Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
ロゾル粒子を計測器へ輸送でき、濃度ではなく粒子数・粒子質量を基準とした高精度の評価を行うことができる。科学的意義のある応用用途を以下に挙げる。

現在国内では、粒子状物質による越境汚染の動態解明を目的とした研究が活発に行われている。この観測では、エアロゾル質量分析計による気中粒子状物質の化学成分の分析がリアルタイムで行われている。この装置の弱点は、サンプリングインレット入口から質量分析のために気化されるまでの効率が評価されていないため、定量性が低い点である。エアロゾル質量分析計の定量性を向上される目的に、AIST-IAGは大いに活用できる。空気力学粒径および分析対象となる化学成分の質量が既知であるエアロゾル粒子を既知の頻度で発生させ、定格流量1 L/minのエアロゾル質量分析計へと全粒子をサンプルさせることができる。そして、4－（4）－2）で実証したような粒子輸送と検出効率を含めたエアロゾル質量分析計の定量的な評価を行うことができる。今後、国内のエアロゾル観測に従事しているグループと積極的に情報交換を行い、環境省推進の研究プロジェクトへとAIST-IAGが貢献できる機会を確立する。

## （２）環境政策への貢献

気候変動予測や健康影響の評価を目的として、大気エアロゾルの長期観測の重要視されつつある昨今、計測器を日常的に動作確認するための技術の開発が強く求められている。大気エアロゾル観測の基本となるナノメートルおよびマイクロメートル粒径域で粒径分布測定において、OPCやCPCはそれぞれ不可欠な計測器であるが、現状ではこれらの動作確認を現場で行う技術がない。AIST-IAGはこの技術ニーズに直接答え、品質保証体制の末端である観測現場にまで浸透させることのできるこれまでにない装置である。

## ＜行政が既に活用した成果＞

## 特に記載すべき事項はない

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

特に PM2.5 関連の計測で今後活躍が期待できる。現状の環境政策における PM2.5 自動測定装置への要求事項は、米国連邦標準測定法（Federal Reference Method，FRM）との比較による装置の型式承認のみである。PM2.5 に対するリスク管理を長期的に維持するためには、PM2.5 測定装置の校正を定期的に実施する必要がある。4－（4）－1）で実証したように、AIST-IAG は PM2.5 分粒部の粒子透過率の校正を行う能力を十分に有している。しかし現状の AIST-IAG では、検出部を含めた自動測定装置全体を校正するために必要な質量濃度は発生できない。今後、この濃度領域を達成するための改良と開発を実施したい。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（査読あり）>

1) 飯田健次郎、桜井 博、齊藤 敬三、榎原 研正：エアロゾル研究, 24, 7, 341-349. 「インクジェット技術を使ったエアロゾル発生 aerosol generation using inkjet technology」

2) J. Yli-Ojanpera, H. Sakurai, K. Iida, J. M. Makela, K. Ehara, and J. Keskinen: Aerosol Science and Technology 46, 11, 1163-1173 (2012) "Comparison of three particle number concentration calibration standards through calibration of a single CPC in a wide particle size range"

## くその他誌上発表（査読なし）>

特に記載すべき事項はない

## （2） 口頭発表（学会等）

1）飯田健次郎、櫻井博、斉藤敬三、榎原研正（2010）インクジェット式エアロゾル発生器の開発，第27回エアロゾル科学・技術研究討論会，2010/08/03-08/05名古屋大学

2) Iida, K., Sakurai, H., Saito, K., Eahara, K. (2010) Development of Inkjet Aerosol Generator, International Aerosol Conference 2010, 2010/08/29-09/03, University of Helsinki, Finland.

3）飯田健次郎（2011）インクジェット式エアロゾル発生器の開発 日本粉体工学会 平成22
年度 第2回分級ふるい分け分科会, 2011/03/04, 産業技術総合研究所

4）飯田 健次郎、櫻井 博、齊藤 敬三、榎原 研正（2011）インクジェットエアロゾル発生器の開発 第28回 エアロゾル科学・技術研究討論会、2011/08/27-08/29,大阪府立大学

5) K. Iida, Sakurai, H., Saito, K., Ehara, K. (2011) Development of inkjet aerosol generator, American association for aerosol research 30th Annual Conference, 2011/10/3-10/7, Florida, U.S.A.

6）飯田健次郎、桜井 博、齊藤 敬三、榎原 研正（2012） Inkjet aerosol generator as particle number standard 第1回日中エアロゾルシンポジウム、2012/9/28~9/29，金沢大学サテライト・プラザ

7) H. Sakurai, J. Yli-Ojanpera, K. Iida, J. M. Makela, K. Ehara, and J. Keskinen (2012) 粒径範囲 10 nm～10 μm における 3 種類の CPC 校正用粒子数濃度標準の比較，第 29 回エアロゾル科学・技術研究討論会，2012/8/28～30，北九州学術研究都市会議場

8) J. Yli-Ojanpera, H. Sakurai, K. Iida, J. M. Makela, K. Ehara, and J. Keskinen (2012) "Comparison of three particle number concentration standards for CPC calibration in the particle size range from 10 nm up to 10 $ \mu $ m". European Aerosol Conference, 2012/9/2-9/7, Granada, Spain.

9) H. Sakurai, K. Iida, J. M. Makela, K. Ehara, and J. Keskinen (2012) “Comparison of three particle number concentration standards for CPC calibration in the particle size range from 10 nm up to 10 $ \mu $ m”. European Aerosol Conference, 2012/9/2-9/7, Granada, Spain.

10) K. Iida, H. Sakurai, K. Ehara (2013) Inkjet aerosol generator as monodisperse particle number standard, 19 $ ^{th} $ International Conference on Nucleation & Atmospheric Aerosols, 2013/6/24-6/28, Fort Collins, Colorado, USA.

