PEMBUATAN RADIONUKLIDA MOLIBDENUM-99 ( 99 Mo) HASIL

## AKTIVASI NEUTRON DARI MOLIBDENUM ALAM UNTUK
MEMPEROLEH TEKNESIUM-99m ( 99m Tc)
I. Saptiama, Herlina, Sriyono, E. Sarmini, Abidin, Kadarisman Pusat Teknologi Radioisotop dan Radiofarmaka −BATAN Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan, 15314 e −mail: indra.saptiama@batan.go.id (Naskah diterima : 20-04-2016, Naskah direvisi: 13-05 −2016, Naskah disetujui: 19-05−2016)

## ABSTRAK
PEMBUATAN  RADIONUKLIDA  MOLIBDENUM-99  ( 99 Mo)  HASIL  AKTIVASI  NEUTRON  DARI MOLIBDENUM  ALAM  UNTUK  MEMPEROLEH  TEKNESIUM-99m  ( 99m Tc) .  Pembatasan penggunaan uranium sebagai target untuk produksi 99m Tc menyebabkan rumah sakit di Indonesia kesulitan  mendapatkan  pasokan 99m Tc.  Saat  ini 99m Tc  diperoleh  dari 99 Mo  hasil  fisi  (pembelahan uranium).  Pembuatan radionuklida 99 Mo dari aktivasi neutron  molibdenum alam (MoO 3 ) di teras reaktor  G.A  Siwabessy  digunakan  sebagai  metode  alternatif  untuk  memperoleh 99m Tc.  Tujuan penelitian  ini  adalah  untuk  melakukan  pembuatan  radionuklida 99 Mo  dari  aktivasi  neutron molibdenum alam untuk memperoleh 99m Tc. Serbuk MoO 3 alam sebanyak 5 gram dikemas dalam ampul  kuarsa  dan  dimasukkan  ke  dalam inner  capsul selanjutnya  dikemas  menggunakan outer capsul sebagai bahan  target.  Bahan target diiradiasi  di reaktor G.A Siwabessy  selama 100 jam. Hasil  perhitungan  diperoleh  aktivitas 99 Mo  sebesar  65  %  dari  nilai  maksimum  yang  dapat diperoleh. MoO 3 paska iradiasi dilarutkan dengan NaOH 4 M sehingga diperoleh larutan natrium molibdat  (Na 2 MoO 4 ).  Radionuklida 99 Mo  dan 99m Tc  diukur  menggunakan  spektrometer  gamma. Radionuklida 99 Mo  terdeteksi  dalam  produk  larutan    Na 2 MoO 4 dengan    aktivitas  jenis 99 Mo  yang diperoleh sebesar 0,81 Ci 99 Mo/g Mo.  Radionuklida anak luruh 99m Tc dipisahkan dari radionuklida induk 99 Mo menggunakan kolom pemisah yang berisi material berbasis zirkonium (MBZ) sebagai penyerap 99 Mo. Radionuklida 99m Tc hasil pemisahan diperoleh dalam bentuk natrium pertehnetat (Na 99m TcO 4 ).dengan recovery yang masih rendah yaitu sekitar 52 hingga 71 %.
Kata kunci: Molibdenum, teknesium, radionuklida, pemisahan, iradiasi.

## ABSTRACT
PRODUCTION OF ACTIVATED  NEUTRON MOLYBDENUM-99 ( 99 Mo) RADIONUCLIDE FROM NATURAL MOLYBDENUM TO OBTAIN TECHNETIUM-99m ( 99m Tc).  Uranium usage restriction causes  the  hospitals  in  indonesia  difficult  to  obtain  the  suply  of 99m Tc.  At  Present, 99m Tc  is obtanied from molybdenum as a uranium fission product. Production of 99 Mo radionuclide resulted from neutron activated natural molybdenum (MoO 3 ) in G.A Siwabessy reactor could be used  as a alternatif method for producing 99m Tc. The aim of this research is synthesize of 99 Mo radionuclide from  neutron  activated  natural  molybdenum    (MoO 3 )  to  obtain 99m Tc.  The  five  grams  of    MoO 3 powder  was  packed  in  a  quartz  ampule  and  inserted  into  inner  capsule  then  also  inserted  into outer capsule as a target material. It was iradiated in G.A Siwabessy reactor for 100hours. Based on  theoritical  calculation,  about  65  %  of  maximum 99 Mo  activity  could  be  recovered.  After Irradiation,   MoO 3 was dissolved by NaOH  4  M solution so it was natrium molybdate (Na 2 MoO 4 ) solution. 99 Mo  and 99m Tc  radionuclide  were  analyzed  using  gamma  spectrometer. 99 Mo radionuclide  was  detected  on  Na 2 MoO 4 solution  as  product  that  had  specific  activity  of  0.81  Ci 99 Mo/ g Mo. 99m Tc as daughter radionuclide was separated from 99 Mo as parent radionuclide using separated  column  containing  zirconium  based  material  (ZBM)  as 99 Mo  adsobent. 99m Tc radionuclide has been succesfully separated using ZBM column although recovery of 99m Tc  was quite low in which approximately 52 to 71 %. The 99m Tc radionuclide was recovered in the form of sodium pertechnetate (NaTcO 4 ) solution.
Keywords: Molybdenum, technetium, radionuclide, separation, irradiation.

