Analisis Energi Aktivasi Presipitat Fasa Kedua Pada Paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe Dengan Difraksi Sinar  X (Sugondo, Meniek Rachmawati)

## ANALISIS ENERGI AKTIVASI PRESIPITAT FASA KEDUA PADA
PADUAN Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe DENGAN DIFRAKSI SINAR  X
Sugondo (1) , Meniek Rachmawati (1)
1. Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-BATAN
Kawasan PUSPIPTEK, Serpong, Tangerang Selatan 15314
E-mail: sugondo@batan.go.id
(Naskah diterima tanggal: 05-09-2011, disetujui tanggal: 06-12-2011)

## ABSTRAK
ANALISIS ENERGI AKTIVASI PRESIPITAT FASA KEDUA PADA PADUAN Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe DENGAN DIFRAKSI SINAR  X. Penelitian ini bertujuan untuk menganalisis energy  aktivasi  fasa  kedua  pada  ingot  paduan  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe  hasil  sintesa.  Ingot  dibuat dengan  peleburan  busur  tunggal.  Selanjutnya  sampel  dianil  pada  temperatur  400  C,  500  C, 600  C,  700  C  dan  800  C  selama  2  jam.  Analisis  difokuskan  pada  presipitat  fasa  kedua ( Secondary  Phase  Precipitate/SPP ).  Identifikasi  energy  aktivasi  berdasarkan  pola  difraksi  sinar-X dan  dibantu  dengan  data  JCPDF  ( Joint  Committee  Powder  Diffraction  File ).  Hasil  pola  difraksi beserta datanya dianalisis secara manual, tidak dapat langsung sesuai dengan data JCPDF sebab adanya distorsi terutama dari SPP. Hasil analisis disimpulkan sebagai berikut: Pada temperatur anil 400  C, 500  C, dan 700  C pengintian partikel fasa kedua SPP terjadi dengan baik. Untuk paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe pada temperatur anil antara 400  C sampai dengan 800  C ditemukan SPP Fe 2 Nb, ZrSn 2 , FeSn, SnZr, NbSn 2 , Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 , Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 , Fe 37 Nb 9 Zr 54 , dan  Zr. Stabilisasi presipitat  terjadi  dengan  baik  pada  temperatur  anil  800  C,  pertumbuhan  presipitat  antara  500  C sampai  dengan  600  C,  dan  minimisasi  ukuran  presipitat  pada  temperatur  anil  700  C.  Diperoleh energi aktivasi Fe 2 Nb sebesar -7,0083 kJ/mol, energi aktivasi FeSn sebesar -2,2858 kJ/mol, energi aktivasi  NbSn 2 sebesar  -3,1498  kJ/mol,  dan  energi  aktivasi  nano  kristalit α  Zr  sebesar  0,0077 kJ/mol .
Kata  Kunci: paduan  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe,  pola  difraksi  sinar  x,  presiptat  fasa  kedua,  energy aktivasi.

## ABSTRACT
ACTIVATION ENERGY
ANALYSIS OF SECONDARY PHASE PRECIPITATE IN Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe ALLOY. The obyective of this research is to analyze of activation energies in  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe  alloy  as  the  product  of  the synthesis. The  ingot  was  prepared  by  single spark melting. The samples then anneal at temperature 400  C, 500  C, 600  C, 700  C dan 800  C for 2 hours. The analyzed was focused on  secondary phase precipitate/ SPP. The activation energies was  identified  based  on  X  rays  diffraction  pattern  and  supported  by  Joint  Committee  Powder Diffraction File/ JCPDF. The Result of diffraction pattern  with the data were analyzed by manual, it was  not  done  by  direct  meet  with  the  JCPDF  data  because  of  the  distortion  of  the  SPP.  The analyzed results were concluded as follow: The nucleation of the secondary phase precipitate/ SPP
was good at the anneal temperature of 400  C, 500  C, and 700  C. The Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe alloy at  temperature  in  between  400  C  to  800  C  were  found  the  precipitates  Fe 2 Nb,  ZrSn 2, FeSn,  SnZr, NbSn 2 ,  Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 ,  Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 ,  Fe 37 Nb 9 Zr 54 ,  dan  Zr.  At  temperature  anneal  800  C  was good  for  the  precipitate  stabilization,  at  temperature  in  between  500  C  to  600  C  was  good  for  the precipitate growth, at temperature anneal 700  C was good for minimizing the precipitate size. It was found  that  activation  energy  of Fe 2 Nb was  -7,0083  kJ/mol, activation  energy  of FeSn  was  -2,2858 kJ/mol, activation energy of NbSn 2 was -3,1498 kJ/mol and activation energy of α  Zr nano crytallite was 0,0077 kJ/mol .
Keywords:  alloy  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe,  pola  difraksi  sinar  x,  secondary  phase  precipitate, activation energy.

