Simulasi Terbentuknya Struktur Icosahedral Pada Peristiwa Perubahan Fase Padat-Cair-Padat Menggunakan Metode Dinamika Molekul

## Simulation of Formation of Icosahedral Structure in Solid-Liquid-Solid Phase Change Using Molecular Dynamics Methods
Nikodemus Umbu Janga Hauwali *) , Artoto Arkundato, Lutfi Rohman Jurusan Fisika, FMIPA, Universitas Jember, Jember
*) Email: nico.hauwali@gmail.com

## ABSTRACT
It has successfully conducted research to study the structure of the icosahedral formation in the event of change of the  solid phase - liquid-solid using  molecular dynamics  method . The result showed  that  the  percentage  of  the  maximum  icosahedral  structure (1,4%) is  obtained  when  the simulation is run at the start of the cooling temperature of 2875 K at a rate of temperature decrease of 0.064 K /step and with .
Keywords : icosahedral, phase change, molecular dynamics

## PENDAHULUAN
Material memiliki pengaruh yang sangat besar dalam  kehidupan  manusia.  Perkembangan  dan kemajuan  masyarakat  dari  setiap  generasi sangat  berkaitan  erat  dengan  kemampuan manusia untuk menghasilkan atau memanipulasi  material  untuk  memenuhi kebutuhan  mereka.  Di  era  nanoteknologi, metode analisis mikroskopis sangat diperlukan untuk  menghasilkan  desain  material  yang bermanfaat  untuk  menunjang kehidupan manusia.  Hal  ini  dapat  dilakukan  dengan menyelidiki  fenomena  fisik  pada  tingkat molekuler (Satoh, 2011).
Kuasikristal  merupakan  kelas  baru  dalam zat  padat,  setelah  bahan  kristal  klasik  dan bahan  amorf.  Kuasikristal  pertama  kali ditemukan oleh Daniel Shechtman et al., pada tahun  1984  (Jansen,  2007).  Kuasikristal memiliki  beberapa  sifat  yang  menarik, diantaranya: kekerasan yang tinggi, konduktivitas listrik dan termal rendah, energi permukaan rendah, koefisien gesek rendah, dan ketahanan  korosi  yang  kuat.  Kuasikristal dibedakan  menjadi  4  jenis,  yaitu  kuasikristal octagonal,  decagonal,  dodecagonal,  dan icosahedral  (Göğebakan et  al., 2009). Eksperimen  menunjukkan  bahwa  sejumlah besar  logam dapat membentuk  struktur icosahedral  dalam  keadaan  cair  (Zetterling, 2003).
Penelitian  mengenai  struktur  icosahedral banyak dilakukan  secara  eksperimen pada
logam paduan.  Seperti  yang  dilakukan  oleh Saida dalam paduan Zr-Pt (Saida et al., 2001), Jiang dalam paduan  Zr-Al-Ni-Cu-Ag (Jiang et al,  2001)  dan  Hennig  dalam  paduan  Ti-Zr-Ni (Hennig et  al., 2008).  Penggunaaan  logam paduan  dalam  penelitian  tersebut  dapat dipahami  karena  secara eksperimen, cukup sulit  untuk  menemukan  satu  material  dalam keadaan yang  benar-benar murni. Penelitin icosahedral  untuk  logam  murni  mudah dilakukan secara komputasi/simulasi. Penelitian mengenai struktur icosahedral secara simulasi juga dilakukan untuk material paduan.
Seperti yang dilakukan oleh Wu dalam paduan Cu 80 Si 20 dengan  menggunakan  Ab  Initio Molecular  Dynamics  (Wu  et  al,  2012),  dan Guo-Jian  dalam  paduan  Cu-Co  menggunakan metode  Dinamika  Molekul  (Guo-Jian  et  al, 2008). Pada  penelitian  ini  dipelajari  fenomena terbentuknya  struktur  icosahedral  pada perubahan fase padat ke cair kemudian kembali ke padat secara simulasi menggunakan metode dinamika  molekul.  Besi  (Fe)  murni  yang berstruktur  BCC (Body Centered  Cubic) dipanaskan  dari  suhu  ruang  (300  K)  hingga mencapai  suhu  di  atas  suhu  kritis,  lalu kemudian didinginkan secara cepat
(quenching)  hingga  mencapai  0  K.  Pada  fase ini  akan  muncul  struktur  icosahedral.  Melalui penelitian ini, diteliti karakteristik-karakteristik penting pada pembentukan struktur icosahedral dengan  menggunakan  simulasi  dinamika molekul.  Program  yang  digunakan  dalam
20
(Hauwali, dkk) simulasi  ini  adalah  LAMMPS ( Large  Scale Atomic/Molecular Massively Parallel Simulato r).

