Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
29日、10月15日、11月8日、2013年1月9日、2月21、25日、3月4、5、7、8、9、19、4月9、11、16日、5月13、21、22、30日に30 ng/m³以上と高かった。このうち、2012年3月7、15、28日、4月5、23、24日、5月7、28、29日、2013年3月4、5、7、8、9、19、4月9日、5月13、21、22、30日は粉塵濃度も高く70 μg/m³以上であった。湯梨浜町では、2012年3月7、27日、4月4、9日、5月5、7、8、28日、7月12日、2013年2月21日、3月4、6、7、8、9、19日、4月16日、5月13、21日にPb濃度が30 ng/m³以上であった。このうち、2012年4月4日、5月7、8日、2013年3月4、6、7、8、9、19日、4月16日、5月13、21日は粉塵濃度が70 μm³以上と高かった。射水市では、2012年3月8日、4月10、24日、5月7日、2013年3月6、7、8日、4月4、16日、5月13、14、22日にPb濃度が30 ng/m³以上であった。このうち、2012年4月10、24日、2013年3月7、8日、4月16日、5月13、14日は粉塵濃度が70 μg/m³以上と高かった。太宰府市、湯梨浜町、射水市においてPb濃度が30 ng/m³以上であった日の多くは粉塵濃度が高く、2012年3月～5月と2013年3月～5月の3地点の粉塵濃度とPb濃度の相関係数は0.61（射水市、2013年3月～5月）～0.86（湯梨浜町、2013年3月～5月）であり、粉塵濃度とPb濃度は強く相関していた（表(4)-4）。粉塵濃度とV濃度との相関係数は、射水市と太宰府市でそれぞれ0.45（2012年3月～5月）及び0.58（2013年3月～5月）であったほかは、0.70（湯梨浜町、2012年3月～5月）～0.88（湯梨浜町、2013年3月～5月）であり、粉塵濃度とV濃度は強く相関していた（表(4)-4）。Pb濃度が高かった日の多くはFe濃度も高かった。

太宰府市、湯梨浜町及び射水市において2011年6月から2013年5月までに捕集した大気粉塵中のイオンを分析した。2012年3月～5月と2013年3月～5月に捕集した大気粉塵についてのイオンの分析結果を表(4)-5から表(4)-10に示す。分析した分8種類のイオンのうち、 $ NO_{3}^{-} $ 、 $ SO_{4}^{2-} $ などのイオンは化石燃料の燃焼に伴う大気汚染の指標になると報告されている。 $ SO_{4}^{2-} $ 濃度は、太宰府市では2011年6月13、14日、9月8日、2012年2月23日、3月6、7、8、14、15、28日、4月9、19、23、24日、5月7、8、9、16、28、29、30日、7月10、12日、11月8日、2013年2月21日、3月4、7、8、9、10、19、4月1、2、16、18日、5月9、13、14、15、16、21、22、23、29、30日に10000 ng/m³以上と高かった。このうち、2011年6月14日、2012年3月7、15、28日、4月23、24日、5月7、16、28、29、30日、2013年3月4、7、8、9、10、19、5月13、14、21、22、23、30日は粉塵濃度も高く70 μg/m³以上であった。湯梨浜町では、2012年2月23日、3月7、8日、4月9、10、23、24日、5月7、8、9、16、17、28日、7月12日、2013年2月21日、3月4、7、8、9、19、28日、4月16日、5月13、14、15、21、22、29日に $ SO_{4}^{2-} $ 濃度が10000 ng/m³以上であった。このうち、2012年4月23、24日、5月7、8、16日、2013年3月4、7、8、9、19日、4月16日、5月13日は粉塵濃度が70 μm³以上と高かった。射水市では、2012年4月9、24、25日、5月7、16、17、28日、2013年3月8日、4月4、16日、5月13、14、15、22日に $ SO_{4}^{2-} $ 濃度が10000 ng/m³以上であった。このうち、2012年4月9、24、25日、5月16日、2013年3月8日、4月16日、5月13、14日は粉塵濃度が70 μg/m³以上と高かった。太宰府市、湯梨浜町、射水市において $ SO_{4}^{2-} $ 濃度が10000 ng/m³以上であった日の多くは粉塵濃度が高かった。粉塵濃度とイオン濃度の間の相関係数を表(4)-11に示す。粉塵濃度と $ SO_{4}^{2-} $ 濃度の相関係数は、射水市において0.55（2013年3月～5月）であったほかは、0.64（射水市、2012年3月～5月）～0.75（湯梨浜町、2012年3月～5月）であり、粉塵濃度と $ SO_{4}^{2-} $ 濃度は強く相関していた。また、粉塵
濃度と $ NO_{3}^{-} $ 濃度の相関係数は、太宰府市で 0.63（2013 年 3 月～5 月）、湯梨浜町で 0.66（2012 年 3 月～5 月）及び 0.75（2013 年 3 月～5 月）であり、粉塵濃度と $ NO_{3}^{-} $ 濃度は強く相関していた。太宰府市、湯梨浜町及び射水市において 2011 年 6 月から 2013 年 5 月までに捕集した大気粉塵中の PAHs を分析した。2013 年 3 月～5 月に捕集した大気粉塵についての PAHs の分析結果を表 (4)-12 から表 (4)-14 に示す。分析した PAHs 10 種類のうち、国際がん研究機関（IARC）によりヒトに対する発がん性物質に分類されている BaP やヒトに対する発がん性が示唆されている BbF（Group 2B）などが高濃度である傾向を示した。総 PAHs 濃度は、太宰府では、2011 年 11 月 15 日、12 月 5、6 日、2012 年 3 月 7、8 日、11 月 8 日、12 月 3 日、2013 年 1 月 7、8、9 日、2 月 12、14、21、25、26 日、3 月 4、8、10、11、19、4 月 4、22 日、5 月 8、16 日に 2000 pg/m³ 以上と高かった。このうち、2012 年 3 月 7 日、2013 年 3 月 4、8、10、19、5 月 16 日は粉塵濃度も高く 70 μg/m³ 以上であった。湯梨浜町では、2012 年 3 月 7 日、2013 年 3 月 4、8、9、19 日に総 PAHs 濃度が 2000 pg/m³ 以上であった。このうち、2013 年 3 月 4、8、9、19 日は粉塵濃度が 70 μg/m³ 以上と高かった。射水市では、2011 年 12 月 6 日、2013 年 3 月 6、7、12 日に PAHs 濃度が 2000 pg/m³ 以上であった。このうち、2013 年 3 月 7、12 日は粉塵濃度が 70 μg/m³ 以上と高かった。太宰府市では特に粉塵濃度が高くない日にも、PAHs 濃度の高い日が多数みられ、湯梨浜町と射水市においては PAHs 濃度が高い日の多くは粉塵濃度が高かった。

