KARAKTERISASI PELET UO 2 MELALUI  AUC DAN PELET UO 2
MELALUI  ADU SELAMA SINTERING

## Meniek Rachmawati  dan Tri Yulianto
Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-BATAN
Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang

## ABSTRAK
KARAKTERISASI  PELET  UO 2 MELALUI    AUC  DAN  PELET  UO 2 MELALUI    ADU  SELAMA SINTERING. Penelitian  dilakukan  dengan  mengompakkan  serbuk  UO 2 melalui    AUC  dan  serbuk UO 2 melalui ADU dengan tekanan pengompakan  4.3 ton/cm 2 . Kinetika sintering pelet mentah hasil pengompakkan,  yakni pelet mentah UO 2 melalui AUC (5.80  g/cm 3 ) dan  pelet mentah UO 2 melalui ADU  (5.49  g/cm 3 )  dipelajari  menggunakan  dilatometer.  Kurva  dilatometer,  menunjukkan penyusutan/ shrinkage  rate terjadi  lebih  awal  pada  pelet  UO 2 melalui ADU  dibandingkan  dengan pelet UO 2 melalui AUC. Laju dan besar penyusutan yang terjadi pada pelet UO 2 melalui ADU lebih cepat  dan  lebih  besar  dibandingkan  pelet  UO 2 melalui  AUC.  Pengamatan  mikrostruktur  pelet  hasil dilatometer menunjukkan bahwa fraksi pori pelet UO 2 melaluiAUC lebih banyak dengan ukuran yang lebih  besar  dibandingkan  pelet  UO 2 melalui  ADU.  Pada  temperatur  tinggi  mekanisme  sintering dipelajari menggunakan tungku sinter dengan temperatur sintering 1700 o C dengan laju pemanasan 250ºC/j dan waktu sintering 4 jam. Hasil sintering menunjukkan bahwa  kerapatan pelet sinter UO 2 melalui  ADU  (10.73  g/cm 3 )  lebih  tinggi  dibandingkan  dengan  kerapatan  pelet  sinter  UO 2 melalui AUC  (10.53  g/cm 3 ).  Pengamatan  mikrostruktur  menggunakan  mikroskop  optik  dari  pelet  hasil sintering  menunjukkan  bahwa  ukuran  butir  pelet  UO 2 melalui  ADU  lebih  besar  dibandingkan  pelet UO 2 melalui AUC. Hasil penelitian menunjukkan bahwa mampu sinter serbuk UO 2 melalui AUC lebih rendah dibandingkan serbuk UO 2 melalui ADU. Hal ini terlihat pada temperatur puncak U 3 O 7 serbuk UO 2 melalui  ADU  yang  lebih  rendah  (161 o C)  dibandingkan  temperatur  puncak  U 3 O 7 serbuk  UO 2 melaluiAUC (174 o C).
Kata Kunci : Kompaksi, sintering, serbuk UO 2 ,  ADU, AUC, TG-DTA, ukuran partikel, densitas pelet, densitas sinter, dilatometer.

## ABSTRACT
CHARACTERIZATION  OF  UO 2 VIA  AUC  PELLET  AND  UO 2 MELALUIADU  PELLET  DURING SINTERING. A  research  has  been  conducted  by  compacting  of  UO 2 powder  via  AUC  and  UO 2 powder via ADU under the compaction pressure of 4.3 ton/cm 2 . The kinetical sintering of the green pellet  as the result of the compaction, green pellet UO 2 melaluiAUC  (5.80 g/cm 3 ) and  green pellet UO 2 via ADU (5.49 g/cm 3 ), has been studied using a dilatometer. The dilatometer curve shows that the  shrinkage  rate  of  UO 2 pellet  via  ADU  occurs  earlier  than  the  shrinkage  of  UO 2 pellet  via  AUC. The speed and the size of shrinkage for UO 2 pellet via ADU is faster and greater than UO 2 pellet via AUC  has.  From  microstructure-graph  investigation  as  the  result  of  the  dialtometer  process  shows that  the  big  size  of pore  fraction  of UO 2 pellet  via  AUC  is  greater  than  UO 2 pellet  via  ADU  has.  At high temperature, the mechanism of sintering has been studied at 1700 o C with heating rate 250 o C/j and sintering time 4 hours. The results of the sintering shows that the density of UO 2 pellet via ADU
(10.73  g/cm 3 )  is  higher  than  the  density  of UO 2 pellet  via  AUC  (10.53  g/cm 3 ).  Microstructure-graph using  optical  microscope  of  the  sintered  pellet  shows  that  particle’s  size  of  UO 2 pellet  via  ADU  is biger than the particle’s size of UO 2 pellet via AUC. The research shows that the sinterability of UO 2 powder via AUC is lower than the siterability of UO 2 powder via ADU. It has been shown by the peak temperature  of U 3 O 7 of UO 2 powder  via  ADU  which  is  lower  (161 o C)  than  the  peak  temperature  of U 3 O 7 of UO 2 powder via ADU (174 o C).
