TEKNIK, 41 (2), 2020, 172-178
doi: 10.14710/teknik.v41n2.28857               Copyright © 2020, TEKNIK, p-ISSN: 0852-1697, e-ISSN: 240-9919

## Pengaruh Lapisan Dy & Tb pada Temperatur Rendah terhadap Koersivitas Magnet Permanen Tipe NdFeB
Eva Afrilinda, Shinta Virdhian, Dagus Resmana Djuanda, Martin Doloksaribu *
Balai Besar Logam dan Mesin, Jl. Sangkuriang no. 12, Bandung, Indonesia 40135

## Abstrak
Pelapisan permukaan magnet dengan unsur tanah jarang berat (heavy rare earth element-HREE) diikuti difusi  batas  butir  dapat  meningkatkan  koersivitas  tanpa  mempengaruhi  remanen.  Pada  umumnya perlakuan  panas  dilakukan  pada  temperatur  tinggi  agar  lapisan  HRE  dapat  terdifusi  ke  dalam permukaan.  Namun  temperatur  tinggi  dapat  meningkatkan  ukuran  butir  sehingga  koersivitas  menurun. Penelitian  ini  mempelajari  pengaruh  lapisan  Dy  dan  Tb  pada  temperatur  rendah.  Sampel  magnet permanen  dilapisi  DyF 3 dan  TbF 3 kemudian  diberikan  dua  variasi  perlakuan  panas.  Pertama,  sampel diberikan perlakuan panas anil temperatur 700 o C selama 6 jam lalu perlakuan setelah anil pada 500 o C selama  1  jam.  Kedua,  sampel  diberikan  perlakuan  panas  anil  temperatur  700 o C  selama  10  jam  lalu perlakuan  setelah  anil  pada  500 o C  selama  2  jam.  Hasil  uji  koersivitas  menunjukkan  bahwa  nilai koersivitas  magnet  permanen  dengan  Tb  lebih  besar  dibandingkan  dengan  Dy  pada  waktu  tahan  6  jam dan  10  jam.  Pengamatan  struktur  mikro  dengan  SEM-EDS  dan  EPMA  menunjukkan  bahwa  oksida terdifusi lebih dalam pada lapisan Tb dibandingkan lapisan Dy.
Kata kunci : difusi batas butir temperatur rendah; dysprosium (Dy); koersivitas; magnet NdFeB; terbium (Tb)

## Abstract
[Title:  Effect  of  Dy  &  Tb  Coating  at  Low  Temperature  on  Permanent  Magnetic  Coercivity  of NdFeB] Surface  coating  followed  by  grain  boundary  diffusion  process  can  escalate  coercivity  without affect remanence. Generally, heat treatment is carried out at high temperatures so that the HRE layer can diffuse into the surface. However, high temperatures can increase grain size so that coercivity decreases. This  research  studies  the  effect  of  Dy  and  Tb  layers  at  the  low-temperature  grain  boundary  diffusion process. The NdFeB permanent magnets were coated with DyF3 and TbF3. The first sample was annealed at 700 o C for 6 hours and then was post annealed at 500 o C for 1 hour. The second sample was annealed at 700 o C for 10 hours, then was post annealed at 500 o C for 2 hours. Permagraph observation shows that Tb coating's  coercivity  was  higher  than  Dy  coating  at  the  holding  time  of  6  hours  and  10  hours.  The microstructure shows that the oxide diffuses deeper in the Tb coating layer than in the Dy coating layer.
Keywords : coercivity;  dysprosium  (Dy);  low  temperature  grain  boundary  diffusion;  NdFeB  permanent magnet; terbium (Tb)

