Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
## ○書籍等

1. Nguyen Phuc THANH, Yasuhiro MATSUI, 2011. "Compost potential from solid waste toward sustainable agriculture and mitigation of global warming in the Mekong Delta, Vietnam," in: Stewart, Mart A.; Coclanis, Peter A. (Eds.), Environmental Change and Agricultural Sustainability in the Mekong Delta. Springer, pp 335-354. ISBN: 978-94-007-0933-1.

2. Masaru TANAKA, 2014. (Editor and Author), "Municipal Solid Waste Management in Asia and the Pacific Islands". Springer. ISBN*978-981-4451-72-7

○普及啓発用教材（e・ラーニング）

1. 平成 23 年度「日本からアジアに展開する廃棄物系バイオマス利活用による 3 R 定着に関する研究」、山陽映画株式会社 2012

2. “Efforts of 3R Activities in Tottori, JAPAN” 山陽映画株式会社 2013

3. 平成 25 年度「日本からアジアに展開する廃棄物系バイオマス利活用による 3 R 定着に関する研究」、山陽映画株式会社 2014
Co-workers

Makoto OKAZAKI (Tottori University of Environmental Studies)

Haruo MATSUMURA (Tottori University of Environmental Studies)

Hiroshi HOSONO (Tottori University of Environmental Studies)

Masumi ISHIKAWA (Tottori University of Environmental Studies)

Yasushi AIKAWA (Tottori University of Environmental Studies)

Shin SATO (Tottori University of Environmental Studies)

Takeshi FUJIWARA (Okayama University)

Yasuhiro MATSUI (Okayama University)

# 3R Promotion through Waste Biomass Utilization in Japan and Asian Regions

Chief researcher

Masaru TANAKA (Tottori University of Environmental Studies)

## Abstract

This study focuses on how the practice of 3Rs (Reduce, Reuse, and Recycle), which has taken root in Japan through the involvement of citizens in waste biomass utilization, could be ingrained in Asia.

The objective of this study is twofold: to establish eco-friendly communities by promoting the on-site collection of waste cooking oil and increasing the number of people who voluntarily participate in resource recycling, and to introduce the 3Rs to Japan and other regions of the world (particularly Asia) by promoting those activities.

This study consists of four subprojects: (1) Establishment of a community-based biomass recycling system, (2) Preparation of prescription for biomass utilization, (3) 3R Promotion in Asian Regions, and (4) Development of technological, economic, and social approaches to promote biomass utilization.

With regard to establishment of a community-based biomass recycling system, in order to promote an ecological lifestyle among citizens, we carried out PR activities in front of a supermarket to call for participation in collection of waste cooking oil and conducted questionnaire surveys as well as hearings to investigate changes in environmental awareness and behavior among citizens. The result showed that collecting waste cooking oil at the nearest waste collection stations (points) of residents, informing them of the initiatives carried out by other municipalities, and providing them with related information can effectively contribute to an increase of the participants.
As for preparation of a prescription for biomass utilization, we conducted surveys of biomass towns in Japan and analyzed successful case examples. Using these case examples as a reference, we analyzed the biomass utilization projects that were not running successfully, developed a diagnosis system to prepare a prescription for running it successfully, and conducted a case study on a few projects.

With regard to 3R promotion in the Asian region, we visited 6 Asian countries and conducted workshops with local administrative staff members, academic experts, NPOs, and citizens on the theme of current situation and future perspective of waste biomass utilization. Based on the results, we have proposed projects on biomass utilization that we considered to be the most useful in each country. These projects should be started up by the participants in the workshops and are implemented in each country in view of the 3R initiative so that the 3Rs can be fully enrooted in civic life.

Concerning the development of technological, economic, and social approaches to promote biomass utilization, demonstration experiments were carried out in Japan and Vietnam regarding how to establish collection routes and collection systems for efficient collection of waste, such as biomass. Further, in order to develop an economic approach, focusing on the market to collect recyclable materials and the market to sell recycled products, we have discussed which of these markets should be provided with more support in terms of the taxation and subsidy policies to bring about a good effect on the overall recycled commodity market including biomass. Prior to starting biomass utilization projects in Japan and in the Asian region, it is important to build the scheme, to develop necessary human resources, and to establish a network of people engaged in the projects and the relevant information. The University has also been promoting ecological lifestyle by participating in development of the "Tottori-style compost" and through spreading it to neighboring regions and schools of the University.

The achievement of this research is expected to contribute to actual practice of the 3Rs initiative that is proposed by Japan.

Key words: 3R, Biomass, GIS, Solid Waste Management, International Cooperation
政策評価調書（個別票1）

【政策ごとの予算額等】

政策名	財政投融資の対象として必要な事業を実施する機関の資金需要への的確な対応、ディスクロージャーの推進及び機関に対するチェック機能の充実
評価方式	総合・実績 事業	政策目標の達成度合い	目標達成	番号	⑧政策目標3-2
25年度	26年度	27年度	28年度	29年度概算要求額
予算の状況	当初予算(千円)	29,827,603,627	38,259,983,740	32,603,169,094	37,853,102,935	32,102,214,147

