## KARAKTERISASI PELET CAMPURAN URANIUM OKSIDA DAN ZIRKONIUM OKSIDA HASIL PROSES SINTER
Hendro Wahyono (1) , Ghaib Widodo (1) , Sigit (1) , Tata Terbit S (1)
1.  Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir – BATAN

## Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang

## ABSTRAK
KARAKTERISASI  PELET  CAMPURAN  URANIUM  OKSIDA  HASIL  PROSES  SINTER  DAN ZIRKONIUM  OKSIDA. Karakterisasi  pelet  campuran  UO 2 dan  ZrO 2 hasil  proses  sinter  telah dilakukan dengan tujuan untuk mengetahui sifat kekerasan, mikrostruktur, ukuran butir dan densitas pelet.  Serbuk  UO 2 dan  ZrO 2 dengan  berat  yang  bervariasi  dicampur  hingga  homogen,  lalu dikompaksi  hingga  diperoleh  pelet  mentah  dan  kemudian  disinter  menjadi  pelet  (UO 2 dan  ZrO 2 ) sinter.  Pelet  hasil  sinter  tersebut  dilakukan  beberapa  pengujian  yaitu  :  penentuan  densitas  dengan metoda  pengukuran  (berat  dan  volume  pelet),  pengamatan  mikrostuktur  dengan  menggunakan mikroskop optik, penentuan ukuran butir dengan metoda Hillard dan sifat kekerasan dengan metoda Vicker.  Hasil  pengukuran  densitas  menunjukkan  bahwa  terjadi  peningkatan  densitas  pelet  hasil sinter  mencapai  rerata  masing-masing  dari  5,44  g/mL  menjadi  10,42  g/mL  (ZrO 2 0%),  5,46  g/mL menjadi10,40 g/mL (ZrO 2 0,2%) dan 5,51 menjadi 10,34 g/mL (ZrO 2 0,4%). Hasil pengukuran besar butir menunjukkan bahwa besar butir pelet sinter mengalami peningkatan dengan penambahan ZrO 2 yaitu : 5,2 µm (ZrO 2 0%),  4,7 µm (ZrO 2 0,2%), dan 4,9 µm (ZrO 2 0,4%). Hasil pengukuran kekerasan menunjukkan bahwa sifat kekerasan pelet sinter mengalami peningkatan dengan penambahan ZrO 2 masing-masing 495 VHN (ZrO 2 0%),, 592 VHN (ZrO 2 0,2%), dan 575 VHN (ZrO 2 0,4%).
Kata kunci : Karakterisasi, pelet (UO 2 +ZrO 2 ) sinter, densitas, ukuran butir, kekerasan.

## ABSTRACT
CHARACTERIZATION  OF  PELLET  MIXTURE  OF  OXYDE  URANIUM  AND  OXYDE ZIRCONIUM  THAT  IS  SINTERING  PROCESS  PRODUCT. Characterization  of  mixture  pellet  UO 2 and  ZrO 2 result  of  sintering  process  has  been  done  as  a  mean  to  knows  hardness  character, microstructure, grain size and pellet density. Powder UO 2 and ZrO 2 weighing varying mingled to be finite  of  homogen,  then  is  compaction  until  is  obtained  raw  pellet  and  then  is  sintered  to  become pellet  (  UO 2 and  ZrO 2 )  sinter.  Pellet  result  of  the  sinter  is  done  some  examinations  that  is  : determination  of  density  with  measurement  method  (  heavily  and  pellet  volume),  observation mikrostuktur  by  using  optical  microscope,  determination  of  grain  size  with  Hillard  method  and hardness  character  with  method  Vicker  method.  Result  of  measurement  of  density  indicates  that happened  improvement  of  pellet  density  result  of  sinter  reachs  average  of  each  of  5,44  g/mL becomes 10,42 g/mL ( ZrO2 0%), 5,46 g/mL becomes 10,40 g/mL ( ZrO2 0,2%) and 5,51 becomes 10,34 g/mL ( ZrO2 0,4%). Result of big measurement of item indicates that big of item sinter pellet experiences improvement with addition of ZrO2 that is : 5,2 µ m ( ZrO2 0%), 4,7 µ m ( ZrO2 0,2%), and 4,9 µ m ( ZrO2 0,4%). Result of measurement of hardness indicates that hardness character of
sinter  pellet  experiences  improvement  with  addition  of  each  ZrO2  495  VHN  (  ZrO2  0%),  592  VHN (ZrO2 0,2%), and 575 VHN ( ZrO2 0,4%).
Key words : Characterization, sintering pellet (UO 2 +ZrO 2 ), density, grain size, hardness.