## PENDAHULUAN

## Latar belakang
Paduan  zirkonium  (Zircaloy)  adalah bahan  yang  paling  utama  digunakan  dalam industri  nuklir.  Dalam  reaktor  nuklir,  Zircaloy diperlukan  sebagai  pelindung  bahan  bakar dari  pendingin,  pengungkung  gas  hasil  fisi, pemindah panas, dan bahan struktur.
Dengan  demikian  maka  Zircaloy  harus mempunyai  sifat  mekanik  yang  baik,  tahan korosi,  dan  serapan  netron  rendah.    Sebagai contoh,  Zircaloy  2  digunakan  untuk  reaktor air  didih  (BWR)  dan  Zircaloy  4  digunakan untuk  reaktor  air  bertekanan  (PWR)  dengan temperatur  kelongsong  349 o C  untuk  PWR dan 390 o C untuk BWR [1] .
Untuk meningkatkan efisiensi reaktor, maka daya kumulatif harus ditingkatkan tetapi yang  menjadi  masalah  adalah  bahwa  bahan kelongsong  zircaloy  2  dan  zircaloy  4  tidak tahan  korosi  pada  kondisi  ini.  Bahan kelongsong  lain  yang  tahan  korosi  ialah  Zirlo (Zr  1%Nb  1%Sn  0,1%Fe) [2] .  Penambahan pemadu  besi  dengan  konsentrasi  antara 0,2  1% pada  paduan  Zr  1%Sn  dapat menurunkan  laju  korosi [3] dan  gejala  yang sama pada paduan Zr  1%Nb.
Pengembangan paduan Zr  Sn  Nb  Fe  utamanya  untuk  kelongsong bahan  bakar  pada  derajat  bakar  ( burn-up ) tinggi.  Keunggulan  paduan  tersebut  ialah: pertama, temperatur pendingin dapat ditingkatkan;  kedua,  konsentrasi  litium  (Li)
dalam  pendingin  dapat  lebih  tinggi;  ketiga, pengurangan creep  dan  growth akibat iradiasi; keempat, mengurangi pick-up hydrogen;  dan  kelima,  ketahanan  korosinya lebih  tinggi  dibandingkan  dengan  zircaloy  2 (Zry  2)  dan  zircaloy  4  (Zry  4).  Keunggulan itu  diketahui  setelah  uji  paska  iradiasi  ( post irradiation  examination/PIE )  dari  hasil  iradiasi dengan  derajat  bakar  ( burn  up )  70.000 MWd/Te [4] .
Pada  saat  ini  karakteristik  korosi zircaloy  menjadi  yang  paling  utama  pada teknologi bahan bakar reaktor air ringan ( light water  reactors/  LWR ).  Ketahanan  korosi reaktor  dan  bahan  struktur  selalu  membatasi peningkatan  ekonomi  pada  penggunaan bahan bakar yang terkait dengan peningkatan fluks  panas,  temperatur  pendingin  dan  waktu tinggal  di teras.  Tantangan unjuk kerja  bahan bakar  diarahkan  pada  optimasi  komposisi kimia dan mikrostruktur pada paduan komersial  (Zry  2),  (Zry  4),  Zr  1%Nb  dan Zr  2,5%Nb. Kelongsong (Zry  4) dalam
reaktor  air  bertekanan  ( pressurized  water reactors/ PWR ) meningkat ketahanan korosinya  jika  ukuran  partikel  fasa  sekunder ( secondary  phase  particles/SPP )  lebih  besar dari sepersepuluh mikrometer dan kandungan timah  (Sn)  lebih  rendah  dari  yang  telah dispesifikasikan.  Fakta  baru  muncul  bahwa ketahanan  korosi  maksimum  dicapai  dengan ukuran SPP lebih kecil sepersepuluh mikrometer untuk bahan Zr  1%Nb, Zr  2,5%Nb dan Zirlo. Ukuran SPP kecil pada
Analisis Energi Aktivasi Presipitat Fasa Kedua Pada Paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe Dengan Difraksi Sinar  X (Sugondo, Meniek Rachmawati)
bahan  tersebut  juga  mengurangi  korosi nodular pada BWR [5] .

## Cumulated annealing parameter/ CAP
Faktor metalurgi utama ialah ditemukannya  korelasi  antara  ketahanan korosi  zircaloy  dengan  ukuran  dan  distribusi partikel fasa kedua (SPP) dan jumlah residual strain dalam  kisi  zirkonium [6] .  Unsur pemadu  pada  partikel  tersebut  adalah  Fe,Cr, dan  Ni  yang  larut  dalam  Zr,  dapat terbentuk  dengan  konsentrasi  lebih  kecil  dari pengotor  yang    juga  ditemukan  pada zirconium murni. Fraksi mayor pada unsur ini selalu  ada  pada  temperatur  operasional fabrikasi  dalam  bentuk  presipitat.  Pada daerah  Zr  di  atas  950  C  unsur  unsur transisi  Fe,  Cr,  Ni  terlarut.  Fakta  itu kemungkinan  untuk  menjaga  dalam  keadaan super  saturasi larutan padat akibat quenching . Walaupun kenyataan ini bertentangan  dengan  pengintian  presipitat submikroskopik dengan laju quenching sebesar  1500  Ks -1 (jauh  lebih  tinggi  dari proses  komersial  dengan  laju quenching 50 Ks -1 ).
