Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
ベネフィット（＝栄養学的な利点）についても実証的エビデンスの蓄積が可能と期待された。DHAなどのn-3PUFA摂取は出生児の成長と発達に有利とされているものの、日本人を対象とした疫学的なエビデンスはまだない。今回、臍帯血DHAと在胎日数との間に統計学的に有意な正の関連性があることを証明したが、臍帯血DHAを1%上げても、在胎日数の延長は1.5日程度にとどまり、臍帯血DHAをさらに5%（＝在胎日数に換算して約1週間の延長）上げるのは困難であると考えられ、実質的な意義については大きくないと判断された。さらに、児の神経行動学的な発達とn-3PUFAとの関連性について、新生児行動評価及び新版K式発達検査より解析を行ったが、n-3PUFAの栄養学的な意義は明らかではなかった。その一方で、n-3PUFAレベルが高い場合にメチル水銀曝露も高く、またメチル水銀曝露が高い場合に新版K式発達検査の認知行動指標に負の影響があることがあらためて確認された。以上より、現在の日本人の魚介類摂取については、これ以上の摂取を推奨する科学的な根拠は得られず、それよりも魚介類摂取を減らすことなくメチル水銀曝露の低減を目指すことが必要と考えられた。

## (2) 環境政策への貢献

＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

母親毛髪総水銀値と、生後7ヶ月で実施した新版K式発達検査の認知・適応領域スコアが負に関連したことから、胎児期におけるメチル水銀曝露の負の影響があらためて確認された。平成25年に「水銀に関する水俣条約」が締結され、健康に関する側面（第16条）について「水銀の影響を受けるおそれのある人々の特定・保護のための戦略・プログラムの作成・実施」や「水銀の影響を受けている人々に対する適切な健康管理」などが提唱されている。魚介類から取り込むメチル水銀の多くは、海底火山などから放出された水銀が生態系でメチル化を受け魚介類に生物濃縮したものと考えられるが、メチル水銀に対するハイリスク集団は胎児であり、妊娠または妊娠を予定している女性に対する情報提供や教育が重要と考えられた。その具体的な内容として、厚生労働省から平成17年11月2日に「妊娠への魚介類の摂食と水銀に関する注意事項」が出されている。魚介類摂取のベネフィットを具体的に考慮したものではないが、本研究結果と合わせて考えると、a)マグロやカジキなど、メチル水銀の含有量が高い魚種の摂取を控えるよう指導する内容であり、b)魚摂取の総量を現状として維持する限り、メチル水銀曝露を回避する方法として有用と考えられた。ただし、そのような注意事項がすでに出ているにもかかわらず、今回の調査でも毛髪総水銀値の最大値は20ppmを超えており、注意事項が有効に運用されているとは言い難い現状があるとも判断された。その一つの要因は、注意事項がリスクに偏った情報提供にあったことが懸念されたものの、今回の調査結果からn-3PUFAのベネフィットは限定的であることが示されており、「現在の魚摂取のレベルを維持したまま、魚種を選択しメチル水銀曝露を回避する方法」はあらためて有用と考えられ、「注意事項」に沿って食の安全と安心のリスクコミュニケーションをさらに進めて行くことが環境行政に求められていると結論された。

### 4. 委員の指摘及び提言概要

魚介類中のメチル水銀の摂取によるリスクと DHA 摂取のベネフィットを比較して、魚介類の摂取量についてリスクコミュニケーションを進めていこうとする有意義な研究であり、一定の成果を上げている。急性的に現れるリスクに対してより時間をかけて現れるベネフィット重要部分は短期間の研究では十分には把握できるとは限らない。リスクとベネフィットの兼ね合いには難しい問題が含まれており、科学的知見に対する一般的な理解、政策へ展開する方向性、方法などまで踏み込んだ提言があれば良かった。外部への結果公表が少ない。
課題名 5−1304 湖沼のブラックボックス負荷「底泥溶出」の定量評価に関する研究

課題代表者名 今井 章雄 （国立研究開発法人国立環境研究所地域環境研究センターセンター長）

研究实施期间 平成25～27年度

累計予算額 96,368千円（うち平成27年度：31,034千円）

予算額は、間接経費を含む。

本研究のキーワード 湖沼、底泥溶出、有機物、栄養塩、泥温、アオコ、酸化還元状態、MRI、CT（5～10個程度）

研究体制

(1) 湖沼のブラックボックス負荷「底泥溶出」の定量評価に関する研究（国立研究開発法人国立環境研究所）

## 研究概要

### 1. はじめに(研究背景等)

近年、比較的浅い湖沼において、難分解性と考えられる溶存有機物(DOM)の漸増とアオコ大発生が頻繁に報告されている（霞ヶ浦、宍道湖、八郎湖等）。一方、世界各地の湖沼でもDOM濃度の上昇と、特にアジアの湖沼でアオコの大発生が次々と報告されている。浅い湖沼では有機物と栄養塩の供給として底泥溶出の寄与はとても重要である。しかし、底泥溶出を長期に渡ってモニタリングしたとする報告例は国内外で皆無である。加えて、溶出メカニズムに関する科学的知見は極めて乏しい。国内外で底泥溶出の実態を的確に把握することが強く求められている。

霞ヶ浦ではDOMの難分解性化が急激に進む一方で、リン濃度が上昇している。2006年以降、大規模なアオコが発生しCOD濃度が急上昇している。底泥溶出負荷の上昇が主原因と見なされている。これまでの調査で、(i)底泥間隙水の物質動態はアオコ発生と連動している、(ii)有機物、窒素とリンの溶出メカニズムは異なる、(iii)リン溶出は硫酸還元菌活性に関係する、(iv)硫酸還元菌活性は冬季の硫酸イオン底泥拡散に関係する、等の推察に帰着した。すなわち、底泥溶出量は、年間を通して底泥での物質循環、微生物群集構造や泥温変動によって規定されると推察された。結果、底泥溶出量と底泥・間隙水の化学組成や底泥微生物群集等の関係を評価すれば、溶出メカニズムを明らかにできると着想した。

### 2. 研究開発目的

本研究では、霞ヶ浦等を対象として、(i) 有機物、窒素およびリンに係る底泥溶出量(フラックス)の季節的・地点別の長期的変動を定量的に算定する、(ii) フィールド調査や室内実験等を駆使して、溶出フラックスと底泥での物質濃度・組成（有機物、糖類、窒素、リン、鉄、イオウ等）と微生物群集構造（バクテリア、藻類等）の関係を評価することにより、底泥溶出メカニズムを明らかにする、(iii) 霞ヶ浦流域における長期に渡る気象・水温データ等を用いて熱収支モデル解析を実施して、気温上昇等の変化が底泥温度に及ぼす影響を評価する、(iv) 湖沼三次元モデル解析等により、有機物、栄養塩について底泥溶出の寄与を定量評価する、さらに底泥溶出に係る効果的な対策シナリオを提言すること、を目的としている。

