Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
## 第3章 アジア地域のELVリサイクルや処理に関する環境化学的研究

#### 3.1. 研究背景と目的

近年、資源の需要や経済成長に伴い、先進国で発生する様々な廃棄物が再資源化を目的としてアジアの途上国・新興工業国へ大量に輸出されており、現地におけるそれら廃棄物の不適切な処理が問題となっている。とくに、電子・電気機器廃棄物(E-waste)の発生量の急速な増加とこれらの不適切なリサイクル活動の継続が、環境汚染やヒトの健康へ深刻な影響を引き起こしており、社会的・国際的な関心事項として注目されている $ ^{1,2} $ 。E-wasteは有価金属やプラスチックとともに、鉛・水銀などの重金属類やポリ塩素化ビフェニール類(PCBs)、臭素系難燃剤(BFRs)やその他添加剤等、多様な有害物質を含んでおり、再資源化処理においてはそれらの環境排出およびヒト曝露の防止対策が必須となる。しかし、アジア途上国等におけるE-wasteの再処理過程では、金属回収のためのワイヤーやサーキットボードの野焼き、硫酸や王水などによる強酸処理、排ガス・排水処理装置を持たない施設でのプラスチック等の粉砕・水洗・熔解等の処理が行われている $ ^{2)} $ 。こうした処理方法は、E-wasteに含まれる各種有害化学物質の環境放出を促すだけでなく、塩素化ダイオキシン類(PCDD/Fs)や臭素化ダイオキシン類(PBDD/Fs)さらにミックスハロゲン化ダイオキシン類(PXDD/Fs)などの複雑なダイオキシン類縁化合物(DRCs)も二次生成物質として発生させる可能性がある $ ^{3,4)} $ 。実際に著者ら研究グループが実施した先行研究では、ベトナム北部のE-waste処理地域においてヒト母乳やダスト試料から高濃度のポリ臭素化ジフェニルエーテル類(PBDEs)などのBFRsやPCBsおよびPBDD/Fs含むDRCsを検出した $ ^{5-8)} $ 。さらに、in vitroバイオアッセイ「DR-CALUX」を用い、E-waste処理地域のダスト試料から高いダイオキシン様活性を検出するとともに、未知のダイオキシン様活性物質が存在することも示唆した $ ^{6-8)} $ 。また、インドのBangaloreやChennaiにおける調査では、E-waste処理地域から採取した土壌、ダスト、大気およびヒト毛髪試料から、都市・農村対照地域の試料よりもはるかに高濃度の銅、アンチモン、水銀、鉛等の重金属類が検出され、e-wasteの処理活動に伴う顕著な重金属類の環境負荷とヒトへの曝露リスクが示された $ ^{9)} $ 。

一方、E-waste 以外の 'Modern Waste' に関しては、アジア途上国等でのリサイクル処理活動に伴う有害物質の環境負荷や人体曝露に関する情報はほとんどない。近年、使用済み自動車 (ELV) は、再利用可能な部品の回収に加え、ベースメタルの鉄や銅、亜鉛の他、白金やパラジウムなどのレアメタル等の希少資源の回収対象としても国際的に注目されている $ ^{10} $ 。一方、ELV には、E-waste と同様に重金属類や PCBs、難燃剤などの有害物質が含まれていることに加え、カーエアコンの冷媒ガスには温室効果やオブン層破壊に係わるフロンガス等が利用されており、その解体や有価資源の回収作業においては適正な手法での解体・資源回収処理が求められる。日本の使用済み自動車のシュレッダーダスト (ASR) からは、PCBs や PBDD/Fs とともに相当濃度の PBDEs(〜310,000 ng/g) を検出した事例が報告されている $ ^{11} $ 。従って、ELV の不適切な処理や再資源化は PCBs・PBDEs などの残留性有機汚染物質 (POPs) や DRCs 等の環境への放出を引き起こす可能性がある。とくにアジア途上国等での ELV 処理現場では、e-waste 同様に ELV も有害物質の環境負荷や人体曝露に配慮しない粗雑な解体や、野焼きやなどの不適切な方法で処理が行われている可能性があるが、POPs や DRCs の環境影響や人体暴露の評価はほとんどなされていない。重金属類に関しては、とくに鉛バッテリー中の Pb 回収を目的としたリサイクル産業が途上国・振興工業国で急速に展開され、不適切な処理に伴う Pb の環境放出が問題視されている。実際に、短期〜長期に渡る環境汚染や周辺住民への健康影響の事例が多数確認されている $ ^{12} $ 。近年、自動車の中古品は、日本などの先進国からアジア途上国・新興国に大量に輸出されており、中国や ASEAN 諸国における中古車輸入量および自国内での自動車廃棄量も増加傾向にある $ ^{13} $ 。アジアの途上国や新興
国の都市化・工業化にともなう ‘motorization’ の発達は著しく、今後もこれら国々における ELV の発生量は増加すると考えられる。従って、アジア地域における ELV 処理活動の実態や有害物質による環境負荷・人体暴露について解明、評価することは、アジアにおける循環型社会の構築推進において喫緊の課題といえる。

そこで本研究では、急速に経済成長するASEAN諸国の代表としてベトナムに着目し、鉛バッテリーリサイクルおよびELV解体処理地域における有害物質の環境負荷およびヒトへの曝露実態の解明を目的として2つの事例研究を行った。事例研究1では、当地域を対象に鉛バッテリーリサイクル施設におけるヒトへのPb暴露実態解明と健康リスク評価を試みた。また、ベトナム北部のELV解体処理地域Thuyen村で採取したダスト試料を対象に、PCBs, PBDEs, PCDD/Fs, PBDD/Fsおよびモノ臭素化ポリ塩素化ダイオキシン類(MBPCDD/Fs)の測定とDR-CALUXによる総ダイオキシン活性の測定を行い、既報のE-waste処理地域の結果と比較しながらその汚染実態の解明やヒトへの曝露リスク評価を試みた。また、現場における聞き取り調査結果をもとにELV解体処理に伴うカーエアコンの冷媒ガスの放出量についても推算した。

