Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
これらの農薬は導管を介して蒸散により茎薬部へ輸送されると考えられる。そこで、茎薬部への移行性を（茎薬部含量/蒸散量）/土壤溶液中濃度で得られるTSCFで解析した（図32）。温度について、TSCFはフェノブカルブでは15℃で高かったが、プロシミドンでは25℃で高く、フルトラニルとトルクロホスメチルは変わらないというように、農薬によって反応が異なる。日長については、いずれの農薬においても短日条件でTSCFが高かった。土壌水分についてはトルクロホスメチルを除き、TSCFの顕著な差異は認められなかった。TSCFと同様に根部から茎薬部への移行性を示す指標として、茎薬部/根部濃度比（S/R濃度比）を用いて解析を行った（図33）。S/R濃度比と温度との関係では、フェノブカルブとフルトラニルは温度が高いほど低下し、プロシミドンとトルクロホスメチルは変わらないというように、農薬間でS/R濃度比が高くなる条件が異なっていた。日長については、S/R濃度比は日長による明瞭な影響は観察されなかった。このことから、短日条件で茎薬部濃度が高いのは根部から茎薬部への移行性が高まったわけではなく、根への取込み性自体が高まった結果である可能性が示唆された。土壌水分については、フェノブカルブを除き、S/R濃度比は一定であり、茎薬部濃度の差異は、根への取込み性と土壌溶液中濃度の差異で説明できることが示唆された。

以上の結果より、作物間差については、同一の栽培条件で各種作物に物性値（log $ P_{ow} $ ）の異なる12種の有機化学物質を吸収させた場合、供試した全作物および全物質について概観すれば、物質のlog $ P_{ow} $ に従って根への蓄積と茎葉部への移行程度が決定されることが明らかとなった。しかしながら、詳細にみると各農薬の茎葉部及び根部濃度には2－10倍程度の差異が認められた。また、コマツナ4品種間において各物質の茎葉部および根部濃度に差異が認められなかったことから、少なくともコマツナに関しては、品種間差はないと考えられた。

次に生育段階の違いについて、生育段階の異なるコマツナでは各種農薬の吸收速度は植物体の成長の程度に応じて大きく異なった。しかし、単位根重当たりの植物体への取込み量、S/R濃度比はほぼ同等であり、植物による有機化学物質の吸収・移行性を表現する際に良く用いられるRCF、TSCFについても同等とみなすことができた。したがって、これらの指標を用いた植物の農薬吸収モデルの作成に際し、植物の生育段階による違いを考慮する必要がないことが示された。

農薬の作物による吸収・移行性と栽培環境との関係については、農薬の作物による吸収・移行性は栽培環境によって異なり、温度との関係は不明瞭だが、短日や土壌水分が多い条件で茎葉部濃度が高くなることが示唆された。また、有機化学物質の植物による吸収・移行性を評価する指標に用いられるRCF、TSCFおよびS/R濃度比についても温度、日長といった栽培環境によって変動することが明らかとなった。このことは、植物の農薬吸収モデルの作成にあたり、植物の栽培環境による差異を考慮する必要があることを示している。
図 32 各種農薬の Transpiration Stream Concentration Factors (TSCF) (上図：フェノブカルブ、下図：フルトラニル)
図 32 つづき 各種農薬の Transpiration Stream Concentration Factors (TSCF) (上図：プロシミドン、下図：トルクロホスメチル)
図 33 各種農薬の茎葉部/根部濃度比（S/R 濃度比）

(上図：フェノブカルブ、下図：フルトラニル)
図 33 つづき 各種農薬の茎葉部/根部濃度比（S/R 濃度比）

(上図：プロシミドン、下図：トルクロホスメチル)
農薬登録申請時の物性値データから残留リスクを有する農薬の判別方法に関して、まず、平成22年度環境省農薬残留対策総合調査で供試された農薬類の土壤中半減期と$\log P_{\mathrm{ow}}$との関係をみた。その結果、両者の間には関係性は確認できなかったが（図34）、同調査結果において、農薬の検出事例の多少に応じて2グループに分けた結果、$\log P_{\mathrm{ow}}$の大小に応じて土壤中半減期が変動する農薬（Ⅰ群、検出例が多い）と$\log P_{\mathrm{ow}}$は大きいが半減期は短い農薬（Ⅱ群、検出事例が少ない）の2グループに分けることが可能となり、以下、この2グループで考察した（図35）。次に、土壤中半減期と$\log P_{\mathrm{ow}}$の逆数を相対値に変換し（トルクロホスメチルの土壤中半減期と$\log P_{\mathrm{ow}}$をそれぞれ1とした）、両者を乗じた。その結果、Ⅰ群の農薬の残留リスクは、$\log P_{\mathrm{ow}}$が1～2付近を極大にしたカーブを描いたのに対し、Ⅱ群の農薬では、相対的にリスクが低いことが分かった（図36）。この傾向を検証するために、平成22年度環境省農薬残留対策総合調査結果における実測値（栽培期間中の平均土壤中濃度と収穫物濃度）から農薬の作物移行率を算出し、それに土壤中半減期を乗じた。その結果、極大となる$\log P_{\mathrm{ow}}$が若干異なるものの、おおむね図36と同様な傾向を示した（図37）。土壤中半減期の長短はある時点の土壤中濃度の大小に置き換えることが可能であり、作物移行率は作物中濃度を土壤中濃度で除した値であることから、土壤中半減期と$\log P_{\mathrm{ow}}$の逆数を乗じた値は作物中濃度の大小を示すことが分かった。作物移行率を算出するために、農薬数×作物数の組み合わせの数の試験例が不要であることを意味している。

図 34 平成 22 年度環境省農薬残留対策総合調査で供試された農薬類の土壌中半減期（DT50）とオクタノール・水分配係数 $ \log\operatorname{Pow} $ との関係
図 35 平成 22 年度環境省農薬残留対策総合調査で供試された農薬類の土壌中 DT50 と log Pow との関係

(作物からの検出事例数に応じて2グループに分けた場合)

図36 農薬類の土壌中DT50と$\log P_{\mathrm{ow}}$の逆数を乗じた値と$\log P_{\mathrm{ow}}$との関係（ピンク：I群，水色Ⅱ群）
図37 農薬類の土壌中DT50と作物移行率（平成22年度環境省農薬残留対策調査結果より算出）を乗じた値と$\log P_{\mathrm{ow}}$との関係（ピンク：I群，水色Ⅱ群）

