## METODE PENGENDAPAN DAN PENUKAR KATION UNTUK
PEMISAHAN CESIUM DALAM BAHAN BAKAR U 3 Si 2 -Al
Aslina Br. Ginting, Dian Anggraini Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir −BATAN Kawasan Puspiptek, Serpong, Tangerang Selatan, 15314 e −mail: aslina@batan.go.id (Naskah diterima : 23-04-2016, Naskah direvisi: 16-05 −2016, Naskah disetujui: 24-05−2016)

## ABSTRAK
METODE  PENGENDAPAN  DAN  PENUKAR  KATION  PADA  PROSES  PEMISAHAN  CESIUM DALAM  BAHAN  BAKAR  U 3 Si 2 -Al. Isotop 137 Cs  salah  satu  hasil  fisi  yang  dapat  digunakan sebagai  monitor burn  up untuk  mempelajari  kinerja  bahan  bakar  selama  iradiasi  dalam  reaktor. Untuk  menganalisis  isotop 137 Cs  dalam  pelat  elemen  bakar  (PEB)  U 3 Si 2 -Al pasca  iradiasi diperlukan  metode  yang  valid  agar  diperoleh  data  yang  akurat.  Beberapa  metode  dapat digunakan untuk pemisahan 137 Cs dalam PEB U 3 Si 2 -Al, antara lain adalah metode pengendapan dalam  bentuk  garam  CsClO 4 sesuai  dengan  ASTM  E  320-79  dan  metode  penukar  kation menggunakan  zeolit  Lampung.  Proses  pengendapan  dilakukan  dengan  menggunakan  serbuk CsNO 3 sebagai  senyawa  pembawa (carier) dan  pereaksi  HClO 4 ,  sedangkan  proses  penukar kation  dilakukan  dengan  penambahan  zeolit  Lampung.  Tujuan  penelitian  adalah  mendapatkan metode  valid  untuk  pemisahan 137 Cs  dalam  PEB  U 3 Si 2 -Al pasca  iradiasi,  khususnya  aspek pengaruh  berat  serbuk  CsNO 3 dan  berat  zeolit  Lampung  yang  ditambahkan.  Proses pengendapan  isotop 137 Cs  dilakukan  dengan  memipet  larutan  PEB  U 3 Si 2 -Al  sebanyak  150  µL kemudian  ditambahkan  serbuk  CsNO 3 dengan  variasi  berat  500;  625;  700  ;  dan  1000  mg  serta 4 mL  HClO 4 dalam  pengangas  es  selama  1  jam.  Hasil  proses  pengendapan  diperoleh  endapan 137 CsClO 4 yang  terpisah  dengan  supernatan  sebagai  fasa  cair.Sementara  itu,  proses  penukar kation  dilakukan  dengan  menambahkan  zeolit  Lampung  variasi  berat  700;  900;  1000  ;  dan 1200 mg  dengan  pengadukan  selama  1  jam.  Hasil  proses  penukar  kation  diperoleh  padatan 137 Cs-zeolit  dalam  fasa  padat  dan  isotop  lainnya  dalam  fasa  cair.  Endapan 137 CsClO 4 dan padatan 137 Cs-zeolit  serta  supernatan  diukur  kandungan 137 Cs  menggunakan  spektrometer-  . Hasil analisis menunjukkan bahwa berat CsNO 3 yang paling banyak mengikat 137 Cs terjadi pada penambahan  CsNO 3 seberat  700  mg  yaitu  sebesar  0,0472  µg,  sedangkan  penambahan  zeolit Lampung yang optimal diperoleh pada berat 1000 mg hingga 1200 mg dengan kandungan isotop 137 Cs  dalam  padatan 137 Cs-zeolit  diperoleh  sebesar  0,0557  µg.  Pemisahan  isotop 137 Cs menggunakan  metode  penukar  kation  dengan  penambahan  zeolit  Lampung  1000  mg  hingga 1200 mg mempunyai hasil lebih baik bila dibandingkan dengan metode pengendapan. Selain itu, pengerjaan  dengan  metode  penukar  kation  lebih  mudah  serta  lebih  aman  bila  dibandingkan dengan  metode  pengendapan  yang  pengerjaannya  harus  dalam  penggangas  es  (-4 ºC), menggunakan bahan kimia HClO 4 dengan aceton dan etanol yang bersifat volatil dan eksotermik.
Kata kunci: isotop 137 Cs, zeolit, serbuk CsNO 3 , metode penukar kation dan pengendapan

## ABSTRACT
PRECIPITATION METHOD AND KATION EXCHANGE METHOD FOR CESIUM SEPARATION OF U 3 Si 2 -Al FUEL ELEMENT. 137 Cs isotope was one of the fission products which could be used as  a  burn  up  monitor  to  study  the  performance  of  the  fuel  during  irradiation  in  a  reactor.  For analyzed 137 Cs isotope in post-irradiation U 3 Si 2 -Al fuel element plate (PEB), it was needed a valid method to obtain accurate data. Several methods could be used for 137 Cs separation from U 3 Si 2 - Al PEB solution were precipitation method in CsClO 4 salt form according to ASTM E 320-79 and cation  exchange  method  using  Lampung  zeolite.  The  precipitation  process  was  done  using CsNO 3 powder as a carrier substance and HClO 4 reagent, while the cation exchange process was done  by  the  addition  of Lampung  zeolite. The  objective  research  was  getting  a  valid  method  for 137 Cs  separation  in  post-irradiation  U 3 Si 2 -Al  PEB,  especially  for  the  aspects  of  CsNO 3 powder weight  influence  and  weight  of  zeolite  Lampung  was  added. 137 Cs  isotope  precipitation  process was done by pipetting 150 mL U 3 Si 2 -Al PEB solution which was added to the 500; 625; 700; and 1000  mg  weight  variation  CsNO 3 powder  and  4  mL  HClO 4 in  ice  media  for  1  hour.  The precipitation process results was obtained CsClO 4 precipitate separated from the supernatant as a liquid phase. Mean while, the cation exchange process was done by adding 700; 900; 1000 and 1200  mg  weight variation  Lampung  zeolite  by  shaking  for  1  hour.  The  cation  exchange  process results  was  obtained 137 Cs-zeolite  in  the  solid  phase  and  the  other  isotopes  in  the  liquid  phase. The 137 Cs  content  in 137 CsClO 4 precipitate, 137 Cs-zeolite  solid  phase  and  supernatant  was measured using spectrometre-  . The analysis showed that the optimum weight of CsNO 3 addition when  most  binding  of 137 Cs  occurred  was  700  mg  equal  to  0.0472  g 137 Cs  isotope,  while  the optimum  weight  addition  of  Lampung  zeolite  was  1000  mg  until  1200  mg  equal  to 137 Cs  isotope content  in 137 Cs-zeolite  obtained  was  0.0557  g. The 137 Cs  isotope  separation  process  using  both methods  could  be  concluded  that  the  cation  exchange  method  using  zeolite  by  the  addition  of 1000 mg Lampung zeolite until 1200 mg had better result than the precipitation method. The other advantages  of  this  method  were  easier  and  saver  than  precipitation  methods  that  the  process should be in ice batch (-4 o C), using chemicals HClO 4 , acetone and ethanol which had volatile and exothermic character.
