Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
2）全球気候モデル (CGCM) におけるモンスーンの再現性はあまりよく調べられていなかった。本サブテーマ2ではまず、観測データおよび気候モデルの出力を用いて、全球モンスーンの解析を行うことにより、CGCMにおけるモンスーンの再現性を定量的に示すことができた。また、モンスーン再現性の向上が、Bjerknesフィードバックの再現性向上と関係していることを明らかにした。

次に、植生起源の揮発性有機炭素(BVOC)の発生量の推定の高度化を行った。BVOC推定には、植生タイプ、気温、日射等の要因が重要であることは認識されていたが、植生タイプの変化だけでなく、気温や日射の推移も考慮して、1850年～2000年の全球スケールでのBVOCの推移を算定した。さらに、150年間の推移における各要因の寄与率を定量的に初めて評価することにより、気温変化の影響は植生改变の影響と同程度に大きいことを示した。

BVOC変化による気候影響評価は、これまで放射強制力の算定にとどまっていたが、CGCMによる2組のタイムスライス実験を行うことにより、大気循環との相互作用や雲降水システムにおける間接効果も含めて、アジア域の気候影響を初めて示すことができた。ここでは、直接効果による放射強制力よりも、間接的効果による硫酸エアロゾルの変化と降水量変化の負相関が見いだされた。また、日降水量の頻度や強度の統計的特徴を解析することにより、SOAが増大した場合に強い降水が増大することを定量的に示した。

3）本サブテーマ3では、長期の観測データ解析により、冬季東アジアモンスーンが長期的に弱まる傾向が持続していることが解明された。一方、日本の夏の降雨特性やフィリピンの夏の雨季入り、ベトナムの台風による強雨などに関しては前世紀終盤に長期変化傾向が変化している事が明らかになり、地球温暖化の一方的な進行とは異なる変化が生じていることが明らかになった。

4）本サブテーマ4では、アジアモンスーン降水量長期変化の地域性・季節性の解析結果により、モンスーン降水量の長期変化は季節により大きく異なることが明らかになった。過去の研究で議論されてきた夏季平均（6月から9月）の長期変動傾向では見られない長期変化のシグナルの重要性を指摘した。特に、季節進行の遷移期、特に春季から盛夏期にかけて顕著な長期変化の傾向が現れることを初めて示した。アジアモンスーンの雨季の開始が近年早期化を示すという、長期変動傾向の季節依存性を提示した本研究結果は科学的にも大きな意義を持つといえる。また、人間活動起源の温室効果ガス増加やエアロゾル変化を与えた気候モデル数値実験の結果と比較することにより、特にエアロゾル変化による放射強制変化が、今回の解析で見られたモンスーンの長期変化に大きく関与している可能性を明らかにした。即ち、人間活動によるアジアモンスーン域の気候変化影響を理解する上で、変化の季節依存性という新たな着眼点を提唱し、今後の気候変動解析・議論に大きな影響を与えたといえる。

## （２）環境政策への貢献

エアロゾル変動の気候変動に対する重要性は、IPCC報告などでも強調されている。しかしながら、エアロゾルの変動過程は複雑であり、その気候影響の見積もりには未だ大きな不確定性が存在する。本研究では、植生変動に伴う有機炭素エアロゾルの変動や、窒素酸化物の変動による硝酸塩エアロゾル変動を含め、各種エアロゾル変動の複合的な気候影響を明らかにすることができた。これらの結果は、地球大気化学国際協同計画（IGAC）の国内委員会（日本学術会議・第3部）でも大きな課題となっている大気化学・エアロゾルと気候との相互作用研究に関する今後の見通しの検討にも大きく寄与している。今後、本研究で得られた成果を、学術論文としてまとめてゆくとともに、積極的に広報し、さらに、IPCC第5次評価報告書などへ貢献することなどを通して、環境政策への貢献に努める。

本研究でIPCCの第5次報告書において共通データとして提供された土地利用変化のデータを用いてVOC発生量の変化を推定し、気候への影響評価を行う基礎資料を得ることができた。また、BVOC発生量の推定において植生変化だけでなく、気温(変化)も重要な要素であることを示した。これらの結果により、国際的な気候予測研究での新たに考慮すべき要素を指摘した。

本研究で用いた気候モデルMIROC5は、IPCCの第5次報告書で参照される温暖化予測実験に用いられている。モンスーン循環と降水、およびそれらのENSO変動との関係は、温暖化による気候変動予測においても重要な課題の1つであり、IPCCの第5次報告書に向けたMIROC5による実験結果を用いてモンスーン変動の再現性について詳細な解析したことにより、今後のメカニズム解明を含めて、温暖化におけるモンスーン変動予測の道筋になると期待される。

人間活動のアジアモンスーン気候に与える影響は、温室効果ガス増加のみならず、植生改変の影響も含めたエアロゾル変化の影響も同等あるいはそれ以上に評価した対策を立てる必要が出てくると考えられる。エアロゾル変動の気候変動に対する重要性は、近年益々強調されているが、本研究の結果
もそのことを強く示唆している。特に、エアロゾル変動の気候影響に対して、夏季平均場への影響だけでなく、季節遷移期に大きなシグナルを発見した点は、これまでの気候変動研究においては実質的に無視されてきたエアロゾルなどの影響の季節依存性の考慮の必要性を強く指摘することになった。これらの人為影響による長期変化傾向における季節依存性は、気候・地球環境予測にとって画期的な前進となる可能性が高く、地球環境政策等にも大きく貢献する。貢献の具体的な道筋としては、本研究の成果はIPCC第5次報告書への貢献が期待されるほか、今後のアジアにおけるエアロゾル放出量規制や土地利用計画などにも、直接・間接的に大きく関係してくる可能性もある。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## （１）主な誌上発表

## く査読付き論文>

1) Saito, S., I. Nagao, and H. Kanzawa, (2009): Characteristics of ambient $ C_{2}-C_{11} $ non-methane hydrocarbons in metropolitan Nagoya. Japan. Atmos. Environ., 43, 29, 4384-4395. doi:10.1016/j.atmosenv.2009.04.031.

