1919年(民国八年)五四运动爆发后不久,周文雍离开家乡到广州考入广东省立第一甲种工业学校机械科读书,受到五四运动的革命思想影响,积极参加学生群众的革命活动。在此期间,周文雍结识广州学生运动的领袖阮啸仙、刘尔崧、周其鉴等,在他们的影响下,思想觉悟提高很快。1923年(民国十二年)5月参加了中国社会主义青年团,同年被选为该校学生会会长和团支部书记。1924年因领导全校师生反对学校反动当局组织"陆军团"和在刊物上发表文章揭露广州的由反动政客操纵的选举市长活动。触怒了顽固派的"甲工"校长肖冠英,便在这年暑假贴出告示,以"参加社会活动过多,旷课严重","无心向学"为理由,开除了周文雍的学籍。周文雍离开"甲工"后,组织上安排他从事工运并在"新学生社"负责团的工作。1925年(民国十四年)周文雍参加中国共产党。1925年省港大罢工时,周文雍被派到广州沙面洋务工会参加领导工作。一直坚持到罢工胜利结束为止。1926年初,周文雍回到"新学生社"负责团的工作,并被为中共广东区委员会工人运动委员会的领导成员,成为当时广州工人运动领袖刘尔崧的得力助手。1926年(民国十五年)夏,周文雍担任共青团广州地委书记。7月,国民革命军誓师北伐时,周文雍把青年工人组织起来,成立担架队、运输队;在学生中成立宣传队、卫生队,与省港罢工工人一起。给北伐军以有力援助。1927年(民国十六年)4月,蒋介石在上海发动四一二反革命政变之后,广东地区的反动派也发动了"四·一五"反革命大屠杀。中共广东区委、省港罢工委员会、工会等领导机关均遭破坏,著名的共产党员肖楚女、刘尔崧、毕磊等多人不幸被捕或被杀害。周文雍也受到通缉。但他置个人安危于度外,仍然机警地坚持战斗,并受中共党组织的委托,接替刘尔崧,担任了广州工人代表大会主席。4月18日,中共广东区委领导重建新的中共广州市委,指派吴毅任书记。周文雍任组织部长兼管广州市各工会党支部工作。周文雍召集广州工代会所属工会的领导人举行会议,贯彻区党委紧急会议精神。制订了对付敌人猖狂进攻的斗争方案;并以区党委,团委。省、市革命工会、省、市农协,省妇协,新学生社等组织的名义。共同发表了《反抗国民党反动军阀残暴大屠杀的宣言》。提出了"打倒蒋介石和一切军阀"等口号。