後方流跡線解析の結果、2012年1月～5月及び2013年1月～5月に太宰府市、湯梨浜町及び射水市で大気粉塵を捕集した空気塊の大部分は中国大陸方面から流入したと考えられた。一方、2011年、2012年、2013年の6月～9月は、各地点で気粉塵を捕集した空気塊の多くが太平洋方面から流入したと考えられた。

2012年3月～5月と2013年3月～5月の大気粉塵捕集日のうち、気象庁の調査により福岡県、鳥取県及び富山県において黄砂が観測された日の延べ日数は18日であった。このうち粉塵濃度が70μg/m³以上であった延べ日数は14日であり、Fe濃度が1000ng/m³以上であった延べ日数は9日であり、900ng/m³以上であった日を含めると14日であった。また、Pb濃度が30ng/m³以上であった延べ日数は8日であり、SO₄²⁻濃度が10000ng/m³以上であった延べ日数は13日であった。黄砂の観測が報告されず、粉塵濃度が70μg/m³以上、Fe濃度が1000ng/m³以上、Pb濃度が30ng/m³以上、SO₄²⁻濃度が、10000ng/m³以上のすべてに当てはまる日の太宰府市、湯梨浜町及び射水市における延べ日数は21日あった。これらの日においては、該当する地点において黄砂の観測が報告された日と同様の大気汚染があったと考えられた。PbとSO₄²⁻は長距離輸送汚染の指標となることが報告されており、越境汚染の影響が大きいことが示唆された。
表(4)−1 福岡県太宰府市、鳥取県湯梨浜町及び富山県射水市の大気粉塵濃度（2011年6月～2012年3月）

(μ g/m³)

$(\mu g/m^{3})$

捕集日	太宰府	湯梨浜	射水
2011/6/13	56.1	26.7	20.5
2011/6/14	71.2	21.0	13.6
2011/6/15	37.8	22.7	16.7
2011/6/16	5.3	19.4	20.5
2011年6月平均	42.6	22.4	17.8
2011年6月標準偏差	28.4	3.1	3.3
2011/7/11	21.5	13.9	22.7
2011/7/12	18.5	10.6	20.5
2011/7/13	14.1	16.9	21.5
2011/7/14	24.0	17.8	24.7
2011年7月平均	19.5	14.8	22.3
2011年7月標準偏差	4.3	3.2	1.8
2011/8/1	-	23.5	19.3
2011/8/2	-	23.0	23.0
2011/8/3	-	15.9	25.1
2011/8/4	-	18.8	24.0
2011/8/11	37.8	-	-
2011/8/12	31.3	-	-
2011/8/13	17.1	-	-
2011/8/14	19.1	-	-
2011年8月平均	26.3	20.3	22.9
2011年8月標準偏差	9.9	3.6	2.5
2011/9/5	28.0	37.8	18.9
2011/9/6	26.6	22.0	22.5
2011/9/7	35.3	24.9	24.4
2011/9/8	57.3	27.8	31.6
2011年9月平均	36.8	28.1	24.3
2011年9月標準偏差	14.2	6.9	5.4
2011/10/17	36.2	22.1	34.7
2011/10/18	39.2	30.3	28.2
2011/10/19	32.8	20.3	24.2
2011/10/20	35.3	22.7	27.8
2011年10月平均	35.9	23.8	28.7
2011年10月標準偏差	2.6	4.4	4.4
2011/11/7	-	15.5	18.2
2011/11/8	-	12.6	17.4
2011/11/9	-	13.6	15.7
2011/11/10	-	9.6	13.9
2011/11/14	53.4	-	-
2011/11/15	45.7	-	-
2011/11/16	27.5	-	-
2011/11/17	34.4	-	-
2011年11月平均	40.2	12.8	16.3
2011年11月標準偏差	11.5	2.5	1.9
2011/12/5	29.4	15.1	21.5
2011/12/6	42.4	17.6	19.2
2011/12/7	35.9	25.9	11.0
2011/12/8	28.8	14.0	6.2
2011年12月平均	34.1	18.1	14.5
2011年12月標準偏差	6.4	5.4	7.1

