Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
2-2 Changes in the number of foreign residents of Chinese nationals by status

(People)

Year	2011	2012	2013	2014	2015
Total	674,879	652,595	649,078	654,777	665,847
Professor	2,294	2,085	1,963	1,751	1,606
Artist	97	85	79	71	67
Religious Activities	129	85	70	64	75
Journalist	21	30	37	45	46
Highly-Skilled Professional (i)-(a)	152
Highly-Skilled Professional (i)-(b)	799
Highly-Skilled Professional (i)-(c)	8
Highly-Skilled Professional (ii)	12
Business Manager	3,974	4,423	5,057	6,394	8,690
Legal/Accounting Services	6	5	6	5	6
Medical Services	246	310	395	511	758
Researcher	790	664	608	555	475
Instructor	103	84	83	69	68
Engineer/Specialist in Humanities/International Services	56,932	54,461	53,911	55,447	60,504
Intra-company Transferee	5,518	5,257	5,405	5,593	5,615
Entertainer	389	177	147	126	123
Skilled Labor	17,657	19,023	18,139	17,240	16,174
Technical Intern Training (i)-(a)	2,182	1,950	1,616	1,710	1,562
Technical Intern Training (i)-(b)	43,288	43,763	38,955	39,264	33,928
Technical Intern Training (ii)-(a)	1,713	1,729	1,617	1,351	1,340
Technical Intern Training (ii)-(b)	60,418	63,953	64,986	57,768	52,256
Cultural Activities	749	772	689	777	866
Temporary Visitor	5,179
Student	127,435	113,980	107,435	105,557	108,331
Trainee	1,275	444	336	253	257
Dependent	61,481	62,374	61,780	62,599	64,492
Designated Activities	5,374	3,143	4,033	6,624	8,230
Permanent Resident	184,216	191,958	204,927	215,155	225,605
Spouse or Child of Japanese National	51,184	43,771	38,852	36,469	34,010
Spouse or Child of Permanent Resident	8,078	8,803	9,749	11,107	11,889
Long-Term Resident	30,498	27,150	26,240	26,676	26,626
Special Permanent Resident	2,597	2,116	1,963	1,596	1,277
Without Acquiring Status of Residence	654
Temporary Refuge	-
Others	402

$ ^{*} $ “China” in 2011 includes Taiwan, and “China” from 2012 onwards excludes those who were issued the residence cards and special permanent resident certificates and had already been included in “Taiwan” in nationality/region section.
3-1 Changes in the number of new arrivals of the Philippine nationals by status of residence

(People)

Year	2011	2012	2013	2014	2015
Status of Residence
Total	51,006	72,906	96,543	169,985	251,352
Diplomat	156	111	191	232	212
Official	647	604	652	696	869
Professor	26	26	35	40	31
Artist	-	-	-	1	-
Religious Activities	29	24	28	32	40
Journalist	-	-	-	-	-
Highly-Skilled Professional (i)-(a)	-
Highly-Skilled Professional (i)-(b)	1
Highly-Skilled Professional (i)-(c)	1
Highly-Skilled Professional (ii)	-
Business Manager	5	4	1	5	7
Legal/Accounting Services	-	-	-	-	-
Medical Services	-	-	-	3	-
Researcher	7	3	6	6	1
Instructor	22	33	26	45	66
Engineer/Specialist in Humanities/International Services	445	423	445	778	939
Intra-company Transferee	641	669	670	698	714
Entertainer	1,407	1,984	2,680	3,149	3,306
Skilled Labor	53	59	49	64	96
Technical Intern Training (i)-(a)	571	626	746	867	1,043
Technical Intern Training (i)-(b)	3,184	3,638	4,081	6,130	8,875
Technical Intern Training (ii)-(a)	-	-	-	-	-
Technical Intern Training (ii)-(b)	-	-	1	-	-
Cultural Activities	15	23	31	30	40
Temporary Visitor	37,407	57,494	80,113	150,073	227,395
Student	285	322	362	570	770
Trainee	775	733	645	740	603
Dependent	345	372	308	409	526
Designated Activities	221	273	234	273	710
Spouse or Child of Japanese National	2,395	2,508	2,258	2,118	2,050
Spouse or Child of Permanent Resident	186	241	225	235	245
Long-Term Resident	2,184	2,736	2,756	2,791	2,812
3-2 Changes in the number of foreign residents of the Philippine nationals by status

(People)

Year	2011	2012	2013	2014	2015
Total	209,376	202,985	209,183	217,585	229,595
Professor	80	92	90	92	98
Artist	2	-	-	-	-
Religious Activities	228	215	226	225	232
Journalist	1	1	-	-	-
Highly-Skilled Professional (i)-(a)	6
Highly-Skilled Professional (i)-(b)	1
Highly-Skilled Professional (i)-(c)	1
Highly-Skilled Professional (ii)	-
Business Manager	41	38	39	52	55
Legal/Accounting Services	2	2	2	1	1
Medical Services	-	-	2	10	19
Researcher	44	34	33	27	20
Instructor	207	256	280	332	405
Engineer/Specialist in Humanities/International Services	2,843	2,898	2,988	3,454	4,149
Intra-company Transferee	947	1,023	1,120	1,132	1,143
Entertainer	4,188	344	367	436	388
Skilled Labor	302	330	350	376	445
Technical Intern Training (i)-(a)	475	462	496	595	830
Technical Intern Training (i)-(b)	2,925	3,384	3,697	5,818	8,545
Technical Intern Training (ii)-(a)	269	249	281	284	284
Technical Intern Training (ii)-(b)	4,564	4,747	5,603	6,024	8,081
Cultural Activities	18	20	22	23	23
Temporary Visitor	4,290
Student	677	707	780	1,013	1,314
Trainee	308	137	81	123	115
Dependent	2,226	2,253	2,273	2,332	2,533
Designated Activities	2,372	1,863	1,847	1,956	2,542
Permanent Resident	99,604	106,399	111,952	115,857	120,390
Spouse or Child of Japanese National	38,249	33,123	30,561	29,150	27,701
Spouse or Child of Permanent Resident	3,347	3,648	3,889	4,229	4,546
Long-Term Resident	39,331	40,714	42,156	43,997	45,680
Special Permanent Resident	44	46	48	47	48
Without Acquiring Status of Residence	926
Temporary Refuge	-
Others	866
4-1 Changes in the number of new arrivals of Brazilian nationals by status of residence

