Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
ある。凝縮性ダストの排出量については東京都による調査があるが、これをベースに精度を高めていく必要がある。

$ NO_{3}^{-} $ に関しては、 $ NH_{3} $ 発生量の季節変化を改良することで、予測精度が改善された。しかし、 $ NH_{3} $ の発生量調査や大気濃度調査は不確実性が高く、これについても精査していく必要がある。また、前駆ガス（ $ HNO_{3} $ 、 $ NH_{3} $ ）の乾性沈着速度も影響が大きいが、これを検証するには時間分解能を高めた観測が必要である。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

本サブテーマの成果が審議会等で直接参照されたことはない。しかしながら、本サブテーマの研究分担者・協力者は、環境省（PM_{2.5}対策、Ox対策、VOCインベントリ）や国土交通省（船舶排ガス規制）の審議会、委員会、委託事業などにおいて有識者や受託者として深く関与している。こうした活動において、本課題で得られた知見、経験に基づいた意見、技術等を通じて施策の検討に貢献している。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本課題は施策に役立つ研究成果の創出を目指し、環境省のPM_{2.5}対策事業に先行する形で実施された。そして、その成果は同事業の推進に大きく貢献するものと思われる。特に、

● 現状の大気質モデルは$\mathrm{PM}_{2.5}$濃度の再現性が良好に見えるが、これはOC濃度の過小予測と$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度の過大予測が相殺された見かけ上の結果であり、慎重な扱いが必要であることを示したこと

● $ NH_{3} $ の発生量の季節変化を修正し、 $ NO_{3}^{-} $ 濃度の過大予測を大幅に改善したこと

● 施策検討で使用されている CMAQ に特化して、モデルの構成や入力データに起因する濃度の予測誤差を定量化したこと

は、同事業に直接的に役立つと考えられる。

### 6. 国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) H. SHIMADERA, H. HAYAMI, Y. MORINO, T. OHARA, S. CHATANI, S. HASEGAWA and N. KANEYASU: Asia-Pacific Journal of Atmospheric Sciences, 49, 3, 347-360 (2013).

“Analysis of summer-time atmospheric transport of fine particulate matter in Northeast Asia”

2) H. SHIMADERA, H. HAYAMI, S. CHATANI, Y. MORINO, Y. MORI, T. MORIKAWA, K. YAMAJI, and T. OHARA: Journal of the Air & Waste Management Association, DOI: 10.1080/10962247.2013.778919 (2013).

“Sensitivity Analyses of Factors Influencing CMAQ Performance for Fine Particulate Nitrate”
## くその他誌上発表（査読なし）>

1) A. FUSHIMI, Y. MORINO, A. TAKAMI, T. OHARA AND K. TANABE: J. Japan Soc. Atmos. Environ., 46, 84-100 (2011).

“Toward a Solution of $ PM_{2.5} $ Situation: Recent Study and Future Task”

## （2） 口頭発表（学会等）

1) 鳩寺光、速水洋、森野悠、大原利真、茶谷聡: 第28回エアロゾル科学・技術研究討論会(2011). 「初冬期のつくばにおける粒子状物質濃度の鉛直分布について～再現計算結果」

2) 茶谷聡、森野悠、大原利真、速水洋：第52回大気環境学会年会（2011）.「モデル相互比較UMICSにおける取り組み」

3) 森野悠、大原利真：第52回大気環境学会年会（2011）.

「MCMを用いた関東地方における二次有機エアロゾルの成分別シミュレーション」

4) 鳩寺光、速水洋、森野悠、大原利真、茶谷聡：第52回大気環境学会年会（2011）.「大気質モデルを用いた2007年夏季関東における微小粒子濃度変動の解析」

5) 速水洋、嶋寺光、森野悠、大原利真、茶谷聡：第52回大気環境学会年会（2011）.「首都圈の微小粒子状物質に対する発生源寄与解析」

6) 森康彰、佐々木寛介、森野悠、茶谷聡、速水洋、森川多津子、梶野瑞王、大原利真、小林伸治：第52回大気環境学会年会（2011）.

「大気質モデル相互比較のための統一気象モデルシミュレーション」

7) 森野悠、大原利真：第17回大気化学討論会（2011）.

「MCMを用いた関東地方における二次有機エアロゾルの成分別シミュレーション」

8) Y. MORINO and T. OHARA : International Aerosol Modeling Algorithms Conference, Davis, USA (2011).

"Simulation of Chemical Composition of Secondary Organic Aerosol over the Tokyo Metropolitan Area"

9) H. SHIMADERA, H. HAYAMI, Y. MORINO, T. OHARA, S. CHATANI and N. KANEYASU : International symposium on aerosol studies explored by electron microscopy, Tsukuba, Japan (2012). "Modeling atmospheric transport of fine particulate matter with WRF/CMAQ in the Kanto Region in summer 2007"

10) H. SHIMADERA, H. HAYAMI, Y. MORINO, T. OHARA, S. CHATANI, N. KANEYASU and Y. KANAYA : Third International Workshop on Emission Inventory in Asia, Yokohama, Japan (2012) "Numerical simulation of long-range transport of black carbon aerosol during early winter in East Asia"

11) H. SHIMADERA: International Seminar on Improvement of Air Quality Model for Designing Effective $ PM_{2.5} $ Control, Tokyo, Japan (2012)

