Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
図(3)-34 通過懸濁液の様子（左から：2 T，5 T，7 T）

表(3)-5 磁気分離後の質量の比較

捕捉分[g]	通過分[g]	欠損[g]
2T	3.44	1.15	0.42
5T	3.96	0.43	0.61
7T	4.38	0.15	0.48

表(3)-6 磁気分離後の体積磁化率の比較

体積磁化率[-]
捕捉分	通過分
2T	2.4×10-4	1.0×10-4
5T	2.7×10-4	8.0×10-5
7T	2.0×10-4	5.8×10-5

さらに, それぞれの磁場強度における分離率を算出した。算出式は式(3)-2に示し, 結果を図(3)-35に示す。磁場を強くすると分離率が高くなり, 5 Tで90%, 7 Tの磁場では, 97%と高い分離率となり, 流速3 cm/sで高い分離率でバーミキュライトを回収するためには, 5 T以上の磁場が必要であることが分かった。この結果は前述の粒子軌跡計算とも一致した結果となった。

$$ 分離率 [\%]=\frac{ 捕捉分 [g]}{ 捕捉分 [g]+ 通過分 [g]}\times100 $$
図(3)-35 磁場強度と分離率の比較

粒子軌跡計算と異なり，2 Tで75％の分離率となった理由としては，粒径が5 μmより大きい粒子が数多く存在したことが挙げられる。これは，ドラッグ力は粒径に比例するが，磁気力は粒径の3乗に比例するため，粒径が大きいほど磁気力に捕捉されやすい。粒径を大きくして粒子軌跡計算を行うと，粒径が10 μmより大きいと捕捉することが可能であった。

7 Tの磁場を印加しても通過したバーミキュライトがわずかに存在した。これは通過した成分の磁化率と粒径から説明することができる。

この成分の粒度分布を，高濃度粒度分布測定装置FOQELS（日本ルフト株式会社）を用いて動的光散乱法により測定した。図(3)-36に結果を示し，粒径が60 nmと700 nmの2つのピークが確認された。粒子軌跡計算では，捕捉対象の粒径を5 μmとして行い，磁気力とドラッグ力より簡易的に示した式によると，分離可能速度は粒径の2乗に比例する。よって700 nmのバーミキュライト粒子を捕捉するためには，3 cm/sより遅い流速で実験する必要がある。

図(3)-36 7 T の通過懸濁液の粒度分布
通過分の体積磁化率は，2 Tや5 Tと比較すると小さくなった。これは磁場を大きくすると磁気力が大きくなり，より低い磁化率の粒子や小さい粒子まで捕捉することが可能となったからである。通過した成分の磁化率が低い理由として，バーミキュライトの一般式は，

(Na,K,Ca_{0.5}Mg_{0.5})_{0.6\sim0.9}(Ma,Fe^{3+},Al)_{2\sim3}(Si,Al)_{4}O_{10}(OH)_{2}\cdot nH_{2}O と表され $ ^{10)} $ ，アルミナ八面体シートにおける同型置換の量は一定ではないことが挙げられる。Fe^{3+}やMg^{2+}の置換量が多くなればなるほど，磁化率は大きくなると考えられ，7 Tの磁場で捕捉できなかった粒子は置換量が少なかったと考えられる。そのため磁気フィルターに捕捉されず流出したと考えられる。

砂礫の放射線量を400 Bq/kgと仮定し，カオリナイトが砂礫の6倍，バーミキュライトがカオリナイトの6倍のセシウム吸着量 $ ^{11)} $ とする。カオリナイトとバーミキュライトから成る土壤を考えた時，通過したバーミキュライトの割合が約5％以下の場合，磁気分離後の通過分の放射線量が，目標値である3000 Bq/kg以下となった。7 Tの磁場を印加したときの通過した成分は，全体の3％しか占めないため，流速3 cm/sでは7 Tの磁場を印加することで2:1型粘土鉱物のバーミキュライトを十分に分離できたと言える。

次にこの結果を元に、粒子どうしの相互作用の影響を確認するため、バーミキュライトとカオリナイトを用いた混合試料について磁気分離実験を行った。そして、複数の粘土鉱物の混合物からバーミキュライトを選択的に分離できるかどうかについて調査した。粒径が75μm未満のバーミキュライト5.0 gとカオリナイト5.0 gに蒸留水を1.5 L加え、模擬土壤懸濁液を調製した。バーミキュライトとカオリナイトの様子を図(3)-37に示す。図(3)-5と同様な流路を設置し、超電導ソレノイド磁石を用いて、最大磁束密度7 Tの磁場を印加して、3分間高勾配磁気分離を行った。このとき、ポンプを用いて磁気分離領域用の配管内の流速を3 cm/sとした。その後、捕捉懸濁液と通過懸濁液0.45 μmのメンブランフィルターを用いて、吸引ろ過を行った。

図(3)-37 バーミキュライトとカオリナイトの粒子

図(3)-38に磁気分離後に得られた捕捉懸濁液と，通過懸濁液の様子を示す。通過懸濁液は白い懸濁液であり，これは白色のカオリナイトが主に含まれていることが分かる。一方，捕捉懸濁液は茶色を示し，これは茶色のバーミキュライトが主に含まれていることが分かる。
図(3)-38 分離後の土壌懸濁液（左：通過懸濁液，右：捕捉懸濁液）

ろ過によって回収した成分をそれぞれ十分に乾燥させ，分光光度計（V-570，日本分光）を用いて吸光スペクトルを測定した。また検量線用として，バーミキュライトとカオリナイトの質量割合を0:100，20:80，40:60，60:40，80:20，100:0の試料を調製し，吸光スペクトルを測定した。その結果を図(3)-39に示す。波長が200 nmから600 nmのところにバーミキュライトのスペクトルがあり，捕捉分にはバーミキュライトが80 wt.%以上，また通過分にはバーミキュライトが20 wt.%以下含まれることが分かる。