そこで、農薬登録申請時の物性値データ、特に、農薬類の土壌中半減期とlog Powの逆数を乗じることで残留リスクの評価およびその順位づけが可能となると考えた。ここでは、平成18年度から平成21年度に行われた環境省農薬残留対策総合調査において供試された農薬を対象に、農薬登録申請時の物性値データ（土壌中半減期とlog $ P_{ow} $ の逆数）を用いて残留リスクランクを示した（表23）。同調査結果において後作物からの検出事例がある農薬は、アセタミプリド、イミダクロプリド、クロチアニジン、チアメトキサム、トルクロホスメチル、フルトラニル、ホスチアゼート、ミクロブタニル、メタラキシルであった。これらの農薬のほとんどは、土壌中半減期とlog Powの逆数から算出した残留リスクランクの上位を占めた。しかし、検出事例があるアセタミプリド等いくつかの農薬についてはランキングが低かった。これは、土壌への投入量や剤型の違いが関係していると推察された。
表 23 土壤中半減期と log Pow の逆数から算出した残留リスクランク *は平成 18 年度から平成 21 年度に行われた環境省農薬残留対策総合調査 において後作物からの検出事例がある農薬

ランク 農薬名	ランク 農薬名
1 イミダクロプリド*	21 フィプロニル
2 チア外キサム*	22 イプロジオン
3 ジノテフラン*	23 トリフルラリン
4 二テンピラム*	24 チオファネートメチル
5 クロチアニジン*	25 テフルトリン
6 メタラキシル*	26 ダイアジノン
7 フェナリモル	27 クレソキシムメチル
8 トルクロホスメチル*	28 ジメテナミド
9 ミクロブタニル*	29 カルバリル
10 アセフェート	30 ペルメトリン
11 プロシミドン*	31 メプロニル
12 ペンディメタリン	32 シアブファミド
13 プロピサミド	33 シペルメトリン
14 フルアジナム	34 BPMC
15 フルオルイミド	35 イソキサチオン
16 ピリミホスメチル	36 トルフェンピラド
17 アトラジン	37 アセタミブリド*
18 フルトラニル*	- クロルプロファム
19 クロルフェナピル
20 ホスチアゼート*
次に、土壌・作物残留性から評価した後作物残留リスクについて検討した。土壌中のアベイラブルな農薬濃度は、経時的に指数関数的に減少する（図11）。一方、作物による農薬の吸収速度は作物の成長の程度（ここでは蒸散量）に応じて大きく変化する。アベイラブルな土壌中の農薬の経時変化と作物の成長の程度（蒸散量）の経時変化を重ね合わせることで、栽培期間中の作物吸収可能な量を表現できる（図38）。これを後作物残留リスクと定義し、リスクを定量化することで、様々な場面での比較が可能となる。例えば、ケース1（図39）：作物（品種）の作付けと収穫時期が同じ場合、播種（移植）後の初期生育が早い作物（品種）ほど後作物残留リスクが大きくなることが推察される。ケース2（図40）：同一作物で播種（移植）日が異なる場は、農薬散布日に播種日が近いほど後作物残留リスクが大きくなることが推察され、逆に言えば、農薬散布後に十分な日数を確保して播種を行えば、後作物残留リスクは小さくなると考えられる。ケース3（図41）：播種後間引きを行う場合もリスクが経時的に異なると推察される。また、土壌中のアベイラブルな農薬の変動にも対応できる。例えば、ケース4（図42）：同一作物で土壌種が異なるためアベイラブルな農薬量の変動が異なる場合は、栽培期間を通じてアベイラブルな農薬量が多くなる土壌において後作物残留リスクが高いと推察される。ケース5（図43）：同一作物、同一土壌で季節が異なり、土壌中消長に影響を与える場合は、土壌中のアベイラブルな農薬量が多くなる季節で後作物残留リスクが高いと推察される。したがって、これらの考え方に基づいて、後作物残留リスクが最大になる作物種および土壌種および環境条件を農薬登録時の試験作物および試験土壌として提案することが可能となる。

図38 アベイラブルな農薬の土壌中消長と作物吸収を基にした後作物残留リスクの概念図
図39 アベイラブルな農薬の土壌中消長と作物吸収を基にした 後作物残留リスクの概念図 ケース1：播種（移植）後の初期生育の違い

図40 アベイラブルな農薬の土壤中消長と作物吸収を基にした後作物残留リスクの概念図
図41 アベイラブルな農薬の土壌中消長と作物吸収を基にした 後作物残留リスクの概念図 ケース3：播種（移植）後、間引きを行う場合

図42 アベイラブルな農薬の土壌中消長と作物吸収を基にした 後作物残留リスクの概念図 ケース4：土壌種が異なる場合
図43 アベイラブルな農薬の土壌中消長と作物吸収を基にした 後作物残留リスクの概念図 ケース4：季節が異なる場合

次いで、土壌・作物残留性から評価した後作物残留リスクについて、ほ場試験を行いケース2（遅延作付け区）とケース3（間引き区）について検証した。コマツナの生育状況については、表24に示した。土壌中農薬の全抽出濃度および水抽出濃度は、経時的に減少していた（図44と図45）。一方、コマツナ中の農薬濃度は、ケース2では、作付け時期が遅いほど低くなることを確認した（図46）、ケース3では、コマツナ中の農薬濃度は、経時的に低くなることを確認した（図47）。そこで、コマツナ中濃度に重量を乗じ吸収量を算出した。後作物残留リスクとした土壌中アベイラブル農薬量および作物重量（または蒸散量）の重なりの部分の面積は、間引き区および遅延作付け区のコマツナ吸収量と正の相関関係にあった（図48）。すなわち、作物吸収量を後作物残留リスクとして評価が可能である。しかし、リスク評価のエンドポイントを残留基準値のような作物中濃度にした場合は、作物重量で除す等が必要になることが分かった。
表24 ほ場試験におけるコマツナの生育状況