Keywords: 137 Cs isotope, zeolite, CsNO 3 powder, cation exchange and precipitation method.
(Aslina Br. Ginting, Dian Anggraini)

## PENDAHULUAN
PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi mengandung  beberapa  hasil  fisi  antara  lain isotop 137 Cs, 144 Ba,  dan 90 Sr  dan  beberapa unsur  bermassa  berat  ( heavy  element, HE) seperti isotop U dan Pu. Isotop 144 Ba adalah isotop  hasil  fisi  yang  masih  dapat  meluruh dan menghasilkan isotop-isotop lain sebagai hasil fisi  yang lebih stabil diantaranya isotop 90 Sr  dan 137 Cs [1] . Isotop 137 Cs  mempunyai waktu  paroh  (t 1/2 :  30,17  tahun)  dan fission yield ( Fy :6,2%),  sehingga  isotop 137 Cs mempunyai keunggulan untuk dapat dijadikan salah satu isotop monitor burn up.
Untuk mengetahui kandungan isotop hasil  fisi  dan  HE  dalam  pelat  elemen  bakar (PEB)  U 3 Si 2 -Al pasca  iradiasi  diperlukan metode  valid  agar  diperoleh  data  yang akurat.  Umumnya  isotop  hasil  fisi  dan  HE adalah  isotop  pemancar  radiasi  , β,  ,  dan untuk  menentukan  komposisi  kimianya dapat  dilakukan  dengan  menggunakan metode  spektrometri [2,3] .Pengukuran  dengan menggunakan  metode  spektrometri,  harus dilakukan  dengan  proses  pemisahan  antara isotop  pemancar  gamma  dengan  isotop pemancar  alpha  terlebih  dahulu.  Untuk selanjutnya  dapat  dianalisis  menggunakan spektrometer-  maupun spektrometer-  . Pemisahan  isotop  hasil  fisi  dengan  HE semestinya  tidak  perlu  dilakukan,  bila PTBBN mempunyai alat spektrometer massa, tetapi karena PTBBN belum mempunyai  alat  tersebut  maka  untuk melakukan  analisis  fisikokimia  bahan  bakar pasca  iradiasi  harus  dilakukan  pemisahan. Pemisahan  hasil  fisi  khususnya 137 Cs bertujuan  untuk  mendapatkan  komposisi kimia  isotop  secara  kuantitatif.  Pemisahan dapat  dilakukan  dengan  menggunakan metode  pengendapan  maupun  penukar kation.  Beberapa  hal  yang  menyebabkan hasil  pengukuran  kurang  akurat  dengan spektrometri  antara  lain  adalah  konsentrasi isotop U dalam bahan bakar lebih besar dari pada  isotop  Cs.  Daya  tembus  isotop  Cs lebih  besar  dibandingkan  dengan  isotop  U
dan  Pu,  walaupun  energi  antara  isotop  Cs dengan  isotop  U  dan  Pu  jauh  berbeda. Sebagai  akibatnya  pada  saat  pengukuran dengan  spektrometer- α,  spektrum  isotop  U dan  Pu  akan  tertutup  oleh  spektrum  isotop Cs  sebagai  pemancar  sinar-  .  Oleh  karena itu, sebelum melakukan pengukuran dengan spektrometri  perlu  dilakukan  pemisahan isotop  hasil  fisi 137 Cs  dari  isotop  U  sebagai HE.
Beberapa metode yang dapat digunakan  untuk  memisahkan  isotop 137 Cs dengan  isotop  lainnya  dalam  PEB  U 3 Si 2 -Al pasca  iradiasi  antara  lain  adalah  metode ekstraksi,  metode  pengendapan  langsung sebagai  CsClO 4 dan metode  penukar  kation dengan  penambahan  zeolit  Lampung . Pada penelitian  sebelumnnya  telah  dilakukan pemisahan  standar 137 Cs  dari  SRM  4233E dengan  ketiga  metode  diatas  dan  telah diperoleh besar recovery pemisahan masing-masing metode. Hasil analisis recovery pemisahan  standar 137 Cs  dengan metode  ekstraksi  belum  menunjukkan  hasil yang  baik  karena  diperoleh  besar recovery pemisahan 137 Cs  sangat  kecil  yaitu  sebesar 28,03%  ±  5,33% [4,5] ,  sedangkan  dengan metode  pengendapan  diperoleh recovery pemisahan  isotop 137 Cs  sebesar  98,01%  ± 1,11% [6] dan dengan metode penukar kation menggunakan  zeolit  diperoleh recovery pemisahan isotop 137 Cs  sebesar  99,03%  ± 0,1% [6] . Berdasarkan hasil penelitian tersebut, maka pada penelitian ini digunakan metode  pengendapan  dan  metode  penukar kation  menggunakan  zeolit  Lampung  untuk memisahkan isotop 137 Cs dari isotop lainnya yang terkandung dalam PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi.
