Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
ル a 量が高く、藻類が中層で増加したことが判る。水質環境から、夏期に成層して、温度躍層下で溶存酸素が極大になり藻類の一次生産が大きい事が判った。また、底層では無酸素になり水深 10m 以深ではワカサギの生息ができなく、電気伝導度が上昇していて底泥からの溶出が推定された。主な藻類は珪藻の Cycolotella sp. と星状群体の Fragilaria sp. であった。同じく珪藻の Aulacoseira ambigua が水深 15m 付近に多かった。湖心にて植物プランクトンの指標であるクロロフィル a 量は循環期である 5 月には水深間で一様であったが、徐々に 6m から 12m までの変水層にクロロフィル a 量が多く、秋の循環期には全層が一様になった。

## 3 ) 沈澱量調査

沈澱トラップで沈澱量の季節変化を係留1日と係留2週間の値で比較した。2週間法では循環期の6月や10月には沈澱量が多くなり、一方成層期には沈澱が少なくなった。湖心と沿岸部での沈澱量を比較すると、明らかに沿岸部が2-3倍多く、湖底の巻き上げによる再懸濁による見かけ上の沈澱量が増えた。沈殿物量は6mや14mで大きな違いは見られなかった。

## 4 ) 粒度分布調査

LISST-100Xを使って粒度分析を行ったところ、水深毎に含まれる植物プランクトンの種類や大きさに関係して、粒径分布が変化することが見られた。赤城大沼の表層と流出河川の粒径分布は、74.5μmをピークとする大型有機態凝集粒子が少ないために植物プランクトンと思われるピーク（14.2～23.4μm）が明確である。流出の粒径分布の形状は湖心と相似で、湖心よりも高い体積濃度になっていた。夏期の成層期には一次粒子として5.3μmの粒子、植物プランクトンとして12.1μmの粒子が見られ、三次粒子として63.1-87.9μmの粒径の粒子がピークを作っていた。冬期の雪氷下の成層期には、水深2-12mに一次粒子として6.0μmの粒子があり、二次粒子として水深1～12mに43.9μmの粒径粒子が存在し、冬期は約1/10の濃度であった。

## 5 ) 摂餌実験と安定同位体比調査

ワカサギが生きたタマミジンコを食べる様子をハイビジョンカメラと、ハイビジョン規格のハイスピードカメラを用いて撮影した。ワカサギの食物連鎖によるCs生物濃縮メカニズムを明らかにするため、動植物プランクトン、底生動物および魚類の窒素・炭素安定同位体比を測定して、食物網を明らかにし食物からのCsの移行量を推定するためサンプルを調製した。底質表層および魚類の窒素・炭素安定同位体比を図8に示した。ワカサギの窒素安定同位体比は約9‰で、ヨシノボリ、ウグイ、オイカワとそれほど違いはなかったが、底質の窒素安定同位体比とはかけ離れており、直接底泥を摂食する可能性は低い。ワカサギの炭素の同位体比は他の3魚種より軽くなっており、植物プランクトン由来の炭素を起源とする食性であると推察された。

ワカサギの Cs 濃度が高く、沿岸の浅瀬が再懸濁して約 5 倍の堆積量、その Cs 濃度も高いことから、当初底質の再懸濁由来の粒子がワカサギへ移行する仮説を立てた。しかし、窒素安定同位体比、ハイスピードカメラによるビデオ映像観察から結果から、直接に底泥粒子を摂餌している事は考えにくく、底質の再懸濁由来の餌からワカサギへ積極的には移行していないと考えられた。

図9にはワカサギの胃内容物と模式図を示す。ワカサギの胃内容物には動物プランクトンの卵やその分解された体が見られ、動物プランクトン食であった。一方、それ以外にも微細藻類や珪藻が見られた。微細藻類は生きた細胞であることが判明した。動物プランクトンの胃内容物として未消化な微細藻類を取り込んでいた。大型の群体を作る藍藻類、長い珪藻は動物プランクトンの餌にはなり得ないことから、直接ワカ

図8 底質表層および魚類の窒素・炭素安定同位体比

図9 ワカサギの胃内容物と模式図

サギが長い珪藻を選択したか動物プランクトンを摂食する際に誤飲したと考えられた。先の同位体比分析から他魚種より軽い炭素の同位体比を示したことを考え合わせると、ワカサギの餌として間接的・直接的に植物プランクトンは重要な位置を占めていると考えられた。

## 6 ) 渓流からの流砂による Cs 量の把握

赤城大沼の流入河川は覚満川のみであるが、集水域の一部である。約7割は地下水もしくは湧水起源とされている（近藤・濱田，2009）。台風や大雨による洪水時には、Csを含む濁水が表層を流れて通常の涸れ沢から流入する。そこで、流入量の多いと考えられた涸れ沢に流砂トラップを設置し回収した。平均して約1200 Bq/kgの土砂が台風時には流入すると定性的に見積もられた。粒径の大きい石や砂は湖岸近傍に堆積するが、細粒分は湖内に拡散して再堆積すると予想された。

## 7 ) 土地利用解析
赤城大沼とその集水域に2011年3月15日に飛来した放射性物質は赤城大沼とその集水域の地形に沿って流れ込んだ。当時は、積雪があると考えられ、その有無によって流下の仕方が夏期と異なることが想定される。2011年3月のRapidEye画像から多くの場所は積雪で覆われ、ごく一部の場所では積雪が少ない事が解った。当時の放射性物質は積雪面と土壌に直接降下したことがあると推定された。そこで、赤城山地蔵岳の一ラインの5ヶ所で空間線量と土壌採取による放射性物質の蓄積量を見積もった。標高約1500m付近の積雪が少ない場所には、いわゆるホットスポットを形成し、2012年10月には $ ^{137} $ Csで15万Bq/m²あり、2013年5月には10万Bq/m²に下がっていた。約半年で約2割が流下したと考えられた。

## 8 ) 水文解析により大沼の Cs 物質收支

水文解析により大沼の Cs 物質収支を計算した。赤城大沼用水から5月から9月まで人為的に放水がされ、2012年には389万 $ m^{3} $ /年、2013年には264万 $ m^{3} $ /年が放水されたと推定される。水深別の放射性物質濃度は平均して0.115 Bq/Lの $ ^{137} $ Csが存在しており、年間の流出量を掛け合わせると、2012年には4.5×10^{8} Bq/年(0.45 GBq/年)、2013年には3.0×10^{8} Bq/年(0.30 GBq/年)の $ ^{137} $ Csが放流されたと推定された。湖全体（26.1 GBq）からすると年間約1.7%(2012年)と1.1%(2013年)が大沼から消失したと推定された。

2012 年の沈殿物に含まれる放射性 $ {}^{137}Cs $ の量は、6 月の循環期には約 $ 69Bq/m^{2}/day $ 夏期の成層期にやや下がり、秋の循環期に最大で $ 206Bq/m^{2}/day $ となった（図 10）。赤城大沼の湖岸周辺の沈殿物に含まれる放射性 Cs の量を測定した。8 月 8-9 日、8 月 21-22 日、10 月 4-5 日の浅場の $ {}^{137}Cs $ 沈殿量はそれぞれ 1070, 340, 653 $ Bq/m^{2}/day $ であった。再懸濁によるため見かけ上湖心の沈殿量よりも大きくなっていた。