## 1. Pendahuluan
Magnet  Permanen  berbasis  Nd-Fe-B  merupakan magnet  permanen  dengan  energi  produk  tinggi  yang banyak  dikembangkan.  Energi  produk  maksimum magnet  Nd-Fe-B  dapat  mencapai  400  kJ/m 3 (50,26 MGOe)  (Hono  &  Sepehri-Amin,  2012).    Magnet
Permanen berbasis LTJ memiliki nilai (BH)max magnet mencapai  240~280  kJ/m 3 atau  30~35  MGOe  (Idayanti dkk., 2018). Selain itu, magnet tersebut memiliki induksi magnet saturasi mencapai 1,6 T atau 16 kG dan induksi remanensi  tertinggi  saat  ini  mencapai  1,53  T  atau  15,3 kG.  Magnet  permanen  Nd-Fe-B  terbuat  dari  paduan logam  tanah  jarang  Neodymium  atau  Prosedymium, Besi,  dan  Boron  dengan  fasa  magnet  Nd 2 Fe 14 B  dengan struktur kristal tetragonal.
------------------------------------------------------------------
*) Penulis Korespondensi.
E-mail: mrtn.ds@gmail.com

## TEKNIK, 41 (2), 2020, 173
Keunggulan  magnet  permanen  Nd-Fe-B  belum dapat  diaplikasikan  pada  motor  kendaraan  listrik  (Choi dkk., 2011).  Hal  ini  disebabkan  oleh  sifat  magnet permanen  Nd-Fe-B  yang  dipengaruhi  oleh  temperatur tinggi  (Kim dkk., 2009;  Wang dkk., 2012).  Koersivitas dan  magnet  remanen  menurun  pada  temperatur  di  atas 150 o C.  Kondisi  operasi  motor  kendaraan  listrik  berada di  atas  150 o C  pada  waktu  lama  (Soderžnik dkk., 2012). Koersivitas  dan  temperatur  currie  perlu  ditingkatkan agar  penurunan  koersivitas  masih  pada  nilai  yang dipersyaratkan pada temperatur operasi motor kendaraan listrik.
Peningkatan  koersivitas  tanpa  mempengaruhi remanen  secara  signifikan  dilakukan  dengan  difusi Dysprosium  (Dy)  atau  Terbium  (Tb)  pada  batas  butir. Perlakuan  panas  anil  dan  setelah  anil  menyebabkan Dy/Tb  berdifusi  ke  wilayah  batas  butir  Nd 2 Fe 14 B. Kemudian  Dy/Tb  membentuk  struktur  mikro core-shell (Lu dkk., 2019;  Samardžija dkk., 2012). Perubahan struktur  mikro  ( core-shell) pada  batas  butir  dan kedalaman  difusi  akan  mempengaruhi  peningkatan koersivitas Temperatur anil yang diberikan akan mempengaruhi  terhadap  koersivitas.  Penelitian  Li  et  al memberikan  temperatur  anil  pada  900 o C  untuk meningkatkan  koersivitas  (Li dkk., 2020).  Penelitian Pratomo  dkk  menyatakan  temperatur  850 o C  merupakan temperatur  optimal  meningkatkan  koersivitas  (Pratomo dkk., 2019).  Temperatur  mempengaruhi  pembentukan atau  ketebalan Nd  rich phase yang akan  mempengaruhi koersivitas.
Temperatur  tinggi  dapat  berdampak  buruk terhadap  koersivitas.  Temperatur  terlalu  tinggi  dapat menyebabkan  butir  terlalu  besar  sehingga  menurunkan koersivitas.  Selain  itu  pada  temperatur  tinggi  Nd semakin  mudah  berikatan  dengan  oksigen  (Yang dkk., 2019).
Penelitian  ini  bertujuan  mempelajari  pengaruh lapisan  Dy  dan  Tb  terhadap  koersivitas  magnet permanen  berbasis  logam  tanah  jarang  (Nd 2 Fe 14 B) dengan  metode  difusi  batas  butir  pada  temperatur rendah.