図(3)-39 吸光スペクトルの測定結果

そして，バーミキュライトの質量割合と強度が，1次関数で表すことができる波長である360 nm のピークの強度を指標として，捕捉分と通過分のバーミキュライトの質量比率を算出した。図(3)-40に360 nmの吸光度スペクトルの検量線と捕捉分及び，通過分の結果を示す。
図(3)-40 360 nm の吸光スペクトルの結果

その結果，バーミキュライトが捕捉分には99 wt.%まで濃縮されていることや，通過分の87 wt.%がカオリナイトであることが分かった。さらに，バーミキュライトの割合と捕捉分と通過分の質量から得た磁気分離実験前後の粘土鉱物の質量割合の変化を図(3)-41に示す。磁気分離した模擬土壤は，カオリナイト5.0 gとバーミキュライト5.0 gの合計10 gであったが，磁気分離領域槽内に付着した分や，配管内に残った分などが存在したため，捕捉分と通過分の合計が8.5 gと少なくなった。少量ではあるがカオリナイトが磁気フィルターに捕捉されたのは，粒径の大きな粒子がフィルターに物理的に捕捉されたものや，フィルター壁面に付着したためと考えられる。

また投入したバーミキュライトの中で92 wt.%にあたる4.6 gがフィルターに捕捉されたが，これは図(3)-35の結果と比べると，通過したバーミキュライトが増加したことが分かる。これは一部のバーミキュライトがカオリナイトと凝集し，凝集体に作用するドラッグ力が大きくなったためであると考えられ，今後の検討が必要である。

今回の結果より，バーミキュライトとカオリナイトを1:1で混合した懸濁液を7Tの磁場を印加して高勾配磁気分離することで，バーミキュライトをフィルターに選択的に捕捉し，濃縮することに成功した。この結果から放射性セシウムを強固に吸着する2:1型粘土鉱物，特にバーミキュライトを，磁気分離法により他の粘土鉱物と分離することで高い減容率を達成できる可能性が示された。
図(3)-41 磁気分離前後の粘土鉱物の質量変化

今回の実験では，循環系の流路を設定して3分間磁気分離実験を行ったが，ポンプの送液能力より，懸濁液は3分間で磁気フィルターを約3回通過している。懸濁液の磁気フィルターの通過回数が1回のみでも，バーミキュライトの分離率が同様な結果であれば，3回の通過の場合と比べて処理量は約3倍となるので，今後は磁気フィルターの通過回数の設定も行う。また流速と磁場を変化させ，バーミキュライトの分離率を比較する。速い流速の場合，処理量が増加するが，ドラッグ力も大きくなるため，これらの条件の最適化を図り，実用化に向けた条件設定を行う。そしてフィルター設計も重要となる。現在は線径が0.4 mmの磁性細線を用いているが，実土壌を大量に扱う場合には，土壌粒子との衝突による摩耗を考慮する必要があるため，現在使用している磁性細線より太いものを用いる必要がある。一般的に強磁性フィルターが太いと，磁場勾配が小さくなるため，磁気力が小さくなる。そのためこれらのことを考慮に入れて，実用化に向けた磁気フィルターの設定も必要となる。

以上のように，土壌中においてバーミキュライトなどの常磁性を示し，セシウムを強固に吸着する2:1型粘土鉱物を分離するため，大量高速処理が可能である超電導ソレノイド磁石を用いて磁気分離実験を行った。その結果，5 T～7 Tの磁場を印加すると，流速3 cm/sでは十分に分離できることが分かった。また，2:1型粘土鉱物と1:1型粘土鉱物を混合した模擬土壌から2:1型粘土鉱物の選択的分離に成功した。今後実用に向けては，磁場や流速，磁気フィルターや磁気フィルターの通過回数を変化させ，磁気分離条件の最適化を図る必要がある。

## 5 ）実土壤を用いた土壤の減容化率の検討

実験に使用する実汚染土壌の移行処理前の各粒径区分の乾燥重量と放射能の概算値を表(3)-7に示す。Cs存在割合は、土壌中のCs全量に対して各粒径区分の土壌にいくら存在しているかを示している。この結果から、粒径の小さな土壌ほど単位質量あたりのCs吸着量が多いことが確認でき、先行研究の結果と一致した。 $ ^{12)} $
表(3)-7 移行処理前の各粒径の土壌の重量比と放射能

粒径区分	重量比(%)	放射能(Bq/kg)	Cs存在割合(%)
75μm未满	17.5	25000	51.1
75～250μm	15.6	13400	24.3
250～2000μm	66.9	3200	24.6
土壤全体(2000μm以上を含む)	-	7500	-

ボールミルを用いた物理的手法による各粒径の土壌の放射能の概算値の変化を図(3)-42に示した。処理前の値は湿式分級処理のみを施した後に、放射能を測定した結果である。これらの結果を比較すると、いずれの土壌においても放射能が低下したことが読み取れる。75~250μmの土壌と250~2000μmの土壌の放射能が下がった理由として、ボールミルによる2つの効果が考えられる。1つは、ボールミルによる表面研磨により粒径の大きな砂礫に付着していた放射能の高い粘土が剥離されたことである。もう1つは、粒径の大きな土壌において比較的多くのCsを吸着している土壌表面の成分が研磨されたことである。その結果、250~2000μmの土壌では約3200Bq/kgから約1400Bq/kgと55％の放射能が低下し、75~250μmの土壌では、約13400Bq/kgから約9500Bq/kgと30％程度の放射能が低減された。

一方でCsを移行した75μm未満の土壌についても放射能の低下が見られた。低下の原因は、ボールミルにより放射能の高い粘土だけでなく、75μm以上の土壌の表面成分が表面研磨により75μm未満の土壌に変化したことが挙げられる。75μm以上の粒径の大きな土壌の表面成分は、その内部成分に比べて放射能が高いが、処理前から存在していた75μm未満の土壌と比較すると放射能が低いため、75μm未満の土壌の放射能が希釈され、放射能が下がったと考えられる。