2) Takahashi, H., T. Yoshikane, M. Hara, K. Takata, and T. Yasunari, (2010): High-resolution modelling of the potential impact of land-surface conditions on regional climate over Indochina associated with the diurnal precipitation cycle. Int. J. Climatology., 30, 13, 2004–2020, doi:10.1002/joc.2119.

3）須藤健悟，高田久美子，竹村俊彦，神沢博，安成哲三，（2010）：植生改変・エアロゾル複合効果がアジアの気候に及ぼす影響の評価．低温科学，68，129-136.

4) Yamashima, R. K. Takata, J. Mastumoto and T. Yasunari, (2011): Numerical study of the impacts of land use/cover changes between 1700 and 1850 on the seasonal hydroclimate in monsoon Asia. J. Meteorol. Soc. Japan, 89A, 291–298.

5) Takahashi, H. G., (2011): Long-term changes in rainfall and tropical cyclone activity over South and Southeast Asia. Adv. Geosci., 30, 17–22. doi:10.5194/adgeo-30-17-2011.

6) Kim, H.-J., K. Takata, B. Wang, M. Watanabe, M. Kimoto, T. Yokohata, and T. Yasunari, (2011): Global monsoon, El Niño, and their interannual linkage simulated by MIROC5 and the CMIP3 CGCMs. J. Climate, 24, 5604–5618.

7) Wang, B., J. Liu, H.-J. Kim, P. J. Webster, and S.-Y. Yim, (2011): Recent change of the global monsoon precipitation (1979–2008). Clim. Dyn., DOI 10.1007/s00382-011-1266-z.

8) Hirano J., and J. Matsumoto, (2011): Secular and seasonal variations of winter monsoon weather patterns in Japan since early 20th century. Int. J. Climatology, 31, DOI:10.1002/joc.2241.

9) Chen T. C., J. D. Tsay, M. C. Yen, and J. Matsumoto, (2012): Interannual variations of the late fall rainfall in Central Vietnam. J. Climate, 25, 392–413.

10) Sudo, K. and Y. Ogihara, (2012): Global modeling of Secondary Organic Aerosol in a chemistry coupled climate model. Earozoru Kenkyu, 27 (1), 51–61.

11) Nguyen-Thi H. A., J. Matsumoto, T. Ngo-Duc and N. Endo, (2012): A climatological study of tropical cyclone rainfall in Vietnam. SOLA, 8, 41-44.

12) Kajikawa, Y., and B. Wang, (2012): Interdecadal change of the South China Sea summer monsoon onset. J. Climate, 25, 9, 3207–3218, doi: 10.1175/JCLI-D-11-00207.1.

13) Kajikawa, Y., T. Yasunari, S. Yoshida, and H. Fujinami, (2012): Advanced Asian monsoon onset in recent decades. Geophys. Res. Lett., 39, L03803, 5 PP doi:10.1029/2011GL050540.

## く査読付論文に準ずる成果発表>

特に記載すべき事項はない。

## （２）主な口頭発表（学会等）

1）須藤健悟，高田久美子，安成哲三 “アジア域における大気化学・エアロゾル・陸域植生結合場の変動とその気候影響”，地球惑星連合大会，幕張，千葉，2009.

2）高田久美子，斉藤和之，山島亮二，安成哲三 “1700年から1850年の耕地化が夏季のアジアモンスーンに与えた影響”，地球惑星連合大会，幕張，千葉、2009

3）山島亮二，松本淳，高田久美子 “1700年から1850年の耕地化が東アジア域における土壤状態及び
21) Yasunari, T. “Recent change of Asian summer monsoon onset and its possible relation to anthropogenic forcings”, International Workshop on “Impact of Asian Megacity Development on Local to Global Climate Change” (2nd MOST-JST Project Meeting), Suzhou, China, Dec. 21, 2011.

(22) Kajikawa, Y., T. Yasunari, S. Yoshida and H. Fujinami “Long-term trends of Asian summer monsoon onset and precipitation during the recent several decades”, AGU fall meeting, San Francisco, CA, USA, December 5–9, 2011.

(23) Kanamori, H., and T. Yasunari “Difference of hydrological cycle between Islands and surrounding oceans over the Indonesian maritime continent”, AGU fall meeting, San Francisco, CA, USA, December 5–9, 2011.

(24) Takahashi, H. G., H-J. Kim, K. Tanaka, K. Takata, K. Saito, and T. Yasunari “Sensitivity study on the impacts of biogenic VOC on the Asian monsoon climate in dry and wet seasons using MIROC5”, European Geosciences Union General Assembly 2012, Vienna, Austria, April 22–27, 2012.