## 2. Bahan dan Metode
Magnet permanen yang digunakan adalah magnet permanen  komersil  tipe  NdFeB.  Magnet  dipotong menjadi  ukuran  6x6x2  mm.  Bahan  lapisan  adalah  Dy dan  Tb  komersil  dalam  senyawa  DyF 3 (dysprosium trifluoride) dan TbF 3 (terbium trifluoride).
Metode  penelitian  dapat  dilihat  pada  Gambar  1. Temperatur  anil  untuk  difusi  batas  butir  diberikan  pada 700 o C.  Kisaran  temperatur  tersebut  merupakan  kisaran temperatur  leleh  batas  butir  kaya  Nd  (Hu dkk., 2017). Sampel pertama diberikan temperatur anil 700 o C dengan waktu tahan 6 jam. Kemudian diberikan post annealing
pada  500 o C  selama  1  jam.  Sampel  kedua  diberikan temperatur  anil  700 o C  dengan  waktu  tahan  10  jam diikuti  dengan post-annealing 500 o C  selama  2  jam (Doloksaribu dkk., 2019;  Wong dkk., 2019).  Perlakuan panas  dilakukan  dengan  tungku  vakum  dengan  tekanan 10 -2 mbar dengan gas argon.
Alat  tungku  vakum  ( vacuum  furnace )  adalah  merk MTI Coorperation GSL 1500 dengan kapasitas 10 -2 mbar. Sifat  magnet  diuji  dengan  Permagraph  dan  Vibrating Sampel  Magnetometer  (VSM).  Struktur  mikro  diamati dengan  Mikroskop  Optik  dan  SEM-EDS  HITACHI. Komposisi  lokal  diamati  dengan  Electron  Probe  Micro Analysis  (EPMA).  Data  pengujian  dianalisa  untuk mengetahui  pengaruh  lapisan  Dy  dan  Tb  terhadap koersivitas magnet permanen
Gambar 1. Metodologi penelitian

## 3. Hasil dan Pembahasan
Nilai koersivitas dan remamen magnet yang telah dilapisi  oleh  DyF 3 maupun  TbF 3 diamati  dengan Permagraph  (Tabel  1).  Koersivitas  magnet  relatif  kecil dibandingkan  koersivitas  yang  mampu  dicapai  oleh penelitian  Sri  Bimo  dkk.  Difusi  batas  butir  Dy  dan  Tb meningkatkan  koersivitas  mencapai  1710,90  kA/m  dan 1909,84  kA/m  (Pratomo dkk., 2018).  Namun  Tb memberikan  nilai  koersivitas  yang  lebih  besar dibandingkan lapisan Dy.