図(3)-42 ボールミル処理による各土壌の放射能の変化
分級後の土壌を0.05mol/Lの炭酸カリウム溶液で洗浄した際のCs脱離率を放射能の概算値の変化から算出し、図(3)-43に示す。模擬実験の結果と同様に75μm未満の土壌については放射能の低下が見られず、CsがKとのイオン交換により脱離されない状態で吸着されていることが確認された。250~2000μmの土壌は42％のCsが脱離されたことから、変異電荷により吸着されたCsは低濃度カリウム溶液で洗浄することによりCsを脱離できることが示された。それに対して、75~250μmの土壌では脱離率5％程度であった。その要因は、250~2000μmの土壌と比較すると、ボールミルによる表面研磨効果を受けにくかったため、放射能が高くCs吸着力の強い粘土が残留したことが考えられる。または粘土よりも粒径の大きな土壌についても、Csを固定するサイトを保持しているとの報告もあることから $ ^{13} $ 、75~250μmの粒径を持つ土壌のCs吸着については詳細な検討が必要である。

図(3)-43 洗浄による $ ^{137} $ Csの脱離率

ボールミル処理と炭酸カリウム溶液による洗浄処理とを組み合わせた場合の放射能の概算値の変化をボールミル処理のみの場合の各土壌の放射能と比較して図(3)-44に示す。各粒径の土壌の放射能の変化には、模擬汚染土壌を用いた実験やボールミル後の土壌試料を洗浄した実験と同様の傾向が見られた。ボールミル処理に洗浄処理を追加することで、75~250μmの土壌は7700 Bq/kg、250~2000μmの土壌は490 Bq/kgとそれぞれボールミル処理のみの場合と比べて約19%、65%の放射能を低減することができた。それに対して75 μm未満の土壌の放射能は17600 Bq/kgから18100 Bq/kgに増加していた。75 μm未満の土壌からは洗浄によりCsが脱離されないことが先ほどの実験で確認できているため、75~2000μm以上の土壌の変異電荷に吸着されていたCsが、Kとのイオン交換により脱離された後、75 μm未満の土壌が有する永久電荷由来の吸着サイトに移行したと考えられる。

ボールミルと洗浄処理を同時にした場合の各粒径の土壌の放射能の低減率は、ボールミル後にそれぞれを個別に洗浄した場合よりも高い値を示した。理由としては、様々な粒径の土壌が混在することで、粒径の大きな土壌から脱離されたCsが粒径の小さな粘土等に移行し、溶液中のCs濃度が低く保たれたことが原因であると考えられる。このことから、ボールミルと低濃度カリウム溶液による洗浄をCs移行処理として、分級前に行うことが有効であることが示された。
図(3)-44 洗净処理による各土壌の放射能の変化

## 6 ）仮置き場での大型装置による土壌の減容化実験

Cs移行処理前の汚染土壌の各粒径の放射能の概算値と重量比を表(3)-8に示す。小型実験で用いた汚染土壌と同様に粒径の小さい土壌の放射能が高く、重量比で3％程度の75μm未満の土壌に50％以上のCsが存在していることが明らかになった。それに対して、粒径の大きな2000μm以上の土壌に対するCs吸着量は比較的少ないが、放射能は約800Bq/kgであった。そのため、75μm以上の土壌を減容化するためには更なる放射能の低減が必要である。

表(3)-8 移行処理前の各粒径の土壌の重量比と放射能（本宮市仮置き場：土壌A）

重量比(%)	放射能(Bq/kg)	Cs存在割合(%)
75μm未满	3.3	39600	53.2
75～250μm	2.6	8700	9.4
250～850μm	4.5	3700	6.8
850～2000μm	4.8	1800	3.5
2000μm以上	84.8	800	27.1
土壤全体	100	2300	100

ボールミル処理を行った後の各粒径の土壤の重量比を処理前のものと比較して図(3)-45に示す。ボールミルを行ったことにより、粒径の最も大きい2000μm以上の土壤の重量比が初期量と比較して10％程度低下し、その剥ぎ取られた土壤が75μm未満の土壤に変化した結果、75μm未満の土壤の重量が初期量の4倍程度に増加していることが読み取れる。その他の粒径の土壤の重量変化については、処理前の試料とボールミル処理を施した試料が異なるものであるために生じた試料ごとの個体差であり、表面研磨による重量変化はわずかであると考えられる。
図(3)-45 ボールミル処理による土壌の重量変化（本宮市仮置き場：土壌A）

ボールミル処理前後での各粒径の土壌の放射能の概算値の変化を図(3)-46に示す。全ての粒径区分の土壌の放射能が低下し、小型実験と同様の結果を得ることができた。75μm以上の4つの粒径区分の土壌は、表面研磨効果により43~78%低下した。小型実験において、放射能の低減効果が低かった75μm～250μmの土壌についても処理前と比較して52％の放射能が低下した。小型実験で使用した校庭土は、有機質の少ない土壌であったのに対して、今回の実験で使用した宅地土壌は、土壌の色から判断して有機質を多く含むものである。そのため、土壌粒子のみで構成される校庭土と比較して、表面に有機物を多く含む宅地土壌の方が、ボールミルによる表面研磨の影響を受けやすかったと考えられる。また、この結果から粒径の大きい砂礫等の表面成分よりも有機物に多くCsが存在している可能性が示唆された。有機物へのCs吸着量については、過酸化水素を用いた有機物分解処理などを用いた処理等でさらに詳細に分析していく必要がある。

