## PENGARUH VISKOSITAS SOL DAN PRESOLIDIFIKASI PADA GELASI EKSTERNAL DALAM PEMBUATAN GEL AMMONIUM DIURANAT MENGGUNAKAN SURROGATE CERIUM
Sukarsono, Meniek Rahmawati Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir – BATAN Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan, 15314 e-mail : skarsono@batan.go.id
(Naskah diterima: 06-02-2017, Naskah direvisi: 19-05-2017, Naskah disetujui: 08-06-2017)

## ABSTRAK
PENGARUH  VISKOSITAS  SOL  DAN  PRESOLIDIFIKASI  PADA  PROSES  GELASI  DALAM EKSTRENAL  PEMBUATAN  GEL  AMMONIUM  DIURANAT  MENGGUNAKAN SURROGATE CERIUM. Proses  gelasi  eksternal  digunakan  dalam  pembuatan  gel  ammonium  diuranat  dan diproses  lebih  lanjut  menjadi  partikel  UO 2 terlapis.  Partikel  UO 2 terlapis  merupakan  inti  bahan bakar  reaktor  suhu  tinggi  (RST).  Dalam  makalah  ini  akan  dijelaskan  proses  gelasi  eksternal pembuatan  gel  menggunakan  bahan  pengganti  ( sorrogate) zirkonium  yang  distabilkan  dengan cerium.  Penelitian  ini  bertujuan  untuk  mempelajari  proses  gelasi  gel  ammonium  diuranat  dan pengaruh  viskositas  gel  serta  proses  presolidifikasi  terhadap  kebulatan  gel  yang  dihasilkan. Parameter  yang  dianalisis  adalah  viskositas  sol  dengan  variasi  penambahan  bahan  aditif  dan proses  gelasi  dengan  presolidifikasi  (dengan  aliran  gas  NH 3 )  dan  tanpa  presolidifikasi  (tanpa aliran gas NH 3 ). Gel Ce-Zr dibuat melalui proses yang sama dengan proses pembuatan gel ADU yaitu  proses  gelasi  eksternal.  Larutan  campuran  cerium  nitrat  dan  zirkonium  dengan  kadar  Ce 12%  mol  ditambahkan  urea, tetra  hydro  furfuryl alcohol (THFA)  dan poly  vinyl  alcohol (PVA) menjadi  larutan  sol  sebagai  umpan  proses  gelasi.  Nozzle  penetes  larutan  sol  divibrasi  dengan frekuensi  berkisar  90-110  Hz  dengan  amplitudo  tertentu.  Presolidifikasi  dilakukan  dengan melewatkan tetesan sol  pada gas NH 3 dan tetesan  ditampung pada kolom gelasi berisi NH 4 OH. Pengoperasian  kolom  gelasi  untuk  menghasilkan  gel  yang  bulat  dan  seragam  dilakukan pengaturan frekuensi, amplitudo dan  laju  alir larutan  sol.  Kolom gelasi  yang diperasikan dengan frekuensi  100  Hz,  viskositas  larutan  sol  sebesar  97  cP  dan  laju  alirnya  25,8  mL/menit menghasilkan  gel  dengan  kehalusan,  keseragaman  dan  kebulatan  yang  relatif  baik.  Sol  dengan viskositas  56  cP  mempunyai  laju  alir  yang  relatif  baik  sebesar  28,8  mL/menit,  sedangkan  pada viskositas 46 cP diperoleh laju alir 30 ml/menit. Pengoperasian alat gelasi pada frekuensi 110 Hz, 100Hz dan 90 Hz, menghasilkan gel  yang halus, seragam dan bulat pada laju alir sol 27,9; 25,8 dan 21,2 mL/menit. Proses gelasi dengan aliran gas NH 3 menghasilkan gel yang lebih bulat dan seragam  dibandingkan  dengan  tanpa  aliran  gas  NH 3 yang  menghasilkan  gel  yang  tidak  bulat. Dari  penelitian  ini  dapat  disimpulkan  bahwa  viskositas  sol  dan  frekuensi  vibrasi nozzle penetes mempengaruhi laju alir sol  tetapi tidak mempengaruhi kebulatan gel. Makin besar viskositas sol, makin kecil laju alir sol untuk mendapatkan gel yang terpisah, seragam dan bulat.  Meningkatnya frekuensi  vibrasi  akan  memperbesar  laju  alir  untuk  mendapat  gel  yang  baik  dan  proses  gelasi tanpa presolidifikasi menghasilkan gel yang tidak bulat.
Kata kunci : proses sol-gel, bahan bakar RST, cerium, zirkonium, gelasi eksternal, presolidifikasi.

## ABSTRACT
EFFECT  OF  SOL  VISCOSITY  AND  PRESOLIDIFICATION  ON  EXTERNAL  GELATION PROCESS OF AMMONIUM DIURANATE GEL PREPARATION USING SURROGATE CERIUM . The  external  gelation  process  is  used  in  the  preparation  of  ammonium  diuranat  gel  with processed  into  UO 2 coated  particles.  UO 2 coated  particles  are  the  core  of  high  temperature reactor (HTR) fuels. This paper reported the research of gel preparation though external gelation process  using  a  sorrogate  of  zirconium  stabilized  cerium.  The  purpose  of  this  study  was  to determine  the  effect  of  sol  viscosity  and  presolidification  related  to  gel  roundness  which  was produced  in  the  operation  of  the  gelation  unit  in  the  laboratory  of  High  Temperature  Nuclear Reactor  Fuel.  The  parameters  studied  were  sol  viscosity  by  varying  the  addition  of  additive  and gelation process with presolidification (with NH 3 gas stream) and without presolidification (without NH 3 gas flow). The Ce-Zr gel can be prepared through a similar process of ADU gel preparation. A mixture  of cerium  and  zirconium nitrate solution with Ce content of 12 mole  %, was added by urea as a pH regulator and added by additive materials of tetra hydrofurfuryl alcohol (THFA) and poly vinyl alcohol (PVA). The solution was ready to be used in the gelation process. Sol solution was fed into the gelation column by pressing using compressed air. The sol solution entered the gelation column through the dripping node nozzle was vibrated with frequency of 90-110 Hz and certain  amplitude.  The  droplets  was  passed  on  a  column  containing  NH 3 gas  so  that  occurred presolidification  on  the  surface  of  the  droplets.  The  drops  fall  to  the  solution  medium  containing NH 4 OH  in  the  gelation  column.  The  compaction  occured  due  to  the  polymerization  of  cerium nitrate  and  zirconium  nitrate  at  a  pH  of  about  10.  The  gel  was  accommodated  in  a  container located  under  the  gelation  column  and  allowed  to  be  at  least  2  hours  to  complete  the solidification.  The  gel  was  washed  successively  with  aqueous  NH 4 OH,  water  and  isopropyl alcohol and continued by drying. Operation of the gelation column to produce a round and uniform gel  required  adjustment  the  frequency,  amplitude  and  flow  rate  of  the  sol  solution.  Operation  of gelation columns at a frequency of 100 Hz using a sol with a viscosity of 97 cP and a flow rate of 25.8 mL/min produced a gel with smooth, uniformity and a relatively good sphere. For sol with a viscosity of 56 cP had relatively good flow rate was 28.8 mL/min and at a low viscosity of 46 cP, a flow rate of 30 ml/min is obtained. Operating the gelation device at frequencies of 110 Hz, 100 Hz and  90  Hz,  produced  a  smooth,  uniform  and  round  gel  at  a  sol  flow  rate  of  27.9  mL/men, 25.8 mL/min  and  21.2  mL/min.  The  gelation  process  with  NH 3 gas  stream  as  a  presolidative medium produced a more rounded and uniform gel than with no NH 3 gas stream that resulted the non-round  gel.  From  this  studied  it  could  be  concluded  that  the  viscosity  of  the  sol  and  the vibration frequency of the dropout nozzle affects the flow rate of the sol but did not affect the gel roundness. The larger viscosity of solution, the smaller the flow rate of the sol to get a separate, uniform  and  round  gel.  The  greater  vibrational  frequency  also  increases  the  flow  rate  to  get  a good gel. The gelation process without presolidification resulted a non-round gel.
