Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
（４）全球エアロゾル排出量の逆推定とエアロゾル気候影響の評価

（２）の４次元変分法を、（１）のSPRINTARSに導入して、（３）のエアロゾル観測データを用いることにより、対流圏エアロゾルの排出量強度・時空間分布の逆推定を全球規模で行った。エアロゾルの気候影響評価の不確定性の主要因の１つとして、モデリング研究で必要となるエアロゾル排出量の時空間分布の推定誤差が挙げられる。エアロゾルは、主に人為起源（硫酸塩・炭素性）など）と自然起源（土壌粒子・海塩粒子など）とに分けられる。人為起源エアロゾルの排出量は、主にエネルギー消費量や人口分布などの多岐にわたる統計量をベースに作成されるが、それぞれの統計データ・作成プロセスで用いられる仮定や係数に誤差や不確実性が含まれているため、最終プロダクトである排出量に誤差が積算されることになる。人為起源エアロゾル排出量データの誤差は、場合によって約２倍～数倍になるという指摘もある。一方、自然起源エアロゾルの排出量は、風速など様々な気象要素を考慮したモデル内部の推定式で算出されているが、様々なパラメータに左右されるため、やはり不確実性が含まれる。そこで、本研究課題では、データ同化手法をエアロゾル気候モデルSPRINTARSに適用し、従来の統計・推定式ベースの推定とは異なるエアロゾルの排出量推定を行った。複数年にわたって逆推定を行い、発生量の経年変化を調査した。また、（１）で述べた通り、SPRINTARSはエアロゾルの気候に対する影響を計算することができる。本研究課題では、４次元データ同化を適用することにより、数値気候モデルSPRINTARS単独ではなく、MODISによるエアロゾル観測データも用いて、エアロゾルの放射強制力を算出した。

## $ ^{*} $ データ同化

数値モデルと観測データとを「融合」し、時間変化する大気の状態を高精度で推定することである。数値モデルにおける観測データの従来の利用法は、数値モデルから出力されるある物理量を、同地点・同時刻・同物理量の観測値と単純に比較して、数値モデルの改良に活用する、というものであった。しかし、データ同化では、数値モデルにより計算されたある時刻の大気の状態を観測データで直接修正して最適な推定値を求める。データ同化は、気象予報・海況予測に積極的に用いられているが、物質輸送の分野ではその応用例はまだ少ない。また、データ同化の大きな特徴の1つとして、基本的に物理法則に則って構築されている数値モデルを介することにより、直接観測されない物理量の推定が可能であることが挙げられる。この特徴を用いて、本研究課題ではエアロブル排出量を逆推定する。

## $ ^{*} $ 4次元变分法

Advanced Data Assimilationと呼ばれる最尤推定法を基礎とする同化手法である。4次元変分法は「スムーサー」に区分され、その名の示す通り4次元時空間を対象とした同化手法であり、設定された同化期間内の様々な時刻で観測されたデータを同時に同化して、それらのデータと最も整合性のとれたモデルの初期値を求める。また、初期値の代わりに、観測データと整合性のと
れた外力や拡散係数などのモデル内パラメータを推定することも可能である。時間を遡って積分するアジョイント（随伴）モデルを用いるため、アジョイント法とも呼ばれる。気象予報業務では、日本の気象庁、ヨーロッパ中期予報センター（ECMWF）、米国国立環境予報センター（NCEP）などで採用されている。

## 4 ．結果・考察

## (1) SPRINTARS-4DVARの構築

最初に、本研究課題の最重要行程である4次元変分法適用のためのアジョイントモデルの構築を行った。アジョイントモデルは、元々SPRINTARSにおいて時間順方向で計算するために構築されている輸送プロセス（発生・移流・拡散・化学反応・湿性沈着・乾性沈着・重力落下）を、観測データを導入しつつ時間逆方向で解くために、新たにプログラムを作成しなければならない。アジョントモデルは、初年度におおよそ構築され、2年目（最終年度）に改良を続けた。

## （２）SPRINTARS-4DVARの検証

SPRINTARSに4次元変分法を適用したシステムは、双子実験により検証を行った。双子実験とは、あらかじめモデル計算から仮の真値と仮の観測値を求めておき、それらを用いた同化実験を通じて同化手法の有効性を調査することである。ここでは、標準のSPRINTARSの計算結果を真値と仮定した。双子実験に用いる観測データは、実際の人工衛星搭載センサであるMODIS（Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer）から得られたエアロブル光学的厚さ（550nm）の2元分布のデータを想定し、真値に観測誤差（0.05）を想定した乱数を加えて作成した。TERRA/MODISの観測頻度を想定して1日に1度の同化とし、最適化対象である制御変数は、各エアロブルの排出量とした。また、土壌性エアロブルに関しては、地球規模でエアロブルの鉛直分布を観測することができる能動センサ（ライダー）CALIOPの後方散乱係数（532nm）のデータを想定した実験も行った。CALIOP想定実験の観測頻度は1日48パスであり、観測誤差は0.01 km⁻¹である。

図3は、MODISによる観測を想定した土壌性エアロブルに対する双子実験の結果を示す。同化対象である光学的厚さ、および制御変数である発生量ともに、同化後に明らかに真値に収束していることが示された。評価関数は、計算の反復回数とともに指数関数的に減少し、約8回以降は大きく変化しないことが分かった。図4には、CALIOPによる観測を想定した双子実験の結果を示すが、MODISを想定した実験の方が真値への良い一致を見せた。これは、排出量にのみ差異を与え最適化を行う今回の実験設定においては、水平方向を広くカバーするMODISデータの方が有効な情報量が多かったためと考えられる。しかし、実際の同化問題では鉛直分布の情報も重要なファクターであることは言うまでもない。
b) dust aerosol optical thickness

図3 疑似MODIS光学的厚さデータを用いた土壌性エアロゾルに対する双子実験の結果。青四角はデータ同化前、緑三角は1日1度のデータ同化後。（左）発生量（中）光学的厚さ（右）計算反覆回数と評価関数との関係。