(People)

Year	2011	2012	2013	2014	2015
Status of Residence
Total	19,694	34,201	28,070	34,241	38,630
Diplomat	47	86	78	57	74
Official	141	200	152	213	181
Professor	8	5	12	8	12
Artist	3	4	4	4	6
Religious Activities	19	26	40	40	20
Journalist	1	-	3	-	-
Highly-Skilled Professional (i)-(a)	-
Highly-Skilled Professional (i)-(b)	1
Highly-Skilled Professional (i)-(c)	1
Highly-Skilled Professional (ii)	-
Business Manager	2	-	2	2	3
Legal/Accounting Services	-	-	-	-	-
Medical Services	-	-	-	-	-
Researcher	2	2	2	3	2
Instructor	3	3	1	9	10
Engineer/Specialist in Humanities/International Services	17	17	38	51	40
Intra-company Transferee	35	74	73	93	43
Entertainer	340	349	357	352	424
Skilled Labor	4	4	3	8	9
Technical Intern Training (i)-(a)	4	2	21	43	12
Technical Intern Training (i)-(b)	-	1	-	-	-
Technical Intern Training (ii)-(a)	-	-	-	-	-
Technical Intern Training (ii)-(b)	-	-	-	-	-
Cultural Activities	22	34	51	80	72
Temporary Visitor	15,177	28,411	23,256	28,123	29,568
Student	121	139	220	415	356
Trainee	277	305	272	284	290
Dependent	122	121	125	157	103
Designated Activities	17	17	11	8	16
Spouse or Child of Japanese National	915	1,067	771	946	1,523
Spouse or Child of Permanent Resident	61	97	71	80	83
Long-Term Resident	2,356	3,237	2,507	3,265	5,781
4-2 Changes in the number of foreign residents of Brazilian nationals by status

(People)

Year	2011	2012	2013	2014	2015
Total	210,032	190,609	181,317	175,410	173,437
Professor	32	28	33	37	35
Artist	11	10	11	10	6
Religious Activities	92	97	111	112	98
Journalist	2	2	5	3	3
Highly-Skilled Professional (i)-(a)	2
Highly-Skilled Professional (i)-(b)	2
Highly-Skilled Professional (i)-(c)	1
Highly-Skilled Professional (ii)	-
Business Manager	28	19	16	11	12
Legal/Accounting Services	-	-	-	-	-
Medical Services	-	-	-	-	-
Researcher	12	11	11	11	8
Instructor	10	15	12	23	28
Engineer/Specialist in Humanities/International Services	119	125	146	180	199
Intra-company Transferee	70	90	96	141	89
Entertainer	140	105	102	114	116
Skilled Labor	52	41	38	34	37
Technical Intern Training (i)-(a)	-	1	-	9	-
Technical Intern Training (i)-(b)	-	1	-	-	-
Technical Intern Training (ii)-(a)	-	-
Technical Intern Training (ii)-(b)	-	-	-	-	-
Cultural Activities	15	27	26	36	35
Temporary Visitor	320
Student	322	312	396	585	533
Trainee	78	33	34	28	23
Dependent	358	326	349	395	398
Designated Activities	114	50	52	48	60
Permanent Resident	119,748	114,641	112,428	111,077	109,361
Spouse or Child of Japanese National	23,921	19,519	17,266	15,565	14,995
Spouse or Child of Permanent Resident	2,043	2,072	2,255	2,404	2,542
Long-Term Resident	62,077	53,058	47,903	44,559	44,827
Special Permanent Resident	21	26	27	28	27
Without Acquiring Status of Residence	433
Temporary Refuge	-
Others	14
## (3) Status of Implementation of Immigration Examination Using Personal Identification Information (2015)

• Number of the implementation of expulsion order

[Nationality/Region]	(People)
R.O.Korea	232
Thailand	191
China	115
Indonesia	98
Taiwan	78
Turkey	49
Philippines	44
Malaysia	40
Pakistan	9
Bangladesh	8
Others	86
Total	950

[Airport $ \cdot $ Seaport]	(People)
Narita Airport	448
Kansai Airport	212
Haneda Airport	130
Chubu Airport	34
Others	126
Total	950

• Number of the implementation of deportation procedures

[Nationality]	(People)
Viet Nam	1
Philippines	1
France	1
Iran	1
Cyprus	1
Nepal	1
Switzerland	1
Sri Lanka	1
Total	8

