Jurnal Fisika Indonesia No: 52, Vol XVIII, Edisi April 2014
Karakterisasi Kekristalan dan Konstanta Dielektrik Ba 0,9 Sr 0,1 TiO 3 yang Dibuat dengan Metode Solid State Reaction
Maharsi, R. 1 , Jamaludin, A. 2 , Iriani, Y. 1 1. Jurusan Fisika, FMIPA, Universitas Sebelas Maret 2. Program Studi Pendidikan Fisika, FKIP, Universitas Sebelas Maret yopen_2005@yahoo.com
Abstrak – Ba 0,9 Sr 0,1 TiO 3 (BST)    telah dibuat dengan metode solid state reaction. Sampel disintering pada suhu 800 °C dan  900  °C  selama  4  jam.  Uji  kekristalan  dilakukan  dengan  instrumen  X-Ray  Diffractometer  (XRD).  Nilai  konstanta dielektrik diperoleh melalui pengujian dengan RLC meter. Berdasarkan  analisa dengan software GSAS,  parameter kisi BST dengan suhu sintering 800 °C adalah a=b=3,981 nm dan c=3,999 nm. Parameter kisi a =b=3,986 nm dan c=3,988 nm untuk sampel BST dengan suhu sintering 900 °C. Sudut α=β =γ=90° untuk kedua samp el sehingga struktur kristalnya adalah  tetragonal.  Ukuran  kristal  sampel  dengan  suhu  sintering  800  °C  dan  900  °C  adalah  45,31  nm  dan  61,62  nm. Pengukuran konstanta dielektrik (K) dilakukan pada rentang frekuensi 0,01  hingga 10 kHz dimana  nilainya  maksimum pada nilai frekuensi minimum. Nilai K sampel dengan suhu sintering 800 °C dan 900 °C masing-masing sebesar 1920 dan 3650 pada frekuensi minimum.
Kata kunci: BST, solid state reaction, XRD, konstanta dielektrik
Abstract  –  Ba 0,9 Sr 0,1 TiO 3 (BST)    have  been  made  by  the  solid  state  reaction  method.  The  samples  were  sintered  at temperature 800 °C and 900 °C for 4 hours.Criystallity characterization was performed by X-Ray Diffractometer (XRD) instrument.  The  dielectric  constant  obtained  through  RLC  meter  testing.  Analysis  by  GSAS  software  exibits  that  the lattice parameter of BST sintered at 800 °C are a=b=3,981 nm and c=3,999 nm. The lattice parameter of BST sintered at 900 °C are a=b=3,986 nm and    c=3,988 nm. The angle of both samples is α=β =γ=90°, so that the crystal structures are tetragonal. The crystal size of sample sintered at temperature 800 °C is 45,31 nm and 61,62 nm for sample sintered at temperature 900 °C. Dielectric constant (K) measurements performed at range of frequency 0,01 to 10 kHz where the values  are  maximum  at  a  minimum  frequency.  The  K  values  for  samples  sintered  at  800  °C  and  900  °C  at  minimum frequency are 1920 and 3650 respectively.
Key words: BST, solid state reaction, XRD, dielectric constant

## I. PENDAHULUAN
Akhir-akhir  ini lapisan  tipis  feroelektrik  telah  menjadi perhatian  para  peneliti  karena  memungkinkan  untuk diaplikasikan  pada  berbagai  piranti  terintegrasi  [1]. Lapisan  tipis  barium  stronsium  titanat  (BST)  telah menjadi  perhatian  sejumlah  peneliti  sejak  tahun  1990-an [2].  Penelitian  tentang  BST  berawal  dari  penelitian tentang  barium  titanat  (BT)  yang  menunjukkan  bahwa penambahan  ion  Sr  pada  BT  akan  menurunkan  suhu Curie  dan  mengubah  sifat  feroelektrik  dari  BT tersebut[3].