## METODE
Penelitian  ini  menggunakan  metode  dinamika molekul. Terdapat  beberapa  komponen  mekanika statistik  yang  diperlukan  dalam  simulasi  dinamika molekul,  yaitu  termostat,  integrator,  dan  fungsi potensial.  Potensial  yang  digunakan  dalam penelitian  ini  adalah  potensial  EAM  ( Embedded Atomic  Method ). Potensial  EAM  merupakan potensial yang biasa digunakan untuk sistem logam. Energi  potensial  dari  atom-atom pada  potensial EAM dapat dituliskan:
Dari persamaan tersebut dijelaskan bahwa energi total sistem dalam potensial EAM bergantung pada fungsi embedding dan  energi  interaksi pasangan antara atom dan atom (Zhou, 2013). Fungsi  potensial  EAM  yang  digunakan dalam  penelitian  ini  menggunakan  tabel  potensial EAM  yang  sudah  ada  dan  dapat  diunduh  dari website  NIST  yang  dapat  di googling melalui internet. Program  dinamika  molekul  yang  digunakan dalam  penelitian  ini  adalah  program LAMMPS. Program  ini  dapat  memodelkan sebuah  ensemble partikel pada keadaan padat, cair atau gas dan juga atom atau logam. Fitur yang menarik adalah bahwa LAMMPS dapat menangani simulasi sistem dengan jutaan  bahkan  miliaran  partikel,  tapi  dalam  waktu yang sama juga akurat untuk sistem yang lebih kecil (Camprubi, 2011). Program LAMMPS dipilih untuk simulasi  ini  karena  merupakan  program  dinamika molekul  klasik  yang  sangat  handal  dan  banyak digunakan peneliti dunia.
Data  hasil  simulasi  kemudian  dianalisis  dengan menggunakan  metode  CNA  ( Common  Neighbor Analysis) .  Metode  CNA  digunakan  untuk mengkarakterisasi  lingkungan  atom  lokal  dalam material yang
disimulasikan.
Dengan
mengarakterisasi lingkungan atom lokal, maka dapat diketahui  atom-atom  yang  masih  berbentuk  kristal dan  atom-atom  yang  mengalami  cacat  kristal (Clevevand et al , 1999). Dalam penelitian ini, tidak dibahas  mengenai  CNA  secara  teori,  namun  hanya menggunakan  fasilitas  CNA  yang  sudah  terdapat dalam  program  OVITO  untuk  menganalisis  hasil simulasi.  OVITO  ( Open  Visualization  Tool ) merupakan  salah  satu  program  pendukung  dalam simulasi  dinamika  molekul.  OVITO  merupakan
program untuk memvisualisasikan dan menganalisis data hasil simulasi atomik berskala besar dalam ilmu dan  rekayasa  material  (Stukowski,  2010).  Dengan menggunakan  program  OVITO,  dapat  dihitung struktur  kristal  dalam  suatu  material  yang  telah disimulasikan.  Dalam  program  OVITO  terdapat fasilisas  CNA  yang  dapat  digunakan  untuk  melihat jumlah struktur yang terbentuk.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Pada penelitian ini, dilakukan variasi suhu dan jumlah  step  simulasi.  Jumlah  step  simulasi berhubungan dengan pengaturan laju penurunan  suhu  pada  proses  quenching  yang akan  terjadi.  Simulasi  dijalankan  dengan  suhu awal  pendinginan  2500K,  2625K,  2750K, 2875K, dan 3000K. Pada masing-masing suhu tersebut dilakukan variasi laju penurunan suhu yang  diwakili  oleh  jumlah  step  simulasi. Simulasi  dilakukan  juga  untuk variasi  jumlah step:    25000  step,  30000  step,  35000  step,
40000 step, 45000 step, dan 50000 step. Berdasarkan penelitian yang telah dilakukan,  diperoleh  hasil-hasil  sebagai berikut: Jika  kita  amati  pengaruh  laju  penurunan maka  untuk  2500K  terlihat  prosentase  jumlah struktur  icosahedral  (%ico)  yang  dihitung dengan metode CNA yang ada dalam program Ovito  terlihat  bahwa  %ico  tertinggi  pada  saat laju penurunan sekitar 0,083% (Gambar 1).