Keywords: sol-gel  process,  high  temperature  reactor  fuel,  cerium,  zirconium,  external  gelation, presolidification.

## PENDAHULUAN
Indonesia  dalam  hal  ini  BATAN sedang  mempersiapkan  reaktor  daya  yang pertama  yaitu  Reaktor  Daya  Eksperimental (RDE). Reaktor yang direncanakan dibangun  di  kawasan  Serpong  dengan kapasitas  10  MWt  dan  jenisnya  adalah HTGR  ( High  Temperature  Gas  Reactor ) atau  Reaktor  Suhu  Tinggi[1].  Reaktor  ini telah  dilakukan  studi  kelayakan  dan  ijin tapaknya  sudah  disetujui  oleh  BAPETEN. Untuk  mendukung  pengoperasian  RST tersebut  diperlukan  penelitian  bahan  bakar nuklir  RST  sehingga  pada  saatnya  nanti, Indonesia  mampu  mempersiapkan  bahan bakar  RST  secara  mandiri.  Bahan  bakar RST dapat diklasifikasi dalam dua jenis yaitu reaktor  dengan  jenis core berupa  blok prismatik yang dikembangkan di Inggris dan Amerika  dan  jenis  bahan  bakar  bentuk  bola
(pabble  bed  reactor )  yang  dikembangkan  di Jerman,  China,  Rusia,  Afrika  Selatan.  Di Indonesia  penelitian  bahan  bakar  RST diarahkan ke bahan bakar bentuk bola[1,3,4].
Pembuatan bahan bakar RST bentuk bola melibatkan banyak proses mulai dari  pemurnian  uranium  dengan  cara ekstraksi,  proses  gelasi  menghasilkan  gel uranium,  pencucian,  pengeringan,  reduksi dan sintering sampai  diperoleh  kernel  UO 2 sinter.  Proses  dilanjutkan  dengan  pelapisan kernel  UO 2 sinter  sehingga  dihasilkan kompaksi  partikel  terlapis  menjadi  bahan bakar nuklir.
Uranium  yang  digunakan  adalah uranil nitrat murni hasil ekstraksi berkualifikasi  ADUN  ( Acid  Defisient  Uranil Nitrate )[5].  Penambahan  urea  pada  larutan uranium nitrat pada proses gelasi dimaksudkan  untuk  mengikat  uranium  nitrat menjadi senyawa kompleks menurut persamaan reaksi sbb[5]:
UO 2 +2 +2CO(NH 2 ) 2 {UO 2 [CO(NH 2 ) 2 ] 2 } 2+ (1)
Bila dipanaskan senyawa kompleks ini akan terurai menjadi NH 3 . Terhadap larutan uranil
nitrat  ditambahkan  bahan  aditif  PVA  dan THFA  menjadi  larutan  sol  yang  siap  untuk dilakukan  proses  gelasi  ( casting ).  Pada proses  tetesan  larutan  sol  masuk  ke  dalam kolom  gelasi,  melalui  lingkungan  gas  NH 3 dan larutan  NH 4 OH, sehingga  terjadi perubahan  pH  sekitar  10  yang  memicu terjadinya  polimerisasi  uranil  nitrat  menurut reaksi sbb [5]:
UO 2 +2 + H 2 O         [UO 2 (OH)] + +  H + (2)
2[UO 2 (OH)] + [(UO 2 ) 2 (OH) 2 ] 2+ (3)
Reaksi  hidrolisa  ini  berlanjut  sehingga terbentuk  butiran  hasil  reaksi  polimerisasi berupa  gel.  Reaksi  polimerisasi  perlu disempurnakan melalui proses aging ( aging ) yaitu  proses  penuaan  dengan  perendamam dalam medium larutan NH 4 OH yang bertujuan  untuk  menyempurnakan  proses gelasi dan menstabilkan struktur gel[6].
Sementara itu, untuk meng- hilangkan  bahan-bahan  (kontaminan)  lain yang  masih  terdapat  di  dalam  gel,  perlu dilakukan  pencucian.  Proses  pencucian ( washing )  bertujuan  untuk  menghilangkan sisa  medium  gelasi  dari  permukaan  butiran gel,  nitrat,  sisa  bahan  aditif  dan  produk samping  proses  gelasi  dari  dalam  butiran gel.  Medium  gelasi  dan  bahan  bahan  lain yang  masih  menempel  pada  permukaan butiran  harus  dihilangkan  karena  dapat mengganggu proses pengeringan dan pemanasan  dan  menyebabkan  keretakan gel.  Pencucian pertama  menggunakan NH 4 OH encer untuk mengambil sisa NH 4 OH pekat  yang  ada  dalam  gel,  agar  difusi  tidak terlalu  cepat.  Pencucian  ke  2  mengambil pengotor-pengotor dan sisa NH 4 OH. Pencucian  ke  3  membersihkan  air  pencuci dengan  pelarut  organik.  Pelarut  organik yang  biasa  digunakan  antara  lain:  CCl 4 ,  iso propil alkohol, aseton,  heksana dan lain-lain yang  mempunyai  titik  didih  rendah  agar mudah menguap[4,6].
Gel ADU kemudian dikenakan proses  pengeringan,  kalsinasi,  reduksi  dan sintering menjadi  partikel  UO 2 tersinter
dengan  diameter  kurang  lebih  0,5  mm. Partikel  UO 2 tersinter  tersebut  digunakan sebagai  bahan  untuk  proses  pelapisan menjadi partikel terlapis[3,7,8,9].
