Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
Table 2. バンガロール地域、ハノイ周辺地域のe-waste処理地域・対照地域における土壌中微量元素濃度（mg/kg、上段：幾何平均、下段・最小値—最大値）

サンプリング地域	V	Cr	Mn	Co	Cu	Zn	Mo	Ag
インド・パンガロール地域
スラムの小規模リサイクル施設(BES)	30
(24-37)	73
(46-160)	449
(286-849)	11
(5.2-42)	592
(61.7-4790)	326
(126-2530)	1.78
(0.839-11.0)	14
(2.2-320)
e-wasteリサイクル工場(BEF)	69
(62-77)	54
(50-62)	619
(483-897)	14
(12-16)	429
(154-2190)	192
(119-499)	1.81
(1.35-2.19)	2.5
(1.3-8.7)
対照地域(BC)	53
(21-76)	57
(38-190)	390
(262-629)	11
(4.9-17)	22.8
(10.0-40.4)	41.0
(30.3-59.8)	1.04
(0.545-1.60)	0.36
(0.24-0.53)
ベトナム・ハノイ周辺地域
プラスチック回収工場(MK)	85
(49-124)	80
(58-98)	744
(530-869)	14
(9.0-18)	47.9
(41.5-59.1)	167
(122-385)	0.86
(0.67-1.4)	0.249
(0.187-0.395)
鉛バッテリーリサイクリング工場(DM)	121
(67-184)	81
(56-112)	261
(86-546)	13
(9.6-15)	100
(32.9-335)	214
(116-515)	1.5
(0.62-3.7)	0.3
(0.072-1.09)
e-waste解体工場(TM)	79
(58-116)	61
(46-73)	316
(188-626)	14
(8.1-42)	56.3
(44.3-83.9)	115
(70.0-187)	1.8
(0.73-3.1)	0.318
(0.186-0.867)
e-waste解体工場(BD)	98
(47-148)	72
(40-101)	219
(114-391)	10
(6.5-14)	47.3
(12.4-209)	114
(44.2-1080)	1.7
(1.0-4.2)	0.235
(0.170-0.386)
対照地域(TH)	172
(103-228)	88
(65-110)	543
(442-655)	9.3
(7.3-11)	110
(55.9-149)	416
(243-558)	1.4
(0.77-2.0)	0.273
(0.237-0.320)
サンプリング地域	Cd	In	Sn	Sb	Hg	Tl	Pb	Bi
インド・パンガロール地域
スラムの小規模リサイクル施設(BES)	2.33
(0.385-38.9)	0.722
(0.092-4.62)	86.1
(9.13-957)	14
(2.9-180)	1.8
(0.09-59)	0.390
(0.303-0.462)	297
(90.4-2850)	0.667
(0.126-2.70)
e-wasteリサイクル工場(BEF)	0.478
(0.301-0.906)	0.618
(0.464-0.859)	46.2
(20.9-118)	24
(9.3-110)	<0.05
(0.05	0.650
(0.601-0.737)	126
(79.1-262)	0.639
(0.509-0.920)
対照地域(BC)	0.165
(0.082-0.296)	0.105
(0.059-0.208)	2.45
(1.41-5.36)	0.43
(0.22-1.2)	<0.05
(0.05	0.487
(0.211-0.716)	22.8
(12.6-35.6)	0.151
(0.101-0.252)
ベトナム・ハノイ周辺地域
プラスチック回収工場(MK)	0.539
(0.338-0.761)	0.091
(0.053-0.114)	5.41
(3.55-12.8)	3.1
(2.1-5.1)	0.076
(0.039-0.119)	0.611
(0.246-0.850)	82.7
(45.0-141)	0.633
(0.297-0.920)
鉛バッテリーリサイクリング工場(DM)	0.633
(0.139-2.10)	0.267
(0.103-0.805)	25.8
(7.90-79.5)	56
(10-389)	0.056
(0.015-0.127)	0.962
(0.652-1.63)	2205
(413-9339)	1.59
(0.768-3.56)
e-waste解体工場(TM)	0.433
(0.158-0.856)	0.13
(0.056-1.27)	4.78
(2.75-7.63)	2.6
(1.5-4.8)	0.141
(0.069-0.276)	0.63
(0.500-0.868)	54
(44.6-74.6)	0.485
(0.320-0.705)
e-waste解体工場(BD)	0.258
(0.105-0.637)	0.113
(0.065-0.218)	6.91
(2.69-27.3)	2.6
(1.4-6.1)	0.071
(0.017-0.355)	0.735
(0.398-0.849)	51.4
(28.8-110)	0.612
(0.398-0.849)
対照地域(TH)	0.246
(0.217-0.277)	0.098
(0.069-0.111)	4.85
(4.00-6.43)	3
(1.7-6.3)	0.085
(0.039-0.149)	0.314
(0.235-0.425)	25.5
(18.7-31.3)	0.396
(0.220-0.506)
土壌試料：インド・バンガロール市周辺では、e-waste リサイクル地域周辺（BES+BEF）における土壌中 Cu、Ag、Pb、Sn、Sb、Ag、Mo、Cd、Bi、In、Hg 濃度が対照地域と比較して統計的に有意に高値を示した（Table 2）。濃縮係数 $$ EF = (\text{幾何平均濃度})e-\text{waste}/(\text{幾何平均濃度}) $$ 対照地域を算出したところ、BES では Cu、Ag、Cd、Sn、Sb、Hg、Pb が、BEF では Cu、Sn、Sb で EF 値が 10 を超過した。各微量元素濃度は BES-BEF 間で強い正の相関を示すが（r = 0.9147）、一般に BES でより高濃度であった。この傾向は、Hg と Ag でとくに顕著であり、Hg は BEF ではほとんど検出されなかった。これは、e-waste からの貴金属の不適切な抽出が、工場内よりも屋外で顕著であることを示唆している。

