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課題名 1B-1103 養豚排水処理と多収（飼料）米生産の環境低負荷型コベネフィットシステムの構築

課題代表者名 細見 正明 （東京農工大学 大学院工学研究院 応用化学部門 教授）

研究实施期间 平成23～25年度

累計予算額 84,740千円（うち25年度26,074千円）

予算額は、間接経費を含む。

本研究のキーワード 高温乾式メタン発酵、多収米飼料イネ、C/N比、温室効果ガス、水環境負荷、養豚排水処理

研究体制

(1) 乾式メタン発酵プロセスの最適設計及び運転管理手法の確立（東京農工大学）

(2) 温室効果ガス抑制型の発酵残さの施肥方法及び水田管理方法の確立（東京農工大学）

(3) 発酵残さを用いた多収米の生産評価 (東京農工大学)

(4)システムの物質・エネルギー収支の解析(東京農工大学)

## 研究概要

### 1. はじめに(研究背景等)

平成22年度の環境省中央環境審議会水質部会における排水規制の見直し作業の中で、結果的にはこれまで通り、家畜排水の暫定基準は900 mg/L（これはほとんど無処理で排水できるレベル。一方通常の工場排水などに適用される一律排水基準は100 mg/L）が据え置かれた。畜産業の経済的な状況は理解できるものの、その設定根拠があいまいで、無処理に近い排水基準値は、他の産業と比べて非常に甘く、水質汚濁防止法の趣旨から問題であるとの意見が噴出し、次の見直し期限（3年以内）には、大幅な排水規制の強化が予想される（実際に、水質汚濁防止法の省令の一部改正に基づき、平成25年7月に900 mg/Lに強化された）。年間約90000万トンの家畜排せつ物の3割を占める養豚業は、農地を所有しないことが多く、農地還元が困難であった（乳用牛・肉用牛経営農家は自己保有地があり、農地還元が実施可能である）。したがって、排水規制強化の影響を受けるのは、我が国最大の家畜産業である養豚業排水である。

これに応えるため、養豚業では、飼料の供給も含めた豚の飼育とふん尿処理とを切り離して、ふん尿処理だけに限って、最適化しようとする（部分最適化）。その結果、従来型の養豚排水の活性污泥法をはじめとした排水処理技術と豚糞のコンポスト化によるリサイクルでは、処理コストとともに温室効果ガスの排出量が増大することになる（図（1）－1左）。また、輸入飼料の高騰化をはじめ、口蹄疫などの問題もあり、養豚業の置かれている状況は大変厳しい状況にある。そこで、養豚業全体とそれを取り巻く環境（飼料の供給体制も含めて）を考慮することで、低コスト型の排水処理、エネルギー回収及び温室効果ガス削減を同時に満たすコベネフィットアプローチに着目する（図（1）－1右）。具体的には、休耕田や転作水田に多収米である飼料イネを植栽し、肥料として家畜排水を利用した新たな低コスト型の排水処理対策と飼料イネの給餌としての利用、メタン回収による温暖化対策からなる。例えば、牛の場合、飼料イネ全体をホールクロップサイレージとして給餌に用いた耕畜連携が、埼玉県をはじめすでに多くの市町村で試みられている。しかし、養豚業農家においては、自己の農地を保有していない場合が多く、豚ふん尿の肥料としての利用は限定されている。さらに、多収米を利用する場合、牛とは異なり、豚はモミしか飼料とすることができないので、稲ワラ・モミ殻が不要となり、これらを有効利用する必要がある。
図１　従来型の養豚システム（左図）および乾式メタン発酵と多収米を用いたコベネフィットシステム（右図）

### 2. 研究開発目的

豚ふん尿の処理・利用法としてメタン発酵法が注目されている。メタン発酵には、従来から下水汚泥などの消化に使用されてきた湿式メタン法（含水率＞90%）と新規の乾式メタン法（含水率＜85%）とがある。湿式メタン法は、これまでにエネルギー回収法として広く用いられているが、含水率が高い状態で発酵を行うため、高濃度の有機物や窒素・リン等を含む消化液が大量に発生し、その処理に多くのエネルギーを消費するという問題点があった。

一方、乾式メタン発酵法は含水率が低いことから、消化液処理が不要であり、発酵残さは肥料として利用できる可能性を秘めており、優れた利点をもつと期待される。しかし、乾式メタン発酵法では有機物濃度が高いため、アンモニアによるメタン発酵阻害が起こりやすい点や高温発酵のための加温方法、汚泥の供給方法や完全混合のための攪拌方法、最適な負荷量、スタートアップの迅速化、長期安定運転管理技術など様々な研究課題は残されている。さらに、メタン発酵プロセスから発酵残さを肥料として利用した作物生産プロセスまでシステム全体の効率や環境負荷を考慮して最適なメタン発酵条件を見出す研究はまだ行われていない。従って、様々な処理条件で乾式メタン発酵の特性を調べることが必要となる。特に、メタン発酵プロセスにおいて、炭素や窒素の挙動や物質収支の解明も重要であり、発酵残さは肥料として多収米の栽培に適するか調べる必要がある。さらに、多収米イネは食用のイネよりも高い窒素吸収性、耐倒伏性、高バイオマス生産力を有するという特徴があるが、過度の発酵残さの多収米水田への施用は、倒伏リスクの他に温室効果ガスの発生や地下への浸透により地下水汚染を引き起こすことも懸念される。これらの影響を最小限にするために、発酵残さの成分や最適な施用量の把握、水管理及び水田の浄化能力を引き出す方法を明らかにする必要がある。

そこで、本研究は休耕田及び転作水田で、多収米を栽培し、収穫したモミを豚の配合飼料とし、未利用バイオマスである稲ワラ・モミ殻を炭素源と希釈材として、豚ふん尿と混合し、高温乾式メタン発酵特性を詳細に解析し、豚ふん尿の処理を図る。高温乾式メタン発酵プロセスからメタンガスを回収して、エネルギー利用（ガスコジェネ発電、高温乾式メタン装置の加温）を行う。さらに、発酵残さを肥料として多収米を栽培する際には、水田の水管理によりメタン及び亜酸化窒素の放出量を削減することによって、豚ふん尿と稲ワラ・モミ殻の乾式メタン発酵処理、飼料自給率の向上、エネルギー回収を同時に満たす環境低負荷型コベネフィットシステムを構築する。このためのサブテーマを以下に示す。

(1) 乾式メタン発酵プロセスの最適設計及び運転管理手法の確立

(2) 温室効果ガス抑制型の発酵残さの施肥方法及び水田管理方法の確立

(3) 発酵残さを用いた多収米の生産評価

(4)システムの物質・エネルギー収支の解析

### 3. 研究開発の方法

(1) 乾式メタン発酵プロセスの最適設計及び運転管理手法の確立

豚ふん尿と稲ワラの高温乾式メタン発酵効率を評価するために、異なる混合比（C/N比＝9（豚ふん尿のみ）、20、30および45（稲ワラのみ））で基質を添加した際のメタン発酵ポテンシャルを、自動メタン生成ポテンシャルテストシステムを用いて検討した。また、安定同位体でラベルした稲ワラを用いて高温乾式メタン発酵における炭素および窒素収支の解明を試みた。