Keywords : Compaction, sintering, UO 2 powder, ADU, AUC, TG-DTA, particle  size/ shape, green density, sintered density, dilatometer.

## PENDAHULUAN
UO 2 adalah  bahan  bakar  nuklir  yang digunakan secara luas pada pembangkit listrik tenaga  nuklir  saat  ini.  Proses  fabrikasi  pelet UO 2 pada  prinsipnya  sama  dengan  proses metalurgi serbuk (P/M). UO 2 secara
konvensional  difabrikasi  dengan  proses  basah melalui:  ADU  (Ammonium  Di  Uranat) [1] dan AUC  (Ammonium  Uranyl  Carbonate) [2]. .  Akan tetapi  karakteristik  serbuk  yang dihasilkan melalui  ke  dua  proses  tersebut  berbeda. [3,4] . Perbedaan  karakteristik  ke  dua  jenis  serbuk tersebut  berpengaruh  besar  pada  mampu tekan/ compressibility , mampu kompak/
compactibility , dan mampu sinter/ sinterability [5-7] . Karakteristik
serbuk, khususnya  ukuran  dan  morfologi  serbuk berpengaruh  pada  perilaku  serbuk  selama proses  pengompakan  dan  mampu  sinter serbuk l8,9] . Hasil penelitian menyebutkan bahwa partikel serbuk UO 2 ex-AUC besar dan b erbentuk  spheris  (“ spherical ”)  dan  terpisah satu  dengan  lainnya.  Sedangkan  partikel serbuk UO 2 ex- ADU berbentuk “ non-spherical ” dan  cenderung  mengaglomerasi.  Fraksi  halus serbuk
UO 2 ex-ADU lebih banyak dibandingkan  dengan  serbuk  UO 2 ex-AUC [10- 12] .
Gambar 1.  Butiran serbuk UO 2 melalui AUC yang besar dan berbentuk bulat atau spherical dan terpisah satu
sama lain
Gambar 2. Butiran serbuk UO 2 melalui ADU dengan bentuk tak beraturan, halus serta mengaglomerasi
Karakteristik  tersebut  memberikan  konsek- wensi sebagai berikut [12 ] :
■ Serbuk UO 2 ex-AUC lebih mudah dikompakkan untuk mendapatkan kerapatan pelet mentah yang tinggi (5.80 g/cm 2 ) dan lebih homogen sepanjang kompakan dibandingkan UO 2 ex-ADU (5.49
g/cm 2 ) Gambar 3 dan 4.
■ Kontrol dimensi pelet UO 2 ex-AUC lebih mudah dibandingkan pelet UO 2 ex-ADU.
Gambar 3. Mikrostruktur pelet mentah UO 2 melalui AUC
Gambar 4 . Mikrostruktur pelet mentah UO 2 melalui ADU
Di  dalam  penelitian  ini,  telah  diamati karakterisasi  pelet  mentah  UO 2 melalui  ADU dan AUC selama proses sintering.
Pemahaman perilaku pelet hasil pengompakan  diperlukan  untuk  penguasaan proses  sintering.  Dengan  demikian  dapat diperoleh kondisi operasi yang dapat memberikan  pelet  sinter  UO 2 yang  memenuhi persyaratan  dan  informasi  penting  lainnya terkait dengan perbaikan proses dan produk.