[Airport]	(People)
Narita Airport	4
Chubu Airport	3
Haneda Airport	1
Total	8
(4) Changes in the Number of Cases of Detection of Forged or Altered Documents

Division	Year	2011	2012	2013	2014	2015
Landing	Passport	105	106	90	117	153
Others	104	81	45	84	91
Total	209	187	135	201	244
Departure	Passport	14	18	8	14	15
Others	3	8	5	1	0
Total	17	26	13	15	15
Total	Passport	119	124	98	131	168
Others	107	89	50	85	91
Total	226	213	148	216	259

(Cases)
2016 Immigration Control

December 2016

Immigration Bureau, Ministry of Justice, Japan

〒 100-8977 1-1-1 Kasumigaseki, Chiyoda-ku, Tokyo
2016

IMMIGRATION CONTROL
循環型社会形成推進科学研究費補助金 総合研究報告書概要版

・研究課題名＝訪問看護における在宅医療廃棄物の適正処理

· 研究番号＝（K2014），（K2149），（K22074）

· 国庫補助金精算所要額（円）=6,210,000

· 研究期間（西暦）=2008～2010

· 研究代表者名 = 池田行宏（近畿大学）
## ・本調査の背景と目的

### 1. 背景

訪問看護ステーションは、介護保険や健康保険に基づく訪問看護事業を行っており在宅医療を支援する重要機関である。訪問看護に伴い生じる在宅医療廃棄物は、法律上一般廃棄物に該当することから、市町村が処理責任を負っているが、現実は多くの市町村が在宅医療廃棄物のうち注射針を受け入れていないほか、それ以外の通常感染性が考えられないビニールバッグ類等についても、感染性の可能性が皆無ではない等の理由により受け入れられていないケースが見受けられる。図1は在宅医療廃棄物の処理ルートを表した図である。

図１　在宅医療廃棄物処理ルート

現在の日本では、このように、在宅患者を取り巻く機関を通じて、様々な処理ルートが存在している。現状では様々な立場から研究が進められているが、どのルートがよいか結論は得られていない。そこで、今回私が研究対象とするのは、この中でも太い矢印で示されたルート、すなわち訪問看護ステーションを介するルートである。このルートは、在宅患者が唯一、自ら排出する労から解放される手段である。在宅患者は QOL 向上のために在宅療法を選んでいるのだから、処置後の廃棄物のことで悩まされているは、何のためにサービスを受けているかわからなくなる。当然発生する廃棄物処理は、サービスを提供する側の責任であると考える。訪問看護ステーションの
看護師は当然のことながら、在宅患者宅を訪れるので、指導する医療従事者として最良だと考える。一方都市部では公共交通機関を利用して訪問する場合も想定されるので、全国一律にこのルートがよいとは思えない。都市部では逆に一般廃棄物への適切な排出ツール、排出方法を考えることが得策なのかもしれない。今回全国規模での調査を行うことにより、地域によって訪問形態、時間等が違っているということが浮かび上がる可能性がある。現在のところ在宅医療廃棄物処理に関する訪問看護ステーションを対象とした研究では、費用負担や患者の負担、患者教育といった項目が挙がっており、一定の成果が得られているものの、まだ決着を見ていない。さらに、在宅医療患者の増加と共に訪問看護ステーションは年々増加し、最近では設置主体が医療系法人以外の事業所も増えてきている。こうした背景から、在宅医療廃棄物の適正処理ルート、処理マニュアルの提案は急務だと考えられる。これらの理由から在宅医療廃棄物の適正処理を推進するためには排出源である在宅医療に直接かかわる訪問看護ステーションを中心とした対策が最も効果的であると考え、今回の調査に至った。

### 2. 目的

本研究では訪問看護ステーションにおける感染性廃棄物の処理・訪問看護中の取り扱い等問題となる点を抽出し、訪問看護ステーションにおける在宅医療廃棄物を適正に処理するための方策を提案することを目的とする。

## · 調査対象と方法

### 1. 調査対象

社団法人訪問看護事業者協会に 2008 年 4 月時点で登録されている訪問看護ステーション 2020 事業所を対象に無作為抽出により抽出した。地域別事業所数は表 1 のようになった。

表 1 第 1 回調査の対象事業所数

地区	事業所数
北海道・東北	227
関東・甲信越	471
東京	217
東海・北陸	248
近畿	427
中国・四国	187
九州・沖縄	243
計	2020
### 2. 調査方法・内容

自記式アンケートを郵送により行った。回答は所長クラスの看護師が行うように案内をした。質問項目は、訪問看護ステーションの開設時期、設置主体、看護師数、訪問件数、訪問手段、医療廃棄物の収納容器、訪問時の回収、回収した廃棄物の行き先、処理費用負担、患者宅での医療廃棄物についての指導、在宅医療廃棄物処理の改善点（問題点）、自由筆記であった。

回収したアンケートは順次電子化し、設置主体別、ステーションの規模（訪問件数）別、訪問形態別の分析を行った。

## · 結果

### 1. 調査事業所の基本的特性

郵送 2020 部のうち未着で返送されたものは 55 部であった。郵送の完了した 1965 事業所のうち 1309 事業所から回答があった（66.6%）。閉鎖または業務を行っていない事業所は 26 事業所であった（表 2）。開設時期の平均は 1998 年、常勤看護師数は 3.78 人、非常勤看護師数は 2.88 人、1 か月当たり延べ訪問件数は 375 件であった（表 3）。

