Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
13) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA and M. SAWANO: J. Geophys. Res., 115, D23210, doi:10.1029/2010JD014439 (2010)

“Size distributions and chemical characterization of water soluble organic aerosols over the western North Pacific in summer

14) S. AGARWAL, S. G. AGGARWAL, K. OKUZAWA and K. KAWAMURA: Atmos. Chem. Phys., 10, 5839-5858 (2010)

“Size distributions of dicarboxylic acids, ketoacids, $ \alpha $ -dicarbonyls, sugars, WSOC, OC, EC and inorganic ions in atmospheric particles over Northern Japan: implication for long-range transport of Siberian biomass burning and East Asian polluted aerosols”

15) G. WANG, M. XIE, S. HU, E. TACHIBANA and K. KAWAMURA: Atmos. Chem. Phys. Discuss., 10, 6895-6921 (2010)

“Dicarboxylic acids, metals and isotopic compositions of C and N in atmospheric aerosols from inland China: implications for dust and coal burning emission and secondary aerosol formation”

16) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA, J. JUNG, H. FURUTANI and M. UEMATSU: Atmospheric Chemistry and Physics, 11, 3037-3049, (2011)

“Latitudinal distributions of organic nitrogen and organic carbon in marine aerosols over the western North Pacific”

17) M. MOCHIDA, C. NISHITA-HARA, H. FURUTANI, Y. MIYAZAKI, J. JUNG, K. KAWAMURA and M. UEMATSU: J. Geophys. Res, 116, D06204, doi:10.1029/2010JD014759 (2011)

“Hygroscopicity and cloud condensation nucleus activity of marine aerosol particles over the western North Pacific”

18) K. F. HO, S. S. H. HO, S. C. LEE, K. KAWAMURA, S. C. ZOU, J. J. CAO and H. M. XU: Atmos. Chem. Phys., 11, 2197–2208 (2011)

“Summer and winter variations of dicarboxylic acids, fatty acids and benzoic acid in PM2.5 in Pearl Delta River Region, China”

19) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA, J. JUNG, H. FURUTANI and M. UEMATSU: Atmos. Chem. Phys., 11, 3037-3049 (2011)

“Latitudinal distributions of organic nitrogen and organic carbon in marine aerosols over the western North Pacific”

20) G. WANG, C. CHEN, J. LI, B. ZHOU, M. XIE, S. HU, K. KAWAMURA and Y. CHEN: Atmos. Environ. 45, 2473-2479 (2011)

“Molecular composition and size distribution of sugars, sugar-alcohols and carboxylic acids in airborne particles during a severe urban haze event caused by wheat straw burning”

22) S. YAMAMOTO, K. KAWAMURA and O. SEKI: Atmos. Environ., 45, 3553-3560 (2011)
“Molecular distributions of terrestrial biomarkers and stable carbon and hydrogen isotope ratios of n-fatty acids in fresh snow from Sapporo, northern Japan: Implications for source regions and transport pathways”

(23) G. WANG, K. KAWAMURA, M. XIE, S. HU, J. LI, B. ZHOU, J. CAO and Z. AN: Tellus, 63B, 371-381 (2011)

“Selected water-soluble organic compounds found in sized-resolved aerosols collected from urban, mountain, and marine atmospheres over East Asia”

24) J. JUNG and K. KAWAMURA: Atmos. Environ., 45, 5266-5272 (2011)

“Enhanced concentrations of citric acid in spring aerosols collected at Gosan background site in East Asia”

25) C. M. PAVULURI, K. KAWAMURA, S. G. AGGARWAL and T. SWAMINATHAN: Atmos. Chem. Phys., 11, 8215-8230 (2011)

26) P. FU and K. KAWAMURA: Geochemical Journal, 45, 297-308 (2011)

“Diurnal variations of polar organic tracers in summer forest aerosols: A case study of a Quercus and Picea mixed forest in Hokkaido, Japan”

27) C. M. PAVULURI, K. KAWAMURA, T. SWAMINATHAN and E. TACHIBANA: J. Geophys. Res., 116, D18307, doi:10.1029/2011JD015617 (2011)

“Stable carbon isotopic compositions of total carbon, dicarboxylic acids and glyoxylic acid in the tropical Indian aerosols: Implications for sources and photochemical processing of organic aerosols”

