## Urania

## Jurnal Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir
Beranda jurnal: http://jurnal.batan.go.id/index.php/urania/

## KARAKTERISASI RADIOACTIVE FISSION WASTE (RFW) DARI PRODUKSI RADIOISOTOP LUTESIUM-177 MENGGUNAKAN PROGRAM ORIGEN2
Lena Rosmayani 1 , Anis Rohanda 2 , R Farzand Abdullatif 1
1 Jurusan Fisika, Fakultas MIPA – Universitas Jenderal Soedirman Jalan Dr. Hr. Boenyamin No.708, Purwokerto, Banyumas, Jawa Tengah, 53122
2 Pusat Riset Teknologi Reaktor Nuklir – BRIN Kawasan PUSPIPTEK Serpong Gd. 80 Serpong, Tangerang Selatan, Banten, 15314 e-mail: lena.rosmayani@mhs.unsoed.ac.id
(Naskah diterima: 30 –05–2022, Naskah direvisi: 16–06–2022, Naskah disetujui: 30–06–2022)

## ABSTRAK
KARAKTERISASI  RADIOACTIVE  FISSION  WASTE  (RFW)  DARI  PRODUKSI  RADIOISOTOP LUTESIUM-177 MENGGUNAKAN PROGRAM ORIGEN2. Jenis maupun jumlah limbah radioaktif hasil produksi nuklir terus meningkat seiring dengan berkembangnya pemanfaatan teknologi nuklir sehingga  diperlukan  pengelolaan  yang  baik  agar  tidak  membahayakan  masyarakat  atau lingkungan.  Produksi  radioisotop  untuk  kedokteran  nuklir  menjadi  salah  satu  sumber  limbah radioaktif  yang  dihasilkan  reaktor  nuklir.  Beberapa  radiosotop  yang  diproduksi  di  teras  Reaktor Serba  Guna  G.A  Siwabessy  (RSG –GAS)  di antaranya  Molibdenum-99,  Iodium-125,  Iridium-192 dan Lutesium-177 ( 177 Lu). Penelitian ini bertujuan untuk mengetahui karakterisasi limbah produksi 177 Lu  yang  dilakukan  dengan  menggunakan  program  komputer  ORIGEN2  untuk  mendapatkan sifat-sifat limbah RFW sehingga diperoleh teknik pengolahan limbah yang sesuai. Pada penelitian ini dilakukan karakterisasi limbah radioaktif pada produksi radioisotop 177 Lu dari Target Lu 2 O 3 pada berbagai  posisi  CIP  pada  daya  15  MWt  dan 30  MWt  dengan lama  waktu  iradiasi  pada  masing- masing tingkat daya selama 8 dan 12 hari. Dalam produksi radioisotop, target diiradiasi di fasilitas iradiasi  teras RSG-GAS, target ditempatkan dalam ampul kuarsa yang kemudian ditempatkan di kapsul dalam ( inner capsule ) aluminium. Kemudian inner capsule aluminium tersebut dimasukkan ke  dalam  kapsul  luar  dan  ditempatkan  ke  posisi  iradiasi.  Pasca  Iradiasi  target  didinginkan  dan selanjutnya  dilakukan  pengambilan  radioisotop 177 Lu.  Pengambilan  sampel  radioisotop  pasca iradiasi  membentuk  beberapa  jenis  limbah.  Salah  satunya  adalah  limbah  fisi  radioaktif  (RFW) sebagai produk sampingan dengan sifat yang berbeda-beda. Selain dari target, limbah radioaktof juga dapat dihasilkan dari kapsul target. Iradiasi target membuat kapsul target yang terbuat dari kuarsa dan aluminium juga teraktivasi dan menjadi radioaktif. Maka dari itu dilakukan perhitungan konsentrasi  aktivitas  limbah  hasil  produksi  radioisotop 177 Lu.  Hasil  karakterisasi  limbah  RFW menggunakan program komputer ORIGEN2 dengan variasi fluks di berbagai posisi CIP pada daya 15  MWt  maupun  30  MWt  dengan  lama  iradiasi  8  maupun  12  hari  diperoleh  total  konsentrasi aktivitas  limbah  dari  produksi  radioisotop 177 Lu  memiliki  konsentrasi  aktivitas  diantara 1,06x10 16 –  1,24x10 16 Bq/g.  Oleh  karena  itu,  Limbah  radioaktif  RFW  hasil  produksi 177 Lu diklasifikasikan  dalam  limbah  radioaktif  tingkat  sedang  berdasarkan  Peraturan  Pemerintah mengenai  pengelolaan  limbah  radioaktif  dan  diperlukan  pengelolaan  yang  teliti  guna  menjamin keselamatan.
