STUDI RESPON IMPEDANSI TERHADAP FREKUENSI PADA NANOARTIKEL MAGNETITE (Fe 3 O 4 )

## YANG DILAPISI POLYMER PEG (POLYETHYLENE GLYCOL)

## Heriansyah
Pendidikan Fisika, Universitas Islam Negeri Raden Fatah Palembang, Palembang, Indonesia
heriansyah@radenfatah.ac.id

## Abstrak
Paper ini mempelajari respon impedansi terhadap frekuensi pada nanopartikel magnetite (Fe 3 O 4 ) yang dilapisi polymer polyethylene  glycol  (PEG).  Respon  impendansi  berkaitan  langsung  dengan  mekanisme  konduksi  pada  material. Nanopartikel magnetite dilapisi PEG dengan perbandingan massa Fe 3 O 4 dan PEG mulai dari 1:0; 4:1; 2:1; 1:1; dan 1:4. Jangkauan  frekuensi  yang  digunakan  adalah  10-120  kHz.  Respon  impedansi  nanopartikel  Fe 3 O 4 yang  dilapisi  PEG menunjukkan ketergantungan kepada frekuensi. Tingginya impedansi pada frekuensi rendah diakibatkan oleh dominasi batas  butir  yang  memiliki  resistivitas  yang  tinggi.  Impedansi  berkurang  dengan  menurunnya  frekuensi.  Impedansi meningkat dengan bertambahnya jumlah massa PEG pada perbandingan massa antara Fe 3 O 4 dan PEG. Terlihat pada frekuensi 10 kHz impedansi sampel E (1:4) bernilai 285,9 kΩ sedangkan sampel A (1:0) bernilai 200 kΩ . Jumlah massa PEG  yang  lebih  banyak  pada  pelapisan  diprediksi  akan  meningkatkan  batas  butir  karena  PEG  bersifat  insulator  dan memberikan kontribusi resistivitas pada batas butir. Hasil pengukuran impedansi menunjukkan tingkat resistivitas yang tinggi ada pada nanopartikel Fe 3 O 4 yang dilapisi PEG dengan perbandingan lebih banyak massa PEG.
Kata Kunci : Impedansi, Fe 3 O 4 , Polyethylene Glycol (PEG), Frekuensi

## PENDAHULUAN
Nanopartikel  magnetite  (Fe 3 O 4 )  adalah salah  satu  material  magnetik  dari  spinel ferrit  yang  cukup  populer  diteliti  pada beberapa dekade ini. Salah satunya dikarenakan  sifat  superparamagnetik  yang dimiliki  nanopartikel  magnetite  pada  saat ukuran  kurang  dari  20  nm  (Lu,  Salabas,  & Schuth, 2007). Selain itu, spinel ferrit sendiri memiliki karakteriistik resistivitas listrik konstanta  dielektrik  dan  permebailitas  yang tinggi (Goldman, 2006). Keunggulan- keunggulan  yang  dimiliki  oleh  nanopartikel Fe 3 O 4 memberikan  ruang  aplikasi  yang cukup  luas  mulai  penerapannya  pada ferrofluids,
High gradient magnetic separation sebagai teknik purifikasi, magnetic  tomography  (MRT), biosensor
Surface  Plasmon  resonance  (SPR), dan Electromagnetic Interference(EMI) Shielding. (Blanley,  2007) ; (Dhawan, Ohlan,
& Singh, 2011) ; (Husain, Megasari,
Suharyadi,  &  Abraha,  2012) . Nanopartikel Fe 3 O 4 juga  dikenal  sebagai  material filler saat dikombinasikan dengan polymer. Kombnasi  Fe 3 O 4 dengan  polymer  sering ditemukan dalam aplikasi  media perekaman magnetik  dan  medis  (Yang,  Wu,  &  hou, 2011).
