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課題名 5ZRFc-1201 震災時に放出された化学物質の東北沖魚介類生態系における生物濃縮と毒性リスク評価

課題代表者名 磯部 友彦 （愛媛大学 沿岸環境科学研究センター 化学汚染・毒性解析部門 准教授）

研究实施期间 平成24～25年度

累計予算額 33,812 千円（うち 25 年度 16,906 千円）

予算額は、間接経費を含む。

本研究のキー震災影響、化学汚染、生物濃縮、経年変動、PCBs、臭素系難燃剤、重金属ワード

## 研究体制

(1) 残留性有機汚染物質・有害金属の生物濃縮特性と経時的推移の解明 (愛媛大学)

## 研究概要

### 1. はじめに(研究背景等)

2011年3月に発生した東日本大震災では、巨大津波が東北地方太平洋沿岸を襲い、福島第一原発のメルトダウンをはじめとして甚大な被害をもたらした。福島第一原発から漏洩した放射能による環境・生態系汚染は、社会的にも強い関心事であり、震災から3年を経てもなお、被災地は農産物や水産物に対する深刻な風評被害に苦しんでいる。ただし、津波によって海洋環境に放出された化学物質は放射性物質だけではなく、我々の日常生活・産業活動で使用された多様な化学物質による環境汚染をもたらしたと考えられる(Bird and Grossman, 2011)。しかしながら、この点に着目した調査・研究は、環境省による海洋環境モニタリング、あるいは水産庁による一部食用魚種のモニタリングなど非常に限定的・断片的であり、とくに海洋生態系という視点から解析した調査は皆無である。我が国では、PCB含有廃トランス・コンデンサ(PCB廃棄物)は電力会社や事業者によって長年保管されてきたが、2001年にPCB処理に関する特別措置法が整備され、全国5か所に処理施設を建設して順次無害化がすすめられていた。その矢先に今回の震災にみまわれたため、津波によって多数のPCB廃棄物が海洋へ流出し環境汚染の深刻化が懸念される。環境省のこれまでの調査では、海水や底質中のPCBsレベルに異常は認められていないものの、今後流出したPCB廃棄物から徐々にPCBsが漏出・拡散し、時間を経て生物濃縮される可能性は大いに考えられる。また、東日本大震災で倒壊した家屋やビルなどの災害廃棄物が約2000万トンにのぼると推計されている。寒冷地の家屋には防燃目的で断熱材等に大量の有機臭素系・リン酸エステル系難燃剤が使われており、今回の津波による家屋の倒壊・流出に伴い海洋へ放出されたと考えられる。類似の汚染問題は、医薬品や化粧品などの身体ケア製品由来の化学物質、大量の車両や船舶等の廃棄物に由来する鉛など毒性元素でも予想される。とくに、被害の大きかった石巻市や気仙沼市では重化学工業地域や製紙工場などが被災しており、大量の化学物質が環境中に放出された可能性がある。一方で、震災や津波による化学汚染の影響を確認するには、震災前後のデータを相互比較することが必要である。これまでの化学汚染調査で震災の影響が明確化されないのは、震災以前の環境試料すなわちコントロール試料との比較ができないため、データ解析が曖昧になったことによるところが大きい。我々の研究グループは、長年に渡って各地で広域モニタリングを実施し、得られた試料を保存して研究に活用している。過去の環境・生物試料は、柱状堆積物等を除けば遡って採取することはできない。すなわち、震災後になって震災の影響を評価することは事実上不可能と言える。

昨年度の成果として、漁協・魚市場等を通じて魚介類試料を採集できる体制を整備した。また、既存のPOPsおよび難燃剤等新規POPs、重金属・微量元素の魚介類蓄積レベルを測定して震災前のデータと比較することで、一部の低次栄養段階魚類に濃度上昇が観察された。さらに、リン酸エステル系難燃剤(PFRs)やベンゾトリアゾール系UV吸収剤(BUVSs)、医薬品・生活関連化学物質(PPCPs)など、POPs候補物質を含む新規環境汚染
物質については分析法を確立した。

### 2. 研究開発目的

本研究課題では、津波によって陸域から海洋環境に放出された化学物質による環境・生態系汚染と暴露リスクについて、現状を把握するとともに、es-BANKの保存試料を用いてその経時的推移について解明することを目的とした。東日本大震災に関連して発生した海洋生態系の化学汚染の長期モニタリング計画策定に資する成果をめざし、残留性有機汚染物質（既存のPOPsおよび難燃剤等新規POPs、POPs候補物質）や微量元素（重金属・水銀等）による海洋生態系汚染の実態および経年変化の解明を試みた。とくに、震災時に海洋へ流出した化学物質のうち、生物に蓄積して健康を脅かす可能性のある残留性有機汚染物質および微量元素に着目し、震災前後の試料を比較して経時的な濃度レベルや地理的分布の変化を明らかにするとともに、海洋生態系における生物濃縮の態様を解析した。昨年度の成果を受けて、今年度は引き続き東北地方の太平洋沿岸で魚介類を採集・化学分析し、以下の4つのサブトピックに取り組んだ。

1) PCBsおよび臭素系難燃剤による海洋生態系汚染とその経時変化

引き続き魚介類のPCBs・PBDEs・HBCDsを分析し、魚類汚染の実態と生物濃縮の態様の解明、蓄積レベルの経年的変動の解明を試みた

2) リン酸エステル系難燃剤(PFRs)およびベンゾトリアゾール系UV吸收剤(BUVSs)による海洋生態系汚染とその経時変化

昨年度までに確立された分析法を魚介類試料に適用して、PFRs・BUVSsの魚介類汚染実態と蓄積レベルの経年変化を解析した

3) 生物試料中に残留する低脂溶性PPCPsの新規一斉分析法開発および東北沖魚類の汚染実態解明

医薬品類やパーソナルケア製品に含まれる化学物質(PPCPs; Pharmaceuticals and Personal Care Products)を対象として、魚介類汚染の実態解明を試みた

4) 重金属類の濃度レベルおよび生物濃縮性について

引き続き、各元素の栄養段階上昇に伴う濃縮挙動、指標魚種を用いた震災前後(2007、2012、2013年)の重金属類濃度の変化、の解明を試みた

これらの調査を通じて、単なる化学物質のモニタリングにとどまらず、時空間分布や生物濃縮、毒性リスク評価について多面的な解析を試み、震災で生じた化学汚染とその影響について包括的に評価することを目指した。本課題の結果を踏まえて、化学物質の暴露リスクや残留性の観点から長期継続的モニタリングが必要な物質を選別・特定し、今後の学術調査および行政施策に寄与することを最終的な目的とした。

