Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
$$ \begin{array}{c}\mathrm{e}^{+}+\mathrm{e}^{-}\quad\left\langle\quad\begin{array}{l}2\gamma\mathrm{annihilation}\quad(\tau_{\mathrm{free}}<0.5\mathrm{ns})\\p-\mathrm{Ps}\rightarrow2\gamma\quad(\tau_{p-\mathrm{Ps}}<0.125\mathrm{ns})\\o-\mathrm{Ps}\quad3\gamma\quad(142\mathrm{ns}\text{in vacuum})\\\quad\alpha、2\gamma\text{pick-off}\quad(\tau_{o-\mathrm{Ps}}=1\sim10\mathrm{ns})\end{array}\right.\end{array} $$

図(1)-7 物質中での陽電子の消滅過程

陽電子消滅法の概要を以下に示す。

$$ \begin{array}{c}n_{1}:p-Ps\\n_{2}:positron\\n_{3}:o-Ps\\\end{array} $$

$$ \begin{aligned}\frac{\partial n_{2}}{\partial t}&=-(\lambda_{2}+\kappa_{1}+3\kappa_{1})n_{2}\\&\quad\Rightarrow n_{2}=I_{2}e^{-(\lambda_{2}+4\kappa_{1})t}\\\frac{\partial n_{3}}{\partial t}&=-(\lambda_{3}+\kappa_{2})n_{3}+3\kappa_{1}n_{2}\\&\quad\Rightarrow n_{3}=\frac{3\kappa_{1}}{\lambda_{3}+\kappa_{2}-(\lambda_{2}+4\kappa_{1})}I_{2}e^{-(\lambda_{2}+4\kappa_{1})t}+I_{3}e^{-(\lambda_{3}+\kappa_{2})t}\\\frac{\partial n_{1}}{\partial t}&=-\lambda_{1}n_{1}+\kappa_{1}n_{2}+\kappa_{2}n_{3}\\&\quad\Rightarrow n_{1}=I_{1}e^{-\lambda_{1}t}+\frac{\kappa_{1}(\lambda_{3}-\lambda_{2}+4(\kappa_{2}-\kappa_{1}))}{(\lambda_{3}-\lambda_{2}+\kappa_{2}-4\kappa_{1})(\lambda_{1}-\lambda_{2}-4\kappa_{1})}I_{2}e^{-(\lambda_{2}+4\kappa_{1})t}+\frac{\kappa_{2}}{(\lambda_{1}-\lambda_{3}-\kappa_{2})}I_{3}e^{-(\lambda_{3}+\kappa_{2})t}\end{aligned} $$

図(1)-8 陽電子寿命の定式化

陽電子が固体に入射したとき、図(1)-7に示すような過程を経て消滅する。特に高分子のような多孔質物質においては、陽電子は多くの場合周囲の電子と共に束縛状態（Ps，ポジトロニウム）を形成した後、3重項状態の場合（o-Ps）は3光子消滅するか周辺の電子と対消滅（ピックオフ消滅と呼ぶ）し、1重項（p-Ps）の場合自己消滅する。o-Psの消滅まで考えた時の消滅モデルを図(1)-8に示す。 $ K_{1} $ はp-Ps（単重項）を形成する確率で、o-Psは3重項状態なのでこの3倍となる。また、o-Psからスピン交換でp-Psになる確率を $ K_{2} $ としている。これらの式から、このモデルでは陽電子寿命は3つの特徴的時間で記述されることがわかる。更にo-Psの寿命とナノ空孔サイズは、2次元球形井戸型ポテンシャル中にo-Psがトラップされており、壁付近の $ \Delta R(=R_{0}-R) $ で陽電子が周囲の電子とピックオフ消滅するというTaoモデルに従い定式化された、次式に示すTao-Eldrup式で関係づけられている。

$$ \tau_{3}=0.5\ 1-\frac{R}{R_{0}}+\frac{1}{2\pi}\sin\begin{array}{c}\boxed{2\pi R}\\ \boxed{R_{0}}\end{array}\begin{array}{c}\boxed{-1}\\ \boxed{}\end{array} $$

ここで、$\tau_{3}$は図(1)-8で$\kappa_{2}$が$\lambda_{3}$に比べかなり小さいときには$1/\lambda_{3}$で表される、$o-Ps$の寿命である。
## · 陽電子寿命測定 (PALS)

図(1)-9に $ ^{22} $ Na陽電子線源を用いた時の陽電子寿命測定の模式図を示す。線源には $ ^{22} $ Naが良く用いられる。これは半減期がある程度長いこと、陽電子の放出に伴い放出されるγ線は殆どこの1.27 MeVのγ線だけであること、高額ではないことなどが理由である。測定方法は線源を試料で挟み、1.27 MeVのγ線と0.511 MeVの消滅γ線の時間差を計測する（図(1)-10）。この図に示すように、γ線の検出には量子効率が高く、光電ピークが得られ易く、光の減衰が早いことが要求されるため、BaF $ _{2} $ シンチレータがよく用いられている。光電子増倍管に対しても時間応答性の良いものが選ばれる。夫々の光電子増倍管から出た電気信号は、一般的には信号の発生時刻を決めるためのCFDD(Constant Fraction Differential Discriminator)、時間差を電圧に変換するためのTPHC(Time to Pulse Height Conveyor)を手にし、波高を別照りと逆に、減

Converter)、多チャンネル波高弁別器と送られ、消滅時刻に関するスペクトルが得られることになる。陽電子の寿命スペクトルは消滅γ線に対応するフ

図1-9 陽電子寿命測定

図(1)-10 陽電子寿命測定のセットアップ

オトンの時間変化で表され、図(1)-11に示す式で与えられる。 $ I_{i} $ は $ \tau_{i} $ で特徴づけられる消滅過程の相対強度を示しており、B.G.はバックグラウンドである。上述したように消滅過程が複数個ありお互いが関係している場合には連立方程式を解かなければならないが、多くの場合2成分、3成分の寿命を仮定すればうまくスペクトルにフィッティングできることがわかっている。特にo-Psに対応する長寿命成分が対数でよくあらわされる場合には、寿命の小さい方から順に1重項状態のパラポジトロニウム $ (p\text{-Ps}) $ の寿命あるいは陽電子の自由消滅、陽電子の自由消滅、o-Psの寿命と考えることができる。

## ・消滅 $ \gamma $ 線エネルギースペクトル測定

消滅 $ \gamma $ 線は消滅時の電子と陽電子の合成運動量が0でない限り、運動量保存の法則から180°方向と若干ずれた方向に放出される。陽電子は物質に入射後数psで熱化すると考えられており、消滅 $ \gamma $ 線に反映される運動量は殆ど電子に由来するものである。これを模式図として図(1)-11に示す。pは電子の運動量である。