Pengeringan  merupakan  proses fisika  untuk pengurangan  kadar  air  atau  bahan  yang mudah menguap dari bahan yang dikeringkan. Prinsip dari proses pengeringan adalah  perpindahan  massa  bahan  yang mudah menguap dalam bahan yang dikeringkan, dari fase air ke fase uap. Dalam perpindahan massa diperlukan tenaga
berupa panas. Faktor faktor yang berpengaruh  dalam  proses  pengeringan adalah:  temperatur,  tekanan,  aliran  udara, luas  permukaan, kadar  air  atau  bahan  yang mudah menguap dalam bahan.
Sistem  vibrasi nozzle dalam  proses gelasi bertujuan untuk menghasilkan tetesan berbentuk  bulat  dengan  diameter  seragam. Sol dengan sifat-sifat tertentu akan menghasilkan  gel  dengan  diameter  tertentu pula.  Laju  alir  sol  berbanding  lurus  dengan frekuensi  vibrasi  nozzle.  Hubungan  antara frekuensi  dan  laju  alir  mengikuti  persamaan berikut[10]:
3 πd Q= f 6
(4) dengan Q  =  laju alir sol
d  =  diameter partikel gel f  =  frekuensi vibrasi
Menurut  Matthews[11],  tetesan  sol terbentuk  karena  keseimbangan  gaya  berat tetes  yang  jatuh  dari nozzle dan  tahanan oleh nozzle . Ketika tetes sol jatuh gaya berat sol  ditambah  kekuatan  kinetik  dari  fluida yang  mengalir  keluar  dari  lubang nozzle melebihi  gaya  yang  bekerja  menahan  tetes jatuh  pada  orifice  (tegangan  antar  muka ditambah  gaya  tekan  keatas  dari  media). Volume  tetes  (untuk  pada  aliran  yang rendah) dapat dinyatakan dengan persamaan
o F D Vs g    
(5)
dengan: Vs = Volume tetes  = tegangan antar muka D o = diameter nozzle g = gravitasi Δ  = beda densitas antara dua Fluida F = Faktor koreksi tetes tinggal di nozzle
Dalam  penelitian  ini  uranium  akan diganti dengan bahan pengganti ( sorrogate ). Campuran Ce-Ze oksida pada kadar Ce 10- 12 %, mempunyai struktur kristal  yang tidak berubah  selama  proses  pemanasan  sampai temperatur  2200 ⁰ C.  Penggunaan  bahan sorrogate dimaksudkan  untuk  membatasi penggunaan  bahan  radioaktif  dan  mengem- bangkan  penelitian  proses  pembuatan  gel ADU.  Campuran  Ce-Zr  tersebut  mengalami proses yang sama pada waktu proses gelasi membuatan  gel  dan  pada  waktu  proses panas  yaitu  kalsinasi,  reduksi,  sintering sampai  pelapisan.  Material  Ce-Zr  oksida tidak  mengalami  perubahan  struktur  kristal pada proses pemanasan sampai temperatur 1500 o C,  sehingga  cocok  digunakan  juga sebagai surrogate/dummy inti partikel terlapis[9,10].  Atas  dasar  itu  sebagai  bahan pengganti  uranium  digunakan  bahan  Ce yang  distabilkan  dengan  Zr  (CSZ)  dan digunakan  Ce-Zr  nitrat.  Proses  yang  terjadi dalam  material  pengganti  diharapkan  dapat mewakili  proses  yang  terjadi  pada  uranium. Penelitian  ini  bertujuan  untuk  memperoleh data  karakterisasi  dan  kondisi  optimum proses  gelasi  yang  menghasilkan  gel  yang baik  untuk  pembuatan  kernel  tersinter  dari bahan  pengganti  uranium/non  radioaktif  Ce distabilkan  dengan  Zr.  Fenomena  proses pembuatan  kernel  diteliti  untuk  melihat hubungan  antara  variabel  seperti  viskositas, laju  alir,  frekuensi  vibrasi,  amplitudo  vibrasi, pada pembuatan  gel Ce.  Diagram alir untuk proses  gelasi  cerium  distabilkan  dengan zirkonium dapat dilihat dalam Gambar 1.
Pelarutan ZrO(NO 3 ) 2 Pelarutan Ce(NO 3 ) 3 Pembuatan Larutan Sol Proses Gelasi Aging Pelarutan PVA Pencucian dengan NH4OH encer Pencucian dengan Air
Pencucian dengan IPA Pencampuran Logam Nitrat HNO 3 Ce(NO 3 ) 3 PVA Pencampuran THFA Pencampuran THFA THFA HNO 3 ZrO(NO 3 ) 2 THFA NH 4 OH NH 3 NH 4 OH Air IPA Pengeringan Gel Kering Serbuk Ce(NO 3 ) 3 Serbuk ZrO(NO 3 ) 2
Senyawa logam nitrat yang digunakan  dalam  penelitian  ini  adalah zirkonium dan cerium nitrat yang mempunyai  kelarutan  tinggi  yaitu  masing- masing  693  g/L  dan  2340  g/L.  Apabila bahan yang digunakan adalah zirkonium oxy khloride  (ZrOCl 2 )  senyawa  itu  perlu  diubah menjadi zirkonium nitrat untuk menyamakan semua  logam  menjadi  garam  nitrat.  Reaksi yang terjadi adalah sebagai berikut:
ZrOCl 2 + H 2 O         Larutan ZrOCl 2 (6)
Kalau ditambahkan asam nitrat
ZrOCl 2 + 2HNO 3 ZrO(NO 3 ) 2 + 2HCl  (7) diendapkan lebih dulu menjadi Zr hidroksida untuk  mengurangi  keberadaan  senyawa- senyawa lain.
ZrOCl 2 + 2NH 4 OH       ZrO(OH) 2 +2NH 4 Cl (8) Endapan ZrO(OH) 2 disaring kemudian
dilarutkan  dengan  asam  nitrat  sehingga diperoleh zirkon oxy nitrat.