当初は養豚モデル地域である茨城県鉾田市でパイロットスケールリアクターを構築する予定だったが、東
日本大震災の影響により困難になったため、乾式メタン発酵プロセスの連続運転の可能性を評価するため、20 Lスケールのバイオリアクターを構築し、約2年間の長期培養試験を実施し、最適な運転管理方法を検討した。

## （２）温室効果ガス抑制型の発酵残さの施肥方法及び水田管理方法の確立

発酵残さを水田に施肥した際の環境負荷（温室効果ガスおよび窒素溶脱）に関する知見は全くない。従って、室内実験において、発酵残さ施肥量（0、150、300および450 kg-N/ha）および異なる水管理（常時湛水および間断灌溉）により多収米飼料イネを栽培し、地下への浸透量およびメタンや亜酸化窒素の放出速度を評価した。

さらに、間断灌溉による環境負荷抑制効果を実証するために、茨城県行方市の実際の農家の水田にて、発酵残さによる多収米飼料イネを栽培した。化学肥料100 kg-N/haを施肥し、水管理として常時湛水を行ったものをC系(Control)とした。これに対し、発酵残渣300 kg-N/haを施肥し、常時湛水を行ったものを（MC系）、発酵残渣300 kg-N/haを施肥し、間断灌溉を行ったもの（MI系）を設定し、温室効果ガス排出および窒素溶脱量を計測した。

また、安定同位体を用いて、多収米飼料イネ水田における硝化速度の定量を、 $ ^{15} $ N希釈法により実施した。さらに、発酵残さを施肥した土壌の脱窒速度を定量するために $ ^{15} $ N $ _{2} $ 希釈法を提案し、脱窒測定を試みた。

## （３）発酵残さを用いた多収米の生産評価

多収米飼料イネ生産における乾式メタン発酵残さの肥料効果を明らかにするために、ポット試験およびライシメータ試験を通して化学肥料や堆肥、湿式メタン発酵消化液による多収米飼料イネ栽培成績および環境負荷（温室効果ガス、窒素溶脱および土壌およびイネへの重金属の蓄積）の比較を行った。ポット試験では、化学肥料（高度化成、N::K=14:14:14）、堆肥および湿式のメタン発酵消化液およびをそれぞれ30 g-N/m²施肥し、高温乾式メタン発酵残さを15、30および45 g-N/m²施肥した。ライシメータ試験では、化学肥料、堆肥、湿式メタン発酵消化液および高温乾式メタン発酵残さをそれぞれ30 g-N/m²施肥し、3年間の連用試験を実施した。

## （４）システムの物質・エネルギー収支の解析

原単位法を用いて、1000頭の養豚における従来法（豚舎、分離ふんの堆肥化処理施設および分離尿の排水処理施設）および提案法（豚舎、豚ふん尿の高温乾式メタン発酵施設および多収米飼料イネ水田）の導入および運営における物質・エネルギー・コスト・温室効果ガスの収支解析を実施し、提案する循環型豚ふん尿処理システムを評価した。

### 4. 結果及び考察

## （１）乾式メタン発酵プロセスの最適設計及び運転管理手法の確立

C/N比が8（豚ふん尿のみ）、20、30および45（稲ワラのみ）の原料をそれぞれ回分で高温乾式メタン発酵し、Gompertzの式より算出したメタン発酵特性を図2に示す。稲ワラ（C/N比=45）は豚ふん尿（C/N比=9）よりも遅延期が短く、最大メタン生成速度が大きかった（図2（a）および（b））。つまり、稲ワラは豚ふん尿よりも分解速度が速いということが示唆された。また、図2（c）より稲ワラは豚ふん尿よりメタン生成ポテンシャルが大きかった。豚ふん尿に稲ワラを混合した系（C/N=20および30）においては、稲ワラの添加量が多いほど、つまりC/N比が高いほど分解速度が速く、メタン生成ポテンシャルが大きかった。以上より、豚ふん尿に多くの稲ワラを投入することで、分解速度、さらにはメタン生成量も上昇し、高効率に豚ふん尿を処理することが可能であるということが明らかとなった。

図3に20 Lバイオリアクターにおける511日間の連続培養におけるバイオガス生成量の推移を示す。C/N比を高くすることで（豚ふん尿と稲ワラを混合することで）、バイガス生成が持続した。C/N比=8では、リアクター内のアンモニア濃度がメタン発酵の阻害濃度（3000 mg-N/kg-w.w.）を超えていたことから、豚ふん尿と稲ワラの混合により発酵阻害を抑制できることが考えられた。さらに、C/N比が高いほど汚泥滞留時間（SRT）を短縮でき（基質の負荷を大きくすることができる）、C/N比20では、SRT=30日、C/N比30では、SRT=20日が最適運転条件であることが分かった。
図２　異なる C/N 比における（a）遅延期、（b）最大メタン生成速度および（c）メタン生成ポテンシャル

図 3 20 Lリアクターにおけるバイオガス発生量の推移

## （２）温室効果ガス抑制型の発酵残さの施肥方法及び水田管理方法の確立

ポット試験における、異なる窒素負荷による発酵残さの施肥および異なる水管理による多収米飼料イネ栽培の結果、栽培期間中のCH_{4}排出量は発酵残さ負荷量の増加に伴い増加する傾向が見られた。一方、間断灌溉系の増加の割合は同じ負荷量の常時湛水系よりも小さく、300および450 kg-N/haの実験系において、間断灌溉を行うことによって常時湛水より59％と80％の温室効果ガスが削減できたことがわかった。ポット底部における溶脱無機態窒素濃度は、発酵残さを施肥したポットの法が対照系（発酵残さなし）よりも高かった。一方で、間断灌溉系における濃度は常時湛水系よりも低かった。その結果、累積溶脱量も間断灌溉系が低くなるという結果となった。これらの結果は、間断灌溉により発酵残さを施肥した多収米飼料イネ栽培における環境負荷を抑制できることを示唆している。