## TEKNIK, 41 (2), 2020, 174
doi: 10.14710/teknik.v41n2.28857               Copyright © 2020, TEKNIK, p-ISSN: 0852-1697, e-ISSN: 240-9919
Tabel 1. Koersivitas dan remanen magnet dengan Dy dan Tb dengan waktu tahan 6 jam
No Lapisan Koersivitas (iHc) kA/m Remanen (Mr) T Waktu tahan 6 jam 1 DyF 3 + LiF 8 0.6 2 TbF 3 + LiF 11 0.4 Sumber: dokumentasi penelitian Tabel 2. Koersivitas dan remanen magnet dengan Dy dan Tb pada waktu tahan 10 jam No Lapisan Koersivitas (iHc) kA/m Remanen (Mr) T Waktu tahan 10 jam 1 DyF 3 + LiF 9.3 0.6 2 TbF 3 + LiF 9.7 0.4 Sumber: dokumentasi penelitian
Koersivitas pada waktu tahan 10 jam ditunjukkan Tabel 2. Lapisan Tb memberikan koersivitas yang lebih besar  dibandingkan  lapisan  Dy.  Namun  perbedaan  nilai koersivitas  antara  lapisan  Dy  dan  Tb  lebih  kecil dibandingkan  pada  waktu  tahan  6  jam.  Nilai  remanen tidak mengalami perubahan.
Yang dkk. (2019)  menyatakan  bahwa  pada magnet  yang  dilapisi  DyF 3 ditemukan  fasa  kaya  F  ( F- rich  phase )  selain  unsur  Dy.  Fasa  kaya  F  tersebut mempengaruhi koersivitas. Koersivitas dipengaruhi oleh core shell yang terbentuk karena keberadaan Dy atau Tb namun juga dipengaruhi oleh F.
Morfologi struktur mikro diamati dengan mikroskop  optik  (Gambar  2).  Pengamatan  dilakukan pada  permukaan  sampel  untuk  mengetahui  kedalaman difusi  lapisan.  Kedalaman  difusi  dapat  mempengaruhi koersivitas (Kim dkk., 2019). Pada Gambar 2 kedalaman difusi  ditunjukkan  oleh  degradasi  warna  dari  sisi (pinggir) sampel menuju area tengah sampel.
Pada  lapisan  Tb  (Gambar  2b)  terbentuk  lapisan difusi  yang  lebih  tebal  dibandingkan  lapisan  Dy. Lapisan  tebal  Tb  menunjukkan  bahwa  Tb  dapat berpenetrasi  lebih  dalam  dibandingkan  lapisan  Dy. Namun  penetrasi  tersebut  tidak  optimal  meningkatkan koersivitas.  Nilai  koersivitas  tidak  mampu  ditingkatkan
optimal  karena  penetrasi  Tb  sedikit  membentuk core shell .
Unsur  yang  masuk  ke  dalam  sampel  diamati dengan  SEM-EDS  (Gambar  3a  dan  3b).  Pada  struktur mikro  terdapat  tiga  area  warna  yang  berbeda.  Area  1 merupakan triple junction , area 2 merupakan batas butir dan area 3  merupakan butir.  Warna  yang lebih  gelap di sekeliling  butir  menunjukkan  adanya  difusi  ke  batas butir.    Pada  lapisan  Tb  terjadi  difusi  hampir  di  seluruh area butiran.
Oksida  banyak  ditemukan  pada  struktur  mikro lapisan  Dy  maupun  Tb  (Yan dkk., 2010;  Zhou dkk.,
2017). Oksida yang terbentuk dapat berupa NdOF (Yang dkk., 2019).  Unsur  Dy/Tb  yang  diharapkan  terdifusi  ke dalam  permukaan  tidak  ditemukan  (Gambar  3b).  Area terdifusi diamati dengan SEM-EDS.
Hasil  pengamatan  SEM-EDS  pada  area  1  s/d  3 dapat  dilihat  pada  Gambar  4.  Pada  lapisan  Dy  maupun Tb  terdapat  intensitas  unsur  O  yang  tinggi.  Unsur  yang terdifusi  bukan  Dy  atau  Tb  namun  oksida  (O).  Namun intensitas O pada lapisan Tb (Gambar 4d-f) lebih tinggi daripada  lapisan  Dy.  Perbedaan  intensitas  O  pada lapisan Dy dan Tb tidak terlalu signifikan sehingga pada penelitian  ini  kedua  lapisan  tidak  dapat  meningkatkan koersivitas secara  optimal
(a)
(b)
Sumber: dokumentasi penelitian Gambar 2. Morfologi struktur mikro pada perbesaran 1000X pada temperatur 700 o C dengan waktu tahan 10 jam (a) lapisan Dy (b) lapisan Tb
(a) (b)
Sumber: dokumentasi penelitian Gambar 3. Morfologi struktur mikro pada temperatur 700 o C dengan waktu tahan 10 jam dengan SEM-EDS (a) lapisan Dy (b) lapisan Tb
(a) (b) (d) (e)
(c) (f)
Gambar 4. Hasil pengamatan SEM-EDS pada temperatur 700 o C dengan waktu tahan 10 jam (a) lapisan Dy area 1, (b) lapisan Dy area 2, (c) lapisan Dy area 3, (d) lapisan Tb area 1, (e) lapisan Tb area 2, (f) lapisan Tb area 3.
Selected Area 1 Selected Area 2
doi: 10.14710/teknik.v41n2.28857               Copyright © 2020, TEKNIK, p-ISSN: 0852-1697, e-ISSN: 240-9919
(a) (b) (c) (d) (e) (f)
Sumber: dokumentasi penelitian
Gambar 5. Mapping persebaran unsur pada temperatur anil 700 o C selama 10 jam (a) BSE lapisan Dy, (b) unsur O pada lapisan  Dy,  (c)  unsur  Dy  pada  lapisan  Dy,  (d)  BSE  pada  lapisan  Tb,  (e)  unsur  O  pada  lapisan  Tb,  (f)  unsur  Tb  pada lapisan Tb
Pemetaan  unsur  dengan  EPMA  menunjukkan unsur  O  ditemukan  di  bawah  permukaan  sampel (Gambar  5b  dan  5e).  Sedangkan  unsur  Dy  maupun  Tb tidak  ditemukan  di  bawah  permukaan  sampel  (Gambar 5c  dan  5f).  Pada  kondisi  banyak  terbentuk  oksida, lapisan  Tb  menghasilkan  koersivitas  lebih  tinggi
dibandingkan Dy. Hal ini didukung oleh penetrasi difusi Tb  yang  lebih  dalam.  Selain  itu,  unsur  Tb  dapat meningkatkan  koersivitas  lebih  tinggi  dibandingkan  Dy (Pratomo dkk., 2018)