表 2 調査対象事業所

内容	度数	割合(%)
回収された数	1309	66.6
内、閉鎖・業務を行っていない事業所	26
内、結果解析対象事業所	1283

表3 対象事業所の基本的特性

平均值±標準誤差
開設時期	1998.8 ± 0.1
常勤看護師数	3.78 ± 0.06
非常勤看護師数	2.88 ± 0.09
訪問軒数／1 か月	375.4 ± 6.8
図２ 設置主体別割合

設置主体は医療法人が560事業所（43.6%）、福祉法人が102事業所（8.0%）、株式会社・有限会社等が206事業所（16.0%）、社団法人が202事業所（15.7%）、財団法人が56事業所（4.4%）地方公共団体が41事業所（3.2%）、その他が116事業所（9.0%）であった（図2）。

主な訪問手段は 89.1%が自動車、21.9%が自転車であった（表4）。

表4 主な訪問手段

種類	事業所数	割合(%)
自動車	1143	89.1
自転車	281	21.9
バイク	74	5.8
公共交通機関	20	1.6
### 2. 解析対象事業所全体における結果

以下は今回調査した訪問看護ステーション全体における結果である。設置主体、地域別、訪問手段別の結果は製本版に示される。

## 2 ．1 在宅医療廃棄物の回収状況

44.0%の事業所が全ての在宅医療廃棄物の回収を、35.4%の事業所が一部の在宅医療廃棄物の回収を、あわせて79.4%の事業所が医療廃棄物の回収を訪問時に行っていた（図3）。

図3 訪問時に在宅医療廃棄物を回収しているか

回収を行っていない医療廃棄物で多く見られたのはチューブ、カテーテル類、インシュリン注射の針、であった。回収していないものについては 47.5％が、患者自身が持参。19.8％が、行政が回収。1.8％が、業者が回収、12.2％は主治医が回収していた（表5）。
表5 訪問看護時以外の回収手段

方法	度数	割合(%)
患者自身が持参	609	47.5
行政が集める	254	19.8
業者が集める	23	1.8
主治医が回収	156	12.2

## 2 ．2在宅医療廃棄物回収時の問題点

訪問時の回収について困っていること（複数回答可）については39件（3.0%）が廃棄物が重い、374件（29.2%）が自分がケガをしないか心配、176件（13.7%）が患者がケガをしないか心配、356件（27.7%）が臭い、579件（45.1%）が次の訪問先まで持っていかないといけないという内容であった（表6）。その他の回答では「呼吸器のルートの廃棄についてどこが持ち帰るか困ったことがある」。「針やチップ等を回収するが、病院になかなかもって行けずステーションにたまってしまう」。というものであった。

表6 訪問時の回収で困っていることは

内容	度数	割合(%)
廃棄物が重い	39	3.0
自分がケガをしないか心配	374	29.2
患者がケガをしないか心配	176	13.7
臭い	356	27.7
次の訪問先までもっていかないといけない	579	45.1

## 2 ．3 回収した在宅医療廃棄物の行先

回収した医療廃棄物は 274 事業所（21.4%）が業者委託、779 事業所（60.7%）が母体等に持参していた（表7）。その他で最も多かったのは主治医に返納であった。

表7 回収した医療廃棄物は

方法	度数	割合(%)
業者委託	274	21.4
母体等に持参	779	60.7
### 2.4 处理费用负担

処理費用負担はステーション負担が 193 件（15.0%）、母体負担が 819 件（63.8%）、自治体負担は 11 件（0.9%）であった（表 8）。その他では主治医が負担が一番多かった。

表8 処理費用負担は

度数	割合(%)
ステーション	193	15.0
設置母体	819	63.8
自治体	11	0.9

## 2 ．5患者宅での指導と在宅医療廃棄物の分別状況

96.3％が訪問時に患者宅で医療廃棄物について指導・助言を行っていた。（図4）指導内容では家庭内での保管方法が一番多く、次いで分別方法、排出先であった（表9）。

図４ 訪問時に患者宅で指導・助言を行ったことはあるか
表9 患者宅での指導内容

度数	割合(%)
家庭内での保管方法	1018	79.3
分別方法	982	76.5
排出先	641	50.0

患者宅における分別状況は表 10 のようになった。全く分別されていないはごく少数（1.2%）で、分別されていないときはあるものの多くの家庭で正しく分別されていた。

表 10 患者宅での医療廃棄物分別状況

状況	度数	割合(%)
分別されている	847	66.0
分別されていないときがある	360	28.1
まったく分別されていない	16	1.2
把握していない	40	3.1

## 2 ．7在宅医療廃棄物処理における改善点

在宅医療廃棄物についての改善点で平均点の高かった項目は医療廃棄物収納容器（4.49 点）訪問時の医療廃棄物取り扱い（4.63 点）、在宅医療廃棄物処理マニュアル（4.54 点）であった（表 11）。

表 11 在宅医療廃棄物処理における改善点

内容	点数 ±標準誤差
医療廃棄物収納容器	4.49±0.02
訪問時の医療廃棄物取り扱い	4.63±0.02
処理費用負担	3.96±0.03
訪問時以外の医療廃棄物取り扱い	4.24±0.03
業者委託後の適正処理確認	3.91±0.03
在宅医療廃棄物取り扱いマニュアル	4.54±0.02