図10 湖沼沈殿物と沈殿物の Cs フラックス（2012年）

## 9 ) 底泥の移動シュミュレーション

台風による風波で引き起こされた底泥の移動シュミュレーションを行った。検討対象とした強風イベントは、Case 1:2013 年台風 18 号（2013 年 9 月 16 日 1:00～9 月 18 日 23:00 :70 時間）風速最大時の風向：南東→9 月 18 日に採水調査があった。その結果、台風 18 号による風波で引き起こされた底泥の移動シュミュレーション（2013 年 9 月）では、表層は南東の流向が起こり、北西の湖面が乱れて底層の流れが北西から南東へ 2 筋の濁水が移動したことが計算された。風が止むと直ぐに流れが収まるため底層の濁水の移動は長くは続かない事が解った。大型の台風が赤城山周辺を通過することで周辺部の底泥は乱され Cs を含む細粒粒子は再移動するであろう事は予想された。

## 10 )大沼底質と湖水の実験水槽実験

今後の対策はどうするか？そのため、対策効果と残留と流出の割合については、定量的に解明して行く必要がある。その時想定されるシナリオとして次の4つが想定できる。A)なりゆきシナリオ・予測、B)浚渫による除去・除染の効果・予測、C)ゼオライト等の添加による封じ込め、D)K、安定Csの添加による希釈効果。そこで、実際に湖沼で起こっている底泥再懸濁仮説の証明、適応策としてCsと同族元素であるカリウムや安定Csを拮抗剤として実験区に加えた。また、安全性のある無機物質であるゼオライトを加えて底質攪拌再懸濁区・非攪乱区・底質除染区実験とした。その結果、何れの区でも底質設置1ヶ月後に藻類由来のクロロフィルa量10μg/Lを示した。カリウム添加100ppm区では実験区の藻類は増加せず、対照区に比べても低かった。一方、安定Csの添加100ppm区では藻類の増加をもたらした。攪乱区やゼオライト添加区は対照区との違いはなかった。この実験条件程度では、攪乱やゼオライトには生態系への影響は認められない。カリウム添加は藻類が予想より減少し、安定Cs添加すると藻類が増加して富栄養化する懸念があることが判った。

## (4) 放射性セシウム汚染の将来予測

## 1 )サンプリング計画の立案

赤城大沼の地理的特徴とセシウムの地球化学的特徴に基づいて、共通のサンプリング計画を立案した。各サブグループの目的と専門性、研究の進行状況によって、随時修正する必要があるので、これはガイドラインとしての位置づけである。

赤城カルデラには大沼、覚満淵、小沼が湖沼として点在している。赤城大沼からの環境試料としては、ワカサギ、食餌となるプランクトン、湖水、流出水、流入水、底質を対象とする。大気粉塵については、FDNPP起源の放射性セシウムの降下は終了しており、近傍の山体などからの巻き上げ分のみとなっていることから、サンプリング対象とはしなかった。大沼の流入水路は東側の覚満淵側に位置し、流出水路は西側の湖尻地区に位置していることから、湖水・プランクトンの採取地点は東側・湖心・西側の3地点を選んだ。
また、水深に対する温度勾配の季節変化によって、湖水は静かに成層を成している時期と上下方向に対流が発生して、底質の巻き上がりも起こる時期があることが分かっている。このため、大沼の環境試料のサンプリングは湖水の攪拌状況に注意しながら実施することとなった。湖水の対流と成層が起こる時期があることは、季節変化及び経年変化を解析する上でも重要なファクターとなった。

覚満淵は沼より高い位置にあるため、二つの湖沼を結ぶ覚満川は大沼への流入水路となっている。この位置関係から覚満淵の放射性セシウム濃度は大沼での濃度を決定する重要な因子と考えられた。そこで、覚満川に近い区域に水と底質のサンプリング地点を設定した。

大沼周辺の外輪山、中央火口丘は過去に崩落を繰り返している。十年のスパンでは相当に大規模な崩落が発生し、底質に周辺の山土が大量に流入するとみられる。山土中の放射性セシウムの分布状況を把握するために、登山道周辺にサンプリング地点を定めて、表層土壌を採取することとした。大沼周辺の山体は異なる時期に噴出した火山性の岩石で構成されており、雲母や粘土鉱物などの放射性セシウムをよく吸着する鉱物の割合はそれぞれに異なる。このため、サンプリング地点は大沼周辺で集水域を形成する全ての山体を対象とした。

山林の樹木が放射性セシウムを留め置き、山土の放射性セシウム濃度の上昇を遅延させるケースがチェルノブイリでは報告されている。しかし、FDNPPが発生した3月は雪上に放射性セシウムが直接降下するために、葉による吸着保持は起こりにくかったとみられる。

## 2 )放射性セシウムの分布状況の把握

他のサブグループの観察データおよび実験データを総合的な立場からとりまとめた。それぞれのグループからは見落とされがちとなりがちな視点からのとりまとめを図り、全体として、赤城大沼のワカサギ中の放射性セシウムの取り込みの経路を地球化学的な立場から解明し、将来予測につながるものを見出すこととした。

ワカサギ中の放射性セシウム濃度を決定する要因は、食餌となるプランクトン中の濃度と両者に共通に影響するとみられる湖水中の濃度である。ワカサギ、プランクトン、水のそれぞれの量の違いから見て、一次近似としては、ワカサギやプランクトン中の放射性セシウムは水中の放射性セシウム濃度に影響を与えない。一方、水中の放射性セシウム濃度はワカサギやプランクトン中の放射性セシウムの蓄積量を決定する。このため、生物の寄与を考慮しないでボックスモデルを形成して水中の放射性セシウム濃度を規定する要因を抽出することとした。

赤城大沼西側の流出河川の河口域周辺でのサンプリングにより、放射性セシウムの流出量を求めることが出来る。すなわち、流出量は、水門の開閉により人工的に制御されているので、既知である。放射性セシウム濃度が分かれば、時間当たりの放射性セシウム流出量が判明する。東側の流入河川の流水についても、流入量と放射性セシウム濃度から、ある時間当たりの放射性セシウムの流入量を同様に求めることが出来る。ただし、流入は人工的なプロセスではないので、水の流入量は推定する必要がある。流出量から集水域への降水量を差し引いたのが覚満川からの流入量ということになる。これらに、放射性セシウムによる汚染の初期値として、2011年春の放射性セシウムの集水域への降下量の推定値を含めることで、放射性セシウムの経年変化についてのボックスモデルが成立する。

## 3 )将来予測

流入水路の流水中の放射性セシウム濃度が極めて低い場合には、降水により徐々に大沼の湖水が希釈されているとする単純な地球化学的モデルが近似的に成立することになる。ただし、湖水中の放射性セシウム濃度が流入水の放射性セシウム濃度に近づいて来ると希釈効率は低下し、一定値に漸近するとみられる。ただし、降水による希釈と底質による吸着のため、この値は、流入水の放射性セシウム濃度を下回るはずである。