a. Metode pengendapan CsClO 4
Pemilihan metode pengendapan dari  ASTM  E  320-90 [7] digunakan  untuk memisahkan isotop 137 Cs berdasarkan kepada  hasil  penelitian  sebelumnya.Telah diketahui  bahwa  HClO 4 selektif  terhadap isotop 137 Cs  bila  dibandingkan  dengan isotop 90 Sr  maupun  uranium [8,9] .  Dalam
melakukan  pemisahan  isotop 137 Cs  dalam larutan  PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  harus ditambahkan  serbuk  CsNO 3 sebagai carrier atau  senyawa  pembawa  di  dalam  media HClO 4 .  Penambahan  serbuk  CsNO 3 untuk memudahkan  proses  pengendapan,  karena kandungan  isotop 137 Cs  dalam  larutan sampel  bahan  bakar  nuklir  pasca  iradiasi yang  dianalisis  sangat  kecil  (1  tetes)  dan mengalami  pengenceran  hingga  10  mL membuat  proses  pengendapannya  cukup sulit  dihasilkan.  Jumlah  sampel  larutan  PEB U 3 Si 2 -Al  yang  dianalisis  hanya  150  µL  dari 10  mL  dan  hal  ini  dilakukan  untuk menghindari paparan radiasi terhadap pekerja  radiasi  di  laboratorium.  Oleh  karena itu, dalam proses pengendapan isotop 137 Cs dibutuhkan  suatu  senyawa  pembawa  untuk meningkatkan kandungan ion cesium. Persyaratan senyawa pembawa yang ditambahkan  harus  mempunyai  sifat  kimia yang  sama  dari  ion  yang  akan  diendapkan dan merupakan garam dari isotop ion logam yang  akan  dipisahkan.  Berdasarkan  hal tersebut  maka  pada  proses  pengendapan 137 Cs  dari  larutan  bahan  bakar  nuklir dibutuhkan  penambahan  garam  Cs  dari CsNO 3 dalam  media  HClO 4 .  Senyawa pembawa  akan  meningkatkan  konsentrasi ion  Cs + dalam  larutan,  sehingga  pada  saat ion  tersebut  diendapkan  sebagai  garam CsClO 4 ,  akan  mengadsorpsi 137 Cs  aktif secara maksimum dan menyebabkan pembentukan endapan 137 CsClO 4 juga secara  maksimun , sedangkan  penggunaan media perchlorat disebabkan karena endapan 137 CsClO 4 memiliki kelarutan rendah  pada  temperatur  0 o C [10] .Oleh  karena itu proses pengendapan isotop 137 Cs dengan penambahan larutan HClO 4 harus dilakukan di  dalam  pengangas  es  ( ice  bath )  pada temperatur  di  bawah  0 0 C  (-4 o C)  agar terbentuk endapan 137 CsClO 4 secara sempurna.  Fenomena  terjadinya  reaksi pengendapan 137 CsClO 4 mengikuti  reaksi berikut [9] :
Dari reaksi diatas, isotop 137 Cs akan terikat di  dalam  endapan 137 CsClO 4 sebagai fasa  padat  dan  isotop  uranium  berada  di dalam  supernatan  sebagai  fasa  cair.  Isotop 137 Cs  yang  telah  terikat  dalam  bentuk endapan 137 CsClO 4, kemudian dicuci menggunakan etanol dan aceton. Pencucian dilakukan  untuk  menghilangkan  ion –ion yang terlarut dalam endapan seperti Cl - dan NO 3 - dan  selanjutnya  dikeringkan  dalam oven  untuk  menghilangkan  kandungan airnya.  Pemilihan  aceton  sebagai  larutan pencuci disebabkan karena endapan 137 CsClO 4 bersifat  polar  dan  mudah  larut  di dalam air dan untuk meminimalkan kelarutan  endapan 137 CsClO 4 dalam  proses pencucian  tersebut  digunakan  pelarut  non polar  (aceton).  Endapan 137 CsClO 4 yang telah  kering  kemudian  ditimbang  dan  diukur besar  kandungan  isotop 137 Cs  dan  keradio- aktifannya menggunakan spektrometer-  [11] .

## b.  Metode penukar kation menggunakan Zeolit  Lampung
Zeolit  digunakan  sebagai  bahan penukar  kation  karena  merupakan  kristal aluminosilikat  terhidrasi  yang  mengandung kation  alkali  atau  alkali  tanah  dalam kerangka tiga dimensi dan banyak diperoleh di  Indonesia.  Kerangka  dasar  struktur  zeolit terdiri  dari  unit  tetrahedral  AlO 2 dan  SiO 2 yang  saling  berhubungan  melalui  atom  O. Atom  Si 4+ akan  digantikan  oleh  Al 3+ , sehingga  terjadi  defisiensi  muatan  positif seperti yang ditunjukkan pada Gambar 1.