Rute  fabrikasi  modern  melibatkan langkah quenching cepat  dalam  fabrikasinya yang menghasilkan distribusi ukuran presipitat  tertentu.  Berawal  dari  distribusi partikel  fasa  kedua  (SPP)  hasil quenching selanjutnya  ukurannya  bertambah  besar dengan meningkatnya perlakuan termo  mekanik  pada  material  tersebut [7]
Perlakuan termo  mekanik pada rute fabrikasi inilah  yang  disebut  dengan Cumulated Annealing  Parameter /  CAP.  Penentuan  dan pengaturan  parameter  fabrikasi  menjadi penting  karena  menentukan  distribusi  ukuran presipitat.

## Energi aktivasi
Pertumbuhan
presipitat
juga
mengacu  pada  pertumbuhan  butir  yaitu
kenaikan  ukuran  butir  dalam  suatu  material pada  temperatur  tinggi.  Hal  ini  terjadi  ketika pemulihan  dan  rekristalisasi  terjadi  secara sempurna  dan  selanjutnya  pengurangan energi  internal  yang  dapat  dicapai  oleh pengurangan luas total batas butir, yang pada dasarnya  tumpukan  energi.  Istilah  ini  biasa digunakan  dalam  metalurgi  juga  digunakan pada keramik dan mineral.
Pentingnya  pertumbuhan  presipitat ialah  bahwa  kebanyakan  material  mengikuti ketentuan  Hall  Petch  pada  temperatur  ruang dan  menunjukkan  kekuatan  luluh  lebih  besar ketika  ukuran  presipitat  berkurang.  Pada temperatur  tinggi  ketentuan  tersebut  tidak berlaku karena ketidakteraturan batas presipitat  yang  berarti  kekosongan  berdifusi lebih  cepat  dan  menimbulkan Coble  creep . Batas presipitat adalah daerah yang mempunyai energi lebih tinggi dan merupakan  situs  yang  baik  untuk  pengintian presipitat dan fasa kedua yang lain.
Energi  aktivasi  positip  ialah  energi yang  diperlukan  untuk  keberlangsungan reaksi dan energi ini diperoleh dari luar sistem atau  disebut  endotermik.  Energi  aktivasi positip  ialah  energi  untuk  keberlangsungan reaksi  dan  energi  ini  diperoleh  dari  dalam sistem  atau  reaksi  berlangsung  secara spontan atau disebut eksotermik.
Pertumbuhan presipitat didorong oleh pengurangan  energi  bebas  yang  berkaitan dengan  batas  presipitat  sistem  dan  hukum pertumbuhan  presipitat  dapat  dirumuskan pada persamaan-1 [8] :
(1)
Pada  persamaan  1,  D t adalah  diameter presipitat rerata setelah beberapa waktu t, D 0 adalah  diameter  presipitat  awal,  K 0 adalah konstanta  dan  Q  adalah  energy  aktivasi proses.  Logaritma  natural  persamaan  1 menghasilkan persamaan-2:
(2) Pengujian persamaan  2 menunjukkan bahwa plot  ln  (D t 2 -D t 2 )/t  vs  1/T  adalah  garis  lurus dengan garis kemiringan ( slope ) Q/R dan titik potong  ( intercept )  adalah  lnK 0 .  Menurut  teori kendali  antar  presipitat  ripening  Otswald ( interface  controlled  Ostwald  ripening ),  laju pertumbuhan  presipitat  dikendalikan  oleh tenaga  dorong  yang  dikendalikan  oleh perbedaan besar presipitat. Hal ini diperkirakan  bahwa    suatu  sistem  dapat mencapai  keadaan  seimbang  jika  distribusi ukuran  presipitat  adalah  normal.  Artinya perbedaan  ukuran  presipitat  sedikit.  Ukuran presipitat  terbesar  diperkirakan  2,5  kali ukuran  presipitat  rerata.  Jika  terjadi  ukuran presipitat  abnormal  dan  bentuknya  tidak beraturan maka keluar dari teori Ostwald.

## Identifikasi pola difraksi
Pola
difraksi diperoleh dari pengukuran.  Kristal  adalah  susunan  simetris atom  yang  menghasilkan  baris  dan  bidang akibat  densitas  tinggi  atom  yang  dapat berfungsi  sebagai grating (pengkisi)  difraksi tiga  dimensi.  Hal  tersebut  menghasilkan hukum Bragg dengan formula [9] :
(3)
dimana  adalah  panjang  gelombang  sinar  x yang  ditembakkan  pada  bahan, A  , d adalah jarak  antar  bidang  kristal, A  ,  adalah  sudut sinar  datang  dengan  sudut  pantul  sinar  x. Hasil  pola  difraksi  dapat  dicocokan  dengan data  yang  ada  di  JCPDF  ( Joint  Committee Powder  Diffraction  File )  maka  diperoleh  jenis kristal  dari  suatu  unsur  atau  senyawa tertentu.