バンガロールの土壌試料から得られた結果を、中国 Guiyu の e-waste リサイクル地域で得られた結果と比較したところ(Leung et al. 2008)、ほとんどの微量元素濃度は、Guiyu と同等もしくはやや低いレベルであった(Table 3)。また、US EPA の示した土壌のスクリーニング値（residential level、industrial-outdoor level）と比較すると、Cu (n = 1; BES)、Sb (n = 2; BES: 1、BEF: 1)、Hg (n = 3; BES)、and Pb (n = 2; BES) の 4 元素について、residential level を超過する試料があった(DTSC, 1999)。また、BES の土壌中 Pb の最高濃度は industrial outdoor level を超過していた。これらの結果より、e-waste リサイクル地域周辺住民の微量元素曝露が危惧される。

粉塵試料：バンガロールで採取した粉塵試料は BEF と CC でそれぞれ 1 試料のみであるので、統計解析を適用することはできないが、CC と比較して BEF で高値を示した元素は Cr、Mn、Co、Cu、In、Sn、Sb、Tl、Pb、Bi であった。中でも、Cu、In、Sn、Tl、Bi は 10 倍以上の高濃度である。バンガロール市周辺で得られた値を、中国の e-waste リサイクル地域 Guiyu の粉塵で得られた値と比較したところ(Deng et al. 2006)、粒子サイズの違いを考慮する必要があるものの、Guiyu の粉塵中微量元素濃度の方が概して高値であった（Table 4）。しかし、BEF での結果を US EPA の示した大気中微量元素濃度のスクリーニング値（Cr、Mn、Co、Cd）と比較すると、4 元素ともスクリーニング値を超過しており、大気微粒子の汚染は無視できないレベルにある(DTSC, 1999)。

## C-1-2 ベトナム・ハノイ市周辺

土壌試料：ベトナム・ハノイ市周辺では、各 e-waste リサイクル地域間で大きな差が見られた（Table 1）。もっとも汚染が顕著なのは鉛バッテリーリサイクル地域（DM）であり、とくに Pb と Sb の EF 值はそれぞれ 86、19 ときわめて高値であった。Pb バッテリーの電極には Sb を数%含む合金が使用されることがあり、高濃度の Sb は電極に由来すると推測される。この地域では、Sn や Bi も高い EF 值（それぞれ 5.3、4.0）を示しており、Pb の精製過程で環境中に放出されたと推測される。e-waste 解体地域（TM、BD）、プラスチック回収地域（MK）では、微量元素濃度は概して低く、対照地域との有意差もほとんど見られなかった。

汚染レベルを評価するため、土壌中微量元素濃度をオランダおよびベトナムにおける土壌中の基準濃度と比較した(TCVN, 2002; ATSDR, 2007)(Table 4)。オランダではintervention
value と target value の 2 種類の基準を設けているが、とくにリスクが高いと考えられる intervention level を超過したのは、DM における Pb と Sb であった。この結果は、Pb バッテリーリサイクル場における Pb と Sb の汚染は深刻なレベルにあることを示唆している。他の元素では、e-waste リサイクル地域における Ba の値が、オランダの基準における target value を超過する傾向がある。また Cd や Tl の濃度は target value に匹敵するケースもある。Zn は TH、DM において、約 50% の試料がオランダの target value やベトナムの基準値を超過し、BD では intervention value を超過した試料もあった。他にも、DM における As など、一部の試料において intervention value を超過するケースも認められた。

粉塵試料：大気粉塵中微量元素濃度を e-waste リサイクル地域と都市の対照地域（HN）で比較したところ、e-waste の手作業解体処理が実施されていた TM と BD において、Hg、Pb、Cu、As、Zn、In、Sn 濃度が高値を示した（Table 4）。また、バッテリーリサイクル地域（DM）では、ほとんどの微量元素が HN よりも高値であり、とくに Pb、Ag、Sb、Sb、Cu、Hg、Zn、In、As、Se、Cd、V、Tl、Co は顕著な高濃度で検出された。

ハノイ市周辺で得られた濃度を、中国の e-waste リサイクル地域である Guiyu の粉塵で得られた値と比較したところ(Leung et al. 2008)、粒子サイズの違いを考慮する必要があるものの、DM で得られた試料（DM2）中の Mn、Cu、Zn、Pb、Ba は Guiyu よりも著しく高値を示した。このことから、DM 住民の大気経由での微量元素曝露が懸念された。

