Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
こうした事例は他の多くの研究、特に海水を対象とした研究事例に多くみられる。一方で、FRRF法による一次生産速度測定は $ ^{14} $ C法と比べて一次生産速度を過大に評価している、という逆の報告例もあり、これらは特に陸水を対象とした研究に多い。

図(1)-41に示す通り、図(1)-40における回帰直線の傾きについて、その季節変化を確かめたところ、季節や地点に関係なく回帰直線の傾きは概ね1.0以下(平均：0.71、標準偏差：0.33)であり、FRRF法＜¹³C法であった。しかし、2～3月の春季では1.0を超える傾きを示し、¹³C法＜FRRF法となった。また5月のSt.9（湖心）でも1.0を超えていた。

一部の例外はあるものの、概ねFRRF法＜¹³C法となったのは、一般的には以下の理由が考えられる。(i) FRRF法と異なり¹³C法は現場で起きる光阻害の影響を考慮していない、(ii) 培養容器の壁面に植物プランクトンが付着し生産性が高まる（ボトル効果）、(iii) 本研究におけるFRR 蛍光光度計は450nm前後の人工光を照射していた。このうち本研究では(iii)が大きく関係していると考えられる。図(1)-42に示す通り、霞ヶ浦では優占藻類種に季節変動がある。2～3月に珪藻類が大量発生するが、夏季～秋季には藍藻類が比較的多く、実際に2012年度のその時期にはアオコ状態となっていた。一方、FRR 蛍光光度計は外洋での使用を視野に入れて開発されたため、照射する人工光は珪藻及び緑藻に合わせた450nm前後である。それらと違い藍藻類の補助色素が集光する波長は620nm前後が主であり、450nm前後ではない²⁵)。そのため、藍藻類が優占する夏季～秋季においては、FRRF 法で得られる測定値が低く見積もられた可能性が高い。逆に珪藻類が優占する2～3月においては、FRRF 法での測定値が高く見積もられたと考えられる。なお5月のSt.9で高く見積もられた理由として、緑藻類の優占が考えられる(図(1)-42)。以上の推測を裏付けるため、3種類の波長(450nm、530nm、624nm)を持つ光を照射できるFRR 蛍光光度計(多波長FRR 蛍光光度計)により、培養藻類の一次生産速度を測定した。その結果、珪藻類の培養株(Aulacoseira granulate、NIES333)では波長450nmで照射した場合、624nmで照射した場合の3～5倍の値を示していた。すなわち450nmの波長を有する閃光により測定する方が適切であると推察される。一方で藍藻類の培養株(Synechococcus sp.、NIES947)では波長624nmで照射した場合、450nmで照射した場合の4～5倍の値を示しており、珪藻類とは逆の傾向を示した。一次生産速度の測定については、優占藻類種が大きく影響する可能性が示された。簡便で多くのデータを取得できるFRRF法の利点を生かすためにも、多波長FRR 蛍光光度計を導入し、藻類種ごとにキャリブレーションを行うことで、より精度の高い一次生産モニタリング手法として確立されることが望まれる。

次に霞ヶ浦における一次生産速度の季節変動について評価した。霞ヶ浦では2011年、2012年と2年連続で、夏季に著しいアオコの発生が確認された。本研究ではFRRF法による一次生産測定値とアオコ発生との関係を検討した。図(1)-43にアオコが発生した2012年夏季の一次生産速度とCh1.a濃度を示した。7月と8月はSt.3やSt.7などの内湾においてCh1.a濃度が高くSt.9の湖心では低かった。一方で、一次生産速度はSt.9で最も高かった。すなわち、湖心では藻類そのものの量は少なかったものの、光合成活性は高かったと言える。9月では7月、8月とやや異なる傾向であったが、最もCh1.a濃度が高いSt.7(土浦入り)で、一次生産速度が最も低かった。以上より、アオコ発生時においてCh1.a濃度が高い地点であっても、一次生産速度は必ずしも高いわけではないことが示された。これは、アオコ発生に伴い、太陽光が遮断され、水柱における植物プランクトンの光合成活性が低下するためとも考えられる。しかし前述した通り、本研究で使用したFRR蛍光光度計が藍藻類に対応されていなかった可能性もある。このような知見は、現場で瞬時に一次生産を測定し
た結果、初めて得ることができたと言える。

Apr. May June July Aug. Sep. Oct. Nov. Dec. Jan. Feb. Mar.

図(1)-42 各藻類密度の季節変動（2012年度、St.9）。

図(1)-43 2012年夏季における一次生産速度とChl.a濃度。

## d 底泥溶出メカニズムの解明

本研究の目的の一つは、霞ヶ浦における底泥溶出メカニズムを明らかにすることである。これまでの研究成果を踏まえると、底泥溶出現象は湖内に起きている微生物の存在量・動態や微生物が係わっている反応と深く関係していると推察される。偶然にも、本研究対象期間である2011年
に、霞ヶ浦において25年振りに大規模なアオコが発生した。霞ヶ浦ではアオコを形成する藍藻類の制限栄養塩は、リンではなく窒素である。そこで、主に窒素、 $ NH_{4}-N $ に注目して、溶出メカニズムを検討する。

## i アオコの発生

霞ヶ浦では1986年までアオコを形成する典型的な藍藻類Microcystis aeruginosaによるアオコが夏季・秋季に頻発していた。しかし、1987年以降、大規模なアオコは生起しなかった。ところが、2011年に、突然、25年振りの大規模なアオコが発生した。図(1)-44に霞ヶ浦湖心におけるクロロフィルaの長期変動トレンド（35年間）を示す。アオコは1987年以前と2007年以降、特に2011年に大発生した。しかし、クロロフィルa濃度は比較的に安定した値を示しており、アオコ発生に敏感ではないように思われる。

図(1)-44 2012年夏季における一次生産速度とCh1.a濃度。

次に、アオコを形成する典型的な藍藻Microcystis aeruginosaの存在密度のトレンドを検討した（図(1)-45(a)）。M. aeruginosaの細胞体積密度の変動はアオコの発生期間と良好に一致していた。従って、霞ヶ浦におけるアオコの発生は、M. aeruginosaの異常な増殖の結果と考えられる。藻類全体の量を考えると、アオコが生起していても、珪藻類の細胞体積密度のほうがアオコを形成する藍藻類のそれよりも圧倒的に高いことがわかる（図(1)-45(b)）。ここで注目すべき点は、霞ヶ浦でアオコが復活する直前、2006年3月に観測史上最大の藻類ブルーム、Thalassiosiraceae spp.による珪藻ブルームが観測されたことである。

我々は2001年から霞ヶ浦流入主要河川の水質モニタリングを継続実施しているが、栄養塩濃度は比較的安定しており、河川からの栄養塩供給が急激に増えたためアオコが発生したとは思われない。従って、栄養塩の観点から考えると、霞ヶ浦の場合、2007年以降のアオコ発生は、内部供給である底泥溶出の供給が増大したことに起因すると推察される。
アオコ発生直前、2006年3月にモニタリング最大の珪藻ブルームを観測(Thalassiosiraceae spp.)