前年度の研究成果のみでは不明瞭であったが、二年間の湖水のデータを通覧すると、経年変化としての放射性セシウムの減少の傾向がはっきりと認められた。湖水への放射性セシウムの付加はほとんどなく、降水や流入水による希釈により、放射性セシウムがゆっくりと減少しているとみられる。しかし、実測値から推定される放射性セシウム濃度の漸近値は依然として高い。これは、観測期間が短いために、データに基づいて帰納的に将来予測することが困難なためである。しかし、前項で述べたように漸近値はさらに低い値となることが予想される。

これに対して、ワカサギの放射性セシウム濃度の経年変化についてみると、比較的速く減少していく成分とゆっくりと減少していく二成分が存在しているようにみえる。後者については、観測期間が短いものの、年周期で変化する成分(生物活動や湖水の対流混合など)の存在を想定することで説明される。すなわち、放射性セシウムを含むプランクトン骨格が、湖の循環期に湖底より巻き上げられ、これをワカサギが捕食して体内に取り込んだとみられる。このため、ワカサギ中の放射能については水中の放射能濃度のみが関係するわけではなく、水系における水の動きやこれにより運ばれるプランクトンの移動などの要因が影響することが明らかとなった。

このように、少なくとも溶存態と懸濁態の二種類の化学的様態で、放射性セシウムは湖水中には存在している。海水系などの鉛直方向の移動距離が長い系の場合には、プランクトンの沈降は表面海水からの元素の除去過程にしばしば重要な働きを演じるとされる。海洋については、表層水から速く除去される成分としての懸濁態セシウムとゆっくりと除去される遊離の溶存態セシウムが存在するとみられる。赤城大沼の場合には、深度が浅いために底質表層の懸濁態セシウムが循環期に水系に戻るので、ワカサギが一旦沈降した放射性セシウムを
取り込む機会が発生していると考えられる。

放射性セシウムが赤城大沼の水系に混入する以前から、非放射性セシウムは湖水中で定常状態に達していたと考えられる。その化学的形態は、溶存イオン、粘土鉱物のカリウムが占めているサイトを交換、フランクトン骨格への収着などが考えられる。放射性セシウムのフォールアウトとしての流入は既に完了しているので、いずれは非放射性セシウムの動態と一致した挙動を示すことになる。

### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

・溶出する可能性のある放射性Csの化学形態別割合(F1+F2)は1～10%程度であり、放射性Csは今後溶出する可能性が極めて低く、周辺環境に対する影響はほとんどないことが予測される。

・赤城大沼に生息するプランクトンに含まれる安定同位体Cs及び放射性Csは、可溶な形態（F1 + F2）が湖底質及び周辺土壌よりも高い割合であることがわかった。このことからプランクトンは赤城大沼に生息するワカサギの放射性Cs濃度に関連があることが示唆された。

・測定された群馬県内に降下した放射性セシウム量は文部科学省の実施した航空機モニタリング調査で示された値と整合し、また赤城山一帯に降下した放射性セシウムは群馬県下のほかの山間部に降下した放射性セシウムと同程度であった。

・赤城大沼および群馬県内の対照湖沼に生息する魚類、水生植物、プランクトンなどの水生生物の放射性セシウムレベルを測定しその実態を明らかにした。特に、赤城大沼のワカサギについては、詳細な濃度測定を実施して経年変化を調べたところ、2011年8月から2012年9月までは急激な減少傾向を示したが、それ以降は漸減傾向を示している。また、湖の全循環期である10～11月にワカサギの放射性セシウム濃度の上昇を確認した。

・赤城大沼の湖水、赤城大沼への流入河川、湧水、さらに対照湖における湖水の放射性セシウムレベルを測定したところ、赤城大沼の放射性セシウムレベルは、他の試料に比べて現在も一桁高レベルであった。また、赤城大沼において水深別の放射性セシウム濃度の測定を行ったところ、水温躍層が形成される時期は、低層が高レベルになることが明らかとなった。

・湖沼水質・プランクトン組成調査・粒度分布調査を行い、深度別、季節別の懸濁物質量（ss）、プランクトン量、沈殿量を明らかにした。

・動植物プランクトン、底生動物および魚類の窒素・炭素安定同位体比測定、および胃内容物解析により、ワカサギの食物網を解明した。その結果、ワカサギは主にプランクトン由来の餌を食べ、さらに底泥の影響は少ないことが分かった。これはワカサギの採餌のハイスピードカメラによるビデオ撮影によっても裏付けられた。

・大沼底質と湖水による実験水槽実験を行い、安定Cs、K、また、ゼオライトなどを添加し、その生態系への効果・影響を評価した。その結果、カリウム添加は藻類が予想より減少し貧栄養湖化し、安定Cs添加すると藻類が増加して富栄養化する懸念があることが判った。

・湖水に関し、経年変化としての放射性セシウムの減少の傾向がはっきりと認められた。湖水への放射性セシウムの付加はほとんどなく、降水や流入水による希釈により、放射性セシウムがゆっくりと減少しているとみられる。

## (2) 環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

「特に記載すべき事項はない」

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

## ☐ 汚染は継続中

赤城大沼のワカサギの放射性セシウムレベルは、2014年3月の段階で、食品の規制値100 Bq/kgをわずかに下回る～80 Bq/kgであるが、出荷自貴要請は解除されず汚染問題は継続している。遊漁者は例年の3分の1程度であり、地元の経済的被害も継続中である。当初汚染が見出された福島県檜原湖や県内の榛名湖を除く他の湖沼においては、ワカサギの放射性セシウム汚染は既にほぼ解消している一方、赤城大沼はじめ榛名湖、中禅寺湖（栃木県）、沼澤湖（福島県）などの閉鎖性の強い湖沼では、ワカサギやヒメマスなどの汚染がむしろ顕在化し、本問題が普遍的な現象であることが明らかになっている。

## ○湖沼の閉鎖性が原因

赤城大沼湖水中の全放射性セシウムレベルは、2013年12月で～0.11 Bq/kgを示している。これは2011年の約半分のレベルであるが、他の水系の10倍以上のレベルである。また、ワカサギの放射性セシウムレベルと湖水レベルは高い相関を示した。これは湖水→植物プランクトン→動物プランクトン→ワカサギの食物連鎖（濃縮係数～1400倍）によりワカサギの高レベル汚染が生じているためである。一方、湖水レベルがゆっくりとしか減少しない原因は、赤城大沼の閉鎖性、すなわち、湖水の平均滞留時間が約2.3年であることによると考えられる。本研
究により、集水域からの流れこみ、湖底質への沈降、湖底質からの再溶解プロセスは、放射性Csの湖水レベルに大きな影響を与えず、湖水からの放射性Csの流出（すなわち、流入水による希釈効果）だけで湖水レベルがほぼ決まっていることも明らかとなった。

