## APLIKASI SILIKA MCM-41 SEBAGAI MATERIAL BERPORI DALAM ADSORPSI IBUPROFEN
APPLICATION OF SILICA MCM-41 AS POROUS MATERIAL TO IBUPROFEN ADSORPTION
Mustofa Ahda
Fakultas Farmasi Universitas Ahmad Dahlan Email: mustofa_ahda@yahoo.com

## ABSTRAK
Telah  dilakukan  kajian  terhadap  proses  pemanfaatan  MCM-41  sebagai  padatan pendukung  dalam  transfer  ibuprofen.  MCM-41  disintesis  menggunakan  metode hidrotermal.  Aplikasi  MCM-41  sebagai  padatan  pendukung  dilakukan  dengan mengamati  perubahan  karakter  MCM-41  baik  struktur  kristal  MCM-41  dan kemampuan  adsorpsinya  terhadap  ibuprofen.  Hasil  karakterisasi  dengan  difraksi sinar X terdeteksi 2Ɵ : 22,62 dan 23,10. Hal ini menunjukkan bahwa kemampuan adsorpsi  MCM-41  terhadap  ibuprofen  terdeteksi  dengan  penghilangan  pelarut pada temperatur kamar.  Hal  ini juga dibuktikan  dengan data kemampuan MCM- 41  dalam  mengadsorpsi  ibuprofen  mengalami  kenaikan  dengan  bertambahnya konsentrasi ibuprofen.
Kata kunci : MCM-41, ibuprofen, adsorpsi

## ABSTRACT
The  Study  of  MCM-41  as  a  solid  support  in  the  transfer  of  ibuprofen  has  been done.  MCM-41  was  synthesized  using  a  hydrothermal  method.  Application  of MCM-41  as  a  solid  support  is  observed  in  term  of  the  changes  of  the  MCM-41 structure such as crystal structure and adsorption ability to ibuprofen. The results of  X-ray diffraction characterization  detected 2Ɵ: 22.62 and 23.10, respectively. This  results  show  that  the  adsorption  activity  of  MCM-41  to  ibuprofen  was detected by removal of solvent at room temperature. This is also evidenced in the data  capabilities  of  MCM-41  to  ibuprofen  adsorption  increased  with  increasing concentrations of ibuprofen.
Keywords : MCM-41, ibuprofen, adsorption

## PENDAHULUAN
Pemanfaatan nanomaterial merupakan salah satu  aplikasi  dalam bidang  farmasi  sebagai  pengontrol transfer obat.
Penggunaan nanomaterial  dalam  transfer  obat dikarenakan  nanomaterial  memiliki banyak  kelebihan.  Salah  satu  jenis nanomaterial  yang  banyak  dikaji ialah MCM-41. MCM-41 merupakan material  yang  pertama  diteliti  oleh mobil  corporation .  Material  ini memiliki  struktur  heksagonal  dan mirip  seperti  sarang  lebah  (Kim, et al., 1995). MCM-41 memiliki ukuran pori  dalam  kisaran  2-  50  nm sehingga  disebut  dengan  material mesopori.  Ukuran  pori  heksagonal pada MCM-41 ini menjadikan material  tersebut  dapat  melakukan proses  adsorpsi  terhadap  suatu  obat. Kelebihan  MCM-41  yang  lainnya ialah  luas  permukaan  yang  besar. Ahda et al . (2011) berhasil mensintesis  silika  MCM-41  secara hidrotermal  dengan  luas  permukaan mencapai 1000 m 2 /g.
Keunggulan ini dijadikan dasar  utama  pengembangan  MCM-
41 sebagai padatan pendukung dalam transfer obat. Regi (2012)
menyatakan  bahwa  material  silika
mesopori  sangat  potensial  dalam nanomedicine . Oleh karena itu pemanfaatan  luas  permukaan  dan ukuran  pori  yang  besar  pada  MCM- 41 diharapkan obat dapat masuk dan terdispersi dalam pori dan permukaan MCM-41, hal ini menyebabkan  luas  situs  aktif  obat meningkat sehingga mampu meningkatkan aktifitas obat.