図４ 疑似CALIOP後方散乱係数データを用いた土壌性エアロゾルに対する双子実験の結果。四角はデータ同化前、丸は１日１度のデータ同化後。（左）発生量（右）後方散乱係数。

炭素性エアロゾルに対する双子実験の結果を図5に示す。土壌性粒子と同様、同化対象である光学的厚さ、および制御変数である発生量ともに、同化後に明らかに真値に収束していることが示された。評価関数は、計算の反復回数とともに指数関数的に減少したが、土壌性粒子よりも収束性が低いことが示されている。
図5 疑似MODIS光学的厚さデータを用いた炭素性エアロゾルに対する双子実験の結果。青四角はデータ同化前、緑三角は1日1度のデータ同化後。（左）排出量（中）光学的厚さ（右）計算反覆回数と評価関数との関係。

図6は、海塩エアロゾルに対する双子実験の結果を示している。1日1度のデータ同化後に、光学的厚さ・排出量ともに真値に近づいているものの、土壌性エアロゾルや炭素性エアロゾルの場合と比較して収束しにくいことが示された。3時間毎に同化を行うと、より収束することが分かったため、発生はし続けるものの、発生量の時空間変動が大きい場合には、同化頻度を増やす必要のあることが示唆された。

図6 疑似MODIS光学的厚さデータを用いた海塩エアロゾルに対する双子実験の結果。青四角はデータ同化前、緑三角は1日1度のデータ同化後、赤丸は3時間毎のデータ同化後。（左）発生量（右）光学的厚さ。

以上、双子実験の結果、本研究で構築した4次元変分法を用いたデータ同化システムが有効に機能しており、また、エアロゾル排出量の逆推定に有用であることが示された。
## （３）SPRINTARS-4DVARの実際の現象に対する適用

次に、実際のエアロゾル輸送現象に対して、本研究で構築したデータ同化手法を適用した。使用する観測データは、TERRA/MODISおよびAQUA/MODISから得られたエアロゾル光学的厚さ（550nm）のうち、2007年4月1日～3日の粒子半径1μm以上のCoarseモードの値である。同化期間は、3月29日から4月3日である。制御変数は、黄砂発生量である。図7は、各日のMODISによる観測値とデータ同化前後のSPRINTARSによるシミュレーション結果を示している。4月1日には、MODISの観測では、日本海や黄海でCoarseモードの光学的厚さの値が高くなっている。一方、データ同化前のシミュレーション結果は、MODISの観測値と比較して、定性的な分布は良い一致を見ているものの、定量的に小さくなっている。これが、データ同化後にはMODISの観測値に近づいていることが見て取れ、本研究で構築したシステムが正常に機能していることを示している。4月2日は、MODISのCoarseモードAOTが日本列島で大きくなっており、また、全国48箇所の気象台で黄砂が観測されている。一方、データ同化前のSPRINTARSの結果は、黄砂の飛来自体はシミュレートできているものの、定量的に過小評価している可能性がある。それが、データ同化により修正されていることが分かる。図8には、この実験の評価関数と計算反覆回数との関係を示しており、5回までは評価関数が減少し、6回以降は安定していることが分かる。以上の結果、SPRINTARS-4DVARは、実際の観測データにも有効であり、観測データをベースとしてエアロゾル分布を現実的に再現することが可能であることが示された。

図７　2007年3月31日のａ）MODISのCoarseモードのエアロブル光学的厚さｂ）データ同化前の黄砂の光学的厚さのシミュレーション結果ｃ）データ同化後の黄砂の光学的厚さのシミュレーション結果。
図7（続き）2007年（上）4月1日（下）4月2日のa）MODISのCoarseモードのエアロブル光学的厚さb）データ同化前の黄砂の光学的厚さのシミュレーション結果c）データ同化後の黄砂の光学的厚さのシミュレーション結果。
図7（続き）2007年4月3日のa）MODISのCoarseモードのエアロブル光学的厚さb）データ同化前の黄砂の光学的厚さのシミュレーション結果c）データ同化後の黄砂の光学的厚さのシミュレーション結果。

図8 2007年3月29日～4月3日の同化期間におけるMODISのCoarseモードのエアロブル光学的厚さ適用時の評価関数と計算反復回数との関係。
図9は、データ同化後に逆推定された計算期間合計の黄砂発生量分布と、同化前と比較した同化後の黄砂発生の増加量を示している。図7で見た通り、同化前から同化後に光学的厚さの数値が増加していることに伴い、発生量も大部分の発生領域で増加していることが分かる。4次元変分法は、上述した通り、時間を過去に遡って積分するアジョイントモデルが組み込まれているため、発生源まで陽に遡ることが可能であり、観測データを基にして高精度でエアロゾル発生量の逆推定がなされていると考えることができる。以上の結果は、SPRINTARSオリジナル（データ同化前）のシミュレーションが黄砂現象を過小評価していることを必ずしも示唆しているものではなく、人工衛星観測による誤差の影響を受けている可能性もある。つまり、データ同化で使用する観測データの質が保証されていることも、非常に重要であることを指摘しておく。

b) emission increment

図 9 2007年3月29日～4月3日の a）データ同化後の黄砂発生量 b）データ同化による黄砂発生量の増加量。

SPRINTARS-4DVARを用いて、黄砂発生量の逆推定を複数年にわたり行った結果が図10である。2006～2009年の各年3月2日～4月10日を対象として行った。なお、データ同化が有効に機能しているかを確認するため、同化前の排出量は標準のSPRINTARS計算結果よりも一定割合で減らしている。結果は、効果的に黄砂発生量を上方修正しており、相対的な年々変動も同化で使用したMODISの光学的厚さに一致していることが分かる。
図１０　２００６年～２００９年の各年３月２日～４月１０日の黄砂積算発生量（青：同化前 赤：同化後）とMODISによるエアロゾル光学的厚さの領域・期間平均値。