エネルギー保存則より

$$ cp_{_{1}}^{}+cp_{_{2}}^{}=2m_{_{o}}^{}c^{2}、\quad\left(m_{_{0}} は電子 \varnothing 静止質量 \right) $$

運動量保存則より

$$ p_{_{1}}^{-}p_{_{2}}cos\theta=p_{_{x}} $$

$$ N(t)=\sum_{i=1}^{n}\frac{I_{i}}{\tau_{i}}\exp\left(-\frac{t}{\tau_{i}}\right)+B.G. $$

図(1)-11 消滅 $ \gamma $ 線の運動量依存性
となり、θが小さいと2本のγ線のエネルギーは

$$ \mathrm{E}=\mathrm{mc}^{2}\pm\frac{pc}{2} $$

と書き表され、ドップラー効果により±pc/2だけエネルギースペクトルが拡がることになる。一般に消滅γ線の運動量には電子の運動量が加算されている。運動量分解能を上げるためには、エネルギー分解能の良い検出器を使う必要があるため、高純度の半導体検出器(HPGe)が用いられる。陽電子が特定原子と選択的に消滅することなどもこのドップラー拡がり測定から調べられる。

## · 消滅 $ \gamma $ 線2光子同時計測 (CDB)

消滅γ線ドップラー拡がり測定法は装置の配置が簡単であるため、広く利用されているが、この手法ではo-Psが3光子消滅するときに発生するγ線も計測してしまうため、分解能の点で角相関法には劣る。この欠点を補うため、線源を介して反対側にもう1台検出器を置きHPGeの信号と同期を取り、2光子消滅の成分だけを検出する方法が消滅γ線2光子同時測定法（Coincident Doppler Broadening Measurement Method）である。この測定系を図(1)-12に示す。また、この方法で得られる2次元エネルギースペクトルを図(1)-13に示す。左斜め上から右斜め下にスペクトルが広がっているのがわかる。これがドップラー効果により拡がった消滅γ線光電ピークであり、この部分を抽出することで高いS/Nで光電ピーク形状を高エネルギー部分まで評価することが可能となる。実際のデータ処理では図(1)-13に示す2次元マッピングしたものを光電ピークの中心を軸に45度回転し、ドップラーシフトに絡むγ線のエネルギースペクトルを得た後、これらの比を取ることで陽電子消滅が異種の電子と起ったかどうかの比較を行った。

図(1)-12 コインシデンスドップ ラー（CDB）の測定系

図(1)-13 CDB法で得られた2次元エネルギースペクトル

## (2) 建材におけるセシウムの沈着状態と吸着強さの検討

建材表面に吸着したセシウムには、イオンの状態で直接吸着したものと、粒子を媒介して間接的に吸着したものが存在すると想定される。したがって、どのような形態で吸着しているか、どのくらいの深さまで分布しているか、またどのくらいの強さで吸着しているかということは、建材の種類によって大きく異なると予想される。
そこで、本研究では建材におけるセシウムの吸着動態を、1）吸着形態、2）深さ分布、3）吸着強さ、の3つの観点から明らかにし、住宅地の空間線量率を効果的に低減する手法を提案することを目標とした。それぞれの詳細な実験方法を以下に示す。

## 1 ）セシウムの吸着形態の検討

建材表面に吸着したセシウムには、イオンの状態で直接吸着したものと、粒子を媒介して間接的に吸着したものが存在すると想定される。これらの表面汚染への寄与についての調査を目的として以下の実験を行った。

はじめに福島県川俣町で採取した実汚染物(セメント瓦、木材、粘土瓦、トタン材)を用いて試料片を作製した。トタン材は腐食の程度の異なる2種類の試料を用意し、腐食の程度の小さいものをトタンA、大きいものをトタンBとした。作製した試料片の様子を図(1)-14、寸法を表(1)-3 (SIZE I)に示した。試料は測定面以外を防水テープでマスキングし、前処理として水道水に10分間浸漬後、80℃で乾燥させた。乾燥後、GM計数管(TGS-146B, ALOKA)を用いて時定数30秒で120秒間計数率を測定し、5回の平均値を求めた。

次に、間接的に吸着したセシウムの表面汚染への寄与を調べるために、50 mLの水道水で10分間超音波洗浄し(43 kHz)、表面に吸着した粒子を脱離した。試料片を80 ℃で乾燥させ、GM計数管を用いて試料片の計数率測定を行った。このとき、超音波洗浄前後の計数率の変化量を粒子に吸着したCsの脱離によるものとし、表面線量への寄与割合を算出した。また粒子に吸着したセシウムと、ろ液に溶け出すイオン状態のセシウムについて確認するため、洗浄水を孔径0.45 μmのメンブランフィルターを用いてろ過した。分離粒子は80 ℃で乾燥後、顕微鏡観察した。ろ液と分離粒子は計数率をCsIシンチレーション式サーベイメータ（KRS2000, Kansai Electronics Co., Ltd.）を用いて1800秒間測定した。そして $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csのピーク(796 keV, 662 keV)の計数率の和によって評価を行った。

図(1)-14 実験に使用した実汚染建材サンプル

(a)セメント瓦，(b)木材，(c)粘土瓦，(d)トタンA，(e)トタンB
表(1)-3 実汚染建材サンプルの大きさ

実汚染建材サンプル	セメント瓦	木材	粘土瓦	トタンA	トタンB
Size I(W mm×D mm×H mm)	80 × 80 × 14	55 × 55 × 14	60 × 60 × 14	60 × 60 × 1.1	60 × 60 × 1.1
Size II(W mm×D mm×H mm)	50 × 50 × 13	50 × 50 × 12	50 × 50 × 17	-	50 × 50 × 1.1

## 2 ）セシウムの深さ分布の検討

上記の実験結果から、建材の表面汚染は、イオンの状態で吸着しているセシウムが大きく寄与していることが明らかになった。このようなイオンの状態で吸着したセシウムを物理的に除去する場合、建材表面からどの程度の深さまで拡散しているのかを調査する必要がある。ここではセシウムの深さ分布を調査するために、以下の実験を行った。

実験には、超音波洗浄をした後のセメント瓦、木材、粘土瓦、トタンA、Bを用いた。それぞれの試料表面を、ディスクグラインダーを用いて切削し、その後切削深さごとの表面の計数率を測定した。切削深さは試料片の厚さをノギスで測定し、切削前の厚さと切削後の厚さとの差分とした。計数率はCsIシンチレーション式サーベイメータを用いて600秒間測定した。そして $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csのピーク(796 keV, 662 keV)の計数率の和によって、深さ分布の評価を行った。

## 3 ) セシウムの吸着強さの検討

前項では物理的な除去手法への応用を想定し、セシウムの空間分布について調査した。本項では化学的な手法で除染を行う際に必要とされる、イオン状態で吸着したセシウムの吸着強度について調査した。実験には硝酸（以下$\mathrm{HNO}_{3}$）と塩化カリウム溶液（以下$\mathrm{KCl}$）の2種類の溶液を用意し、濃度の異なる溶液に段階的に浸漬することで、溶液中のカチオンの種類（オキソニウムイオン、カリウムイオン）とその存在量による脱離効果の違いを評価した。