補正予算(千円)	20,000,000	23,000,000	△605,854,965	-

線越し等(千円)	△19,419,881	△44,700,000	72,900,000

計(千円)	29,828,183,746	38,238,283,740	32,070,214,129

執行額(千円)	28,458,048,739	35,009,962,425	31,169,371,335

政策評価結果の概算要求への反映状況	平成27年度政策評価結果を踏まえ、民間では実施困難であるが、政策として必要な事業を実施する機関への資金供給の確保と、適切なALMを実施するために必要な経費の確保に努めるべく予算要求を行った。
## 政策評価調書（個別票2）

【政策に含まれる事項の整理】

政策名	財政投融資の対象として必要な事業を実施する機関の資金需要への的確な対応、ディスクロージャーの推進及び機関に対するチェック機能の充実	番号	①政策目標3-2	(千円)
予算科目	予算額	政策評価結果の反映による見直し額(削減額)合計
整理番号	会計	組織/勘定	項	事項	28年度当初予算額	29年度概算要求額
対応表においてとなっているもの	●	1	財政投融資特別	財政融資資金勘定	財政融資資金へ線入	財政融資資金へ線入に必要な経費	16,500,000,000	16,500,000,000	-
●	2	財政投融資特別	財政融資資金勘定	事務取扱費	財政融資資金の運用に必要な経費	1,912,491	1,767,803	-
●	3	財政投融資特別	財政融資資金勘定	諸支出金	預託金利子支払等に必要な経費	463,043,867	465,440,597	-
●	4	財政投融資特別	財政融資資金勘定	公債等事務取扱費一般会計へ線入	公債等事務取扱費の財源の一般会計へ線入に必要な経費	71,105	67,520	-
●	5	財政投融資特別	財政融資資金勘定	国債整理基金特別会計へ線入	国債整理基金特別会計へ線入に必要な経費	20,590,767,162	14,746,108,254	-
●	6	財政投融資特別	投資勘定	産業投資支出	産業投資に必要な経費	297,300,000	388,821,624	-
●	7	財政投融資特別	投資勘定	事務取扱費	産業投資の重点化・効率化に必要な経費	8,184	8,235	-
小計	37,853,102,809	32,102,214,033	-
対応表においてとなっているもの	●	1	財政投融資特別	投資勘定	国債整理基金特別会計へ線入	国債整理基金特別会計へ線入に必要な経費	126	114	-
●	2
●	3
●	4
小計	126	114	-
合計	37,853,102,935	32,102,214,147	-
政策評価調書（個別票3）

【見直しの内訳・具体的な反映内容】

政策名	財政投融資の対象として必要な事業を実施する機関の資金需要への的確な対応、ディスクロージャーの推進及び機関に対するチェック機能の充実	番号	⑧政策目標3-2	(千円)
事務事業名	整理番号	予算額	政策評価結果の反映による見直し額(削減額)	政策評価結果の概算要求への反映内容
27年度当初予算額	28年度概算要求額	増△減額

該 当 な し
○ 政策目標 3－2：財政投融資の対象として必要な事業を実施する機関の資金需要への的確な対応、ディスクロージャーの推進及び機関に対するチェック機能の充実

目標設定の考え方	財政投融資については、国民のニーズや社会経済情勢の変化などを踏まえ、政策的な必要性や民業補完性・償還確実性を精査し、必要な資金需要に的確に対応していきます。さらに、財政投融資に対する国民の信頼を確保し、対象事業の重点化・効率化を図る観点から、財政投融資計画編成、運用プロセス、将来の政策コスト等に関する情報開示の推進を通じて、財政投融資に関する透明化を一層進めるとともに、財政投融資対象機関に対するチェック機能の充実を図っていきます。その他、財政融資資金の資産・債務管理（ALM）の高度化のための施策を引き続き実施していきます。

上記の「政策目標」を達成するための「施策」
政3-2-1：社会経済情勢等の変化を踏まえた財政投融資計画の編成
政3-2-2：財政投融資対象機関に対する適切な審査
政3-2-3：産業投資を活用した長期リスクマネーの供給
政3-2-4：政策コスト分析等のディスクロージャーの推進
政3-2-5：財政投融資対象機関に対するチェック機能の充実
政3-2-6：貸付金の確実な回収とALMの充実等による財務の健全性の確保