## C-2 XAFS 分析

バンガロール地域の土壌中 Cu、Zn、Sn の K 吸収端 XANES スペクトルを解析したところ、各金属について、測定した 4 試料全てで同一の XANES スペクトルが得られた (Fig. 2)。この結果は、e-waste 処理場周辺の各重金属の形態がほぼ同一とみなしてよいことを示している。

Sn は、形態によっては強い毒性を示す元素であり、有機スズ化合物の minimum risk level （MRL、ATSDR 推奨値）は、無機スズ化合物の 1/100－1/1000 である。バンガロール地域の平均土壌中 Sn 濃度は、対照地域と比較して約 40 倍高値であり、リスク評価に先立ち形態分析が必要である。Sn の XAFS スペクトルを解析した結果、 $ SnCl_{2} $ のスペクトルとほぼ一致したため、毒性の低い無機態の Sn が主体であることが示唆された（Fig. 2）。これは、はんだなどに合金として含まれる Sn が土壌中へ移行したものと考えられる。無機 Sn の RfD 値に基づき算出した HI 値は < 0.002 であり、Sn の暴露による健康影響はほとんどないと考えられた。

Dong Mai 地域の土壌では、Sb の顕著な濃集が認められた。Sb の XANES スペクトルを解析したところ、80%以上が $ Sb_{2}O_{3} $ として存在することが推察された（Fig. 2）。 $ Sb_{2}O_{3} $ は主に難燃剤・触媒として使用され、近年重要量が増加している。また、酸化数が+5 価のアンチモン化合物と比較すると、 $ Sb_{2}O_{3} $ の毒性は強いことが知られている。Sb は、USEPS の提示
Energy (keV)

Figure 2 Bangalore土壌中の銅と亜鉛のK吸収端XANESスペクトル

Fig. 2 Bangalore および Dong Mai 土壤中の Cu, Zn, Sb, Sn の XANES スペクトル
する RfD 値のリストでは、総 Sb の経口摂取と $ Sb_{2}O_{3} $ の吸入摂取の値が与えられており、それぞれ 0.0004 mg/kg/day と、0,0002 mg/m $ ^{3} $ となっている。ただし、総 Sb の RfD 値は不確実係数（UF）1000 を乗して得られており、UF = 300 の $ Sb_{2}O_{3} $ と比較してリスク評価における不確かさが大きい。すなわち、形態分析を実施することで、より適切なハザード比を算出することが可能となった。

## C-3 リスク評価

土壤中最大微量元素濃度に基づき HQ、HI を算出したところ、バンガロール地域においては、子供に対する Cr、Cu、As の HQ が 0.5 を超過し、HI 値は 3.5 であった。一方 Dong Mai 地域においては、Cr、As、Sn、Sb、Pb の HQ が 0.5 を超過し、HI 値は 8.1 であった。各地域で HI 値が 1 を超過したことから、これらの地域住民への健康影響が危惧される。しかし、この算出法では各 HQ 値を単純に加算しているため、複合暴露の影響を考慮できない。そこで、単純加算型の HI(HI_{add}) の他に、標的器官毒性当量を用いた HI(HI_{TTD}) および毒性物質間の相互作用を考慮した HI(HI_{int}) を算出し、その結果を比較した。その結果、HI_{add} は常に HI_{TTD} よりも高い値となることが示された。このことは、単純加算型の HI 算出法では、複合暴露リスクを過大評価する傾向にあることを示唆している。また、HI_{int} は最大で 1.8 倍程度 HI_{TTD} よりも高い値となることが分かった。これは主に As・Mn と Pb の同時暴露による Pb 毒性の相乗効果に由来することが示された。このように、様々な汚染物質が複合的に暴露する e-waste のような環境では、リスク評価の際にも関連因子を丁寧に吟味することが望ましいと考えられる。

### D. 第4章第1節 結論

本課題を通じて、e-waste処理に従事する住民への重金属暴露リスクが示唆された。e-waste処理が途上国で活発化したのは比較的近年であり、今後はこれまで先進国で見られた重金属汚染とは異なる影響が発生する可能性もある。したがって、これまでに蓄積されたデータを精査することで、新しいリスクを探索・予見し、関連機関に提示していく必要がある。例えば、本研究の結果から、Pbバッテリー処理場では、Pbの他にSb暴露の影響が懸念されるが、PbとSbの複合暴露影響については、基礎的な知見が不足している。したがって、このような環境の調査においては、確立されたモニタリングスキームの実施に留まらず、適宜詳細な形態分析やデータ解析を適用し、新たなリスク評価法を提示することが重要である。

## 第4章第2節 鯨類を用いた海洋の環境モニタリング

### E. 研究方法

## E-1 試料採取

沿岸性鯨類1種（ネズミイルカ(harbour porpoise; Phocoena phocoena)）、外洋性鯨類2種（ス
ジイルカ (striped dolphin; Stenella coeruleoalba)、カズハゴンドウ (melon-headed whale; Peponocephala electra) を分析に供試した。採取地点を Fig.3 に示す。