## PENDAHULUAN
Teknesium-99m  ( 99m Tc)  merupakan radionuklida  medis  yang  banyak  digunakan sebagai  diagnosis  di  dalam  kedokteran nuklir.  Radionuklida 99m Tc  merupakan  hasil luruh  radionuklida 99 Mo [1] .  Pada  umumnya,
99m Tc  diperoleh  dari  generator 99 Mo/ 99m Tc. Pada  saat  ini  sebagian  pasokan 99 Mo seluruh  dunia  diperoleh  dari  hasil  fisi uranium  dari  pengkayaan  tinggi  ( High Enriched Uranium, HEU ) dan sebagian kecil menggunakan  pengkayaan  rendah  ( Low Enriched  Uranium ,LEU) [2,3] .  Penggunaan LEU  bertujuan  untuk  mengurangi  potensi adanya  isu  proliferasi  atau  penggunaan energi  nuklir  yang  mengancam  keamanan secara global. Hingga tahun 2011, setidaknya  ada  7  (tujuh)  reaktor  penelitian memasok 99 Mo  untuk  memenuhi  lebih  dari 95  %  pasokan  global  untuk  aplikasi kedokteran  nuklir  antara  lain  (1)  NRU- Kanada,  (2)  HFR-Belanda,  (3)  BR-2- Belanda,  (4)  Safari-1-Afrika  Selatan,  (5) Osiris-Perancis,  (6)  Maria-Polandia,  (7) OPAL-Australia [4,5] . Gangguan pasokan
99 Mo  secara  global  meresahkan  sebagian kalangan  seperti  pemerintah,  rumah  sakit, dokter  maupun  pasien  yang  berkaitan dengan penggunaan 99m Tc sebagai diagnosis,  meskipun  rantai  pasokan 99 Mo masih  stabil  untuk  sementara  waktu.  Hal  ini dikarenakan beberapa reaktor yang memproduksi 99 Mo  telah  memasuki  batas waktu  penggunaan  ( on  aging  reactor ) [5] . Oleh  karena  itu,  para  peneliti  sedang mencari  solusi  untuk  mengatasi  krisis pasokan 99 Mo tersebut.
Seiring  dengan  berjalannya  waktu, kemajuan teknologi telah memberikan beberapa
metode
alternatif untuk memperoleh 99 Mo.  Produksi  radionuklida
99 Mo dapat dilakukan dengan menggunakan baik  reaktor  penelitian  maupun  dengan pemercepat  partikel [6,7,8] .  Di  dalam  reaktor, selain  dapat  menghasilkan 99 Mo  melalui reaksi  fisi  ( fission  production )  seperti  HEU dan  LEU  juga  dapat  melalui  non  hasil  fisi
( non-fission production ) yakni dengan menggunakan aktivasi neutron dari molibdenum  alam  (MoO 3 )  dan  molibdenum diperkaya hingga 96 % 98 Mo [9,10] .
Penggunaan metode tersebut memiliki kelemahan  dan  keunggulan.  Teknologi pemercepat partikel
sudah
mulai dikembangkan  untuk  memproduksi 99 Mo tanpa menggunakan HEU atau LEU sebagai target [11,12] .  Akan  tetapi  teknologi  ini  masih dalam  tahap  kajian  atau  skala  percobaan (aktivitas 99 Mo  rendah)  dan  belum  pada tahap  produksi 99 Mo  (aktivitas 99 Mo  tinggi). Produksi  radionuklida 99 Mo  melalui  aktivasi neutron  molibdenum  alam  (MoO 3 )  menjadi metode  alternatif  karena  bahan  target mudah diperoleh dan murah serta tidak sulit dalam  pengolahan  limbah  hasil  produksi. Kekurangannya  adalah  aktivitas  jenis 99 Mo yang  diperoleh  rendah  karena  kandungan 98 Mo  dalam  alam  hanya  24,19  % [13] . Penggunaan  molibdenum  diperkaya  dapat meningkatkan  radioaktivitas  jenis  hingga  4 kali lipat, tetapi tidak ekonomis karena harga bahan  target  yang  digunakan  tidak  murah serta  perlu  teknologi  lebih  lanjut  untuk mendaur ulang 98 Mo  yang tersisa dari  hasil proses produksi [13] .
Pembuatan 99 Mo  dari  bahan  target MoO 3 melibatkan  reaksi  inti 98 Mo(n,γ) 99 Mo dimana 99 Mo  yang  terbentuk  akan  meluruh sebanyak 87,5 % menjadi 99m Tc dan sisanya menjadi 99 Tc,  sebagaimana  terlihat  pada Gambar 1 .
Gambar  1.  Reaksi  aktivasi  neutron 98 Mo menjadi 99 Mo dan peluruhannya
Gambar 1 menunjukkan bahwa 98 Mo setelah  penangkapan  neutron  berubah menjadi 99 Mo  yang  selanjutnya  meluruh menjadi 99m Tc  (87,5%)  dan 99 Tc(12,5%) disertai  dengan  melepaskan  partikel  beta
negatif ( β - ).  Laju  penambahan  jumlah 99 Mo sama  dengan  laju  terbentuknya 99m Tc  dan 99 Tc.  Secara  matematis  laju  penambahan 99 Mo dapat dinyatakan sebagai berikut :
dN( 99 Mo)/dt = N( 98 Mo) Φσ – λN( 99 Mo) (1)
dengan : dN( 99 Mo)/dt  : Laju pembentukan 99 Mo (atom 99 Mo/s)
N( 98 Mo)
: Jumlah atom 98 Mo (atom) N( 99 Mo)
: Jumlah atom 98 Mo (atom) Φ : Fluks neutron (neutron s -1 cm -2 ) σ : Tampang lintang 99 Mo
( 98 Mo=0,13 barn = 1,3 x 10 -25 cm ) λ : Konstanta peluruhan 99 Mo
t
: lama iradiasi
Persamaan  (1)  diatas  diselesaikan dengan  memberi  batas  awal  bahwa  ketika proses iradiasi belum dilakukan maka belum terdapat 99 Mo (N( 99 Mo) = 0 saat t = 0) maka menjadi persamaan 2.
