## ANALISIS POLA DIFRAKSI PADA INGOT PADUAN Zr-1%Sn- 1%Nb-0,1%Fe DAN Zr- 1%Sn-1%Nb-0,1%Fe-0,5%Mo

## Jan Setiawan, Futichah
Pusat Teknologi Bahan Bakar Nuklir - BATAN
Kawasan Puspiptek Serpong, Tangerang Selatan, 15314
e-mail : djan@batan.go.id
(Naskah diterima tanggal: 24-08-2012, disetujui tanggal: 19-09-2012)

## ABSTRAK
ANALISIS  POLA  DIFRAKSI  PADA  INGOT  PADUAN  Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe  DAN  Zr-1%Sn- 1%Nb-0,1%Fe-0,5%Mo. Penambahan unsur pemadu serta perlakuan mekanik dan termal pada logam  paduan  berbasis  zirconium,  sangat  berpengaruh  terhadap  struktur mikro yang  terbentuk pada paduan tersebut. Oleh karena itu analisis pola  difraksi yang terkait dengan struktur mikro paduan sangat penting untuk dilakukan. Analisis pola difraksi telah dilakukan untuk mempelajari karakteristik  mikrostruktur  ingot  paduan  zirlo (Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe)  dan  zirlo-Mo  (Zr-1%Sn- 1%Nb-0,1%Fe-0,5%Mo). Analisis dilakukan terhadap pola difraksi ingot awal dari kedua paduan dan  yang  telah  mengalami  proses β-quenching serta  perolan  panas.  Analisis  pola  difraksi  ini adalah untuk mempelajari pengaruh proses perlakuan β-quenching , rol panas serta penambahan Mo  pada  paduan  zirlo  terhadap  perubahan  orientasi  bidang, microstrain serta  besaran  rerata ukuran  domain  terboboti  volume  (ukuran  kristalit).  Ingot  logam  zirlo  dan  zirlo-Mo  yang  telah dipotong,  serta  cuplikan  hasil  perlakuan β-quenching dan  perolan  panas  dilakukan  preparasi untuk mendapatkan benda uji kristalografi. Hasil yang diperoleh menunjukkan bahwa proses β- quenching dan perolan panas memberikan pengaruh terhadap orientasi bidang, microstrain dan besaran rerata ukuran domain terboboti volume .
Kata kunci: zirlo, XRD, analisis pola difraksi.

## ABSTRACT
PROFILE LINE DIFFRACTION ANALYSIS OF Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe AND Zr-1%Sn-1%Nb- 0,1%Fe-0,5%Mo ALLOYS. The addition of alloying  elements  as well as mehanical and thermal treament  to  metal  zirconium  based  alloys  have  significant  effects  on  the  microstructure  of  the alloys.  Analysis  of  profile  line  diffraction  associated  with  alloys  microstructure  is  therefore important  to  be  done.    In  this  research,  profile  line  diffraction  has  been  done  to  study  the characteristic of zirlo (Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe) and zirlo-Mo (Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe- 0,5%Mo) ingot  alloys.    Diffraction  pattern  analysis  was  done  to  both  initial  ingots  and  alloys  which  have undergone β-quenching and hot rolled process.  Diffraction pattern analysis is aimed to study the effect of β-quenching, hot rolled process and the addition of Mo on changes on plane orientation, microstrain  and  the  average  volume-weighted  domain  size  (crystallite  size).    Cuts  of    zirlo  and zirlo-Mo and  samples of β-quenching and hot rolled process alloys were used for the preparation of crystallography specimens.  The analysis results show that β-quenching and hot rolled process have influenced the plane orientation, microstrain and its average volume-weighted domain size.
Key words: zirlo, XRD, profile line diffraction analysis.