ZrO(OH) 2 +2 HNO 3 ZrO(NO 3 ) 2 +2H 2 O (9)
Inti  dari  proses  gelasi  adalah perubahan pH yang menyebabkan terjadinya  proses  hidrolisa  dan  polimerisasi. Pada  waktu  tetes  sol  masuk  dalam  media gelasi  terjadi  perubahan  pH  sekitar  10, sehingga  terjadi  reaksi  pengomplekan  dan polimerisasi  yang  memadatkan  tetesan  sol menjadi  gel.  Mekanisme  kinetika  reaksi pengomplekan  dan  pembentukan  gel  pada gelasi  zirkonium  nitrat  dapat  dijelaskan  sbb: Sol  yang  mengandung  cerium  nitrat  dan zirkonium  nitrat  bereaksi  dengan  larutan NH 4 OH, terjadi reaksi pengkompleks sebagai berikut[11, 12, 13]:
ZrO(NO 3 ) 2 +NH 4 OH   ZrO(OH) 2 +NH 4 NO 3 (10)
ZrO(OH) 2 +9H 2 O   (Zr(H 2 O) 8 ) 4+ +4OH - (11)
(Zr(H 2 O) 8 ) 4+ +H 2 O   (Zr(OH)(H 2 O) 7 ) 3+ +H + (12)
(Zr(OH)(H 2 O) 7 ) 3+ +H 2 O   (Zr(OH) 2 (H 2 O) 6 ) 2+ + H + (13)
4(Zr(OH) 2 (H 2 O) 6 ) 2+   (Zr 4 (OH) 8 (H 2 O) 16 ) 8+ + 8H 2 O (14)
(Zr 4 (OH) 8 (H 2 O) 16 ) 8+ disebut sebagai ion kompleks zirkonium tetrametrik
Gambar 2. Kompleks zirkonium tetrametrik
Reaksi hidrolisa berlanjut dan terjadi polimerisasi menjadi gel zirkonium (Zr 4 (OH) 8 (H 2 O) 16 ) 8+ + nH 2 O   Zr 4 (OH) 8+n (H 2 O) 16 ) (8-n)+ + nH + (15)
Secara simbolik reaksi tersebut dapat digambar seperti pada Gambar 3.

## = kation tetrametrik zirkonium
Gambar 3. Mekanisme terjadinya polimerisasi pada gel zirkonium
Demikian juga cerium nitrat, dengan penambahan  bahan  aditif  seperti  PVA  dan THFA,  bereaksi  dengan  ammonium  hidroksi membentuk  senyawa  kompleks.  Reaksi
cerium  nitrat  yang  dianalogikan  dengan reaksi  polimerisasi  uranium  nitrat  seperti pada persamaan 1,2 dan 3 adalah sbb[5]:

## Reaksi cerium dengan urea
2Ce(NO 3 ) 3 + 6 CO(NH 2 ) 2 (Ce 2 (CO(NH 2 ) 2 ) 6 (NO 3 ) 6 (16)
Reaksi peruraian dengan adanya panas
[Ce 2 (CO(NH 2 ) 2 ) 6 ] (NO 3 ) 6 + 6H 2 O   2Ce(NO 3 ) 3 + 12NH 3 + 6 CO 2 (17)
NH 3 + H 2 O   NH 4 OH
Reaksi hidrolisa cerium nitrat pada proses polimerisasi
Ce(NO 3 ) 3 + H 2 O   [Ce(OH) 2 ](NO 3 ) 2 +  HNO 3 (18)
2[Ce(OH) 2 ](NO 3 ) 2   [(Ce 2 (OH) 4 ](NO 3 ) 4
2 [(Ce) 2 (OH) 4 ](NO 3 ) 4 + H 2 O   [(Ce 4 )(OH) 8 ](NO 3 )7 + HNO 3 (19)
dan seterusnya sehingga terjadi polimerisasi dari cerium nitrat menjadi gel cerium.
Senyawa  kompleks  dari  cerium menyebabkan  tetesan  sol  menjadi  keras membentuk gel cerium hidroksida gabungan antara Zr dan Ce hidroksida yang berpolimerisasi,  membentuk  gel  yang  baik dan apabila dikalsinasi menjadi oksida akan membentuk  campuran  stabil  karena  tidak
ada  perubahan  struktur  kristal  apabila dipanaskan sampai temperatur 1500 o C.

## METODOLOGI
Unit peralatan gelasi yang digunakan,  terdiri  dari  3  unit  yaitu:  1.  Unit Pelarutan;  2.  Unit  Pembuatan  larutan  sol dan  Gelasi;  3.  Unit Aging,  Drying  and Washing .  Alat  ini  dioperasikan  secara  semi kontinyu dan mempunyai kapasitas
pengolahan  uranium  hingga  sampai  1,5  kg setiap batch .
Penelitian  pembuatan  gel  ADU disimulasi dengan bahan pengganti ( sorrogate )  cerium  yang  distabilkan  dengan zirkonium.  Bahan  yang  digunakan  adalah cerium nitrat (Ce(NO 3 ) 3 .6H 2 O) dan zirkonium oksi  nitrat  (ZrO(NO 3 ) 2 .2H 2 O.  Kedua  bahan dilarutkan  dengan  asam  nitrat  menjadi campuran  garam  nitrat.  Serbuk  ZrO(NO 3 ) 2 ditimbang  dengan  berat  tertentu  dilarutkan dengan  air  menjadi  larutan  zirkonium  oksi nitrat  induk  dengan  konsentrasi  377g/L. Larutan  induk  ZrO(NO 3 ) 2 sebanyak  70  cc, dimasukan dalam beker gelas dan dipanaskan  hingga  70 o C.  Larutan  kemudian ditambahkan  Ce(NO 3 ) 3 4,175  g  sedikit  demi sedikit  sampai  habis  dan  didinginkan. Larutan  garam  nitrat  ditambahkan  urea 22,7 g dan diaduk sampai homogen. Serbuk PVA  dilarutkan  dengan  air  dan  dipanaskan sampai  larut  sempurna  untuk  mendapatkan konsentrasi  220 g/L.    Sebanyak  10 mL larutan  THFA  dimasukkan  dalam  larutan zirkonium  oksi  nitrat  +  cerium  nitrat    dan separuhnya  lagi  dicampur  dengan  larutan PVA 220g/L sebanyak 20 cm 3 . Penambahan PVA  bisa  divariasi  untuk  menghasilkan  sol dengan  viskositas  berbeda-beda.  Kedua larutan kemudian dicampurkan menjadi satu campuran  larutan,  kemudian  diaduk  sambil dipanaskan  sampai  homogen.  Sol  setelah
mengenap  selama  1  malam,  kemudian digelasi  ( casting )  dalam  kolom  gelasi dengan  meneteskan  sol  ke  dalam  larutan ammonium
hidroksida. Alat untuk
melakukan  proses  gelasi  ( casting )  dapat dilihat  dalam  Gambar  4.  Alat  gelasi dipersiapkan  dengan  mengisi  kolom  gelasi dengan larutan NH 4 OH dan mengalirkan gas NH 3 untuk presolidifikasi gel.  Larutan  sol yang  berada  dalam  tangki  pengumpan, ditekan  menggunakan  udara  tekan  dan dialirkan  ke  perangkat  penetes.  Larutan  sol melalui nozzle diameter 1 mm yang divibrasi pada  frekuensi  dan  amplitudo  tertentu. Tetesan  sol  sebelum  jatuh  ke  media  gelasi melalui  lapisan  gas  NH 3 sehingga  terjadi proses presolidifikasi gel dan proses pengerasan  pada  permukaan  tetes.  Proses gelasi  menggunakan  frekuensi  vibrasi  90, 100  dan  110  Hz,  sedang  laju  alir  sol  dan amplitudo  diatur  sehingga  menghasilkan tetesan sol  yang terpisah  dan seragam. Gel hasil  proses  gelasi  ditampung  dalam  wadah yang  berisi  ammonia  selama  2  jam  dan kemudian  gel  dikeluarkan  untuk  proses pencucian.  Gel  dicuci  dengan  ammonia encer 3 kali selama 30 menit, 6 kali dengan air bebas mineral untuk mengambil ammonium  nitrat  hasil  samping  gelasi  dan bahan  organik  lain  yang  ada  dalam  gel  dan terakhir 4 kali dengan isopropil alkohol untuk menyerap air[12].