N( 99 Mo) = N( 98 Mo) ϕσ (1-e - λt )/ λ (2)
Harga aktivitas 99 Mo (A( 99 Mo)) dapat dinyatakan  dengan  perkalian  antara  jumlah atom 99 Mo  dengan  konstanta  peluruhanya sehingga  besarnya  aktivitas 99 Mo  dapat dinyatakan dengan persamaan (3).
A( 99 Mo) = N( 98 Mo) Φ σ(1- e - λt )
(3)
Persamaan  (3)  diatas  merupakan persamaan  umum  yang  sering  digunakan dalam penentuan radioaktivitas hasil iradiasi dengan  neutron.  Persamaan  ini  digunakan untuk  menghitung  jumlah  aktivitas 99 Mo yang  diaktivasi  di  reaktor  G.A  Siwabessy selama 100 jam secara teoritis.
Tujuan  penelitian  ini  adalah  untuk mempelajari  pembuatan 99 Mo  dari  aktivasi neutron  dengan  molibdenum  alam  (MoO 3 ) di  reaktor  G.A  Siwabeesy  yang  memiliki medium  flux  neutron hingga    memperoleh 99m Tc.  Penelitian  diawali  dengan  melakukan perhitungan yang meliputi evaluasi pembuatan radionuklida 99 Mo di reaktor G.A Siwabessy,  analisa  radionuklida  lain  dalam produk Mo, perhitungan aktivitas jenis 99 Mo, serta  hasil  perolehan 99m Tc  menggunakan
metode  kolom  yang  dikembangkan  di  Pusat Teknologi  Radioisotop  dan  Radiofarmaka (PTRR) [6,14] .  Hasil  penelitian  ini  diharapkan diperoleh  radionuklida 99 Mo  dari  aktivisi neutron  molibdenum  alam  dan  radionuklida 99m Tc yang bebas pengemban.

## METODOLOGI
Bahan utama yang digunakan dalam penelitian ini adalah bahan target molibdenum  oksida  (MoO 3 )  alam,  natrium hidroksida  (NaOH),  aquabidest  steril    dan larutan saline (NaCl  0,9%).  Peralatan  yang digunakan  adalah stirring  hot  plate , timbangan analitik. Pengkuran aktivitas 99 Mo dan 99m Tc menggunakan dose calibrator dan Multi  channel  amplitude  pulse  analyzer (MCA)  Ortec  GEM-30 dengan  detektor HPGe. Pengukuran aktivitas 99 Mo dilengkapi dengan  perisai  Pb pada saat pengukuran di dalam chamber seperti  pada  Gambar  2, dengan  ketebalan  1  cm  untuk  meredam energi  gamma  140,5  keV  yang  dipancarkan oleh 99m Tc.
Gambar 2. (a) Perisai Pb dan (b) Chamber pengukuran MCA
Uji  kebocoran  dilakukan  dengan dengan  metode  gelembung  ( bubble  test ) yang  terdiri  dari  tabung  kaca  berisi  air, pengukur  kevakuman  ( vacuum  gauge )  dan pompa  vakum.  Perangkat  las  asetilen  yang terdiri  dari  tabung  gas,  selang  gas,    tang penjepit,  kaca  mata  pelindung  dan  torch serta perangkat las TIG /Argon. Kapsul inner dan outer terbuat  dari  alumunium  dengan grade  nuclear serta  ampul  kuarsa.  Reaktor G.A Siwabessy dengan  posisi iradiasi pada Central Irradiation Position (CIP).
Target  MoO 3 yang  akan  diradiasi  di reaktor disiapkan dengan  menimbang MoO 3 sebanyak  5  gram  kemudian  dipanaskan pada  temperatur  500 o C  selama  1  jam  di dalam furnace dengan  tujuan  pemanasan adalah  untuk  mencegah  penggumpalan. Bahan  target  dimasukkan  ke  dalam  ampul kuarsa dan ditutup dengan sistem pengelasan  menggunakan  perangkat  las asetilen  dan  diuji  kebocoran  menggunakan metode gelembung
dengan
tingkat kevakuman  25-30  inHg.    Ampul  kuarsa selanjutnya  dimasukkan  ke  dalam inner capsule yang terbuat dari aluminium kemurnian  tinggi. Inner  capsule juga  ditutup dengan  sistem  pengelasan  menggunakan mesin  las  TIG/argon,  kemudian  dilakukan pemeriksaan  kebocoran  dengan  metode gelembung. Inner capsule selanjutnya dimasukan  ke  dalam outer  capsule yang ditutup dengan sistem ulir. Setelah itu, target diiradiasi  di  posisi  CIP  di  reaktor  G.A Siwabessy  selama  100  jam  dengan  fluks neutron 1,12 x 10 14 n cm -2 s -1 .