## TEKNIK, 41 (2), 2020, 177

## 4. Kesimpulan
Pada  GBDP  temperatur  rendah  lapisan  Tb mampu  terdifusi  lebih  dalam  dibandingkan  lapisan  Dy. Pada  lapisan  Dy  maupun  Tb  tidak  banyak  membentuk core  shell melainkan  banyak  membentuk  oksida sehingga koersivitas tidak meningkat optimal. Meskipun pada  lapisan  Dy  maupun  Tb  banyak  terbentuk  oksida, lapisan Tb mampu meningkatkan koersivitas lebih tinggi disebabkan intensitas dan kedalaman difusi oksida yang lebih besar daripada Dy.

## Ucapan Terima Kasih
Penulis  mengucapkan  terima  kasih  kepada  Dr.  Azwar Manaf  (Universitas  Indonesia),  Dr.  Wisnu  Ari  Adi (BATAN)  dan  Bapak  David  (PT  KOMATSU)  atas bantuan  yang  diberikan  dalam  pelaksanaan  penelitian ini.

## Daftar Pustaka
Choi,  M.,  Yu,  J.,  Kim,  D.,  Kim,  I.,  &  Kim,  Y.  (2011).
Coercivity Enhancement in Nd2Fe14B Permanent Magnetic  Powders  through  Rotating  Diffusion Process  with  DyHx  Powders. Journal  of Magnetics , 16 (4),
342–349.
https://doi.org/10.4283/JMAG.2011.16.4.342 Doloksaribu, M., Virdhian, S., Resmana Djuanda, D., & Afrilinda,  E.  (2019).  Peningkatan  Koersivitas  dan Remanen pada Magnet Permanen Nd-Fe-B dengan Proses Difusi Batas Butir. Metal Indonesia , 41 (1), 18–25.  https://doi.org/10.32423/jmi.2019.v41.16- 22
Hono,  K.,  &  Sepehri-Amin,  H.  (2012).  Strategy  for high-coercivity Nd-Fe-B magnets. Scripta Materialia , 67 (6),
530–535.
https://doi.org/10.1016/j.scriptamat.2012.06.038 Hu,  S.,  Peng,  K.,  &  Chen,  H.  (2017).  Influence  of annealing temperature on the Dy diffusion process in  NdFeB  magnets. Journal  of  Magnetism  and Magnetic Materials , 426 , 340–346. https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2016.11.111
Idayanti,  N.,  Manaf,  A.,  &  Dedi.  (2018).  Magnet Nanokomposit  Sebagai  Magnet  Permanen  Masa Depan. Metalurgi , 33 (1), 1–18. https://doi.org/10.14203/metalurgi.v33i1.433 Kim,  D.  H.,  Kim,  A.  S.,  Lim,  T.  H.,  &  Jang,  T.  S. (2009). High Coercive Nd-Fe-B Sintered Magnets for  High  Temperature  Application. Journal  of
Magnetics , 14 (1), 27–30.
https://doi.org/10.4283/JMAG.2009.14.1.027
Kim,  S., Ko, D.-S.,  Lee, H.-S., Kim, D.,  Roh, J. W.,  & Lee,  W.  (2019).  Enhancing  the  coercivity  of  Nd- Fe-B  sintered  magnets  by  consecutive  heat treatment–induced formation of Tb-diffused
microstructures. Journal of Alloys and Compounds , 780 , 574–580. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2018.11.412
Li, W., Yang, L., Zhang, Q., Xu, C., Zhu, Q., Song, Z., Zheng, B., Hu, F., & Jiang, J. (2020). Effect of the grain  boundary  Tb/Dy  diffused  microstructure  on the  magnetic  properties  of  sintered  Nd-Fe-B magnets. Journal  of  Magnetism  and  Magnetic
Materials , 502 , 166491. https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2020.166491