Kata kunci: RFW, Radioisotop, Lutesium-177, ORIGEN
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)

## ABSTRACT
CHARACTERIZATION  OF  RADIOACTIVE  FISSION  WASTE  (RFW)  FROM  LUTESIUM-177 RADIOISOTOP  PRODUCTION  USING  ORIGEN2  PROGRAM.  The  types  and  production  of radioactive waste continue to increase with the development of the use of technology so that good management is  needed so as not to endanger the community or the environment. Production of radioisotopes for nuclear medicine is one of the sources of radioactive waste produced by nuclear reactors. Several radiosotopes produced at the G.A Siwabessy Multipurpose Reactor (RSG –GAS) core  include  Molybdenum-99,  Iodine-125,  Iridium-192  and  Lutesium-177  ( 177 Lu).  The characterization  of  the 177 Lu  production  waste  was  carried  out  using  the  ORIGEN2  computer program with the aim of obtaining the characteristics of the RFW waste to obtain an appropriate waste treatment technique. In this study, a characterization of radioactive waste was carried out on the production of the radioisotope 177 Lu from Target Lu 2 O 3 at various CIP positions at a power of 15  MWt  and  30  MWt  with  a  long  irradiation  time  at  each  power  level  for  8  and  12  days.  In radioisotope production, the target is irradiated in the RSG-GAS core irradiation facility, the target is placed in a quartz ampoule which is then placed in a capsule in aluminum. Then the aluminum inner  capsule  is  inserted  into  the  outer  capsule  and  placed  into  the  irradiation  position.  After irradiation targeting and then taking 177 Lu radioisotope. Sampling of radioisotopes after irradiation forms several types of waste. One of them is radioactive fission waste (RFW) as a by-product with different properties. Apart from the target, radioactive waste can also be generated from the target capsule. Target irradiation makes the target capsule made of quartz and aluminum also activated and becomes radioactive. Therefore, it is necessary to calculate the activity concentration of the waste produced by the radioisotope 177 Lu. The results of the characterization of RFW waste using the ORIGEN2 computer program with flux variations at various CIP positions at a power of 15 MWt and  30  MWt  with  an  irradiation  period  of  8  and  12  days obtained  a  total  concentration  of  waste activity  from  the  production  of 177 Lu  radioisotope  which  has  an  activity  concentration  between 1,06x10 16 – 1,24x10 16 Bq/g. Therefore, the RFW radioactive waste produced by 177 Lu is classified as  moderate  radioactive  waste  based  on  the  Government  Regulation  on  radioactive  waste management and requires careful management to ensure safety.
Keywords: RFW, Radioisotope, Lutesium-177, ORIGEN.
Urania : Jurnal Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir (Vol. 28 No. 2 Tahun 2022) 89 – 100
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)

## PENDAHULUAN
Potensi  bahaya  limbah  radioaktif  bagi tubuh  manusia  timbul  dari  pancaran  radiasi yang secara  langsung maupun tidak langsung dapat mengionisasi molekul organik  tubuh  manusia.  Secara  langsung terjadi  ketika  elektron  dari  proses  ionisasi diserap  oleh  molekul  organik  di  dalam  sel. Secara tidak langsung terjadi ketika elektron dari  proses  ionisasi  pertama  kali  bereaksi dengan molekul air di dalam sel. Efek radiasi tersebut  dapat  berpengaruh  pada  kerja molekul organik lainnya[1].
Upaya  pertama  dalam  pengelolaan limbah radioaktif adalah melalui karakterisasi limbah  radioaktif  dengan  mengidentifikasi nuklida dan mengukur radioaktivitas. Karakterisasi  limbah  radioaktif  ini  perlu dilakukan  untuk  memudahkan  pengelolaan dan  identifikasi  potensi  bahaya  radioaktif. Karakterisasi limbah  radioaktif  juga  berguna dalam pengelolaan limbah, seperti penyimpanan  limbah,  penguraian  limbah, penyimpanan limbah sementara, pengolahan limbah dan operasi pembuangan. Identifikasi nuklida  dan  penentuan  radioaktivitas  dapat dilakukan  secara  manual  menggunakan spektrometer gamma atau secara komputasi menggunakan  program  komputer  seperti MCNP dan ORIGEN. Identifikasi menggunakan program ORIGEN lebih umum digunakan karena ORIGEN didesain khusus untuk  keperluan  perhitungan  penumpukan, peluruhan, dan pengolahan bahan radioaktif. Karakter limbah radioaktif mendorong pengelolaan  limbah  yang  tepat  sehingga masyarakat  dan  lingkungan  terlindungi  dari dampak negatif limbah radioaktif.
Produksi radioisotop untuk kedokteran nuklir  menjadi  salah  satu  sumber  limbah radioaktif  yang  dihasilkan  reaktor  nuklir. Beberapa radiosotop yang diproduksi di teras Reaktor  Serba  Guna  G.A  Siwabessy (RSG-GAS)  di  antaranya  Molibdenum-99, Iodium-125,  Iridium-192  dan  Lutesium-177. Iradiasi  target  pada  fasilitas  iradiasi  di  teras RSG-GAS  dilakukan  dengan  menempatkan target dalam ampul kuarsa yang ditempatkan dalam inner  capsule aluminium. Inner capsule kemudian  dimasukkan  ke  dalam outer  capsule dan  dipindahkan  ke  posisi iradiasi.  Setelah  proses  iradiasi  dihentikan, aktivasi neutron membuat wadah target yang terdiri  dari  kuarsa  dan  alumunium  menjadi radioaktif.  Selain  itu  timbul  limbah  radioaktif sebagai  hasil  samping  dengan  karakteristik yang berbeda[2].