## 〇汚染は解消するが長期間を要する。

前節の結論により、赤城大沼の放射性Csの湖水レベルはゆっくりだが、着実に減少していく。それに伴って、ワカサギ中の放射性Csは、季節変動を繰り返すものの減少していくことが予想される。したがって汚染は徐々に解消していく。しかし、湖水の放射性Csの減衰速度は、半減期で表すと1.6年程度であり、汚染はしばらく継続すると予想される。一方、その減衰を早めるためには、湖内の放射性Csの循環を断ち切る方策が必要である。さらに、本研究により、閉鎖系湖沼の汚染状況の把握と将来予測には、湖水の放射性Cs濃度と水の平均滞留時間が最もよいパラメータとなることが分かった。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## (1) 主な誌上発表

## <査読付き論文>

1）角田欣一、相澤省一、森勝伸、齋藤陽一、小崎大輔、小池優子、阿部隼司、伏見紅季、鈴木究真、久下敏宏、泉庄太郎、田中英樹、小野関由美、野原精一、薬袋佳孝、長尾誠也：福島第一原子力発電所事故による赤城大沼を中心とする群馬県の放射性セシウム汚染について、第14回「環境放射能」研究会Proceedings, 2013, 205-213.

2) 齋藤 陽一、小池 優子、松島 亮、中島 信洋、相澤 省一、角田 欣一、森 勝伸、板橋 英之: 逐次抽出試験及び溶出試験による浄水発生土中の放射性セシウムの安定性に関する評価、分析化学、2013, 62, 1013-1021.

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1) 角田欣一、相澤省一、森勝伸、齋藤陽一、小崎大輔、小池優子、阿部隼司、伏見紅季、鈴木究真、久下敏宏、泉庄太郎、田中英樹、小野関由美、野原精一、薬袋佳孝、長尾誠也、「福島第一原子力発電所事故による赤城大沼を中心とする群馬県の放射性セシウム汚染について」、第14回「環境放射能」研究会、2013年2月26～28日、つくば市.

2）小池優子，森勝伸，伏見紅李，齋藤陽一，阿部隼司，小崎大輔，板橋英之，角田欣一，相澤省一，「群馬県東部の河川と湖の底質及び周辺土壌に含まれる放射性セシウムの分布及び化学形態別分析」，日本分析化学会第62年会，東大阪市·近畿大学，2013年9月11日.

3）鈴木究真、田中英樹、泉庄太郎、小野関由美、松岡栄一、久下敏宏、佐藤敦彦、相澤省一、森勝伸、薬袋佳孝、野原精一、長尾誠也、角田欣一：「ワカサギにおける放射性セシウムの減衰退程」平成25年度日本水産学会春季大会（2013年3月）.

4）野原精一、角田欣一、相澤省一、板橋英之、森勝伸、鈴木究真、久下敏宏、松岡栄一、田中英樹、泉庄太郎、薬袋佳孝（2013）赤城大沼における福島第一原発事故による放射性物質汚染の実態、日本陸水学会第78回大会、大津市.

(他12件)

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者: 角田 欣一

東京大学大学院理学系研究科博士課程修了、理学博士、現在、群馬大学理工学研究院教授

## 研究分担者

1）角田 欣一

同上

## 2 ）鈴木 究竟

東京海洋大学大学院海洋科学技術研究科修了、博士(海洋科学)、現在、群馬県水産試験場・主任

## 3 ）野原精一

東京都立大学理学研究科修士課程修了、理学博士、現在、独立行政法人国立環境研究所 生物・生態系環境研究センター 室長

## 4 ）薬袋佳孝

東京大学大学院理学系研究科博士課程修了、理学博士、現在、武蔵大学人文学部教授
## 5 ZB-1201 群馬県に降下した放射性セシウムの動態解析と将来予測

## （１）群馬県内の放射性セシウムによる土壌汚染と湖沼および渡良瀬川水系汚染の実態解明

群馬大学

理工学研究院 分子科学部門 角田欣一・相澤省一

理工学研究院 環境創生部門 板橋英之・森 勝伸

平成24(開始年度)～25年度累計予算額：9,846千円

（うち、平成25年度予算額：3,999千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

赤城大沼と対照として赤谷湖と渡良瀬川水系に関して、底質および周辺土壌などのサンプリングと放射性Csの定量、さらに放射性Csの化学形態別分析を行い、その汚染の実態把握と経年変化の観察を行った。また、群馬県下の放射性Csの土壌汚染の実態把握も行った。その結果、赤城大沼の底質のインベントリーは17.2±6.6 kBq/m²であり、底質、周辺土壌において放射性Csの濃度の経時変化はほとんど見られなかった。また、化学形態分析により、底質及び周辺土壌中の溶出する可能性のある放射性Csの化学形態別割合（F1+F2）は1～10%程度であり、放射性Csが今後溶出する可能性が極めて低く、周辺環境に対する影響はほとんどないことが予測された。一方、プランクトンに含まれる安定同位体Cs及び放射性Csは、可溶な形態（F1+F2）が湖底質及び周辺土壌よりも高い割合であることがわかった。さらに、本研究で得られた群馬県内に降下した放射性セシウム量は、文部科学省の実施した航空機モニタリング調査で示された値とよく整合し、また、赤城山一帯に降下した放射性セシウムは群馬県下のほかの山間部に降下した放射性セシウムと同程度であることも確かめられた。

## [キーワード]

放射性セシウム、土壌、底質、化学形態別分析、群馬県、

### 1. はじめに

2011年3月11日に発生した「東北地方太平洋沖地震」による津波で原子炉冷却用設備の全交流電源を喪失した東京電力福島第一原子力発電所では、翌12日の1号機の水素爆発、14日の3号機の水素爆発、さらに15日、2号機の压力抑制室の破損で大量の放射性物質が大気中へ放出された。その一部は群馬県下にももたらされ、山間部、平野部を問わず広範囲にそれらが降下した。

研究担当者らは事故から約2か月後の5月中旬、群馬大学工学部（当時、現理工学部）「アイソトープ実験施設」にある2台の中性子放射化分析用ゲルマニウム半導体検出器を土壌中の放射性セシウムが定量可能な状態に調整・整備した。その後は群馬県各地（一部近県の群馬県近接地を含む）から採取した土壌試料について放射性セシウム（Cs-134及びCs-137）を定量し、群馬県下に降下した放射性セシウムの降下量の見積りに必要な基礎データの集積を行なっていた。そのような状況下で、2011年8月に赤城大沼ではワカサギなどの魚類に暫定基準値以上の放射性セシウムの
汚染が観測された。しかし、同程度の放射性セシウムの降下があったと考えられる他の湖沼と比較してみても、この赤城大沼の魚類の放射性セシウム汚染は特異的と考えられ、その原因は必ずしも明確でない。そのため、環境科学的な見地から、今後の放射性セシウムの動態評価を含めてその原因を研究する必要があると考えた。さらに、本問題は、赤城山は群馬県の象徴として重要な観光地であり、また、赤城大沼のワカサギの遊漁も重要な観光資源となっていることから、社会的影響も大きく行政的な対応が必要である。こうした状況に鑑み、群馬県内の放射性セシウム汚染の実態を明らかにするとともに、特に、赤城大沼について、放射性セシウムの生態系への影響を総合的に解析し、その汚染機構を明らかにするとともに将来予測を行うことを目指す「環境研究総合推進費」による本研究プロジェクトが2012年度からスタートした。