図(1)-45 霞ヶ浦湖心における藻類存在密度の長期トレンド:(a) Microcystis aeruginosa、(b) 藍藻類と珪藻類。

## ii 底泥溶出とアオコ発生の関係

これまでの研究成果をまとめると以下のようになる。

①近年の霞ヶ浦では、Microcystis aeruginosaの増殖は窒素律速状態にある。

②NH_{4}-N底泥溶出フラックスは2006年後半から劇的に増大した。このトレンドはMicrocystis

aeruginosa の存在密度の増大トレンドに対応しており、アオコ復活(2007年～2012年)と連動していた。従って、NH_{4}-N溶出フラックスの増大によりアオコが復活したと示唆される。

③底泥間隙水中の $ NH_{4}-N $ 濃度が急激に増加した結果、溶出フラックスが急上昇した考えられる。間隙水 $ NH_{4}-N $ 濃度の増加は、底泥中の細菌群集構造が変化して、Firmucutes門Bacillus属が優占して、当該細菌属が有する中性メタロプロテアーゼ遺伝子によるタンパク質分解により $ NH_{4}-N $ が間隙水中に供給されたことに起因すると推察される。

④Firmicutes 門 Bacillus 属は絶対嫌気性細菌である。従って、底泥が顕著に嫌気化しないと優占できない。2006年以降、何らかの原因で底泥が嫌気化したと言える。間隙水中の $ SO_{4}^{2-} $ イオンや $ Mn^{2+} $ イオンの存在濃度変化は、2006年以降、底泥が顕著に嫌気化したことを示している。
## iii 2006年以降における底泥溶出メカニズム

$ NH_{4}-N $ 溶出フラックスの増大は底泥の嫌気化によって引き起こされたと推察できたが、なぜ底泥の嫌気化が急激に進展したかを考察しなければならない。ここで注目することは、2006年3月起きた珪藻類の大増殖である。観測史上最大の存在密度が観測されたわけであるから、沈降・堆積しやすい珪藻類による過去最大の藻類による底泥表層上へ堆積が起きたと考えてもおかしくない。霞ヶ浦湖心における底泥表層の有機炭素含量を見てみると、確かに2006年頃から急速に上昇していた（図(1)-46）。従って、珪藻類の大増殖・沈降・堆積によって底泥表層が「蓋閉じ（capping）」され、底泥の嫌気化が急激に進行したと推察される。新鮮な藻類堆積物により溶存酸素は全て表層で消費され、冬季に $ SO_{4}^{2-} $ イオンさえ表層で硫酸還元反応によりほとんど消費される程、嫌気化が進行したと考えられる。

以上をまとめて、2006年以降の霞ヶ浦における底泥溶出メカニズムについて検討する（図(1)-47）。霞ヶ浦では、2006年3月に主に珪藻類が急増し、結果として、「蓋閉じ」によって底泥が嫌気化して、タンパク質分解活性の高い嫌気性Firmicutes門Bacillus属が優占した。それに伴い、タンパク質分解によって間隙水NH_{4}-N濃度・溶出フラックスが急増して、次いで湖水NH_{4}-N濃度が上昇して、結果、Microcystis aeruginosaの存在密度の急激な上昇、アオコの発生につながったと言える。増大したMicrocystis aeruginosaは、その後、底泥表層に沈降・堆積して、底泥の嫌気化を促進（あるいは維持）してNH_{4}-N溶出フラックスをさらに増加させる、というような「負のスパイラル」に陥ったと考えられる。当該スパイラルが4、5周回って、2011年の大規模なアオコ発生に到達したと推察される。すわなち、2006年の初春に生起した珪藻類の大増殖がNH_{4}-N底泥溶出の急激な増大と25年振りのアオコ大発生のトリガーであったと結論される。

底泥表层(0-1cm)(湖心)[%C]

図(1)-46 霞ヶ浦湖心における藻類密度の長期トレンドと底泥表層(0-1cm)有機炭素含量のトレンド。
底泥溶出增大メカニズム: 珪藻の大増殖→底泥蓋閉に→底泥細菌群集構造変化→溶出量増大→アオコ発生→負のスパイラル（沈降・堆積・溶出増大・アオコ発生）→アオコ大規模発生

アオコ発生. 底泥細菌群集. 景観. 水道水異臭味

2007年: 間隙水NH_{4}-N濃度の急上昇

図(1)-47 霞ヶ浦における底泥溶出メカニズム。
## 3 ）熱および物質モデル解析

## a 底泥温の観測

当初は、単管パイプにデータロガー機能を有する水温計を複数個装着して深さ方向の泥温分布の経時変化を観測しようと試みたが、湖水と底泥表面の位置を特定することが極めて困難であることが判明したため、当該アプローチを一旦取止めた。その代替方法として、長さ50cmの水温計を用いて、泥温測定用の底泥コア（Φ=11cm）サンプルを採取して、採取直後に船上で深さ方向の泥温プロフィールを測定した(図(1)-48)。結果として、霞ヶ浦湖心（深さ6m）において底泥表層（0-1.5cm）と最下層（45-48cm）では、冬季と夏季に、泥温の差が最大5℃に達することがわかった。すなわち、夏季には湖水から底泥に熱が伝導し、冬季には夏季に蓄積された熱が底泥から湖水へ伝導していることが明らかとなった。

