Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
を想定した。実験に用いた粘土粒子懸濁液は1 Lで、固液比が1:200であった。強磁性線として線径0.2 mmのSUS430のワイヤーをハルバッハ磁石の最も磁場の強い部分に設置し、そこに流速2 cm/sで懸粘土粒子懸濁液を流した。ハルバッハ磁石の最大磁束密度は1.4 Tであった。

### 4. 結果及び考察

## (1) 土壤からの粘土・セシウムの効率的な分離条件の解明

小型空気揚土式洗浄装置を用い、飯舘村と川内村の土壌の洗浄実験を実施した。飯舘村の土壌は、10～14％が懸濁土壌として分離され、この土壌からは洗浄前の土壌の2倍近いγ線が検出された。一方、67～81％が大きな粒子で構成される排出土壌となり、この土壌からは洗浄前の土壌の60％前後のγ線しか検出されなかった。川内村の土壌も、12％が懸濁土壌として分離され、この土壌からは洗浄前の土壌の2.7倍ものγ線が検出された。一方、70％が排出土壌となり、この土壌からは洗浄前の土壌の70％前後のγ線しか検出されなかった。この結果は、放射性セシウムが、粘土やシルトなどの細かな粒子に付着しやすい性質を表している。しかし、本法による洗浄によって、砂礫分（排出土壌）の放射線量が、期待していたほど低下しておらず、放射性セシウムの大半は、懸濁土壌よりも、排出土壌に残存している結果となった。

川内村の洗浄前の土壌の2mm以下の粒子は、放射線濃度83,000 Bq/kg-dry以上を示し、それ以上の粒径のものは、40,000 Bq/kg-dryを下回った。洗浄排出土壌は、いずれの粒径でも洗浄前よりも放射線濃度が低下しており、2mm以下の大きさの粒子はいずれも60,000 Bq/kg-dry以上を示した一方、それ以上の粒径のものは20,000 Bq/kg-dryを下回った。そこで礫分に弱く吸着しているセシウムの存在を想定し、排出土壌を $ K_{2}CO_{3} $ 水溶液で洗浄したところ、セシウムは殆ど除去されなかった。そのため、特にセシウムを強く吸着するとされている粘土成分が、団粒構造中の有機物に強く吸着していると推定された。排出土壌中には、少量ではあるが、75μm以下の粒子も含まれていたことから、今回用いた小型分級装置の性能が不十分であったため、砂礫中には本来は混入しないはずの粘土粒子が混入していたことも考えられる。これらの結果から、今回の川内村鍋倉土壌によるに、団粒構造を形成しやすい土壌では、空気揚土式土壌洗浄のみでは、土壌中の放射性セシウムを分離することは困難であるといえる。

## (2) 空気揚土攪拌式洗浄装置を用いた汚染土壤の洗浄方法の開発

装置を福島県飯舘村に設置し、セシウム汚染土壌の洗浄実験を実施した。笹薮から採取した土壌は、投入量を20kgにまで増加させたが、元の重量の45～47%に相当する洗浄処理土壌が得られた。洗浄処理土壌の粒径は、75μm以下のものが大幅に減少し、粘土・シルト分の大半が懸濁成分となり、約50%相当の土壌が処理水槽に移動したと考えられた。セシウム137濃度は、洗浄前は18,800Bq/kgと高濃度であったこともあり、洗浄処理した土壌の濃度は低下したものの、4,800～5,220Bq/kgであった。一方、処理水槽の懸濁土壌は35,900～49,500Bq/kgと極めて高濃度であった。洗浄前の土壌に含まれていた量を100%とした物質収支では、セシウム137は、洗浄処理土壌に12～13%しか残らず、90%弱が懸濁土壌とともに水相に移行したと考えられた。

一方、駐車場から採取した土壌は、投入量を30 kgにまで増加させても、装置内における土壌の攪拌状況は良好であり、投入した土壌の71～86％が洗浄処理土壌として回収され、10～30％が処理水槽に懸濁土壌として分離された。洗浄処理土壌の粒径は、75 μm以下のものがやはり減少しており、粘土・シルト分の大半が懸濁成分となったと思われる。土壌中のセシウム137濃度は、洗浄前は6,160 Bq/kgであったが、洗浄処理した土壌は期待通りに1,100～2,200 Bq/kgにまで濃度が低下し、処理水槽の懸濁土壌は28,300～70,300 Bq/kgと極めて高濃度であった。セシウム137は、洗浄処理土壌に14～26％しかセシウムが残留していないことが明らかとなった。一方、処理水槽の懸濁土壌には、63～78％に相当するセシウム137が含まれている結果となった。

飯舘村での実証実験後、土壌洗浄装置を川内村に移設した。農道から回収された土壌にはセシウム137が1,000 Bq/kg-dry含まれていた。この土壌中で75 μm以下の粒子は1.8%を占めており、この微小粒子にセシウム137は3,400 Bq/kg-dryと高濃度に含まれていた。86%が重力沈降によって洗浄処理土壌として回収され、計算によると、この土壌のセシウム137濃度は570 Bq/kg-dryと低いことが示唆された。一方、処理水に移行した懸濁粒子を凝集沈殿させた後、乾燥脱水機による処理によって得られた脱水ケーキには、元の土壌の43%のセシウム137（7,800 Bq/kg-dry）が含まれており、元の土壌の10%の重量に減量化することができた。脱水ケーキの含水率はわずか12%であった。なお、洗浄処理後の土壌には、洗浄前よりも75 μm以下の粒子の比率がわずかながら増加した。この一因として、農道から採取したこの土壌に含まれる団粒構造の一部が、洗浄過程において細かく砕かれたことが、考えられる。また、凝集沈殿をする前にサイクロン分級を行った。大きな懸濁粒子はアンダー水に、細かな粒子はオーバー水に分離され、オーバー水に分離された土壌粒子のセシウム137濃度は、アンダー水に配分されたものよりも、わずかではあるが、やはり高かった。オーバー水中の土壌粒子を凝集沈殿後、回収された脱水ケーキ（含水率13%）は、元の土壌の重量の10%に相当し、元の土壌の30%のセシウム137（5,400 Bq/kg-dry）が含まれていた。しかしながら、アンダー水に分離された土壌粒子にも、元の土壌の21%のセシウム
137(3,800 Bq/kg-dry)が含まれていた。

川内村の道路側溝から回収された土壌を洗浄装置に湿重量20 kg投入した。この土壌にはセシウム137が7,300 Bq/kg-dryと高濃度に含まれていた。この土壌中で75 μm以下の粒子は4.2%を占め、この微小粒子にセシウム137は17,000 Bq/kg-dryも含まれていた。洗浄処理土壌は元の土壌80%の重量に相当し、セシウム137の45%が残存した。一方、処理水に移行した懸濁土壌を凝集沈殿させ、乾燥脱水によって得られた脱水ケーキ（含水率12%）には、元の土壌の46%のセシウム137（24,000 Bq/kg-dry）が含まれており、元の土壌の14%の重量に減量化することができた。洗浄処理後の土壌には、洗浄前よりも75 μm以下の粒子（粘土・シルト）の比率がわずかながら減少していた。また、凝集沈殿の上澄水と脱水ろ液のセシウム137濃度は、それぞれ4.3 Bq/L、15 Bq/Lと低濃度であり、付近の河川水（5 Bq/L）と同程度であった。このことからも、土壌粒子から水中へのセシウム137の脱着量は、極めて少量であることが示唆された。また、凝集沈殿の前にサイクロン分級を行ったところ、やはりアンダー水に分離された土壌粒子のセシウム137濃度はオーバー水に配分されたものよりも低く、元の土壌の29%に相当するセシウム137が回収された。回収された脱水ケーキ（含水率13%）は、元の土壌の重量の5%に相当し、元の土壌の21%のセシウム137（31,000 Bq/kg-dry）が含まれていた。