はじめに1)，2)で述べた実験と同じ実汚染物(セメント瓦、木材、粘土瓦、トタンB)を用いて、各試料につき2個ずつ同寸法の試料片を作製し、Sample I、Sample IIとした。作製した試料片の寸法を表(1)-3 (SIZE II)に示した。粒子で吸着したセシウムを脱離するために、すべての試料片を50mLの水道水で10分間超音波洗浄(100 rpm)し、洗浄後80℃で乾燥させた。

まず、Sample Iを\mathrm{HNO}_{3} (0.01 mol/L)に1時間浸漬、振とうし、計数率の測定を行った。測定後\mathrm{HNO}_{3} (0.05 mol/L)を用いてSample Iに対して同様の処理を行い、計数率を測定した。さらに\mathrm{HNO}_{3} (0.1 mol/L)を用いて同様の処理を行い、計数率測定を行った。これらの処理により、溶液中のカチオン存在量が脱離効果に与える影響を調べた。計数率測定は、NaIシンチレーション式サーベイメータ(EMF211, EMF Japan Co., Ltd.)を用いて600秒間行い、 $ ^{134} $ Csと $ ^{137} $ Csのピーク(796 keV, 662 keV)の計数率の和を算出した。そして測定結果から、式(1)-2によりセシウムの脱離率を求めた。C_{a}は超音波洗浄後の計数率(cps)を示しており、C_{b}は各溶液に浸漬、振とう後の計数率(cps)を示している。

$$ Removal ratio=\left(1-\frac{C_{b}}{C_{a}}\right)\times100 $$
次に、溶液中のカチオンの種類による脱離効果の違いを比較するために、Sample Iと同様の手順で、Sample IIをKCl(0.01 mol/L, 0.05 mol/L, 0.1 mol/L)に段階的に浸漬、振とうし、計数率測定を行った。測定結果から、各洗浄段階におけるCs脱離率を(1)-2により算出した。

## 4 ）非破壊での放射能面密度、浸透深さの計測

福島県内にて採取した御影石サンプルについて，表面からの深さ測定から，放射能面密度、浸透深さの測定を行った。タイルは、白御影石と呼ばれる花崗岩で、大きさは15×15cm、厚みは1.2cmである。現地にて簡単に水洗浄を行ったのち、紙でふき取りを行った。

重量は712g、比重は2.68g/cm $ ^{3} $ であった。

表面裏面をそれぞれA面、B面とする。A面は平滑ではあるがざらざらした梨地面であり、一方でB面は平滑化したあと鏡面に仕上げてあった。

まず、GMサーベイメータによる表面放出率の測定を行った。ポリエチレンラップフィルム（12μ）で包み、GM管をサンプル上に直接配置して測定した。時定数はいずれも30秒で行った。また、直径50mmの穴をあけた厚さ5mmアクリル板を使い、中心部で穴のない部分（ガンマ線成分）、穴部（ガンマ線+ベータ線、転換電子）を測定した。

さらに、エヌ・エム・ピイビジネスサポート(検)にて開発された、特性X線表面汚染密度測定装置を用いて、形状の異なるパラレルコリメータおよびスラントコリメータを使用してセシウムの浸透深さ、放射能面密度を測定した。X線の入射角度が異なる2種のコリメータを使用し、X線の減弱度を比較することで、放射能の浸透度を概算することが可能となる。

また参照実験として、あらかじめ校正した2" NaIを使用して、定位置に試料の御影石タイルを置いて、全放射能を測定した。

## 4 ．結果及び考察

## (1) 土壤におけるセシウムの沈着状態と吸着強さの検討

## 1 ）土壤沈着直後のCsの存在状態

本研究で用いた各試料のセシウム吸着量を計測した結果を図(1)-15に示す。Cs-137の吸着量を放射線量により表すと、れき0.17±0.01 cps/g、砂0.19±0.02 cps/g、フミン酸0.38±0.03 cps/g、カオリナイト0.58±0.05 cps/g、イライト0.43±0.03 cps/g、バーミキュライト0.39±0.02 cps/g、モンモリロナイト0.64±0.03 cps/gとなり、れき・砂に比べ、フミン酸・粘土鉱物のセシウム吸着量が大きくなった。

れき、砂は粒子表面のイオン交換性の表面電荷によって、フミン酸は官能基によって、粘土鉱物はイオン交換性の表面電荷とFrayed edge siteによってセシウムを吸着する。用いた各試料の粒径は、れきが2 mm～4 mm、砂が75 μm～2 mm、フミン酸と粘土鉱物が数十 μm程度以下であった。ゆえに、フミン酸・粘土鉱物は、れき・砂に比べ比表面積が大きい。加えて、主にカルボキシル基、表面水酸基および同形置換によって、多くの負電荷を有する $ ^{15,18,19} $ 。このため、フミン酸・粘土鉱物はれき・砂に比べ、高いセシウム吸着量を示したと考えられる。
(a) れき

(b) 砂

(c) フミン酸

(d) カオリナイト

(e) イライト

(f) バーミキュライト

(g) モンモリロナイト

図(1)-15 試料のセシウム吸着特性

次に、これらの7種類の土壌成分の試料の混合系に、Csを同時に添加した際の各試料のセシウム吸着量を図(1)-16に示す。各試料のCs-137の吸着量を放射線量により表すと、れき0.06±0.01 cps/g、砂0.11±0.02 cps/g、フミン酸0.36±0.04 cps/g、カオリナイト1.33±0.08 cps/g、イライト1.12±0.06 cps/g、バーミキュライト0.47±0.04 cps/g、モンモリロナイト1.00±0.05 cps/gとなった。この結果より、土壌にセシウムが添加された際には、セシウムは全ての成分に吸着されることが分かった。

吸着量は、れき・砂より、フミン酸・粘土鉱物の方が大きい。これは、各試料に、個別にセシウムを添加した際の結果（図(1)-15）と同様である。よって、土壌成分の混合物に一様にセシウムが添加された際、セシウムは、各成分の吸着量の大きさに応じ、分配されることがわかった。また、フミン酸のセシウム吸着量が砂より大きい。このことから、実際の土壌において、有機質土壌では、砂質土壌に比べ、有機物に吸着されたセシウム量が多いと予想される。