捕集日	太宰府	湯梨浜	射水
2012/1/23	17.3	-	10.2
2012/1/24	30.1	11.3	5.9
2012/1/25	26.1	13.3	9.9
2012/1/26	22.1	18.0	8.2
2012/1/27	-	28.5	-
2012年1月平均	23.9	17.8	8.5
2012年1月標準偏差	5.5	7.7	1.9
2012/2/1	37.3	18.9	15.5
2012/2/2	30.3	13.1	10.2
2012/2/3	-	16.8	-
2012/2/6	36.1	21.5	23.8
2012/2/7	46.0	26.0	11.2
2012/2/8	27.3	-	8.0
2012/2/9	28.4	14.9	5.9
2012/2/10	-	18.2	-
2012/2/13	23.4	-	24.5
2012/2/14	20.0	13.3	20.3
2012/2/15	49.4	33.6	33.4
2012/2/16	35.8	-	10.0
2012/2/17	-	14.3	-
2012/2/20	34.8	14.4	12.5
2012/2/21	25.8	35.5	31.6
2012/2/22	18.3	20.7	39.5
2012/2/23	49.1	46.6	37.2
2012/2/24	-	28.5	-
2012/2/27	27.2	9.4	17.6
2012/2/28	17.6	12.4	16.2
2012/2/29	30.1	12.5	20.4
2012年2月平均	31.6	20.6	19.9
2012年2月標準偏差	9.9	9.9	10.4
2012/3/1	26.0	17.1	30.5
2012/3/2	-	29.1	-
2012/3/5	10.7	8.2	9.4
2012/3/6	56.1	41.1	26.0
2012/3/7	80.2	53.5	33.3
2012/3/8	31.9	30.7	29.2
2012/3/9	-	39.0	-
2012/3/12	24.9	17.9	12.5
2012/3/13	36.2	16.1	11.3
2012/3/14	64.4	44.4	28.0
2012/3/15	75.3	23.7	28.2
2012/3/16	-	20.4	-
2012/3/21	42.7	25.9	39.5
2012/3/22	34.4	22.3	47.9
2012/3/23	-	16.1	-
2012/3/26	26.8	22.3	17.2
2012/3/27	38.7	57.4	59.2
2012/3/28	72.7	39.4	52.6
2012/3/29	90.6	38.1	67.9
2012/3/30	-	38.2	-
2012年3月平均	47.4	30.1	32.8
2012年3月標準偏差	24.0	13.3	17.7
表(4)–3 福岡県太宰府市、鳥取県湯梨浜町及び富山県射水市の大気粉塵濃度（2013年4月～2014年2月）

$(\mu g/m^{3})$

$(\mu g/m^{3})$

捕集日	太宰府	湯梨浜	射水
2013/4/1	53.5	43.8	27.4
2013/4/2	41.3	30.5	34.5
2013/4/3	37.4	27.3	17.1
2013/4/4	46.1	34.2	53.2
2013/4/8	44.7	42.3	22.3
2013/4/9	99.3	76.4	40.3
2013/4/10	39.8	24.8	15.8
2013/4/11	52.5	29.4	18.2
2013/4/15	54.4	66.7	45.7
2013/4/16	63.9	88.7	71.5
2013/4/17	49.2	34.9	51.8
2013/4/18	50.7	32.4	26.0
2013/4/22	40.6	23.8	18.3
2013/4/23	25.2	20.1	21.7
2013/4/24	32.4	28.1	13.6
2013/4/25	63.8	32.9	31.5
2013/4/30	45.6	91.0	51.2
2013年4月平均	49.4	42.8	32.9
2013年4月標準偏差	16.3	23.0	16.7
2013/5/1	38.2	30.4	6.6
2013/5/2	-	12.2	-
2013/5/7	39.8	16.2	14.5
2013/5/8	47.8	18.6	14.1
2013/5/9	60.4	41.4	38.2
2013/5/13	85.9	75.7	89.9
2013/5/14	71.3	58.5	74.7
2013/5/15	49.0	46.3	65.0
2013/5/16	62.7	21.9	27.6
2013/5/20	48.6	33.8	23.4
2013/5/21	107.6	58.5	49.7
2013/5/22	104.2	49.2	50.1
2013/5/23	72.2	21.5	20.6
2013/5/27	38.3	54.8	45.2
2013/5/28	22.0	13.8	35.7
2013/5/29	67.9	41.6	17.5
2013/5/30	75.9	47.2	23.9
2013/5/31	-	-	61.9
2013年5月平均	62.0	37.7	38.7
2013年5月標準偏差	24.0	18.6	23.7
2013/6/10	15.9	22.0	28.9
2013/6/11	18.8	-	33.9
2013/6/12	33.1	17.1	26.5
2013/6/13	37.9	23.5	26.0
2013年6月平均	26.5	20.9	28.8
2013年6月標準偏差	10.7	3.4	3.6
2013/7/8	16.4	24.8	14.1
2013/7/9	17.7	22.5	16.3
2013/7/10	20.6	24.9	14.6
2013/7/11	24.1	29.2	17.9
2013年7月平均	19.7	25.3	15.7
2013年7月標準偏差	3.4	2.8	1.7