Defesiensi muatan ini menyebabkan zeolit  bermuatan  negatif  dan  selanjutnya akan dinetralkan oleh kation alkali atau alkali tanah,  seperti  Na + ,  K + ,  Mg 2+ dan  Ca 2+ di dalam rongganya sehingga mencapai senyawa yang stabil. Selain itu, agar proses tukar  kation  dapat  berjalan  baik,  sebelum zeolit  Lampung  digunakan  sebagai  bahan penukar  kation  untuk  isotop  cesium  terlebih dahulu  zeolit  diaktifasi  dengan  NH 4 Cl  agar terbentuk monokationik zeolit (NH 4 Z). Diharapkan  semua  kation  yang  berada dalam  zeolit  Lampung  setelah  mengalami proses aktifasi dengan NH 4 Cl dapat digantikan  dengan  kation  amonium  secara homogen  atau  monokationik.  NH4-zeolite (NH 4 -Z) yang terbentuk kemudian digunakan untuk  bahan  penukar  kation  isotop  cesium. Proses  aktifasi  yang  terjadi  antara  zeolit Lampung  dengan  NH4Cl  jenuh  mengikuti persamaan reaksi kimia sbb[12]:
Zeolit (M n+ ) + NH 4 Cl → NH 4 -Zeolit + M n+ Cl - dengan :
M  =  logam  alkali  dan  alkali  tanah
(kation dari zeolit alam)
n   =  elektron valensi logam
Selanjutnya isotop 137 Cs dalam bahan bakar nuklir  akan  terikat  dengan  zeolit  dalam bentuk  padatan 137 Cs-zeolit  dengan  reaksi kimia seperti berikut:
NH 4 -Zeolit + 137 Cs → 137 Cs -Zeolit + NH 4 +
Senyawa NH 4 -zeolit mempunyai jari- jari  ion  sebesar  331  pm , sedangkan Cs + mempunyai jari-jari ion sebesar 329 pm. Hal ini  menyebabkan  Cs + lebih  mudah  bertukar dengan NH 4 + dalam kerangka zeolit dibandingkan  dengan  dengan  isotop  U 6+ maupun  Pu 6+ yang  mempunyai  jari-jari  ion masing-masing  sebesar  97  pm  dan  81  pm. Proses  pemisahan  dengan  metode  penukar kation  isotop 137 Cs  terikat  di  dalam  zeolit sebagai  fasa  padat,  sedangkan  isotop lainnya  tidak  terikat  di  dalam  zeolit,  tetapi lolos sebagai supernatan di dalam fasa cair. Fenomena  inilah  yang  terjadi  di  dalam proses  penukar  kation  untuk  memungut
isotop 137 Cs  dari  U  dan  Pu  dalam  bahan bakar pasca iradiasi.
Kandungan  isotop 137 Cs  dalam endapan 137 CsClO4 dan padatan 137 Cs-zeolit selanjutnya  diukur  dengan  menggunakan spektrometer-  .  Hasil  pengukuran  isotop 137 Cs  dengan  spektrometer-  diperoleh berupa cacahan per detik (cps), kemudian di evaluasi dengan menggunakan rumus persamaan  (1)  dan  (2)  sehingga  diperoleh komposisi  isotop 137 Cs  secara  kuantitatif dengan  berat  tertentu  di  dalam  sampel bahan  bakar  nuklir.  Kandungan  isotop tersebut  dapat  dihitung  dengan  rumus sebagai berikut [11] :
Dimana:
C i :  jumlah cacahan, cacah/detik I i
:  faktor yield intensitas  dari  isotop-i (lihat daftar tabel isotop).
N :  jumlah isotop dalam berat tertentu sampel bahan bakar nuklir
Akt :  keaktifan isotop, Bq
Eff :  efisiensi detektor
I rel :  Intensitas  relatif  puncak  isotop tertentu pada energi yang diukur λ :  konstanta  peluruhan  atau  (ln 2)/T 1/2
T 1/2 :  waktu paruh dari isotop 137 Cs = 30,17 tahun

## METODOLOGI
Pengukuran  aktivitas  isotop 137 Cs dilakukan  terhadap  2  buah  (duplo)  larutan standar 137 Cs  SRM  4233E  sebanyak  50  µL dalam 2 ml HCl 0,1 N, yang digunakan untuk mengetahui  validasi  metode  dengan  cara menentukan  efisiensi  detektor,  SD,  akurasi, presisi pengukuran dan recovery pemisahan. Setelah diketahui validasi metode,  selanjutnya  dilakukan  pemisahan
137 Cs  dalam  larutan  PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca iradiasi menggunakan metode pengendapan maupun  metode  penukar  kation.  Larutan PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  potongan bagian  tengah  dengan  kode  TMU –M1 dipipet  1  tetes,  kemudian  diencerkan menjadi  10  mL  untuk  mengurangi  paparan radiasi bagi pekerja di laboratorium. Analisis kandungan 137 Cs menggunakan larutan PEB U 3 Si 2 -Al  sebanyak  150  µL  dari  10  mL  dan masing-masing  di  masukkan  ke  dalam  3 (tiga)  buah  vial  (triplo).  Ke  dalam  masing- masing  vial  ditambahkan  serbuk  CsNO 3 dengan  variasi  berat  500;  625;  700  ;  dan 1000  mg.  Penggunaan  variasi  berat  CsNO 3 pada  penelitian  ini  mengacu  kepada  hasil penelitian sebelumnya dengan penambahan berat  serbuk  CsNO 3 225  mg [11] .  Pada penelitian  lanjutan  ini  digunakan  serbuk CsNO 3 lebih  besar  dari  225  mg  yaitu  500; 625;  700  ;  dan  1000  mg.  Proses  pengen- dapan  dilakukan  sama  dengan  perlakuan terhadap  sampel  standar  dengan  penam- bahan  HClO 4 sebanyak  4  mL  di  dalam pengangas  es  pada  temperatur  -4 o C  dan didiamkan  selama  1  jam.  Proses  pengen- dapan  menghasilkan  pemisahan  antara endapan 137 CsClO 4 sebagai  fasa  padat dengan  isotop  lainnya  dalam  fasa  cair  atau supernatan.  Endapan  CsClO 4 yang  terben- tuk  kemudian  dibilas  dengan  etanol  yang diikuti  oleh  aceton.  Endapan  CsClO 4 yang sudah  kering,  kemudian  diukur  dengan menggunakan  spektrometer-  .  Pengukuran dilakukan  dengan  waktu  cacah  300  detik dan  jarak  detektor  dengan  sampel  16  cm dan  dilakukan  pengukuran  dengan  3  (tiga) kali  pengulangan.  Hasil  pemisahan  isotop 137 Cs  dengan  metode  pengendapan  akan dibandingkan dengan metode penukar kation  sehingga  diketahui  besar  pemisahan
isotop 137 Cs  dalam  PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca iradiasi.