28) S. YAMAMOTO and K. KAWAMURA: Res. Org. Geochem., 27, 81-89 (2011)

“Stable hydrogen isotopic compositions of fossil fuel-derived n-alkanes in the atmospheric aerosols from Okinawa, Japan”

29) J. JUNG and K. KAWAMURA: Atmos. Chem. Phys., 11, 10911-10928 (2011)

“Springtime carbon episodes at Gosan background site revealed by total carbon, stable carbon isotopic composition, and thermal characteristics of carbonaceous particles”

30) P. HEGDE and K. KAWAMURA: Atmos. Chem. Phys. Discuss., 12, 935-982 (2012)

“Seasonal variations of water-soluble organic carbon, dicarboxylic acids, ketoacids, and a-dicarbonyls in the Central Himalayan aerosols”

32) C. M. PAVULURI and K. KAWAMURA: Geophys. Res. Lett., 39, L03802, doi:10.1029/2011GL050398 (2012)

33) S. YAMAMOTO and K. KAWAMURA: Intern. J. Environ. Anal. Chem., 92, 302-312 (2012)

“Application of urea adduction technique to polluted urban aerosols for the determination of hydrogen
isotopic composition of n-alkanes"

34) P.FU, K. KAWAMURA, M. KOBAYASHI and B. R. T. SIMONEIT: Atmos. Environ. 55, 234-239, (2012)

“Seasonal variations of sugars in atmospheric particulate matter from Gosan, Jeju Island: Significant contributions of airborne pollen and Asian dust in spring”

35) G. WANG, K. KAWAMURA, C. CHENG, J. LI, J. CAO, R. ZHANG, T. ZHANG, S. LIU and Z. ZHAO: Environ. Sci. & Technol., 46, 4783-4791 (2012)

“Molecular distribution and stable carbon isotopic composition of dicarboxylic acids, ketocarboxylic acids and α-dicarbonyls in size-resolved atmospheric particles from Xi'an city, China”

## くその他誌上発表（査読なし）>

### 1. 低温研ニュース, 12, 6-7 (2010)

「海洋生物・森林植生が有機エアロゾル生成に与える影響の観測研究（宮崎雄三）」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 河村公隆：日本地球惑星科学連合 2009 大会、千葉幕張（2009）「有機エアロゾルの組成、起源と動態」

2) K. KAWAMURA, E. TACHIBANA, T. WATANABE and N. UMEMOTO: $ 19^{th} $ Goldschmidt Conference, Davos, Switzerland (2009) “Long-term observation of organic aerosols in the western North Pacific in 2001-2009”

3) C. NISHITA-HARA, M. MOCHIDA and K. KAWAMURA: 19 $ ^{th} $ Goldschmidt Conference, Davos, Switzerland (2009) “CCN efficiency spectra of urban aerosol particles segregated by their hygroscopicities”

4) P. FU, K. KAWAMURA and C. M. PAVULURI: $ 19^{th} $ Goldschmidt Conference, Davos, Switzerland (2009) “Molecular characteristics and seasonal differences of urban organic aerosols from Chennai: A case study of a mega-city in tropical India”

5) S. G. AGGARWAL and K. KAWAMURA: 19 $ ^{th} $ Goldschmidt Conference, Davos, Switzerland (2009) "A simplified approach to estimate aerosol water content under near ambient humidity conditions using two SMPS systems in parallel"

6) 河村公隆、渡辺智美：北海道大学低温科学研究所研究集会「大気圈と生物圈の相互作用：大気化学を中心として」、札幌（2009）「大気エアロゾル中の低分子ジカルボン酸の分布と安定同位体比」

7）山本真也、河村公隆：北海道大学低温科学研究所研究集会「大気圈と生物圈の相互作用：大気化学を中心として」、札幌（2009）「有機化合物の分子レベル安定同位体比測定法の大気化学への応用」

8) P. FU, K. KAWAMURA and C. M. PAVULURI: 北海道大学低温科学研究所研究集会「大気圈と生物圈の相互作用: 大気化学を中心として」、札幌 (2009) 「Contributions of isoprene, monoterpene, and sesquiterpene to the formation of secondary organic aerosol in South Asia」