### 3. 研究開発の方法

(1) 湖沼のブラックボックス負荷「底泥溶出」の定量評価に関する研究

1) 底泥溶出負荷量の測定と変動要因解析

## a 底泥溶出量（フラックス）の測定

霞ヶ浦3地点（高浜入り[St.3]、土浦入り[St.7]、湖心[St.9]）で、毎月、底泥サンプルを採取して、底泥コアを窒素ガス雰囲気下で深さ方向に切り遠心分離とろ過を行い、深さ別の底泥と間隙水サンプルを得た（1997年1月～2012年8月は直径4cm、2012年9月～2015年12月は直径11cmの底泥コアサンプラーを使用した）。採取したサ
ンプルおよび以前凍結保存したサンプルを対象として、間隙水中のDOM、窒素およびリンの深さ方向濃度プロフィールを求めた。次に、底泥表面付近における濃度勾配と水温等のデータからFickの拡散式によって、DOM、窒素 $ (\mathrm{NH}_{4}-\mathrm{N}) $ 、リン $ (\mathrm{PO}_{4}-\mathrm{P}) $ の溶出フラックスを算出した。続いて、当該フラックスの経年的、季節的および地点別の変動を評価・検討した。霞ヶ浦以外の湖沼等でも同様な底泥コア採取・分析を行った。

## b 底泥および間隙水の物質濃度・特性の評価

深さ別に採取した底泥を凍結乾燥して乳鉢で細かく粉砕した後に、有機炭素・窒素、糖類濃度・組成、リンの形態（有機態リン、 $ ^{31} $ P-NMR形態分析）、イオウ、鉄、マンガン含量等を底泥鉛直深さ別に分析した。有機炭素・窒素含量は元素分析計で、糖類（炭水化物）濃度・組成に関しては、pH1.1の塩酸酸性、100℃の条件で24時間貸す分解した後に高速液体クロマトガラフィー・バルスドアンペロメトリ（HPLC－PAD）法で分析した。リンの形態分析は $ ^{31} $ P-NMR法によって実施した。底泥中の重金属やイオン等については、凍結乾燥処理した底泥サンプルを使って測定した。間隙水中のDOM濃度・分子サイズ分布、DOM分画分布、糖類・組成、窒素（有機態とアンモニア等）、リン（有機態とリン酸）、溶存鉄、イオウ等を分析した。当該物質の経月的、季節的、地点別の変動と底泥溶出フラックスの変動との関係を検討した。

本研究では、底泥の物理構造を把握するために、採取した底泥を磁気共鳴画像（MRI）とX線コンピュータ断層撮影（CT）で撮影して、各々、底生動物の巣穴とガス胞の構造を検討した。

最近、開発された非接触型の蛍光DOセンターを利用して、底泥の酸素要求量(SOD)を簡便にかつ適切に現場で測定できる方法の開発を目指した。

本研究では、定量的脱塩方法（電気透析法）を開発することで、汽水湖や海水中のDOMの分子サイズ分布を測定できる方法の開発を検討した。

## c 底泥への沈降粒子の堆積量と特性の評価

本研究では、霞ヶ浦において沈降物堆積速度を測定するために、簡易的で携帯性の高いセジメントトラップを独自に作成・開発した。長さ約60cm、直径約5cmのアクリルパイプ6本を、2枚の穴をあけたアクリル製円盤に固定して、当該パイプの底部に遠心分離用のプラスチック製遠沈管を取り付けた。風速4m/sec以下の風の影響の小さい条件において、当該トラップを地点水深の半分の深度に設置・回収して堆積速度を測定した（午前9:00から24時間）。霞ヶ浦の3地点においてセジメントトラップを設置し、約1年間に渡り観測・測定した。

## 2 ) 底泥微生物群集構造の解析

## a 底泥細菌群集構造の解析

底泥溶出フラックスと底泥中の微生物群集構造を比較検討するために、深さ別の底泥サンプルから全DNAを抽出し、細菌全般をターゲットとしてプライマーによるPCR（ポリメラーゼ連鎖反応）、クローニングによるクローンライブラリー法およびそのDNAシークエンシングを実施した。霞ヶ浦湖心で採取した底泥コア（2007年2月～12月、直径4cm）を深度別に6分割して—80℃で保存しておいたサンプルを対象とした。シークエンス結果を基に、細菌群集を同定して系統樹を作成し、底泥微生物群集構造の深さ方向における季節的変動を検討した。特に、間隙水中のアンモニア性窒素が急激に増大した前後での細菌群集の違いに注目した。

2013年9月に湖心で採取した底泥コアを用いて、底泥中のメタン生成古細菌群集解析を行った。RNAを抽出して、メタン生成古細菌の16SrRNA遺伝子に特異的なプライマーによりRT-PCRを行った。クローニングおよびシークエンス系統分析は各約90クローンを用いて行った。

## b 底泥中の藻類群集構造の解析

底泥表層中および湖水中に存在する藻類、特にアオコを形成する藍藻ミクロキスティス（Microcystis aeruginosa）の存在量を定量的に評価した。ミクロキスティスの定量には自ら開発したミクロキスティスに特異的なプライマー（342r）を用いてRT-PCRにて測定した。さらに、湖水中のミクロキスティスの長期的な動態については-80°Cで凍結保存されたサンプルを使って評価した。

## 3 ）熱および物質收支モデル解析

## a 熱収支モデル解析

モデル解析に必要な入力データとして長期に渡るデータ（霞ヶ浦の水温、流入河川の流量・水温、下水処理場放流水の流量・水温、灌溉用水量、風向・風速等）を収集した。既に開発した湖沼流動モデル（Princeton Ocean Model、100m×100m格子、鉛直5層）に、51層から成る底泥層を組込んだ。泥温については、底泥コア採取時にセンサー長の長い温度計を使ってコア採取時に船上で深さ方向の泥温を測定した。

底泥層を組込んだ熱収支モデルを使って、開発した熱収支モデルを使って湖水・底泥層の長期水温モデル解
析（30年間）を実施した。

## b 物質収支モデル解析

湖沼流動モデル(Princeton Ocean Model, 100m×100m格子、鉛直5層)に生態系モデル(CE-QUAL-ICM、広く適用されている富栄養化モデル、植物プランクトン:2種、珪藻類、藍藻類)と底泥層を組込んで、有機物、窒素およびリンの物質収支に対応したモデルを開発した。霞ヶ浦高浜入りで、恋瀬川からの起源別NO_{3}-Nの動態についてモデル計算を実施した。