Gambar  1 . Grafik  pengaruh  laju  penurunan suhu  terhadap persentase struktur icosahedral  pada  suhu  awal pendinginan 2500 K
Pada suhu awal 2625K setelah simulasi terlihat %ico tertinggi pada saat laju penurunan sekitar 0,0875% (Gambar 2).
Gambar  2 . Grafik  pengaruh  laju  penurunan suhu  terhadap persentase struktur icosahedral  pada  suhu  awal pendinginan 2625 K
Pada suhu 2750K setelah simulasi terlihat %ico tertinggi  pada  saat  laju  penurunan  sekitar 0,0611% (Gambar 3).
Gambar  3 . Grafik  pengaruh  laju  penurunan suhu  terhadap persentase struktur icosahedral  pada  suhu  awal pendinginan 2750 K.
Pada suhu 2875K setelah simulasi terlihat %ico tertinggi  pada  saat  laju  penurunan  sekitar
0,0638% (Gambar 4).
Gambar  4. Grafik  pengaruh  laju  penurunan suhu  terhadap persentase struktur icosahedral  pada  suhu  awal pendinginan 2875 K Pada suhu 3000 setelah simulasi terlihat %ico tertinggi pada saat laju penurunan sekitar
0,12% (Gambar 5).
Gambar  5. Grafik  pengaruh  laju  penurunan suhu  terhadap persentase struktur icosahedral  pada  suhu  awal pendinginan 3000 K.
Jika  kita  amati  pengaruh  suhu awal pendinginan  terhadap  %ico  maka  dapat  kita lihat  pada  grafik  bahwa  untuk  suhu  awal  yng tinggi 3000K maka %ico terlihat yang tertinggi 1.4% untuk 25000 integrasi (Gambar 6).
Gambar  6. Grafik  pengaruh  suhu  awal pendinginan terhadap persentase  struktur icosahedral pada 25000 step. Untuk  30000  step  maka  suhu  awal  3000K menghasilkan  %ico  yang  tertinggi  1,1%
(Gambar 7).
Gambar  7. Grafik  pengaruh  suhu  awal pendinginan terhadap persentase  struktur  icosahedral pada 30000 step
22
Untuk  35000  step  maka  suhu  awal 2500K menghasilkan  %ico  yang  tertinggi  0,9% (Gambar 8).
Gambar  8. Grafik  pengaruh  suhu  awal pendinginan terhadap persentase  struktur  icosahedral pada 35000 step. Untuk  40000  step  maka  suhu  awal  2875K menghasilkan  %ico  yang  tertinggi  1,4%
(Gambar 9).
Gambar  9. Grafik  pengaruh  suhu  awal pendinginan terhadap persentase  struktur  icosahedral pada 40000 step Untuk  45000  step  maka  suhu  awal  2875K menghasilkan  %ico  yang  tertinggi  1,4% (Gambar 10).
Gambar  10. Grafik  pengaruh  suhu  awal pendinginan terhadap persentase struktur icosahedral pada 45000 step Gambar  11. Grafik  pengaruh  suhu  awal pendinginan terhadap persentase struktur icosahedral pada 50000 step.