### 7. 研究者略历

## 課題代表者：安成哲三

1947年生まれ、京都大学大学院理学研究科博士課程修了、理学博士、現在、名古屋大学地球水循環研究センター特任教授

## 主要参画研究者

（1）: 安成哲三 （同上）

(2) : 神沢博

1953年生まれ、京都大学大学院理学研究科博士後期課程修了、理学博士、現在、名古屋大学大学院環境学研究科教授

## （3） : 高田久美子

1963年生まれ、京都大学大学院理学研究科、博士（理学）、現在、（独）海洋研究開発機構主任研究員

## （4） : 松本淳

1957年生まれ、東京大学理学部卒業、東京大学理学部助手・講師・助教授、現在、首都大学東京都市環境科学研究科教授
名古屋大学

大学院環境学研究科 地球環境科学専攻 神沢 博・須藤 健悟

<研究協力者> 九州大学 応用力学研究所 竹村 俊彦

名古屋大学大学院 環境学研究科 地球環境科学専攻 井上 忠雄

平成21～23年度累計予算額：38,832千円（うち、平成23年度予算額：12,897千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨] 本サブテーマ 1 では、植生変動、エアロゾル変動、およびそれらの複合効果を表現可能なエアロゾル・気候モデルの開発・拡張を行ない、硫酸塩・硝酸塩、炭素性エアロゾルに着目し、各種エアロゾル変動をモデル化する。また、サブテーマ 2 と連携し、これらの気候影響を定量化する。まず、化学・気候モデル（CHASER）およびエアロゾル・気候モデル（SPRINTARS）を基本モデルとし、硝酸塩および植生起源の二次有機エアロゾル（SOA）の生成過程のシミュレーションを改良・拡張し、観測を用いた詳細な評価・検証を行った。また、本研究で着目する土地利用変化に伴う SOA の変動量について、IPCC 第 5 次報告書に向けたモデル実験に用いられる土地利用変化シナリオに基づくデータを使用し、SOA の前駆気体である植物起源揮発性有機炭素（BVOCs）の放出量変動の推定を行い、産業革命以前から現在までの土地利用変化に伴う SOA の変動量の再現計算を行った。この結果、特にアジア域では、土地利用変化により、テルペン類・イソプレンなどの BVOCs について、顕著な減少傾向が計算され、SOA の減少が起こっていたことが示唆された。この SOA の減少が及ぼす直接効果の放射強制力を見積もったところ、最大で 3 W m⁻² に達する強い加熱効果がアジア域に生じていることがわかり、炭素性の一次エアロゾル（黒色炭素(BC)+有機炭素(OC)）による加熱に匹敵する重要性があることが確認された。さらに、その他のエアロゾル・大気組成変動の放射強制力を計算・整理した後、各種エアロゾル変動が過去の全球およびアジア域気候変動においてどのような役割をしていたかについて、感度実験を実施し、評価した。この結果、1950 年以降、2000 年までの硫酸塩の増加は特にアジア域で顕著であり、全球平均地上気温の上昇を大きく抑制していたことが示された。一方、1850-1950 年までの土地利用変化に伴う SOA の減少は、アジア域や北米、ヨーロッパなどで、直接効果と雲・間接効果を通じて地上気温トレンドに顕著に影響していた可能性があることなどが本研究により指摘された。

[キーワード] エアロゾル、ブラックカーボン、有機エアロゾル、アジアモンスーン、土地利用変化
### 1. はじめに

図(1)-1 各種エアロゾルの発生と気候への影響。

大気中の浮遊粒子（エアロゾル粒子）は全球的な気候変動に関して重要な役割を演じていることが最近の研究で明らかになりつつある（e.g., IPCC, 2007 $ ^{1} $ ）すなわち IPCC 第4次報告書）。図(1)-1に、その役割の概要を示す。人間活動（工業・交通・農業など）に伴う黒色炭素（煤；ブラックカーボン；BC）の排出量増加は、大気中のBC濃度上昇をもたらして、顕著な正の放射強制力（≥0.5 W m $ ^{-2} $ ）を生じさせ、温暖化を加速させる。一方、二酸化硫黄（SO $ _{2} $ ）や炭化水素類の排出増加に伴う硫酸塩や有機炭素（OC）などの吸湿性エアロゾルの大気中の濃度上昇は、太陽光反射

や雲・降水過程の変調を引き起こし、負の放射強制力を生じさせ、地球冷却効果を及ぼすとされている（e.g., Hansen et al., 2001 $ ^{2} $ ）；Takemura et al., 2005 $ ^{3} $ ）。

特に東アジア域での影響に注目した場合、これらのエアロゾルが夏季アジアモンスーンの挙動に影響を与える可能性が最近の研究により示唆されている。例えば、Ramanathan et al. (2005) $ ^{4)} $ や Lau et al. (2006) $ ^{5)} $ らのモデル研究が示すように、アジア域（主にインド）から排出されたBCおよび土壌ダストがチベット高原とその周辺上で特徴的な加熱パターンを形成し、この領域でのモンスーン循環・降水の時空間パターンに影響を与えている可能性がある。このようなエアロゾルのアジアモンスーンへの影響は梅雨前線の形成過程を通じて日本付近の降水場にも波及し得る。したがって、これらのエアロゾルの影響に関する定量的な理解が求められる。また、我々の研究グループによる研究成果として、アジア域気候に影響を及ぼすエアロゾル変動としては、上述のような硫酸塩やBCによるものだけでなく、農業を主たる起源とする硝酸塩エアロゾルや、農地化に伴う土地利用変化が及ぼす植物起源有機炭素エアロゾルの変動の重要性を指摘している（須藤他，2010 $ ^{6)} $ ）。

本研究では、化学・エアロゾル気候モデル CHASER-SPRINTARS (Sudo et al., 2002a, b⁷,⁸); Sudo and Akimoto, 2007⁹); Takemura et al., 2005³) を基本モデルとして、各種エアロゾルのアジアモンスーンへの影響を精査する。この際、特に、上述のような硝酸塩エアロゾルや植物起源有機炭素エアロゾルなど、これまでの気候シミュレーションでは、ほとんど扱われてこなかった変動要因に着目したモデル再現計算を実施する。また、各エアロゾルの気候影響の定量的な評価結果について、長寿命温室効果気体（LLGHGs）や植生変動の影響との対比を交えながら、総合的な解析を行い、整理する。

## 2 ．研究開発目的

本サブテーマ1では、植生変動、エアロゾル変動、およびその複合効果を表現可能なエアロ
ゾル・気候モデルの開発・拡張を行ない、特に、硫酸塩・硝酸塩、および植生変動に伴う有機炭素性エアロゾルに着目し、各種エアロゾル変動をモデル化する。また、サブテーマ2と連携し、これらの気候影響を定量化し、過去から現在までの100年規模の気候変動およびモンスーン変動において、それぞれのエアロゾル変動がどのような役割を果たしているかについて、詳細に検討する。

## 3 ．研究開発方法

本サブテーマ 1 では、全球化学・エアロゾル気候モデルを用い、過去の気候変化に対して、各種気候影響要因がどのように影響するか検討する。ここでは、これまで扱われてこなかった硝酸塩や二次有機エアロゾル（SOA）の変動の影響を新たに議論するため、まず、モデルの拡張・精緻化を行う。その後、観測を用いた詳細なモデル検証を実施し、各種要因の放射強制力の評価や気候の過去再現計算を実施し、気候変動要因についての新しい知見を得る。以下に本研究の主要なプロセスについて概説する。