## PENDAHULUAN
Zircaloy  merupakan  bahan  struktur yang  digunakan  sebagai  kelongsong  bahan bakar nuklir  untuk  reaktor  PWR (Pressure Water  Reactor).  Lembaran  dan  tabung zircaloy  yang  digunakan  dalam  reaktor dibentuk  melalui  pengerjaan  dingin  dan perlakuan  panas [1] .  Unsur  pemadu  yang ditambahkan  dalam  paduan  zircaloy, pengerjaan  dingin  dan  perlakuan  panas akan  berpengaruh  pada  mikrostruktur  yang terbentuk  pada  lembaran  atau  tabung zircaloy. Oleh  karena  itu  analisis  pola difraksi yang  terkait  dengan  struktur  mikro paduan  sangat  penting  untuk  diketahui. Mikrostruktur  meliputi  bentuk  dan  ukuran butir,  presipitat  dan  cacat-cacat  mikro seperti  dislokasi  dan  ukuran  domain  pada sistem  kristalografi    logam. Parameter mikrostruktur,  umumnya  densitas  dislokasi dan  ukuran  domain  diyakini  mempengaruhi perilaku deformasi zircaloy ketika digunakan di  dalam  reaktor [1] .    Pola  difraksi XRD (X- Ray  Diffraction)  menunjukkan  karakteristik dari keadaan material tersebut.  Bentuk pola difraksi  dipengaruhi  oleh  peralatan uji dan bentuk  sampel,  yang  lebih  dikenal  sebagai pelebaran
instrumental
( instrumental broadening ).    Pelebaran  instrumental  ini perlu  dihilangkan  untuk  memperoleh pelebaran  metalurgi  yang  sebenarnya (sebagai  akibat  perubahan  mikrostruktur) pada sampel.  Ketika pola difraksi diperoleh, ukuran  domain, microstrain dan  densitas dislokasi dapat ditentukan [2] .
Dalam  penelitian  ini  telah  dilakukan pembuatan ingot zirlo yaitu paduan berbasis Zr  dengan  komposisi  paduan  Zr-1%Sn- 1%Nb-0,1%Fe  dan Zirlo-Mo  yaitu paduan Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe    yang  ditambah dengan 0,5%Mo.  Analisis pola difraksi XRD dilakukan  pada  zirlo  dan  zirlo-Mo  tersebut. Tujuan  penelitian  ini  adalah  untuk mempelajari  pengaruh  proses  perlakuan β- quenching , rol panas serta penambahan Mo pada  paduan  zirlo  terhadap  perubahan
orientasi  bidang, microstrain serta  besaran rerata  ukuran  domain  terboboti  volume (ukuran  kristalit).  Hasil  dari  analisis mikrostrutur  ini  dapat  digunakan  sebagai data dukung  dalam  fabrikasi  lebih  lanjut pada  paduan  zirlo-Mo.  Analisis  dilakukan pada sampel setelah pemotongan/preparasi awal,  setelah β-quenching dan  setelah  rol panas.  Kemudian  dilakukan  analisis  pola difraksi  yang  dilakukan  menggunakan teori atau  pendekatan  perhitungan  dari  analisis Williamson-Hall  dengan  asumsi  ukuran pelebaran profil dan strain merupakan fungsi Lorentzian.  Penentuan  fasa  dan  parameter kisi  dilakukan  dengan  bantuan  dari  basis data kristalografi COD 23 Agustus 2012.

## TATA KERJA

## Bahan dan alat
Bahan  yang  digunakan  dalam penelitian  ini  adalah  ingot  paduan  zirlo dengan  komposisi  Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe dan  zirlo-Mo dengan  komposisi  Zr-1%Sn- 1%Nb-0,1%Fe    yang  ditambah  dengan 0,5%Mo.
Peralatan  yang  digunakan  adalah diamond  cutting, tungku  pemanas,  air pendingin untuk proses β-quenching, mesin rol dan X-ray difraktometer PW1710 dengan sumber sinar-X dari Cu.