“Inter-comparison Study for Improvement of Model Performance for Simulating Urban $ PM_{2.5} $ in Japan”

12) 萩野浩之、森川多津子、長谷川就一、米持真一、関口和彦、森田諒、熊谷貴美代、山口直哉、
飯島明宏、嶋寺光、速水洋：第29回エアロゾル科学・技術討論会（2012）

「2011年夏季関東都市・郊外におけるエアロゾル質量スペクトルのPMF解析」

13）嶋寺光、速水洋、森野悠、大原利真、茶谷聡、兼保直樹、金谷有剛：第29回エアロゾル科学技術研究討論会（2012）

「東アジアの冬季季節風による黒色炭素粒子輸送の数値シミュレーション」

14）長谷川就一、米持真一、萩野浩之、関口和彦、熊谷貴美代、山口直哉、飯島明宏、速水洋：第29回エアロゾル科学・技術研究討論会（2012）

「夏季と冬季の関東地方におけるPM_{2.5}成分の高時間分解同時観測」

15) H. HAGINO and T. MORIKAWA: European Aerosol Conference 2012 (2012) "Comparison of receptor models using synthetic organic aerosol mass spectra."

16）米持真一、長谷川就一、萩野浩之、熊谷貴美代、山口直哉、関口和彦、飯島明宏、速水洋：第53回大気環境学会年会（2012）

「関東地方における$\mathrm{PM}_{2.5}$ 無機イオンの高時間分解同時観測（2）－夏季と初冬季の比較－」

18）森川多津子：第53回大気環境学会年会（2012）「アンモニア排出インベントリの構築について-2」

19）嶋寺光、速水洋、茶谷聡、森野悠、大原利真、森川多津子：第53回大気環境学会年会（2012）「2010年冬季と2011年夏季の関東におけるPM2.5成分の大気質モデルによる再現性」

20）嶋寺光、速水洋、茶谷聡、森野悠、森康彰、森川多津子、山地一代、大原利真：第53回大気環境学会年会（2012）

「大気質モデルによる硝酸塩の再現性向上のための感度解析」

21）嶋寺光、速水洋、茶谷聡、森野悠、大原利貞、森川多津子、森康彰：日本気象学会2012年度秋季大会（2012）

「土地利用データの変更による気象・大気質予測への影響」

22) H. SHIMADERA, H. HAYAMI, S. CHATANI, Y. MORINO, Y. MORI, T. MORIKAWA, K. YAMAJI, T. OHARA: 11th Annual CMAS Conference, Chapel Hill, NC, U.S. (2012)

“SENSITIVITY ANALYSIS OF INFLUENCING FACTORS ON PM2.5 NITRATE SIMULATION”

23）嶋寺光：「原子力発電所事故時の放出量および再飛散量推定手法高度化に関する研究」公開セミナー（WRF 応用研究）（2013）

「気象/大気質モデル（WRF/CMAQ）による微小粒子状物質の長距離輸送シミュレーション」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない

## （４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

1) International Seminar on Improvement of Air Quality Model for Designing Effective PM2.5 Control, 电力中央研究所大手町地区第一会議室，2012年8月16日.
## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない

## （6） その他

特に記載すべき事項はない

### 8 \. 引用文献

1) 森野悠、茶谷聡、速水洋、佐々木寛介、森康彰、森川多津子、大原利真、長谷川就一、小林伸治：大気環境学会誌、45、212-226（2010）.

「大気質モデルの相互比較実験による O3、PM2.5 予測性能の評価--2007 年夏季、関東の事例」

2) Y. MORINO, S. CHATANI, H. HAYAMI, K. SASAKI, Y. MORI, T. MORIKAWA, T. OHARA, S. HASEGAWA and S. KOBAYASHI: Asian J. Atmos. Environ., 4, 150-156 (2010).

“Evaluation of ensemble approach for $ O_{3} $ and $ PM_{2.5} $ simulation”

3) Y. MORINO, S. CHATANI, H. HAYAMI, K. SASAKI, Y. MORI, T. MORIKAWA, T. OHARA, S. HASEGAWA and S. KOBAYASHI: J. Japan Soc. Atmos. Environ., 45, 212-226 (2010).

“Inter-comparison of chemical transport models and evaluation of model performance for $ O_{3} $ and $ PM_{2.5} $ prediction: Case study in the Kanto area in summer 2007”

4) D.W. BYUN and K.L. SCHERE: Appl. Mech. Rev., 59, 51-77 (2006).

“Review of the governing equations, computational algorithms, and other components of the Models-3 Community Multiscale Air Quality (CMAQ) modeling system overview”

5) M. KAJINO, Y. INOMATA, K. SATO, H. UEDA, Z. HAN, J. AN, G. KATATA, M. DEUSHI, T. MAKI, N. OSHIMA, J. KUROKAWA, T. OHARA, A. TAKAMI and S. HATAKEYAMA: Atmos. Chem. Phys., 12, 11833-11856, doi:10.5194/acp-12-11833-2012 (2012).

“Development of the RAQM2 aerosol chemical transport model and predictions of the Northeast Asian aerosol mass, size, chemistry, and mixing type”

6) S. HASEGAWA, S. KOBAYASHI, T. OHARA, K. TANABE, H. HAYAMI, S. YONEMOCHI, N. UMEZAWA, A. IIJIMA and K. KUMAGAI: Proc. 49th Annu. Meet. Japan Soc. Atmos. Environ., 377 (2008).