株数	葉数	生重量
合計值	平均值	SD	3区平均	合計值	平均值	SD	3区平均
#7	無散布区1	63	671	10.7	2.2	11.2	2897.2	46.0	23.7	55.8
#8	無散布区2	63	741	11.8	2.2	4182.1	66.4	27.0
#9	無散布区3	72	805	11.2	2.0	3959.4	55.0	26.1
#10	間引き区(2w)1	75	289	3.9	0.5	3.7	82.2	1.1	0.8	1.0
#11	間引き区(2w)2	83	305	3.7	0.7	86.6	1.0	0.4
#12	間引き区(2w)3	75	272	3.6	0.5	61.4	0.8	0.4
#13	間引き区(3w)1	63	424	6.7	1.1	7.0	683.9	10.9	4.7	10.8
#14	間引き区(3w)2	69	483	7.0	1.1	716.2	10.4	4.6
#15	間引き区(3w)3	77	561	7.3	1.0	866.0	11.2	4.6
#16	間引き区(4w)季節変動(5月	64	735	11.5	3.0	12.1	3678.4	57.5	31.7	63.6
#17	間引き区(4w)季節変動(5月	64	794	12.4	2.1	4481.3	70.0	28.0
#18	間引き区(4w)季節変動(5月	59	729	12.4	2.3	3742.5	63.4	28.6
#19	間引き区(5w)1	48	809	16.9	3.1	16.2	8878.66	185.0	82.4	167.6
#20	間引き区(5w)2	55	808	14.7	2.3	6910.7	125.6	46.3
#21	間引き区(5w)3	52	881	16.9	2.7	9991.45	192.1	71.9
#22	遅延作付け区(2w)1	55	724	13.2	1.8	12.6	3592.75	65.3	19.3	56.1
#23	遅延作付け区(2w)2	62	732	11.8	1.8	2810.95	45.3	15.7
#24	遅延作付け区(2w)3	58	738	12.7	2.2	3345.53	57.7	22.8
#25	遅延作付け区(3w)1	60	811	13.5	1.9	13.3	4662.79	77.7	23.6	76.8
#26	遅延作付け区(3w)2	67	892	13.3	2.3	4879.36	72.8	28.2
#27	遅延作付け区(3w)3	63	829	13.2	2.1	5033.31	79.9	26.8
#28	遅延作付け区(4w)1	65	821	12.6	1.7	11.7	3816	58.7	16.0	50.7
#29	遅延作付け区(4w)2	64	737	11.5	1.4	3182.473	49.7	15.4
#30	遅延作付け区(4w)3	66	727	11.0	1.4	2880.9	43.7	12.0
#31	遅延作付け区(5w)1	77	941	12.2	1.5	12.0	3019.93	39.2	11.2	36.0
#32	遅延作付け区(5w)2	82	998	12.2	1.4	3088.25	37.7	11.8
#33	遅延作付け区(5w)3	80	939	11.7	1.4	2500.73	31.3	9.8
#34	季節変動区(6月)1	59	701	11.9	1.4	12.1	3229.05	54.7	14.7	49.6
#35	季節変動区(6月)2	58	756	13.0	1.4	3229.72	55.7	13.4
#36	季節変動区(6月)3	64	734	11.5	1.4	2449.3	38.3	10.0
#37	季節変動区(7月)1	25	335	13.4	1.8	13.3	1066.45	42.7	13.8	45.2
#38	季節変動区(7月)2	40	524	13.1	2.1	1927.23	48.2	11.5
#39	季節変動区(7月)3	31	416	13.4	2.0	1385.98	44.7	14.4
図44 ほ場試験における土壤中水抽出濃度の経時変化

図45 ほ場試験における土壤中水抽出濃度の経時変化
図46 ほ場試験におけるコマツナ中濃度の経時変化（ケース2：遅延作付け区）

図47 ほ場試験におけるコマツナ中濃度の経時変化（ケース3：間引き区）
さらに、今回のほ場試験で得られた詳細について報告する。コマツナ中濃度は経時的に低くなることを確認したが、ここでは、土壌中農薬の水抽出濃度とコマツナ中濃度から移行係数（コマツナ中濃度/水抽出濃度）を算出した。なお、ここで用いた水抽出濃度は、コマツナのは種時と収穫時の幾何平均値とした。その結果、移行係数とlog Powとは明確な関係性見いだせないこと、栽培期間が長

図 48 重なりの部分の面積とコマツナによるジノテフランの吸収量（mg/株）の関係

くなるにつれ各農薬の移行係数が小さくなることが確認された（図49）。

すなわち、濃度ベースのデータ解析では限界があるため、間引き区のデータを用いて土壤中農薬の水抽出濃度とコマツナ中濃度にそれぞれ土壤量と作物重量を乗じた土壤中の供給量とコマツナ中残留量について解析した。その結果、コマツナ中残留量は経時的に増加している、ある時点から横ばい、ある時点から減少していることが確認された（図50）。そこで、土壤中の供給量とコマツナ中残留量との関係を見たところ、土壤中の供給量が増加しているにもかかわらずコマツナ中残留量が経時的に横ばい（イミダクロプリド、メタラキシル、チアクロプリド）、減少（ホスチアゼート、BPMC）している農薬が確認された（図51）。この現象の要因として、コマツナに吸収された農薬の体内での代謝が挙げられる。代謝が乗じているのなら、シミレーションモデルでの濃度予測に大きく影響を与える可能性があり、今後の課題の大きなポイントとなりえると思われる。

図 49 ほ場試験におけるコマツナ中農薬の作物移行係数
図 50 ほ場試験におけるコマツナ重量を残留量の関係

図 51 ほ場試験における土壤中農薬供給量とコマツナ中残留量の関係
農薬の物理化学性に関するデータの収集については、OECD HPVマニュアル $ ^{2)} $ に準じた。スコアが1または2に分類され、信頼性のあるとされた情報源は、農薬抄録 $ ^{11)} $ 、水産評価書 $ ^{12)} $ 、農薬ハンドブック $ ^{13)} $ 等であり（表25）、これらの情報源から、27農薬の物理化学的性質の基本物性（水溶解度、蒸気圧、log Pow）および土壤吸着性について収集した（表26、27）。これにより、土壤および後作物における農薬濃度の推移予測モデルの計算に際し、信頼性の高い入力データを得ることが出来た。