Target  MoO 3 yang  telah  diradiasi  di reaktor G.A Siwabessy, kemudian dikirim ke fasilitas hotcell di  PTRR  untuk  dilakukan pengeluaran  target  MoO 3 dari  kapsul iradiasi. Inner  capsul dan  kuarsa    dipotong dengan cutter kemudian  MoO 3 yang  telah diiradiasi dituang ke dalam bejana gelas dan dilarutkan  dengan  NaOH  4  M.  Pengadukan menggunakan magnetic  stirrer selama  10 menit  hingga  diperoleh  larutan  jernih. Pengukuran  aktvitas  radionuklida 99 Mo  dan 99m Tc  diukur  dengan  menggunakan  dose kalibrator,sedangkan isotop diidentifikasi dengan spektrometer gamma menggunakan detektor High purity Germanium (HPGe).
Pemisahan  radionuklida  anak  luruh 99m Tc dari radionuklida induk 99 Mo dilakukan menggunakan  kolom  gelas  yang  berisi material penyerap MBZ  yang   telah berhasil disintesis  oleh  Pusat  Teknologi  Radioisotop dan  Radiofarmaka  (PTRR) [6,14] .  Larutan Na 2 99 MoO 4 diserapkan  ke  penyerap  MBZ (Material  Berbasis  Zirkonium)  selama  3  jam
pada  temperatur  ~  90 o C  dan  kemudian dikemas  dalam  kolom  gelas  berukuran  7,9 cm dengan diameter sebesar  2 cm.  Kolom dibilas  dengan  larutan saline dan  natrium hipoklorit  0,5%  (NaOCl).  Setiap  selang  24 jam,  kolom  dielusi  dengan  25  mL  larutan saline sehingga  diperoleh  larutan  natrium pertehnetat  (NaTcO 4 )  dan  diakhiri  dengan pembilasan  kolom  menggunakan  sodium hipoklorit 0,5%.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil  perhitungan  aktivitas  secara teoritis  isotop 99 Mo  sebanyak  5  gram  MoO 3 ditunjukkan  sebagai  fungsi  dari  waktu terhadap aktivitas 99 Mo seperti yang ditunjukkan pada Gambar 3. MoO 3 sebanyak 5 gram yang diradiasi  di reaktor merupakan jumlah yang ideal untuk keperluan penelitian di PTRR.
Gambar 3. Pengaruh lama iradiasi  terhadap aktivitas 99 Mo
Berdasarkan  Gambar  3  semakin lama  waktu    iradiasi  maka  semakin  besar aktivitas 99 Mo  yang  dihasilkan.  Selain  itu, dari  Gambar  3  diketahui  bahwa  dengan waktu iradiasi selama 100 jam, radioaktivitas masih menunjukkan kenaikan seiring dengan  waktu.  Hal  ini  disebabkan  karena belum  tercapai  nilai  maksimum  dari  hasil iradiasi.  Oleh  karena  itu,  waktu  iradiasi masih  dapat  ditingkatkan  agar  diperoleh aktivitas 99 Mo  dan  aktivitas  jenis 99 Mo  yang maksimal.  Waktu  iradiasi  selama  100  jam merupakan siklus waktu operasional produksi  radioisotop  PTRR  dan  siklus operasi reaktor di G.A Siwabessy.
Berdasarkan  persamaan  (3),  suku (1  -  e - λt )  merupakan  fungsi  dari  lama  waktu iradiasi atau dapat digunakan untuk menentukan  perbandingan  antara  jumlah radioaktivitas  yang  dihasilkan  selama  waktu t  dengan  nilai  radioaktivitas  maksimum yang biasa disebut dengan tingkat kejenuhan radioaktivitas. Untuk waktu iradiasi  selama  100  jam,  tingkat  kejenuhan untuk 99 Mo  sebesar  0,65.  Hal  ini  berarti bahwa nilai radioaktivitas  yang telah dicapai selama  100  jam  iradiasi  telah  mencapai  65 % dari nilai maksimum yang  dapat diperoleh,  sehingga  aktivitas 99 Mo  masih dapat ditingkatkan dengan menambah waktu  iradiasi.  Hal  ini  menjadi  penting karena  untuk  meningkatkan  aktivitas  jenis larutan  yang  dihasilkan,  semakin  besar aktivitas 99 Mo yang diperoleh dengan jumlah zat  yang  sama  maka  semakin  besar aktivitas  jenis  yang  diperoleh.  Hal  ini diperlukan  dalam  proses  penyerapan 99 Mo menggunakan  material  penyerap  dimana semakin  besar  aktivitas  jenis  Mo  dalam larutan maka jumlah material penyerap yang digunakan semakin sedikit.
