Pembuatan Lapisan Tipis Oksida Grafena Tereduksi sebagai Material Elektroda Sistem Kapasitor dan Karakterisasinya
Vika Marcelina, 1 Fitri Yuliasari, 1 Yeni W Hartati, 2 Fitrilawati, 1, ∗ dan Norman Syakir 1, †
1 Departemen Fisika, Universitas Padjadjaran, Jalan Raya Bandung-Sumedang KM 21, Jatinangor, Sumedang, 45363
2 Departemen Kimia, Universitas Padjadjaran, Jalan Raya Bandung-Sumedang KM 21, Jatinangor, Sumedang 45363

## Intisari
Grafena adalah material karbon dua dimensi dan memiliki sifat mekanik, listrik, dan termal yang unggul. Grafena memiliki potensi sebagai bahan elektroda sistem penyimpanan energy seperti superkapasitor. Dalam penelitian digunakan bahan reduced graphene oxide (RGO) yang diperoleh melalui proses reduksi secara ter- mal bahan graphene oxide (GO) komersial. Lapisan tipis GO di atas substrat ITO-glass dibuat menggunakan metode spin-coating pada kecepatan 1000 rpm selama 60 sekon. Lapisan tipis RGO diperoleh dengan cara pem- anasan lapisan tipis GO pada temperatur 200 ◦ C selama 1 jam. Sistem kapasitor menggunakan anoda dan katoda dari bahan RGO di atas dan untuk medium elektrolit digunakan larutan H 2 SO 4 1 Molar. Karakteristik sistem kapasitor tersebut diamati melalui pengukuran cyclic voltammetry (CV) secara potensio-static pada rentang tegangan -0,2-0,8 volt dengan scan rate 125 mV/s. Juga dilakukan karakteristik charge-discharge melalui pen- gukuran pengisian-pengosongan muatan secara galvano-static. Karakteristik sifat penyimpanan muatan secara kapasitip diperlihatkan dengan adanya pola histerisis pada hasil kurva CV. Hasil pengukuran charge-discharge memperlihatkan pola kurva segitiga yang mengindikasikan adanya proses penyimpanan muatan. Nilai kapa- sitansi spesifik maksimum elektroda RGO adalah 1,54 × 10 − 4 /massa F/g pada kondisi arus pengosongan 0,7 µ A.

## ABSTRACT
Graphene is a two-dimensional carbon material and has superior mechanical, electrical, and thermal properties. Graphene has potential as an electrode material for energy storage systems such as supercapacitors. In the study used reduced graphene oxide (RGO) material obtained through the thermal reduction process of commercial graphene oxide (GO) material. The GO thin layer on the ITO-glass substrate was made using Spin coating method at 1000 rpm for 60 seconds. The RGO thin layer was obtained by heating the GO thin film at a tem- perature of 200 ◦ C for 1 hour. The capacitor system uses the anode and cathode of the above RGO material and for the electrolyte medium, a 1 Molar H 2 SO 4 solution is used. The characteristic of the capacitor system was observed by potential-static cyclic voltammetry (CV) measurements in the voltage range of -0.2-0.8 volts with a scan rate of 125 mV/s. Also performed the characteristics of charge-discharge through the measurement of charge-discharging charge in galvanostatic. Characteristic properties of energy storage are shown in the pres- ence of a pattern of hysteresis on the CV curve. The result of the charge-discharge measurement shows a triangle curve pattern indicating the existence of a storage process of the charge. The maximum specific capacitance value of RGO electrode is 1.54 × 10 − 4 / mass F/g at 0.7 µ A discharge current condition.
K ATA KUNCI : graphene oxide, reduced graphene oxide, capasitor,thermal reduction, charge-discharge http://dx.doi.org/10.12962/j24604682.v13i3.2841