## PENDAHULUAN
Di  alam,  uranium  memiliki  tiga  isotop yaitu U-234, U-235  dan U-238 masing-masing sebanyak  0,0056%,  0,718%  dan  99,276%. Uranium  alam  digunakan  pada  reaktor  jenis PHWR  ( Pressurized  High  Water  Reactor )  tipe Candu,  sedangkan  untuk  PWR  ( Pressurized Water  Reactor )  digunakan  uranium  dengan pengkayaan  3-4%.  Uranium  yang  digunakan berbentuk keramik dapat berupa oksida (UO 2 ), nitrida  (UN),  karbida  (UC),  silikat  (USi)  dan sulfida  (US).  Uranium  dioksida  adalah  bahan bakar  utama  untuk  reaktor  jenis  LWR  ( Light Water  Reactor )  dan  PHWR.  Bentuk  keramik mempunyai beberapa keuntungan yaitu ketahanan  pada  penggunaan  suhu  operasi reaktor  karena  titik  lelehnya  tinggi,  stabil terhadap radiasi baik dimensi, struktur maupun volum karena tidak ada transformasi fasa pada suhu  rendah  serta  ketahanan  korosi  yang tinggi  terhadap  oksida.  Namun  demikian, bahan  bakar  U  oksida  memiliki  kelemahan pada  sifat  konduktifitas  termalnya.  Semakin tinggi kenaikan densitas maka konduktifitas U- oksida  semakin  meningkat,  tetapi  sebaliknya semakin  tinggi  suhu  maka  konduktifitas  U- oksida semakin menurun [1-2] .
Selama  proses  iradiasi  di  dalam reaktor,  bahan  bakar  uranium  mengalami reaksi  pembelahan  yang  menghasilkan  hasil fisi  cukup  banyak.  Salah  satu  hasil  fisi  adalah zirkonium  yang  membentuk  presipitat  oksida (ZrO 2 ) [3] . Bahan bakar uranium pasca pemakaian di dalam reaktor atau yang disebut bahan  bakar  bekas,  masih  mengandung uranium  dalam  jumLah  yang  cukup  banyak. Oleh  karena  itu,  uranium  dalam  bahan  bakar bekas tersebut perlu dipungut kembali dengan
berbagai cara. Salah satu metoda adalah cara kering  yang  hanya  menggunakan  proses termal  dan  mekanik,  tidak  ada  proses pemisahan uranium, plutonium dan hasil fisi.
Dari  sisi safeguards bahan  bakar  nuklir  cara kering  memiliki  keunggulan  yaitu proliferation resistance [4] .
Metoda kering yang dilakukan tersebut adalah  dengan  cara  proses  AIROX (Atomics International Reduction Oxidation). Pada proses  ini,  bahan  bakar  bekas  dipisahkan  dari bahan    volatil  dan  kelongsong,  kemudian dikenai  proses  oksidasi-reduksi  dan  terakhir dilakukan pengkayaan kembali untuk digunakan  sebagai  bahan  bakar  baru [4] . Proses    AIROX  ini  dikembangkan  di  Amerika Serikat  dengan  melakukan recycling bahan bakar  bekas  LWR  untuk  dapat  digunakan kembali.
Di  Indonesia,  studi  proses  AIROX telah  dimulai  dengan  melakukan  oksidasi- reduksi  pelet  bahan  bakar  UO 2 hingga diperoleh  karakteristik  serbuk  akhir  yang diperoleh [5] .  Penelitian  dilanjutkan  dengan menambahkan  ZrO 2 ke  dalam  UO 2 kemudian dikompaksi menjadi pelet mentah lalu disinter. Setelah  proses  sinter  selesai,  diperoleh  pelet (UO 2 +ZrO 2 )  sinter.  Penambahan  ZrO 2 ini dimaksudkan  sebagai  salah  satu  hasil  fisi secara simulasi.
Proses  sintering  memberikan  penga- ruh  terhadap  perubahan  densitas  pelet, sedangkan  penambahan  unsur  ZrO 2 mem- berikan pengaruh terhadap perubahan kekerasan  pelet  dan  ukuran  serbuk.  Pada penelitian  ini  dipelajari  karakterisasi  pelet (UO 2 +ZrO 2 )  sinter  yaitu  densitas,  mikro- struktur,  besar  butir  dan  kekerasan  dengan harapan diperoleh kenaikan densitas pelet dan
penambahan  kekerasan  dan  ukuran  serbuk sebelum dilakukan proses oksidasi-reduksi.