以上のように小型の洗浄装置を用いてセシウムが高濃度に含まれている粘土成分を回収し、管理対象とする土壌を減容化することが実証できた。さらに川内村では、サイクロン分級によって、セシウム137濃度の極めて高濃度な微粒子を回収できることが示された。しかしながら、土壌の種類によっては、その減容化の効率は高くない場合があるといえる。小型実験装置で洗浄した土壌と異なり、本実験に用いた飯舘村の土壌は駐車場のものであり、有機物含有量が少なかったと考えることができる。このような場合は土壌粒子が団粒構造を形成しにくく、粘土粒子と砂礫・シルト粒子を比較的高精度に分級することができ、その結果、線量低減と減容化に成功したと考えられる。

## (3) 水相からのセシウムの回収方法の開発

各種の吸着材へのセシウムの飽和吸着量を測定した。塩化セシウムの溶液 pH は約 7（〜6.8）程度であった。吸着材として広く利用されているアルミノケイ酸塩の 1 種であるゼオライトに加え、磁化ゼオライトや磁化プルシアンブルーも、水相のセシウムをよく吸着した。これらの吸着剤の飽和吸着量は、実際のセシウム濃度（ppt レベル）を想定すれば十分な吸着量と言える。比表面積は通常のシリカゲルが最も大きく、ゼオライトや磁化ゼオライトはその約 1/50 であった。ゼオライトは、表面積がシリカゲルより小さいにもかかわらずセシウムを多く吸着する性質を持っていることが分かった。また、面積は最も少ない石英が、単位表面積当たりの吸着量が最も多かった。粘土鉱物以外で土壌中で大きな割合を占め、特に砂れきの主成分となっている石英、長石のセシウム吸着量は低く、吸着したものも弱い相互作用で吸着しており、容易に脱離しやすいことから、本手法によって粘土分を分級することはセシウム分離のために有効であることが示された。

磁気アルキメデス法を用いたさらなる汚染土壤の減容化実験を実施した。試料回収率は88%、放射線バランスが104%であった。投入試料に対し、磁性細線に捕捉された粒子は、2倍以上の線量を示し、捕捉された粒子に放射性物質が濃縮された。一方、通過物はセシウムを強く吸着しない粘土粒子を多く含むと考えられるが、実際には10%程度線量が低減したのみであった。この理由としては、粘土鉱物は表面積が大きいため、セシウムを吸着しにくい反磁性の粒子にも、セシウムが弱く吸着されているのではないかと考えられる。また、有機成分による土壌粒子の凝集も、もう一つの要因として考えられる。また、本手法での減容化率は30%強程度にとどまった。これは、それぞれの土壌中の粘土鉱物の構成比に依存するため、空気揚土攪拌式洗浄装置による洗浄、およびその後のサイクロン分級と合わせての一連の処理による減容化率が十分なものであれば問題はないと考えられる。実用化に向けて、より分離精度を高め、通過分の線量を埋戻しできるレベルにまで低減させるには、土壌中でのセシウムの詳細な動態を調査し、前処理や分離方法などを工夫していく必要がある。

### 5. 本研究により得られた主な成果

## (1) 科学的意義

土壤中の放射性セシウムの多くが粘土に強く吸着していることを利用して、湿式分離による高精度な土壌分級を飯舘村と川内村で行い、大幅な線量の低減と、汚染土壌の減容化が行えることを明らかにした。このことは、空気揚土攪拌装置を用いて物理的な剪断力を与えることによって、砂礫表面に付着した粘土も取り除くことが可能であることを示しており、また従来の分級手法よりもコンパクトな装置で、土壌分級、凝集沈殿、脱水までの一連の作業が可能であることが示され、工学の観点からも意義のある成果が得られた。一方、団粒構造が発達した土壌には、排出土壌に粘土が残ってしまい、酸洗浄によっても十分なセシウムの溶出効果が得られず、本手法の適用が困難であることも示唆された。このことは除染プロセスをより簡易にするための基礎技術として実用的なシステム構築に貢献できると考えられる。また、セシウムを強く吸着する粘土粒子は常磁性であり、その他の
粘土粒子は反磁性であることを利用し、磁気アルキメデス法によるセシウムの濃縮と減容化の可能性が示された。また、一般的にはセシウムの吸着剤の吸着能は、セシウムの脱離に有効であると考えられている酸性溶液や塩溶液中で著しく低下することが分かっているが、固液比や酸濃度を調整することで、吸着能の低下を最小限に抑えることができた。さらに、脱離溶液に土壌を分散した状態に強磁性を付与した吸着剤を添加し、セシウムの脱離と吸着を同時に行うことを試み、その結果、土壌と強磁性吸着剤の共存条件下でも、土壌から吸着剤へとセシウムが移行することが確認された。このことは除染プロセスをより簡易にするための基礎技術として実用的なシステム構築に貢献できると考えられる。

## (2) 環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

モーバイルでコンパクトな装置であることを活かし、大阪大学、福島県飯舘村、川内村にて、除染・減容化のためのパイロットシステムを構築し、実際の汚染土壌を対象として稼働を行い、土壌の性質に依存するものの、実用に耐え得る除染と減容化の効果を定量的に確認することができた。このように、恒久的な施設を建設するのではなく、除染が終了すると次の地点に移動できるような除染システムの開発が、迅速で、効率的、経済的な除染が可能になると期待される。このような手法を用いて被曝線量をさらに低減（1mSv/年に近づける）することを目指している。高度化したシステムが完成すれば、地域の安全確保が可能となり、復興支援につながる。さらには、福島県に設置される中間貯蔵施設での減容化技術へとも発展させることが可能である。

### 6. 研究成果の主な発表状

## (1) 主な誌上発表

## <査読付き論文>

1) S. IGARASHI, F. MISHIMA, Y. AKIYAMA, and S. NISHIJIMA: Physica C, 494, 221–224 (2014)

2）西嶋茂宏:応用物理,82,575-578(2013)

「磁気分離による環境浄化 超電導磁気分離による汚染土壤減容化の試み」

## (2) 主な口頭発表 (学会等)

1）西嶋茂宏：第13回全国市町村土壤净化法連絡協議会 第13回全国大会（2012）

「下水道の放射能汚染の考え方一下水道の役割ー」

2）関谷一輝、吉田有輝、桑原裕紀、五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第11回 磁気力制御・磁場応用 夏の学校（2012）