Pemisahan 137 Cs dalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  dengan  metode penukar  kation  dengan  penambahan  zeolit Lampung  dengan  variasi  berat  700;  900  ; 1000  dan  1200  mg.  Larutan  PEB  U 3 Si 2 -Al pasca  iradiasi  dipipet  sebanyak  150  µL  dan masing-masing  di  masukkan  ke  dalam  3 (tiga)  buah  vial  dan  ditambahkan  zeolit Lampung  dengan  variasi  berat  diatas, selanjutnya dilakukan proses penukar kation dengan pengadukan selama 1 jam menggu- nakan shaker dengan  kecepatan  1000  rpm, setelah  selesai  didiamkan  selama  24  jam, sehinnga  menghasilkan  pemisahan  antara padatan 137 Cs-zeolit  sebagai  fasa  padat dengan  isotop  U,  Pu  dalam  fasa  cair. Padatan 137 Cs-zeolit  hasil  proses  penukar kation  dipisahkan  dari  larutan  supernatan dengan  cara  memipet  secara  berlahan- lahan.  Paduan 137 Cs-zeolit  dikeringkan  dan ditimbang,  selanjutnya  untuk  mengetahui kandungan  isotop 137 Cs  di  dalam  padatan 137 Cs-zeolit  dilakukan  pengukuran  meng- gunakan  spektrometer-  pada  energi  661 kev  dengan  waktu  cacah  300  detik  pada jarak 16 cm dari detektor.

## HASIL DAN PEMBAHASAN
Hasil  pengukuran  aktivitas 137 Cs terhadap  2  sampel  larutan  standar  isotop 137 Cs SRM 4233E diperoleh berupa cacahan per detik (cps). Cacahan tersebut dievaluasi dengan  menggunakan  persamaan  (1)  dan (2)  dan  diperoleh  besaran  efisiensi  detektor seperti  yang  tercantum  pada  Tabel  1  dan cacahan  tersebut  digunakan  juga  untuk menghitung  besar  SD,  presisi  dan  akurasi seperti yang dicantumkan pada Tabel 2.
(Aslina Br. Ginting, Dian Anggraini)
Tabel 1. Data perhitungan efisiensi detektor spektrometer-  Aktivitas standar 50µL 137 Cs, Bq Net Area (cacah) Cacah per detik (Cps) I  (tabel) (%) Efisiensi Detektor (%) Tahun 2015 9582,96 23585 15,6747 85,1 0,1914 23355 23596 23512 Tabel 1 menunjukkan bahwa efisiensi detektor pada jarak 16 cm diperoleh sebesar  0,1914%  dengan  SD,  akurasi  dan presisi pengukuran
diperoleh masing-
masing  sebesar  617,10  ;  0,376%  dan 1,875% seperti yang ditunjukkan pada Tabel
2. Tabel 2. Akurasi dan Presisi Pengukuran Standar 137 Cs No Net Area (cacah) Cacah/detik (cps) Aktivitas Pengukuran (Bq) Aktivitas Sertifikat (Bq) 1. 21853 14,361 31841,12 32802,578 2. 22308 14,872 32934,39 3. 22714 15,142 33573,52 4. 22310 14,870 32976,37 5. 21910 14,606 32385,13 6. 22500 15,066 33405,02 7. 22550 15,033 33331,12 Rerata 32926,78 SD 617,10 Akurasi(%) 0.376 Presisi (%) 1,875 Tabel 2 menunjukkan bahwa perbedaan  besar  aktivitas  isotop 137 Cs  hasil pengukuran  dan  aktivitas  yang  tercantum dalam  sertifikat  atau  akurasi  diperoleh sebesar  0,376%.  Untuk  mengetahui  keber- terimaan nilai perbedaan tersebut, dilakukan uji t dengan mengambil derajat kepercayaan 95%.  Hasil  perhitungan  menunjukkan  nilai uji  t  sebesar  0,0095  lebih  kecil  dari  pada nilai  t- tabel (Critical  values  of  student’s  t distribution,  t 0.05 =  4,3) [13] .  Hal  ini  menun- jukkan  bahwa  tidak  ada  perbedaan  yang signifikan  antara  aktivitas  hasil  pengukuran dengan  sertifikat.  Sementara  itu,  diperoleh besaran  presisi  pengukuran  sebesar  1,875 %  lebih  kecil  dari  5%  sehingga  masih
memenuhi  kriteria  keberterimaan  kaidah statistik  pada  derajat  kepercayaan  95%. Berdasarkan data perhitungan diatas menunjukkan  bahwa  unjuk  kerja  peralatan spektrometer-  yang digunakan untuk pengukuran  isotop 137 Cs  telah  memenuhi keberterimaan secara statistik.
Dalam  melakukan  validasi  metode selain  efisiensi  detektor,  SD,  akurasi  dan presisi ada hal penting yang harus diketahui yaitu recovery pemisahan  isotop 137 Cs menggunakan  metode  pengendapan  dan metode penukar kation. Penentuan recovery dari  hasil  cacahan  padatan 137 Cs-zeolit  dan endapan 137 CsClO 4 dari standar isotop 137 Cs SRM 4233E ditunjukkan pada Tabel 3.
Tabel 3. Hasil analisis penentuan recovery analisis standar SRM isotop 137 Cs [5,14] Sampel Kandungan 137 Cs sertifikat (µg) Kandungan 137 Cs pengukuran (µg) Recovery , % Larutan 137 Cs SRM-NIST 0,0037847 0,00376 99,23 Padatan 137 Cs-zeolit 0,0037847 0,00375 99,03 Endapan 137 CsClO 4 0,0037847 0,00373 98,01
Tabel  3  menunjukkan  bahwa  hasil penentuan recovery sampel  larutan  50  µL SRM 4233E dalam 2 mL HCl 0,1M diperoleh sebesar  99,23  %.  Hasil  ini  dibandingkan dengan recovery padatan 137 Cs-zeolit  yang diperoleh  sebesar  99,03  %  dan recovery endapan 137 CsClO4  yang  diperoleh  sebesar 98,01 %.  Hal  ini  menunjukkan  bahwa metode penukar kation dan metode pengendapan  mampu  menyerap  isotop 137 Cs  dalam  50  µL  SRM  4233E  hingga 98 %.  Besaran recovery ini  digunakan sebagai  faktor  koreksi  untuk  penentuan kandungan  isotop 137 Cs  dalam  larutan  PEB
U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  dengan  metode  dan parameter pengukuran yang sama.