7) S. HASEGAWA, S. WAKAMATSU and K. TANABE: J. Japan Soc. Atmos. Environ., 40, 181-192 (2005).

“Comparison of Particulate Carbon Analysis between the Thermal Method and the Thermal/Optical Method Using the Same Ambient Samples”

8) W.C. SKAMAROCK, J.B. KLEMP, J. DUDHIA, D.O. GILL, D.M. BARKER, M.G. DUDA, X.-Y. HUANG, W. WANG, and J.G. POWERS: NCAR/TN-475+STR (2008).

“A description of the Advanced Research WRF Version 3”

9) S. CHATANI, T. MORIKAWA, S. NAKATSUKA, S. MATSUNAGA, and H. MINOURA: Atmos. Environ., 45, 1383-1393 (2011).
“Development of a framework for high-resolution, three-dimensional regional air quality simulation framework and its application to predicting future air quality over Japan”

10) 石油エネルギー技術センター : http://www.pecj.or.jp/japanese/jcap/jatop/index_jatop.html

11) A. GUENTHER, T. KARL, P. HARLEY, C. WIEDINMYER, P.I. PALMER and C. GERON: Atmos. Chem. Phys., 6, 3181-3210 (2006).

“Estimates of global terrestrial isoprene emissions using MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature)”

12) A. KANNARI, Y. TONOOKA, T. BABA and K. MURANO: Atmos. Environ., 41, 3428-3439 (2007).

“Development of multiple-species 1 km x 1 km resolution hourly basis emissions inventory for Japan”

13）茶谷聡、森川多津子、中塚誠次、松永壮：大気環境学会誌、46、101-110（2011）.

「3 次元大気シミュレーションによる 2005 年度日本三大都市圏 PM_{2.5} 濃度に対する国内発生源・越境輸送の感度解析」

14) Q. ZHANG, D.G. STREETS, G.R. CARMICHAEL, K.B. HE, H. HUO, A. KANNARI, Z. KLIMONT, I.S. PARK, S. REDDY, J.S. FU, D. CHEN, L. DUAN, Y. LEI, L.T. WANG and Z.L. YAO: Atmos. Chem. Phys., 9, 5131–5153 (2009).

“Asian emissions in 2006 for the NASA INTEX-B mission”

15) T. OHARA, H. AKIMOTO, J. KUROKAWA, N. HORII, K. YAMAJI, X. YAN and T. HAYASAKA: Atmos. Chem. Phys., 7, 4419-4444 (2007).

“An Asian emission inventory of anthropogenic emission sources for the period 1980-2020”

16) L.K. EMMONS, S. WALTERS, P.G. HESS, J.-F. LAMARQUE, G.G. PFISTER, D. FILLMORE, C. GRANIER, A. GUENTHER, D. KINNISON, T. LAEPPLE, J. ORLANDO, X. TIE, G. TYNDALL, C. WIEDINMYER, S.L. BAUGHCUM and S. KLOSTER: Geosci. Model Dev., 3, 43-67 (2010). "Description and evaluation of the Model for Ozone and Related chemical Tracers, version 4 (MOZART-4)"

17) EMEP/EEA: Technical report No 9/2009 (2009)

“Air pollutant emission inventory guidebook – 2009”

18) 関東地方環境対策推進本部大気環境部会浮遊粒子状物質調査会議「平成20年度浮遊粒子状物質合同調査報告書」(2009).

19) ムラタ計測器サービス株式会社「平成20年度環境省請負業務結果報告書、平成20年度微小粒子状物質等実測調査データ解析報告書」 (2009).

20) M. KAJINO and Y. KONDO, Y.: J. Geophys. Res., 116, D02303, doi:10.1029/2010JD015030 (2011).

“EMTACS: Development and regional-scale simulation of a size, chemical, mixing type and soot-shape resolved atmospheric particle model”

22) N. RIEMER, H. VOGEL, B. VOGEL, B. SCHELL, I. ACKERMANN, C. KESSLER and H. HASS:
J. Geophys. Res., 108D4, 4144, doi:10.1029/2002JD002436 (2003).

“Impact of the heterogeneous hydrolysis of N₂O₅ on chemistry of nitrate aerosol formation in the lower troposphere under photosmog conditions”

23) M.J. EVANS and D.J. JACOB: Geophys. Res. Lett., 32, L09813, doi:10.1029/2005GL022469 (2005).

“Impact of new laboratory studies of N₂O₅ hydrolysis on global model budgets of tropospheric nitrogen oxides, ozone, and OH”

"Parameterization of N₂O₅ reaction probabilities on the surface of particles containing ammonium, sulfate, and nitrate"

24) J.M. DAVIS, P.V. BHAVE and K.M. FOLEY: Atmos. Chem. Phys., 8, 5295-5311 (2008).
# Evaluation of Validity and Predictability of Air Quality Modeling for Urban $ PM_{2.5} $ in Japan

Principal Investigator: Hiroshi HAYAMI

Institution:

Central Research Institute of Electric Power Industry (CRIEPI)

1646 Abiko, Abiko City, Chiba 270-1194, JAPAN

Tel: +81-4-7182-1181 / Fax: +81-4-7183-2966

E-mail: haya@criepi.denken.or.jp

Cooperated by: National Institute for Environmental Studies, Center for Environmental Study in Saitama, Gunma Prefectural Institute of Public Health and Environmental Sciences, Takasaki City University of Economics, Saitama University, Japan Automobile Research Institute, Toyota Central R&D Labs., Inc.