Berdasarkan pola difraksi hasil pengukuran dapat ditentukan ukuran presipitat berdasarkan persamaan Schrerer [9] ( 4) Dengan B  =(B 2 -B i ) 1/2 adalah pelebaran puncak,  , D adalah ukuran partikel, B adalah pelebaran  puncak  terukur  ( full  with  of  half maximum ,  FWHM), B i adalah  pelebaran instrumental,  adalah  sudut  difraksi  dan λ adalah  panjang  gelombang  sinar  x.  Dengan data  pola  difraksi  standar  LaB 6 maka diperoleh  kesalahan  instrumental  secara umum  sebesar  0,036  derajat.  Teknik  ini hanya  untuk  ukuran  partikel  sebesar  0  100 nm. Pada umumnya ukuran partikel presipitat sebesar 100  200 nm [10] .

## Tujuan penelitian
Penelitian ini bertujuan untuk
menganalisis energy aktivasi  presipitat dalam paduan  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe  hasil  sintesa dengan  peleburan  busur  tunggal  yang  telah diberi perlakuan panas (anil). Analisis difokuskan  pada  presipitat  fasa  kedua ( Secondary  Phase  Precipitate/  SPP )  untuk diketahui  laju  pertumbuhannya.  Identifikasi energy  aktivasi  berdasarkan  pola  difraksi sinar-x dan dibantu dengan data JCPDF.

## TATA KERJA
Disiapkan  serbuk  sampel  paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe). Serbuk Zr, Sn,  Nb, Fe masing-masing ditimbang hingga komposisi  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe.  Dicampur dalam  mesin  pencampur  selama  150  menit, selanjutnya dibuat pelet dengan ukuran tinggi 10  mm  diameter  10  mm  pada  tekanan kompaksi  1,2  ton/cm 2 .  Hasil  pengepresan  ini disebut  pelet  mentah.  Sebanyak  5 g  pelet mentah  dilebur  dengan  busur  listrik  dalam
Analisis Energi Aktivasi Presipitat Fasa Kedua Pada Paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe Dengan Difraksi Sinar  X (Sugondo, Meniek Rachmawati)
krusibel  tembaga  dalam  kondisi  atmosfir  gas argon. Tekanan ruang bakar tungku 2 psi dan arus busur 50 A. Hasil leburan adalah paduan Zr  Sn  Nb  Fe berbentuk ingot. Ingot
dipanaskan pada temperatur 1100  C  selama 2  jam  dan  didinginkan  cepat  ( quenching ) dalam  air.  Setelah  pendinginan  cepat,  ingot dipotong dengan pisau intan ( diamond blade ) dengan ukuran sekitar
5  2  10 mm. Selanjutnya  potongan  ingot  dianil  pada temperatur  400  C,  500  C,  600  C,  700  C dan 800  C selama 2 jam.
Kemudian  sampel  dipoles  sampai grid  1200  mesh  untuk  menghilangkan  oksida yang  terjadi  selama  proses  anil  berlangsung. Sampel  dianalisis  dengan  alat  JEOL,DX- GERP-12  pada  kondisi  operasi  sebagai berikut:  tube:  Cu,  filter:  Ni,  tegangan:  36  kV, arus: 20 mA, speed : 2 o /menit guna pembuatan  difraktogram.  Hasil  pola  difraksi dapat  dicocokan  dengan  data  yang  ada  di JCPDF maka diperoleh jenis kristal dari suatu unsur atau senyawa tertentu.
Energi aktivasi dihitung menggunakan persamaan  2  berdasarkan  ukuran  butir  yang diperoleh dari data difraksi sinar  X.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil difraktogram sebagai hasil pengukuran dipaparkan pada Gambar 1,2,3,4, 5,6.  Berdasarkan  data  numerik  difraktogram tersebut  dapat  diketahui  jenis  dan  ukuran partikel presipitat.
Gambar 1. Pola difraksi paduan(Zr  1%Nb 
1%Sn  1%Fe) ingot
Gambar 2. Pola difraksi paduan(Zr  1%Nb
 1%Sn  1%Fe)    dianil     pada 400  C, 2 jam
Gambar 3. Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe)     dianil     pada 500  C, 2 jam
Gambar 4. Pola  difraksi  paduan   (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe) dianil pada 600  C,
2 jam
Gambar 5. Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb
 1%Sn  1%Fe)     dianil    pada
700  C, 2 jam
Gambar 6. Pola difraksi paduan (Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe)     dianil     pada 800  C, 2 jam

## Identifikasi Fasa
Berdasarkan  pola  difraktogram  ingot, Gambar  1,  diperoleh  fasa  Zr  dengan bentuk Kristal heksagonal yang memiliki jarak kisi, a =3.232  dan c =5.147  sebagai  referensi JCPDF#05  0665. Ditemukan juga SPP Fe 2 Nb  mempunyai  bentuk  kristal  heksagonal dengan  jarak  kisi a =1.8215  dan c =7.877 sebagai  referensi  JCPDF#15  0316.  Tidak ditemukan SPP dari unsur Sn.
