Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
18-25(2012).

「長距離輸送された多環芳香族炭化水素とn-アルカン-2009年春季および秋季の沖縄辺戸岬、福江島、福岡での測定から」

3) M. Murakami, M. Abe, Y. Kakumoto, H. Kawano, H. Fukasawa, M. Sah, H. Takada: Atmospheric Environment, 54, 9–17 (2012)

“Evaluation of ginkgo as a biomonitor of airborne polycyclic aromatic hydrocarbons”

4) Rinawati, T. Koike, H. Koike, R. Kurumisawa, M. Ito, S. Sakurai, A. Togo, M. Saha, Z. Arifin, H. Takada: J. Hazardous Materials, 217–218, 208–216 (2012)

“Distribution, source identification, and historical trends of organic micropollutants in coastal sediment in Jakarta Bay, Indonesia”

<査読付論文に準ずる成果発表>（「持続可能な社会・政策研究分野」の課題のみ記載可。）「特に記載すべき事項はない」

くその他誌上発表（査読なし）>

「特に記載すべき事項はない」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) M. Saha, H. Takada, B. Bhattacharya, 18th symposium on Environmental Chemistry, Tsukuba, Japan, June 10, 2009.

“Distribution of atmospheric polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in tropical Asian countries”

2) K. Shimada, S. Hatakeyama, A. Takami, S. Kato, Y. Kajii, $ 4^{th} $ Japan-China-Korea Joint Conference on Meteorology, Tsukuba, Japan, Nov. 8, 2009.

“Variation of Carbonaceous Aerosols in Polluted Air Mass Transported from East Asia”

3) S. Hatakeyama, The 1 $ ^{st} $ International Symposium on Science and Impact of Atmospheric Brown Clouds (ABCs), (Incheon) (2009/11/23)

“Impacts of aerosols in East Asia on plants and human health – an introduction to a new project in Japan”

4) M. Saha, H. Takada, B. Bhattacharya, 2nd International conference on “Ecotoxicology & Environmental Sciences”, Jadavpur University, Kolkata, India, December 15, 2009.

“Distribution and source identification of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) in Kolkata, India”

5) K. Shimada, A. Takami, S. Kato, Y. Kondo, and S. Hatakeyama, The International Workshop "Frontiers of Black Carbon Studies" (Tokyo) (2010/1/25)

“Difference in Carbonaceous Aerosols Simultaneously Measured at Beijing and Cape Hedo, Okinawa”

6) Rinawati, T. Koike, H. Koike, R. Kurumisawa, M. Ito, H. Takada, Conference on Natural Resources and Environmental Perspective to Solve Climate Change, Riau, Indonesia, 2010/5/15.

“Distribution and Sources of Polycyclic Aromatic Hydrocarbons (PAHs), Polychlorinated Biphenyls
(PCBs), and Linear Alkybenzenes (LABs) in Coastal Sediment of Jakarta Bay, INDONESIA."

7) 小川佳美・畠山史郎・兼保直樹・佐藤圭・高見昭憲：第27回エアロゾル科学・技術研究討論会(2010)

「2009年春季および秋季に辺戸岬、福江島、福岡で測定したPAHsとn-アルカン類」

8) Y. Ogawa, K. Sato, N. Kaneyasu, A. Takami, S. Hatakeyama: 8th International Aerosol Conference (Helsinki) (2010)

"PAHs and n-alkanes in the aerosol transported around the East China Sea"

10）小川佳美、兼保直樹、佐藤圭、高見昭憲、畠山史郎：第51回大気環境学会年会（2010）「2009年-2010年に辺戸岬、福江島、福岡で測定したPAHsとn-アルカン」

