Studi Kekristalan Barium Strontium Titanat (Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 ) yang Didoping Magnesium dengan Metode Spin Coating (N. Sueta)

## PENDAHULUAN
Barium Strontium Titanat (Ba 0.5 Sr 0.5 TiO 3 atau BST) merupakan material feroelektrik. Material ini sangat menarik untuk diteliti karena mempunyai konstanta dielektrik yang tinggi, loss dielektrik rendah, densitas kebocoran arus rendah, dan stabilitas termal yang baik serta komposisi tergantung suhu Curie [1,2]. Sifat-sifat ini menjadikan BST bahan sesuai yang untuk aplikasi memori, baik Dynamic Random Access Memory maupun Ferroelectric Random Access Memory [3]. Beberapa peneliti mengemukakan bahwa sifat-sifat itu dapat diwujudkan dengan melakukan pen doping an pada BST [4-9]. Pen doping an magnesium
(Mg) pada BST bisa menggantikan atom Ti karena jari-jarinya hampir sama. Magnesium yang merupakan ion hard doping atau akseptor doping (valensi ion pen doping lebih kecil), mengakibatkan loss dielektrik rendah, faktor kualitas mekanik dan listrik lebih tinggi.
Barium Strontium Titanat (BST) bisa dideposisikan dengan berbagai metode, salah satu diantaranya yang digunakan adalah Chemical Solution Deposition ( CSD ). Kemudian, diproses lebih lanjut menggunakan spin coating . Metode ini sangat sederhana dan dapat ditumbuhkan pada suhu kamar.
Akreditasi LIPI Nomor : 536/D/2007 Tanggal 26 Juni 2007

## STUDI KEKRISTALAN BARIUM STRONTIUM TITANAT
(Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 ) YANG DI DOPING MAGNESIUM
DENGAN METODE SPIN COATING
N. Sueta 1 , Y. Iriani 1,2 , M. Hikam 1 , B. Soegijono 1 dan A. Jamaludin 1
1 Departemen Fisika, FMIPA - UI Kampus Baru UI, Depok 16424 2 Jurusan Fisika, FMIPA - UNS Jl. Ir. Sutami 36 A, Kentingan, Surakarta 57126

## ABSTRAK
STUDI KEKRISTALAN BARIUM STRONTIUM TITANAT (Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 ) YANG DI DOPING MAGNESIUM DENGAN METODE SPIN COATING. Lapisan tipis Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 (BST) yang di doping Mg telah dibuat dengan metode Chemical Solution Deposition yang disiapkan dengan spin coating . Deposisi lapisan tipis BST pada substrat Si menggunakan spin coater dengan kecepatan putar 3000 rpm selama 30 detik. Suhu annealing yang digunakan pada penelitian ini adalah 800 o C. Karakterisasi, komposisi dan kekristalan lapisan tipis BST dilakukan menggunakan X-Ray Fluorosence ( XRF ) dan X-Ray Diffraction ( XRD ). Hasil XRF menunjukkan bahwa unsur-unsur pembentuk BST dan doping Mg telah terdeposit pada substrat Si. Hasil analisis Rietveld pada pola difraksi sinar X menunjukkan bahwa doping Mg mempengaruhi struktur kristal dan parameter kisi. Parameter kisi untuk BST murni dan BST yang di doping Mg 1 % sama dengan data PDF-ICDD yaitu 3,947 Å. Sedangkan untuk BST yang di doping Mg 2 % dan 4 % sebesar 3,948 Å
Kata kunci : BST, Spin coating, Analisis Rietveld , Doping

## ABSTRACT
STUDY ON CRYSTALLINITY OF BARIUM STRONTIUM TITANAT (Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 ) DOPED BY MAGNESIUM WITH SPIN COATING METHOD . Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 thin films doped by Mg were prepared using Chemical Solution Deposition and processed by spin coating. The specimen was deposited on Si substrate on angular speed of 3000 rpm for 30 seconds, the they were annealed at 800 o C. The composition and crystallographic quality of the specimen were characterized by X-ray Fluorescence (XRF) and X-ray Diffraction (XRD). The XRF results show that the atomic building block of BST and Mg dopant were fairly deposited on Si substrate. The XRD results and further analysis by Rietveld method show that the procentage of Mg influences the crystal structure and the lattice parameters. The lattice parameter of pure BST and BST doped by Mg 1 % is 3,947 Å,which is in accordance with the result PDF-ICDD database, while the value for BST doped by Mg 2 % and 4 % is 3,948 Å
Key words : BST, Spin coating, Rietveld analysis, Doping
Sifat listrik dari BST dipengaruhi oleh ion dopant , suhu annealing , dan strukturmikro. Pada percobaan ini akan dibahas pengaruh doping magnesium (Mg) pada struktur kristal Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 0,5M yang dideposisikan menggunakan spin coating .