Analisis
limbah radioaktif menggunakan  ORIGEN2  di  antaranya  telah dilakukan  oleh  Nurokhim  (2007)  mengenai analisis  radioaktivitas  limbah  radioaktif  sisa produksi 99 Mo  dari  bahan  uranium  kadar tinggi ( High Enrichment Uranium atau HEU). Penelitian  tersebut  menggunakan  Uranium diperkaya  93,2%  U-235  sebanyak  38  gram dalam 396 gram kelongsong aluminium yang diiradiasi  dalam  reaktor  nuklir  selama 103,5  jam  dengan  fluks  neutron  rata-rata 1,54  x  10 14 n.cm -2 .s -1 .  Pada  penelitian tersebut  didapatkan  informasi  mengenai produk  aktivasi  dan  aktivitas  total  pasca iradiasi sampai 30 tahun pasca iradiasi. Studi mengenai karakterisasi limbah radioaktif juga telah dilakukan oleh Aisyah dkk (2018) untuk limbah  radioaktif  hasil  produksi  radioisotop 99 Mo  menggunakan  target  uranium  yang diperkaya 92,7%. Pada penelitian ini, iradiasi target  dilakukan  pada Centre  Irradiation Position (CIP)  Reaktor  Serbaguna  GA Siwabessy  (RSG-GAS)  dengan  besar  fluks neutron  termal  1,12  x  10 14 n.cm -2 .s -1 selama 96  jam.  Hasil  penelitian  ini  memberikan informasi  tentang  konsentrasi  total   aktivitas limbah, termasuk
produk aktivasi radionuklida, aktinida dan produk peluruhannya,  dan  produk  fisi.  Dalam penelitian ini juga dilakukan klasifikasi limbah radioaktif berdasarkan Peraturan Pemerintah mengenai  Pengelolaan  Limbah  Radioaktif (PP  No.61  Tahun  2013  pasal  2).  Hasilnya menunjukkan  bahwa  limbah 99 Mo  yang dihasilkan  mengandung  kandungan 235 U yang tinggi serta radionuklida dengan waktu paruh dan toksisitas yang tinggi.
Dewasa ini Lutetium-177 ( 177 Lu) menjadi  salah  satu  radioisotop  di  bidang kedokteran
nuklir yang
sedang dikembangkan. Radioisotop ini sangat berpotensi  untuk  digunakan  dalam  terapi radionuklida bertarget. 177 Lu dapat memancarkan  sinar  β-  energi  sedang  (490 keV) dengan energi maksimum 0,5 MeV dan penetrasi  jaringan  maksimal  <2  mm  [3]. Dalam dekade terakhir publikasi terkait 177 Lu mengalami  peningkatan  tiga  kali  lipat  dan permintaannya  diperkirakan  akan  tumbuh secara signifikan di tahun-tahun mendatang. Maka dari itu dalam penelitian ini, dilakukan penelitian  mengenai  potensi  limbah  yang dihasilkan dari produksi radioisotop tersebut. Program  komputer  ORIGEN2  digunakan untuk mengkarakterisasi limbah cair produksi 177 Lu  dengan  tujuan  untuk  mendapatkan sifat-sifat  limbah  RFW  sehingga  diperoleh
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)
teknik  pengolahan  limbah  yang  sesuai. Perhitungan ORIGEN2 didasarkan pada data aktual  dari  salah  satu  batch  produksi 177 Lu yang  dijalankan  menggunakan  RSG-GAS sebagai  parameter  data  input.  Karakteristik dihitung  untuk  cooldown  hingga  50  tahun. Hasil perhitungan ORIGEN2 yang digunakan dalam  penelitian  ini  adalah  kandungan radionuklida,  besar  massa  tersisa  setiap waktu tinjau serta informasi radioaktivitasnya.
a. Produksi Lutesium-177 ( 177 Lu)
177 Lu dapat diproduksi dengan dua rute berbeda. Rute langsung dengan reaksi 176 Lu
(n,γ) 177 Lu  menggunakan  target  Lu 2 O 3 yang diperkaya 176 Lu  [4]  dan  rute  tidak  langsung dengan 176 Yb(n, γ) 177 Yb (peluruhan β - ) 177 Lu, reaksi nuklir-transformasi menggunakan target Yb 2 O 3 yang diperkaya 176 Yb [5]. Proses langsung lebih sederhana, tidak memerlukan langkah  pemisahan  yang  rumit.  Pada  cara langsung  target  dan  matriks    produk  adalah isotop  yang  sama  dan  dengan  demikian memiliki  sifat  kimia  yang  persis  sama. Metode tidak langsung memerlukan langkah pemisahan radionuklida yang lebih kompleks karena  matriks  radioisotop  produk    tidak boleh terkontaminasi oleh matriks radioisotop induk atau matriks kimia bahan target[6].
Produksi  Radioisotop 177 Lu  di  teras RSG-GAS dilakukan dengan cara mengiradiasi  target 176 Lu 2 O 3 diperkaya. Sampel  bahan  target 176 Lu 2 O 3 diperkaya dihitung beratnya dan ditempatkan ke dalam ampul kuarsa yang terpisah. Susunan kapsul target iradiasi  yang  dilakukan  di  CIP  dan  IP ditunjukkan pada Gambar 1.
Gambar 1. Kapsul Target CIP dan IP
Setiap  lapisan  ampul  kuarsa  selanjutnya ditutup  dengan  teknik  pengelasan.  Ampul tersebut  kemudian  dimasukkan  ke  dalam tabung  kapsul  iradiasi  lalu  ditutup  dengan teknik  pengelasan  dan  diuji  kebocorannya dengan  cara  uji  gelembung  ( bubble  test ).
Setelah  kapsul  yang  telah  berisi  target  siap kemudian  kapsul  diiradiasi  dalam  teras RSG-GAS[7]. Ketika proses iradiasi, neutron- neutron  dari  isotop  dalam  target  akan teraktivasi  dan  berubah  menjadi  isotop  lain. Skema reaksi aktivasi neutron ketika isotop A ditembakkan sebuah neutron berubah menjadi  isotop  lain    ditunjukkan  pada Gambar 2.
Gambar 2. Skema reaksi aktivasi neutron
Perhitungan  radioaktivitas 177 Lu  dan 177m Lu pada saat iradiasi neutron menggunakan persamaan 1 berikut [8].