Aktivitas 99 Mo  hasil  pengukuran pada  saat End  of  Irradiation (EOI)  dari  tiga percobaan  dapat  dilihat  pada  Tabel  1. Aktivitas 99 Mo  yang  diperoleh  dari  hasil pengukuran  jauh  lebih  besar  dibandingkan dengan  hasil  teoritis.  Hal  ini  disebabkan adanya  pengaruh  neutron  epithermal  yang ikut  berperan  dalam  reaksi  aktivasi  neutron
98 Mo,  tidak  hanya  berasal  dari  reaksi 98 Mo dengan  neutron  termal.  A.R.  Jokar  et.al, menyebutkan  bahwa  kontribusi  neutron epitermal  dapat  mencapai  69  %  dari  total aktivitas  neutron  yang  berinteraksi  dengan 98 Mo [15] . Dalam persamaan(1), data tampang lintang  reaksi 98 Mo  adalah  tampang  lintang yang  hanya  berinteraksi    dengan  neutron termal  sehingga    perlu  dikoreksi  dalam perhitungan perolehan aktivitas 99 Mo dengan menggunakan tampang lintang yang mencakup  rata-rata  tampang  lintang  dari seluruh  total  aktivitas  neutron  pada 98 Mo. Fenomena ini biasa disebut dengan
tampang lintang efektif atau average effective  cross  section ( σ*) [16] .  Beberapa nilai  tampang  lintang  efektif 98 Mo  yang diperoleh  dari  berbagai  sumber  pengolahan data nuklir ( evaluated nuclear data laboratory )  adalah  0,549  barn  (JENDL-4),
0,526  barn  (KAERI),    dan  0,554  barn (Mughabghab) [15] .  Oleh  sebab  itu,  perlu penelitian  lebih  lanjut  untuk  memperoleh data average  effective  cross  section ( σ*) yang  dapat  digunakan  dalam  perhitungan teoritis 99 Mo  dari  hasil  aktivasi  MoO 3 . Perbedaan  aktivitas 99 Mo  yang  diperoleh dari  ketiga  percobaan  disebabkan  oleh jumlah  bahan  target  dan  lamanya  waktu iradiasi  serta    dipengaruh  juga  oleh  posisi atau  konfigurasi  bahan  target  di  CIP  pada teras reaktor seperti terlihat pada Gambar 4.
Tabel 1. Hasil aktivasi neutron MoO 3 dan perolehan aktivitas jenis 99 Mo
Proses   Berat MoO 3 (gram) Lama iradiasi (jam) Posisi CIP Aktivitas Mo-99 (Teoritis) Aktivitas Mo-99 (Percobaan) Aktivitas jenis (Ci 99 Mo/g Mo) 1 5.02 101 E-7(B) 1488 3179 0,92 2 5.04 100 D-6 1456 2151 0,63 3 5.06 106 E7 (S) 1492 3001 0,88 Rerata 0.81
* (B) : barat ,  (S) : Selatan

## Gambar 4. Konfigurasi teras reaktor RSG-GAS
Radionuklida 99 Mo  diperoleh  dalam bentuk  larutan  jernih  natrium  molibdat (Na 2 99 MoO 4 )  karena  molibdenum  oksida (MoO 3 )  setelah    iradiasi  dilarutkan  di  dalam natrium hidroksida (NaOH) dengan mengikuti persamaan reaksi sebagai berikut;
99 MoO 3(s) + 2 NaOH (aq)  Na 2 99 MoO 4(aq) +H 2 O (l)
Larutan  natrium  molibdat  dicuplik untuk  mengukur  kemurnian  radionuklida 99 Mo  dengan  menggunakan  spektrometer gamma.  Pengukuran  dari  tiga  percobaan menghasilkan  pola  spektrum 99 Mo  yang tidak  jauh  berbeda  seperti  yang  ditunjukkan pada Gambar 5.
Gambar  5.  Hasil  pengukuran  spektrometer gamma  dari  cuplikan  larutan Na 2 99 MoO 4
Gambar  5.  menunjukkan  spektrum radioisotop 99 Mo dengan energi 739 dan 778 keV,  sedangkan  spektrum  pada  energi  75 keV dan 84,9  keV merupakan energi sinar x karakteristik  dari  timbal  (Pb)  yakni  Pb  K α1 dan  Pb  K β1 .  Perisai  Pb  setebal  1  cm digunakan dalam pengukuran  aktivitas 99 Mo untuk  menyerap  energi  dari  radionuklida anak  luruh 99m Tc  yang  merupakan  hasil peluruhan dari 99 Mo.Jika tidak menggunakan perisai  Pb,  maka  sulit  untuk  mengukur energi 99 Mo  yang  sebenarnya  karena terhalangi  oleh  intensitas  energi  dari 99m Tc yang  cukup  tinggi  yaitu  pada  energi  140 keV.  Pada  dasarnya 99 Mo  merupakan pemancar  partikel  beta  sehingga  radiasi beta  yang  dipancarkan  menumbuk  perisai Pb  yang menghasilkan efek breamstrahlung dan energi sinar-x karakteristik dari Pb.