茨城県行方市の実際の農家の水田にて、発酵残さにより多収米飼料イネを栽培した結果、C系は110 kg C/ha、MC系は464 kg C/ha、MI系は300 kg C/haとなった。C系に対し、MC系では4.2倍、MI系では2.7倍のCH_{4}が排出され、発酵残さ施肥は慣行の栽培手法よりも温室効果ガスが高くなることがわかった（図4）。N_{2}Oの排出はみられなかった。間隙水中の窒素濃度は、慣行系より高窒素負荷の発酵残さ系の方が低く、乾式メタン発酵残渣による多収米飼料イネ栽培における水環境負荷は、慣行の栽培方法（化学肥料および常時湛水）よりも小さいことが示唆された。しかし、窒素収支を評価した結果、MI系におけるイネによる窒素吸収はMC系よりも低く、間断灌溉により硝化脱窒が促進され、イネに吸収可能な窒素が不足したと考えられた。

間断灌溉が硝化速度に及ぼす影響を $ ^{15} $ N希釈法により評価した結果、間断灌溉系における硝化速度は常時湛水系より数倍高くなることが明らかとなった。一方、 $ ^{15} $ N $ _{2} $ ガス希釈法による脱窒測定は、大気中のN $ _{2} $ ガスの混入により正確な計測ができず、今後の課題とした。
図４ 栽培期間中における積算CH_{4}排出量（茨城県行方市）

図 5 栽培期間中の溶脱窒素量（茨城県行方市）

## (3) 発酵残さを用いた多収米の生産評価

ポット試験では、乾式メタン発酵残さを施用したポットにおいて初期生育が若干抑制された。したがって、乾式残さは植物に対する生育抑制効果を有することが確認された。しかし、移植後1ヶ月以降は生育抑制はみられなくなり、むしろ残さ添加量が多いポットほど、イネの生育は良好になった。最終的な乾物生産量はポット試験での収穫時の乾物収量は、化肥区に比べ乾式15区は劣ったが、乾式30区、乾式45区と残さ施用量が多くなるほど収量が高まったことから、乾式残さの肥料効果を確認することができた。

ライシメータ試験でもタカナリは良好な生育を示し、乾式30区は化学肥料をはじめとするその他の肥料と同程度の乾物生産量を示した（図6）。化学肥料と湿式消化液は基肥と追肥2回の合計3回の施肥を行ったのに対し、乾式発酵残渣区では基肥の1回しか施肥していない。それにも関わらず同程度の肥料効果を示したことは、乾式発酵残さに含まれる有機態窒素が栽培期間中徐々に無機化され、イネに対する追肥として機能したと考えられた。

ライシメータ試験における温室効果ガス排出の調査では、栽培期間中の累積CH_{4}発生量は、年次変動があるものの、化学肥料に比べ堆肥、湿式消化液および乾式発酵残さは高いCH_{4}発生量となった（図7）。この結果は、茨城県行方市における実際の水田での結果（図4）と一致した。また、ライシメータ試験3年間のほとんどの栽培期間において、浸透水中の硝酸態窒素濃度は1 mg/L以下だった。従って、窒素が硝酸性窒素として溶脱するリスクはほとんどないといえる。銅および亜鉛は、化学肥料に比べて発酵残さ施用により、それぞれ10倍および4倍以上が添加された。しかし、収穫物に含まれる銅および亜鉛濃度に有意な差はなかった。土壌においては、両重金属ともに増加が認められたが、数十年の連用により土壌環境基準を超過することはないと考えられた。
図6 ライシメータ試験における多収米（タカナリ）の乾物生産量（2013年の堆肥区は乾式残さ＋スラグ区）

図７ ライシメータ試験における多収米（タカナリ）栽培時のメタン発生量

## (4) システムの物質・エネルギー収支の解析

物質およびエネルギー収支解析の結果、C/N比=20および30の場合、多収米飼料イネ水田はそれぞれ34および84 ha必要になることがわかった。この結果、発酵残渣を肥料として水田に施肥した際の窒素負荷量は、C/N比=20および30でそれぞれ244および158 kg-N/haとなった。

システムにおける環境負荷を比較したところ、年間の水環境への窒素負荷は従来法の排水処理施設は3.8 t−N/年に対し、提案法の多収米飼料イネ水田はC/N比=20および30でそれぞれ0.33および0.54 t−N/年だった。温室効果ガス排出は、従来法では豚ふん尿の処理過程における温室効果ガス排出が支配的だった。一方、提案法では水田の水管理を間断灌溉にすることで、正味の温室効果ガス排出量を従来法に比べC/N比=20および30で73および74%削減可能であることが示された。

システムの経済性を評価した結果、1000頭規模では養豚農家および水田農家の両業者が最低限必要な所得を確保できないことがわかった。しかし、規模を7000頭に拡大し、水田への補助金を活用することで経済的に成り立つことがわかった。さらに、表1に示すように、養豚の規模7000頭以上、各ユニット間（豚舎、乾式メタン発酵、飼料イネ水田）の距離10 km、本研究が提案している温室効果ガス削減型の水田管理方法である間断灌溉を行い、水田への補助金がある場合には、経済性だけでなく環境負荷の面でも従来法より有利になることがわかった。以上より、提案する循環型豚ふん尿処理システム全体の物質・エネルギー収支の関係を明確化し、経済性および環境負荷の両面からシステムが実現可能な条件を解明することができた。
表1 養豚 7000 頭規模の収支結果

コスト
(万円/年)	システム	収入	支出	養豚農家
収益
従来法	21683	19835	1849
提案法(C/N比=20)	54097	40646	2460
提案法(C/N比=30)	98784	69119	2234
温室効果ガス
(t-CO₂eq/年)	システム	排出量	削減量	正味
従来法	2731	0	2731
提案法(C/N比=20)	3731	3220	511
提案法(C/N比=30)	6719	6392	326
水環境負荷
(t-N/年)	システム	排出量
従来法	26.8
提案法(C/N比=20)	2.4
提案法(C/N比=30)	3.8

### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

本研究では、豚ふん尿および稲ワラの高温乾式メタン発酵を効率的かつ連続的に行うための運転条件を明らかにするとともに、高温乾式メタン発酵における炭素・窒素収支を明らかにした。アンモニア阻害を防ぐために稲ワラの混合により調整したC/N比20ではSRT=30日、またC/N比30ではSRT=20日が、最適運転条件であることが分かった。乾式メタン発酵残渣を肥料として実際の水田で初めて多収米飼料イネを栽培し、水環境負荷および温室効果ガス排出量を定量的に明らかにできた。多収米飼料イネの生育期間を通して、発酵残さを施肥した水田の浸透水中の $ NO_{3}^{-}-N $ 濃度は低く、地下水汚染のリスクはきわめて低いと考えられる。発酵残さを施肥した多収米飼料イネ水田における窒素浄化能を評価する上で、脱窒の計測は重要である。土壌をかく乱することなく脱窒を計測する手法は未だ提案されていないため、本研究で提案した $ ^{15}N_{2} $ ガス希釈法は発酵残さを施肥した水田における脱窒量の評価に有効な手法と考えられる。しかし、本研究で示したように、本手法を脱窒量の計測に応用するには外気窒素による汚染の回避などまだ克服すべき課題があることがわかった。

