## PENGARUH UNSUR Zr TERHADAP PERUBAHAN SIFAT TERMAL BAHAN BAKAR DISPERSI U-7Mo-xZr/Al
Supardjo, Agoeng Kadarjono, Boybul, Aslina Br. Ginting Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir-BATAN Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan, 15314 e-mail: suparjo@batan.go.id
(Naskah diterima : 23-12-2015, Naskah direvisi: 11-01-2016, Naskah disetujui: 22-01-2016)

## ABSTRAK
PENGARUH  UNSUR  Zr  TERHADAP  PERUBAHAN  SIFAT  TERMAL  BAHAN  BAKAR DISPERSI U-7Mo-xZr/Al. Data sifat termal bahan bakar nuklir diperlukan sebagai data masukan untuk memprediksi fenomena perubahan sifat material selama proses fabrikasi maupun iradiasi di dalam  reaktor  nuklir.  Penelitian  pengaruh  unsur  Zr  di  dalam  bahan  bakar  dispersi  U-7Mo-xZr/Al (x = 1%, 2% dan 3%) terhadap perubahan sifat termal pada berbagai temperatur telah dikakukan. Tujuan penambahan unsur Zr pada penelitian adalah untuk meningkatkan stabilitas panas bahan bakar  U-Mo.  Analisis  termal  meliputi  penentuan  temperatur  lebur,  entalpi  dan  perubahan  fasa dilakukan  menggunakan Differential  Thermal  Analysis ( DTA) pada  rentang  temperatur  antara 30 °C hingga 1400 °C , sedangkan kapasitas panas paduan U-7Mo-xZr dan bahan bakar dispersi U-7Mo-xZr/Al  menggunakan Differential  Scanning  Calorimeter ( DSC )  pada  temperatur  ruangan hingga  450 °C.  Data  analis  termal  dengan  DTA  diketahui  bahwa  ketiga  komposisi  kadar  Zr menunjukkan  fenomena  yang  mendekati  sama.  Pada  temperatur  antara  565,60  °C  -  584,98  °C terjadi  perubahan  fasa  +  menjadi  +  ,  dan  pada  649,22  °C  -  650,13  °C  terjadi  peleburan matriks  Al  yang  diikuti  oleh  reaksi  antara  matriks  Al  dengan  U-7Mo-xZr  pada  temperatur 670,38 °C - 673,38 °C  membentuk  U(Al,Mo) x- Zr. Sementara  itu,  perubahan  fasa α+ β menjadi  β +  terjadi pada temperatur 762,08 °C - 776,33 °C dan difusi antara matriks Al dengan U-7Mo-xZr terjadi pada 853,55 °C - 875,20 °C. Setiap fenomena yang terjadi, entalpi yang ditimbulkan relatif stabil. Peleburan uranium terjadi pada 1052,42 °C - 1104,99 °C dan reaksi dekomposisi U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x menjadi  (UAl 4 ,  UAl 3 ,  UAl 2 ),  U-Mo,  dan UZr  pada  1328,34  °C  -  1332,06  °C. Keberadaan  logam  Zr  di  dalam  paduan  U-Mo  meningkatkan  kapasitas  panas  bahan  bakar paduan U-7Mo-xZr/Al, semakin tinggi kadar Zr kapasitas panas meningkat yang disebabkan oleh interaksi  antara  atom  Zr  dengan  matriks  Al  sehingga  panas  yang  diserap  oleh  bahan  bakar menjadi meningkat
Kata kunci: bahan bakar dispersi U-7Mo-xZr/Al, tranformasi fasa, entalpi, kapasitas panas.

## ABSTRACT
EFFECT  OF  THE  Zr  ELEMENTS  WITH  THERMAL  PROPERTIES  CHANGES  OF  U-7Mo-xZr/Al DISPERSION  FUEL.  Thermal  properties  data  of nuclear  fuel  is  required  as  input  data to predict material properties change phenomenon during the fabrication process and irradiated in a nuclear reactor.  Study  the  influence  of  Zr  element  in  the  U-7Mo-xZr/Al  (x  =  1%,  2%  and  3%)  fuel dispersion  to  changes  in  the  thermal  properties  at  various  temperatures  have  been  stiffened. Thermal  analysis  includes  determining  the  melting  temperature,  enthalpy,  and  phase  changes made  using  Differential  Thermal  Analysis  (DTA)  in  the  temperature  range  between  30 °C  up  to 1400  °C,  while  the  heat  capacity  of  U-7Mo-xZr  alloy  and  U-7Mo-xZr/Al  dispersion  fuel  using Differential Scanning Calorimeter (DSC) at room temperature up to 450 °C. Thermal analyst data DTA  shows  that  Zr  levels  of  all  three  compositions  showed  a  similar  phenomenon.  At temperatures  between  565.60  °C –  584.98  °C  change  becomes  +  to  +  phase  and  at 649.22 °C – 650.13 °C happen smelting Al matrix Occur followed by a reaction between Al matrix with U-7Mo-xZr on 670.38 °C – 673.38 °C form U (Al, Mo)x Zr. Furthermore a phase change α + β becomes β +  Occurs at temperatures 762.08 °C – 776.33 °C and diffusion between the matrix by  U-7Mo-xZr/Al  on  853.55  °C – 875.20  °C. Every  phenomenon that  Occurs, entalphy  posed  a relative  stable.  Consolidation  of  uranium  Occur  in  1052.42  °C –  1104.99 °C and decomposition reaction of U (Al, Mo) x and U (Al, Zr) x becomes (UAl 4 , UAl 3 , UAl 2 ), U-Mo, and UZr on 1328,34 °C - 1332,06 °C , The existence of Zr in U-Mo alloy increases the heat capacity of the U-7Mo-xZr/Al, dispersion fuel and the higher heat capacity of Zr levels increased due to interactions between the atoms of Zr with Al matrix so that the heat absorbed by the fuel increase.
Keywords: U-7Mo-xZr/Al dispersion fuel, phase transformation, entalpy, heat capacity .