2014年2月に琵琶湖北湖（深さ89m）および南湖（深さ4.2m）で、上記の手法と同様に、底泥コアを採取して泥温を測定した。結果として、琵琶湖北湖では底泥表層と40cm深ではその差が0.2℃でほとんど差はなかったが、琵琶湖南湖では40cm深の泥温は表層のそれよりも3.1℃高かった。この結果は、想定されたことではあるが、深い湖よりも浅い湖において冬季に泥温表層と深層で差が出ることを明確に示している。気候変動による温暖化の影響が浅い湖に出ると想定すると、注目すべきは蒸発量の大きい夏季ではなく蒸発量の小さい冬季であり、冬季の蓄熱が底泥や間隙水にどのような影響を及ぼすか検討する必要がある。

図(1)-48 霞ヶ浦湖心底泥における泥温の変動（2011年12月－2013年10月）。

## b 熱収支モデル構築・解析

熱収支（拡散）モデルとして、Princeton Ocean Model（100m×100mメッシュ、鉛直5層）を基
本とした霞ヶ浦3次元流動モデルに、厚さ5mの底泥層を組込んだモデルを構築した。底泥層の層区分は50層として、表層から0.5mまでを10層区分（各層5cm厚）、0.5－4.0mまでを35層区分（各層10cm厚）、4.0－5.0mまでを5層区分（各層20cm）とした。熱伝道率等のパラメータ値は底質分析で実測した測定値（粒度組成や含水率等）から求めた。モデル解析に必要な入力データとして長期に渡るデータ（霞ヶ浦の水温、流入河川の流量・水温、下水処理場放流水の流量・水温、灌溉用水量、風向・風速等）を収集した。

底泥最上層の泥温調査結果を境界条件として、各パラメータ $ A_{0}, A_{i}, t_{oi}, D $ を求めた。

図(1)-49 底泥層を組み込んだ熱拡散モデルの概要。

結果として、本熱収支（拡散）モデルによって、霞ヶ浦において夏季や冬季に底泥表層と下層の間で観測された泥温の差（約5℃）を再現することができた。当該モデルを使って、霞ヶ浦を対象として1982年～2012年の30年間における長期水温計算を行った。各測定における実測値と計算値は良好な対応を示していた（図(1)-50）。従って、本熱収支モデルにより、霞ヶ浦湖水への温暖化影響について検討することが可能となった。さらに、本モデルの計算結果を用いて、気温、湖水温および底泥温のトレンドについて検討した。モデル計算結果の年移動平均を求めて、季節変動など1年周期以下の変動成分を取り除くことにより、長期に渡る変化傾向を評価した。気温については、回帰直線から判断すると、30年間で約1.0℃上昇していることがわかった（図(1)-51(a)）。同様な上昇傾向は、高浜入り（St.3）、土浦入り（St.7）、湖心（St.9）、湖尻（St.12）の湖水温および泥温でも確認された（図(1)-52(b)）。高浜入りの奥部に位置するSt.1では、他の測定に比較して水温上昇の傾向は弱いものであった。St.1の場合、水温観測結果が毎月存在するのは1997年～1999年及び2003年以降であり、その他の年は1～数か月の調査結果しか存在しない。特に1990年前後では年4～5回の調査であり、しかも年により調査時期が異なっていたため、平均化処理時に高温側もしくは低温側の影響を受けやすくなったと考えられる。

この状況を踏まえて、St.1において毎月の測定値が存在する2003年以降のデータを用いて季節調整を実施した。季節調整済みの表層水温は他の地点と同様に水温上昇のトレンドを示した。従
って、St.1における長期計算結果と2003年以降の計算結果で水温上昇傾向が異なるのは、実測値の調査間隔の違いが影響していると推測される。

結果として、表層(0-5cm)、10層(45-50cm)、30層(240-250cm)まで移動平均処理による泥温トレンドに有意な上昇傾向が確認された(図(1)-52)。移動平均値を線形モデルで近似してその傾きを使って、気候変動の影響による表層泥温上昇を算定したところ、底泥表層では30年間で1.2℃程度上昇することが明らかとなった。霞ヶ浦湖心における底泥からの $ NH_{4}-N $ 溶出フラックスと底泥直上水温との関係をプロットすると、回帰分析すると有意な線形関係にあることがわかった（図(1)-53）。

次に得られた線形モデルの傾きを利用して、気候変動による泥温影響1.2℃上昇という知見を使って、30年間における気温上昇の影響を算定した。当該気温上昇の影響は、2014年におけるNH_{4}-N溶出フラックスの平均値の約10%に相当すると推算された。同様に、PO_{4}-P溶出フラックスの2014年の平均値の約20%、DOM溶出フラックスの平均値の約7%に匹敵していた。気温上昇の影響はPO_{4}-P溶出フラックスに最も強く発現することがわかった。
図(1)-50 霞ヶ浦における底層水温の長期観測値と熱収支モデル計算結果。
(a) 気温

(b) 湖水表層水温

図(1)-51 霞ヶ浦における気温、底層水温の長期トレンドと熱収支モデル計算結果: (a) 気温、(b) 湖心湖水表層。
図(1)-52 霞ヶ浦底泥層の長期泥温トレンド解析。
$ NH_{4} $ -N Flux vs. Sediment Temp

図(1)-53 NH4-N 溶出フラックスと底泥表層温度の関係（霞ヶ浦湖心）： $ R^{2} = 0.17, (p < 0.0001) $ 。

## c 物質収支モデル解析

## i 硝酸性窒素の起源・動態モデル解析

霞ヶ浦（西浦）を対象として、三次元流動モデル（Princeton Ocean Model, $ 100m \times 100m $ 格子、鉛直5層）を基本モデルに、底泥巻き上げ・沈降プロセスを考慮した霞ヶ浦三次元流動・物質拡散モデルを構築した。当該モデルに生態系・水質モデル（CE-QUAL-ICM、広く適用されている富栄養化モデル、植物プランクトン：2種、珪藻類、藍藻類）を組込んで、有機物、窒素およびリンの物質収支に対応するモデルを開発した。

開発したモデルを用いて、窒素飽和状態にある筑波山森林域を水源とする恋瀬川が流入する霞ヶ浦高浜入り（St.1）において、恋瀬川から供給される起源別$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$の動態についてモデル解析を実施した（図(1)-54）。大気降下物の筑波山森林域への流入はCMAQ（Community Multi-scale Air Quality modeling system）で、森林域から恋瀬川への流入は陸域生態系モデルVISIT（Vegetation Integrative Simulator for Trace Gases）を使ってモデル計算で求めた。恋瀬川における$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$の
起源別負荷寄与率（灌溉水、畑地、森林、雨水）については、 $ NO_{3}-N $ の窒素と酸素安定同位体比を用いた4ソース同位体混合モデルによって求めた。