捕集日	太宰府	湯梨浜	射水
2013/8/4	27.1	-	-
2013/8/5	36.8	29.0	18.1
2013/8/6	39.1	39.9	28.4
2013/8/7	36.7	43.0	34.4
2013/8/8	-	46.0	40.5
2013年8月平均	34.9	39.5	30.4
2013年8月標準偏差	5.3	7.4	9.5
2013/9/1	11.7	-	-
2013/9/2	4.7	14.7	12.0
2013/9/3	18.8	9.3	13.7
2013/9/4	23.8	9.4	7.4
2013/9/5	-	16.9	7.9
2013年9月平均	14.8	12.6	10.3
2013年9月標準偏差	8.3	3.8	3.1
2013/10/28	30.7	17.5	20.2
2013/10/29	32.8	20.9	21.2
2013/10/30	49.2	35.4	25.5
2013/10/31	44.7	26.8	35.1
2013年10月平均	39.4	25.2	25.5
2013年10月標準偏差	9.0	7.8	6.8
2013/11/11	20.1	12.1	5.3
2013/11/12	20.3	11.5	4.5
2013/11/13	21.7	11.0	8.3
2013/11/14	28.5	11.5	11.0
2013年11月平均	22.6	11.5	7.3
2013年11月標準偏差	4.0	0.4	3.0
2013/12/9	43.5	11.9	11.0
2013/12/10	34.4	30.1	14.2
2013/12/11	23.0	16.0	6.7
2013/12/12	25.0	15.5	5.6
2013年12月平均	31.5	18.4	9.4
2013年12月標準偏差	9.4	8.1	4.0
2014/1/20	71.2	39.0	9.9
2014/1/21	33.5	29.2	23.1
2014/1/22	31.1	20.0	10.6
2014/1/23	42.5	18.0	18.0
2014年1月平均	44.5	26.5	15.4
2014年1月標準偏差	18.4	9.6	6.3
2014/2/17	28.3	36.7	27.8
2014/2/18	27.6	29.4	19.0
2014/2/19	33.4	27.1	18.9
2014/2/20	28.0	15.9	24.1
2014年2月平均	29.3	27.3	22.4
2014年2月標準偏差	2.8	8.6	4.3
図(4)-1-1 福岡県太宰府市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-1-2 福岡県太宰府市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-1-3 福岡県太宰府市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-2-1 福岡県太宰府市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-2-2 福岡県太宰府市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-2-3 福岡県太宰府市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-3-1 鳥取県湯梨浜町の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-3-2 鳥取県湯梨浜町の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-3-3 鳥取県湯梨浜町の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-4-1 鳥取県湯梨浜町の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-4-2 鳥取県湯梨浜町の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-4-3 鳥取県湯梨浜町の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-5-1 富山県射水市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-5-2 富山県射水市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-5-3 富山県射水市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2012年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-6-1 富山県射水市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-6-2 富山県射水市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
図(4)-6-3 富山県射水市の大気粉塵濃度及び大気分塵中の金属元素濃度（2013年3月～5月） グラフ中の日付は気象庁による黄砂観測日（気象庁ホームページ[地球環境のデータバンク]）
表(4)-4 福岡県太宰府市、鳥取県湯梨浜町、富山県射水市の大気粉塵濃度と金属元素濃度の相関係数

福岡県太宰府市（2012年3月～5月）

金属元素	相関係数
Ba	0.13
Ca	0.79
Cu	0.13
Fe	0.83
K	0.80
Mg	0.70
Mn	0.84
Na	0.30
Ti	0.83
Zn	0.42
V	0.45
Cd	0.16
Pb	0.70
Ni	0.31
Cr	0.13

福岡県太宰府市（2013年3月～5月）

鳥取県湯梨浜（2012年3月～5月）

金属元素	相関係数
Ba	0.28
Ca	0.90
Cu	0.41
Fe	0.91
K	0.95
Mg	0.81
Mn	0.93
Na	0.28
Ti	0.90
Zn	0.50
V	0.70
Cd	0.77
Pb	0.74
Ni	0.22
Cr	0.35

鳥取県湯梨浜町（2013年3月～5月）

金属元素	相関係数
Ba	0.67
Ca	0.93
Cu	0.43
Fe	0.96
K	0.95
Mg	0.86
Mn	0.97
Na	0.30
Ti	0.90
Zn	0.26
V	0.88
Cd	0.88
Pb	0.86
Ni	-0.35
Cr	-0.18

富山県射水市（2012年3月～5月）

金属元素	相関係数
Ba	-0.21
Ca	0.80
Cu	0.03
Fe	0.88
K	0.85
Mg	0.76
Mn	0.86
Na	0.15
Ti	0.86
Zn	0.50
V	0.58
Cd	0.60
Pb	0.70
Ni	0.63
Cr	0.46

富山県射水市（2013年3月～5月）
表(4)–11 福岡県太宰府市、鳥取県湯梨浜町、富山県射水市の大気粉塵濃度とイオン濃度の相関係数 福岡県太宰府市（2012年3月～5月） 福岡県太宰府市（2013年3月～5月）

イオン	相関係数
Cl^{-}	0.06
NO_{3}^{-}	0.36
SO_{4}^{2-}	0.72
Na^{+}	-0.02
NH_{4}^{+}	0.60
K^{+}	0.64
Mg^{2+}	0.47
Ca^{2+}	0.76

イオン	相関係数
Cl^{-}	0.05
NO_{3}^{-}	0.63
SO_{4}^{2-}	0.65
Na^{+}	0.09
NH_{4}^{+}	0.58
K^{+}	0.46
Mg^{2+}	0.57
Ca^{2+}	0.90

鳥取県湯梨浜（2012年3月～5月）

鳥取県湯梨浜町(2013年3月～5月)

イオン	相関係数
Cl^{-}	0.05
NO_{3}^{-}	0.66
SO_{4}^{2-}	0.75
Na^{+}	0.02
NH_{4}^{+}	0.61
K^{+}	0.69
Mg^{2+}	0.34
Ca^{2+}	0.78

イオン	相関係数
Cl^{-}	0.12
NO_{3}^{-}	0.75
SO_{4}^{2-}	0.67
Na^{+}	0.23
NH_{4}^{+}	0.53
K^{+}	0.80
Mg^{2+}	0.41
Ca^{2+}	0.95

富山県射水市（2012年3月～5月）

富山県射水市(2013年3月～5月)

イオン	相関係数
Cl^{-}	0.10
NO_{3}^{-}	0.56
SO_{4}^{2-}	0.64
Na^{+}	0.10
NH_{4}^{+}	0.59
K^{+}	0.68
Mg^{2+}	0.41
Ca^{2+}	0.75

イオン	相関係数
Cl^{-}	0.18
NO_{3}^{-}	0.59
SO_{4}^{2-}	0.55
Na^{+}	0.32
NH_{4}^{+}	0.52
K^{+}	0.77
Mg^{2+}	0.59
Ca^{2+}	0.78
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

3月から5月に、黄砂の観測が報告されていないにもかかわらず、黄砂観測日と同様に大気粉塵濃度が高く、粉塵中の成分（金属元素、イオン）も黄砂飛散時と同様の日が多数あることが明らかになった。また、それらの粉塵では長距離輸送汚染の指標となることが報告されているPb濃度及びSO_{4}^{2-}濃度が高く、越境汚染の影響が大きいことが示唆された。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