BST  dengan  rumus  Ba x Sr 1-x TiO 3 merupakan  hasil campuran  dari  BaTiO 3 dan  SrTiO 3 [4].  Sifat  BST diketahui bergantung terhadap konsentrasi x . BST dengan nilai x ≤ 0,75 memiliki sifat paraelektrik dengan struktur kristal  kubik.  Sedangkan  jika  nilai x ≥ 0,75,  BST  akan memiliki  sifat  feroelektrik  dengan  struktur  kristal tetragonal.  Ketika  SrTiO 3 ditambahkan  pada  barium titanat,  ion  Sr 2+ menggantikan  ion  Ba 2+ .  Akibatnya,  suhu Curie  bergeser  ke  suhu  yang  lebih  rendah.  Suhu  Curie barium  titanat  menurun  sebanding  dengan  jumlah  ion  Sr yang  menggantikan  ion  Ba  [3].  Penggantian  Ba 2+ oleh Sr 2+ dapat mengubah sifat-sifat listriknya serta dapat pula
digunakan untuk mengendalikan nilai konstanta dielektrik  dengan  mengatur  komposisi  larutan  padatan materialnya [2].
Menurut International  Center  for  Diffraction  Data (ICDD),  Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 memiliki  sistem  kristal  kubik dengan konstanta  kisi, a = 3,947 Å. Penelitian Wee et al menunjukkan  bahwa  Ba 0,5 Sr 0,5 TiO 3 memiliki  struktur kristal kubik paraelektrik dengan parameter kisi a = b = c = 3,958  Å  dengan α =  90°.  Nilai  konstanta  dielektrik yang  dihasilkan  sebesar  15  pada  rentang  frekuensi  2 hingga 3 GHz [5].
Pada tahun 2011, Sodano et al. melakukan penelitian tentang  film  BTO  dan  BST.  Nilai  konstanta  dielektrik yang  dihasilkan  bervariasi  dari  1000  hingga  lebih  dari 10000 seiring dengan perubahan komposisi [6].
BST  dapat  dipreparasi  dengan  berbagai  metode,  yaitu metode sol  gel [3], precursor  coprecipitation, proses hidrotermal,  dan solid  state  reaction .  Diantara  berbagai metode  tersebut,  metode solid  state  reaction merupakan metode  yang  palin  mudah  dan  sederhana.  Kekurangan dari  metode  ini  adalah  besarnya  ukuran  partikel  yang dihasilkan. Sehingga perlu dilakukan proses
Jurnal Fisika Indonesia No: 52, Vol XVIII, Edisi April 2014
penggerusanntuk  memperoleh ukuran  partikel  yang lebih kecil dan homogen [7].
Pada makalah ini, Ba 0,9 Sr 0,1 TiO 3 dibuat dengan metode solid  state  reaction .  Sampel  BST  disintering  pada  suhu yang  berbeda.  Dari  perbedaan  suhu  sintering  tersebut dianalisa  pengaruhnya  terhadap  karakteristik  struktur kristal dan konstanta dielektrik.

## III. METODE PENELITIAN
Ba 0.9 Sr 0,1 TiO 3 dibuat  dengan  metode solid  state reaction dari  serbuk  BaCO 3 ,  SrCO 3, dan  TiO 2 produk Sigma  Aldrich.  Pencampuran  ketiga  serbuk  dilakukan dengan  menggerus  campuran  agar  terbentuk  campuran yang  homogen  dengan  ukuran  partikel  yang  lebih  kecil. Serbuk  BST  kemudian  dicetak  dengan  alat  pres  hidrolik hingga  terbentuk  pelet  ( bulk )  BST.  Proses  sintering dilakukan pada suhu 800 °C dan 900 °C selama 4 jam.
Sampel  BST  dikarakterisasi  dengan  instrumen x-ray diffractometer (XRD)  Bruker  D8  Advance  dengan  λ Cu sebesar  1,5406  Å.  Uji  ini  dilakukan  untuk  mengetahui struktur  kristal,  parameter  kisi,  serta  tingkat  kekristalan sampel.  Pengolahan  data  dilakukan  menggunakan software GSAS dengan metode Rietveld.