モデル計算の結果、森林由来（筑波山）由来の$\mathrm{NO}_{3}-\mathrm{N}$の、$\mathrm{St.1}$での湖沼$\mathrm{NO}_{3}-\mathrm{N}$濃度への寄与は極めて小さいことが明らかとなった。湖沼$\mathrm{NO}_{3}-\mathrm{N}$濃度に関しては、主要な供給源としては畑地由来$\mathrm{NO}_{3}-\mathrm{N}$の寄与が卓越していた。従って、湖沼$\mathrm{NO}_{3}-\mathrm{N}$濃度に対する削減対策としては、窒素飽和した森林域（筑波山）の管理よりは、集中的に畑地に対して対策を実施することが効果的であると提言された。さらに、高浜入り（$\mathrm{St.1}$）に存在する藍藻類の体内に存在する窒素の起源別解析を実施したところ、当該藻体中の窒素の約3割が底泥溶出由来であると推算された。従って、底泥溶出を完全に抑制することができれば、藍藻類の増殖を約3割削減できると推測された。

(a)

(b)

図(1)-54 霞ヶ浦高浜入り(St.1)における$\mathrm{NO}_{3}-\mathrm{N}$ 起源のモデル解析：(a) 供給源別$\mathrm{NO}_{3}-\mathrm{N}$ の濃度トレンド、(b) 藍藻体内の底泥溶出由来窒素量のトレンド。

## ii 難分解性溶存有機物（DOM）の起源・動態モデル解析

開発した霞ヶ浦三次元流動・拡散モデルを用いて、難分解性DOMに係る起源・動態解析を実施した。当該モデルは、当初、難分解性フミン物質の起源・動態解析のために使用された。難分解性
フミン物質については、河川水粒状懸濁物質（POM）、雨水DOM、藻類由来DOMからの寄与は無視できるほど小さいことが分かったため、その供給源として河川、下水処理場放流水及び底泥溶出のみを考慮してモデル計算が実施された（2001～2007年）。結果として、湖内5地点で420件の測定値に対する平均誤差は12.2%であった。難分解性フミン物質に関する当該モデルの再現性は良好と判断できた。

上記の結果を受けて、湖水柱で生産される難分解性DOMは、実測値と湖水柱での生産を無視したモデル計算値に等しいと仮定して、難分解性フミン物質と同様なモデル解析を実施した（2001～2011年）。図(1)-55にモデル計算結果を表す。当該計算期間における霞ヶ浦湖心での難分解性DOMへの起源別の平均寄与率は、下水処理場3.3%（最大11%）、桜川21.9%（最大30.3%）、恋瀬川10.1%（最大16.5%）、新利根川3.3%（7.8%）、小野川7.6%（最大13.1%）、その他の河川30.4%（最大41.6%）、降雨0.6%（最大1.0%）、底泥溶出12.5%（最大22.4%）、内部生産10.3%（最大36.4%）であった。ここで注目すべきは、湖内部の供給源である底泥溶出由来と内部生産由来の寄与率の変動である。底泥溶出の寄与は2006年後半から2008年前半まで増加したが、これはDOMの溶出フラックスが同時期に増加したことに対応している。一方、内部生産の寄与は、2006年後半以降から増加する傾向を示し、2009年以降は明白に増大していた。内部生産性の難分解性DOMは主に藻類由来と考えられるため、2006年以降の内部生産の寄与率の増加は、 $ NH_{4}-N $ 溶出フラックスが2006年後半から劇的に増大して、結果、アオコを形成する藍藻Microcystis aeruginosa由来の難分解性DOMが湖水柱に蓄積したためと思われる。M. aeruginosaの細胞外DOMは比較的に分解され難く、約50%が難分解性DOMとして残存するが知られている。内部生産の寄与は、2011年に最大36.4%に達し、湖水難分解性DOMへの主要な供給源の位置を占めた。

2006年3月に観測史上最大の珪藻類ブルームが起きたが、その時期に内部生産の寄与率は顕著に上昇していない。珪藻類由来のDOMは生分解率が高いのかもしれない。
図(1)-55 霞ヶ浦湖心における難分解性溶存有機物（DOM）の起源解析。

## iii 底泥溶出等に対する対策に係る提言

本研究で得られた成果を踏まえて、底泥溶出等に対する湖沼環境保全対策について検討した。アオコ発生や $ NH_{4}-N $ や $ PO_{4}-P $ の底泥溶出を抑制するためには、底泥の酸化や珪藻類増殖の抑制等のような対策を冬季・春季に実施すべきである。霞ヶ浦のように水位変動を人為的に操作可能な場合には、冬季・春季に水位を下げることは相当な効果があると推察される。

栄養塩の底泥溶出は底泥の嫌気化に伴い促進される傾向があった。従って、何らかの方法で、底泥表層の酸化還元電位を上昇させれば、溶出は抑制されると想定できる。高濃度溶存酸素を含む水塊を底泥層に接触させるという対策があるが、これも同じ考え方のアプローチとである。

底泥層では酸化還元電位が比較的に整然と鉛直深さ方向に低下していることに着目して、単純に底泥上層と下層を結線すれば、電子が流れ、結果的に底泥が酸化され、底泥下層の嫌気状態、還元状態が解消されるのではと発想した。いわゆる、排水処理で適用されている微生物燃料電池（MFC、microbial fuel cell）を底泥中に縦方向に設置（上部に直上水にcathode電極を、底泥中にanode電極を設置）するだけで、エネルギーを使用せずに底泥中の嫌気を相当に改善できる可能性が高い。そこで、予備実験として、図(1)-57に表記されている炭素繊維を電極とする堆積物微
生物燃料電池（SMFC、sediment microbial fuel cell）を底泥コアに設置して、室内で約20℃で2週間設置した後に、底泥間隙水中の栄養塩が減少するか否かを検討した。結果、間隙水中のリン酸リン（PO_{4}-P）が顕著に減少することが明らかとなった。現時点では、局所的な対応に止まぎるを得ないが、SMFCは費用対効果の高い対策手法として高いポテンシャルを持っていると考えられる。このように、底泥層の酸化還元電位レベルを酸化的にする、あるいは嫌気的な層の深度を深めることを目指して、新たなアプローチや対策手法が開発されれば、底泥溶出対策は格段に進展すると想定される。