## PENDAHULUAN
Bahan  bakar  nuklir  merupakan salah  satu  komponen  utama  beroperasinya reaktor  nuklir.  Secara  umum  reaktor  nuklir terdiri dari dua jenis yaitu reaktor daya untuk menghasilkan  energi  listrik  dan  reaktor  riset yang  dimanfaatkan  untuk  penelitian  dan produksi radioisotop. Reaktor riset semula di desain  menggunakan  bahan  bakar  dengan uranium  pengayaan  tinggi  (>93% 235 U) dalam  bentuk  UAl x ,  tetapi  uranium  dengan pengayaan  tinggi  sangat  mudah  disalah gunakan  oleh  orang-orang  yang  tidak bertanggung jawab untuk persenjataan yang berpotensi  dapat  mengganggu  stabilitas dunia.  Berdasarkan  alasan  tersebut  maka untuk  menghindari  perihal  yang  tidak diinginkan, semua reaktor riset di dunia yang masih  beroperasi  dihimbau  agar  mengganti bahan  bakar  dengan  uranium  pengayaan rendah  (<20  % 235 U) [1] .  Reaktor  yang  akan dibangun  didesain  dengan  bahan  bakar menggunakan  uranium  pengayaan  rendah, maka  sebagai  konsekuensinya  diperlukan material  paduan  uranium  yang  berdensitas tinggi  dan  memiliki  spesifikasi  sesuai  yang dipersyaratkan  sebagai  bahan  bakar  nuklir. Dengan  menggunakan  paduan  uranium, densitas  uranium  di  dalam  bahan  bakar dapat  ditingkatkan  minimal  sama  dengan bahan  bakar  pengayaan  tinggi  pada  desain dimensi yang tetap.
Logam uranium murni pada prinsipnya  dapat  digunakan  sebagai  bahan bakar  nuklir  dengan  densitas  tinggi,  tetapi pada  temperatur  tinggi  maupun  selama  di iradiasi  di  dalam  reaktor  hanya  fasa  -U yang stabil, sedangkan logam uranium pada temperatur  ruangan  didominasi fasa  α-U yang  mudah sweelling [2] .  Dengan  alasan tersebut maka dalam pemakaiannya sebagai bahan  bakar  perlu  dibuat  paduan  uranium yang  memiliki  daerah  fasa  -U  yang  cukup luas  pada  temperatur  tinggi  dengan  cara menambahkan  unsur  logam  Mo  sebagai pemadu.
Paduan  uranium-molybdenum  atau U-Mo  adalah  material  yang  dipandang penting dan menarik oleh masyarakat yang berkecimpung  di  dalam  teknik  nuklir berkaitan  dengan  pengembangan  bahan bakar  reaktor  nuklir  menggunakan  uranium pengayaan  rendah  (<20% 235 U).  Unsur logam  Mo  sebagai  pemadu  uranium dimaksudkan untuk meningkatkan stabilitas fasa  gamma  uranium  dan  juga  untuk meningkatkan titik leleh bahan bakar [3] . Pengembangan bahan bakar reaktor riset  berbasis  U-Mo  merupakan  program internasional yang diharapkan menjadi solusi untuk  mengkonversi  pengoperasian  reaktor riset  yang  berbahan  bakar  uranium  dengan pengayaan tinggi menjadi pengayaan rendah [4] .  Pengembangan  bahan  bakar dispersi  jenis  U-Mo/Al  bertujuan  untuk mendapatkan  bahan  bakar  baru  yang memiliki  densitas  uranium  tinggi  dengan unjuk  kerja  yang  baik  selama  digunakan sebagai bahan bakar di dalam reaktor [5] . Ketertarikan penggunaan bahan bakar  paduan  U-Mo  diantaranya  adalah paduan U-Mo mempunyai struktur kristal bcc ( body  cubic  center )  di  fasa  ,  tampang lintang  serapan  neutron  Mo  rendah,  tahan terhadap  korosi,  densitas  16,4  g/cm 3 (nilai densitas tergantung %Mo) [6] dan proses olah ulang  sangat  mudah  dilakukan.  Dengan menggunakan paduan U-Mo sebagai bahan bakar dispersi densitas uranium di dalam inti elemen  bakar  (IEB)  dapat  ditingkatkan menjadi  >  8gU/cm 3 .  Densitas  uranium tersebut  lebih  tinggi  dibandingkan  dengan bahan  bakar  dispersi  U 3 Si 2 /Al  yang  hanya 4,8 gU/cm 3 dan telah dipakai sebagai bahan bakar  reaktor  riset  di  dunia  hingga  saat  ini, sehingga  dengan  menggunakan  bahan bakar  paduan  U-Mo  menyebabkan  waktu tinggal  di  dalam  reaktor  dapat  lebih  lama dan ekonomis [4,7,8] .
Keunggulan lain yang dimiliki paduan U-Mo adalah mempunyai daerah fasa gamma (  )  yang  relatif  besar  dan  mempunyai kompatibilitas  serta  stabilitas  panas  dengan matriks  Al  relatif  baik.  Karena  keunggulan
yang  dimiliki  oleh  paduan  U-Mo  tersebut maka  paduan  U-Mo  merupakan  salah  satu kandidat  bahan  bakar  reaktor  riset  yang sedang  banyak  dipelajari  di  dunia  untuk dilakukan  penelitian  dan  pengembangan teknologi  fabrikasi  maupun  penggunaan  di dalam reaktor.