湖沼流動モデルを使って、霞ヶ浦における難分解性溶存有機物（DOM）の長期的な物質収支計算を実施した。底泥溶出と内部生産の影響を評価した。

### 4. 結果及び考察

(1) 湖沼のブラックボックス負荷「底泥溶出」の定量評価に関する研究

1) 底泥溶出負荷量の測定と変動要因解析

a 底泥溶出量(フラックス)の測定

i 間隙水中の溶存有機物(DOM)、窒素、リンの長期トレンド

間隙水中のDOM、リン（PO_{4}-P）、窒素（NH_{4}-N）濃度は経月的・季節的・深度方向に顕著に特異的な変動を示した。間隙水DOM濃度は1997年にとても高く、それ以降2005年まで漸減したが、2006年に増大に転じ2007年に急上昇した。それ以降は、比較的に高い値に止まった。間隙水DOM濃度は一般的に深さ方向に増大した。底泥表層の間隙水DOM濃度は概ね春季（5月、6月）に年間最大値を示した。水温がそれ程高くない春季に間隙水濃度が、特に表層で高まる現象は、とても興味深い。

間隙水 $ PO_{4}^{-} $ -P濃度は、1997年から2005年まで全深度で年々増大した。2006年からは表層を除いて減少に転じたが、2009年からは再上昇した。 $ PO_{4}^{-} $ -P濃度は、DOMや $ NH_{4}^{-} $ -Nと異なり、深さ2-6cmに濃度ピークを示した。その最大値は夏季～秋季に観測された。

間隙水 $ NH_{4}-N $ 濃度は2006年に注目に値する劇的な変化を示した。 $ NH_{4}-N $ 濃度は、1997年～2005年では、 $ PO_{4}-P $ とは反対に、底泥全層で年々減少していた。ところが2006年5月に $ NH_{4}-N $ 濃度はV字回復的に増大に転じた。それ以降、全層で高い濃度に止まった。間隙水 $ NH_{4}-N $ 濃度は2006年を除けば表層から深層に上昇する傾向を示した。

まとめると、長期モニタリングの結果、(i) 霞ヶ浦間隙水中のDOM、 $ PO_{4}-P $ および $ NH_{4}-N $ 濃度の経年的・季節的・深度方向別の変化は顕著に異なっていた；(ii) 間隙水 $ NH_{4}-N $ 濃度は僅か1月で劇的に変化した（2006年）。間隙水DOMや $ PO_{4}-P $ も連動する変化を示した；(iii) 間隙水DOMや栄養塩濃度は湖沼環境の変化に非常に敏感に応答すると示唆された。

ii PO_{4}-P、NH_{4}-N、DOMの溶出フラックス

溶出フラックスの変動トレンドは、霞ヶ浦湖心において $ NH_{4}-N $ と $ PO_{4}-P $ の溶出フラックスは顕著に異なることを明白に示した。 $ NH_{4}-N $ フラックスの2005年におけるV字回復的な劇的な増大は、底泥間隙水中の $ NH_{4}-N $ 濃度が顕著に上昇したことに起因する。一方、 $ PO_{4}-P $ の場合、中層から底層の間隙水濃度は2005年から2008年まで低下したが、底泥表層の間隙水濃度は1997年から上昇し続けているため、結果として、2011年まで底泥溶出フラックスは増大し続けた。DOMの溶出フラックスは、 $ NH_{4}-N $ や $ PO_{4}-P $ とは異なり、5月や6月に年間最大値を呈する傾向が認められた。長期経年トレンドみると、溶出フラックスは1997年から2001年まで急激に減少したが、その後は漸増傾向にあった。

$ NH_{4}-N $ や $ PO_{4}-P $ の溶出フラックスが2005年以降顕著に変化しているのに対して、DOM溶出フラックスはそれ程変化していない。栄養塩とDOMの溶出メカニズムは顕著に異なること示唆される。

$ NH_{4}-N $ 、 $ PO_{4}-P $ およびDOMの溶出フラックスは、各々、地点別、月別でも特徴的な変動を示した。溶出フラックスの月別の平均値を地点別に検討したところ、 $ NH_{4}-N $ 溶出フラックスの最大月は、St.3は5月、St.7とSt.9は8月であった。 $ PO_{4}-P $ フラックスの最大月は、St.3で8月と9月、St.7で8月、St.9で8月であった。DOMフラックスでは、St.3で5月、St.7で7月、St.9で6月であった。 $ PO_{4}-P $ については3地点ともに夏季（8月）に最大となるが、 $ NH_{4}-N $ やDOMフラックスの最大月は地点別で顕著な違いがあった。

## iii 湖沼間での溶出フラックスの比較

霞ヶ浦、琵琶湖北湖、琵琶湖南湖、猪苗代湖等を対象として、 $ NH_{4}-N $ フラックスについて比較検討した。琵琶湖北湖では、 $ NH_{4}-N $ 溶出フラックスは夏季と冬季で違いは無く、かつ低いものであった。琵琶湖南湖や霞ヶ浦では、夏季（南湖は秋季）のフラックス値は冬季よりも顯著に高かった。貧栄養湖である十和田湖では、冬季のフラックスが最小値を示したが、同様に貧栄湖である猪苗代湖の冬季フラックスは、富栄養湖である霞ヶ浦の冬季フ
ラックスよりも高い値を呈した。以上をまとめると、NH4-N溶出フラックスは、夏季では湖の栄養レベルが高いほど大きくなる傾向があると言える。

## b 底泥および間隙水の物質濃度・特性の評価

## i 懸濁物・底泥中のリンの形態

[底泥のリン] 保存サンプルを用いて底泥中のリンの形態を $ ^{31} $ P-NMRで評価した。底泥中のリン化合物としては、モノエステル結合をしている物質についてはα-glycerophosphateと、β-glycerophosphate、RNA-Pなどが存在していた。それに対して、ジェステル結合をしている物質にはDNAなどの化合物が存在していた。Pyrophosphate（ピロリン酸塩）に対応するピークはとても小さかった。存在割合で見ると、オルトリン酸が最も高く、13カ月間の平均で約75%以上存在していた。生物由来のリン（モノエステル結合態リン、ジェステル結合態リン、ピロリン酸塩）は、深度方向に各々が異なる減衰の仕方をしていることがわかった。

[懸濁物のリン] 本研究では $ ^{31} $ P NMRを用いて、表層水懸濁物のRNA-P、DNA-Pを定量し、懸濁態有機炭素量(POC)やchlorophyll a量との比較を行った。NaOH-EDTAで抽出されたリンは、懸濁態リンに対して、平均50%程度の抽出率であった。NMRを用いて分析した結果、有機態リンは、NaOH-EDTA抽出態のうち、約57%を占めており、リン脂質、RNA-P、DNA-Pなどで、そのほとんどが分解されやすいジェステル結合態リンであった。また、RNA-Pが卓越していた。DNA-P、RNA-Pに含まれるリンは有機態リンのほとんどを占めており、これらのリンのプールが懸濁物質中では重要であると推察された。

## ii MRIとCTによる底泥物理構造の解析

[MRI測定] 霞ヶ浦湖心で採取した底泥コアを用いて実施したユスリカ放出実験を行った結果（ユスリカを底泥コア1本あたり9匹ずつ放して培養した底泥コア3本および話していない底泥コア3本の計6本の底泥コアに対し、実験開始前後でMRI測定を行い、巣穴構造と底泥間隙水の水質との関係性を検討した。