本サブテーマ（1）では、2011年からの研究を継続し、群馬県下の放射性Csによる土壌汚染の実態調査を行うとともに、赤城大沼、対照として渡良瀬川水系、赤谷湖などの水系調査を他のサブグループと協力し行い、底質、さらに周辺土壌などのサンプリングおよび放射性Csの測定を行った。

## 2 ．研究開発目的

上記のように、まず群馬県下の放射性Csの土壌汚染の実態を明らかにすることが研究の目的の一つである。赤城大沼を中心とする湖沼・水系の汚染に関しては、サブグループ（2）（3）と協力して赤城大沼および対照として赤谷湖と渡良瀬川水系に関しても、水生生物、底質、さらに周辺土壌などのサンプリングと放射性Csの測定を行い、その汚染の実態把握と経年変化の観察を目的とした。さらに放射性Csの環境動態を明らかにするため、放射性Csの化学形態別分析を行った。また、群馬県下の放射性Csの土壌汚染の実態に関しては、2011年段階で土壌試料を採取した地点の正確な位置情報（2011年の時点ではGPSによる位置測定は実施せず）を2012年秋以降に再度採取地点に赴いて得ると同時に空間放射線量を再測定し、空間線量の変動に関するデータを蓄積した。また一部の地区では同一地点で土壌試料を2012年及び2013年に採取して放射性セシウムを再度定量し、放射能量の変動についても考察した。これらの結果を合わせて、群馬県下に降下し

図(1)-1 赤城大沼底質（湖心）及び周辺土壌の採取地点
た放射性セシウムの量の算定及び評価を行なった。

### 3. 研究開発方法

## （１）赤城大沼の底質及び土壌に含まれる放射性セシウム

## 1 ） 采取地点

赤城大沼の底質試料は、図(1)-1に示す湖心部の表面から深さ5～10 cmの底質をエクマンバージ採泥器（宮本理研工業）により、1 kg～5 kg程度採取した。赤城大沼周辺の土壌試料は図(1)-1に示す6か所（大沼駐車場、キャンプ場前、赤城神社、ボート乗り場、覚満淵周辺、小沼）を採取地点とし、土壌採泥器を用い、1地点あたり深さ×縦×横=5 cm×10 cm×10 cmを10 m間隔で3試料を採取した。また、このとき、空間線量を環境放射線モニタRadi（PA-300、Horiba）により地表3 cm及び1 mの位置でそれぞれ測定した。採取日は、2012年6月、8月、10月及び2013年6月、8月、10月の計6回とした。さらに、覚満淵においては2012年11月と2013年6月の2回、縦横1 m間隔で9つのメッシュに分け（図(1)-2）、採取した土壌中の放射性Cs濃度を測定した。

図(1)-2 覚満淵採取地点の写真（左）とその区分け（右）

## 2 ）前处理

採取された土壌試料は、2 mm以下にふるい分け、水分がなくなるまで風乾した後、ゲルマニウム（Ge）半導体検出器によるガンマ線スペクトロメトリー（GEM20-70、ORTEC）により $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Cs濃度を測定した。湖心底質は、110 ℃で加熱乾燥した後粉砕したものを試料とし、 $ ^{134} $ Cs及び $ ^{137} $ Cs濃度測定をGe半導体検出器により行った。大沼から採取されたプランクトンについては、凍結乾燥機（アズワン製FDU-12AS）によって完全に乾燥させたものを試料とし、 $ ^{134} $ Cs及び $ ^{137} $ Cs濃度測定をGe半導体検出器により行った。また、安定同位体の $ ^{133} $ Csの測定は誘導結合プラズマ質量分析装置（ICP-MS、HP4500、Agilent）により測定した。

## 3 ）逐次抽出法による化学形態別分析

本研究では、Tessierらが開発した逐次抽出法 $ ^{1)} $ により土壌に含まれる安定同位体Cs及び放射性Csの形態別分析を行った。まず、本研究で行った安定同位体Csの逐次抽出操作手順を示す。以下にある“F”は“フランクション（分級）”を示しており、溶出しやすいものからF1はイオン交換態、F2は炭酸塩態、F3はFe-Mn酸化物態、F4は有機物態あるいは硫化物態、F5はケイ酸塩態と定義
している。

F1：試料1 gに1 M MgCl₂（pH 7）8 mLを加え、室温で1時間攪拌した。

F2：F1の残渣に1 M CH₃COONa / CH₃COOH （pH 5）8 mLを加え、室温で5時間攪拌した。

F3：F2の残渣に0.04 M NH₂OH-HCl（25% v/v CH₃COOH）20 mLを加え、96±3℃で6時間攪拌した。

F4：F3の残渣に0.02 M HNO_{3} 3 mLと30% H_{2}O_{2} 5 mLを加え、85±2℃で2時間攪拌した後、さらに30% H_{2}O_{2} 3 mLを添加して3時間の攪拌を行い、遠心分離によって得た上澄み液に3.2 M CH_{3}COONH_{4}(20% v/v HNO_{3}) 5 mLを加え20 mLに定容し、先ほどの残渣に加えて室温で30分攪拌した。

F5：F4の残渣に46% HF 10 mLと60% HClO_{4} 2 mLを加えて蒸発乾固し、さらに46% HF 10 mLと60% HClO_{4} 1 mLを加えて蒸発乾固を行った。その残留物に60% HClO_{4} 1 mLを加え、最後に12 mol dm^{-3} HCl 3 mLで溶解した。

抽出液の分離には、遠心分離を用い、抽出操作後の残渣は8 mLの水によって洗浄を行い、抽出液と同様に遠心分離によって分離した。得られた抽出液を25 mLに定容し、その溶液に含まれる安定同位体Cs（ $ ^{133} $ Cs）をICP-MS（誘導結合プラズマ質量分析装置）により測定した。その後、測定された抽出液25 mL中に含まれる安定同位体Csの濃度を、抽出操作を行った土壤1 gあたりの濃度に換算した。

次に放射性Csの逐次抽出操作手順を示す。

F1：試料40 gに1 M MgCl₂（pH 7）320 mLを加え、室温で1時間攪拌した。

F2：F1の残渣に1 M CH₃COONa / CH₃COOH （pH 5）320 mLを加え、室温で5時間攪拌した。

F3：F2の残渣に0.04 M NH₂OH-HCl（25% v/v CH₃COOH）800 mLを加え、96±3℃で6時間攪拌した。

F4：F3の残渣に0.02 M HNO_{3} 120 mLと30% H_{2}O_{2} 200 mLを加え、85±2℃で2時間攪拌した後、さらに30% H_{2}O_{2} 120 mLを添加して3時間の攪拌を行い、遠心分離によって得た上澄み液に3.2 M CH_{3}COONH_{4}（20% v/v HNO_{3}）200 mLを加え800 mLに定容し、先ほどの残渣に加えて室温で30分攪拌した。