表25 農薬の物理化学性に関する情報ソースの信頼性評価

情報ソース	スコア	信頼性に関するコメント	公表状況
農薬抄録	1	農薬メーカーが登録申請に際し作成。各種試験成績の概要が記載されている。試験は農水省テストガイドラインに従い、GLPで実施されたデータである。	食品安全委員会で評価終了後、随時公表
農薬評価書	1	食品安全委員会がADI（一日摂取許容量）の設定に際し評価結果をまとめたもの。情報は農薬メーカーから提出される登録申請データ。	食品安全委員会で評価終了後、随時公表
水産評価書	1	環境省が水産動植物の被害防止に係る農薬登録保留基準の設定に際し評価結果をまとめたもの。情報は農薬メーカーから提出される登録申請データ。	環境省で評価終了後、随時公表
水濁評価書	1	環境省が水質汚濁に係る農薬登録保留基準の設定に際し評価結果をまとめたもの。情報は農薬メーカーから提出される登録申請データ。	環境省で評価終了後、随時公表
農薬ハンドブック	2	編集元の一般社団法人日本植物防疫協会は、農薬に関する専門知識を有しており、長年の編集実績あり。データは農薬メーカー等から提供。	約5年ごとに改訂
Pesticide Manual	2	編集元のBritish Crop Protection Councilは、農薬に関する専門知識を有しており、長年の編集実績あり。	数年ごとに改訂
表26 対象農薬の物理化学性（27農薬）

用途	CAS No	有效成分名	分子量(g/mol)	水溶解度(mg/L)	温度(°C)	pH	蒸气压(Pa)	温度(°C)
表27 対象農薬の土壌吸着性（13農薬、一部抜粋）

用途	有効成分名	供試化合物	土壤採取場所	K_{F}^{ads}_{oc}	K_{F}^{ads}	1/n	測定温度(℃)	土壤(統)群名	土性	砂%	沙卜%	粘土%	有機炭素含有率(%)
菌	アリキシトロン	標識物	植調研古川	4500	150	0.97	20±2	細粒強グライ薬	シルト質増壤土	3.4
菌	アリキシトロン	標識物	植調研岡山	560	13	0.95	20±2	灰色低地土	砂壤土	2.3
菌	アリキシトロン	標識物	日植防牛久	380	16	0.91	20±2	褐色火山灰土	シルト壤土	4.1
菌	アリキシトロン	標識物	日植防宮崎	270	4.3	1.00	20±2	砂丘未熟土	砂土	1.6
虫	イダクロリル	標識物	石川農試(水田)	376	4.59	0.848	25	細粒灰色低地土	軽増土	1.22
虫	イダクロリル	標識物	植調研究所(水田)	183	4.76	0.807	25	軽増土	2.6
虫	イダクロリル	標識物	福島農試(烟地)	175	1.89	0.852	25	細粒黄色土	塩質壤土	1.08
虫	イダクロリル	標識物	日植防牛久(烟地)	231	8.33	0.801	25	褐色火山灰土壤	SiLS	3.61
虫	エフロール	標識物	Painesville, ohio St., U	158	4.9	0.921	25	Clay Loam	32	36	32	3.1
虫	エフロール	標識物	Washington Country, O	96.4	2.12	0.935	25	SiL Loam	22	60	18	2.2
虫	エフロール	標識物	栃木県鹿沼市	53.9	5.93	0.899	25	Clay Loam	31	44.5	24.5	11
虫	エフロール	標識物	宮崎県砂土原町	154	1.48	1.01	25	Sand	90.1	5.2	4.7	0.96
虫	カスサス	非標識	日植防研牛久	279	6.27	0.996	25	黒ポ土	シルト質増壤土	26.2	50.9	22.9	2.25
虫	カスサス	非標識	愛知農総試	282	3.13	1.01	25	灰色台地土	砂質増壤土	68	14.5	17.5	1.11
虫	カスサス	非標識	和歌山農試	187	2.49	1.05	25	洪積増壤土	軽増土	41.7	29.4	28.9	1.33
虫	カスサス	非標識	日植防研高知	287	3.82	0.965	25	沖積鉱質土壤	軽増土	47.6	27.2	25.2	1.33
菌	クリキシムチル	非標識	福島農試	762	7.32	1.01	25	増壤土	53.4	22.8	23.8	0.96
菌	クリキシムチル	非標識	日植防牛久	343	14.39	1	25	微砂質増壤土	26.2	50.9	22.9	4.19
菌	クリキシムチル	非標識	愛知農総試	428	4.75	0.83	25	砂質増壤土	68	14.5	17.5	1.11
菌	クリキシムチル	非標識	日植防宮崎	243	3.8	0.87	25	砂土	87.1	5.7	7.2	1.56
虫	クロチニシ	Ni-14C標識	日植防牛久	183	5.29	0.782	25	重増土	45.6	2.89
虫	クロチニシ	Ni-14C標識	香川県農試	90	1.12	0.836	25	砂壤土	13.9	1.24
虫	クロチニシ	Ni-14C標識	武田薬品茨城真壁圃塚	133	4.33	0.803	25	軽増土	31.8	3.25
虫	クロチニシ	Ni-14C標識	宮崎県総合農試	250	14.8	0.773	25	軽増土	30.4	5.92
菌	クロチニシ	ブタルル-2-14C標識	植調古川	912	30.7	0.961	25±2	細粒強グライ薬	軽増土	14	44.1	41.9	3.37
菌	クロチニシ	ブタルル-2-14C標識	石川農試	1060	12.9	0.923	25±2	細粒灰色低地土	軽増土	45.8	25.6	28.6	1.22
菌	クロチニシ	ブタルル-2-14C標識	植調研圃場	531	15	0.927	25±2	洪積増壤土	軽増土	39.8	24	36.2	2.83
菌	クロチニシ	ブタルル-2-14C標識	宮崎試験農場	741	11	0.965	25±2	灰色低地土	砂質増土	73.2	13.5	13.3	1.49
虫	クロチニシ	非標識	日植調牛久	23.3(Koc)	0.6(Kd)	-	25	沖積増壤土	Lic	28	35.4	36.6	2.6
虫	クロチニシ	非標識	日植防高知	31.4(Koc)	0.4(Kd)	-	25	沖積鉱質土壤	Lic	42.2	31.9	25.9	1.21
虫	クロチニシ	非標識	日植防牛久	33.6(Koc)	1.1(Kd)	-	25	淡色黒ぼく土	HC	24.8	27.5	47.7	3.33
虫	クロチニシ	非標識	日植防宮崎	25.3(Koc)	0.4(Kd)	-	25	砂丘未熟土土壤	SiCL	86	7.1	6.9	1.5
菌	トリワロシストロン	非標識	日植防牛久	5510	124	0.997	25±2	SiCL	26.2	50.9	22.9	2.25
菌	トリワロシストロン	非標識	愛知農総試	5840	64.8	1.09	25±2	SiCL	68	14.5	17.5	1.11
菌	トリワロシストロン	非標識	日植防高知	7290	97	1.02	25±2	Lic	47.6	27.2	25.2	1.33
菌	トリワロシストロン	非標識	日植防宮崎	1320	20.6	0.836	25±2	S	87.1	5.7	7.2	1.56
虫	トリワロシストロン	非標識	日植防高知	8875	88.4	0.90	25	軽増土	88.6	84.1	88.6	8.88
次に、土壌に散布された農薬濃度の推移予測モデルのフレームワークを構築するために、農薬抄録 $ ^{11} $ により収集した13農薬の土壌残留濃度の実測値（アセトン全量抽出濃度、表28）を用い、非線形最小二乘法による(1)式へのあてはめを行った。その結果、FOMCモデルにより土壌中での濃度消長を表現できることが示された（図52と図53）。また、Ex1の容器内試験結果から導かれた土壌吸着係数（ $ K_{d} $ ）の経時変化を考慮することにより、FOMCモデルで推定したアセトン全量抽出濃度から、土壌溶液中の農薬濃度（ $ C_{sw} $ 、 $ \mu g/mL $ ）を推定する手法を確立することができた（図54から図56）。