75μm未満の土壌の放射能は、粒径の大きな土壌の表面成分が加わったことにより、希釈されて低下した。土壌の重量比と放射能の概算値の合計が処理前後で大きく変化しておらず、かつ水洗浄では水相に脱離されることはないことが知られている $ ^{14)} $ ことから、ボールミル後に75μm未満の土壌に変化した土壌の放射能を、処理前から存在していたものの放射能から算出すると、4700Bq/kg程度となった。75μm以上の粒径の土壌の処理前の放射能は、75~250μmの土壌を除き、4700Bq/kgよりも低いため、放射能の高い粘土や表面成分を効果的に剥離して、75μm以上の土壌の放射能を低下させ、75μm未満に移行できたことが確認できた。
図(3)-46 ボールミル処理による土壌の放射能の変化（本宮市仮置き場：土壌A）

ボールミル処理の際に、0.1 mol/LでK^{+}イオンを含む肥料溶液を使用した場合の土壌の放射能の概算値の変化をボールミル処理のみの結果と比較して図(3)-47に示す。75μm以上の4つの粒径区分の土壌からはKとのイオン交換によりCsが脱離され、放射能が低下した。それに対して、75μm未満の土壌の放射能が増加したことが確認された。処理前後での土壌全体の放射能の合計を重量比と放射能から計算した結果、差が小さいことからから粒径の大きな土壌から脱離されたCsが液相に脱離されず、75μm未満の土壌に移行したことが分かった。小型実験の結果と比較して、75μm～250μmの土壌の放射能の低減率が処理前と比較して39％と、ボールミル処理のみの場合と比べて高い線量低減効果を示した。先述のように、今回用いた宅地土壌は校庭土よりも多くの有機物を含んでいる。有機物は砂礫などと同様にカルボキシル基や水酸基が帯びる負電荷によりCsを吸着しているが、その吸着強度は砂礫などよりも強いという報告もある。 $ ^{15)} $ ボールミル処理によって、Cs含有量が高く、Kとのイオン交換により脱離されにくい状態でCsを吸着している有機物が土壌表面から取り除かれているため、粒径の大きい土壌粒子からよりCsを脱離しやすくなったことが、洗浄処理によるCs脱離率の向上した要因であると考えられる。
図(3)-47 洗浄処理による放射能低減効果（本宮市仮置き場：土壌A）

ボールミルのみの場合とボールミルと洗浄処理を同時に行った場合の粒径75μm未満の土壌と75μm以上の土壌の放射能の概算値と重量比の変化を図(3)-48と図(3)-49に示し、それらの結果を合わせて表した模式図を図(3)-50に示す。75μm以上の土壌の放射能は、処理前の1200 Bq/kgからCs移行処理により、400 Bq/kgと低下した。環境影響の少ない肥料のみを添加物と使用し、クリアランスレベルである100 Bq/kgに近づけることができたため、非汚染の土壌と混合して希釈することを考慮すれば、埋め戻すことが可能である。75μm以上の土壌の重量比は、ボールミル処理により97%から88%に低下しているが、それらの土壌を埋め戻すことで汚染土壌を12%程度に減容化できる可能性が示された。
図(3)-48 Cs移行処理による土壌の放射能の変化（本宮市仮置き場：土壌A）

図(3)-49 Cs移行処理による土壌の重量の変化（本宮市仮置き場：土壌A）
ボールミル

ボールミル＋洗浄

図(3)-50 Cs移行処理と分級による土壌の放射能、重量の変化（本宮市仮置き場：土壌A）

次に、上記の実験で使用した宅地土壤よりも放射能が低く、有機質の含有量と粒径の大きな礫分が少ない宅地土壤に対してもCs移行処理が有効であるかを調査するために実施した実験の結果について述べる。処理前の汚染土壤の各粒径区画の土壤の重量比と放射能の概算値を表(3)-9に示す。先述の実験で使用した土壤と比較すると、75μm未満の土壤の重量比が多く、2000μm以上の粒径の大きな土壌が少ない土壌であることがわかる。また土壌全体の放射能を比較した場合では、いずれの粒径区分についても比較的低いことが確認できる。
表(3)-9 移行処理前の各粒径の土壌の重量比と放射能（本宮市仮置き場：土壌B）

重量比(%)	放射能(Bq/kg)	Cs存在割合(%)
75μm未满	6.4	10500	59.8
75～250μm	7.8	1700	11.9
250～850μm	12.2	800	8.3
850～2000μm	6.1	380	2.0
2000μm以上	67.5	300	18.0
土壤全体	100	1200	100

ボールミルと洗浄処理を同時に行った場合の粒径75μm未満の土壤と75μm以上の土壤の放射能の概算値と重量比の変化を図(3)-51と図(3)-52に示し、それらの結果を合わせて示した模式図を図(3)-53に示す。先ほどの実験で使用した土壤試料の放射能変化を示した図(3)-50と比較して、今回の土壤試料を用いた場合でも同様の結果が得られていることが確認できる。一般に土壤中のCs濃度が低い方が溶液中に抽出するのが困難になるが、処理前の放射能が低い場合でも放射能の低減率は大きく低下しなかった。具体的には、2000μm以上の土壤の放射能は、処理前で300Bq/kg程度であったが、ボールミルと洗浄処理を行うことにより、50Bq/kg程度まで低下した。75μm以上の土壤全体の放射能もCs移行処理後では、180Bq/kgとクリアランスレベルである100Bq/kgに近い値まで放射能が低下し、重量比で84％存在する土壤を減容化できる可能性が示された。これらの結果から、土質や放射能の異なる実汚染土壤に対してもCs移行処理が有効であり、土壤の減容化に対して有効な手法であることが示された。

図(3)-51 Cs移行処理による土壌の放射能の変化（本宮市仮置き場：土壌B）
図(3)-52 Cs移行処理による土壌の重量の変化（本宮市仮置き場：土壌B）

ここでは土壌粒子の中で多くの体積を占める砂礫に吸着し、Csをボールミルと低濃度カリウム溶液による洗浄により、粒径の小さな粘土に移行する処理を検討した。初めに、非放射性または放射性のCsを吸着した土壌を調整し、模擬実験を行った。0.05 mol/Lの炭酸カリウム溶液で模擬汚染土壌を洗浄した結果、砂礫から77%の $ ^{137} $ Csが脱離され、その70%が2:1型粘土鉱物であるバーミキュライトに移行することが示された。