黄砂飛散時に喘息患者で症状の増悪が起こることが報告されている。黄砂の観測が報告されないにもかかわらず黄砂飛散時と同様の大気汚染が起こる日が多数存在することが明らかとなり、喘息患者など感受性の高い人々に対し、黄砂日以外にも健康被害防止のために注意喚起する必要性について検討するための基礎資料となると考えられる。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（査読あり）>

特に記載すべき事項はない。

くその他誌上発表>

特に記載すべき事項はない。

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 高橋亮平、穀内修、西村幸風、藤田浩祐、秋山雅行、嵐谷圭一、池盛文数、稲葉洋平、片岡洋行、岸川直哉、世良暢之、出口雄也、鳥羽陽、船坂邦弘、洞崎和徳、山口孝子、長谷井友尋、渡辺徹志：第61回日本薬学会近畿支部大会（2011）「全国14地点における大気粉塵の変異原性及び化学成分の年内変動並びにそれらに対する長距離輸送の影響」

2) 長谷井友尋、穀内修、クゥリバリスレイマン、秋山雅行、浅川大地、嵐谷圭一、池盛文数、稲葉洋平、片岡洋行、岸川直哉、世良暢之、出口雄也、鳥羽陽、船坂邦弘、洞崎和徳、山口孝子、渡辺徹志：日本環境変異原学会第40回大会（2011）「全国14地点における大気粉塵の変異原性及び化学成分の年内変動並びにそれらに対する長距離輸送の影響」
3) 渡辺徹志、長谷井友尋、木戸瑞佳、相部美佐緒，湊沙花、世良暢之、船坂邦弘、浅川大地、池盛文数、渡部仁成：第53回大気環境学会年会（2012）「大気粉塵の化学成分及び生物活性の季節的変動」

4) 長谷井友尋、クゥリバリ スレイマン、高橋亮平、藤田浩祐、貴志茜衣、坂本みずほ、松井元希、池盛文数、盛山哲郎、木戸瑞佳、世良暢之、船坂邦弘、浅川大地、若林敬二、渡部仁成、渡辺徹志：衛生薬学・環境トキシコロジーフォーラム2012（2012）「日本海沿岸3地点における大気粉塵の化学成分の年内変動」

5) クゥリバリ スレイマン、長谷井友尋、渡辺徹志：第2回4大学連携研究フォーラム（2012）「大気粉塵の化学成分及び生物活性並びにそれらに対する越境輸送の影響」

6) 長谷井友尋、クゥリバリ スレイマン、高橋亮平、藤田浩祐、貴志茜衣、坂本みずほ、松井元希、小野遼、南嘉輝、山田真裕、池盛文数、盛山哲郎、木戸瑞佳、世良暢之、船坂邦弘、浅川大地、若林敬二、渡部仁成、渡辺徹志：日本薬学会第133年会（2013）「日本海沿岸における大気粉塵中の成分に対する越境輸送の影響」

7) 長谷井友尋、クゥリバリ スレイマン、高橋亮平、藤田浩祐、貴志茜衣、坂本みずほ、松井元希、小野遼、南嘉輝、山田真裕、池盛文数、盛山哲郎、木戸瑞佳、世良暢之、船坂邦弘、浅川大地、若林敬二、渡部仁成、渡辺徹志：日本薬学会第133年会（2013）「日本海沿岸地域における大気粉塵中の成分に対する越境輸送の影響」

8) クゥリバリ スレイマン、藤田浩祐、貴志茜衣、坂本みずほ、松井元希、小野遼、南嘉輝、山田真裕、長谷井友尋、盛山哲郎、木戸瑞佳、世良暢之、唐寧、鳥羽陽、早川和一、船坂邦弘、浅川大地、池盛文数、若林敬二、渡部仁成、渡辺徹志：衛生薬学・環境トキシコロジーフォーラム2013（2013）「日本海沿岸地域における大気粉塵中の成分の比較及び中国大陸からの越境輸送の影響」

9) Watanabe T, Coulibaly S, Hasei T, Funasaka K, Asakawa D, Sera N, Seiyama T, Kido M, Toriba A, Hayakawa K, Tang N, Zhao L, Chung HY, Watanabe M, Wakabayashi K: 11 $ ^{th} $ International Conference on Environmental Mutagens, Foz Do Iguacu, Brazil, 2013 "Trans-boundary air pollution with genotoxic compounds in East Asia"

10）クゥリバリ スレイマン、長谷井友尋、盛山哲郎、木戸瑞佳、世良暢之、唐寧、鳥羽陽、早川和一、船坂邦弘、浅川大地、池盛文数、若林敬二、渡部仁成、渡辺徹志：日本環境変異原学会第42回大会(2013）「北京及び日本海沿岸地域における大気粉塵中の変異原性の比較及び中国大陸からの越境輸送の影響」

11）クゥリバリ スレイマン、長谷井友尋、渡辺徹志：第3回4大学連携研究フォーラム（2013）「日本海沿岸地域の大気粉塵成分に対する中国大陸からの越境輸送の影響」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

特に記載すべき事項はない。
Research to Reveal Association of Human Health and Asian Dust by the Clinical and Basic Study

Principal Investigator: Masanari WATANABE

Institution: Tottori University

Department of Respiratory Medicine and Rheumatology,

Tottori University Hospital

36–1 Nishichou, Yonago 683–8504, Japan

Tel: +81-859-38-6537/ Fax: +81-859-38-6539

E-mail: watanabm@grape.med.tottori-u.ac.jp

Cooperated by: Kyoto Pharmaceutical University

## [Abstract]

Key Words: Asian dust, Airborne particles, Asthma, COPD, School children, Pulmonary function, Airway inflammation, Interleukin-8, $ PM_{2.5} $

Recent epidemiological investigations in eastern Asian countries have identified health effects of Asian dust storms (ADS). However, few studies of the association of an ADS with human health have been performed in Japan. The mechanism of exacerbation of asthma by an ADS is also unclear and this prompted us to investigate the effects of an ADS on the respiratory system.