底泥間隙水中の $ PO_{4}-P $ ( $ \mu g/L $ )

図(1)-57 堆積物微生物燃料電池の概要と設置2週間後の間隙水リン酸イオン濃度の変化。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

霞ヶ浦における有機物（溶存有機物、DOM）、窒素（ $ NH_{4}-N $ ）およびリン（ $ PO_{4}-P $ ）に係る底泥溶出量（フラックス）の長期変動（12～19年間）、季節的・地点別変動を定量評価した。これだけの長期トレンドを報告した研究例は国内外で皆無であり、得られたデータは学術的に非常に貴重なものである。底泥溶出現象の「非ブラックボックス化」を達成した。

霞ヶ浦において、2006年以降での、栄養塩、特に$\mathrm{NH_{4}-N}$ の底泥溶出メカニズムを明らかにした。珪藻類の大増殖がトリガーとなり、当該藻類の沈降・堆積、底泥の嫌気化、底泥細菌群集構造の変化、タンパク質分解活性の高いFirmicutes門Bacillus属の優占、結果として、間隙水$\mathrm{NH_{4}-N}$ 濃度、溶出フラックスおよび湖水$\mathrm{NH_{4}-N}$ 濃度の上昇、アオコ発生、そしてアオコ
藍藻類の底泥への沈降・堆積と連動していると示唆された。この連動が「負のサイクル」として周回する度に溶出フラックスとアオコ発生量が増大して、2011年の大規模なアオコ発生に至ったと結論された。

DOM、NH_{4}-N および PO_{4}-P に係る底泥溶出フラックスの長期変動は顕著に異なることが明らかとなった。溶出メカニズムが大きく異なると示唆された。類似の報告は国内外で皆無である。

底泥間隙水 DOM、NH_{4}-N、PO_{4}-P 濃度は顕著に経月・経年変化することが明らかとなった。特に間隙水 NH_{4}-N 濃度が劇的に急上昇する現象を捉え、その原因を明らかにしたことは重要な発見・進展であった。

$ ^{31} $ P-NMR による底泥中のリンの形態分析により、1年以内の短期間でも底泥中のリンの形態が顕著に変化することがわかった。さらに、底泥から間隙水へのリンの放出には、有機態リン、特にリン脂質が関係している可能性が高いことが示された。 $ ^{31} $ P-NMR による底泥リンの形態分析は新しい手法であり、得られた知見の新規性は高いと言える。

底泥におけるユスリカの巣穴構造やガス胞の構造を、各々、MRI 撮影と X 線 CT 撮影によって世界で初めて定量的に明らかにした。底泥を MRI や CT で撮影したという報告例はほとんど見当たらない。学術的な新規性はとても高い。

底泥中のリンと金属元素等の含有量を5年間（2003～2008年）に渡って測定して、底泥へのリンの蓄積に関する金属元素等の影響を評価した。底泥のリンはMnと非常に高い正の相関を示した。FeやAlとも正の相関が認められた。一方、深さ4-6cm層まではリンとSの間に負の相関が見られた。リンとFe、Al、Sの関係は想定内であったが、Mnとの高い相関は新しい発見であった。

底泥酸素要求量（SOD）に係る現場型の簡易的測定法を独自に開発した。バイアル瓶に底泥の層構造を壊さないように挿入して、密閉後に、バイアル瓶内部に貼付した蛍光式酸素センサーを使ってDO濃度の変化を測定することによってSODを決定した。従前の測定法の煩雑な作業が払拭された。

底泥間隙水 DOM の分子サイズ分布を全有機炭素（TOC）検出で初めて明らかにした。分子量 35,000 Da 以上で UV 吸収能がほとんどない高分子 DOM 画分が存在することがわかった。この知見はこれまでに国内外で報告されたことはない。得られたデータの学術的価値はとても高い。DOM の底泥溶出は DOM の分子サイズに関係しているため、間隙水 DOM の分子サイズを適切に測定できたことは、DOM 底泥溶出フラックス算定に関する大きな進展と言える。

- 海水中の溶存有機物（DOM）の分子サイズ分布を全有機炭素（TOC）として世界で初めて明らかにした。海水 DOM でも陸水 DOM と同様に、重量平均分子量 1 万 Da 以上の高分子と 2 千 Da 以下の低分子ピークから成ることがわかった。高分子ピークは UV 吸収能がほとんどないものであり、糖類などの有機物で構成される可能性が高い。DOM の底泥溶出はその分子サイズに直接的に関係しているため、今回の結果は、尖道湖や中海等の汽水湖での DOM 底泥溶出フラックス算定への道を開いたと言える。

- 間隙水 NH_{4}-N の急激な濃度上昇は、底泥細菌群集での Firmicutes 門 Bacillus 属の急激な優占化して、同 Bacillus 属が持つ npr 遺伝子によるタンパク質分解が活性化したためと示唆された。底泥溶出と底泥細菌群集の間に密接な関係が具体的に示唆された。学術的な意義は高い。

• 底泥中のアオコ形成藍藻 Microcystis の rDNA 濃度および rRNA 濃度の定量法を開発した。霞
ヶ浦高浜入りの底泥中の Microcystis の深さ方向での挙動、季節変化が初めて明らかにされた。結果、春に底泥から湖水に Microcystis の「種」が供給されている可能性が示唆された。

霞ヶ浦では冬季に泥温表層と深層の泥温は最大約5℃、琵琶湖南湖では3.1℃異なる（表層＞深層）、一方、琵琶湖北湖ではほとんど違わないことが明らかとなった。浅い湖では気候変動の影響が冬季に出やすいとする予測が裏付けられた。

開発した底泥層を組込んだ熱収支モデルを使って、霞ヶ浦における長期（30年間）水温計算を実施した。結果として、湖水温および底泥表層の泥温は上昇傾向にあることが確認された。