### 7. 研究者略壓

課題代表者：飯田健次郎

米国州立ミネソタ大学機械工学部卒業、工学博士

現在 独）產業技術総合研究所 計測標準研究部門 粒子計測研究室
## RF-1001 気中パーティクルカウンタを現場にて校正するためのインクジェット式エアロゾル発生器の開発

(1) インクジェット式エアロゾル発生器により発生される粒径と粒子数濃度の同時制御を行い、インクジェット式エアロゾル発生器を使った校正が行える気中パーティクルカウンタのタイプを増やす。

（独）独立行政法人産業技術総合研究所

計測標準研究部門　粒子計測研究室　飯田　健次郎

平成22～24年度累計予算額：14,582千円

（うち、平成24年度予算額：4,444千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

光散乱式気中パーティクルカウンタ（OPC）および凝縮粒子カウンター（CPC）は大気エアロブルの粒径分布測定において欠かすことのできないエアロブル計測器である。本研究では、OPCやCPCの粒子計数能力を観測現場で校正するための標準エアロブル発生器として、産総研インクジェットエアロブル発生器（AIST-IAG）を開発した。AIST-IAGは単分散性の高いエアロブル粒子を発生でき、粒径は0.35-20μmの範囲で制御できる。発生粒子頻度の範囲は、純水およびイソプロピルアルコールをインクジェット溶液の溶剤とした場合、それぞれ20-500個/秒および100-900個/秒である。AIST-IAG発生粒子の粒径分布の半値幅は2%程度であり発生粒子の単分散性は高い。

AIST-IAG発生粒子の粒子径は体積等価粒径 $ D_{ve} $ として定義され、これは粒子径の制御をインクジェット溶液中の溶質成分の質量濃度の調製により行うためである。AIST-IAGによる $ D_{ve} $ の不確かさ評価を行った結果、粒径範囲0.4-10μmにおける $ D_{ve} $ の95%信頼区間は約6%と結論した。また、AIST-IAGはOPCの粒子計数効率を粒径標準PSL球の光散乱粒径の関数として校正することができる。OPCの工業規格に準拠したOPCの粒径測定能力の校正では粒径標準ポリスチレン球(PSL球)が使用される。これに対し、OPCの光散乱信号をPSL球で校正し、AIST-IAG発生粒子による光散乱信号よりPSL球としての粒径を求めることにより、AIST-IAG発生粒子が光散乱においてPSL球と同等の粒径へと変換できることを実証した。AIST-IAGの発生粒子数に対する制御能力は高い。粒径範囲0.35-10μmでのAIST-IAG内部での粒子輸送効率は実質100%であり95%信頼区間は1%以下である。したがって、AIST-IAGはこの粒径範囲でのOPCの粒子計数効率の校正を行う能力を十分に有している。最後に環境行政推進へのAIST-IAGの応用について議論する。AIST-IAG発生粒子の空気力学粒径の再現性は高い。したがって、PM $ _{2.5} $ 自動測定装置の一部であるPM $ _{2.5} $ 分粒部の透過率の校正に応用できる。

## [キーワード]

エアロゾル、パーティクルカウンタ、粒子数標準、インクジェット、PM_{2.5}
### 1. はじめに

## (1) 大気エアロゾルの粒径分布

現状の地球温暖化予測において最も科学的知見が欠けている要素の一つは、大気エアロブルによる冷却効果であることがIPCC評価報告書 $ ^{1} $ で報告されている。この状況を改善するためには、大気エアロブルの及ぼす効果が気候変動予測プログラムの中で正確にモデル化されている必要がある。このモデルのインプットとなるエアロブルの生成および成長に関する物理化学特性を評価するための研究が進められており、また、モデルのアウトプットとなるエアロブル光学厚さなどの観測が行われている。

大気汚染による健康影響の評価の分野でも、越境汚染のメカニズムの解明、およびこれら粒子を吸引することによる健康影響の評価に関する研究が活発に行われている。また、PM2.5エアロブル粒子は全国の各測定局で常時観測されており、これら人為起源の大気エアロブル粒子の質量濃度のデータは、特に疫学的アプローチによる研究における情報基盤として重要な存在となっている。

大気エアロゾル粒子群のキャラクタリゼーションを行う上において、最も重要な情報は粒径分布（粒径を関数とした濃度の分布）である。なぜならば、エアロゾル粒子による光散乱、輸送、沈着など、エアロゾルが関連する様々な現象において、粒径は最も影響力の強いパラメータの一つであるからである。粒径分布は、ある粒径範囲における単位体積当たりの粒子の個数（粒子数濃度）もしくは質量（粒子質量濃度）で表現されることが多い。観測においては自動測定が行えることが当然好ましく、これに対し粒径分布を粒子数濃度として測定する技術は自動化が進んでいることより、大気エアロゾル観測データの粒径分布は、図1(a)の概念図が示す様に粒子数濃度が粒径の関数として表わされる場合が最も一般的である。図1(b)は走査型電気移動度スペクトロメータ（Scanning electrical mobility spectrometer，以下よりSEMSと略）および、光散乱式気中パーティクルカウンタ(Optical Particle Counter、これよりOPCと略)で測定された、実際の大気エアロゾル粒子の粒径分布であり、大気中での光化学反応による二次粒子生成が起こっている時のものである。SEMSとOPCの動作機構について次節より説明する。

図1 (a) 粒子数濃度の粒径分布の概念図 (b) 走査型電気移動度スペクトロメータ（SEMS）および、光散乱式気中パーティクルカウンタ(OPC)で測定された大気エアロブル粒子の粒子数濃度の粒
## (2) 大気エアロゾルの粒径分布測定技術

## 1 ）走査型電気移動度スペクトロメータ（SEMS）

粒径数100 nm以下での大気エアロゾルの粒子数濃度の粒径分布測定には、走査型電気移動度スペクトロメータ（SEMS）が広く使用されている。粒径100 nmの粒子を分級し計数する場合を例にした、SEMSの動作機構を図2に示す。

図2 走査型電気移動度スペクトロメータ（SEMS）による粒径分布測定の仕組みの説明：粒径100 nmを分級し計数する例。

粒径分布が未知である大気エアロゾルをサンプルし、これらをエアロゾル中和器を通過させエアロゾル粒子群を電気的に中和し、荷電数を持った粒子の割合（電荷分布）を理論より算出される既知の値へと調整する（@B）。そして、エアロゾル粒子群からある電気移動度を持った帯電粒子のみを電気移動度分級器で抽出し（@C）、これら分級された粒子の数を凝縮粒子カウンター（Condensation particle counter, CPC）で計数する。この作業を各粒径に対し走査式に連続して行い、「粒子数濃度 vs. 粒径」の情報を集積し、電荷分布より無帯電粒子を含む全粒子数を各粒径で算出し、粒子数濃度の粒径分布をユーザーに提供する。SEMSの検出器であるCPCは、数ナノメートルまで気中に浮遊するエアロゾル粒子の濃度を粒子個数として正確に測定できる唯一の装置であり、電子デバイスや医薬品の製造環境、自動車排ガス、プリンターなど、様々な起源からの発塵のモニタリングに使用されている。