表28 対象農薬の土壌残留試験成績（クロチアニジン）

用途	稅虫剂	稅虫剂	稅虫剂	稅虫剂
有効成分名(JAMAFF)	加子二沙沙	加子二沙沙	加子二沙沙	加子二沙沙
水田/烟	烟	烟	烟	烟
圃場/容器内	圃場	圃場	圃場	圃場
推定半减期(day)	27	26	26	26
土壤採取場所	日植防牛久	日植防牛久	日植防牛久	日植防牛久
成因	火山灰	火山灰	火山灰	火山灰
土壤(统)群名
土性	轻植土	轻植土	轻植土	轻植土
使用回数	1+3	1+3	1+3	1+3
供试菜剂	0.5%粒剂+16%水溶剂	0.5%粒剂+16%水溶剂	0.5%粒剂+16%水溶剂	0.5%粒剂+16%水溶剂
濃度·量	10kg/10a(1回)+2000倍200L/10a(3回)	10kg/10a(1回)+2000倍200L/10a(3回)	10kg/10a(1回)+2000倍200L/10a(3回)	10kg/10a(1回)+2000倍250L/10a(3回)
温度(℃)
分析对象物質	分析值	分析值(ppm)	分析值(ppm)	分析值(ppm)
分析值	0	1.850	0	0.968
1	1.780	1	1.820
7	1.880	7	1.980
15	1.430	15	1.460
30	0.790	30	0.837
60	0.638	60	0.669
90	0.615	90	0.674
120	0.554	120	0.570
180	0.508	180	0.537
270	0.443	270	0.463
クロチアニジン (火山灰土)

(砂丘未熟土)

図 52 FOMC モデルによる土壤中濃度の解析結果（農薬：クロチアニジン）
## アゾキシストロビン (火山灰土)

(沖積土)

図 53 FOMC モデルによる土壤中濃度の解析結果（農薬：アゾキシストロビン）
### クロチアニジン Log Pow=0.7

火山灰土

砂丘未熟土

図 54 FOMC モデルによる土壤溶液中濃度の推定結果（農薬：クロチアニジン）
### アゾキシストロビン Log Pow=2.5

火山灰土

沖積土

図 55 FOMC モデルによる土壌溶液中濃度の推定結果 (農薬：アゾキシストロビン)
### フルトラニル Log Pow=3.77

図 56 FOMC モデルによる土壤溶液中濃度の推定結果（農薬：フルトラニル）
作物茎葉部における農薬濃度の推移を予測する(9)式の妥当性を検証するため、Ex2のポット試験結果から得られた土壤、土壌溶液およびコマツナ茎葉部濃度の実測値を用いた。コマツナ茎葉部における殺虫剤クロチアニジン濃度の経時変化を推定するために必要なパラメータを表29に示す。これらの値は、Ex2において農薬の根からの移行性をポット試験により把握した結果から推定した。表29のパラメータを用いて、土壌、土壌溶液およびコマツナ茎葉部におけるクロチアニジンの濃度を推定した結果を図57に示す。

表29 農薬の根からの取り込みによる作物濃度予測のためのパラメータ

パラメータ	単位	値
Shape parameter α (FOMCパラメータ)	—	0.20
Location parameter β (FOMCパラメータ)	—	14.1
土壤吸着係数 $ K_{d} $	mL/g	55.3
農薬に依存する係数 c	—	6.81
成長速度定数 λ	1/day	0.31
蒸散流量 $ Q_{T} $	mL/day	73.9
蒸散流濃縮係数 TSCF	—	4.37

ポット試験の結果から得られたクロチアニジンの土壌濃度（アセトン全量抽出）の実測値は、DFOPモデルにより濃度消長を表現できることが示された（図57）。一方、土壌溶液濃度における計算値は、実測値に比べて若干過小評価する結果となった（図57）。これは、推定に用いたクロチアニジンの土壌吸着係数（ $ K_{d} $ ）は、室内試験による固液比が1:5の条件で求めた値であるのに対し、ポット試験での実測値は、土壌水分が最大容水量の50～70％の条件での土壌溶液濃度であるため、かい離が生じたものと考えられた。従って、一般的な畑状態の土壌における土壌溶液濃度を適切に推定するためには、室内試験で得られた土壌吸着係数を補正する必要があることが示唆された。

クロチアニジンのコマツナ茎薬部濃度における計算値は、定植直後より急激に上昇した後減少傾向を示した（図57）。これは、土壌溶液から茎薬部へ移行した農薬が、作物の生長に伴い湿重が増大し、濃度が希釈されていくことを示していると考えられた。生育21日後のコマツナ茎薬部におけるクロチアニジン濃度の計算値は0.16 μg/g-湿重と推定され、実測濃度の0.11 μg/g-湿重とほぼ同じ値となった。この結果から、開発した後作物における農薬濃度の予測モデルは、ポット試験における収穫時のコマツナ茎薬部濃度を予測できることが示唆された。