Sintering merupakan  salah  satu  tahapan proses  pembuatan  bahan  bakar  pelet  UO 2 . Tujuan  proses sintering adalah  sebagai berikut [10,13] :
■ Mendapatkan pellet dengan kerapatan dan mikrostruktur yang dipersyaratkan.
■ Mendapatkan pellet sinter dengan geometri yang dipersyaratkan, yang mempunyai lapisan  permukaan yang dapat digerinda sehingga diperoleh pellet dengan permukaan yang bebas cacat seperti retak atau cracks dan chipping . ■ Mendapatkan pellet dengan komposisi yang dipersyaratkan, yakni perbandingan O/U mendekati 2.
Faktor –faktor  yang  membantu  terca- painya  tujuan  diatas  termasuk  diantaranya pola pemasukan atau loading ke dalam tungku dan their  passage  through  the  sintering
furnace, pemilihan  atmosfir  sinter  dan  laju pemanasan, waktu
sinter dan laju pendinginan.
Fenomena  yang  terjadi  di  dalam proses sintering adalah  adanya  aliran  massa berupa  difusi.  Mekanisme  aliran  massa/difusi yang terjadi dapat berupa  difusi volume, difusi permukaan,  dan  difusi  batas  butir.  Difusi  ini menghasilkan  densifikasi  atau  penyusutan/ shrinkage , dan pertumbuhan butir/ grain growth atau coarsening [14] .  Densifikasi  terjadi  pada tahap awal sintering, sedangkan pertumbuhan butir  terjadi  pada  tahap  akhir  sintering. Mekanisme yang terjadi pada proses densifikasi  adalah  difusi  volume  sedangkan pada  pertumbuhan  butir  adalah  difusi  batas butir/ grain  boundary [15] .  Mekanisme  ini  dapat dianalisis  menggunakan  dilatometer  dengan mengamati parameter kinetik berupa perubahan  dimensi  (  L/L)  dengan  temperatur dan
waktu pemanasan [15] . Mekanisme pertumbuhan butir yang terjadi dapat dianalisis menggunakan  mikroskop  optikatau Scanning Electron  Microscope (SEM).    Akan  tetapi, karena  keterbatasan  temperatur  dilatometer, pengamatan kinetika
sintering pada
temperatur tinggi
diprediksi dengan
mengamati  pelet  hasil sintering menggunakan tungku sinter.

## TATA KERJA
Penelitian  dilakukan  dengan  mengunakan serbuk UO 2 melaluiADU (Cameco) dan serbuk UO 2 melalui  AUC  (UO 2 deplesi).    Ptrosedur penelitian adalah sbb.:
● Penyiapan sampel pelet mentah UO 2
Melalui ADU dan AUC, yang dikompakkan pada tekanan pengompakan 4,3 ton/cm 2 , untuk analis kinetika sintering pelet  UO 2 melaluiADU dan AUC dengan dilatometer dengan parameter temperatur sintering 900 o C dengan laju pemanasan 250ºC/j dan waktu sintering 4 jam. ●
2 dengan temperatur dan waktu: mulai
terjadinya penyusutan, besar dan   kece- patan penyusutan pada kurva dilatometer.
● Pengamatan pertumbuhan butir pelet UO 2 hasil dilatometer mikrostruktur pelet sinter hasil dilatometer menggunakan mikroskop optik dan SEM.
● Sintering pelet UO 2 melaluiADU dan AUC dengan temperatur sintering 1700 oC dengan laju pemanasan 250ºC/j dan waktu sintering 4 jam.