## [Abstract]

Key Words: $ PM_{2.5} $ , air quality modeling, inter-comparison, field campaign, emission inventory

The national air quality standard for $ PM_{2.5} $ was established in 2009. This standard was attained only at 27.6% of the general monitoring stations and 29.4% of the road-side monitoring stations in FY2011. The $ PM_{2.5} $ is dominated by five major components; sulfate, nitrate, ammonium, elemental carbon and organic aerosol. There components but elemental carbon mainly consist of secondary aerosol. To analyze, evaluate and predict complicated behaviors of secondary aerosol, simulations by air quality models are required. At the present, however, it is difficult to predict $ PM_{2.5} $ concentrations with high accuracy by air quality models. Thus, this study aims at establishment of air quality models as a utility tool in policy making for $ PM_{2.5} $ control by improving the predictability mainly of secondary aerosol. We plan to carry out field observations of secondary aerosol in the Kanto area, emission studies for missing substances, and air quality model intercomparison.

We conducted field campaigns at five sites in Greater Tokyo to obtain $ PM_{2.5} $ datasets for model validation in November 2010 and July 2011. These datasets were provided to modelers for validation and intercomparison. Also, these datasets were used to evaluate gas-aerosol equilibrium model, ISORROPIA, embedded in the most general air quality model, CMAQ. It was shown that ISORROPIA well predicted gas-aerosol partitioning ratios of nitrate, if the inputs to ISORROPIA were accurate. We also conducted field evaluation of artifact on filtered organic aerosol samples. It was estimated that this artifact increased OC concentrations by 10 to 30 %.

For ammonia emissions, the seasonal profile of livestock emissions was renewed by considering season of fertilization. For semi-volatile organic compounds (SVOCs)
emissions, the chemicals and their emitted amounts were derived from the PRTR database. For condensable particles, emissions from large point sources were estimated by using emission factors investigated by the Tokyo Metropolitan Bureau of Environment.

Six CMAQ users attended our model intercomparison project. They all used CMAQ but differed in version and configuration. Variations in concentration calculated by the users ranged within $ \sim10\% $ . Sensitivity studies were carried out to find out way to improve model predictions for nitrate and organic aerosol. It was found that controlling of gaseous precursors ( $ HNO_{3} $ and $ NH_{3} $ ) was most effective for nitrate. For organic aerosol, primary emissions were much more effective than emissions of gaseous precursor, VOC. A lot of sensitivity calculations were summarized to show errors originating from model inputs and configurations. The accuracy for $ PM_{2.5} $ predictions was about 10%.
### わが国都市部のPM_{2.5}に対する大気質モデルの妥当性と予測誤差の評価

■ 現状の大気質モデルは, PM_{2.5}対策検討に使用するには再現性が不十分

■ 観測, 発生源, モデルの三分野が協働して, 特に誤差の大きい硝酸塩と有機物の改善策を検討

■ 成分濃度の予測精度を改善, 対策事業における検討項目を提示

## 硝酸塩の改善策

## ガス・粒子分配モデルの評価

● 硝酸(塩)のガス・粒子分配を正確に再現

● ガス＋粒子合計濃度を的確に予測すればよい

## 畜産業からのアンモニア発生量

● 畜産は $ NH_{3} $ の最大発生源

● 堆肥分を分離

● 気温ではなく施肥の時期で各月へ配分

## 大気質モデルの予測誤差（ばらつき）

気象データ作成(MET)、排出量データ(Emis)、モデル構成(CTM)に対するPM2.5濃度の変化率(%)

## 有機物(有機炭素)の改善策

## 捕集フィルタへのVOC吸着影響

● フィルタ法での

VOC吸着影響を

観測的に評価

● VOCの影響は +10～30%

## 二 次有機粒子原因物質の検証

● モデルが直接扱うBTXで検証

● 空間・時刻・季節配分に改善の余地有

## 感度解析で濃度制御要因を抽出

● 要因別に解析し高感度の要因を抽出

↓

● $ NH_{3} $ 発生量季節変化 (上の結果) とガス沈着速度の増大が、硝酸塩濃度の過大予測改善に効果的

● 入力条件やモデル構成を変えても、多くの場合PM2.5濃度の計算結果は10%程度しか変わらない

● 再現性改善には他の方策が必要

## SVOC・凝縮性ダストの排出量推計

● すべてが粒子とすると有機粒子の発生量が約6倍以上

● 過小予測が改善
課題名 A-1001 埋立地ガス放出緩和技術のコベネフィットの比較検証に関する研究

課題代表者名 山田正人 (独立行政法人国立環境研究所循環型社会・廃棄物研究センター資源化・処理処分技術研究室)

研究实施期间 平成22～24年度

累計予算額 43,758 千円 (うち 24 年度 13,338 千円)

予算額は、間接経費を含む。

本研究のキーワード(5～10個以下程度）

温室効果ガス排出量算定モデル、埋立地ガス、亜酸化窒素、好気性生物分解、準好気性埋立、浸出水制御機能、FOD Waste model、熱帯地域、テストセル、数値解析