以上により、土壌溶液中の農薬濃度の推移を予測するモデルをベースにし、Ex2で得られた農薬の作物移行性に関するパラメータを考慮することにより、作物茎薬部における農薬濃度の推移を予測するモデルのフレームワークを構築することができた。
図 57 農薬の根からの取り込みによる作物濃度の推定結果 (農薬:クロチアニジン、作物:コマツナ)

(1)式で表される FOMC モデルは、二相性を示す農薬濃度の減衰曲線から半減期を求めるのに有効であるが、その後の検討の結果、温度や土壌水分の違いによる FOMC パラメータ（α、β）の補正を行うことは困難であることが判明した。そこで、FOMC モデルと同様に二相性を表現する Double first-order in parallel model (DFOP) $ ^{12)} $ により、農薬の土壌中濃度（ $ C_{s} $ 、 $ \mu g/g $ -乾重＝アセトン全量抽出濃度）を(12)式で表現することとした。

$$ C_{\mathrm{S}}\big(t\big)=C_{\mathrm{S},0}[g\cdot e^{-k_{1}\cdot t}+\big(1-g\big)\cdot e^{-k_{2}\cdot t}] $$

ここで、g: 第1相に分布する農薬の割合（dimensionless）、 $ k_{1} $ : 第1相における消失速度定数（1/day）、 $ k_{2} $ : 第2相における消失速度定数（1/day）である。DFOPモデルは一次反応速度式で表現されることから、温度や土壌水分の違いによるパラメータ（ $ k_{1} $ 、 $ k_{2} $ ）の補正が容易である。

FOMC モデルと同様に、農薬抄録により収集した土壌残留濃度の実測値（表 28）を用い、非線形最小二乘法による(12)式へのあてはめを行った結果、DFOP モデルにより土壌中での農薬濃度（アセトン全量抽出濃度）の消長を表現できることが示された（図 58 と図 59）。また、土壌吸着係数（ $ K_{d} $ ）の経時変化を考慮することにより、DFOP モデルで推定したアセトン全量抽出濃度から土壌溶液中の農薬濃度（ $ C_{sw} $ 、 $ \mu g/mL $ ）を推定する手法を確立することができた（図 60 と図 61）。
クロチアニジン (火山灰土)

(砂丘未熟土)

図 58 DFOP モデルによる土壤中濃度の解析結果（農薬：クロチアニジン）
## アゾキシストロビン (火山灰土)

(沖積土)

図 59 DFOP モデルによる土壤中濃度の解析結果（農薬：アゾキシストロビン）
図 60 DFOP モデルによる土壌溶液中濃度の推定結果（農薬：クロチアニジン、土壌：火山灰土）
図 61 DFOP モデルによる土壌溶液中濃度の推定結果（農薬：クロチアニジン、土壌：砂丘未熟土）
また、 $ K_{d} $ の経時的な変化を考慮し、土壌溶液中の経時的な農薬濃度を(2)式で示したが、Ex1の水抽出法による場合と実際の圃場条件では土壌の固液比が異なり、土壌溶液中の農薬濃度は異なる。そこで、土壌の固液比を考慮した土壌溶液中の農薬濃度（ $ C_{sw} $ 、 $ \mu g/mL $ ）を(13)式で表現することとした。

$$ C_{\mathrm{SW}}\left(t\right)=\frac{C_{\mathrm{S}}\left(t\right)}{\frac{\theta}{\rho_{\mathrm{b}}}+\left(K_{\mathrm{d},0}+c\sqrt{t}\right)} $$

ここで、θ：体積含水率（dimensionless）、 $ \rho_{b} $ ：仮比重（g/mL）である。

さらに、作物茎葉部における農薬濃度の推移を(9)式で表していたが、主要な入力パラメータである作物の蒸散流量は収穫時の値を用いて計算を行った。しかし、Ex2のポット試験結果によれば、作物重量（湿重）あたりの蒸散流量は、生育段階によらずほぼ一定であることが判明した。そこで、作物湿重あたりの蒸散流量（ $ q_{T} $ 、mL/day）を入力パラメータとした場合の作物茎葉部における農薬濃度（ $ C_{P} $ 、 $ \upmu $ g/g-湿重）の推移は次式で表される。

$$ C_{\mathrm{P}}\big(t\big)=\frac{q_{\mathrm{T}}\cdot T S C F\cdot C_{\mathrm{S W}}\big(t\big)}{\lambda}\big[1-\exp\big(-\lambda\cdot t\big)\big] $$

開発した土壌および後作物における農薬濃度の推移予測モデルによる予測結果の妥当性を検証するため、農環研の圃場で実施したコマツナの栽培試験結果を用いた。コマツナ茎葉部におけるクロチアニジン濃度の経時変化をモデルで推定するために必要なパラメータを表30に示す。これらの値は、Ex1の容器内試験結果およびEx2のポット試験結果から算定したものである。

表30 農薬の根からの取り込みによる作物濃度予測のためのパラメータ（農薬：クロチアニジン、作物：コマツナ）

パラメータ	単位	値
第1相消失速度定数 $ k_{1} $ (DFOPパラメータ)	1/day	0.13
第2相消失速度定数 $ k_{2} $ (DFOPパラメータ)	1/day	0.002
第1相に分布する農薬の割合 g (DFOPパラメータ)	—	0.31
土壤吸着係数 $ K_{d} $	mL/g	6.5
農薬に依存する係数 c	—	0.84
成長速度定数 λ	1/day	0.16
蒸散流量（作物湿重あたり） $ q_{T} $	mL/day	2.0
蒸散流濃縮係数 TSCF	—	0.46
これらのパラメータを用いて土壌濃度（アセトン全量抽出）、土壌溶液濃度（水抽出）およびコマツナ茎葉部におけるクロチアニジンおよびプロシミドンの濃度を推定した結果を図62に示す。その結果、ほ場試験結果から得られた土壌濃度（アセトン全量抽出）の実測値についても、DFOPモデルにより土壌中での濃度消長を表現できることが示された。また、土壌溶液中における濃度（水抽出）の計算値は、室内試験で得られた $ K_{d} $ の経時変化のデータを用いることにより、水抽出による実測値の傾向をほぼ再現できることが示された（図62）。