#### 3.2. 研究方法

##### 3.2.1. 調査対象地域

###### 3.2.1.1. 鉛バッテリーリサイクル地域

ベトナム北部 Hung Yen 省 Dong Mai 村を調査地域として選定した。Dong Mai 村は人口約 2300 人の小規模集落で、40 年前から鉛バッテリーのリサイクル業が営まれている。現在、約 25 世帯 120 人がリサイクル作業に従事している。Dong Mai 村には、月間数百トンの廃鉛バッテリーがベトナム各地から運び込まれ、年間 3000 トンの鉛インゴットが売買されている。なお、現場観測から以下の状況が確認された。(1) 廃鉛バッテリーは鉛や斧を用いて解体され、内部の Pb 電極が回収されている(図 1)。(2) 内部の硫酸廃液は解体場周辺に無造作に廃棄され、プラスチック廃品は周辺に投棄されていた(図 2)。(3) 回収された電極は、村郊外に設置された製錬炉で溶解され、最終的にインゴットが成形されていた(図 3)。(4) かつて村内にあった製錬炉の解体物や製錬残渣等が村内および郊外の各所に放置・投棄されていた(図 4)。

###### 3.2.1.2. ELV 解体处理地域

ベトナム北部 Bac Giang 省 Thuyen 村を調査対象地域として選定した。Thuyen 村は使用済み自動車の修理・解体および中古パーツ・中古車両の販売などが活発な小規模部落で、現在村内の 270 世帯のうち約 60 世帯 200 人がそれらの業務に従事している。これらの活動は 2000 年代半ば頃から開始され、聞き取り調査の結果、現在 ELV の解体処理に係わる世帯は 30 世帯、村全体で一ヶ月当たりに解体処理される ELV は約 150 台であった。ELV 解体現場の観測からは以下の状況が確認された。(1) ELV の解体は主にバーナーやハンマー等を用いた手作業で行われ、有価物の回収が行われている(図 5)。(2) エンジンオイル等の廃油は回収される場合もあるが、回収・処理されずに流されるものも多い。(3) カーエアコンの冷媒ガスは回収されず、大気開放されている(図 6)。(4) 解体後のシートやハーネス類を野焼きし、鉄や銅のスクラップを回収する作業が行われていた(図 7)。(5) 解体等を行う作業空間と住民が日常生活を行う生活空間が隣接しており、作業環境から大気やダストが移行しやすい(図 8)。
図１ 廃鉛バッテリーの解体

図２ バッテリーケースの洗浄と粉砕

図 3 村郊外の鉛精錬施設と鉛のインゴット

図 4 野外に放置された廃棄物と鉛製錬残渣

図 5 ELV の解体作業
図 6 解体されたカーエアコン

図7 カーシート等の野焼き

図 8 作業空間と隣接した日常生活空間

##### 3.2.2. 試料採取

###### 3.2.2.1. 鉛バッテリーリサイクル地域

Dong Mai (鉛バッテリーリサイクル村)、Duong Quang (農村対照地域) および Hanoi (都市対照地域) から、2007 年、2008 年、2010 年および 2011 年に、毛髪、血液の試料を採取した。Dong Mai 地域では、リサイクル作業従事者 65 人、子供 23 人を含むリサイクル非従事者 77 人の協力を得て、また非汚染地域群では、子供 5 人を含む 91 人の協力を得て試料を採取した。なお、試料提供者計 233 人全員からインフォームドコンセントを得た。試料採取時には、多様なアンケート項目について情報 (性別・年齢・身長・体重・職業・喫煙歴・飲酒歴・毛髪長・居住歴等) の提供を依頼した。

###### 3.2.2.2. ELV 解体处理地域

ダスト試料は、2013年1月、2014年1月にThuyen村の10箇所のELV解体作業場から採取した。試料は作業場のフロアダスト $ (n=6) $ と室内の生活空間やリビング・子供部屋等の室内ダスト $ (n=4) $ に分けて採取した。
##### 3.2.3. 化学分析

###### 3.2.3.1. 微量元素分析

ヒト毛髪および血液試料中微量元素濃度分析は既報 $ ^{14)} $ に従い、マイクロ波加熱分解装置(Ethos D, Milestone S.r.l., Sorisole, BG, Italy)を用いて酸分解後、誘導結合プラズマ質量分析計 (ICP-MS; Agilent 7500cx, Agilent Technologies, Tokyo, Japan) で Li, Mg, Al, V, Cr, Mn, Fe, Co, Cu, Zn, As, Se, Rb, Sr, Mo, Cd, In, Sb, Cs, Ba, Tl, Pb, Bi を、冷炎気化原子吸光光度計 (CV-AAS; HG-450, HIRANUMA, Ibaraki, Japan) で Hg を定量した。分析の精度は、NIES No. 5 頭髪、IAEA A-13 Animal Blood を用いた。認証値と比較したそれぞれの元素の回収率は 80～117％の成績を得た。

###### 3. 2. 3. 2. PCBs · PBDEs · DRCs 分析

ダスト試料は分析前に、粗大な粒子をピンセットで除去した後、0.5 mm メッシュでふるい、試料粒径を整えた。ふるいの後、約3～5g のダスト試料を高速加熱流下抽出装置(SE100, 三菱化学アナリテック)を用いて、ヘキサン/アセトン(1:1 v/v)およびトルエンにより対象物質を抽出した。得られた粗抽出液の一部をとりわけ、 $ ^{13}C_{12} $ -ラベル化 PCBs およびPBDEs をサロゲートとして添加し、硫酸処理、多層シリカゲル・活性化シリカゲルカラム処理による精製を行い、シリンジスパイクを添加して、PCBs およびPBDEs 分析用の試料とした。さらに別途、粗抽出液の一部をとりわけ、 $ ^{13}C_{12} $ -ラベル化PCDD/Fs, PBDD/Fs およびMBPCDD/Fs をサロゲートとして添加し、硫酸処理、多層シリカゲル・活性炭シリカゲルカラム処理による精製を行い、シリンジスパイクを添加し、PCDD/Fs, PBDD/Fs, MBPCDD/Fs 分析用の試料とした。本研究では、高分解能ガスクロマトグラフ質量分析装置を用いて、PCBs の1～10塩素化同族体、PBDEs の2～10臭素化同属体およびPCDD/Fs, PBDD/Fs, MBPCDD/Fs の4～8ハロゲン化同族体を測定した。各異性体の同定・定量は内部標準法を用いた。同族体の合計濃度は各異性体ピーク(ポテンシャルピーク含む)の面積の合計値から求めた。分析法の詳細については既報 $ ^{5,15} $ に従った。