施策	政3-2-1:社会経済情勢等の変化を踏まえた財政投融資計画の編成
定性的な測定指標	平成28年度目標	目標の設定の根拠
[主要]政3-2-1-B-1:社会経済情勢等の変化を踏まえた財政投融資計画の編成	平成29年度財政投融資計画の編成においては、政策的な必要性や民業補完性・償還確実性を踏まえた編成を行うことで、財政投融資を活用して政策的に必要な資金需要に的確に対応していきます。	政策的な必要性や民業補完性・償還確実性を精査し、国民のニーズや社会情勢の変化などを踏まえた編成を行うことで、財政投融資を活用して政策的に必要な資金需要に的確に対応することが可能となるためです。
施策	政3-2-2:財政投融資対象機関に対する適切な審査
定性的な測定指標	平成28年度目標	目標の設定の根拠
[主要]政3-2-2-B-1:政策的必要性・有効性、民業補完性、償還確実性等の審査	対象分野、スキーム、事業及び財投の規模等について、民業補完性の確保、事業等の有効性、事業等の進捗状況・収支状況等の把握を通じた償還確実性の担保といった観点からの適切な審査を行うことにより、その内容を平成29年度の財政投融資計画に反映させます。	財政投融資計画の要求について、政策的必要性・有効性、民業補完性、償還確実性等の観点から審査を行うことにより、国民のニーズや社会経済情勢の変化などに応じた財政投融資計画を編成することが可能となるためです。
[主要]政3-2-2-B-2:政策評価の活用	各省庁・機関においては、平成29年度財政投融資計画の要求を行うにあたり、要求内容について事前に自ら政策評価を行い、要求に際して政策評価の結果を合わせて提出することとします。要求内容の審査にあたっては、各省庁・機関から提出された政策評価を積極的に活用します。	財政投融資計画の要求内容の審査にあたり、政策評価を活用することにより、どの分野、どの事業を財政投融資の対象とするかについて、民業補完性や償還確実性等の観点から見直しを行うことが可能となるためです。
施策	政3-2-4:政策コスト分析等のディスクロージャーの推進
定量的な測定指標	年度	作成頻度	平成24年度	25年度	26年度	27年度	28年度目標値
[主要]政3-2-4-A-1:財政投融資関係の定期的な資料の公表及び内容の充実(注)リポート等を、所定の頻度で作成している場合には○、作成してない場合には一を記載	財政投融資リポート	年1回	○	○	○	○	○
FILP REPORT	年1回	○	○	○	○	○
財政投融資リポート(別冊)	年1回	○	○	○	○	○
FILP REPORT (Extension Volume)	年1回	○	○	○	○	○
財政金融統計月報	年1回	○	○	○	○	○
財政融資資金現在高	月1回	○	○	○	○	○
産業投資現在高	月1回	○	○	○	○	○
財政融資資金預託金利・貸付金利	月1回	○	○	○	○	○
翌年度財政投融資計画要求	年1回	○	○	○	○	○
財政投融資計画月別実行状況	月1回	○	○	○	○	○
財政投融資リポートの内容の充実に向けた取組	トピック等を解説するコラム数	13	13	15	15	15
解説を充実させたトピック	日本再生・成長力強化への財政投融資による対応等	日本経済再生に向けた緊急経済対策への財政投融資による対応等	官民ファンドを通じたリスクマネー供給等	「地方への好循環拡大に向けた緊急経済対策」への対応	時々の経済・金融情勢を踏まえた内容を記載
(目標値の設定の根拠)
財政投融資に関する透明性を一層高め、国民からの信頼、市場からの信認を維持するため、財政投融資計画の編成及び運用、財政融資資金の資産・負債の状況等に関して情報開示を行うことが重要です。(出所)理財局財政投融資総括課調
定性的な測定指標	平成28年度目標	目標の設定の根拠
[主要]政3-2-4-B-1:政策コスト分析の充実	財政投融資対象の全機関において政策コスト分析の実施及び公表内容の充実に努めます。	政策コスト分析の充実は、財政投融資の透明性を高める観点から重要であるためです。
施策	政3-2-5:財政投融資対象機関に対するチェック機能の充実
定量的な測定指標
[主要]政3-2-5-A-1:実地監査結果(注)独立行政法人等についての実績値の()書は、政策効果の検証等特定の事項に重点を置いて実施する実地監査(スポット監査)件数(内書)です。	独立行政法人等	平成24年度	25年度	26年度	27年度	28年度目標値
計画件数	5(0)	7(2)	6(1)	5(0)	N.A.
実績件数	5(0)	7(2)	6(1)	N.A.
実施率(%)	100.0	100.0	100.0	N.A.	100.0
地方公共団体等	平成24年度	25年度	26年度	27年度	28年度目標値
地方公共団体	計画件数	303	328	278	280	N.A.
実績件数	304	321	277	N.A.
実施率(%)	100.3	97.9	99.6	N.A.	100.0
公営企業	計画件数	482	564	429	431	N.A.
実績件数	484	564	428	N.A.
実施率(%)	100.4	100.0	99.8	N.A.	100.0
(目標値の設定の根拠)財政投融資対象機関に対する実地監査及び地方公共団体の財務状況把握の充実・活用を図ります。(注1)平成27年度実績は、平成28年6月までにデータが確定するため、平成27年度実績評価書に掲載予定。(注2)平成28年度目標値の計画件数については、根拠規程に基づき、平成28年5月及び7月に実施計画を策定することとしています。(出所)理則局管理調調