F5：F4の残渣を直接蒸発乾固したものを検体とした。

抽出液の分離には、吸引濾過法を用い、抽出操作後の残渣は320 mLの水によって洗浄を行い、抽出液と同様に吸引濾過した。得られた抽出液を2000 mLに定容し、その溶液に含まれる放射性CsをGe半導体検出器により測定した。その後、測定された抽出液2000 mL中に含まれる放射性物質の濃度を、抽出操作を行った土壌40 gあたりの放射性物質の濃度に換算した。

## 4 ）強熱減量

強熱減量とは、土壌中の揮発性成分（主に有機物）を知るための方法 $ ^{2)} $ であり、本研究では、採取した土壌及び底質の有機物量と放射性Cs濃度の関係を調べた。ここでの有機物量は、110℃で一定質量になるまで乾燥した土壌試料の質量と、電気炉（NHK-170 日陶科学）を用いて600℃に強熱したときの土壌試料の質量から求めた。

## 5 ）土壤中の陽イオン交換容量

本実験では、Csを含む陽イオン交換基の量と放射性Csの濃度との関連性を見るために土壤中の
陽イオン交換容量（CEC）を測定した。CECの定量方法は肥料取締法で施行されている酢酸バリウム法を用いた。 $ ^{3)} $

分析で用いた試薬として酢酸バリウム（純度：99%）、水酸化ナトリウム（97%）、チモールブルーナトリウム指示薬、ブロモチモールは和光純薬工業製、アミド硫酸（99%）、硝酸ランタン六水和物（99%）は関東化学株式会社製のものを用いた。分析にはヤマト科学製の純水製造装置により精製した純水を用いた。試料と溶液の攪拌には、マグネチックスターラー（アズワン製Pasolina Mini Stirrer CT-1）を用いた。

操作手順は、土壌試料をそれぞれ0.2 g分取し、これに0.05 M 塩酸25 mLを加え、攪拌し20分間放置し、ろ過を2回繰り返し、試料の置換基を水素イオンに交換した。その後、過剰な水素イオンを水で洗浄した。次に、酢酸バリウム液25 mLを加え攪拌し1時間放置を2回繰り返し、水素イオンをバリウムイオンに交換した。過剰なバリウムイオンを水で洗浄した後、酢酸バリウムを加えて以降の溶出液を0.05 M水酸化ナトリウムで滴定した。このときCECは式1を用いて求めた。なお、硫酸アミドは水酸化ナトリウムの標定に用いた。

$$ CEC\ \left(cmol/kg\right)\ =\ \left(w_{1}\ -\ w_{0}\right)\ \times\ C_{b}F\ /\ W $$

ここで、 $ C_{b} $ は水酸化ナトリウム濃度（mol L $ ^{-1} $ ） $ w_{0} $ は酢酸バリウム標準液への水酸化ナトリウムの滴下量（mL）、 $ w_{1} $ は溶出液への水酸化ナトリウムの滴下量（mL）、Mは乾物としてのサンプル量（g）、Fは水酸化ナトリウムの補正係数（F = 0.971～1.12）を示す。

図(1)-3 渡良瀬川底質の採取地点

（２）群馬県、特に渡良瀬川水系の底質に含まれる放射性セシウム１）採取地点
底質試料は、図(1)-3に示す渡良瀬川水系8か所とし、湖底表面から深さ5～10 cmの底質をエクマンバージ採泥器（宮本理研工業）により、1 kg～5 kg程度採取した。また草木湖湖心において佐竹式コアサンプラー（5.4×50 cm、離合社）を用いて深さ42 cmまで採取した。

## 2 ）前处理

底質試料は110℃で加熱し、すり鉢で粉砕した試料をゲルマニウム半導体検出器（GEM-2070：ORTEC）により $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csを測定した。コアサンプルは表層から10 cmまでは2 cmごとに、10 cm以下は5 cmごとに切り分け、110℃で加熱し、すり鉢で粉砕した試料をGe半導体検出器により $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csを測定した。

## 3 ）逐次抽出法による化学形態別分析

（１）の３）と同様の操作を行った。

## 4 ）草木ダム底質中の安定同位体Csの全量測定

底質試料1 gに46% HF 10 mLと60% HClO_{4} 2 mLを加えて蒸発乾固し、さらに46% HF 10 mLと60% HClO_{4} 1 mLを加えて蒸発乾固を行った。その残留物に60% HClO_{4} 1 mLを加え、最後に12 mol dm^{-3} HCl 3 mLで溶解した。得られた抽出液を25 mLに定容し、その溶液に含まれる安定同位体Cs（ $ ^{133} $ Cs）をICP-MS（誘導結合プラズマ質量分析装置）により測定した。その後、測定された抽出液25 mL中に含まれる安定同位体Csの濃度を、抽出操作を行った土壤1 gあたりの濃度に換算した。

## （３）赤城大沼底質における放射性セシウムの鉛直方向分布とインベントリーの測定

## 1 ）試料採取と放射能測定

底質中の放射性Csの鉛直方向分布を測定するために、図(1)-1に示す、湖心、流入部、流出部の3ヶ所で、ほぼ2ヶ月ごとに佐竹式コアサンプラーを用いて底質を採取した。コア試料は、表層から10 cmまでは2 cmごとに、10 cm以下は5 cmごとに切り分け、γ線スペクトロメーターで放射

図(1)-4 赤城大沼におけるサンプリングポイント
性Csを測定した。一方、赤城大沼の放射性Csのインベントリーの測定には、図(1)-4に示す地点および図(1)-1の湖心、流入部、流出部の3か所で佐竹式コアサンプラーを用いてサンプリングを行った。コア試料は、表層から10 cmまでは2 cmごとに、10 cm以下は5 cmごとに切り分け、γ線スペクトロメーターで放射性Csを測定した。

## （４）渡良瀬川水系における水生生物（トビケラ幼虫）の採取と放射性セシウムの測定

## 1 ）試料採取と放射能測定

渡良瀬川水系の桐生川、渡良瀬川においてトビケラ（Stenopsyche marmorata）幼虫を採取し（2013年2月および2014年1月）、γ線スペクトロメーターで放射性Csを測定した。

## （５）群馬県下に降下した放射性セシウム量の評価

## 1 ）土壤中の放射性セシウムの定量

本研究の始まる前に、近県からの17試料を含め群馬県各地から土壌試料を2011年5月から10月にかけて計266個採取した。採取地点は3月以降、掘り返した形跡がないと視認され、道路沿いの空き地や公園などで樹木などによって覆われていない箇所を選んだ。土壌試料はチゼル型ハンマーを用い地表面から3ないし4cmの深さまで採取した。一地点での試料採取は基本的に1か所からであるが、約3m四方以内で数か所から採取・混合した試料も少数含まれる。採取試料は小石を含むものが多いため、実験室で3～5日間風乾後、孔径1mmのふるいにかけ、通過した部分を直径8cm、厚さ2cmの円盤状のプラスチック製容器に詰め、測定用試料を調製した。