### 3. 研究開発の方法

(1) 残留性有機汚染物質・有害金属の生物濃縮特性と経時的推移の解明

1) 分析した魚介類試料について

採集した試料のうち、2012年度に気仙沼で水揚げされた魚介類から23種50検体（アオザメ(n=1）、アブラソコムツ(n=1)、カツオ(n=3)、キハダ(n=1)、ゴマサバ(n=5)、サケ(n=3)、サンマ(n=4)、シイラ(n=4)、スズキ(n=2)、タチウオ(n=1)、ビロウドザメ(n=1)、ブリ(n=5)、マイワシ(n=1)、マカジキ(n=1)、マツバラエイ(n=1)、マンボウ(n=1)、メカジキ(n=1)、ヨシキリザメ(n=1)、ジンドウイカ(n=1)、スルメイカ(n=5)、アイナメ(n=5)、ムラサキイガイ(n=1)、動物プランクトン(n=1)、志津川の試料から14種33検体（アイナメ(n=1)、ガンギエイ(n=2)、ギンザケ(n=2)、クロソイ(n=3)、スズキ(n=1)、トゲカジカ(n=3)、ババガレイ(n=1)、ヒラメ(n=3)、ムシガレイ(n=1)、ミギガレイ(n=5)、ヨロイメバル(n=5)、イワガキ(n=1)、ホタテ(n=1)、ムラサキイガイ(n=1)、ワカメ(n=1)、相馬の試料から14種69検体（アイナメ(n=4)、カガミダイ(n=3)、カナガシラ(n=8)、コモンフグ(n=1)、ヒラメ(n=7)、トラザメ(n=5)、チゴダラ(n=4)、ナシフグ(n=3)、マアナゴ(n=3)、マガレイ(n=3)、マダラ(n=3)、ミギガレイ(n=5)、ユメカサゴ(n=5)、スルメイカ(n=3)、ホタルイカ(n=1)、マダコ(n=3)、アオサ(n=1)、イワガキ(n=1)、アサリ(n=2)、堆積物(n=3)、ムラサキイガイ(n=1)、ハ戸の試料から5種35検体（マサバ(n=10)、マコガレイ(n=5)、ヒラメ(n=10)、アイナメ(n=5)、ブリ(n=5)について、PCBs・PBDEs・HBCDs・代替難燃剤・PPCPs・微量元素の分析と安定同位体比の測定を実施して蓄積レベルの地域比較に用いた。

## 2 ) PCBs・PBDEs・HBCDsの分析

分析は既存の方法に従って以下の手順で実施した。魚類の筋肉・イカ類の外套膜約30 g、プランクトン約3 gを秤量し、広口規格ビンに入れて凍結させ、凍結乾燥器(EYELA FDU-2100)で乾燥した。凍結乾燥試料に無水硫酸ナトリウム約120 gを加えてすりつぶし、脱水・均質化後に高速溶媒抽出機(SE-100, Mitsubishi Analytec)を用いて、アセトン:ヘキサン(1:1, v/v)溶液300 mLで抽出した。この抽出液はKD (Kuderna-Danish)濃縮器および窒素ガスで10 mLまで濃縮し、一部を使って脂肪含量を測定した。抽出液の一部にヘキサンとジクロロメタンを加えて10 mLのジクロロメタン・ヘキサン混合液(1:1)に調節し、サロゲートとしてPCBs標識体(13C12 PCB:CB-28,
-53, -95, -101, -105, -118, -138, -153, -156, -157, -167, -170, -178, -180, -189, -194, -202, -206, -208, -209)、PBDEs標識体（13C12 PBDEs : BDE-3, -15, -28, -47, -99, -153, -154, -183, -209）、DP標識体（13C12 DPs : anti-）、HBCDs標識体（13C12HBCD : α-，β-，γ-）を添加した。ボルテックスミキサーで攪拌後、ゲル浸透クロマトグラフィー（Bio-beads S-X3, 200-400 mesh）で脂肪等の生体高分子を除去した。有機ハロゲン化合物を含む画分をロータリーエバポレータで濃縮し、活性化シリカゲル（ワコーゲルDX, 4 g）でPCBs・PBDEs画分とHBCDs画分に分画した。PCBs・PBDEsを含む画分は、ジクロロメタン／ヘキサン（5:95）80 mLで溶出し、HBCDsはジクロロメタン／ヘキサン（25:75）100 mLで溶出した。それぞれの画分の溶出液は、ロータリーエバポレータで濃縮し、内部標準（13C12BDE-139, 126, -205またはHBCDs-d18）を添加した。PCBsはGC-MS（Agilent 6890N GC, Agilent 5973N MSD）のEI-SIMモードで、mono-hepta-BDE, BTBPE, Dechlorane Plus、octa-deca BDE, DBDPE, TBECHはGC-MS（Agilent 7890A GC, Agilent 5975C MSD）のEI-SIMモードで分析した。HBCDsは、LC-MS/MS（Waters UPLC, Micromass Quattro Micro API）のESIネガティブモードで分析した。

## 3 ) PFRs・BUVSsの分析

既報に従って湿重量で約30 gの魚介類試料を凍結乾燥し、ヘキサン/アセトン(1:1)溶液を用いて高速加熱溶媒抽出装置で抽出した(Nakata et al., 2009, 2010)。試料重量約1.0 gに相当する抽出液を分取し、ゲル浸透クロマトグラフィー(GPC: Bio-Beads S-X3)と活性化シリカゲル(Wako-gel DX)で精製し、超高速液体クロマトグラフータンデム質量分析計(UHPLC-MS/MS)で同定・定量した。PFRsは10種、BUVSsは9種を測定対象とした。標準品を実試料に添加した際の回収率(n=3)は62.8 〜 109％と概ね良好な結果を得た(Kim et al., 2011, 2013)。