乾式メタン発酵残さには化学肥料およびその他の肥料と同等の肥効があることが明らかになった。さらに、豚ふん尿および稲ワラ由来の乾式メタン発酵残さは、天然由来有機肥料であるという点から、農家にとって利用しやすく、乾式メタン発酵-多収米飼料イネ栽培システムへの適用可能性が示された。ただし、温室効果ガス排出の点では、高温乾式メタン発酵を施肥した水田は化学肥料による栽培よりも数倍のメタンを排出するため、間断灌溉など削減策を講じることが重要である。

本研究で得られた各種数値および文献値から、乾式メタン発酵および多収米飼料イネ水田による豚ふん尿処理システムにおける物質・エネルギー、経済収支および環境負荷を明らかにした。特に、従来システムよりも低水環境負荷および低温室効果ガス排出でかつ経済的にも成り立つ条件を提示できたことは養豚排水処理と多収（飼料）米生産の環境低負荷型コベネフィットシステムを構築する上で意義深い。

## (2) 環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

地域バイオガスシステム構築事業を茨城県鉾田地区に申請する作業において、環境省水・大気環境局地下水・地盤環境室において、本研究で提案したシステムが参考にされた。最終的には、茨城県側が申請を断念した。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本研究から、豚ふん尿と稲ワラを混合して高温乾式メタン発酵することで、豚ふん尿処理が可能となることが示された。本成果は、稲ワラや豚ふん尿などバイオマスの有効活用・バイオマスエネルギー生産につながることから、農林漁業バイオ燃料法や、地域循環型バイオガスシステム構築モデル事業などに活用可能と考えられる。

高温乾式メタン発酵残さを施肥した水田土壌からの温室効果ガス発生の特性を始めて明らかにした。本研究で得られたデータは、発酵残さを施肥した水田土壌の温室効果ガス排出量算定における知見を提供するものと考えられる。また、発酵残さを施肥した多収米飼料イネ水田における窒素溶脱量は、畜産地域に本システムを適用した際の水環境への窒素負荷を推定する上で有用と考えられる。
豚ふん尿および稲ワラ由来の乾式メタン発酵残さは、天然由来有機肥料であるという点から、発酵残さを活用した多収米飼料イネの環境保全型農業の促進につなげることができると考えられる。また、乾式メタン発酵への稲ワラの適用は、未利用バイオマスの利用促進につながるだけでなく、稲ワラの水田へのすきこみによるメタン排出量の増加を抑制する上でも効果があり、我が国の農林水産分野の温室効果ガス排出抑制技術として利用可能と考えられる。

本研究にて提案するシステムは、従来の養豚システム（豚舎、堆肥化および排水処理）代わる新しい養豚システムを提案するものである。オフセット・クレジット制度に活用できると考えられる。従来の豚肉生産や豚ふん尿処理システムと比べ、メタン発酵プロセスによるメタンの回収や水田における温室効果ガス排出の削減効果、自給飼料の生産による輸入飼料量の削減によって二酸化炭素削減クレジットの創出が期待できる。また、回収したメタンによるコジェネ発電などエネルギーの有効利用より、さらなるクレジットの創出が可能と考えられる。

#### 6. 研究成果の主な発表状況（別添.作成要領参照）

## (1) 主な誌上発表

## く査読付き論文>

1) S. Zhou, H. Iino, Y. Nakashimada, M. Hosomi: Water Science & Technology, 66(2), 438–444 (2012) “Evaluation of anaerobic biodegradability of forage rice straw fertilized with livestock waste”

## く査読付論文に準ずる成果発表>

特に記載すべき事項はない

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1) S. Zhou, H. Iino, Y. Nakashimada, M. Nishikawa, M. Hosomi: The 8th IWA International Symposium on Waste Management Problems in Agro-Industries, Cesme, Turkey, Jun. 22–24, 2011. “Production of Forage Rice and Anaerobic Digestion Characteristics of Forage Rice Straw”

2) M. Hosomi, K. Suzuki, R. Kanai, S. Riya, S. Zhou, A. Terada: 3rd International Congress on Sustainability Science and Engineering, Ohio, U.S., 2013 “Dry Thermophilic Anaerobic Digestion Process of Swine Manure and Rice Straw: Towards a Sustainable Swine Manure Treatment System Based on Forage Rice Paddy.”

3) M. Hosomi, K. Suzuki, R. Kanai, S. Riya, S. Zhou, A. Terada: International Conference on Recent Advances in Pollution Control and Resource Recovery for the Livestock Farming Industry, Jiaxing, China, 2013 “Sustainable Treatment System for Waste from Livestock Farming Industry Based on Dry Thermophilic Anaerobic Digestion Process and Forage Rice Paddy Field.”

4) S. Zhou, R. Kanai, K. Suzuki, S. Riya, A. Terada, M. Hosomi: International Conference on Recent Advances in Pollution Control and Resource Recovery for the Livestock Farming Industry, Jiaxing, China, 2013 “Dry-thermophilic anaerobic co-digestion of swine manure mixed with forage rice straw.”

5）鈴木一弘、周勝、寺田昭彦、細見正明：第14回化学工学会学生発表会（2012）

「豚ふん尿と稲ワラを用いた高温乾式メタン発酵特性の解明」

6) 鈴木一弘、周勝、寺田昭彦、細見正明：第64回日本生物工学会大会（2012）「豚ふん尿と稲ワラを用いた高温乾式メタン発酵プロセスの開発」

7) 鈴木一弘，周勝，寺田昭彦，細見正明：化学工学会 第78年会（2013）「豚ふん尿と稲ワラを用いた高温乾式メタン発酵プロセスの開発および循環型豚ふん尿処理システムの実現可能性」

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者:細見 正明

大阪大学工学部卒業、博士（工学）、

現在、東京農工大学大學院工学研究院 教授

研究分担者 ※研究分担者とは応募申請書に記載された研究者、または、研究体制変更理由書により環境省から承認された研究者を指す。
## 1 ）利谷 翔平

東京農工大学工学府応用化学専攻博士後期課程修了、博士（工学）、

当時 日本学術振興会特別研究員、現在、東京農工大学工学部 助教

## 2 ）豊田 剛己

名古屋大学農学研究科農芸化学専攻博士後期課程修了、博士（農学）

現在、東京農工大学大学院農学研究員 教授

## 3 ）秋澤淳

東京大学工学系研究科電気工学専攻博士後期課程修了、博士（農学）

現在、東京農工大学生物システム応用化学府 教授

## 4 ）周勝

東京農工大学工学府応用化学専攻博士後期課程修了、博士（工学）、

当时 東京農工大学工学部 助教、現在、上海市農業科学院 教授

## 5 ）下ケ橋雅樹

東京大学工学系研究科化学工学専攻博士後期課程修了、博士（工学）、

当时 東京農工大学工学部 特任准教授、現在、国立保健医療科學院 主任研究官
## （１）乾式メタン発酵プロセスの最適設計及び運転管理手法の確立

東京農工大学 大学院工学研究院

細見正明

平成23～25年度累計予算額：36250千円

（うち、平成25年度予算額：13383千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

サブテーマ（1）では豚ふん尿と稲わらの高温乾式メタン発酵処理法の確立を目的とする。具体的には、豚ふん尿と稲わらの混合比（C/N比）の調整による乾式メタン発酵特性の評価および半連続のリアクターを構築し、連続運転した際のC/N比および原料供給速度の最適化を行った。