施策	政3-2-6:貸付金の確実な回収とALMの充実等による財務の健全性の確保
定性的な測定指標	平成28年度目標	目標の設定の根拠
[主要]政3-2-6-B-1:貸付金の確実な回収とALMの充実等による財務の健全性の確保	財政投融資対象機関に対する既往の貸付金の確実な回収を行うとともに、金利スワップ取引の実施といった措置も講じます。	財政投融資として、政策的必要性の高い資金需要に的確に対応していくためには、その前提として、貸付金の確実な回収とALMの充実等による財務の健全性の確保が重要なためです。
政策目標に係る予算額	平成25年度	26年度	27年度	28年度当初	平成28年度行政事業レビュ一番号
財政投融資特別会計財政融資資金勘定	29,563,795,289千円	37,942,774,980千円	31,721,605,363千円	37,555,794,625千円	(注2)
(項)財政融資資金へ繰入	11,600,000,000千円	16,600,000,000千円	14,000,000,000千円	16,500,000,000千円
(事項)財政融資資金へ繰入に必要な経費	11,600,000,000千円	16,600,000,000千円	14,000,000,000千円	16,500,000,000千円
(項)諸支出金	637,950,795千円	598,342,933千円	385,198,339千円	463,043,867千円
(事項)預託金利子支払等に必要な経費	637,950,795千円	598,342,933千円	385,198,339千円	463,043,867千円
(項)国債整理基金特別会計へ繰入	17,324,400,276千円	20,742,852,343千円	17,334,510,663千円	20,590,767,162千円
(項)国債整理基金特別会計へ繰入に必要な経費	17,324,400,276千円	20,742,852,343千円	17,334,510,663千円	20,590,767,162千円
その他	1,444,218千円	1,579,704千円(注2)	1,896,361千円(注2)	1,983,596千円(注2)
財政投融資特別会計投資勘定	283,808,338千円	340,208,760千円	275,708,766千円	297,308,310千円
(項)産業投資支出	283,800,000千円	340,200,000千円	275,700,000千円	297,300,000千円
(事項)産業投資に必要な経費	283,800,000千円	340,200,000千円	275,700,000千円	297,300,000千円
その他	8,338千円	8,760千円	8,766千円	8,310千円
合計	29,847,603,627千円	38,282,983,740千円	31,997,314,129千円	37,853,102,935千円
(注1)「政策目標に係る予算額」の表中には、政策目標3－2に係る予算額を記載しています。(注2)内閣官房行政改革推進本部事務局が示した基準の対象事業ではありませんが、特別会計に関する情報開示を行う観点から「財政投融資(財政融資資金)の運営に関する経理」、「財政投融資(産業投資)の運営に関する経理」としてレビュシートを作成しています。(注3)平成26年度以降、公債等事務取扱費の財源の一般会計へ繰り入れに必要な経費を含みます。

担当部局名	理财局（財政投融資総括課、計画官室、管理課）	政策評価実施予定時期	平成29年6月
平成24年度

環境研究総合推進費補助金 研究事業

# 総合研究報告書

マグネシウム-アルミニウム酸化物を利用した

新規排煙脱硫法、脱硝法の開発

(K2414,)K2355, K22017

平成25年3月

東北大学大學院工学研究科 亀田知人
補助事業名 環境研究総合推進費補助金研究事業(平成22年度～平成24

年度

所 管 環境省

国庫補助金 23,370,000 円

研究課題名 マグネシウム-アルミニウム酸化物を利用した

新規排煙脱硫法、脱硝法の開発

研究期間 平成22年4月1日～平成25年3月31日

研究代表者名 龟田知人(東北大学大学院工学研究科)
## 目次

総合研究報告書概要 ..... 5

本文

第1章 緒論 ..... 11
1.1 社会的背景 ..... 11
1.2 マグネシウム-アルミニウム系層状複水酸化物とマグネシウム-アルミニウム酸化物 ..... 12
1.3 本研究の目的 ..... 14

第2章 気固液反応による Mg-Al 酸化物での SOₓ 及び NOₓ の処理 ..... 16
SOₓ の単独処理 ..... 16
2.1 緒言 ..... 16
2.2 実験 ..... 16
2.3 結果と考察 ..... 17
2.4 結言 ..... 19
NOₓ の単独処理 ..... 19
2.5 緒言 ..... 19
2.6 実験 ..... 20
2.7 結果と考察 ..... 21
2.8 結言 ..... 25
SOₓ 及び NOₓ の同時処理 ..... 26
2.9 緒言 ..... 26
2.10 実験 ..... 26
2.11 結果と考察 ..... 26
2.12 結言 ..... 32

第3章 固液反応による Mg-Al 酸化物での SOₓ 及び NOₓ の処理 ..... 33
SOₓ の処理 ..... 33
3.1 緒言 ..... 33
3.2 実験 ..... 33
3.3 結果と考察 ..... 33
3.4 結言 ..... 38
NOₓ の処理 ..... 38
3.5 緒言 ..... 38
3.6 実験 ..... 38
3.7 結果と考察 ..... 38
3.8 結言 ..... 42

第4章 SO₄ 型 Mg-Al LDH 及び NO₃ 型 Mg-Al LDH の熱分解による脱硫と脱硝 ..... 43
SO₄ 型 Mg-Al LDH ..... 43
4.1 緒言 ..... 43
4.2 実験 ..... 43
4.3 結果と考察 ..... 44
4.4 結言 ..... 48
NO₃ 型 Mg-Al LDH ..... 49
4.5 緒言 ..... 49
4.6 実験 ..... 49
4.7 結果と考察 …… 50
4.8 結言 …… 55
第 5 章 結論 …… 56
第 6 章 参考文献 …… 57
第 7 章 研究発表 …… 58
第 8 章 知的所有権の取得状況 …… 61
研究概要図 …… 62
英文概要 …… 63
・研究課題名＝マグネシウム－アルミニウム酸化物を利用した新規排煙脱硫法、脱硝法の開発