次に福島県の実汚染土壌を用いた小型実験を行い、ボールミルと洗浄処理による土壌の放射能の低減効果について検討を行った。その結果、ボールミル処理のみで250~2000μmの土壌の放射能は3200 Bq/kgから1400 Bq/kgと55%、75~250μmの土壌では、13400 Bq/kgから9500 Bq/kgと30%程度の放射能が低減された。ボールミル処理に加えて0.05 mol/Lの炭酸カリウム溶液を用いた洗浄処理を行うことで、250~2000μmの土壌は490 Bq/kg、75~250μmの土壌は7700 Bq/kgとそれぞれボールミルのみの場合と比べて65%、19%の放射能がCsの脱離により低下し、そのCsが75μm未満の土壌に移行したことが確認された。

最後に小型実験の結果を踏まえて、大型のボールミル装置を用いた実験を行った。その結果、ボールミルと0.1 mol/LでK^{+}イオンを含む肥料溶液による洗浄処理により、88%存在する75μm以上の土壤の放射能を1200 Bq/kgから400 Bq/kgに低下させることが可能であった。また土壤粒子の粒度分布や放射能の異なる実汚染土壌に対してもCs移行処理が有効であったことから、砂礫の埋戻しによる汚染土壌減容化の可能性が示された。今後は今回の実験と同様の結果を得ることが可能な表面研磨装置の選定や分級の装置化を行い、処理量やコストなどを考慮した上で実用化に向けた検討を行う。
ボールミル

ボールミル＋洗浄

図(3)-53 Cs移行処理と分級による土壌の放射能、重量の変化（本宮市仮置き場：土壌B）
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

◆ 土壤中に存在し、セシウムを強く吸着する2：1型粘土鉱物が常磁性体であり、他の多くの鉱物が反磁性体であることを利用することで、磁気分離法により2：1型粘土鉱物を選択的に回収し、線量を低減することに成功した。

◆ 自然界における雨水による土壌中成分間でのセシウム移行の調査結果を元に、土壌中のセシウムの2：1型粘土鉱物の移行を促進する低濃度カリウム溶液での前処理が、磁気分離による線量低減率の向上に効果的であることが示された。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき内容はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

7T の超電導磁石で96%のバーミキュライトが分離可能であることが確認された。また実汚染土壌を用いた現地実験により、線量低減が確認され、さらに前処理として低濃度カリウム溶液を用いたセシウム移行処理を行うことによるさらなる線量低減が見込まれた。

そのため今後は移行処理を行ったのちに超電導磁石を用いて実汚染土壌を分離し、線量低減効果を調査するためのシステム設計と現地での検証実験を計画しており、中間貯蔵施設での減容化技術としての実用に向けて検討を続けていく予定である。

## 6 ．国際共同研究等の状況

The International Forum on Magnetic Force Control (IFMFC)を日本，中国，韓国で年1回開催し，除染技術を含む磁気力制御技術に関して，日中韓の研究者間で密な情報交換を行っている。日本側は電気学会「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会の後援にて開催している。

2015年は北京のInstitute of High Energy Physicsで開催され，2016年はソウルのEwha Womans University in Seoulで開催する予定である。

## 參加研究機関

日本：首都大学東京，大阪大学，新潟大学，金沢工業大学，宇都宮大学，神戸大学，物質・材料研究機構(NIMS)

中国：Technical Institute of Physics and Chemistry, Institute of High Energy Physics (CAS), University of Science and Technology Beijing

韩国：Korea Electrotechnology Research Institute (KERI), Andong National University
## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) S. NISHIJIMA, Y. AKIYAMA, F. MISHIMA, T. WATANABE, T. YAMASAKI, S. NAGAYA and S. FUKUI: IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 23, 3, 3700405 (2013.6)

“Study on Decontamination of Radioactive Cesium From Soil by HTS Magnetic Separation System”

2) 西嶋茂宏：磁気分離による環境浄化 超電導磁気分離による汚染土壤減容化の試み、応用物理、82, 7, 575-578 (2013.7)

3) S. IGARASHI, N. NOMURA, F. MISHIMA, Y. AKIYAMA and S. NISHIJIMA: Physica C: Superconductivity, 494, 221–224 (2013.11)

“Fundamental study of cesium decontamination from soil by superconducting magnet”

4) 五十嵐亨，野村直希，三島史人，秋山庸子，西嶋茂宏：超電導応用電力機器研究会（2014）「超電導磁石を用いた高勾配磁気分離によるCs汚染土壌の減容化」

5) K.Sekiya, H.Kuwahara, Y.Yoshida, S.Igarashi, N.Nomura, F.Mishima, Y.Akiyama, S.Nishijima,: IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 24, 3, 3700205 (2014)

“Study on Decontamination of Contaminated Soils by Magnetic Separation”

6) Y. Yoshida, K. Sekiya, N. Nomura, F. Mishima, Y. Akiyama, S. Nishijima, IEEE Transactions on Applied Superconductivity, 25, 3, 3700505 (2014)

“Study on Volume Reduction of Contaminated Soil by Radioactive Cesium Using the Magnetic Separation”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 西嶋茂宏：Isotope News、719、14-20 (2014)

2) 西嶋茂宏：超電導コミュニケーションズ、23、3、通巻128号、p.1, pp.7-9(2014)「強磁場を利用した除染の可能性 大阪大学」

3) 野村直希、吉田有輝、関谷一輝、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：超電導機器研究会，電気学会研究会資料、pp.17-21、ASC-15-005(2015)