「磁気分離法を用いた土壤中のセシウム除染に関する研究」

3）西嶋茂宏、秋山庸子、三島史人：第86回 秋季低温工学・超電導学会（2012）「磁気分離法を用いた放射性物質の土壌からの除去に関する研究」

4) S. IGARASHI, N. NOMURA, F. MISHIMA, Y. AKIYAMA, S. NISHIJMA: (ISS2012) 25th International Symposium on Superconductivity, Tokyo, Japan (2012)

“Fundamental study on cesium decontamination from soil by using superconducting magnet”

5）桑原裕紀、関谷一輝、吉田有輝、五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、原田和生、平田収正、西嶋茂宏：日本放射線安全管理学会第11回学術大会（2012）

「土壌中のセシウムの挙動に関する研究 -その1:セシウムの脱離－」

6）吉田有輝、桑原裕紀、関谷一輝、五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、原田和生、平田収正、西嶋茂宏：日本放射線安全管理学会 第11回 学術大会（2012）

「土壌中のセシウムの挙動に関する研究 一その2：セシウムの吸着一」

7) S. NISHIJIMA, M. IKE, S. SODA, Y. AKIYAMA, Y. YASAKA, T. HIGASHI, The 16^{th} SANKEN International Symposium 2013, The 11th SANKEN Nanotechnology Symposium, Sustainable Society – After the Nuclear Power Plant Accident (2013)

"Study of volume reduction for cesium contaminated soil"

8) 西嶋茂宏: 第10回智の木協会イヴニングトーク(2013)
「東北大震災の爪痕－放射能汚染を考える－」

10）西嶋茂宏:平成25年(創立125周年記念)電気学会全国大会(2013)「超電導磁気分離を用いた除染の可能性」

11）野村直希、五十嵐亨、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第87回 2013年度春季低温工学·超電導学会（2013）

「磁気力制御を用いた土壤の除染に関する研究」

12）野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第2回環境放射能除染研究発表会（2013）「磁気力制御を用いた土壌の除染に関する研究」

13）西嶋茂宏:第1回電気学会「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会除染と磁気分離・超電導技術シンポジウム(2013)

「超電導を利用した土壌除染の可能性」

14）惣田訓、池道彦、西嶋茂宏、東利保、舟橋彌典：第50回下水道研究発表会（2013）「沈砂洗浄装置を応用したセシウム汚染土壌の減容化装置の基礎開発」

15）西嶋茂宏:低温工学・超電導学会 東北・北海道支部 第18回超電導・低温若手セミナー(2013)「超電導磁石を利用したDDSと除染の研究」

16）野村直希、桑原裕紀、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第12回 2013年度磁気力制御・磁場応用夏の学校（2013）

17) S. NISHIJIMA: The 4th International Forum on Magnetic Force Control, Osaka, JAPAN (2013) "The superconducting magnetic force control technologies for industrial applications"

18) N. NOMURA, F. MISHIMA, Y. AKIYAMA, and S. NISHIJIMA: The 4th International Forum on Magnetic Force Control, Osaka, JAPAN (2013)

“Study on decontamination of contaminated soil by Magnetic separation”

19）西嶋茂宏:日本技術士会 近畿本部主催講演会(2013)「磁場を用いた福島汚染土壤の除染に関する研究」

20）西嶋茂宏：日本リスクマネジャネットワーク主催セミナー日本における『環境問題』に対する取り組み方とは？「放射能汚染」の現状と今後のあり方-(2013)

「土壌汚染に関する「除染」についての現況」

21）惣田訓、森本成樹、池道彦、東利保、西嶋茂宏：第50回環境工学研究フォーラム（2013）「飯館村における空気揚土攪拌式洗浄装置を用いたセシウム汚染土壌の減容化の実証試

22）惣田訓、森本成樹、大槻宗司、堀出文男、橋本卓典、池道彦、山下学、東利保、西嶋茂宏：第48回日本水環境学会年会（2014）

「福島県における空気揚土攪拌式洗浄装置を用いたセシウム汚染土壌の減容化の実証試験」

23) S.SODA, S. MORIMOITO, M. IKE, T. HIGASHI, and S. NISHIJIMA: 3R International Scientific Conference on Material Cycles and Waste Management (2014)

“Volume reduction of radiocesium-contaminated soil by air-lift soil washing process: A feasibility study in Iitate village 2013”

### 7. 研究者略壓

課題代表者:西嶋 茂宏

大阪大学工学部卒業、工学博士、現在、大阪大学工学研究科教授

研究分担者

1）池道彦

大阪大学工学部卒業、現在、大阪大学大学院工学研究科教授

2）矢坂裕太

室蘭工業大学工業化学科卒業、現在、大阪大学環境安全研究管理センター講師

3）惣田訓

大阪大学工学部卒業、現在、大阪大学大学院工学研究科准教授
## 4 ）秋山庸子

岡山大学工学部卒業、現在、大阪大学大学院工学研究科講師
5ZB-1204 空気揚土攪拌式洗浄装置を用いた放射性セシウム汚染土壊の減容化方法の開発

（１）空気揚土攪拌式洗浄装置を用いた放射性セシウム汚染土壌の減容化方法の開発

大阪大学

大学院工学研究科 西嶋 茂宏

池 道彦

惣田 訓

秋山 庸子

環境安全研究管理センター 矢坂 裕太

平成24～25年度累計予算額：45,673千円

（うち、平成25年度予算額：16,797千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

放射性セシウムによる汚染土壤の減容化を目的とし、小型でモーバイルな特徴を有する空気揚土攪拌式洗浄装置を開発した。放射性セシウムは、主に土壤表面の粘土に吸着しているため、水とともに攪拌し、微小粒子を分離することが汚染土壤の減容化の理想的な方法である。水中に懸濁させた放射性セシウムを高濃度に含む粒子は、凝集沈殿法や磁気分離法などによって回収する。洗浄後の土壤は、放射線量が十分に低いことを確認し、原位置に埋め戻す。本方法の開発のため、3つのテーマを設定した。（1）土壌からの粘土・セシウムの効率的な分離条件の解明では、10 Lの小型洗浄装置を用い、福島県飯舘村の庭土と川内村の山土を対象とし、汚染土壤の減容化の基礎実験を行った。その結果、汚染土壤の減容化の原理が確認された一方、大きな土壌粒子にも放射性セシウムが付着していることも明らかとなった。（2）空気揚土攪拌式洗浄装置を用いた汚染土壤の洗浄方法の開発では、100 Lの洗浄装置を飯舘村に設置し、笹薮と駐車場のセシウム汚染土壤を対象とし、湿重量10～30kgの土壌を30分間洗浄することによって、放射性セシウムを高濃度に含む微小粒子と低濃度に含む大粒子に土壌を分離できた。その後、装置を川内村に搬送した。農道と側溝から回収した汚染土壤を対象とし、土壌洗浄、サイクロン分級、凝集沈殿、脱水までの一連の処理によって、放射性セシウムを高濃度に含む微小粒子を回収できることを示した。（3）水相からのセシウムの回収方法の開発では、硝酸やヨウ化カリウムによって粘土からセシウムを溶出させ、磁化ゼオライトや磁化プルシアンブルーによって吸着できることを示した。また、磁気アルキメデス法により、放射性セシウムを吸着した常磁性粘土を回収できることを明らかとした。以上のようにパイロットシステムを構築し、土壌の性質に依存するものの、汚染土壤の減容化の効果を確認することができた。