####### 3. 2. 3. 3. in vitro bioassay. DR-CALUX

オランダ Bio Detection Systems B.V.が開発した遺伝子組み換え細胞を用いる DR-CALUX により、ダスト試料抽出物中のアリルハイドロカーボンリガンド活性 (ダイオキシン様活性) を測定した。DR-CALUX アッセイでは、ラト肝ガン細胞 H4IIE に、外来遺伝子であるホタルのルシフェラーゼ遺伝子にダイオキシン応答配列 (DRE) を結合したベクターを安定的に組み込んだ細胞を用いた。上記ダスト試料の粗中出液から 1～2mL 分取し、既報 $ ^{5)} $ に従って硫酸処理、多層シリカゲルカラムにより前処理を行った後、ジメチルスルホキシド (DMSO) に転溶し、3、10、30、100、300 倍に希釈し、DR-CALUX により総ダイオキシン様活性を測定した。

###### 3.2.3.4. 統計解析処理

統計解析は、Statcel 2 (Seiun Inc., Tokyo, Japan) および R ソフトウェア (version 2.81) を用いた。2 群の有意差検定には、マンホイットニーの U 検定を使用した。多重比較には、スチールデュワス検定を用いた。元素間相関の有意性検出には、スピアマンの順位相関検定を用いた。
#### 3.3. 結果と考察

##### 3.3.1. 鉛バッテリーリサイクル地域におけるヒトへのPb曝露と健康リスク評価

###### 3.3.1.1. 分析結果

Dong Mai (以下 DM)、Duong Quang (以下 DQ) および Hanoi (以下 HN) において、それぞれ 142 人、71 人および 20 人の居住者から試料が提供された。居住歴および年齢について 3 群間で有意な差が認められた。HN の試料提供者は、ほぼ 20 台前半の学生であった DM および HN に比べ両因子ともに有意な低値を示した $ (p < 0.01) $ 。

DM と HN の毛髪中微量元素濃度を比較したところ、Al、Cd、Sb、Cs および Pb は DM で有意に高値を示した $ (p < 0.05 $ ，表 1) $ 。Pb および Sb はとくに高い濃度で検出され、それぞれの元素の濃集率 (以下 EFs; DM の中央値／HN の中央値) は、1.6, 2.0, 10, 1.5, 27 を示した。一方、HN は Hg が有意に高値を示した $ (p < 0.05) $ 。

血液中の元素濃度を DM および HN と DQ (ともに対照地域であるため併せて解析する) の 2 地域で比較したところ、Mg、Al、V、As、Cd、Sb および Pb は DM で有意に高値を示した $ (p < 0.05, $ 表 1)。一方、Co、Sr、Ba および Tl は HN および DQ で有意に高値を示した $ (p < 0.05) $ 。血液においても Pb および Sb は顕著な高値を示し、それぞれの EF は 6.9 および 1.4 の値が得られた。DM の Pb 濃度には職業差および性差の関与が認められた。DM のリサイクル従事者はリサイクル非従事者に比べ Pb 濃度が有意に高値を示した $ (p < 0.001) $ 。また、リサイクル従事者間では、男性従事者は女性従事者よりも高い Pb 濃度を示した $ (p < 0.01) $ 。しかし、リサイクル非従事者では男女差は確認されなかった $ (p = 0.07) $ （表 2）。
表 1. Dong Mai地域およびHanoi地域における毛髪中( $ \mu $ g/g)、血中( $ \mu $ g/dL)微量元素濃度..

試料	地域	n	Li	Mg	Al	V	Cr	Mn	Fe	Co	Cu	Zn	As	Se
毛髮	DM	49	中央值	N.D.	120	14	0.061	0.15	6.5	22	0.014	11	177	0.34	0.57
最大值	N.D.	270	30	0.18	0.82	59	330	2.7	24	770	3.1	0.94
最小值	N.D.	26	6.8	0.025	0.06	0.54	11	0.006	5.2	84	0.12	0.48
HN	20	中央值	N.D.	109	9.0	0.030	0.12	2.6	13	0.047	10	192	0.17	0.59
最大值	N.D.	330	13	0.46	0.25	17	25	0.26	30	480	0.41	0.83
最小值	N.D.	27	3.5	0.0087	0.062	0.38	7.8	0.0062	8.2	120	0.036	0.52
血液	DM	49	中央值	N.D.	4400	33	0.15	0.34	1.9	50000	0.11	71	550	0.46	21
最大值	N.D.	5400	120	0.21	0.73	3.0	65000	0.23	91	750	0.85	36
最小值	N.D.	3000	N.D.	0.10	N.D.	0.8	31000	0.08	42	340	0.18	14
HN	20	中央值	N.D.	4000	21	N.D.	0.28	2.0	43000	0.16	75	560	0.25	21
最大值	N.D.	4500	47	0.11	0.37	3.3	54000	0.20	96	790	0.55	27
最小值	N.D.	3000	N.D.	0.11	N.D.	1.4	35000	0.12	60	400	0.13	15

Rb	Sr	Mo	Cd	In	Sb	Cs	Ba	Hg	Tl	Pb	Bi
毛髪	DM	49	中央值	0.030	4.8	0.054	0.084	0.0024	0.26	0.0021	7.1	0.23	0.0047	51	0.018
最大值	0.11	11	0.19	0.56	0.011	13	0.0041	27	1.0	0.032	2300	0.77
最小值	0.010	0.85	0.032	0.008	0.0012	0.026	0.0011	1.1	0.08	0.0010	2.5	0.0031
HN	20	中央值	0.030	4.5	0.043	0.041	0.0026	0.026	0.0014	4.9	0.47	0.0027	1.9	0.011
最大值	0.071	12	0.21	0.19	0.0102	0.11	0.0020	17	2.2	0.0086	5.5	0.041
最小值	0.0036	0.91	0.032	0.012	0.0010	0.0089	0.0005	1.0	0.17	0.00079	0.80	0.005
血液	DM	49	中央值	420	3.8	0.32	0.21	0.025	0.31	0.39	0.67	N.D.	0.025	20	0.027
最大值	690	6.9	0.89	0.63	0.032	0.51	1.3	1.4	N.D.	0.044	110	0.033
最小值	310	1.9	0.11	0.056	N.D.	0.22	0.21	0.36	N.D.	N.D.	5.5	N.D.
HN	20	中央值	419	5.0	0.44	0.082	N.D.	0.24	0.42	0.92	N.D.	0.069	3.3	0.024
最大值	547	7.5	0.95	0.37	N.D.	0.31	0.85	1.2	N.D.	0.11	6.3	0.029
最小值	321	4.5	0.34	0.037	N.D.	0.21	0.31	0.68	N.D.	0.059	1.9	N.D.