### 3. 現地調査による看護師からの意見

ここでは、現地調査により得られた意見、提案等を示す。実際に現場で働かれている看護師の意見であるので、大いに参考になる。詳細は製本版に示す。

・利用者によって主治医が違うため、その主治医が病院か診療所かなどによっても扱いが違う。

・訪問看護事務所が廃棄物を受けおうのが本来の事なのか疑問に思いながら持ち帰る
事が多い。本来は指示書をだしている医療機関が回収方法を指導し、回収すべきではないかと考える。

・開業医の先生で患者さんの針を受け取ってもらえない所があり、当院の母体病院で処理している。

・自治体にて処理法が違っています（以前調べたことあり）広報の徹底にも差があり。

・医師の往診時、医療廃棄物が発生した場合は家族に指導して頂きたい（一般ゴミで出されていた家族があった）。

・一般ゴミで捨てる事が可能な廃棄物も回収している部分があります。分別の区別のわかる資料等あったら良いと思います。又、点滴抜針等、家族に依頼する時がありますが、安全に廃棄物の処理の保管が心配になる事がある（ステーションが回収するまでに数日かかる場合等）。

・医療安全が重要とされる中、在宅利用者に向けてのマニュアルが少ないように思う。個別性を含めた資料を作る必要がある

・医療機関によって指導内容が異なる。また市町村によっても異なるためSTとしての統一は難しいのではと考える。

数多くの意見は次のように大別できるのではないかと考えた。①マニュアルの必要性。②医師の理解不足。③行政の理解不足。④家族への教育。⑤処理費用負担。これらの項目をクリアしていくことが、在宅医療廃棄物適正処理につながることが明らかになった。

## 考察と結論

今回の調査は訪問看護ステーションにおける在宅医療廃棄物を適正に処理するための方策を提案することを最終目標とし、現状を把握するための調査であったが予定通り成功を収めたといえる。まず、アンケートの回収率であるが、66.6％と疫学調査の成功基準である60％を上回った。これは、調査対象が訪問看護ステーションであり回答は関心の高い看護師が行ったということが大きく寄与すると考えられる。サンプル数からもわかるように得られた結果は日本の訪問看護ステーションの状況をよく反映している。現地調査でも明らかになったが、それぞれの事業所のおかれている状況のケースが多く、日本全体として1つの提言を行うのは不可能である。それぞれの事業所において、他の事業者がどのような工夫をされているかを見る、自分が問題にしていることは他の事業所では問題になっていない、アンケートを通して医療廃棄物を考える機会になった等の効果があり、参加された事業所には非常に有意義な調査であった。この調査で得られた結果は、今後、各事業所が医療廃棄物処理に関して困った時に、必ず役立つものと期待される。
# Title: The actual state of home-care waste disposal at home-visit nursing in Japan

Research representative: Yukihiro Ikeda

Affiliation: Kinki University

Abstract: I conducted a questionnaire survey with the aim of figure out the problems involved in the disposal of infectious waste at home-visit nursing stations, in its handling during nursing-care home visits, etc. From among the home-visit nursing stations registered at the National Association for Home-visit Nursing Care, 1,965 stations were selected at random, and questionnaires were sent to them. Nurses at 1,309 stations (66.6%) responded to the survey. After excluding 26 stations that were closed, an analysis of the remaining 1,283 stations was made. It was found that 79.4% of the nurses recovered medical waste from the patients' homes when they visited them. The most frequently observed supplies not recovered were injection needles, tubes and bags. It is mentioned that a home nursing station has various problems characteristically according to the area, parent company, the situation as showing in the last free opinion from visiting nurse. I thought that these opinions may be classified broadly into following main five categories. 1. Necessity of manual. 2. Lack of understanding of doctors. 3. Lack of understanding in municipalities. 4. Education for family. 5. Financial burden for disposal. The results obtained in this study, the future at troubled about the medical waste disposal; each must be expected to help. Key words: medical waste, home-visit nursing, home-care waste disposal
課題名 RFf-1101 溶融塩電解精製による太陽電池用Siのリサイクルおよび製造方法の開発

課題代表者名 大石 哲雄 （独立行政法人 産業技術総合研究所 環境管理技術研究部門 金属リサイクル研究グループ）

研究实施期间 平成22～24年度

累計予算額 10,530千円（うち24年度4,680千円）

予算額は、間接経費を含む。

本研究のキーホ陽電池、リサイクル、高純度シリコン、溶融塩電解、電解精製ワード（5～10個以下程度）

## 研究体制

（１）溶融塩電解精製による太陽電池用Siのリサイクルおよび製造方法の開発（（独）産業技術総合研究所）
## 研究概要

### 1. はじめに（研究背景等）

太陽電池はエネルギー問題のみならずCO₂排出量削減の点からも期待されているが、太陽電池がこれらの問題に実質的に寄与するためにはより広範な普及が不可欠である。現在太陽電池の主流は結晶系Siを用いたものであり、これは発電効率や信頼性、安全性の面で他の太陽電池を大きく上回っているためである。さらに、上記の広範な普及を考慮すれば資源量が豊富なSiを原料としている点も重要である。その反面、結晶Si太陽電池はコスト面で他の方式に劣っており、特に太陽電池用の高純度Si（以下SOG-Si、純度：>99.9999%）の製造コストが問題視されている。一方、太陽光発電協会の試算によると今後廃棄される太陽電池は2015年ごろに1千トン／年、2020年に1万トン／年に達し、その後も指数関数的な伸びが見込まれている。ここで廃棄されるのは主に結晶Si太陽電池であるが、そのリサイクル技術はまだ確立していない。したがって、廃太陽電池からSiを低コストかつ効率的にリサイクルする、あるいはSOG-Siを安価に製造する技術の確立は、低炭素社会実現や廃棄物の適正処理等の環境問題の解決と経済の両立、さらには環境ビジネスにおける国際競争力強化に大きく貢献すると考えられる。