ネズミイルカ(harbour porpoise; Phocoena phocoena)

1985 年から 2010 年の間、北海道、青森および秋田で座礁および混獲されたネズミイルカの肝臓 45 試料 (オス 32 検体、メス 11 検体、不明 2 検体)、脳 30 試料 (オス 23 検体、メス 7 検体、不明 2 検体) を分析に供試した。

スジイルカ(striped dolphin; Stenella c oeruleoalba)

1977 年から 2004 年にかけて千葉、神奈川、静岡、和歌山および愛媛で座礁および混獲したスジイルカの肝臓 48 試料（オス 25 検体、メス 17 検体、不明 6 検体）、脳 21 試料（オス 11 検体、メス 10 検体）を分析に供試した。

カズハゴンドウ(melon-headed whale; Peponocephala electra)

1982 年から 2011 年にかけて茨城県、千葉県、静岡県、宮崎県で座礁したカズハゴンドウの肝臓 69 試料（オス 37 検体、メス 32 検体）、脳 36 試料（オス 14 検体、メス 18 検体、不明 4 検体）を分析に供試した。

## E-2 化学分析

## E-2-1 微量元素分析

元素分析は既報 (Anan et al. 2001) に従ったが、試薬の量を一部変更した。試料は分析時まで-20℃で保存し、分析時に常温で解凍、切り出しの後、80℃で16時間乾燥させ粉砕した。粉末試料約0.2 gをテフロン製バイアルに秤量し、超微量分析用硝酸 (和光純薬工業株式会社) 3.5 mlを加えマイクロ波加熱分解処理 (Ethos D, Milestone S.r.l., Sorisole, BG, Italy) 後、超純水 (Milli-Q Integral3: Millipore, Japan) で約50 gに定容した。Li、Mg、Al、Ca、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu、Zn、Ga、As、Se、Rb、Sr、Mo、Ag、Cd、In、Sn、Sb、Cs、Ba、Tl、Pb、Bi の28元素は誘導結合プラズマ質量分析計 (ICP-MS: Agilent 7500 Agilent Technologies, Japan) を用いて定量した。プラズマの揺らぎによる感度の変動を避けるため、内部標準試料としてYを用いた。Hgは冷炎気化—原子吸光光度計 (CV-AAS: HG-450 Hiramuma, Japan) を用いて測定した。

本分析の精度および確度は、標準試料 (Oyster tissue, DOLT-3) を用いて確認した。微量元素濃度はすべて乾燥重量 ( $ \mu g/g dry wt. $ ) で表示した。検出限界値は Hg が 0.05 、 Se、Sn、Sb、Cs は 0.01、その他の元素は 0.001 $ \mu g/g dry wt. $ であった。

## E-2-2 有機水銀分析

有機水銀の分析は Thopson and Furness (1989)による方法を一部改良して行った。微量元素
Fig. 3 鲸類試料採取地域

分析に用いた粉末試料約 0.2 g を定秤し、0.1 M CuSO_{4} 水溶液 10 ml、3 M NaBr 水溶液 5 ml、トルエン 10 ml を加えた。その後 20 分間振とうし、さらに 10 分間の遠心分離 (2500 rpm) 後、トルエン層と水層に分離した。トルエン層を 5 ml 分取し、0.005 M Na_{2}S_{2}O_{3} 水溶液 2 ml を加えて振とう後、10 分間遠心分離 (150 rpm) して水層とトルエン層を分離し、トルエン層を除去した。残余の水層に石油エーテル 2 ml を加え、振とう・遠心分離後、石油エーテルを除去した。さらに 60℃ の湯槽内に約 2 時間静置し、完全にトルエンと石油エーテルを除去した。抽出液をテフロン製バイアルに入れ、超微量分析用硝酸 (和光純薬工業株式会社) 5 ml を加えてマイクロ波加熱分解処理 (Ethos D, Milestone S.r.l., Sorisole, BG, Italy) を行い、超純水 (Milli-Q Integral3: Millipore, Japan) で約 50 g に定容して冷炎気化—原子吸光光度計 (CV-AAS: HG-450 Hiranuma, Japan) で測定した。

分析の精度は、標準試料 (DOLT-3, National Research Council Canada) を用いて確認した。有機水銀濃度は乾燥重量 ( $ \mu g/g dry wt. $ ) で表示し、検出限界値は $ 0.01 \mu g/g dry wt. $ であった。

## E-3 統計解析

統計解析は、元素濃度の雌雄差や2群間の差はMann-WhitneyのU検定を、元素濃度と年齢および体長や、元素間の相関係数はSpearmanの順位相関係数を用いて解析した。経年変
動解析では生物学的要因 (年齢、体長および性差など) と相関する微量元素は、これら影響を除外するために重回帰分析を用い、従属変数には常用対数に変換した微量元素濃度を、独立変数には生態学的要因と試料採取年を組み込んだ重回帰モデルを構築して解析した。微量元素濃度の測定値が検出限界値以下であった検体は除外し、統計解析をおこなった。有意水準は p<0.05 とした。