Nanopartikel Fe 3 O 4 yang memiliki struktur  invers  spinel  kubik  yang  terdiri  dari
kation  Fe 3+ dan  Fe 2+ pada  posisi  masing- masing  tetrahedral  dan  oktahedral.  Kation Fe 2+ merupakan bagian yang mempengaruhi sifat  kelistrikan pada Fe 3 O 4 , hal ini disebabkan  terjadinya  pertukaran  Fe 2+ ↔ Fe 3+ yang  akan  meningkatkan  polarisasi (Mohan,  Ravinder,  Reddy,  &  Boyanov, 1999).  Sifat  kelistrikan  Fe 3 O 4 seperti  sifat dielektrik menunjukkan penurunan
konstanta  dielektrik  dengan  bertambahnya frekuensi,  selain  itu  sifat  dielektrik  ferrit didominasi  oleh  polarisasi  batas  butir.  Sifat konduktifitas listrik nanopartikel Fe 3 O 4 cenderung meningkat dengan
bertambahnya  frekuensi  (Radon,  Lukowiec, Kremzer,  Mikula,  &  Wlodarczyk,  2018). Berbeda  lagi  dengan  sifat  dielektrik  pada Fe 3 O 4 yang  dienkapsulasi/ coating dengan polymer (Polyethylene Glycol) yang memiliki kencenderungan
menurun dengan bertambahnya  konsentrasi  polymer  PEG yang melapisi
nanopartikel Fe 3 O 4 .
(Heriansyah,  Mustawarman,  &  Suharyadi, 2015).  Untuk  kalangan  ferrit  sendiri  kajian mengenai sifat listrik (MgFe 2 O 4 dan MnF 2 O 4 ) menunjukkan  adanya  pengaruh  dominan efek  batas  butir,  dimana  menurunnya resistansi batas butir mengaktifkan mekanisme  konduksi  (Sekulic,  Lazarevic,  & Jovalekic, 2016)
Bagaimanapun sifat kelistrikan dari ferrit terutama  dari  Fe 3 O 4 cukup  menarik  untuk
diteliti  karena  hubuangan  sifat  kelistrikan dengan frekuensi berkaitan langsung dengan  kemungkinan  digunakannya  Fe 3 O 4 untuk  berbagai  aplikasi  elektronik  yang dipengaruhi  oleh  frekuensi.  Tetapi  respon impedansi  dari  Fe 3 O 4 yang  dilapisi  polymer masih  jarang  diteliti.  Sedangkan  respon impedansi berkaitan langsung dengan mekanisme  konduksi  pada  material.  Oleh karena  itu  untuk  memahami  sifat  kelistrikan pada  Fe 3 O 4 yang  dilapisi  Polymer  (PEG) serta  mekanisme  konduksi  yang  terjadi terhadap  penambahan  frekuensi  maka dilakukan  studi  respon  impedansi  terhadap frekuensi pada nanopartikel magnetite (Fe 3 O 4 ) yang dilapisi polymer PEG (Polyethylene Glycol) dengan menggunakan spektroskopi impedansi.

## METODE PENELITIAN
Nanopartikel magnetite (Fe 3 O 4 ) didapatkan  melalui  proses  sintesis  dengan metode  kopresipitasi.  Senyawa  prekusor yang  digunakan  adalah  senyawa  hidrat FeCl 3 .  6H 2 O  dan  FeSO 4 .  7H 2 O.  Kedua senyawa  dilarutkan  pada  30  ml  aquades dengan  perbandingan  molar  2:1.  FeCl 3 . 6H 2 O merupakan
senyawa yang menyediakan kation Fe 3+ sedangkan FeSO 4 . 7H 2 O sebagai penyedia kation Fe 2+ . Larutan campuran  tersebut  diaduk  menggunakan magnetic  stirrer hingga  homogen  dan ditambahkan  larutan  kopresipitan yaitu
NH 4 OH (10%)
sebanyak 60 ml.
penambahan kopresipitan
diteteskan
perlahan-lahan dengan kecepatan pengadukan  ±  450  rpm  pada  suhu  60 o
selama 90 menit.
Setelah  selesai,  hasil  larutan  dicuci menggunakan  aquades  berkali-kali  (7  kali) untuk  meminimalisir  jumlah  garam  terlarut yang  tersisa.  Kemudian  dilakukan  proses pengendapan  untuk  memperoleh  endapan Fe 3 O 4 yang nantinya dipanaskan pada suhu 80 o selama  2  jam.  Setelah  kering  endapan dihancurkan hingga berbentuk serbuk.
