PENGGUNAAN SINAR-X KARAKTERISTIK U-Ka2 DAN Th-Ka1 PADA ANALISIS KOMPOSISI ISOTOPIK URANIUM SECARA TIDAK MERUSAK

## Yusuf Nampira
Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir (PTBN) - BATAN
Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan, 15310
Email: ynampira@gmail.com
(Naskah diterima: 24 September 2012, disetujui: 6 November 2012)

## ABSTRAK
PENGGUNAAN  SINAR-X  KARAKTERISTIK  U-Ka2  DAN  Th-Ka1  DALAM  ANALISIS KOMPOSISI  ISOTOPIK  URANIUM  SECARA  TIDAK  MERUSAK. Uranium  merupakan  bahan radioaktif  yang  meluruh  dengan  memancarkan  radiasi α  dan   Peluruhan    uranium  tersebut diikuti dengan pemancaran sinar-X karakteristik sebagai hasil efek fotolistrik dari interaksi radiasi yang  dipancarkan  oleh  radionuklida  hasil  proses  peluruhan  uranium.  Intensitas  sinar-X karakteristik  yang  dipancarkan  oleh  atom-atom  uranium  dan  atom-atom  dari  hasil  peluruhan uranium  sesuai  dengan  kandungan  atom  tersebut  dalam  sampel,  maka  dilakukan  pemanfaatan radiasi sinar-X tersebut sebagai indikator analisis isotop uranium. Analisis dilakukan dengan cara tidak  merusak,  melalui  pengamatan  pola  spektrum  pada  daerah  antara  93  keV  sampai  95  keV dan    pengukuran  intensitas  (net  area)  sinar-X  karakteristik  yang  merupakan  puncak  spektrum sinar-X  dari  uranium  dan  thorium.  Berdasarkan  pola  spektrum  tersebut  dapat  menunjukkan bahwa  komposisi  isotop 235 U  dalam  sampel  lebih  besar  atau  lebih  kecil  dari  10  %  berat. Kandungan  isotop 235 U  ditentukan  dengan  cara  relatif  melalui  indikator  perbandingan  intensitas sinar-x  karakteristik  anak  luruh  uranium  dan  uranium.  Pengukuran  isotop  dengan  indikator tersebut    mempunyai  bias  pengukuran  lebih  kecil  dari  3%  dengan  relatif  standar  deviasi  lebih kecil dari 2%.
Kata kunci : Sinar-X karakteristik, isotop uranium.

## ABSTRACT
THE  USE  OF  X-RAY  CHARACTERISTICS  OF    U-Ka2  AND  Th-Ka1  IN  NON  DESTRUCTIVE ANALYSIS  OF  URANIUM  ISOTOPIC  COMPOSITION. Uranium  is  a  radioactive  material  which decays  by  emitting  radiation  of α and  The  uranium  decay  is  followed  by  characteristic  X-rays emission  as  a  result  of  the  photoelectric  effect.  The  intensity  of  characteristic  X-rays  emitted  by uranium atoms and the uranium decay product atoms are used as indicators of uranium isotope composition    analysis.  The  analysis  was  done  undestructively  through  observation  of  spectral patterns  in  the  region  between  93  keV  to  95  keV  and  intensity  measurement  (net  area)  of  the characteristic  X-rays,  i.e. the  top  X-ray  spectrum  of  uranium  and  thorium.  This  spectrum  pattern may indicate isotope composition 235 U in a given sample whether it is bigger or smaller than 10 % weight. The isotope composition of 235 U is determined by relative intensity ratio of characteristic X-
rays  from  uranium  and  uranium  decay  product.  In  this  experimet  the  measurement  of  relative intensity has a bias less than 3% .
Keywords: characteristic X-ray, isotope, uranium.