2 6 7 5 1 F 3 4 P-1 P-2 Keterangan:
1.  Hoper 2.  Tangki pembuatan sol
3.  Flowmeter
4.  Nozzle penetes
5.  Kolom NH 3 6.  Kolom Gelasi
7.  Penampung hasil gel ADU
8.  Aliran gas NH 3

## Gambar 4. Peralatan proses gelasi eksternal

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Bahan  aditif  THFA  dan  PVA  yang ditambahkan pada larutan induk Ce-Zr nitrat memberikan sol dengan kekentalan tertentu. Tabel  1  menunjukkan  bahwa  viskositas  sol yang  dihasilkan  dengan  variasi  kadar  PVA. Variasi konsentrasi Zr dan Ce dalam larutan induk  dan  menghasilkan  larutan  yang
mempunyai sifat-sifat yang berbeda. Parameter  yang  menentukan  sifat-sifat  sol diantaranya  adalah  konsentrasi  Ce  dan  Zr, jumlah  asam  nitrat  yang  ditambahkan  atau pH prenetralisasi umpan, konsentrasi bahan aditif ditambahkan dan perbandingan bahan adifif. Komposisi bahan pembuatan sol yang menghasilkan sol dengan viskositas tertentu dapat dilihat dalam Tabel 1.
Tabel 1.  Data larutan sol zirkonium distabilkan dengan cerium
Konsentrasi Zr g/L Konsentrasi Ce g/L Kadar THFA % volume Kadar PVA (g/L) Viscokitas (cP) Sol A 44 10,4 15 36 56 Sol B 44 10,4 15 48 97
Tabel  1  menunjukkan  bahwa  sol menggunakan  jumlah  PVA  dan  THFA  yang berbeda  akan  menghasilkan  sol  dengan viskositas  berbeda. Penambahan  PVA  yang lebih  banyak  menghasilkan  sol  dengan viskositas yang lebih besar.
Proses  gelasi  CSZ  dari  beberapa larutan sol dengan viskositas yang bervariasi  telah  dilakukan  di  unit  proses
gelasi menggunakan vibrasi dengan frekuensi  dan  amplitudo  yang  berbeda. Pengoperasian  alat  gelasi  dengan  seting pada  frekuensi  dengan  nilai  tertentu  (90, 100,  dan  110  Hz),  kemudian  larutan  sol dialirkan  dengan  laju  alir  dan  amplitudo vibrasi  disesuaikan  sehingga  menghasilkan tetes  yang  terpisah,  seragam  dan  stabil. Viskositas  sol  dan  frekuensi  yang  berbeda
memberikan  laju  alir  yang  berbeda  pula. Data  hubungan  antara  frekuensi,  viskositas
dan  kecetapan  alir  sol  dapat  dilihat  dalam Tabel 2.
Tabel 2. Hasil Uji coba penetesan sol Zr distabilkan dengan Ce (Konsentrasi 164g/L ZrO(NO 3 ) 2 ,
32g/L Ce(NO 3 ), THFA 15%) Sol A (viskositas 97cP) Sol B (viskositas 56cp) Larutan PVA (viskositas 46cP) Frekuensi vibrasi (1/menit) 90 100 110 100 100 Laju alir sol (mL/menit) 21,2 25,8 27,9 28,8 30
Dari  data  pada  Tabel  2  diperoleh hubungan  laju  alir  dengan  frekuensi  vibrasi dan  laju  alir  dengan  viskositas.  Hasil tersebut  dibuat  dalam  bentuk  grafik  seperti yang  dilihat  pada  Gambar  5  dan  6. Frekuensi  vibrasi  menunjukkan  berapa  kali getaran nozzle per  menit  pada  proses gelasi.  Hal  ini  diasumsikan  bahwa  pada setiap  kali  getaran  tejadi  penetesan  sol dengan diameter tertentu. Dameter gel yang terbentuk tergantung pada sifat-sifat gel dan diameter nozzle , sehingga untuk sol dengan sifat-sifat  yang  sama  maka  frekuensi  akan berbanding lurus dengan laju alir sol. Hal ini sesuai  dengan  persamaan  reaksi  (1)  yang menunjukkan hubungan linier antara frekuensi dengan laju alir untuk diameter gel yang  sama.  Gambar  5  menunjukkan  bahwa
pada sol  A dengan viskositas 97 cP apabila diteteskan  dengan  frekuensi  yang  berbeda, laju  alir  sol  juga  berbeda.  Semakin  besar frekuensi  vibrasi  digunakan  semakin  besar laju alir sol yang dibutuhkan untuk menghasilkan  tetesan  yang  terpisah  dan berdiameter seragam. Amplitudo tidak
berkorelasi dengan laju alir karena amplitudo  bersama-sama  dengan  laju  alir digunakan  untuk  mengatur  tetesan  yang jatuh  terpisah,  seragam  dan  stabil.  Pada saat tetesan sol paling baik, volume tetesan yang  keluar  dari nozzle sama  dengan  sol yang  mengalir  yang  ditunjukkan  pada flometer.  Pada  keadaan  itu  tetesan  bisa terpisah  satu  sama  lain  dan  stabil  sehingga tetesan yang terjadi ukurannya seragam.