PEG  yang  digunakan  adalah  PEG-4000 dalam bentuk padat, sehingga perlu dilarutkan  sebelumnya.  Pelapisan  diperoleh dengn  cara  mencampurkan  serbuk  Fe 3 O 4 dengan larutan PEG, yang kemudian diaduk dengan  kecepatan  1000  rpm  pada  suhu ruang selama 30 menit. Sampel dikeringkan tanpa
pemanasan
dengan
cara mengendapkan  selama  1  minggu.  Jika sudah  kering  sampel  kembali  dihancurkan
hingga  berbentuk  serbuk.  Adapun  sampel yang  dibuat  untuk  perbandingan  adalah dengan perbandingan massa.
Tabel  1.  Preparasi  sampel  dengan perbandingan massa Fe 3 O 4 dengan PEG Kode Sampel Massa Fe 3 O 4 Massa PEG Perbandiang massa Sampel A 1,5 0 1:0 (tanpa PEG) Sampel B 1,5 0,375 4:1 Sampel C 1,5 0,75 2:1 Sampel D 1,5 1,5 1:1 Sampel E 1,5 4,5 1:3 Selanjutnya beberapa sampel dikarakterisasi menggunakan X-Ray Diffraction (shimadzu Model XD-3H),
dengan  tabung  CuKα  (panjang  gelombang 1,5406 Ǻ) digunakan untuk mengetahui fasa yang terkandung dalam sampel. Selanjutnya menggunakan Infra Red  Spectroscopy
(Shimadzu  Prestige-21)  untuk  mengentahui ikatan  gugus  fungsi  yang  muncul  pada sampel.  Impedansi  diperoleh  menggunakan spektroskopi  Impedansi  dengan  rangkaian RC.  Rentang  frekuensi  yang  digunakan adalah  10  -120  kHz.  Sampel  dibuat  keping berdiameter  1,23  cm  secara  kompaksi dengan tekanan 50.000 N.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Fase  krital  yang  diperoleh  melalui karakterisasi XRD pada dua sampel menunjukkan  2  pola  spektrum  yang  hampir serupa.  pola  spektrum  ditunjukkan  pada gambar 1. Kedua sempel yang dikarakterisasi adalah sampel A (perbandingan 1:0) dan sampel D (perbandingan  1:1).  Pada  sampel  A  fasa yang  muncul  adalah  puncak-puncak  yang dimiliki oleh Fe 3 O 4 (sesuai JCPDS#19-0629) dengan  representasi  indeks  bidang  (220),
(311),  (400),  (511),  dan  (440).  Selain  fasa Fe 3 O 4 juga terdapat puncak yang teridentifikasi  sebagai  fasa    hematit  (α- Fe 2 O 3 ).  Kemunculan  fasa  hematit  pada sampel diprediksi akibat dari proses oksidasi Fe 3 O 4 (Riyanto,  2012).  Pada  sampel  B ditemukan  tambahan  fasa  pada  sudut  2 θ = 23,4 o dan  27,2 o yang  masing-masing diidentifikasi  sebagai α-FeO(OH) dan  γ-
FeO(OH). Kemunculan  dua  fasa  baru  pada sampel  B  menunjukkan  bahwa  proses pelapisan yang berhasil, dimana menunjukkan  adanya  interaksi  dari  atom- atom  Fe 3+ dengan  gugus  hidroksil  dari polymer PEG.
Gambar  1. Pola  spektrum  XRD  dari  sampel A dan sampel D
Karakterisasi FTIR sampel A dan sampel
D  ditunjukkan  pada  gambar  2.  Hasil  FTIR pad sampel A  menunjukkan adanya puncak serapan pada -3448,7 cm -1 yang menandakan stretching  vibration dari  gugus
–OH.  Hal  tersebut  diprediksi  adanya  ikatan dari  gugus  hidroksil  molekol  air  dengan permukaan  nanopartikel  Fe 3 O 4 .  Modifikasi permukaan  dengan  pelapisan  polymer  PEG akan memutuskan gugus –OH  dan menggantinya  dengan  rantai  PEG.  Untuk sampel D terdapat puncak pada -2885,8 cm -
1 yang  menunjukkan  adanya stretching vibration dari  C-H  yang  ada  pada  PEG. Selain itu juga muncul vibrasi gugus C-O, H- C-H, C-C yang juga menandakan keberadaan  PEG  pada  sampel  D.  hasil tersebut menandakan bahwa proses pelapisan  nanopartikel  Fe 3 O 4 telah  berhasil dilakukan.