## 2 ）光散乱式気中パーティクルカウンタ(OPC)

一方、粒径約0.1μm以上の粒子数濃度の粒径分布測定には、光散乱式気中パーティクルカウンタ(OPC)が観測で広く使われている。大気中での二次粒子生成など粒子発生メカニズムを解明するためには、図1(b)で示す様にSEMSによるナノ粒径域からの情報が必要である。したがって、研究レベルでの観測にはSEMSは不可欠であるが、価格が高いため観測網を形成し維持する目的において
はSEMSは不向きである。一方、OPCはSEMSの1/5から1/10程度の価格で購入でき、安価なタイプでも数百nm～10μmと約2桁の粒径範囲で自動測定が行えるため、大気エアロゾル観測網を展開する目的に適した計測器である。OPCではナノ粒径域での粒径分布の情報は直接得られないが、図1-1(b)が示す様にナノ粒径域での濃度の増減に対する感度は十分に有している。図3は典型的な都市大気環境下での、大気エアロゾル粒子による光散乱の大きさを粒径の関数として表している $ ^{2)} $ 。

図3 典型的な都市大気環境下での大気エアロゾル粒子による光散乱の大きさを粒径の関数として示した計算結果 $ ^{2)} $

図3が示す様に、人為性起源の大気エアロゾルによる光散乱は、サブマイクロメートルからマイクロメートル粒径域の粒子が寄与する割合が大きい。したがって、この粒径域におけるOPCの粒径分布測定結果は、太陽光の放射収支におけるエアロゾルの寄与を算出する目的に大いに活用できる。図4にOPCによる粒径分布測定のしくみを示す。

図4. 光散乱式パーティクルカウンタ（OPC）による粒径分布測定のしくみ

大気エアロゾル粒子がOPC内部へとサンプルされ、これら粒子がレーザー光を横切る際に発生する微弱な散乱光を受光素子で測定する。生データは検出パルスを時間の関数として表わしたものであり、検出パルスの高さより粒径の大きさ、そして一定時間内に検出されたパルスの数より粒子数濃度が得られる。
## （３）OPC・CPCの動作確認技術を開発する必要性

気候変動予測や大気汚染による健康影響を、観測データを分析しレンドを認識するためには、10年スケールの連続した観測データが必要となる。この時間スケールの観測を実施するためには、観測用計測器の校正とデータの品質保証体制が欠かせない。粒径分布測定の場合、粒径に対する装置の校正は観測現場で実施できる。粒径に対する校正は、ポリスチレンラテックス(polystyrene latex, PSL)球などの粒径標準粒子の懸濁液を購入し、これらを観測現場において小型ネブライザーなどで気中分散し、これら粒子を装置にサンプルさせることができる。これにより、粒径が既知であるエアロゾル粒子に対するOPCやSEMSの応答の校正を、許容範囲内のコストで長期的に維持することができる。一方、粒径分布の縦軸となる粒子数濃度に対する校正は殆ど行われていない。この校正を行うには実験室環境が必要なため計測器を輸送する必要が生じる。これは観測データの連続性を維持する妨げとなり輸送コストも高い。したがって、この校正に対する観測実施者のモチベーションは当然低くなる。この状況を改善させるためには、OPCとCPCの測定する粒子数濃度が妥当であるかの動作確認を、観測現場で実施できる技術を開発する必要がある。

## 2 ．研究開発目的

本研究の目的は、大気エアロブルの粒子数濃度の粒径分布測定に欠かせないエアロブル計測器であるOPCとCPCの粒子計数能力の動作確認を、現場で行うための技術を開発することである。

## （１）現行のOPCの粒子計数効率の校正技術

OPCの粒子計数能力の校正に関しては、工業規格ISO 21501-4 3)にこの手法が説明されている。図5にISO 21501-4に準拠したOPCの校正方法を示す。

図5 ISO 21501-4に準拠したOPCの校正方法

エアロブル粒子発生器により PSL粒径標準単分散粒子を発生させ、これら粒子をチャンバー内へと輸送し一様に分散させる。そして分散された粒子がチャンバーから校正対象のOPCおよび参照測定器へと吸引され、それぞれにより粒子数濃度が測定される。この校正法による粒子計数効率は以下の式で求められる。
$$ 粒子計数効率 =\frac{ 校正対象 OPC による粒子数濃度 }{ 参照測定器による粒子数濃度 } $$

ISO規格では粒子計数効率の測定法として参照器との平行測定を標準法と定めているが、この手法をマイクロメートル粒径域へと拡張することは実用的ではない。粒径約数マイクロメートル以上になると、PSL粒径標準粒子のみで構成されるエアロゾルを十分な粒子数濃度で発生させることが困難となる。そしてまた、校正対象OPCおよび参照測定器へとエアロゾル粒子を輸送する過程において、マイクロメートル粒径域では粒子の持つ慣性や重力により配管内での沈着が起こりやすい。最後に、マイクロメートル粒径域では精度の高い参照測定法が無い。発生できる粒子数が少ないため、フィルタ捕集による粒子質量から粒子数へと換算する手法では精度が不十分となる。そのため現状では、ある特定のOPCを参照器と定め、持ち込まれたOPCが校正されることが多い。この様にマイクロメートル粒径域においては、実験室環境下であってもOPCの粒子計数効率の校正を精度よく行うことが難しい。したがって、これまでの平行測定の概念を踏襲していては、OPCの動作確認を観測現場で行うことはさらに難しい。

## (2) 目標とするOPCの粒子計数効率の校正および動作確認技術

本研究では、発生される粒径だけでなく粒子数濃度も既知の頻度で制御できる標準エアロゾル発生器を開発することを目指した。図6は本研究が開発した標準エアロゾル発生器によるOPC・CPCの動作確認法の模式図ある。

図6 標準エアロゾル発生器によるOPC・CPCの動作確認法の模式図

エアロゾル発生器より粒子数濃度および粒径が既知であるエアロゾルを発生し、これをOPCまたはCPCにサンプルさせ、これらが測定する粒子数濃度が発生させた値と一致しているかを確認する。この場合、粒子計数効率は以下により定義される。

$$ 粒子計数効率 =\frac{ 校正対象 OPC による粒子数濃度 }{ 標準エアロゾル発生器による粒子数濃度 } $$

本研究ではこの標準エアロゾル発生器として、産総研インクジェットエアロゾル発生器（AIST-Inkjet Aerosol Generator，これよりAIST-IAGと略）を開発した。図7に本研究で開発したAIST-IAGの動作のしくみ、構造図、および写真を示す。
(a)

(b)

(c)

図7 産総研インクジェットエアロゾル発生器の(a)動作のしくみ、(b)構造図、および(c)写真。

インクジェットに充填される溶液中の溶剤は通常の場合は水であり、不揮発性溶質が既知の濃度で含まれている。この吐出液が粒径約50~70 μmの液滴となってインクジェットノズルより一定頻度で清浄気流中に吐出される。液滴径はインクジェットノズルの孔径に依存する。液滴の溶剤成分は蒸発し不揮発性溶質がエアロゾル粒子となる。ズームレンズが取り付けられたCCDカメラの焦点をノズル先端に合わせ、ピエゾ素子によりノズルに与える振動の周波数と同一の頻度でLEDストロボを発光させる。すると液滴があたかも静止しているような画像が得られる。この状態に遅延時間を少しずつ加えることにより、図8が示すように液滴発生の状況をアニメーションとして観察することができる。ユーザーはこのアニメーションを観察することによりピエゾ素子の1回の振幅に対し1個の液滴が発生されていることを確認する。