ガンマ線計測はキャンベラ製(Model No. GC2018、検出効率22.4%)及びセイコーEG & Gオルテック製(Model No. GEM-20180-P、検出効率25.9%)、ゲルマニウム半導体検出器及びマルチチャンネル波高分析器で行なった。測定データは解析用ソフトGenie200(ver.1.4、Canberra)及びMaestro(Model:A65-BI ver.3.20、Seiko EG & G ORTEC)でスペクトル解析を行ない、Cs-134は604.9keV、Cs-137は662.9keVのピークを用い、それぞれの核種の定量を行なった。なお、定量の基準には土壌標準試料(IAEA-444)を用いた。計測時間は10,000秒～80,000秒で、大部分は30,000ないし40,000秒である。定量下限は約10Bq/kgである。

空間放射線量は、土壌試料採取時（2011年）はHoriba Radi PA-300を用い、本研究開始後の2012年からはHoriba Radi PA-1100を用いて測定した。Horiba Radi PA-300は購入後6年を経過していたため、試料採取地点での測定後に校正を行ない、得られた値を補正した。

位置情報 (GPS) は Garmin (Oregon550) 及び Horiba Radi PA-1100 の測定データを取り込むソフト (RadiLog) を搭載したタブレット (ASUS Pad TF300T) によって同時に測定した。

## 4 ．結果及び考察

## （１）赤城大沼の底質及び土壌に含まれる放射性セシウム

## 1 ）赤城大沼湖底質と周辺土壌に含まれる放射性Csの濃度

はじめに、赤城大沼底質及び周辺土壌に含まれる $ ^{134} $ Cs及び $ ^{137} $ Csの濃度を調べ、測定日別に、横軸に $ ^{134} $ Csの濃度、縦軸に $ ^{137} $ Csの濃度をプロットしたグラフを図(1)-5に示す。それぞれの測定日で $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csの濃度には相関があり、原点を通った直線を示した。即ち、赤城大沼底質及び周辺土壌に含まれる放射性Csが2011年の福島第一原子力発電所事故由来であることを意味しており、1986年
に起こったチェルノブイリ原子力発電所事故の影響をほとんど受けていないものと考えられる。福島第一原発事故当時に放出された放射性Cs比 $ ^{134} $ Cs： $ ^{137} $ Cs=1：1であると報告 $ ^{4)} $ されたが、経時にしたがってグラフの傾きが大きくなり、2013年10月時点での傾きが2.28であったことから、 $ ^{134} $ Csの濃度が半減期通りに減少していることが分った。

また、採取時期による放射性Cs濃度は、図(1)-6に示されるように、多少ばらつきは見られたものの、キャンプ場を除くすべての地点において2012年採取土壤に比べて2013年度採取土壤の方が低くなる傾向にあることが分かった。キャンプ場の放射性Cs濃度は2013年採取の方が大きいが、キャンプ場は人が足を踏み入れる地点が多いため、ゴミや炭などの人為的な影響が与えられていることが可能性として考えられる。一方、土壤試料については $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csの合計が放射性物質汚染対処特別措置法に基づく指定基準の8000 Bq/kgを超えていたのは、昨年10月に採取した覚満淵の入口付近で採取した土壤のみであった。また、赤城大沼の北側に位置する駐車場も他の採取地点よりも高い傾向にあった。高い放射性Cs濃度が検出された地点は、草木が周辺に多く存在し、その土質は砂や礫が少なく腐植土に近い肥沃な土壤であった。さらに、大沼駐車場で採取した試料中の放射性Csの濃度は採取時期の経過に伴って減少する傾向にあったのに対し、覚満淵入口で採取した試料は2012年で濃度が大きく増加し、2013年に減少したことが確認された。他の採取地点での採取時期に伴う土壤試料中のCs濃度はほとんど変わらない、あるいは $ ^{134} $ Csの半減期（2.06年）の影響により減少する傾向を示した。

図(1)-5 $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csの濃度相関
図(1)-6 赤城大沼採取土壌及び底質中の放射性Cs濃度

## 2 ）覚満淵土壌に含まれる放射性Csの濃度

2012年に採取した覚満淵土壌に含まれる放射性Csの濃度は増加傾向にあり、2012年10月では放射性Cs濃度が17,150 Bq/kgと非常に高い値を示した。その理由として、採取地点のずれによる誤差の可能性が考えられるため、採取地点を1 mに区切り、各メッシュの土壌中の放射性Cs濃度を測定した（図(1)-2）。その結果、覚満淵地点では各メッシュの放射性Cs濃度の誤差が大きいことがわかり、放射性Csは採取地点が1 mずれても大きく異なることが示唆されたものの、2012年11月と2013年6月にそれぞれ採取した9地点の放射性Cs濃度を平均すると経時に伴う変化はほとんど見られなかった（図(1)-7）。即ち、放射性Csの濃度の採取地点での誤差を最小にするためには、一定区域内でできる限り多くの試料を採取する必要があることを示唆した。しかし、現時点で全ての採取地点において本実験で行ったような採取を実施するには、各々採取できる面積や土質を考慮すると難しい。

また、覚満淵土壌の濃度は2012年6月、8月、10月と経時的に増加していたことから、蛍光X線分析（XRF）により土壌中の元素組成を、X線回折分析（XRD）により土壌の鉱物組成を調べ、土壌の経時変化を予想した。XRFによる元素組成の解析結果を図(1)-8に、XRDパターンによる鉱物組成の結果を図(1)-9にそれぞれ示す。これより、いずれの分析結果からも覚満淵土壌の元素組成及び鉱物組成の経時変化は見られなかった。従って、この段階では、土壌中の放射性Cs濃度は元素組成や鉱物組成による関係性は低いものと考えられる。
図(1)-7 覚満淵土壌の各メッシュ中の放射性Cs濃度

図(1)-8 XRF分析による覚満淵土壌試料の元素組成比組成比は酸化物として測定した結果から求めた。
図(1)-9 覚満淵土壌試料のXRDパターン

## 3 ）土壤中の有機物量及び陽イオン交換容量（CEC）と放射性Cs濃度との関係

赤城大沼で採取した全試料に対し強熱減量を行い、有機物量と放射性Cs（ $ ^{137} $ Cs）の濃度との関係をプロットした。その結果、図(1)-10に示されるように、土壌試料の有機物量と放射性Cs濃度には正の相関が見られたことから有機物量を多く含む土壌において高い放射性Cs濃度を含む傾向であることが推察された。これについて、Ritchieら $ ^{5)} $ はベルツヴィル農業研究センターの土壌を用いてグローバルフォールアウト由来の放射性Csと有機物量の関係を調べたところ、本研究と同様の結果が得られたことを報告している。

次に、赤城大沼で採取した試料のうち、比較的放射性Cs濃度が高い試料に対し酢酸バリウム法を行い、陽イオン交換容量（CEC）と放射性Cs（ $ ^{137} $ Cs）の関係をプロットした。その結果、図(1)-11に示されるように、土壌試料のCECと放射性Cs濃度には高い正の相関が見られた。