11）山田尚人、小川佳美、兼安直樹、佐藤圭、高見昭憲、畠山史郎：第16回大気化学討論会（2010）「東シナ海周辺に輸送されるキノン類と多環芳香族化合物」

12) 吉野彩子、中山寛康、小川佳美、高見昭憲、佐藤圭、畠山史郎：第28回エアロゾル科学・技術研究討論会（2011）

「沖縄県辺戸岬における東アジアに由来する多環芳香族炭化水素類の長距離輸送」

13）石田貴嗣、吉野彩子、佐藤圭、高見昭憲、畠山史郎：東アジアにおけるエアロブルの植物・人間系へのインパクトシンポジウム（2012）

「福江・辺戸岬への置換PAH、キノン類の輸送」

14）前田恵、吉野彩子、小川佳美、佐藤圭、畠山史郎：東アジアにおけるエアロブルの植物・人間系へのインパクトシンポジウム（2012/1/25）

「辺戸岬における有機エアロブルの季節変化」

## （3） 出願特許

「特に記載すべき事項はない」

（４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

「特に記載すべき事項はない」

（５）マスコミ等への公表・報道等

「特に記載すべき事項はない」

(6) その他

「特に記載すべき事項はない」

### 8 \. 引用文献

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（３）アジア地域のエアロゾルの起源解析

慶應義塾大学理工学部 奧田知明

平成21～23年度累計予算額：16，719千円（うち、平成23年度予算額2，522千円）予算額は、間接経費を含む。

[要旨]

北京、ハノイ、コルカタ、東京の都市大気エアロゾル中の主要・微量無機元素の測定からエアロゾルの起源を推定することを目的とした。北京、ハノイ、東京において、Ca，Ti，Mn，Feといった主に土壌・地殻由来と考えられる元素は冬季（乾季）/夏季（雨季）の濃度比が2以下であり、これは季節間の気温の違いによる大気混合層高さの違いや、降雨による粒子の除去で説明できる。一方コルカタではこれらの元素の乾季/雨季の濃度比が4.0-5.2となり、この季節変動は気象条件だけでは説明できず、何らかの人間活動に起因している可能性が示唆された。各都市において、特徴的なエアロゾル中化学成分についてさらに解析を行った。北京では、他の都市と比較してCu濃度が27-68倍も高かった。元素濃縮度(EF)は132を示し、人為起源のCuの影響が大きいことがわかった。ハノイにおいては相対的にZn濃度が高く、EFは170を示した。Znの乾季/雨季の濃度比は1.4であり、他の土壌由来元素と同様だったことから、ハノイでは年間を通じてタイヤ摩耗粉塵等の人為的なZnの発生源があると考えられる。コルカタにおいてはPb濃度が極めて高く、EFは289を示し、これは北京と比較してもさらに高い値であった。人為起源粒子に汚染された土壌の巻き上がりが現在のコルカタにおける大気中Pbの主要な発生源ではないかと考えられた。東京では冬季と比較して夏季にVが約4倍増加しており、他の都市と異なって極めて特徴的であった。東京におけるVの起源としては重油燃焼が挙げられ、首都圏における夏季の電力需要の増加に伴う火力発電所での重油消費量の増加が原因の一つである可能性がある。測定結果を用いてアジア4都市のエアロゾル中化学成分によるヒトへの発がんリスクを計算した。測定された全Crを六価クロムと仮定した場合の相対リスクは、北京、ハノイ、コルカタ、東京の順に108，33，124，38となった。このことは、例えば東京においても、測定されたCrのうちのわずか3%が六価クロムであった場合でも相対リスクは1を超えてしまうこととなり、Crによる深刻な健康影響が懸念される結果となった。

[キーワード] 季節変動、水溶性イオン成分、金属成分、起源推定、クロム

### 1. はじめに

近年、著しい経済発展を遂げつつある東アジア地域では、その工業化に伴いエアロゾルによる環境問題が深刻化している。エアロゾルへの対策を取るためには、エアロゾル中の主要な成分であり質量比にして約3〜5割を占めるイオン成分濃度と、質量比にして約1〜2割を占める金属成分を測定することは重要である。しかしながら、東アジア地域において長期連続的にエアロゾルを採取し、その無機成分を含む多種の化学組成を調査してその発生源を解析した例は少ない。また同時に、エアロゾル中に含まれる化学成分による生体へのリスク評価を行うことも極めて重要である。
### 2. 研究目的

北京、コルカタ、ハノイ、東京の都市大気エアロゾル中の主要・微量無機元素の測定からエアロゾルの起源を推定することを第1の目的とした。また測定結果を用いて、各都市における有害金属によるリスクの定量的比較を行うことを第2の目的とした。