Gambar 5. Hubungan frekuensi penetesan dengan laju alir sol
(Sukarsono, Meniek Rachmawati)
Gambar 6. Hubungan kekentalan sol dengan laju alir sol pada frekuensi vibrasi 100 Hz
Kondisi terbaik pengoperasian kolom penetes, diperoleh pada proses gelasi dengan  mengatur  frekuensi  vibrasi nozzle tertentu  misalnya  frekuensi  pada  100Hz, kemudian  diamati  tetesan  sol  yang  keluar dari nozzle .  Laju  alir  sol  dan  amplitudo vibrasi  diatur  demikian  rupa,  sehingga menghasilkan  tetes  yang  terpisah,  seragam dan  stabil.  Keadaan  tetesan  yang  demikian akan  menghasilkan  gel  yang  seragam  dan kebulatan  paling  baik.  Nilai  kesesuaian antara 3 (tiga) parameter, frekuensi,  laju alir dan  amplitudo  pada  saat  menghasilkan tetesan  yang  baik  itu  yang  dicari  pada penelitian  ini.  Nilai  kesesuaian  tersebut apabila  diubah  salah  satu  parameter  akan menyebabkan  tetesan  tidak  terpisah,  tidak bulat  dan  tidak  seragam.  Gambar  6 menunjukkan  bahwa  gelasi  pada  frekuensi yang sama yaitu 100 Hz, viskositas sol yang semakin  besar,  untuk  mendapatkan  tetesan yang  baik  dan  terpisah,  laju  alirnya  justru semakin  turun.  Proses  gelasi  sol  A  dengan viskositas 97 cP laju alir yang menghasilkan gel  seragam  adalah  25,8  mL/menit,  sol  B dengan  viskositas  56  laju  alirnya  adalah 28,8  mL/menit  dan  larutan  PVA  yang mempunyai  viskositas  50  cP  laju  alir  stabil pada 30 mL/menit. Gambar tetesan sol yang baik dapat dilihat dalam Gambar 7. Gambar 6  menunjukkan  semakin  tinggi  viscositas sol,  laju  alir  untuk  menghasilkan  gel  yang baik  (seragam,  bulat  dan  stabil)  semakin kecil.  Kalau  dilihat  pada  persamaan  reaksi (2), diperoleh hubungan antara volume tetes
yang  terbentuk  dengan  tegangan  antar muka  dan  densitas  fluida.  Peningkatan viskositas sol disebabkan karena penambahan  PVA  pada  larutan  sol  dan menghasilkan  sol  dengan  densitas  yang semakin  besar.  Penambahan  PVA  tentu akan  menyebabkan  perbedaan  densitas lebih  besar  sehingga  menurut  persamaan reaksi  (2)  akan  menyebabkan  volume  tetes semakin  kecil  yang  berarti  diameter  tetes juga  semakin  kecil.  Persamaan  reaksi  (1) menunjukkan bahwa semakin kecil diameter tetes  untuk  frekuensi  yang  sama  akan menyebabkan  laju  alir  yang  semakin  kecil. Perubahan  komposisi  bahan  pada  larutan sol bisa menyebabkan tegangan antar muka juga  berubah  yang  kemungkinan  menjadi besar.  Meningkatnya  tegangan  antar  muka, menyebabkan  volume  maupun  diameter tetes menjadi semakin besar, namun karena tegangan muka dan densitas tidak dianalisis dalam  penelitian  ini  maka  belum  bisa dipastikan  bahwa  semakin  besar  viskositas akan menyebabkan laju alir semakin besar.
Gambar 7. Tetes sol keluaran nozzle penetes yang baik
Gel CSZ yang dihasilkan dari proses gelasi  kemudian  dikeringkan  pada  proses pengeringan.  Sampel  gel  CSZ  dengan variasi  kadar  THFA  dan  PVA  menghasilkan viskositas  gel  beda-beda  serta  cara  proses gelasi yang beda, juga menghasilkan bentuk serta sifat gel yang berbeda pula. Gambar 8 menunjukkan  gambaran  gel  basah  dari larutan sol dengan viskositas 46, 56, 97 dan 150  CP.  Sol  dengan  viskositas  150  adalah sol  yang  larutan  induk  Ce-Zr  sudah  terjadi endapan sebelumnya, sehingga tidak dibandingkan hubungan diameter gel dengan  viskositas,  karena  sifat  sol  sudah jauh berbeda.
Proses gelasi yang dikenakan terhadap sol tersebut juga divariasi yaitu sol digelasikan  menggunakan  kolom  gelasi berisi  NH 4 OH  dengan  pengaliran  gas  NH 3
dan  tanpa  pengaliran  gas  NH 3 untuk presolidifikasi sebelum tetes jatuh ke cairan.
Gambar  8a  dihasilkan  gel  dari proses  gelasi  menggunakan  aliran  gas  NH 3 untuk presolidifikasi . Pada waktu pembuatan sol  sudah  terjadi  endapan,  yang  artinya kelarutannya  sudah  terlampaui.  Sol  yang sebagian sudah mengendap tersebut dicoba untuk  dilakukan  proses  gelasi  dengan menambahkan  PVA  dan  THFA.  Karena sebelumnya  sudah  terjadi  endapan  maka keadaan  sol  tidak  homogen  dan  kalau dibiarkan  lama  endapan  akan  terpisah  di dasar tempat sol. Kekentalan larutan terukur 150  cP.  Gel  dari  sol  tersebut  ternyata menghasilkan gel dengan kebulatan
( spericity )  yang  baik  (dibawah  angka  1,1) dan berpori-pori dan sampai proses pengeringan,  gel  tersebut  tidak  terlihat adanya keretakan.
(a)
(b)
(c) (d)
Gambar 8. Gel basah dari beberapa proses gelasi.
a. Gel dari sol viscositas 150 cP dilakukan penetesan di kolom gelasi dengan aliran NH 3 tapi sol sudah mengendap b. Gel dari sol viskositas 46 cP dilakukan penetesan di kolom gelasi dengan aliran NH 3 c. Gel dari sol viskositas 56 cP dilakukan penetesan di kolom gelasi dengan aliran NH 3 d. Gel dari sol viskositas 97 cP dilakukan penetesan di kolom gelasi tanpa aliran NH 3
Gambar  8  b  menunjukkan  bahwa telah  dihasilkan  sol  berasal  dari  larutan induk  (ZrO-Ce)  nitrat.  Larutan  (ZrO-Ce) nitrat diprenetralisasi dengan menambahkan urea yang tujuannya guna meningkatkan pH sedikit  mendekati  pH  pengendapan  tetapi belum  mengandap.  Pada  saat  itu  sudah terbentuk koloid dalam larutan dan kemudian ditambah dengan aditif THFA dan PVA  untuk  pengental  dan  menjaga  struktur gel  yang  terjadi  agar  stabil.  Viskositas  sol yang  dihasilkan  mempunyai  viskositas  46 cP.  Gel  kemudian  digelasi  sesuai  standar proses  gelasi.  Proses  gelasi  dilengkapi dengan presolidifikasi menggunakan  gas NH 3 pada  waktu  tetesan  jatuh  sebelum mencapai  larutan  NH 4 OH.  Diperoleh  gel yang  baik  dengan  kebulatan  yang  cukup seragam  dan  struktur  yang  halus  dan kebulatan tinggi.
Gambar  8c  adalah  hasil  dari  sol yang  sama  dengan  dengan  sol  8b  hanya berbeda  dalam  proses  penambahan  PVA dan  THFA.  Viskositas  gel  56  cP.  Proses gelasi  dilakukan  pada  kolom  gelasi  dengan menggunakan  prosedur  standar  yang  baku. Proses gelasi dilengkapi dengan presolidifikasi menggunakan  gas  NH 3 pada waktu  tetesan  jatuh  sebelum  mencapai larutan  NH 4 OH.  Gel  yang  terbentuk  juga seragam dengan kebulatan ( sphericity ) baik.
Prosedur  proses  gelasi  dilakukan  dilakukan untuk  memproduksi  gel  dengan  kualitas yang baik, yaitu seragam, struktur halus dan kebulatan yang tinggi.