In a telephone survey, we found that 8–22% of patients with asthma but less than 5% of patients with chronic obstructive pulmonary disease (COPD) had worsening of lower respiratory tract symptoms on ADS days. Thus, the ADS had a greater effect on these symptoms in patients with asthma. Adult patients had worsened scores for respiratory tract symptoms on ADS days compared to non-ADS days, based on daily recording of scores for these symptoms.

The morning peak expiratory flow (PEF) of schoolchildren was measured daily from March to May in 2012 and 2013. PEF values in these children were significantly reduced by exposure to the ADS. Increases of $ 1 \, \mug/m^{3} $ in SPM and $ PM_{2.5} $ were significantly associated with respective decreases in PEF of -2.2 and -2.6 L/min in all children, -2.1 and -2.5 L/min in children without asthma, and -3.1 and -3.7 L/min in children with asthma, respectively. Airborne particles collected on ADS days induced interleukin-8 in THP-G8 cells, but this effect was not observed for the original soil sample of the ADS. We also compared immune adjuvant effects and the influence on airway inflammation between ADS airborne particles and the original ADS soil in asthma model mice. Co-sensitization with ADS airborne particles and Dermatophagoides farinae (Df) increased the number of neutrophils and eosinophils in the airway. These results suggest that substances attached to ADS airborne particles, but
not the original soil sample, may play important roles in immune adjuvant effects and airway inflammation. Based on other results, we suspect that endotoxin attached to the airborne particles is a key substance in exacerbation of airway inflammation by an ADS.

In this study, we show that exposure to an ADS aggravates the respiratory tract system in adult patients with asthma and COPD, and in schoolchildren. Substances attached to ADS airborne particles may increase airway inflammation through elevation of interleukin-8.
課題名 5ZB-1203 担体固定化吸着剤を用いた環境中からの小規模分散型セシウム回収プロセスの実用化

課題代表者名 迫田 章義 （東京大学生産技術研究所 迫田研究室）

研究实施期间 平成24～25年度

累計予算額 117,000千円（うち25年度52,650千円）

予算額は、間接経費を含む。

本研究のキー 放射性セシウム、汚染土壌、プルシアンブルー、吸着

## 研究体制

(1) 土壤からのセシウム回収 (東京大学)

(2) 枝葉・樹皮などからのセシウムの脱離・脱着（石巻専修大学）

(3) 福島県内各地の環境試料の収集と分析 (福島大学)

研究協力機関

飯館村役場

## 研究概要

### 1. はじめに(研究背景等)

福島第一原子力発電所における未曾有の事故以降、放射性物質による環境汚染が深刻な問題となっている。なかでも半減期が長いセシウム137 $ ^{137} $ Csを水や土壌から除くことが最重要課題である。現在の土壌除染事業の最大の問題点は、膨大な量の汚染土壌の移動と保管であり、このことが、地元住民の早期帰村の実現を不透明にしているとも思われる。現行の政府による除染事業だけではなく、「汚染土壌を集積しない」「専門家でない地域住民などによる自らの除染が可能」な、小規模分散型の除染プロセスも必要であると思われる。

### 2. 研究開発目的

低コストで専門家の立ち会い不要な小規模分散型土壌除染システムの構築を行う。このプロセスの開発において特に重要となる以下の要素技術3点の最適化・スケールアップを行う（ベンチスケールにおける実験条件の改良や、1000L-土壌/日規模のプロトタイプ装置による除染試験）ことで本プロセスの実用化を目指す。

要素技術1：汚染土壤からの低環境負荷なセシウムの脱離⇒農地に還元しても差し支えない成分(肥料など)の添加と加温によって放射性セシウムを抽出する

要素技術2：扱いやすく安定した繊維状セシウム吸着材の開発⇒共存イオンとの競合吸着を含めて検討する

要素技術3：吸着剤からのセシウムの脱着・回収する手法の有用性を検討する

### 3. 研究開発の方法

(1) 土壤からのセシウム回収 (東京大学生産技術研究所)

(1)−A【プロトタイプ装置による汚染土壤からの放射性セシウムの除去・回収】(迫田研担当分)

本研究のプロセスでは、まず放射性セシウムで汚染された土壌からセシウムを抽出し、放射能濃度を大幅に低減することを目標として掲げた。土壌の除染の場合、既往の研究では環境負荷が大きい、スケールアップが難しいと等の問題がある。そこで本研究では、除染困難な土壌にも対応可能で、尚且つマイルドな処理条件で十分にスケールアップが可能な土壌セシウム抽出プロセスを開発することとする。試料は福島県内の畑または田んぼの土壌を扱い、放射能濃度測定にはγ線測定器であるNaI(Tl)検出器(ATOMTEX, RKG-AT1320A)を用い
た。

## 土壌セシウムの抽出実験

24年度は、添加する肥料の種類など基本的な実験条件の精査・除染率の最適化を行い、25年度は放射性セシウムを含む汚染水（土壌抽出液）の繰り返し利用、等のプロセス改良の有用性を検証した。

## 土壌抽出液からの放射性セシウム回収実験

上述の土壌セシウム抽出実験で回収した土壌抽出液にプルシアンブルー固定化吸着剤(PB布)を投入、吸着剤の投入時間と投入量の最適化を行った。

プロトタイプ除染装置による除染試験(スケールアップ)

本研究プロジェクトでは、100～200kgスケールの土壌除染を想定したプロトタイプ装置を設計・製作し、福島県飯舘村の飯舘クリアセンターに設置した。ベンチスケールの実験で最適化した放射性セシウム抽出条件をプロトタイプ装置に適用することで、本研究の土壌除染プロセスの実用性を検討した。