## （1） エアロゾル気候モデルの構築・改良

本サブテーマ研究では、全球エアロゾル・気候モデル SPRINTARS（Takemura et al., 2002 $ ^{10} $ ）；2005 $ ^{3} $ ）、および全球化学・気候モデル CHASER（Sudo et al., 2002a, b $ ^{7,8} $ ）を軸としたモデル研究を行う。本サブテーマでは、特に硝酸塩や植物性有機炭素エアロゾルの変動に着目する。これらのエアロゾルは大気化学過程との連携が強いため、エアロゾルと化学の同時計算のための気候モデル開発・改良を行った。また、人為起源有機炭素エアロゾルの計算の導入など、本モデルの有機エアロゾル計算過程のさらなる精緻化を行い、診断実験による詳細な評価を行った。以下に化学・エアロゾル結合モデルの概略と、改良・精緻化の作業方法・手順について記述する。

## 1 ）化学モデルとエアロゾルモデルの概略

CHASER モデルおよび SPRINTARS モデルは、ともに東大・気候システム研究センター（CCSR：現在、大気海洋研究所 AORI）、国立環境研究所（NIES）、および海洋研究開発機構・地球環境変動領域（JAMSTEC/RIGC:旧 FRCGC）で開発されている CCSR/NIES/FRCGC 気候モデル（MIROC）を土台としている。

CHASER モデルでは、化学反応に加え、大規模移流輸送、積雲対流による鉛直輸送、人為・自然起源地表排出（エミッション）、雷による NOx 生成、湿性/乾性沈着が考慮され、光化学過程では対流圈光化学の基本サイクル（ $ O_{3}-NOx-HOx-CO-CH_{4} $ ）と非メタン炭化水素（NMHCs）の酸化反応、および不均一反応が考慮されている（表(1)-1）。CHASER モデルで計算されたオゾンや各オゾン前駆気体の分布は各観測値と整合的であり、オゾン生成・消滅過程の表現の妥当性が確認されている（Sudo et al., 2002b $ ^{8} $ ）。

一方、SPRINTARS モデルでは、硫酸塩（$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$）、黒色炭素・有機炭素（BC・OC）、土壌ダスト、海塩の各種エアロゾルの全球分布をシミュレートし（表(1)-2）、これらの大気放射、雲・降水過程への影響を計算する。地表からのエミッション源に関しては、二酸化硫黄$\left(\mathrm{SO}_{2}\right)\cdot\mathrm{BC}\cdot\mathrm{OC}$ の化石燃料燃焼（工業・交通・発電など）、森林火災、農業、住宅（暖房・調理等）からの排出が考慮されている。土壌ダストのエミッションは、気候モデルの陸域モデル中で風速、植生タイプ、葉
面積指数(LAI)、土壌水分などの関数として与えられる。

表(1)-1 全球化学・気候モデル CHASER の概略

基本モデル	CCSR/NIES/FRCGC GCM (5.7b/MIROC-4.0) : 気候モデル
空間解像度	水平 : T42 (2.8° x 2.8°), 鉛直 : 32 layers (地表～40 km)
輸送過程	グリッドスケール (flux-form semi-Lagrangian)+積雲対流, 鉛直拡散
化学過程	56 化学種, 142 化学反应 (気相, 液相, 不均一*) (1) O3-HOx-NOx-CO-CH4, (2) 非メタン炭化水素 (NMHCs) 酸化, (3) SO2, DMS 酸化 (硫酸塩エアログルシミュレーション)*不均一反応は、N2O5, HO2, RO2 ラジカルについて、雲粒子、硫酸エアログル、および海塩粒子表面上で考慮 (高度 20 km 以上の O3, NOy については衛星データなどで指定)
光解離定数	GCM 放射スキーム中の紫外光を用いオンラインで計算※放射スキーム中では化学過程で計算されたオブン、メタン、硫酸エアロブルの分布を使用。
エミッション (人為・自然)	産業・交通, 森林火災, 植生/土壤/海洋, 雷からの NOx (NOx, CO, CH4, C2H6, C2H4, C3H8, C3H6, アセトン, イソプレン, テルペン, メタノール, SO2, DMS, NH3)
乾性沈着 (Dry deposition)	地表面の植生タイプ、気温、太陽光入射、積雪などの関数 [Wesely, 1989]
湿性沈着 (Wet deposition)	Rain-out (in-cloud), wash-out (below-cloud), ice-sedimentation Reevaporation & reemission processes を考慮.

表(1)-2 全球エアロゾル・気候モデル SPRINTARS の概略

トレーサー	BC, OC, 硫酸塩、土壌ダスト、海塩、SO₂、DMS
エミッション	BC/OC: バイオマスバーニング、化石燃料燃焼、生物燃料燃焼、農業
※二次有機 OC 生成については、テルペンのエミッションから簡単化して考慮。
SO₂: 化石燃料燃焼、バイオマスバーニング、火山
DMS: 海洋プランクトン
ダスト: GCM 陸域（植生）モデル中で計算。
海塩: 地表風速の関数として計算。
大気輸送	フラックスフォーム・セミラグラジアン法、Arakawa-Schubert 積雲対流
硫黄化学	DMS + OH, SO₂ + OH, S(IV) + {O₃/H₂O₂}
※、OH, O₃, H₂O₂: CHASER モデル (Sudo et al., 2002a⁷) による出力。
沈着(deposition)	（降水）湿性沈着、（地表）乾性沈着、重力降下

エアロブルの気候・気象場への影響は、大気放射に対する直接効果（加熱・冷却）と、雲・降水過程に対する間接効果（雲核増加、雲粒子長寿命化による雲量増加に伴う冷却）に大別されるが、SPRINTARSモデルでは、これらについて、各種パラメタリゼーションを使用した表現を行う（表(1)-3）。
表(1)-3 SPRINTARS モデルにおけるエアロゾル直接・間接効果の取り扱い

直接効果:
• GCM 放射スキームに結合。
• 屈折率: 波長、各種エアログルの粒径分布、吸湿成長に応じて与える。	間接効果
• 雲粒子数 $ N_{c} $ : エアログル粒子数、粒径分布、鉛直流、曲率・溶質効果を考慮。
• 雲粒有効半径 $ r $ :
$$ r = k \left( \frac{3}{4 \pi \rho_{w}} \frac{\rho_{l}}{N_{c}} \right)^{\frac{1}{3}} $$
• 降水量
• 降水生成率:
$$ P = -\frac{dl}{dt} = \frac{\alpha \rho l^{2}}{\beta + \gamma \frac{N_{c}}{\rho l}} $$