Komposisi  paduan  U-Mo  dengan kadar  Mo  antara  7  ~  12%  berat  memiliki prospek  yang  sangat  baik  digunakan sebagai  bahan  bakar  nuklir  untuk  reaktor riset,  tetapi  penelitian  untuk  mendapatkan bahan  bakar  yang  terbaik  terus  dilakukan dengan cara mengubah beberapa parameter [9] .  Data  penelitian  yang  telah dilakukan  oleh  para  peneliti  bahan  bakar reaktor riset tipe dispersi U-Mo/Al menunjukkan  bahwa  pengaruh  panas  dan atau  iradiasi  terjadi  interdifusi  atau  reaksi kimia antara partikel U-Mo dan Al
membentuk  lapisan  senyawa  intermetalik UAl x [10] .  Senyawa  UAl x memiliki  densitas lebih rendah dibandingkan dengan kombinasi  densitas  reaktan  (U-Mo  dan matriks  Al)  sehingga  konduktivitas  panas menurun  dan  berdampak  pada  kenaikan temperatur  yang  menyebabkan  terjadinya pori  dan sweeling pada  bahan  bakar.  Untuk mengurangi  pembentukan layer dan  pori, maka perlu dilakukan modifikasi bahan bakar U-Mo/Al  dengan  menambahkan  elemen logam  transisi  ke  dalam  paduan  U-Mo sehingga mampu menstabilkan lapisan hasil interaksi dan mereduksi sweelling [11 ] . Secara  teoritis  terdapat  beberapa cara yang dapat dilakukan untuk meningkatkan stabilitas bahan bakar dispersi U-Mo/Al diantaranya adalah dengan  menambahkan  unsur  logam  ketiga seperti  unsur  Zr,  Ti,  Si,  Sn,  dan  Mg  dalam jumlah  sedikit  baik  dalam  paduan  U-Mo maupun  serbuk  matriks  atau  keduanya [12] .
Pada  penelitian  ini  peningkatan  stabilitas bahan  bakar  dilakukan  dengan  cara menambahkan  unsur  Zr  ke  dalam  paduan U-Mo sehingga menjadi U-Mo-Zr.
Dalam penggunaannya sebagai bahan  bakar  dispersi,  sifat  termal  bahan
bakar U-Mo-Zr/Al perlu diteliti untuk mengetahui  perubahan  fasa,  entalpi  dan kapasitas  panas  yang  disebabkan  oleh perubahan  temperatur.  Prediksi  perubahan fasa  akibat  perubahan  temperatur  selama digunakan  sebagai  bahan  bakar  di  dalam reaktor  sangat  diperlukan  karena  akan berpengaruh  terhadap  karakteristik  dan unjuk  kerjanya.  Sifat  termal  merupakan kunci utama untuk mendesain dan mengoptimalisasi  temperatur  di  dalam  teras reaktor [13] .  Kapasitas  panas  menggambarkan sejumlah  panas  yang  diperlukan  untuk mengubah  temperatur  bahan  bakar.  Dengan mengetahui  kapasitas  panas  bahan  bakar sebagai  fungsi  temperatur  dan  apabila  nilai kapasitas  panasnya  tinggi  dapat  membantu stabilitas  bahan  bakar  karena  panas  tidak terakumulasi  di  dalam  bahan  bakar  sehingga dapat  memperkecil  kemungkinan  kerusakan bahan bakar [14] . Data yang diperoleh pada penelitian ini  diharapkan  dapat  menjadi  data  masukan sebagai  data  karakterisasi  untuk  diterapkan pada proses pabrikasi maupun saat
penggunaan
bahan bakar dispersi U −MoZr/Al di dalam reaktor.

## METODOLOGI
Paduan U-7Mo-xZr dengan kadar Zr (x  =  1%,  2%  dan  3%  berat)  dibuat  dengan teknik  peleburan  menggunakan  tungku busur  listrik  dalam  media  gas  argon. Komposisi  penimbangan  logam  U,  Mo  dan Zr  untuk  pembuatan  paduan  U-7Mo-xZr ditunjukkan pada Tabel 1 [6] .
Tabel . 1. . Komposisi  logam  U,  Mo  dan  Zr pada pembuatan paduan U-7Mo-xZr
Paduan Berat logam, g U Mo Zr U-7Mo-1Zr 15,1163  1,1371  0,1643 U-7Mo-2Zr 14,9937  1,1282   0,3299 U-7Mo-3Zr 14,9653   1,1241  0,4987 Ingot hasil peleburan diubah
menjadi  serbuk  dengan  teknik hydride-
dehydride-grinding milling . Serbuk U-7Mo-Zr dicampur  dengan  serbuk  matriks  Al  dengan densitas uranium 6 gU/cm 3 dengan perbandingan  berat  serbuk  U-7Mo-xZr  dan matriks  Al  seperti  ditunjukkan  pada  Tabel  2 dan  masing-masing  campuran  dilakukan pengujian termal.
Tabel  2.  Komposisi  berat serbuk  U-7Mo-xZr dan  matriks  Al  pada  pembuatan bahan  bakar  U-7Mo-xZr  densitas uranium 6 gU/cm 3 Bahan bakar Berat serbuk, g U-7Mo-xZr Al U-7Mo-1Zr/Al 5,6622 1,2801 U-7Mo-2Zr/Al 6,2246 1,3608 U-7Mo-3Zr/Al 6,1132 1,4742 Analisis sifat termal dilakukan meliputi penentuan temperatur lebur, entalpi dan  perubahan  fasa  dari  bahan  bakar paduan  U-7Mo-xZr/Al  dengan  variasi  kadar Zr 1%, 2% dan 3% menggunakan Differential Thermal Analysis ( DTA). Sampel U-7Mo-1Zr/Al ditimbang dengan berat
150 mg,  kemudian  dimasukkan  ke  dalam krusibel alumina. Krusibel tersebut diletakkan di dalam chamber DTA rod untuk
divakumkan hingga tekanan 10 -1 bar. Setelah tercapai kondisi vakum, selanjutnya chamber  DTA  rod dialiri  gas  argon  dengan tekanan  2,5  bar.  Analisis  sifat  termal  bahan bakar U-7Mo-1Zr/Al dilakukan pada temperatur  30  °C  hingga  1400  °C  dengan kecepatan  pemanasan  10  °C/menit [15] .  Hasil analisis  lebur,  entalpi  dan  perubahan  fasa bahan  bakar  U-7Mo-xZr/Al  dengan  DTA diperoleh termogram berupa puncak endotermik atau
eksotermik
yang menunjukkan  terjadinya  reaksi  peleburan. Temperatur  mulai  terbentuknya  puncak disebut onset  temperature dan  titik  akhir terbentuknya
puncak
disebut
top temperature yang menunjukkan  terjadinya proses  peleburan  atau  perubahan  fasa, sedangkan  luas  puncak  yang  terbentuk menunjukkan besar entalpi yang dibutuhkan atau  dilepaskan [15] .  Langkah  pengukuran berikutnya  dilakukan  juga  terhadap  bahan
bakar U-7Mo-xZr/Al dengan variasi kadar Zr 1%, 2%, dan 3% serta paduan U-7Mo.