Konstanta  dielektrik  diuji  dengan  RLC  meter  digital (LCR-800 Series  Gwinstek).  Data yang  diperoleh berupa nilai  kapasitansi  dan  faktor  disipasi.  Nilai  konstanta dielektrik dapat diketahui dengan Persamaan (1), dimana K adalah  nilai konstanta dielektrik, C adalah kapasitansi, A merupakan  luasan  permukaan  sampel, d merupakan tebal  sampel,  dan  ε 0 merupakan  nilai  konstanta permitivitas dielektrik (8,85x10 -12 Farad.m -1 ). = (1)

## IV. HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil  pengujian  dengan  instrumen  XRD  berupa  pola difraksi yang dapat digunakan untuk  mengetahui struktur kristal,  parameter  kisi,  dan  ukuran  kristal.  Gambar  2 menunjukkan  pola-pola  difraksi  sampel  Ba 0,9 Sr 0,1 TiO 3 yang  disintering  pada  suhu  800°C  dan  900°C  selama  4 jam. Puncak-puncak difraksi setiap sampel sesuai dengan puncak-puncak  BST  berdasarkan  data  PDF  #  440093. Pada  sampel  BST  yang  disintering  dengan  suhu  800°C muncul  puncak  pada  sudut  23,65°.  Berdasarkan identifikasi  bahan  awal,  puncak  tersebut  ternyata  milik barium  karbonat.  Hal  tersebut  menunjukkan  bahwa  BST telah  terbentuk  sempurna  dengan  suhu  sintering  900°C namun belum optimal pada suhu sintering 800°C.
Parameter  kisi  BST  dengan  variasi  suhu  sintering diperoleh dari proses refinement dengan metode Rietveld ditunjukkan  pada  Tabel  1.  Parameter  kisi a  =  b ≠  c dan sudut α  =  β  =  γ  = 90°  menunjukkan  bahwa  struktur kristal  sampel  BST  tersebut  adalah  tetragonal.  Tingkat ketetragonalan  ditunjukkan  dengan  perbandingan  nilai parameter  kisi c dan a. Perbandingan  nilai  tingkat ketetragonalan kedua sampel BST ditunjukkan pula pada Tabel 1.
Tabel 1. Parameter kisi BST hasil proses refinenment dengan metode Rietveld.
Parameter kisi (nm ) Suhu sintering (°C) 800 900 a = b 3,981 3,986 c 3,999 3,988 c/a 1,0045 1,0004
Gambar 1. Pola difraksi BST dengan suhu sintering 800°C dan 900°C.
Tingkat  kekristalan  suatu  material  dapat  ditentukan dengan  mengikuti  Persamaan  2.  Sampel  BST  dengan suhu sintering 800°C memiliki tingkat kekristalan sebesar 91,98%.  Sedangkan  sampel  BST  dengan  suhu  sintering 900°C memiliki tingkat kekristalan sebesar 96,17 %. Dari hal  tersebut,  dapat  disimpulkan  bahwa  semakin  besar suhu  sintering,  maka  sampel  BST  yang  dihasilkan  akan memiliki tingkat kekristalan yang semakin tinggi pula.
=
(2)
Persamaan  Scherrer  pada  persamaan  (3)  menunjukkan hubungan  antara full  half  maximum  width (FWHM) dengan  ukuran  kristal  ( D ).  Faktor-faktor  lain  yang mempengaruhi  besarnya  nilai  FWHM  adalah  adanya faktor  instrumen  dan  juga  faktor  regangan  kisi,  sehingga persamaan Scherrer dimodifikasi menjadi Persamaan (4). Nilai β merupakan  nilai  FWHM, θ merupakan  sudut difraksi, k merupakan konstanta  Scherrer,  dan  λ merupakan panjang gelombang sinar-X.
cos =
(3) cos = + ε sin (4)
Grafik  pada  Gambar  2  menghasilkan  persamaan  linier y  = 0,0108  +  0,0025.  Nilai  regangan  kisi  berdasarkan persamaan  tersebut  sebesar  1,08%  dan  ukuran  kristalnya sebesar  61,62  nm.  Perbandingan  ukuran  kristal  dan regangan kisi kedua sampel ditunjukkan pada Tabel 2.
State Reaction
Semakin  besar  regangan  kisi  akan  menghasilkan ukuran  kristal  yang  semakin  kecil.  Regangan  kisi  BST dengan  suhu  sintering  800°C  lebih  besar  dibandingkan BST dengan suhu sintering 900°C. Ukuran kristal sampel dengan suhu sintering  800°C  lebih kecil jika dibandingkan  dengan  ukuran  kristal  sampel  dengan  suhu sintering  900°C.  Hal  tersebut  menunjukkan  bahwa perubahan  suhu  sintering  mempengaruhi  pertumbuhan kristal.  Pertumbuhan  kristal  semakin  tinggi  seiring bertambahnya suhu sintering.
