Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
図3 2007年3月における長崎県長崎市上空ダスト消散係数の比較。(a)国立環境研究所のライダーネットワークによって得られた観測値、(b)データ同化をしなかった場合のモデルシミュレーション結果、(c)CALIPSO観測のデータ同化によって積雪および土壌水分量に関わるパラメータの最も推定を行い、その推定結果を用いて黄砂シミュレーションを再度行った結果。横軸は日付、縦軸は高度である。(a)は偏光解消度を用いてダストのシグナルを取り出している。消散係数が大きいと一般的にダスト濃度が高い。データ同化前(b)では黄砂の到来がほとんど再現できていないが、データ同化後(c)ではほとんどの黄砂到来が再現されている（特に3月6～15日、19～22日、27日以降のプリュームの再現性向上で顕著）。初春の黄砂発生域は積雪や土壌水分量が多く、黄砂の発生をモデル単独で再現することが難しい。一方(c)では、データ同化によって黄砂放出量が逆推定されて放出量再現精度が向上したため、実観測値に非常に近い黄砂濃度が再現できている。

## (3) 風送ダストによる健康影響評価に関する疫学及び動物実験学的検証研究

風送ダストには黄砂のほかバイオエアロゾルが混在している。サブテーマ4で直接捕集・分離培養した黄砂付着微生物(Nocardiopsis sp. Bacillus sp.)について、これら微生物によって惹起される肺の炎症が増悪するかどうか動物実験で調べた。この動物投与実験に使用したNocardiopsis sp.およびBacillus sp.は、肺炎やアレルギー炎症を増悪する作用が無いか非常に低いものであることが判った。黄砂は花粉症の症状を増悪することが懸念されている。スギ花粉症の増悪作用に関する動物投与実験を行った。Cryj(スギ花粉抗原)1+黄砂2μg群のNCLF(鼻洗浄液)中の好中球数(図4)は、黄砂2μg群、Cryj1単独投与群と比べて有意な増加が見られた。しかしCryj1+黄砂10μg群では、Cryj1+黄砂2μg群と比べて低下傾向を示していた。Cryj1+黄砂2μg群のNCLF中の好酸球数は、Cryj1単独群と比べて低下傾向にあり、Cryj1+黄砂10μg群ではそれよりさらに低い値を示していた。好酸球の遊走に関与するNCLF中のEotaxin量は、NCLF中の好酸球数の変化と対応していた。花粉症の症状の指標である鼻かき回数は、むしろCryj1投与群よりも対照群、黄砂単独投与群で増加が見られた。鼻の病理学的な観察では、Cryj1単独群、Cryj1+黄砂10μg群と比べてCryj1+黄砂2μg群における鼻粘膜下への好酸球浸潤が著しかったが、粘液細胞には変化が見られなかった。一方、生体内の炎症反応の亢進を示唆する脾臓の重量は、Cryj1+黄砂10μg群で最も増加していた。HE染色を施した鼻組織を観察した結果、対照群と黄砂投与群では、鼻粘膜下に好酸球の浸潤はほとんど認められなかったが、Cryj1を投与したマウスでは、粘膜下組織や粘膜上皮内に好酸球の浸潤が見られた。その中でも特にCryj1+黄砂2μg群における鼻粘膜下への好酸球浸潤が著しかった。以上の結果より、Cryj1+黄砂2μg群に
おいて好中球や好酸球性の炎症が強く起こっていることが示された。以上の結果から、スギ花粉症を発症している時期に風送黄砂の曝露を受けると、病態がさらに悪化することが明らかとなった。動物実験と並行して、大学生とその家族を対象に黄砂飛来期間中の健康影響調査を行った。花粉症やアレルギー性鼻炎の見られる群と見られない群に分け、症状日記およびアンケートによるスコアで評価した。アレルギー無し群でも有り群と同様な症状スコア推移を示し、黄砂による健康影響がうかがわれた。ただし、咽喉頭・下気道症状の推移は一定しておらず同様の調査結果の蓄積が望まれる。

図4 鼻腔洗浄液中の炎症細胞数

a:p<0.05vs对照群 b:p<0.01vs黄砂10mg c:p<0.01vs对照群 d:p<0.001vs对照群 e:p<0.001vs黄砂2mg f:p<0.001vsCryj1 平均±標準誤差

## (4) 健康・植物影響評価のための風送ダスト中バイオエアロゾルの直接採集・分析に関する研究

## 1 ) 風送ダスト中バイオエアロゾルの直接採集と生物分析

2008 年 5 月と 2009 年 4 月の大陸からの気塊移流時に、係留気球を用いたサンプリングを行った。CFORS 解析および OMI-TOMS 解析から、2008 年のサンプリングは黄砂現象時の、2009 年は非黄砂現象時に行われたことが判っている。分離培養・同定分析の結果、2008 年サンプルからは Nocardiosis, Bacillus, Streptomyces, Bjerkandera など多くの菌株が単離されたが、2009 年のサンプルからは Paraconiothyrium の 1 菌株のみであった。黄砂が多くのバイオエアロゾルを運んできていると考えられた。また、航空機を用いた高高度サンプリングでは Bacillus 属菌株が単離され、航空機を用いたサンプリングも可能であることがわかった。メタゲノム解析からは、まずサンプルの DNA 濃度は、黄砂現象時には 0.125 g/m³ であり、黄砂現象を伴わない時の約 5 倍であることがわかった。本解析からも黄砂がバイオエアロゾルを運んで来ていることを実証している。Variovorax や Bradyrhizobium など DNA として種々の菌が浮遊し、また新種の菌も 3 菌発見された。DGGE 解析からは黄砂現象時には耐塩性細菌が増加し、多様性は減少し。Bacillus 属が優先することがわかった。航空機を用いた直接採集と分離培養・同定結果では、西からの黄砂には Bacillus sp. が多く含まれ、黄砂ではない北からは Bacillus sp. ではなく Methylobacterium sp. などが含まれることがわかった。他にも、2010 年度および 2011 年度の係留気球・航空機を用いたサンプルから分離培養・同定法によって Methlobacterium sp. や Staphylococcus sp. など 21 菌株以上が新たに発見された。各年の捕集試料のメタゲノム解析から、優占種である Variovorax sp. 、Methylobacterium sp. など 107 菌株が新たに発見された。また、耐塩性細菌分析では、航空