9) S. KUNDU, K KAWAMURA, T. W. ANDREAE, A HOFFER and M. O. ANDREA: 北海道大学低温
科学研究所研究集会「大気圈と生物圈の相互作用：大気化学を中心として」、札幌（2009）「Molecular distributions of dicarboxylic acids, ketocarboxylic acids and dicarbonyls in biomass burning aerosols: Implications for photochemical production and degradation in smoke layer」

10) K. KAWAMURA, M. LAZAAR and E. TACHIBANA: MOCA-09 (IAMAS) Montreal, Canada (2009) “Size Distributions of Water-Soluble Organic Acids and Major Ions in the Marine Aerosols Collected at Cape Hedo, Okinawa, Japan, in 2008 Spring”

11) S. KUNDU, K. KAWAMURA and M. LEE: MOCA-09 (IAMAS) Montreal, Canada (2009) "Seasonal Variation of Nitrogen Isotopic Ratios of Bulk Nitrogen and Concentrations of Nitrogen Species in Atmospheric Aerosol at Gosan site, Jeju Island"

12）河村公隆、M. LAZAAR: 日本地球化学会、広島（2009）「海洋エアロゾル中の低分子ジカルボン酸の粒径分布：沖縄辺戸岬での観測」

13）山本真也・河村公隆：日本地球化学会、広島（2009）「東京の大気エアロゾルに含まれるn-アルカンの分子レベル水素同位体組成の季節変化」

14) （依頼講演）河村公隆：日本分析化学会・ガスクロマトグラフィー研究懇談会特別講演、札幌 (2009) 「有機エアロブルの組成、起源、変質と地球環境への影響」

15）河村公隆：低温研究集会（氷河グループ）、北大低温研交流ラウンジ（2009）「北極・南極アイスコアの有機化学研究と今後の展望」

16）河村公隆、渡辺智美：第15回大気化学討論会、つくば（2009）「大気エアロゾル中の低分子ジカルボン酸の分子分布と安定炭素同位体比」

17）宮崎雄三，河村公隆，澤野真規：第15回大気化学討論会、つくば(2009）「夏季の西部北太平洋上における海洋生物起源の有機エアロゾル」

18）澤野真規、河村公隆、宮崎雄三：第15回大気化学討論会、つくば(2009）「海洋大気中における低分子モノカルボン酸：気相・エアロゾル相における分布の特徴」

19) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA and M. SAWANO: Interface, and Impact/IGAC-SPARC Joint Workshop in Kyoto, Kyoto, Japan (2009) “Marine biogenic sources of organic nitrogen and water-soluble organic aerosols over the western North Pacific in summer, The One Atmosphere: Integration”

20）河村公隆：極地研究所大気雪氷間の物質循環に関する研究小集会（2009）「南極の雪・アイスコア中の有機物」

21）（依賴講演）河村公隆：豊田理化学研究所2009年度特別課題研究「核形成の学理と応用」第四回研究会、札幌、北大理学部（2010）「大気環境中の有機エアロブルの組成、起源、変質と吸湿特性」

22) K. KAWAMURA, E. TACHIBANA, T. WATANABE and N. UMEMOTO: IGAC-ICACGP Joint Conference, Halifax, Canada (2010) “Molecular compositions and transformations of dicarboxylic acids, ketoacids, $ \alpha $ -dicarbonyls in marine aerosols over the western North Pacific during long-range transport”

(23) (Invited) K. KAWAMURA: $ 8^{th} $ Intern. Symposium on Advanced Environmental Monitoring, Sapporo (2010) “Long-term variations of molecular compositions of dicarboxylic acids, ketoacids and $ \alpha $ -dicarbonyls in marine aerosols over the western North Pacific”
24) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA and M. SAWANO: IGAC-ICACGP Joint Conference, Halifax, Canada (2010) "Size distributions and chemical characterization of water-soluble organic aerosols from marine biological sources over the remote western North Pacific"

25) N. HE and K. KAWAMURA: CACGP/IGAC2010 meeting, Halifax, Canada (2010) "Distributions and diurnal variations of dicarboxylic acids and related compounds in suburban aerosols collected at Mangshan, northern China"

26) P. FU and K. KAWAMURA: CACGP/IGAC2010 meeting, Halifax, Canada (2010) “Aircraft measurement of polar organic compounds in PM10 aerosols over Central China: Contributions of primary emissions and secondary photooxidation”