## [キーワード]

土壤洗净、減容化、放射性セシウム、磁気分離、凝集沈殿、脱水、サイクロン分級
### 1. はじめに

## (1) 放射性物質による土壌汚染の現状

東京電力福島第一原子力発電所の周辺の土壌は，2011年3月11日の事故によって飛散した放射性物質によって汚染されている $ ^{1)} $ 。国際放射線防護委員会(ICRP: International Commission on Radiological Protection)により定められている一般公衆の線量限度は1 mSv/yearであり $ ^{2)} $ 、空間線量率が20～50 mSv/yearの地域が居住制限区域、50 mSv/year以上が帰宅困難区域となっている $ ^{3)} $ 。震災3ヶ月後時点の放射性物質で汚染された土地の推定面積から発生する汚染土壤の量を概算したものを表(1)-1に示す $ ^{4)} $ 。除染作業にともなって発生する汚染土壤の量は、8000 Bq/kg以上の土地について除染を行い、表土5 cmの剥ぎ取り処理を行った場合、約1.2億m $ ^{3} $ となる。これは、一般廃棄物の最終処分場に今後埋め立て可能な量を表している残余容量に相当する量である。現在の国の除染方針では森林の除染については明確にされておらず、除染作業者の被曝の観点からも森林の除染は行われない可能性が高い。しかし、農地だけが除染対象となる場合でも1000万m $ ^{3} $ を超える大量の汚染土壤が発生することになる。そのため、汚染土壤の減容化技術が必要とされている。

汚染土壌を含めた除染の基本方針は、「平成二十三年三月十一日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う原子力発電所の事故により放出された放射性物質による環境の汚染への対処に関する特別措置法」（特措法）に定められている。土壌の除染計画の具体的な目標は、この特措法に従って定められている $ ^{5)} $ 。環境省は特措法に定められた基本方針に基づき、年間追加被曝線量が20 mSvを超える地域を除染特別区域、年間追加被曝線量が1～20 mSvの地域を汚染状況重点調査区域と定めている。平成25年1月時点で、福島県内の東京電力福島第一原子力発電所周辺の地域は、除染特別区域に、福島県、宮城県、岩手県などの東北地方の一部が汚染状況重点調査区域に指定されている $ ^{6)} $ 。除染特別区域は国が主体となって除染を行い、汚染状況重点調査区域は国の指導の下、地方自治体が除染を行う地域とされている。汚染状況重点調査区域は平成25年1月時点で101の市町村が指定されており、そのうち92の市町村は除染計画の策定がなされ、残りの9市町村では除染計画の策定が完了していない。

除染は2つの段階に分けられ、ここでは一次除染と二次除染と定義する。一次除染は線量の高い汚染地域で表土剥ぎ取りや天地返しを行い、汚染地域の空間線量を低減することを目的としている。回収した汚染土壤は適切な安全管理のもとで保管する必要がある。二次除染は、汚染土壤の保管に至るまで間に、セシウムを主とする放射性物質の濃縮による低線量土壤の埋戻しと汚染土壤の減容化を行うことを目的としている。除染計画が策定された地域においては、すでに一次除染が行われている。学校を初めとする公共施設やインフラ設備などについては先行的な除染が行われてきたことから、既に90%以上の除染が完了している。一方、個人の住宅や農地等については未だ除染の完了していない地域が多くみられる。また、一次除染により集められた土壤やその他の放射性廃棄物の一時的な保管場所となる仮置き場は十分に確保されておらず、二次除染の具体的な手法やその後の管理施設となる中間貯蔵施設の建設の具体的な工程も、ようやく定まりはじめたところである。

現在の除染において、いくつか問題点が存在しており、そのため除染作業は計画通りに進んでいない。その問題の一つは、仮置き場の確保が困難であることである。除染に伴い発生する放射性廃棄物および土壌が大量であり、それに見合った保管スペースも広大となるためである。環境省は市町村又はコミュニティ毎に仮置き場を持つことが現実的であるとの見解を示している。実
際の除染においては、除染現場での保管と市町村またはコミュニティ毎に設けられた仮置場での保管の2つの手法がとられている。現場保管はコミュニティ内の仮置き場の確保までの一時的な保管場所として考えられているが、いまだコミュニティ内に仮置き場を確保できている地域は少なく、現場保管の期間の延長が生じるなど、住民からの反発が多い。

また汚染土壌から放射性セシウムを取り除き、線量を下げようとしても、粘土鉱物からセシウムを脱離することが困難であるという問題がある。これは、表土剥ぎ取り等の簡易除染により集められた汚染土壌を対象とした二次除染の際に問題となっている。粘土鉱物のセシウム固定作用が強力であり、セシウムの脱離には大量のエネルギーの投資が不可欠となっている。現段階において、コスト、安全性、環境負荷などの観点からみて、十分に条件を満たした除染方法は確立されていないといえる。さらに、個々の除染・保管技術が効率的に連携できていないということも問題となっている。これは、除染を実行する団体、除染方法や保管方法の開発を行う研究機関、除染に関する指導や除染技術のとりまとめを行う行政の間で、現在進行型の情報共有が十分でないために生じた問題であるといえる。このような問題点の解決を図るためには、土壌中の放射性セシウムの存在状態を把握し、対象となる土壌に適した手法を用いて、汚染土壌のさらなる減容化を図る必要がある。

土壤の放射線濃度 [Bq/kg]	面積 [km²]
8000 ~ 96000	2373 km² (農地26.5%、森林62.6%)
96000 ~	490 km² (農地20.4%、森林68.5%)

表(1)-1 震災3か月後時点の汚染された土地面積 $ ^{3)} $
## （２）土壌中での放射性セシウムの存在状態

除染を行うに当たり、まず必要な情報は土壌中での放射性セシウムの存在状態である。土壌は、粒径の大きい順に砂礫（粒径2～0.02mm）、シルト（0.02～0.002mm）、および粘土（0.002mm以下）に分けられる。粒径の小さいシルト・粘土分では、セシウムを固定できる表面積が大きい $ ^{7} $ 。実際に、福島県内の土壌ではシルト・粘土分に放射線量で80%程度の放射性セシウムが吸着していることが報告されている $ ^{8} $ 。福島県内の土壌中のシルトおよび粘土の割合は共に10%程度であるため $ ^{9} $ 、それらを選択的に取り除くことで、大幅な線量低減が可能である。シルトは主に石英、長石、雲母、その他の造岩鉱物であり、粘土の大部分は粘土鉱物、含水酸化鉱物である。シルト・粘土に吸着された放射性セシウムは移行性が小さく、95%は表層0～2.5cmに保持されているため $ ^{10} $ 、2.5cm以上の表土剥ぎ取りによる除染が有効であるといえる。