## METODE PERCOBAAN
Lapisan tipis B 0.5 S 0.5 TiO 3 (BST) dideposisikan dengan metode Chemical Solution Deposition ( CSD ) yang disiapkan dengan metode spin coating . Telah dibuat lapisan BST 0,5 M yang di doping Mg di atas substrat silikon. Barium asetat, strontium asetat, titanium isopropoksid, digunakan sebagai precusor dan asam asetat sebagai pelarutnya. Ethylene glycol digunakan juga dalam pembuatan larutan BST yang berfungsi mencegah terjadinya crack . Magnesium asetat digunakan sebagai doping. Variasi % berat doping divariasi, sebesar 1 %w/w, 2 %w/w dan 4 % w/w. Bagan pembuatan lapisan tipis BST ini ditampilkan pada Gambar 1.
Ada 3 (tiga) bagian ( step ) pada deposisi lapisan tipis dengan metode Chemical Solution Deposition , yaitu pembuatan larutan, deposisi pada substrat menggunakan spin coater dan perlakuan panas yang meliputi drying , pirolisis dan annealing .
Metode spin coating digunakan untuk deposisi lapisan BST pada substrat Si, dengan kecepatan putar 3000 rpm selama 30 detik dengan jumlah 5 lapis. Kemudian sampel di- annealing dengan suhu 800 o C selama 3 jam. Film BST selanjutnya dikarakterisasi menggunakan XRF ( X-Ray Fluorescence ) untuk mengetahui unsur-unsur yang terdeposit pada substrat dan XRD ( X-Ray Diffraction ) untuk menentukan strukturmikro. XRF yang digunakan merek JEOL Element Analyzer JSX-3211 dan XRD yang digunakan adalah merek Shimadzhu 6000, dengan target Cu (tembaga) yang panjang gelombangnya 1,54056 Å, generator voltage = 40 kVolt dan tube current = 30 mA.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
X-Ray Fluorescence ( XRF )
Unsur-unsur yang terdeposit pada substrat Si dapat diketahui menggunakan X -Ray Fluorescence . Hasil yang tertera berupa persen berat ( weight % = Wt %). Tabel 1 adalah hasil XRF untuk BST murni dan BST yang di doping Mg. Dari tabel tersebut terlihat bahwa unsur-unsur pembentuk BST yaitu barium (Ba), strontium (Sr) dan titanium (Ti) telah terdeposit pada substrat Si. Makin banyak persen doping yang diberikan makin banyak unsur doping yang terdeposit pada substrat Si. Akan tetapi anomali terjadi pada 2 % doping Mg, lebih kecil jika dibandingkan dengan 1 %.
X-Ray Diffraction ( XRD )
Peralatan X- Ray diffraction ( XRD ) digunakan untuk karakterisasi struktur kristal pada lapisan tipis Ba .5 Sr .5 TiO 3 (BST) dan BST yang di doping Mg. Data
Gambar 1 . Bagan deposisi lapisan BST
Ba(CH 3 COO) 2 Dicampur Diaduk Diaduk Diaduk Biarkan dingin di suhu ruang Disimpan sebagai stock solution Sr(CH 3 COO) 2
Acetic Acid
Ti(C 12 O 4 H 28 ) Magnesium Asetat Ethylene Glycol Diaduk Dipanaskan pada suhu 90 0 C selama 1 jam Disaring
Spin coating 3000 rpm, 30 dt
Drying (hidrolisis) 200 0 C Pirolisis 400 0 C Diulang Annealing Tabel 1 . Hasil XRF BST murni dan BST doping Mg. Unsur Sampel Ba (Wt %) Sr (Wt % ) Ti (Wt %) Mg (Wt %) BST Murni 54,6865 6,7539 38,5596 - BSMT 1% massa 52,6839 6,5367 38,5078 2,2719 BSMT 2% massa 52,1979 6,2730 39,7869 1,7421 BSMT 4% massa 53,6061 6,3963 37,5441 2,4535
Gambar 2 . Grafik hasil XRD, (a) BST murni (b) BST doping 1% Mg (c) BST doping 2% Mg (d) BST doping 4% Mg
S i 3 1 1 3 1 0 2 1 0 2 1 1 2 0 0 1 1 1 1 1 0 S i 1 0 0 2 0 3 0 4 0 5 0 6 0 7 0 8 0 2 t e t a in t e n s it a s ( a ) ( b ) ( c ) ( d )
Studi Kekristalan Barium Strontium Titanat (Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 ) yang Didoping Magnesium dengan Metode Spin Coating (N. Sueta)
hasil karakterisasi ini pada Gambar 2, kemudian dicocokkan dengan database PDF-ICDD# 391395 [10]. Dari database ternyata puncak-puncak tersebut adalah milik BST dan substrat Si. Pembuktian kebenaran ini dianalisis menggunakan program analisis Rietveld EXPGUI-GSAS . Analisis ini digunakan untuk menghaluskan struktur kristal dan parameter kisi.
Gambar 3 merupakan hasil penghalusan menggunakan analisis Rietveld , tanpa memasukkan Mg dalam proses penghalusan. Data berupa titik-titik adalah data observasi yaitu hasil dari peralatan XRD . Sedangkan kurva adalah data hasil kalkulasi. Jika keempat gambar tersebut dibandingkan, maka makin banyak doping Mg yang diberikan maka makin sulit kurva kalkulasi menyesuaikan dengan data observasi.
Untuk mengetahui dopant Mg telah masuk dalam BST, dilakukan penghalusan lagi tetapi dengan memasukkan atom Mg dengan posisi atom seperti atom Ti. Hasil penghalusan GSAS untuk BST yang di doping Mg, setelah Mg dimasukkan pada posisi atom seperti pada Gambar 4 terlihat bahwa kurva kalkulasi pada semua puncak telah menyamai data observasi. Tickmark juga tepat sekali di sudut-sudut pada puncak yang muncul menunjukkan bahwa parameter-paremeter yang dimasukkan benar.
Dibandingkan dengan tanpa memasukkan Mg hasil penghalusan GSAS ini lebih baik. Jumlah iterasi ( cycle ) lebih sedikit jika dibandingkan dengan belum
Gambar 4 . Hasil analisis Rietveld dengan memasukkan Mg dalam refine . (a) BSMT doping 1% (b) BSMT doping 2% (c) BSMT doping 4% (a) (b)
(c)
Gambar 3 . Hasil analisis Rietveld dengan tidak memasukkan Mg dalam refine . (a) BST (b) BSMT doping 1 % (c) BSMT doping 2 % (d) BSMT doping 4 % (a) (b) (d) (c) Tabel 2 . Parameter kisi hasil penghalusan GSAS BST murni dan yang di doping Mg pada substrat Si
Parameter kisi Sampel Dengan Mg (Ǻ) BST Murni 3.946316 BSMT 1% massa 3.945896 BSMT 2% massa 3.947844 BSMT 4% massa 3.947927
memasukkan Mg, tetapi kurva kalkulasi sudah match dengan data observasi. Dari hasil penghalusan GSAS ini bisa disimpulkan bahwa Mg telah masuk dalam struktur BST. Parameter kisi hasil penghalusan GSAS untuk BST murni dan BST yang di doping Mg seperti tertera pada Tabel 2. Penghalusan setelah penambahan dopant Mg pada BST mengakibatkan parameter kisi bertambah naik seiring dengan naiknya persen massa dopant kecuali yang di doping 1% nilai parameter kisi hampir sama dengan BST murni.