Gambar 2. Sektrum FTIR sampel A, sampel
B dan PEG
Respon Impedansi dari 5 sampel dengan variasi perbandingan massa Fe 3 O 4 dan PEG diperoleh  melalui  spektroskopi  impedansi. Hubungan  Impedansi  terhadap  frekuensi ditunjukkan  pada  gambar  3.  Hasil  yang diperoleh  yaitu  nilai  impedansi  cenderung mengalami penurunan dengan
bertambahnya frekuensi.
Gambar  3.  Grafik  impedansi  terhadap frekuensi pada variasi perbandiangan massa Fe 3 O 4 dan PEG
Impedansi merupakan konsep umum dari resistansi.  Semakin  kecil  impedansi  suatu bahan  maka  semakin  kecil  pula  resistansi yang  dimiliki  bahan  tersebut.  Besarnya impedansi pada frekuensi rendah disebabkan  oleh  dominasi  resistansi  dari batas  butir  yang  bersifat  isolator,  sehingga energi  yang  dihasilkan oleh arus  bolak-balik terhambat  oleh  batas  butir  yang  lebih isolator  (konduktif  lemah).  Meningkatnya frekuensi menunjukkan terjadinya
penurunan  resistivitas  pada  bahan,  hal  ini

## Sampel D
Sampel A 1:0 4:1 2:1 1:1 1:4
disebabkan  energi  dapat  melewati  batas butir  dan  mudah  mempengaruhi  butir konduktif yang berada pada butir nanopartikel  Fe 3 O 4 .  Pada  frekuensi  rendah, konduktivitas listrik akan berhubungan
dengan  mobilitas  elektron long-range serta batas butir yang memiliki hambatan/resistansi yang besar. Sedangkan pada frekuensi tinggi,
konduktivitas ditentukan  oleh  mobilitas  elektron short- range serta  butir  yang  konduktivitasnya tinggi (Radon, Lukowiec, Kremzer, Mikula, & Wlodarczyk, 2018)
Pengaruh  lapisan  PEG  pada  impedansi nanopartikel Fe 3 O 4 dapat dilihat dari tabel 2. Dengan mencuplik frekuensi 10 kHz, 50 kHz dan 100 kHz. Pengaruh PEG sendiri secara umum  menunjukkan  kenaikan  terhadap peningkatan  perbandingan  massa  Fe 3 O 4 dan PEG.
Tabel 2. Impedansi pada sampel A, B, C, D, dan  E  untuk  frekuensi  frekuensi  10  kHz,  50
kHz dan 100 kHz. Nama sampel Z (kΩ) 10 kHz 50 kHz 100kHz Sampel A 200 152,6 151,8 Sampel B 260,4 182,6 178,5 Sampel C 233,3 157,3 155,9 Sampel D 253,3 159,7 155,4 Sampel E 285,9 175 170,5 Sampel E menunjukkan impedansi paling besar kemudian impedansi menurun berurutan  dari  sampel  D,  C,  dan  A.  sampel E  adalah  sampel  dengan  perbandingan jumlah massa PEG lebih  banyak. Sampel A adalah  sampel  yang  perbandingan  jumlah massanya  paling  sedikit  atau  0.  Tingginya impedansi pada sampel E diprediksi adanya pengaruh dominan batas butir. Pada sampel E  diprediksi  memiliki  batas  butir  yang  lebih tebal  akibat  dari  pelapisan  polymer  yang bersifat  isolator.  Fluktuasi  pada  sampel  B diprediksi  akibat  pengaruh  fasa  lain  yang dominan  akibat  oksidasi  atau  cacat  pada batas  butir  (Heriansyah,  Mustawarman,  & Suharyadi, 2015).