## 研究体制

(1) 埋立地ガス放出緩和技術の温室効果ガス排出抑制機能の比較評価に関する研究 (独立行政法人国立環境研究所)

(2)埋立地ガス放出緩和技術の浸出水制御機能の比較評価に関する研究 (福岡大学)

(3) 準好気性埋立技術の東アジア地域への適応化に関する研究 (独立行政法人国立環境研究所)

## 研究協力機関

龍谷大学、キングモンクット工科大学、カセサート大学

## 研究概要

### 1. はじめに (研究背景等)

廃棄物処理は本来公衆衛生向上と環境保全という2つの目的を有しており、途上国の廃棄物分野における温室効果ガス排出量削減事業は、本来の目的も同時に改善させなければならない。持続可能な開発と地球温暖化対策の両立はコベネフィット・アプローチとして、我が国の国際環境政策の柱として位置づけられている。廃棄物の埋立地はメタンの排出源である。欧米発の緩和策である埋立地メタン回収利用技術は、途上国でのCDM事業において、初期コストが大きい、回収効率が低い、メタン発生や浸出水汚濁が長期化する等の問題が顕在化している。一方、我が国固有の緩和策である準好気性埋立技術は、安価であり、メタン発生と浸出水汚濁を同時に防止し、無動力で長期的に機能する点で、途上国への適用性が高い技術である。これら競合する緩和技術のコベネフィット(温室効果ガス放出防止と水質汚濁防止)の評価手法を確立し、相互に比較検証し、準好気性埋立技術の優位性を証明することは、我が国が排出削減の約束を果たし、アジアにおける環境政策を主導するために必須かつ危急の課題である。

埋立地で環境保全上、最も重要なことは浸出水に起因する環境汚染の防止である。降水量が比較的小さい欧米では、埋立地表面に遮水を施して浸出水量を削減し、発生するメタンを回収・利用するDry Tomb (乾いた墓場)型埋立の技術が開発された。これは発生ガスをエネルギーに転換できるため、ほとんどの埋立地CDM事業の方法論となっている。しかし、当該事業における認証排出削減の取得率は30%に満たない。また、浸出水がひどぐ汚濁し、ガス発生が長期化して埋立地の管理を30年以上続けなければならない。後年雨水が浸入すると、浸出水の汚濁やガスの発生が再開する、などの問題が顕在化している。このような技術を降水量が大きい途上

図1 アジア地域における埋立地管理技術の変遷と適用可能
国に適用することはきわめてリスクが大きい。降水量が比較的大きい我が国では、浸出水集排水（水平）管とガス抜き（鉛直）管を連結して埋立地内に設置し、浸入する雨水で汚濁を洗い流すとともに、埋立地内外の温度差を利用して無動力で大気を送り込み、有機物の好気性分解を促す準好気性埋立技術が1970年代に開発され、標準仕様となっている。好気性分解の促進は、浸出水の汚濁を低減し、メタンガスの発生を抑え、これらが発生する期間を短縮する、まさにコベネフィットな技術であるといえる。しかし、この技術の開発後に我が国では都市ごみの焼却が進んだため、途上国のような生ごみ主体の埋立地における性能評価や、地域の気候に合わせた技術仕様に関する学術研究が進まなかった。結果として、技術の存在が海外でほとんど認知されておらず、IPCC第4次報告書で緩和技術として採用されず、近隣のアジア諸国のCDM事業においても失敗技術であるDryTomb型埋立技術が席巻している。

### 2. 研究開発目的

各種埋立技術のコベネフィット性能を評価するため、技術情報を集積する。比較対象とする埋立地ガス放出緩和技術としては、Dry Tomb型埋立技術（メタンガス回収利用）準好気性埋立技術に加え、デフォルトとして衛生埋立技術、また最近の技術として浸出水を埋立地に返送するバイオリアクタ型埋立技術、動力を用いて大気を導入する好気性埋立技術を取り上げる。これらの技術において、埋立地内外における温室効果ガス（メタン、亜酸化窒素）と浸出水の汚濁負荷（有機炭素、窒素）の生成と消費を制御する因子は、微生物による有機物分解を律する温度、酸素と水分である。これらパラメータとした長期的な炭素と窒素の三相における分配と移動を、現場観測とともに、テストセル、ライシメータ、カラム等の様々なスケールでの実験で把握し、冷帯・温帯に位置する先進国とは条件が著しく異なり、途上国が集中する東アジアの熱帯域における気候条件下において、IPCC Waste Modelの改善と拡張を意識して定式化する。

### 3. 研究開発の方法

(1)埋立地ガス放出緩和技術の温室効果ガス排出抑制機能の比較評価に関する研究

廃棄物埋立地からの温室効果ガス排出に関する現行の算定モデルは、廃棄物の嫌気的分解速度が一次反応式に従って減衰することを根底とした上で、分解性有機物のガス転換率や構造や管理方法に依存する補正係数などが与えられている。ここでは、現行モデルをできるだけ活かしながら、準好気性埋立における排出モデルを策定することを指向して、モデルの詳細を検討した。得られたモデルで用いるパラメータについて、実験室での小規模培養実験を元に数値を得るとともに、モデルに投入しその妥当性について検証した。