## I. PENDAHULUAN
Salah satu jenis kapasitor adalah superkapasitor. Su- perkapasitor memiliki kelebihan yakni proses penyimpanan muatan yang cepat [1], memiliki ketahanan siklus yang lama ( > 100.000 siklus) [2], cepat dalam pengisian dan pen- gosongan muatan pada rapat daya di atas 1 kW/kg [1], memi- liki kapasitas daya yang tinggi [2], dan pemeliharaannya yang
∗ E- MAIL : fitrilawati@phys.unpad.ac.id
† E- MAIL : n.sjakir@phys.unpad.ac.id
mudah [1]. Material karbon berpori biasanya dipilih sebagai elektroda [3] karena konduktivitas listriknya yang tinggi [4], memiliki permukaan yang luas (diatas 2500 m 2 /g), murah, dan mudah didapat [5]. Grafena sebagai salah satu alotrop karbon yang ditemukan pada tahun 2004 [6] merupakan ma- terial karbon 2D yang memiliki tebal satu atom karbon [7] dengan luas permukaan spesifik 2630 m 2 g − 1 [8] memiliki sifat mekanik, termal, listrik dan optik yang luar biasa [9]. Grafit menjadi oksida grafit merupakan precursor graphene oxide (GO) [10]. Keuntungan utama dari GO adalah har- ganya yang murah dan tersedia dalam jumlah banyak. GO merupakan material yang banyak digunakan berkaitan den- gan material grafena namun memiliki sifat yang kurang baik,
seperti luas permukaan spesifik yang rendah, memiliki kera- patan gugus oksigen yang tinggi, dan bersifat isolator [11]. Sehingga untuk mengaplikasikan GO sebagai material elek- troda superkapasitor perlu dilakukan proses reduksi menjadi reduced graphene oxide (RGO) melalui reduksi secara termal untuk mendekati konduktivitas listrik seperti grafena yakni 400 Ω /cm pada temperatur ruang [6].
Bahan RGO dapat pula dipadukan dengan ITO-glass seba- gai elektroda superkapasitor untuk meningkatkan nilai kapa- sitansis pesifiknya. Namun masih memiliki kekurangan yakni, superkapasitor masih memiliki nilai rapat energy spesifik yang lebih rendah dibandingkan baterai [2]. Oleh sebab itu, perlu dilakukan kajian untuk mengetahui bagaimana karakter- istik film tipis RGO pada substrat ITO-glass sebagai material elektroda system kapasitor. Sehingga selanjutnya akan dike- tahui potensi RGO untuk diaplikasikan sebagai material elek- troda superkapasitor. Pengukuran pengisian-pengosongan se- cara galvanostatik dilakukan dengan 1 M H 2 SO 4 sebagai medium elektrolit pada variasi arus 0,5 µ A, 0,6 µ A, dan 0,7 µ A.

## II. METODE PENELITIAN
Dalam penelitian ini film tipis RGO dibuat dari GO komer- sil 4 mg/ml (Graphenea SA ES A75022608) yang diencerkan menggunakan mili-Q water menjadi konsentrasi 1 mg/ml den- gan menggunakan metode spin-coating . Proses reduksi se- cara termal dilakukan pada temperatur 200 ◦ C selama 1 jam. Dalam pembuatan film tipis RGO, substrat konduktif yang di- gunakan adalah substrat ITO-glass. Substrat ini dicuci dengan menggunakan teepol, lalu disonikasi dalam ultrasonic bath selama 15 menit pada temperatur 50 ◦ C dengan aquades dan ethanol secara bergantian. Pengeringan permukaan menggu- nakan air compressor .
GO komersil 4 mg/ml yang diencerkan dengan perbandi- ngan sebesar 1 : 4 antara GO dan mili-Q water untuk meng- hasilkan GO 1 mg/ml. Selanjutnya larutan GO ini disonikasi selama 1 jam pada temperatur ruang. Kemudian dilakukan proses pembuatan film tipis di atas substrat ITO-glass meng- gunakan metode spin-coating dengan kecepatan 1000 rpm se- lama 60 sekon. Film tipis yang terbentuk di atas substrat terse- but diannealing selama 1-2 menit di atas hotplate dengan tem- peratur 30 ◦ C untuk menghilangkan sisa pelarutnya.
Untuk membentuk film tipis RGO, film tipis GO direduksi gugus oksigennya dengan reduksi secara termal. Dimana film tipis GO dipanaskan di atas hotplate selama 1 jam pada tem- peratur 200 ◦ C.
Karakterisasi film RGO yang dihasilkan dilakukan melalui pengukuran cyclic voltammetry (CV) dan pengisian- pengosongan secara galvanostatik. Dimana sel yang digunakan untuk pengukuran CV menggunakan sel elek- trokimia system tiga elektroda dengan substrat ITO-glass yang dilapisi RGO sebagai elektroda kerja, platina sebagai elektroda bantu dan Ag/AgCl sebagai elektroda referensi dengan 1 M H 2 SO 4 sebagai medium elektrolit. Pengukuran dilakukan pada rentang tegangan -0,2-0,8 volt dengan scan rate 125 mV/s. Untuk pengukuran pengisian-pengosongan
Gambar 1: Kurva CV RGO 1 mg/ml pada tegangan -0,2-0,8 V dan scan rate 125 mV/s.
secara galvanostatik, menggunakan sel elektrokimia dengan sistem 2 elektroda dengan substrat ITO-glass yang dilapisi RGO sebagai elektrodakerja, platina sebagai elektroda bantu dengan 1 M H 2 SO 4 sebagai medium elektrolit. Pengukuran ini dilakukan pada rentang tegangan -0,2-0,8 Volt dengan arus pengisian maupun pengosongan sebesar 0,5 µ A, 0,6 µ A, dan 0,7 µ A.