## 機や係留気球サンプルの耐塩性細菌として単

離された Bacillus subtilis グループの gyrB 遺伝子配列を用いた系統学的分類によると、黄砂とともに Bacillus subtilis が越境輸送された可能性があることがわかった。紫外線による死滅速度式を用いた黄砂輸送経路における生存領域のシミュレーションを検討した結果（図 5）、黄砂発生源でみつかった Cladosporium sp. の生存時間は 6.7 日であり、日本に飛来しても生存している可能性がある。一方、Bacillus sp. の生存時間は 1.5 日であり、黄砂に付着し日本に飛来しても生存の可能性が低く、生菌で検出された場合は輸送経路の途中（中国東部から朝鮮半島）からの混入も考えられる。これらのシミュレートは、黄砂予報モデルに組み込む環境影響情報となり新たな研究融合に貢献できると考えられる。次に、生物分析結果から白色腐朽菌である Bjerkandera が単離されたことに着目する。枯

図5 紫外線耐性実験結果
死木の腐朽など植物生態系影響として「松枯れ(松材線虫病)」に着目し、黄砂観測日数と松枯れ被害量との相関を調査した。松枯れ被害量は、大気$\mathrm{SO}_{2}$ 濃度と同程度、黄砂観測日数と相関があることがわかった。金沢大学能登半島里山里海自然学校演習林で見つかった松枯れ木材をサンプリングし、枯れ木内の菌相調査を行った。数種類の菌が単離され、$\mathrm{Psidomonas~sp.}$ が最も多く検出された。これまで上空で採集された黄砂バイオエアロゾルにも$\mathrm{Pseudomonas~sp.}$ が検出されており、DNAの相同性を検討中であるが、黄砂バイオエアロゾルが森林に沈着した可能性があることが明らかになった。松枯れ樹木から採取された松枯れの原因となる松材線虫（Bursaphelenchus xylophilus）の黄砂バイオエアロゾル食餌実験を行った。黄砂バイオエアロゾルの中でもNorcadiopsis sp.は全く食餌とならないが、Streptomyces sp.やBjerkandera sp.はやや食餌となり、Bacillus sp.に至っては増加率10.8倍とかなり有力な食餌となることがわかった。黄砂バイオエアロゾル Bacillus sp.が松に沈着し松材線虫がいた場合、松材線虫病（松枯れ）が発生する可能性が高いことがわかった。植物生態系における生物循環において、枯倒木の土壌への変換の際に黄砂バイオエアロゾルが沈着すれば、土壌への循環速度を大幅に増加することが考えられる。

### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

本プロジェクト研究の成果や遂行において得られた科学的意義を以下にまとめる。

1) ライダーおよび地上観測によるモニタリングネットワークデータが連続して得られ、黄砂現象の定量的な解析が可能となった。また、リアルタイムでデータ処理が行われ予報モデルの同化に利用できるデータの提供が可能になった。また、過去の長期間のライダー観測から地上付近の黄砂消散係数のデータセットが構築され、ライダーデータを疫学研究に利用することも可能となった。

2) ライダー観測で得られた減衰後方散乱係数や偏光解消度を直接データ同化することに世界で最初に成功した。また、本研究で技術開発した黄砂逆解析手法は、黄砂の放出源評価を通じて気象庁の黄砂予測精度向上に寄与できる。また、ここで開発された技術は黄砂だけでなく他の大気汚染物質にも応用可能なツールであり、モデルと観測を融合する基礎技術として非常に有用である。

3) 気管支喘息やスギ花粉症のモデルマウスを用いた動物実験により、風送黄砂にはこれらのⅠ型アレルギーを増悪させる作用があることが明らかとなった。また黄砂粒子自身に肺の細菌感染による炎症を悪化させる作用があることが明らかとなった。黄砂がアレルギー反応を高めることや感染症による炎症反応を高める作用を見いだしたことは科学的に非常に意義あるものである。

4) 航空機や係留気球よる直接捕集法を確立し、これまでほとんど未解明であった黄砂バイオエアロゾル研究の扉を開いたことは非常に意義がある。Bacillus sp.をはじめとし100菌株以上の微生物種が発見され、黄砂バイオエアロゾルによるアレルギー増悪など健康影響との関連性を明らかにするための基盤的データバンクとして有用である。

## (2) 環境政策への貢献

日中韓およびモンゴルが関与する日中韓黄砂共同研究第1作業部会（DSS-WG1）会合に、科学的知見や観測データを提供した。黄砂予測モデル精度の大幅な向上を達成し、気象庁の黄砂予報モデル改良の技術基盤を確立したことにより、気象庁・環境省共同運営の黄砂情報ホームページの黄砂予報情報の質的向上に貢献できた。また、本研究で開発された逆解析手法による黄砂発生源・発生量情報の高精度化のためには、関係諸国の観測データ共有が有効であることの意義が示され、DSS-WG1会合における東アジア各国の黄砂データの共有化を図る上で大きな科学的根拠となる。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## (1) 主な誌上発表

## く査読付き論文>

1) Hara, Y., K. Yumimoto, I. Uno, A. Shimizu, N. Sugimoto, Z. Liu and D. Winker: Atmos. Chem. Phys., 9, 1227-1239 (2009)

“Asian dust outflow in the PBL and free atmosphere retrieved by NASA CALIPSO and an assimilated dust transport model”