また、廃棄物埋立地排水管の水没状態を評価することを目的として、埋立層最深部に設置した水圧モニタリングを実施し、準好気的な機能を担保する排水管の開放に関する管理実態を評価した。廃棄物埋立地からのメタンおよび亜酸化窒素の排出挙動に関する知見の集積を目的として、閉鎖型チャンバー法による地表面ガスフラックス調査を行った。

## (2) 埋立地ガス放出緩和技術の浸出水制御機能の比較評価に関する研究

好気性、準好気性及び嫌気性の構造を有する大型ライシメータ実験 (以下H06号)3基の浸出水水質及びガス質データを既存の大型ライシメータ実験 (以下新6号)の結果と比較することによって、充填廃棄物の分解に伴う廃棄物中有機物の分解量と、その液相 (浸出水への溶出量)および気相 (ガス化量)への分配量の定式化について検討した。また、液相への分配量の定式化に関して検討を行った。

(3)準好気性埋立技術の東アジア地域への適応化に関する研究

タイ王国ラム チャバン市の廃棄物埋立地内に建設された容量7000 m³(45×42×4m)の埋立実験施設 (テストセル)二基について、準好気的管理および一般的なタイの埋立地としての管理 (ここでは便宜上それぞれ準好気(SM)セルおよび対照(CT)セルと呼ぶ)を行い、その水質およびガス化挙動を元に熱帯地域での廃棄物分解挙動と準好気性管理の効果を評価するための観測を行った。また、現場調査で得られたパラメータおよび観測データを元に、準好性埋立工法における埋立層への酸素浸透挙動について数値計算による解析を行った。

4. 結果及び考察 ※ 4. のうち、結果についてはサブテーマごとに記載すること。

(1) 埋立地ガス放出緩和技術の温室効果ガス排出抑制機能の比較評価に関する研究

昨年度までの成果から、埋立地内におけるT年度に生分解性有機物iの嫌気的および好気的な分解が同時に起こる条件下での廃棄物分解モデルについて下式のように得られた。

$$ \mathrm{A}_{\mathrm{i},\mathrm{T}}=\mathrm{W}_{\mathrm{i},\mathrm{T}}\cdot\left\lfloor(1-\mathrm{e}^{-\mathrm{k}_{\mathrm{i}}\cdot\mathrm{f}_{\mathrm{O}_{2}}})+(1-\mathrm{e}^{-\mathrm{k}_{\mathrm{i}}^{*}\cdot\mathrm{f}_{\mathrm{AN}}\cdot\mathfrak{n}})\right\rfloor\quad f_{O_{2}}=(1-\frac{\mathrm{S}_{\mathrm{O}_{2}}}{\mathrm{K}_{\mathrm{I}}+\mathrm{S}_{\mathrm{O}_{2}}})\quad f_{A N}=(\frac{\mathrm{S}_{\mathrm{O}_{2}}}{\mathrm{K}_{\mathrm{I}}^{*}+\mathrm{S}_{\mathrm{O}_{2}}}) $$

ただし、 $ k_{i} $ ：嫌気性分解速度定数， $ K_{i} $ ：酸素による嫌気分解阻害定数， $ S_{\alpha} $ ：埋立層内酸素濃度， $ k_{i}^{*} $ ：
好気性分解定数， $ K_{i}^{*} $ : 酸素不足による好気分解阻害定数、 $ \eta $ : 乾燥による阻害定数である。室内実験等で与えられたパラメータを元に、アジア多雨地域における各種埋立工法・管理手法からの20年間のメタン排出挙動を比較した結果を図2に示す。本図ではメタン排出量を累積二酸化炭素当量（CO_{2}eq）既存の嫌気的な埋立地管理（AN）に対して、欧米の乾燥墓場式管理（DT）のメタン排出量はきわめて多くなった。これは、有機成分の溶出による浸出水としての系外放出がないため、炭素の損失が少なく結果的にガス化される炭素量が増加することに起因する。また、アジア多雨地域においては欧米と異なり、浸透水排除が充分でなく、降雨強度に応じて一定量の水浸透を想定していることも一因として挙げられる。DT方式に埋立地ガス発電を10年間（30ヶ月目からから150ヶ月目）実施する方式（LFGTE）においては、回収分だけ大気放出等は削減されたが、プロジェクト期間後の排出によりANよりも排出量が上回ることが示された。ただしこの評価には回収された埋立地ガスのエネルギー利用による、化石燃料由来の二酸化炭素放出の代替・緩和効果などは含まれていない。今回の結果にはより総合的な視点からの考察を付け加える必要があるが、実際の埋立地管理が20年で終了することは考えられず、長期的な影響を考慮すると、気候変動に与える影響はさらに大きいものと推測される。準好気的管理（SM）のメタン排出量はANに比べて20年間の累計で75%程度削減できることが示された。

廃棄物埋立地において亜酸化窒素排出が検出される地点数はきわめて少なく、調査地点全体の7%程度であり、メタン排出の検出地点と比べて6分の1程度であった。アジア地域の熱帯地域の埋立地に限ると、亜酸化窒素フラックスはメタンフラックスの1%程度であり、単純に検出地点率と合わせて評価すると亜酸化窒素排出量はメタン排出量の5%程度と見積もられた。埋立地の構造別で評価すると準好気性埋立地に比較して、嫌気的な管理の埋立地（海面埋立、国内の基準省令以前の旧型埋立地、アジア埋立地）の方が亜酸化窒素フラックスが高い傾向が示された。