Hal  ini  sesuai  dengan  yang dinyatakan  Regi  dan  Balas  (2008) bahwa  aplikasi  silika  material  dalam kedokteran dan bioteknologi dipengaruhi  oleh  struktur,  komposisi kimia  pada  karakter  dan  sifat  akhir materialnya.  Pemanfataan  MCM-41 dalam  dunia  kedokteran  dikarenakan nanopartikel MCM-41 memiliki sitotoksik  yang  rendah  (Patil, et  al ., 2011).  Naik  dan  Ghosh  (2009) menyatakan  silika  dan  alumina mesopori  merupakan  material  dasar yang dapat digunakan sebagai katalis, adsorben, dan padatan pendukung  dalam  enkapsulasi.  Hal ini  karena  MCM-41  dapat  mengatur lepasnya obat secara bertahap sehingga mengurangi terjadinya over dosis.
Dalam  penelitian  ini,  obat yang  digunakan  sebagai  objek  ialah
ibuprofen. Ibuprofen merupakan jenis  obat  anti-inflamasi  nonsteroid yang  sering    digunakan.  Ibuprofen memiliki  waktu  paruh  biologis  yang pendek  yaitu  lebih  kurang  dua  jam sehingga perlu digunakan berulangkali  dalam  sehari.  Dalam bentuk tablet, ibuprofen pada umumnya  diberikan  dengan  dosis 200 mg  sampai 800 mg, tiga sampai empat  kali  sehari.  Sistem  pelepasan terkendali  merupakan  metode  yang dapat  digunakan  untuk  mengurangi efek samping terhadap sistem pencernaan  dan  mengatasi  waktu eliminasi  yang  cepat,  Salah  satu metode  yang  dapat  dilakukan  adalah dengan  cara  enkapsulasi  obat  dalam ukuran  kecil.  Proses  enkapsulasi ibuprofen pada matriks silika mesopori telah dilakukan oleh Anderson, et  al .  (2004)  yang melaporkan bahwa serapan ibuprofen dengan  heksan  model  adsorpsinya mengikuti  model  Langmuir.  Proses enkapsulasi  ibuprofen  dalam  MCM- 41  dapat  digunakan  untuk  obat  yang digunakan oral dan memiliki banyak
kelemahan  seperti  waktu  eliminasi yang cepat.
Penelitian ini dilakukan
proses  enkapsulasi  ibuprofen  pada
MCM-41  dalam  media  aquades. Untuk mengetahui keberhasilan proses sintesis dan proses enkapsulasi  obat  pada  MCM-41 maka dilakukan karakterisasi dengan XRD,  spektroskopi  FTIR,  dan  uji kemampuan adsorpsi terhadap ibuprofen.

## METODE PENELITIAN
Alat-alat yang digunakan pada  penelitian  ini  adalah:  alat-alat gelas  volumetrik,  spektrofotometer IR  (Shimadzu    FTIR  8201    Prestige 21),  XRD  (Shimadzu    XRD    6000) dan timbangan analitik. Bahan-bahan yang  digunakan  dalam  penelitian  ini meliputi:
natrium silikat
Na 2 SiO 3 .9H 2 O  (27%  SiO2,  Merck), setiltrimetilammmonium bromida (CTAB, Merck), CH 3 COOH (Merck), aquades, dan ibuprofen.
Jalannya Penelitian Sintesis MCM-41
MCM-41
disintesis berdasarkan  penelitian  Ahda, et  al .
(2011)  dengan  komposisi  molar campuran 1 SiO 2 : 0,25 CTAB : O,29 Na 2 O  :  50  H 2 O.  Sebanyak  2,277  g CTAB  dilarutkan  dalam  18,882  g akuades  selama  30  menit  pada temperatur  60˚C  dan  didinginkan.
Setelah  itu  ditambahkan  7,512  g Na 2 SiO 3 tetes  demi  tetes  dan
dilakukan pemanasan
pada temperatur  60˚C  selama  1  jam dengan  diaduk  sampai  homogen  dan didinginkan  kembali.  Kemudian  pH campuran  diatur  pada  pH  10  dengan menambahkan  asam  asetat  1  M  dan dilakukan pengadukan selama 2 jam.
Campuran dimasukkan
dalam
autoklaf dan dipanaskan pada
temperatur  100˚C,  dengan  variasi waktu  hidrotermalnya  selama  24 jam. pH akhir campuran menunjukkan  kenaikan  sampai  pH 11.  Campuran  disaring  dan  dicuci dengan akuades sampai netral kemudian  dikeringkan  dalam  oven pada temperatur 100˚C semalam. Kalsinasi dan karakterisasi MCM-41
MCM-41 yang disintesis kemudian dikalsinasi pada
temperatur  550˚C  selama  5  jam dengan  laju  pemanasan  2˚C/menit. hasil  sintesis  dikarakterisasi  dengan difraksi sinar-X dan spektrofotometri FTIR.