## （４）SPRINTARS-4DVAR適用後の放射強制力の算出

図１１および図１２には、2007年3月29日から4月3日の黄砂による対流圏界面での放射強制力に関して、データ同化前後とその差を示す。上述した通り、同化後に黄砂濃度が上昇したため、長波放射の放射強制力は広域で正にシフトしており、同化前後の差が大きい地域では+2 W/m²以上変化した。一方、短波放射領域での黄砂の放射吸収率は、他の砂漠地域のダストよりも小さいことが知られており、黄砂濃度が高くなると負の放射強制力を生むと言われている。図１１で示されている結果も、データ同化により黄砂濃度が上昇していることに伴い、広い範囲で負の強制力が増加している。しかし、短波の放射強制力が正にシフトしている領域もある。これは、同化前から放射強制力が正であった領域である。高濃度ダストの高度が雲よりも高い場合、ダストは直達光だけではなく雲層による反射光も吸収し、その結果として吸収率が高まることになるためである。以上のように、本研究課題で構築したデータ同化システムにより、これまで数値モデル単独で行ってきた放射強制力の評価を、観測データを用いて修正することも可能となった。
図１１　２００７年３月２９日～４月３日の黄砂による対流圏界面での短波放射強制力。（左上）データ同化前（右上）データ同化後（下）データ同化前後の差。

図１２　２００７年３月２９日～４月３日の黄砂による対流圏界面での長波放射強制力。（左上）データ同化前（右上）データ同化後（下）データ同化前後の差。
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

全球物質輸送モデルへのデータ同化の応用は世界的に端緒についたばかりであるため、全球エアロゾルモデルへ4次元変分法を適用するシステムを開発したこと自体に新規性がある。さらに、このデータ同化システムが正常に機能することを確認し、エアロゾル発生量の逆推定およびデータ同化後のエアロゾル放射強制力を算出できたことは、大気物質輸送の分野および気候変動評価において大きな進歩となった。

## （２）環境政策への貢献

物質輸送モデルへのデータ同化の適用は以前から重要性が指摘されており（例えば環境省・気象庁「地球温暖化観測推進ワーキンググループ報告書第2号」第1章）、その基礎が本研究課題により構築された。観測データを直接的に数値モデルで使用するデータ同化手法を適用することにより、従来よりも信頼度の高いエアロブルの気候影響評価を行うことが可能となり、気候変動に関する政府間パネル（IPCC）第5次評価報告書への貢献をはじめとする国際的な地球環境政策への貢献が期待されている。また、深刻化が懸念されている東アジアの越境大気汚染に関して、本研究課題の成果により、従来よりも信頼度の高いエアロブル排出量の時空間分布の推定が可能となり、国内大気環境政策へより広く貢献することが期待される。内閣府「最先端・次世代研究開発支援プログラム」（平成22年度末～25年度）採択課題である「数値モデルによる大気エアロブルの環境負荷に関する評価および予測の高精度化」（研究代表者：竹村俊彦）において、SPRINTARSエアロブル予測システム（http://sprintars.net/forecastj.html）へ本研究課題の成果を適用することにより、エアロブル週間予測の高精度化を図ることとしている。

### 6 \. 引用文献

1) Takemura, T., H. Okamoto, Y. Maruyama, A. Numaguti, A. Higurashi, and T. Nakajima, 2000: Global three-dimensional simulation of aerosol optical thickness distribution of various origins. Journal of Geophysical Research, 105, 17853-17873.

2) Takemura, T., T. Nakajima, O. Dubovik, B. N. Holben, and S. Kinne, 2002: Single-scattering albedo and radiative forcing of various aerosol species with a global three-dimensional model. Journal of Climate, 15, 333-352.

3) Takemura, T., T. Nozawa, S. Emori, T. Y. Nakajima, and T. Nakajima, 2005: Simulation of climate response to aerosol direct and indirect effects with aerosol transport-radiation model. Journal of Geophysical Research, 110, D02202,
doi:10.1029/2004JD005029.

4) Takemura, T., M. Egashira, K. Matsuzawa, H. Ichijo, R. O'ishi, and A. Abe-Ouchi, 2009: A simulation of the global distribution and radiative forcing of soil dust aerosols at the Last Glacial Maximum. Atmospheric Chemistry and Physics, 9, 3061-3073.

5) IPCC (Intergovernmental Panel on Climate Change), 2007: Climate Change 2007: The Scientific Basis. edited by S. Solomon, D. Qin, M. Manning, Z. Chen, M. Marquis, K. B. Averyt, M. Tignorand, and H. L. Miller, Cambridge University Press, Cambridge, United Kingdom and New York, NY, USA, 996pp.

6) Takemura, T., T. Nakajima, T. Nozawa, and K. Aoki, 2001: Simulation of future aerosol distribution, radiative forcing, and long-range transport in east Asia. Journal of Meteorological Society of Japan, 79, 1139–1155.

7) Takemura, T., Y. Tsushima, T. Yokohata, T. Nozawa, T. Nagashima, and T. Nakajima, 2006: Time evolutions of various radiative forcings for the past 150 years estimated by a general circulation model. Geophysical Research Letters, 33, L19705, doi:10.1029/2006GL026666.

8) Yumimoto, K., and I. Uno, 2006: Adjoint inverse modeling of CO emission over the East Asian region using for dimensional variational data assimilation. Atmospheric Environment, 40, 6836–6845.

9) Yumimoto, K., I. Uno, N. Sugimoto, A. Shimizu, and S. Satake, 2007: Adjoint inverse modeling of dust emission and transport over East Asia. Geophysical Research Letters, 34, 8, L08806, doi:10.1029/2006GL028551.

10) Yumimoto, K., I. Uno, N. Sugimoto, and A. Shimizu, 2008: MODIS AOT based inverse modeling for Asian dust, SOLA, 4, 89–92.

11) Yumimoto, K., I. Uno, N. Sugimoto, A. Shimizu, Z. Liu, and D. M. Winker, 2008: Adjoint inversion modeling of Asian dust emission using lidar observations. Atmospheric Chemistry and Physics, 8, 2869-2884.

12) Dubovik, O., T. Lapyonok, Y. J. Kaufman, M. Chin, P. Ginoux, R. A. Kahn, and A. Sinyuk, 2008: Retrieving global aerosol source from satellites using inverse modeling. Atmospheric Chemistry and Physics, 8, 209–251.