図2 埋立地メタン排出モデルを用いた

各埋立工法からのメタン排出挙動の比較（二酸化炭素当量換算）

## (２)埋立地ガス放出緩和技術の浸出水制御機能の比較評価に関する研究

準好気性埋立構造におけるガス化プロセスにおいては、嫌気性と分解プロセスが異なるためpH上昇に係る要因も異なる。最大要因として、酸素の侵入による酸分解による影響が考えられ、次に有機系廃棄物からの酸生成速度の減衰や、降水による浸出水の希釈等、が挙げられる。すなわち、準好気性では埋立地内部の好気的な割合が重要となる。ここで、本実験における準好気性槽のガス化プロセス移行時期における溶出炭素率（厨芥ベース）を見ると、H06号が58％に対し新6号では27％で頭打ちとなり両槽において異なる値を示した。これは、両槽における集排水管の径の違いが内部への流入空気量に影響を与えた事が要因であると考える。そこで、両準好気性槽のガス化プロセスが開始し発生ガスの組成が安定化した時期におけるメタン炭酸比（CO₂/CH₄）の比較を行った（表2）。吉田*の報告ではこの値が1より大きくなればなるほど埋立地内部での好気性反応が活発である事を示している。その結果、新6号においてより好気性反応が活発である事が解った。以上の検討から、分配量の定式化を検討する際に最大溶出率及び、埋立構造の違いによる埋立地内部のメタン炭酸比を考慮する必要があると考えた。
表2 準好気性槽におけるメタン炭酸比の比較

検討実験期間	CO₂(％-Ave)	CH₄(％-Ave)	メタン炭酸比
CO₂/CH₄
H06号準好気	12.00日～15.00日	55	35	1.6
新6号準好気	3.00日～6.00日	25	10	2.5

前述した要因を考慮し、大型埋立実験槽からの累積炭素溶出量の定式化を検討した（図3）。まず、液相への炭素分配量は固相からの溶出係数によって決まり、その値は実験値の近似値から算出した。また、散水量の違いが与える影響についても単位体積当たりの累積浸出量として考慮した。さらに、可溶化期間の決定には嫌気性埋立構造での最大溶出率（厨芥ベース）になるまでの期間を実験値から算出した。準好気性埋立構造においては、埋立構造の違いが与える埋立地内の好気係数をメタン炭酸比で代用し嫌気の最大溶出量に用いた。以下に本モデルで用いたパラメータの詳細を表3に示す。これらのパラメータを両実験槽で変化させ予測した液相への分配予測挙動と実測値との比較を図4に示し、さらに算出した最大溶出量の予測値と、実測値との比較を表4に示す。その結果、液相への分配挙動において両実験槽においてほぼ類似する結果を得られた。また、可溶期間についても実測値と予測値において概ね類似する結果となった。以上の事から、本実験槽を用いた固相から液相への配分挙動は降水量とガス化プロセスへの移行時期を考慮する事で定式化する事が出来た。

- 全有機炭素分解量の算出式

$$ D_{ALL-C}:=D_{LC}+D_{GC}\quad 氰化物 \quad D_{DC}=D_{DC}-D_{DC} $$

・気相への分配量の算出式

$$ \textcircled{D}u_{c}=D_{u1}-D_{u2} $$

$$ \begin{aligned}& 液相 \sim 0 分配量 \begin{aligned}\\ &D_{L-C}=S_{du}\times\rho\times ln(Ql)\quad&Ql=\frac{P\times A\times C}{Q_{Ll}}\times T_{L}\\ &\end{aligned}\\ \end{aligned} $$

$ D_{M-C} $ (kg) : 全有硫脱氧分析量， $ D_{x-C} $ (kg) : 碳相质量分配量， $ D_{y-C} $ : 碳相质量分配量， $ S_{x-C} $ : 固相的熔点，p (%) : 有硫脱氧率，Q (L/m²) : 单位体积固相质量， $ S_{y-C} $ (mm/m³) : 固相质量，a (m³) : 熔合物密度， $ \rho $ (L) : 固相水率， $ Q_{w-C} $ : 熔合物密度， $ T_{L} $ (年) : 可溶化周期

- 可溶化期間の算出式

$$ T_{L}:DL_{C\max}=W_{br}\times\frac{k_{an}}{K_{an}} $$

$ T_{1} $ : $ D L_{m} $ にての単にの間（年）。 $ D L_{m} $ （kg）にての間で出る最大出量。 $ W_{m} $ （kg）：塩立電動物中に含まれる電子中の质量量。

$$ \textcircled{k}\frac{1}{2} $$

$$ \begin{aligned}&\text{H}:\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ &=\frac{1}{2}\times\frac{1}{2}\\ \end{aligned} $$