## 4 ) 窒素・炭素安定同位体比と栄養段階の推定

分析法は既報に従って魚類は背中の筋肉部分、貝類は筋肉部分、イカ類は外套膜部分、動物プランクトンは混合試料を分析に供試した。試料をオーブン(60℃)で24時間乾燥させた後、すりつぶして粉末にし、メタノール・クロロホルム溶液（1:2）で脱脂した。脱脂した試料を窒素安定同位体比測定用、脱脂していないものを炭素安定同位体比測定用とし、それぞれ約1mg秤量して安定同位体比測定用精密質量分析計（GC/C/IR-MS:ANCA-SL PDZ Europa Ltd）で測定した。δ15Nとδ13Cの値は次式で求めた。

$$ \delta\text{X}=\{(R sample/R standard)-1\}\times1000 $$

標準試料として、炭素同位体比には矢石（Pee Dee Belemnite; PDB）を、窒素同位体比には大気中のN2ガスを用いた。また、10試料ごとに内部標準物質としてL-ヒスチジンを測定し、精度管理を行った。栄養段階は、動物プランクトンを基準生物として次式に基づいて算出した。

$$ \mathsf{T L}c o n s u m e r=2+(\delta15\mathsf{N}c o n s u m e r-\delta15\mathsf{N}z o o p l a n k t o n)/3.4 $$

## 5 ) 低脂溶性PPCPsの分析

非ステロイド性抗炎症剤（NSAIDs）のDiclofenac（DF）、Ethenzamide（ETZ）、Ibuprofen（IBP）、Indometacin（IND）、Mefenamic acid（MF）、高脂血症用剤のBezafibrate（BZF）、Fenofibrate（高脂血症用剤）の代謝物であるFenofibric acid（FA）、Clofibrate（高脂血症用剤）の代謝物であるClofibric acid（CA）、抗うつ剤のSertraline（SER）、その代謝物であるNorsertraline（NSER）、抗ヒスタミン剤のDiphenhydramine（DPH）、抗てんかん剤のCarbamazepine（CBZ）、鎮痒剤のCrotamiton（CTM）、血压降下剤のLosartan（LS）、計14種の医薬品類および、殺菌剤のTriclosan（TCS）、Triclocarban（TCC）、防腐剤のMethyl paraben（MeP）、Ethyl paraben（EtP）、Propyl paraben（PrP）、Butyl paraben（BuP）、昆虫忌避剤のN,N-diethyl-3-toluamide（DEET）、計7種のパーソナルケア製品由来化合物を対象とした。ホモジナイズした筋肉試料（0.5 g）を10 mLのガラス試験管に量り取り、サロゲート物質を添加後、酢酸緩衝液（pH=4.7）2 mLおよびβ-glucuronidase/sulfataseを10 μLを加え、37°Cの温浴でインキュベート（14 h）した。試料に氷冷acetonitrile（5 mL）を添加して激しく攪拌（1 min）、超音波による抽出後、遠心分離（5000 x g, 10 min）により得られた上清をナシフラスコに移した。試験管に残ったペレットは再度氷冷acetonitrile（5 mL）を添加して激しく攪拌した後、遠心分離によって得られた上清をさきほどの上清と合わせた。この抽出液を2 mLまで濃縮後、5% 塩化ナトリウム水溶液（50 mL）、1 M酢酸（200 μL）、methyl t-butyl ether（MTBE, 15 mL）を加えた遠沈管に移して振とう後、有機層を分取した。再度MTBEを添加して液々分配を再度繰り返した後、得られた有機層をさきほどの有機層と合わせた。次に0.5 M炭酸ナトリウム水溶液（1 mL）とMTBEを添加後、同様の液々分配を2回実施した。得られた有機層は全て合わせて濃縮後、少量の活性シリカゲルを添加した後に窒素気流を用いて溶媒を完全留去させた。その後、吸着させた活性シリカゲルをシリカゲルカラムの上端に配置して分画およびクリーンナップを実施した。最初のF 1: Dichloromethane（50 mL）は廃棄し、F 2: Dichloromethane/Acetone（7:3, v/v）40 mLを分取した。続いて、F 3: Acetone（20 mL）およびF 4: Acetone/Methanol（6:4, v/v）30 mLを合わせて分取した。F 2のみGPCによるクリーンナップを実施し、その後F 3およびF 4と合わせた。濃縮液は窒素気流を用いて1 mL以下まで濃縮したものをMilli-Q水（9 mL）で希釈後、あら
かじめコンディショングしておいたOasis HLBカートリッジに通水した。カートリッジは20% Methanol含有Milli-Q水(3 mL)で洗浄後、Methanol/MTBE(7:3, v/v; 2 mL)により対象物質を溶出させた。溶出液は、窒素気流を用いて300 μLまで濃縮したものをAcetonitrile/Methanol/Milli-Q water(3:3:4, v/v/v) 1 mLに再溶解させ、シリンジフィルター(0.2 μm)による濾過後、最終試料液とした。対象化合物の定性・定量は、UHPLC-MS/MS（Shimadzu UFLC-XR, AB Sciex QTRAP 5500）を用いた。分析力ラムは、Asentis express C18 column(2.1 × 100 mm, particle size 2.7 μm, Supelco)を用いた。対象物質の同定は、試料中の保持時間およびピーク面積比（確認イオン/定量イオン）が標準物質と比較して、それぞれ± 0.02 min（ピーク幅の± 5%）、± 20%以内を許容誤差範囲とした。

## 6 ) 微量元素・重金属等の分析

魚介類試料は、凍結乾燥・ホモジナイズし、マイクロ波加熱分解装置（Ethos D, Milestone General）で酸分解した後、ICP質量分析計（7500cx, Agilent Technology）でLi, Mg, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, As, Se, Rb, Sr, Mo, Ag, Cd, In, Sn, Sb, Cs, Ba, Tl, Pb, Biの25元素を定量した。また、Hg濃度を還元気化原子吸光法（Hg-450, Hiranuma）で定量した。認証物質Oyster Tissue SRM1566aを用いた各元素の回収率91-111％と概ね良好であった。