Gambar  8d  adalah  gel  hasil  gelasi yang dari sol dengan kekentalan 96 cP yaitu sol  yang  sama  dengan  sol  8b  hanya diberikan tambahan PVA yang lebih banyak. Proses  gelasi  sol  tersebut  terjadi  tanpa menggunakan aliran NH 3 untuk presolidifikasi tetesan  sol.  Pada  waktu tetesan jatuh pada permukaan cairan, belum ada  pengerasan  permukaan  tetesan  karena belum  terjadi  reaksi presolidifikasi pada permukaan  tetesan.  Akibatnya  gel  yang terbentuk  tidak  bisa  bulat  karena  pengaruh tekanan  waktu  jatuh  pada  permukaan
cairan. Hasil  gel  yang terbentuk mempunyai kebulatan  yang  kurang  baik  dibandingkan dari  gambar  8b.  Hal  ini  disebabkan,  pada tetesan  terjadi  deformasi  bentuk  bola menjadi  lonjong  akibat  dari  tekanan  pada waktu jatuh.
Gel  yang  terjadi  diukur  diameternya dan  diperiksa  bentuk  fisiknya  menggunakan mikroskop  optik  dengan  perbesaran  sekitar 200-250  kali.  Data  pengukuran  diameter dapat dilihat dalam Tabel 3.
Tabel 3. Hubungan viskositas, diameter gel
dan laju alir sol (frekuensi 100Hz) Viskositas 46 56 97 Diameter rerata 1,466 1,626 1,749 Frekuensi gelasi 100 100 100 Tabel 3 menunjukkan bahwa
bertambahnya viskositas larutan sol menyebabkan  gel  basah  yang  dihasilkan mempunyai  diameter  yang  semakin  besar  . Hal  ini  terjadi  kemungkinan  karena gesekan antara  sol  dengan nozzle yang  besar sehingga  memerlukan  tenaga  yang  lebih besar  untuk  melepaskan  tetes  dari nozzle . Semakin  besar  diameter  tetes,  gaya  berat tetes  akan  semakin  besar  dan  cukup  untuk melepaskan diri dari nozzle yang menahannya.
Proses  gelasi  tanpa  menggunakan aliran gas NH 3 sebagai media presolidifikasi tetes  menyebabkan  tetes  pada  waktu  jatuh ke  media  gelasi  masih  belum  terjadi pengerasan  pada permukaan,  hal ini menyebabkan  perubahan  bentuk  akibat benturan  dengan  media  cair.  Fenomena  ini terlihat  dari  bentuk  gel basah yang dihasilkan  tidak  bulat  dibandingkan  dengan gel  yang  dihasilkan  dari  proses  dengan menggunakan  aliran  NH 3 .  Kebulatan  gel perlu dinyatakan secara kuantitas. Pengukuran kebulatan gel dilakukan menggunakan  ukuran  sperisitas  ( spericity ).
Di  dalam    literatur  banyak  rumus  yang digunakan  untuk  menghitung  sperisitas tersebut.  Cara  perhitungan  yang  paling
sederhana adalah dengan mengukur diameter  terbesar  (d max )  dan  diameter terkecil  (d min )  dari  gel  tersebut,  kemudian sperisitas  dihitung  dari  perbandingan  d max dan  d min .  Besarnya  sperisitas  merupakan perbandingan  antara  d max /d min [16].  Gel  yang proses gelasi tidak mengalami presolidifikasi mempunyai  sperisitas  sebesar  1,11  atau >1,1,  sedangkan  yang  menggunakan  aliran gas  NH 3 mempunyai  sperisitas  sebesar <1,1.  Tabel  4  dan  Gambar  8  menunjukkan bahwa  proses  gelasi  dengan  menggunakan frekuensi 100 Hz pada sol dengan viskositas bervariasi  diperoleh  hasil  bahwa  semakin besar  viskositas  sol  diameter  partikel  gel yang terjadi juga semakin besar.
Tabel  3  dan  4  menunjukkan  data diameter,  sperisitas  (yang  diukur  dengan perbandingan  antara  diameter  maksimum dan  diameter  minimum  dari  gel  basah), deviasi  kuadrat  dari  diameter  kernel  basah hasil  proses  gelasi  yang  dikelompokkan dengan  kelompok  menggunakan  proses presolidifikasi dan  tanpa presolidifikasi . Keseragaman gel ditunjukkan secara kuantitif  dengan  deviasi  kuadrat.  Semakin besar deviasi kuadrat keberagaman diameter gel semakin besar yang artinya gel tidak  seragam  dan  semakin  kecil  deviasi kuadrat  diameter  gel  semakin  seragam. Tabel  4  menunjukkan  besaran  yang  hampir sama  yaitu  0,00560  -  0,00517  dan  relatif kecil,  yang  artinya  gel  cukup  mempunyai ukuran  yang  seragam  baik  yang  dengan
maupun  tanpa  aliran  gas  NH 3 .  Data  dalam Tabel 3 juga menunjukkan data sperisitas.
Gel  yang  diproses  tanpa  aliran  NH 3 (tanpa presolidifikasi )  mempunyai  sperisitas sebesar 1,1110 atau sperisitas >1,1, sehingga  kebulatan  gel  tersebut  tidak memenuhi  syarat  sperisitas  yang  harus <1,1. Gel yang prosesnya melalui presolidifikasi diperoleh ukuran sperisitasnya <1,1  sehingga  memenuhi  syarat  kebulatan seperti  yang  ditunjukkan  pada  Gambar  8d. Bila diperhatikan bentuk bola dari gel kering, terlihat tidak bulat bila dibandingkan dengan Gambar 8a, 8b dan 8c.
Tabel 4 dan Gambar 9 menunjukkan hubungan  antara  diameter  gel  basah dengan  viskositas  larutan  sol.  Semakin besar  viskositas  larutan  sol  akan  dihasilkan diameter  gel  yang  semakin  besar  pula. Semakin  besar  viskositas,  gesekan  antara sol  dengan  nozzle  semakin  besar  dan tahanan  semakin  besar.  Gaya  ini  menahan tetes jatuh sehingga tetes batu jatuh apabila berat  tetes  lebih  besar.  Berat  tetes  yang besar juga berarti diameter yang lebih besar.
Hubungan antara viskositas, frekuensi dan laju alir di atas dapat dijadikan patokan tentang hubungan frekuensi, amplitudo dan laju alir yang digunakan untuk proses  gelasi  sol  dengan  viskositas  yang berbeda-beda.  Hal  ini  penting  karena  pada setiap pembuatan sol jarang dapat membuat sol  dengan  sifat  fisik  yang  sama  persis, tetapi  berada  dalam  suatu  kisaran  yang tertentu.
Gambar 9. Hubungan diamater kernel basah dengan viskositas sol.