Penentuan  kapasitas  panas  paduan U-7Mo-xZr variasi kadar Zr 1%, 2% dan 3% dilakukan  dengan Differential  Scanning Calorimeter ( DSC ).  Paduan  U-7Mo-1Zr ditimbang  dengan  berat  100 mg,  kemudian dimasukkan  ke  dalam  krusibel  aluminium. Krusibel aluminium yang telah berisi sampel U-7Mo-1Zr  diletakkan  di  dalam chamber DSC untuk  divakumkan  hingga  tekanan mencapai  10 -1 bar.  Setelah  kondisi  vakum tercapai,  selanjutnya chamber  DS C  dialiri gas  argon  dengan  tekanan  2,5bar.  Analisis kapasitas panas paduan U-7Mo-1Zr dilakukan  pada  temperatur  ruangan  hingga 450 °C dengan kecepatan pemanasan 5 °C/menit [16] .  Pengukuran  kapasitas  panas berikutnya  dilakukan  juga  terhadap  paduan U-7Mo-xZr/Al  variasi  unsur  Zr  2%  dan  3% dan  dibandingkan  dengan  kapasitas  panas paduan U-7Mo.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
a.  Analisis  temperatur  lebur,  entalpi  dan perubahan fasa
Telah  dilakukan  karakterisasi  sifat termal  bahan  bakar  dispersi  U-7Mo-xZr/Al variasi  kadar  Zr.  Karakterisasi  sifat  termal yang  dianalisis  meliputi  temperatur  lebur, entalpi,  perubahan  fasa  dan  kapasitas panas.  Hasil  analisis  temperatur  lebur  dan entalpi U-7Mo-1Zr/Al diperoleh dalam bentuk  termogram  seperti  yang  ditunjukkan pada Gambar 1.
Gambar . 1. . Termogram DTA paduan U −7Mo−1Zr/Al
Gambar  1  menunjukkan  bahwa bahan bakar U-7Mo-1Zr/Al mengalami perubahan fasa dari fasa  +  menjadi fasa  +  [15] pada  temperatur  565,60  °C  hingga 596,11 °C. Fenomena ini ditunjukkan dengan  adanya  perubahan base  line aliran panas  pengukuran  yang  mulai  terjadi  pada temperatur  565,60  °C  seperti  yang  terlihat pada  Gambar  1,  puncak-1.  Reaksi  peruba- han  fasa  +  menjadi  fasa  +  membu- tuhkan  sejumlah  panas  H  =  0,79  cal/g.
Pada
temperatur
649,22 °C
hingga 659,68 °C bahan bakar U-7Mo-1Zr/Al dengan  kadar  Zr  1%  mengalami  reaksi peleburan  matriks  Al  dengan  membutuhkan sejumlah  panas  sebesar  H = 18,31 cal/g. Reaksi peleburan matriks Al ini diindikasikan dengan  terjadinya  reaksi  endotermik  pada onset  temperature 649,22 °C  dan  berakhir pada top  temperature 659,68 °C  seperti yang ditun-jukkan pada Gambar-1 puncak-2. Hal diatas menunjukkan bahwa matriks Al di dalam  paduan  U-7Mo-1Zr  mulai  melebur pada  temperatur  649,22  °C  dan  peleburan berakhir pada temperatur 659,68 °C dengan membu-tuhkan  entalpi sebesar  H  = 18,31 cal/g.
Pemanasan  lebih  lanjut  terhadap bahan  bakar  U-7Mo-1Zr/Al  pada  temperatur 673,38  °C  hingga  693,69  °C  seperti  yang ditunjukkan pada Gambar-1 puncak-3, terlihat  bahwa  hasil  leburan  matriks  Al secara  langsung  bereaksi  dengan  bahan bakar
U-Mo
membentuk senyawa U(Al,Mo)x [15] . Reaksi pembentukan senyawa U(Al,Mo) x ditunjukkan  dengan  terjadinya reaksi  eksotermik  secara  cepat  setelah terjadi  reaksi  peleburan  dari  matriks  Al. Pembentukan  senyawa  U(Al,Mo) x- Zr  mulai terjadi  pada onset  temperature 673,38  °C dan berakhir pada top temperatur e 693,69 °C  dengan  mengeluarkan  sejumlah panas  sebesar  H  =  -29,71 cal/g  seperti yang  ditunjukkan  pada  puncak  3  Gambar-1. Reaksi  termik  eksotermik  pada  puncak-3 terjadi  sangat  berdekatan  dengan  puncak endotermik  reaksi  peleburan  matriks  Al  yang terjadi  pada  puncak-2.  Hal  ini  disebabkan
karena adanya pengikatan atau difusi lelehan martiks  Al  ke  dalam  senyawa  U-Mo secara cepat,  yang  disebabkan  karena  lelehan matriks  Al  mempunyai  kontak  antar  muka dengan  gaya  gerak  yang  lebih  besar sehingga ikatan intermetalik lelehan matriks Al dengan  U-Mo  terjadi  secara  simultan [15] . Reaksi  eksotermik  untuk  pembentukan senyawa  U(Al,Mo)x-Zr  berlangsung  hingga temperatur  pemanasan  762,08  °C.  Pada temperatur  762,08  °C  hingga  783,19  °C terjadi  reaksi  eksotermik  yang  menunjukkan terbentuk  dua  senyawa  UAl x dan  U-Mo dalam kondisi
metastabil