Adsorpsi Ibuprofen Proses  adsorpsi  ibuprofen
dilakukan  dengan  membuat  larutan ibuprofen dengan
konsentrasi 1mg/mL,  2  mg/mL,  3  mg/mL,  4
mg/mL  dalam  isopropanol  yang dicampurkan  dengan  0,1  g  MCM-41 dan  diaduk  selama  30  menit  pada suhu kamar. Kemudian untuk mengetahui  ibuprofen  yang  masuk dikeringkan  pada  suhu  100 0 C kemudian dikarakterisasi dengan XRD dan spektrum FTIR.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Karakterisasi  Nanopartikel  MCM-41 dengan XRD
Penelitian ini melakukan sistesis  MCM-41  secara  hidrotermal dengan  lama  waktu  24  jam.  Hasil sintesis  MCM-41  pada  penelitian  ini memiliki kristalinitas yang tinggi dan tingkat keteraturan yang baik. Kristalinitas MCM-41 ditandai dengan  munculnya  puncak  utama pada  bidang  [100]  didaerah  2Ɵ sekitar  2,08˚  dengan  intensitas  yang tinggi dan keteraturan struktur heksagonal  dari  kristalin  MCM-41 dan  didukung  dengan  munculnya puncak-puncak  lain  sekitar  2Ɵ  pada daerah  4-5˚  yang  menunjukkan indeks  bidang  [110]  dan  [200] (Gambar 1).
Hasil penelitian ini menunjukkan bahwa MCM-41
memiliki  kristalinitas  yang  baik dibandingkan dengan setelah
masuknnya  ibuprofen  dalam  MCM- 41.
Hal  ini  dikarenakan  adanya pergeseran struktur heksagonal MCM-41 sehingga menurunkan kristalinitas.  Hal  ini  juga  didukung
dengan  adanya  perubahan  unit  sel (a 0 ) MCM-41
yang sedikit mengalami  peningkatan  (Tabel  1).
Gao, et  al .  (2012),  menyatakan
penurunan pada bidang [100] didaerah  2Ɵ  sekitar  2,08˚  yang menandakan  adanya  proses  adsorpsi ibuprofen.
Gambar 1. Pola difraksi sinar-X, a) MCM-41 sebelum adsorpsi, b) Ibuprofen, c) MCM-41 setelah adsorpsi  Ibuprofen  (Pengeringan  110 0 C),  d)  MCM41  setelah  adsorpsi  Ibuprofen  (pengeringan pada suhu kamar)
Hasil Difraksi sinar-X
ibuprofen  (Gambar  1)  menunjukkan adanya  karakteristik  puncak  yang khas  yaitu  pada  2Ɵ:  22,21  (100%); 5,97  (54%);  16,20  (37%);  19,97 (36%)  dan  puncak  lainnya  yang kecil-kecil.  Akan  tetapi  setelah proses  masuknya  ibuprofen  pada MCM-41  puncak-puncak  tersebut
tidak  muncul.  Ada  dugaan  bahwa ibuprofen  mengalami  peleburan  saat pengeringan MCM-41-ibuprofen dengan  suhu  110 0 C.  Hal  ini  karena titik  lebur  ibuprofen  sekitar  75  – 78 0 C.  Dugaan  tersebut  mendorong dilakukan  pengeringan  MCM-41  + ibuprofen  pada  temperatur  kamar. Akan  tetapi  hasil  karakteristik  XRD
menunjukkan ada perubahan struktur kristal  MCM-41  menjadi  struktur amorf.  Hal  ini  merupakan  indikasi bahwa  ibuprofen  tidak  masuk  pada pori-pori MCM-41 akan tetapi menutupi  rongga  pori  MCM-41 sehingga  struktur  kristal  MCM-41 menjadi amorf.
Karakterisasi  Nanopartikel  MCM-41 dengan Spektroskopi IR
Karakterisasi nanopartikel dengan spektroskopi inframerah (IR) ditunjukkan untuk mendeteksi perubahan vibrasi gugus yang terjadi.