異なるC/N比における回分試験の結果、C/N比を高くすることで、分解速度、さらにはメタン生成量も上昇し、高効率に豚ふん尿を処理することが可能であることが分かった。また、回分試験において $ ^{15} $ Nでラベルされた稲ワラを用いて発酵を実施したところ、発酵後の $ ^{15} $ Nの量が減少することが確認された。このことから、投入した污泥中の窒素は、遊離アンモニアとして気相中に排出される可能性が示唆された。

豚ふん尿と稲ワラの高温乾式メタン発酵の連続運転の可能性を探るため、スケールアップした20 Lリアクターによる半連続試験（反復回分培養試験）を511日間実施した。C/N比8（豚ふん尿のみ）、20および30で汚泥滞留時間（SRT）を変更しながら培養を続けた結果、C/N比8では連続運転が不可能であることがわかった。一方、C/N比20および30ではそれぞれSRTが30日および20日が連続運転する上で最適であることが明らかとなった。

## [キーワード]

養豚排水処理、高温乾式メタン発酵、飼料イネ、稲ワラ、豚ふん尿、C/N比

### 1. はじめに

年間約9000万トンの家畜排せつ物の3割を占める養豚業は、農地を所有しないことが多く、農地還元が困難であった（乳用牛・肉用牛経営農家は自己保有地があり、農地還元が実施可能である）。従って、排水規制強化の影響を受けるのは、我が国最大の家畜産業である養豚業排水である。これに応えるため、養豚業では、飼料の供給も含めた豚の飼育とふん尿処理とを切り離して、ふん尿処理だけに限って、最適化しようとする（部分最適化）。その結果、従来型の養豚排水の活性汚泥法をはじめとした排水処理技術と豚糞のコンポスト化によるリサイクルでは、処理コストとともに温室効果ガスの排出量が増大することになる（図（1）－1）。また、輸入飼料の高騰化をはじめ、口蹄疫などの問題もあり、養豚業の置かれている状況は大変厳しい状況にある。そこで、本研究では養豚業全体とそれを取り巻く環境（飼料の供給体制も含めて）を考慮することで、低
コスト型の排水処理、エネルギー回収及び温室効果ガス削減を同時に満たすコベネフィットアプローチに着目する（図（1）－2）。具体的には、休耕田及び転作水田で、多収米を栽培し、収穫したモミを豚の配合飼料とし、未利用バイオマスである稲ワラ・モミ殻を炭素源と希釈材として、豚ふん尿と混合し、高温乾式メタン発酵を行い、豚ふん尿の処理を図る。高温乾式メタン発酵プロセスからはメタンガスを回収して、エネルギー利用（ガスコジェネ発電、高温乾式メタン装置の加温）を行う。さらに、乾式メタン発酵残さは多収米の肥料として用い、栽培する際には水田の水管理によりメタン及び亜酸化窒素の放出量を削減することによって、豚ふん尿と稲ワラ・モミ殻の乾式メタン発酵処理、飼料自給率の向上、エネルギー回収を同時に満たす環境低負荷型コベネフィットシステムを構築する。

図（1）-1 従来型の養豚システム
図（1）－2 乾式メタン発酵と多収米を用いたコベネフィットシステム

## 2 ．研究開発目的

豚ふん尿の処理・利用法としてメタン発酵法が注目されている。メタン発酵には、従来から下水污泥などの消化に使用されてきた湿式メタン法（含水率＞95%）（図（1）－3）と新規の乾式メタン法（含水率＜85%）（図（1）－3）とがある。湿式メタン法は、これまでにエネルギー回収法として広く用いられているが、含水率が高い状態で発酵を行うため、高濃度の有機物や窒素・リン等を含む消化液が大量に発生し、その処理に多くのエネルギーを消費するという問題点があった。

乾式メタン発酵の発酵残さ （泥団子のような固形物）

図（1）－3 湿式および乾式メタン発酵残渣の比較（左：湿式、右：乾式）
一方、乾式メタン発酵法は含水率が低いことから、消化液処理が不要であり、発酵残さは肥料として利用できる可能性を秘めており、優れた利点をもつと期待される。しかし、乾式メタン発酵法では有機物濃度が高いため、アンモニアによるメタン発酵阻害が起こりやすい点や高温発酵のための加温方法、汚泥の供給方法や完全混合のための攪拌方法、最適な負荷量、スタートアップの迅速化、長期安定運転管理技術など様々な研究課題は残されている。

そこで、本研究では豚ふん尿と稲わらの高温乾式メタン発酵処理法の確立を目的とした。具体的には、豚ふん尿と稲わらの混合比（C/N比）の調整による乾式メタン発酵特性の評価および半連続のリアクターを構築し、連続運転した際のC/N比および原料供給速度の最適化を検討した。

## 3 ．研究開発方法

## （１）豚ふん尿と稲ワラ・モミ殻との混合物の乾式メタン発酵特性の評価

## 1 ）乾式メタン発酵の原料

乾式メタン発酵実験に使う種污泥は穂高クリーンセンター（長野県安曇野市）高温乾式メタン発酵の発酵残渣を用いた。豚ふん尿は(株)林牧場（群馬県勢多郡新里村より提供していただいたものを用いた。（株）林牧場では豚ふんと豚尿を分離しているので、肥育豚における豚ふんと豚尿の発生原単位の比に基づいて（それぞれ1.9、3.5 kg/頭/日）豚ふんと豚尿の重量比を1.9：3.5で混合したものを豚ふん尿として用いた。飼料イネは、C/N比による評価およびメタン発酵における炭素・窒素収支を調査するために、 $ ^{15} $ Nで標識した肥料で栽培したリーフスターの穂部分を取り除いた葉と茎部分を用いた。

図（1）－4 種汚泥（左）、豚ふん尿（中）、飼料イネのワラ（右）

## 2 ）乾式メタン発酵実験装置

乾式メタン発酵特性の評価は自動メタンポテンシャルシステム（Automated Methane Potential Test System(AMPTS)、Bioprocess Control製）を用いて行った。このシステムは、15本のサンプルを同時に培養し、実験データを自動で記録することができるシステムである。このシステムは、3つのユニットから構成されており、ユニットA、ユニットBおよびユニットCはそれぞれサンプル培養ユニット、CO $ _{2} $ 固定ユニットおよびガス容量測定装置である。