A = 𝑁 𝑡 ∅𝜎 (1 − 𝑒 − 𝜆𝑡 ) (1)
dengan
𝐴 merupakan radioaktivitas radioisotop yang dihasilkan (Bq), 𝑁 𝑡 adalah jumlah partikel atom target(atom), ∅ adalah fluks neutron (n.s -1 cm -2 ), 𝜎 adalah  tampang lintang reaksi inti (barn = 10 -24 cm 2 ), 𝜆 adalah konstanta peluruhan radioisotop (𝑠 −1 ) dan t adalah durasi waktu iradiasi (s). Sedangkan perhitungan  radioaktivitas  pasca  iradiasi dilakukan menggunakan persamaan 2.
𝐴 𝑡 = 𝐴 0 𝑒 − 𝜆𝑡 (2)
dengan 𝐴 𝑡 merupakan  radioaktivitas peluruhan  radioisotop  pada  waktu  ke-t  (Bq) dan 𝐴 0 adalah aktivitas radioisotop awal (Bq).
b.  Oak  Ridge  Isotope  Generation  and Depletion Code Version 2 (ORIGEN2)
ORIGEN merupakan kode komputer yang dimanfaatkan untuk menghitung penumpukan,  peluruhan,  dan  pengolahan bahan  radioaktif. Selama  beberapa  tahun terakhir, upaya berkelanjutan dilakukan oleh Oak Ridge National Laboratory (ORNL) untuk memperbarui  kode  ORIGEN  asli  dan  basis data  terkaitnya.  Hasil  dari  upaya  ini  adalah pembaruan  model  reaktor,  penampang, produk  hasil  fisi,  data  peluruhan,  data peluruhan foton, dan kode komputer ORIGEN itu sendiri [9].
Urania : Jurnal Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir (Vol. 28 No. 2 Tahun 2022) 89 – 100
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)
Dasar  perhitungan  inventori  radionuklida yang  terbentuk  dalam  proses  iradiasi  dalam
reaktor melalui program ORIGEN2
didasarkan pada persamaan 3 berikut.
𝑑𝑋 𝑖 𝑑𝑡 = ∑ 𝑙 𝑖,𝑗 𝜆 𝑗 𝑋 𝑗 𝑁 𝑗=1 −  ∅. ∑ 𝑓 𝑖,𝑗 𝜎 𝑘 𝑋 𝑘 𝑁 𝑗=1 − (𝜆 𝑖 + ∅𝜎 𝑖 + 𝑟 𝑖 ). 𝑋 𝑖 + 𝐹 𝑖 ; 𝑖  = 1,2, … , 𝑁                               (3)
Keterangan :
𝑋 𝑖 : densitas atom dari radionuklida N : jumlah radionuklida 𝑙 𝑖,𝑗 : suku  peluruhan  radioaktif  oleh  nuklida lain  j  yang   menuju  formasi  spesies i 𝜆 𝑗 : koefisien peluruhan radioaktif
∅ : fluks neutron rerata posisi dan energi 𝑓 𝑖,𝑗 : suku serapan neutron oleh nuklida 𝜎 𝑘 : tampang lintang serapan neutron nuklida k pada spektrum rerata
𝑟 𝑖 : laju  perpindahan  kontinu  nuklida  i  dari sistem 𝐹 𝑖 : laju umpan kontinu dari nuklida i

## c. Dasar Penetapan Jenis Limbah
Dasar penetapan jenis limbah mengacu pada Peraturan Pemerintah mengenai  Pengolahan  Limbah  Radioaktif tahun  2013  pasal  2.  Menurut  PP,  limbah radioaktif dari produksi radioisotop merupakan  limbah  dalam  bentuk  sumber terbuka dan terbagi dalam kategori berikut[10]:
1.  Limbah  Radioaktif  waktu  paruh  sangat pendek,  sebagian  besar  nuklidanya mempunyai waktu paruh < 150 hari.
2.  Limbah Radioaktif tingkat sangat rendah, memiliki  konsentrasi  aktivitas  di  antara Tingkat  Pengecualian  hingga  100  kali Tingkat  Pengecualian,  dapat  berupa limbah  radioaktif  selain  zat  radioaktif terbungkus yang tidak digunakan.
3.  Limbah  Radioaktif  tingkat  relatif  rendah, memiliki  konsentrasi  aktivitas  diantara 100  Bq/g  hingga  1000  kali  Tingkat Pengecualian untuk pemancar beta atau konsentrasi  aktivitas  diantara  100  Bq/g hingga  400  Bq/g  untuk  pemancar  alfa. Limbah ini dapat berupa limbah radioaktif selain  zat  radioaktif  terbungkus  yang tidak digunakan.
4.  Limbah Radioaktif tingkat sedang, memiliki  konsentrasi  aktivitas  diantara 1000  kali  Tingkat  Klierens  hingga 100  GBq/g  untuk  pemancar  beta  dan gamma atau konsentrasi aktivitas diantara  400  Bq/g  hingga  100  GBq/g untuk  pemancar  alfa  dan  dapat  berupa limbah  radioaktif  selain  zat  radioaktif terbungkus yang tidak digunakan.

## METODOLOGI
Penelitian  ini  dilakukan  melalui  tiga tahapan  yaitu  tahap  persiapan,  pembuatan input ORIGEN2 dan analisis data.