## KESIMPULAN
Pembuatan lapisan tipis barium strontium titanat (BST) yang di doping Mg telah berhasil didapatkan dengan metode Chemical Solution Deposition yang disiapkan dengan spin coating . Hal ini dibuktikan dengan karakterisasi menggunakan XRD . Hasil analisis Rietveld menunjukkan bahwa Mg mempengaruhi struktur kristal dan parameter kisi.

## UCAPAN TERIMAKASIH
Penulis mengucapkan terimakasih kepada Departemen Pendidikan Nasional Indonesia, atas pendanaan sebagian penelitian ini yang berasal dari Proyek Hibah Pasca Sarjana Dikti Dinas, No. Kontrak : 011/SP3/PP/DP2M/II/2006 dan 029/SP2H/PP/DP2M/ III/2007.

## DAFTAR ACUAN
[1]. KINGON, A.I., J.P. MARIA and S.K.STREIFFER, Nature , 406 (2000) 1032-1038
[2]. TAHAN, TSAI, M.S., S. C. SUN and T. Y. TSENG, J. Appl. Phys ., 82 (7) (1997)
[3]. ADEM, U., Preparation of Ba x Sr 1-x TiO 3 Thin Films by Chemical Solution Deposition and Their Electrical Characterization , The Middle East
Technical University, (2003)
[4]. ZHU, X.H., ZHENG, D.N., PENG, W., LI, J., CHEN, Y.F., Materials Letter , 60 (2006) 1224-1228
[5]. WANG, S.Y., B L CHENG, CANWANG, S A T REDFERN, S Y DAI, K J JIN, H B LU, Y L ZHOU, Z H CHEN and G Z YANG, J. Phys. D: Appl. Phys .,
38 (2005) 2253-2257
[6]. KUK KIM, TAE GON HA and SANG SU KIM,
Journal of the Korean Physical Society , 49 (2006) 571-574 [7]. K.B.CHONG, L.B. KONG, et. all., Journal of Applied
Physics , 95 (3) (2004)
[8]. YOFENTINA, I., M. HIKAM dan A. DARMAWAN,
Studi Sifat Ferroelektrik Barium Titanat Doping Indium, Proceedings 4 th Kentingan Physics Forum, Solo , (2007)
[9]. ANDRI, D., M. HIKAM dan YOFENTINA, I.,
Deposisi Barium Strontium Titanat (Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 ) Doping Indium dengan Metode Chemical Solution Deposition, Proceedings 4 th Kentingan Physics Forum, Solo , (2007)
[10]. PDF-ICDD (Powder Diffraction File, International Centre of Diffraction Data) database, (1998) (CD ROM)