「磁気力制御を用いた除染土壤の減容化に関する研究」

4) 野村直希、西嶋茂宏：放射性物質対策技術～除去、モニタリング、装置・システム開発～、(株)エヌ・ティー・エス、121-129 (2015)

「第1編　除去技術、第4章　その他注目される技術、第1節　高勾配磁気分離法を用いた汚染土壌の減容化技術」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 秋山庸子：第3回「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会（2013）「磁気分離法を用いた土壌除染の可能性」
2) 野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第2回環境放射能除染研究発表会、東京都江戸川区(2013.6.5)

「磁気力制御を用いた土壌の除染に関する研究」

3) 関谷一輝、桑原裕紀、吉田有輝、五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第2回環境放射能除染研究発表会、東京都江戸川区(2013.6.5)

「磁気分離法による除染のための土壌からのセシウムイオンの脱離特性に関する研究」

4) 西嶋茂宏: 第1回電気学会「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会、除染と磁気分離・超電導技術シンポジウム、(2013.6.11)

「超電導を利用した土壌除染の可能性」

5) K. Sekiya, Y. Yoshida, H. Kuwahara, S. Igarashi, N. Nomura, F. Mishima, Y. Akiyama and S. Nishijima: 23rd International Conference on Magnetic Technology, Boston, USA, 2013 "Study on Decontamination of Contaminated Soils by Magnetic Separation"

6) 西嶋茂宏：第18回超電導・低温若手セミナー、北海道札幌市(2013.9.3)「超電導磁石を利用したDDSと除染の研究」

7) 秋山庸子：第12回 2013年度 磁気力制御・磁場応用夏の学校、兵庫県神戸市(2013.9.6)「私の見た福島の現在～磁気力制御を利用した土壌除染の可能性～」

8) 岡田俊介、関谷一輝、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第12回 2013年度 磁気力制御・磁場応用夏の学校、兵庫県神戸市(2013.9.6-7)

「超電導バルク磁石を用いた粘土鉱物の分離に関する研究」

9) 野村直希、桑原裕紀、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第12回 2013年度 磁気力制御・磁場応用夏の学校、兵庫県神戸市(2013.9.6-7)

「磁気分離法による汚染土壤の線量低減に向けた研究」

10) S. Igarashi, N. Nomura, F. Mishima, Y. Akiyama and S. Nishijima: 26th International Symposium on Superconductivity, Tokyo, JAPAN, 2013 "Study on magnetic separation for decontamination of cesium contaminated soil by using Superconducting magnet"

11) Y. Akiyama, N. Nomura, F. Mishima and S. Nishijima:

The 4th International Forum on Magnetic Force Control, Osaka, JAPAN, 2013

“The Possibility of Volume Reduction of Cesium Contaminated Soil by Magnetic Separation”

12) N.Nomura, F.Mishima, Y.Akiyama, S.Nishijima: The 4th International Forum on Magnetic Force Control, Osaka, JAPAN, (2013.11.22)

“Study on decontamination of contaminated soil by Magnetic separation”

13）西嶋茂宏：日本技術士会 近畿本部主催講演会、大阪府大阪市(2013.11.23)「磁場を用いた福島汚染土壌の除染に関する研究」

14）五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第88回2013年度秋季低温工学・超電導学会、愛知県名古屋市(2013.12.4)

「超電導磁石を用いたセシウム汚染土壌の除染に向けた土壌の磁気分離に関する研究」
15）五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：超電導応用電力機器研究会、東京都武蔵野市(2014.1.30)

「超電導磁石を用いた高勾配磁気分離によるCs汚染土壌の減容化」

16）福井聡：低温工学・超電導学会 2013 年度第 2 回 多次元拘束磁場の発生と物質応答に関する調査研究会(2014)

「高勾配磁気分離の適用による資源循環と環境浄化

- メッキ排水からのニッケル回収及び環境中セシウムの除染を例として -

17）関谷一輝、吉田有輝、野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第3回環境放射能除染研究発表会、福島県郡山市(2014.7.3)

「汚染土壌減容化のためのセシウム移行処理に関する研究」

18) Y. Yoshida, K. Sekiya, N. Nomura, F. Mishima, Y. Akiyama, S. Nishijima: 2014 Applied Superconductivity Conference, Charlotte, USA, (2014,8.10-15)

“Study on volume reduction of contaminated soil by radioactive cesium using the magnetic separation”

19）行松和輝、関谷一輝、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第13回2014年度磁気力制御・磁場応用夏の学校、栃木県宇都宮市(2014.9.5-6)

「磁気分離法を用いた汚染土壌減容化技術に関する研究」

20）西嶋茂宏：第2回「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会、東京都(2014.9.26)

「減容化の意味と磁気分離技術」

21) S.Nishijima : The 5th International Forum on Magnetic Force Control in Beijing, Beijing, China, (2014.10.30-31)

“Application of Superconducting Magnetic Separation for Decontamination Soil in Fukusima”

## （3） 出願特許

特に記載すべき内容はない。

## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

1) 第29回 低温工学基礎技術講習会「磁気分離技術の基礎実験」（公開講座）

（2013年9月12-13日，大阪大学吹田キャンパスA1棟，参加者12名）

（５）マスコミ等への公表・報道等 特に記載すべき内容はない。

(6) その他

特に記載すべき内容はない。
### 8 \. 引用文献

1) V.B. Nikolaevsky, F.A. Lifanov, S.S. Batusov : Improving the decontamination of [sup.137]Cs contaminated soil, Atomic Energy Vol. 114 Issue 1, p51-55, 2013

2) H. Aono, K. Tamura, E. Johan, R. Yamauchi, T. Yamamoto, N. Matsue, T. Henmi, : Preparation of Composite Material of Na-P1-Type Zeolite and Magnetite for Cs Decontamination, Chemistry Letters Volume: 42 Issue: 6 p. 589-591, 2013