### 3. 研究方法

北京、ハノイ、コルカタ、東京の各地点において石英繊維フィルター上に採取されたエアロブル試料から、超純水により水溶性イオン成分を抽出し、抽出液中のイオン成分(F⁻, Cl⁻, NO₃⁻, SO₄²⁻, Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺)をイオンクロマトグラフィーにより分析した。また、三次元偏光光学系エネルギー分散型蛍光X線分析装置（リガク社製EDXL300、以下EDXRFと称す）を用いて、FP（ファンダメンタルパラメータ一）法によりエアロブル中元素の分析を行った。EDXRFによる分析結果を、同一試料を酸分解/ICP-MS法により分析した結果と比較し、必要に応じて測定値の補正を行った。

以下に試料採取地点の詳細な説明を記す。北京：清華大学環境科学与工学工程系校舎2F。清華大学は北京中心部から北西に約15kmに位置し、都市域ではあるものの広大な大学キャンパス敷地内であるため主要幹線道路からは1km以上離れている。ハノイ：ハノイ市住宅地の4階建て民家4階バルコニー。市の中心部から南西約4kmに位置する。周辺に高速道路は無いが、市の中心部から郊外へ伸びる放射状幹線道路までは約240mの距離である。コルカタ：コルカタ市中心部の民家3階のバルコニー。2車線（片側1車線）の道路から10～20mの距離にバルコニーが位置する。東京：東京大学本郷キャンパス工学部14号館屋上。都市域であり、本郷通りに面しており、高速道路からは800mほど離れた場所である。

### 4. 結果・考察

## （１）東アジア４都市におけるエアロゾルの起源解析

## 1 ）エアロゾル中主要・微量無機化学成分の分析結果

北京、ハノイ、コルカタ、東京の各地点の試料についてエアロゾル中の主要・微量無機元素の分析を行った。北京において、2008～2009年の期間(n=80)の水溶性イオン成分濃度の総和の平均値は97±82μg/m³であった。主な成分は硫酸イオン(33±34μg/m³)と硝酸イオン(27±28μg/m³)であり、次いでアンモニウムイオン(13±10μg/m³)とカルシウムイオン(12±7μg/m³)であった。カルシウム塩の形態を50%ずつの硫酸カルシウムと炭酸カルシウムと仮定すると、両者を合わせて30μg/m³となることが判った。エアロゾル中元素濃度を見ると、Al, Ti, Mn, Fe等の土壤由来元素は相互に強い相関があった。一方でZnとPb濃度間の相関係数も極めて高かった。ここで元素濃縮度はAl～Feで0.9～1.8であったのに対しCu, Zn, Pbではそれぞれ132, 50, 102であり、このことからCu, Zn, Pbは人為起源であることが示された。ハノイにおいて、2009～2010年の期間(n=42)の水溶性イオン成分濃度の総和の平均値は31±18μg/m³であり、北京と比較して約1/3の濃度であった。主な成分は硫酸イオン(12±8μg/m³)とカルシウムイオン(8±4μg/m³)であり、次いで硝酸イオン(5±4μg/m³)とアンモニウムイオン(4±3μg/m³)であった。ハノイでは全体的にはイオン成分濃度は低かったものの比較的カルシウムが多いという結果となった。エアロゾル中元素濃度は、イオン成分同様ハノイでは北京と比較してほとんどの元素で約1/3の濃度となった。土壤由来元素同士、人為起源同士の相関が高かったことは北京と類似していた。しかしハノイではZnの濃度が特徴的に高かった。
前述の元素濃縮度を使って表すと、ハノイのエアロゾル中Znの元素濃縮度は170であり、北京の3.4倍も高い値を示した。コルカタにおいて、2010年1年間(n=48)の水溶性イオン成分濃度の総和の平均値は30.5±26.3μg/m³であった。主な成分は硫酸イオン(10.4±7.7μg/m³)と硝酸イオン(6.7±6.8μg/m³)であり、次いでアンモニウムイオン(3.1±4.1μg/m³)とカルシウムイオン(3.5±2.7μg/m³)であった。エアロゾル中元素濃度は、多くの元素で北京よりも低い一方でハノイよりもやや高い値を示した。元素濃度間の相関を見ると、Ti, Mn, Feをはじめ、多くの元素間に強い相関があった。またZnとPb濃度間の相関係数も極めて高かった。ここで元素濃縮度（地殻中に含まれる各元素濃度¹）のFe濃度に対する割合に対する実環境試料中の同割合、以下EF）はTi, Mnで1.2, 1.7であったのに対しZn, Pbではそれぞれ65, 289であり、このことからZnやPbは人為起源であることが示された。次に東京の結果を示す。2009～2010年の期間(n=47)の水溶性イオン成分濃度の総和の平均値は15.7±9.4μg/m³であった。主な成分は硫酸イオン(4.4±2.5μg/m³)と硝酸イオン(4.0±2.6μg/m³)であり、次いでアンモニウムイオン(2.9±1.8μg/m³)とカルシウムイオン(1.4±0.9μg/m³)であった。エアロゾル中イオン成分濃度、元素濃度ともに、観測対象とした4都市の中で最も低い値を示した。EFはTi, Mnで0.8, 3.8であったのに対しCu, Zn, Pbではそれぞれ19, 65, 76であり、このことからCu, Zn, Pbは人為起源であることが示された。