一方、粘土鉱物4種に着目した場合、図(1)-15と図(1)-16で大小関係が異なる（図(1)-15:バーミキュライト＜イライト＜カオリナイト＜モンモリロナイト；図(1)-16:モンモリロナイト＜イライト＜カオリナイト＜バーミキュライト）。この原因は、各粘土鉱物の凝集によるものと考えられる $ ^{20} $ 。粘土鉱物のセシウム吸着量は、多くの研究で示されているように、カオリナイト＜イライト＜バーミキュライト＜モンモリロナイトの順に大きい $ ^{19,21} $ 。しかし半透膜を用いた本実験では、凝集により、各試料の比表面積が減少し、吸着能が低下したと考えられる。そのため、粘土鉱物間のセシウム吸着量を、正確に評価することはできなかった。本問題の解決には、半透膜内の粘土鉱物量を少なくするといった方法が考えられるが、今後検討を進める予定である。

本実験で明らかになった点を以下にまとめる。事故直後、土壤表面に沈着したセシウムは、土壤を構成する各成分に分配された。この際、単位質量当たりで比較すると、土壤の大部分を占める砂より、土壤に数％程度しか存在しない粘土鉱物の方が、大きなセシウム吸着量を有していた。
図(1)-16 事故直後のセシウムの存在状態

## 2 ）事故後のセシウムの移行動態

図(1)-17(a)に、1. 雨水添加前のCs存在量、2. 雨水添加後のCs存在量の測定結果を示す。雨水添加前の砂、フミン酸、カオリナイト、バーミキュライトのセシウム吸着量は、それぞれ1.42±0.03 cps/g、1.85±0.04 cps/g、1.77±0.04 cps/g、2.01±0.04 cps/g、雨水添加後の吸着量は、それぞれ0.94±0.03 cps/g、1.59±0.04 cps/g、1.65±0.04 cps/g、1.85±0.04 cps/gとなった。この結果より、雨水添加前後に関わらず、セシウム吸着量の大きな試料が、多くのセシウムを吸着していることが分かった。また、雨水を添加することで、全ての試料のセシウム吸着量が減少した。これは、雨水中に含まれるイオンとの交換反応によって、試料からセシウムが溶出したためと考えられる。

実際の雨水の多くは酸性であり、オキソニウムイオンを含む。また、実土壌中には、アルミニウムイオンやアンモニウムイオン等、様々な交換性陽イオンが含まれる。本実験では調査していないが、これらのイオンもセシウムイオンとイオン交換するため、実土壌においては、セシウム溶出に寄与すると考えられる。

雨水添加前のCs存在量に対する雨水添加後のセシウム存在量は、砂66±3％、フミン酸86±3％、カオリナイト93±3％、バーミキュライト92±3％となり、砂に比べ、フミン酸・粘土鉱物からはセシウムが移行しにくいことがわかった。これは、セシウム吸着強度から説明できる。表(1)-4に示すように、セシウム抽出率は、砂47±2％、フミン酸42±2％、カオリナイト34±1％、バーミキュライト7.4±0.2％となり、砂くフミン酸＜粘土鉱物の順に、セシウム吸着強度が大きいことがわかる。これは、フミン酸はキレート化により一部のセシウムと錯体を形成するため、粘土鉱物はセシウム固定能を有するためと考えられる $ ^{22,23} $ 。よって、雨水が添加された際、セシウム吸着強度が低い成分のセシウム吸着量は減少しやすいことが分かった。

図(1)-17(b)は、試料を取り出した模擬雨水溶液中に、新たに別の砂・フミン酸・カオリナイト・バーミキュライトを添加した際の、各成分のセシウム吸着量を示す。吸着量は、砂、フミン酸、カオリナイトが0.12±0.01 cps/g、0.14±0.01 cps/g、0.13±0.01 cps/g、バーミキュライトが0.25±0.01 cps/gとなった。この結果より、溶出したセシウムは、新たに添加した試料に吸着されることが確認できた。したがって、雨水の影響で溶出したセシウムは、他の成分に移行することが示された。

本実験で明らかになった点は、以下の通りである。事故後、土壌中のセシウムは、雨水に含まれるイオンの影響により溶出した。この際、セシウム吸着強度の小さい砂からの溶出量が多く、吸着強度の大きい粘土鉱物からは少なかった。また溶出したセシウムは、他の土壌成分に移行し
た。

図(1)-17 (a) 土壌に存在するセシウムの状態変化に与える雨水の影響、(b)模擬雨水溶液中に新たに別の砂・フミン酸・カオリナイト・バーミキュライトを添加した際の、各成分のセシウム吸着量

表(1)-4 セシウム抽出実験の結果

試料	砂	フミン酸	カオリナイト	バーミキュライト
抽出率 [%]	47±2	42±2	34±1	7.4±0.2

以上の結果より、事故直度から現在までの、土壌におけるセシウムの存在状態と移行動態について考察する。まず、事故直後、土壌表面に一様に沈着したセシウムは、れき・砂・有機物・粘土鉱物等、土壌を構成する全ての成分に吸着された。しかし、単位質量あたりで比較すると、有機物や粘土鉱物の成分に多く吸着された。その後、降雨に伴い土壌中に添加された陽イオンとのイオン交換反応により、セシウム吸着強度に応じ、各成分のセシウム吸着量が減少した。同時に、溶出したセシウムは別の成分に移行した。そして、長期間、降雨、セシウム溶出、移行のサイクルが繰り返されたことで、土壌におけるセシウムの存在状態は安定化したと考えられる。これにより、事故直後、土壌に一様に沈着したセシウムが、現在、粒径の小さな成分に存在する理由が説明できる。また、セシウムの大部分が土壌表層から5 cm以内にとどまっている理由については、雨水の影響により土壌成分から水相に溶出したセシウムが、雨水の浸透に伴い鉛直方向に移行するが、その過程で1時間以内の短時間のうちにセシウム吸着強度の高い成分に吸着されることで、鉛直方向に深く浸透せず、表層付近に保持されたことから説明できる。ただし、鉛直方向の移行については、セシウムを吸着した粒子自体の移行 $ ^{15)} $ も寄与すると考えられるため、より詳細な検討が必要である。

以上の考察より、将来の動態としては、セシウムのイオンとしての移行は限られてくると考えられる。これは、表土剥ぎ取りに伴い発生した汚染土壤を中間貯蔵施設で長期間保管する際、時
間が経過するにつれ、セシウムはバーミキュライトなどの2：1型粘土鉱物のFrayed edge siteに移行して固定化されていくため，環境中へのセシウムの拡散リスクが減少することを意味する。同時に、減容化・除染技術を考える上で重要となるのは、セシウムを強固に固定化する粘土鉱物であり、これに主眼を置いた技術を開発することで、効果的な減容化・除染が実現できると考えられる。