## a.  Tahap Persiapan
Tahap  persiapan  terdiri  dari  pencarian referensi  penelitian  jurnal  dan  buku  yang mendukung  serta  mengi nstall software ORIGEN2 dan Notepad ++.
b.  Pembuatan input program pada ORIGEN2
Data  parameter  input  yang  dimasukkan untuk menjalankan program ORIGEN2 yakni komposisi dan massa target Lu 2 O 3 , komposisi  dan  massa  kapsul,  fluks  neutron termal  pada  posisi  CIP  dan  IP,  target  waktu iradiasi  dan  waktu  pendinginan 177 Lu sebelum  proses  ekstraksi.  Data  input  yang digunakan pada penelitian ditunjukkan pada Tabel 1  dan posisi iradiasi CIP dan IP pada teras reaktor ditunjukkan pada Gambar 3.
Tabel 1 . Parameter Input 1.  Data Target Lu 2 O 3 Massa Lu 2 O 3 0,3 mg Pengayaan 74% Lu-176 2.  Data Kapsul Panjang 457,2 mm Diameter dalam 28 mm Diameter luar 27 mm Tebal 1 mm Komposisi dan Berat Kapsul Unsur Kandungan Unsur (% massa) Mangan 1,61 Silikon 0,5 Fospor 0,023 Sulfur 0,004 Kromium 18,30 Nikel 10,22 Besi 69,32 3.  Data Fluks Neutron Termal RSG-GAS ( 10 -14 n.cm 2 .s -1 ) CIP Daya 30 MWt Daya 15 MWt [D-6]  [E-6]  [D-7]  [E-7]  [D-6]  [E-6]  [D-7]  [E-7] 3,50  3,12  3,50  3,12  1,25  1,12  1,25  1,12 4.  Data lainnya Lama iradiasi 8 dan 12 hari Lama pendinginan 192 jam Lama pemantauan 50 tahun
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)

## Gambar 3. Konfigurasi teras RSG-GAS
c.  Analisis data
Analisis data dilakukan setelah diketahui  hasil running ORIGEN2  yang meliputi  radioaktivitas  serta  massa  tersisa dari  radionuklida  yang  dihasilkan  target Lu 2 O 3 setelah  iradiasi.  Radionuklida  yang terbentuk  dapat  berupa  produk  aktivasi, aktinida  dan  produk  peluruhannya,  dan produk  fisi.  Persamaan  3  merupakan  dasar untuk  menghitung  kandungan  radionuklida dalam limbah menggunakan ORIGEN2. Dari perhitungan  kandungan  radionuklida,  besar massa  tersisa  setiap  waktu  tinjau  serta informasi  radioaktivitasnya.  Keluaran  untuk radioaktivitas  radionuklida  yang  didapatkan dalam satuan curie diubah ke dalam satuan konsentrasi untuk aktivitas jenis radionuklida dalam satuan Bq/g. Data kemudian disajikan dalam  bentuk  grafik.  Grafik  kandungan radionuklida dalam limbah digunakan  dalam satuan  log  Bq/g  untuk  menyederhanakan pembuatan dan tampilan grafik. Konsentrasi aktivitas  radionuklida  mulai  dihitung  setelah pendinginan  selama  192  jam  dan  1-5, 10-50  tahun  (dengan  interval  10  tahun) setelah pengambilan isotop 177 Lu. Kemudian, dengan memperhatikan waktu paruh radionuklida,  dan  tingkat  kliren,  dilakukan peninjauan  komposisi  radionuklida  dalam limbah.  Radionuklida  dengan  waktu  paruh yang  sangat pendek  akan  meluruh  sebelum dan  selama  pemisahan 177 Lu.    Dengan mengacu pada Peraturan Pemerintah No. 61 Tahun 2013 kategori limbah dapat diidentifikasi.
Radionuklida dalam
konsentrasi  di  bawah  izin  tidak  dianggap
sebagai  limbah  radioaktif  yang  memerlukan pembuangan.  Oleh  karena  itu,  hanya radionuklida  dengan  waktu  paruh  panjang yang  dipertimbangkan  untuk  pengelolaan limbah,  karena  radionuklida  berumur  paruh pendek meluruh dalam waktu singkat ke nilai di bawah izin.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Berdasarkan  perhitungan  ORIGEN2 untuk  target  Lu 2 O 3 yang  diperkaya  yang diradiasi  selama  8  hari  dan  12  hari  dalam produksi radioisotop 177 Lu, inventori radionuklida  hanya  terdiri  dari  5  jenis radionuklida hasil aktivasi ( 14 C, 176 Lu, 176m Lu, 177 Lu, 177m Lu). Dari hasil iradiasi target Lu 2 O 3 ini tidak ditemukan radionuklida jenis aktinida dan  anak  luruhnya  serta  radionuklida  hasil fisi. Hal ini dikarenakan target tersebut bukan merupakan  bahan  fisil.  Total  radioaktivitas pasca  iradiasi  dari  kelima  radionuklida tersebut adalah sekitar 6,06 x 10 10 Bq sampai 7,49 x 10 10 Bq pada tingkat daya 15 MWt dan 1,13  x  10 11 Bq  sampai  1,33  x  10 11 pada tingkat daya 30 MWt. Radioaktivitas tertinggi pada  tingkat  daya  15  MWt  maupun  30  MWt terjadi  pada  posisi  D6  dan  D7  dengan input lama  iradiasi  12  hari.  Hal  tersebut  terjadi karena  nilai  fluks  pada  posisi  tersebut  lebih besar serta dipengaruhi oleh waktu iradiasi di mana semakin lama waktu iradiasi maka nilai radioaktivitasnya juga semakin besar. Berikut grafik perbandingan radioaktivitas di berbagai posisi di CIP pada daya 15 MWt dan 30 MWt ditunjukkan oleh Gambar 4. Pada  Gambar  4  terlihat  bahwa  nilai radioaktivitas pada daya 30 MWt lebih besar dibandingkan  pada  daya  15  MWt.  Hal  ini berarti  besarnya  nilai  radioaktivitas  juga dipengaruhi oleh tingkat daya yang digunakan  pada  saat  iradiasi  target.  Ketika daya  ditingkatkan  maka  nilai  fluks  neutron pada  berbagai  posisi  di  teras  reaktor  juga turut meningkat. Fluks neutron adalah jumlah neutron  yang  melewati  per  satuan  luas  per detik.  Banyaknya  jumlah  neutron  yang bereaksi  inilah  yang  mempengaruhi  jumlah nilai radioaktivitas.
