韩国线上音乐公司Soribada将《好日子》列为2011年第一季最多人下载的歌曲;3月20日,成为SBS音乐节目《人气歌谣》的主持之一;5月,为动画大片《芽芽,走出院子的母鸡》演唱主题曲;5月14日,参与日本富士电视台在东京举办的《Tokyo Legend 2011》慈善演唱会,为16组韩国演出人员之一。表演其后在7月17日通过富士电视台播出;6月18日,适逢IU出道后的第1004日,于AX-Korea举办了首次官方歌迷见面会及迷你演唱会;7月13日,参与KBS在日本东京举办的《Music Bank in Tokyo》演唱会,为15组韩国演出人员之一;11月29日,第二张正规专辑《Last Fantasy》甫发行便横扫韩国各大音乐榜单,专辑的全部13首歌曲迅速占据了各大音乐网站榜单的1至13位。海外方面,专辑在iTunes专辑排行榜中获得名次,日本及澳洲获得第一名,美国及加拿大获得第三名,纽西兰获得第十名;12月23日,在KBS的音乐节目《音乐银行》年末结算中以《好日子》取得年度一位。全年凭《Last Fantasy》主打曲《You & I》分别于KBS《音乐银行》及SBS《人气歌谣》中连续6次及3次获奖。 2012年,1月24日在日本举行SHOWCASE正式出道;3月15日,参与KBS在越南河内举办的《Music Bank in Vietnam》演唱会,为7组韩国演出人员之一;3月21日,发行日文单曲《Good Day》,该曲在日本Oricon排行榜一进榜就登上第八名,单周排行榜上则拿下了第六名的佳绩,IU也是少数进入前10名的韩国独立女歌手;4月初,经纪公司宣布为她举行首次韩国巡回演唱会《REAL FANTASY》;5月11日,第七张单曲《二十岁的春天》在无宣传活动情况下发行,其中凭《Peach》及《Every End of the Day》多次获得前三名成绩;从6月开始,《REAL FANTASY》于包括首尔和釜山在内的韩国6个不同城市举行。因演唱会准备工作,期间需暂时退出SBS音乐节目《人气歌谣》的主持,直到演唱会完毕;6月23日,在演唱会期间参加了KBS在香港举办的《K-Pop Festival Music Bank in Hong Kong》演唱会,为8组韩国演出人员之一;7月18日,第二张日文单曲《You & I》正式发行;12月29日,成为SBS除夕年度音乐节目《SBS歌谣大战》主持人之一。2013年,IU位列韩国福布斯名人榜第8位;1月26日,IU确定演出KBS周末剧《最佳李顺心》的女主角李顺心,凭借这部剧获得KBS演技大赏新人女演员奖;2月初,日本专辑《Can You Hear Me?》的封面及造型公开;2月,IU被任命为学校暴力防治形象大使以及名誉警察;3月20日,在日本推出首张日语原创迷你专辑《Can You Hear Me?》;7月下旬,公布于9月11日推出第三张日本单曲《Monday Afternoon》,该辑讲述一位女人满心期待着一个能够找回遗失的爱的机会的故事;7月28日,IU于SBS的音乐节目《人气歌谣》中宣布当天是她在该节目的最后一次主持,告别担任了2年4个月的主持工作,成为《人气歌谣》担任时间最长的主持;8月25日,IU在《王牌大明星》大结局后,于网上公开与男主角曹政奭的合唱曲《Beautiful Song》,相隔一年多再次推出新歌;年9月10日,第三张日文单曲《Monday Afternoon》完整MV由官方提前公开,该曲于11日正式发行;9月17日,官方确定IU在10月7日凭正规三辑《Modern Times》的推出回归,并发表了一组带有专辑名称的概念照;9月18日,IU透过官方Daumcafe传达对出道5周年的感受和给粉丝们的感谢问候,亦表示全新MV刚拍摄完成,回归的准备也几近完成;9月23日至10月4日,以《双唇之间》为首,官方每隔两天发表一支收录曲的MV预告,并透过音源网站MelOn公开专辑曲目;10月8日韩国时间凌晨0时,正规三辑《Modern Times》音源正式上线,继二辑《Last Fantasy》后,全辑13首歌曲再次攻占了音源榜第1至13名;翌日更于ichart的周榜达到「Perfect All-kill」,主打歌《红舞鞋》更于回归的第二个星期便横扫所有音乐节目一位;10月22日,IU接拍KBS全新水木剧《漂亮男人》,和张根硕合作,饰演女主角金普通;10月30日,IU出演综艺节目《隐藏歌手2》,IU是《隐藏歌手》