クロチアニジン

プロシミドン

図 62 農薬の根からの取り込みによるコマツナ中濃度の推定結果 （上段：クロチアニジン、下段：プロシミドン）
コマツナ茎葉部における濃度の計算値は、定植直後より急激に上昇した後減少傾向を示した（図62）。これは、土壌溶液から茎葉部へ移行した農薬が、作物の生長に伴い湿重量が増大し、濃度が希釈されていくことを示していると考えられた。実測値と比較すると、クロチアニジンでは過大評価、プロシミドンでは過小評価する結果となり、減衰パターンも一致しなかった。これは、①固液比1:5での水抽出による農薬濃度が、実圧場における土壌溶液中の農薬濃度とかい離している可能性があること、②農薬のTSCF値は水耕栽培試験の結果を用いており、実圧場の土耕条件でのTSCF値を表現できていない可能性があること、③作物体における農薬の代謝分解を考慮していないこと、などが考えられた。

後作物の収穫時における農薬残留濃度は、栽培する季節（温度など）の違い、すなわち、作物の成長速度の違いにより大きく変動することが想定される。そこで、構築した予測モデルを用いて、成長速度の違いによる作物残留濃度を推定した（図63）。作物の播種から収穫までの日数（デフォルトで29日）は、生育速度が1.3倍の場合で22日、0.7倍の場合で41日となり、これに伴い、作物残留濃度（デフォルトで4.3 μg/g-FW）は、生育速度が1.3倍の場合で5.6 μg/g-FW、0.7倍の場合で3.0 μg/g-FWとなり、生育速度が速くなるほど、すなわち、栽培期間が短くなるほど残留濃度が高くなる傾向を示した。

さらに、農薬散布後から作付けまでの期間（PBI）を変えた場合のコマツナ茎薬部における濃度について、構築した予測モデルで計算した（図64）。収穫時におけるコマツナ茎薬部濃度は、PBIが長くなるほど減少する傾向を示した。これらの推定濃度と残留農薬基準値と比較することにより、基準値を超過する恐れがないPBIを提示することが可能となった。

図63 成長速度（温度）の違いによる作物残留濃度の推定結果（農薬：メタラキシル、作物：コマツナ）
図 64 農薬散布後から作付けまでの期間を変えた場合のコマツナ茎葉部濃度の推定結果（農薬：メタラキシル、作物：コマツナ）

以上により、Ex1で得られた $ K_{d} $ の経時変化のデータおよびEx2で得られた農薬の作物移行性に関するパラメータを考慮することにより、今後の改良の余地は残されているものの、作物茎葉部における農薬濃度の推移を予測するモデルのフレームワークを構築することができた。

構築したモデルの実圧場での実用化を図るための今後の課題として、①実圧場における土壌溶液中農薬濃度の予測結果の検証、②土壌中での分解速度、 $ K_{d} $ 値などの温度補正、適切なTSCF値、作物中での分解性などを考慮したモデルの改良、③異なる土壌の種類、季節（温度）でのほ場試験結果によるモデルの有効性の検証、などがある。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

土壤から水抽出した農薬、すなわち、土壌中の作物が吸収可能（アベイラブル）な農薬が存在することを明らかにした上で、その経時変化（エージング過程）を解明し、初期（0日）の土壌吸着係数（ $ K_{d\_0} $ ）を算出することによりその後の経時変化を予測できる回帰式を作成できたことは極めて科学的に重要であると思われる。また、ELISAの有用性は過去に検討されてきたものの、ELISAを農薬の検出に使うには通常使用されている機器分析と同様な前処理工程が必要なため、普及してこなかったのが現状である。しかし、本研究によりELISAキットにより精製工程不要で迅速・安価に土壌中のアベイラブルな農薬を検出し、 $ K_{d\_0} $ も算出できることを確認できた。すなわち、本法は栽培前の土壌診断法として適用可能であることを示しており、その概念を含め、世界でも例を見ない画期的な方法であると考えられる。
## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

本研究開始以前にも、農薬の物性値データから後作物残留リスクを有する農薬を見つけようとした試みは行われていたが、1つの物性値との関係（単回帰）のみの評価であり、明確な関係性は見いだせずにいた。しかし、本研究により物性値データ、特に、土壌残留性と時間の経過の概念を含む土壌中半減期、作物移行性の概念を含むオクタノール・水分配係数（$\log P_{\mathrm{ow}}$）の両者を同時に考慮することで、後作物残留リスクを有する農薬を見出すことを可能とした。すなわち、土壌中半減期と$\log P_{\mathrm{ow}}$の逆数から後作物残留リスクを有する農薬を判別する方法である。環境省平成28年度農薬残留対策総合調査では、100種程度の農薬の土壌中半減期と$\log P_{\mathrm{ow}}$からグループ分けを行い、受託者がそのグループの中から供試農薬を選定する方式がとられており、葉菜類の前作で使用されている農薬のうち、後作物残留リスクが高い農薬を明らかにするためである。これは、本研究の考え方が活用された結果であり、環境行政に大きく貢献できたと判断できる。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

現行の農薬登録制度において、後作物残留に関する試験条件は、根菜類が指定されているのみであり、その根拠もない。本研究では、土壌中のアベイラブルな農薬および作物移行速度の経時変化を考慮した後作物残留リスクが高い条件を評価した上で、すなわち、科学的根拠を評価した上で、土壌中のアベイラブルな農薬の半減期が長い炭素含量が少ない土壌を供試土壌として、栽培期間が短いコマツナ等葉菜類を供試作物として提案している。これらの提案は室内試験を基にしているため、ほ場での検証試験が必要であるが、今後、環境省が掌握する土壌残留に係る登録保留基準等、農薬登録制度に組み込むことは可能である。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) Y. MOTOKI, T. IWAFUNE, N. SEIKE, T. OTANI and M. ASANO: J. Pestic. Sci. 39, 2, 105-114 (2014) Effects of Organic Carbon Quality on the Sorption Behavior of Pesticides in Japanese Soils.

2) Y. MOTOKI, T. IWAFUNE, N. SEIKE and T. OTANI: J. Pestic. Sci. 40, 4, 175-183 (2015) Relationship between Plant Uptake of Pesticides and Water-extractable Residue in Japanese Soils.