自動メタンポテンシャルテストシステムのユニットAの500 mLデュラン瓶に種汚泥200 gおよび混合基質（豚ふん尿、稲ワラおよび含水率調整水）50 gを投入した。また、対照として混合基質
を投入しない系を設定した。そして、システム内を $ N_{2} $ で置換することで嫌気状態にし、55℃で30日間回分培養を行った。

図（1）－5 自動メタンポテンシャルテストシステム

## 3 ）乾式メタン発酵の解析方法

混合基質を投入した系のメタンガス生成量から、混合基質を投入しない系（対照系）のメタンガス生成量を差し引き、基質由来の正味の累積メタンガス生成量を求めた。この累積メタンガス生成量を以下のGompertzの式にフィッティングすることにより、異なる系におけるメタン発酵特性をまとめ、比較を行った。（Gompertzの式：回分試験におけるメタン発酵のモデル式）

$$ \mathrm{M}=\mathrm{P}\times\exp\left[-\exp\left\{\frac{\mathrm{R}_{\mathrm{m}}\times\mathrm{e}}{\mathrm{P}}\left(\lambda-\mathrm{t}\right)+1\right\}\right] $$

ここで、M：累積メタンガス生成量 $$ mL/g-VS $$ 、 $ \lambda $ ：遅延期 $$ day $$ 、P：メタン生成ポテンシャル $$ mL/g-VS $$ 、 $ R_{m} $ ：最大メタン生成速度 $$ mL/(g-VS/day) $$ 、e：自然対数の底2.718である。

フィッティングはMicrosoft Excelのsolver関数を用いて、式からの計算値と実験値の平方誤差の和が最小となるP、 $ R_{m} $ 、 $ \lambda $ を求めた。

図（1）－6 Gompertzの式による累積メタン生成量のフィッティング例
## 4 ）回分実験—C/N比の検討

実験系は、基質を投入しない種污泥200gのみ系（Blank、対象）と種污泥200gに混合基質50gを投入する系を設定した。各系では3連で行った。また、混合基質を投入した系では、豚ふん尿と稲ワラの混合比としてC/Nは、9（豚ふん尿のみ）、20、30および45（稲ワラのみ）となるように、豚ふん尿、稲ワラおよび水の重量をそれぞれ投入した（表（1）－1）。なお、用いた稲ワラは、小型超高速粉砕機（Wonder Blender WB-1、大阪ケミカル(株)）を用いて粉砕し、10 mesh（2.5 mm四方の網目）のふるいを用いて10 mesh以下になるまで粉砕したものである。

表（1）-1 実験系(豚ふん尿と稲ワラの混合比（C/N比）の検討）

C/N比[-]	種汚泥[g]	豚ふん尿[g]	稲ワラ[g]	水[g]	基質[g]	VS[g]	含水率[%]
Blank	200	-	-	-	-	-	-
9（豚ふん尿のみ）	200	50.00	0	0	50	3.56	91.05
20	200	41.2	8.8	0	50	9.37	76.66
30	200	16.37	11.25	22.37	50	9.4	76.66
45（稲ワラのみ）	200	0	12.87	37.13	50	9.41	76.66

## 5 ）回分実験—炭素・窒素収支の解明

投入した污泥中の炭素は、バイオガス（メタンおよび二酸化炭素）および污泥中に分配されるものと考えられる。そこで、発酵前の污泥、発酵後の污泥、メタンガス、および二酸化炭素ガスの炭素量をそれぞれ算出することで挙動および収支を解明した。

窒素の挙動および収支を解明するために $ ^{15} $ Nで標識された稲ワラを用いた。培養に先立ち、各原料（種汚泥、稲ワラ、豚ふんおよび豚ふん尿）の $ ^{15} $ N存在比を調べたところ、稲ワラの $ ^{15} $ N存在比は約27%であった。種汚泥、豚ふんおよび豚ふん尿の $ ^{15} $ N存在比は約0.37%であり、 $ ^{15} $ Nの自然存在比とほぼ同等だった（表（1）－2）。従って、稲ワラ中の窒素は十分 $ ^{15} $ Nにより標識されたと考えられる。

（４）の培養前後、混合污泥（種污泥、稲ワラ、豚ふんおよび豚ふん尿）を採取した。採取したサンプルは絶乾後、すり鉢ですりつぶした後、同位体比質量分析計（EA1112-DELTA V PLUS ConFloⅢSystem, Thermo Fisher Scientific）にて窒素および炭素含有率および¹⁵N存在比を計測した。

表（1）-2 原料の $ ^{15} $ N存在比とNおよびC含有率

サンプル	$ ^{15} $ N 存在比[%]	N 含有率[% d.w]	C 含有率[% d.w]
種汚泥	0.370	1.55	33.8
稲ワラ( $ ^{15} $ N 標識リーフスター)	26.5	0.659	38.0
豚ふん	0.369	3.46	45.5
豚ふん尿	0.369	3.66	44.4

## （２）豚ふん尿と稲ワラの半連続高温乾式メタン発酵（２０Ｌリアクター）

## 1 ）最適C/N比およびSRTの評価

本実験では、バイアル瓶規模の実験から20Lのリアクター（汚泥10 kgを含む）にスケールアップし、連続試験を行い、豚ふん尿と稲ワラの混合比（C/N比）およびSRT（Sludge Retention Time:
汚泥滞留時間）を検討した。具体的には、豚ふん尿のみであるC/N比=8、豚ふん尿に稲ワラを混合するC/N比=20および30の3系のそれぞれにおいて、SRTを段階的に短縮させて連続試験を行い、C/N比およびSRTの検討を行った。また、乾式メタン発酵での物質収支（炭素・窒素を含む）を把握することで、実験データの信頼性、乾式メタン発酵での物質の流れ、また各C/N比・SRTでの物質収支の違いを解明した。さらには、湿式メタン発酵および乾式メタン発酵の既往の研究との運転性能を比較・評価した。

## a 原料

使用した種污泥は、厨芥類、紙類および草木・木片類を処理対象として高温乾式メタン発酵を運転していた穂高クリーンセンター（長野県安曇野市）の発酵残渣である。実験で使用する前に発酵不適物であるプラスティックを取り除いた。豚ふん尿は、茨城県鉾田市の養豚農家から排出される豚ふん尿を使用した。この養豚農家では豚ふんと豚尿を分離して排出している。そこで、肥育豚における豚ふんと豚尿の発生原単位が、それぞれ1.9、3.5 kg/頭/dayであることから、豚ふんと豚尿の重量比を1.9:3.5で混合したものを豚ふん尿として使用した。稲ワラは、（独）農業環境技術研究所（茨城県つくば市）の水田にて栽培した飼料イネ品種であるタカナリを用いた。実験で使用する前に天日干しにて自然乾燥させ、穂部分を取り除いた葉と茎部分を5cm程度に裁断した。各種原料の性状を表（1）-3に、写真を図（1）-7に示す。