13) Takemura, T., I. Uno, T. Nakajima, A. Higurashi, and I. Sano, 2002: Modeling study of long-range transport of Asian dust and anthropogenic aerosols from East Asia. Geophysical Research Letters, 29(24), 2158, doi:10.1029/2002GL016251.

14) Takemura, T., T. Nakajima, A. Higurashi, S. Ohta, and N. Sugimoto, 2003: Aerosol distributions and radiative forcing over the Asian-Pacific region simulated by Spectral Radiation-Transport Model for Aerosol Species (SPRINTARS). Journal of Geophysical Research, 108(D23), 8659, doi:10.1029/2002JD003210.

15) Remer, L. A., R. G. Kleidman, R. C. Levy, Y. J. Kaufman, D. Tanre, S. Mattoo, J. V. Martins, C. Ichoku, I. Koren, H. Yu, and B. N. Holben, 2008: Global aerosol climatology from the MODIS satellite sensors. Journal of Geophysical Research, 113, D13S07,
## 7 ．国際共同研究等の状況

本研究課題の代表者は、エアロゾルモデル相互比較プロジェクトAeroComへ発足当初から参画し、エアロゾルモデルSPRINTARSを用いた貢献を行っている。AeroComは、気候変動に関する政府間パネル（IPCC）第4次評価報告書におけるエアロゾルの気候影響評価に関して主導的な役割を果たし、また、世界気候研究計画（WCRP）と地球圈－生物圈国際協同研究計画（IGBP）の共同プロジェクトである大気化学と気候（AC&C）イニシアチブと連携している。

## 8 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（査読あり）>

1）竹村俊彦，2009：エアロゾル気候影響評価の現状と今後の展開．エアロゾル研究，24，237-241.

2）弓本桂也，竹村俊彦，江口健太，鵜野伊津志，2009：エアロゾル輸送モデルとデータ同化．エアロゾル研究，24，256-261.

3) Yumimoto, K., K. Eguchi, I. Uno, T. Takemura, Z. Liu, A. Shimizu, N. Sugimoto, and K. Strawbridge, 2010: Summertime trans-Pacific transport of Asian dust. Geophysical Research Letters, 37, L18815, doi:10.1029/2010GL043995.

## 〈査読付論文に準ずる成果発表〉

該当せず.

## くその他誌上発表（査読なし）>

1）竹村俊彦，2010：モデリング研究によるエアロゾル気候影響評価．低温科学，68，137-142.

## （2） 口頭発表（学会等）

1) Takemura, T., K. Yumimoto, H. Okamoto, and T. Nishizawa: Comparison and data assimilation for global aerosol climate model with measured data from active sensors. EarthCARE Workshop 2009, Kyoto, Japan, June 12, 2009.

2) Takemura, T.: Long-term trend of aerosol radiative forcing estimated with different emission inventories. 8th AeroCom Workshop, Princeton, NJ, USA, October 5, 2009.

3) Takemura, T., and A. Ohmura: Trend of surface solar radiation over Asia simulated by aerosol transport-climate model. AGU Fall Meeting, San Francisco, CA, USA, December 14, 2009.

4) Takemura, T., and A. Ohmura: Analysis of decadal trend of surface solar radiation in Asia simulated by an aerosol transport-climate model. 3rd Asia Pacific Radiation
Symposium, Seoul, Korea, August 25, 2010.

5) Takemura, T.: Change in surface solar radiation due to aerosols for several decades based on AeroCom Phase II Experiment. 9th AeroCom Workshop, Oxford, UK, September 28, 2010.

6) Takemura, T.: Evaluation and data assimilation of aerosol distributions and climate effects simulated by SPRINTARS using remote sensing observations in the Asian region. 16th CEReS International Symposium, Okinawa, Japan, October 21, 2010.

（3）出願特許

特に記載すべき事項はない

（４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない

（５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない

（６）その他

弓本桂也、山本・正野論文賞、日本気象学会（2010）.
D−0804 温暖化が大型淡水湖の循環と生態系に及ぼす影響評価に関する研究

（３）温暖化が物質循環と水質に及ぼす影響評価に関する研究

東京大学大気海洋研究所

海洋化学部門 生元素動態分野

永田俊・宮島利宏・吉山浩平

平成20～22年度累計予算額：62,688千円（うち、平成22年度予算額：19,528千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨] 温暖化が大型湖沼の水質に及ぼす影響を評価し、その影響メカニズムを理解することは、適応策や緩和策の立案のうえで重要な課題である。本サブテーマでは、温暖化に伴う大型淡水湖の水質変動を予測するうえで鍵になるプロセスでありながら、不明の点が多く残されている、深水層における酸素の消費と、湖底堆積物からの栄養塩類の溶出という二つのプロセスに着目した。特に、嫌気的な堆積物からのリンの溶出フラックスの実験的な解析を行うことで、深水層の低酸素化が、内部負荷をどの程度増大させるかについての評価を行った。また、温暖化が水質に及ぼす影響を評価するうえでの概念枠組みの検討を進め、深水層の溶存酸素濃度の変動予測のための汎用モデルを提案した。更に、本研究プロジェクトの総括班として各サブテーマの研究成果のとりまとめを行い、得られた成果の統合的な発信を進めた。主な成果は以下のとおりである。（1）不攪乱堆積物コアを用いた琵琶湖堆積物の培養実験の結果から、直上水が嫌気的な条件下における、堆積物からのリンの溶出フラックスを明らかにした。このデータから、温暖化に伴う深水層の低酸素化が、リンの内部負荷をどの程度増大させるのかを評価した。以上の結果は、サブテーマ（1）が開発を進めた3次元流れ場一生態系結合数値モデルのパラメータ設定に反映させ、予測精度の向上を達成した。（2）深水層における酸素消費過程を記述する汎用性の高い鉛直1次元モデルの開発と適用を進め、木崎湖における長期データを用いた解析から、水中における酸素消費と、湖底堆積物の酸素消費の年々変動の支配要因が大きく異なることを明らかにした。（3）本プロジェクトの成果を発信するために、温暖化が湖沼の物理過程と生態系に及ぼす影響に関する新たな知見と、それをふまえた湖沼管理の在り方についての提言を「温暖化の湖沼学」と題した成書にまとめた（京都大学学術出版会より出版予定）。