### 4. 結果及び考察

## (1) 残留性有機汚染物質・有害金属の生物濃縮特性と経時的推移の解明

## 1 ）污染実態

PCBsは分析したすべての魚介類・動物プランクトン・堆積物試料から検出された。PBDEs・HBCDsもほとんどの試料から有意に検出されたが、PBDEsは1割程度の試料で、HBCDsは2割程度の試料で検出下限未満であった。PCBsは気仙沼(8.4 – 8300 ng/g lipid weight)、相馬(15 – 1700 ng/g lipid weight)、志津川(38 – 530 ng/g lipid weight)、八戸(66 – 580 ng/g lipid weight)、PBDEsは気仙沼(<0.01 – 490 ng/g lipid weight)、相馬(<0.01 – 29 ng/g lipid weight)、志津川(<0.01 – 31 ng/g lipid weight)、八戸(1.3 – 46 ng/g lipid weight)、HBCDsは気仙沼(<0.01 – 650 ng/g lipid weight)、相馬(<0.01 – 310 ng/g lipid weight)、志津川(<0.01 – 110 ng/g lipid weight)、八戸(<0.01 – 320 ng/g lipid weight)の濃度範囲でそれぞれ検出された。検出濃度範囲は、PCBsについては志津川で他地域に比べ高値を示し(p < 0.01)、PBDEsは相馬・八戸でやや低値だったが、分析対象とした魚種が異なったためと考えられる。検出された汚染物質の濃度順位はPCBs > HBCDs > PBDEsであり、これは日本周辺の環境・生物試料で報告されている順位と同様だった。PCBsは、過去に大量使用されたことと高い生物蓄積性のために他の化合物に比べ高値を示したと考えられる。魚介類中のPCBs残留レベルは、日本近海のカツオ(150 – 190 ng/g lipid weight)や日本近海の魚類など既存の報告値とほぼ同程度であった。気仙沼のヨシキリザメで高レベルのPCBs (8300 ng/g lipid weight)が検出されたのは、この種が栄養段階高次に位置することに加え体長も大きかったことによると考えられるが、今回は1検体しか得られなかったため今後検体数を増やして検証する必要がある。PBDEsについても、日本近海のカツオ(7.7 ng/g lipid weight)や瀬戸内海のマダイ・マアジ・ブリ38)と同程度であり、残留レベルはPCBsに比べて1–3桁低値を示した。国内のPBDEs総需要量はPCBsの2倍程度あったことが報告されているが、業界団体による生産・使用の自主規制の時期が比較的早かったことや、PCBsに比べて残留性・生物蓄積性が低いことなどのために、魚介類中PBDEsが低値となったと考えられる。HBCDsについては報告例が少ないが、日本近海のカツオと同程度であった(6.5 – 45 ng/g lipid weight)39)。また、PBDEsに比べHBCDsが高値を示し、PCBsと同程度で検出される検体も認められた。これは、わが国におけるHBCDs需要量が比較的多い(2011年の需要量2800t)ことや、寒冷な東北地方においてHBCDsを含む難燃剤の使用量が多いと考えられることなどが原因と考えられる。

## 2 ）暴露リスク評価

化学物質による有害性リスクは、毒性・有害性と暴露量の両方を用いて評価する必要がある。本研究課題では、分析した魚介類試料を食品として摂取した際のヒトの暴露リスクの評価に、以下の式で算出したハザード比(HQ)を用いた。

$$ 八埗一 吭比 (HQ)=( 化学物質濃度 (ng/g wet wt.)\times 摂取量 (kg)/ 体重 (kg))/RfD(\mu g/kg) $$

ここで、化学物質濃度には湿重量あたりの各物質濃度の平均値を、摂取量は日本人の1日あたりの平均魚介類摂取量の82.2 gを、体重には日本人女性の平均体重51.7 kgを、それぞれ用いた。参照容量(RfD)値は、USEPA、USATSDR、Health Canadaから提唱されている値を用いた(BDE-47: 0.1 μg/kg bw/day (USEPA),
HBCDs: 0.2 μg/kg bw/day (USATSDR), PCBs: 1 μg/kg bw/day (Health Canada)). 本研究課題で算出したHQは、魚類中濃度と平均摂取量・平均体重から算出した推定暴露量を、参照容量と比較した比として定義し、この比が1を上回った場合はリスクの生じる可能性がある、1を下回った場合はリスクを考慮する必要は低いと考えた。耐容一日摂取量(TDI)を用いて算出されるHQとは異なるが、暴露リスクの有無を概観する上で問題は生じない。また、PBDEsについては、今回の調査で有意に検出された異性体が少なかったため、主要異性体のBDE-47のみを用いてHQを評価した。その結果、PCBs・PBDEs・HBCDsのHQは気仙沼、相馬、志津川のいずれの地域でも10-2～10-4と1を2～4桁程度下回り、早急な対策は不要であることが明らかとなった。また、将来的に生物濃縮によって高次生物の蓄積レベルが1～2桁上昇したとしても(後述)、この比が1を超えることは考えにくく、食品として直ちに安全性を懸念するレベルではないと考えられる。

## 3 ）安定同位体比を用いた食物網の解析（気仙沼）

気仙沼で採取した魚介類試料についてδ13Cとδ15Nを測定し、食物網構造を解析した。その結果、2007年に採取した試料のうち魚類6種29検体、2012年に採取した試料のうち魚類7種25検体、2013年に採取した試料のうち魚類13種36検体が同一食物網に属すると考えられた。2012年採取試料と2013年採取試料では、δ13C値の範囲はほぼ同じであったのに対し、δ15N値は2012年と比べて2013年の試料で低値を示した。両年で採取時期（9～11月）や採取場所、採取対象魚種を揃えたにもかかわらず、δ15N値に差が生じた要因については、本研究課題では具体的な根拠を見いだすことはできなかったが、動物プランクトンのδ15N値が変化していることから、どちらかの年（おそらく2012年）に陸域（または他の海域）から高いδ15N値を含む物質の流入があったと考えられる。実際に、2007年のδ15N値は2013年に近い値を示しており、測定法や機器の誤差ではなく、2012年にδ15N値を変化させる何らかの現象が起きたと考えるのが妥当である。このように、δ15N値を栄養段階の絶対評価軸として用いるのは危険であり、これ以降の章では動物プランクトンと魚介類（捕食者）のδ15N値を用いて次式から算出した栄養段階と各物質の蓄積濃度の関係を解析し、分析対象物質の生物濃縮について考察する。

$$ 栄養段階 (TL)=2+(δ15N 捕食者 -δ15N 動物プランクトン )/3.4 $$

## 4 ）PCBs・PBDEs・HBCDsの蓄積レベルの経年変化

震災の影響を検証するため、震災前の2007年に気仙沼で採取した動物プランクトン・魚類10種42検体（カタクチイワシ(n=2)、カツオ(n=5)、キハダ(n=5)、サケ(n=4)、サンマ(n=2)、シイラ(n=5)、シマガツオ(n=5)、マイワシ(n=4)、マサバ(n=5)、ブリ(n=5)）の分析結果と、前述の食物網解析の結果同一食物網に属すると判断された2012年の動物プランクトン・魚類10種33検体（カツオ(n=3)、キハダ(n=1)、ゴマサバ(n=5)、サケ(n=3)、サンマ(n=4)、シイラ(n=4)、スズキ(n=2)、ブリ(n=5)、マカジキ(n=1)、マンボウ(n=1)、メカジキ(n=1)、ヨシキリザメ(n=1)）、および2013年の動物プランクトン・魚類14種39検体（アイナメ(n=3)、ウルメイワシ(n=3)、カタクチイワシ(n=3)、カツオ(n=3)、ゴマサバ(n=3)、サケ(n=3)、サワラ(n=3；5月採取）、サンマ(n=3)、シイラ(n=4)、ビンナガ(n=1)、ブリ(n=5)、マイワシ(n=3)、マサバ(n=3)、メバチ(n=1)の分析結果を比較した。化学分析の結果、2013年のすべての試料(n=39)からPCBs・PBDEsが検出され、大半の試料（36検体）からHBCDsが検出された。