Berdasarkan  data  pengukuran  kapasitansi yang diperoleh, nilai konstanta dielektrik semakin kecil dengan seiring  bertambahnya  nilai  frekuensi  yang  diberikan, pada nilai tegangan yang tetap. Tegangan yang digunakan sebesar  1  V  dengan  nilai  frekuensi  divariasi  dari  nilai 0,01  kHz  hingga  10  kHz.  Nilai  konstanta  dielektrik bergantung  pada  nilai  frekuensi  yang  diberikan,  seperti diperlihatkan pada Gambar 3.
Dari  Gambar  3,  dapat  dilihat  bahwa  nilai  konstanta dielektrik  sampel  dengan  suhu  sintering  900°C  lebih besar dibandingkan sampel dengan suhu sintering 800°C. Nilai  konstanta  dielektrik  kedua  sampel  memiliki  nilai maksimal  pada  frekuensi  terendah  yang  diberikan,  yaitu 0,01 kHz. Besar masing-masing nilai konstanta dielektrik pada  frekuensi  tersebut  adalah  1.920  dan  3.650  untuk sampel dengan suhu sintering 800°C dan 900°C.
Tabel 2. Ukuran kristal dan regangan kisi BST.
Suhu sintering (°C) Ukuran kristal (nm) Regangan kisi (%) 800 45,31 1,17 900 61,62 1,08
Gambar 2. Grafik plot β cos θ vs sin θ Ba 0,9 Sr 0,1 TiO 3 dengan suhu sintering 900°C.
Gambar  3. Grafik  respon  konstanta  dielektrik  terhadap perubahan frekuensi Ba 0,9 Sr 0,1 TiO 3 .

## V. KESIMPULAN
Berdasarkan hasil penelitian ini, dapat diketahui bahwa suhu  sintering  berpengaruh  terhadap  karakteristik  BST yang  dihasilkan.  Semakin  tinggi  suhu  sintering,  akan menghasilkan  ukuran  kristal  yang  semakin  besar  dan konstanta  dielektrik  yang  semakin  tinggi.  Ukuran  kristal BST  dengan  suhu  sintering  800°C    sebesar  45,31  nm dengan  nilai  konstanta  dielektrik  1920  pada  frekuensi 0,01  kHz.  Sedangkan  ukuran  kristal  BST  dengan  suhu sintering  900°C    sebesar  61,62  nm  dengan  nilai konstanta dielektrik 3650.

## PUSTAKA
[1] A.  Mansingh,  H.  B.  Sharma,  and  H.  N.  K.  Sarma, Ferroelctric  and  Dielectric  Properties  of  Sol-Gel Processed  Barium  Titanate  Ceramics  and  Thin  Films. Journal  of  Materials  Science ,  Vol.  34,  pp.  1385-1390, 1999.
[2] M.  M.  Vijatovic,  J.  D.  Bobic,  and  B.  D.  Stojanovic, History  and  Challenges  of  Barium  Titanate:  Part  II . Science of Sintering , Vol. 40, pp. 235-244, 2008.
[3] B. W. Dus, A. L. Czekaj, T.    Orkisz, M.    Adamczyk, K. Osinska,  L.    Kozielski,  and  D.  Czekaj,  The  Sol-Gel Synthesisof  Barium  Strontium  Titanate  Ceramics. Material Science-Poland , Vol. 25, No.3, 2007.
[4] C.  Sunandar,  Penumbuhan  Film  BaxSr1-xTiO3  dan BaFeSrTiO3  dan  Observasi  Sifat  Ferroelektriknya. S.Si. Skripsi . Departemen Fisika FMIPA IPB, Bogor, 2006.
[5] F. H. Wee, F.    Malek, S. Sreekantan, A. U. Al-Amani, F. Ghani,  and  K.  Y.  You,  Investigation  of  tehe Characteristics  of  Barium  Strontim  Titanate  (BST) Dielectric Resonator Ceramic Loaded on Array Antennas. Progress    In  Electromagnetic  Research ,  Vol.  121, pp.181-213, 2011.
[6] H.  A.  Sodano,  J.  Romero,  Z.  Zhi,  and  Y.  Lin, Multifunctional  Structural  Capacitors  Consisting  of Barium  Titanate  and  Barium  Strontium  Tittanat  Coated Carbon  Fibers. 18th  International  Conference  on Composite Materials , Agustus, Jeju Korea, 2011.
[7] C.  Kao,  and  W.  Yang,  Preparation  of  Barium  Strontium Titanate  Powder  from  Citrate  Precursor. Applied Organometallic Chemistry, Vol. 13, pp. 383-397, 1999.