技術的側面から見ると、太陽電池モジュール中のSiは基本的に高純度であり、含まれる不純物も意図的に添加した数種類に限られる。したがって、これら特定の不純物に特化した高純度化プロセスがあれば、廃棄される太陽電池から高純度Siを容易にリサイクルできると考えられる。一方、SOG-Siの製造方法については、現在Siemens法と呼ばれる工程を核とした方法が主であり、これはSi純度の面では極めて優れているが、エネルギー多消費で生産性が低く、結果として製造コストが高いという欠点がある。そのため、現行法に代わり得る新プロセスの研究が世界各地の大学や企業等において基礎レベルからパイロットプラントレベルまでの様々な段階で進められている。本研究で検討する溶融塩電解を用いた方法もその一つであり、大幅な低コスト化や高生産性といった特長が期待されるが、Si純度の達成が当面の大きな課題となっている。

## 2 ．研究開発目的

上述の背景から、本研究ではSiを低コストかつ効率的にリサイクルするプロセスとして溶融塩を用いた新規な電解精製法を検討する。プロセスの詳細は後述するが、Cu-Si液体合金に不純物を含むSiを溶解して陽極とし、Al-Si液体合金を陰極として溶融塩中で電解精製を行う。両電極に液体合金を用いることで、従来の溶融塩電解でしばしば問題になっていた電解浴からの汚染を大幅に低減できるうえ、連続化および工業化が容易である。また、精製効果が十分高ければ安価で低純度なSiから高純度Siを製造する方法としても期待できる。ただし、これまでの研究では原理的な確認に留まっており、不純物挙動などの不明な点が多いため、本研究では以下の課題に取り組んだ。

他の手法で除去が困難とされる B、P や、それ以外の主要な不純物と予想される Ag、Ti、Mg を中心に電解中の不純物挙動を把握する。

模擬試料や廃太陽電池パネルから回収した Si、あるいは市販の低純度 Si を用いて電解精製を行い、不純物との分離性を評価する。

一方で、リサイクルプロセスとしての実用性を考慮する上で環境負荷の定量評価は不可欠であり、そのためには将来的な需給予測および現行プロセスと比較した本プロセスの環境負荷評価などが必要である。そこで、いくつかのシナリオを想定し、本プロセス導入による環境負荷低減効果を概算した。

### 3. 研究開発の方法

## （1） 溶融塩電解精製

本研究で検討するSiのリサイクルおよび製造プロセスの概念図を図1に示す。本プロセスでは、使用済み太陽電池から回収されたSiあるいは安価な低純度Siを、陽極となるCu-Si液体合金に入れて系内に導入する。陽極ではSiとSiより卑な（イオン化し易い）元素のみが溶解し、Siより貴な（イオン化しにくい）元素が陽極内に濃縮する。電解浴中にはSiとSiより卑な元素が混在するが、陰極での析出は貴な元素から優先的に起こるため、Siが選択的に析出する。これらの結果、Siのみが陽極から陰極に移動し、不純物は陽極あるいは浴中に留まることになる。この電解により得られたSi濃度の高いAl-Si液体合金を次の偏析工程に送り、部分的に冷却することで高純度のSiを晶出させる。同時に、Si濃度の低下したAl-Si液体合金が得られるため、これを電解精製の陰極として再利用する。
図1 溶融塩中でのSiの電解精製およびSi回収方法の概念

先述のように、本プロセスについて原理的な確認は行っているが、実際の不純物挙動は不明であった。また、電流効率や適用可能な電流密度等も明らかにする必要がある。そこで、下記のように実際の太陽電池モジュールからSiを回収して分析するとともに、電気化学測定や熱力学計算を行い、問題となる不純物を特定した。さらに、回収したSiセルおよび市販の低純度Siを用いた電解試験を行い、精製効果を評価した。

## 1 ）太陽電池モジュールからのSi回収と濃度分析

実際に大手メーカーの太陽電池モジュール2点を購入し、解体・分析した。解体方法の詳細は割愛するが、最終的にはSiセルを埋包している樹脂(エチレンビニルアセテート)を燃焼させて除去し、セルを回収した。回収したSiセルはそのままの状態あるいは微粉砕した状態でGD-MSにより分析した。

## 2 ）電解精製実験

電解精製実験には図2に模式的に示した装置を主に用いた。陰極は純Alからスタートし、電解の進行とともにSi濃度の高いAl-Si合金になる。陽極は目的に応じて太陽電池モジュールから回収したSiや市販のSiとCuを別途合金化させたものを用いた。いずれの合金も、実験温度（1000℃）において単一の液相になる組成範囲で使用し、これらは絶縁性のBNるつぼに入れて炭素棒あるいはW線でリードを取った。参照極には、先端の閉じたBN保護管にAlおよび電解浴を入れ、W線でリードを取ったものを用いた。電解浴はモル比で2.7：1となるようNaFとAlF_{3}を混合させたものをベースとし、これにAl_{2}O_{3}やSiO_{2}を適宜添加した。また、図2の装置構成は実験室規模での取扱いが容易などの利点も多いが、原理図（図1）に示したような3層で電解装置を構成できれば、設置面積が小さくなるうえ既存のAl電解精製装置を