[キーワード] 湖底堆積層、物質循環、栄養塩回帰、貧酸素化、湖沼汎用モデル

### 1. はじめに

温暖化が大型湖沼の水質に及ぼす影響を正確に評価することは、適応策や緩和策の立案のうえで最も重要な課題のひとつである。仮に水質が悪化することが予測された場合、負荷削減の強化等による水質の改善のための措置を講ずることが政策的な選択肢になりうるが、その場合、緊急度の判定や、費用対効果の評価のうえで、科学的な判断材料の提示が不可欠である。本研究が主要な対象とする琵琶湖の場合、流域からの栄養塩類の負荷状況については、かなりの知見が蓄積
されてきており、詳細な流域負荷モデルも構築されている。しかし、温暖化によって琵琶湖の循環の仕組みが変化した場合に、水質がどのように変化するのかを予測するためには、流域からの負荷の現状を把握するだけでは不十分である。湖内での栄養塩類の循環とそのメカニズムを踏まえた、高精度の生態系・水質モデルを構築し、琵琶湖生態系の応答と水質変化の可能性を評価することが不可欠になる。本サブテーマでは、大型淡水湖の水質変動を予測するうえで鍵になる湖内循環プロセスである、湖底堆積物からの栄養塩類の溶出と、深水層における酸素の消費過程に着目して研究を進めた。

水温躍層が発達する湖沼においては、湖外からの栄養塩類の負荷（外部負荷）の増大による富栄養化が、深水層における酸素消費の活発化と堆積物の酸化還元電位の低下を引き起こし、それが堆積物からのリンの溶出（内部負荷）を加速するというメカニズム（リン循環のフィードバック）が存在することが示唆されている $ ^{1} $ 。1980年代以降、我が国や欧米の多くの湖沼では、富栄養化を抑止する対策がとられたこともあり、全リン・全窒素濃度やクロロフィルa濃度を指標とした場合に、富栄養化から貧栄養化へと、その長期トレンドが逆転した湖沼も多い。その一方で、気候変動に伴う夏季の成層強化や冬季鉛直混合の弱化が、湖底への酸素供給フラックスを低下させ、そのことが、深水層の無酸素化と内部負荷の加速へとつながる可能性が新たな問題として浮かびあがっている。大型一回循環湖である琵琶湖では、現状においては、深水層は概ね有酸素環境（平均溶存酸素濃度＞6 mg L $ ^{-1} $ ）に保たれている。しかし、2007年の暖冬イベントに際して、冬季鉛直混合の開始が遅れ、湖底近傍の溶存酸素濃度の回復が例年よりも1カ月も遅延するという現象が観測されている。このような事実を踏まえ、今後の気候変動予測シナリオの基で、同湖の湖底酸素環境の急激な悪化の可能性やそれに伴う内部負荷の変化やリン循環のフィードバックを評価することが焦眉の課題となっている。

既往研究において、リンの溶出は、「堆積物の酸化還元電位の低下に伴い、水酸化鉄に結合したリンが脱着する」というメカニズムで引き起こされることが示唆されている $ ^{1)} $ 。しかし、堆積物中の微生物群集がリン溶出フラックスを複雑に制御することや、酸化還元状態とは無関係にリンの溶出が制御されるメカニズムが存在することなども指摘されており、水酸化鉄とリン酸イオンの脱着モデルの一般的な適用可能性については、まだ検討の余地が残されている $ ^{2,3)} $ 。特に注意すべきなのは、これまで、堆積物と直上水の間でのリンのフラックスの研究は、主に沿岸海域や小・中規模の湖沼においてなされてきたということである。琵琶湖をはじめとする大型淡水湖沼の深底部におけるリンの溶出に関する研究例は極めてそしく、既存データに基づくリンの内部負荷過程のパラメータ設定が、琵琶湖の水質モデルにそのまま適用できるかどうかは明らかでない。そこで、本サブテーマでは、琵琶湖北湖の堆積物を用いた培養実験を実施することで、湖底の無酸素化に伴う内部負荷の促進の程度とメカニズムを解明することを目指した。平成20年度には、直上水中に溶存酸素が十分に含まれる条件下で実験を行い、現状の琵琶湖湖底からのリン溶出が実験的に再現できるかどうかの検討を行うとともに、実験条件や分析方法の妥当性を検証した。平成21～22年度には、直上水が嫌気的な条件下での溶出過程の解析を進めた。これらの成果を総合し、湖底が無酸素化したときのリン内部負荷の上昇が、外部負荷に比べてどの程度の規模になるのかを評価した。

本サブテーマでは、琵琶湖以外の湖沼も考慮しつつ、汎用的に適用可能な水質予測モデルの構築を進めることも視野にいて研究を進めた。サブテーマ（1）が開発した3次元の流れ場・生態
系数値モデルは、琵琶湖の将来予測にとっては極めて有効であるが、このような高精度のモデルを各地の湖沼のそれぞれについて構築することは現実的には難しい。富栄養化対策においては、湖沼の形状、滞留時間、リンの外部負荷といった限られたパラメータから構成されたシンプルなモデル（ボーレンバイダー・モデル）が有効に活用されているが、温暖化対策においても汎用性の高いシンプルな水質予測モデルの開発が必要である。本研究では、LivingstoneとImboden $ ^{4)} $ の鉛直1次元湖沼酸素消費モデルを汎用的な水質予測ツールとして用いることを検討し、これを琵琶湖の温暖化シナリオに適用した。また、木崎湖で得られている長期データにこのモデルを適用することで、深水層の酸素消費過程に対する富栄養化と水温変化の影響を解析した。