Jika  kita  perhatikan  dari  kedua  perlakukan  di atas, yaitu a) laju penurunan dan b) jumlah step maka
nampaknya  jumlah  step  tidak mempengaruhi  hasil  meskipun  suhu  awal pendinginan  berbeda  yaitu  sekitar  %ico  =
1,4%.    Nampaknya  yang  lebih  berpengaruh adalah  laju  penurunan.  Laju  penurunan nampaknya diharapkan cukup lambat sehingga ini berarti suhu awal pendinginan harus cukup tinggi sehingga waktu relaksasi dari suhu tinggi ke  suhu  rendah  cukup  optimal  untuk menghasilkan  %ico  yang  besar.    Jika  kita perhatikan  dari  grafik  hasil  simulasi  di  atas maka  suhu  awal  pendinginan  2875  K  dengan laju penurunan suhu 0,064 K/step adalah cukup baik  untuk  memulai  proses  quenching  yang akan menghasilkan %ico yang besar yang dari perhitungan kami adalah 1,4%.

## KESIMPULAN
BERDASARKAN  PENELITIAN  YANG  TELAH DILAKUKAN,  DIPEROLEH HASIL  BAHWA
STRUKTUR ICOSAHEDRAL MAKSIMUM DIPEROLEH KETIKA SIMULASI DIJALANKAN PADA SUHU AWAL PENDINGINAN  2875  K  DENGAN  LAJU PENURUNAN SUHU 0.064 K/STEP DENGAN HASIL  %ICO  ADALAH  1,4%  TERHADAP
SELURUH STRUKTUR AWAL LOGAM.
Ucapan Terima Kasih Terima  kasih  pada  website  NIST  yang  telah menyediakan  database  potensial  EAM  yang dapat digunakan dalam penelitian ini.

## DAFTAR PUSTAKA
Camprubi,  G. (2011). Mechanical  properties  at nano-level . Sweden: Lund University
Clevevand,  C.  L.,  Luedtke,  W.  D.,  Landman,  U.
(1999). Melting  of  Gold  Clusters
..  Georgia
Institut  of  Technolgy,  Atlanta.  Georgia. Physical Review B
Guo-Jian,  L.,  Qiang,  W.,  Tie,  L.,  Dong-Gang,  L., Xiao,  L.,  dan  Ji-Cheng,  H. (2008). Molecular  Dynamics  Simulation  of Icosahedral  transformation  in Solid  Cu-Co
Clusters . China Physics Letter
Göğebakan,  M.,  Avar,  B.,  dan  Uzun,  O. (2009).
Quasicrystalline  phase  formation  in  the conventionally  solidified  Al-Cu-Fe  system . Turkey. Hennig,  R.,  Kelton,  K.,  Carlsson,  A.,  dan  Henley, C. (2008). Structure  of  the  Icosahedral Ti- Zr-Ni Quasicrystals
Jansen,  T.,  Chapuis,  G.,  Boissieu,  M. (2007).
Aperiodic  Crystals .  England:  Oxford University Press Jiang,  J.,  Saksl,  K.,  dan  Rasmussen,  H. (2001). High-pressure X-ray diffraction  of Icosahedral  Zr-Al-Ni-Cu-Ag  quasicrystals . Applied Physics Letters
Saida,  J.,  Matsushita,  M.,  dan  Inoue.,  A. (2001).
Structural  Change  from  Amorphous  to Nano  Icosahedral  Quasicrystalline  Phase with Quenching Rate in Zr-Pt Binary Alloy.
Japan Institute of Metals
Satoh,  A.  (2011).
Introduction  to  Practice  of Molecular  Simulation.  Japan:
Akita Prefectural University
Stukowski, A. (2010). Visualization and analysis of atomistic  simulation  data  with  OVITO – The Open Visualisation Tool. Germany Wu, S., Kramer, M., Fang, X., Wang, S., Wang, C., Ho,  K.,  Ding,  Z.,  dan  Chen,  L., (2012). Icosahedral short-range order in amorphous Cu 80
Si 20 by Ab Initio Molecular Dynamics Simulation Study. Elsevier Zetterling,  F. (2003).  Dissertation: Phase Transformations  in  Computer  Simulated Icosahedrally  Ordered  Phases . Stockholm: Royal Institute of Technolgy Zou,  L.  dan  Huang,  H. (2013). A  Response Embedded  Atom  Method  in  Interatomic Potentials. Storrs:  University  of  Connecticut. Physical Review B
24