2) Ichinose T, K. Hiyoshi, S. Yoshida, H. Takano, K. Inoue, M. Nishikawa, I. Mori, H. Kawazato, A. Yasuda, T. Shibamoto: Inhal Toxicol. Oct; 21(12), 985-993 (2009)

“Asian sand dust aggravates allergic rhinitis in guinea pigs induced by Japanese cedar pollen”

3) Sekiyama T. T., T. Y. Tanaka, A. Shimizu, and T. Miyoshi: Atmospheric Chemistry and Physics, 10, 39-49 (2010)

“Data assimilation of CALIPSO aerosol observations”
4) Maki T., K. Aoki, S. Susuki, F. Kobayashi, M. Kakikawa, Y. Tobo, A. Matsuki, H. Hasegawa, and Y. Iwasaka: Journal of Ecotechnology Research, 15, 97-101 (2010)

“PCR-DGGE analysis of Asian dust (KOSA) bioaerosol recorded in snow cover at Mount Tateyama, central Japan”

5) Maki T., S. Susuki, F. Kobayashi, M. Kakikawa, Y. Tobo, M. Yamada, T. Higashi, A. Matsuki, C. Hong, H. Hasegawa, and Y. Iwasaka: Science of the Total Environment, 408, 4556-4562 (2010) "Phylogenetic analysis of atmospheric halotolerant bacterial communities at high altitude in an Asian dust (KOSA) arrival region, Suzu City"

6) Sugimoto, N., B. Tatarov, A. Shimizu, I. Matsui and T. Nishizawa: SOLA, 6, 093-096 (2010) "Optical characteristics of forest-fire smoke observed with two-wavelength mid-scattering lidars and a high-spectral-resolution lidar over Japan"

7) Sugimoto, N., Y. Hara, K. Yumimoto, I. Uno, M. Nishikawa, and J. Dulam: SOLA, 6, 125-128 (2010)

8) He, M., T. Ichinose, S. Yoshida, M. Nishikawa, I. Mori, R. Yanagisawa, H. Takano, K. Inoue, G. Sun, T. Shibamoto: Inhalation Toxicology, 22(12), 1012-1025 (2010)

“Airborne Asian Sand Dust Enhances Murine Lung Eosinophilia”

9) Mori, I., M. Nishikawa, A. Shimizu, M. Hayasaki and T. Takasuga: SOLA, 7A, 5-8 (2011) "Solubility of iron in the aerosol collected during kosa (Asian dust) events in Japan"

12) Maki T., T. Y. Tanaka, T. T. Sekiyama and M. Mikami: SOLA, 7A, 21-24 (2011)

"The Impact of Ground-Based Observations on the Inverse Technique of Aeolian Dust Aerosol"

13) Tanaka T. Y., T. T. S Sekiyama, T. Maki, and M. Mikami: SOLA, 7A, 36-39, (2011) "The effects of snow cover and soil moisture on Asian dust: I. A Numerical Sensitivity Study"

14) Sekiyama T. T., T. Y. Tanaka, T. Maki and M. Mikami: SOLA, 7A, 40-43 (2011)

"The Effects of Snow Cover and Soil Moisture on Asian Dust: II. Emission Estimation by Lidar Data Assimilation"

15) He M., T. Ichinose, S. Yoshida, S. Yamamoto, K. Inoue, H. Takano, R. Yanagisawa, M. Nishikawa, I. Mori, G. Sun, T. Shibamoto: Toxicology and Applied Pharmacology 258, 237–247 (2012)

16) Onishi K., Y. Kurosaki, S. Otani, A. Yoshida, N. Sugimoto, Y. Kurozawa: Atmospheric Environment, 49, 94-102 (2012)

"Atmospheric transport route determines components of Asian dust and health effects in
## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1) Mikami M., M. Ishizuka, J. Leys, and Y. Shao: International Workshop on “Mineral Aerosol and Its Impacts on Climate and Environment” (2009)

“Towards the improvement of dust model - Introduction to DEMI experiment-”

2) Sugimoto, N., I. Matsui, A. Shimizu, T. Nishizawa and Y. Hara: SPIE Asia-Pac. Remote Sens., Lidar Remote Sens. Environ. Monit. 11, Abstracts, 7153, 7860-18 (2010)

“Lidar network observation of tropospheric aerosols”

3) Nishikawa, M., I. Matsui, I. Mori, A. Shimizu, N. Sugimoto, D. Batdorj and D. Jugder: 2010 Int. Aerosol Conf. (IAC2010), Helsinki, P2K8 (2010)

“Source estimation by chemical characterization for the urban aerosol in Ulaanbaatar”

4) F. Kobayashi, K. Kodaniguchi, M. Kakikawa, T. Maki, M. Yamada, Y. Tobo, C. Hong, A. Matsuki, Y. Iwasaka: 2010 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (PACIFICHEM 2010), Homolulu. USA (2010) "Microbial isolation technique of bioaerosols in Yellow Dust (Kosa)"

5) Ichinose T., M. He: The 42 nd Annual meeting of Japanese Society of Occupational and Environmental Allergy. Environmental Air Contaminations Influencing on Airway Allergy - Especially Asian Sand Dust - (2011)

"Asian dusts and allergy"

など、全 208 報

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者:西川雅高

1952年生まれ、東京理科大学大学院工学研究科修了、理学博士、

現在独立行政法人国立環境研究所環境計測研究センター環境計測化学研究室長

## 研究参画者

(1)1):西川雅高(同上)