3) 放射能情報サイト みやぎ：除去土壌の処理に関する課題, 2013

https://www.r-info-miyagi.jp/site/wp-content/uploads/2013/04/81b0ea517604573b67b8dee32c771b81.pdf

4) 中島卓夫、田川明広、松生隆司、大山将、林茂郎、高馬崇：放射性セシウム汚染土壌の洗浄処理に関する検討、鴻池組技術研究報告、2012

5) 農業環境技術研究所：わが国の低地土壌における粘土鉱物組成の類型化と地域的特徴 http://www.niaes.affrc.go.jp/dadmini/choutatsu/111124_2t.pdf

6) 石井慶造：水洗浄による放射性セシウム汚染土壊の除染方法について、第34回原子力委員会資料第1号、2011

7) Toshihiko Ohnukia, Naofumi Kozai : Adsorption behavior of radioactive cesium by non-mica minerals, Journal of Nuclear Science and Technology Volume 50, Issue 4, p369-375, 2013

8) 原子力環境整備促進・資金管理センター：環境パラメータ・シリーズ2 「土壌と土壌溶液間の放射性核種の分配係数」、原環センターライブラリー、RWMC-90-P-13、1990 http://www.rwmc.or.jp/library/other/file/kankyo2_1.pdf

9) 山口 紀子, 高田裕介, 林健太郎, 石川覚, 倉俣正人, 江口定夫, 吉川省子, 坂口敦, 朝田景, 和穎朗太, 牧野知之, 赤羽幾子, 平舘俊太郎: 土壤斩植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因, 農業環境技術研究所報告 vol.31, p75-129, 2012

10) 白水晴雄：粘土鉱物学,粘土科学の基礎,朝倉書店,1988

11）関谷一輝・吉田有輝・野村直希・三島史人・秋山庸子・西嶋茂宏：汚染土壌減容化のためのセシウム移行処理に関する研究，第3回環境放射能除染研究発表会，2014

12) K. Ishii, A. Terakawa, S. Matsuyama, Y. Kikuchi, F. Fujishiro, A. Ishizaki, N. Osada, H. Arai, H. Sugai, H. Takahashi, K. Nagakubo, T. Sakurada, H. Yamazaki, S. Kim : Reducing logistical barriers to radioactive soil remediation after the Fukushima No. 1 nuclear power plant accident, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, Volume 318, Part A, P70–75, 2014

13) Naofumi Kozaia, Toshihiko Ohnukia, Makoto Arisakab, Masayuki Watanabe, Fuminori Sakamotoa, Shinya Yamasaka, Mingyu Jianga: Chemical states of fallout radioactive Cs in the soils deposited at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident, Journal of Nuclear Science and Technology Volume 49, No. 5, pp. 473–478, 2012

14）林 香織、斎藤 武：ボールミル性能に関する一実験、北海道大學工學部研究報告、16巻、p105-112, 1957

15) 吉田 有輝、関谷 一輝、三島 史人、秋山 庸子、西嶋 茂宏：土壌におけるセシウムの動態に関する研究、第3回 環境放射能除染研究発表会、2014
# Construction of Decontamination Scenario Based on the Dynamic States of Cesium and Development of Decontamination Method by Magnetic Force Control

Principal Investigator: Yoko AKIYAMA

Institution:

Graduate School of Engineering, Osaka University

2-1 Yamada-oka, Suita, Osaka 565-0871, JAPAN

Tel: +81-6-6879-7897 / Fax: +81-6-6879-7889

E-mail: yoko-ak@see.eng.osaka-u.ac.jp

Cooperated by: Fukushima University, Niigata University

[Abstract]

Key Words: Cesium, Decontamination scenario, Magnetic force, Microscopic dynamics, Ion migration

By the accident of Fukushima nuclear power plant, a large amount of Cs contaminated soils were discharged by the decontamination work, and volume reduction technologies for the contaminated soils are needed. In addition, there is an issue for the residential decontamination that the most suitable decontamination method depending on the kind of building materials is not clear. To solve these problems, it is important to clarify the adsorption states of radioactive Cs and their temporal change from the present to the future around the living area. However, most of researches on the dynamic states of Cs intend for environmental dynamic states around the woods, the rever and the sea. Thus there are still many unclear points in microscopic states of cesium in the living area. This study intends to construct the decontamination scenario based on the microscopic dynamic states of cesium in the soil and building materials, and to develop a new decontamination method for contaminated soil by high gradient magnetic separation method.

Firstly, the states and dynamics of cesium were analyzed in the living environment such as soils, roofs and wall materials by a field work and a model experiment. The results indicated the guideline of effective decontamination and volume reduction method of the contaminated soils and building materials.

Secondly, making allowance for the property of the decontamination objects, the conditions for decontamination works and the factors rerating to these both conditions, the method to examine optimum decontamination and volume reduction scenario was examined. As a result, a prototype of software for optimization of decontamination and volume reduction treatment was structured.

Finally, a new decontamination method was proposed by the selective separation of
2:1 type clay minerals using the magnetic separation using a superconducting magnet. By simulation and a model experiment, a necessary magnetic field and a speed condition became clear for volume reduction of the soil. By simulation and a model experiment, an necessary conditions for effective magnetic separation such as magnetic field and flow speed became clear. It was also shown that, for further dose reduction, Cs migration treatment by ion-exchange was effective as pretreatment of magnetic separation.
# 【4D–1106】三宅島 2000 年噴火後の生態系回復過程の解明と管理再生に関する研究 (H23～H25；累計予算額 87,045 千円) 加藤 和弘（東京大学）

### 1. 研究实施体制

（1）三宅島生態系基盤の調査研究 (国立大学法人筑波大学)