Parameter berat CsNO 3 pada metode pengendapan yang digunakan untuk pemisahan  isotop 137 Cs  dalam  larutan  PEB U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  mengacu  kepada hasil penelitian sebelumnya [10,12] . Hasil pengukuran isotop 137 Cs dalam larutan  PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi menggunakan metode  pengendapan  dengan  penambahan CsNO 3 seberat  225  mg  diperoleh  cacah isotop 137 Cs dalam supernatan masih cukup besar  seperti  yang  ditunjukkan  pada  Tabel 4.
Tabel 4. Kandungan isotop 137 Cs dalam endapan CsClO 4 dan supernatan [10,12] Sampel Net Area (Cacah) Cacah per detik (cps) I  tabel (%) Kand. 137 Cs dalam endapan (µg) Kand. 137 Cs dalam supernatan (µg) Endapan CsClO 4 79647 79460 79679 53,0627 85,1 0,01235 - Supernatan 12913 12920 12810 2,7436 85,1 - 0,00067
Tabel  4  menunjukkan  bahwa  pemu- ngutan  isotop 137 Cs  di  dalam  larutan  PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi dengan penambahan CsNO 3 seberat 225 mg, belum menunjukkan hasil  yang  baik,  karena  masih  diperoleh jumlah cacah isotop 137 Cs dalam supernatan cukup  besar  yaitu  rerata  sebesar  12881 cacah  atau  sekitar  0,00067  µg.  Hal  ini menunjukkan  bahwa  CsNO 3 dengan  berat 225  mg  belum  mampu  mengendapkan secara  sempurna  kandungan  isotop 137 Cs  di dalam  150  μL  larutan  PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca iradiasi.  Dari  percobaan  ini  belum  diperoleh hasil  pemungutan  isotop 137 Cs  dengan  baik
karena  masih  diperoleh  kandungan  isotop 137 Cs  yang  cukup  besar  di  dalam  super- natan,  sehingga  perlu  dilakukan  percobaan pemungutan isotop 137 Cs dalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi dengan penambahan serbuk CsNO 3 lebih besar dari 225 mg yaitu mulai  dari  berat  500  ;  625  ;700  dan  1000 mg.
Hasil  pengukuran  diperoleh  cacah besarnya  isotop 137 Cs  di  dalam  endapan CsClO 4 maupun  di  dalam  supernatan  pada masing-masing  variasi  penambahan  berat CsNO 3 dengan  waktu  cacah  300  detik ditunjukkan pada Tabel 5.
(Aslina Br. Ginting, Dian Anggraini)
Tabel 5. Kandungan isotop 137 Cs dalam endapan CsClO 4 dan supernatan
Berat CsNO 3 (mg) Net Area endapan CsClO 4 (cacah) Kand. 137 Cs dalam endapan CsClO 4 (μg) Net Area supernatan (cacah) Kand. 137 Cs dalam supernatan (μg) 225 79594 0,0124 12881 0,00063 [10,12] 500 82572 0,0128 6538 0,00032 625 84392 0,0458 1247 0,00006 700 89788 0,0472 357 0,00002 1000 87744 0,0472 352 0,00002 Tabel 5 menunjukkan bahwa
kandungan  isotop 137 Cs  dalam  supernatan yang  paling  kecil  terdapat  pada  penam- bahan  serbuk  CsNO 3 sebanyak  700  mg yaitu  sebesar  0,00002  µg  dan  stabil  hingga penambahan CsNO 3 seberat 1000 mg. Hasil ini  sesuai  dengan  yang  dihara-pkan  bahwa isotop 137 Cs  di  dalam  sampel  secara menyeluruh  terikat  oleh  CsNO 3 membentuk endapan CsClO 4 dengan reaksi
CsNO 3 + 137 Cs  +  HClO 4 →  CsClO 4 (endapan) + HNO 3
Dari  reaksi  diatas,  isotop 137 Cs terikat  di  dalam  endapan  CsClO 4 sebagai fasa  padat  dan  tidak  diharapkan  berada dalam  supernatan  (fasa  cair).  Namun  pada hasil  analisis  diatas,  masih  ada  kandungan isotop 137 Cs  di  dalam  supernatan  walaupun dengan jumlah relatif kecil dan stabil. Hal ini terjadi  karena  pada  saat  pemipetan  masih
ada partikel endapan 137 CsClO 4 yang terikut bersama  supernatan.  Parameter  optimal yang diperoleh dalam metode pengendapan ini  akan  digunakan  sebagai  acuan  untuk pemungutan  isotop 137 Cs  dalam  bahan bakar PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi. Kandungan  isotop 137 Cs  dalam  PEB U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  yang  diperoleh  dari pemisahan  dengan  menggunakan  metode pengendapan  dibandingkan  dengan  kandu- ngan  isotop 137 Cs  yang  diperoleh  dari pengukuran  langsung  (tanpa  pemisahan). Hal  ini  dilakukan  untuk  mengetahui  besar persentase  pemungutan (recovery) isotop 137 Cs  menggunakan  metode  pengendapan. Kandungan isotop 137 Cs  yang diperoleh  dari pengukuran  langsung  (tanpa  pemisahan) menggunakan  spektrometer-  ditunjukkan pada Tabel 6.