図8 インクジェットノズルからの液滴発生状況のアニメーション画像

本研究で行った実験からの経験より、インクジェット発生液滴の持つプラスもしくはマイナス方向への荷電数は比較的多い。液滴の除電を怠ると以下の二つの現象が発生する。一つ目は、マイクロメートル粒径域の粒子を発生させようとする場合、AIST-IAG出口からの発生粒子数が減少
することである。これはこれらの粒子が管壁へと静電気沈着しているためと考えられる。また、サブマイクロメートル粒径域の粒子を発生させようとする場合、液滴の除電を怠ると発生粒子数が激増する傾向がある。これは蒸発に伴い液滴表面での電荷密度が増加し、液滴群の一部は表面から微小液滴を発散するためと考えられる。これらの静電気的効果はインクジェットノズルからの液滴発生頻度よりAIST-IAG出口での粒子発生頻度を制御する目的の妨げになるため、AIST-IAGでは両極イオンを発生させ液滴を除電する。両極イオン発生源として、AIST-IAGではアメリシウム( $ ^{241} $ Am)放射線源もしくは軟X線源を使用している。

除電終了後、液滴中の水分は壁温度80°Cに制御された管内で蒸発し、蒸発残渣である不揮発性成分がエアロゾル粒子となる。AIST-IAGより発生させる粒径は、体積等価粒径 $ D_{ve} $ （単位：m）として定義される。

$$ D_{_{ve}}\cong\left(\frac{6}{\pi}\Biggl[\frac{C_{_{m}}}{\rho_{_{s}}}m_{_{d}}+C_{_{V0}}\cdot V_{_{d0}}\Biggr]\right)^{1/3} $$

ここに $ C_{m} $ はインクジェット溶液中に追加した不揮発性溶質の質量濃度(単位：kg/kg)、 $ \rho_{s} $ は不揮発性溶質のバルク質量密度(単位：kg/m³)、 $ m_{d} $ は液滴1個あたりの平均質量(単位：kg)、 $ C_{V_{0}} $ は溶剤成分中の不揮発性不純物の体積濃度(単位：m³/m³)、 $ V_{d0} $ は溶剤のみをインクジェットより発生させた場合における液滴1個当たりの平均体積(単位：m³)である。粒子内部が一様に溶質のみで満たされており球形であるならば、 $ D_{ve} $ は幾何学的な粒径と一致するが、粒子が非球形であったり内部に空洞があるなど構造が不均一である場合は $ D_{ve} $ は幾何学的な粒径と一致しない。

### 3. 研究開発方法

平成22～24年度に渡り、当該研究ではAIST-IAGの開発から応用に関する様々な課題を提唱しこれらを解決してきた。AIST-IAGの基本的な特性の評価が未完成であっても、その時点で解決できる応用に関する課題は実施した。最終成果報告書の第3章「研究開発方法」および第4章「結果・考察」では、当該研究で取り組んだ課題を、開発から応用までの流れに沿って以下の順序で報告する。

（１）AIST-IAGの基本特性の評価

（２）AIST-IAGによるCPC・OPCの粒子計数効率の動作確認

（３）実用化を念頭に置いたAIST-IAGの改良

（４）環境行政・研究へのAIST-IAGの応用

## (1) AIST-IAGの基本特性の評価

## 1 ）AIST-IAG の粒子発生頻度範囲の評価（H22 年度実施）

AIST-IAG はインクジェット液滴の発生頻度を制御することにより、AIST-IAG 出口での粒子発生頻度を制御する。この原理が適用できる発生頻度の範囲には上限と下限がある。上限は、インクジェット液滴の溶剤成分が AIST-IAG 出口までの滞在時間内に蒸発し粒子を生成できるかによって決まる。下限はインクジェットノズル内部で液体とノズルとが安定して共振を維持できる範囲により決まる。上限下限共に液滴の主成分である溶剤の特性に大きく依存する。AIST-IAG では超純水およびアルコールを溶剤として使用できる。超純水(ultrapure water, これより UPW)およ
プロパノール(isopropanol,これよりIPA)を溶剤として使用することにより、それぞれイオン化合物および不揮発性有機物の粒子を発生させることができる。これにより、大気エアロゾル研究で発生させるテスト粒子の化学組成の殆どを網羅できる。図9に、液滴発生頻度に対する粒子発生頻度がほぼ同一となる範囲の評価実験の模式図を示す。

図9 液滴発生頻度に対し粒子発生頻度がほぼ同一となる範囲を評価するための実験の模式図

AIST-IAG 下流での粒子検出器として TSI 3010 型の CPC を 37 cm の導電性チューブを介して直結した。したがって、AIST-IAG のエアロゾル流量はこの CPC のサンプル流量である 1.0 L/min で設定される。この評価実験で発生させるテスト粒子は、溶剤そのものに含まれる不揮発性不純物による蒸発残渣粒子である。粒子生成に必要な滞在時間は、実質溶剤 100% により構成される液滴を粒子へと乾燥させることにより最大化されるため、この実験条件は発生可能な粒子発生頻度の上限の評価に適している。

## 2 ）AIST-IAG で発生可能な粒径範囲の評価（H23~H24 年度実施）

AIST-IAG で発生可能な粒径範囲を SEMS および空気力学粒径スペクトロメータ (aerodynamic particle sizer, 以下より APS) を使って評価した。AIST-IAG で発生可能な粒径範囲の下限は、インクジェット溶液に含まれる不揮発性不純物の濃度により決まる。AIST-IAG より溶剤のみをインクジェット液滴として発生させ、AIST-IAG 出口より輸送されてくる蒸発残渣粒子の粒径分布を SEMS で測定した。サブマイクロメートルからマイクロメートル粒径域での AIST-IAG 発生粒子の粒径分布は APS で測定した。インクジェット溶液の溶剤として UPW を使用し、溶剤成分の蒸発後に粒子となる溶質成分として塩化ナトリウムおよびイオン性液体の 2 種のイオン化合物を使用した。塩化ナトリウムおよびイオン性液体は、常温常圧ではそれぞれ個体および液体である。これら 2 種の化合物を溶剤として使用し、AIST-IAG により個体および液体の粒子が発生できるかを検証した。