### F. 結果および考察

## F-1 微量元素の蓄積特性

微量元素汚染の経年変動を精緻に解析するには、生物種の蓄積特性を理解する必要がある。何故なら、バイオメトリーや性、成長段階などの生物学的要素と蓄積レベルとの間に相関が認められる場合、経年変動を解析する際にこれらのパラメータ一が交絡因子として影響を及ぼすからである。そこで、体長（成長段階）および雌雄と微量元素蓄積レベルの間の関係を解析した。

## F-1-1 体長（成長段階）と微量元素蓄積レベルの関係

本研究に供試したすべての検体は年齢が未同定であることから、成長の指標として体長に注目し、微量元素濃度との関係を解析した。その結果、体長と肝臓中元素濃度との間に有意な正の相関が認められた元素は、ネズミイルカにおいて V、Co、Ni、Se、Mo、Cd、T-Hg、O-Hg、Tl (Fig. 4)、スジイルカでは、V、Se、Mo、Ag、In、Sn、T-Hg、O-Hg、Pb (Fig. 5)、カズハゴンドウでは Cu、Se、Ag、In、Sn、T-Hg、O-Hg、Pb であった (Fig. 6)。一方、体長と負の相関を示した微量元素は、スジイルカで Mn、Zn (Fig. 5)、カズハゴンドウで Mn、Co、Rb であった (Fig. 6)。先行研究によれば、鯨類に蓄積している V、Se、Ag、Sn、T-Hg は年齢蓄積性を示すことが明らかにされており (Agusa et al. 2008)、本研究は過去の報告と一致した。また生体内における Rb の必須性は明らかにされていないが、その物理化学的性質は同族元素の K と類似しており、生体内では K⁺ と拮抗して存在することが知られている。またシワハイルカの肝臓中 Rb と K 濃度が有意な正の相関を示したとの報告もある。(Mackey et al., 2003)。一般に K は成長に伴い濃度減少を示す元素であることから、Rb も同様の挙動を示したものと考えられる。事実、Rb が加齢に伴い減少することを鯨類で観察した報告がある (Kunito et al. 2004)。

本研究で測定したいくつかの元素は、体長と相関を示さなかった。これらの元素は体内のホメオスタシスにより、成長とは無関係に一定の濃度を維持することが考えられ、主として必須元素で認められる。一方で、体長と正の相関を示した元素、すなわち成長に伴い蓄積する元素の存在が明らかとなった。摂餌により体内に蓄積されるCdやO-Hgなどの毒性元素は体長の大きい個体ほど高蓄積していることから、そのリスクが懸念されるとともに、経年変動を解析する場合配慮が必要と考えられた。
Fig. 4 ネズミイルカの肝臓中微量元素濃度の体長依存性
Fig. 5 スジイルカの肝臓中微量元素濃度の体長依存性
Fig. 6 カズハゴンドウの肝臓中微量元素濃度の体長依存性
## F-1-2 微量元素蓄積レベルの雌雄差

微量元素濃度の雌雄差を解析したところ、肝臓ではネズミイルカのCoとBi (Fig. 7)、スジイルカのTl (Fig. 8)、カズハゴンドウのCd (Fig. 8)のみ有意差を示した(Mo、Bi；メス<オス、p<0.05、Tl；メス>オス、p<0.05、Cd；メス>オス、p<0.01)が、大半の元素で有意な雌雄差は認められなかった。スジイルカ(Monaci et al. 1998, Capelli et al. 2000, Agusa et al. 2008)、カズハゴンドウ(Endo et al. 2008)の微量元素について解析した過去の報告でも、明瞭な雌雄差はみらていない。また、沿岸性の小型鯨類スナメリでは未成熟個体の雌でCuの有意な高値が報告されているが、その他の元素では性差は認められていない（未発表）。したがって鯨類における微量元素濃度の雌雄差は、一部の例外を除いて明確でないことが推測され、経年変動解析の際ほとんど考慮する必要はないと考えられた。

## F−2 微量元素濃度の経年変動解析

F-1-1 で示したとおり、Hg などの一部の微量元素は成長に伴う濃度上昇、すなわち年齢蓄積性を示すことが明らかとなった。そこで、体長による交絡作用を除外するため、従属変数には常用対数に変換した濃度を、独立変数には体長 (Yr) と試料採取年 (Yr) を組み込んだ重回帰モデルを構築した。

$$ \mathrm{Log[ 濃度 ]}=\beta_{1}\times\mathrm{BL}+\beta_{2}\times\mathrm{Yr} $$

$$ BL= 体長、Yr= 経年、\beta= 偏回帰係数 $$

体長相関に加え性差も認められた微量元素は、性差をダミー変数として導入し重回帰モデルを構築した。

$$ \mathrm{Log[ 濃度 ]}=\beta_{1}\times\mathrm{BL}+\beta_{2}\times\mathrm{Yr}+\beta_{3}\times\mathrm{Sx} $$