Konsentrasi  radioaktivitas  merupakan salah  satu  komponen  yang  diukur  dalam pemantauan radioaktivitas lingkungan. Dalam  penelitian  ini  konsentrasi  aktivitas dihitung  dari  rasio  antara  radioaktivitas radionuklida  ( Becquerel )  dengan  massa radionuklida (gram). Hasil perhitungan konsentrasi  aktivitas  dari  penelitian  ini didapatkan  bahwa  total  nilai  konsentrasi
Urania : Jurnal Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir (Vol. 28 No. 2 Tahun 2022) 89 – 100
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)
aktivitas pada CIP dengan input lama waktu iradiasi 8 maupun 12 hari pada tingkat daya 15  MWt  maupun  tingkat  daya  30  MWt menunjukkan  nilai  yang  cenderung  sama yakni sebesar 1,83 x 10 17 Bq/g pasca iradiasi. Nilai  total  konsentrasi  aktivitas  tersebut termasuk radioisotop 177 Lu yang memiliki nilai konsentrasi aktivitas 4,07 x 10 15 Bq/g.
Setelah  iradiasi  target  Lu 2 O 3 ,  target didinginkan sebelum proses Cintichem yang merupakan  proses  pemisahan  radionuklida pasca  iradiasi  untuk  pengambilan 177 Lu melalui  proses  pelarutan  target.  Target didinginkan  selama  sekitar  192  jam  untuk mengurangi  paparan  radiasi  dari  peluruhan. Selama  pendinginan,  radionuklida    berumur pendek meluruh, tetapi untuk perhitungan ini tidak  ada  perbedaan  antara  konsentrasi radioaktivitas  total  setelah  iradiasi  dan setelah  pendinginan.  Total  konsentrasi aktivitas  termasuk  radioisotop 177 Lu  setelah pendinginan  masih  sama  yakni  sebesar 1,83 x 10 17 Bq/g . Setelah target melalui proses pendinginan  selanjutnya  dilakukan  proses Cintichem. Setelah proses Cintichem, dihasilkan  produk  limbah  yang  merupakan hasil  aktivasi  berupa  radionuklida  selain 177 Lu.  Selanjutnya,  pemilihan  nuklida  yang relevan dalam pembuangan limbah radioaktif
didasarkan pada batas waktu paruh dan laju emisi.  Radionuklida  yang  tereduksi  setelah pendinginan  adalah  radioisotop 176m Lu.
Radioisotop  tersebut  meluruh  dengan  cepat karena  waktu  paro  yang  pendek  yakni 3,6 jam. Radionuklida tersebut habis setelah proses pendinginan sehingga tidak diperhitungkan  sebagai  limbah.  Maka  pada kondisi  tersebut  dilakukan  pemantauan konsentrasi aktivitas radioisiotop hasil aktivasi  selain 177 Lu  dari  waktu  1-50  tahun pasca  pendinginan  terdiri  yang  dari  3  jenis nuklida  yaitu 14 C  (T½:  5730  tahun), 177m Lu (T½:  160,4  hari)  dan 176 Lu  (T½: 160,4  hari). Grafik konsentrasi aktivitas ketiga radionuklida  tersebut  ditunjukkan  pada Gambar 5.
Pembentukan  radioisotop 177 Lu  dari target  Lu 2 O 3 disertai  dengan  pembentukan simultan  radioisotop 177m Lu.  Radioisomer 177m Lu  ini  memiliki  waktu  paruh  yang  jauh lebih    lama  dari 177 Lu  dan  tidak  dapat dipisahkan.  Semakin  lama  produk 177 Lu disimpan, semakin tinggi tingkat kontaminasi 177m Lu.  Perbandingan  hasil  perhitungan radioaktivitas 177m Lu dan 177 Lu  ditunjukkan oleh gambar 6. Grafik pada gambar tersebut menunjukkan  Perbandingan  radioaktivitas 77m Lu dan 177 Lu pasca iradiasi dihentikan.
Gambar 4. Total radioaktivitas target pasca iradiasi di berbagai posisi CIP
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)
Gambar 5. Limbah radionuklida hasil aktivasi dari produksi 177 Lu berdasarkan hasil iradiasi target di CIP
Gambar 6. Perbandingan radioaktivitas 177m Lu dan 177 Lu.
Radionuklida  teraktivasi  muncul  dari pengotor dalam target Lu 2 O 3 yang diaktifkan neutron. Oleh karena itu, sifat-sifat limbah ini dipengaruhi oleh kemurnian sasaran.