## PENDAHULUAN
Uranium merupakan bahan strategis sehingga sejak penerimaan barang, penyimpanan  maupun  penggunaan  bahan nuklir  dalam  pengembangan  bahan  bakar, baik  dalam  proses  pembuatan  bahan  bakar dan  pengujiannya    serta  limbah  yang dihasilkan,  diawasi  melalui  akuntansi  bahan nuklir [1,2] .  Proses  penerimaan  bahan  nuklir didasarkan pada kesesuaian dokumen penawaran  dengan  dokumen  bahan  yang dikirim disamping itu perlu dilakukan analisis kesesuaian antara spesifikasi bahan dengan dokumen  tersebut.      Guna  menverifikasi uranium  dapat  dilakukan  dengan  beberapa cara analisis, diantaranya dengan cara kimia maupun dengan cara analisis tidak merusak [3] . Analisis uranium dapat dilakukan dengan berbagai metode spektrometri diantaranya, spektrometri emisi, spektrometri-alpha, spektrometri massa, dan spektrometri-gamma. Analisis uranium dengan  menggunakan  spektrometri  emisi, sampel  disiapkan  sesuai  dengan  metode atomisasi  dan  eksitasi  dari  peralatan  yang digunakan.  Spektrometri  massa,  sampel disiapkan  sesuai  dengan  metode  ionisasi yang digunakan sedangkan pada spektrometri  alpha  sampel  harus  disiapkan dengan  membentuk  suatu  lapisan  tipis  agar radiasi-  dari  sampel  yang  terukur  sesuai dengan  kandungan  uranium  dalam  sampel. Analisis dengan pendeteksian sinar-gamma, sampel tersebut langsung dilakukan pengukuran  radiasi  yang  dipancarkan  oleh bahan  radioaktif  dalam  sampel.  Sinar gamma  ini  dapat  menembus  wadah  bahan nuklir,  sehingga  dalam  melakukan  analisis bahan  tersebut  dapat  dilakukan  dengan tanpa  merusak  tempat  pembungkusnya.
Analisis  uranium  dengan  menggunakan pengukuran  sinar  gamma  memberikan  hasil yang  teliti  akan  tetapi  metode  tersebut mempunyai  kelemahan  dalam  aplikasinya untuk  analisis  angka  banding 235 U  terhadap 238 U  pada  uranium  diperkaya  lebih  dari 50% [4] .
Uranium terdiri dari beberapa isotop, diantaranya 234 U, 235 U, 236 U dan 238 U. Semua isotop uranium tersebut merupakan radioisotop  pemancar  radiasi  alpha.  Isotop 234 U, 235 U  disamping  memancarkan  radiasi alpha  juga  memancarkan  radiasi  gamma [6] . Peluruhan 235 U  dan 238 U  ditunjukkan  pada Gambar 1a dan 1b.
Anak  luruh  radioisotop  uranium sebagian  merupakan  bahan  radioaktif  yang memancarkan  radiasi-  ,  diantaranya 231 Th anak  luruh  dari 235 U  dan 234 Pa  anak  luruh 238 U.  Radiasi  ini  mempunyai  spektrum kontinyu hingga mencapai energi maksimum,  kedua  radionuklida  tersebut mempunyai  energi  maksimum  antara  100 sampai  dengan  200 keV.  Radiasi  tersebut berupa radiasi e - atau e + . Gelombang radiasi elektromagnetik  ini  bila  melewati  elektron atom  uranium  maupun  elektron  atom  anak luruh  uranium    yang  mempunyai  energi  ikat elektron  pada  orbital  kulit  dalam  (K  atau  L) lebih  kecil  dari  200  keV,  maka  atom-atom tersebut  akan  mengalami  peristiwa  efek fotolistrik,  yaitu terlemparnya elektron orbital K. Adanya kekosongan elektron ini akan diisi oleh  elektron  dari  orbital  di  luarnya  (terjadi perpindahan  elektron  dari  kulit  L  atau  M yang  mengisi  kekosongan  elektron  pada orbital  K  dan  L),  perpindahan  elektron  ini diikuti  dengan  pelepasan  energi  yang berupa  sinar-x  yang  mempunyai  energi karakteristik untuk setiap atom.
Gambar 1a. Proses peluruhan 235 U
Diantara  anak  luruh  uranium  yang mempunyai  waktu  paruh  sangat  pendek dibandingkan dengan  waktu paruh 235 U (T 1/2 7,038x10 8 tahun)  maupun  waktu  paruh 238 U (4.468x10 9 tahun)  yaitu  radionuklida 231 Th (T 1/2 : 25,52 jam) dan 234 Pa (T 1/2 : 6,75 jam) [6] . Kedua  radionuklida  tersebut  memancarkan radiasi-  dan radiasi-  , makin tinggi kandungan 235 U  dalam  suatu  bahan  akan menyebabkan
peningkatan laju pembentukan  anak  luruh  nya    (thorium  dan proaktinium).  Isotop  thorium  anak  luruh 235 U dan 238 U  mempunyai  waktu  paro  dalam periode  waktu  hampir  sama  (satuan  jam) sedangkan  isotop  proaktinium  dari  kedua isotop  uranium  tersebut  mempunyai  waktu paro  sangat  berbeda  (T 1/2 231 Th:  25,52  jam dan  T 1/2 234 Pa:  6,75  jam),  sehubungan dengan hal tersebut menyebabkan perbedaan  komposisi  isotopik  uranium  akan menyebabkan  perbedaan  paparan  radiasi-  dan  kandungan  unsur-unsur  yang  ada dalam  bahan  uranium  tersebut.  Oleh  sebab itu  komposisi  isotopik  uranium  ( 235 U/ 238 U) dapat  dianalisis  dengan  cara  mengukur intensitas  sinar-X  karakteristik  uranium  dan anak luruh uranium (Th dan Pa).