なお、本サブテーマは本推進費研究の総括班として、成果の統合と発信に関わる活動を進めた。本研究プロジェクトは、物理、化学、生物、モデルングを含む極めて学際的なチームによって推進されているため、メンバーの相互理解を促進することが重要な課題であると考えた。そこで研究期間中に合計14回の全体会議を開催して密接な情報交換を行うとともに、その際、各サブテーマの研究者が、研究内容に関する講義を行い、勉強会を開催することとした。この講義録等をもとに、それを大幅に加筆することにより「温暖化の湖沼学」と題する書物の共同執筆を進め、平成23年度科学研究費補助金成果公開促進費（学術図書）に応募をした。幸い、申請が採択されたため、本書を平成24年2月に京都大学学術出版会より出版する予定で準備を進めている。本書には、本推進費研究の主要な成果が盛り込まれており、今後の研究や施策検討の基礎資料として活用されることが期待される。

### 2. 研究目的

（１）琵琶湖堆積物コアを用いた培養実験を行い、堆積物から直上水へのリン及びその他の各種栄養塩類の溶出フラックスを測定する。実験は、直上水が有酸素の条件下（現在の琵琶湖の状態を模す）と無酸素の条件下（温暖化が進行した状態を模す）で行う。有酸素条件の実験で得られた結果を、成層期の琵琶湖深水層におけるリン蓄積速度と比較し、現場でのリンの溶出が実験的に再現されているかどうかの検証を行う。無酸素条件下におけるリン溶出フラックスのデータを用い、琵琶湖が無酸素化した場合に、内部負荷が外部負荷に対してどの程度の寄与になるのかを定量的に評価する。また、得られたデータをサブテーマ（１）が開発する３次元流れ場・生態系結合数値モデルのパラメータ設定に反映させ、モデルの高精度化に貢献する。なお、堆積物の培養実験は、サブテーマ（６）との連携で実施をし、リン及びそれに関連する項目の解析を本サブテーマが担当し、窒素に関連する項目と安定同位体の解析はサブテーマ（６）が担当する。

（２）深水層溶存酸素の消費過程に関する鉛直１次元モデルであるリビングストン・インボデン・モデルを温暖化影響評価のツールとして用いる方法論を検討する。また、この汎用モデルを実際の観測データにあてはめ、その有効性を検証する。具体的には、木崎湖の長期データを用いて、深水層水温、平均クロロフィルａ量、水塊の安定性の指標であるシュミット指数と、水中および湖底酸素消費との関連を調べ、温暖化と富栄養化が深水層酸素消費に与える影響を明らかにする。得られた関係式から、深水層溶存酸素動態に関する汎用モデルの構築を試みる。

（３）総括班として、サブテーマ間の連携を促進するための全体会議の企画と運営を行うととも
に、成果の統合化を行う。本研究の成果を書物としてまとめ出版するための編集作業を行う。滋賀県総合保全学術委員会における「新マザーレーク21計画」の策定のための議論において、温暖化影響の可能性を踏まえた琵琶湖の水質・生態系監視の強化の必要性を提言する。

### 3. 研究方法

## （１）堆積物コアを用いたリンの溶出実験

## 1 ）直上水が有酸素条件下での溶出

堆積物培養試料の採集を、北湖第一湖盆定点N4（北緯35度22.749分・東経136度05.707分、水深約90m）において、2009年1月16日、2009年2月12日に、北湖第一湖盆定点N3.5（水深約90m、サブテーマ（5）の係留定点）において、2009年3月25日の計3回実施した。内径11cm、高さ50cmのアクリルパイプを装着した不攪乱柱状採泥器を用い、堆積物コアを採取した。同時に、ニスキン採水器を用いて、湖底直上付近の水を30L採取した。作業および培養は8℃の恒温室で行った。まず、コアの赤ゴム栓をとり、押し出し器で押し上げて、堆積物の高さをそろえた（①～②図1参照）。つぎに、押し出し器をはずし、塩ビ板の下にスペーサーを入れて赤ゴム栓をした。その後、パイプ内の湖水をサイホンで静かに抜いた（③）。アクリルパイプ内壁にフロート攪拌子を取りつけ、継手パイプを載せ、継ぎ目をテフロンシールで巻いた後、上からビニールテープで巻いて固定した。続いて、探水した湖底直上付近水のろ過水（孔径0.2μmのスーポアカプセルフィルターを用いて微生物を除去したろ過水）を静かに注ぎ入れた。この状態で、実験開始時のサンプル水を採取した（④）。継ぎ手をとりはずし、気泡がはいらないように静かにシリコン栓をし、スターラーによる攪拌を開始した（培養開始）。サンプル水の採取に際しては、上部の蓋を、⑥に示したようなサンプリング用のシリコン栓に交換し、アルゴンバッグを押して水を押した。

溶存酸素濃度はウィンクラー法により分析した。培養水の一部は、熱処理済み（450℃、2時間）のガラス繊維フィルター（GF/F）でろ過し、分析に供した。可溶反応性リン濃度（SRP）は自動栄養塩分析装置（AACS-II，Bran+Luebbe）を用いて分析した。溶存全リン（TP）濃度は、ペルオキソ分解後SRP濃度として求めた。

①

②

③

④

5

図1 堆積物培養実験の手順
## 2 ）堆積物コアを用いたリンの溶出実験（直上水が無酸素条件下での測定）

試料の採取は、琵琶湖北湖第一湖盆の90m以深の定点（N3.5、水深約90m）において、2010年1月25日、4月28日、8月23日、12月10日に行った。堆積物コアは、内径11cm、外径12cm、高さ50cmのアクリルパイプを不攪乱柱状採泥器に装着して12本採取した。同時に、アクリル採水器を用いて、湖底直上付近の湖水を60L採取した。サンプルを実験室に持ち帰った後、採取したコアの堆積物表面の高さを、培養湖水の高さが15cmになるように揃え、パイプ内の湖水をサイホンで静かに抜いた。ここに、窒素通気を行ってほぼ無酸素状態にした培養用湖水（湖底直上水を0.2μmでろ過したもの）を静かに注ぎいれ、回転子付きのシリコン栓で密栓した。各コアサンプルは、脱酸素剤をいれた透明ガスバリア袋（エスカル°）に封じた後、現場環境に近い8℃、暗条件下で培養を行った。培養中はスターラーを用いて湖水の攪拌を行った（毎分約60回転）。実験開始時および一定時間の培養後に、各3本のコアをサブサンプリングに供した。溶存酸素濃度は溶存酸素計（Model 5100，YSI）あるいはウィンクラー法により、可溶性ニ価鉄イオンは1,10-フェナントロリン法により測定した（吸光度測定直前にろ過）。鉄を除く溶存物質の濃度測定用サンプルは、採取後なるべく空気に触れないよう、静かに0.8μmのセルロースアセテートディスポーザブルフィルターでろ過をした。ろ液中の可溶反応性リン濃度（SRP）は自動栄養塩分析装置（AACS-II，Bran+Luebbe）を用いて分析した。溶存全リン（TP）濃度は、ペルオキソ分解後のSRP濃度として求めた。可溶性ニ価マンガンはホルムアルドキシム法により、可溶性ケイ酸イオンは自動栄養塩分析装置（AACS-II，Bran+Luebbe）を用いて分析した。