N.D.: 検出限界未満
表 2. 各群の血中 Pb レベル ( $ \mu $ g/dL).

n	平均値	標準偏差	最小値	25％パーセンタイル	中央値	75％パーセンタイル	最大値
DM	142	37	21	5.5	21	32	44	122
DQ	91	3.7	1.9	1.0	2.5	3.3	4.5	11
以下DM詳細
リサイクル処理従事者(男性)	27	51	24	23	35	43	57	122
リサイクル処理従事者(女性)	38	39	18	14	26	36	48	87
非リサイクル処理従事者(男性)	19	39	24	14	25	30	49	113
非リサイクル処理従事者(女性)	35	25	14	5.5	16	20	31	71
18歳以下の子ども	23	28	7.3	17	23	29	33	48

###### 3.3.1.2. 曝露レベルの地域比較

本研究で検出されたベトナムのヒト毛髪中 Pb 濃度は、過去の報告で深刻な Pb 汚染が認められたシンガポール（平均：640 μg/g，濃度範囲：0.93～3500 μg/g）、ポーランド（平均：150 μg/g，濃度範囲：35～290 μg/g）および西インド諸島（平均：590 μg/g，濃度範囲：51～1500 μg/g） $ ^{16-18} $ のバッテリーリサイクル場の毛髪中 Pb 濃度と同等であった。毛髪中 Pb 濃度には、内因性の寄与だけでなく、外部からのダストや土壌の付着が懸念されるため、解釈には注意が必要であるが、DM の住民は Pb の高濃度暴露を受けていることが示唆された。

本研究で得られた全血中 Pb 濃度を先行研究と比較したところ、フィリピン (平均値 ± SD: 54 ± 17 μg/dL)、台湾 (平均 ± SD: 24 ± 12 μg/dL) およびセネガル (平均: 56 μg/dL, 濃度範囲: 38 ~ 81 μg/dL) の報告値 $ ^{12,19,20} $ とほぼ同程度の値が DM で検出された。血液中 Pb 濃度に影響する個人因子を考慮して解析したところ、リサイクル作業工程の違いにより、Pb 暴露レベルに差が認められた。この地域のリサイクル従事者の場合、主として男性は Pb の精錬作業を担い、女性はバッテリーの解体に従事している。このことから、Pb の暴露経路は、男性は主としてフューム、女性は高濃度の Pb を含む土壌やダストの吸引または経口摂取が推察される。Pb の体内吸収率は、肺で約 40%、小腸で約 10% とされており、Pb フューム負荷の高い環境で作業に従事する男性は、女性に比べ高い血中 Pb 濃度を示したものと考えられる。

本研究の重要な発見として、DM 地域住民の血中 Pb 濃度は、リサイクル業非従事者であってもヒトの世界平均値 $ (1.5~\mu\mathrm{g}/\mathrm{dL})^{21} $ や非汚染地域住民の値に比べ有意に高いことがあげられる。また、リサイクル非従事者（中央値：20 $ \mu $ g/dL）よりも子ども（中央値：29 $ \mu $ g/dL）の血中 Pb 濃度が高い傾向を示したことから、リサイクル活動に全く関与しない子どもも Pb 暴露を受けていることが示唆された（表 2）。これらの結果は、リサイクル活動により DM 地域周辺環境全体に Pb が拡散していることを示している。

研究事例は限られるが、DMで検出された毛髪中Sb濃度（中央値：0.26μg/g，濃度範囲：0.026～13μg/g）は、他研究のe-wasteリサイクル処理従事者（平均値：0.23μg/g，濃度範囲：0.020～3.8μg/g）や、Sb鉱山地域住民（平均値：0.0028μg/g，濃度範囲：0.005～0.32μg/g）に比べ高い値を示した $ ^{9,22} $ 。Sbのソースはバッテリー中に含まれるPb-Sb合金と考えられる。鉛バッテリーリサイクルに伴うヒトのPb暴露に関する研究例は多いが、Sbに着目した測定例はきわめて少ない。しかし、国際がん研究機構（IARC）はSb化合物をグループ2B（発がんの可能性のある物質群）として位置づけている $ ^{23} $ 。Sbは発がん性を有するAsと同族であり、高い毒性を有す可能性があることから、鉛バッテリ
一リサイクル地域では Sb のモニタリングも重要と考えられる。

###### 3.3.1.3. ヒトの健康リスク評価

鉛はヒトに対して様々な毒性を有し、神経系、血液系、胃腸系、心臓血管系および腎臓系への悪影響がこれまでに報告されている $ ^{21)} $ 。これらの疾患には、毒性発現の閾値となるPb濃度が設定されているものの、とくに中枢神経系に関わる毒性影響には閾値が決められておらず、暫定基準値である10μgPb/dL以下の低レベルでも、血中Pb濃度と知能指数間に有意な負の相関が認められている $ ^{24)} $ 。

本研究で調査した 142 人の DM 住民のうち 99％に相当する 140 人は、ATSDR の設定した毒性発現の閾値（10 μg/dL）を超過した $ ^{21)} $ （図 1）。この結果は、DM に居住するほぼ全ての住民に Pb 中毒症状が現れている可能性を示唆する。また、疫学的知見と比較すると、血中 Pb 濃度が最大値を示した住民は脳障害発症の可能性が示唆されている。類似の高レベルが検出された他の事例としては、セネガルのダカールで発生した Pb バッテリーリサイクル解体村の報告例があげられる $ ^{25)} $ 、これらはいずれも途上国における違法なバッテリー解体から派生したものである。近年の世界的な Pb 暴露の研究は、長期かつ低レベルでの暴露に関心が集中しているが、途上国においては未だ著しい高レベル暴露が発生している。本研究により、アジア途上国における深刻な Pb 汚染と健康リスクの一端が明らかとなった。

鉛暴露は、母子間移行や授乳を介した次世代への影響も懸念される $ ^{25)} $ 。出産適正年齢に相当するDM地域女性は、本研究の対象者中46％に相当した。これら女性の血中Pb濃度の中央値は28 μg/dLであり、胎児および新生児の成育に悪影響を及ぼすレベル $ ^{26)} $ を上回った。すなわち、これら女性が出産した幼児は、23人全員がCDC(Center for Disease Control and Prevention)の定める毒性発現閾値(5 μg/dL)および継続監視推奨値(10 μg/dL)を大幅に超過した。幼児はPb吸収率が高く、かつ発達段階における神経系はPbに対して脆弱であるため、その毒性影響閾値は一般的に低く設定されている(δアミノレブリン酸脱水酵素(ALAD)活性低下:5 μg/dL) $ ^{21)} $ 。23人の幼児のうち、もっともPb濃度の低い幼児で、血中Pbは15 μg/dLを超過していた。このレベルでは、ALAD活性、脳神経系、性成熟不全およびビタミンDレベル低下などの影響が懸念される。これらの新生児は、出生後だけでなく、胎児期においても胎盤を介してPb暴露を受けたことが予想される。感受性の高い胎児期のPb暴露は、知能指数低下以外のリスクも危惧され、遺伝子発現制御に影響するDNAメチル化との関連性等が指摘されている $ ^{12)} $ 。今後は、高レベル暴露の幼児を対象とした疫学調査が必要と考えられる。