特にセシウムを強く吸着するのは、粘土鉱物である。粘土鉱物とは層状ケイ酸塩鉱物を意味し、その構造に依存して、図(1)-1に示すように1:1型と2:1型に分類される。1:1型層状ケイ酸塩鉱物は、主にケイ素と酸素からなる四面体シートと主にアルミニウムと酸素からなる八面体シートにより単位層が構成される。四面体シート表面には酸素原子、八面体シート表面には水酸基が存在するため、単位層同士の層間は水素結合によって結合している $ ^{11} $ 。一方、2:1型層状ケイ酸塩鉱物の単位層は図(1)

)-1 に示すように 1 枚の八面体シートを 2 枚の四面体シートが挟み込むようにして構成される。この場合、単位層同士の層間は四面体シート表面の酸素原子同士が接しているため、水素結合は生じず、層間はファンデルワールスカにより結合している $ ^{12} $ 。土壌に存在するセシウムイオンの多くは土壌中で負電荷を有する粘土鉱物に吸着される。粘土鉱物において、セシウムイオンを吸着する負電荷は、pH変化により粘土鉱物表面に発現する変異電荷と、2:1型粘土鉱物の構造に由来し、層間に生じる永久電荷の2種類がある。それぞれの負電荷で吸着されたセシウムの一部は、カリウムイオンやナトリウムイオンとのイオン交換によって抽出することができる $ ^{13} $ 。しかし、セシウムの吸着形態によっては、粘土鉱物からセシウムを抽出することは難しい。セシウムの抽出が困難な吸着形態は、層間に生じる永久電荷により生じ、粘土鉱物の層間への閉じ込めと、風化に伴い層の端部が膨潤することによって生じるセシウム固定サイトへの固定の2種類に分類できる。一般に固定されたセシウムをイオン交換によって抽出するのは、吸着されたセシウムを抽出する場合と比べて困難である。

粘土鉱物によるセシウム吸着形態の分類を図(1)

)-2 に示す。まず変異電荷による粘土鉱物表面へのセシウムイオンの吸着について述べる。粘土鉱物の構造末端、すなわち粘土鉱物表面では、酸素はケイ素と結合せず負の原子価を1つ有している。したがって粘土鉱物は溶液中で、負の原子価が水素イオンを引き付け、水酸基を生成することになる。この水酸基は酸性溶液中ではプロトン化して正に帯電し、塩基性溶液中では脱プロトン化して負に帯電する。溶液pHによって正負が変化するこの電荷を変異電荷と呼び、セシウムイオンは陽イオンであるため、負の変異電荷に吸着される。次に、永久電荷による吸着について述べる。2:1型層状ケイ酸塩鉱物はその生成過程において、四面体シートのケイ素（Si^{4+}）の一部がAl^{3+}、Fe^{3+}等のイオン、八面体シートのアルミニウム（Al^{3+}）の一部が、Fe^{2+}、Mg^{2+}等のイオンに置き換わる。この反応を同形置換と呼び、その結果、各シートの正電荷が不足し、層間
に永久電荷が生じることにより、負に帯電するため、陽イオンであるセシウムイオンが吸着される。

永久電荷による吸着は、同形置換による正電荷の不足が、四面体シートと八面体シートのどちらにおいて、主として生じるかによって、さらに分類できる。主として四面体シートで不足している場合と主として八面体シートで不足している場合では、セシウムイオンの吸着強度が異なる。まず主として八面体シートで正電荷が不足している場合、図(1)

)-1 に示すように四面体シートで不足している場合に比べ、負電荷の発現部位が層間から離れている。したがってセシウムイオンは、層間に弱く吸着される。このときセシウムイオンはイオン半径が大きく、水和エネルギーが小さいため、主に脱水和した状態で吸着される $ ^{14} $ 。

一方、主として四面体シートで正電荷が不足している場合、図(1)-1に示すように八面体シートで不足している場合に比べ負電荷の発現部位が層間に近い。したがってセシウムイオンは、層間に強く吸着される。このときセシウムイオンは主に脱水和した状態で吸着される $ ^{14} $ 。ここでさらに多くのセシウムイオンが層間に吸着すると、セシウムを介して静電気力によって四面体シート同士が引き寄せられ、さらに四面体シートの持つ形状的な特徴がセシウムイオンの吸着強度に寄与するようになる。図(1)-1に示すように四面体シートには半径約0.13 nmの空孔が存在しており、セシウムイオンを介して閉じることで、上下の空孔が合わさった空孔ができる。セシウムイオンはイオン半径が約0.19 nm $ ^{15} $ であるため、層間においてセシウムイオンを介して、この空孔に固定される。以上、変異電荷による粘土鉱物表面へのセシウムイオンの吸着、2:1型層状ケイ酸塩鉱物の層間へのセシウムイオンの吸着・固定の形態について述べたが、1:1型層状ケイ酸塩鉱物の層間へのセシウムの吸着・固定は、シートの電荷不足が少ないため、ほとんど生じないと報告されている $ ^{16} $ 。

次に固定サイトへのセシウムの固定について述べる。負電荷の発現部位が四面体シートにある2:1型層状ケイ酸塩鉱物の一部は、図(1)-3に示すように、層間の空孔にもともとカリウムイオンを固定しており層間が開かないため、セシウムイオンが吸着されない。しかし、このカリウムイオンは鉱物の風化により層間から放出されるため、図(1)-3に示すように風化に伴い層の端部が膨潤する。セシウム固定サイトとは、この閉じた層間と膨潤した層間の間にある領域を指す。この領域はFrayed edge site（FES）と呼ばれ、セシウムイオンがFESに到達した場合、図(1)-3に示すように、セシウムイオンは脱水和した状態で空孔に固定され、膨潤しかけた層間が再び閉じる。これによってセシウムイオンは固定されるため、土壌成分に強く吸着したセシウムイオンは、FESを有する鉱物に集中することになる。通常の農地土壌はセシウムを最大で0.1～1.0 mol/kg吸着でき、このうちFESが占める吸着量は2％以下である $ ^{17} $ 。しかしながら、8000 Bq/kgの放射能汚染土壌におけるセシウム存在量は10～11 mol/kgであるため、FESがセシウムの固定に占める割合は高いと考えられる。

最後に層間への閉じ込めにより固定されたセシウムと、FEDに固定されたセシウムの抽出に関して述べる。どちらのセシウムも半径約0.13 nmの空孔に脱水和した状態で固定されているが、イオン半径が約0.15 nmのカリウムイオンとアンモニウムイオンもこの空孔に入ることが可能であるため、セシウムは一度空孔に固定されても、固定された量の1000倍量のカリウムイオン、500倍量のアンモニウムイオンを添加することにより、抽出可能とされている $ ^{18} $ 。しかし、高濃度の
カリウムイオンやアンモニウムイオンを添加すると層間が崩壊し、セシウムイオンを抽出できなくなるという報告も存在する $ ^{19} $ 。

以上のことから，土壌中では粘土鉱物，特に2：1型粘土鉱物にはセシウムが強固に吸着する性質がある。わが国の低地土壌における粘土組成を図(1)-4に示す $ ^{20} $ 。カオリン鉱物は1：1型であり，それ以外の鉱物は，比較的セシウムを吸着しやすい2：1型である。福島県のほか東北地方のグラフから，粘土鉱物のうち6割以上が2：1型粘土鉱物となっているため，粘土鉱物にセシウムが強く吸着していることが予想される。ただし，実際の土壌においては，砂礫表面には微細な粘土鉱物が付着していることが実汚染土壌の顕微鏡観察結果より確かめられている。

図(1)-1 1:1 型層状ケイ酸塩鉱物と 2:1 型層状ケイ酸塩鉱物の模式図.
図(1)-2 土壌のセシウム吸着形態の分類.