## (1) −B【放射性セシウム除染布の開発】(石井研担当)

開発プロセスは以下の3段階の技術の組合せとなる。

## 1 ) $ ^{137} $ Csの環境中物質、特に土壌から水溶液への脱着・脱離

天然土壤には約2ppm程度の安定セシウムが含まれ、1万Bq/kgの汚染土壤であっても $ ^{137} $ Csはその50万分の1程度である。環境負荷の小さな化学的処理法により、セシウムを脱着・脱離させる。

## 2 ) 水溶液から担体固定化セシウム吸着剤への吸着分離・回収

セシウム吸着剤であるプルシアンブルー(PB)を繊維上に直接析出させた吸着材を用いることで、水溶液中のセシウムの回分式吸着分離を行う。

## 3 ) 当該吸着材からの脱着・濃縮

当吸着材の酸等によるカラム脱着により高濃度に濃縮された $ ^{137} $ Cs水溶液を回収する。

これらを組合せたプロセスを早期に試作し、プロセス全体の最適化を図りつつ各要素技術のブラッシュアップを行った。

## (1) −C【草木灰からの放射性セシウム回収】(工藤研担当)

植物体サンプルとして、①スギナ、②下草（葉は卵形で輪生）、③下草（カヤツリグサ科植物）、④降雨時に小川になる溝にあった落ち葉、⑤茅を、福島県飯舘村のまでいな家周辺（N 37° 40′ 43″、E 140° 44′ 4″）にて採取した。サンプルの灰化は、一般的な家庭用焼却炉による燃焼、もしくは実験用の電気炉（福島大学佐藤研究室所有）によって行った。灰から除染布へのセシウム移行については、灰約10 gを水にけん濁させ、これに酢酸もしくは硝酸で酸性にして、このけん濁液を所定の温度・時間処理し、けん濁液をろ過したろ液にPB布を浸すか、もしくは、けん濁液に直接PB布を浸すことでセシウムの移行を試みた。その後、布や灰の残渣、ろ液などの線量を測定した。

## (1) −D【PBの分子構造の分析と最適化】(立間研担当)

本プロジェクトでは、除染用のセシウムイオン吸着剤としてプルシアンブルーを用いている。プルシアンブルーは、その酸化還元状態によって色や諸性質が変化することが知られている。プルシアンブルー（PB）を還元したプルシアンホワイト（PW）は、単位格子中の負電荷を中和するための対力チオンを取り込まなければならないので、カチオンであるセシウム吸着に適した環境である可能性がある。一方、プルシアンブルーを酸化したプルシアンイエロー（PY）は、単位格子の正電荷のため、カチオンであるセシウムイオンを取り込みにくい可能性が考えられる。よって、プルシアンブルーの酸化還元状態が変化すると、プルシアンブルーへのセシウムイオンの吸着能が変化すると予測される。

ここでは板谷らの報告(K. Itaya et al., Appl. Phys., 1982, 53, 804)などを参考にして酸化インジウムースズ(ITO)透明電極にプルシアンブルーを固定化し、酸化還元状態を電気化学的に制御したプルシアンブルーのセシウムイオン吸着特性を調べた。

## (1) −E【除染土壤を用いた植物栽培】(迫田研担当)

本研究プロジェクトで開発した土壌セシウム回収プロセスで除染した土壌を使って農業生産の再開が可能であるかを検証する為、除染土壌を用いた植物栽培試験を行った。

植物栽培の前に、除染土壌を用いた発芽試験を行った。ここでは、除染前の土壌（52000Bq/kg）に(1)-Aで記述した除染プロセスを適用し、放射能濃度を低減した土壌を除染土壌とした。ここでは、除染前の土壌と除染土壌の2種類を湿らせたうえで植物の播種を行い、発芽の有無を確認した。
栽培試験では5種類の植物（稲、ソルガム、菜の花、はつか大根、そば）の生育を試みた。ここでは、除染前の土壌、除染後土壌および除染後土壌と市販園芸土壌の混合土壌（1：1）の3種類の土壌を用いて各植物の成長および植物への放射線吸収量の比較を行った。

## (2) 枝葉・樹皮などからのセシウムの脱離・脱着（石巻専修大学）

原発事故の影響で放射能降下物を受けた阿武隈高地の飯舘村を主なる対象として調査を行った。放射能測定は原発事故後2年目と3年目の樹木落ち葉、河床付着物、里山山林の斜面表層土壌および表層下土壌と平水時河川水である。また2013年10月台風26号に伴う大雨で出水した源流域河川と沢および渓流を対象に出水時の濁水を採取し、濁水中放射能測定も行った。試料放射能測定結果を根拠に、4つのシナリオで大雨出水時に里山山林や田島牧野から源流域水系へと運び込まれ、下流へ運ばれていく放射能輸送量を評価した。

## (3) 福島県内各地の環境試料の収集と分析 (福島大学)

本業務の主題である小規模分散型の除染技術の開発と実用化、土壌除染のための処理条件の検討、プロトタイプ装置を用いた実証試験で使用する土壌選定のため放射性核種に汚染された土壌の採取と土壌中の放射性セシウム濃度測定を行った。

## （3−A）福島大学構内ならびに福島市渡利地区の土壌試料の採取と分析

平成24年度は、土壌試料の採取法の検討ならびに放射性セシウムの沈着状況を確認することを目的とし福島大学構内、福島市渡利地区において土壌の採取を行った。(A)福島大学共生システム理工学類共通棟裏の土手において、鉛直方向に試料を採取し深さ方向の放射性セシウム分布状況の調査を行った。表層から深さ10cmまでを2cm間隔で土壌を表層から削り取り試料（5試料）とした。(B)共生システム理工学類共通棟入り口、(C)福島大学西口近く、(D)福島大学溜池近く、大学構内3地点では、表層土壌から深さ5cmを深度限度とし土壌の採取を行った。