Reaksi  inti  utama  dari  aktivasi neutron  MoO 3 alam  adalah 98 Mo  (n,γ) 99 Mo dan  reaksi  inti  lainnya  yang  terjadi  adalah 16 O (n,p) 16 N menghasilkan nitrogen-16 ( 16 N) yang  memiliki  waktu  paruh  sangat  pendek (T½ = 7,13 detik) sehingga dapat diabaikan. Radionuklida  lainnya  yang  terbentuk  selain radioisotop  utama 99 Mo  adalah 101 Mo  yang memiliki  waktu  paro  pendek  yang  meluruh habis  setelah  pasca  iradiasi.  Beberapa
unsur  lain  dari  hasil  aktivasi    Mo  seperti 93 Mo, 94 Mo, 95 Mo, 96 Mo, 97 Mo  dan 99 Mo merupakan  unsur  non  radioaktif  yang  stabil di alam. Unsur-unsur non radioaktif  tersebut menyumbangkan  konsentrasi  Mo  ke  dalam larutan  natrium  molibdat.  Hal  ini  yang membedakan antara 99 Mo hasil fisi (menggunakan target uranium) dengan hasil aktivasi  menggunakan  molibdenum  alam (MoO 3 ).  Radionuklida 99 Mo  yang  diperoleh dari hasil fisi, murni dihasilkan dari reaksi inti uranium.  Jika  hasil  Mo  tersebut    dikonversi ke  dalam  jumlah  zat  maka  jumlah 99 Mo dalam  larutan  sangat  kecil  bahkan  dalam orde  nanogram  sehingga  aktivitas  jenis larutan 99 Mo  sangat  tinggi  hingga  mencapai 1-100  Ci/0,01  mg  Mo.  Hal  ini  berpengaruh terhadap    penyerap  yang  digunakan  untuk proses  pemisahan 99 Mo  terhadap 99m Tc. Pada  teknologi 99 Mo  hasil  fisi,  penyerap  Mo yang  digunakan  untuk  kolom  pemisah adalah  alumina  yang  memiliki  kapasitas  2- 20  mg  Mo/g  alumina [17,18] .  Untuk  ukuran kolom generator Mo/Tc dengan aktivitas 1 Ci cukup hanya menggunakan alumina sebanyak  1  gram.    Berdasarkan  percobaan yang  telah  dilakukan,  sebanyak  5  gram MoO 3 diaktivasi  neutron  akan  menghasilkan aktivitas  jenis  sebesar  1,5Ci/3400  mg  Mo, untuk  membuat  generator  dengan  aktivitas sebesar 1 Ci diperlukan 113 gram alumina , hal  ini  sangat  tidak  efisien.  Oleh  karena  itu, penyerap  alumina  tidak  dapat  digunakan untuk penyerap Mo hasil aktivasi.
Teknologi  untuk  memperoleh 99m Tc dari  aktivasi  neutron  dengan    molibdenum alam telah banyak dikembangkan diantaranya ekstraksi, elektrokimia, molibdenum gel, dan polyzirconium compound (PZC) [19,20,21] .  Pada  saat  ini, PTRR-BATAN sedang melakukan penelitian untuk  mengembangkan  material  penyerap tinggi  Mo,  kapasitas  serap  Mo  yang  telah diperoleh mencapai 180 mg Mo/g penyerap [6,14] .  Material  penyerap  disebut dengan  Material  Berbasis  Zirkonium  (MBZ). Jumlah  MBZ  yang  digunakan  semakin
sedikit akan meningkatkan efisiensi penggunaan  jika  dilakukan  dengan  jumlah besar.  Kapasitas  serap  Mo  ini  masih  dapat ditingkatkan  dengan  melakukan  optimasi sintesis MBZ. Untuk menyerap 99 Mo dengan aktivitas  208  mCi  diperlukan  material penyerap  MBZ  sebanyak  2,6  gram.  Jika ingin  mengurangi  jumlah  penyerap  MBZ yang  digunakan  maka  yang  perlu  dilakukan ada  2  cara  yakni  meningkatkan  kapasitas serap MBZ dan atau  meningkatkan aktivitas jenis 99 Mo dengan menambah waktu iradiasi hingga  mencapai  tingkat  kejenuhan  iradiasi (100%).
Gambar  6.  Hasil  pengukuran  spektrometer gamma  dari  cuplikan  larutan Na 99m TcO 4 .
Hasil pemisahan 99 Mo dengan 99m Tc menggunakan  kolom  gelas  yang  berisi material  MBZ  dapat  dilihat  dari  pengukuran spektrometer  gamma  pada  Gambar  6. Gambar  6  terlihat  spektrum  radionuklida 99m Tc  yang  ditunjukkan  pada  energi    141 keV,  sedangkan  spektrum  dari 99 Mo  pada energi  739  dan  778  keV  tidak  terlihat  pada Gambar  6.  Hal  ini  menunjukkan  bahwa 99m Tc telah berhasil dipisahkan dari radionuklida induk 99 Mo menggunakan
kolom  MBZ  secara  sempurna.  Peluruhan radionuklida
induk 99 Mo terhadap radionuklida  anak  luruh 99m Tc  mengikuti
kaidah peluruhan beruntun
dimana radionuklida 99m Tc  akan  meluruh  menjadi nuklida 99 Tc  dan  Ruthenium-99  ( 99 Ru) [22] . Meskipun  pengukuran 99m Tc  dilakukan  tidak menggunakan  perisai  Pb,  spektrum  energi sinar-x  karakteristik  dari  Pb  yakni  unsur  Pb K α1 (75  keV)  dan  Pb  K β1 (84,9  keV)  terlihat
pada  hasil  pengukuran 99m Tc  menggunakan spektrometer  gamma.  Hal  ini  disebabkan oleh adanya  interaksi partikel beta dari 99 Tc dengan chamber yang  terbuat  dari  Pb sehingga  menghasilkan  spektrum  dari  sinar x karakteristik dari Pb.