27) M. MIYAZAKI, M. SAWANO and K. KAWAMURA: CACGP/IGAC2010 meeting, Halifax, Canada (2010) "Size distributions and chemical characterization of water-soluble organic aerosols from marine biological sources over the remote western North Pacific"

28）河村公隆、立花英里：日本地球化学会年会、熊谷・立正大学（2010）「小笠原諸島・父島における海洋エアロブルの長期観測：2001-2009年における低分子ジカルボン酸」

29）何楠楠・河村公隆：日本地球化学会年会、熊谷・立正大学（2010）「北京北部マンシャンの大気エアロゾル中ジカルボン酸類の濃度と組成変化」

30）山本真也、河村公隆、Lee Meehye：日本地球化学会年会、熊谷・立正大学（2010）「韓国・済州島の大気エアロブル中の陸源バイオマーカーの分子組成・安定同位体組成により明らかにされた東アジアの長距離大気輸送パターンの季節性」

31）藤原真太郎、河村公隆、宮崎雄三：日本地球化学会年会、熊谷・立正大学（2010）「2009年度夏期富士山頂における低分子ジカルボン酸の組成と起源に関する研究」

32）宮崎雄三、河村公隆、鄭進永、古谷浩志、植松光夫：大気化学討論会、首都大学東京（2010）「西太平洋域における海洋生物起源有機態窒素エアロブルの緯度分布」

33) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA, J. JUNG, H. FURUTANI and M. UMEMOTO: American Geophysical Union, Fall Meeting, San Francisco, USA (2010) “Latitudinal Distributions of Organic Nitrogen and Organic Carbon in Marine Biologically Influenced Aerosols over the Western North Pacific in Summer”

34) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA, J. JUNG, H. FURUTANI and M. UMEMOTO: $ 10^{th} $ International Conference on Carbonaceous Particles in the Atmosphere, Vienna, Austria (2011) “Temporal variations of water-soluble organic aerosols at a broadleaf deciduous forest site in Sapporo, Japan”

35）河村公隆、C. M. Pavuluri，内田昌男：地球惑星科学連合大会2011、千葉幕張（2011）「札幌で採取したエアロゾル中の全炭素・水溶性炭素の $ ^{14} $ C測定：春・夏におけるModern Carbonの増加」

36）河村公隆、藤原真太郎、宫崎雄三：地球惑星科学連合大会 2011、千葉幕張 （2011）「富士山エアロゾル中の低分子ジカルボン酸の分布と安定炭素同位体比」

37）河村公隆、L. A. Barrie：地球惑星科学連合大会2011、千葉幕張（2011）「北極エアロゾル中のジカルボン酸類の分布と安定炭素同位体比：光化学的生成・分解と組成変化」

38) (Invited) K. KAWAMURA: IUGG (International Union of Geodesy and Geophysics) 2011 General Assembly, Melbourne (2011) "Low molecular weight dicarboxylic acids, glyoxal and glyoxylic acid
in the North Pacific aerosols and their stable carbon isotopic composition: Source and atmospheric processing”

39) K. KAWAMURA and L. A. BARRIE: 21th Goldschmidt Conference 2011, Prague (2011) "Increased stable carbon isotopic ratios of oxalic, malonic, and glyoxylic acids in the Arctic aerosols during polar sunrise and after"

40）河村公隆，立花英里：有機地球化学シンポジウム、福岡（2011）「海洋大気中におけるシュウ酸、マロン酸の安定炭素同位体比の夏季における増加」

41) (Invited) K. KAWAMURA: The 6th International Symposium on

Chemical-Environmental-Biomedical Technology-2011 (isCEBT-2011), National Tsing Hua University（国立精華大学）、Hsinchu, Taiwan (2011) “Seasonal and decadal distributions of low molecular weight dicarboxylic acids in the remote marine aerosols and their stable carbon isotopic composition”

42）宮崎雄三、河村公隆、澤野真規、鄭進永、古谷浩志、植松光夫：W-PASS 最終シンポジウム

一、札幌（2011）「大気・海洋間の生物地球化学的循環過程のリンケージ」

43）河村公隆、立花英里：日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）「海洋大気中のシュウ酸、マロン酸の安定炭素同位体比：夏季におけるδ $ ^{13} $ Cの増加と有機エアロブルの光化学的エイジング」