· 研究番号＝（K2414,）K2355，K22017

· 国庫補助金精算所要額（円）=23,370,000

· 研究期間（西暦）=2010-2013

· 研究代表者名＝亀田知人（東北大学大学院工学研究科）

## · 研究目的

脱硫と脱硝を同時に行う同時脱硫・脱硝法として、活性炭吸着法が挙げられる。活性炭吸着法は、活性炭または活性コークスにより排ガス中の$\mathrm{SO}_{x}$を吸着し、$\mathrm{NO}_{x}$は活性炭の触媒作用により、アンモニアで窒素に還元させる技術である。排ガス中の$\mathrm{SO}_{x}$は脱硫塔の活性炭により容易に吸着され、硫酸あるいはアンモニアを注入した場合、硫酸アンモニウムの形で捕捉される。しかし、活性炭の吸着能力には限界があり再生が必要となるため、$\mathrm{SO}_{x}$を吸着した活性炭は、再生塔に送られて400～500℃で加熱再生された後、再び吸着塔に送られて循環利用される。また、活性炭は、アンモニア接触還元法で使われる金属触媒と同じく、アンモニア存在下で$\mathrm{NO}_{x}$を還元する触媒として働く。活性炭吸着法だけでは、湿式石灰石-石膏法排ガス脱硫と酸化チタン系触媒を用いる排ガス脱硝を組み合わせた場合のような高い性能は達成できないこと、安価な活性炭製造技術の開発などが課題として挙げられる。

本研究では、上述の問題を解決する新規処理法として、気固液反応、固液反応による Mg-Al 酸化物での $ SO_{x} $ 及び $ NO_{x} $ の処理技術を開発する。捕捉した $ SO_{x} $ 及び $ NO_{x} $ の高濃度硫酸、硝酸としての回収、Mg-Al 酸化物の再生及び $ SO_{x} $ 及び $ NO_{x} $ 処理への繰り返し利用を検討する。

## ·研究方法

## 1 ）気固液反応による Mg-Al 酸化物での SO_{x} 及び NO_{x} の処理

## 单独处理

$\mathrm{SO}_{2}$、$\mathrm{NO}_{2}$が$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$酸化物スラリー（$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$酸化物と水を混合したもの）に溶解し、再水和反応が起きると仮定して、式(1)、(2)に基づき化学量論量と温度の影響を検討した。$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$酸化物スラリーに、ガス（$\mathrm{SO}_{2}$または$\mathrm{NO}_{2}$：200ppm、$\mathrm{N}_{2}$：balance）を300 mL/minで180 min流通し、ガス分析計で測定した出口ガス濃度から$\mathrm{SO}_{2}$または$\mathrm{NO}_{2}$除去率を算出した。スラリーの固液分離後、ろ液中のアニオン量をイオンクロマトグラフィーで分析し、$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$系層状複水酸化物（$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$LDH：$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$LDHを仮焼すると$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$酸化物が得られる。$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$酸化物をアニオンを含む水溶液に投入すると$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$LDHが再生する。）による除去率を算出した。$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$酸化物の循環利用のためには、$\mathrm{Mg}-\mathrm{Al}$LDHによる除去率を高くするこ
とが重要となる。対照実験として、MgO スラリーを用いた同様の除去実験を行った。この時、化学量論量2.0のMg-Al酸化物量と同量のMgOを使用し、温度は40℃に設定した。

$$ Mg_{0.80}Al_{0.20}O_{1.1}+0.10SO_{3}^{2-}+1.1H_{2}O\rightarrow Mg_{0.80}Al_{0.20}(OH)_{2}(SO_{3})_{0.10}+0.20OH^{-}\quad\cdots(1) $$

$$ Mg_{0.80}Al_{0.20}O_{1.1}+0.20NO_{3}^{-}+1.1H_{2}O\rightarrow Mg_{0.80}Al_{0.20}(OH)_{2}(NO_{3})_{0.20}+0.20OH^{-}\quad\cdots(2) $$

Mg-Al 酸化物スラリーに $ SO_{2} $ と $ NO_{2} $ の混合ガス ( $ SO_{2} $ : 200ppm、 $ NO_{2} $ : 200ppm、 $ N_{2} $ : balance) を流通して上記と同様の実験を行い、化学量論量の影響を検討した。

## 2 ）固液反応による Mg-Al 酸化物での SO_{x} 及び NO_{x} の処理

Mg/Al モル比 4 の $ NO_{3} $ 型 Mg-Al LDH を 500℃ で 2h 仮焼したものを試料とした。0.005～0.2N $ SO_{x} $ 洗浄水 ( $ H_{2}SO_{4} $ ) あるいは $ NO_{x} $ 洗浄水 ( $ HNO_{3} $ ) 20ml に、式(3)、(4) に従った化学量論量 1～2 倍あるいは 0.2g の試料を投入し、10～60℃において最大 1 週間振とうした。

$$ \mathrm{Mg_{0.8}Al_{0.2}O_{1.1}+0.1H_{2}SO_{4}+H_{2}O\longrightarrow Mg_{0.8}Al_{0.2}(OH)_{2}(SO_{4})_{0.1}} $$

$$ \mathrm{Mg_{0.8}Al_{0.2}O_{1.1}+0.2HNO_{3}+H_{2}O\longrightarrow Mg_{0.8}Al_{0.2}(OH)_{2}(NO_{3})_{0.2}} $$

反応後の懸濁液は pH 測定後ろ過し、ろ液は IC 及び ICP-AES、固体は XRD にて分析した。

## 3 ） $ SO_{4} $ 型 Mg-Al LDH 及び $ NO_{3} $ 型 Mg-Al LDH の熱分解による脱硫と脱硝

SO_{4} 型 Mg-Al LDH、NO_{3} 型 Mg-Al LDH を TG-MS により分析した。また、試料 0.5g を空気流通下、TG-MS により求めたガスの生成温度域で熱分解した。発生したガスは水によりトラップし、トラップ中のアニオンを IC により分析した。