## 3 ）AIST-IAG 発生粒子の粒径制御能力の評価（H22~H24 年度実施）

式3で示したように、AIST-IAGが発生するエアロゾル粒子の粒径は体積等価粒径で定義され、インクジェット溶液中の溶質の濃度により制御される。参考までに式3を以下に再表示する。
$$ D_{_{ve}}\cong\left(\frac{6}{\pi}\Biggl[\frac{C_{_{m}}}{\rho_{_{s}}}m_{_{d}}+C_{_{V0}}\cdot V_{_{d0}}\Biggr]\right)^{1/3} $$

粒径 $ D_{ve} $ はインクジェット液滴の平均質量 $ m_{d}^{1/3} $ とおおよその比例関係にあるため、 $ m_{d} $ が経時的に安定していないと発生粒子径は安定しない。したがって、 $ m_{d} $ の不確かさ評価は最も直接的な AIST-IAG の粒径制御能力の評価となる。本研究では $ m_{d} $ の不確かさ評価を中心に、定数と仮定する溶質のバルク密度 $ \rho_{s} $ 以外の全ての変数に対しても、それぞれが $ D_{ve} $ の不確かさに対しどの程度寄与するのかを評価した。

説明に入る前に、この評価での不確かさの定義について述べる。ここでは、物理化学現象そのものが不安定であることによる不確かさと、計測の不安定性による不確かさとを区別はしない。また、ここではある変数xの標準偏差を $ \sigma_{x} $ で表し、変動係数 $ \tilde{\sigma}_{x} $ は標準偏差 $ \sigma_{x} $ を平均値 $ \bar{x} $ で割算した値とする。

### a. インクジェット液滴の一個当たりの平均質量 $ m_{d} $

インクジェット液滴の平均質量 $ m_{d} $ に起因する $ D_{ve} $ の変動係数 $ \tilde{\sigma}_{D_{ve}(m_{d})} $ は

$$ \tilde{\sigma}_{D_{v e}(m_{d})}\approx\frac{1}{3}\big(1+\kappa\big)^{-1}\tilde{\sigma}_{m_{d}} $$

で見積もられ、κは

$$ \kappa\equiv\frac{C_{V0}\cdot V_{d0}\cdot\rho_{s}}{C_{m}\cdot m_{d}} $$

である。ここに$\tilde{\sigma}_{m_{d}}$ は$m_{d}$ の変動係数である。$m_{d}$ の測定はインクジェット溶液貯蔵ボトルより一定時間内に消費された溶液の質量を測定することにより以下の式より算出できる。

$$ m_{_{d}}=\frac{\Delta M}{f_{_{piezo}}\cdot\Delta t} $$

一定時間 $ \Delta t $ (単位：秒) の間に吐出液貯蔵ボトルより消費された質量 $ \Delta M $ （単位：kg）を、この時間内に発生された液滴の個数（液滴発生頻度 $ f_{piezo} $ （単位：個/秒）と $ \Delta t $ の積）で割算することにより液滴一個当たりの質量が算出できる。質量測定は分解能 0.01 mg の電子天秤 (A&D AD4212B-PT) を使い行った。溶液中の溶質濃度が高くなると粘性係数・表面張力など溶液の物理特性が変化し、この結果としてピエゾ素子一回の振幅に対して発生されるインクジェット液滴の量が変化する可能性がある。したがって、 $ m_{d} $ が溶質濃度へ依存とする可能性を考慮し、粒径約 0.6 μm から 10 μm の粒子を発生させるための濃度範囲である約 1 ppm から 10,000 ppm に渡って $ m_{d} $ を測定し、 $ m_{d} $ の $ C_{m} $ への依存性を不確かさ要素に加えた。溶質として、塩化ナトリウムおよびイオン性液体を使用し、AIST-IAGを稼働した状態にし5回繰り返し測定を行った。

### b. 超純水インクジェット液滴の一個当たりの平均体積 $ V_{d0} $

溶質濃度 $ m_{d} $ がゼロの場合における AIST-IAG の発生粒子径は、インクジェット液滴内の溶剤中に含まれる不揮発性不純物による蒸発残渣の体積により決まる。常時同じインクジェットヘッドを
使用しているならば、超純水のみをインクジェット液滴として発生させ、SEMSの測定結果より得られる蒸発残渣粒子の平均体積を $ C_{V0}\cdot V_{d0} $ としてまとめて適用できる。しかし、ノズル孔径の異なるインクジェットヘッドを使用した場合、不純物濃度 $ C_{V0} $ に変化は生じないと想定できるが、液滴の体積 $ V_{d0} $ は確実に変化し、これに伴い蒸発残渣粒子の大きさも変化する。 $ V_{d0} $ の測定は3－（1）－3）－aで示した $ m_{d} $ の測定と同様の手法で行った。

$$ V_{d0}=\frac{\Delta M}{\rho_{0}\cdot f_{piezo}\cdot\Delta t} $$

ここに $ \rho_{0} $ は超純水のバルク密度であり $ 23^{\circ}C $ での値を想定した。合計 7 回の $ V_{d0} $ の繰返し測定を行った。 $ V_{d0} $ の不確かさに起因する $ D_{ve} $ の変動係数 $ \tilde{\sigma}_{D_{ve}(V_{d0})} $ は

$$ \tilde{\boldsymbol{\sigma}}_{D_{v e}(V_{d0})}\approx\frac{1}{3}\Big(1+\kappa^{-1}\Big)^{-1}\tilde{\boldsymbol{\sigma}}_{V_{d0}} $$

で見積もられ、ここに$\tilde{\sigma}_{V_{0}}$ は$V_{d0}$ の繰返し測定結果より算出された変動係数である。

### c. 溶剂成分中の不揮発性不純物の体積濃度 $ C_{V0} $

吐出溶液中の不揮発性不純物の体積濃度 $ C_{V0} $ に起因する体積等価粒径の変動係数 $ \tilde{\sigma}_{D_{w}(C_{V0})} $ は

$$ \tilde{\boldsymbol{\sigma}}_{D_{v e}(C_{\mathrm{V}0})}\approx\frac{1}{3}\Big(1+\kappa^{-1}\Big)^{-1}\tilde{\boldsymbol{\sigma}}_{C_{\mathrm{V}0}} $$

で見積もられ、ここに$\tilde{\sigma}_{c_{v0}}$ は$C_{V0}$ の変動係数である。$\tilde{\sigma}_{c_{v0}}$ の評価では、インクジェット溶液として超純水を使い、AIST-IAGにより発生された蒸発残渣粒子の粒径をSEMSで測定した。測定日の違いによる不確かさを評価するため11日間同じ測定を行い、測定日内でのばらつきを評価するために、AIST-IAG稼働直後と連続8時間稼働させた後で粒径分布測定を行った。また、繰返しによるばらつきを評価するため、同じ時間帯内で6回測定した。これらのデータの分散分析を行い$\tilde{\sigma}_{c_{v0}}$ を評価した。