## 2 ）エアロゾル中主要・微量無機化学成分濃度の季節変動

東アジア 4 都市における降水量・気温およびエアロゾル中元素濃度の経時変化を図(3)-1～8に示した。エアロゾル中化学成分濃度の季節変動について各都市において解析を行った。ここで北京市では例年11月15日から翌年3月15日の期間中のみ暖房用の熱源として石炭を使用することが許可されているため、本研究においては11/15-3/15の期間を冬季、比較対照とする期間を5/15-9/15としこれを夏季とした。東京においても同様の定義を用いることとした。またハノイとコルカタでは年間を通じて温暖であり最低気温が10℃を下回ることはほとんどないが、分析対象期間における降水量を見ると11/15-3/15においてハノイでは192mm、コルカタで28mmであったのに対し、5/15-9/15においてはハノイで1032mm、コルカタで641mmであったため $ ^{2)} $ 、本研究においては11/15-3/15の期間を乾季、比較対照とする期間を5/15-9/15としこれを雨季とした。北京、ハノイ、東京において、Ca, Ti, Mn, Feといった主に土壌・地殻由来と考えられる元素は冬季（乾季）/夏季（雨季）の濃度比が2以下であり、これは冬季/夏季間の気温の違いによる大気混合層高さの違いや、降雨による粒子の除去で説明できる。一方コルカタではこれらの元素の乾季/雨季の濃度比が4.0-5.2となり、この季節変動は気象条件だけでは説明できず、何らかの人間活動に起因している可能性が示唆された。一つの可能性として、道路工事などのインフラ整備が乾季に集中して行われることにより、土壌の巻き上がりや建築工事に伴う粉塵の飛散が起こり、これに伴って元素濃度が上昇することが考えられた。
図(3)-1 中国北京市における降水量・気温およびエアロゾル中元素濃度の経時変化。 上：降水量および気温、中：カルシウム、下：クロム。
図(3)-2 中国北京市におけるエアロゾル中元素濃度の経時変化。上：鉄、中：亜鉛、下：鉛。
図(3)-3 ベトナム ハノイ市における降水量・気温およびエアロゾル中元素濃度の経時変化。 上：降水量および気温、中：カルシウム、下：クロム。
図(3)-4 ベトナム ハノイ市におけるエアロゾル中元素濃度の経時変化。 上：鉄、中：亜鉛、下：鉛。
図(3)-5 インド コルカタ市における降水量・気温およびエアロゾル中元素濃度の経時変化。上：降水量および気温、中：カルシウム、下：クロム。
図(3)-6 インド コルカタ市におけるエアロゾル中元素濃度の経時変化。 上：鉄、中：亜鉛、下：鉛。
図(3)-7 東京における降水量・気温およびエアロゾル中元素濃度の経時変化。 上：降水量および気温、中：カルシウム、下：クロム。
図(3)-8 東京におけるエアロゾル中元素濃度の経時変化。上：鉄、中：亜鉛、下：鉛。