以上の内容を以下に簡潔にまとめる。福島第一原子力発電所事故に伴い放出された放射性セシウムの、事故後から現在までの、土壌における存在状態、移行動態の解明を目的とし、半透膜と各土壌成分のモデル材料を用いた模擬実験を行った。まず、事故直後のセシウムの存在状態を模擬し、実際の土壌を模擬した土壌成分の混合系にセシウムを添加することで、土壌沈着後まもないセシウムの各土壌成分への吸着挙動を調査した。この結果、事故直後、土壌に降下したセシウムはすべての土壌成分に吸着されたが、単位質量当たりで比較した場合、粘土鉱物や有機物に多く吸着されることが分かった。次に、事故後のセシウムの移行動態として、土壌に存在するセシウムの状態変化に与える雨水の影響について調査した。その結果、雨水中に含まれるイオンとの交換反応によって、各成分からセシウムがいったん溶出し、その後速やかに他の成分に移行することが確認できた。この際、セシウム吸着強度の小さい砂からの溶出量が大きく、吸着強度の大きい粘土鉱物からは小さいことが分かった。ゆえに、セシウムは、降雨、溶出、移行のサイクルが繰り返されたことで、大部分が、セシウム吸着強度の高い土壌成分（粘土鉱物）に移行したと

考えられる。以上の結果より、現在、セシウムが粒径の

小さな成分に多く存在していること、大部分が土壌表層から5 cm以内にとどまっていることのメカニズムが明らかとなった。しかしながら、本研究は実験的に各土壌成分間での短時間での溶出と移行の一連の傾向を追跡したことにとどまるため、実土壌中でのセシウムの微視的動態を評価するためには、より詳細な検討が必要である。

## 3 ) 陽電子を用いたセシウム吸着性能に係る鉱物評価

バーミキュライトとカオリナイトに対する陽電子寿命スペクトルを図(1)-18に示す。図の上段がバーミキュライト、中段がカオリナイト、下段が時間スケールを10倍に引き延ばしたカオリナイトの寿命スペクトルを示している。図(1)-18上段の波形ではピークに達した後800チャンネル付近で基線まで戻っているのに対し、図(1)-18中段の波形を見るとピークに達した後も基線に戻っていないことがわかる。下段の波形から600チャンネル（中段では6000チャンネルに相当）でほぼ基線に戻っている。これからカオリナイトがバーミキュライトに比べはるかに長寿命の成分を持つことがわかる。図(1)-18下段のデータをPATFITプログラムを使用し長寿

図(1)-18 バーミキュライトとカオリナイトに対する陽電子寿命スペクトル
命成分を求めたところ約63nsでこの成分の相対強度は2％という結果が得られた。他の2:1型粘土鉱物においてはバーミキュライト同様このような長寿命成分は観測されなかった。そこで3成分解析を基本とし、カオリナイトについてはこの長寿命成分値を固定して他の粘土鉱物と同じ3成分解析をPATFITを使って行った。

図(1)-19(a) 各鉱物に対する陽電子寿命と相対強度

図(1)-19(b) (a)の寿命スケールを拡大したもの

図(1)-19(a)に各鉱物に対し得られた陽電子寿命スペクトルを各成分に分解したときの寿命と相対強度を示す。第3成分（$\tau_{3}$）は$o-Ps$の寿命に対応し、これはバーミキュライトとモンモリロナイトではほぼ同様の値を示したが、カオリナイトは若干短く、イライトと計測した土壌は若干長いという結果が得られた（図(1)-19(a)左図）。このことは1：1型粘土鉱物と2：1型粘土鉱物のとの違いを反映している可能性がある。実際、2：1型粘土鉱物では層間距離が捕捉カチオンにより変化することが知られている。4面体シートの六員環のサイズが陽電子寿命からTao-Eldrup式を使って求めた大きさとほぼ同じであった。XRDの結果から層間間隔が約7.2Å程度と見積もられたが、このサイズを反映した$o-Ps$の寿命（約3 ns）は得られなかった。カオリナイト、イライト、土壌の$\mathrm{I}_{3}$はほかに比べて若干大きかったが、全体としてはとても小さかった。何故$\mathrm{I}_{3}$が小さかったのかについては、2：1型粘土鉱物については四面体シートが含まれるカチオンとクーロンカでタイトに
付着することで層間ギャップが減少していることが考えられる。1:1型粘土鉱物では、八面体シート側の酸素がOH基になっているため、層間は水素結合で結合しており、水分や水和カチオンがあると層間距離は2:1型粘土鉱物に比べ長くなる。しかし、σ-Psの生成量が少ないのは、水素結合に関係する電子エネルギーが小さいため、直接消滅が増え、また水和カチオンが増えるとスペースサイズも小さくなるためだと考えられる。このデータ処理では線源項に対する補正がおこなわれていないため、I_{3}には線源に由来する影響が含まれている。しかし、この相対強度には意味がある。層間に強い電場があり、陽電子は六員環のような負の極性を持つ場所に近づこうとするなら陽電子はσ-Psを作ることなく消滅するであろう。図(1)-19(b)に図(1)-19(a)の寿命スケールを拡大したしたものを示す。 $ \tau_{1} $ 、 $ \tau_{2} $ についてはカオリナイトはわずかに短い寿命であった。これは層間の水素結合のためだと考えられる。2種類のバーミキュライトはほとんど同じだった。これは含有不純物に関係なく、構造に係る本質的な場所で消滅していることを意味している。一方、2:1型粘土鉱物ではほとんど差が無かった。

また、図(1)-20にCDB法で得られた土壌を含む各鉱物に対する消滅γ線エネルギースペクトルのカオリナイトのエネルギースペクトルに対する比を示す。横軸のp/mcは消滅電子の規格化運動量を表している。上段と下段とでは縦軸のスケールが異なっている。カオリナイトを分母に取った

のは、一連の計測においてカオリナイト

を常に計測したことによる。金属と鉱物とではプロファイルが著しく異なることがわかる。運動量が0での比が全てのサンプルで1より小さいことから、カオリナイトは他の2:1型粘土鉱物や銀と比べ幅の狭いスペクトル分布であることがわかる。この図から焼成前のバーミキュライトに存在した針状の銀の影響は全く現れていないことがわかる。また焼成前後での差も見られなかった。これらの結果は陽電子がバーミキュライト本来の構造の中で消滅していることを意味し、陽電子寿命測定の結果とも矛盾していない。スペクトル比は規格化運動量が0.02から0.03にかけてイライトがバーミキュライト、モンモリロナイトに比べ高く、バーミキュライトはモンモリロナイトよりも若干高かった。カチオンの水和がカチオンのFESでの捕獲や層間への拡散に大きな影響を与えていることが言われている。入射した陽電子は局所電場により層間に近づき4面体の酸素やカチオンについた水分子、水素結合の電

図(1)-20 消滅 $ \gamma $ 線光電ピークとカオリナイトの光電ピークとの比。V_N:焼結前バーミキュライト, V_S:焼結バーミキュライト, I:イライト, Ag:銀, M:モンモリロナイト, S:土壌。
子と消滅するであろう。このように図(1)-20の結果は層間の電子状態を反映していると考えられる。