## d．インクジェット溶液中の溶質の質量濃度 $ C_{m} $

溶質の質量濃度 $ C_{m} $ に起因する体積等価粒径の変動係数 $ \tilde{\sigma}_{D_{w}(C_{m})} $ は

$$ \tilde{\sigma}_{D_{v e}(C_{m})}\approx\frac{1}{3}\big(1+\kappa\big)^{-1}\tilde{\sigma}_{C_{m}} $$

によって見積ることができる。ここに$\tilde{\sigma}_{Cm}$ は$C_{m}$ の変動係数である。溶液の調製は定量ピペットおよび定量フラスコを使い、一定倍率で高濃度から低濃度へと手作業で希釈し行う。しかし、計量は全て電子天秤で測定する質量を基準にして行うため、希釈調整後の$C_{m}$ の単位は溶質質量/溶液質量である。溶剤調整作業に使用した質量天秤(Mettler XP504DR)は定期的に校正されており、校正証明書に記載された標準不確かさは0.5 mgである。この値0.5 mgを測定された対象物の質量(mg)で割算した値を、その計量1回に付随する変動係数とした。不確かさの算出では、原液の調整を含んだ全ての希釈作業での計量に付随する変動係数が二乗和で加算されてゆくため、調整により多くの計量手順を必要とする低濃度の溶液の方が$C_{m}$ の不確かさは大きくなる。

## (２) AIST-IAGによるCPC・OPCの粒子計数効率の動作確認
## 1 ）AIST-IAGによるCPCを対象とした粒子計数効率の動作確認（H22年度実施）

「はじめに」で述べたように、凝縮粒子カウンターCPCは、ナノ粒径域での粒径分布測定を行うSEMSの粒子検出器である。本研究では、AIST-IAGがCPCの動作確認を観測現場で行う能力を有しているかを検証した。この検証実験では、実験室環境でのみ使用される精度管理されたCPCを使用し、AIST-IAGよりこのCPCへと安定して粒子を輸送できるかを評価した。図10は実験設備の概要図である。

この実験ではUPWをインクジェット溶液とし、UPW中の不揮発性不純物による蒸発残渣粒子を100個/秒の頻度で発生させた。これら粒子群をレイノルズ数が約800に設定された混流オリフィスを通過させ気流中へと分散し、その後CPC(TSI-3010)へと1 L/minで吸引させた。週約1回の頻度で一日約8時間、3カ月間に渡り評価した。CPCによる粒子計数頻度とAIST-IAGによる液滴発生頻度の比を見かけ効率と定義し、これはAIST-IAGの粒子輸送効率 $ \eta_{IAG} $ とCPCの粒子計数効率 $ \eta_{CPC} $ の積となる。

$$ \eta=\eta_{IAG}\cdot\eta_{CPC} $$

$ \eta_{IAG} $ はAIST-IAGにより発生されたUPW残渣粒子がCPC入口へと輸送される割合を示しており、 $ \eta_{CPC} $ はCPC内へとサンプルされた粒子が実際に計数される割合を示している。この検証実験で測定される $ \eta $ は目標とする $ \eta_{IAG} $ ではないため、評価実験で使用したCPCの粒子計数効率 $ \eta_{CPC} $ の絶対値を、産業技術総合研究所のエアロゾル粒子数濃度の国家一次標準により別途校正し、 $ \eta_{IAG} $ を $ \eta_{IAG}=\eta/\eta_{CPC} $ の関係より算出した。

## 2 ）AIST-IAGによるOPCを対象とした粒子計数効率の動作確認（H23-24年度実施）

本研究では、AIST-IAGがOPCの動作確認を観測現場で行う能力を有しているかを検証した。この検証実験では、実験室環境でのみ使用され正常に動作しているOPCを使用し、AIST-IAGよりこのOPCへと安定して粒子が輸送できるかを評価した。AIST-IAGにより粒径サブマイクロメートルからマイクロメートル粒径域のエアロブル粒子を発生させ、OPCへと吸引させた。図11はこの評価実験の概要図である。
図11 OPCへとAIST-IAGが安定して発生粒子が輸送できるかの検証実験の模式図

通常OPCはエアロゾル粒子を重力方向へと吸引するように設計されているため、この実験では、IAG管の軸とOPCのサンプル吸入口の軸とを極力一致させた。OPCはリオン社のKC-01Dを使用し、サンプル流量を0.5および1.0 L/minに設定した。インクジェット溶液の溶剤はUPWとし、塩化ナトリウムもしくはイオン性液体を溶質とし、質量濃度を調整し粒径約0.5-10μmの固体粒子を発生させた。CPCを対象とした実験と同様に、OPCによる粒子計数頻度とAIST-IAGによる液滴発生頻度の比を見かけ効率ηと定義し、これはAIST-IAGからOPCのサンプル入口への粒子輸送効率ηIAGとOPC内部での粒子計数効率ηOPCの積となる。

$$ \eta=\eta_{IAG}\cdot\eta_{OPC} $$

$ \eta_{OPC} $ の絶対値をマイクロメートル粒径域で精度よく評価することは技術的に困難であるため、 $ \eta $ の測定結果より $ \eta_{IAG} $ について考察した。この実験では $ \eta_{IAG} $ の絶対値を直接評価することができないが、 $ \eta $ がおおよそ 100% に近いのであれば $ \eta_{IAG} $ を含む $ \eta $ の値も 100% であると言える。

## 3 ）AIST-IAGより発生される粒子径とPSL標準粒子との同等性の実証（H24年度実施）

AIST-IAGにより発生された粒子径が、ISO規格「ISO-21501：気中粒子数濃度の粒径分布測定」に準拠した光散乱式気中パーティクルカウンタの校正に使われる標準粒子の光学的粒径へと変換できることを実証することである。

市販のOPCが測定する粒径は、通常、粒径標準ポリスチレンラテックス(PSL)粒子としての粒径である。例えば、ある二つの微粒子の粒径が同一であっても、化学組成や形状が2つの粒子間で異なればOPCより得られる「光散乱信号の大きさ（以下より光散乱波高と略）」は異なる。OPC製造メーカでは、ISO規格に準拠した校正法により、光散乱波高とPSL標準粒子の粒径との関係を校正し、このデータシートを販売時にOPCユーザーに提供する。したがって、ユーザーがOPCで観測するエアロゾル粒子径は、その粒子が球状のPSLであった場合の粒径である。これよりこの粒径をPSL光散乱等価粒径と記述する。PSL標準粒子を粒径の基準とする利点の一つは、現場でOPCの光散乱信号と粒径の校正が行えることである。粒径数マイクロメートル以下であれば、PSL標準粒子を現場でエアロゾル化できる可搬型ネブライザーが市販されており、加圧ポンプも含めても大きさは家庭用アイロン程度である。このように、OPCによる粒径分布測定はPSL標準粒子を粒径の基準として行われている。したがって、AIST-IAGが発生する粒子径とPSL標準粒子との同等性を確
立することは、本研究の成果を社会へと波及させるためには重要である。AIST-IAG発生粒子のPSL光散乱等価粒径を評価するための手法を図12で説明する。