2): 杉本 伸夫

1954 年生まれ、大阪大学大学院基礎工学研究科修了、理学博士、現在独立行政法人国立環境研究所環境計測研究センター遠隔計測研究室長

## (2) : 三上 正男

1954 生まれ、気象大学校卒業、理学博士、現在気象研究所環境・応用気象研究部長

## (3) : 市瀬 孝道

1954 年生まれ、麻布獣医科大学（現在麻布大学）卒業、獣医学博士、独立行政法人国立環境研究所勤務後、現在、大分県立看護科学大学、教授

## (4) : 小林 史尚

1968 年生まれ、金沢大学工学部卒業、博士（工学）、

現在金沢大学理工研究域自然システム学系、准教授
B-0901 風送ダストの飛来量把握に基づく予報モデルの精緻化と健康・植物影響評価に関する研究

（1）ライダーを中心とする黄砂モニタリングネットワークによるリアルタイム動態把握と発生・輸送・沈着の定量的解析

（独）国立環境研究所

環境計測研究センター 環境計測化学研究室 西川雅高

遠隔計測研究室 杉本伸夫・松井一郎・西澤智明・原由香里

地域環境研究センター 広域大気環境研究室 清水 厚

<研究協力者>北里大学薬学部 公衆衛生学教室 井上健一郎

東京都環境科学研究所 分析研究科 森 育子

平成21～23年度累計予算額：103,576千円（うち、平成23年度予算額：34,480千円）予算額は、間接経費を含む。

[要旨] 黄砂の環境影響を理解するためには、日本に飛来する黄砂を逃すことなくモニタリングし、発生、輸送、沈着を定量的に理解することが必要である。また、黄砂飛来予測モデルの検証やデータ同化による高精度化のための信頼性の高い観測データをリアルタイムで提供することが求められる。さらに、影響研究へのモニタリングデータの利用のために、定量的な解析データセットを構築することが必要である。本研究では、ライダーを中心とする黄砂モニタリングネットワークを用いて通年観測を行い日本へ飛来する全ての黄砂を3次元的に把握するとともに、黄砂輸送モデルの検証・同化のためのデータ処理をリアルタイムで行なった。主要な黄砂事例を抽出してデータ同化モデルを用いた解析を行い、黄砂の発生源、輸送経路、輸送量、沈着量等を推定した。その結果、データ同化によって黄砂現象がより定量的に再現できるだけでなく、植生の変化による季節内の発生量の変化など発生源の詳細な情報も解析できることが示された。一方、過去のデータも含む継続的な観測データから地上付近の黄砂および大気汚染性の球形粒子の消散係数の日データの長期間のデータセットを構築し、疫学研究に提供した。また、黄砂消散係数と重量濃度の関係を明確にするために、ライダー、地上観測、データ同化モデルを用いた考察を行った。その結果、ライダーで得られる黄砂消散係数と小粒子の黄砂の重量濃度（黄砂のみのPM2.5）と非常に良い相関関係があることが明らかにされ、黄砂消散係数（あるいはそれから変換した重量濃度）を健康影響研究に利用することが妥当であることが示された。

[キーワード] 黄砂、エアロゾル、ライダー、モニタリングネットワーク、データ同化

### 1. はじめに

黄砂の発生・輸送は、これまでに概略が理解され、化学輸送モデルでもかなり良く再現される
ようになった。また、ライダーネットワーク等を用いたデータ同化手法を開発し、事後解析については発生源の分布や発生量の定量的な推定が可能となった、しかしながら、黄砂飛来予測の観点からは、黄砂発生メカニズム等に関するモデルの改良や、観測データをリアルタイムでモデルに取り込むデータ同化手法の開発が必要とされる。さらに、健康影響においては黄砂の粒径分布や化学的な性状が重要であり、これらを正確に把握しモデル化するための研究が必要である。将来的には、大気汚染との相互作用も含むデータ同化した黄砂の解析データを構築し、これを用いて様々な影響研究や影響評価を行うことが期待される。

本研究では、以上の方向性に基づき、ライダーネットワークを中心とする観測と黄砂現象の詳細な解析、リアルタイムのデータ同化を実現するためのライダーデータの精度管理とデータ処理手法の確立を目指す。また、影響研究へのデータ利用のために、定量的解析データセットを構築するとともに、光学的パラメータと重量濃度の関係を明らかにし、ライダーから得られる黄砂消散係数を疫学研究に応用することを試みる。

## 2 ．研究開発目的

ライダーを中心とするネットワーク観測によって、日本に飛来する全ての黄砂を捉え、主要な事例について発生、輸送、沈着を定量的に解析し理解することを第一の目的とする。また、データ同化手法を応用した正確な黄砂飛来予測のために、信頼性の高いライダーネットワークデータをリアルタイムで提供するための技術およびデータの精度管理手法を確立する。さらに、環境影響研究のための過去データを含む定量データセットを構築することを目的とする。

## 3 ．研究開発方法

## （１）ライダーネットワーク観測およびリアルタイムのデータ解析

先行研究によって構築された日本、韓国、中国、モンゴルのライダーを中心とするモニタリングネットワークによる観測を通年にわたって実施し、日本に飛来する全ての黄砂現象について高度分布を定量的に把握した。ライダーネットワークデータを一時間毎に自動処理して提供するシステムを構築した。また、サブテーマ2のデータ同化による黄砂飛来予報の改良の研究に信頼性の高いライダーデータを提供するための、ライダーシステム、校正手法およびデータ処理手法を改良した。この他、観測された主要な黄砂事例のライダーネットワークデータは日中韓三国環境大臣会合の黄砂に関するワーキンググループ1（TEMM WG1）に提供した。なお、TEMM WG1では主要黄砂事例について日中韓およびモンゴルのPM10、SPM、PM2.5等のデータを共有し、黄砂予測モデルの改良を目標とする検討を行った。