44）野坂圭、河村公隆、持田陸宏、岩本洋子：日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）「森林における低分子ジカルボン酸・脂肪酸の組成と日変化」

45）中村進之介、河村公隆：日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）「中国泰山大気中における低分子モノカルボン酸のガス-エアロブル相の分配」

46）山本真也、中村進之介、関宰、河村公隆：日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）「立山・室堂平の積雪層中の陸上植物バイオマーカー組成とその安定水素同位体比」

47) Y. MIYAZAKI, P. FU, J. JUNG, K. KAWAMURA, Y. MIZOGUCHI and K. YAMANOI: 10th International Conference on Carbonaceous Particles in the Atmosphere, Vienna, Austria (2011) "Temporal variations of water-soluble organic aerosols at a broadleaf deciduous forest site in Sapporo, Japan"

48） 宮崎雄三、PingQing Fu、河村公隆、山野井克己：日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）「北方森林における水溶性有機エアロブルの季節変動」

49）閲宰、河村公隆、石渡良志：日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）「過去１５万年間の琵琶湖堆積物コア中の植物起源脂肪酸の水素同位体比記録」

50) J. JUNG and K. KAWAMURA : 日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）“Enhanced concentrations of citric acid in spring aerosols collected at the Gosan background site in East Asia”

51） P. HEGDE and K. KAWAMURA：日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）“Seasonal variation of water soluble organic carbon, dicarboxylic acids, ketoacids, and $ \alpha $ -dicarbonyls in aerosol from the Central Himalayas”

52) C. M. PAVULURI, K. KAWAMURA and M. UCHIDA: 日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）“Radiocarbon and Stable Carbon Isotopic Ratios in Total Carbon and Water-soluble Organic Carbon in Suburban Aerosols from Northern Japan: Implication for Enhanced Contribution
of Organics from Biogenic Sources in Spring”

53) F. YANG and K. KAWAMURA: 日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）“Organic molecular compositions and source apportionments of suburban aerosols collected at Mangshan, north China”

54) B. KUNWAR and K. KAWAMURA: 日本地球化学会年会、札幌、北海道大学（2011）“Chemical composition and seasonal variation of low molecular weight dicarboxylic acids and related compounds in the marine aerosols from Cape Hedo, Okinawa Island, Japan”

55）宮崎雄三、Pingqing Fu、河村公隆、溝口康子、山野井克己：2011年度 大気化学討論会（2011）「北方森林における水溶性有機エアロブルの季節変動」

56) (Invited) K. KAWAMURA: AGU Fall Meeting, San Francisco (2011) “Seasonal distributions of low molecular weight dicarboxylic acids in the remote marine aerosols and their stable carbon isotopic composition”

57) O. SEKI, M. IKEHARA, M. YAMAMOTO, K. KAWAMURA and K. TAKAHSHI: AGU Fall Meeting, San Francisco (2011) "Biomarker records in Bering Sea sediment core (IODP site 1341) over the past 4.3 Myrs."

58) Y. MIYAZAKI, P. Q. FU, K. KAWAMURA, Y. MIZOGUCHI and K. YAMAMOI: AGU Fall Meeting, San Francisco (2011) "Seasonal Variations of $ \delta^{13}C $ and Biogenic Tracer Compounds in Water-Soluble Organic Aerosols in a Broadleaf Deciduous Forest"

59) K. KAWAMURA, C. M. PAVULURI, M. UCHIDA and P. FU: The $ 4^{th} $ East Asia AMS Symposium, Tokyo, Japan (2011) “Enhanced biogenic organic aerosols in spring and summer over Northeast Asia: Evidence from radiocarbon and organic tracer analyses”

60) A. FUSHIMI, R. WAGAI, M. UCHIDA, S. HASEGAWA, K. TAKAHASHI, M. KONDO, M. HIRABAYASHI, Y. MORINO, Y. SHIBATA, T. OHARA, S. KOBAYASHI and K. TANABE: The 4th East Asia Accelerator Mass Spectrometry Symposium, Tokyo, Japan (2011) “Radiocarbon Diurnal Variations in Fine Particles at Sites Downwind from Tokyo, Japan in Summer”

61）河村公隆、藤原真太郎、関宰、宮崎雄三: NPO 法人富士山測候所を活用する会 第 5 回成果報告会，東京 (2012) 「富士山における有機エアロブルの研究」（ポスター発表）