- 筑波山森林域—恋瀬川—霞ヶ浦高浜入りと連なる流域を対象として湖水中の$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$ の起源別動態等をモデル解析で評価した。森林域での窒素飽和が湖水$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$ 濃度に及ぼす影響は非常に小さかった。湖沼$\mathrm{NO}_{3}^{-}\mathrm{N}$ 濃度削減対策としては、森林管理よりも集中的な畑地対策が効果的と示唆された。

霞ヶ浦における難分解性 DOM の 2001～2011 年における各供給源の寄与率をモデル解析した。アオコ発生に伴い内部生産の寄与が顕著に増大することが明らかとなった。当該成果に類似する報告例は国内外で皆無であり、学術的に新規性が非常に高い。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

環境省湖沼水環境調査検討会（平成25年度）において、湖沼における難分解性有機物等の汚濁メカニズムが検討されてきた。本研究の成果（底泥間隙水での DOM や栄養塩濃度の変化、底泥微生物群集構造、物質収支モデル解析等）は当該検討会資料「難分解性有機物に関する検討について」において多数引用された。

底泥からの DOM や栄養塩の溶出は、既存の湖沼水質保全計画や対策を適切に作成・実施する上で、重要であるが不明な点が多い内部生産負荷と位置付けられる。そのため、本研究の成果・知見は、八郎湖、十和田湖等の湖沼を管理する県の湖沼水質保全計画の作成等に、当該県主催の検討会を介して活用された。

現在、湖沼に係る新しい生活環境項目・環境基準として底層D0が注目されている。また、気候変動の影響が最も発現しやすい水環境として湖沼が注目されている。本研究の考え方、測定・評価手法および研究成果は、底層D0や温暖化影響と密接に関係しており、かつ具体的に当該事象の因果関係を豊富なデータに基づいて説明している。そのため、当該成果・知見は、環境省や指定湖沼を管理する県によって、検討会等を介して、および地方環境研究所には共同研究や問合せ対応という形で、環境政策・対策・適応策の立案に活用された。

• 本研究で開発・確立された底泥酸素要求量（SOD）の現場型簡易測定法は、課題担当研究者らが平成27年度に主催した企画シンポジウム「新たな水環境基準（透明度、底層DO等）の導入に向けた動きとそれに対応したモニタリング・研究のあり方」で発表され、底層DOと密接に関係するSODが比較的に簡単に適切に測定できることを地方環境研究所、民間コンサルの方々に伝えることができた。加えて、当該シンポジウムに参加していた（公）日本環環境技術協会の方から招待講演を依頼され、当該技術協会・技術交流会において民間コンサルタントや測定装置・分析機器等関連の民間会社の方々に対して講演を行い、非常に高い評価を受けた
（当該協会会長から感謝された）。底層DOの環境基準への導入にあたって、SOD測定を介して、環境行政に貢献したと言える。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

- 本研究において底泥溶出フラックスの長期に渡る定量的なデータが得られた。今後は、湖沼管理において、定量的な底泥溶出フラックスの測定が大いに期待される。当該データは湖沼環境に係る保全計画や対策を立案する際に活用が見込まれる。

- 本研究では、底泥溶出削減やアオコ発生抑制に係る湖沼水質保全対策を、夏季よりは冬季・春季に実施したほうが有効であることが示された。従って、この知見が活用されれば、当該対策の実施の在り方が抜本的に変更される可能性が高い。

霞ヶ浦での25年振りのアオコ大発生はNH_{4}-N底泥溶出フラックスの増大によって引き起こされた。この成果は、アオコ対策は、今後、底泥溶出対策、底泥改善対策に向かうことが期待される。

現在、湖沼に係る新しい環境基準項目として底層DOが注目されている。また、気候変動の影響が最も発現しやすい水環境として湖沼が注目されている。本研究の考え方、測定・評価手法および研究成果は、底層DOや温暖化影響と密接に関係しており、かつ具体的に当該事象の因果関係を豊富なデータに基づいて説明している。今後、当該成果・知見は、環境省や指定湖沼を管理する県によって、環境政策・対策・適応策の立案に活用されることが期待される。

• 本研究で開発されたSODの現場型簡易測定法は、底層DOに係る管理・制御に対して有用なデータをもたらす。底層DOに係る行政対策立案に大いに活用されると想定される。

## 6 ．国際共同研究等の状況

- 日中韓三国環境研究所所長会議(Tripartite Presidents Meeting, TPM)、Priority Research Area 1 - Freshwater Pollution、Prof. XU Qiujin・CRAES・China、第10回TPM会議の事前ワークショップ、フィールド視察、本会議および関係シンポジウムを通じて、本研究のテーマ「底泥溶出」に関して、引き続き、TPMの枠組みで日中韓の共同研究を推進することを申し合わせた。

- 国立環境研究所と中国長江水利委員会が共催した「河川湖沼環境保全及び水安全戦略技術交流会」が国立環境研究所で開催され（2016/4/12）、アオコ発生と対策技術に関して意見交換が行われ、将来的に共同研究を実施してゆく方向性が確認された。

韓国国立環境研究院の主催する「International Symposium for World Water Day」において招待講演を行った（2016/4/16）。その際に、意見交換等を経て、当該研究院からアオコ発生メカニズムや対策について、協力関係の保持や共同研究の実施の方向性が提案された。

### 7 ．研究成果の発表状況（※別添.報告書作成要領参照）

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) N. KAWASAKI, K. KOMATSU, A. KOHZU, N. TOMIOKA, R. SHINOHARA, T. SATOU, F.N.
WATANABE, Y. TADA, K. HAMASAKI and A. IMAI: Applied Environmental Microbiology, 79(23), 7160-7168 (2013), Bacterial Contribution to Dissolved Organic Matter in Eutrophic Lake Kasumigaura, Japan.

2) S. TSUBOI, S. YAMAMURA, A. IMAI, T. SATOU, N. KAWASAKI: Microbes & Environments 29(3), 314-321 (2014), Linking temporal changes of bacterial community structures with detection and phylogenetic analysis of neutral metalloprotease genes in the sediments of a hypereutrophic lake.