## (2) 建材におけるセシウムの沈着状態と吸着強さの検討

## 1 ）セシウムの吸着形態の検討

図(1)-21に粒子で吸着したセシウムの寄与割合を示す。セメント瓦(a)とトタンA(d)では、多重比較検定の結果、超音波洗浄前後で計数率に有意差がなく、木材(b)、粘土瓦(c)、トタンB(e)についても計数率の減少率は10％前後であった。この結果から、粒子を媒介して間接的に吸着しているCsの表面汚染への寄与は小さく、イオンの状態で直接吸着したセシウムが大きく寄与していることが示唆された。

図(1)-21 粒子で吸着したセシウムの寄与割合

(a. セメント瓦, b. 木材, c. 粘土瓦, d. トタンA, e. トタンB)

また洗浄液のろ液はいずれの建材についても検出限以下であった。セメント瓦、木材、粘土瓦、トタンBの分離粒子からはセシウムが検出された。図(1)-22に分離粒子の顕微鏡観察の結果を示す。顕微鏡観察の結果、セメント瓦、木材、粘土瓦では、数μm～数十μm程度の土壌由来と見られる微粒子が観察され、トタンではサビ粒子が観察された。

洗浄液のろ液はセシウムが検出限界以下であったことから、建材に吸着したセシウムのうち、イオンの状態で容易に水相に溶けだすセシウムは存在しないことが示唆された。一方、分離粒子からセシウムが検出されたことで、粒子を媒介し間接的に吸着したセシウムが、超音波洗浄により脱離したことが確認された。ただしトタン(e)については、表面に生成したサビにセシウムが吸着しており、サビ部分の剥離に伴ってセシウムが脱離したと考えられる。
C

d)

図(1)-22 分離粒子の顕微鏡観察

(a. セメント瓦, b. 木材, c. 粘土瓦, d. トタンA, e. トタンB)

## 2 ）セシウムの深さ分布の検討

切削深さごとの計数率測定の結果を図(1)-23に示す。
図(1)-23 計数率の切削深さによる変化

((a)セメント瓦，(b)木材，(c)粘土瓦，(d)トタンA・B)

横軸に切削深さ、縦軸に単位面積当たりの計数率を示した。セメント瓦では約950μm切削後において、計数率が約88％低減しており、約1610μmの時点で約99％低下した。この結果から、セメント瓦におけるCsの浸透深さは表面から約1～2mmであることが示された。一般にセメント系材料に含まれる骨材は表面には現れず、コンクリートやモルタルへのCs吸着は、セメント基質が大きく影響する $ ^{24)} $ 。このことから、セメント系材料の種類による吸着メカニズムは大きくは変わらないと推祭される。K.Maslovaらが行った実験では、セメント表面から600μm以内に約90％が存在していたという報告がある $ ^{25)} $ 。この報告から、降雨等の環境条件によってセシウムの深さ方向の分布は大きくは変化せず、1～2mm程度の表面切削でほとんどのセシウムを除去できることが示された。

また木材では約4 mm以内に約97%、トタンでは表面に生成した約90 μmの腐食部分に約91％のセシウムが分布していた。ただし、粘土瓦については約8 mm切削時点で低減率は約87％にとどまり、表面の釉薬部分ではなく粘土質全体にCsが拡散していることが確認された。これらの結果からトタン材については、表面のサビ部分を除去することで容易に線量低減が可能であるが、木材については数mm程度、粘土瓦については材料全体にセシウムが拡散しており、物理的な手法による除染は困難であると言える。
## 3 ）セシウムの吸着強さの検討

脱離溶液に用いた\mathrm{HNO}_{3}と\mathrm{KCl}の脱離効果の違いを評価するに当たり、静電相互作用の観点から考察を行った。一価のカチオン同士で比較する場合、イオン半径が大きいほど水和エネルギーは小さくなる $ ^{26} $ 。\mathrm{KCl}に含まれるカリウムのイオン半径(0.149 nm)は硝酸に含まれる\mathrm{H_{3}O^{+}}(0.115\mathrm{~nm})よりも大きいため、比較的水和エネルギーが小さい。それに伴い、脱水和に必要なエネルギーも小さいと考えられる。またカリウムのようなイオン半径の大きいイオンは、構造破壊イオンと呼ばれ水和水分子の配向性が低い $ ^{27} $ 。したがって静電相互作用の際には、脱水和によってカリウムの電荷密度は\mathrm{H_{3}O^{+}}よりも大きくなり、セシウムに対するイオン交換作用は\mathrm{H_{3}O^{+}}を上回ると考えられる。このような理論に基づき、各建材のセシウム脱離結果について考察を行った。

図(1)-24に各建材のCs脱離率を示した。横軸に溶液濃度、縦軸に脱離率を示した。図(1)-24(a)のセメント瓦の脱離実験結果では、0.01、0.05 mol/Lの溶液において、$\mathrm{HNO}_{3}$、$\mathrm{KCl}$ともに脱離率が濃度に比例しており、$\mathrm{KCl}$による脱離率が$\mathrm{HNO}_{3}$を上回った。一方0.1 mol/Lでは、硝酸による脱離率が18%まで上昇しており、$\mathrm{KCl}$による脱離率を上回った。

セメント系材料中のセメント水和物は、主にカルシウムシリケート水和物(C-S-H)で構成されており、一部\mathrm{Ca(OH)_2}を含む $ ^{28)} $ 。セシウムの吸着はC-S-Hが大きく寄与しており、イオン交換によりセシウムを強固に吸着する $ ^{13)} $ 。KClによる脱離実験では、溶液に含まれるカリウムの水和イオン半径(0.331 nm)が、セシウムの水和イオン半径(0.329 nm)と近いため $ ^{29)} $ 、イオン交換作用によってセシウムが脱離したと考えられる。また0.1 mol/Lにおいて大きな変化が見られなかったことから、0.05 mol/LのKClによって、イオン交換性のあるセシウムが全て脱離すると推察できる。

それに対して$\mathrm{HNO}_{3}$では、セメントを構成する$\mathrm{Ca(OH)_{2}}$が$\mathrm{OH}^{-}$を供給して酸を中和したことで$^{30)}$、溶液に含まれる$\mathrm{H}_{3}\mathrm{O}^{+}$とセシウムのイオン交換が阻害されたと推測される。ただし、0.01 mol/Lの硝酸では$\mathrm{Ca(OH)_{2}}$だけでなくC-S-Hが式(1)-3のように溶解し$^{31)}$、脱離率がKClを上回ったと考えられる。

$$ 3CaO\cdot2SiO_{2}\cdot3H_{2}O\rightarrow3Ca^{2+}+2HSiO_{3}^{-}+4OH^{-} $$

図(1)-24 (b) の木材の脱離実験では、KClによる脱離において、どの濃度においてもほとんど放射線量の低減がなかった。一方$\mathrm{HNO}_{3}$では0.05 mol/Lで10%、0.1 mol/Lで20%前後の脱離率が得られた。理論上、カリウムの方が$\mathrm{H}_{3}\mathrm{O}^{+}$よりも脱離効果が大きいと推測されるため、$\mathrm{HNO}_{3}$による脱離はイオン交換作用によるものではないと考えられる。つまり、木材表面に分布していたイオン交換可能なセシウムは、ウェザリング効果によってすでに脱離しており、木材を構成する分子鎖の一部が$\mathrm{HNO}_{3}$によって加水分解されたことで、分子構造により内部に捕捉されていたセシウムが溶出したと推察できる。

