2014年3月4日,詹姆斯在比赛中砍下了61分,打破了个人职业生涯得分纪录及格伦·莱斯保持的热火队史单场得分纪录。2014年4月5日,热火主场经双加时121-122负于明尼苏达森林狼,詹姆斯上场47分57秒,24投12中贡献34分8个篮板5次助攻4次抢断,詹姆斯砍下34分后职业生涯总得分达到23000分里程碑。3月10日,热火提前晋级季后赛。季后赛第一轮热火总比分4:0淘汰山猫。5月15日,东部半决赛第5场,热火主场96-94险胜篮网大比分4-1晋级东部决赛。5月30日,热火4:2击败步行者晋级总决赛。这天詹姆斯夺得生涯第100场季后赛胜利,他是NBA历史上第22位拿下生涯季后赛百胜的球员。29岁151天的他成为NBA史上第二位在30岁生日前拿下季后赛百胜的球员。同时詹姆斯成为NBA史上继鲍勃·麦卡杜和丹尼斯·约翰逊之后,首位在加盟一支新球队的头4个赛季均打入总决赛的球员。总决赛中热火再次与马刺阵对阵,6月6日热火以95-110不敌马刺,而贡献25分6篮板3助攻的詹姆斯,末节更是因伤退场。这场比赛詹姆斯成为继乔丹与科比后第三位拿到季后赛4000分1000篮板1000助攻的球员。8日詹姆斯贡献35分10个篮板。之后热火却遭遇三连败,1:4负于马刺。回归骑士(2014年-2018年)2014年7月12日,詹姆斯在《体育画报》上发表公开信,宣布将回归骑士。2015年3月8日,骑士主场迎战太阳,詹姆斯送出8次助攻,这让他骑士生涯的助攻数来到了4206次,与马克·普莱斯并列成为队史助攻王。4月22日,骑士99-91战胜凯尔特人,詹姆斯季后赛总得分超越杰里·韦斯特,上升至季后赛总得分榜第七位。4月27日,骑士在客场101-93战胜凯尔特人。詹姆斯本场比赛送出8次助攻,这让他季后赛生涯助攻数来到了1045次,超越了托尼·帕克(1043),升至现役第1位。5月5日,主场作战的骑士以92-99输给了公牛,本场比赛詹姆斯上场42分钟,贡献了19分15个篮板9个助攻3个抢断。加上这9次助攻,詹姆斯季后赛的助攻总数已经达到了1054次,超过了斯科特·皮蓬(1048),升至NBA历史第7位。5月21日,骑士在客场97-89战胜老鹰,詹姆斯得到31分8篮板6助攻,这是詹姆斯季后赛生涯第52次得到至少30分5篮板5助攻的数据的球员。5月25日,骑士在主场114-111战胜老鹰。本场比赛,詹姆斯砍