Hukum Home Rothery [10]
memperkirakan  bahwa  larutan  padat  dapat terjadi  jika  perbedaan  diameter  atom  terlarut
dan pelarut tidak lebih 14-15%. Jika diameter atom  pelarut  lebih  besar  maka  terjadi pelarutan  secara  interstisi  dan  apabila  lebih kecil  maka  pelarutan  terjadi  secara  subtitusi. Diameter  atom  Sn  dan  Nb  hampir  sama dengan  atom  Zr.  Sedangkan  atom  Fe  lebih kecil  dari  pada  Zr.  Jadi  atom  Sn  dan  Nb terlarut  secara  substitusi  dan  Fe  secara interstisi  dalam  fasa-  .  Menurut  hukum  ini kelarutan  unsur-unsur  tersebut  dalam  fasa-  hampir sama dengan fasa-  , yaitu
kelarutannya sangat sedikit. Menurut diagram fasa  kelarutan  unsur  tersebut  lebih  besar  di fasa-  .
Perbedaan  kelarutan  di  fasa-  dan fasa-  mungkin  dapat  diterangkan  dengan teori  zona  Brillouin  (Brillouin  zone) [11] .  Pada fasa-  terjadi  tumpang  tindih  permukaan Fermi  sedangkan  pada  fasa-  tidak  terjadi. Tidak  adanya  presipitat  yang  lain  karena sebagian  besar  pemadu  menjadi  larutan padat  di  dalam  ingot  paduan.  Sesuai  hukum tersebut SPP yang terbentuk bentuk
kristalnya  heksagonal  sesuai  dengan  kristal matrik  Zr.
Setelah bahan dianil pada temperatur 400  C,  Gambar  2,  diperoleh  fasa  Zr dengan  bentuk  kristal  heksagonal  yang memiliki  jarak  kisi, a =3.232  dan c =5.147 sebagai  referensi  JCPDF#05  0665.  Populasi SPP  meningkat  dengan  drastis.  Ditemukan kristal-kristal  SPP  sebagai  berikut:  Fe 2 Nb berbentuk  kristal  heksagonal    dengan  jarak kisi a =1.8215  dan c =7.877  sebagai  referensi JCPDF#15  0316;  ZrSn 2 berbentuk  kristal orthorhombik  dengan  jarak  kisi a =9.573, b =5.644  dan c =9.927  sebagai  referensi JCPDF#06  0316;  NbSn 2 berbentuk  kristal orthorhombik  dengan  jarak  kisi a =19.0876, b =5.645  dan c =9.852  sebagai  referensi JCPDF#19  0876;  SnZr  berbentuk  kristal orthorhombik  dengan  jarak  kisi a =  7.433, b = 5.822  dan c =5.157  sebagai  referensi JCPDF#10  0218;  FeSn  berbentuk  kristal heksagonal  dengan  jarak  kisi a =5.302,  dan c =4.449  sebagai  referensi  JCPDF#09  0212;
Analisis Energi Aktivasi Presipitat Fasa Kedua Pada Paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe Dengan Difraksi Sinar  X (Sugondo, Meniek Rachmawati)
Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 berbentuk  kristal  heksagonal dengan  jarak  kisi a =4.927,  dan  24.162 sebagai referensi JCPDF#23  0303; Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 berbentuk  kristal  belum ditentukan sebagai referensi JCPDF#17  0509. Selanjutnya bahan dianil pada
temperatur  500  C, Gambar 3, diperoleh fasa  Zr  dengan  bentuk  kristal  heksagonal  yang memiliki  jarak  kisi, a =3.232  dan c =5.147 sebagai  referensi  JCPDF#05  0665.  Populasi SPP  masih  banyak  dan  berkurang  satu senyawa yaitu ZrSn 2 . Ditemukan kristal-kristal SPP sebagai berikut: Fe 2 Nb berbentuk kristal heksagonal  dengan  jarak  kisi a =1.8215  dan c =7.877  sebagai  referensi  JCPDF#15  0316; NbSn 2 berbentuk kristal orthorhombik dengan jarak  kisi a =19.0876, b =5.645  dan c =9.852 sebagai  referensi  JCPDF#19  0876;  SnZr berbentuk  kristal  orthorhombik  dengan  jarak kisi a =7.433, b =5.822  dan c =5.157  sebagai referensi  JCPDF#10  0218;  FeSn  berbentuk kristal heksagonal dengan jarak kisi a = 5.302, dan c =4.449 sebagai referensi JCPDF#09  0212; Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 berbentuk kristal heksagonal dengan jarak kisi a = 4.927 dan 24.162 sebagai referensi JCPDF#23  0303;  Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 berbentuk kristal  belum  ditentukan  sebagai  referensi JCPDF#17  0509.