検出濃度範囲は、PCBsが16－800 ng/g lipid wt（中央値：90 ng/g lipid wt）、PBDEsが0.3－31 ng/g lipid wt（中央値：4.5 ng/g lipid wt）、HBCDsがN.D.－630 ng/g lipid wt（中央値：9.2 ng/g lipid wt）であり、2007年、2012年、2013年の濃度範囲と有意な差は認められなかった。HBCDs濃度は2007年に比べ2012年の濃度が低値を示した（p＜0.05）が、2013年の試料との間には有意差は認められず、この変化の要因についても明らかにすることはできなかった。研究開始当初は、震災に伴うPCBs・PBDEs・HBCDs等の化学物質の濃度上昇を予想していたが、今回の結果では濃度上昇を示した物質はなかった。この原因として、2007年、2012年、2013年に採取・分析した魚種が一致しておらず、栄養段階や食性・体サイズの異なる検体を濃度範囲のみで比較したことが影響したと考えられる。

そこで、各魚種の栄養段階とPCBs・PBDEs・HBCDs濃度の関係を経年的に比較した。その結果、2007年の魚類中有機化合物濃度とTLは有意な正の相関関係を示し（PCBs: p<0.01, PBDEs: p<0.01, HBCDs: p<0.05、スピアマン順位相関検定）、これらの物質が高次栄養段階の生物に濃縮したことを確認した。一方、2012年の魚類試料ではその関係は不明瞭であり（PCBs: p=0.30, PBDEs: p<0.05, HBCDs: p=0.161）、2013年の魚類試料では再び有意な正の相関関係を示したが、2007年に比べて緩やかな近似直線であった（PCBs: p<0.05, PBDEs: p<0.01, HBCDs: p<0.01）。昨年度の報告では、栄養段階（TL）2.5以下の低次栄養段階の魚種で2007年の検体に比べて2012年の検体のPCBsおよびPBDEs蓄積レベルがやや高い傾向を指摘し、これらの魚種で震災後に蓄積レベルの上昇が推察された。今年度の調査結果から、昨年度よりはやや栄養段階が高いTL 2.5から3前後の魚種で、2007年・2012年の検体に比べて濃度が高い傾向を示した。つまり、2012年の検体は低次栄養段階の魚類にPCBs・PBDEs曝露の影響が現れていたのに対し、2013年の検体ではそれらを餌とする魚類の濃度が上昇
したと考えられる。さらに、2007年の検体から得られた近似式の95%信頼区間を算出したところ、2007年の検体はすべてこの信頼区間内で検出された。それに対し、2012年2013年の検体のうち低次栄養段階の魚種の一部からこの範囲を超えるPCBs・PBDEsが検出され、これらの魚種では震災後に蓄積レベルの上昇が疑われた。また、カツオ・サバのPCBs異性体組成を各採取年で比較した。その結果、震災前の2007年に比べ、震災後の2012年では2種のPCBs異性体のうちPCBs製剤のKC-600に含まれる主要異性体の占める割合(CB-138, -149, -153, -187, -170, -180)が増加し、震災後にKC-600製剤由来の汚染が拡大したことを示唆した。これらの魚種を餌とする高次栄養段階の魚種では、将来的に生物濃縮が進行することで蓄積レベルも上昇することが予想される。先行研究では、タイセイヨウサケに餌経由でPCDD/FおよびDL-PCBsを暴露したところ、約20-21ヶ月後に体内レベルが平衡に達したという結果が得られており、高次栄養段階の魚種への化学物質の移行には、少なくとも数年の期間がかかると考えられる。したがって、海洋生態系の有機ハロゲン化合物蓄積レベルに対する震災の影響を正しく理解するためには、中長期的なモニタリング調査が不可欠である。

5）リン酸エステル系難燃剤(PFRs)およびベンゾトリアゾール系UV吸収剤(BUVSs）による海洋生態系汚染とその経時変化

リン酸エステル系難燃剤(PFRs)は、BFRsの代替品として使用量の増加が予想される47)が、様々な毒性も指摘されている。また、ベンゾトリアゾール系UV吸収剤(BUVSs)も樹脂の劣化や変色を防ぐ目的で日用品や工業製品に添加されるが、毒性が指摘されたため、一部の物質が化審法に登録され使用が規制されている。昨年度は分析法を検討し、精度や信頼性について確認した。今年度は確立した分析法を魚類試料に適用し、2007年と2012年に採取した魚介類を分析した。その結果、すべての魚試料(n=67)でPFRsが検出され、2007年の34%（35検体中12検体）、2012年の91%（32検体中29検体）の魚試料でBUVSsが検出された。今回検出されたPFRsおよびBUVSsの総濃度は、いずれの物質も2007年の検体に比べ2012年の検体で有意に高値を示した。また、PCBs・PBDEs・HBCDs・PFRs・BUVSsの検出濃度順位を比較したところ、2007年の検体ではPFRs・PCBs濃度が高く、次いでHBCDs、PBDEs、BUVSsの順であったが、2012年の検体ではPFRs・PCBsに続いてBUVSsが高値を示し、次いでHBCDs、PBDEsの順で検出された。つまり、2007年と2012年の間にBUVSsの汚染レベルが相対的に上昇したと考えられる。PFRsについて各化合物の濃度を比較したところ、TnBP(p<0.05)・TPeP・TPrP・EHDPP・TCP(p<0.01)の濃度は2007年の検体に比べ2012年の検体で有意に高値を示した。これらのPFRsはすべてノンハロゲンPFRsであり、1990年代後半以降の使用量増加を反映したと考えられる。BUVSsの検出頻度は2007年に比べ2012年で増加したが、製造量・使用量に関する情報が得られないため、使用量の増加と環境負荷の増加のどちらを反映しているか結論づけることはできなかった。ただし、BUVSsについて各化合物の濃度を比較したところ、UV-9・UV-234・UV-320（p<0.05）は2007年の検体に比べ2012年の検体で有意に高値を示した。とくに、UV-320は2007年に化学物質の審査及び