## ·結果と考察

## 1 ）気固液反応による Mg-Al 酸化物での SO_{x} 及び NO_{x} の処理

## 单独处理

Fig.1 に $ SO_{2} $ の除去率の分布（水への吸収、LDH による除去）に及ぼす化学量論量の影響を示す。化学量論量 1.0 で、 $ SO_{2} $ 除去率は 99% 以上となったが、Mg-Al LDH による除去率は 34% と低かった。これは、 $ SO_{2} $ の溶解により生成する $ SO_{3}^{2-} $ が Mg-Al 酸化物と反応して放出される $ OH^{-} $ が Mg-Al LDH 層間に取り込まれることや、 $ SO_{2} $ の溶解による $ H^{+} $ の放出により、Mg-Al 酸化物や Mg-Al LDH が溶解するためと考えられる。しかし、Mg-Al LDH による除去率は化学量論量の増加に伴い増加し、化学量論量 5.0 で 99% 以上を達成した。また、MgO スラリーを用いた時も $ SO_{2} $ 除去率は 99% 以上となったが、MgO による除去率は 1.9% であり、MgO では $ SO_{2} $ を吸着できないことが分かった。Fig.2 に $ NO_{2} $ の除去率の分布に及ぼす化学量論量の影響を示す。 $ NO_{2} $ 除去率はどの化学量論量でも約 40% であった。これは、 $ NO_{2} $ の水への吸収が起こりにくいことが原因である。MgO スラリーを用いた場合、MgO による除去率は 31% であり、この時 $ NO_{2} $ は水と反応して $ NO_{3}^{-} $ や $ NO_{2}^{-} $ になり、MgO 表面に吸着して除去されると考えられる。化学量論量 2.0、40℃において、Mg-Al 酸化物スラリーを用いた場合、Mg-Al LDH 生成による除去率は 40% であり、MgO による除去率よりも高かったことから、表面吸着と再水和反応の両方で $ NO_{2} $ が除去されたと考えられる。

## 同時処理

Fig. 3 に $ SO_{2} $ と $ NO_{2} $ 除去率の分布に及ぼす化学量論量の影響を示す。まず、化学量論量 2.0 について単独除去と同時除去の比較を行う。Fig. 1 と比較すると、 $ SO_{2} $ は単独、同時によらず高い割合で除去さ
れ、Mg-Al LDH による除去率も同程度となった。一方、Fig.2と比較すると、 $ NO_{2} $ の除去率は単独から同時にすることで44%から77%に増加したが、Mg-Al LDH による除去率は37%から22%に減少した。同時除去の際、(5)式のように $ SO_{3}^{2-} $ が $ NO_{2} $ と反応し、 $ NO_{2} $ の水への吸収が増加するが、 $ NO_{3}^{-} $ や $ NO_{2}^{-} $ は $ SO_{3}^{2-} $ や $ SO_{4}^{2-} $ 、再水和反応で生成するOHよりもMg-Al LDH に取り込まれにくいため、 $ NO_{2} $ のMg-Al LDH による除去率が減少したと考えられる。次に化学量論量の影響について考察する。 $ SO_{2} $ は化学量論量によらず高い割合で除去され、Mg-Al LDH による除去率は化学量論量の増加に伴い増加した。一方、 $ NO_{2} $ の除去率は化学量論量の増加に伴い減少した。これは化学量論量の増加に伴いMg-Al LDH に取り込まれる $ SO_{3}^{2-} $ の量が増加し、 $ NO_{2} $ との反応が進まなくなったためと考えられる。

$$ 2\mathrm{NO}_{2}+2\mathrm{SO}_{3}^{2-}+\mathrm{H}_{2}\mathrm{O}\longrightarrow2\mathrm{NO}_{2}^{-}+\mathrm{SO}_{4}^{2-}+2\mathrm{H}^{+}\quad\cdots(5) $$

## 2 ）固液反応による Mg-Al 酸化物での SO_{x} 及び NO_{x} の処理

## 硫酸处理

$ SO_{4}^{2-} $ の除去率は30℃、24hにおいて量論1倍で85%、量論1.5倍で99%となり、 $ NO_{3}^{-} $ の除去と比較し、大きな値となった。これは $ SO_{4}^{2-} $ が $ NO_{3}^{-} $ より電荷密度が大きくMg-Al酸化物との反応が容易であったためである。 $ \ln\{1/(1-x)\} $ vs時間プロットを行ったところ、直線の切片が0とならなかった(Fig.4)。これは層間へのインターカレーション以外に試料表面への吸着が起こったためだと考える。見かけの反応速度定数は10、30、60℃においてそれぞれ2.0×10^{-3}、4.4×10^{-3}、5.3×10^{-2}min^{-1}であり、アレニウスプロットより求めた活性化工ネルギーは52kJ/molとなった。Fig.5に示すように、硫酸処理の吸着等温線はLangmuir型の等温線となった。Langmuirフィッティングにより、飽和吸着量 $ q_{m}=2.2mmol/g $ 、吸着平衡定数 $ K_{L}=3.7\ l/mmol $ となった。