Dari  bahan  yang  dianil  pada  600  C, Gambar  4,  diperoleh  fasa  Zr  dengan bentuk kristal heksagonal yang memiliki jarak kisi, a = 3.232 dan c = 5.147 sebagai referensi JCPDF#05  0665. Populasi SPP masih banyak  dan  berkurang  dua  senyawa  yaitu SnZr  dan  Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 .  Ditemukan  kristal- kristal  SPP  sebagai  berikut:  ZrSn 2 berbentuk kristal orthorhombik dengan jarak kisi a = 9.573, b =5.644  dan c =9.927  sebagai referensi  JCPDF#06  0316;  Fe 2 Nb  berbentuk kristal  heksagonal    dengan  jarak  kisi a =1.8215  dan c =7.877  sebagai  referensi JCPDF#15  0316;  NbSn 2 berbentuk  kristal orthorhombik  dengan  jarak  kisi a =  19.0876, b =5.645  dan c =9.852  sebagai  referensi
JCPDF#19  0876;  FeSn  berbentuk  kristal heksagonal  dengan  jarak  kisi a =5.302,  dan c =4.449  sebagai  referensi  JCPDF#09  0212; Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 bentuk kristal belum ditentukan sebagai referensi JCPDF#17  0509.
Pada bahan yang dianil pada 700  C, Gambar  5,  diperoleh  fasa  Zr  dengan bentuk kristal  heksagonal yang memiliki jarak kisi, a =3.232  dan c =5.147  sebagai  referensi JCPDF#05  0665  dan  Zr  dengan  bentuk kristal  heksagonal  yang  memiliki  jarak  kisi, a =5.039  dan c =3.136  sebagai  referensi JCPDF#09  0212.  Ada  perubahan  fasa  yaitu terbentuknya  fasa  Zr  dan  perubahan  pada jenis  populasi  SPP.  Ditemukan  kristal-kristal SPP  sebagai  berikut:  ZrSn 2 berbentuk  kristal orthorhombik  dengan  jarak  kisi a =9.573, b =5.644  dan c =9.927  sebagai  referensi JCPDF#06  0316;  FeSn  berbentuk  kristal heksagonal  dengan  jarak  kisi a =5.302  dan c =4.449  sebagai  referensi  JCPDF#09  0212; Fe 2 Nb  berbentuk  kristal  heksagonal  dengan jarak  kisi a =1.8215  dan c =7.877  sebagai referensi  JCPDF#15  0316;  FeZr 2 berbentuk kristal  tetragonal    dengan  jarak  kisi a =6.385 dan c = 5.596 sebagai referensi JCPDF#25  0420;  NbSn 2 berbentuk  kristal orthorhombik  dengan  jarak  kisi a =19.0876, b =5.645  dan c= 9.852  sebagai  referensi JCPDF#19  0876;  Fe 37 Nb 9 Zr 54 bentuk  kristal belum ditentukan sebagai
referensi
JCPDF#46  1095.
Bahan  dianil  mendekati  daerah  Zr pada 800  C, Gambar 6, diperoleh fasa  Zr dengan  bentuk  kristal  heksagonal  yang memiliki  jarak  kisi a =3.232  dan c =5.147 sebagai  referensi  JCPDF#05  0665.  Ada perubahan  fasa  yaitu  hilangnya  fasa  Zr dan  hilangnya  beberapa  jenis  populasi  SPP. Ditemukan kristal-kristal SPP sebagai berikut: FeSn  berbentuk  kristal  heksagonal  dengan jarak  kisi a =5.302  dan =4.449  sebagai referensi  JCPDF#09  0212;  Fe 2 Nb  berbentuk kristal heksagonal dengan jarak kisi a =1.8215 dan c =7.877 sebagai referensi
JCPDF#15  0316;  NbSn 2 berbentuk  kristal orthorhombik  dengan  jarak  kisi a =19.0876, b =5.645  dan c =9.852  sebagai  referensi JCPDF#19  0876.

## Estimasi ukuran partikel
Perubahan  ukuran  partikel  akibat perubahan  temperatur  anil  dapat  dilihat  pada Tabel  1.  Ukuran  partikel  tergantung  pada temperatur  anil.  Untuk  SPP  Fe 2 Nb  menjadi lebih besar seiring
dengan kenaikan temperatur  anil  dan  mencapai  maksimum pada temperatur 700  C sebesar 26,7671 nm dan  pada  temperatur  800  C  menjadi  lebih
kecil  yaitu  sebesar  23,3339  nm.  Pada temperatur mendekati daerah fasa  mengalami  pelarutan  sesuai  dengan  diagram fasa  paduan  Zircaloy.  Ukuran  partikel  FeSn terlihat fluktuatif sekali dan mencapai
maksimum  pada  temperatur  anil  500  C sebesar  28,4199  nm,  selanjutnya  turun dengan  kenaikan  temperatur  anil  dan  naik lagi  pada  temperatur  anil  800  C  sebesar 23,3339 nm. Jelas bahwa pertumbuhan partikel  FeSn  terjadi  pada  temperatur  anil 500  C.  Ukuran  partikel  NbSn 2 maksimum pada  temperatur  anil  800  C  yaitu  sebesar 23,3339  nm.  Jadi  jelas  pertumbuhan  partikel NbSn 2 pada temperatur anil 800  C.