## KESIMPULAN
Respon  impedansi  atau  sifat  resistivitas dari  nanopartikel  Fe 3 O 4 yang  dilapisi  PEG
menunjukkan ketergantungan kepada frekuensi. tingginya impedansi pada frekuensi  rendah  diakibatkan  oleh  dominasi batas  butir  yang  memiliki  resistivitas  yang tinggi. Menurunnya impedansi dengan berkurangnya frekuensi diakibatkan kemampuan  dari  batas  butir  berkurang  dan impedansi  didominasi  oleh  butir  yang  lebih konduktif.  Impedansi  meningkat  dengan meningkatnya  jumlah  maasa  PEG  pada perbandingan  massa  antara  Fe 3 O 4 dan PEG.  Hal  tersbut  dikarenakan  adanya pengaruh  batas  butir  yang  mendominasi ketika  jumlah  PEG  lebih  banyak.  Jumlah massa  PEG  yang  lebih  banyak  pada pelapisan  diprediksi  akan  meningkatkan batas  butir  karena  PEG  bersifat  insulator dan  memberikan  kontribusi  rsistivitas  pada batas butir.

## DAFTAR PUSTAKA
Blanley, L. (2007). Magnetite (Fe 3 O 4 ):
Properties, Synthesis, and Applications. Lehigh Review, 40 , 33-
81.
Dhawan, S. K., Ohlan, A., & Singh, K. (2011).
Designing of Nano Composites of Conducting Polymers for EMI Shielding Advances in Nanocomposites-Synthesis, Characterization and Industrial Applications, Dr. Boreddy Reddy (Ed). -: ISBN: 978-953-307-168-7,
InTech.
Goldman, A. (2006). Modern Ferrite Technology. Newyork: Springer.
Heriansyah, Mustawarman, & Suharyadi, E.
(2015). Kajian Sifat Dielektrik Pada Nanopartikel Magnetite (Fe 3 O 4 ) yang dienkapsulasi Polimer Polyethylene Glycol (PEG-4000). Spektra: jurnal Fisika dan Aplikasinya , 16 (3), 50-55.
Husain, S., Megasari, K., Suharyadi, E., &
Abraha, K. (2012). Deteksi
Biomolekul pada Fenomena Surface Plasmon Resonance (SPR) Terlapisi Nanopartikel Magnetik Fe3O4. Pertemuan Ilmiah HFI (hal. 1-4). Jawa Tengah: HFI- Jateng & DIY.
Lu, A. H., Salabas, E. L., & Schuth, F. (2007).
Magnetic Nanoparticles: Synthesis,
Protection, Functionalization, and
Application. Angew. Chem. Int. Ed,
46 , 1222-1244.
Mohan, G. R., Ravinder, D., Reddy, A. V., & Boyanov, B. S. (1999). Dielectric
Properties of Polycrystalline Mixed
Nickel-Zinc Ferrites. Material letters , 40,39-45.
Radon, A., Lukowiec, D., Kremzer, M., Mikula, J., & Wlodarczyk, P. (2018). Elelctrical Conduction Mechanism and Dielectric Properties of Spherical Shaped Fe 3 O 4 nanoparticles Synthesized by Co- Precipitation Method. Material (Basel) , 11 (5), 735.
Riyanto, A. (2012). Sintesis nanopartikel Fe 3 O 4 (magnetit) dan potensinya sebagaimaterial aktif pada permukaan sensing biosensor berbasis surface plasmon resonance (SPR) (doctoral dissertation,[Yogyakarta]:Universita s Gadjah Mada).
Sekulic, D. L., Lazarevic, Z. Z., & Jovalekic, C.
D. (2016). Impedance Spectroscopy
of Nanocrystalline MgFe 2 O 4 and MnFe 2 O 4 Ferrite Ceramic: Effect of Grain Boundaries On The Electrical Properties. Science of Sintering , 48,
17-28.
Yang, C., Wu, J., & hou, Y. (2011). Fe 3 O 4 nanostructure : Synthesis, Growth,
Mechanism, properties and Applications. Chemical Communications , 47, 5130-5141.