## 硝酸处理

$ NO_{3}^{-} $ の除去率は30℃において24hでは量論1倍で72%、量論2倍で99%となり、Mg-Al酸化物による $ NO_{3}^{-} $ の除去が可能であることがわかった。反応の進行に伴いpHは急激に上昇し、9前後で一定となり、酸の中和が確認できた。(4)式の反応は $ H_{2}O $ が大過剰で存在するため、擬一次反応とみなせる。したがって、反応率をxとして、 $ \ln\{1/(1-x)\} $ vs時間プロットを行ったところ、見かけの反応速度定数は10、30、60℃においてそれぞれ1.2×10 $ ^{-3} $ 、5.7×10 $ ^{-3} $ 、3.6×10 $ ^{-2} $ min $ ^{-1} $ となった(Fig.6)。この結果を用いたアレニウスプロットから反応の活性化エネルギーは53kJ/molであり化学反応律速として妥当な値を示した。Fig.7に硝酸処理の吸着等温線を示す。ただし、この時最大52%のMg $ ^{2+} $ の溶解が見られたため、溶解した分を除いて平衡吸着量 $ q_{e} $ を算出した。等温線は平衡濃度174mmol/lの点を除いて、Langmuir型となった。Langmuirフィッティングにより、飽和吸着量 $ q_{m} $ は3.7mmol/g、吸着平衡定数 $ K_{L} $ は1.81/mmolであった。

## 3 ） $ SO_{4} $ 型 Mg-Al LDH 及び $ NO_{3} $ 型 Mg-Al LDH の熱分解による脱硫と脱硝

Fig.8 に SO_{4} 型 Mg-Al LDH の熱分解によるアニオン脱離率を示す。トラップ中には SO_{2} あるいは SO_{3} の吸収により SO_{4}^{2-} と SO_{3}^{2-} が検出された。脱離反応は 800℃ ではほとんど起こらず、1000℃、60min でほぼ完全に進行した。800℃ では Mg-Al 酸化物の他スピネル (MgAl_{2}O_{4}) と MgSO_{4} が生成し、900℃ で Mg-Al 酸化物が LDH 構造を再生しない MgO に転換した。さらに 1000℃ で MgSO_{4} が完全に分解し MgO とスピネルの混合物となった。以上の結果より、SO_{4} 型 Mg-Al LDH を熱分解すると、MgO とスピネルが生成するため、Mg-Al 酸化物の循環利用は困難であるものの、脱硫反応は可能であることがわかった。Fig.9 に NO_{3} 型 Mg-Al LDH の熱分解によるアニオン脱離率を示す。トラップ中には NO_{3}^{-} 及び NO_{2}^{-} が検出された。
これは試料の熱分解により生成する$\mathrm{NO}_{2}$が二量体化後、水和することで$\mathrm{HNO}_{3}$、$\mathrm{HNO}_{2}$になったためと考えられる。脱硝反応は$600^{\circ}\mathrm{C}$において$15\mathrm{min}$、$500^{\circ}\mathrm{C}$において$30\mathrm{min}$で終了した。反応後の試料は、いずれの時間、温度でも$\mathrm{Mg-Al}$酸化物のみが生成した。熱分解後の試料は硝酸を処理でき、$\mathrm{NO}_{3}$型$\mathrm{Mg-Al}$LDHが生成したため、$\mathrm{Mg-Al}$酸化物の循環利用の可能性を示すことができた。

## ・環境政策への貢献

本研究成果は、大気汚染防止法に基づく排ガス規制の対象となっている、 $ SO_{x} $ 及び $ NO_{x} $ について、排ガス基準を満たすための経済的な処理技術の開発に貢献することができる。本研究は、排ガス中の $ SO_{x} $ 及び $ NO_{x} $ を、Mg-Al 酸化物を用いて同時に処理することを特徴としている。従来、単独のガスについては効果的な処理法が開発されている。例えば、 $ SO_{x} $ については排煙脱硫法として石灰-石こう法が有名であり、電気事業用の大型ボイラーの主力プロセスとなっている。また、 $ NO_{x} $ については排煙脱硝法として選択的触媒還元法が有名であり、遷移金属を触媒として用い $ NO_{x} $ を $ N_{2} $ に還元する。しかし、排ガス中の $ SO_{x} $ 及び $ NO_{x} $ を同時処理する場合には、多段プロセスを設けなければならない。それは、 $ SO_{x} $ は石灰による処理、 $ NO_{x} $ は触媒による還元処理を行う必要があるためである。

一方、Mg-Al 酸化物は、排ガス成分を同時に処理できる優れた吸着剤であり、実用化した場合においても工程はシンプルである。また、吸着剤は循環利用するため、石灰等の使い捨てに伴う薬剤にかかる高いコストや遷移金属に比べ、非常に安価である。

以上、本研究成果は、安価な吸着剤を使って、簡便な工程によって排ガス成分を処理することができるため、非常に優位性がある。

## ・研究成果の実現可能性

石炭火力発電所では、ボイラーから20000 mg/m³のばいじんが発生する。ばいじんには重金属が含まれているため、石炭や廃棄物の燃焼に伴い、金属蒸気が発生する。ばいじんや金属蒸気は、Mg-Al酸化物の機能に影響を与える可能性がある。研究成果の実用化にあたり、この技術的な課題を解決するために、今後は、実験室スケールの小型燃焼炉を作製して石炭や廃棄物を燃焼し、発生する排ガス中のSOx及びNOxをMg-Al酸化物により処理を行う必要がある。その処理に及ぼすばいじん及び金属蒸気の影響を明らかにする必要がある。また、SOx及びNOxの処理に伴うMg-Al酸化物の物理的性状変遷の検討や歩留まりの評価を行う必要がある。これらの技術的課題を検討した後に、既存の排煙脱硫法、排煙脱硝法と、Mg-Al酸化物によるSOx及びNOx処理法との経済性の比較を行う必要がある。研究成果の実用化のためには、今後も継続的な研究を続けていく必要がある。波及効果については、前述のように、安価な吸着剤を使って、簡便な工程によって排ガス成分を処理することができるため、非常に優位性があると考える。