Tabel 1. Ukuran partikel presipitat dalam paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe pada variarsi temperatur anil
T,  C Ukuran presipitat (D) Fe2Nb, nm Ukuran presipitat (D) FeSn, nm Ukuran presipitat (D) NbSn2, nm Ukuran presipitat (D) α  Zr, nm 400 19,5733 18,3257 17,0906 14,9779 500 22,3284 28,4199 19,5564 26,3058 600 24,2401 23,709 18,5205 26,7616 700 26,7571 19,6429 14,2949 15,241 800 23,3339 23,3339 23,3339 17,982
Untuk  memenuhi  persamaan  2  diperlukan Tabel  2  yaitu  memenuhi  laju  pertumbuhan butir  yang  tergantung  pada  termal.  Dengan adanya  energi  termal,  energi  paduan  juga
meningkat  selanjutnya  diturunkan  dengan pembentukan  inti  kristal  butir  dan  presipitat. Hal ini terjadi karena kelarutan pemadu dalam paduan terbatas.
Tabel 2. Logaritma natural ukuran partikel kuadrat dibagi waktu anil presipitat dalam paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe pada variarsi temperatur anil
T,  C 1/T ln(D^2/t), Fe2Nb ln(D^2/t), Fe2Nb ln(D^2/t), Fe2Nb ln(D^2/t), Fe2Nb 400 1,4859e-3 5,2552 5,1235 4,9839 4,7200 500 1,2937e-3 5,5186 6,0010 5,2535 5,8464 600 1,1455e-3 5,6829 5,6386 5,1446 5,8808 700 1,0277e-3 5,8805 5,2623 4,6267 4,7548 800 9,3197e-4 5,6067 5,6067 5,6067 5,0856
Analisis Energi Aktivasi Presipitat Fasa Kedua Pada Paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe Dengan Difraksi Sinar  X (Sugondo, Meniek Rachmawati)
Pada  temperatur  anil  800  C  ukuran  SPP sama,  terlihat  ada  kesetimbangan  pengintian dan  pertumbuhan  butir.  Jadi  temperatur  anil 800  C  baik  untuk  stabilisasi  presipitat.  Tidak seperti  halnya  pada  temperatur  anil  antara 500  C sampai dengan 600  C yang menunjukkan  bahwa  semua  SPP  mengalami ukuran  butir  maksimum.    Interval  temperatur ini baik untuk stabilisasi presipitat, sedangkan untuk  minimasi  ukuran  butir  yaitu  temperatur anil 700  C kecuali Fe 2 Nb.
Energi aktivasi Pada persamaan 1, D t adalah diameter  presipitat    rerata  setelah  beberapa
waktu  t,  D 0 adalah  diameter  presipitat  awal,
K 0 adalah  konstanta,  dan  Q  adalah  energy aktivasi proses. Logaritma
natural persamaan 1  menghasilkan  persamaan 2. Pengujian  persamaan  2  menunjukkan  bahwa plot  ln (D t 2 -D 0 2 )/t vs  1/T  adalah  garis  lurus dengan garis kemiringan ( slope ) Q/R dan titik potong ( intercept ) adalah lnK 0 . Hasil pengujian  persamaan 2  ditunjukkan  pada Gambar  7  dan  Tabel  3.  Berdasarkan  hasil yang  diperoleh  dari  Tabel  3,  energy  aktivasi presipitat secara umum masih kecil dibandingkan  dengan  referensi  yaitu  sekitar 15 kJ/mol [12] . Banyak faktor yang
mempengaruhi  pengintian  dan  pertumbuhan presipitat  yaitu  konsentrasi  dan  kelarutan pemadu.
Kebalikan Temperatur, 1/T
0.0010 0.0012 0.0014 0.0016 ln U k u ra n P re si p it at 4.4 4.6 4.8 5.0 5.2 5.4 5.6 5.8 6.0 6.2 Fe2Nb FeSn NbSn2 Alfa-Zr Fe2Nb FeSn NbSn2 Alfa-Zr
Gambar 7. Natural logaritmik ukuran presipitat vs kebalikan temperatur paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe.
Dalam  paduan  Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe  ini memang menghasilkan berbagai jenis
presipitat sehingga dapat menambah kekuatan  dan  ketahanan  korosi.  Ukuran, jenis,  dan  distribusi  presipitat  menentukan karakteristik  paduan.  Kendala  yang  ditemui ternyata  rendahnya  energy  aktivasi  sehingga perlu  perlakuan  panas  yang  lama  untuk mendapatkan  distribusi  presipitat  yang  baik
Berdasarkan  energy  aktivasi  pada  Tabel  3 dapat
diperkirakan laju pertumbuhan presipitat.  Diperoleh  energi  aktivasi  Fe 2 Nb sebesar -7,0083 kJ/mol, energi aktivasi FeSn sebesar  -2,2858  kJ/mol,  energi  aktivasi NbSn 2 sebesar  -3,1498  kJ/mol,  dan  energi aktivasi nano kristalit
ã Zr sebesar
0,0077 kJ/mol.