本研究において、底泥コア中のユスリカの巣穴構造をMRI法により3次元で明らかにすることができた。軟泥中の微細な巣穴構造を解析できる手法は、本知見以外に知られておらず、この分野で世界に先駆けた学術的知見を得ることができた。また、ユスリカ添加実験では、MRI法により明らかとなった巣穴密度の深度プロファイルと塩化物イオン濃度の深度プロファイルの比較から、新鮮な湖水を取り込む能力に長けたユスリカ添加処理区では、巣穴到達深度まで底泥間隙水と底泥直上水との交換が良くなっていることを示すことができた。これは世界的にも貴重な学術的知見であり、栄養塩の底泥からの拡散フラックスにも大きな影響を与えることから、今後の底泥からの栄養塩フラックス研究に大きく寄与すると考えられた。

[CT撮影] 本研究では、底泥中の空隙（＝ガス泡）を非破壊で画像化することの可能なX線CT測定を底泥コアに応用することで、底泥中のガス泡の蓄積層の変化・ガス泡の形態の変化を評価することを目的とした。

底泥コア（霞ヶ浦湖心、2012年5月採取）を25℃で一カ月静置した前後でCT撮影を実施した。大きなガス胞の形状と密度が明確にCT画像によって識別できた。高い泥温の影響で5月のコアに多く存在したガス胞が大きく成長したことが認められた。次に、2013年に約2カ月に1回のペースで採取した底泥コア1年分のX線CT測定をおこなった。霞ヶ浦底泥中のガス泡については以下の特徴をもつことがわかった：中層のガス泡体積比は、秋季に10～14cmの深さで最大となり、最大比率1.0～2.0%程度であった；深層でのガス泡体積比率は冬季に最大となり、1.0%程度であった；上部のガス泡体積比率の深度方向の変化率が最大になるのは秋季で、この時期にガス泡の放出に伴うメタンガスの底泥から大気への放出フラックスも最大になる可能性が高い。

以上をまとめると、底泥コアのX線CT測定はガス泡の動態解析に極めて有効であり、底泥から大気へのメタンガスのフラックスを評価する上で貴重な情報をもたらすことが明らかとなった。

## iii 底泥中の金属元素の挙動

霞ヶ浦湖心における底泥中の元素は鉛直および月ごとでも大きく変動することが明らかとなった。霞ヶ浦底泥のリン(P)濃度は2006年以降、表層で1.2 mg/g以上の高い濃度が確認される頻度が顕著に増加した。鉛直的な変化としては、表層から下層に向かい単調的な減少を示す傾向にあった。底泥中のPは、2-4 cm以深でMnと非常に高い相関を示しており、MnがPと同様の変動を示していることが伺える。0-1 cm層において、底泥のPはFeやAlと正の相関を示していた。一般的に、PはFeやAlの水酸化物と共沈することが知られている。これより、霞ヶ浦でもFeやAlとPが共沈し表層堆積していることが示唆された。4-6 cm層まではPとSには負の相関がみられた。霞ヶ浦底泥のPはMnと極めて類似した動きをすることが明らかとなった。以上をまとめると、霞ヶ浦におけるPを含む元素の底泥溶出フラックスを評価する際に、間隙水に加えて、間隙水中の元素の供給源である底泥の元素動態を検討することが有用であると考えられた。

## iv 底泥の酸化還元状態
$ SO_{4}^{2-} $ イオンや $ Mn^{2+} $ イオンは酸化還元半反応において平衡状態を仮定すれば、酸化還元電位を計算によって求めることができる。特に、マンガンの場合、 $ Mn^{2+} $ の酸化還元反応でペアとなるのは $ MnO_{2} $ 、 $ Mn(CO_{3})_{2} $ (沈殿物) のため、 $ Mn^{2+} $ イオン濃度がわかれば計算可能である。従って、間隙水の $ Mn^{2+} $ イオン濃度の測定は、溶存酸素が存在しない状況で、酸化還元電位を把握するための有用な指標となると考えられる。

## v 底泥間隙水DOMの分子サイズ分布

[霞ヶ浦間隙水] 霞ヶ浦湖心の間隙水サンプルを対象として、全有機炭素(TOC)や紫外部吸光度(UV)検出器を備えたサイズ排除クロマトグラフィー(SEC)によって、間隙水DOMの分子サイズ分布を測定した。DOMの全体量を表すTOC検出での分子サイズ分布において、冬季および夏季サンプルともに、分子量35,000 Da以上の高分子画分と1,000—16,000 Daの低分子画分が全ての間隙水サンプルで観察された。一方、UV検出の分子サイズクロマトグラムでは高分子画分はほとんど検出されず、低分子DOM画分(900—2,500 Da)のみが観察された。従って、高分子画分DOMはUV吸収能がほとんどないと言える。従来のSECでは検出器としてはUV検出器が一般的であった。当然ながら、UV吸収能があるDOMのみが対象でありDOM全体には対応していなかった。従って、今回の結果は、間隙水DOMにおいて高分子画分DOMが重要なDOM画分であることを明白に示したと言える。

[その他の湖沼] 霞ヶ浦以外の湖沼で採取した底泥間隙水についてもDOMの分子サイズ分布をTOC検出、UV検出および蛍光検出（励起波長340nm、蛍光波長430nm、フミン様物質対応）で測定した。霞ヶ浦の間隙水の場合と同様に、TOC検出では高分子画分と中・低分子画分が存在していることが確認された。しかし、湖沼によっては霞ヶ浦間隙水の分子サイズ分布とは異なる傾向も示された。フミン様物質を検出する蛍光検出器も使用してみたところ、高分子画分は検出されなかった。従って、フミン様物質は中・低分子画分のみに存在すると示唆された。同様な方法でスワニー川標準フルボ酸の分子サイズ分布を測定したところ、高分子画分は存在しないことが確認された。この結果は本研究の結果と整合している。

## vi 海洋溶存有機物(DOM)の分子サイズ測定の開発

難分解性の海洋DOM多くは分子量数千ダルトン(Da)以下の低分子画分で構成され、糖などの易分解性のDOMは高分子として存在する。そのため、分子量は海洋DOMの難分解性に関わる重要な特性と考えられる。しかし、塩分による測定方法の制限等の理由から未だその知見は非常に乏しい。本研究では、海水試料の定量的脱塩法を検討し、自ら開発した全有機炭素検出サイズ排除クロマトグラフィー(TOC-SEC)を用いて海洋DOMの分子量分布を有機炭素として定量的に測定する方法を開発した