表（1）-3 原料の性状

測定項目	種污泥	豚ふん	豚尿	稲ワラ
TSa) [% ,w.w]	21.35	25.49	4.59	92.29
VSb) [% ,w.w]	11.64	17.59	2.37	69.79
炭水化物c) [% ,perVS]	N.Af)	73.73	6.34	93.16
タンパク質d) [% ,perVS]	N.Af)	20.17	61.60	4.35
脂質e) [% ,perVS]	N.Af)	6.10	32.05	2.49
TOC [mg/kg-w.w]	58100	117600	10760	355800
TON [mg/kg-w.w]	3500	5678	2336	4861
アンモニア態窒素 [mg/kg-w.w]	2098	2004	3035	-
pH [-]	8.7	8.4	7.8	-
n-吉草酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	0.00	0.00	-
iso-吉草酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	0.00	8.13	-
n-酪酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	0.00	20.80	-
iso-酪酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	16.10	7.83	-
プロピオン酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	44.20	49.03	-
酢酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	0.00	167.57	-

a) TS: Total Solid 蒸発残留物（105℃、2 h 乾燥した際に残留した量＝固形物量）

b) VS: Volatile Solid 強熱減量（600±25 ℃、1 h強熱した際に減少した量＝有機物量）

c）炭水化物：デンプンおよびセルロースの総和（炭水化物＝VS－タンパク質－脂質）

d）タンパク質：全有機窒素（TON）に窒素-タンパク質換算係数6.25を乗じたもの

e）脂質：ソックスレー抽出（エタノール：ベンゼン＝1：2）により可溶化した量

f) N. A: Not Analyzed 未分析
a

b

C.

d

図（1）－7 原料の写真（a：種汚泥、b：稲ワラ、c：豚ふん、d：豚尿）

## b 実験系

実験系を表（1）－4に示す。C/N比をパラメータとして、豚ふん尿のみであるC/N比=8、豚ふん尿に稲ワラを混合するC/N比=20および30の3系をそれぞれ培養した。表（1）－4中の混合基質（豚ふん、豚尿、稲ワラおよび水）はSRT1サイクルあたりの投入量であり、設定したSRTに応じて投入量を決定した。ただし、豚ふん尿のみであるC/N比=8を除き、発酵中の污泥TSが20%程度になるように、C/N比=20および30は混合基質TSが27%となるように設定した。
表（1）－4 実験系（SRT 1サイクルあたり）

C/N比 [-]	8	20	30
豚ふん [kg]	3.52	2.88	1.41
豚尿 [kg]	6.48	5.28	2.63
稲ワラ [kg]	0.00	1.84	2.40
水 [kg]	0.00	0.00	3.56
TS [%, $ w.w $ ]	10.50	27.00	27.00
VS [%, $ w.w $ ]	7.08	19.35	19.57
TOC [mg/kg- $ w.w $ ]	48350	105400	104800
TON [mg/kg- $ w.w $ ]	3512	3762	2583
アンモニア態窒素 [mg/kg- $ w.w $ ]	2672	2177	1079

## c 培養方法

本培養に先立ち、種污泥中の発酵に関与する微生物を馴養することと、種污泥中の未分解基質を無くす目的で55℃、嫌気条件下で30日間程度前培養を行った。

本実験で使用したラボリアクターおよびラボリアクターを使用した培養の流れを図（1）－8および図（1）－9にそれぞれ示す。前培養した種汚泥をもとに、設定したSRTに応じて汚泥の引き抜きおよび混合基質の投入を行った。汚泥の引き抜きは、ガス生成による汚泥の減量分および混合基質の投入量を考慮し、リアクター内の汚泥が10 kgとなるように行った。混合基質の投入は、設定C/N比に応じて行った。次に、リアクターのヘッドスペースを窒素（1L/min、20 min）で置換することで嫌気状態にした。その後、恒温槽を用いて55℃で培養を行った。これらの一連の操作を2、3、4日間隔のいずれかで反復回分的に繰り返すことで連続培養を行った。その際、バイオガス発生量の測定、バイオガスおよび汚泥のサンプリングを行い、図（1）－9に示す分析項目を分析した。

図（1）－ 8 ラボリアクターの写真
図（1）－ 9 ラボリアクターを使用した培養の流れ

## 2 ）含水率の検討

1）では、投入基質含水率が73％となるように水を投入して培養を行った。しかしながら、水を投入することで、発酵槽容積の増大、加温・運搬エネルギーの増大などのデメリットが生じると予想される。そのため、投入基質含水率を低下させる検討が必要と考えられる。しかしながら、投入基質の含水率の検討を行った知見は非常に少ない。そこで本章では、C/N比=30において、投入基質含水率を73、68、63、58％と段階的に低下させて連続試験を行い、投入基質含水率の検討を行った。また、各含水率における物質収支（炭素・窒素を含む）を把握し、実験データの信頼性を確認し、乾式メタン発酵での物質の流れ、また各含水率での物質収支の違いを解明した。

本実験では、（1）で述べたC/N比=30おけるSRT=20日での引き抜き汚泥を使用した。豚ふん尿および稲ワラは、（1）と同じものを使用した（表（1）－5）。

表（1）-5 原料の性状

測定項目	種污泥	豚ふん	豚尿	稲ワラ
TSa) [% ,w.w]	17.58	25.49	4.59	92.29
VSb) [% ,w.w]	7.94	17.59	2.37	69.79
炭水化物c) [% ,w.w]	N.Af)	73.73	6.34	93.16
タンパク質d) [% ,w.w]	N.Af)	20.17	61.60	4.35
脂質e) [% ,w.w]	N.Af)	6.10	32.05	2.49
TOC [mg/kg-w.w]	63890	117600	10760	355800
TON [mg/kg-w.w]	3131	5678	2336	4861
アンモニア態窒素 [mg/kg-w.w]	1345	2004	3035	-
pH [-]	8.8	8.4	7.8	-
n-吉草酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	0.00	0.00	-
iso-吉草酸 [mmol/kg-w.w]	0.00	0.00	8.13	-
n-酪酸 [mmol/kg·w.w]	0.00	0.00	20.80	-
iso-酪酸 [mmol/kg·w.w]	0.00	16.10	7.83	-
プロピオン酸 [mmol/kg·w.w]	0.00	44.20	49.03	-
酢酸 [mmol/kg·w.w]	0.00	0.00	167.57	-

a) TS: Total Solid 蒸発残留物（105℃、2 h 乾燥した際に残留した量＝固形物量）

b) VS: Volatile Solid 強熱減量（600±25 ℃、1 h強熱した際に減少した量＝有機物量）

c）炭水化物：デンプンおよびセルロースの総和（炭水化物＝VS－タンパク質－脂質）

d）タンパク質：全有機窒素（TON）に窒素-タンパク質換算係数6.25を乗じたもの

e）脂質：ソックスレー抽出（エタノール：ベンゼン＝1：2）により可溶化した量

f) N. A: Not Analyzed 未分析

実験系を表（1）－6に示す。投入基質含水率をパラメータとして、投入基質含水率を73、68、63および58%の順番に1つのリアクターで培養した。表（1）－6中の混合基質（豚ふん、豚尿、稲ワラおよび水）はSRT1サイクルあたりの投入量であり、設定したSRTに応じて投入量を決定した。また、全ての含水率において、C/N比は30、有機物負荷量は10.0 kg-VS/m³-sludge/dayと固定した。有機物負荷量を固定するために、含水率73、68、63および58%ではそれぞれSRT=20、24、27および31 dayで培養した。