図(1)-3 Frayed edge site の模式図.
原図：農業環境研究成果情報 第13集（平成8年度成果） わが国の低地土壤における粘土鉱物組成の類型化と地域的特徴

図(1)-4 わが国の低地土壌における粘土鉱物組成.
## （３）分級によるセシウム汚染土壌の減容化理論

図(1)-5に示すように土壌から粘土を分離し、回収することができれば、汚染土壌の減容化が可能となる $ ^{21,22} $ 。すなわち、放射性セシウムを高濃度に含む少量の粘土粒子のみを管理対象とし、洗浄した砂礫は、放射線量が低いことを確認した上で、元の場所に戻したり、セメントの骨材などに利用することが現実的である。日本原子力研究開発機構が実施した「福島第一原子力発電所事故に係る避難区域等における除染実証業務」の「除染技術実証試験」においても、大手ゼネコンやプラントメーカーによって、据付型の大型の土壌分級装置による汚染土壌の減容化が試みられている $ ^{23} $ 。

土壌へのセシウムの吸着の主な傾向として、比表面積の大きい細粒分ほど多くのセシウムを吸着し、粘土鉱物による吸着は強固で安定であることが知られている。同一の吸着機構においては、吸着可能なサイトを多く有する物質ほど、多くのセシウムを吸着できる。したがって、土壌を構成する物質のうち、シルトや粘土などの細粒分へセシウムが濃縮されやすい。

各粒子は完全球形であり、かつ密度が同じと仮定した場合の礫（2mm～）、砂（0.02～2mm）、シルト（0.002～0.02mm）、粘土（～0.002mm）の比表面積の関係を、代表粒子半径を用いて表2に示す。ここで、rは代表粒子半径(mm)、Sは表面積(mm²)、ρは密度(g/mm³)、Vは体積(mm³)とし、礫を1とした場合の単位重量あたりの表面積を表3に示す。シルト・粘土分の比表面積が大きく、これらにセシウムが多く吸着されることが予想される。実際の土壌においては、粒径の大きい砂礫が地層表層部に多く、シルト・粘土分が下層部に多いため、土壌中の礫、砂、シルト、粘土の重量比を加味すると、比表面積の比率以上に砂礫に吸着されるセシウムは存在すると考えられる。

一方、多くの場合、粘土鉱物は層状のケイ酸塩化合物であり、シリカ四面体シートとアルミナ八面体シートから構成される。粘土鉱物を構成するケイ素やアルミニウムは鉄やマグネシウムなどの価数の異なる他のイオンとしばしば置換される。これにより粘土鉱物の構造内部の電荷バランスが崩れ、不足した電荷を補うために土壌環境中の陽イオン（主にカリウムなど）を層間に取り込む。この層間の陽イオンとセシウムが置換されることで、セシウムが粘土鉱物に強固に取り込まれる。さらに粘土鉱物の中でも、雲母系の鉱物はセシウムに対し高い選択性を持つ吸着サイトである FES を有する。この高い選択性は、粘土鉱物中の負電荷の発現部位が層間から近く、吸着されたセシウムとの静電的相互作用により層間が閉じることに起因するとされている。

これらの特徴から、土壌に沈着したセシウムの多くはシルト・粘土分にその多くが存在していると予想され、砂礫分とシルト粘土分を分級することによる効果が期待される。さらに、砂礫分は粘土鉱物のような高い選択性を有したセシウム吸着サイトを有していないことから、砂礫に吸着したセシウムは、他の陽イオンにより置換可能な形態である可能性が高い。本研究では、基本的には分級のみで減容化することを想定しているが、分級後の砂礫分に残留したセシウムは容易に溶出可能であると考えられるため、場合によっては分級と洗浄を組み合わせることで土壌の再利用や埋め戻しにむけた効果的な除染が可能であると考えられる。

目標とする放射能濃度は、クリアランスレベルである100 Bq/kg以下とするのが適切と考えられる。しかし、実際に化学処理や熱処理を用いずに100 Bq/kg以下を達成することは困難が予想される。そこで、埋め戻し等を行なう際には、事故由来の放射性物質を含まない土壌を混合することで2倍に希釈することによってクリアランスレベルを達成することを想定し、200 Bq/kgを目
標値とした。分級による減容化効果は土壌の質に大きく影響される。日本では細粒分、砂分、砂礫分の質量割合及び液性限界、塑性限界によって土壌の分類がなされており、図(1)-6に示すように礫粒土、砂粒土、細粒土および高有機質土に大別される。そこで、それぞれの土壌構成成分の放射能濃度と計算に用いた比表面積比をそれぞれ表(1)-2にまとめた。原土の放射能濃度は8,000 Bq/kgと仮定した。

ここでは、簡単のためにすべての粒子のセシウム吸着機構は同じであり、粒子の表面積に比例して均一に吸着すると仮定した。単位重量あたりの表面積は、礫の最大粒径を10 mm、粘土の最小粒径を1 μmと設定し、礫分においては1 mm毎粒径の異なる粒子が等比率で存在し、砂、シルト、粘土分においては各成分中に、1 μm毎粒径の異なる粒子が等比率で存在すると仮定した。具体的には、砂の場合では、75～2000 μmの範囲を1 μm間隔で1926分割し、それぞれの単位重量あたりの表面積を計算し、平均値を取ったものを表(1)-3に示した。

次に、代表的な3種の土質を例に、それぞれの場合の分級効果を求めた。具体的には、まず表(1)-2で示した単位重量あたりの表面積から各成分の表面積を求めた。各成分の表面積 $ S_{礫} $ 、 $ S_{砂} $ 、 $ S_{シルト} $ 、 $ S_{粘土} $ を求めた。例えば、礫分の放射能濃度は、下記の計算により仮定した。

$$ \frac{S_{ 礫 }}{S_{ 礫 }+S_{ 砂 }+S_{ シルト }+S_{ 粘土 }}\times8000(Bq/kg)\times0.7 $$

同様に各土質の分級効果を求め、結果を表(1)-4に示した。放射能濃度の目標値を満たす分級時の境界となる粒径は、土質によって異なる。目標値を達成する分級境界とその条件での減容率を表(1)-5に示した。今回の条件においては、分級後の低線量土壌を200 Bq/kg以下にするための分級境界は、礫粒土、砂粒土の場合、境界は砂の領域となり、細粒土の場合シルトの領域となった。礫粒土は500μm、砂粒土は350μm、細粒土は70μmを境界として分級を行なった場合、除染目標とした200 Bq/kg以下を満たした。そして、それぞれの減容率は礫粒土が85%、砂粒土が80%、細粒土が35%となる。ここで減容率とは、200 Bq/kg以下と想定される低線量土壌の元の土壌に対する重量割合を示す。以上のように、汚染原土の土質と放射能濃度に応じて分級の境界を設定し適切な分級を行うことで、効率的な除染および減容化が可能であると考えられる。
図(1)-5 土壤中でのセシウムの挙動と汚染土壤の減容化機構.