本研究では、CHASERとSPRINTARSの両モデルを結合し、エアロゾルとオゾン化学の同時計算を可能にした。図(1)-2に本研究で使用する化学・エアロゾル気候モデルの概略図を示す。硫酸塩の生成過程の計算は、SPRINTARSでも行うことが可能であるが、大気化学場と有機的に連携したシミュレーションを実施するため、基本的にはCHASEERの化学計算過程にて行う。本研究では、さらに、ISORROPIAサブモデル（Nenes et al., 1998 $ ^{11} $ ）；Fountoukis et al., 2007 $ ^{12} $ ）による硝酸塩シミュレーションの改良を行い、本モデル枠組みの精緻化を図った。また、本研究で行う過去再現シミュレーションは100年規模の計算対象期間を想定しており、効率的な計算が必要であるため、多量の計算コストを必要とするCHASEER化学モデルのオンラインでの実装は必ずしも妥当ではない。このため、MIROC-SPRINTARSのみの枠組みでもシミュレーションを行えるようなモデル構築・改変を行った。

図(1)-2 CCSR/NIES/FRCGC 気候モデルにおける、大気化学・エアロゾル計算の枠組み。
## 2 ）有機エアロゾル計算の精緻化

上述の化学・エアロゾル結合モデルに、有機エアロゾルの生成計算を導入し、特に計算スキームの全面的な改良や、前駆体として考慮する揮発性有機炭素（VOCs）の化学反応の種類の拡大を実施し、人為起源の有機エアロゾルの考慮も行えるようにした。本研究ではSOAの生成モデルングに2-product model（Odum et al., 1996 $ ^{13} $ ）を採用した。2-product modelは、各VOCsに対して酸化されたVOCs（OVOCs）を2種の仮想的なOVOCsで代表させる方法で、パラメタの数が少なく計算が簡略であるのが特徴である。2-product modelにおける各VOCの酸化反応は以下のような式で表される。

$$ VOC+oxidant\rightarrow\alpha_{1}P_{1}+\alpha_{2}P_{2} $$

ここで、 $ P_{1} $ 、 $ P_{2} $ は OVOC、 $ \alpha_{1} $ 、 $ \alpha_{2} $ はそれぞれ質量ベースの化学量論係数である。オキシダントは OH、 $ O_{3} $ 、 $ NO_{3} $ を指す。上式の反応によって生成された OVOCs の粒子化のプロセスについては、分配係数という各 OVOCs により異なるパラメタを用いることで熱力学的に各相の濃度を計算することができる（Pankow 1994a, b $ ^{14,15} $ ）。分配係数 $ K_{p,i} $ を用いると、ある OVOC i の各相の濃度は以下のような関係で表現される。

$$ K_{_{p,i}}=\frac{P_{_{i}}}{G_{_{i}}M_{_{om}}} $$

ここで、 $ P_{i} $ は i の気相濃度、 $ G_{i} $ は i の粒子相濃度、 $ M_{om} $ は大気中の全有機エアロブルの濃度である。この式は SOA の土台となる大気中の有機エアロブルが多いほど、OVOCs の粒子相への移行が起こりやすくなることを示している。また、 $ M_{om} $ は一次有機エアロブル（POA）及び SOA 濃度の合計を計算する必要があるため、（1.2）式を解くには反復計算が必要になる。分配係数 $ K_{p,i} $ は、以下の式で計算される（Pankow 1994a, b $ ^{14,15} $ ）。

$$ K_{_{p,i}}=\frac{f_{om}760RT}{MW_{om}\zeta_{i}p_{L,i}^{0}10^{6}} $$

ここで、 $ f_{om} $ は全エアロゾルに対する有機エアロゾルの質量比、R は気体定数、T は気温、 $ MW_{om} $ は有機エアロゾルの平均分子量、 $ \zeta $ は i の活量係数、 $ p_{L,i}^{0} $ は i の蒸気圧を示す。この式に対してクラウジウス-クラペイロンの式を適用すると、(1.3) 式は以下の式へと変形できる。

$$ K_{i}^{T}=K_{i}^{T_{SC}}\frac{1}{\zeta_{i}}\frac{T}{T_{SC}}\exp\Biggl[\frac{\Delta H_{i}}{R}\Biggl(\frac{1}{T}-\frac{1}{T_{SC}}\Biggr)\Biggr] $$

ここで、 $ T_{SC} $ は基底温度、 $ \Delta H_{i} $ は i の蒸発エンタルピーである。すなわち、ある基底温度の分配係数が分かれれば（1.4）式から各気温の分配係数を導きだすことができるようになる。本研究では、（1.4）式を用いて各気温における分配係数 $ K_{p} $ の値を計算するが、簡略化のため、活量係数 $ \zeta_{i}=1 $ 、蒸発エンタルピー $ \Delta H_{i}=79\ kJ\ mol^{-1} $ とし、先行研究（Tsigaridis and Kanakidou, 2003 $ ^{16} $ ）を元にした固定の値を用いる。なお、基底温度 $ T_{SC}=298\ K $ である。
本研究で考慮される VOCs については、植物起源 VOCs はモノテルペン・イソプレンの 2 種、人為起源 VOCs についてはベンゼン・トルエン・キシレンの 3 種である。VOCs のオキシダントとして働く物質は、モノテルペンは OH・O_{3}・NO_{3}、イソプレンは OH・NO_{3}、芳香族化合物は OH のみを考慮するものとする。なお、モノテルペンについては本来ならば α ピネン、β ピネンなどそれぞれの化学特性を考慮してパラメタを設定すべきであるが、本研究においては代表値として α ピネンのパラメタを使用している。同様にキシレンについても異性体を考慮せず、m-キシレンの値を代表として用いる。また、SOA の生成に際して NOx や湿度が与える影響や、液相で生成される SOA は本実験では考慮されない。

植生起源の SOA については、現状では観測データが不足しているため、シミュレーションの系統的な検証は困難であるが、南米における観測（Artaxo et al., 2002 $ ^{17} $ ）；Decesari et al., 2006 $ ^{18} $ ）や他のモデル研究（Heald et al., 2008 $ ^{19} $ ）と矛盾しないシミュレーション結果を得ている。