dengan mengeluarkan  panas  H  =  -1,97  cal/g seperti  yang  ditunjukkan  pada  puncak-4 Gambar  1 [16] .  Selain  pembentukan  senyawa UAl x dan  U-Mo  dalam  kondisi  metastabil, pada  temperatur  pemanasan  ini  terjadi perubahan  fasa  bahan  bakar  U-7Mo-Zr/Al. Gambar  1,  puncak  4  menunjukkan  bahwa logam  uranium  mengalami  perubahan  fasa dari α + β, menjadi fasa β +  ,  molybdenum mengalami  perubahan  fasa  dari  fasa α+  β menjadi β  +  ,  sedangkan  logam  zirkonium mengalami  perubahan  fasa  dari β  menjadi  [16] . Paduan U-7Mo-Zr yang telah mengalami perubahan fasa tersebut berinteraksi  dan  berdifusi  dengan  lelehan matriks  Al  membentuk  senyawa  U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x yang  ditunjukkan  oleh  reaksi ekdotermik  pada  Gambar  1,  puncak  5. Proses  interaksi  yang  terjadi  antara  paduan U-7Mo-Zr dengan lelehan matriks Al membentuk  senyawa  metastabil  U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x yang  terjadi  pada  temperatur 853,55  °C  hingga  869,15  °C  dengan  entalpi yang dibutuhkan sebesar  H = 6,10 cal/g. Gambar  1,  puncak  6  menunjukkan bahwa  pada  temperatur  1100,09  °C  hingga 1109,04 °C terlihat adanya reaksi endotermik  yang  menunjukkan  terjadinya proses  peleburan  logam  uranium.  Proses reaksi
peleburan
uranium tersebut membutuhkan panas sebesar  H = 5,08 cal/g.  Senyawa  metastabil  U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x yang  terbentuk  sebelumnya pada  puncak  5  secara  langsung  bereaksi
dengan leburan uranium membentuk senyawa  U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x yang stabil. Pemanasan lebih lanjut pada temperatur  1328,34  °C  sampai  dengan 1365,17  °C  terjadi  reaksi  endotermik  yang menunjukkan  terjadinya  reaksi  peruraian atau  reaksi  dekomposisi  U(Al,Mo) x dan U(Al,Zr) x menjadi  senyawa  UAl x (UAl 4 ,  UAl 3 dan UAl 2 ),  senyawa  U-Mo  dan  U-Zr  seperti yang  terlihat  pada  puncak  7  Gambar-1. Pembentukan senyawa UAl x (UAl 4 , UAl 3 dan UAl 2 )  terjadi  disebabkan  oleh  pengikatan logam  uranium  dengan  lelehan  matriks  Al [9] , sedangkan  pembentukan  senyawa  U-Mo, dan U-Zr disebabkan oleh pengikatan logam uranium  dengan  Mo  dan  Zr [15,16] dengan jumlah  panas  yang  dibutuhkan  sebesar  H = 5,33  cal/g.  Besarnya  pembentukan senyawa  tersebut  harus  diidentifikasi  lebih lanjut dengan
menggunakan X-Ray Difraktometer (XRD).
Hasil  analisis  temperatur  lebur, entalpi  dan  perubahan  fasa  paduan  U-7Mo- 2Zr/Al  dan  U-7Mo-3Zr/Al  ditunjukkan  oleh termogram DTA pada Gambar 2 dan 3.
Gambar . 2. . Termogram DTA
paduan
U −7Mo−2Zr/Al
Gambar  2  dan  3  menunjukkan bahwa  perubahan  temperatur  lebur  dan perubahan  fasa  bahan  bakar  U-7Mo-2Zr/Al dan  U-7Mo-3Zr/Al  hampir  sama  dengan besar  temperatur  lebur  dan  perubahan  fasa bahan U-7Mo-1Zr/Al pada Gambar 1. Hal ini menunjukkan  bahwa  penambahan  unsur  Zr variasi  1%;  2%  dan  3%  tidak  memberikan perubahan  temperatur  lebur  dan  perubahan fasa  bahan  bakar  U-7Mo-xZr/Al,  tetapi terjadi  sedikit  perubahan  besaran  entalpi, baik  entalpi  peleburan  matriks  Al  maupun
entalpi peleburan uranium. Perubahan besaran  entalpi  ini  sesuai  dengan  kadar matriks  Al  maupun  logam  uranium  di  dalam bahan  bakar  tersebut.  Perbedaan  ini  tidak mempengaruhi  karakter  termal  bahan  bakar U-7Mo-xZr/Al  secara  signifikan.  Hal  ini  juga dibandingkan dengan termogram DTA paduan  U-7Mo/Al  seperti  yang  terlihat  pada Gambar  4 [15] .  Pembandingan  bertujuan untuk  mengetahui  pengaruh  penambahan unsur  Zr  1%;  2%  dan  3%  terhadap perubahan  karakter  termal  bahan  bakar tersebut.
Gambar 3. Termogram DTA bahan bakar U −7Mo-3Zr/Al
Gambar 4. Termogram DTA paduan U-7Mo
Hasil  analisis  menunjukkan  bahwa paduan  U-7Mo/Al  mempunyai  karakter termal yang hampir sama dengan fenomena reaksi perubahan fasa bahan bakar U −7Mo−xZr/Al.  Paduan  U-7Mo  mengalami perubahan  fasa  pada  temperatur  578,63  °C terjadi  perubahan  fasa  dari  +  menjadi fasa  α+  β  seperti  ditunjukkan  pada Gambar 4. Terjadinya perubahan fasa ditunjukkan dengan adanya perubahan base line aliran  panas  termogram  DTA  pada temperatur  578,63  °C  seperti  yang  terlihat pada Gambar 4, puncak 1. Pada temperatur 606,50  °C  hingga  627,58  °C  terjadi perubahan  fasa  α+  β  menjadi  fasa  α  + 
seperti yang terlihat pada Gambar 4, puncak 2.  Pemanasan  pada  temperatur  700,76  °C hingga  885,81 °C  terjadi  perubahan  fasa dari α + β  menjadi  β +  seperti  yang ditunjukkan  pada  Gambar  4  puncak  3, sedangkan  pada  puncak  4  dan  5  terjadi perubahan  aliran  panas (heat  flow) pada temperatur  1075,45 °C  hingga  1160,51  °C yang  menunjukkan  terjadinya  perubahan fasa  dari  β  +  menjadi  fasa  .  Pada temperatur  1161,21  °C  hingga  1184,52  °C terjadi  perubahan  fasa  dari  membentuk fasa  liquid  L  +  ,  selain  terjadi  perubahan fasa,  pada  temperatur  tersebut  juga  terjadi peleburan logam uranium.