Tabel . 6. . Kandungan  isotop 137 Cs  di  dalam  150  µL  PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  (tanpa pemisahan) [14] Jenis Isotop Net Area (cacah) Cacah per detik (cps) I  tabel (%) Eff. Detektor (%) Aktivitas jenis (Bq/150 µL) Kand. 137 Cs dalam larutan PEB (µg) 137 Cs 77669 51,773 85,1 0,1914 31710,257 0,0106 78001 77309 77660
Tabel 6 menunjukkan bahwa kandu- ngan  isotop 137 Cs  yang  terdapat  di  dalam 150  µL  PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  dengan pengukuran  langsung  diperoleh  kandungan isotop 137 Cs  sebesar  0,0106  µg,  sedangkan dengan  metode  pengendapan  diperoleh
sebesar  0,0472  µg.  Hal  ini  menunjukkan bahwa dengan pengukuran langsung menggunakan  spektrometer-  ,  kandungan isotop 137 Cs  dalam  150  µL  PEB  U 3 Si 2 -Al pasca  iradiasi  hanya  terukur  sebesar 78,67%, sedangkan dengan metode
pengendapan  diperoleh recovery sebesar 98,01%.  Hal  ini  disebabkan  karena  pada sampel  larutan  PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi yang  diukur  secara  langsung  masih  ada hasil  fisi  selain  cesium  maupun heavy element (uranium  dan  plutonium)  serta impuritas  lainnya  yang  ikut  berkompetisi dalam pengukuran [15] , sehingga yang terukur dengan spektrometer-  hanya 78,67%.
Pemisahan isotop 137 Cs dalam larutan PEB U 3 Si 2 -Al pasca iradiasi menggu- nakan  metode  penukar  kation  dengan penambahan  zeolit  Lampung  variasi  berat 700;  900;  1000  dan  1200  mg  ditunjukkan pada  Tabel  7.  Hasil  pemisahan  diperoleh
padatan 137 Cs-zeolit sebagai fasa padat dan isotop  lainnya  dalam  supernatan.  Tabel  7 menunjukkan  bahwa  penambahan  zeolit dengan  variasi  berat  700;  900;  1000  hingga 1200 mg tidak memberikan perbedaan yang berarti terhadap besar penyerapan kandungan  isotop 137 Cs  dalam  padatan 137 Cs-zeolit.  Hal  ini  disebabkan  karena kapasitas tukar kation (KTK) zeolit Lampung sebesar  0,0049  meq/g  (nilai  KTK  zeolit Lampung  telah  ditentukan  pada  penelitian sebelumnya)  yang  artinya  secara  perhi- tungan, setiap 1 gram zeolit Lampung dapat mengikat  kation 137 Cs  sebesar  0,0049  meq atau sebesar 670 μg [16] .
Tabel 7. Kandungan isotop 137 Cs dalam padatan 137 Cs-zeolit dan supernatan
Berat zeolit (mg) Net Area Padatan 137 Cs- zeolit (cacah Kand. 137 Cs dalam padatan zeolit (μg) Net Area supernatan (cacah) Kand. 137 Cs dalam supernatan (μg) 700 79303 0,0533 8381 0,00043 900 82554 0,0555 4538 0,00016 1000 82791 0,0557 312 0,00015 1200 82792 0,0557 312 0,00015 Tabel 7 menunjukkan bahwa
kandungan  isotop 137 Cs  dalam  padatan 137 Cs-zeolit  diperoleh  paling  besar  pada penambahan  zeolit Lampung 1000 mg  yaitu sebesar 0,0557 µg, demikian halnya dengan kandungan 137 Cs  dalam  supernatan  yang paling  kecil  terdapat  pada  penambahan zeolit  Lampung  sebanyak  1000  mg  yaitu sebesar  0,00015  µg  dan  stabil  hingga penambahan  zeolit  lampung  seberat  1200 mg.Hal  ini  menunjukkan  bahwa  KTK  zeolit Lampung  sebesar  0,0049  meq/g  dengan berat  zeolit  1000  mg  hingga  1200  mg mampu mengikat isotop 137 Cs yang terdapat di  dalam  150  µL  larutan  pasca  iradiasi secara sempurna.

## SIMPULAN
Recovery pemisahan 137 Cs  meng- gunakan  standar  larutan  50  µL  SRM  4233E dengan  metode  pengendapan  dan  metode penukar  kation  diperoleh  masing-masing
sebesar 98,01 % dan 99,03 %. Berat optimal serbuk  CsNO 3 yang  digunakan  sebagai carrier dalam metode pengendapan sebesar 700  mg,  sedangkan  berat  optimal  zeolit Lampung  yang  digunakan  sebagai  bahan penukar  kation  sebesar  1000  mg  hingga 1200  mg.  Pemisahan  isotop 137 Cs  dalam PEB  U 3 Si 2 -Al  pasca  iradiasi  menggunakan metode  pengendapan  diperoleh  kandungan isotop 137 Cs  dalam  endapan 137 CsClO 4 sebesar  0,0472  µg  dengan  kandungan isotop 137 Cs  sebesar  0,00002  µg  dalam supernatan. Pemisahan isotop 137 Cs dengan menggunakan metode penukar kation diperoleh  kandungan  isotop 137 Cs  dalam padatan 137 Cs-zeolit  sebesar  0,0557  µg  dan 0,00015  µg  dalam  supernatan.  Pemisahan isotop 137 Cs  menggunakan  metode  penukar kation  dengan  penambahan  zeolit  Lampung mempunyai  keunggulan  lebih  baik  karena hasil isotop 137 Cs yang diperoleh lebih besar dan  pengerjaannya  lebih  mudah  serta  lebih aman  bila  dibandingkan  dengan  metode
(Aslina Br. Ginting, Dian Anggraini)
pengendapan  yang  pengerjaannya  harus dalam  penggangas  es  (-4 o C),  penggunaan bahan  kimia  HClO 4 dengan  aceton  dan etanol yang bersifat volatil dan eksotermik.

## UCAPAN TERIMA KASIH
Ucapan  terima  kasih  disampaikan kepada  Ka.PTBBN  dan  Ka.Bid  BUR  yang telah  meberikan  dana  DIPA  tahun  2015 untuk  membiayai  peneltian  ini,  kepada  Ibu Iis  Haryati,  Sutri  Indaryati  dan  S.Nissa,  dan rekan-rekan  Kelompok  Fisiko  Kimia  -Bidang Uji  Radiometalurgi  yang  telah  membantu pelaksanaan  penelitian  ini  sehingga  dapat ditulis dalam makalah.

## DAFTAR PUSTAKA
[1]  S.  Amini,  (1994),  Sistim  penukaran kation Cs dan Sr ke dalam zeolite untuk pengolahan limbah  cair radioaktif,
Prosiding  Pertemuan  dan  Presentasi
Ilmiah PPNY-BATAN, Yogyakarta, Buku-II, ISSN 0216-3128.