## （２）黄砂の発生、輸送、沈着の解析

ライダーネットワーク観測で捉えた黄砂事例について解析を行い、化学輸送モデルを用いて発生源、輸送経路、輸送量、沈着量の推定を行った。特に TEMM WG1 で共有された 2007 年、2008 年の事例を含む主要な黄砂事例（2007 年 3～4 月、2008 年 5 月、2009 年 3 月、10 月、12 月および 2010 年 11 月の事例）については、ライダーネットワークデータと共有されたモンゴル、中国、韓国、日本の PM10、SPM 等の地上データ、化学輸送モデル CFORS（あるいは 4 次元変分法によるデータ同化モデル（RC4））を用いて、発生源、輸送経路、輸送量、沈着量、輸送途上の粒径分布の変化、光学的パラメータと重量濃度の関係などを解析した。加えて、黄砂時に捕集した粉じん
試料の分析から、日本に飛来する黄砂の化学特性変化につても解析した。

## （３）疫学研究のためのライダーデータセットの構築

過去のデータを含む継続的ライダー観測データから、地上付近の黄砂および大気汚染性エアロブルの日毎の消散係数（光学的濃度）のデータセットを構築した。雲の誤判別等による異常値を排除するためのデータ処理方法を開発した。さらに、ライダーと地上データの両方が得られる地点の観測値と同化モデル（RC4）を用いて、黄砂消散係数と黄砂の重量濃度の関係を調べ、疫学研究へのライダーデータの利用の妥当性を検証した。

## 4 ．結果及び考察

## （１）ライダーネットワーク観測およびリアルタイムのデータ解析

ライダーネットワークでは、札幌、仙台、新潟、富山、つくば、千葉、東京、大阪、松江、長崎、福江、辺戸岬、ソウル、北京、ウランバートル、サインシャンド、ザミンウドにおいて2波長（1064 nm、532 nm）偏光（532 nm）ライダーによる通年観測を行ない、日本に飛来する全ての黄砂イベントにおいて黄砂の高度プロファイルを測定した。（ただし、中国（北京の日中友好環境保全センター）については、2010年6月以降観測が中断された）。ライダーネットワークからのデータはインターネット経由で国立環境研究所に準リアルタイムで転送される。転送されたデータから、自動データ解析システムにより、2波長の減衰後方散乱係数、532 nmの体積偏光解消度、黄砂消散係数、球形エアロゾル消散係数を導出した。これらのうち黄砂消散係数データは、質量濃度に換算し、環境省の黄砂飛来情報ホームページに毎時、提供した。また、黄砂消散係数、球形エアロゾル消散係数の高度プロファイルを国立環境研究所の環境GISに毎時表示した。

2009年は、3月16～17日に日本に飛来した黄砂が最大の黄砂イベントで、全般に黄砂の飛来は少なかった。しかし、小規模の黄砂は、2月中旬から6月の初めまでの長い期間にわたって観測された。最も早いのは長崎などの2月11～12日、最も遅いのは松江の6月23日であった。さらに、10月17、19、21日と12月26日に長崎、松江などで黄砂が観測された。

2010 年春季は、3 月 20 日に関東を含む広い範囲で観測された黄砂現象が主要なものであった。長崎や松江では非常に高濃度（松江で消散係数で 2/km 以上）の黄砂が観測された。これは 2002 年の大黄砂にも匹敵する。発生源は、2002 年の大黄砂と同様、内モンゴルのエジナチの南側付近と推定されるが、気象状況は 2002 年のように北側に大きな低気圧を伴う典型的な黄砂とは異なり、黄砂発生域の西側に高気圧を伴うものであった。このため北風が強く、黄砂の本流は北京の西側を南東方向に南下した。南下した黄砂は南東の風とぶつかって日本列島に沿うような形で日本に飛来した。日本の関東地方に飛来した黄砂は山東省付近を、九州に飛来した黄砂はそれよりもやや南を通過したと推定される。この他、小規模な黄砂が、4 月 2～4 日、29 日、5 月 2～5 日、20～21 日などに観測された。また、タクラマカン砂漠を発生源として、日本上空を通過して北米大陸まで輸送されるような顕著な黄砂現象も地上ライダーネットワークと NASA の衛星搭載ライダーCALIPSO/CALIOP などで観測された。一方、2010 年 11 月 12～13 日には、秋季としては異例の大規模な黄砂が北海道を除く全国で観測された。CFORS による解析では、発生源はモンゴル南部から中国の内モンゴルにかけてのゴビ砂漠と推定される。なお、2002 年 11 月にもゴビ砂漠を発生源とする大規模な観測されている。
2011 年春季は、2011 年 4 月 9～14 日、5 月 1～4 日、5 月 12～17 日などに黄砂が観測された。このうち、5 月 1～4 日は比較的規模の大きな黄砂であった。

ライダーネットワークデータのリアルタイム処理システムは先行研究により構築され、2008年以降、3～5月の黄砂飛来状況をリアルタイムで環境省黄砂飛来情報ホームページに提供している。これはライダーをリアルタイムで自動処理して得られる黄砂消散係数のプロファイルに基づくものである。このデータはリアルタイムデータ同化にも利用可能であるが、データ同化では高い信頼性が求められる。そこで本研究では、リアルタイム処理結果を事後解析結果と比較して問題点を検討し改良を行った。主な問題点は、データ処理における雲、雨、雪の検出と除去の精度と、偏光解消度測定の校正手法であった。これらについて改良を行ない、解析データの信頼性が向上した。

## （２）黄砂の発生、輸送、沈着の解析

TEMM WG1 で主要な黄砂に選定された 2007 年 3～4 月、2008 年 5 月、2009 年 3 月、10 月、12 月および 2010 年 3 月、11 月の黄砂事例についてライダーネットワークと TEMM WG1 で共有されたデータを用いた詳細な解析を行なった。また、2011 年 5 月の黄砂についても CFORS と比較し考察した。