Tabel 3. Energi aktivasi presipitat dalam paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe
yang diperoleh dari Gambar  7.
Presipitat Slope Intercept Energi aktivasi, kJ/mol Fe 2 Nb -842,8944 6,5808 -7,0083 FeSn -274,9168 5,85 -2,2858 NbSn 2 -378,827 5,5689 -3,1498 α  Zr 0,9293 5,2564 0,0077

## SIMPULAN
Pengintian  partikel  fasa  kedua  SPP
terjadi  dengan  baik  pada  temperatur  anil 400  C,  500  C,  dan  700  C.  Pada  paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe  yang  dianil  pada temperatur  antara  400  C  sampai  dengan 800  C  ditemukan  SPP  Fe 2 Nb,  ZrSn 2, FeSn, SnZr,  NbSn 2 ,  Zr 0.68 Nb 0.25 Fe 0.08 ,  Fe 2 Nb 0.4 Zr 0.6 , Fe 37 Nb 9 Zr 54 ,  dan  Zr.  Stabilisasi  presipitat terjadi  dengan  baik  pada  temperatur  anil 800  C, pertumbuhan presipitat antara 500  C sampai dengan 600  C dan minimisasi ukuran presipitat  pada  temperatur  anil  700  C. Diperoleh  energi  aktivasi  Fe 2 Nb  sebesar -7,0083 kJ/mol,  energi  aktivasi  FeSn  sebesar -2,2858  kJ/mol,  energi  aktivasi  NbSn 2 sebesar  -3,1498  kJ/mol,  dan  energi  aktivasi nano kristalit  - Zr sebesar 0,0077 kJ/mol.

## DAFTAR PUSTAKA
[1].  Lambert,  J.D.B.  and  Strain,  R.  (1985). Oxide  Fuels,  vol.  10  A,  in,  Materials Science  and  Technology,  VCH,Germany, p 121.
[2].  Harbottle , J.E.  and Strasser A.A.  (1994).
Towards  Failure-Free  Fuel,  Fuel  Review 1994: Design, Nuclear Engineering International, p 28-30.
[3].  Lustman,  B.  and  Kerze,  F.J.R.  (1955). The Metallurgy of Zirconium, 1 st ed, New
York, McGraw-Hill INC, , p 632.
[4].  Banerjee,  S.  (2004).  Better  Mate r ials  for Nuclear Energy, IAEA Scientific Forum .
[5].  Yilmazbayhan,  A.,  et  al.,  Structure  of
Zirconium  Alloy  Oxides  Formed  in  Pure Water Studied With Synchrotron Radiation and Optical Microscopy: Relation  to  Corrosion  Rate,  Journal  of Nuclear Materials, 324, 2004, pp 6-22.
[6].  Garzarolli,  F.,  et.  al.  (1987).  Progress  in the  Knowledge  of  Nodular  Corrsion.  In, Van  Swam  L.F.P  Zirconium  in  Nuclear Industry:
7 th Int. Symp., ASTM  STP  939,., ASTM, PA, Conshohocken, pp 417  430.
[7].  Steinberg,  E,  et.al.  (1987).  Analitical Approaches and Experimental Verification to  Describe  the  Influence  of  Cold  Work and  Heat  Treatment  on  the  Mechanical Properties  of  Zircaloy  Cladding  Tube.  In, Adamson  R.B.,  et,  al  Zirconium  in  the Nuclear  Industry:  6 th 7 th Int.  Symp., ASTM  STP  824, ASTM,  pp 106  122.
[8].  Spassov,  T. and Koster, U. (1993). Grain growth in nanocrystalline zirconium  based alloys, Journal of
Material Science, 28, 278  2794 [9].  Cullity, B.D., Element of X  Ray
Diffraction,  Addison  Wesley,  Reading,  A.
(1978).
[10]. Gros,  J.P.  AND  Waider,  J.F.  (1990). Precipitate  Growth  Kinetics  in  Zircaloy  4,
Analisis Energi Aktivasi Presipitat Fasa Kedua Pada Paduan Zr  1%Nb  1%Sn  1%Fe Dengan Difraksi Sinar  X (Sugondo, Meniek Rachmawati)
Journal  of  Nuclear  Materials,  172,  pp 85  96.
[11]. Lustman,  B.  and  Kerze,  F.J.R.  (1955). The  Metallurgy  of  Zirconium,  1 st ed,  New York, McGraw-Hill INC.
[12]. Tagstrom, P., Limback, M., Dahlback, M., Anderson,  T.,  and  Pettersson,  M.  (2002).
Effect  of  Hydrogen  Pick  Up  and  Second Phase  Particle  Dissolution  on  the  in-
Reactor  corrosion  Performance  of  BWR, in Moan, Gg.D. and Rudling, P. Zirconium in Nuclear Industry. Thirteenth International  Symposium,  ASTM,  STP 1423, 98.