図9 リサイクル地域(DM)および対象地域(HN, DO)における血中 Pb 濃度の頻度分布
##### 3.3.2. ELV 解体処理地域におけるカーエアコン冷媒ガスの放出量推算

Thuyen 村における ELV の解体処理においてカーエアコンの解体では冷媒ガスは回収されず、大気開放されていた。聞き取り調査の結果、Thuyen 村で解体処理される ELV は、解体作業に係わる30世帯合計で、一ヶ月当たり約150台と推定された。日本のカーエアコンに使用される冷媒ガス(HFC-134a)の充填量は車両一台当たり500g～700gである $ ^{27} $ 。このデータをThuyen 村のケースに外挿すると、本村のELV解体処理で大気に排出される冷媒ガスの量は、一ヶ月当り概ね75kg～105kgと見積もられた(1世帯当りでは2.5kg～3.5kg/月の排出量)。本研究では、Thuyen 村でカーエアコンに充填されている冷媒ガスの種類や正確な量は把握できなかった。今後、ベトナムの他のアジア諸国のELV解体処理地域の実態に関して調査を進めるとともに、カーエアコンに含まれる冷媒ガスの種類や量に関する情報収集が必要である。経済産業省 $ ^{13)} $ によると、ベトナムでは今後もELVの発生量は増加し、2012年の年間5万台から2020年には年間24万台になると予測されている(その内、約8割が中古品として海外から流入する量)。ELVの解体処理により、大気に排出される冷媒ガスの量も、このまま回収作業や処理を行わないとすれば、同様に増加する可能性が高いことから、今後の調査および対策が急務といえる。

##### 3.3.3. ELV 解体処理地域における POPs・DRCs 汚染の実態と曝露リスク評価

###### 3.3.3.1. 化学分析結果と汚染実態の地域比較

化学分析の結果、ELV 解体処理地域から採取した全てのダスト試料から PCBs、PBDEs、DRCs が検出された(表3)。測定した物質の中では、PBDEs が最も高い濃度を示し、次いで PCBs > Dioxin-like PCBs (DL-PCBs) > PBDD/Fs > PCDD/Fs > MoBPCDD/Fs の順であった。

ELV 処理施設の日常空間(リビング等)と作業空間(作業場)に分け、各物質の濃度を比較したところ、どの対象物質に関しても両者に有意な濃度差は認められなかった(p>0.05)。その理由として、Thuyen 村にあるELV解体処理施設は、ほとんどが小規模施設であり、リビングなどの生活空間と解体作業等を行っている作業空間の距離が近接していることが考えられる(図8参照)。すなわち、上記の結果は、作業空間で発生したダストや有害物質が、生活空間にも相当量移行していることを示唆するものと考えられる。但し、本研究で採取・分析した生活空間由来のダスト試料の検体数(n=4)が少ないことから、統計上の有意差が顕れにくかった可能性もある。統計的な有意差は得られていないが、PCBs、PBDEs、DL-PCBsについては、平均値・中央値ともに作業空間で高い傾向を示している。今後、詳細な調査を行って、検体数を増やし、施設内の有害物質の空間分布について検証する必要がある。

さらに、ベトナム北部の E-waste 処理地域(Hung Yen 省 Bui Dau 村および Hai Phong 市 Trang Minh 地区)や都市・郊外対照地域(Hanoi 市および周辺地域)における著者らの先行研究 $ ^{6,15} $ の結果と本研究で得られたELV解体処理地域の結果を比較した(表4・表5)。先行研究 $ ^{15} $ と本研究では、分析対象としたPCBおよびPBDE異性体の一部が異なっている。よって、地域間のデータ比較や解析では対象となるPCBおよびPBDE異性体を統一して、合計値や組成の比較、相関解析等を行った(DRCsのデータについては、先行研究 $ ^{6} $ と本研究で対象とした異性体・同族体は全て共通となっている)。また、ELV解体処理地域のデータに関しては、上記の日常空間(室内ダスト)と作業空間(フロアダスト)の結果を分けずに、同一群のデータとして解析した。比較・解析の結果、ELV解体処理地域のダスト中PCBs濃度は、E-waste処理地域や都市・郊外対照地域よりも有意に高値であった(ともにp<0.01)。また、DL-PCBsの濃度についても、ELV解体処理地域はE-waste処理地域よりも有意に高かった(p<0.01)。ELV解体処理地域のダスト中PBDEs濃度は、E-waste処理地域と同程度であり、都市・郊外対照地域よりも有意に高値であった(p<0.05)。PCDD/Fs, PBDD/Fs,
MoBPCDD/Fs の濃度は、ELV 解体処理地域と E-waste 処理地域でほぼ同程度であった（両地域間に統計的な有意差なし）。DRCs のデータに関しては、都市・郊外対照地域の検体数が少ないため、統計に基づく解析はできないが、ELV・E-waste の両廃棄物処理地域で検出されている MoBPCDD/Fs が対照地域では検出されておらず、PCDD/Fs や PBDD/Fs の濃度も概して対照地域より高い傾向を示した。さらに、本研究の ELV 解体処理地域のダスト試料から検出された各 DRCs 濃度を、既報の日本の一般家庭およびオフィスの室内ダスト $ ^{28)} $ や米国 (New York) の一般家庭の室内ダスト $ ^{29)} $ と比較すると、概して ELV 解体処理地域の方が高い傾向にあり、とくに DL-PCBs については中央値で一桁近く高値を示した。従って、ベトナムの ELV 解体処理地域において、POPs や DRCs 等の有害物質の発生源が存在し、とくに Thuyen 村の ELV 解体処理地域では PCBs による汚染が顕著であることが示された。