Dalam  usahan  untuk  memperoleh aktivitas  maksimum  dari  radionuklida 99m Tc, kolom  MBZ  kemudian  dielusi  dengan menggunakan  larutan saline sebanyak  25
mL  dalam  selang  waktu  24  jam,  tetapi
selang  waktu  ini  bukan  merupakan  selang waktu optimum. Selang waktu untuk memperoleh  aktivitas  yang  maksimum  dari radionuklida 99m Tc  adalah  22,9  jam [23] . Jumlah  radionuklida 99m Tc  yang  telah berhasil  dielusi    dapat  dilihat  pada  Tabel  2. Hasil dari 6 kali proses  elusi diperoleh besar recovery 99m Tc  bervariasi  sekitar  52  hingga 71  %  tetapi  aktivitas  jenis 99m Tc  masih sangat rendah yakni kurang dari 5 mCi/mL.
Tabel 2. Hasil pemisahan 99m Tc dengan kolom material berbasis zirkonium (MBZ).
Elusi Ke- Aktivitas 99 Mo dalam kolom (mCi) Aktvitas 99m Tc teoritis (mCi) Aktivitas 99m Tc eksperimen (mCi/20 mL) Recovery 99m Tc (%) 1 231,1 218,7 114,8 52,5 2 178,4 175,1 97,2 55,5 3 138,6 136,1 71,2 52,3 4 64,9 61,5 43,7 71,3 5 50,5 49,1 31,5 64,4 6 39,5 38,5 25,1 64,9

## SIMPULAN
Radionuklida 99 Mo  telah  berhasil diperoleh  dari  iradiasi  molibdenum  alam  di teras  reaktor  G.A  Siwabessy  dalam  bentuk larutan jernih dengan rumus kimia Na 2 MoO 4 .
Berdasarkan  perhitungan,  selama  100  jam iradiasi diperoleh  aktivitas 99 Mo sebesar  65
% dari nilai maksimum yang  dapat diperoleh. Radioisotop 99 Mo terdeteksi dalam  produk  larutan    Na 2 MoO 4 dengan aktivitas  jenis 99 Mo  yang  diperoleh  sebesar 0,81  Ci 99 Mo/  g  Mo.  Selain  itu,  radionuklida anak 99m Tc  juga  telah  berhasil  dipisahkan menggunakan kolom MBZ meskipun aktivitas  jenis 99m Tc  masih  sangat  rendah dibandingkan  dengan  perolehan 99m Tc  dari kolom generator yang menggunakan sumber 99 Mo dari hasil fisi (HEU/LEU).

## UCAPAN TERIMA KASIH
Penulis berterima kasih kepada Drs. Hotman Lubis selaku Kepala Bidang
Teknologi  Radioisotop,  Adang  Hardi  G,
Marlina M.Si, Miftakul munir S.Far, Hambali, dan Eni Lestari atas diskusi dan bantuannya sehingga  penelitian  ini  dapat  diselesaikan dengan baik.

## DAFTAR PUSTAKA
[1]  A.  Stolarz,  J.  A.  Kowalska,  P.  Jasin,  T. Janiak,  and  J.  Samorajczyk,  (2015), Molybdenum  Targets  Produced  by Mechanical  Reshaping.  J.  Radioanal. Nucl. Chem., 305, (947 –952).
[2]  A.  P.  Ilyin,  S.  A.  Korovin,  L.  I. Menshikov,  V.  F.  Petrunin,  A.  N. Semenov,  and  D.  Y.  Chuvilin,  (2015,. Usage  of  Molybdenum  Nanocrystalline Powder for Radioisotope Produc- tion.Phys. Procedia , 72,548 –551.
[3]  M.  Raghavan,  A.  Pillai,  A.  Dash,  F.  F. R. Knapp, (2014), Sustained Availability of  99m  Tc:  Possible  Paths  Forward .  J. Nucl. Med., 54(2), 313-323.
[4]  P.  H.  Liem,  H.  N.  Tran,  and  T.  M. Sembiring,  (2014), Design  Optimization of  a  New  Homogeneous  Reactor  for Medical  Radioisotope  Mo-99/Tc-99m
Production.Prog.  Nucl.  Energy ,  82, page 191 –196.
[5]  M. Lyra, P. Charalambatou, E. Roussou,  S.  Fytros,  and  I.  Baka, (2011), Alternative  Production  Methods to  Face  Global  Molybdenum-99  Supply Shortage . Hell.  J.  Nucl.  Med. ,  14(1), page 49 –55.
[6]  R.  Awaludin,  A.  Gunawan,  H.  Lubis, Sriyono, Herlina, A. Mutalib, A. Kimura, K.  Tsuchiya,  M.  Tanase,  and  M. Ishihara,  (2014), Mechanism  of 99 Mo Adsorption  and 99m Tc  Elution  from Zirconium-Based  Material  in 99 Mo/
99m Tc Generator Column using Neutron- Irradiated  Natural  Molybdenum . J. Radioanal.  Nucl.  Chem. ,  303,  page 1481 –1483.
[7]  Guerin.  B,  Sebastien.  T,  Serge.  R, Jacques. A.R. (2015), Cyclotron
Production  of 99m Tc :  An  Approach  to the  Medical  Isotope  Crisis .  J.  Nucl. Med., 51(4), page 13 –17.
[8]  Y.  Nagai.  (2014), 99 Mo  Production  via
100 Mo(  n,2n  ) 99 Mo  using  Accelerator Neutrons . EPJ  Web  Conf. ,  66,  page (1-4).
[9]  J.  Welsh,  C.  I.  Bigles,  and  A. Valderrabano.  (2015). Future  U.S. Supply  of  Mo-99  Production  Through Fission  Based  LEU/LEU  Technology . J.