2007 年の黄砂については、ライダーデータで同化された CFORS（RC4）（Yumimoto et al. 2008）による解析を行い。データ同化によって、黄砂の発生源の同定と正確な発生量の評価が可能であることを示した（Sugimoto et al., 2010a）。さらに、ここでは、2007 年 3～4 月の事例について、WG1 で共有された地上観測データと、RC4 の結果を用いて、黄砂の粒径分布とその輸送途上における変化を考察した。RC4 は黄砂の粒径を 12 のサイズビンで表している。図(1)-1（右）の TSP と示すプロットは、RC4 で仮定されている黄砂発生源におけるサイズビン毎の重量を表す。RC4 から PM10、SPM、PM2.5 を計算するために図(1)-1（左）のような重み関数を用いた。図(1)-1（右）の PM10、SPM、PM2.5 と表示したプロットは、この重み関数を TSP に適用したものである。一方、RC4 において光学特性はサイズ毎に計算される（Satake et al. 2004）。図(1)-1（右）の Extinction は、消散係数におけるサイズビンの寄与を表す。

図(1)-1 データ同化した CFORS（RC4）において、PM10、SPM、PM2.5 を計算するために用いたサイズビンの重み関数（左）。RC4 で仮定されている黄砂発生源における粒径分布（右図の TSP）と、PM10、SPM、PM2.5 におけるサイズビンの寄与率（右図の PM10、SPM、PM2.5）および黄砂消散係数におけるサイズビンの寄与率（右図の Extinction）
RC4 で計算した地上の PM10 と韓国および日本で観測された PM10 を比較した結果を図(1)-2 に示す（Sugimoto et al. 2011）。降雨のあった利尻、竜飛以外では RC4 は実測を良く再現している。RC4 はライダーの黄砂消散係数で同化されているので、この結果は RC4 が、輸送された黄砂の粒径分布を黄砂消散係数と同時によく再現することを示している。

Day (UTC)

Day (UTC)

Day (UTC)

Day (UTC)

図(1)-2 韓国（上）および日本（下）の PM10 データと RC4 の比較
重量濃度とライダーの黄砂消散係数の比（重量消散係数変換係数：ここでは MEF と呼ぶ）は、ライダーデータから黄砂濃度を推定するために必要な係数であるが、これは黄砂の粒径分布に依存する。すなわち、モード径が大きいほど MEF が大きい。逆に MEF は、実測から粒径分布を推定するパラメータとも言える。MEF の時間的、空間的な変化を調べるために RC4 を用いて、TSP、PM10、SPM、PM2.5 に対して MEF（重量濃度/消散係数）を定義し、重量濃度とライダーの両方のデータがあるソウルとつくばにおいて実測と比較した。

図(1)-3 ソウルにおける PM10、ライダーの黄砂消散係数、RC4 の比較（上）と RC4 で計算した重量消散係数換算係数（MEF）と実測値の比較（下）

図(1)-3 は、ソウルにおける PM10 とライダーデータの比較と、RC4 で計算した MEF と実測値の比較を示す。下図に示すように、RC4 で計算した TSP および PM10 に対する MEF は、時間変化（日変化）を示し、PM10 に対する MEF の実測値も似たような変化を示す。図には示さないが、TSP および PM10 に対する MEF は、空間的にも変化する。MEF の変化は、粒径分布の変化を反映し、モード径が大きいほど MEF は大きい。また、変化は TSP で最も大きい。しかし、大粒子に感度のない PM2.5 では MEF に時間、空間的変化はほとんど無い。このことは、ライダーで得られる黄砂消散係数が黄砂の PM2.5 と良い相関を持つことを意味する。最近、黄砂ライダーネットワークの地上付近の黄砂消散係数を健康影響の疫学調査に用いる研究が行われ、小児喘息による入院との有意な相関が明らかにされた（Kanatani et al. 2010）が、黄砂消散係数と黄砂 PM2.5 の相関は、健康影響の指標として黄砂消散係数を用いることの正当性を裏付けるものである。
2008 年 5 月の事例の解析結果はここには示さないが、モデルによる再現が難しい事例であった。RC4 によるデータ同化によって韓国より風下の黄砂分布が良く再現された。しかし、発生源に近い北京では RC4 が過大評価になり、発生量のみを制御パラメータとするデータ同化の限界あるいは化学輸送モデル自体の更なる改良が重要であることが示唆された。

2009年3月16～17日の事例は、日本上空では浮かんだ黄砂層の好例で、大気混合層の発達に伴って黄砂が地上に輸送される現象が各地で見られた。ライダーネットワークによって初めて黄砂の輸送が把握可能であることを示す事例である。図(1)-4に示すように、地上のSPMデータ（あるいはライダーの地上付近のデータ）では、黄砂が大阪、東京、松江、長崎の順で観測され輸送経路が不明であるが、ライダーの上空のデータでは西から東の順に黄砂が観測された。

また、ここには示さないが、地上の PM10 のピークの時間を見ると、どの地点でも 16 日あるいは 17 日の正午から午後に観測されており、上空の黄砂が大気の混合によって地上に輸送されたことを示している。さらに、ライダーによる地上付近の黄砂と大気汚染エアロゾルの時間変化を調べると、この事例では黄砂と大気汚染エアロゾルが比較的長時間にわたって共存したことが明らかになった。これは、上空に浮かんだ黄砂と下層の大気汚染層が共存し、大気混合によって混合されたためであると考えられ、3 次元的分布が黄砂と大気汚染の混合においても重要であることが示された。

2009 年 10 月、12 月の事例は、それぞれ、秋季、冬季の黄砂事例である。後者は、12 月 25 日にソウルに高濃度の黄砂現象をもたらしたが、いずれも日本への影響は顕著ではなかった。これらの黄砂事例は、オンラインモードの CFORS（気象庁の数値予報データを境界条件に用いた）で良く再現された。