3）小松一弘、今井章雄、富岡典子、高村典子、中川惠、佐藤貴之、霜鳥孝一、高津文人、篠原隆一郎：土木学会論文集G（環境）、71(7)、309-314(2015), FRRF (Fast Repetition Rate Fluorometry) 法による一次生産速度測定手法の検討

4）三浦慎吾、高津文人、今井章雄、小松一弘、篠原隆一郎、川崎伸之、佐藤貴之：陸水学雑誌、77、25-38(2016)，流域特性（黒ボク・非黒ボク・土地利用）が支配するP,Nの河川流出プロセス

5) S. TSUBOI, S. YAMAMURA, A. IMAI, K. and IWASAKI: Microbes and Environments, (in press) (2016), Unexpected diversity of pepA genes encoding leucine aminopeptidases in sediments from a freshwater lake.

6) R. SHINOHARA, A. IMAI, A. KOHZU, N. TOMIOKA, E. FURUSATO, T. SATOU, T. SANO, K. KOMATSU and K. SHIMOTORI: Science of the Total Environment, Dynamics of particulate phosphorus in a shallow eutrophic lake (in press) (2016).

7) K. SHIMOTORI, T. SATOU, A. IMAI, N. KAWASAKI, A. KOHZU, N. TOMIOKA, R. SHINOHARA and S. MIURA: Limnology & Oceanography: Methods, Quantification and characteristics of coastal dissolved organic matter by high-performance size exclusion chromatography with ultraviolet absorption, fluorescence, and total organic carbon analyses (accepted) (2016).

## <査読付論文に準ずる成果発表>

1）田迈雄彦、富岡典子：水環境学会誌、37(A)（5），164-168（2014）

「遺伝マーカーを用いたアオコ形成ラン薬Microcystis aeruginosaの多様性解明と定量評価」

2）富岡典子、高津文人、霜鳥孝一：用水と廃水、58、1、55-60（2015）

「特集/湖沼環境の現状と課題 霞ヶ浦の現状と課題—窒素負荷と底質環境の影響」

## くその他誌上発表（査読なし）>

特に記載すべき事項はない。

## （2） 口頭発表（学会等）

1）坪井隼、岩崎一弘、山村茂樹、稲葉一穂、今井章雄、小松一弘、高津文人、富岡典子：環境バイオテクノロジー学会2013年度大会(2013)

「霞ヶ浦底泥における細菌群集構造の経時的変動とその生態系機能の推定」

2) 高屋展宏、渡邊秀宏、高津文人、今井章雄、小松一弘、佐藤貴之：マイクロイメージング研究会第17回(2013)
「霞ヶ浦底泥における細菌群集構造の経時的変動とその生態系機能の推定」

3) A. IMAI, K. KOMATSU, T. SATOU, N. KAWASAKI, N. TOMIOKA, A. KOHZU and R. SHINOHARA: 2013 International Environmental Engineering Conference and Annual Meeting of the Korean Society of Environmental Engineers (IEEC2013), Seoul, Korea, 2013

“Characterization of dissolved organic matter released by cyanobacteria dominant in a shallow eutrophic lake.”

4) A. KOHZU, M. WATANABE, S. HAYASHI, S. MIURA and I. IMAI: 3rd International Conference on Nitrification (ICoN3), Tokyo, Japan, 2013

“Comparison based on concentration, d15N, and d18O of nitrate to analyze run-off nitrate discharge processes different between two mountain streams around Mt. Tsukuba, Japan.”

5) A. IMAI, K. KOMATSU, T. SATOU, A. KOHZU and R. SHINOHAR: 32nd Congress of the International Society of Limnology (SIL), Budapest, Hungary, 2013

“Characterization of dissolved organic matter in sediment porewater of a shallow eutrophic lake.”

6) 篠原隆一郎、今井章雄、川崎伸之、小松一弘、高津文人、三浦真吾、佐野友春、佐藤貴之、富岡典子：応用生態工学会第17回大阪大会(2013)

「霞ヶ浦底泥中に存在する生物由来リンの形態と間隙水中のリン濃度との関係」

7）佐藤貴之、今井章雄、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、三浦真吾：日本陸水学会第78回大会(2013)

「霞ヶ浦湖水および底泥間隙水における溶存有機物の分子サイズ分布」

8) 三浦真吾、高津文人、津田啓介、阿部泉、山口雅之、高屋展宏、渡邊英宏、佐藤貴之、今井章雄：日本陸水学会第78回大会(2013)

「X線CT撮影による湖沼底泥中のガス泡構造の解析」

9) 小松一弘、今井章雄、霜鳥孝一、佐藤貴之、富岡典子、高津文人、篠原隆一郎：第48回日本水環境学会年会(2014)

「EEM-PARAFAC法を用いた湖水中溶存有機物(DOM)の特性評価」

10）今井章雄、佐藤貴之、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、霜鳥孝一：第48回日本水環境学会年会(2014)

「霞ヶ浦底泥間隙水中の溶存有機物および栄養塩の長期トレンドについて」

11) A. IMAI (INVITED): Invited Lecture, Dept. Civil & Environmental Engineering, Seoul National University, Seoul, Korea, 2013

“Dynamics of algal-blooming cyanobacterium Microcystis aeruginosa in Lake Kasumigaura.”

12）高津文人、今井章雄（招待講演）：日本地球化学会第60回大会(2013)

「河川水・湖水の硝酸および溶存無機炭酸の安定同位体による流域における窒素・炭素循環の解析」

13) A. IMAI (INVITED): International Environmental Protection Symposium on Clean Water Action – Integrated with TPM10 Parallel Workshop, Nanjing, China, 2013.

“NIES long-term trend monitoring for Lake Kasumigaura and associated research activities with a focus on autochthonous production.”

14) A. IMAI (INVITED): Japan-China Joint Symposium, Ohtsu, Shiga, 2013
“Characterization of autochthonous dissolved organic matter (DOM) sources in eutrophic Lake Kasumigaura: cyanobacteria-released and sediment-porewater DOMs.”