BL = 体長、Yr = 経年、Sx = 性差(ダミー変数)、 $ \beta = $ 偏回帰係数

また、本研究では視覚的な理解を促すため、実測濃度のほかに各鯨類の平均体長における計算値も図中にプロットした。

体長相関および性差が認められない微量元素は回帰モデルにより経年変動を解析した。

$$ \mathrm{Log[ 濃度 ]}=\beta_{1}\times\mathrm{Yr} $$

## F-2-1 Hg

総水銀 (T-Hg) および有機水銀 (O-Hg) を解析した結果、ネズミイルカの T-Hg および O-Hg は有意な経年上昇を示さなかった (Fig.9)。日本近海の平均海水中濃度は 4.3 ng/kg で 1986 年以降同レベルで推移していることが報告されている (気象庁 2010)。このことは、日本沿岸における Hg の排出量や汚染が 1986 年以降大きく変化していないことを暗示しており、ネズミイルカで得られた結果は海水調査の報告を支持している。わが国における Hg の環境排出は 1980 年代以降厳しく規制されていることから、日本沿岸に生息するネズミイ
Fig. 7 ネズミイルカの肝臓中微量元素濃度の性差

Fig. 8 スジイルカの肝臓中微量元素濃度の性差
Fig. 9 ネズミイルカ、スジイルカ、カズハゴンドウの肝臓中総水銀および有機水銀濃度の経年変動
ルカや海水の汚染レベルに変動が認められなかったものと推測される。

回帰式

ネズミイルカ

$$ \mathrm{Log}\left[\mathrm{T}-\mathrm{Hg}\right]=0.0201\times[\mathrm{BL}]-0.0103\times[\mathrm{Yr}]+18.52\ (\mathrm{R}^{2}=0.27) $$

$$ \mathrm{Log}\;\mathrm{[O-Hg]=0.0111\times[BL]-0.0143\times[Yr]+27.28\;(R^{2}=0.25)} $$

一方、外洋域に生息するスジイルカでは T-Hg (Fig.9)、カズハゴンドウでは O-Hg で経年的に有意な濃度上昇が認められた (Fig.9)。近年、人間活動や産業活動、とくに化石燃料の使用による Hg の大気放出量は著しく、その人為起源放出量の 54% はアジア域に由来することが報告されている (Pacyna et al. 2010)。大気中に放出された Hg は最終的に海洋に到達する。極域の堆積物コアや北太平洋の海水調査では、Hg レベルの上昇が報告されており、地球規模での海洋汚染の進行が示唆されている (Sunderland et al. 2009)。したがって生体内の Hg レベルの上昇も懸念されるが、本研究により 2 種の外洋性小型鯨類で Hg の経年的上昇を認めたことは、外洋域の海水のみならず生態系の汚染も確実に進行していることを示しており、東アジアの Hg 排出規制を一層強化する必要がある。最近の研究で、カナダ北極域に生息するシロイルカやホッキョクグマでも Hg レベルの上昇が明らかにされたことは (Dietz et al. 2011; Lockhart et al. 2005)、生物の Hg 汚染が急速に広域化していることを示唆しており、2013 年の水銀条約の締結に向けて基礎情報を充実させる必要がある。

回帰式

スジイルカ

$$ \mathrm{Log}\left[\mathrm{T}-\mathrm{Hg}\right]=0.0189\times[\mathrm{BL}]+0.0104\times[\mathrm{Yr}]\text{—}22.46\left(\mathrm{R}^{2}=0.76\right) $$

$$ \mathrm{Log}\left[\mathrm{O}-\mathrm{Hg}\right]=0.0110\times[\mathrm{BL}]+0.0001\times[\mathrm{Yr}]\text{—}3.05\ (\mathrm{R}^{2}=0.27) $$

カズハゴンドウ

$$ \mathrm{Log}\left[\mathrm{T}-\mathrm{Hg}\right]=0.0189\times[\mathrm{BL}]+0.0012\times[\mathrm{Yr}]\text{—}4.39\left(\mathrm{R}^{2}=0.41\right) $$

$$ \mathrm{Log}\;\mathrm{[O-Hg]=0.0058\times[BL]+0.0044\times[Yr]-8.98\;(R^{2}=0.26)} $$

## F-2-2 その他の微量元素

ネズミイルカにおける微量元素濃度の経年変動を解析した結果、Li、Ca、Cu、Ga、As、Sr、Baで有意な経年的上昇が認められた(Li; p < 0.01、Ca; p < 0.001、Cu; p < 0.01、Ga; p < 0.05、As; p < 0.01、Sr; p < 0.05、Ba; p < 0.05)。一方、Cr、Snは有意な経年的減少を示した(Cr; p < 0.05、Sn; p < 0.001)(Figs.10)。これら微量元素の中には、生産量や需要量が増加しているものがあり、北日本沿岸では、これら元素の動向を監視する必要がある。一方、外洋域に生息するスジイルカにおいて、Agは有意な経年的上昇、Mo、Mn、Znは有意な経年的減少を示した。
Fig. 10 ネズミイルカの肝臓中微量元素濃度の経年変動
Fig. 11 スジイルカの肝臓中微量元素濃度の経年変動