表3 ELV 解体処理施設から採取したダスト試料中の PCBs, PBDEs, DRCs 濃度

ELV 解体施設·生活空間
n=4	ELV 解体施設·作業空間
n=6
平均值	中央值	最小-最大	平均值	中央值	最小-最大
PCBs
(ng/g)	110	100	19-220	530	190	80-2200
PBDEs
(ng/g)	370	280	260-670	3100	1500	140-10500
DL-PCBs
(ng/g)	25	18	8.8-57	96	26	9.2-450
PCDD/Fs
(ng/g)	3.4	3.8	0.87-5.2	1.7	1.2	0.72-4.2
PBDD/Fs
(ng/g)	9.0	7.3	3.3-18	12	10	2.0-28
MoBPCDD/Fs
(ng/g)	0.64	0.67	0.012-1.2	0.33	0.16	0.0019-1.2
WHO-TEQs
(pg/g)	50	54	14-76	52	30	19-140

表4 ベトナムのELV・E-waste処理地域および対照地域のダスト試料中PCBs, PBDEs濃度の比較

ELV 解体处理地域(本研究) n=10	E-waste 处理地域 15) n=20	都市·郊外对照地域 15) n=13
平均值	中央值	最小-最大	平均值	中央值	最小-最大	平均值	中央值	最小-最大
PCBs (ng/g)	350	140	17-2200	35	18	4.8-320	17	8.1	3.6-85
PBDEs (ng/g)	2000	280	140-10500	2000	820	120-11000	180	140	36-600

表5 ベトナムのELV・E-waste処理地域および対照地域のダスト試料中 DRCs 濃度の比較

ELV 解体处理地域(本研究) n=10	E-waste 处理地域 6) n=10	都市对照地域 6) n=2
平均值	中央值	最小-最大	平均值	中央值	最小-最大	平均值	中央值	最小-最大
DL-PCBs (ng/g)	2.4	1.8	0.72-5.2	2.1	1.9	1.1-4.5	0.85	0.85	0.54-1.2
PCDD/Fs (ng/g)	68	22	8.8-450	2.2	1.5	0.57-7.9	0.56	0.56	0.51-0.60
PBDD/Fs (ng/g)	11	8.5	2.0-28	30	22	7.8-64	1.9	1.9	1.5-2.7
MoBPCDD/Fs (ng/g)	0.46	0.025	0.0019-1.2	0.60	0.48	0.1-1.5	N.D.	N.D.	N.D.
WHO-TEQs (pg/g)	51	43	14-140	34	31	18-84	6.0	6.0	3.1-9.0

N.D.: 検出限界未満
###### 3.3.3.2. 同族体組成および濃度相関解析に基づく排出源の推定

PCBs および PBDEs の同族体組成について、本研究の ELV 解体処理地域と既報の E-waste 処理地域および都市・郊外対照地域 $ ^{15)} $ と比較した(図10)。その結果、E-waste 処理地域では相対的に3、4 塩素化異性体の割合が高いのに対し、ELV 解体処理地域では5、6 塩素化異性体の割合が高い傾向が見られた。カネクロールなどの PCB 製剤の同族体組成 $ ^{30)} $ と比較すると、ELV 解体処理地域のダスト中異性体組成は KC500 などに類似していた。すなわち、ELV の解体処理地域では KC500 相当の PCB 製剤に由来する環境負荷があると考えられる。また、PBDEs の同族体組成についても、同様に ELV 解体処理地域と E-waste 処理地域および都市・郊外対照地域 $ ^{15)} $ で比較した結果、どの地域においても DecaBDE(BDE209)の組成が卓越しており、DecaBDE 製剤の利用が主な PBDEs の排出源になっていることが示唆された(図11)。但し、DecaBDE を除く他の同族体組成に着目すると、E-waste 処理地域では比較的 Tetra～PentaBDEs の割合が高い傾向がみられた。このことはおそらく、E-waste 処理地域では、DecaBDE 製剤を含む廃棄物以外にも、PentaBDE 製剤を含む E-waste 関連の部品が集積・処理されていることを示唆するものと思われる。

図10 ダスト試料中の PCBs 同族体組成比較

(都市·郊外对照地域:CTL $ ^{15} $ ),ELV 解体处理地域:ELV, E-waste 处理地域:E-waste $ ^{15} $ )

図11 ダスト試料中の PBDEs 同族体組成比較

(都市·郊外对照地域:CTL $ ^{15} $ ),ELV 解体处理地域:ELV, E-waste 处理地域:E-waste $ ^{15} $ )
さらに、本研究のELV解体処理地域と先行研究のE-waste処理地域および都市対照地域 $ ^{6,15} $ のデータセットを基に、PCBs, PBDEsおよび各DRCsの濃度について相関解析を行った。その結果、全データにおいてPCBsとDL-PCBs $ (r=0.99,\ p<0.01) $ 、PCDFsとPCDDs $ (r=0.80,\ p<0.01) $ 、PCDFsとMoBPCDFs $ (r=0.90,\ p<0.01) $ 、PCDDsとMoBPCDFs $ (r=0.71,\ p<0.01) $ 、PBDEsとPBDFs $ (r=0.76,\ p<0.01) $ に有意な濃度相関がみられた。従って、DL-PCBsがPCBsを主な起源とすること、PCDFsとPCDDs、MoBPCDFsが同一の発生源(おそらく燃焼起源)を持つことが示唆される。また、PBDEsとPBDFsの相関は、E-waste処理地域における先行研究 $ ^{6,15} $ でも示唆されたが、今回のELV解体処理地域でも同様の傾向が示された(図12)。PBDFsは他のDRCsとの相関を示さなかったことから、ダスト中のPBDFsの多くはPBDEsと同一の発生源に由来すると考えられる。実際、PBDFsがPBDEs製剤の不純物として含まれていること $ ^{31)} $ 、PBDEsの光分解 $ ^{32)} $ や熱分解 $ ^{33)} $ によって二次的に生成することが報告されている $ ^{4,33,34)} $ 。従って、難燃処理された樹脂に含まれるPBDEsが、PBDFsの主な起源であると推察される。さらにダスト試料中のPBDEsに対するPBDFsの濃度比に着目すると、ELV解体処理地域 $ (1.8-50\%) $ やE-waste処理地域 $ (0.5-15\%) $ のダスト試料では、都市対照地域 $ (1.1-4.1\%) $ よりもその濃度比が高くなる傾向がみられた(図12)。またこれらダスト中の濃度比は、既報のPBDE製剤中のPBDFsの含有量 $ (<0.005\%) $ $ ^{31)} $ や日本のTVのバックキャビネット中のPBDFs／PBDEs濃度比 $ (0.02-0.05\%) $ $ ^{32,33)} $ に比べ、明らかに高値である。従って、ELV・E-waste等廃棄物処理地域のダスト中に含まれるPBDFsは、単にPBDE製剤やそれらを含む難燃樹脂の製造段階で生じたものだけでなく、ELVやE-wasteの処理過程やそれら廃棄物の長期保管中などに光・熱分解によって二次生成したものが多いと推察される。またこのことは、不適切な廃棄物の保管や再生処理により、PBDEsの光／熱分解等に由来するPBDFsの環境負荷が増大する可能性を示唆している。