採水は東京都東京湾晴海ふ頭、茨城県鹿島港、千葉県犬吠崎の三ヶ所で表層海水を採取した。脱塩は電気透析器（ASTOM アシライザーS3）を用いて、試料の電気伝導度が1.0 mS/cmになるまで脱塩を行った。脱塩時のTOC回収率は77-90%だった）。脱塩処理したDOMサンプルをTOC-SECに供して分子サイズ分布を測定した。

すべての試料で重量平均分子量(Mw)10,000 Da以上の高分子のPeak1と2,000 Da以下の低分子のPeak2が得られた。各検出器のクロマトグラムを比較すると、高分子は紫外吸収や蛍光をほとんどもたない有機物であることがわかった。これは高分子が糖などの有機物で構成されている可能性を示唆している。各ピークのMwは蛍光検出器のクロマトグラムで小さくなる傾向が見られた。低分子に強い蛍光を発する成分が存在しているためと考えられる。本研究で開発した海洋DOMの分子サイズ測定方法を用いれば、汽水湖DOMの分子サイズを測定できる。従って、全ての湖沼において、DOMの分子サイズ分布は定量評価可能になったと言える。

## vii 湖沼底泥間隙水中溶存有機物(DOM)の分子サイズ分布と糖類組成の関係

溶存有機物（DOM）の分子サイズ分布は、その生分解性や拡散挙動を解析するためにとても重要な指標である。本研究では、貧栄養や中栄養湖などの栄養段階が異なる淡水湖沼（霞ヶ浦西浦、猪苗代湖、中禅寺湖、十和田湖、琵琶湖南湖および北湖等）から底泥のコアを採取し、間隙水中DOMの分子サイズ分布と中性糖組成などの関係について検討・評価を行った。

底泥間隙水DOMの重量平均分子量(Mw)は、水深が浅い湖沼を除き、ORPが-50mVを下回った場合にDOMのMwが急激に低下しており、底泥表層の酸化還元特性がDOMの分子量分布に大きな影響を及ぼしていることが明らかとなった。さらに、MwとDOM中の糖類由来炭素量の間には極めて高い正の相関関係が認められた。ただし、Mwと中性糖組成の間に明瞭な関係はなく、湖沼の栄養段階や水深の違いによる影響も見られなかった。以上の結果から、間隙水DOMの高分子量画分は、湖沼の栄養段階に関係なく炭水化物類を多量に含み、その存在量は底泥の酸化還元環境の違いに依存した生物反応に影響されている可能性が示唆された。

## vi 底泥酸素要求量(SOD)測定手法の検討

本研究では、不攪乱採泥器で採取した底泥コア同様、層構造を保った底泥を使用しながらも底泥酸素要求
量(SOD)を小スケールで簡便に測定できる手法の開発を目指した。SODを測定する際に底泥コアを封入するバイアル(SODバイアル)を作成した(内径12.8mm、長さ125mmで両端がフランジ構造)。これを、PP製の専用コネクターを使って10mLのピペッターに接続し、底泥コアサンプルからのサンプル採取に使った。SODバイアルの内側に、非接触・非破壊蛍光式酸素センサーFibox 3(Presens)用のDO測定センサーチップ(Presens)を内側に貼り付けた。

本研究では、非接触・非破壊的なDOの測定手法を用いているため、SODバイアルの開閉をせずにDOの時間経過に伴う変化を追うことができる。このSOD測定手法を用いて、霞ヶ浦、琵琶湖北湖、琵琶湖南湖と環境条件の異なる複数の湖でSODを測定することに成功した。これにより、不攪乱底泥コアを用いたSOD測定法と比較して、実験系を大幅にスケールダウンできる可能性が強く示された。

以上のことから、本研究で開発したSOD測定法は、今後、多くの湖沼で適用され、SODデータの着実な収集・蓄積を介して、底層DOに直接的に関係するSODを基づいた湖沼環境評価・対策立案当に大きく貢献することが期待される。

## c 底泥への沈降粒子の堆積量と特性の評価

## i セジメントトラップによる堆積速度測定

水中懸濁物の強熱減量は38％～80％程度、平均してSts.3、7、9においてそれぞれ約58.6%、58.2%、59.7%であり、高い有機物濃度であった。底泥では、Sts.3、7、9で約17.0%、10.7%、16.6%と極めて低い強熱減量であった。一方トラップされた物質では、Sts.3、7、9で約30.6%、26.5%、34.0%程度であった。従来の手法（2ソースの混合モデル）の計算では、底泥の巻き上がりは約50%程度存在するという結果となった。

## 2 ) 底泥微生物群集構造の解析

## a 底泥細菌群集構造の解析

## i 間隙水NH4-N濃度増大時における底泥細菌群集構造解析

本研究では、霞ヶ浦の物質循環を理解することを目的として、底泥表層に生息する細菌群集構造の経時的変動を調べた。霞ヶ浦湖心で採取した底泥コア（2007年2～12月隔月、直径4 cm）を深度別に6分割し、深さ4-6 cmにおける底泥細菌群集構造の隔月変動（2～12月）を調べたところ、6月と8月の間で大きく変動していた。着目すべきは、8月以降にFirmicutes門が約70%以上の頻度で検出された点である。これらを属レベルで系統学的に調べると、ほぼBacillus属で構成されていた（80%以上）。8月以降のFirmicutes門Bacillus属の急激な優占化は、この属が湖沼底泥において生態学的にとても重要な細菌であると言える。

底泥中の有機態窒素の主要な部分はタンパク質であるため、底泥間隙水中の急激な $ NH_{4}-N $ 窒素の濃度上昇に対して、細胞外タンパク質分解酵素が重要な役割を果たしていると考えられる。一般的に、3種類の細菌由来の細胞外タンパク質分解酵素がある：アルカリ性メタロプロテアーゼ(Apr)、中性メタロプロテアーゼ(Npr)、セリンプロテアーゼ(Sub)。本研究では、機能遺伝子解析の結果、8月以降、npr遺伝子が底泥コアサンプルにおいて検出された。従って、Bacillus属が持つnpr遺伝子によるタンパク質分解が、水温上昇に伴い(15°C以上)活性化して間隙水 $ NH_{4}-N $ の濃度上昇を加速化したと示唆された。

## ii 底泥における活性のあるメタン生成古細菌群集の多様性

霞ヶ浦湖心で2013年9月に採取した直径11cm底泥コアから採取した底泥サンプルを対象として、活性のあるメタン生成古細菌群集についてrRNA（16SrRNA）を用いて分析したところ、活性のあるメタン生成古細菌としてはメタノミクロビウム目（Methanomicrobiales）が高頻度で検出され、メタノサエタ科（Methanosaetaceae）が深部で存在比が高くなった。表層では $ H_{2}+CO_{2} $ 、深層では $ H_{2}+CO_{2} $ と酢酸が基質として使われたと推察された。