表(1)-2 土壤構成成分毎の単位重量あたりの表面積

代表粒子半径r(mm)	単位質量あたりの表面積 $ \frac{S}{\rho V} $ (礫を1とした場合)
礫	1	1
砂	0.1	10
シルト	0.01	100
粘土	0.001	1000
図(1)-6 日本における土質分類 $ ^{24)} $ .

表(1)-3 各土壤構成成分の単位重量あたりの表面積

礫	砂	シルト	粘土
単位重量あたりの表面積（礫を1とした場合）	1	8.5	195	2280

表(1)-4 土質に応じて想定される分級効果(原土：8000Bq/kg)

礫	砂	シルト	粘土
組成比(wt%)	放射能濃度(Bq/kg)	組成比(wt%)	放射能濃度(Bq/kg)	組成比(wt%)	放射能濃度(Bq/kg)	組成比(wt%)	放射能濃度(Bq/kg)
礫粒土	70	100	20	1000	8	24000	2	280000
砂粒土	30	60	60	500	5	12000	5	140000
細粒土	10	<10	20	100	50	2800	20	32800

表(1)-5 分級境界と減容率

分級境界( $ \mu $ m)	減容率(%)
礫粒分	500	85
砂粒分	350	80
細粒分	70	35
## 2 ．研究開発目的

本研究では、下水道分野で用いられている沈砂洗浄装置 $ ^{25)} $ を応用し、効率的な粘土分と砂れき分の分離のため、小型でモーバイルな汚染土壌の減容化装置の開発を目的とした。本装置は、トラックで搬送可能である利点を生かし、オンサイトで土壌を減容化することができる。また、本研究開発の中核は、空気揚土攪拌式洗浄装置である。本装置の特徴は、攪拌ブロアによって送気することで土壌懸濁液を強力に混合攪拌をすることに加え、洗浄ボールによって砂れきに付着した粘土分の剪断力による剥離を行うことによって、乾式分級や他の湿式分級の手法に比較して、低線量の砂れきと高線量の粘土に高精度に土壌を分離することである。

この装置は、もともとは下水処理場・ポンプ場に流入する沈砂の洗浄のために開発されたものであり、1基で0.8～1.2m³（沈砂と水の混合物）/バッチの処理能力を持つ（1バッチは約1時間）。洗浄ボール・空気・水で沈砂を攪拌洗浄し、混在している比重の小さな粒子を上部より分離・排出し、比重の重い固形物を装置下部より沈殿排出できる。粒径0.2mm以上、比重2.5以上の固形物回収率は95％と高く、各地のポンプ場にこれまでに18基の導入実績があり、2011年には下水道新技術推進機構から建設技術審査証明を受けている。本装置は小さく（W1400mm、D800mm、H4100mm）、カバーを設置することで閉鎖性を維持しやすく、可動部や消耗部品も少ないため、メンテナンスも容易である。また、燃焼法などの乾式に比べると、放射能を含む排ガスを出さす、重油などの燃料も消費しない利点があり、技術的な独創性を有する。この空気揚砂（土）攪拌式洗浄装置を土壌洗浄に応用し、土壌から粘土を効率的に剥離させることは実証することが技術目標である（図(1)-7）。

本目標の達成のため、（1）土壌からの粘土・セシウムの効率的な分離条件の解明、（2）空気揚砂攪拌式洗浄装置を用いた汚染土壌の洗浄方法の開発、（3）水相からのセシウムの回収方法の開発、（4）北茨城市の土壌の汚染状況と除染可能性の調査を行った。
図(1)-7 コンパクトでモーバイルな汚染土壌の減容化システム.
### 3. 研究開発方法

## （１）土壌からの粘土・セシウムの効率的な分離条件の解明

## 1 ）小型空気揚土式土壌洗浄装置を用いた分離条件の検討

土壤中の粘土画分の分離には、空気揚土式洗浄装置がそのまま適用できる土壤と，適用できない土壤があるのではないかと考えられる。そこで、より移動の容易な小型空気揚土式土壤洗浄装置を用い、土壤の種類による分離率の違いを調べた。

本実験で用いた小型空気揚土式洗浄装置の概略を図(1)-8に示す。試験土壤には、福島県の川内村鍋倉ダム付近で採取した山土、および飯舘村長泥地区入口付近の道路脇で採取した庭土を用いた。試験土壤に3Lの洗浄水を加えて、水面に浮上する落ち葉を金網で除去した。洗浄水1回の試験には、1.0 kgまたは1.2 kgの試験土壤を用い、洗浄水の量は合計10 Lとした。揚土管空気は、ブロワー(AP-60、安永エアポンプ株式会社)を用いて送風し、投入空気量は流量計(P-400-U0=4N-R2、東京計装株式会社)により測定した。装置内部を目視観察しながら、充分な土壌の攪拌状態が確保されるよう流量計調整弁を解放した。この時、空気の流量は、毎分約26～28 Lであった。装置は30分間運転し、ブロワーを停止したのち20秒間静止後、ただちに上段の排水弁を開放し、粘土懸濁水を放出した。上段からの排水が終了後、次に下段の排水弁を開放し、残りの懸濁液を放出した。これら上下二段の排水弁から放出した懸濁液を合わせて処理水とした。続いて排出弁を全開放し、装置下部に沈んだ砂礫分を放出させた。装置内のデッド・スペースに残った土壌成分は、洗浄瓶を用いて装置上部から洗浄し、排出弁から排出させた。これら装置下部から排出した土砂を洗浄排出土壌とした。

物質収支は、空気揚土洗浄前後の含水状態での重量測定と水分を蒸発させた後の乾燥状態での重量測定の両方で行った。ただし、洗浄前の原料土壌は、770 gを乾燥させ、含水率を求めて、これを使った計算により原料土壤の乾燥重量を算出した。また、川内村の洗浄前土壌と洗浄排出土壌を乾燥器（105℃）で十分に乾燥させ、2000μm、850μm、425μm、250μm、106μm、75μmの篩で分画し、各々の重量を測定した。

土壌の含水率の測定では、まず密閉されたポリ容器に保管した採取土壌の適量をとり、4mm程度の篩を通して植物等を分別し、篩を通過した土壌を直径約25cmの蒸発皿に移した。この蒸発皿を110±5℃に設定した恒温器に入れて乾燥した。乾燥重量が一定になった約12時間後に取り出して室温に戻した後、次式により含水率を計算した。

$$ 水分含量 (\%)=\quad(A-B)\times100/(A-C)\quad(1) $$

A: 乾燥前土壤＋蒸発皿の重量(g)

B: 乾燥後土壌 + 蒸発皿の重量 (g)

C: 蒸発皿の重量(g)