Lu,  K.,  Bao,  X.,  Chen,  G.,  Mu,  X.,  Zhang,  X.,  Lv,  X.,
Ding,  Y.,  &  Gao,  X.  (2019).  Coercivity enhancement of Nd-Fe-B sintered magnet by grain boundary  diffusion  process  using  Pr-Tb-Cu-Al alloys. Journal  of  Magnetism  and  Magnetic
Materials , 477 , 237–243. https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2019.01.062
Pratomo,  S.  B.,  Oktadinata,  H.,  &  Pawawoi.  (2018). Effect  of  DyF3  and  TbF3  additions  on  the coercivity  enhancement  in  grain  boundary diffusion  processed  Nd-Fe-B  permanent  magnets. AIP Conference Proceedings , 1964 (020019), 1–8. https://doi.org/10.1063/1.5038301
Pratomo, S. B., Resmana Djuanda, D., Rizki Nurqiat, P., &  Fauzi,  M.  N.  (2019).  Peningkatan  Koersivitas Magnet  Permanen  Tipe  Nd2Fe14B  dengan Metoda Perlakuan Panas. Jurnal Teknologi Bahan
Dan Barang Teknik , 9 (1), 1–6. https://doi.org/10.37209/jtbbt.v9i1.111
Samardžija, Z., McGuiness, P., Soderžnik, M., Kobe, S.,
&  Sagawa,  M.  (2012).  Microstructural  and compositional  characterization  of  terbium-doped
Nd-Fe-B sintered magnets. Materials Characterization , 67 , 27–33. https://doi.org/10.1016/j.matchar.2012.02.017
Soderžnik, M., Rožman, K. Ž., Kobe, S., & McGuiness, P. (2012). The grain-boundary diffusion process in Nd-Fe-B sintered magnets based on the electrophoretic deposition of DyF 3. Intermetallics , 23 , 158–162.
https://doi.org/10.1016/j.intermet.2011.11.014 Wang, Y., You, C., Wang, J., Tian, N., Lu, Z., & Ge, L. (2012).  Coercivity  enhancement  of  Nd2Fe14B/α- Fe  nanocomposite  magnets  through  neodymium diffusion under annealing. Journal of Rare Earths , 30 (8),  757–760.  https://doi.org/10.1016/S1002- 0721(12)60125-2
Wong,  Y.  J.,  Chang,  H.  W.,  Lee,  Y.  I.,  Chang,  W.  C., Chiu,  C. H., & Mo, C.  C. (2019). Comparison on the  coercivity  enhancement  of  sintered  NdFeB magnets  by  grain  boundary  diffusion  with  low- melting  (Tb,  R)75Cu25  alloys  (R=  None,  Y,  La, and Ce). AIP Advances , 9 (12), 6–10. https://doi.org/10.1063/1.5129897
Yan, G., McGuiness, P. J., Farr, J. P. G., & Harris, I. R.
(2010). Optimisation of the processing of Nd-Fe-B with  dysprosium  addition. Journal  of  Alloys  and Compounds , 491 (1–2), 20–24. https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2009.10.202
Yang, X., Guo, S., Ding, G., Cao, X., Zeng, J., Song, J., &  Yan,  A.  (2019).  Improvement  of  DyF3 diffusion  efficiency  in  sintered  Nd-Fe-B  magnets by  stack  diffusion  technology. Journal  of
Magnetism  and  Magnetic  Materials , 475 ,  754– 758. https://doi.org/10.1016/j.jmmm.2018.12.047
Zhou,  L.,  Li,  J.,  Cheng,  X.,  Liu,  T.,  Yu,  X.,  &  Li,  B. (2017).  Dy  gradient  and  coercivity  in  grain boundary  diffusion  processed  Nd-Fe-B  magnet. Journal  of  Rare  Earths , 35 (6),  559–566. https://doi.org/10.1016/S1002-0721(17)60948-7