大学敷地外の土壌試料として、福島市内において空間線量率の高い地域である(E)福島市渡利地区の畑で土壌の採取を行った。福島市渡利地区では、手動式土壌試料採取器を用い鉛直方向の土壌採取（Core試料）と表層土壌（表層から深さ5cm）の採取を行った。Core試料は、表層から深さ5cmまでを5mm間隔で切断分取し、鉛直深さ方向における土壌試料としてそれぞれの層（10試料）の放射性セシウム濃度測定を行った。

## （3-B）飯館村土壌試料の採取と分析

飯館村での土壌試料は、村役場との除染装置設置に関する話し合いの中で採取可能な地点の紹介と地権者の了承を得て土壌の採取を行った。採取地点は、飯館村飯樋地区の水田、飯館村深谷地区の水田である。土壌は、深さ5cmまでを許容深度として表層から深さ5cmの土壌を採取し、土壌中の放射性セシウム濃度の測定を行った。2地点の土壌は、平成24年度における除染処理条件の検討ならびに除染装置による実証試験で使用している。平成25年度から深谷地区水田土壌を除染実証試験ならびに除染処理条件の検討に用いる主要な土壌試料とする方針となった。平成25年度は、深谷地区水田において放射性セシウムの鉛直方向の分布調査を行った。手動式土壌試料採取器を用い鉛直方向の土壌を採取（Core試料）、採取土壌の表層から深さ10cmまでを5mm間隔で剪断分取し、放射性セシウム濃度の測定を行った。これら土壌層に本プロジェクトで行っている除染処理法を適用し鉛直方向の土壌に対する除染効果をみた。

本プロジェクトでは、除染処理後土壤を採取場所である農地に戻し、中間貯蔵施設に保管する土壤の減量化や農業生産への利用を考えている。除染処理後土壤を農地に戻した状況を再現し、基礎データを得るため深谷地区水田において鉛直方向分布調査試料とは別に採取したCore試料を用いて実験を行った。除染後土壤還元実験として、Core試料の表層-5cmまでの土壤の除染を行い、除染後の土壤を5cm以下の下層土壤と混合し、放射性セシウム濃度、電気伝導率（EC）、pHの変化を観察した。下層土壤として本実験では、5cm-10cm、5cm-15cmの2条件を設定した。

## (3−C) NaI(Tl) 検出器の性能特性

放射性セシウムの濃度測定に使用しているNaI(Tl)検出器の測定特性を取ることを目的とし、放射性セシウム濃度既知試料を用い、それぞれのマリネリ容器における試料規定量（1L:1000g、0.5L:500g、0.1L:100g）よりも少ない条件で測定を行い放射性セシウム濃度の測定値が試料重量によってどの様に変化するのか確認を行った（平成24年度）。平成25年度は、土壌量（試料量）の少ない状況下における測定値の過大評価を補正するため補正式の作成を試みた。補正式は、平成24年度報告した測定値から作成した。補正式による補正值の精度確認のため飯館村深谷地区水田土壌を任意の試料量で測定し、装置から出力された放射性セシウム濃度を補
正式で補正を行い、この補正した放射性セシウム濃度とマリネリ容器に規定量入れ測定した値との比較を行った。また、補正式を使用しないで装置から出力された濃度との比較も合わせて行った。最後に、マリネリ容器の規定量よりも試料を多くした状態で測定を行い、測定値がどの様な傾向を示すのかについても確認を行った。

### 4. 結果及び考察

## (1) 土壤からのセシウム回収 (東京大学生産技術研究所)

## (1) －A【プロトタイプ装置による汚染土壤からの放射性セシウムの除去・回収】

## 土壌セシウム抽出条件の最適化

土壌を肥料水溶液中で加熱することで土壌に吸着した放射性セシウムの抽出を試みた。抽出に肥料成分を使う理由は、肥料溶液に含まれるカリウムイオンやアンモニウムイオンなどの一価のイオンが土壌に吸着したセシウムイオンの脱離を促進するためである。ここでは環境負荷を抑えるため、一般的な無機肥料を採用、そこに土壌を投入して加熱攪拌することでセシウムの抽出分離を行った。

セシウムの抽出量は肥料の性質に加え、肥料溶液のpHによっても大幅に変化することが判明した。肥料と酸の種類による土壤セシウム抽出量を比較したところ、リン酸1カリウムと硝酸を組み合わせた場合に最もセシウムの抽出が促進されることが明らかになった（図1、図2）。更には抽出時の肥料濃度、抽出時間・温度といった実験条件を精査して、土壤セシウム抽出条件を最適化した結果、飯館村深谷地区の水田土壤に対して約60～70％の除染率を示した。この結果は放射能濃度の高い微粒子の回収除去を行わなかった場合であり、プロトタイプ試験装置を使った除染試験では微粒子除去を併用することで、最大で約90％の除染率を達成した（後述）。また、土壤セシウム抽出で発生する汚染水（土壤抽出液）は肥料濃度とpHを再調整することによって再び土壤セシウム抽出に利用することができる。ラボスケールでは5回の土壤セシウム抽出を5回繰返しても土壤除染率はほとんど低下しないことを確認できた。

図1 種々の酸によるセシウム抽出量の比較 図2 種々の肥料による除染率の比較

## 土壌抽出液からの放射性セシウム回収実験

次に、土壌から脱離させた放射性セシウムを含む土壌抽出液から、プルシアンブルー固定化吸着剤（PB布）を用いてセシウムを回収・濃縮する手法の最適化を検討した。PB布は夾雑物を大量に含む土壌抽出液からであっても容易に、かつ選択的にセシウムを吸着回収できるが、プルシアンブルーのセシウム吸着は平衡に到達するのに非常に長い時間がかかった（土壌抽出液からのセシウム吸着の場合1週間～2週間以上）。従って、実際のセシウム吸着剤（PB布）の運用では平衡状態の理想的な吸着量ではなく、吸着速度を考慮した非平衡の吸着状態を想定する必要があることが分かった。