Reaksi  peleburan  uranium  dan perubahan  fasa  ditunjukkan  oleh  reaksi
endotermik  pada  Gambar  4,  puncak  6 dengan membutuhkan panas reaksi (entalpi) sebesar  ΔH=  3,99  cal/g.  Fenomena  reaksi peleburan  ini  berlangsung  hingga  terjadi interaksi antara uranium dengan molybdenum  mengikuti  reaksi  peritektik membentuk  fasa  -  larutan  padat  ( solid solution )  uranium  dan  molybdenum.  Reaksi peritektik ini terjadi pada temperatur
1329,95 °C hingga 1345,65 °C yang ditunjukkan  oleh  reaksi  eksotermik  pada Gambar  4,  puncak  7  dengan  mengeluarkan panas sebesar ΔH = - 1,24 cal/g.
Karakter termal yang meliputi temperatur  lebur,  entalpi  dan  perubahan fasa  bahan  bakar  U-7Mo-xZr/Al  secara menyeluruh ditunjukkan pada Tabel 3.
Tabel 3. Data karakter termal bahan bakar U-7Mo-xZr/Al variasi Zr Fenomena reaksi termokimia Puncak U-7Mo-1Zr/Al U-7Mo-2Zr/Al U-7Mo-3Zr/Al Perubaan fasa  + 
menjadi  +  1 T = 565,60 °C  H = 2,34 cal/g T = 575,21 °C  H =1,88cal/g T = 584,98 °C  H = 0,79 cal/g Peleburan matriks Al 2 T = 649,22 °C  H =14,08 cal/g T = 650,13 °C  H =15,37 cal/g T = 650,03 °C  H = 18,31 cal/g Reaksi matriks Al dengan U-7Mo-xZr 3 T = 673,38 °C  H = 14,71cal/g T = 671,48 °C  H = 14,42cal/g T = 670,38 °C  H = 14,87cal/g Perubahan fasa α + β menjadi β +  4 T = 762,08 °C  H = 1,97cal/g T = 776,01 °C  H = 2,33cal/g T = 776,33 °C  H = 4,23cal/g Difusi matriks Al dengan U-7Mo-xZr 5 T = 853,55 °C  H = 6,10cal/g T = 860,98 °C  H = 3,05cal/g T = 875,20 °C  H = 3,85cal/g Peleburan logam uranium 6 T = 1100,09 °C  H = 1,58 cal/g T = 1104,99 °C  H = 1,61 cal/g T = 1052,42 °C  H = 1,54 cal/g Reaksi dekomposisi
U(Al,Mo) x dan U(Al,Zr) x menjadi (UAl 4 , UAl 3 , UAl 2 ) U-Mo dan UZr 7 T = 1328,34 °C  H = 3,90 cal/g T = 1331,51C  H = 5,33 cal/g T = 1332,06 °C  H = 6,45 cal/g
Dari  Tabel  3  dapat  diketahui  bahwa variasi kadar Zr 1%, 2% dan 3% pada bahan bakar U-7Mo-xZr/Al tidak memberikan perubahan  temperatur  peleburan  maupun perubahan fasa bahan bakar tersebut, tetapi terjadi  perubahan  entalpi  pada  fenomena perubaan  fasa  maupun  proses  peleburan. Perubahan  fasa  dari  +  menjadi  +  (puncak  1)  mengalami  perubanan  entalpi dari  H  =  0,79  cal/g  untuk  U-7Mo-1Zr/Al menjadi  H = 1,88 cal/g untuk U-7Mo-2Zr/Al dan  H  =  3,34  cal/g  untuk  bahan  bakar paduan  U-7Mo-3Zr/Al.  Perubahan  fasa  ini
dominan dipengaruhi oleh matriks Al, karena pada temperatur 565,60 °C hingga 584,98 °C merupakan titik eutektik logam Al. Semakin besar kadar Zr dalam bahan bakar paduan  U-7Mo-xZr/Al  maka  semakin  kecil kadar matriks Al, sehingga entalpi perubahan fasa juga semakin kecil.
Demikian  halnya  dengan  entalpi  peleburan matriks  Al  (puncak  2),  jelas  terlihat  bahwa entalpi  peleburan  semakin  kecil  dengan meningkatnya  kadar  logam  Zr,  sehingga menyebabkan  entalpi  peleburan  matriks  Al juga semakin kecil.
Reaksi  matriks  Al  dengan  bahan bakar  paduan  U-7Mo-xZr  (puncak  3)  tidak memberikan perubahan entalpi yang signifikan.  Hal  ini  disebabkan  karena  waktu kontak  lelehan  matriks  Al  dengan  bahan bakar  paduan  U-7Mo-xZr  sangat  cepat seperti yang terlihat pada Gambar 1, 2, dan 3, puncak  3, sehingga  lelehan  matriks  Al  belum sampai  berdifusi  ke  dalam  bahan  bakar paduan  U-7Mo-xZr.  Perubahan  fasa α  +  β menjadi  β  +  pada  paduan  U-7Mo-xZr (puncak  4)  mempunyai  entalpi  bertambah besar  dengan  kenaikan  kadar  Zr  yaitu sebesar  H = 1,97 cal/g untuk paduan bahan bakar  U-7Mo-1Zr,  H=  2,33  cal/g  untuk paduan U-7Mo-2Zr dan  H = 3,85 cal/g untuk paduan U-7Mo-3Zr.