## Cara kerja

## Pemotongan sampel ingot zirlo-Mo
Paduan  zirlo dan  zirlo-Mo  dalam  bentuk ingot, dilakukan pemotongan untuk pencuplikan  sampel  dengan  menggunakan diamond  cutting sehingga  diperoleh  sampel uji  dengan  ukuran  20  x  10  mm.  Sampel  uji yang telah dipotong terlihat pada Gambar 1. Masing-masing  sampel  dipreparasi  untuk dilakukan  uji kristalografi,  perlakuan  panas ( β-quenching ) dan perolan panas

## Gambar 1.   Sampel zirlo-Mo yang sudah terbelah.

## Perlakuan  panas dan  pendinginan  cepat dalam air (water quenching)
Ingot  zirlo dan  zirlo-Mo  dengan ukuran  20  x  10  mm,  dipanaskan  dalam tungku  pemanas  dengan  temperatur  di daerah  fasa-β  (980 o C)  selama  2  jam.  Dari pemanasan  ingot  pada  suhu  fasa-β, kemudian  dilakukan  proses  pendinginan cepat  ( quenching) menggunakan  media pendingin  air.  Masing-masing  sampel dipreparasi  untuk  dilakukan  uji  kristalografi dan pengerolan panas.

## Pengerolan panas
Untuk  memperoleh  paduan  zirlo atau  zirlo-Mo  berupa  lembaran,  perlu dilakukan  perolan.  Proses  perolan  yang dilakukan adalah proses perolan panas yang akan membuat paduan mengalami deformasi  pada  temperatur  yang  diberikan yaitu  di    daerah  temperatur  rekristalisasi. Perolan  panas  dilakukan  pada  temperatur 850 o C,  yang  ditahan  selama  1  jam. Reduksi  ketebalan  paduan  yang  dirol diharapkan  mampu mencapai  hingga  60%. Sampel  uji  hasil  proses  pengerolan  panas ditunjukkan pada Gambar 2.
Gambar 2. Hasil rol berbentuk pelat zirlo-Mo

## Karakterisasi XRD
Setiap  tahapan  proses,  dilakukan karakterisasi  XRD untuk  mengetahui pengaruh tiap proses terhadap paduan zirlo dan  zirlo-Mo.    Karakterisasi  XRD  pada sampel  paduan  zirlo-Mo  juga  dilakukan untuk mengetahui bagaimana pengaruh dari penambahan Mo terhadap parameter kristal paduan  zirlo.    Karakterisasi XRD  dilakukan dengan  menggunakan  sumber  sinar  X  dari Cu  dengan  sudut  pengukuran  dari  10 sampai  90  derajat.    Analisis  pola  difraksi dilakukan  menggunakan  teknik  Williamson-
Hall dimana metode ini mampu membedakan  pengaruh  ukuran  kristalit dengan mikro
strain, meskipun mengabaikan bentuk actual dari puncak dan hanya menggunakan integrasi pelebaran.