表（1）-6 実験系（SRT 1サイクルあたり）

投入基質含水率 [%]	73	68	63	58
C/N比 [-]	30	30	30	30
有機物負荷 [kg-VS/m³-sludge/day]	10.0	10.0	10.0	10.0
SRT [day]	20	24	27	31
豚ふん [kg]	1.42	1.73	1.94	2.21
豚尿 [kg]	2.62	3.18	3.57	4.07
稲ワラ [kg]	2.40	2.92	3.27	3.72
水 [kg]	3.56	2.17	1.22	0.00
VS [%,w.w]	20.15	24.51	27.46	31.25
TOC [mg/kg-w.w]	104800	127700	143200	163000
TON [mg/kg-w.w]	2583	3145	3527	4016
アンモニア態窒素 [mg/kg-w.w]	1079	1312	1471	1675

## 4 ．結果及び考察

（１）豚ふん尿と稲ワラ・モミ殻との混合物の乾式メタン発酵特性の評価

1）C/N 比が豚ふん尿と稲ワラとの乾式メタン発酵におよぼす影響

投入VSあたりの累積メタンガス生成量の経日変化を図（1）－10に示す。
図（1）−10 投入 VS あたりの累積メタンガス生成量の経日変化

図（1）－10をGompertzの式にフィッテイングすることでパラメータを算出し、C/N比の違いによるメタン発酵特性の評価を行った。算出した遅延期（λ）、最大メタン生成速度（ $ R_{m} $ ）およびメタン生成ポテンシャル（P）を、それぞれ図（1）－11に示す。図中の小文字のアルファベットは、各パラメータの平均値の差を統計的に検定した結果を示している。アルファベット文字が異なれば、平均値において有意に差があることを示している。稲ワラ（C/N比=45）は豚ふん尿（C/N比=9）よりも遅延期が短く、最大メタン生成速度が大きいことが分かった（図（1）－11（a）および（b））。つまり、稲ワラは豚ふん尿よりも分解速度が速いということが示唆された。また、図（1）－11（c）より稲ワラは豚ふん尿よりメタン生成ポテンシャルが大きいことが分かった。豚ふん尿に稲ワラを混合した系（C/N=20 および30）においては、稲ワラの添加量が多いほど、つまりC/N比が高いほど分解速度が速く、メタン生成ポテンシャルが大きいということがわかった。

豚ふん尿に多くの稲ワラを投入することで、分解速度、さらにはメタン生成量も上昇し、高効率に豚ふん尿を処理することが可能であるということが分かった。

図（1）－11 異なる C/N 比における（a）遅延期、（b）最大メタン生成速度および（c）メタン生成ポテンシャル
## 2 ）豚ふん尿と稲ワラとの乾式メタン発酵における炭素・窒素収支の解明

表（1）－7に示すように、炭素収支については投入前の炭素量を100として、メタン発酵処理後の汚泥、回収したメタン、二酸化炭素の割合をそれぞれ%で表示した。C/N比=20、30および45における炭素収支は89%から92%把握することができ、各C/N比による分配割合、つまり炭素挙動を把握することができた。また、投入した炭素がバイオガス（メタン＋二酸化炭素）に分配した割合は、可分解有機物の割合や有機物の分解率と言い換えられるが、C/N比=20、30および45では、それぞれ38、49、58%である。したがって、C/N比が高いほど、つまり稲ワラの添加量が多いほど有機物の分解率が上昇することがわかった。

表（1）-7 投入炭素の分配割合（%）

汚泥(後)	メタン	二酸化炭素	合計(収支)
C/N比=9(豚ふん尿のみ)	-	24	16	-
C/N比=20	54	23	15	92
C/N比=30	40	29	20	89
C/N比=45(稲ワラのみ)	32	35	23	90

窒素収支については、投入前の污泥中の全窒素量とメタン発酵後の污泥中の全窒素量を棒グラフで示した（図（1）－12）。データにばらつきはあるものの、メタン発酵後の污泥中の全窒素量は減少する傾向が認められた。これを確認するため、図（1）－13に示すように、 $ ^{15} $ Nで標識した稲ワラを添加したC/N比=20、30および45では、メタン発酵後の $ ^{15} $ N量の減少が確認された（Blank対照系および豚ふん尿のみのC/N比9の場合は変化していない）。稲に同化された $ ^{15} $ Nは、主にタンパク質など有機体窒素の形態で存在していると考えられる。メタン発酵の過程で、有機体窒素はアミノ酸を経てNH $ _{4}^{+} $ まで無機化される。従って、 $ ^{15} $ Nの減少は、発酵中に生成した $ ^{15} $ NH $ _{4}^{+} $ が遊離アンモニア（ $ ^{15} $ NH $ _{3} $ ）として気相中に排出される可能性を示唆している。NH $ _{4}^{+} $ は肥料として重要な成分である。従って、仮に遊離アンモニアとして揮散していたとすると、本システムの多収米飼料イネ栽培に影響する。今後の課題は、この遊離アンモニアの定量により、肥料成分の損失を明らかにすることである。
図（1）-12 各系における全窒素量

図（1）-13 各系における $ ^{15}N $ 量

## （２）豚ふん尿と稲ワラの半連続高温乾式メタン発酵（２０Ｌリアクター）

## 1 ）最適C/N比およびSRTの評価

## a C/N比=8（豚ふん尿のみ）

C/N比=8（豚ふん尿のみ）における培養結果のグラフを図（1）－14および図（1）－15に示す。C/N比=8では、SRT=40日（基質投入速度0LR=1.8 kg-VS/m³-sludge/day）で培養を開始した。培養初期に有機酸の蓄積（10日目のプロピオン酸濃度64 mmol/kg-w.w、55日目の酪酸濃度50 mmol/kg-w.w）が見られたが、これはメタン発酵のスタートアップ時に生じるショックロードであ