2010年1月25日の実験においては、サブサンプルの採取後に、それぞれのコアの酸化還元電位の鉛直プロファイルを測定した。測定には、Unisense社のマイクロプロファイリングシステムを用いた。酸化還元電位測定電極にはRD10を、比較電極にはREF-RM（Ag/AgCl電極）を用いた。

## （２）汎用モデルを用いた深水層酸素消費過程の解析

## 1 ）琵琶湖・木崎湖におけるデータ解析

琵琶湖・木崎湖における深水層酸素量の季節変化を、リビングストン・インボデン・モデルを用いて解析した。モデルは以下の仮定をおく：（i）水中および湖底における酸素消費速度は季節を通じて一定で、場所によらない、（ii）深水層における光合成生産は無視できる、（iii）深水層中での鉛直拡散による酸素の輸送は無視できる、（iv）溶存酸素濃度は水平方向に均一である。これらの仮定をもとに、深水層の各深度z(m)における単位体積あたりの酸素消費速度はJ(z)[g O_{2} m^{-3} d^{-1}]は以下のように表される。

$$ \mathrm{J}\left(\mathrm{z}\right)=\mathrm{J}_{\mathrm{V}}+\mathrm{a}\left(\mathrm{z}\right)\mathrm{J}_{\mathrm{A}} $$

ここで $ J_{y}[g\ O_{2}\ m^{-3}d^{-1}] $ は水中における単位体積あたりの酸素消費速度、 $ J_{A}[g\ O_{2}\ m^{-2}d^{-1}] $ は湖底単位面積あたりの酸素消費速度、 $ a(z)[m^{-1}] $ は各層における相対的な湖底面積で、各深度zにおける湖面積A(z)から以下の式により計算できる。

$$ a\left(z\right)=\left(1/A\left(z\right)\right)dA\left(z\right)/dz $$

上記の仮定が成り立つ場合、J(z)とa(z)は直線関係を示し、その傾きが $ J_{A} $ 、y軸切片が $ J_{y} $ となる。解析には、琵琶湖北湖第一湖盆B4（水深約93 m；2003年、2007年）および北湖第二湖盆Ie（水深約73 m；2005年、2006年）において酸素プロファイラー（SBE13Y、Sea-Bird Electronics）により得られたデータと、山本ら $ ^{5)} $ による木崎湖定期観測データ（木崎湖湖心、深度29 m；1982年
～2002年）を用いた。各深度における酸素消費速度J(z)は、成層期深水層における測定値から線形回帰により推定した（ただし酸素濃度が1 mg L $ ^{-1} $ 以下の点はのぞく）。琵琶湖での各深度における湖面積は、深度データから計算した。木崎湖での各深度における湖面積は、湖沼図をデジタル化して計測した。

湖における生産性、深水層水温、および水塊の安定性が深水層における酸素消費に与える影響を調べるために、木崎湖において得られた $ J_{v} $ および $ J_{A} $ と、クロロフィルa量、深水層水温、シュミット指数の年変動との関連を調べた。クロロフィルa量として、4月から10月の間の各層における値を体積で重み付けをした平均を用いた。深水層水温も4月から10月の間の同様の平均値を用いた。水塊の安定性の指標であるシュミット指数はIdso $ ^{6)} $ の手法により求めた。

## 2 ）汎用モデルを用いた将来予測

地球温暖化に伴う水温上昇と成層強化は、深水層における溶存酸素消費に以下の三つの直接的影響を与えると考えられる。

### a. 成層期開始時における深水層溶存酸素濃度

水温の上昇に伴う酸素溶解度の減少と冬季湖沼循環の弱化に伴う深水層への酸素供給の減少の二つの効果で成層開始時点での深水層溶存酸素濃度は減少すると考えられる。たとえば深水層水温が7℃から10℃に上昇した場合、酸素溶解度は12.2 mg L $ ^{-1} $ から11.3 mg L $ ^{-1} $ へ1 mg L $ ^{-1} $ 減少する。この違いは成層期の終わりでの溶存酸素濃度に直接反映されると考えられる。

### b. 深水層における溶存酸素消費速度

水温上昇とともに生物活性は上がり、呼吸による酸素消費速度は上昇する。MatthewsとEffler $ ^{7} $ の用いた式によると、深水層水温が3℃上昇すると、酸素消費速度は1.23倍となり、その効果は非常に大きいと予想される。

### c. 成層期間の延長

表水層と深水層の水温差が一定であれば、水温が高いほど水塊の安定性が高くなる。それは、水温差が同じ場合、水温が高いほど密度差が増加するためである（ただし、水温が4℃以上の場合）。そのため、仮に温暖化とともに表水層と深水層の水温が同じだけ増加した場合、水塊がより安定化し成層期間が延長することが予想される。また、多くの湖では、近年の水温上昇率は深水層より表水層で高くなる傾向がある $ ^{8} $ 。その場合、さらに水塊が安定化し、成層期間が延長することが予想される。

以上の温暖化影響を評価するために、琵琶湖にリビングストン・インボデン・モデル（鉛直1次元）を適用した。計算は深水層水温7.5℃を現時点とし、2.5℃の上昇、5℃の上昇というそれぞれのシナリオについて、成層期間終了時における貧酸素水塊（溶存酸素濃度＜2mg L $ ^{-1} $ ）の面積を用いて評価した。成層開始時における溶存酸素濃度は各水温における飽和濃度を仮定した。深水層酸素消費速度は、データ解析により得られた値の平均値を用い、水温依存性はMatthewsとEffler $ ^{7} $ と同様の式を当てはめた。成層期間に関しては210日（成層期間が4月から10月まで）から240日（同4月から11月まで）の範囲を考慮した。