## HASIL DAN PEMBAHASAN

## Pola difraksi paduan zirlo
Hasil  difraksi  sinar-X  paduan  zirlo dan  zirlo-Mo  ditunjukkan  pada  Gambar  3 dan  4.  Gambar  3  menunjukkan  adanya perubahan  pola  difraksi paduan  zirlo terhadap  referensi  dari  pola  difraksi zirkonium.  Pola difraksi paduan zirlo yang di quenching mengakibatkan terjadinya orientasi butir pada bidang (112) dan (201), sedangkan setelah dilakukan perolan panas perubahan  yang  signifikan  terjadi  pada bidang  (002),(112)  dan  (201).  Pada  sudut Bragg di bawah 30 derajat terlihat pelebaran puncak  yang  diakibatkan  masih  ada  bagian yang belum terbentuk kristalin pada paduan. Pelebaran sudut Bragg tersebut terlihat lebih melebar  setelah  dirol  panas  dibandingkan pada  saat  di quenching .  Pelebaran  ini menunjukkan  sebagian  paduan  yang awalnya belum kristalin, mengalami deformasi  sehingga  bentuk  butiran  menjadi lebih  besar  dan  terorientasi  searah  dengan arah perolan.
Perubahan  pola  difraksi paduan zirlo-Mo terhadap referensi dari pola difraksi zirconium ditunjukkan pada Gambar 4.  Pola
difraksi  paduan  zirlo-Mo  menunjukkan paduan  zirlo-Mo  terorientasi  pada  bidang (102).  Hal  ini  serupa  dengan  paduan  zirlo yang  mengalami  pelebaran  pola  difraksi pada  sudut  di  bawah  30  derajat,  paduan zirlo-Mo  juga  memperlihatkan  karakteristik yang  serupa.  Fenomena  ini  menunjukkan terjadi  deformasi  yang  membuat  butiran paduan  yang  lebih  besar,  meningkatkan tingkat  kristalin  paduan  dan  terorientasi searah dengan arah perolan. Dari hasil yang diperoleh  terlihat  bahwa  proses  perolan panas mampu meningkatkan kristalisasi dan
menimbulkan orientasi  pada  bidang  yang ditunjukkan  oleh  meningkatnya  intensitas bidang-bidang  tertentu  pada  pola  difraksi dari  paduan  zirlo  maupun  zirlo-Mo.    Kedua paduan  tersebut  setelah  mengalami  proses perolan  panas  menunjukkan  pola  difraksi yang terorientasi pada bidang (101).  Kedua paduan  yang  terbentuk  teridentifikasi  dari basis  data kristalografi  COD  23  Agustus 2012,  paduan  zirlo  yang  terbentuk memiliki sistem  kristal  heksagonal  dengan space group P 63/m m c [4] . Gambar 3. Difraktogram paduan Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe. Zr Zirlo Quenched Rol panas (100 ) (002 ) (101 ) (112 ) (201 )
Gambar4. Difraktogram paduan Zr-1%Sn-1%Nb-0,1%Fe,0.5%Mo.