図1. 気仙沼で採取した魚介類のPCBs・PBDEs・HBCDs濃度と栄養段階の関係

製造等の規制に関する法律の第一種特定化学物質に指定され、輸入・製造・使用が禁止されている。つまり、
震災後にこの物質の使用量が増加した可能性は極めて小さい。すなわち、UV-320を含む日用品や漁具などが津波で流出し、海水中に溶け出して魚類体内に蓄積したと考えられる。

## 6 ）生物試料中に残留する低脂溶性PPCPsの新規一斉分析法開発および東北沖魚類の汚染実態解明

東日本大震災に伴い発生した津波よって、日常的に使用される医薬品類やパーソナルケア製品に含まれる生活関連化学物質(PPCPs)の主な排出源である公共下水道や浄化センターが壊滅的な被害を受け、汚水処理機能が停止した。応急処置として塩素処理による消毒等が実施されたが、十分に浄化されない汚水が多量に沿岸域に流れ込んだと推察され、PPCPsによる魚介類の汚染が懸念される。しかしながら、東北沖魚介類のPPCPsによる汚染実態はこれまで明らかになっていない。気仙沼漁港で水揚げされた魚介類を分析してPPCPs汚染の実態を明らかにするとともに生物種、生息域、食性の違いが及ぼす汚染レベルの差異について検証を試みた。魚介類の低脂溶性PPCPs濃度を表5に示す。2007年は14検体中1検体からメチルパラベンが検出されただけであったが、2012年にはMePに加え、PrP、TCC、SERが検出され、MePの検出頻度も上昇した。また、同様の種(2007年マサバ、2012年ゴマサバ)で蓄積レベルを比較したところ、2007年に比べ2012年の検体で検出頻度・濃度ともに上昇していた。しかし、今回の結果から、この傾向が使用量の増大によるものなのか、それとも震災の影響なのかを判断するのは困難である。また、2012年に気仙沼沿岸で採取したムラサキイガイの分析結果から、人口密度が高い沿岸域の検体より魚類と比較して高濃度でPPCPsが検出された。

図2. 2007年・2012年・2013年に気仙沼で採取した魚介類の水銀・カドミウム濃度

## 7 ）重金属類の濃度レベルおよび生物濃縮性について

本章では重金属類の海洋生態系への移行量調査の経過を報告する。津波による重金属類の輸送については、陸から海洋への移行よりも、陸上に堆積した海底堆積物の方がよく研究されている。海洋堆積物はヒ素や鉛などの有害金属を比較的高濃度で含有しており、風化にともなう溶出が懸念されている。津波の際に海洋に流出した物資は多岐にわたり、陸上から海洋へもかなりの量の重金属類が流出したと推測されるが、海洋中にバックグラウンドとして存在する量が比較的大きいため、海洋生物中の濃度に有意な変化を与えるかを検証するためには、詳細なモニタリングが必要である。また、有機汚染物質は食物連鎖を通じて高次生物に濃縮しやすい物質が多いが、重金属類に関しては単調に濃縮する例はむしろ稀であり、元素ごとの生物濃縮特性を加味してデータを解釈する必要がある。そこで、気仙沼漁港で水揚げされた魚類を対象に、①窒素・炭素安定同位体比を用いた食物網構造の解析、②各元素の栄養段階上昇に伴う濃縮挙動評価、③指標魚種を用いた震災前後（2007-2013年）での重金属類濃度の比較、を実施した。

まず、2007年、2012年、2013年の魚類中重金属類濃度をそれぞれ比較した。2007年と2012年における26種の重金属類濃度を5種の生物（カツオ、シイラ、サケ、ブリ、ゴマサバ）について比較したところ、全生物種において明瞭な正の相関傾向を示した。低濃度領域では、一部1:1の直線から外れる元素も認められたが、個体差、分析誤差を考慮すると、系統的な濃度の変化は認められないと考えられる。
栄養段階と微量元素濃度の関係から、一部の元素は食物網を介した生物濃縮性を有することがわかっており、このような元素は解析にも注意が必要である。そこで、生物濃縮性・生態毒性ともに高いカドミウムと水銀について、2007、2012、2013年間での変化を解析した（図2）。水銀については、各魚種について系統的な経年変化は認められないが、2013年のゴマサバは2007年に対し有意な上昇を示し、サンマ・サワラも2007-2013で次第に上昇する傾向を示した。総水銀の暫定安全基準値は0.4 μg/g wet wt.であり、これを超過したのはカタクチイワシ1試料のみであったが、カツオ・ブリ・ゴマサバなどの大型魚は平均値が0.2 μg/g wet wt.を超過しており、今後も観測を継続することが望ましい。カドミウムについては、サワラ・サンマ・シイラ・マイワシなどで、経年的な上昇傾向が認められており、いくつかの年代間で統計的有意差も得られている。とくにサンマ中Cd濃度は顕著な上昇傾向が認められ、中央値比較では2013年の値は2007年の16倍に相当する。現段階では各年代の分析試料数が限られているため、定量的な考察を進める段階にないが、es-BANKには未分析の試料も多く残っているため、これらを分析することが必要である。Cdの経年的な上昇傾向の原因は不明であるが、Cdは様々な製品に含まれると同時に、土壤中にも存在しており、陸域の土壤が津波で海洋環境に流出した、あるいは底質の巻き上げ時に溶出した、といった現象もこの濃度変化に寄与している可能性がある。

### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

本研究課題で得られた成果は、震災および津波によって海洋環境に放出された可能性のある残留性有機汚染物質や重金属等の化学物質が環境・生態系に与える影響について、保存試料との比較から経時的変化の解明を試みた点で科学的に高い価値を持つ。愛媛大学のes-BANKに収蔵された東北沖の魚介類試料を活用することで、震災前のバックグラウンドレベルとの比較が可能にした。このようなアプローチは、長年に渡って各地で広域モニタリングを実施して試料を保存し続けた我々の研究グループであればこそ可能であり、世界的に見ても極めて貴重な情報を提供と言える。震災後、いくつかの大学・研究機関が被災地域の化学物質モニタリングを実施しているが、過去の試料との比較ができないために単なる濃度レベルの報告にとどまっており、厳密な意味で震災の影響の有無について検証できているとは言えない。震災から3年が経過したが、今なお社会的関心・懸念の中心は $ ^{137} $ Csなどの放射性元素による汚染であり、生物濃縮性を有する有機・無機化学物質に関する情報は限定的である。セシウムの生物濃縮係数は最大でも100倍程度であるのに対し、PCBsをはじめとする残留性有機汚染物質は海水に比べ数十万～数千万倍にも濃縮される。中長期的な視点に立って考えた場合、これらの化学物質の環境動態や暴露リスクの評価は不可欠であり、その点でも本研究の果たした科学的役割は大きい。