● Pengamatan pertumbuhan butir pelet UO 2 hasil sintering mikrostruktur pelet sinter hasil dilatometer menggunakan mikroskop optik dan SEM

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Dari  kurva  dilatometer,  penyusutan terjadi lebih awal pada pelet UO 2 melalui ADU dibandingkan  dengan  pelet  UO 2 melalui  AUC. Laju  dan  besar  penyusutan  yang  terjadi  pada pelet  UO 2 melalui  ADU  lebih  cepat  dan  lebih besar  dibandingkan  pelet  UO 2 melaluiAUC. Hasil  penelitian  sebelumnya  menyebutkan bahwa  densifikasi  pelet  UO 2 yang  disinter pada  temperatur  1100 0 C  terjadi  pada  kisaran temperatur  650 0 C  sampai  900 0 C  dan pertumbuhan  butir  dominan  terjadi  pada kisaran  temperatur  900 0 C  sampai  1100 0 C [16] . Hasil  tersebut   menguatkan  hasil  pengamatan temperatur  dimana  densifikasi  terjadi  secara signifikan,  yakni  pada  sekitar  temperatur  650 0 C  pada  penelitian  ini  (Gambar  5).  Demikian
pula  dengan  tahap  akhir  proses  sintering, yakni pertumbuhan butir, yang belum signifikan  terjadi  pada  temperatur  800 0 C (Gambar 6 dan 7).  Dari Gambar 6 juga terlihat bahwa pori relatif besar terjadi pada pelet UO 2 melalui  AUC  dibandingkan  dengan  pelet  UO 2 melalui  ADU  (Gambar  7).  Hal  ini  memberikan indikasi  bahwa  kerapatan  pelet  sinter  UO 2 melaluiAUC lebih rendah dibandingkan kerapatan  pelet  sinter  UO 2 melalui  ADU.
Dikatakan  bahwa  mampu  sinter/ sinterability serbuk  UO 2 melalui  AUC  lebih  rendah dibandingkan  dengan  serbuk  UO 2 melalui ADU.  Hal  ini  diperkuat  dengan    kerapatan pelet  hasil  sintering    menggunakan  tungku sinter,  yakni    kerapatan  pelet  sinter  UO 2 melalui  AUC  (10.53  g/cm 3 )  yang  lebih  rendah dibandingkan  kerapatan  pelet  sinter  UO 2 melalui  ADU  (10.73  g/cm 3 )  (Gambar  8).  Fakta ini menunjukkan bahwa
meskipun
compactibility dan compressibility serbuk  UO 2 melalui  AUC  lebih  baik  dibandingkan  serbuk UO 2 melaluiADU,  yang  ditunjukkan  dengan kerapatan  pelet  mentah  UO 2 melalui  AUC yang  lebih  tinggi  (5.80  g/cm 2 )  dibandingkan kerapatan  pelet  mentah  UO 2 melalui  AUC
(5.49  g/cm 2 ) [12] ;  tetapi  karena  mampu  sinter serbuk  UO 2 melalui  AUC  yang  lebih  rendah dibandingkan dengan serbuk UO 2 melalui ADU memberikan  kerapatan  pelet  sinter  UO 2 melalui  AUC  (10.53  g/cm 3 )  yang  lebih  rendah dibandingkan  kerapatan  pelet  sinter  UO 2 melalui ADU (10.73 g/cm 3 ).
Gambar 5. Dari kurva dilatometer, penyusutan terjadi lebih awal pada pelet UO 2 melalui ADU dibandingkan dengan pelet UO 2 memalui AUC. Laju dan besa  penyu- sutan yang terjadi pada pelet UO 2 memalui ADU lebih cepat dan lebih besar dibandingkan pelet UO 2 memalui AUC

## Gambar 6. Mikrostruktur pelet  UO
2 memalui AUC hasil karakterisasi dilatome- ter pada temperatur  800 o C
Gambar 7. Mikrostruktur pelet  UO 2 memalui ADU hasil karakterisasi dilatome ter pada temperatur  800 0 C
Mampu sinter/ sinterability serbuk UO 2 memalui  AUC  lebih  rendah  dibandingkan dengan  serbuk  UO 2 memalui  ADU  juga  dapat dilihat  dari  mikrostruktur  pellet  sinter  UO 2
melalui  AUC  ,  yang  mempunyai  ukuran  butir yang  lebih  kecil  (Gambar  9)  dibandingkan dengan ukuran butir  pellet sinter UO 2 memalui ADU (Gambar 10).