Radioanal.  Nucl.  Chem. ,  305(1),  page
9 –12.
[10]  M.  A.  El-Absy,  M.  A.  El-  Amir,  T.  W. Fasih, H. E. Ramadan, M. F. El-Shahat. (2014), Preparation  of 99 Mo  / 99m Tc Generator Based on Aumina. J.
Radioanal.  Nucl.  Chem .,  299,  page 1859 –1864.
[11]  S. M. Qaim, S. Sudár, B. Scholten, A. J. Koning,  and  H.  H.  Coenen.  (2014). Evaluation  of  excitation  functions  of
100 Mo(p,d+pn) 99 Mo and 100 Mo
(p,2n) 99m Tc  reactions:  Estimation  of long-lived Tc-impurity and its implication on  the  specific  activity  of  cyclotron- produced 99m Tc . Appl.  Radiat.  Isot. ,  85, page 101 –113.
[12]  V. N. Richards, E. Mebrahtu, and S. E.
Lapi.  (2013). Cyclotron  Production  of 99m Tc  using 100 Mo 2 C  targets . Nucl.  Med. Biol. , 40(7), page  939 –945.
[13]  S. C. Van Der Marck, A. J. Koning, and K.  E.  Charlton,  (2010), The  options  for the  future  production  of  the  medical isotope 99 Mo . Eur.  J.  Nucl.  Med.  Mol. Imaging , 37(10), page 1817 –1820.
[14]  I.  Saptiama,  E.  Sarmini,  and  H. Setiawan,  (2015), The  Use  of  Sodium H ypochlorite Solution for ( n , γ ) 99 Mo / 99m Tc  Generator  Based  on  Zirconium- Based Material ( ZBM ).Indonesia Atom Journal ,  41(2), page 103 –109.
[15]  A. R. Jokar, M. R. Davarpanah, and M. Keyvani  Ghamsari,  (2014), Measure- ment  of  effective  neutron  cross  section of  the  reaction 98 Mo (n, γ) 99 Mo  in  TRR nuclear  reactor  by  using  thermal neutrons . Ann.  Nucl.  Energy ,  63,  page
653 –657.
[16]  A.  I.  Ryabchikov,  V.  S.  Skuridin,  E.  V. Nesterov,  E.  V.  Chibisov,  and  V.  M. Golovkov,  (2004), Obtaining  Molyb- denum-99  in  the  IRT-T  Research
Reactor using Resonance Neu-
trons . Nucl.  Instruments  Methods  Phys.
Res. Sect. B Beam Interact. with Mater. Atoms , 213, page 364 –368.
[17]  S.  Chattopadhyay  and  M.  K.  Das, (2008), A  Novel  Technique  for  the Effective  Concentration  of 99m Tc  from  a Large  Alumina  Column  Loaded  with Low Specific-Activity (n,γ)-produced 99 Mo . Appl.  Radiat.  Isot. ,  66,  page 1295 –1299.
[18]  S.  Chattopadhyay,  S.  S.  Das,  M.  K. Das,  and  N.  C.  Goomer,  (2008), Recovery of 99m Tc from Na 2 [ 99 Mo]MoO 4 Solution Obtained from Reactor- Produced (n,γ) 99 Mo  using  a  tiny Dowex-1  Column  in  Tandem  with  a Small  Alumina  Column.Appl.  Radiat. Isot. , 66, page 1814 –1817.
[19]  S.  Chattopadhyay,  S.  S.  Das,  and  L. Barua,  (2010), A  Simple  and  Rapid Technique  for  Recovery  of 99m Tc  from
Low  Specific  Activity  (n,gamma) 99 Mo Based  on  Solid-Liquid  Extraction  And Column Chromatography methodo- logies.Nucl. Med. Biol. , 37(1), 17 –2010.
[20]  M.  R.  Davarpanah,  S.  Attar  Nosrati,  M. Fazlali, M. Kazemi Boudani, H.
Khoshhosn,  and  M.  Ghannadi  Mara- gheh.  (2009). Influence  of  Drying
Conditions  of  Zirconium  Molybdate  Gel on Performance of 99mTc Gel Generator . Appl.  Radiat.  Isot. ,  67(10), page 1796 –1801.
[21]  M.  Tanase,  K.  Tatenuma,  K.  Ishikawa, K.  Kurosawa,  M.  Nishino,  and  Y. Hasegawa.  (1997). A 99m Tc  Generator using a New Inorganic Polymer Adsorbent  for  (n , γ) 99 Mo . Appl.  Radiat. Isot. , 48(5), page 607 –611.
[22]  V. S. Le, Z. P. Do, M. K. Le, V. Le, and N. N. Le. (2014). Methods of Increasing the Performance of Radionuclide Generators  Used  in  Nuclear  Medicine: Daughter  Nuclide  Build-Up  Optimi- sation,  Elution-Purification-Concentrati- on  Integration,  and  Effective  Control  of Radionuclidic  Purity.  Molecules, 19, page 7714 –7756.
[23]  V.  S.  Le,  N.  Morcos,  and  Z.  Bogulski. (2014). Development Of Multiple-
Elution  Cartridge  Based  Radioisotope Concentrator  Device  for  Increasing  the 99m Tc  and 188 Re  Concentration  and  the Effectiveness of
99m Tc/ 99 Mo Utili- sation . J. Radioanal. Nucl. Chem. ,
303(2),page1173 –1178