” in 3rd International Symposium on Current Progress in Mathematics and Sciences  2017  (ISCPMS2017) ,  2018,
vol.
020089, no. 2023, doi: https://doi.org/10.1063/1.5064086. [18]  LNE- LNHB/CEA, “Table de Radionucleides  for  Th- 232,”  pp.  1–6, 2012. [19]  LNE- LNHB/CEA,
“Table de Radionucleides for Th- 228,” 2013. [20] Uranium in Concentrates Form
Purchase  Contract .  Velizy:  Cogema
Group CEA.
[21] M.  Daryoko,  “Strategi  Dekomisioning
Fasilitas Pemurnian Asam Fosfat
Petrokimia Gresik,” in Seminar Nasional Teknologi Pengolahan Limbah VI , 2008, pp. 173 –179.
[22] “Pra  Studi  Kelayakan  Pertambangan Uranium  Bukit  Eko  Remaja  -  Kalan  - Kalimantan Barat.”