## b 底泥および沈降粒子中の藻類群集構造の解析

## i 湖水と底泥表層での Microcystis aeruginosa の rRNA と rDNA 濃度の変化

霞ヶ浦底泥試料中のMicrocystis rDNA濃度およびrRNA濃度の定量法を確立した。当該定量法を霞ヶ浦高浜入り(St.3)の底泥試料の適用したところ、Microcystis rDNA及びrRNA濃度は、表層0-1cmが最も高く、下方に向かって減少する事を明らかにした。また、冬季にも底泥中にはMicrocystisの生細胞が前年の秋とほぼ同濃度で存在する可能性が示された。

## ii 湖水柱藻類一次生產速度測定

Fast Repetition Rate Fluorometry (FRRF) 法は、藻類 (植物プランクトン) 一次生産測定における蛍光法の一種であり、(i) 数十分～数時間かかる培養を必要としない、(ii) 現場で瞬時に (数 $ \mu $ 秒で) 測定が可能、(iii) 放射性同位体フリーな測定が可能、と言う利点を有する。本研究では、FRRF法と $ ^{13} $ C法による一次生産速度値を比
較検討した。FRRF法と $ ^{13} $ C法による値を比較したところ、両者の間に高い相関性が認められた。

## d 底泥溶出メカニズムの解明

2006年以降における霞ヶ浦における底泥溶出メカニズムについて検討した。霞ヶ浦では。2006年3月に主に珪藻類が急増し、結果として、「蓋閉じ」によって底泥が嫌気化して、タンパク質分解活性の高い嫌気性細菌属が優占し、それに伴い、タンパク質分解によって間隙水NH4-N濃度・溶出フラックスが急増して、続いて湖水NH4-N濃度が上昇して、結果、アオコの発生につながったと言える。増大したアオコは、その後底泥表層に沈降・堆積して、底泥の嫌気化を促進してNH4-N溶出フラックスをさらに増加させる、というような「負のスパイラル」に陥ったと推察される。当該スパイラルを4、5周回って、2011年の大規模なアオコ発生に到達したと考えられる。すわなち、2006年の初春に生起した珪藻類の大増殖がNH4-N底泥溶出の急激な増大と25年振りのアオコ大発生のトリガーであったと結論される。

## 3 ) 熱および物質モデル解析

## a 底泥温の観測

結果として、霞ヶ浦湖心（深さ6m）において底泥表層（0−3cm）と最下層（45−48cm）では、冬季と夏季に、泥温の差が最大5℃に達することがわかった。すなわち、夏季には湖水から底泥に熱が伝導し、冬季には夏季に蓄積された熱が底泥から湖水へ伝導していることが明らかとなった。

## b 熱収支モデル構築・解析

熱収支（拡散）モデルとして、霞ヶ浦3次元流動モデル（100m×100mメッシュ、鉛直5層）に厚さ5mの底泥層を組込んだモデルを構築した。当該モデルを使って、霞ヶ浦を対象として1982年～2012年の30年間における長期水温計算を行った。各測定における実測値と計算値は良好な対応を示していた。

本熱収支モデルを用いて長期に渡る変化傾向を評価した。高浜入り（St.3）、土浦入り（St.7）、湖心（St.9）、湖尻（St.12）の湖水温および泥温でも上昇傾向が確認された。泥温についても表層（0-5cm）、10層（45-50cm）、30層（240-250cm）の泥温トレンドに有意な上昇傾向が確認された。

## c 物質収支モデル解析

## i 硝酸性窒素の起源・動態モデル解析

霞ヶ浦を対象として、底泥巻き上げー沈降プロセスを考慮した霞ヶ浦三次元流動・物質拡散モデルを構築した。当該モデルに生態系・水質モデルを組込んで、有機物、窒素、リンの物質収支に対応するモデルを開発した。

開発したモデルを用いて、窒素飽和状態にある筑波山森林域を水源とする恋瀬川が流入する霞ヶ浦高浜入り（St.1）において、恋瀬川から供給される起源別$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$の動態をモデル解析した。結果、森林由来$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$の湖沼$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$濃度への寄与は極めて小さいことが明らかとなった。主要な供給源としては畑地由来$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$が卓越していた。高浜入り（St.1）に存在する藍藻類の体内に存在する窒素の起源別解析から、藻体内窒素の約3割は底泥溶出由来であると推算された。

## ii 難分解性溶存有機物(DOM)の起源・動態モデル解析

開発した霞ヶ浦三次元流動・拡散モデルを用いて、難分解性DOMに係る起源・動態解析を実施した（2001～2011年）。モデル計算結果として、霞ヶ浦湖心での難分解性DOMへの起源別の平均寄与率は、下水処理場3.3%、桜川21.9%、恋瀬川10.1%、新利根川3.3%、小野川7.6%、その他の河川30.4%、降雨0.6%、底泥溶出12.5%、内部生産10.3%であった。内部生産の寄与は、2006年後半以降から増加する傾向を示し、2009年以降は明白に増大していた。2006年以降の内部生産寄与率の増加は、アオコ由来の難分解性DOMが湖水柱に蓄積したためと思われる。内部生産の寄与は、2011年に最大36.4%に達し、湖水難分解性DOMへの主要な供給源としての位置を占めた。

## iii 底泥溶出等に対する対策に係る提言

本研究で得られた成果を踏まえて、底泥溶出等に対する湖沼環境保全対策について検討した。アオコ発生や $ NH_{4}-N $ や $ PO_{4}-P $ の底泥溶出を抑制するためには、底泥の酸化や珪藻類増殖の抑制等のような対策を冬季・春季に実施すべきである。霞ヶ浦のように水位変動を人為的に操作可能な場合には、冬季・春季に水位を下げることは相当な効果があると推察される。

栄養塩の底泥溶出は底泥の嫌気化に伴い促進される傾向があった。従って、何らかの方法で、底泥表層の酸化還元電位を上昇させれば、溶出は抑制されると想定できる。対策手法として微生物燃料電池（microbial fuel
cell)を提案した。

### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

1. 霞ヶ浦における有機物（溶存有機物、DOM）、窒素 $ \left(NH_{4}-N\right) $ およびリン $ \left(PO_{4}-P\right) $ に係る底泥溶出量（フラックス）の長期変動（12～19年間）、季節的・地点別変動を定量評価した。これだけの長期トレンドを報告した研究例は国内外で皆無であり、得られたデータは学術的に非常に貴重なものである。底泥溶出現象の「非ブラックボックス化」を達成した。

2. 霞ヶ浦において、栄養塩、特に $ NH_{4}-N $ の底泥溶出メカニズム（2006年以降）を明らかにした。珪藻類の大増殖がトリガーとなり、当該藻類の沈降・堆積、底泥の嫌気化、底泥細菌群集構造の変化、タンパク質分解活性の高い細菌属（Firmicutes門）の優占、結果として、間隙水 $ NH_{4}-N $ 濃度、溶出フラックス、湖水 $ NH_{4}-N $ 濃度の上昇、アオコ発生、そしてアオコ藍藻類の底泥への沈降・堆積と連動・連鎖していると示唆された。この連動が「負のサイクル」として周回する度に溶出フラックスとアオコ発生量が増大して、2011年の大規模なアオコ発生に至ったと結論された。