2010 年 3 月の事例は、2002 年の大黄砂にも匹敵する規模の黄砂現象であった。図(1)-5 に、ライダーネットワークで観測した、2010 年 3 月の黄砂消散係数（左）とオンラインモードの CFORS で計算した黄砂消散係数（右）を示す。ここでは、北京、ソウル、福江、長崎、辺戸、長崎、富山、新潟、つくば、仙台、札幌の 11 地点について表示している。図(1)-5（右）より、CFORS で黄砂現象が良く再現されていることが分かる。CFORS で計算された黄砂の分布（地上の黄砂濃度）を図(1)-6 に示す。発生源は、内モンゴルのエジナチ南部付近と推定される。ライダーデーターを見ると、つくば、富山、新潟、松江などでは、濃い黄砂が観測される前の 3 月 20 日にも弱い黄砂が観測されている。CFORS によると、これは、3 月 16 日にやはり内モンゴルのエジナチ南部付近で発生した小規模の黄砂現象によるものと推定されるが、図(1)-5（右）を見るとこの部分は日本上空ではあまり良く再現されていない。

CFORS による推定では、2010年3月18～23日に北緯25～50度の間を通って日本側に輸送された黄砂の総量はおよそ3.4 Tgでこのうちの1.36 Tg（全量の40％）は高度1km以下を通過した。これは、2007年の3月28日～4月4日のイベント（全輸送量9.39 Tg、1 km以下0.98 Tg）に比べると総量では少ないが、1 km以下のみでは大きい。

2010 年 11 月の黄砂は秋の黄砂としては 2002 年 11 月の事例を凌ぐ規模の顕著な事例であった。図(1)-7、-8 に黄砂消散係数の観測データとオンラインモードの CFORS の結果を示す。図に示すように、オンラインモードの CFORS は観測を良く再現され、発生源はモンゴル南部から中国の内モンゴルのゴビ砂漠であることが分かった。さらに RC4 によりライダーネットワークデータの同化を行った結果、主要な発生源が中国、内モンゴルのトングリ沙漠であることが明らかになった。
図(1)-4 （上）2009年3月の事例の15地点におけるライダー黄砂消散係数福江、長崎、松江などで浮かんだ黄砂層が見られる

（下）ライダーによる高度 150 m と 1500 m の黄砂消散係数の時間変化
図(1)-5 2010年3月に、北京、ソウル、福江、長崎、辺戸岬、松江、富山、新潟、つくば、仙台、札幌で観測された地上から高度6 kmの黄砂消散係数（左）とCFORSで計算された黄砂消散係数（右）

図(1)-6 CFORS で計算された黄砂の分布。2010 年 3 月 19 日 00:00JST（左）、3 月 20 日 12:00JST（中央）、3 月 21 日 12:00（右）
図(1)-7 2010年11月に、北京、ソウル、福江、長崎、辺戸岬、松江、富山、新潟、つくば、仙台、札幌で観測された地上から高度6 kmの黄砂消散係数（左）とCFORSの計算結果（右）
図(1)-8 2011年5月に、サインシャンド、ソウル、福江、長崎、辺戸岬、松江、富山、新潟、東京、仙台、札幌で観測された地上から高度6 kmの黄砂消散係数（左）とCFORSの計算結果（右）

## （３）疫学研究のためのライダーデータセットの構築

富山、松江、長崎などの地点についてライダー観測から現在までのデータについて地上付近の黄砂および大気汚染エアロゾルの消散係数のデータセットを構築した。また、前節で述べたように、TEMM WG1で共有された地上デーおよびライダーデータで同化したモデルを用いて、黄砂の重量濃度（TSP、PM10、SPM、PM2.5）と黄砂消散係数の関係を調べた結果、ライダーで得られる黄砂消散係数は小粒子の黄砂（黄砂PM2.5）と良い直線的な相関関係があり、黄砂の健康影響の指標としての利用が妥当であることが裏付けられた（（2）に記述）。

図(1)-9 は、黄砂飛来時の高度 120～270 m の低層における消散係数（黄砂消散係数）と TSP（全エアロゾル）濃度の関係を表したものである。ライダー観測地点 6 カ所（札幌、新潟、富山、つくば、松江、長崎）において、ハイボリュームサンプラーによって得られた TSP の 24 時間平均濃度（$\mathrm{mgm}^{-3}$）とその捕集期間の平均消散係数（$\mathrm{km}^{-1}$）を異なる 7 黄砂事例についてまとめた（詳細は、Shimizu et al. 2011）。大気中の黄砂濃度は黄砂消散係数と良い比例関係が認められ、その変換
係数は平均で $ 1.04\ g\ m^{-1} $ （範囲： $ 0.5\sim2\ g\ m^{-1} $ ）を得た。TSP 濃度が濃い方がその係数範囲が狭く黄砂消散係数との関係の精度が上がる傾向を示した。図中に、OPAC (Optical Properties of Aerosols and Clouds database, Hess et al. 2003) を元に算出したダストや水溶性粒子との変換係数やShaoが報告した視程距離とTSPとの変換係数などを参考表示したのだが、どの地点で観測した黄砂、大気汚染粒子と黄砂の混ざり度によらず、6事例とも参考表示した係数範囲に入り妥当性を裏付けた。大気汚染粒子との混ざり度が高い黄砂ほど、健康への影響が懸念される動物実験結果が得られていることから、大気汚染粒子と混在飛来する黄砂についても、黄砂消散係数によって推定できる可能性があることがわかった。

図(1)-9 黄砂時のライダー消散係数と TSP の関係 Event1-7 : 6 観測点（左上の地点名表示色とシンボル色が対応）の係数値、 シンボルの大きさは黄砂と大気汚染粒子の混在率に比例

（参考）OPAC を元に計算した係数曲線（MITR：風送ダスト、WASO：水溶性粒子（湿度70％）、およびShao1、Shao2の係数曲線：TSPと視程の関係）を例示した。
## （４）大気汚染物質と混合した黄砂の化学特性