15）今井章雄（招待講演）：霞ヶ浦研究会，阿見町(2013)

「NIES霞ヶ浦長期モニタリングと溶存有機物研究について」

16）小松一弘、今井章雄、霜鳥孝一、佐藤貴之、富岡典子、高津文人、篠原亮一郎：第48回日本水環境学会年会(2014)

「EEM-PARAFAC法を用いた湖水中溶存有機物(DOM)の特性評価」

17）今井章雄、佐藤貴之、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、霜鳥孝一：第48回日本水環境学会年会(2014)

「霞ヶ浦底泥間隙水中の溶存有機物および栄養塩類の長期トレンドについて」

18) R. SHINOHARA, A. IMAI., N. KAWASAKI, K. KOMATSU, A. KOHZU, S. MIURA, T. SANO, T. SATOU, N. TOMIOKA, K. SHIMOTORI: Joint Aquatic Sciences Meeting 2014

“Temporal and Vertical Changes in Sediment P Compounds in Lake Kasumigaura, Japan - A31 P Nuclear Magnetic Resonance Spectroscopy Study”

19）坪井隼、山村茂樹、今井章雄、岩崎一弘：日本生物工学会第66回大会(2014)「過栄養湖である霞ヶ浦底泥における各種細菌由来プロテーゼ遺伝子の多様性

20）篠原隆一郎、今井章雄、富岡典子、高津文人、小松一弘、佐藤貴之、佐野友春、三浦真吾、霜鳥孝一：応用生態工学会第18回大会(2014)

「霞ヶ浦の懸濁物に含まれるリン化合物の動態について」

21）霜鳥孝一、今井章雄、渡邊未来、高津文人、小松一弘、佐藤貴之、三浦真吾、篠原隆一郎、富岡典子、越川昌美、林誠二：日本陸水学会第79回大会(2014)

「霞ヶ浦底泥中のリンと金属元素の関連」

22）霜鳥孝一、佐藤貴之、今井章雄、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、三浦真吾：日本海洋学会2014年度秋季大会(2014)

「海洋溶存態有機物の分子量と炭素の分布」

23）富岡典子、今井章雄、小松一弘、高津文人、篠原隆一郎、佐藤貴之：日本陸水学会第79回大会(2014)

「霞ヶ浦におけるアオコ発生時のMicrocysis aeruginosaの挙動について」

24）小松一弘、今井章雄：日本陸水学会第79回大会(2014)

「長期モニタリングで見えた？霞ヶ浦（西浦）における水質対策の効果と今後のあり方」

25) K. KOMATSU, A. IMAI K. SHIMOTORI, T. SATOU, R. SHINOHARA, A. KOHZU, N. TOMIOKA: 8th Shallow Lakes Conference, Antalya, Turkey, 2014

"Characterization of DOM in shallow and deep lakes in Japan by using EEM-PARAFAC."

26）坪井隼、山村茂樹、高津文人、今井章雄、岩崎一弘：環境微生物系学会合同大会2014(2014)「富栄養淡水湖底泥における活性のあるメタン生成古細菌群集の多様性」

27) A. IMAI, K. KOMATSU, T. SATOU, A. KOHZU, R. SHINOHARA, N. TOMIOKA, K. SHIMOTORI: 8th Shallow Lakes Conference, Antalya, Turkey (2014)

“Long-term trends in dissolved organic matter, phosphorus and nitrogen in sediment porewater of the shallow eutrophic Lake Kasumigaura, Japan.”
28）高津文人、三浦真吾、今井章雄、小松一弘、川崎伸之、佐藤貴之、篠原隆一郎、渡邊未来、林誠二、中島泰弘、尾坂兼一：第49回日本水環境学会年会(2015)

「硝酸イオンの酸素と窒素の安定同位体比による負荷源別負荷割合算定結果の検証」

29）篠原隆一郎、今井章雄、富岡典子、高津文人、小松一弘、佐藤貴之、佐野友春、三浦真吾、霜鳥孝一：第49回日本水環境学会年会(2015)

「霞ヶ浦流域圏における懸濁物・プランクトン・水生植物中に含まれるリン化合物の違いについて」

30）小松一弘、今井章雄、富岡典子、高村典子、中川恵：第49回日本水環境学会年会(2015)「FRRF(Fast Repetition Rate Fluorometry)法による一次生産速度の測定及び従前法との比較検討」

31）今井章雄、小松一弘、佐藤貴之、高津文人、篠原隆一郎、富岡典子、霜鳥孝一：第49回日本水環境学会年会(2015)

「底泥間隙水中の溶存有機物の分解に伴う特性変化」

32）三浦真吾、高津文人、今井章雄、小松一弘、篠原隆一郎、佐藤貴之、川崎伸之：第49回日本水環境学会年会(2015)

「リンの河川流出プロセスに与える土壌特性の影響」

33）高津文人、三浦真吾、今井章雄、小松一弘、川崎伸之、佐藤貴之、篠原隆一郎、渡邊未来、林誠二、中島泰弘、尾坂兼一：第49回日本水環境学会年会(2015)

「硝酸イオンの酸素と窒素の安定同位体比による負荷源別負荷割合算定結果の検証」

34）今井章雄、小松一弘、高津文人、佐藤貴之、霜鳥孝一、富岡典子、篠原隆一郎：第30回全国環境研究所交流シンポジウム(2015)

「霞ヶ浦における底泥環境モニタリング研究について」

35）今井章雄（招待講演）：平成26年度茨城県霞ヶ浦環境科学センター成果発表会(2014)「NIES霞ヶ浦長期モニタリングと底泥環境研究について」

36) R. SHINOHARA, A. IMAI, K. KOMATSU, A. KOHZU, S. MIURA, T. SANO, N. TOMIOKA, K. SHIMOTORI: Water and Environment Technology Conference 2015, Tokyo, Japan, 2015 "Phosphorus (P) speciation in aquatic macrophytes around Lake Kasumigaura: A 31P NMR study."

37）霜鳥孝一、今井章雄、高津文人、小松一弘、佐藤貴之、富岡典子、篠原隆一郎、三浦慎吾、桐山徳也、岡本隆弘：日本陸水学会第80回大会（2015）

「湖沼における底泥表層の酸素消費速度」

38）小松一弘、今井章雄、佐藤貴之、霜鳥孝一、高津文人、富岡典子、篠原隆一郎、川崎伸之：日本陸水学会第80回大会（2015）

「オゾン及び凝集処理による溶存態有機物の特性変化」

40）佐藤貴之、今井章雄、高津文人、霜鳥孝一、小松一弘、岡本高弘、桐山徳也、篠原隆一郎、富岡典子：日本陸水学会第80回大会（2015）

「淡水湖沼底泥における間隙水中溶存有機物の分子サイズ分布と糖類組成の関係」

41）篠原隆一郎、今井章雄、霜鳥孝一、高津文人、小松一弘、富岡典子、三浦慎吾：応用生態工学会第19回郡山大会

「霞ヶ浦における粒子状物質の動態について」