Terbentuknya 14 C  merupakan  radioisotop yang  terbentuk  dalam  bahan  bakar  bekas berasal dari iradiasi  neutron  pada  grafit  [11] sedangkan  radioisotop 176 Lu  kemungkinan terbentuk dari campuran komposisi Lutesium alam yang digunakan sebagai target iradiasi pada  penelitian  ini.  Lutesium  alam  sendiri diketahui memiliki kelimpahan 175 Lu sebesar 7,4%. 175 Lu  kemudian  teraktivasi  menjadi
176m Lu dan 176 Lu [12].
Kapsul
hanya menghasilkan radionuklida  hasil  aktivasi,  karena  kapsul tidak  mengandung  komposisi  bahan  fisil. Gambar 7 dan 8 menunjukkan limbah kapsul baja  tahan  karat  pada  CIP  dengan  iradiasi dengan  daya  15  MWt  dan  30  MWt.  Pada iradiasi  dengan  daya  15  MWt  hanya mengandung  2  jenis  radionuklida  hasil aktivasi  yaitu 32 Si  (T½:150  tahun)  dan 32 P (T½:14,3 hari). Pada iradiasi dengan daya 30 MWt hanya mengandung 3 jenis radionuklida hasil aktivasi yaitu 32 Si (T½: 150 tahun), 32 P (T½:14,3 hari) dan 59 Fe (44,6 hari). Radionuklida 32 Si, 32 P  dan 59 Fe  muncul
0 0.01 0.02 0.03 0.04 0.05 0.06 0.07 0.08 0.09 0.1 0 5 10 15 20 25 30 P e rse n ta se 1 7 7 m L u / 1 7 7 L u (% )
Waktu (hari)
Urania : Jurnal Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir (Vol. 28 No. 2 Tahun 2022) 89 – 100
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)
karena  adanya  kandungan  Si,  P  dan  Fe dalam kapsul sehingga terjadi reaksi aktivasi 31 Si(n,γ) 32 Si, 31 P(n,γ) 32 P  dan 58 Fe(n,γ) 59 Fe. Limbah  ini  juga  mengandung  radionuklida dengan  waktu  paruh  ribuan  tahun.  Masing- masing  limbah  radionuklida  ini  memiliki konsentrasi aktivitas 1,27 x 10 12 Bq/g sampai 1,06  x  10 16 Bq/g  dari  hasil  iradiasi  daya 15  MWt  hingga  waktu  peluruhan  50  tahun. Nilai konsentrasi aktivitas , hasil iradiasi dengan daya 30 MWt juga menunjukkan nilai yang  sama  di  tahun  ke-50  hal  ini  karena limbah 59 Fe  sudah  tidak  muncul  setelah tahun ke-10 waktu peluruhan pasca pendinginan. Dari hasil tersebut maka limbah radioaktif dari produksi 177 Lu hanya mengandung  produk  aktivasi  dan  memiliki konsentrasi  radioaktivitas  total,  seperti  yang ditunjukkan pada Gambar 9.
Besar  total  konsentrasi  aktivitas  pada daya  15  MWt  maupun  30  MWt  di  semua posisi dengan lama iradiasi 8 maupun 12 hari memiliki  nilai  berkisar  1,06  x  10 16 - 1,24  x  10 16 Bq/g.  Limbah  radioaktif  (RFW) produksi 177 Lu , diklasifikasikan  dalam  limbah radioaktif  tingkat  sedang , menurut  Peraturan
Pemerintah    mengenai  pengelolaan  limbah radioaktif  dan  diperlukan  pengelolaan  yang teliti  guna  menjamin  keselamatan.  Menurut karakteristiknya, pengelolaan limbah radioaktif  tingkat  sedang  ini  memerlukan penahan radiasi  selama  penanganan  dalam keadaan normal dan pengangkutannya[13].
Hasil  ini  menunjukkan  bahwa  RFW hasil produksi 177 Lu memiliki tingkat radioaktifitas  yang  sama  dengan  RFW  hasil produksi 99 Mo pada penelitian yang dilakukan Aisyah  dkk  (2018)  yakni  diklasifikasikan dalam  limbah  radioaktif  tingkat  sedang[14]. Walaupun demikian jika ditinjau dari nilainya, radioaktivitas total  RFW yang dihasilkan dari produksi 177 Lu lebih tinggi dibandingkan RFW yang dihasilkan dari produksi 99 Mo. RFW dari produksi 99 Mo memiliki sifat radionuklida hasil aktivasi,  aktinida  dan  anak  luruhnya,  serta radionuklida hasil fisi , dengan total konsentrasi  aktivitas  3,01  x  10 9 Bq/g sedangkan Limbah dari produksi radioisotop 177 Lu memiliki nilai berkisar berkisar 1,06 x 10 16 - 1,24 x 10 16 Bq/g dari RFW hasil aktivasi saja.
Gambar 7. Limbah hasil aktivasi kapsul dengan iradiasi daya 15 MWt
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)
Gambar 8. Limbah hasil aktivasi kapsul dengan iradiasi daya 30 MWt
Gambar 9. Total Konsentrasi Limbah Produksi 177 Lu di CIP

## KESIMPULAN
Berdasarkan  penelitian  yang  telah dilakukan  dapat  disimpulkan  bahwa  RFW dari  produksi 177 Lu  hanya  mengandung radionuklida hasil aktivasi diantaranya terdapat  kandungan  radionuklida  umur  paro panjang yakni 14 C (T½: 5.730 tahun) dan 32 Si (T½:150  tahun).  Besarnya  nilai  fluks  dan lama iradiasi yang digunakan mempengaruhi seberapa lama radioaktivitas suatu radionuklida  bertahan  sedangkan  rasio
antara  radioaktivitas  dan  jumlah  gram  yang tersisa dari radionuklida relatif konstan.