γ線量測定は、処理水中の土壌固形分、排出土砂、仕込み残、および排出土砂の上澄み液について実施した。処理水からの微粒土壌の分離・回収は、懸濁水を加熱し水分を蒸発させる方法で行った。得られた微粒分は水分を含む状態で取り出し、乾燥機で水分が完全になくなるまで乾燥させ、これを懸濁水中固形分とした。排出土壌は12時間放置し、上澄み水を取り除いたうえで、残留した土砂を乾燥機で水分が完全になくなるまで乾燥させ、これを洗浄排出土砂とした。飯館
村土壌については、洗净前原料土壌、洗净排出土砂、懸濁水中固形分から放射線計測用容器（U8容器）が満杯になる量をとり、その各々のγ線量をCsIシンチレーション検出器で測定した。川内村土壌の洗净前原料土壌と、空気揚土洗净後に得られた洗净排出土砂は粒径別に放射線計測用容器（U8容器）が満杯になる量を取り分け、γ線量を測定した。U8容器が満杯になる量が得られない篩分については、全量のγ線量を測定した。懸濁水中固形分については、全量からU8容器満杯分を取り分け、γ線量を測定した。γ線量測定には、CsIシンチレーションスペクトルスコピーを用いた。取扱書説明に従い、電源が安定したのち、K-40から発せられるγ線エネルギーを基準値とするため、その標準サンプルとして1.0kgの食卓塩（商品名“やさ塩”）を用いた。10分間γ線を測定しK-40エネルギー値の補正を行った。次に、バックグランドの放射線量を1時間測定した。試験サンプルの放射線量測定は、1サンプルにつき10分間の測定を行い、Cs-137の662KeV、Cs-134の606KeVおよび796KeVのγ線のそれぞれの1秒間のカウント数を求めた。

## 2 ）土壌からのセシウムの脱離特性の検討

空気揚土攪拌式洗浄装置は、湿式土壌分級の一種であるため、水相にセシウムが放出（脱離）されるのか、検証を行った。洗浄実験を行った後の川内村の土壌を1mol/Lの炭酸カリウム溶液で洗浄し、溶出したセシウムをCsIシンチレーション検出器で測定した。

また、非放射性セシウムを吸着させた模擬汚染土壌を調製した。黒ボク土（株式会社エマタ）を濃度100 mg/Lの塩化セシウム溶液に添加し、24時間振盪後、ろ過を行った。乾燥後、濃度0.5 mol/Lの酢酸アンモニウム溶液、蒸留水により、土壌を洗浄した。各処理におけるろ液のセシウムイオン濃度をイオンクロマトグラフィー（DX-120，日本ダイオネクス株式会社）により測定し、黒ボク土に吸着したセシウムイオンの量を計算した。脱離溶液として、蒸留水、酢酸アンモニウム溶液、ヨウ化カリウム溶液、クエン酸溶液、シュウ酸溶液、硝酸溶液、水酸化カリウム溶液、水酸化ナトリウム溶液を用いた。これら8種類の溶液に固液比を2～5に変化させて模擬汚染土壌を添加し、24時間振盪した。その後吸引ろ過を行い、ろ液のセシウムイオン濃度を誘導結合プラズマ質量分析計(Agilent、ICP-MS 7700)により測定し、セシウムイオンの脱離率を算出した。
図(1)-8 小型空気揚土式土壌洗浄装置の概略図.
## （２）空気揚土攪拌式洗浄装置を用いた汚染土壌の洗浄方法の開発

## 1 ）空気揚土攪拌式洗浄装置

合流式下水処理場やポンプ場に流入した、臭気の高い污物を含む沈砂を洗浄する目的で開発された装置を土壌洗浄用に改良した。装置の概要を図(1)-9に示す。槽容量は約100L（幅600 mm、奥行400 mm、高さ900 mm）と小型であり、トラックに積みこみ、容易に移動させることができる特徴を有している。この装置は、ブロワー（125 A × 11 kW×2台）によって空気を吹き込み、エアーリフトの原理で土壌を二重構造の揚土管に吸引しながら、洗浄ボール（φ25 mm×5個）と空気と水による攪拌洗浄を行い、土壌から粘土を剥離させるものである。

## 2 ）凝集沈殿槽および脱水機

処理水槽に懸濁する土壌粒子を凝集沈殿によって濃縮した後、脱水して減容化した。凝集沈殿には、有効容量100 Lの凝集混和沈殿槽（株式会社石垣、GK型）を用い、凝集剤に塩化第二鉄を、助剤にアニオン系ポリマーＩＡＡ-226を用いた。凝集混和沈殿槽に土壌洗浄装置の処理水を100 L移し、凝集剤を添加して5分間、200 rpmで急速攪拌した後、助剤を添加して15分間、20 rpmで緩速攪拌した。なお、4連式ジャー・テスター（WT-4、株式会社スギヤマゲン）を用いて、凝集剤と助剤の最適な添加濃度を事前に調査した。凝集沈殿によって濃縮した懸濁土壌を加圧リーフ試験器（株式会社石垣、SD型、ろ過面積0.01 m²、ろ布IP182、圧入0.3 MPa、圧搾1.5 MPa、圧入10分、圧搾5分、サイクル25分）を用いて脱水した。脱水機に投入した土壌粒子のうち、ケーキとして回収できた割合を求めた。

川内村における実験では、乾燥脱水機（15k压搾、乃至厚20mm、ろ過面積0.208 m²、80℃、HD型、株式会社石垣）を用いた。川内村における実験では、凝集沈殿前にサイクロン分級装置（胴径Φ110mm、胴長約450mm、入口ノズル径Φ16mm、出口ノズル径Φ26mm、コーン下部穴径約14mm、株式会社石垣）によって、粘土・シルト分を大粒子、小粒子に分ける実験も行った。サイクロン分級装置の設計仕様は、流量約6,000L/時、入口圧力約0.2MPa、50%捕集粒径は約5μmである。

## 3 ）非汚染土壌の洗浄実験

大阪府内のグラウンドのセシウムに汚染されていない土壌を用い、土壌洗浄の基礎実験を行った。その条件一覧を表(1)-6に示す。湿重量で10 kg（実験1-E、1-F）、20 kg（実験2-A～2-C）、30 kg（実験3-A）の土壌を洗浄装置に図(1)-9に示すように投入し、所定量の洗浄水Aを装置本体に加えた。ブロワーによって装置内に空気を送り込み、30分間土壌を攪拌した。その後、30秒間静置し、砂礫を沈降させた。主にシルト・粘土分が懸濁した水相部を処理水Aとして処理水槽に送り、洗浄装置下部から主に砂礫を含む土砂を洗浄排出土壌として排出した。洗浄排出土壌中の懸濁水を処理水Bとして処理水槽に送った。洗浄排出土壌の上部表面には、シルト・粘土分がわずかに堆積するので、洗浄水Bを加えて攪拌後、懸濁水を処理水Cとして処理水槽に送った。処理水に懸濁させた土壌粒子を凝集沈殿によって濃縮し、脱水機によって土壌の脱水ケーキを回収した。
図(1)-9 空気揚土攪拌式洗浄装置とその洗浄工程における土壌と水のフロー