Gambar  8. Kerapatan pelet sinter serbuk UO 2 memalui AUC yang lebih rendah dibandingkan dengan  kerapatan pelet sinter serbuk UO 2 memalui ADU
Gambar 9. Mikrostruktur pellet UO 2 – AUC hasil penyinteran pada temperatur
sintering 1700 0 C dengan laju pemanasan 250 0 C/j dan waktu sintering 4 jam.
Gambar  10. Mikrostruktur pelet UO 2 – AUC hasil penyinteran pada tempe- ratur sintering 1700 o C dengan laju pemanasan 250ºC/j dan waktu sintering 4 jam.
Mampu  sinter/ sinterability serbuk  UO 2 memalui AUC yang lebih rendah dibandingkan dengan  serbuk  UO 2 memalui  ADU  dapat dijelaskan berikut ini. Salah satu “ driving force ” dari  proses sintering adalah  energi  aktifasi material. Hasil penelitian mampu sinter serbuk UO 2 sebelumnya menyebutkan, bahwa serbuk dengan mampu sinter yang baik adalah serbuk yang  tersusun  dari  partikel  yang  agak  lunak (“ fairly  soft  particles ”)  dengan  ukuran  partikel yang  sangat  halus  yang  mempunyai  luas permukaan  partikel  yang  besar [13] .  Mampu sinter  juga  akan  ditentukan  oleh  ukuran  dan
tingkat  kesempurnaan  baik  internal  maupun permukaan  dari  suatu  kristal  penyusun serbuk [17] .  Untuk  serbuk yang  berbeda, karakteristiknya juga berbeda. Akibatnya parameter sinteringnya juga berbeda. Mampu sinter atau keaktifan (“ activeness ”)  direfleksikan  dengan  laju  dan temperatur yang mana laju maksimum oksidasi  UO 2 ,  U 3 O 7 ,  U 3 O 8 akan  karakteristik untuk  serbuk  yang  berbeda-beda.  Mampu sinter serbuk UO 2 yang bagus akan mempunyai pola “ Differential Thermal Analysis ”  yang  menunjukkan  temperatur  yang mana laju oksidasi maksimum akan ditunjukkan dengan puncak U 3 O 7 antara 155 0 C sampai  180 0 C [13] .  Apabila  temperatur  puncak tersebut  lebih  tinggi  180 o C,  maka  mampu sinter serbuk tersebut semakin menurun. Pola karakteristik  “ Thermogravitasi –  Differential Thermal  Analysis ”  (TG-DTA)  dapat  dilihat pada Gambar 11. Karakteritik keaktifan serbuk UO 2 memalui AUC yang lebih tinggi dibandingkan  serbuk  UO 2 memalui  AUC ditunjukkan  dengan puncak  U 3 O 7 pada temperatur yang lebih tinggi (174 0 C) dibandingkan  dengan  serbuk  UO 2 memalui AUC (161 0 C).
Gambar 11. Pola TG – DTA yang menunjukkan temperatur puncak U3O7 sebagai indikator mampu sinter

## SIMPULAN
Mampu  sinter  serbuk  UO 2 memalui  ADU lebih tinggi dibandingkan mampu sinter serbuk UO 2 memaluiAUC. Hal ini dapat dilihat dari:
Kurva  dilatometer,  penyusutan  terjadi lebih  awal  pada  pelet  UO 2 memalui  ADU dibandingkan  dengan  pelet  UO 2 memalui AUC.  Laju  dan  besar  penyusutan  yang  terjadi pada  pelet  UO 2 memaluiADU  lebih  cepat  dan lebih  besar  dibandingkan  pelet  UO 2 memalui AUC.
Fraksi pori yang lebih banyak dengan ukuran  yang  lebih  besar  pada  mikrostruktur pelet  UO 2 memalui  AUC  hasil  dilatometer dibandingkan pelet UO 2 memalui ADU Kerapatan pelet UO 2 memaluiADU (10.73 g/cm 3 ) hasil sintering (kondisi: temperatur  sintering  1700 0 C  dengan  laju pemanasan 250 0 C/j dan waktu sintering 4 jam) yang lebih tinggi dibandingkan dengan kerapatan UO 2 memalui AUC (10.53 g/cm 3 ).