62) （招待講演）河村公隆:東アジアにおけるエアロゾルの植物・人間系へのインパクト」シンポジウ, 京都 (2012) 「生物起源 VOC（BVOC）由来の二次有機エアロゾル（SOA）トレーサーと大気中での SOA の分布・動態」

## （3） 出願特許

「特に記載すべき事項はない」

## （４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

1) Session Convener (K. Kawamura) of Atmospheric Composition Change: Air Pollution in the Global Environment (M15); THE JOINT IAMAS-IAPSO-IACS JOINT ASSEMBLY 2009 (MOCA-09), Montreol, Canada, 19 – 29 July, 2009.

2) Session Convener (K. Kawamura), Pollutant transformation and loss: Enhancing prognostic capability,
CACGP/IGAC Joint Conference, Halifax, Canada, July 11-16, 2010.

3) Session Co-convener (K. Kawamura), Tropospheric processes and processing: Pollution and biogeochemical cycling, 2011 International Union of Geodesy and Geophysics (IUGG) General Assembly, Melbourne, Australia, 28 June - 7 July, 2011.

4) 河村公隆、平成21年度北海道大学低温科学研究所・研究集会「大気圈と生物圈の相互作用：大気化学を中心として」（平成21年7月9日-10日、北海道大学低温科学研究所講堂、聴衆100名）

5) 河村公隆、課題セッションコンビーナー「大気水圈地球化学（全般）」、日本地球化学会、札幌、北海道大学、9月14-16、2011.

## （５）マスコミ等への公表・報道等

「特に記載すべき事項はない」

## (6) その他

「特に記載すべき事項はない」

### 8 \. 引用文献

1) P. Q. FU, K. KAWAMURA, K. OKUZAWA, S. G. AGGARWAL, G. WANG, Y. KANAYA and Z. WANG: J. Geophys. Res., [Atmos] 113, D19107, doi:10.1029/2008JD009900 (2008) “Organic molecular compositions and temporal variations of summertime mountain aerosols over Mt. Tai, North China Plain”

2) P. Q. FU, K. KAWAMURA, J. CHEN and L. A. BARRIE : Environ. Sci. Technol. 43, 4022-4028 (2009) “Isoprene, monoterpene, and sesquiterpene oxidation products in the high Arctic aerosols during late winter to early summer”

3) P. Q. FU, K. KAWAMURA, C. M. PAVULURI, T. SWAMINATHAN and J. CHEN : Atmos. Chem. Phys. 10, 2663-2689 (2010) “Molecular characterization of urban organic aerosol in tropical India: contributions of primary emissions and secondary photooxidation”

4) K. KAWAURA and O. YASUI: Atmos. Environ., 39, 1945-1960 (2005) “Diurnal changes in the distribution of dicarboxylic acids, ketocarboxylic acids and dicarbonyls in the urban Tokyo atmosphere”

5) G. WANG, K. KAWAMURA, S. C. LEE, K. F. HO and J. J. CAO: Environ. Sci. Technol., 40, 4619-4625 (2006a) “Wang, G., Kawamura, K., Lee, S. C., Ho, K. F. and Cao, J. J., Molecular, Seasonal and spatial distributions of organic aerosols from fourteen Chinese cities”

6) G. WANG, K. KAWAMURA, T. WATANABE, S. C. LEE, K. F. HO and J. J. CAO: Geophys. Res. Lett., Vol. 33, L22801, doi:10.1029/2006GL027624 (2006b) “Heavy loadings and source strengths of organic aerosols in China”

7) M. KANAKIDOU, et al.: Atmos. Chem. Phys., 5, 1053–1123 (2005) “Organic aerosol and global climate modelling: A review”

8) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA, J. JUNG, H. FURUTANI and M. UEMATSU: Atmospheric Chemistry and Physics, 11, 3037-3049 (2011) “Latitudinal distributions of organic nitrogen and organic carbon in marine aerosols over the western North Pacific”
9) K. KITAMURA, Y. NAKAI, S. SUZUKI, Y. OHTANI, K. YAMANOI and T. SAKAMOTO: J. Forest Res., doi:10.1007/s10310-012-0335-4 (2012) “Interannual variability of net ecosystem production for a broadleaf deciduous forest in Sapporo, northern Japan”