$ K_{sp} $ (g): 1. 噻虫嗪类有机化合物（1000g）

図3 埋立構造別の実測値及びモデル計算値の比較

表3 本モデルで用いたパラメータの詳細

パラメーター	H06号	新6号	補足
S_{dis}:固相からの溶出係数	30.81	実測値からの近似値
?（%）:有効間隙率	0.2	サブテーマ3の計算値
Q_{l}(L/?):単位体積当たり累積浸出水量	-	-	実測値から計算
P(mm/年):年間降水量	1600	1200	実験条件
A(m^{2}):埋立地面積	0.28	0.19	実験条件
C(-):浸出水率	0.85	実測値から計算
Q_{LA}(?)	埋立地容積	1.13	0.83
T_{L}(年):可溶化期間	An:5、Se:2.2	An:3、Se:0.9	実測値
DL_{Cmax}(kg):可溶化期間で溶出される最大溶出量	An:24.4、Se:18.4	An:21.4、Se:4.4	計算値
W_{kw}(kg):埋立廃棄物中に含まれる厨芥中の炭素量	31.4	25.9	実験条件
k_{An}(-):嫌気性埋立構造での最大可能性炭素溶出率	0.8	実測値から計算
K_{Ae}(-):埋立構造別の好気係数(メタン炭酸比)	1.6	2.5	実測値から計算
図4 モデルを用いて算出した予測結果と実測値との比較（左H06号、右新6号）

表4 最大溶出量の予測値と、実測値との比較

実験名	埋立構造	予測量(kg)	実測量(kg)
H06号	嫌気性槽	25.1	24.4
準好気性槽	15.7	18.4
新6号	嫌気性槽	20.7	21.4
準好気性槽	8.3	4.4

## （３）準好気性埋立技術の東アジア地域への適応化に関する研究

タイの埋立地に設置したテストセルにおけるメタンガス排出量を比較した結果、両セルから排出されるメタンガス量は観測初期に比べて大きく減少していることが示された。両セルから排出されるメタン排出総量については降雨に伴う季節変動があるが、ほぼ同程度であり、季節的にも同様のパターンを示していることが示唆された。当該地域の降水量情報を元にすると、埋立セルでは浸透量が増加する時期にメタン発生量も増加して大きなピークを示すが、昨年以降は降水量の増加する雨期であってもメタン発生量の増加は確認されなかった。また、排出ガス中の二酸化炭素メタン比についても両セルの差が少なくなってきており、廃棄物の分解・ガス化としては収束に向かっている安定化フェーズであることが推測された。

テストセルから排出される浸出水質については、両セルのBOD濃度は10,000-20,000mg/l前後で推移し、有意な差はみられなかった。しかし内部保有水のBODについては、準好気セルは対照セルよりに比べて1/3から1/5程度と低いことが示された。対照セルでは内部に堪水している保有水がそのまま排水されるが、準好気セルでは可溶化した有機成分のガス化が活発であることならびに浸透から排水までの転換が早いことから、水質形成がより複雑であるといえる。特に、準好気セルの有機性炭素濃度が対照セルの倍程度高いことは、浸出水中に含有される有機性の水質構成成分に特徴があることを示していると考えられる。

累積の温室効果ガス排出量を比較した結果を図5に示す。対照セルからの温室効果ガス排出量は、準好気セルと比較して3倍程度であった。一方で、埋立地ガス自身の排出量についても対照セルの方が多く、準好気セルの2倍程度であった。すなわち、メタン発生だけでなくガス化反応自体が対照セルの方が活発であったことが示唆された。これはサプテーマ(1)でも示されたとおり、雨水浸透による分解性炭素の系外排除の影響が大きいことが要因としてあげられる。また、対照セルでは湛水により水分が豊富に存在したが、排水を実施する準好気セルでは生物分解に必要な水分の供給が充分でなかったことなども、原因として考えられる。可溶化炭素の系外排除は水系への汚濁負荷が懸念される事項であり、温室効果ガス排出削減のみならず地域の環境負荷と埋立地内の生物分解の促進を考慮した上で、処分場への降雨浸透、内部の水分、浸出水などを総合的に管理する必要性があることが示された。
図5 埋立地テストセルからの累積メタン排出量（二酸化炭素当量換算）

準好気性埋立における酸素浸透挙動について数値解析による評価を行った一例を図6に示す。この解析には、埋立物中の生物分解性有機物量の他、不均質な間隙構造などの物理的性質、降雨浸透量および大気温度などの気象条件なども入力値として解析可能であるため、アジア地域を中心とした多様な埋立地の状況を再現可能である。安定化の進行に伴う埋立物中の生物分解性有機物の残存量の減少に応じて、酸素浸透の深さは徐々に増加し、好気的または通性嫌気的な雰囲気の範囲が拡大することが示された。有機物埋立量が少なく、大気温度が低い日本の埋立地とは異なる酸素浸透挙動を示すことが示唆され、こうした現況にあった工法や維持管理手法の適用が肝要であると考えられた。具体的には、ガス抜き管の間隔、排水管の管径、被覆の状態などのパラメータを現地化した上で、中小規模の埋立地への適用可能性を検討することが望ましいと考えられる。

が ス抜き管からの距離 (m)

図6 準好性埋立工法における酸素浸透挙動

## 5 ．本研究により得られた主な成果

## （1） 科学的意義

嫌気的雰囲気と好気的雰囲気が共存する埋立地内での生物反応由来の環境負荷を、温室効果ガスおよび水系への負荷の両面から評価可能なモデルが提示された。これまで欧米や日本の環境条件における特定の埋立工法の評価モデルは存在したが、他地域や他技術に対しては拡張して適用されていたことで、実際の現象を表現する上では限界があった。本研究で提示されたモデルでは、複数の異なる埋