Hasil  spektrum  IR  memperlihatkan bahwa sintesis MCM-41 tidak menyebabkan  perubahan  bilangan gelombang pada hasil spektra inframerah.  Serapan  lebar  yang muncul  di  daerah  sekitar  3400-3500 cm -1 yang menandakan vibrasi gugus hidroksi (-OH) yang mungkin
berasal dari vibrasi gugus silanol dan serapan pada daerah sekitar 1636 cm -
1 berasal  dari  vibrasi  molekul  air (Gambar 2).
Serapan pada bilangan gelombang 1240 cm -1 dan 1083 cm -1 merupakan  vibrasi  uluran  asimetrik Si-O-Si  dan  serapan  pada  bilangan gelombang  795  cm -1 merupakan vibrasi uluran simetrik T-O-T (T= Si atau Al) dan serapan khas sekitar 463 cm -1 merupakan bentuk vibrasi tekuk TO 4.
Oleh karena itu, dapat dikatakan  bahwa  proses  adsorpsi ibuprofen pada MCM-41 tidak mempengaruhi vibrasi molekul atom-atom penyusun kerangka MCM-41.  Tidak  adanya  vibrasi gugus-gugus  khas  dari  ibuprofen seperti  vibrasi  benzene  yang  akan melakukan muncul pada
Tabel I. Karakter MCM-41 sebelum dan sesudah adsorpsi
Material Parameter Kristalinitas Relatif (%) Unit Sel, a 0 ( Å) MCM-41 100 48,8 MCM-41 + Ibuprofen (T : 110 0 C) 96 49.00 MCM-41 + Ibuprofen  (Room Temperature) 7,5 41,48 keterangan: a 0 = unit sel pori dihitung dengan persamaan √
bilangan gelombang sekitar 1500 dan 1600  cm -1 ,  vibrasi  alkena  pada bilangan  3100  cm -1 dan  vibrasi alkana pada bilangan 2800-2900 cm -
1 yang  menunjukkan  adanya  vibrasi ulur  C-H  dan  didukung  dengan muncul serapan pada bilangan gelombang 1489 cm -1 yang menunjukkan  vibrasi  tekuk  C-H
gugus  metilen  (-CH 2 -).  Karakter vibrasi gugus ibuprofen tidak terdeteksi  setelah  proses  adsorpsi. Hal  ini  menandakan  bahwa  memang terindikasi bahwa ibuprofen mungkin tidak terdapat pada padatan
nanopartikel MCM-41 yang
disebabkan pengeringan material 110 0 C.
Aplikasi  MCM-41  untuk  Adsorpsi Ibuprofen
Penelitian  ini  menggunakan
MCM-41  sebagai  nanopartikel  yang
berfungsi untuk mengadsorpsi ibuprofen. Kemampuan adsorpsi MCM-41  dapat  dijadikan  dasar proses  enkapsulasi  suatu  obat  pada padatan nanopartikel. Hal ini karena perkembangan modifikasi nanopartikel sebagai padatan pendukung  sebagai  sistem  transfer obat  terus  berkembang  baik  dari organik maupun anorganik.
Senyawa ibuprofen menghasilkan  serapan  maksimum pada  panjang  gelombang  maksimal 263,8  nm.  Oleh  karena  itu  proses immobilisasi  ibuprofen  juga  akan dilakukan  dalam  kondisi  netral sesuai dengan data panjang gelombang  maksimal  yakni  263,8 nm. Hasil penentuan panjang
gelombang  ibuprofen  263,8  nm dalam  pelarut  isopropanol  kemudian
Gambar 2. Spektra inframerah: a) MCM-41 sebelum adsorpsi, b) Ibuprofen, c) MCM-41 setelah adsorpsi Ibuprofen
menjadi landasan panjang gelombang maksimum dalam membuat kurva kalibrasi dan penentuan  aktifitas  adsorpsi  MCM- 41.  Kurva  kalibrasi  hubungan  antara pengaruh konsentrasi ibuprofen
terhadap  absorbansinya  memiliki
linieritas  yang  baik  dengan  harga
R 2 = 0,999.
Hasil ini mengindikasikan  bahwa  konsentrasi dengan  absorbansi  memiliki  korelasi yang  baik.  Persamaan  regresi  linier mengikuti  persamaan  y  =  1,434  x  – 0,155.  Persamaan  tersebut  memiliki slope sebesar  1,434  dan  intersep sebesar 0,155 (Gambar 3).