Proses  difusi  lelehan  matriks  Al dengan  U-7Mo-xZr  terjadi  pada  temperatur 860 °C dengan besar entalpi rerata sebesar  H  =  3,05  cal/g  (puncak  5),  sedangkan entalpi  proses  peleburan  uranium  untuk ketiga  paduan  diperoleh  hampir  sama sebesar  H  =  1,58  cal/g  untuk  U-7Mo-1Zr,  H  =  1,61  cal/g  untuk  U-7Mo-2Zr  dan sebesar  H  =  1,54  cal/g  untuk  bahan  bakar paduan  U-7Mo-3Zr  (puncak  6).  Entalpi peleburan paduan U-7Mo-2Zr tidak mempunyai  perbedaan  yang  siginifikan dengan  paduan  U-7Mo-1Zr  dan  U-7Mo-3Zr, perbedaan  entalpi  H  =  1,58  cal/g  dengan  H = 1,61 cal/g disebabkan faktor kesalahan pada  saat  membaca base  line  heat  flow termogram  DTA.  Pada  puncak  7,  terlihat jelas  bahwa  entalpi  yang  dibutuhkan  untuk proses reaksi dekomposisi senyawa U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x menjadi  UAl 4 ,  UAl 3 , UAl 2 ,  U-Mo  dan UZr  bertambah  dengan kenaikan  unsur  Zr.  Besarnya  entalpi  reaksi dekomposisi  sebesar  H  =  3,90  cal/g  untuk paduan  U-7Mo-1Zr,  H  =  5,33  cal/g  untuk U-7Mo-2Zr  dan  H=  6,45  cal/g  untuk paduan  U-7Mo-3Zr.  Reaksi  dekomposisi  ini sangat  dipengaruhi  oleh  kadar  Zr,  semakin tinggi kadar Zr maka entalpi yang dibutuhkan  pada  proses  reaksi  dekomposisi senyawa  U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x semakin besar.

## b.  Analisis kapasitas panas
Analisis  kapasitas  panas  bahan
bakar U-7Mo-xZr/Al telah dilakukan menggunakan DSC. Data pengukuran kapasitas  panas  bahan  bakar  U-7Mo-xZr/Al dilakukan  pada  temperatur  25  °C  sampai 450  °C  dengan  kecepatan  pemanasan 5 °C/menit ditunjukkan pada Gambar 5.
Gambar 5. Kapasitas panas bahan bakar U −7Mo-xZr/ Al dengan variasi kadar Zr 1%, 2% dan 3%.
Gambar  5  menunjukkan  bahwa semakin besar kadar Zr dalam bahan bakar U-Mo-Zr/Al,  kapasitas  panasnya  semakin besar. Meningkatnya kapasitas panas bahan bakar U-7Mo-xZr/Al dengan variasi kadar Zr 1%,  2%  dan  3%  jelas  terlihat  bila dibandingkan dengan kapasitas panas paduan  U-7Mo.  Kenaikan  kapasitas  panas bahan  bakar  U-7Mo-xZr/Al  disebabkan meningkatnya  kadar  Zr  dalam  bahan  bakar U-MoZr/Al,  hal  ini  menyebabkan  interaksi antara  atom  Zr  dengan  matriks  Al  menjadi meningkat,  sehingga  jumlah  panas  yang diserap  oleh  bahan  bakar  juga  semakin meningkat. Meningkatnya besaran kapasitas panas  bahan  bakar  U-MoZr/Al  sangat dipengaruhi  oleh  kadar  Zr  dan  Al.  Data analisis  kapasitas  panas  bahan  bakar paduan  U-MoZr/Al  didukung  oleh  besaran kapasitas panas unsur molybdenum sebagai pemadu  uranium,  dan  matriks  Al.  Dari literatur  diketahui  persamaan  kapasitas panas uranium Cp.U = 6,64 cal/°C mol atau 0,1172  J/g  °C,  Cp.Mo  =  5,69  +  0,001887T – 5,0300/T2  cal/°Cmol  atau  0,273 J/g  °C, Cp.Al  =  4,8  +  0,00322T cal/°Cmol  atau
0,896  J/g  °C  dan  Cp  ZrO 2 =  11,62  + 0,01046T –  177700/T 2 cal/  °Cmol  atau 0,298 J/g  °C [17,18] .  Dari  persamaan  tersebut diketahui  bahwa  kapasitas  panas  uranium dan molybdenum lebih  kecil  dari  kapasitas panas  Zr  dan  matriks  Al,  sehingga  besaran kapasitas  panas  hasil  pengukuran  dari bahan  bakar  paduan  U-Mo-xZr/Al  lebih dominan  dipe-ngaruhi  oleh  kadar  Zr  dan  Al. Penambahan  unsur  Zr  ke  dalam  paduan U −7Mo sehingga membentuk paduan terner U −7Mo-xZr menyebabkan terjadinya perubahan  sifat  termal  dan  mekaniknya. Makin  tinggi  kadar  Zr,  butiran  semakin halus, kekerasannya meningkat dan kapasitas panasnya meningkat pula.
Dengan peningkatan kapasitas panas, maka konduktivitas panasnya juga akan meningkat  sehingga  transfer  panas  akan lebih baik dan sesuai yang diperlukan dalam bahan bakar nuklir.

## SIMPULAN
Penambahan  unsur Zr dengan variasi  kadar  Zr  1%,  2%  dan  3%  tidak memberikan  perbedaan  yang  signifikan kepada besarnya temperatur lebur, temperatur  perubahan  fasa  dan  kapasitas panas  bahan  bakar  U-7Mo-xZr/Al.  Namun kenaikan  unsur  Zr  di  dalam  bahan  bakar paduan  U-7Mo-XZr/Al  memberikan  peru- bahan  terhadap  entalpi  perubahan  fasa, entalpi  peleburan  matriks  Al  dan  entalpi proses reaksi dekomposisi senyawa U(Al,Mo) x dan  U(Al,Zr) x menjadi  UAl x (UAl 4 , UAl 3 ,UAl 2 ), U-Mo dan UZr.