図(1)-24 (c) の粘土瓦については、いずれの溶液においても脱離率は数%であった。前述の深さ分布を調査する実験において粘土質全体にセシウムが拡散していたことから、降雨により水和状態で内部に拡散したセシウムが、脱水和によって粘土に強固に吸着された結果であると考えられる $ ^{32} $ 。

図(1)-24 (d) のトタン材については、0.01、0.05 mol/LにおいてKClによる脱離率が$\mathrm{HNO}_{3}$を上回り、0.1 mol/Lでは$\mathrm{HNO}_{3}$の脱離率がKClと同程度となった。サビは酸化鉄表面の水酸基による表面電荷や2 nm以下のマイクロポアをもつ$^{33)}$。トタン材では、このようにサビ部分の持つ表面電荷による
静電相互作用や、マイクロポアによって構造的にセシウムを捕捉していると考えられる。

溶液による脱離作用については、先述したようにカチオンの水和性に左右され、トタン材ではカリウムの脱離効果が発揮されたと考えることができる。ただし、0.1 mol/Lでは2つの溶液の脱離率が同程度となっており、硝酸によってセシウムを強固に吸着したサビが部分的に溶解したと推測される。

以上の実験結果からセシウムとイオン交換性の高いカチオンを含む溶液を用いることで、除染率を向上できることが示された。しかし溶液による化学的な除去手法のみでは線量低減が不十分である場合が想定され、表面切削等の物理的な除去手法等と組み合わせた除染プロセスを検討する必要がある。

上記の結果から、コンクリート材料を例にとって、その吸着状態、深さ分布、吸着機構の結果をまとめたものを図(1)-25に示し、様々な建材におけるセシウムの吸着動態についてまとめた結果を表(1)-5に示す。

効果的に空間線量率を低減させるためには、対象の性質に応じた除染手法を選択することが求められる。ただし、建材によっては除染にかかるコストが高く、建材そのものを取り替えた方が現実的である場合も存在する。そこで本研究の実験結果に基づき、各建材の最適な処理方法について検討した。

図(1)-24 硝酸と塩化カリウムを用いた各建材のCs脱離率

((a)セメント瓦，(b)木材，(c)粘土瓦，(d)トタンA，(e)トタンB)
図(1)-25 コンクリート材料における $ ^{137} $ Csの存在状態

表(1)-5 各建材における $ ^{137} $ Csの存在状態

セシウムの空間分布(Csl)	セシウムの吸着機構
直接的吸着(Nai)	間接的吸着(GM)
セメント系材料	垂直方向	表面から約1.6mm以内に約99％が分布	・イオン交換態(表面電荷等):約15％	粘土や有機物を介して吸着したCsが存在→表面汚染への寄与は低い(ほとんどがイオンとして直接的に吸着)
水平方向	細孔部分に吸着量大
木材	垂直方向	表面から約4mm以内に約97％が分布	・固定態(セルロース等が持つ水酸基,カルボキシル基十分子構造による捕捉):約100％
水平方向	繊維方向の拡散性大→拡散の異方性
粘土瓦	垂直方向	表層約200μmに約30%(約70%は全体に拡散)	・表面に吸着:約3～4%・ほとんどが固定態(粘土層が強固に吸着)
水平方向	均一な汚染ではなくホットスポットが存在
トタン材	垂直方向	腐食度合に依存(表面から約100μm以内に約91％が分布)	＜サビ部分への吸着＞・イオン交換態(表面電荷等):約15％・固定態(サビの多孔質構造内部):約85％
水平方向	腐食部分(サビ)へ吸着

図(1)-26にCs動態解析に基づいた除染手法について示した。まず、A. 除染可能と判断される材料について検討した。セメント系材料では、最大で1～2 mm前後までセシウムが浸透しているため、汚染面が広範囲である場合、物理的手法によってすべてのセシウムを除去するのは非効率的であると考えられる。そこで薬剤等による化学的処理を施した後、局所的に線量の高いホットスポットに対して、表面切削等による物理的なCs除去を行う。薬剤を用いる場合、高压水洗浄に使う洗浄液に低濃度のカチオンを添加するなど、現在の除染作業と比較して、過剰な排水、廃棄物が出ないような工夫が必要である。
またトタン材のようにセシウムの浸透深さが100 μm程度にとどまる場合、表面切削などの物理的な除去手法が効果的である。ただし、腐食の程度が激しい場合は、新しいものに取り換えた方が効率的かつ経済的であると考えられる。

次に、B．除染が困難であると想定される材料について検討を行った。木材については4 mm程度までセシウムが浸透しているため、線量が高い箇所については十分な除染が困難である。そこで取り換えが可能な場合は廃棄物として焼却処理を行い、取り換えが困難な場合は、コンクリート等を遮蔽材として用いるといった手法が考えられる。

また粘土瓦等の不燃性の材料については、粉砕処理によって骨材や路盤材として再利用する際に、比放射能がクリアランスレベルである100 Bq/kg以下であれば再利用することが可能である。このように材料ごとに適切な除染手法を実施し、最終的には住宅地における空間線量率を1 mSv/年以下まで低減することを目指すことが適切であると考えられる。

原発周辺地域では空間線量率低減に向けた除染作業が進められているが、福島第一原子力発電所の廃炉作業においても、同様にセシウムによる建材の汚染が問題となっている。廃炉作業によって発生する廃棄物は主にコンクリート等のセメント系材料で構成され、セシウムとストロンチウムによる汚染が問題となっている。本研究で明らかになったセシウムの動態を基に、今後廃炉作業を促進するための除染技術への応用についても検討することも可能であると考えられる。

図(1)-26 Csの微視的動態に基づく対応方法の提案

## 4 ）非破壊での放射能面密度、浸透深さの計測

放射性Cs崩壊時に放出されるBaの特性X線を測定する方法で非破壊で放射能面密度、浸透度合いを測定した。本手法は高橋らにより開発された $ ^{34)} $ 。御影石板の測定を研究協力者、エヌ・エム・ピイビジネスサポート株式会社に委託した。試料は浪江町の石材加工場に2013年12月まで露天に置かれていた御影石板を所有者の了解を得て入手したものである。サンプルは白御影石と呼ばれる花崗岩で、大きさは15×15cm、厚みは1.2cmのタイルで、A面は荒仕上げ、B面は鏡面である。
まず、GMサーベイメータをサンプル表面に直づけし、表面放出率の測定を行った。その結果を図(1)-27に示す。いずれも単位はcpmである。