3. 底泥間隙水DOM、 $ NH_{4}-N $ 、 $ PO_{4}-P $ 濃度は顕著に経月・経年変化することが明らかとなった。特に間隙水 $ NH_{4}-N $ 濃度が劇的に急上昇する現象を捉え、その原因を明らかにしたことは重要な発見・進展であった。

4. 底泥におけるユスリカの巣穴構造やガス胞の構造を、各々、MRI撮影とX線CT撮影によって世界で初めて定量的に明らかにした。底泥をMRIやCTで撮影した報告例は皆無である。学術的新規性は極めて高い。

5. 底泥のリンはMnと非常に高い正の相関を示した。FeやAlとも正の相関が認められた。一方、深さ4-6cm層まではリンとSの間に負の相関が見られた。リンとFe、Al、Sの関係は想定内であったが、Mnとの高い相関は新しい発見であった。

6. 底泥酸素要求量（SOD）に係る現場型の簡易的測定法を独自に開発した。バイアル瓶に底泥の層構造を壊さないように挿入して、密閉後に、バイアル瓶内部に貼付した蛍光式酸素センサーを使ってDO濃度の変化を測定することによってSODを決定した。従前の測定法の煩雑な作業が払拭された。

7. 底泥間隙水DOMの分子サイズ分布を全有機炭素(TOC)検出で初めて明らかにした。分子量35,000 Da以上でUV吸収能がほとんどない高分子DOM画分が存在することがわかった。この知見はこれまでに国内外で報告されたことはない。得られたデータの学術的価値はとても高い。

8. 海水中の溶存有機物(DOM)の分子サイズ分布を全有機炭素(TOC)として世界で初めて明らかにした。海水DOMでも陸水DOMと同様に、1万Da以上の高分子と2千Da以下の低分子ピークから成ることがわかった。

9. 間隙水NH_{4}-Nの急激な濃度上昇は、底泥細菌群集でのFirmicutes門Bacillus属の急激な優占化して、同Bacillus属が持つnpr遺伝子によるタンパク質分解が活性化したためと示唆された。底泥溶出と底泥細菌群集の間に密接な関係が具体的に示唆された。学術的な意義は高い。

10. 開発した熱収支モデルを使って、霞ヶ浦の長期（30年間）水温計算を実施した。結果として、湖水温や底泥表層の泥温は上昇傾向にあることが確認された。

## (2) 環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

1. 環境省湖沼水環境調査検討会（平成25年度）において、本研究の成果（底泥間隙水でのDOMや栄養塩濃度の変化、底泥微生物群集構造、物質収支モデル解析等）は当該検討会資料「難分解性有機物に関する検討について」において多数引用された。

2. 本研究の底泥溶出に係る成果・知見は、八郎湖、十和田湖等の湖沼を管理する県の湖沼水質保全計画の作成等に活用された。

3. 研究で開発・確立された底泥酸素要求量(SOD)の現場型簡易測定法は、底層DOと密接に関係するSODを比較的に簡単に測定できることを明示することで、迫る底層DOの環境基準への導入にあたり、環境行政に貢献したと言える。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

1. 研究において底泥溶出フラックスの長期に渡る定量的なデータが得られた。今後の湖沼管理では定量的な底泥溶出フラックスデータが求められる。当該データは湖沼環境保全計画や対策を立案する際に大いに活用が見込まれる。

2. 本研究では、底泥溶出削減やアオコ発生抑制に係る湖沼水質保全対策を、夏季よりは冬季・春季に実施したほうが有効であることが示された。従って、この知見が活用されれば、当該対策の実施の在り方が抜本的に変更される可能性が高い。
3. 本研究で開発されたSODの現場型簡易測定法は、底層DOに係る管理・制御に対して有用なデータをもたらす。底層DOに係る行政対策立案に大いに活用されると想定される。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## (1) 主な誌上発表

## <查読付き論文>

1) N. KAWASAKI, K. KOMATSU, A. KOHZU, N. TOMIOKA, R. SHINOHARA, T. SATOU, F.N. WATANABE, Y. TADA, K. HAMASAKI and A. IMAI: Applied Environmental Microbiology, 79(23), 7160–7168 (2013), Bacterial Contribution to Dissolved Organic Matter in Eutrophic Lake Kasumigaura, Japan.

2) S. TSUBOI, S.YAMAMURA, A.IMAI, T.SATOU, N. KAWASAKI: Microbes & Environments 29(3), 314–321(2014), Linking temporal changes of bacterial community structures with detection and phylogenetic analysis of neutral metalloprotease genes in the sediments of a hypereutrophic lake.

3）小松一弘、今井章雄、富岡典子、高村典子、中川惠、佐藤貴之、霜鳥孝一、高津文人、篠原隆一郎：土木学会論文集G（環境）、71(7)、309-314（2015），FRRF（Fast Repetition Rate Fluorometry）法による一次生産速度測定手法の検討

4）三浦慎吾、高津文人、今井章雄、小松一弘、篠原隆一郎、川崎伸之、佐藤貴之：陸水学雑誌、77、25-38（2016），流域特性（黒ボク・非黒ボク・土地利用）が支配するP，Nの河川流出プロセス

5) S. TSUBOI, S. YAMAMURA, A. IMAI, K. and IWASAKI: Microbes and Environments, (in press) (2016), Unexpected diversity of pepA genes encoding leucine aminopeptidases in sediments from a freshwater lake.

6) R. SHINOHARA, A. IMAI, A. KOHZU, N. TOMIOKA, E. FURUSATO, T. SATOU, T. SANO, K. KOMATSU and K. SHIMOTORI: Science of the Total Environment, Dynamics of particulate phosphorus in a shallow eutrophic lake (in press) (2016).

7) K. SHIMOTORI, T. SATOU, A. IMAI, N. KAWASAKI, A. KOHZU, N. TOMIOKA, R. SHINOHARA and S. MIURA: Limnology & Oceanography: Methods, Quantification and characteristics of coastal dissolved organic matter by high-performance size exclusion chromatography with ultraviolet absorption, fluorescence, and total organic carbon analyses (accepted) (2016).

## く査読付論文に準ずる成果発表>

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1）坪井隼、岩崎一弘、山村茂樹、稲葉一穂、今井章雄、小松一弘、高津文人、富岡典子：環境バイオテクノロジー学会2013年度大会(2013)

「霞ヶ浦底泥における細菌群集構造の経時的変動とその生態系機能の推定」

2）三浦真吾、高津文人、津田啓介、阿部泉、山口雅之、高屋展宏、渡邊英宏、佐藤貴之、今井章雄：日本陸水学会第78回大会(2013)

「X線CT撮影による湖沼底泥中のガス泡構造の解析」

3）今井章雄、佐藤貴之、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、霜鳥孝一：第48回日本水環境学会年会(2014)

「霞ヶ浦底泥間隙水中の溶存有機物および栄養塩の長期トレンドについて」

4) A. IMAI (INVITED): International Environmental Protection Symposium on Clean Water Action – Integrated with TPM10 Parallel Workshop, Nanjing, China, 2013.