## TATA KERJA
Bahan dan alat yang digunakan .
Uranium  Oksida  (U 3 O 8 )  standar  dari New Brunswick Laboratory digunakan sebagai  bahan  analisis,  Uranium  standar yang digunakan adalah CRM U010
(0.9911% berat 235 U), CRM U015 (1,5132 % berat 235 U),    CRM  U030  (3.0032  %  berat
235 U),  CRM  U100  (10,075  %  berat 235 U),
CRM  U200  (19,811  %  berat 235 U),  CRM U350  (34,903  %  berat 235 U),  CRM  U500 (49,383 % berat 235 U), CRM U750 (75,129 % berat 235 U).  Pengukuran  sinar-x karakteristik dari uranium-K, thorium-K dan proaktinium-K dari sampel dilakukan dengan menggunakan spektrometer dengan detektor Intrinsik Germanium (HpGe).

## Cara kerja
Puncak  spektrum  gamma  yang digunakan sebagai indikator analisis ditentukan  dengan  mencacah  1  g  U 3 O 8 kandungan  0,9911%  berat  uranium-235 dalam  botol  selama  500  detik  dengan menggunakan spektrometer
dengan detektor Intrinsik Germanium (HpGe) . Waktu pencacahan  radiasi  terhadap
sampel
ditentukan
dengan
melihat
kestabilan  jumlah  cacah  per  detik  dari  hasil pencacahan  U 3 O 8 dengan  berbagai  rentang waktu pencacahan, dimulai dari 100 sampai dengan 500 detik menggunakan spektrometer dengan detektor
Intrinsik Germanium (HpGe) pada puncak 93,30 keV dan 94,66 keV.
Keberulangan dan keakuratan analisis ditentukan dengan cara
menganalisis  spektrum  yang  dihasilkan  dari pencacahan standar U 3 O 8 yang mempunyai berbagai kandungan isotop uranium.
Pencacahan  sinar-X  karakteristik  terhadap sampel dilakukan selama 500 detik.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Spektrum  hasil  dari  pendeteksian gelombang  elektromagnetik  menggunakan detektor
intrinsik
germanium mengidentifikasikan  puncak-puncak  sinar-  dari hasil peluruhan radioisotop uranium dan sinar-X  karakteristik  dari  uranium  dan  anak luruhnya diantaranya thorium dan proaktinium.  Keadaan  ini  ditunjukkan  dalam Gambar  2.  Karena  analisis  ini  ditekankan pada  pendeteksian  sinar-X  karakterisik  dari spektrum  sampel  yang  dianalisis  maka pengamatan  dilakukan  dalam  daerah  energi spektrum antara 78 keV sampai dengan 115 keV.
Hasil  pengukuran  laju  cacah  pada berbagai  waktu  dalam  Gambar  3,  yang menunjukkan  bahwa  laju  cacah  radiasi  dari radionuklida  uranium,  anak  luruhnya  dan sinar-X  dari  atom  di  atas  mempunyai  nilai
0 1 2 3 4 5 6 7 8 9 0 100 200 300 400 500 600 700 waktu pencacahan (detik) L a ju c a c a h r a d ia s i te ru k u r (c a c a h /d e ti k ) 93 keV
94,66 keV 185,75 keV 1001keV
tetap  untuk  atom  atau  nuklida  yang  sama bila  dilakukan  pencacahan  lebih  dari  500 detik.  Hal  ini  menggambarkan  pencacahan sampel  uranium    dalam  waktu  pencacahan
tersebut mempunyai counting loss kecil . Hal ini  ditunjukkan  dengan  nilai  deviasi  relatif kecil  pada  pengukuran  dengan  waktu pencacahan tersebut (Tabel 1).