10) Y. NAKAI, K. KITAMURA, S. SUZUKI and S. ABE: Tellus, 55B, 305–312 (2003) "Year-long carbon dioxide exchange above a broadleaf deciduous forest in Sapporo, Northern Japan"

11）柳瀬彩子、河村公隆、L. A. BARRIE：Res. Organic Geochemistry 10，7-10（1995）北極エアロゾルの有機地球化学：多環芳香族炭化水素の分布とアークティクサンライズにおける分解”

12) K. F. HO, J. J. CAO, S. C. LEE, K. KAWAMURA, R. J. ZHANG, J. C. CHOW and J. G. WATSON: J. Geophys. Res., 112, D22S27, doi:10.1029/2006JD008011 (2006) “Dicarboxylic acids, ketocarboxylic acids and dicarbonyls in the urban atmosphere of China”

13) K. KAWAMURA: Biogeochemical Processes and Ocean Flux in the Western Pacific, (eds. H. Sakai and Y. Nozaki), Terra Scientific Publishing Co., Tokyo, 31-51 (1995) "Land-derived lipid class compounds in the deep-sea sediments and marine aerosols from North Pacific"

14) Y. MIYAZAKI, K. KAWAMURA and M. SAWANO: J.Geophys.Res, 115, D23210, doi:10.1029/2010JD014439 (2010) "Size distributions and chemical characterization of water-soluble organic aerosols over the western North Pacific in summer"

15) Y. CHIKARAISHI and H. NARAOKA: Org. Geochem. 38, 198-215 (2007) “δ13C and δD relationships among three n-alkyl compound classes (n-alkanoic acid, n-alkane and n-alkanol) of terrestrial higher plants”

16) Y. XION, A. GEN, C. PAN, D. LIU and P. PENG: Appl. Geochem. 20, 455-464 (2005)

“Characterization of the hydrogen isotopic composition of individual n-alkanes in terrestrial source rocks”

17) J. TUO, M. ZHANG, X. WANG and C. ZHANG: Org. Geochem. 37, 165-176 (2006) “Hydrogen isotope ratios of aliphatic and diterpenoid hydrocarbons in coals and carbonaceous mudstones from the Liaohe Basin, China”

18) M. LI, Y. HUANG, M. OGERMAJER, C. JIANG, L. R. SNOWDON and M. G. FOWLER: Org. Geochem. 32, 1387-1399 (2001) “Hydrogen isotopic compositions of individual alkanes as a new approach to petroleum correlation: case studies from the Western Canada Sedimentary Basin”

19) E. N. KIRILLOVA, R. J. SHEESLEY, A. ANDERSON and Ö. GUSTAFSSON: Anal. Chem., 82, 7973–7978 (2010) “Natural abundance 13C and 14C analysis of water-soluble organic carbon in atmospheric aerosols”

20) P. PAATERO and U. TAPPER: Environmetrics, 5, 111–126 (1994) “Positive matrix factorization: a nonnegative factor model with optimal utilization of error estimates of data values”

21) P. M. MEDEIROS, M. H. CONTE, J. C. WEBER and B. R. T. SIMONEIT: Atmos. Environ., 40, 1694–1705 (2006) “Sugars as source indicators of biogenic organic carbon in aerosols collected above the Howland Experimental Forest, Maine”

22) E. PACINI: Plant Systematics and Evolution, 222, 19-43 (2000) “From anther and pollen ripening to pollen presentation”
23) W. F. ROGGE, P. M. MEDEIROS and B. R. T. SIMONEIT: Atmos. Environ., 41, 8183–8204 (2007) "Organic marker compounds in surface soils of crop fields from the San Joaquin Valley fugitive dust characterization study"

24) B. GRAHAM, P. GUYON, P. E. TAYLOR, P. ARTAXO, W. MAENHAUT, M. M. GLOVSKY, R. C. FLAGAN and M. O. ANDREAE: J. Geophys. Res., 108(D24), 4766, doi:10.1029/2003JD003990 (2003) "Organic compounds present in the natural Amazonian aerosol: Characterization by gas chromatography–mass spectrometry"

25) G. P. AYERS and J. L. GRAS: Nature, 353, 834–835 (1991) “Seasonal relationship between cloud condensation nuclei and aerosol methanesulphonate in marine air”