## （２）二次有機エアロゾル（SOA）の変動要因の評価

本研究では、二次有機エアロブルの過去から現在までの変動に関して、1)人為起源（土地利用変化による植物起源を含む）VOCsエミッションの増減、2）大気化学場（VOCsの酸化剤の分布）の変動、3）一次有機エアロブル（POA）エミッションの変化、の各影響を、感度実験によりそれぞれ分離して検討する（表(1)-4）。

表(1)-4 感度実験の設定

実験	VOCs エミッション	大気化学場	POA
S1	植物起源（現在）	現在	現在
S2	植物起源（現在）	現在	現在
人為起源
P1	植物起源（現在）	産業革命前	現在
P2	植物起源（現在）	産業革命前	産業革命前
P3	植物起源（産業革命前）	産業革命前	産業革命前

以下に、VOCsエミッション、大気化学場、およびPOAについて、それぞれの実験設定の詳細を記述する。

## 1 ）人為・植物起源 VOCs エミッション

SOA の前駆体となる VOCs は、その起源別に植物起源 VOCs と人為起源 VOCs に分けて扱う。本研究で考慮する植物起源 VOCs はイソプレン ( $ C_{5}H_{8} $ )、モノテルペン ( $ C_{10}H_{16} $ ) の二種である。これらのエミッションはどちらも GEIA (Global Emissions Inventory Activity: Guenther et al., 1995) インベントリのデータを利用して与える。一方で人為起源 VOCs は芳香族化合物であるベンゼン ( $ C_{6}H_{6} $ )、トルエン ( $ C_{7}H_{8} $ )、キシレン ( $ C_{8}H_{10} $ ) を考慮する。芳香族化合物のエミッションは人為起源エミッション・バイオマスバーニング起源エミッション共に RETRO (REanalysis of the TROpospheric chemical composition over the past 40 years: Schultz et al., 2005; 2008 $ ^{20,21} $ ) インベントリのデータ
を用いた。過去（産業革命以前）～現在のエミッション変動は、植物起源 VOCs については、Ramankutty and Foley（1999） $ ^{22)} $ による土地利用変化データを基に、植生タイプの変更および、バイオマス量の減少による VOCs の発生量の変化を推定する（須藤他，2010） $ ^{6)} $ 。この方法で計算を行った過去の植生改変による VOCs エミッション変化を図(1)-3 に示す。主に、アジア域、北米、ヨーロッパ（ロシア）の各領域で頭著な VOCs 放出の減少が計算されており、とくにアジア域における 1980 年までの減少傾向が際立っている。テルペン類は高緯度の針葉樹林帯などからも夏季に放出されるため、北米やヨーロッパ付近でも比較的大きな減少傾向を示すが、イソプレンについては、放出源が熱帯域に集中しているため、アジア以外ではそれほど大きな減少は見積もられていない。

図(1)-3 過去（1850～2000年）の植生改変に伴う植生起源 VOCs の放出量の変化（東南アジア、北米、ロシア付近の各領域）。左はテルペン、右はイソプレンのエミッションを示す。

## 2 ）大気化学場

VOCs はオキシダントである OH、O_{3}、NO_{3} によって酸化されることで SOA を生成する。従ってこれらオキシダントの分布すなわち大気化学場の変動も SOA 生成に影響すると考えられる。本研究では、現在の大気化学場における実験の他、産業革命以前の大気化学場を再現した実験を同時に行う。各オキシダントの量は前駆体となる物質のエミッション変化に付随して変動する。そのため、産業革命以前の大気化学場の再現には、EDGAR-HYDE 1.3（Van Aaerdenne et al., 2001 $ ^{23)} $ ）の過去エミッションインヴェントリで提供される C_{2}H_{4}、C_{2}H_{6}、C_{3}H_{6}、C_{3}H_{8}、CH_{3}COCH_{3}、CO、NOx、ONMV（other non methane VOC）、および SO_{2} の各エミッションを用いる。また、一方で CH_{4} の濃度はモデル実行時に各半球で一定の値を与えているため、現在の値と過去の値をそれぞれ設定して実験する。すなわち、過去の大気化学場の CH_{4} 濃度は北半球、南半球共に 0.7 ppmv、現在の大気化学場では北半球、南半球でそれぞれ 1.82 ppmv、1.71 ppmv を設定する。

## 3 ）一次有機エアロゾル（POA）のエミッション
SOA の生成には一次粒子である POA を含めた有機エアロブル（OA）全体の濃度も影響し、OA の量が増えるほど SOA は出来易くなる。そのため、POA 量の変動も SOA 生成に影響を与えていると考えられる。POA は主に BC と同様に森林や化石燃料の燃焼によって発生するため、そのエミッションは BC のエミッションに OC/BC 比をかけることで表現される。本研究では BC の森林火災起源エミッションは GFED2.0 インベントリデータ、人為起源エミッションは Takemura et al. (2005) $ ^{3)} $ のデータを使用し、OC/BC 比はソースごとに定義された値 (Liousse et al. 1996 $ ^{24)} $ ) をそれぞれ適用することで、POA のエミッションとする。また、産業革命以前から現在にかけての POA 濃度の変化を見る場合は、OC/BC 比を調整することで簡易的に濃度を変動させるものとする。産業革命以前の POA 濃度を再現する場合は、石油燃料起源の OC/BC 比を 0 とし、他のソースについては OC/BC 比の 10% の値を利用する。

## （３）各種変動要因の放射強制力評価

本研究では、IPCC 第 5 次報告書（AR5）に向けて整備された化学・エアロブル気候モデル（上述）とRCP（Representative Concentration Pathways）過去エミッションデータ（Lamarque et al. 2010 $ ^{25} $ ，etc.）を用いて、各種短寿命成分の変動とその放射強制力（RF）を詳しく評価した。各種成分について、1850～2000 年の変動分を対象に、CHASER-SPRINTARS モデルにより RF 評価実験を行った。エアロブルやオゾン前駆気体の 1850／2000 年時のエミッションについては、IPCC-AR5 の RCP シナリオ実験の一環で作成された過去エミッションデータ（Lamarque et al., 2010 $ ^{25} $ ）など）を使用した（気象場は 2001～2008 年の 8 年間を対象とし、この間の平均 RF を算出）。また、須藤他（2010 $ ^{6} $ ）と同様に、土地利用変化による植物起源 VOCs エミッションの変動とこれに伴う SOA の変動の影響も RF として評価した。

