2014年2月,主演古装励志剧《错点鸳鸯·戏点鸳鸯》,并在剧中首度一人分饰两角,分别饰演善良懦弱的小姐苏幻儿以及机灵勇敢的丫鬟杨意柳;该剧在江苏省网收视份额最高达19.7%,在浙江省网收视份额最高达21.3%,两项成绩均位居省网第一;3月,在都市情感剧《妻子的秘密》中饰演成熟稳重、大度隐忍的江家继承人江百合;该剧开播后以平均6.14的收视份额成为全国网同时段收视冠军;5月,在福布斯中国名人榜中排名第80位,这也是她首次登上该榜单;7月,搭档张翰主演都市爱情剧《杉杉来了》;在剧中饰演天性善良、单纯可爱的小职员杉杉;该剧播出首日取得收视率破1的成绩,并在播出第三日以CSM50城市网1.33的收视率获得同时段收视冠军;此外,该剧还被俄罗斯、美国、日本等国家引进播出;10月,在中国金鹰电视艺术节金鹰女神投票中,赵丽颖以21894667的总票数排名第一,成为“金鹰女神”;12月6日,获得“尖叫2015爱奇艺之夜”最受欢迎电视剧女演员奖;12月17日,凭借都市爱情剧《杉杉来了》获得国剧盛典年度内地最具人气女演员奖;同年,成立海润传媒赵丽颖工作室。2015年2月,与郭采洁、萧敬腾共同主演喜剧片《一路惊喜》,在片中饰演性格蛮横、强势泼辣的体操皇后李娜娜;5月,在福布斯中国名人榜中排名第43位;6月,赵丽颖主演的古装仙侠剧《花千骨》在湖南卫视播出;她在剧中饰演命格诡异、坚强善良的孤女花千骨,并与霍建华合唱该剧的主题曲《不可说》;该剧播出期间以平均2.213%的收视率打破中国内地周播剧的收视纪录,并且连续29次拿下单日收视冠军,至今仍保持中国内地周播剧收视冠军成绩;此外,该剧还以单日超过4亿的播放量打破中国内地电视剧单日网络播放量的纪录,并成为中国内地首部突破200亿次播放量的电视;而赵丽颖则凭借该剧先后获得第六届澳门国际电视节最佳女主角奖、第22届上海电视节白玉兰奖最佳女主角提名、第28届中国电视金鹰奖观众喜爱的女演员奖、19届华鼎奖中国古装题材电视剧最佳女演员提名;7月,主演都市情感剧《加油吧实习生》,在剧中饰演单纯善良的实习生宋暖;9月22日,赵丽颖主演的古装仙侠剧《蜀山战纪》在爱奇艺首播;她在剧中饰演睿智聪颖又带点邪气的魔女玉无心,并与许志安共同演唱第一季的片尾曲《乱世俱灭》;其后该剧还在安徽卫视播出;12月5日,获得“尖叫2016爱奇艺之夜”年度最受欢迎女演员;12月19日,获得国剧盛典“最具收视号召力演员奖”和“年度特别贡献人物奖”。2016年1月7日,获得2015新浪微博之夜“微博Queen”荣誉;1月15日,与黄渤、孙红雷共同主演的喜剧悬疑片《极限挑战》上映;1月16日,主演的仙侠剧《蜀山战纪之剑侠传奇》在安徽卫视播出;截至大结局,该剧CSM35城平均收视率达1.053%,CSM52城平均收视率达到0.976%,成为2016年安徽卫视收视冠军剧;1月17日,获得2015年腾讯应用宝最具人气女演员奖。2月,在谍战动作片《新永不消逝的电波》中饰演面临生死考验的地下党员兰芳;3月,主演爱情喜剧片《女汉子真爱公式》,在片中饰演性格冷静、理性至极的女学霸何修舞;3月7日,获得2015年度明星权力榜年度颁奖盛典内地最具人气女演员;4月,凭借《花千骨》、《加油吧实习生》分别获得第19届华鼎奖中国古装题材电视剧最佳女演员提名、第19届华鼎奖中国当代题材电视剧最佳女演员提名;5月,凭借《花千骨》获得第22届上海电视节白玉兰奖最佳女主角提名,并于同月主演古装剧《楚乔传》;6月6日,参演的古装喜剧电视剧《吉祥天宝》在腾讯视频上线,在剧中饰演聪明伶俐、雷厉风行的杨若楠;7月4日,赵丽颖特邀主演的民国悬疑剧《老九门》播出,她在剧中饰演绝顶聪明、敢爱敢恨的尹新月;7月31日,主演的古装玄幻剧《青云志》在湖南卫视播出,她在剧中饰演清澈灵秀的女主角碧瑶;9月2日,赵丽颖主演的青春怀旧电影《我们的十年》上映,她在片中饰演单纯热情的假小子张静依,并演唱该片的推广曲《十年》;9月23日,出任河北省旅游形象大使;9月27日,赵丽颖主演的谍战剧《胭脂》在浙江卫视、东方卫视上星播出,她在剧中饰演阳光热血、襟怀洒落的女特工蓝胭脂,这也是赵丽颖首度出演抗战题材的电视剧;10月,凭借仙侠剧《花千骨》获得“第28届中国电视金鹰奖观众喜爱的女演员奖”;10月30日,在第3届“文荣奖”颁奖典礼上,凭借悬疑剧《老九门》获得最佳女主角奖;12月,赵丽颖出演古装神话爱情片《西游记女儿国》,饰演女儿国国王,之后赵丽颖确认加盟东方卫视2017跨年盛典;与此同时,其主演的《青云志Ⅱ》则开始在北京卫视播出;12月3日,获得2017爱奇艺尖叫之夜年度艺人;12月10日,获得腾讯视频星光大赏最受欢迎电视剧女演员。2017年1月28日,主演的现代电影《乘风破浪》上映,她在片中饰演温婉清丽的牛爱花,而该片在中国内地的票房则突破了10亿人民币 ;2月26日,获得中国电视剧品质盛典年度实力演技剧星;5月20日,赵丽颖的蜡像正式入驻北京杜莎夫人蜡像馆;5月26日,凭借电影《乘风破浪》获得第24届北京大学生电影节最受大学生欢迎女演员奖;6月,参演公益广告《光荣与梦想——我们的中国梦》。6月5日,其主演的女性励志传奇古装剧《楚乔传》在湖南卫视播出,她在剧中饰演坚韧果敢、侠骨柔肠的楚乔,该剧在CSM52城市网以平均1.741%的收视率获得同时段收视冠军,并以超过420亿次的播放量成为中国内地首部在播出期间网播量就突破400亿次的电视剧;6月18日,第二届微博电影之夜在上海举行,赵丽颖与冯绍峰获得“微博最受期待银幕组合”奖;7月,CC-Smart明星价值榜发布盛典公布了《2017中国影视明星价值报告》,赵丽颖凭借其在影视领域的表现获得年度最具价值女明星奖;9月26日。