26) B. LAMB, H. WESTBERG, G. ALLWINE, L. BAMESBERGER and A. GUENTER: J. Atmos. Chem., 5, 469-491 (1987) "Measurement of biogenic sulfur emissions from soils and vegetation: application of dynamic enclosure methods with natusch filter and GC/FPD analysis"

27) M. O. ANDREAE, H. BERRESHEIM, H. BINGEMER, D. J. JACOB, B. L. LEWIS, S.-M. LI, R. W. and TALBOT: J. Geophys. Res., 95, 16,813–16,824 (1990) “The atmospheric sulfur cycle over the Amazon Basin: 2. Wet season”

28) H. AALTONEN, J. PUMPANEN, M. PIHLATIE, H. HAKOLA, H. HELLEN, L. KULMALA, T. VESALA, J. BACK: Agr. Forest Meteorol., 151, 682–691 (2011) “Boreal pine forest floor biogenic volatile organic compound emissions peak in early summer and autumn”

29) T. E. KLEINDIENST, M. JAOUI, M. LEWANDOWSKI, et al.: Atmos. Environ. 41, 8288-8300 (2007) “Estimates of the contributions of biogenic and anthropogenic hydrocarbons to secondary organic aerosol at a southeastern US location”
(2) エアロゾル炭素の放射性炭素 $ \left(^{14}\mathrm{C}\right) $ の起源解析および個別有機物の $ {}^{14}C $ 測定と有機物年齢の評価

（独）国立環境研究所

$$ 環境計測研究センター \qquad 同位体・無機計測研究室 \qquad 内田昌男 $$

平成21(開始年度)～23年度累計予算額：17,045千円

（うち、平成23年度予算額：3,745千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨] 平成21、22年度に確立した分析法を用いて、札幌、中国のTSP(Total Suspended Particular)エアロゾル中の有機成分を含む炭素成分（TC、WSOC、シュウ酸）の $ ^{14} $ Cを測定し、それらの有機エアロゾルについて人為起源・生物起源の相対的寄与を明らかにした。また、北海道大学で分離したシュウ酸、水溶性有機物(WSOC)画分などの有機物の $ ^{14} $ Cを測定し、有機物毎の $ ^{14} $ C年代を求め、化石燃料燃焼からの寄与を評価した。加えて、植生からの有機エアロゾルへの寄与も評価した。

東アジア（中国等）から輸送される越境有機エアロゾルについて放射性炭素測定を実施し、それらの起源（生物起源vs化石燃料）を明らかにするための検討実験を行った。平成23年度では、エアロゾル中有機炭素、シュウ酸等有機エアロゾル分子の水溶性有機炭素について高精度放射性炭素測定をするため、試料前処理法の検討並びに加速器質量分析計の高感度・高精度化に向けた様々な改良を行った。さらに実試料（エアロゾル、全炭素（TC）、エアロゾル中の水溶性有機炭素（WSOC）、分離したシュウ酸）による前処理の検討、測定を行った。さらに、札幌、中国、沖縄のPM2.5、PM3.0エアロゾル中の有機成分を含む炭素成分（TC、WSOC,）の $ ^{14} $ C測定に基づく解析に続き、アジア太平洋地域の南限に位置する小笠原諸島父島における試料の分析に着手した。

## [キーワード]

分子レベル放射性炭素測定、水溶性有機エアロブル、加速器質量分析法、起源解析（化石燃料・バイオマス）

### 1. はじめに

放射性炭素は、成層圏上部で宇宙線によって生成され、約5730年の半減期をもつ核種である。加速器質量分析計（AMS）による $ ^{14} $ C測定技術は、近年飛躍的に進歩し、環境中に存在する極微量の有機分子や炭素粒子の $ ^{14} $ C測定が可能となっている。サブテーマ2では、このような最新の測定技術により有機エアロゾルの起源識別（生物起源vs化石燃料）を行う。化石燃料の燃焼に由来する炭素系化学物質には放射性炭素が含まれないのに対し、現世の生物由来の炭素系物質はバイオマスが炭素固定した際の大気中 $ ^{14} $ C濃度を反映するため、有機エアロゾル、水溶性有機分子、黒色炭素に含まれる放射性炭素を測定することによって、すなわち化石燃料と生物起源の相対的な寄与率