## (4) 過去の気候変動の再現計算

上述の化学・エアロゾル結合気候モデルを用い、過去気候再現計算を実施するための準備を行った。エミッションなどの境界値データの整備、および出力変数の選定などの作業を行うとともに、長期シミュレーションに向け、コードの高速化などのモデル調整も併せて実施した。また本モデルにより診断実験を実施し、その検証を行ったうえで、1850年から2005年を対象に、長期気候再現シミュレーションを行う。ここでは、土地利用変化によるSOA変化、および硫酸塩・硝酸塩など各種エアロゾル増加の気候影響の分離・定量化を重点的に行うため、次のようなシナリオ実験を設定した：すべてのエミッションについて経年変動を考慮する標準実験（Exp1）、テルペン・イソプレン放出を1850年値に固定した感度実験（Exp2）、硫酸塩の前駆気体放出を1960年値に固定した感度実験（Exp3）、硝酸塩の前駆気体放出を1960年値に固定した感度実験（Exp4）。

## 4 ．結果及び考察

## （１）構築・改良されたエアロゾル気候モデルによるシミュレーションの診断実験と評価

ここでは、エアロゾル・化学気候モデルを用いた診断実験を行い、本研究で着目するエアロゾル関連光学パラメータ(光学的厚さや消散係数)などを対象に評価を行った。図(1)-4は、エアロゾル光学的厚さ（AOT）について、MODISによる衛星観測とモデル計算を比較した例である。観測に見られるアジア域やアフリカ域におけるピークパターンなどがモデルにより定量的にもよく再現されている。さらに、アジア域におけるエアロゾル光学パラメータ（光学的厚さおよび消散係数）
の評価として、JAMSTECが実施している沖縄・辺戸岬におけるMAX-DOAS観測も利用して比較・検討を行った（図(1)-5）。モデルの計算値はMAX-DOAS観測と概ね整合的であり、春季については、モデルはMAX-DOAS観測と同様に、2007年の方が2008年よりも、光学的厚さが高く、日々変動の振幅も大きい。モデルで計算される各種エアロゾルの寄与を確認すると、硫酸塩（ $ SO_{4}^{2-} $ ）の寄与が通年で最も大きく、炭素性エアロゾル（BC+OC）は春季に硫酸塩と同程度の寄与を見せていた。今回の計算では、植物起源の二次有機エアロゾル（SOA）について、テルペン類だけでなく、イソプレンからのエアロゾル生成も導入したため、これまでの結果に比べて、炭素性エアロゾルの寄与がやや増大した。また、ダストと硝酸塩（ $ NO_{3}^{-} $ ）は光学的厚さの全体的な時間変動に対して大きく寄与することはないが、2007年、2008年ともに、通年、無視しえない寄与を持っていることが確認された。

図(1)-4 エアロゾル光学的厚さ（AOT）分布。MODIS 衛星観測（左）と CHASER モデル計算（右）。2001 年 5 月を対象。

図(1)-5 沖縄・辺戸岬におけるエアロゾル光学的厚さの時系列（2007-2008年）。MAX-DOAS観測とCHASERモデル計算。

図(1)-5 に雲有効粒径の比較例を示す。エアロブル分布を反映して、陸域で雲有効粒径が小さくなるなどの特徴がモデルでも定性的に再現されている。次に、硝酸塩エアロブルの重要な前駆気体である二酸化窒素（ $ NO_{2} $ ）についても評価を行った。図(1)-6 は、 $ NO_{2} $ の対流圏カラム分布について、CHASER の計算結果を OMI 衛星観測データと比較して、評価した例である。衛星データに見られる欧州、中国、北米における $ NO_{2} $ ピークがモデルにより良く再現されていることがわかる。
しかしながら、中国においては、20〜30%の過小評価傾向が確認された。北アフリカにおいては、モデルは、衛星観測と同様に、NO₂ピークを示しており、モデル中で森林火災エミッションが妥当に表現されていることがわかる。OMIの他にGOME衛星観測データとも比較したところ、両衛星データともに、CHASERによるNO₂カラム分布は全球的には弱い過小評価傾向を持つことを示した。この他、オゾンやCOについても、GOME、OMI、TES、MOPITT各衛星観測データによる全球分布と詳細な比較を行い、CHASER化学計算は観測と定量的にも概ね整合的であることを確認した。

図(1)-8 は本研究で計算された地表における二次有機エアロブル（SOA）および全有機エアロブル（OA=POA+SOA）の濃度の観測との比較である。モデルの結果は、人為起源 VOCs の効果を含む実験によるものであるが、依然として顕著な SOA 過

図(1)-6 雲有功粒径。MODIS 衛星観測（上）と CHASER モデル（下）。2001 年 5 月。

図(1)-7 NO_{2} カラム分布。OMI 衛星観測（左）と CHASER モデル計算（右）。2006 年 2 月。

小評価傾向を通年的に示していることがわかる(相関係数は 0.23)。特に、北半球冬（DJF）、春（MAM）に観測されたデータに関しては過小評価の傾向が強い。一方で POA を含めた OA 全体のプロットでは、相関係数は 0.37 で同様にバラつきがあるものの、SOA のプロットとは逆に、データによっては過大評価になっているものも多い。SOA の過小評価については本実験で考慮されていない VOCs エミッションによる生成や他の生成過程の存在といった要因が考えられるが、POA のエミッションに関しても何らかの不確定性がある可能性が示唆されたといえる。
図(1)-8 地表 SOA および地表 OA に関する CHASER-SPRINTARS モデルと観測との比較。

## （２）二次有機エアロゾル（SOA）の変動要因の評価

図(1)-9 各変動要因による、半球別 SOA 生成量 $ \left(\mathrm{Tg}\ \mathrm{yr}^{-1}\right) $ の変化量の比較。