## Analisis Williamson-Hall
Analisis  Williamson-Hall  pada  pola difraksi sinar  X,  berasumsi  bahwa  ukuran pelebaran profil dan strain merupakan fungsi Lorentzian. Hubungan  antara  integral pelebaran β, rerata ukuran domain terboboti volume  atau  ukuran  kristalit  (D v )  dan microstrain (ε),  sudut  difraksi  (θ)  dan panjang  gelombang  sinar-X  (λ),  dituliskan sebagai berikut [1] :
Penentuan nilai D v dan ε ditentukan dengan  menyelesaikan  regresi  linier  dari plot  (2  Sinθ)/λ  terhadap  (β  Cosθ)/λ  dari puncak-puncak  sudut  Bragg  dari  pola difraksi yang  diperoleh  dan  berkorelasi dengan  paduan  zirlo dan  zirlo-Mo.    D v ditentukan dari titik potong garis, sedangkan ε ditentukan dari kemiringan garis. Dari data difraktogram Gambar 3 dan 4 diplotkan nilai- nilai  (2  Sinθ)/λ  dan  (β  Cosθ)/λ  yang ditunjukkan pada Gambar 5. Hasil perolehan nilai  D v dan  ε  dari  regresi  linier  ditabelkan pada Tabel 1.
Zr Zirlo- Mo Quenched Rol panas (100 ) (002 ) (101 ) (112 ) (201 )         sin 2 2 1 cos   v D
Zirlo
Zirlo-Mo Quenched Quenched Perolan Panas Perolan Panas (a) Zirlo (b) Zirlo-Mo
Gambar 5. Plot Williamson-Hall untuk (a) Zirlo dan (b) Zirlo-Mo.
Tabel 1. Rerata ukuran domain terboboti volume dan microstrain . Sampel Perlakuan Rerata ukuran domain terboboti volume (Dv) Å Microstrain (x10 -4 ) (ε) Zirlo Ingot tanpa pelakuan 1428,5 ± 0,3 9 Quenched 250,0 ± 0,3 2 Perolan panas 181,8 ± 0,3 2,5 Zirlo-Mo Ingot tanpa perlakuan 357,1 ± 0,3 43,5 Quanched 526,3 ± 0,3 7,5 Perolan panas 666,7 ± 0,3 37,5 Dari  analisis  Wiliamson-Hall  pada
Tabel  1,  terlihat  nilai  rerata  ukuran  domain terboboti  volume  (D v )  pada  Zirlo  menurun secara signifikan seiring diberikan perlakuan panas, berbeda dengan Zirlo-Mo yang relatif meningkat  seiring  dengan  pemberian perlakuan panas.    Penambahan  unsur  Mo memberikan  pengaruh  yang  signifikan terhadap  paduan  Zirlo,  penambahan  unsur Mo  pada  paduan  ini  mendesak  struktur kristal  Zirlo  yang  ditunjukkan  oleh  nilai microstrain (ε)  yang  lebih  tinggi  dibanding paduan  Zirlo  tanpa  Mo.  Pada  paduan  Zirlo sebaran  nilai  dalam  grafik  pada  Gambar  3 menunjukkan  nilai microstrain pada  ingot paduan  tidak isotropic .  Hubungan  antara
perlakuan quenched dan  perolan  panas terhadap microstrain ditunjukkan  pada Gambar  6.    Perbedaan  nilai microstrain pada  tiap-tiap  bidang  kristal  paduan  zirlo menunjukkan  bentuk  domain  paduan tersebut  juga  tidak spherically  isotropic [2,3] . Hal  yang  sama  juga  terjadi  pada  paduan Zirlo-Mo,  sebaran  nilai pada  Gambar  4 menunjukkan  nilai microstrain pada ingot yang  tidak isotropic .    Hubungan  antara perlakuan quenched dan  perolan  panas terhadap microstrain ditunjukkan  pada Gambar  7,  terlihat  nilai microstrain yang berbeda menunjukkan paduan zirlo-Mo yang menunjukkan domain paduan tersebut tidak spherically isotropic [2,3] .
Gambar 6. Variasi microstrain sebagai fungsi perlakuan pada paduan Zirlo.
(Jan Setiawan, Futichah)
Gambar 7. Variasi microstrain sebagai fungsi perlakuan pada paduan Zirlo-Mo.

## SIMPULAN
Proses  perlakuan quenching dan perolan  panas pada  paduan  zirlo dan  zirlo- Mo mengakibatkan deformasi yang berpengaruh  terhadap  orientasi  bidang, ukuran  kristalit  dan microstrain pada paduan.  Diperoleh  nilai microstrain pada ingot  awal,  setelah  proses quenching dan setelah
rol panas
yang
tersebar menunjukkan tidak spherically isotropic pada domain  kristalit  untuk  paduan  zirlo  maupun zirlo-Mo.  Penambahan  unsur  Mo  pada paduan  zirlo,  memberikan  peningkatan terhadap  besaran  rerata  ukuran  domain terboboti  volume  (ukuran  kristalit)  dan microstrain dari  paduan  zirlo  tanpa penambahan unsur Mo.

## DAFTAR PUSTAKA
[1]. Mukherjee,  P. et  al.,  (2004), Deformation  Characteristics  of  Rolled Zirconium  Alloys:  a  study  by  X-ray diffraction  line  profile  analysis ,  Acta Materialia 52, pp5678-5696.
[2]. Kapoor,  K.  et  al.,(2004).  X-ray Diffraction  Line  Profile  Analysis  For Defect  Study  In  Zr-2.5%Nb  Material ,
Bull. Mater.Sci., Vol.27 No.1, pp59-67. [3]. Sarkar,A.; Mukherjee, P. Barat, (2008), X-ray Diffraction Studies On Asymmetrically  Broadened  Peaks  Of Heavily  Deformed  Zirconium-Based Alloys , Materials Science and Engineering A 485, pp.176-181. [4]. Anonim, Crystallography Open Database , 23 Oktober 2012.