Gambar 2.  Spektrum sinar-X dan sinar gamma standar U 3 O 8
Gambar 3.  Laju cacah radiasi gamma 235 U (185 keV), sinar gamma 234 Th (1001keV), sinar-X  Th- Ka1 (93,35keV) dan U-Ka2
(94,66 keV)
Tabel 1. Puncak spektrum sinar-X uranium dan anak luruh.
Peluruhan  isotop 235 U  dan 238 U disertai dengan pemancaran sinar-X karakteristik. Sinar-X karakteristik ikutan dari peluruhan  tersebut  disebabkan  adanya transisis  elektron  ke  orbital  elektron  kulit  K (U-Ka1,  U-Ka2  dan  Th-Ka1),  sinar-X  yang dihasilkan mempunyai energi 93 keV sampai dengan 99 keV. Pola puncak sinar-X  antara energi  93  keV  sampai  dengan  94  keV  dari uranium  dengan  kandungan 235 U  dibawah 10% mempunyai
puncak sinar-X karakteristik  dari  anak  luruh  lebih  tinggi  dari Energi puncak (keV) Transisi elektron atom Deviasi relative (%) 93,35 Th-Ka1 3,25 94,66 U-Ka2 4,41
0.00 5000.00 10000.00 15000.00 20000.00 25000.00 30000.00 35000.00 0.0000
20.0000 40.0000 60.0000 80.0000 Kelimpahan berat isotop 235 U (%) N e t a r e a pu nc a k ( c a c a h/ de ti k ) 93,30keV(Th-Ka1)
94,66keV(U-Ka2)
pada  puncak  uranium.  Antara  puncak thorium dan proaktinium membentuk puncak tunggal, hal ini disebabkan oleh proaktinium hasil  peluruhan  dari  deret  dari 238 U  yang mempunyai  waktu  paro  6,75  jam  yang berasal  dari 234 Th,  peluruhan  tersebut didominasi  oleh  keseimbangan  transien. Uranium  dengan  kandungan 235 U  lebih besar dari 10% terjadi penurunan keseimbangan  transien  antara 235 U  dengan 234 Pa,  oleh  sebab  itu  dukungan  puncak proaktinium  menurun  dan  timbul  puncak yang terpisah
antara thorium dan proaktinium.  Di  samping  itu  kenaikan kandungan
235 U akan menyebabkan paparan radiasi total dalam sampel meningkat. Peningkatan
radiasi
ini menyebabkan jumlah
radiasi
yang berinteraksi dengan atom dalam bahan akan meningkat  (Gambar  4),  akan  tetapi  laju peningkatan interaksi radiasi dengan uranium  lebih  besar  dibandingkan  dengan laju  peningkatan  interaksi  radiasi  dengan thorium  dan  proaktinium.  Perbedaan  pola spektrum tersebut ditunjukkan dengan perbedaan  hubungan  antara  komposisi isotop  dengan  perbandingan  luas  puncak energi 93,35 keV/ 94,66 keV (Gambar 5).
Isotop  thorium  anak  luruh 235 U  dan 238 U  mempunyai  waktu  paro  dalam  periode waktu hampir sama (satuan jam) sedangkan isotop proaktinium dari kedua isotop uranium  tersebut  mempunyai  waktu  paro sangat  berbeda  (T 1/2 231 Th:  25,52  jam  dan T 1/2 234 Pa: 6,75 jam), sehubungan dengan hal tersebut menyebabkan perbedaan komposisi isotopik uranium
akan menyebabkan  perbedaan  paparan  radiasi-  dan  kandungan  unsur-unsur  yang  ada dalam bahan uranium tersebut.
Gambar  4.    Hubungan  antara  kelimpahan berat isotop 235 U  terhadap  net area puncak spektrum sinar-X karakteristik U-Ka2 dan ThKa1.
Gambar 5.   Pola spectrum sinar-X U-Ka1, UKa2 dan Th-Ka1dari berbagai  komposiosi isotopik 235 U dalam U 3 O 8.