## (2) 環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

とくに記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

震災によってもたらされた環境汚染については、依然として放射性物質に関するものがほとんどで、他の化学物質に着目したものはほとんどない。また、環境省や水産庁により行われているモニタリングは、海水と海底堆積物および一部の食用魚種に限定され、食物網を介した生物濃縮や汚染の経時変化を視野に入れた調査ではない。昨年度の成果から、栄養段階低次の魚種に、震災前に比べて震災後にPOPs（PCBs・PBDEs）蓄積レベルが上昇した可能性を報告した。今年度は、PCBs・PBDEsについて継続調査を実施し、引き続き栄養段階低次の魚種の蓄積レベルが過去に比べてやや高いことや、昨年度よりもやや高い栄養段階の魚種で蓄積レベルが上昇したことが明らかとなった。これは、将来的にこれらの物質が食物網を介して高次栄養段階の魚種の濃縮レベルが上昇する可能性を示唆しており、包括的な海洋生態系汚染に関する調査を継続する必要性が示された。また、一部のPPCPsや重金属についても震災後の蓄積レベルの上昇が明らかとなり、津波によって海洋環境に流出した化学物質による生態系汚染の進行を解明した初めての報告となった。いずれの化学物質も現時点での暴露リスクは小さいものの、高次捕食者への生物濃縮に伴って暴露量が増加する可能性もあるため、中長期的な調査が求められる。本研究課題は、海洋生態系汚染のモニタリングの重要性や実施方針を科学的根拠に基づいて提案したという点で、環境行政に対する貢献度は高い。これらの成果は、震災前に同一海域で収集した同一魚種を、es-BANKに保存していた当研究グループであるからこそ可能になったものであり、他の多くの調査・研究では為し得なかった結果と言える。これらの基礎情報を提供することにより、被災地産魚介類の安全性評価や風評被害の未然防止など、生態系保全やヒトの暴露リスク低減を目指すという観点からも、非常に価値の高い成果である。
### 6. 研究成果の主な発表状況

## (1) 主な誌上発表

## く査読付き論文>

1. J.-W. KIM, T. ISOBE, A. SUDARYANTO, G. MALARVANNAN, K.-H. CHANG, M. MUTO, M. PRUDENTE, S. TANABE. Environmental Science and Pollution Research (2013) vol. 20, no. 2, pp. 812–822, Organophosphorus flame retardants in house dust from the Philippines: Occurrence and assessment of human exposure. DOI: 10.1007/s11356-012-1237-x

2. J.-W. KIM, T. ISOBE, M. MUTO, N. M. TUE, K. KATSURA, G. MALARVANNAN, A. SUDARYANTO, K.-H. CHANG, M. PRUDENTE, P. H. VIET, S. TAKAHASHI, S. TANABE: Chemosphere, (2014) Organophosphorus Flame Retardants (PFRs) in Human Breast Milk from Several Asian Countries (in press) DOI: 10.1016/j.chemosphere.2014.02.033

3. R. TANOUE, K. NOMIYAMA, H. NAKAMURA, T. HAYASHI, J.-W. KIM, T. ISOBE, R. SHIONOHARA, S. TANABE, Journal of Chromatography A (2014) Simultaneous Determination of Polar Pharmaceuticals and Personal Care Products (PPCPs) in Biological Organs and Tissues. (Accepted)

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1) 磯部友彦・濱田宏基・張光玹・宝来佐和子・高橋真・田辺信介：第21回環境化学討論会(2012)，松山市，7月，講演要旨集，344-345.「有機塩素化合物・臭素系難燃剤による東シナ海の魚介類汚染と生物濃縮」

2) Isobe, T., Muto, Kim, J.-W., M., Tue, N. M., Katsura, K., Malarvannan, G., Sudaryanto, A., Chang, K.-H., Prudente, M., Viet, P. H., Takahashi, S., Tanabe, S. (2013): Organophosphorus Flame Retardants (PFRs) in Human Breast Milk from Several Asian Countries, 6th International Symposium on Flame Retardants, April 7–10, San Francisco, US, Abstract book 30 (P35).

3) 田上瑠美・野見山桂・林 光武・磯部友彦・中村遥菜・篠原亮太・田辺信介（2013）：生体試料に残留する極性PPCPsの高感度一斉分析法：～鳥類・魚類肝臓試料への適用～，第22回環境化学討論会，東京，7-8月，講演要旨集，370-371.

4) 西岡宗一郎・磯部友彦・仲井邦彦・中田晴彦・張光弦・田辺信介（2013）：東北沖魚類生態系におけるPCBs, BFRs蓄積レベルの経時変化，第22回環境化学討論会，東京，7-8月，講演要旨集，446-447.

5) 田上瑠美, 野見山桂, 磯部 友彦, 中村遥菜, 篠原亮太, 田辺 信介 (2013): 生体試料に残留する極性 PPCPs の高感度一斉分析法の開発および魚類の汚染実態解明, 第16回日本水環境学会シンポジウム, 那覇市, 11月, 講演集, 163.

6) 磯部 友彦, 西岡 宗一郎, 田辺 信介, 金 俊祐, 張 光玹(2013): 魚類中リン酸エステル系難燃剤の分析とヒト暴露評価, 第16回日本水環境学会シンポジウム, 那覇市, 11月, 講演集, 167.

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者: 磯部 友彦

東京農工大学大学院連合農学研究科修了、博士（農学）、国立環境研究所NIESポスドクフェロー、愛媛大学COE研究員、上級研究員を経て、現在、愛媛大学・沿岸環境科学研究センター・准教授

## 研究分担者

## (1) 野見山 桂

熊本県立大学大学院環境共生学研究科修了、博士（環境共生学）、現在、愛媛大学・沿岸環境科学研究センター・講師

## (2) 板井 啓明

広島大学大学院理学研究科修了、博士（理学）、現在、愛媛大学・沿岸環境科学研究センター・講師
# 5ZRFc-1201 震災時に放出された化学物質の東北沖魚介類生態系における生物濃縮と毒性リスク評価

# (1) 残留性有機汚染物質・有害金属の生物濃縮特性と経時的推移の解明

爱媛大学

沿岸環境科学研究センター 化学汚染・毒性解析部門 磯部 友彦

野見山 桂

板井 啓明

平成24～25年度累計予算額:33,812千円

(うち、平成25年度予算額:16,906千円)