## · 結論

Mg-Al 酸化物スラリーは再水和反応により $ SO_{2} $ を除去できることがわかった。また、化学量論量、温度によらず、 $ SO_{2} $ はほぼ完全に除去された。Mg-Al 酸化物を用いた硫酸の処理において、 $ SO_{4}^{2-} $ 除去率は量論1倍で85%、量論1.5倍でほぼ100%除去可能であった。 $ SO_{4}^{2-} $ の除去は主に擬一次反応であり、反応の活性化工ネルギーは52.1kJ/molとなり化学反応律速として妥当な値を示した。 $ SO_{4}^{2-} $ の吸着等温線はLangmuir型に近似でき、飽和吸着量は2.5mmol/g、吸着平衡定数は0.91であった。 $ SO_{4} $ 型Mg-Al LDHの熱分解において、アニオンが脱離・分解し、 $ SO_{2} $ 、 $ SO_{3} $ 、 $ O_{2} $ を生成する。アニオンの脱離は1000℃、
2h でほぼ完全に進行した。800℃では Mg-Al 酸化物の他スピネル $ (\mathrm{MgAl}_{2}\mathrm{O}_{4}) $ と $ MgSO_{4} $ が生成し、900℃で Mg-Al 酸化物が LDH 構造を再生しない MgO に転換した。さらに 1000℃で $ MgSO_{4} $ が完全に分解し MgO とスピネルの混合物となった。

また、NO 及び $ NO_{2} $ は Mg-Al 酸化物スラリーを用いて処理可能であると考えられる。しかし、NO は表面吸着により除去され、また、除去率も低いため、NO を $ NO_{2} $ に酸化してから処理することが望まれる。また、 $ NO_{2} $ の除去率は $ H_{2}O \sim $ の吸収により制限されるため、 $ NO_{2} $ の $ H_{2}O \sim $ の吸収量を増加させる必要があると考える。Mg-Al 酸化物による硝酸の処理において、 $ NO_{3}^{-} $ の除去率は化学量論量の増加に伴い大きくなった。Mg-Al 酸化物の再水和反応による $ NO_{3}^{-} $ の除去は、擬一次反応式に従い、反応の活性化工ネルギーは 52.9kJ/mol であり、化学反応律速として妥当な値を示した。 $ NO_{3}^{-} $ の吸着等温線は溶解の影響が無視できる範囲で Langmuir 型となり、 $ NO_{3}^{-} $ の除去が $ NO_{3}^{-} $ とホスト層の相互作用により起きていることが示唆された。飽和吸着量は 4.2mmol/g、吸着平衡定数は 0.94 となった。Mg/Al モル比 4 の $ NO_{3} $ 型 Mg-Al LDH の熱分解により、 $ H_{2}O $ 、 $ NO_{2} $ と $ O_{2} $ が生成することを確認した。熱分解により生成した $ NO_{2} $ および $ O_{2} $ の $ H_{2}O \sim $ の吸収により、 $ HNO_{3} $ と $ HNO_{2} $ が生成することを明らかにした。脱硝反応は 500℃では 30min、600℃では 15min でほぼ完全に進行し、反応後の生成物は Mg-Al 酸化物のみだった。熱分解後の試料は希硝酸を処理し、 $ NO_{3} $ 型 Mg-Al LDH が再生した。
Fig.1 SO₂除去率の分布に及ぼす化学量論量の影響（固液比：2.0 wt%、温度：25℃）

(☑ SO₂ in H₂O, ☑ SO₂ in LDH)

Fig.2 NO_{2}除去率の分布に及ぼす化学量論量の影響（固液比：1.0 wt%、温度：25℃）

(□NO_{2} in H_{2}O, □NO_{2} in LDH)

Fig.3 $ SO_{2} $ と $ NO_{2} $ 除去率の分布に及ぼす化学量論量の影響（固液比：2.0 wt%、温度：25℃）

(☑ SO₂ in H₂O, ☑ SO₂ in LDH, ☐ NO₂ in H₂O, ☑ NO₂ in LDH)

Fig.4 Mg-Al酸化物による硫酸の処理における $ \ln\{1/(1-x)\} $ vs 時間プロット（化学量論量1倍）

Fig.5 Mg-Al酸化物による硫酸処理の吸着等温線

Fig.6 Mg-Al酸化物による硝酸処理における $ \ln\{1/(1-x)\} $ vs 時間プロット（化学量論量1倍）

Fig.8 SO_{4}型Mg-Al LDHの熱分解によるアニオン脱離率

Fig.7 Mg-Al酸化物による硝酸処理の吸着等温線

Fig.9 NO_{3}型Mg-Al LDHの熱分解によるアニオン脱離率