図12 ダスト試料中の PBDEs と PBDFs の濃度相関

(都市对照地域: $ HN^{6,15} $ ), E-waste 处理地域: $ E-waste^{6,15} $ ), ELV 解体处理地域:ELV)
##### 3.3.3. DR-CALUX による総ダイオキシン様活性と毒性同定評価

DR-CALUX アッセイの結果、全てのダストサンプルでダイオキシン様活性が認められた。ELV 処理地域のダスト試料中のダイオキシン様活性は、既報の E-waste 処理地域 $ ^{6} $ と同程度であり、都市対照地域 $ ^{6} $ よりも有意に高い結果となった(表6)。さらに、本研究のELV解体処理地域のダスト試料から検出されたダイオキシン様活性は、既報の日本の一般家庭およびオフィスの室内ダスト $ ^{28)} $ や米国(New York)の一般家庭の室内ダスト $ ^{29)} $ と比較しても、概して高い傾向にあった。従って、ELVの解体処理活動によって、E-waste処理と同様にダイオキシン様活性物質の環境負荷が生じていることが示唆された。

表6 ダスト試料中の総ダイオキシン様活性(CALUX-TEQs)

ELV 解体处理地域(本研究)	E-waste 处理地域 $ ^{6)} $	都市对照地域 $ ^{6)} $
n=15	n=20	n=10
平均值	中央值	最小-最大	平均值	中央值	最小-最大	平均值	中央值	最小-最大
CALUX-TEQs (pg/g)	540	420	140-1200	540	510	140-1000	170	140	49-400

さらに本研究では、ダスト中の総ダイオキシン様活性(CALUX-TEQ)に対する各 DRCs の活性寄与を評価するため、既報の DR-CALUX における各ダイオキシン様化合物(DL-PCBs, PCDD/Fs, PBDD/Fs, MoBPCDD/Fs)の比活性(relative potency:REP)を用いて、一部のダスト試料について化学分析値に基づく理論的な TEQ(Theoretical-TEQ)を求め、CALUX-TEQ 値と比較した(Theoretical-TEQ の算出方法の詳細は既報 $ ^{6} $ )に従った)(図13)。その結果、DRCsの中でも、多くの試料において PCDFs がダイオキシン様活性に対する寄与率が最も大きく、次いで PBDFs や PCDDs の寄与率が高いことがわかった。また、一部試料では DL-PCBs の寄与率が高いことが明らかとなった。このような傾向は、先行研究の E-waste 処理地域の結果 $ ^{6} $ と概ね一致しているが、ELV 解体処理地域においては、DL-PCBs の寄与率が E-waste 処理地域よりも相対的に高い傾向が認められた。また、今回 Theoretical-TEQ を算出した全てのダスト試料について、CALUX-TEQ が Theoretical-TEQ を大幅に上回っていた(図13)。同様な結果は、E-waste 処理地域でも得られており、ダスト中にはダイオキシン様活性を示す未知物質(未知の AhR アゴニスト)が存在することが示唆された $ ^{6} $ 。現在のところ、それら物質の同定はなされていないが、可能性としてREP が報告されていない非2,3,7,8 置換体の PCDD/F・PBDD/F 異性体の寄与や本研究および先行研究で同定されていないミックスハロゲン化ダイオキシン類(PXDD/Fs)、ハロゲン化多環芳香族炭化水素化合物(X-PAHs)などの寄与が推定されている $ ^{6} $ 。今後、分取カラムクロマトグラフィー等を用いてダスト試料抽出物から未知活性物質を含む抽出画分を絞り込んで精製し、二次元ガスクロマトグラフ-高分解能飛行時間型質量分析装置等の先端分析機器を用いて、候補物質の同定・定量に繋げる研究展開が望まれる。
図13 ELV 解体処理施設ダスト試料中の CALUX-TEQ(総ダイオキシン様活性)と

各 DRCs の化学分析値から算出した Theoretical-TEQ の比較

###### 3.3.3.4. ダスト摂取を介したヒト（小児）への曝露リスク評価

本研究の PCBs、PBDEs および CALUX-TEQ の測定結果をもとに、ELV 解体処理地域におけるダストの経口摂取による 1 日推定摂取量(DI)を算出し、小児における有害物質の暴露リスクを評価した。小児のダスト摂取量の仮定は、ELV 解体処理地域における現地状況(小児の生活環境が作業環境に隣接し、ダストに接する機会が高い状況)を鑑み、Jones-Otazo et al. $ ^{35} $ の高摂取シナリオ(200 mg/day)を適用した(小児の体重は 15 kg と仮定した)。その結果、小児の PBDEs(BDE-47, -99, -153, -209)に関する DI は、米国 EPA の定める許容摂取量(RfD: 1500, 1500, 3000 and 105000 ng/day) $ ^{36} $ よりも 2 桁以上低値であった。一方、PCBs に関しては、ELV 解体処理地域の作業場において米国 ATSDR の RfD(300 ng/day) $ ^{37} $ を上回るケースがあった(DI 最大値: 640 ng/day)。既報の E-waste 処理地域 $ ^{6} $ における研究から、PCBs の暴露はダスト経由に加えて大気経由での取込も寄与することが指摘されており、ダスト経由の摂取と合わせると DI はさらに大きくなる可能性もある。また、DR-CALUX の結果から算出した DI も 27～230 pg/day (中央値 84 pg/day)となり、WHO の推奨する TDI (60 pg/day) $ ^{38} $ を超過するケースが認められた。従って、ELV 解体処理地域では、PCBs やダイオキシン様活性物質への曝露による小児への健康リスクが懸念される。本研究は、アジア途上国の ELV 解体処理地域おける有害物質の暴露リスクについて評価した初めての調査研究例であることから、今後も他のアジア諸国における ELV 解体処理の実態についてさらに詳細な調査を行い、大気や食品経由の有害物質曝露も考慮したより包括的なリスク評価や、未知のダイオキシン様活性物質含む他の有害物質による汚染実態の解明が必要である。
#### 3.4. 結論