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

本研究課題では、津波によって陸域から海洋環境に放出された化学物質による環境・生態系汚染と暴露リスクについて、現状を把握するとともに蓄積レベルの経年変化について解明することを目的とした。まず、現地調査や漁協・魚市場等を通じて、es-BANKに保存されている魚種や被災地域で漁業価値の高い魚種を中心に魚介類試料を採取・採集した。化学分析の結果、PCBs・PBDEs・HBCDsの検出濃度範囲の比較では、2007年、2012年、2013年の間で変化は認められなかった。これは分析した魚種・検体数が調査年によって異なることが影響したと考えられる。栄養段階と蓄積レベルの関係を解析したところ、一部の魚種で2007年のレベルを上回る傾向が認められた。この結果から、津波で海洋環境に放出された化学物質が、最初に低次栄養段階生物に暴露・蓄積し、一定の時間を経て高次栄養段階生物に生物濃縮する可能性があると推察した。リン酸エステル系難燃剤(PFRs)およびベンゾトリアゾール系UV吸収剤(BUVSs)については、汚染実態と蓄積レベルの経年変化について解析した。その結果、PFRs・BUVSsともに検出頻度・検出濃度範囲は2007年の検体に比べ2012年の検体で有意に高値だった。PFRsについては需要増大も影響していると考えられるが、UV320は2007年に化審法の第一種特定化学物質に指定されており、津波で海洋に流出した樹脂製品等からの溶出が考えられる。PPCPsについては、魚類試料を対象とした分析法を確立し魚類数種を分析した。その結果、2007年は14検体中1検体からメチルパラベンのみが検出されたのに対し、2012年にはメチルパラベン、プロピルパラベン、トリクロカルバン、セルトラリンが検出された。微量元素・重金属については、2007年と2012年で採取した同種の魚類中濃度は良く相関しており、震災による変化が認められない元素が大半であった。ただし、As、Cd、Coなどの一部元素は、数種の魚類で濃度上昇の傾向を示した。このように、一部の有機化合物や微量元素で魚類中の蓄積レベルの上昇が認められたことから、将来的な地理的・経時的推移を予測するためにも広域的なモニタリングの継続が必要である。また、食物網を通じて高次生物への濃縮が進行することも考えられるため、栄養段階を考慮した評価が不可欠と考える。

[キーワード]

震災影響、化学汚染、生物濃縮、経年変動
### 1. はじめに

## (1) 東日本大震災にともなう環境汚染

2011年3月に発生した東日本大震災では、マグニチュード9.0の日本観測史上最大の地震により誘発された最大37.9mの巨大津波が東日本太平洋沿岸を襲い、とくに震源から近かった岩手県・宮城県・福島県では多くの貴重な人命・財産が奪われた。なかでも、福島第一原子力発電所のメルトダウンは、国際原子力事象評価尺度(INES)でチェルノブイリ事故に匹敵するレベル7の深刻度を示す原子力施設事故として記録され、国際的にも甚大な被害・影響をもたらした。原子力安全委員会は、63万テラベクレルを超える放射性物質の環境放出を推定しており、予測モデルや観測データから相当量が海洋へ流出したことが明らかにされている。海洋環境に流出した放射性物質は、海水から食物連鎖を介して生態系に侵入し、生物濃縮され生物に蓄積される。一般に、有害物質の生物蓄積性を議論する場合、放出量、半減期、生物濃縮性の情報が必要となる。今回の原発災害の場合、放出量の多い $ ^{137} $ Csと $ ^{131} $ Iが最も懸念されるが、 $ ^{131} $ Iは半減期が短い(8日)ため長期的・慢性的な生物汚染と影響は小さいと考えられる。一方、 $ ^{137} $ Csは半減期が長く(30年)生物濃縮性もあるため、環境中に比較的長期間残留し食物連鎖を通して多様な海洋生物に蓄積することが予想される。水—魚介類間の生物濃縮係数は数百倍で、上位生物の濃縮係数は最大でも千倍程度とみられており、本研究課題でモニタリング対象としたPCB(ポリ塩化ビフェニール)等と比べると $ ^{137} $ Csの生物濃縮係数は3～4桁小さいが、放出量が多いため海域によっては海水中の濃度が上昇し、千倍程度の濃縮率でも生体リスクの閾値に達する可能性がある。実際に、東北沿岸では食品の暫定基準値(100 Bq/kg)を超える魚介類も散見されており、引き続きモニタリングを実施し、汚染の実態と動向を理解する必要がある。この放射能による環境・生態系汚染は、社会的にも強い関心事であり、震災から3年を経てもなお、被災地は農産物や水産物に対する深刻な風評被害に苦しんでいる。ただし、津波によって海洋環境に放出された化学物質は放射性物質だけではなく、我々の日常生活・産業活動で使用された多様な化学物質による環境汚染をもたらしたと考えられる $ ^{1-3} $ 。しかしながら、この点に着目した調査・研究は、環境省による海洋環境モニタリング、あるいは水産庁による一部食用魚種のモニタリングなど非常に限定的・断片的であり、とくに海洋生態系という視点から解析した調査は皆無である。一方で、震災や津波による化学汚染の影響を確認するには、震災前後のデータを相互比較することが必要である。これまでの化学汚染調査で震災の影響が明確化されないのは、震災以前の環境試料すなわちコントロール試料との比較ができないため、データ解析が曖昧になったことによるところが大きい。

## (2) PCBs (Polychlorinated Biphenyls: ポリ塩化ビフェニル) について

我が国では、PCB含有廃トランス・コンデンサ(PCB廃棄物)は電力会社や事業者によって長年保管されてきたが、2001年にPCB処理に関する特別措置法が整備され、全国5か所に処理施設を建設して高濃度PCB含有廃棄物(トランス、コンデンサ、安定器等)の順次無害化がすすめられていた $ ^{4)} $ 。その矢先に今回の震災にみまわれたため、津波によってPCB廃棄物が海洋へ流出し環境汚染の深刻化が懸念される。環境省のこれまでの調査では、東北4県でトランス41台、コンデンサ159台が流失したと報告されており $ ^{5,6)} $ 、被害は比較的軽微であったものの一定数のPCB廃棄物が環境流出したことは間違いない。この流失台数から正確なPCB流出量を見積もることは不可能だが、一般的な機器重量とPCB含有量から予測した場合、1.5トン程度のPCBが流出したと算出される。また、環境省の海洋環境モニタリング調査では、海水や底質中の