## TATA KERJA
Bahan  yang  digunakan  serbuk  UO 2 dan  serbuk  ZrO 2 ,  sedangkan  peralatan  yang dipakai    mesin  kompaksi  Komage,  tungku sinter, jangka sorong, mikroskop optik dan alat uji  kekerasan.  Serbuk  UO 2 dan  serbuk  ZrO 2 dengan  persen  berat ZrO 2 yang  divariasi  yaitu 0%,  0,2%,  0,4%  dan  0,6%  dan  seng  stearat 0,2%  dimasukkan  ke  dalam  botol  polietilen. Botol  dimasukkan  dalam  wadah  khusus  lalu dipasang pada alat pencampur. Mesin dihidupkan  selama  1  jam  supaya  terjadi pencampuran  homogen.  Campuran  serbuk dikompaksi  menjadi  pelet  mentah  dan  disinter pada  suhu  1700 o C  selama  4  jam  hingga diperoleh  pelet  (UO 2 +ZrO 2 )  sinter.  Pelet  yang diperoleh  dari  hasil  kompaksi  berbentuk silinder  pejal  dengan  bagian  atas  dan  bawah melengkung.  Pelet  mentah  dan  pelet  sinter diukur  dimensinya  untuk  menentukan  volum, ditimbang dan ditentukan densitasnya. Penentuan  volum  pelet  dilakukan  dengan menggunakan rumus : [ ]
V = (  /4 D 2 H) – V d V d =  h(1/4 c 2 + 1/3 h 2 ) c = D - 2s
dengan : D = diameter luar pelet,
H = tinggi pelet, V d = volum dish,
c = diameter dalam pelet,
s = spala (tembereng), h = kedalaman dish.
Untuk  mengetahui  mikrostruktur  pelet sinter, dilakukan uji metalografi.
Pelet dikungkung dalam suatu resin, dihaluskan  dengan  amplas,  dietsa  lalu  difoto menggunakan mikroskop optik untuk pengamatan  mikrostruktur,  pengukuran  besar butir menggunakan metoda Hilliard [6] . Pengujian kekerasan dilakukan dengan menggunakan hardness tester .