Total  konsentrasi  aktivitas  limbah  dari produksi radioisotop
177 Lu memiliki konsentrasi  aktivitas  diantara  1,06  x  10 16 - 1,24  x  10 16 Bq/g.  Oleh  karena  itu,  Limbah radioaktif RFW hasil produksi 177 Lu diklasifikasikan  dalam  limbah  radioaktif tingkat sedang berdasarkan Peraturan Pemerintah  mengenai  pengelolaan  limbah radioaktif  dan  diperlukan  pengelolaan  yang teliti guna menjamin keselamatan.
Urania : Jurnal Ilmiah Daur Bahan Bakar Nuklir (Vol. 28 No. 2 Tahun 2022) 89 – 100
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)

## UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis mengucapkan terimakasih kepada pihak Pusat Riset Teknologi Reaktor Nuklir  (PRTRN),  Organisasi  Riset  Tenaga Nuklir  (ORTN),  Badan  Riset  dan  Inovasi Nasional  (BRIN)  yang  telah  memberikan kesempatan kepada penulis untuk melakukan  penelitian  serta  kepada  Jurusan Fisika Universitas Jenderal Soedirman yang telah memberikan dukungan untuk mempublikasikan  paper ini.

## DAFTAR PUSTAKA
[1] Nana,  “ Fisika  Kesehatan”, Klaten: Lakeisha, 2021.
[2]  R. Awaludin,  “Perhitungan  pembuatan Emas-192,  Iridium-192  dan  Lutesium- 177  dengan  aktivasi  neutron  untuk partikel nano r adioaktif”, Jurnal Radioisotop  dan  Radiofarmaka ,  vol.  11, hal. 27-36, 2008.
[3] L.  Emmett,  K.  Willowson,  J.  Violet,  J. Shin, A. Blanksby, J. Lee, “Lutetium 177 PSMA radionuclide therapy for men with prostate cancer: a review of the  current  literature  and  discussion  of practical  aspects  of  therapy”, J  Med Radiat Sci. 2017.
[4]  R.A. Kuznetsov, K.S. Bobrovskaya, V.V. Svetukhin, “Production  of  Lutetium-177: Process aspects ”, Radiochemistry, vol.61, pp. 381 –395, 2019.
[5] V.A. Tarasov, O.I. Andreev, E.G Romanov, R.A. Kuznetsov, V.V. Kupriyanov, I.V.
Tselishchev,
“Production of no-carrier added Lutetium- 177 by irradiation of enriched Ytterbium- 176”, Curr Radiopharm , 2015.
[6]  T.  Widyaningrum,  E.  Sarmini,  U.  N. Sholikhah, Triyanto, S. Soenarjo,
“Optimasi  pemisahan 177 Lu  dari  Yb 2 0 3 untuk radioterapi dengan metode
Kromatografi Kolom”, Prosiding Pertemuan Ilmiah Radioisotop, Radiofarmaka, Siklotron dan Kedokteran Nuklir , hal. 28-34, 2014.
[7]  T.  Widyaningrum,  Triyanto,  E.  Sarmini, U. N. Sholikhah, S. Soenarjo,
“Karakteristik pemisahan radioLutesium- 177/ 177m Lu dan radioiterbium-169/ 175 Yb”, Jurnal  Sains  dan  Teknologi  Nuklir Indonesia , vol. 16, no 1, hal. 1-14, 2015.
[8]  R.  Awaludin, “Radioaktivitas  jenis  dan kemurnian  radionuklida  Lutesium-177 diproduksi  menggunakan  Reaktor  G.A. Siwabessy, ” Jurnal  Radioisotop  dan Radiofarmaka, vol.  18,  no.1,  hal.  14-20, 2015.
[9]  A.  G. Croff,  “A  user's  manual  for  the Origen2  computer  code ”,  Tennessee: OAK RIDGE NATIONAL LABORATORY, 1980.
[10]  Pemerintah RI, PP No. 61, ³Pengelolaan limbah radioaktif´, Jakarta, Tahun 2013.
[11]  Aisyah,  Mirawaty,  D.L.I  Saputra,  R. Setiawan, “Karakterisasi  radionuklida pada bahan bakar bekas dari experimental pebble bed reactor ”, Jurnal Urania , vol. 25, no.1, hal. 46-58, 2019.
[12]  A.  M.  Nichols, “INDC  International Nuclear Data Committee” (BNL--114827- 2017-IR,  1413963;  p.  BNL--114827- 2017-IR, 1413963), 2017.
[13]  Susanto,  P.  D.  Winastri,  H.  Wahyono, “Pengelolaan  limbah  radioaktif  padat paparan  tinggi    tidak  dapat  bakar  di Instalasi  Radiometalurgi  (IRM)”, Jurnal Pengelolaan  Instalasi  Nuklir ,  vol.  13,
2017.
[14]  Aisyah,  P.  A.  Artiani,  Y.  Purwanto “Karakterisasi  limbah  dari  produksi radioisotop Molibdenum- 99”, Jurnal Iptek Nuklir  Ganendra ,  vol.  21,  no.2,  hal.  71- 82, 2018.
Karakterisasi Radioactive Fission Waste (RFW) Dari Produksi Radioisotop Lutesium-177 Menggunakan Program Origen2 (Lena Rosmayani, Anis Rohanda, R Farzand Abdullatif)

## HALAMAN INI DIBIARKAN KOSONG