従って、Csの土壌への保持は、土壌中の有機物に含まれる陽イオン交換体に結合し、不溶化しているため、経時に伴う濃度が大きく変動しないのではないかと予想される。

図(1)-10 赤城大沼土壌及び底質中の $ ^{137} $ Cs濃度と有機物量の関係
図(1)-11 CECと $ ^{137} $ Cs濃度の関係

## 4 ）放射性Csの化学形態別分析

赤城大沼湖心と放射性Cs濃度が比較的高かった大沼駐車場及び覚満淵入口で採取した土壌試料中の、放射性Csの化学形態別分析を行った。図(1)-12はその結果を棒グラフでまとめたものである。湖心底質に含まれる放射性Csの化学形態の経時変化は小さく、最も溶出しにくい形態として定義されているF5（ケイ酸塩態）に75～85％近く存在し、その次に酸化剤を用いなければ溶出しにくい形態として定義されているF3（Fe-Mn酸化物態）に10％程度存在していることが分った。また、採取時期によっては、可溶性の高いF1（イオン交換態）及びF2（炭酸塩態）の存在が確認されていたが実際の濃度としては、原子炉等規制法に基づくクリアランス基準の100 Bq/kgを下回っていた $ ^{6)} $ 。

一方、土壌試料である大沼駐車場及び覚満淵入口もF5の割合が高いが、化学形態の経時変化が湖心よりも大きいことがわかった。特に2012年採取の駐車場では高分子の有機物と結合した形態として定義されているF4に約10％前後に存在していた。この傾向は土壌試料中の放射性Csの全量が小さいための誤差であると考えられる。

図(1)-12 赤城大沼底質及び土壤中の放射性Csの化学形態別割合
## 5 ）放射性Csの溶出可容量の推定

逐次抽出試験で得られた結果から、赤城大沼底質及び周辺土壌からの溶出可能放射性Csの割合を予測した。中長期的な溶出可容量の予測については、いくつか方法がある $ ^{7-10)} $ がここでは、中野ら $ ^{7)} $ ならびに貫上ら $ ^{10)} $ が報告した、湖底質の重金属の全含有量に対し、結合の弱いF1（イオン交換態）及びF2（炭酸塩態）の濃度合計（溶質可能性画分）をプロットする方法を参考に、溶出可容量推定図（図(1)-13）を作成した。なお、図中の直線は、全含有量に対し、溶出可能性画分が長期的に0.1%、1%、10%及び100%溶出する場合を示しており、100%は存在している全含有量の全てが長期間に溶出する場合を意味している。

溶出可容量推定図より赤城大沼底質及び周辺土壌中の放射性Csについては、溶出可容量は1～10％と低い値を示しており、再溶出する可能性が低いことが示唆される。また、平成23年12月国立環境研究所が行った福島県内の浄水処理発生土、下水污泥焼却灰、森林土壌などの逐次抽出試験の結果 $ ^{11)} $ では、酸化物態及び残留物態とされる画分が86～91％を占めていることが報告されており、本研究結果との類似性も高いことがわかった。

図(1)-13 赤城大沼底質及び土壤中の放射性Csの溶出可容量推定図

## 6 ）赤城大沼に生息するプランクトンに含まれる放射性Csと安定同位体Cs濃度

赤城大沼の底質に含まれる放射性Csの由来を調べるために、赤城大沼に生息するプランクトン中の安定同位体及び放射性同位体のCs濃度を測定した。2012年及び2013年に赤城大沼で採取したプランクトンに含まれる安定同位体Cs及び放射性Cs濃度を表(1)-1に示す。放射性Cs濃度はそれぞれの採取日に補正した。赤城大沼に生息するプランクトン組成はほとんどが植物プランクトンMelosia属の珪藻であるとの報告がある $ ^{12} $ 。結果より、安定同位体Cs濃度は2012年よりも2013年のプランクトンで2倍以上高い値を示した。しかし、放射性Cs濃度はほとんど変化しておらず、 $ ^{137} $ Csにおいても1.4倍とその濃度変化はわずかであった。このことから、赤城大沼湖内の放射性Csと安定同位体Csのプランクトンに対する動態は異なる可能性が示唆される。
表(1)-1 赤城大沼に生育するプランクトンに含まれる $ ^{133} $ Cs、 $ ^{134} $ Cs、 $ ^{137} $ Cs濃度

2012年11月採取	2013年11月採取
133Cs (g/kg)	761×10-6	1616×10-6
134Cs (g/kg)*	6.92×10-12	5.35×10-12
137Cs (g/kg)*	1.42×10-10	2.05×10-10

*1 Bqあたりの $ ^{134} $ Csの質量：2.09×10 $ ^{-14} $ g；1 Bqあたりの $ ^{137} $ Csの質量：3.12×10 $ ^{-13} $ g

## 7 ）赤城大沼に生息するプランクトンに含まれる安定同位体Csの化学形態別分析

上述した赤城大沼に生息するプランクトン中の安定Csの化学形態別分析を逐次抽出法によって調べた。その結果、図(1)-14に示されるように、プランクトンに含まれる安定同位体Csは比較的溶出しやすいF1（イオン交換態）やF2（炭酸塩態）に多く、次いでF3（Fe、Mn酸化物態）、F5（ケイ酸塩態）、F4（有機物態）の順になることがわかった。また、プランクトン中の安定同位体Csの化学形態の経時変化はほとんど見られなかったが、2013年採取のプランクトンではF4、F5の形態の割合がわずかに多くなった。これは、プランクトンに含まれる安定同位体Csの全量の違いによる誤差であると考えられる。プランクトン中の安定同位体Csは溶出しやすい形態であるF1及びF2の形態が68～78%を占めているため、プランクトンを捕食したワカサギの体内に安定同位体Csが吸収されたものと推察される。

図(1)-14 赤城大沼に生息するプランクトンに含まれる安定同位体Csの化学形態別割合の経時変化

## 8 ）安定同位体Csと放射性Csの化学形態の比較

安定同位体Csと放射性Csの举動を確認するために、2013年10月採取の覚満淵土壌、2013年6月採取の赤城大沼湖心底質、2013年6月採取の赤城大沼湖心コアサンプル0-5cm及び、2013年11月採取のプランクトンを用いて、逐次抽出法によって安定同位体Cs及び放射性Csの化学形態を調べた。図(1)-15と図(1)-16はその結果を棒グラフでまとめたものである。

赤城大沼湖心底質及びプランクトンの放射性Csと安定同位体Csの化学形態別割合は一致しておらず、安定同位体Csの溶出しやすいF1及びF2の割合が大きくなる傾向があることがわかった。また、2013年11月に採取したプランクトンにおいても同様の検討を行った（図(1)-17）。プランクトン中の放射性Csと安定同位体Csの化学形態別割合も一致しておらず、放射性CsのF5（ケイ酸塩態）が多くみられることがわかった。しかし、プランクトンの放射性Csの化学形態別割合と湖底