## 4 ．結果・考察

（1）堆積物コアを用いたリンの溶出実験（直上水が有酸素条件下での測定）
培養終了時における堆積物直上水中の溶存酸素濃度は、1月で5.5 mg L $ ^{-1} $ 、2月で6.0 mg L $ ^{-1} $ 、3月で4.8 mg L $ ^{-1} $ であり、いずれの実験においても直上水が有酸素状態に保たれていたことが確認された。すべての実験において、培養期間中に直上水中の可溶全リン濃度は上昇し、この上昇の大部分は溶存反応性リン(SRP)の上昇で説明できた。培養期間中におけるSRPの溶出フラックスは、22.0 - 58.5 μmole m $ ^{-2} $ day $ ^{-1} $ と見積もられ、3回の実験の平均値は40.5 μmole m $ ^{-2} $ day $ ^{-1} $ （標準偏差、18.3）であった（表1）。

本実験で得られたリンの溶出フラックスの妥当性を検証するために、琵琶湖の深水層中において夏期の成層期に蓄積するSRP量を現場観測データから算出した。先行研究によれば、琵琶湖第一湖盆の水深80mの定点の深水層（ここでは水深30mから湖底までの水柱と定義する）におけるSRP量は、2001年6月25日に3963μmole m⁻²であったのが、同年の10月15日には8968μmole m⁻²に増大していた⁹）。これらのデータから、夏期成層期の見かけのSRPの溶出フラックスは、47μmole m⁻²day⁻¹と見積もられた。以上から、堆積物の培養実験から得られたリンの溶出フラックスが、現場におけるリン濃度の季節変動と整合的であることが明らかになった。

表 1 堆積物コアの培養実験から求めた有酸素条件下での溶存反応性リン（ＳＲＰ）の溶出フラックス

培養期間(日)	溶存酸素濃度mg L-1	SRPの溶出フラックスμole m-2day-1
実験1	1.5	6.7 - 8.8	22.0
実験2	1.8	7.6 - 10.6	58.5
実験3	4.4	4.8 - 10.7	40.9
40.5 ± 18.3(平均 ± 標準偏差)

## 2 ）堆積物コアを用いたリンの溶出実験（直上水が無酸素条件下での測定）

表2に示すように、培養終了時の直上水中の溶存酸素濃度は、7日目以降は0.51 mg L $ ^{-1} $ 以下であった。1月の実験における測定の結果、堆積物中の酸化還元電位は、培養開始後7日目までは表面付近で550 mVと高い値を示したが、培養開始後14日および35日目には表面から3 mmまでの深さで、概ね200 mV以下の値を示した。なお、湖の堆積物からのリン酸イオンおよび二価鉄の溶出が起こる臨界Ehが約200 mVであるとの報告がある $ ^{1} $ 。以上の結果から、本研究で開発した実験システムを用い、7日間以上の培養をすることで、堆積物を十分に還元的な状態にすることができたと判断した。

表 2 培養終了時の直上水中の溶存酸素濃度（n = 3）。ここでは、1月の実験の例を示す。

培養期間	溶存酸素濃度（mg L^{-1}，平均值+標準誤差）
2日	2.60 ± 0.46
7日	0.51 ± 0.07
14日	0.41 ± 0.04
35日	檢出限界以下

直上水中における可溶性二価鉄イオン、可溶性二価マンガン、可溶性ケイ酸イオン、SRPの濃度
の時間変化を調べた結果、いずれの成分も、時間とともに濃度が顕著に増加した（図2～5）。このことから、還元的な状態の堆積物から、各種の栄養塩類が活発に溶出することが示唆された。ここでは、琵琶湖の一次生産の制限要因として重要な役割を果たすリンの挙動を中心に考察を加える（窒素化合物については、サブテーマ6により結果の解析がなされたので、そちらを参照されたい）。

図2 堆積物コアの直上水中の可溶性二価鉄イオン濃度の時間変化。培養7日目以降に溶出フラックスが増加した。誤差棒は標準偏差を表す(n=3)。異なるシンボルは実験を行った月を表す。

図3 堆積物コアの直上水中の可溶性ニ価マンガンイオン濃度の時間変化。誤差棒は標準誤差 (n=3) を表す。異なるシンボルは実験を行った月を表す。
図4 堆積物コアの直上水中の可溶性ケイ酸イオン濃度の時間変化。誤差棒は標準誤差（n=3）を表す。異なるシンボルは実験を行った月を表す。

図5 堆積物コアの直上水中の可溶性反応性リン(SRP)濃度の時間変化。誤差棒は標準誤差（n=3）を表す。異なるシンボルは実験を行った月を表す。

35日間の培養後に得られた値を用い、各種可溶成分の溶出フラックスを算出した結果を表3にまとめる。ここで得られた値は、有酸素実験の場合（培養期間2～4日間）とは異なり、比較的長期の培養（35日間）で得られたデータである。したがって、培養期間に湖底面に供給される新生堆積物の無機化に伴う栄養塩の溶出の寄与は含まれず、溶出量は全体に過小評価になっている可能性もあるので注意が必要である。

SRPの溶出フラックスは49～108 μmole m⁻² day⁻¹の範囲で変動し、4回の実験の平均値は79 μmole m⁻² day⁻¹であった。この値は、有酸素条件下で得られた値（表1）の約2倍であったことから、深水層の無酸素化に伴いリンの内部負荷は約2倍に上昇するものと判定した。なお、鉄とリンの溶出フラックスのモル比（Fe:P比）が約2であったことから、リン酸イオンの溶出と鉄の溶出が密接に共役している可能性が示唆された。このことは、鉄に吸着したリン酸イオンの脱着が進行する結果、堆積物からのリン酸イオンの溶出が生ずるという解釈¹）と整合的であった。