（２）鳥類の個体群変動に関する調査研究（国立大学法人東京大学）

（3）三宅島内動物群集生息状況の調査研究（学校法人東邦大学）

## 2 ．研究開発目的

## ○研究課題全体の目的

島の生態系被害の現状を把握し、その結果に基づき、三宅島の生態系を保全し生物多様性を維持するためにどのような管理が必要であるか、提案する。○サブテーマ(1)「三宅島生態系基盤の調査研究」の目的

・三宅島において、植生やそれを支える土壌がどう変化しつつあるか明らかにする。

・植生の衰退や回復の過程における枯死木の質的量的変容の状況を、定量的に明らかにする。

・火山ガス下の植生遷移における土壌と枯死木の役割を定量的に評価する。

・島内の植生の空間的変動と、絶滅危惧植物の分布の現状を、現地調査により把握する。

## 期待される成果

(学術的には…)

・火山ガスの生態系影響に関する学術的な貢献

・枯死木が生態系において果たす役割に関する知見

・長期的な自然災害の生態系インパクトに関するモニタリング手法の提示

(応用的には…)

・三宅島の生態系や貴重な種の保全についての各種計画策定に対する直接的な貢献

・三宅島に関する情報発信

・島の自然の理解を観光や環境学習に生かしていくことによる、産業促進

図 研究のイメージ

☐サブテーマ(2)「鳥類の個体群変動に関する調査研究」の目的

・鳥類の生息状況を植生の状況と対比させ、植生の組成や構造と鳥類の生息状況の関係を明らかにする。

・枯死木の状態が鳥類の分布状況や行動にどのように関係しているかを明らかにする。

・既に蓄積した噴火後の鳥類分布状況も踏まえ、噴火後の島内の鳥類分布図を時系列的に作成する。

☐サブテーマ(3)「三宅島内動物群集生息状況の調査研究」の目的

・植生の組成や構造が昆虫やは虫類の生息状況に対してどのように関係するのかを明らかにする。

### 3. 本研究により得られた主な成果（研究者による記載）

## (1) 科学的意義

・三宅島内で噴火による被害程度が様々な 11 箇所の固定調査区で植生、土壌、枯死木、鳥類、昆虫、小動物の状況を把握した。また、固定調査区以外でも広く植生、鳥類、哺乳類、は虫類、両生類、昆虫、その他の節足動物についての調査を行い、島の生物相の現状と空間的な違いの
状況を把握した。

・噴火直後からの継続調査の結果とあわせて、島内における噴火後の植生遷移および鳥類相の変化の様相を明らかにした。前述の空間的変動の調査結果とあわせ、三宅島2000年噴火による生態系被害の状況を総合的かつ時空間的に把握することができた。このような調査が行われた例は過去そう多くなく、今後、火山や離島の生態系の調査研究の際には、重要な先例として参照されることになろう。

・萌芽再生、土壌呼吸、枯死木の分解とそれに関与し得る節足動物の状況など、過去に体系的に調査されてこなかった側面を取り上げて調査を行うことができた。

・火山ガス、植生、土壌、鳥類、昆虫の相互関係を、共分散構造分析によりモデル化した。その結果、植生が他の生物や土壌の状況に大きな影響を与えていることがあらためて確認されたほか、以下の新たな知見が得られた。①一部の鳥類および一部の昆虫は、植生よりも土壌の状態により強く影響を受けている、②植生と、それに依存している他の生物は、現状では火山灰よりも火山ガスに専ら影響を受けている、③繁殖期の鳥類は植生のうち特に樹木に依存する程度が大きいが、越冬期の鳥類は下層植生や草本植物に依存する程度が大きい、④鳥類と植生の関係は、植物の種多様性よりも植生の構造に関わるものの重要性が遙かに高い。なお、共分散構造分析を適用してこのような解析を行った事例は、国内で公表されたものはほぼ皆無、海外でも非常に少数である。

・三宅島-枯死木量は、他の森林生態系と比較しても突出して多く、これら枯死木の分解過程（だれが、どのくらいの時間で分解しているのか）の解明が重要であることを示した。中腹以下では噴火によって生じた枯死木は今後なお20～30年は残存し、中腹以上では、その場に残存し続け環境条件も変化しないと仮定した場合には100年以上残存すると推定された。また、分解速度には水分条件が関与していることが示された。

・島内の鳥類相が、噴火による被害が軽微な箇所も含めて全体的に変容しつつあることを示した。一時の植生－鳥類の関係だけでなく、こうした長期的な変容も考慮に入れた生態系管理の必要性を示すことができた。

・衛星画像による新たな解析手法について、先鞭をつけることができた。

・噴火前後の現存植生図4時期分を整備した。これらは、行政目的でも有用性が高いが、今後の学術的な調査研究の基礎資料としても広く活用されるものである。

## (2) 環境政策への貢献

・緑化技術について、現地の関係者と連携して調査を行った。

・三宅村営の自然観察施設である「アカコッコ館」が実施する各種活動に協力した（2012年定例会(岸、吉川（ともに本事業に係る特任研究員)、2012年三宅島自然セミナー(長谷川ほか)、2013年2月自然観察会（吉川（特任研究員)）、2014年2月28日植物セミナー（上條））。

## ＜行政が既に活用した成果＞

以下の会議、検討会において、本研究の成果を紹介し反映させたほか、東京都三宅支庁、東京都環境局の関連部署の担当者と連絡を取り、研究成果についての情報を随时提供した。

1）平成24年度 東京都三宅支庁 金曽沢周辺森林復旧全体計画有識者会議委員

筑波大学 上條隆志（三宅島の植生と土壌に関する一連の成果）

2）平成24年度 東京都環境局 東京都（伊豆諸島）植生調査に関わる検討会委員 筑波大学 上條隆志（三宅島の植生に関する一連の成果）

3）平成23-25年度 東京都環境局 三宅島移入種調査・対策検討会

長谷川雅美 東邦大学（三宅島のイタチ、ヒキガエル等に関する調査研究の成果）

4）平成23年度 東京都環境局 RDB 種檢討会