## HASIL DAN PEMBAHASAN

##  Penentuan Densitas
Pada  Tabel  1  (terlampir)  disajikan hasil  penentuan  densitas  pelet  (UO 2 +ZrO 2 ) mentah  dan  pelet  sinter    dengan  variasi konsentrasi ZrO 2 dalam campuran
(UO 2 +ZrO 2 ).  Tampak  bahwa  telah  terjadi kenaikan  densitas  setelah  pelet  mentah mengalami  proses  sinter.  Untuk  uranium oksida  tanpa  ZrO 2 ,  telah  terjadi  kenaikan densitas  rerata  dari  5,44  g/mL  menjadi  10,42 g/mL,  sedangkan  untuk  ZrO 2 0,2%  dan  0,4%, kenaikan densitas rerata masing-masing adalah  dari  5,46  g/mL ke 10,40  g/mL dan dari 5,51 menjadi 10,34 g/mL. Hal ini menunjukkan keberhasilan  proses  sinter  yang  terbukti  telah menaikkan densitas pelet mentah. Namun bila konsentrasi  ZrO 2 dinaikkan  menjadi  0,6%, maka  pelet  sinter  menjadi  rapuh  atau  pecah- pecah  sehingga  pengukuran  densitas  tidak dapat  dilakukan.  Penambahan  ZrO 2 yang semakin  tinggi mengakibatkan terjadinya penurunan  densitas  pelet  sinter.  Jika  uranium oksida  tidak  ditambah  dengan  zirkonium oksida,  maka  densitasnya  adalah  10,42  g/mL, sedangkan bila ditambah ZrO 2 hingga
konsentrasinya 0,2% dan 0,4%, maka densitasnya  turun  menjadi  masing-masing 10,40  g/mL  dan  10,34  g/mL  atau  94,80%  dan 94,26% dari densitas teoritis (DT).
Tabel 1.  Data hasil pengukuran densitas pelet (UO 2 +ZrO 2 )
No ZrO 2 , % Pelet mentah Pelet sinter Keterangan Vol, mL Berat, g  Densitas, g/mL Vol, mL Berat, g  Densitas, g/mL 1 0 - - - 0,3824 3,9219 10,25 2 0 0,7533 4,1004 5,44 0,3811 3,9730 10,42 3 0 0,7609 4,1263 5,42 0,3830 3,9861 10,37 4 0 0,7586 4,1445 5,46 0,3612 3,7839 10,47 5 0 0,7708 4,1972 5,44 0,3877 4,0625 10,47 6 0 - - - 0,3846 4,0358 10,49 7 0 0,9410 5,1151 5,44 0,3821 3,9747 10,40 8 0 0,7585 4,1272 5,44 0,3791 3,9934 10,53 Rerata : 5,44 Rerata : 10,42 9 0,2 0,7678 4,1307 5,38 0,3849 4,0045 10,40 10 0,2 0,7617 4,1854 5,49 0,3921 4,0575 10,34 11 0,2 0,7593 4,1277 5,44 0,3823 3,9983 10,45 12 0,2 0,7647 4,2324 5,54 0,3950 4,1049 10,39 Rerata : 5,46 Rerata : 10,40 13 0,4 0,7640 4,2271 5,33 0,5808 4,0811 10,45 14 0,4 0,7639 4,2176 5,21 0,4036 4,1427 10,26 15 0,4 0,7662 4,2840 5,59 0,3957 4,1504 10,48 16 0,4 0,7616 4,2103 5,53 0,3969 4,0786 10,27 17 0,4 0,7525 4,1079 5,46 0,3838 3,9768 10,36 18 0,4 0,7638 4,2399 5,55 0,3995 4,1075 10,28 19 0,4 0,7638 4,3043 5,64 0,4031 4,1679 10,33 20 0,4 0,7593 4,2286 5,57 0,3992 4,0964 10,26 21 0,4 0,7442 4,2078 5,65 0,3934 4,0744 10,35 22 0,4 0,7786 43188 5,55 0,3960 4,1892 10,56 23 0,4 0,7626 4,2019 5,51 0,3979 4,0675 10,22 24 0,4 0,7594 4,1182 5,42 0,3800 4,9729 10,08 25 0,4 0,7662 4,2668 5,57 0,3917 4,1130 10,50 Rerata : 5,51 Rerata : 10,34 26 0,6 0,7662 4,2840 5,59 - 4,1065 - Pelet pecah
 Pengaruh konsentrasi ZrO 2 terhadap mikrostruktur, diameter butir dan keke- rasan
Gambar  1  memperlihatkan  mikro- struktur pelet uranium oksida tanpa penambahan  zirkonium  oksida,  sedangkan pada  Gambar  2  dan  3  kondisi  adanya penambahan zirkonium oksida dengan konsentrasi  masing-masing  0,2%  dan  0,4%. Besar  butir  dan  sifat  kekerasan  ditunjukkan pada Tabel 2.
Gambar 1.  Mikrostruktur UO 2 +ZrO 2 dengan konsentrasi ZrO 2 0%
Gambar 2. Mikrostruktur UO 2 +ZrO 2 dengan konsentrasi ZrO 2 0,2%
Gambar 3.  Mikrostruktur UO 2 +ZrO 2 dengan
konsentrasi ZrO 2 0,4%
Dari  Gambar  1  sampai  dengan  3 serta  Tabel  2  (terlampir)  dapat  dilihat  bahwa telah  terjadi  sedikit  perubahan  ukuran  butir yang disebabkan adanya
perbedaan konsentrasi  ZrO 2 .  Adanya  ZrO 2 menga- kibatkan  ukuran  butir  semakin  kecil.  Jika uranium oksida tanpa  zirkonium oksida besar butir  (diameter)  sebesar  5,2  µm    dan  bila ditambah  dengan  ZrO 2 diameter  turun menjadi  4,7  µm  dan  4,9  µm  .  Perubahan  ini tidak  terlalu  besar,  namun  jika  dilihat  dari kekerasannya  uranium  oksida  tanpa  zirko- nium  oksida  memiliki  kekerasan  495  VHN, Sedangkan  untuk  penambahan  ZrO 2 hingga konsentrasi  0,2%  kekerasannya  menjadi  592 VHN  dan  pada  penambahan  ZrO 2 hingga konsentrasi  0,4  %  kekerasannya  turun menjadi  575  VHN.  kenaikan  dan  penurunan kekerasan ini seiring dengan besar butir yang terukur. Dibandingkan dengan peneltian lain [7]
yaitu  pelet  (UO 2 +Er 2 O 3 )  sinter  untuk  kon- sentrasi  yang  sama  maka  kekerasan  pelet (UO 2 +ZrO 2 ) lebih rendah, namun ukuran butir tidak  jauh  berbeda.  Hal  ini  diduga  adanya perbedaan  sifat  hasil  fisi  Zr  dengan  Er  yang merupakan burnable poison .
25 µ m 25 µ m
25 µ m
Tabel 2. Data besar butir dan kekerasan pelet (UO 2 + ZrO 2 ) sinter
No Konsentrasi ZrO 2, % Diameter butir, µm Kekerasan, VHN 1 0 5,2 495 2 0,2 4,7 592 3 0,4 4,9 575