IAGの体積等価粒径

図12 AIST-IAGによる体積等価粒径とPSL標準粒子径との同等性を確立するための校正スキーム

AIST-IAGより体積等価粒径が既知であるエアロゾル粒子を発生させる。そして、これらエアロゾル粒子を評価対象のOPCへとサンプルさせ、検出される光散乱信号の大きさを電圧として取得する。そしてOPC製造メーカより提供された光散乱波高と粒径の校正データより、AIST-IAG発生粒子の光散乱波高をPSL標準粒子へと内挿する。当研究ではこの校正スキーム全体が妥当であることを実証するため、通常はメーカーが実施するOPCの光散乱波高に対するPSL標準粒子の粒径の校正も独自に行った。

光散乱波高の測定はRION社の型式KC-01D1のOPCを使用した。OPCの光散乱波高の校正のために発生させたPSL標準粒子の粒径は0.352、0.458、0.603、0.814、1.008、2.005、3.21、4.992、7.123、10.28，および15.62μmである。粒径2.005μm以下のPSL標準粒子は加圧噴霧式ネブライザーでエアロブル化した。粒径1.008以下では、PSL標準粒子を含んだネブライザーからの発生エアロブルより、PSL標準粒子のみを微分型電気移動度分級器で分級しOPCへとサンプルさせた。粒径3.21μm以上のPSL標準粒子はTSI社のSmall scale powder disperser (SSPD，TSI，Model 3343)により乾式でエアロブル化した。一方、AIST-IAGでは塩化ナトリウム粒子を発生させた。発生させた体積等価粒径は、0.28、0.46、0.78、1.3、2.3、3.9、6.6、および11μmである。これらをOPCにサンプルさせ光散乱波高を測定した。
## （３）　実用化を念頭に置いたAIST-IAGの改良（H23~24年度実施）

## 1 ）AIST-IAG プロトタイプの設計見直しおよびメンテナンス性の向上

H22~H23年度中頃まで使用していたAIST-IAGのプロトタイプ1号は、メインテナンス性や構造において数々の問題があった。その問題のいくつかを図13に示す。

図13 H22~H23年度中頃まで使用していたAIST-IAGプロトタイプ1号おける構造上の問題点

プロトタイプ1号ではリボンヒータで装置を温めており、AIST-IAG内部の温度分布が再現性が悪いことが懸念されていた（図13の①）。また、アメリシウム両極イオン発生源の設置位置が最適でなかった。線源はステンレス製壁に囲まれているため放射線への曝露の可能性はないが、照射面がユーザーが立つ方向に向けられており、適切な位置に設置されていなかった（図13の②）。さらに、プロトタイプ1号では設計ミスなどにより空気漏れが顕著であり応急処置でこれに対応していた（図13の③）。最後に、インクジェットノズルへと電圧を印可する配線を通す隙間より外気が侵入することを防ぐため、内部を清浄気流で加圧していた。このため、AIST-IAGの発生エアロブル流量を直接測定することができなかった（図13の④）。したがって、AIST-IAGの液滴発生頻度（個/秒）から粒子数濃度（個/体積）を算出するために必要なエアロブル流量（体積/時間）については、校正対象となるCPCやOPCの仕様の流量を仮定していた。AIST-IAGを実用化するためには、上述のIAGの構造に関する課題を解決する必要がある。H23年度にデザインを見直し再設計を行い、産総研内の試作品加工を手掛けるIBECセンターでプロトタイプ2号の製作をした。

## 2 ）軟 X 線源を両極イオン発生源とした AIST-IAG の開発および安全確認

AIST-IAGではインクジェットより生成した液滴を除電するための、両極イオン発生源を必要とする。開発当初は放射性同位体 $ ^{241} $ Amのみをイオン発生源として使用していた。放射線源は各種イオン発生源の中で除電に最も適している。電離放射線が発生するプラスとマイナスイオン濃度の
バランスは安定している。このため、液滴を確実に除電でき、また電離に伴う二次粒子生成による発塵が殆ど起こらない。しかし一方、この放射線源は表示付き認証機器とよばれる比較的微弱な部類に属するもので、導入および使用場所の変更の際には文部科学省への届出を必要とする。大学・研究機関等の実験室環境ではこの使用手続きは容易であるため、これらの環境では $ ^{241} $ Amを使用することが推奨される。しかしこのタイプのAIST-IAGを観測現場へと移動するには、放射性物質の移動に伴う手続きが多々発生する。これらの事情より、 $ ^{241} $ Amを使用しない両極イオン発生源をAIST-IAGに導入することは実用化における重要な課題である。この課題を解決するため、H23年度に軟X線を両極イオン発生源とするAIST-IAGを設計し製作した。

この軟X線源型プロトタイプ2号からのX線漏えいを防止する工夫を行った。漏えいによる時間毎線量当量の検出には、Geiger-Müller管式のパンケーキ型プローブ（Ludlum社44-9型）が接続されたデジタルサーベーメータ（Ludlum社の Model 2241-2）を使用した。軟X線の線量エネルギー領域に属する10 keVでの校正を日本品質保証機構へと依頼し、漏えい線量当量の測定結果の信頼性を向上させた。また、装置の誤操作が起こった場合でもAIST-IAGからの漏えいが起こらないための安全機能を付加した。

## 3 ）プロトタイプ2号 AIST-IAG の性能評価（H23年度実施）

H23年度に製作したメンテナンス性および空気密閉性が向上したプロトタイプ2号の性能評価を行った。プロトタイプ2号には $ ^{241} $ Amおよび軟X線源を両極イオン発生源として使用したふたつのタイプがある。3－（2）－2）で述べた実験ではプロトタイプ2号を使用している。ここでは、軟X型と放射線源型のプロトタイプ2号の比較のみについて述べる。

図14に軟X型と放射線源型のプロトタイプ2号の比較実験の模式図を示す。除電が不十分なため起こる静電気的な物理現象は、インクジェット液滴がエアロゾル粒子へと乾燥する過程で発生する。したがって、AIST-IAGで発生可能な最も小さな粒子である溶剂中不純物による残渣粒子へと乾燥するプロセスが、除電能力の試験としては最も厳しい条件となる。したがって、AIST-IAGより超純水のみを液滴として100個/秒の頻度で発生させ、液滴蒸発後の残渣粒子をCPCで計数した。放射線源型では連続1時間、軟X線源型では連続約7時間AIST-IAGを動作させ、CPCによる粒子計数頻度を1分毎に記録した。