本節では、SOA変動要因として、大気化学場の変動（VOCs酸化剤の変動）、POAの変動、および土地利用変化のそれぞれに着目し、感度実験の結果を概説する。図(1)-9は、各変動要因別にSOA生成量の変動をまとめたグラフである。これを見ると、各変動要因によるSOA生成量の変動幅はやはり南半球より北半球で大きいことがよくわかる。また、全球規模ではPOA変動の影響が大きいが、大気化学場の変動及び土地利用変化によるVOCsエミッションの変動についても同程度の影響がある可能性が示された。3つ全ての要素を加味した変動においては、北半球では人為起源物質のエミッションが増加する一方で土地利用変化による植物起源VOCsエミッションの減少がSOA生成量の増加を抑制したために、総合すると南半球の方がSOA生成量の増加が多くなった。また加えて、人為起源VOCsの反応についても考慮した実験ケースS2（現在の大気を想定）と産業革命以前の変動要素を全て考慮した実験P3（過去の大気を想定）のSOA生成量を比較すると、全球のSOA生成量は産業革命以前から現在にかけて10.6 Tg yr $ ^{-1} $ 増加しており、現在のSOA生成量は産業革
命以前の約1.7倍に増加していた。半球ごとに見ると北半球で4.2 Tg yr $ ^{-1} $ 、南半球で6.4 Tg yr $ ^{-1} $ の増加で、人為起源VOCsの増加を考慮してもやはり南半球の方が生成量の増加が大きいという結果を得た。

## （３）各種変動要因の放射強制力評価

図(1)-10 に本研究で見積もられた各種放射強制力(RF)を示す。短寿命気候影響物質(SLCF)としては、 $ O_{3} $ や BC による加熱がみられ、BC による加熱は中国やその下流の日本付近で特に大きい。一方、硫酸塩 $ \left(\mathrm{SO}_{4}^{2-}\right) $ や硝酸塩 $ \left(\mathrm{NO}_{3}^{-}\right) $ などの吸湿性エアロゾルよる冷却も顕著であり、特に雲・間接効果による冷却の寄与が全球平均で $ 1\ W\ m^{-2} $ 以上であり重要である。また、土地利用変化に伴う SOA の変動は特にインドなどのアジア域と北米で強い加熱効果を及ぼし、全球平均 RF への寄与も $ 0.5\ W\ m^{-2} $ と大きいことが示された。

図(1)-10 CHASER-SPRINTARS モデルにより見積もられた SLCFs および LLGHGs の変動（1850-2000 年）による放射強制力。エアロゾル等のエミッションには、RCP データ（Lamarque et al., 2010, etc.）を使用。（a）全球・半球平均、（b）各主要領域平均（AMN: 北美、AMS: 南米、AFS: 南アフリカ、EUR: 欧州、IND: インド、CHN: 中国域、JPN: 日本、AUS: オーストラリア）。エアロゾルについては、直接効果（direct）と間接効果（indirect）を個別に示す。土地利用変化については、SOA の減少を伴うため、直接・間接効果ともに、正の強制力が計算されている（SOA-landuse: 土地利用に起因する SOA）。

## （４）過去の気候変動の再現シミュレーション

ここでは、1850-2005年の過去の気候変動について、各種エアロゾルや前駆物質のエミッションを変動させながら行った感度実験の結果について報告する。

## 1 ）各種エアロゾル量の変動

図(1)-11 に過去再現シミュレーションにより計算された各種エアロブルの全球平均の光学的厚さ（AOT）とカラム積算量の時系列変化を示す。1950年以降の硫酸塩、および炭素性エアロブルの
増加が大きく、硝酸塩の緩やかな増加傾向も計算されている。特に硫酸塩の1950～1990年の増加が顕著であり、AOT変動にも大きく寄与していることがわかる。1990年以降では、主に欧州での大気汚染防止に向けた排出規制により、前駆物質である二酸化硫黄（SO₂）の排出が減少したため、硫酸塩の寄与は急速に減衰している。本研究で特に着目する二次有機エアロブル（SOA）については、1950年以降、他のエアロブル種と同様に増加傾向を示すが、これは、上述のSOA変動要因の変化についての解析で示されたように、SOA生成を加速させる一次有機物（POA）の増加と、オブン、OH、NO₃などの酸化剤の増加によるものである。一方で、1950年以前では、SOAは顕著に減少していることが計算されている。これは、農地化などの土地利用変化による前駆VOCs（イソプレン・テルペン類）の減少を反映したものである。このような1850年から1950年のSOA減少は、有機エアロブルの全体量（POA+SOA）の変化傾向にも大きく影響しており、この時期の炭素性エアロブル（BC+OC）の光学的厚さの傾向にも少なからず影響していることが分かる。

図(1)-11 過去再現シミュレーションにより計算された各種エアロブルの全球平均の光学的厚さ（AOT）の時系列変化（左）と、全球平均鉛直カラム積算量（ $ mg\ m^{-2} $ ）（右）。左図は、硫酸塩（sulfate: $ SO_{4}^{2-} $ ）、硝酸塩（nitrate: $ NO_{3}^{-} $ ）、黑色炭素（BC）+有機炭素（OC）、ダスト（dust）、海塩粒子（sea-salt）それぞれについて示す。右図では、 $ SO_{4}^{2-} $ 、 $ NO_{3}^{-} $ 、BC の他、有機炭素（OC）について、全体量（POA+SOA）と二次有機エアロブル（SOA）とに分けて示す。

## 2 ）硫酸塩エアロゾル増加の影響

ここでは、主要なエアロゾル変動の効果として、20世紀中盤以降の急激な硫酸塩エアロゾル濃度の変動に着目した実験の結果について概説する。図(1)-12に、標準実験と感度実験により計算された全球平均地上気温のアノマリと硫酸塩エアロゾルの全球総量の時系列変化を示す。この感度実験では、1960年以降のSO₂の排出量を1960年値に固定して計算を行っており、標準実験とこの感度実験の差により、1960年以降の硫酸塩エアロゾル増減の寄与を定量化することができる。硫酸塩の全球量としては、標準実験では、1980年代に〜1.15 TgSでピークとなるが、SO₂排出量を1960年に固定した実験では、OHなどの酸化剤の増加により若干変動するものの、〜0.85 TgS程度であり、約35%の違いが見られる。なお、標準実験における1960年以降の硫酸塩は、ヨーロッパでは大きく減少し、中国・インドを中心としたアジア域で顕著な増加となっており、図に見られる