## SIMPULAN
Densitas pelet mentah
mengalami kenaikan setelah dilakukan penyinteran.
Untuk  uranium  oksida  tanpa  ZrO 2 (ZrO 2 0%) dan  ZrO 2 0,2%  dan  0,4%,  telah  terjadi kenaikan  densitas  rerata  masing-masing  dari 5,44 g/mL menjadi 10,42 g/mL, dari 5,46 g/mL menjadi10,40  g/mL  dan  dari  5,51  menjadi 10,34  g/mL.  Jika konsentrasi  ZrO 2 bertambah hingga  menjadi  0,6%,  maka  pelet  sinter menjadi  rapuh  atau  pecah-pecah  sehingga pengukuran densitas tidak dapat dilakukan.
Perbedaan konsentrasi ZrO 2 dalam campuran pelet (UO 2 +ZrO 2 ) juga mempengaruhi  ukuran  butir  dan  kekerasan. Untuk  pelet  dengan  konsentrasi  ZrO 2 0%,
0,2%  dan  0,4%  diperoleh  besar  butir (diameter)  masing-masing  sebesar  5,2  µm,
4,7  µm  dan  4,9  µm  dan  kekerasan  495  VHN,
592 VHN dan 575 VHN.

## UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis  mengucapkan  terima  kasih kepada  Zahedi  BE.  ,  Arief  Sasongko  Adhi S.Si,  Martoyo  A.Md,  Heri  Adi  Kiswanto  dan semua  pihak  yang  telah  membantu  hingga selesainya penelitian ini.

## DAFTAR PUSTAKA
1. FIZZOTTI, C., “ Principles of Nuclear Fuel
Production , vol. 1, Uranium and  Plutonium,
ENEA/BATAN, 1984.
2. BENJAMIN, M.A., “ Nuclear Reactor
Materials and Apllications ”, Van Nostrand
Reinhold Co., New York, 1983.
3. YANG, M.S., KIM ,B.G., SONG, K,W.,
BAE,  K.K., KIM, S.S., KIM, W.K., JUNG, I.H., PARK, H.S., “ Characterisitcs of Dupic
Fuel Fabrication Technology ”, Kaeri,
Taejon, 2005.
4. MAJUMDAR, D., JAHSHAN, S.N.,
ALLISON, C.M., KUAN, P., THOMAS, T.R.,
“ Recycling of Nuclear Spent Fuel with
AIROX Processing ”, DOE/ID-10423, 1992.
5.SIGIT, MARTOYO, NGATIJO, RAHMAT,
P., R. DIDIEK HERHADY, “Pengaruh
Siklus Proses Oksidasi-Reduksi Uranium
Oksida Terhadap Densitas dan Butiran Serbuk U 3 O 8 dan UO 2 ”, J. Tek. Bhn. Nukl.,
Vol.1, No.2, 2005 (68-76).
6. ASTM E112- 96, “ Standard Test Methods for  Determining Average Grain S ize.
7. ABDUL LATIEF, TATA TERBIT S., DJOKO
KISWORO, SLAMET PRIBADI, ARIEF,
S.A., “Pengaruh Tekanan Pengompakan,
Komposisi Er 2 O 3 dan Penyinteran Pada Temperatur Rendah Terhadap Kualitas Pelet (UO 2 +Er 2 O 3 ),  J. Tek. Bhn. Nukl., Vol.1, No.2, 2005 (58-67).