[2]  Leenaers,  E.  Koonen,  Y.  Parthoens,  P. Lemoine,  S.  Van  den  Berghe,  (2008), Post-Irradiation  Examination  of  AlFeNi cladded  U 3 Si 2 Fuel  Plates  Irradiated under  Severe  Conditions,  Journal  of Nuclear  Material,  Vol  375,  Issue  2, page 243-253.
[3]  A.  Br.  Ginting,  D.Anggraini,  Boybul, A.Nugroho, R.Kriswarini, (2014), Bunga Rampai,  Proseding  Hasil  Penelitian Pusat  Teknologi  Bahan  Bakar  Nuklir, Pusat  Teknologi  Bahan  Bakar  Nuklir- BATAN, ISBN: 978-602-71975-0-3.
[4]  A.  H.  Orabi,  (2013 ),  Determination  of Uranium After Separation Using Solvent Extrction  from  Slightly  Nitric  Acid
Solution and Spectrophotometric Detection , Journal of Radiation Research and Applied Sciences, Volume 6, Issue 2, October 2013, page
1-10.
[5]  A.Br.Ginting, Boybul, A.Nugroho, D.Anggraini, R.Kriswarini, (2015), Pemisahan dan Analisis 137 Cs Dan 235 U
Dalam  Pelat  Elemen  Bakar  U 3 Si 2 -Al Pasca  Iradiasi  Untuk  Penentuan Burn Up, Jurnal  Teknologi  Bahan  Bakar Nuklir, Vol.11, Juni ,No.2,PTBBN- BATAN, ISSN 1907-2635.
[6]  Boybul, Yanlinastuti, S.Indaryati,
A.Nugroho (2015), Penentuan Kandungan  Isotop 235 U  Dalam  PEB U 3 Si 2 -Al  TMU  2,96  gU/cm 3 Untuk Perhitungan Burn  Up, URANIA,  Jurnal Daur Bahan Bakar Nuklir, Vol.21, No.3, PTBBN-BATAN, ISSN 1907-2635.
[7]  American Standard Test Methods ASTM-E  320-90,(1990), Standard  Test
Methods  for  Cesium-137  in  Nuclear
Fuel Solutions by Radiochemical
Analysis ,  Standard  Test  Method  For Nuclear Material, USA, Vol. 12.1.
[8]  S.Amini,  (2001),  Studi  Zeolit  Untuk penukaran ion Cs, Sr dan U, Proseding Hasil-Hasil  Penelitian  Elemen  Bakar Nuklir P2TBDU-BATAN 1998/1999, ISSN 0854-5561, Serpong.
[9]  H.T.  Chae,  H.  Kim,  C.S.  Lee,  B.J.  Jun, J.M. Park, C.K. Kim, D.S. Sohn, (2008), Irradiation  Tests  for  U 3 Si –Al Dispersion Fuels  with  Aluminum  Cladding,  Journal of Nuclear Material, Vol 373, page 9-15,
Korea Atomic Energy Research Institute  P.O.  Box  105,  Yuseong, Daejeon 305-600, Republic of Korea.
[10] D.Anggraini,  R.  Kriswarini,  (2009),” Penentuan  Isotop  Cs  dari  Unsur  Cs Dalam  Larutan  Aktif  CsNO 3 ”,  URANIA, Jurnal Daur Bahan Bakar Nuklir, Vol.15, No.1, PTBN-BATAN, ISSN 1907-2635.
[11]  L.  P.  Hong,  S.  Amini,  A.  G.  Hutagaol, T.M.  Sembiring,  (2013), Nondestructive Burnup  Verification  By  Gamma-Ray Spectroscopy  Of  LEU  Silicide  Fuel Plates  Irradiated  In  The  RSG  GAS Multipurpose  Reactor ,  Journal  Annals of Nuclear Energy, Vol 56,June 2013,page 57- 65
[12]  A.  Br.  Ginting,  Boybul,  A.  Nugroho,  D. Anggraini, R. Kriswarini, (2015), Analisis 137 Cs  Dan 235 U  Dalam  Pelat Elemen  Bakar  U 3 Si 2 -Al  Pasca  Iradiasi
Untuk  Penentuan Burn  Up,
Jurnal
Teknologi  Bahan  Bakar  Nuklir,  Vol.11, Juni ,No.2,PTBBN-BATAN, ISSN 1907- 2635.
[13]  A.  Br.  Ginting,  (2012),  Pemisahan  dan Analisis  Radionuklida 137 Cs  di  dalam PEB  U 3 Si 2 -Al  Tingkat  Muat  Uranium
2,96  gU/cm 3 Pasca  Iradiasi,  Jurnal Teknologi  Bahan  Nuklir-PTBN-BATAN, Vol.8 No.1, Januari.
[14]  R.  L,  Anderson,  (1987),  Practical Statistics  for  Analytical  Chemists”  Van Nostrand Reinhold Company New York.
[15]  A.  Br.  Ginting,  Boybul,  Yanlinastuti, A.Nugroho,  D.Anggraini,  R.Kriswarini,
(2015),  Pengembangan  Metode  Baku
Uji  Fisikokimia  PEB  U 3 Si 2 /Al  TMU  4,8 gU/cm 3 Pasca  Iradiasi,  Proseding  Hasil Penelitian  Pusat  Teknologi  Bahan Bakar  Nuklir-BATAN,  ISBN:  978-602- 71975-0-3
[16]  A.  Nugroho,  Boybul,  A.  Br.  Ginting,
(2014),  Pemungutan  Isotop  Hasil  Fisi 137 Cs  Dan  Unsur  Bermassa  Berat  Dari
Bahan  Bakar  U 3 Si 2 -Al  Pasca  Iradiasi, Jurnal  Teknologi  Bahan  Nuklir,Vol.  10, No.1,  Juni  2014,  Pusat  Teknologi
Bahan Bakar Nuklir - BATAN.