大気汚染粒子と混合した黄砂の飛来があることはライダー観測データの解析から明らかになっている。特に化石燃料由来である硫酸イオンや硝酸イオンが黄砂粒子表面に反応補足されることが顕著である。それらイオンの黄砂粒子表面補足量が多くなるとマウスへの投与実験から呼吸器疾患が増悪することが判っている。飛来沈着する黄砂の環境影響について、例えば、海域ではプランクトンの増殖現象や離島や半島の植物生態系の維持に寄与することが知られている。それら生物環境に影響を与える因子としてFeが注目されている。表(1)-1は、TSPとFe濃度の関係を、黄砂、大気汚染粒子との混在黄砂、大気汚染粒子の3区分にまとめたものである。黄砂そのもの

表(1)-1 日本に飛来する黄砂と大気汚染粒子の混ざりと水溶性 Fe

Air mass	TSP ( $ \mu $ g m $ ^{-3} $ )	Total Fe ( $ \mu $ g m $ ^{-3} $ )	Soluble Fe ( $ \mu $ g m $ ^{-3} $ )	Fe Solubility (%)
Kosa	404 (149-509)	16.2 (5.5-20.2)	0.061 (0.034-0.115)	0.46 (0.17-1.00)
Kosa + Pollutant	198 (66-298)	7.0 (1.9-9.6)	0.063 (<0.01-0.114)	0.88 (<0.1-1.24)
Pollutant	100 (83-122)	2.1 (1.7-2.4)	0.060 (0.033-0.126)	2.9 (2.0-5.7)

TSP 測定期間中の空気塊は、ライダー、SPM、 $ SO_{2} $ の観測結果をもとに 3 分類（黄砂、大気汚染粒子と黄砂の混在、大気汚染粒子）した。

に含まれる Fe はほとんど水に溶けないが、大気汚染に由来する酸性イオン成分との混ざりが高くなると水溶性 Fe の割合が高まる。ただし、水溶性 Fe 濃度が高くなるわけではないため、水溶性 Fe 濃度が大気汚染との混在度の指標にはならない。図(1)-10 は、黄砂時に捕集した試料中の人為発生の割合が高い酸性イオン（硫酸イオンと硝酸イオン）の和が TSP 中に占める比率と水溶性 Fe の割合との関係を示したものである。言い換えると、黄砂中の大気汚染粒子との混在率と水溶性 Fe の割合の関係を示した図と見てもよい。大気汚染粒子との混在率が最も高かった TSP 試料では、Fe の水溶性の割合は黄砂のみのケースに比べ 10 倍近く上昇することが判った。大気汚染粒子と黄砂の混在率の変化がもたらす黄砂粒子の化学特性変化による環境影響について注目していく必要がある。

図(1)-10 黄砂時に捕集した TSP 試料中の Fe の水溶性率の変化と酸性イオン混在比の関係

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

ライダーおよび地上観測によるモニタリングネットワークデータが連続して得られ、黄砂現象の定量的な解析が可能となった。また、リアルタイムでデータ処理が行われ予報モデルの同化に利用できるデータの提供が可能になった。
ライダーネットワークを用いたデータ同化手法による過去の事例の解析により、モデルでは考えられていない季節内の植生の成長による黄砂発生量の変化が明らかにされた。これはモデルの高精度化につながる成果でもある。将来的には、大気汚染との相互作用を含む黄砂の健康影響研究や影響評価のためのデータとして、観測データで同化した解析データセットが必要となると考えられるが、本研究はそのための基礎を構成するものである。

ライダーデータで同化したモデルを用いて、ライダー観測から導出される黄砂消散係数と重量濃度（TSP、PM10、SPM、PM2.5）との関係が考察され、黄砂消散係数が黄砂のみのPM2.5と高い相関を持つことが示された。一方、過去の長期間のライダー観測から地上付近の黄砂消散係数のデータセットが構築され、ライダーデータを疫学研究に利用することが可能となった。また、ライダーデータからPM2.5に含まれる黄砂成分を推定する手法が得られた。

## （２）環境政策への貢献

黄砂飛来情報をリアルタイムで提供した。三国環境大臣会合の下の黄砂に関する三国環境局長会合のWG1の活動に貢献し、日中韓およびモンゴルの黄砂モニタリングデータの共有、黄砂飛来モデルの高精度化を推進した。気象庁の黄砂予報モデルのリアルタイムの検証・同化にライダーモニタリングデータを利用するための手法、技術が確立された。

## 6 ．国際共同研究等の状況

(1) Joint Research on Quality Assurance/Quality Control (QA/QC) of the Dust and Sandstorm (DDS) Monitoring Network System in Mongolia and the Data Analysis for early warning implemented by NIES and The National Agency for Meteorology, Hydrology and Environment Monitoring, Mongolia

（２）中国北方地区における砂塵嵐の汚染特徴に関する独立行政法人国立環境研究所と日中友好環境保全センターとの間の共同研究（2010年まで）

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

<論文（査読あり）>

1) Uno I., K. Eguchi, K. Yumimoto, T. Takemura, A. Shimizu, M. Uematsu, Z. Liu, Z. Wang, Y. Hara and N. Sugimoto: NATURE GEOSCIENCE (2009) doi:10.1038/NGEO583.

“Asian dust transported one full circuit around the globe”

2) Eguchi K., I. Uno, K. Yumimoto, T. Takemura, A. Shimizu, N. Sugimoto and Z. Liu: Trans-pacific dust transport: integrated analysis of NASA/CALIPSO and a global aerosol transport model, Atmos. Chem. Phys., 9, 3137-3145 (2009)

“Trans-pacific dust transport: integrated analysis of NASA/CALIPSO and a global aerosol transport model”

3) Hara, Y., K. Yumimoto, I. Uno, A. Shimizu, N. Sugimoto, Z. Liu and D. Winker: Atmos. Chem. Phys., 9, 1227-1239 (2009)

“Asian dust outflow in the PBL and free atmosphere retrieved by NASA CALIPSO and an assimilated dust transport model”