Gambar 3. Kurva Baku Ibuprofen yang menyatakan hubungan antara konsentrasi 0,2-0,6mg/mL dalam NaOH 0,1N dengan nilai absorbansinya
Penentuan  Aktifitas  adsorpsi  MCM- 41 terhadap Ibuprofen
Persamaan  hasil  kurva  baku ibuprofen  yang  diperoleh  digunakan sebagai  daerah kerja pada penentuan aktifitas  adsorpsi  MCM-41.  Hasil
aktifitas MCM-41 memiliki kemampuan adsorpsi terhadap ibuprofen, bahkan dengan
ditingkatkannya  konsentrasi  larutan ibuprofen meningkat
pula kemampuan  adsorpsinya.  Aktifitas MCM-41  dilakukan  dalam  waktu  30 menit  dengan  konsentrasi  ibuprofen yang berbeda-beda (Gambar 4).
Gambar 4. Kemampuan MCM-41 dalam mengadsorpsi Ibuprofen
Hasil aktifitas adsorpsi MCM-41  terhadap  ibuprofen  masih mengalami kenaikan yang signifikan. Hal  ini  mengindikasikan  bahwa
kemampuan adsorpsi MCM-41 terhadap ibuprofen belum   mencapai kesetimbangan. Kesetimbangan dapat  terjadi  jika  permukaan  silanol (Si-OH)  dan  rongga  heksagonal MCM-41 telah mengadsorpsi ibuprofen menyeluruh secara
monolayer .  Pembentukan  adsorpsi monolayer pada  permukaan  MCM-
41 tersebut memungkinkan
terjadinya  pembentukan multilayer akan  tetapi  peningkatan  adsorpsinya tidak  signifikan  bahkan  aktifitasnya dapat  mengalami  proses  desorpsi sehingga aktifitas adsorpsinya
menurun.

## KESIMPULAN
Material  MCM-41  memiliki
kemampuan adsorpsi terhadap ibuprofen  hal  ini  diindikasi  dengan adanya  penutupan  pori  pada  MCM- 41  sehingga  membentuk  struktur amorf  dan  adanya  daya  adsorpsi 34,57% pada konsentrasi ibuprofen 4 mg/mL.

## DAFTAR PUSTAKA
Ahda,  M.,  Sutarno.,  Kunarti,  E.S., 2011,  Pengaruh  Penambahan Aluminat dan TMAOH terhadap  Stabilitas  Material Mesopori  MCM-41, Seminar Nasional Kimia VI .
Anderson,  J.,  Rosenholm,  J.,  Areva,
S.,  Linden,  M.,  Influence  of Material Characteristics on Ibuprofen  Drug  Loading  and Realese  Profile  from  Ordered
Micro  and  Mesoporous  Silica Matrices, Chem.  Mater , 16: 4160-4167.
Araujo,  R.S.,  Costa,  F.S.,  Maia, D.A.S.,  Sant`Ana,  H.B.,  and Cavalcante  Jr,  C.L.,  2007,
Synthesis  and  Characterization of  Al-MCM-41 and  Ti-MCM-
41  Materials:  Application  to
Oxidation of Anthracene,
Braz.  J.  Chem.  Eng ., 24 (01)  :
135 – 141.
Gao, L., Sun, J., Zhang, L., Wang, J.,
Ren  B.,  2012,  Inﬂuence  of different structured channels of mesoporous  silicate  on  the controlled  ibuprofen  delivery, Materials Chemistry and Physics , 135 : 786-797. Kim,  J.M.,  Kwak,  J.H.,  Jun,  S.,  and Ryoo,  R.,  1995,  Ion  Exchange and Thermal Stability of MCM-41, J.  Phys.  Chem.,  99 (45): 16742-16747.
Naik, B., and Ghosh, N.N., 2009, an
A Review on Chemical Methodologies  for  Preparation of  Mesoporous  Silica  and Alumina Based Materials, Recent Patents on Nanotechnology , 3 (3):  213- 224.
Patil,  A.,  Chirmade,  U.N.,  Trivedi,
V.,  Lamprou,  D.A.,  Urquhart, A.,  Douroumis,  D.,    2011,
Encapsulation of Water Insoluble Drugs in Mesoporous Silica Nanoparticles using Supercritical  Carbon  Dioxide,
J.  Nanomedic  Nanotechnol,
2 :3. Regi, M.V., 2012, Mesoporous Silica Nanoparticles: Their Projection  in  Nanomedicine , ISRN Materials Science. Regi,  M.V.,  and  Balas,  F.,  2008, Silica  Materials  for  Medical Applications, The Open Biomedical Engineering Journal , 2 : 1-9.