図(1)-27 GM管を用いた直接測定の結果

屋外に積まれていたとき、どちらの面が上面であったか記録していないが、分布の様子からすると、B面が上面と思われる。上面は1.5～2.2kcpmの比較的高いカウントがあった。

試料表面を温水とやわらかいスポンジで3分間ほど丁寧に洗浄した。このとき洗剤類は使っていない。その結果を図(1)-28に示す。

図(1)-28 洗浄後のGM管を用いた直接測定の結果

洗浄後の計数值は若干の違いはあるが、変動の範囲内であり、温水、スポンジでは除去できない形で沈着していると思われる。

次に、ベータ線成分の測定を行うため，直径50mmの穴をあけた5mmアクリル板を使い、穴のない部分（ガンマ線成分のみ、図(1)-29）、穴の部分（ガンマ線＋ベータ線、転換電子）でそれぞれ測定し、比較した。
図(1)-29 アクリル板を用いたガンマ線成分の測定

洗浄後の値は次のとおりであった。

BG 90-110cpm

A面中央 190/270 ベータ線成分 $ 80 \pm 20 $ cpm

B面中央 280/1900 ベータ線成分 1600cpm

次に、特性X線による測定装置を用い、表層放射能の浸透性の非破壊測定を試みた。X線の入射角度が異なる2種のコリメータ（パラレル・スラント）を使用し、X線の減弱度と放射能の浸透度を計算した。特性X線測定の様子を図(1)-30に示す。

図(1)-30 特性X線による表層放射能の測定

B面は中心部および辺部を測定した。A面は中心部のみ測定した。図(1)-31にB面の測定箇所を示す。また図(1)-32に得られたスペクトルの例を示す。
図(1)-31 B面の測定箇所

図(1)-32 スペクトルの例

測定結果を表(1)-6にまとめる。

表(1)-6 特性X線の測定結果のまとめ

密度	材質	para 係数	s/p係数	slant係数	cm2/g
元データ
木材	0.49	3	0.19	0.23	0.42	元データ	J137*134Cs寄与分補正
磁器	2.47	4	0.84	0.59	1.43	20131211MS_LE3減弱2.xlsx	8.2*0.95
glass	2.50	5	0.88	0.68	1.56	s/p(0)	1/eff.
放射能面密度(タイル2013.12.27)	0.457	7.8
cps	cps	s/p ratio	深さ g/cm2	減少率	LE3
場所	材質	LE3para	LE3slant	+	-	+	-	+	-	Bq/cm2	+sd	-sd
B0	1	5	2.15	0.85	0.40	0.41	0.39	-0.21	-0.17	-0.25	0.83	0.86	0.80	20.14	0.76	0.75
B9	2	5	2.23	0.84	0.38	0.39	0.36	-0.28	-0.23	-0.33	0.78	0.81	0.75	22.29	1.01	0.98
B10	3	5	1.93	0.80	0.41	0.43	0.40	-0.14	-0.09	-0.20	0.88	0.93	0.84	17.03	0.96	0.93
B11	4	5	1.84	0.71	0.38	0.40	0.37	-0.25	-0.19	-0.32	0.80	0.85	0.75	17.91	1.16	1.12
B12	5	5	1.66	0.69	0.41	0.43	0.40	-0.14	-0.08	-0.21	0.88	0.93	0.83	14.69	0.94	0.91
A0	6	5	0.15	0.05	0.32	0.45	0.19	-0.54	-0.04	-1.33	0.62	0.97	0.31	1.83	1.81	0.66
=LN([s/p_ratio]/[s/p(0)])/[s/p係数]	=[1/eff]*[cps_para]/[減少率

深さを求めるのは以下の式による

$$ パラレル \quad cps(p){=}C_{p}\exp(-\alpha_{p}X) $$

$$ スラント \quad cps(s)=C_{s}\exp(-\alpha_{s}X) $$

$$ s/p 比 =(C_{s}/C_{p})exp(-(\alpha_{s}-\alpha_{p})X) $$

ここで減弱係数として、ガラスのものを使用した。
すなわち

$$ \alpha_{\mathrm{p}}{=}0.88\mathrm{c m^{2}/g} $$

$$ \alpha_{s}=1.56cm^{2}/g $$

換算面密度深さ（X線の透過度を尺度とした面密度深さ）および放射能面密度を図(1)-33に示す。

図(1)-33 換算面密度深さおよび放射能面密度

B面での放射能深さは、 $ 0.21 \pm 0.06 ~g/cm^{2} $ 。

密度2.68より、長さに変換すると、 $ 0.8\pm0.2mm $ となる。

また、放射能面密度は、 $ 18 \pm 3~Bq/cm^{2} $ である。

A面については、B面放射能からの透過X線をかなり含んでいると思われ、深さ、放射能とも不確定である。

最後に検証のため、あらかじめ校正した2" NaIシンチレータを使用して、定位置に試料の御影石タイルを置いて、全放射能を測定した。測定の様子を図(1)-34に示す。

図(1)-34 2"NaIシンチレータを用いた全放射能の測定

測定結果 662keVピーク面積より求めた $ ^{137} $ Csの放射能は、4.7±0.1 KBqである。これより、
15x15cmの面積での平均放射能面密度は、21 Bq/cm²となる。この結果は上記の特性X線測定の結果とよく一致している。

鏡面仕上げをしている御影石とセシウムの結合は、長期間の雨でも流されないしっかりしたものであると考えられる。化学的な結合も考えられるが、表面の微細な隙間への浸透も考えられる。A面のような一般的なざらざらした表面では肉眼で確認できなかったが、B面のように鏡面仕上げ面をよく見ると、図(1)-35のように粒界に沿って微細な隙間が存在することが観察された。セシウムはこのような隙間に入り込んでいる可能性がある。

図(1)-35 B面（鏡面仕上げ面）の拡大図

特性X線測定による放射能測定は、以下の特徴を持つ。

1．高線量エリアにおいても、1kg程度の軽い遮蔽で小量サンプルの全放射能を測定できる

2．地面などの除染、掘り出し等を行うとき、周囲の影響を受けずにその地点の放射能残留分を直接的に評価できる

3．重い遮蔽なしで表層の放射能面密度の測定が出来る。また高さを変えることで測定面積を調節できる。

このような特徴から、浸透深さの精度にはさらなる検証が必要であるが、現地での汚染土壌や建材の表面汚染密度測定に有用であると考えられ、今回得られた結果を元に、現地での今後の利用が期待される。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

土壌中のセシウムは事故後の降雨により2：1型粘土鉱物の永久電荷に移行することが実験的に確認された。一方陽電子消滅法によって、セシウムの吸着サイトに関係する微構造に関わる情報が得られる可能性が示された。