本研究により、ベトナムにおける鉛バッテリーリサイクルやELV解体処理に伴って発生する有害物質の環境負荷やヒトヘの曝露リスクの一端が明らかとなった。鉛バッテリーリサイクル地域においては、ヒトの毛髪や血液から極めて高濃度のPbやSbが検出され、深刻な人体汚染の実態が明らかとなった。血中Pb濃度と個人因子の解析結果から、リサイクル作業に由来するPb曝露が顕著であることが示されるとともに、作業に従事しない一般住民や幼児においても、高い血中Pbレベルが認められ、鉛バッテリーリサイクル地域のDong Maiでは、周辺環境に広くPbが流出し、その汚染の拡大していることが示唆された。実際、Dong Mai住民の99%は、すでに米国ATSDRが提唱している鉛の健康影響に関する暫定基準値（10μg/dl）を超過しており、Pb中毒症状が現れる可能性が高い。とくに高濃度曝露群では、脳障害の発症レベルに達しており、深刻な健康被害の発生が懸念される。さらに出産適齢期に相当する女性や幼児の血中Pbレベルも、胎児・新生児および幼児の成長・発達に対して悪影響を与えうる閾値を超過しており、次世代への影響や幼児における発達障害などの顕在化が強く懸念される結果が示された。ベトナム以外にもセネガルなどの途上国で、違法なバッテリー解体から派生した深刻なPb汚染と健康被害の例が報告されている。途上国においては、先進国では禁止された危険な鉛バッテリーの再生処理が今なお継続しており、今後のさらなる監視やリスク評価とともに、環境汚染の拡大防止や汚染地域の環境回復、作業環境の安全性確保に資する制度・技術的対策の導入が喫緊の課題と考えられる。

また、本研究は、途上国のELV解体処理地域を対象にPCBsや臭素系難燃剤、ダイオキシン類縁化合物などの汚染実態を明らかにした初のケーススタディーといえる。既報のE-waste処理地域と比較して、ELVの解体処理地域においても類似の化学汚染が存在し、とくにPCBsに関して顕著な発生源や曝露リスクが存在することを示唆した点は、アジア途上国のELV処理に伴うPOPsの発生源把握や今後のリスク評価、排出抑制を検討するにあたり貴重な知見であると考えられる。また、ELVおよびE-waste処理地域のダスト中PBDEsおよびPBDFs濃度の相関や濃度比の解析から、ダスト中のPBDFsが単にPBDE製剤やそれらを含む難燃樹脂の製造段階で生じたものだけでなく、廃棄物の処理過程や長期保管中の光・熱分解によって二次生成したものが含まれる可能性を強く示唆した。このことは、不適切な廃棄物の保管や再生処理により、PBDEsの光／熱分解等に由来するPBDFsの環境負荷が増大する可能性を示唆しており、ELV含む廃棄物の適正管理・適正処理の指針構築において重要な知見であると考えられる。ヒトの曝露リスク評価に関しては、本研究ではダスト中のPCBsとダイオキシン様活性物質について、RfDやTDIを超過するケースがあることを示唆したが、今後はダスト以外にも、大気・土壌などの環境試料、ヒトの血液試料などを対象としたモニタリングを実施し、より詳細な環境負荷の解明や曝露リスク評価を行う必要がある。加えて、in vitroバイオアツセイDR-CALUXによる総ダイオキシン様活性と毒性同定評価の結果は、E-waste処理と同様にELVの解体処理活動が、ダイオキシン様活性物質の発生源となり、また未知の活性物質が含まれることを示唆した。未知活性物質の絞り込み、同定については、今後の分析技術や解析法の開発・改良を通して、何らかの発見が期待される新規性の高いテーマと考えている。

さらに、本研究で現地のELV解体作業の視察や聞き取り調査に基づいて、カーエアコンの冷媒ガスの放出量を見積もったことも、アジア途上国の資源回収活動に由来するフロンガス等の排出量推定に寄与する貴重な情報と思われる。アジアの途上国や振興工業国は、その活発な経済成長や工業化の進展により、ELVの発生量が今後も大きく増加すると予想される。一方、これら国々は先進国に比べ、各種廃棄物の処理・再資源化における環境負荷発生の抑制措置や作業環境の安全性確保に関する制度・技術的対策の導入が遅れており、有害物質による環境汚染やヒトへの健康リスクが顕在化、深刻化しやすい状況にある。アジアの途上国等におけるそれら現状の把握は、現地における環境
対策や健康リスク評価にとって必須であるだけでなく、途上国等で発生する温室効果ガスや地球規模での拡散が懸念されるPOPsの排出動態予測など、グローバルな環境問題の解決や政策展開に欠かせない課題である。
polybrominated biphenyls, polybrominated dibenzo-p-dioxins, and polybrominated dibenzofurans as impurities in commercial polybrominated diphenyl ether mixtures. Environ. Sci. Technol. 40, 4400-4405.

32) Kajiwara, N., Yukio, N., Takigami, H., 2008. Photolysis studies of technical decabromodiphenyl ether (DecaBDE) and ethane (DeBDethane) in plastics under natural sunlight. Environ. Sci. Technol. 42, 4404-4409.

33) Sakai, S., Watanabe, J., Honda, Y., Takatsuki, H., Aoki, I., Futamatsu, M., Shiozaki, K. 2001. Combustion of brominated flame retardants and behavior of its byproducts. Chemosphere 42, 519-31.

34) Watanabe, I., Sakai, S., 2003. Environmental release and behavior of brominated flame retardants. Environ. Internatl. 29, 665-682

35) Jones-Otazo, H.A., Clarke, J.P., Diamond, M.L., Archbold, J.A., Ferguson, G., Harner, T., Richardson, G.M., Ryan, J.J., Wilford, B., 2005. Is house dust the missing exposure pathway for PBDEs? An analysis of the urban fate and human exposure to PBDEs. Environ. Sci. Technol. 39, 5121-5130.

36) EPA. Integrated risk information system. U.S. Environmental Protection Agency; 2008. http://www.epa.gov/iri (2015.4.7. 確認)

37) U.S. Department of Health and Human Services, ATSDR (2000) Toxicological Profile for Polychlorinated biphenyls (PCBs).

http://www.atsdr.cdc.gov/toxprofiles/tp17.pdf (2015.4.7. 確認)

38) van Leeuwen, F. X. R., Feeley, M., Schrenk, D., Larsen, J. C., Farland, W., Younes, M. 2000. Dioxins: WHO’s tolerable daily intake (TDI) revisited. Chemosphere 40, 1095-1101.