$$ (Ag;p<0.05、Mo;p<0.05、Mn;p<0.001、Zn;p<0.001)(Fig.9)。 $$

$$ \begin{aligned}&\mathrm{Log}\left[\mathrm{Ag}\right]=0.0130\times\mathrm{[BL]}+0.0110\times\mathrm{[Yr]}\text{—}23.97\left(\mathrm{R}^{2}=0.61\right)\\ &\mathrm{Log}\left[\mathrm{Mo}\right]=0.0038\times\mathrm{[BL]}-0.0044\times\mathrm{[Yr]}+8.25\left(\mathrm{R}^{2}=0.39\right)\\ &\mathrm{Log}\left[\mathrm{Mn}\right]=-0.0013\times\mathrm{[BL]}-0.0082\times\mathrm{[Yr]}+17.61\left(\mathrm{R}^{2}=0.45\right)\\ &\mathrm{Log}\left[\mathrm{Zn}\right]=-0.0064\times\mathrm{[BL]}-0.0022\times\mathrm{[Yr]}+15.48\left(\mathrm{R}^{2}=0.55\right)\\ \end{aligned} $$

体長と相関を示さなかった元素の中では Li、Al、Ca、Fe が有意な経年的上昇を示し(Li; p < 0.05、Al; p < 0.05、Ca; p < 0.01、Fe; p < 0.01)、Mg、Co、Rb、Cs は有意な経年的減少を示した(Mg; p < 0.05、Co; p < 0.05、Rb; p < 0.01、Cs; p < 0.05)(Figs 11, 12)。

カズハゴンドウにおいて、体長と相関を示した元素の中ではCu、Se、Ag、Pbが有意な経
Fig. 12 スジイルカの肝臓中微量元素濃度の経年変動
Fig. 13 カズハゴンドウの肝臓中微量元素濃度の経年変動
Cd

Fig. 13 カズハゴンドウの肝臓中微量元素濃度の経年変動（全頁より継続）

年的上昇、In、Snは経年的減少を示した(Cu; p < 0.05、Se; p < 0.05、Ag; p < 0.001、Pb; p < 0.01、In; p < 0.01、Sn; p < 0.01)(Fig.13)。

$$ Log\left[Cu\right]=0.0021\times[BL]+0.0030\times[Yr]-5.28\left(R^{2}=0.18\right) $$

$$ Log\left[Se\right]=0.0184\times[BL]+0.0078\times[Yr]-17.93\ (R^{2}=0.49) $$

$$ Log\left[Ag\right]=0.0014\times[BL]+0.0155\times[Yr]-33.65\left(R^{2}=0.52\right) $$

$$ \mathrm{Log}\left[\mathrm{Pb}\right]=0.0042\times\mathrm{[BL]}+0.0047\times\mathrm{[Yr]}-11.27\ (\mathrm{R}^{2}=0.24) $$

$$ Log\left[In\right]=0.0063\times[BL]-0.0077\times[Yr]+11.66\left(R^{2}=0.21\right) $$

$$ \mathrm{Log}\left[\mathrm{Sn}\right]=0.0107\times\left[\mathrm{BL}\right]-0.0087\times\left[\mathrm{Yr}\right]+14.89\left(\mathrm{R}^{2}=0.26\right) $$

体長と相関が認められなかった元素では V、Sr、Cs、Tl が有意な経年的上昇を示し(V; p < 0.01、Sr; p < 0.001、Cs; p < 0.001、Tl; p < 0.01)、Bi は有意な経年的減少を示した(Bi; p < 0.001)。また、性差が確認された Cd も有意な経年的上昇を示した (Fig.13)。

$$ Log\left[Cd\right]=-0.1253\times\left[Sex\right]-0.0052\times\left[Yr\right]+12.13\left(R^{2}=0.20\right) $$
本研究では、Hg 以外の一部の微量元素でも有意な経年的上昇が認められたが、沿岸域及び外洋域で共通した明確な傾向は認められなかった。これは生息域や食性による影響が考えられた。とくに同じ外洋域に生息するスジイルカとカズハゴンドウの食性は異なっており、こうした生態学的要因が経年変動に影響を及ぼしていることも考えられる。また、必須元素である Ca や Cu、またレアメタルの Li や Sr など体内で恒常性を維持している元素の一部でも濃度上昇がみられ、環境への汚染負荷増大の影響が暗示される。水銀に加え、今後産業用途の拡大が予想される微量元素についても経年変動を調査する必要がある。

本研究により、外洋域に生息する鯨類中Hgレベルの経年的上昇が明らかとなった。また、LiやCuなどの微量元素でも経年的上昇が認められた。近年、経済成長の著しいアジア地域は微量元素の主要な放出源と考えられることから、本研究の成果は排出量規制の国際的な枠組み整備に重要な知見を提供できたと考えている。

### G. 第4章第2節の結論

北日本沿岸域に生息するネズミイルカ 45 検体 (採取年代 1985 - 2010 年)、外洋域に生息するスジイルカ 48 検体 (採取年代 1977 - 2004 年) およびカズハゴンドウ 69 検体 (採取年代 1982 - 2011 年) の肝臓および脳中の微量元素濃度を分析した。一般に、鯨類の肝臓中 Hg は年齢依存的に蓄積することが知られているため、体長または年齢と Hg 濃度の相関を解析したところ、全ての種で有意な正の相関が認められた $ (p < 0.05) $ 。このことから、重回帰分析を用いて体長（または年齢）の影響を補正したうえで、肝臓中の総 Hg ならびに有機 Hg と採取年代の相関を解析した。