## UCAPAN TERIMA KASIH
Ucapan  terima  kasih  disampaikan  kepada Ibu  Sutri  Indaryati  dan  Yanlinastuti  serta rekan-rekan  Tim  pengembangan  bahan bakar  reaktor  riset  PTBBN  -  BATAN  yang telah  membantu  pelaksanaan  penelitian sehingga  dapat  dituangkan  ke  dalam makalah ini.

## DAFTAR PUSTAKA
[1]  K.  Araldi  Cordoso,  E.F  Urano  de Carvallo,  M.  Durazzo,  H.G  Riella,
(2014),  Interdiffusion  study  between  A U7wt% Mo Alloy and Zircaloy-4, RRFM
European Research Reactors Conference, Ljubljana, Slovenia. [2] S. Van den Berghe, W. Van Renterghem,  A.  Leenaers,  (2008), Transmission Electron Microscopy Investigation  of  Irradiated  U-7  wt%Mo Dispersion Fuel , Science Direct, Journal of Nuclear Materials 375, page 340-346.
[3]  John Thomas Creasy, (2011), Thermal Properties  of  Uranium-Molybdenum
Alloys:  Phase  Decomposition  Effects of Heat Treatment , A Thesis, Graduate
Studies of Texas A & M University.
[4]  L.  Olivares,  J.  Marin,  J.  Lisboa  and  H. Pesenti,  (2008), Powder  Production  of
Uranium-Molybdenum-Metal Alloys Applying  Hydride-Dehydride  Methodo- logy , RERTR, Washington , D.C. USA.
[5]  J.  Allenou,  O.  Tougait,  M.  Pasturel,  X. Iltis,  F.  Charollais,  M.C.  Anselmet,  P. Lemoine
(2011), Interdiffusion Behaviors in Doped Molybdenum
Uranium  and  Aluminum  or  Aluminum Silicon  Dispersion  Fuels:  Effects  of  the Microstructure , Journal
Nuclear Materials 416 (2011).
[6]  Supardjo,  Agoeng  K,  Boybul,  (2011), Pembuatan  Ingot  Paduan  U-7Mo-xZr Dengan  Menggunakan  Teknik  Pelebu- ran  Dan  Karakterisasinya,”  Jurnal Ilmiah  Daur  Bahan  Bakar  Nuklir, URANIA  Vol.  17  No  3,  ISSN  0852-
4777, Akreditasi No.265/AU1/P2MBI/05/2010.
[7]  Leenaers,  A.  (2004),  Progress  of  The
RERTR Program in 2001, 6 th International Topical Meeting on
Reseaarch  Reactor  Fuel  Management ,
Germany.
[8]  Kim,  C.K,  et.al,  (2002), Status  Of  The Qualification  Program  for  Atomized
(Supardjo, Agoeng Kadarjono, Boybul, Aslina Br. Ginting)
UMo  Dispersion  Rod  Type  Fuel  in Korea , 6th International Tecical Meeting on RRFM, Belgium.
[9]  C. Reiter, H. Breitkreutz, T.K. Huber, T. Zweifel,  W.  Petry,  (2014), Influence  of
Thermal  Annealing  On  The  Specific Heat  Capacity  of  Different  Dispersion
U-(7-8)wt%  Mo  fuels ,  RRFM  European Research
Reactors Conference, Ljubljana, Slovenia.
[10]  M.  Mirandou,  M.  Granovsky,  M.  Ortiz, S.  Balart,  S.  Aricó  and  L.  Gribaudo, (2004), Reaction Layer Between U-7wt%Mo  and  Al  alloys  in  Chemical Diffusion  Couples ,  RERTR,  Vienna, Austria.
[11]  DF. Sears, (2004), Development, Irradiation Testing and PIE of UMo Fuel at AECL , RERTR, Vienna, Austria.
[12]  Jong  Man  Park,  Ho  jin  Ryu,  Jae  Soon Park,  Seok  Jin  Oh,  Chang  Kyu  Kim, Yeon  Soo  Kim,  G.L.  Hofman  (2007), Phase  Stability  of  UMoTi  alloys  and Interdiffusion  Behaviors  of  UMoTi/Al-Si , RERTR, Prague, Czech Republic
[13]  S.H.  Lee,  J.M.  Park  and  C.K.  Kim, (2007), Thermophysical  Properties  of U-Mo/Al  Alloy  Dispersion  Fuel  Meats, International Journal of Thermophysics , vol 28, No. 5.
[14]  D.E.  Burkes,  G.S.  Mickum,  D.M. Wachs, (2010), Thermophysical Properties  of  U-10Mo  Alloy ,  INL/EXT- 10-19373,  Idaho,  National  Laboratory Idaho Falls, Idaho 83415.
[15]  Aslina  Br.  Ginting,  Supardjo,  Agoeng Kadarjono,  Dian  Anggraini,  (2011), Pengaruh Kandungan Molibdenum Terhadap Perubahan Fasa dan Kapasitas  Panas  Ingot  Paduan  UMo”, Jurnal  ilmiah  Daur  Bahan  Bakar  Nuklir “URANIA”,  Juni,  Vol.  17  No.2,  hal  76- 86. ISSN No. 0852-4777. Akreditasi No. 395/AU2/P2MI-LIPI/04/2012
[16]  Aslina  Br.Ginting,  Supardjo,  (2012), Komparasi  Analisis  Reaksi  Termokimia Matrik Al Dengan Bahan Bakar U-Mo/Al Dan  U 3 Si 2 /Al  Menggunakan Differential Thermal  Analysis ,  Jurnal  Ilmiah  Daur Bahan  Bakar  Nuklir  “URANIA”,  Juni, Vol.  18  No.1,  hal  12-20.  ISSN  No.
0852-4777. Akreditasi No. 395/AU2/P2MI-LIPI/04/2012
[17]  Robert H. Perry, (1984), Perry’s Chemical  Engineers  Hand  Book ,  Sixth Edition, Mc Graw Hill.
[18]  Klrillov P.L, Bogoslovskaya G.P, (2000), Reference  Heat  and  Mass  Transfer  in Nuclear  Power  Installations  Book ,  M,
Energratomi2dat, Rusia.