## III. HASIL DAN PEMBAHASAN
Untuk mengetahui sifat kapasitif dari film RGO yang dibuat, maka dilakukan karakterisasi karakteristik cyclic voltammetry (CV). Kurva CV yang dihasilkan dapat dilihat pada Gambar 1. Pola kurva dalam Gambar 1 terlihat mem- bentuk hysteresis dengan bentuk kuasi-persegi. Hal tersebut menunjukkan bahwa elektroda yang digunakan memiliki sifat kapasitif [12], dimana ketika tegangan setelah mencapai 0,8V dan diturunkan ketegangan -0,2 V, nilai arus yang dihasilkan tidak memiliki nilai yang sama seperti sebelumnya. Adanya puncak dan lembah pada kurva juga menunjukkan adanya proses reduksi-oksidasi pada elektroda RGO.
Gambar 2 memperlihatkan kurva pengisian-pengosongan secara galvano static elektroda RGO pada arus 0,5-0,7 µ A. Dari kurva tersebut, dapat terlihat hubungan antara tegangan dengan waktu yang memperlihatkan kurva berbentuk segi- tiga. Jenis kurva ini merupakan jenis superkapasitor berbasis karbon [12] dan data menunjukkan performa kapasitif yang cukup baik.
Dalam proses pengisian maupun pengosongan, waktu yang dibutuhkan akan semakin cepat jika arus pengisian atau pengosongannya semakin besar. Dimana arus berkaitan dengan banyaknya muatan yang disimpan oleh elektroda. Berdasarkan kurva tersebut, dapat dihitung nilai kapasitansi spesifik elektroda melalui Pers.(1):
C = i ∆ t m ∆ V (1)
dengan C adalah kapasitansi pesifik elektroda RGO, i adalah arus pengosongan (A), ∆ t adalah waktu pengosongan (s),
Gambar 2: Kurva pengisian-pengosongan elektroda RGO pada Arus 0,5-0,7 µ A.
∆ V adalah lebar tegangan (V), dan m adalah massa mate- rial aktif elektroda (gr). Sehingga dari pengukuran pengisian- pengosongan diperoleh nilai kapasitansi spesifik maksimum dari elektroda RGO yang telah dibuat dengan konsentrasi 1 mg/ml sebesar 1,54 × 10 − 4 /massa F/g pada arus pen- gosongan 0,7 µ A.

## IV. SIMPULAN
Lapisan tipis RGO yang dibuat dengan teknik spin-coating RGO berpotensi digunakan sebagai material elektroda kap- asitor ataupun superkapasitor. Hal tersebut ditunjukan oleh kurva CV dan pengisian-pengosongan. Sifat kapasitif elek- troda ditunjukkan oleh adanya hysteresis pada kurva CV dan kurva berbentuk segitiga pada pengukuran pengisian- pengosongan. Nilai kapasitansi spesifik maksimum yang dicapai oleh elektroda RGO 1 mg/ml melalui pengukuran pengisian-pengosongan sekitar 1,54 × 10 − 4 /massa F/g pada arus pengosongan 0,7 µ A. Namun masih diperlukan optimasi nilai massa film tipis RGO agar nilai kapasitan sijenis yang di- hasilkan dapat diketahui secara pasti dari film tipis RGO yang dibuat.

## Ucapan Terima Kasih
Penelitian ini didanai oleh proyek Penelitian Unggulan Per- guruan Tinggi 2017 kontrak no. 718/UN6.3.1/PL/2017 tang- gal 17 April 2017.
[1] A.K. Shukla, Resonance, 6 (7), 72-81 (2001).
[2] A.G. Pandolfo and A.F. Hollenkamp, J. Power Sources, 157 (1), 11-27 (2006).
[3] X.S. Zhao, L.L. Zhang, R. Zhou, and X.S. Zhao, J. Mater. Chem., 20 , 5983-5992 (2010).
[4] E. Frackowiak, Carbon N. Y., 39 , 937-950 (2001).
[5] R. Ko and M. Carlen, Electrochim. Acta, 45 , 2483-2498 (2000).
[6] K. S. Novoselov, A. K. Geim, S. V Morozov, and D. Jiang, Sci- ence, 306 , 666-669 (2004).
[7] J. Yang and S. Gunasekaran, Carbon N. Y., 51 , 36-44 (2012).
[8] M.D. Stoller, S. Park, Y. Zhu, J. An, and R.S. Ruoff, Am. Chem. Soc., 8 (10), 3498-3502 (2008).
[9] S. Pei and H. Cheng, Carbon N. Y., 11 , 1-19 (2011).
[10] S. Park and R.S. Ruoff, Nat. Nanotechnol, 4 , 217-224 (2009).
[11] H. Choi, S. Jung, J. Seo, and D. Wook, Nano Energy, 1 (4), 534- 551 (2012).
[12] R. Farma, et al. , Int. J. Electrochem. Sci., 8 , 257-273 (2013).