重回帰分析の結果、ネズミイルカでは Hg レベルと採取年に有意な相関は認められなかったが、スジイルカとカズハゴンドウの Hg レベルは、有意な経年的上昇を示した $ (p<0.05) $ 。すなわち、Hg レベルの経年的上昇は、沿岸域よりも外洋域で顕著であることが示唆された。この傾向は日本近海 (気象庁 2010) や北太平洋 (Sunderland et al. 2009) における海水のモニタリングデータと一致しており、海水汚染の経年変動が海洋生態系に及んでいることを示唆している。スジイルカおよびカズハゴンドウから検出された脳中有機 Hg 濃度を毒性学的知見と比較したところ、半数以上の検体の値はラットで得られた毒性影響濃度に匹敵する有機 Hg レベルに達しており、中枢神経系への影響が危惧された。近年の世界的な Hg 放出量の増加には、中国をはじめとしたアジア諸国の寄与が高いと推定されている。これは他の微量元素についても同様であり、アジア沿岸域から外洋域にかけて、Hg をはじめとした各種微量元素の経年変化を追跡することが重要である。

### H. 総括

本研究課題では、2つのテーマを通し、アジア諸国を発生源とする重金属類の汚染実態について、地域的および広域的な視点での研究を展開した。地域的なアプローチでは、e-waste
処理場周辺の土壌や大気粉塵から、ヒトへの健康影響が危惧されるレベルの重金属類が検出されており、詳細な健康リスク評価と、それに基づく政策提言が喫緊の課題である。また、広域的なアプローチでは、外洋性鯨類の保存試料を用い、外洋域における水銀濃度の経年的上昇を示唆した。水銀条約の批准が迫る今日において、Hgの発生源の特定と将来予測モデルの確立は急務であり、アジア諸国から外洋への水銀の輸送挙動を調査するうえで日本の果たすべき役割は大きい。本研究の成果は、排出量規制の国際的な枠組み整備において重要な知見を提供したと考えられる。

### I. 引用文献

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## 第 5 章 廃棄物リサイクル制度展開の国際比較

分担研究者 由田秀人（日本環境安全事業）

平井康宏、浅利美鈴、酒井伸一（京都大学環境科学センター）

### A. 研究の背景と目的

今日、3 Rと廃棄物管理政策は、循環型社会形成への基本であるとの認識が国際的にも定着しつつある。廃棄物管理の階層は、基本的には、Reduce, Reuse, Recycleを優先し、3 Rに次いでサーマルリカバリ、最終処分が明示されることが一般的である。サーマルリカバリには、廃棄物焼却に伴う廃熱発電や有機性廃棄物からのメタンガス回収が含まれる。また、廃棄物管理分野における温室効果ガス（GHG）対策を求める動きも大きくなっている。一方、国情や政策戦略に応じて3 R展開や廃棄物管理政策は多様であり、その効果にも特徴があると考えられる。そこで、米国、EU、韓国、日本、中国、ベトナムの5カ国1地域における3 R政策と廃棄物管理政策に関する展開と現状、その効果について比較することとした。そして、廃棄物管理政策の特徴と効果について考察し、3 Rによる循環型社会形成の方向性についての考察を行った。

### B. 研究方法

欧米とアジアの廃棄物リサイクル制度全般の比較データ収集と比較論的考察のためのポイントを抽出するために、本分野での政策立案経験者や有識者を招聘したワークショップを開催した。2009年10月29～30日に京都にて、「Kyoto Workshop on 3R (Reduce, Reuse & Recycle) and Waste Management」と称するワークショップを開催した。ワークショップの目的は、統合的かつ先進的な廃棄物管理政策を構築してきたと考えられる欧米、世界の資源回収工場となりつつあるアジア地域における3R政策体系と廃棄物管理政策について、相互に比較論考を行い、各国制度の特徴と効果を明らかにしていくことであった。欧州連合、ドイツ、英国、イタリア、デンマーク、スウェーデン、米国、韓国、中国、ベトナム、そして日本の政策担当者や学識者を招聘した。ワークショップ参加者には、事前に日本のカントリーレポートを送付し、各国より類似の内容での報告を求めた。また、いくつかの国においては、その政策や効果の確認のため、各地域の施設やシステム整備状況を確認するためのフィールド調査を併せて行った。

### C. 結果と考察

## １３Ｒと廃棄物管理に関する政策の動向

## （１）廃棄物管理政策の構成と特徴

5 カ国1地域における廃棄物管理政策の枠組みを表1にとりまとめた。廃棄物管理政策は、地球規模の環境問題や資源問題を背景に、20世紀末から21世紀初頭において、旧来の廃棄物処理処分を適正に管理するという対策に加えて、3Rを基軸として持続可能性を追求し、資源