図2 電解精製実験で主に用いた電解セルの模式図
転用できるなど、実用化に際してメリットが多い。そこで、図3に示した電解セルを用いた実験も行った。ここでは比重の管理が重要であり、Al-Si＜溶融塩＜Cu-Siの序列に保つ必要がある。Cu-Si合金の比重は十分高いため問題ないが、一般的な溶融塩とAl、およびAl-Si合金の比重は2～3 g/cm³であり、浴組成を工夫する必要がある。そこで、いくつかの浴組成で予察的な検討を行った上で、有望な浴を用いて電解精製実験を行った。

図3 電解精製実験（3層）に用いた電解セルの模式図

## （2） 環境負荷評価

本プロセスについて、ライフサイクルアセスメント（LCA）とマテリアルフロー解析（MFA）を用いて環境側面から、その有効性を検討した。

LCAでは太陽光発電システムの提供するサービスを機能単位とし、図4で与えられるシステム境界において、太陽光発電システムのライフサイクルにおけるエネルギー消費量を評価した。本プロセスの省エネルギー効果を評価するため、Siがリサイクルされていない現状シナリオ（現状）に加えて、本製造プロセスのみが導入されるシナリオ（製造）、本リサイクルプロセスのみが導入されるシナリオ（リサイクル）両プロセスが同時に導入されるシナリオ（混合）を設定した。そして、各シナリオにおけるライフサイクルエネルギー消費量を推定した。

製品または技術単体の評価に優れたLCAは、評価対象製品の市場がすでに飽和している場合、そのま

図4 太陽光発電システムのシステム境界
ま当該製品を受容する社会全体の評価と近似できる。しかし、太陽光発電システムのように普及途中段階の製品の場合、時間軸を明示して製品の普及・廃棄過程のダイナミクスを考慮するMFAの方がより社会全体での環境評価に優れている。そこで、MFAを用いて、太陽光発電システムの今後の普及・廃棄過程を反映したエネルギー消費量を推定した。さらに、LCAと同様に本プロセスの導入シナリオによるライフサイクル全体での省エネルギー効果を評価した。

### 4. 結果及び考察

## （１）太陽電池モジュールからのSi回収と濃度分析

実際に大手メーカーの太陽電池モジュール2点を購入し、解体・分析した。取り外し可能なものを除去したのち、Siセルを埋包している樹脂（エチレン酢酸ビニル）を燃焼させてセルを回収した。回収したSiセルは塩酸で処理し、溶液をICP-AESで、残ったセルをそのままの状態あるいは微粉砕した状態でGD-MSIにより分析した。これらの分析結果と、参考として金属級Siと太陽電池用Siの基準値を表1にまとめる。この結果から、太陽電池から回収したSiは、Alに次いでAgやPb濃度が高い点が特徴的であり、金属級Siの主要な不純物であるFeやMnなど多くの不純物濃度は低いことがわかった。別途行った熱力学計算や電気化学測定では、この不純物元素群のうち、太陽電池に特有のAgやPbは電気化学的挙動がSiと大きく異なり電解精製で高い分離性が期待できること、電解浴中の存在形態によってはTi, B, Pなどと十分に分離できない恐れがあることが示された。

表1 太陽電池モジュールから回収した15 cm角Siセルの分析結果

[Unit: ppmw]
Fe	Al	Mn	Ti	V	Ni	B	P	Ag	Pb
表面付近	17	270	0.23	300	0.03	5.5	87	0.2 wt%	Matrix	0.15 wt%
全体*	0.65	10wt%	< 0.01	33	0.02	0.04	2.8	54	1 wt%	30
金属级Si	3000	450	150	130	120	55	5.4	48	< 0.5	< 0.1
太陽電池級Si	<0.1	<0.1	---	<0.1	---	---	0.1~0.3	<0.1	---	---

$ ^{*} $ 洗浄液のICP-AES結果と合算

## （2） 電解精製実験

次に、本プロセスによる精製効果を検証した。まずは不純物構成の異なるSi、すなわち市販の金属級Si、高純度Si（純度99.9999%）および太陽電池モジュールから回収したSiセルを塩酸処理したものの3種を用いて比較実験を行った。ここでは、これらのSiと比較的高純度のCu（99.99%）を用いてCu-Si合金を作成してアノードとし、カソードにも高純度のAl（99.9999%）を用いて電解精製を行った。電流効率は多少下がるものの、比較的安定して電解が可能な2A（約0.3 A/cm²）の条件において約10時間通電し、得られたカソード（Al-Si合金）をそのままGD-MSにより分析した。測定結果をまとめたものを表2に示す。GD-MS分析は半定量分析であるため、例えばBの結果のように値が比較的近い場合は有意な差とは言い難い。今回の測定では重要な元素のいずれも大きな差異を生じなかったことから、出発物質の不純物濃度よりも他の要素、例えばBNるつぼや黒鉛るつぼ、電極、電解浴中の不純物の影響が支配的であったと判断される。この値をもとに十分な議論はできないが、一つ明らかになったのは、太陽電池モジュールから回収されたSiセルに特徴的な不純物として挙げられるAgやPbといった元素のカソード中の濃度が、他のSi源を使った場合と同様だった点である。あまり強い根拠とは成り得ない