Pada  pengamatan  mikrostruktur  pelet hasil  sintering,  ukuran  butir  pelet  sinter  UO 2 memalui  ADU  lebih  besar  dengan  fraksi  pori yang  lebih  sedikit  dibandingkan  pelet  sinter UO 2 memalui AUC.
Pola Differential  Thermal  Analysis yang menunjukkan puncak U 3 O 7 yang dimiliki serbuk UO 2 memalui ADU pada temperatur yang lebih rendah  (161 0 C)  dibandingkan  dengan  serbuk UO 2 memalui AUC (174 0 C).

## DAFTAR PUSTAKA
1. I.J., HASTING, AECL ,” Report
Report ”, CRNL – 2, (1983).
2. V.  MATHIEU ,  Trans.  Am,” Nuclear Society ”, 28. 327 (1978).
3. C.S. CHOI, J.H. PARK, E.H. KIN. H.S. Shin  and  I.S.  Chang, “ Journal  of
Nuclear Materials ”,153, 148 (1988).
4. LARS  HALLDAHL,  ibid.,  126,  170 (1984).
5. Y.W. LEE AND M.S. YANG, ibid., 178, 217 (1991).
6. H.S.  KIM,  Y.W.  LEE  AND  S.H.  NA, J.KOR.SOc.28, 458 (1996).
7. K.W.  SONG,  K.S.  KIM,  K.W.  KANG, Y.H. Jung, ibid., 31, 335 (1999).
8. S.H.  Na  et  al.,  2000  KNS  Autumn Mtg., Korea Nuclear Society (2000).
9. JOEL S.HIRSHHORN, “ Introduction to
Powder  Metallurgy ” ,  1 st ed.,  p.46, American Powder Metallurgy Institute, USA, (1996). 10.  H.S.KIM et  all,” Ball –  milling  Effect on  the  Sinterability  of  the  UO 2 ex-
AUC  Pwder ”,  Journal  of  the  Korean
Nuclear Society, Volume 26, Number 2, June 1994. 11.  M.  RACHMAWATI ,  “Karakterisasi Proses Pengompakan pada Peletisasi Serbuk UO 2 ”,     Prosiding
Presentasi Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir.,  PEBN-BATAN.,  Jakarta,  18- 19 Maret 1996.
12.  M.  RACHMAWATI,  T.T.  SAPUTRA, D. KISWORO, “Karakterisasi  dan Kompa-rasi Serbuk UO 2 dari Proses ADU  dan  AUC  selama  Proses
Pengompakan”.
Prosiding Presentasi            Ilmiah  Daur  Bahan Bakar  Nuklir  VI,  P2TBDU –  BATAN Jakarta 7-8 Nopember 2001.
13.  SANG  HO  NA et al, “ Effect  of  Ball  -
mill Treatment on Powder
Characteristics,      Compaction and Sintering  Behaviors  of  ex-AUC  and ex-ADU  Powde r”,  Journal  of  the Korean  Nuclear  Society,  volume  34, Number  1,  pp.60-67,  February, 2002.
14.  Belle,  J,  Uranium  Dioxide:  Property and  Nuclear  Application,  Atomic Energy  Commission,  Washington D.C, 1961, P.234.
15.  Randall M. German, Powder Metallurgy  Science,  Metal  Powder Industries  Federation,  New  Jersey, 1984, p.161.
16. DIAN ANGRAINI, A.B.GINTING, S.AMINI,M.RACHMAWATI, MARTO- YO , “Analisis   Mekanisme    Kinetika Sintering Pelet  UO 2 dengan Dilatome      ter dan   Mikroskop Optik”, Prosiding Presentasi Ilmiah Daur Bahan  Bakar Nuklir III PEBN- BATAN Jakarta, 4-5     Nopember 1997.
17.  A.J.  TAYLOR ,  “ Characterisation  of Uranium Dioxide Powder for
Sintering ”,  Meeting  on  Characte- risation  of  Uranium  Dioxide,  United Atomic  Energy  Commission,  Oak Ridge National
Laboratory, December 12-13, 1961.