“NIES long-term trend monitoring for Lake Kasumigaura and associated research activities with a focus on autochthonous production.”

5）今井章雄、佐藤貴之、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、霜鳥孝一：第48回日本水環境学会年会(2014)

「霞ヶ浦底泥間隙水中の溶存有機物および栄養塩類の長期トレンドについて」

6）坪井隼、山村茂樹、今井章雄、岩崎一弘：日本生物工学会第66回大会(2014)「過栄養湖である霞ヶ浦底泥における各種細菌由来プロテアーゼ遺伝子の多様性
7）霜鳥孝一、今井章雄、渡邊未来、高津文人、小松一弘、佐藤貴之、三浦真吾、篠原隆一郎、富岡典子、越川昌美、林誠二：日本陸水学会第79回大会(2014)

「霞ヶ浦底泥中のリンと金属元素の関連」

8）霜鳥孝一、佐藤貴之、今井章雄、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、三浦真吾：日本海洋学会2014年度秋季大会(2014)

「海洋溶存態有機物の分子量と炭素の分布」

9）富岡典子、今井章雄、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、佐藤貴之：日本陸水学会第79回大会(2014)「霞ヶ浦におけるアオコ発生時のMicrocysis aeruginosaの挙動について」

10)坪井隼、山村茂樹、高津文人、今井章雄、岩崎一弘:環境微生物系学会合同大会2014(2014)「富栄養淡水湖底泥における活性のあるメタン生成古細菌群集の多様性」

11) A. IMAI, K. KOMATSU, T. SATOU, A. KOHZU, R. SHINOHARA, N. TOMIOKA, K. SHIMOTORI: 8th Shallow Lakes Conference, Antalya, Turkey (2014)

“Long-term trends in dissolved organic matter, phosphorus and nitrogen in sediment porewater of the shallow eutrophic Lake Kasumigaura, Japan.”

12)今井章雄、小松一弘、佐藤貴之、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、霜鳥孝一：第49回日本水環境学会年会(2015)

「底泥間隙水中の溶存有機物の分解に伴う特性変化」

13) 霜鳥孝一、今井章雄、高津文人、小松一弘、佐藤貴之、富岡典子、篠原隆一郎、三浦慎吾、桐山徳也、岡本隆弘：日本陸水学会第80回大会（2015）

「湖沼における底泥表層の酸素消費速度」

14)小松一弘、今井章雄、富岡典子、高村典子、中川惠、佐藤貴之、霜鳥孝一、高津文人、篠原隆一郎：第52回環境工学フォーラム

「FRRF(Fast Repetition Rate Fluorometry)法による一次生産速度測定手法の開発」

15)霜鳥孝一（招待講演）：公益社団法人 日本環境技術協会 平成27年度第2回技術交流会「底泥表層の酸素消費速度(SOD)測定技術について」

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者:今井 章雄

米国テキサス大学オースチン校大学院工学研究科博士課程修了、Ph.D.、現在、国立研究開発法人国立環境研究所センター長

## 研究分担者

## 1 ）高津 文人

京都大学大学院理学研究科博士課程修了、理学博士、現在、国立研究開発法人国立環境研究所センター室長

## 2 ）小松 一弘

東京大学大学院工学研究科修了、工学博士、現在、国立研究開発法人国立環境研究所センター主任研究員

## 3 ）富岡 典子

千葉大学農学部卒業、農学博士、現在、国立研究開発法人国立環境研究所センター主任研究員
（１）湖沼のブラックボックス負荷「底泥溶出」の定量評価に関する研究

国立研究開発法人国立環境研究所

$$ \begin{aligned}& 地域環境 \begin{aligned}&\text{研究センター }& 湖沼 \cdot 河川環境 \begin{aligned}&研究室 \\ &\end{aligned}& 今井 \quad 章雄 \\ & 地域環境 \begin{aligned}&研究センター & 湖沼 \cdot 河川環境 \begin{aligned}&研究室 \\ &\end{aligned}& 小松 \quad 一弘 \cdot 高津 \quad 文人 \cdot 富岡 \quad 典子 \cdot\\ & 篠原 \quad 隆一郎 \end{aligned}& 篠原 \quad 隆一郎 \end{aligned}\end{aligned} $$

$$ 地球環境研究センター \qquad 物質循環モデリング·解析研究室 \quad 中山忠暢 $$

平成25(開始年度)～27年度累計予算額：96,368千円（うち平成27年度：31,034千円）

予算額は、間接経費を含む。

[要旨]

近年、比較的浅い湖沼において、難分解性と考えられる溶存有機物（DOM）の漸増とアオコ発生が、国内外で頻繁に報告されている。浅い湖沼では有機物と栄養塩の供給源として底泥溶出の寄与はとても重要である。しかし、底泥溶出を長期に渡ってモニタリングしたとする報告例は皆無である。加えて、溶出メカニズムに関する科学的知見は極めて乏しい。現在、国内外で底泥溶出の実態を定量的に把握することが強く求められている。

本研究の目的は、霞ヶ浦等を対象として、有機物、窒素およびリンに係る底泥溶出量(フラックス)を定量的に算定する、フィールド調査等を駆使して底泥溶出メカニズムを明らかにする、モデル解析により底泥溶出の寄与を評価する、溶出に係る対策シナリオを提言する、ことである。

フィールド調査と長期保存試料を活用して、霞ヶ浦におけるDOM、 $ NH_{4}-N $ 、 $ PO_{4}-P $ に係る底泥溶出フラックスの長期変動(12－19年間)、季節的・地点別変動を定量算定した。DOM、 $ NH_{4}-N $ 、 $ PO_{4}-P $ 溶出フラックスは各々特徴的に顕著に変動することが明らかとなった。霞ヶ浦で観察された $ NH_{4}-N $ 溶出フラックスの劇的な増大は、珪藻類の大増殖がトリガーとなり、珪藻類の沈降・堆積による底泥の蓋閉じによって底泥の嫌気化が進み、タンパク質分解活性の高いFirucutes門Bacillus属の優占化したことに因ると示唆された。 $ NH_{4}-N $ 溶出フラックスの増大によってアオコが発生して、さらにアオコ形成藍藻類が沈降・堆積することで底泥嫌気化がさらに進行して、溶出フラックスを増加させ、結果、2011年のアオコの大規模発生に至ったと結論された。底泥溶出対策については、夏季・秋季よりも、冬季・春季において底泥酸化や珪藻類増殖抑制等の対策を実施すべきであると提言された。

[キーワード]

湖沼、底泥溶出、有機物、栄養塩、アオコ