図14 軟X型と放射線源型のプロトタイプ2号 AIST-IAGの比較実験の模式図
## (４) 環境行政・研究へのAIST-IAGの応用

### 1 ）PM_{2.5} 計測への AIST-IAG 応用（平成 22~23 年度実施）

AIST-IAGでは、質量が既知であるインクジェット液滴に溶質が既知の濃度で加えているため、液滴乾燥後に生成された粒子に含まれる溶質成分の質量が制御されている。これら粒子の発生頻度が制御できるため、AIST-IAGは発生される粒子の質量濃度が既知であるエアロブル発生器でもある。この特徴を応用し、将来的にはAIST-IAGの応用用途を、PM_{2.5}測定の品質保証の分野へと拡張することを目指している。

PM_{2.5} 測定装置は 16.7 L/min と比較的大きな流量で大気エアロゾルをサンプルし、質量濃度の検出範囲は数～数 100 μg/m^{3} の範囲である。現状の AIST-IAG が発生できる粒径数 μm での質量濃度は数 μg/m^{3} であり、観測現場で PM_{2.5} 測定装置の検出部の校正を短時間で行うために必要な質量濃度範囲には及んでいない。この濃度領域を達成するためには、AIST-IAG に搭載されているインクジェットヘッド内のノズルの数を単数から複数にする必要があり、この改良を H22~H24 年度の本事業で達成することはできない。しかし一方、PM_{2.5} 測定装置の機能である PM_{2.5} 分粒部の校正については、現状の AIST-IAG でも精度よく行えると見込まれる。この能力を実証するため、① AIST-IAG 発生粒子を高倍率希釈し PM_{2.5} 分粒部と同等のサンプル流へと粒子を輸送できるか、および、② AIST-IAG 発生粒子の体積等価粒径が空気力学粒径として表現できるかの検証を試みた。

### a. AIST-IAG 発生粒子の高倍率希釈（平成 22~23 年度実施）

AIST-IAG発生粒子を高倍率で希釈できるかを実証するにあたっては、使用可能であった装置の都合上、サンプル流量28.3 L/minのOPC（RION KC-24）を使用した。このOPCは清浄度の高い製造環境を管理するためのもので、粒径数マイクロメートル以下を対象としている。図15に実験の概要を示す。

図15 AIST-IAG発生粒子を大サンプル流量のエアロブル計測器へと輸送できるかの検証実験の概要図

AIST-IAGより100~250個/秒の頻度で発生させた流量0.5 L/minのエアロブルをサンプル流量28.3 L/minのOPCへと吸引させた。清浄度が比較的高い実験室で評価実験を行い、室内大気中の粒子がサンプルされることにより生じる背景ノイズを低減させた。AIST-IAGのインクジェット溶液に塩化ナトリウム水溶液を使用し粒径範囲0.4-10 μmの個体粒子を発生させた。
### b. AIST-IAG 発生粒子の体積等価粒径が空気力学粒径として表現できることの検証（H24年度）

PM2.5自動測定装置の分粒部の分粒特性は、空気力学粒径の関数として評価されている。したがって、AIST-IAG発生粒子の体積等価粒径が空気力学粒径へと変換でき、また、粒径の再現が良いことが重要となる。AIST-IAGでNaClによる個体粒子およびイオン性液体による液体粒子を粒径0.6-10 μmの範囲で発生させた。これらの粒子群の空気力学粒径としての粒径分布をAPSで60秒/回のサンプル時間で合計30回測定した。粒径の再現性を評価するためこの実験を5日分繰り返した。AIST-IAG発生粒子の空気力学粒径をAPSで正確に測定するため、3－（2）－3）でのOPCの波高分析チャンネルの校正と同様の手順で、APSハードウェア内部の粒子飛行時間チャンネルを、粒径0.35-20 μmの範囲のPSL粒子を使い校正した。

## 2 ）AIST-IAG によるエアロゾル観測用配管の粒子輸送効率の評価（H24年度）

国内環境科学者が現在実施している研究でAIST-IAGを実験に使用し、AIST-IAGがOPCやCPCの校正以外の目的に応用できるかを検証した。

この課題達成にあたっては、OPCによる粒径分布測定によるエアロゾル観測を実施しているつくば市の気象研究所(MRIJ)・気象物理グループにご協力をいただいた。図16に気象研究所での大気エアロゾルを対象とした標準サンプリング設定を示す。

60~70 L/min

図16 気象研究所での大気エアロゾルを対象とした標準サンプリング設定

MRIJの実験棟には屋外より流量60 L/minで吸引するメインの配管が設置されている。この配管の中心付近に、外径6.36 mmのL字型のサンプリング管が設置されており、各エアロゾル計測器へと標準サンプル流量1 L/minでおおよそ等速吸引される。L字管と計測器は導電性チューブで接続されている。MRIJ気象物理グループで行っている観測の一つは、数μmから数10 μmに属する外気中の雲粒や氷晶核の粒子数濃度を測定することであるため、これらのL字管と導電性チューブ内の粒子輸送効率を知ることは同研究グループにも有用な情報となる。図17にL字管＋導電性チューブの粒子輸送効率の校正スキームを示す。
図17 AIST-IAGを使ったL字管と導電性チューブにより構成されるサンプリング系の粒子輸送効率の校正スキーム

これらサンプリング系を評価するためには、発生エアロゾル中に粒子が一様に分散されている必要がある。したがって、AIST-IAG出口に混流オリフィスを取り付け、エアロゾル中の粒子成分を一様に分散させた。この下流でOPCで測定した粒子計数頻度を $ f_{0} $ として記録する。そして、混流オリフィスにL字管と導電性チューブを取り付け、この下流でOPCで測定した粒子計数頻度を $ f_{1} $ として記録する。測定した $ f_{0} $ と $ f_{1} $ には混流オリフィスを粒子が透過する効率が含まれているため、 $ f_{1} $ の $ f_{0} $ に対する比 $ \left(f_{1}/f_{0}\right) $ を算出することによりL字管＋導電性チューブのみの粒子輸送効率を算出する。テスト粒子としてAIST-IAGより粒径0.4-10μmの範囲の単分散粒子を発生させた。粒子の相が個体および液体であるかによって、サンプリング系の粒子輸送効率に違いがあるかを評価するため、個体粒子として塩化ナトリウム、液体粒子としてイオン液体を発生させた。