## SIMPULAN
Telah diperoleh gel inti bahan bakar reaktor  suhu  tinggi  secara  gelasi  ekstrenal menggunakan sorrogate cerium. Kadar PVA dalam  sol  36  g/L  menghasilkan  sol  dengan viskositas  60  cP  dan  kadar  sampai  48  g/L menghasilkan  sol  dengan  viskositas  96  cP. Hubungan  antara  frekuensi  vibrasi  dan  laju alir,  semakin  besar frekuensi vibrasi, menyebabkan  laju  alir  larutan  sol  juga semakin  besar.  Pengoperasian  alat  gelasi menggunakan  bahan  sol  yang  semakin besar viskositasnya, laju alir untuk menghasilkan  gel  yang  baik  semakin  turun. Pada  frekuensi  100  Hz,  menggunakan  sol dengan  viscositas  97  cP  diperoleh  laju  alir yang  menghasilkan  kernel  baik  pada  25,8 mL/menit,  sedang    viskositas  56  laju  alir 28,8  mL/menit  dan  viskositas  50  cP  laju  alir pada  30  mL/menit.  Proses  gelasi  yang menghasilkan  gel  dengan  kebulatan  yang baik,  harus  dilengkapi  dengan  aliran  gas NH 3 untuk  terjadinya  proses presolidifikasi sebelum tetes jatuh pada  permukaan media gelasi.  Sperisitas  gel  dengan  presolidifikasi lebih  baik  dibanding  tanpa  presolidifikasi. Hal itu ditunjukkan dengan besaran sperisitas  gel  menggunakan  gas  NH 3 nilainya  di  bawah  1,1  dan  tanpa  aliran  NH 3 nilainya  di  atas  1,1.  Viskositas  larutan  sol berpengaruh  pada  diameter  gel,  semakin besar  viskositas  sol  menghasilkan  diameter gel yang semakin besar.

## UCAPAN TERIMA KASIH
Terima  kasih  diucapkan  kepada para  pembantu  peneliti  yang  ada  di laboratorium  Bahan  Bakar  Nuklir  Reaktor Suhu  Tinggi  dan  kepada  semua  pihak  yang telah membantu sampai terlaksana penelitian ini.

## SARAN
Perlu  diteliti  pengaruh  densitas, tegangan  muka  dan  turbiditas  umpan  gelasi larutan sol dengan gel yang dihasilkan pada
proses  gelasi  pembuatan  gel  cerium  yang distabilkan dengan zirkonium.

## DAFTAR PUSTAKA
[1] Sukarsono, “Modeling  pelapisan buffer pada partikel terlapis: Perbandingan dengan hasil laboratoris  pelapisan  buffer, ” Jurnal
Teknologi Bahan Nuklir , vol. 11 no. 2,
2015.
[2] M.  A.  Fütterer et  al. , “Status  of  the very high temperature reactor
system,” Prog.  Nucl.  Energy ,  vol.  77, pp. 266 –281, 2014.
[3] M.  Karol,  T.  John,  J.  Zhao, “Small
and Medium sized Reactors (SMR): A review of technology, “ Renew.
Sustain.  Energy  Rev. ,  vol.  44,  pp.
643 –656, 2015.
[4] M. J. Kania, H. Nabielek, K.
Verfondern,  H.  Allelein, “Testing  of HTR  UO 2 TRISO  fuels  in  AVR  and  in material  test  reactors, ” Journal  of Nuclear  Materials ,  vol.  441,  no.  1 –3,
pp. 545 –562,  2013.
[5] H.  Shaochang,  M.  Jingtao,  Z.  Xingyu, W.  Yang,  Z.  Xiangwen, “Large-scale
production of UO 2 kernels by sol –gel process at INET, “ Nuclear Engineering and Design , vol. 271, pp.
158 –161, 2014.
[6] Z. Xiangwen, M. Jingtao, H. Shaochang,  Z.  Xingyu,  W.  Yang,  D. Changsheng, et  al. , “Preparation  of ammonium  diuranate  particles  by external  gelation  process  of  uranium in  INET, “ Nuclear  Engineering  and Design , vol. 250, pp. 192 –196, 2012.
[7] Z. Xiangwen, L. Zhenming, Z. Jing, L.
Bing,  Z.  Yanwen,  T.  Chunhe, et  al. ,
“Preparation of spherical fuel
elements  for  HTR-PM  in  INET, ” Nuclear  Engineering  and  Design ,  vol.
263, pp. 456 –461, 2013.
[8] Y. W. Lee, J. Y. Park, Y. K. Kim, K.C. Jeong,  W.  K.  Kim,  B.  G.  Kim, et  al. ,
“Development
of
HTGR-coated
particle fuel technology in Korea, ”, vol. 238 no. 11, pp. 2842 –2853, 2008.
[9] International  Atomic  Energy  Agency, High Temperature Gas Cooled
Reactor  fuels  and  materials ,”  Vienna,
2010.
[10]  Y.W. Lee, K. C. Jeong, S. C. Oh, Y. K. Kim, “ADU compound particle preparation ,” Journal  of  Industrial  and Engineering  Chemistry, vol.  13  no.  5, pp. 744 –750, 2007.
[11]  R.  B.  Matthews,  M.  M.  L.  Swanson, “Fabrication  of  Large  Microspheres , ”
The  80th  Annual  Meeting  of  the American  Ceramic  Society , 1979,  pp.
223 –227, Detroit, USA.
[12]  G.  Wang,  M.  Jingtao,  G.  Yong,  Z. Xingyu, H. Saochang,
D.
Changsheng, et  al. , “Preparation  of ceria-stabilized  zirconia  microspheres by  external  gelation:  size  control, ” Journal  of  Sol-Gel  Science  and Technology ,  vol.  78,  pp.  514 –522, 2016.
[13]  Z. Xingyu, H. Saochang, G. Wang, M. Jingtao,  G.  Yong,  D.  Changsheng,
et.al, “ A  comparative  study  of  small- size ceria –zirconia microspheres fabricated  by  external  and  internal gelation , ” Journal  of  Sol-Gel  Science and Technology , vol. 78, pp. 673 –681, 2016.
[14]  K.  Sorochkina,  R.  Smotraiev,  I. Chepurna, “Zirconium  and  aluminum oxyhydroxides particles formation during  sol –gel  process,” Colloids  and Surfaces  A:  Physicochemical  and Engineering  Aspects ,  vol.  484,  pp.
56 –61, 2015.
[15]  C. J. Brinker and G. W. Scherer, “S ol- Gel Science The physics and chemistry  of  sol-gel  processing, ”
Boston:  ACADEMIC  PREES,  INC,
1990.
[16]  C.  Tang,  Y.  Tang,  J.  Zhu,  Y.  Zou,  J. Li,  X.  Ni, “ Design  and  manufacture  of the  fuel  element  for  the  10  MW  high temperature gas-cooled reactor , ” Nuclear  Engineering  and  Design ,  vol. 218 no. 1 –3, pp. 91–102, 2002.