Hubungan  antara  %  berat 235 U  dalam sampel  terhadap  perbandingan  net  area puncak spektrum sinar-X karakteritik Th-Ka1 (93,35  keV)  dengan  sinar-X  karakteriksik U-Ka2  (94,66  keV)  menunjukkan  adanya
dua  daerah  pola  hubungan  yang  berbeda tersebut  yaitu:  pola  hubungan  di  daerah kandungan 235 U  dibawah  10%  berat  dan daerah  kandungan 235 U  diatas  10%  berat (Gambar  6a)  sehingga  dengan  melihat  pola
0,9911% 1,5132% 3,0032% 10,075% 19,811% 34,903% 49,383% 75,129%
(Yusuf Nampira)
0 1 2 3 4 5 6 7 0 10 20 30
40 50 60 70 80 Kelimpahan berat isotop 135 U (%) R e la ti f s ta nd a r de v ia s i (% )
spektrum  pada  daerah  tersebut  dapat diketahui  komposisi  isotop  uranium  dalam sampel. Sementara itu untuk penentuan nilai komposisi  isotop  uranium  dengan  cara relative (dengan memasukkan nilai
perbandingan  net  area  hasil  pengukuran pada  persamaan  hubungan  perbandingan intensitas  terhadap  prosen  komposisi  isotop
235 U)  berdasarkan  daerah    komposisi  isotop
235 U  tersebut,  menunjukkan  nilai  hasil pengukuran  relatif  sama  dengan  nilai sebenarnya (dalam sertifikat bahan standar). Hal  ini  ditunjukkan  dalam  Gambar  6b  dan bias  dari  pengukuran  ini  dibawah  3% (Gambar 7).
a. Hubungan antara kelimpahan isotop 235 U terhadap perbandingan net area puncaksinar-X 93,35keV/94,66keV. b. Pembandingan kelimpahan isotop 235 U dalam sampel dari hasil pengukuran terhadap nilai dalam sertifikat.
Gambar. 6.  Hasil pengukuran komposisi isotop uranium dengan menggunakan indikator pengukuran sinar-x pada energi 93,35 keV dan 94,66 keV.
Gambar 7.  Relatif standar deviasi pada penentuan % berat 235 U

## SIMPULAN
Dari  hasil  penelitian  diatas  menunjukkan bahwa sinar-X karakteristik dari uranium dan anak  luruhnya  (thorium)  dapat  digunakan
sebagai indikator analisis komposisi isotopik uranium  dengan  cara  tidak  merusak.  Pola spektrum  antara  energi  90  keV  sampai  95 dapat  mengindikasikan  daerah  kandungan
y = 3.5485x -0.3516 R 2 = 0.9115 y = -0.0092x + 1.7537 R 2 = 0.9997 0 0.5 1 1.5 2 2.5 3 3.5 4 4.5 0.00 20.00 40.00 60.00 80.00 Kelimpahan berat isotop 235 U (%) pe r ba di ng a n ne t a r e a pu nc a k 9 3 ,3 5 k e V /9 4 ,6 6 k e V y = 0.996x + 0.0038 R 2 = 0.9997 0 10 20 30 40 50 60 70 80 0.00 20.00 40.00
60.00 80.00
% Kelimpahan berat isotop 235 U (sertifikat) % K e li m pa ha n be ra t is ot op 235 U (pe ng uk ura n)
235 U  lebih  kecil  atau  lebih  besar  dari  10%. Hasil  penentuan  isotopik  uranium  dengan metode  relatif  menggunakan  kurva  kalibrasi perbandingan antara puncak sinar-X mempunyai  bias dibawah 3% untuk sampel dengan  komposisi  isotop 235 U  di  atas  1% berat.

## DAFTAR PUSTAKA
1.  Bapeten.  (2011).  Sistem  Pertanggung- jawaban dan Pengendalian Bahan
Nuklir. Keputusan Kepala Badan Pengawas Tenaga Nuklir, Nomor
4/Ka.BAPETEN/2011.
2.  Undang-undang  RI  Nomor  10  tahun 1997 tetang Ketenaga Nuklir.
3.  IAEA.  (1997). Safeguards  Tecniques and Equipment . International Verification Series, No.1,Vienna.
4.  Yusuf Nampira. (2007). Analisis Uranium secara Radiometri. Proceedings  Seminar  PTAPB-BATAN, Yogyakarta. 5.  Richard  B.  Firestone.  (1996). Table  of Isotopes”  8 th ed.  volume  II .  A.  Wiley
Interscience Publication.
6.  Gerhard Friedlander, Joseph W Kennedy,  Edward  S.Macias,  Julian Malcolm  Miller.  (1987). Nuclear  and Radiochemistry, 3 rd ed. A. Wiley Interscience Publication.