表2 各種Siを用いて得られたカソード(Al-Si合金)のGD-MS分析結果概要

B	P	Ti	Mn	Fe	Cu	Ag	Pb
Siセル	300	2.2	< 0.01	2.8	150	42	=< 2	< 0.5
高純度Si	240	0.95	< 0.01	1.6	95	39	=< 1	< 0.5
金属級Si	240	1.2	< 0.01	0.55	35	50	=< 2	< 0.5
が、この結果は本プロセスがAgやPbに対して一定の精製効果を持つことを示唆している。

続いて、電解精製により得られたCu-Si合金からSiを回収して本プロセス全体の精製効果を評価した。ここでは、太陽電池モジュールから回収したSiセルと、現行の高純度Si製造プロセスの出発原料に用いられている金属級Siを出発物質とし、それとCuを合金化したものをアノードに、カソードに高純度Alを用いて電解精製実験を行った。なお、合金ではなくSiの状態で回収するため、比較的電流効率の高かった3Aの条件で電解を行った。電解後のAl-Si合金から偏析したSiを収集してGD-MSにより分析した結果を、実験に用いた金属級Siの結果と併せて表3に示す。表2に示した結果と同様、Si源の影響はそれほど顕著ではないが、ZrやAl以外の元素濃度は太陽電池モジュールから回収したSiセルを用いた場合の方が全般に低い値を示した。なお、もう一方の投入原料である金属級Siの分析値と比較すると、一部の例外を除いて高い精製効果が確認された。ここで注意が必要なところは、本プロセスでは溶融塩電解と偏析の両工程に精製効果がある点であり、表3に示した値はこの両者の影響を受けている。Al-Si合金からのSi偏析工程については森田らの報告例があり、精製Si中の不純物分析（Fe, Ti, P）の報告値を参考までに表3枠外に記載した。条件が異なるため単純比較できないが、FeとTiは報告値よりも低い値を示しており、これは電解精製の効果によるものと考えられる。Pのみは報告値より高い値を示した。現段階でこの理由は明らかでないが、おそらくリードに用いた炭素棒由来のコンタミか、偏析条件の差によるものと考えられる。一方、金属級Siよりも濃度が上がった元素としてCu、B、Cl、Na、Kが挙げられる。BはBNるつぼ由来、NaとClは結晶を洗浄する際に用いた試薬由来と考えられるが、Kは不明である。Cuは金属級Siの方で高い値が検出された。これは陽極由来とも考えられるが、電解中の陽極電位はCuの酸化が起こる領域には至っていないことから考えにくいうえ、太陽電池モジュールから回収したSiのケースでは2ppmw以下であるなど、現時点では不明な点が多い。なお、太陽電池モジュールから回収したSiでは先述のようにAgおよびPbの挙動が重要になるが、これらの値は比較的低く、精製効果は高いと判断される。

全般に、現時点での不純物濃度は太陽電池級Siの基準値からは程遠いが、これは電解浴にもともと含まれる不純物、電極やるつぼなどの電解セルを構成する材料由来のものも多いと考えられる。したがって、本プロセスの精製効果を正確に評価するには比較的大型の電解セルを用い、プロセス図にあるようにAlを循環利用するなどの実験が不可欠であるが、これは本プロジェクトで実施できる範囲を逸脱するので今後の課題としたい。

表3 各種Siを用いて得られたSi粒子のGD-MS分析結果概要

元素	Fe	Al	Mn	Ti	V	Ni	Ca	P	Cu	Mg
金属級Si	3000	450	150	130	120	55	50	48	14	9.5
Siセル使用	2.5	500	0.04	0.31	0.04	0.39	< 0.5	4.5	1.9	< 0.05
金属級Si使用	2.2	360	0.15	0.31	0.06	0.33	3.5	3.8	560	2.8

元素	Zr	B	S	Cl	Na	Sn	Ag	Pb	Bi	K
金属級Si	7.2	5.4	0.55	0.3	0.09	< 0.5	< 0.5	< 0.1	< 0.05	< 0.05
Siセル使用	0.26	250	0.41	~ 10	0.64	< 0.5	=< 0.4	< 0.1	< 0.05	< 0.1
金属級Si使用	0.06	330	0.6	30	35	< 0.5	< 0.2	< 0.1	< 0.05	2.4

## （3） 環境負荷評価

## 1 ）LCA結果

3 （2）で設定した現状、製造、リサイクル、混合の各シナリオに対する太陽光発電システムのライフサイクルエネルギー消費量を推定した。現状シナリオでは、太陽光発電システムのライフサイクル全体において87,000MJのエネルギー消費量が必要とされる結果が得られた。エネルギー消費量の内訳を見ると、多結晶Si製造が55％を占め、モジュール製造の33％が続く。この結果から、多結晶Si製造を代替する本プロセスの高い省エネルギー効果が期待できる。他のシナリオ評価結果を見ると、本製造プロセスを導入する製造シナリオで56,000MJのエネルギー消費量が推定され、現状シナリオに対して36％の省エネルギー効果が見込まれる。また本リサイクルプロセスを導入するリサイクルシナリオのエネルギー消費量は72,000MJとなり、18％の省エネルギー効果が期待できる。さらに、製造プロセスとリサイクルプロセスを同時に導入する混合シナリオの結果は53,000MJで39％の省エネルギー効果が推定された。製造シナリオに対して、リサイクルシナリオの省エネルギー効果が半分程度になる理由として、太陽電池モジュール製造段階におけるSi歩留りの低い点が挙げられる。つまり、太陽電