3) Y. MOTOKI, T. IWAFUNE, N. SEIKE, K. INAO and T. OTANI: J. Agric. Food Chem. 2016, 64, 4478–4486 (2016) Effect of Time-Dependent Sorption on the Dissipation of Water Extractable Pesticides in Soils

4) E. WATANABE, N. SEIKE, Y. MOTOKI, K. INAO and T. OTANI: Ecotoxicol. Environ. Saf. 132,
288-294 (2016) Potential Application of Immunoassays for Simple, Rapid and Quantitative Detections of Phytoavailable Neonicotinoid Insecticides in Cropland Soils.

## <査読付論文に準ずる成果発表>

特に記載すべき事項はない

## くその他誌上発表（査読なし）>

1）元木裕、岩船敬：植調、49、11、7-13(2016)

「温度変化が農薬の土壌残留性に及ぼす影響」

## （2） 口頭発表（学会等）

1）元木裕、岩船敬、清家伸康、大谷卓：第36回農薬残留分析研究会(2013)「pH変化が農薬の土壌残留性に及ぼす影響」

2）元木裕、岩船敬、清家伸康、大谷卓：日本農薬学会第39回大会 (2014)

「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究 第4報 温度変化が農薬の土壌残留性に及ぼす影響」

3) Y. MOTOKI, T. IWAFUNE, N. SEIKE and T. OTANI : 13th IUPAC INTERNATIONAL CONGRESS OF PESTICIDE CHEMISTRY (2014)

“Effect of aging time on water–extractability of pesticide residues in Japanese soils.”

4）元木裕、岩船敬、清家伸康、大谷卓、秋山嘉大：日本農薬学会第40回大会（2015）

「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究　第5報　コマツナ中農薬濃度と水抽出された土壌中農薬濃度の関係」

5）並木小百合、大谷卓、元木裕、清家伸康、岩船敬：日本土壌肥料学会 (2015)「農薬の物理化学性の違いが土壌溶液中濃度に及ぼす影響」

6）清家伸康：第33回農薬環境科学研究会・第38回農薬残留分析研究会合同シンポジウム(2015)

「農薬の後作物残留—環境省農薬残留対策調査結果から読み取れること—」

7）元木裕、岩船敬、清家伸康、稲生圭哉、大谷卓：日本農薬学会第41回大会(2016)「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究 第6報 土壤吸着係数（Kd）の経時変化」

8）渡邊栄喜、清家伸康、元木裕、稲生圭哉：日本農薬学会第41回大会(2016)

「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究—第7報 ELISAによる土壌中の水抽出可能な農薬の簡易定量法および土壌診断への適用可能性」

9）大谷卓、並木小百合、清家伸康：日本農薬学会第41回大会(2016)

「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究 第8報 植物における有機化学物質の吸収および体内移行」

10）並木小百合、大谷卓、元木裕、清家伸康、岩船敬：日本農薬学会第41回大会(2016)「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究 第9報 土耕試験における農薬の各種作物による吸収・移行性の比較」

11）岩船敬、元木裕、清家伸康：日本農薬学会第41回大会(2016)
「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究　第10報　土壌から水抽出される農薬の消長　—黒ボク土圃場における深度別評価—」

12）清家伸康、元木裕、並木小百合、稲生圭哉、岩船敬：日本農薬学会第41回大会(2016)

「農薬の後作物残留リスク評価に関する研究　第11報　ほ場試験によるコマツナの土壤中農薬の吸収性評価」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない

## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

特に記載すべき事項はない

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない

## (6) その他

1）平成27年度日本農薬学会論文賞（平成27年3月18日） Y. MOTOKI, T. IWAFUNE, N. SEIKE, T. OTANI and M. ASANO: J. Pestic. Sci. 39, 2, 105-114 (2014) Effects of Organic Carbon Quality on the Sorption Behavior of Pesticides in Japanese Soils..

### 8 \. 引用文献

1) E. M. Dettenmaier, W. J. Doucette and B. Bugbee.: Chemical hydrophobicity and uptake by plant roots. Environ. Sci. Technol., 43, 324-329 (2009)

2) 経済産業省：OECD 高生産量（HPV）化学物質点検マニュアル（仮訳）http://www.meti.go.jp/policy/chemical_management/int/HPV.html

3) D. I., Gustafson and L. R. Holden: Nonlinear pesticide dissipation in soil: A new model based on spatial variability. Environ. Sci. Technol. 24:1032-1038 (1990)

4) G.G. Briggs, R.T. Bromilow and A. Evans: Relationships between lipophilicity and root uptake and translocation of non-ionised chemicals by barley. Pestic. Sci. 13, 495–504 (1982)

5) S.Trapp and M Matthies: Generic one-compartment model for uptake of organic chemicals by foliar vegetation. Environ. Sci. Technol. 29, 2333–2338 (1995)

6) 鍬塚昭三、山本広基：土と農薬、(社)日本植物防疫協会、69-73(1998).

7) M. Alexander: Aging, bioavailability, and overestimation of risk from environmental pollutants. Environ. Sci. Technol. 34, 4259-4265 (2000)

8) R. S. Kookana, L. A. G. Aylmore and R.G. Gerritse: Time-dependent sorption of pesticides during transport in soils Soil Sci. 154, 214-225 (1992)

9) R. D. Wauchope, S. Yeh, J. B. Linders, R. Kloskowski, K. Tanaka, B. Rubin, A. Katayama, W. Kordel, Z. Gerstl, M. Lane and J. B. Unsworth: Pesticide soil sorption parameters: theory, measurement, uses,
limitations and reliability. Pest. Manage. Sci. 58, 419-445 (2002)

10) L. Cox and A. Walker: Studies of time-dependent sorption of linuron and isoproteron in soils. Chemosphere 38, 2707-2718 (1999)

12）環境省：http://www.env.go.jp/water/sui-kaitei/kijun.html

11)農林水産消費安全技術センター：http://www.acis.famic.go.jp/syouroku/index.htm

13) 日本植物防疫協会：農薬ハンドブック2011

14) FOCUS: Guidance Document on Estimating Persistence and Degradation Kinetics from Environmental Fate Studies on Pesticides in EU Registration, Report of the FOCUS Work Group on Degradation Kinetics, EC Document Reference Sanco/10058/2005 version 2.0. 2006