Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
立地管理手法を比較可能であること、ならびにこれまであまり評価地域として対象にされて

こなかったアジア地域への技術導入の効果が可能であること、などの点で高い新規性を有している。

廃棄物埋立地からの亜酸化窒素排出に関する報告は世界的に見てきわめて乏しく、埋立層における排出挙動に関する知見はほとんどない状況である。本研究で得られた成果は、亜酸化窒素の排出が我が国の埋立地においては非常に稀であり排出量の寄与としては小さいこと、ならびにその排出メカニズムとしては嫌気的生成と好気的生成の双方に由来することが示された。廃棄物埋立地あるいは投棄地の維持管理手法が亜酸化窒素排出挙動に大きく影響することが示され、埋立地の緩和効果を検証する上で貴重な知見が提供されたと考えられる。

熱帯地域の条件下で実験を行うことにより、同地域において準好気性埋立を機能させる第一の因子が降水浸透量と浸出水排水量の制御であることを実証的に示した。

## (2) 環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

環境省の開催する温室効果ガス排出量算定法検討会において、廃棄物分野における排出量算定に用いられるモデルの更新やパラメータについての情報提供を行った。環境省および国立環境研究所の主催する「アジアにおける温室効果ガスインベントリ整備に関するワークショップ」を通じて、廃棄物分野の温室効果ガス排出量算定の高度化に関する情報提供を行った。特に、算定モデルの選定、排出係数の地域特異性、ならびに活動量データの精緻化による信頼性の向上について本研究成果の実例を交えて紹介し、アジア各国に向けた情報発信を行った。

環境省の「CDMを利用したコベネフィット実現促進・支援事業委託業務におけるコベネフィットCDM事業検討会」において、温室効果ガス削減技術をアジア地域に移転する際における留意点について、専門的見地からの意見の具申を行った。環境省および国立環境研究所の主催する「アジアにおける温室効果ガスインベント」整備に関するワークショップ」を通じて、廃棄物分野の温室効果ガス排出量算定の高度化に関する情報提供を行った。特に、算定モデルの選定、排出係数の地域特異性、ならびに活動量データの精緻化による信頼性の向上について本研究成果の実例を交えて紹介し、アジア各国に向けた情報発信を行った。

本研究により、「準好気性埋立構造」の地球温暖化効果ガスの削減効果と浸出水による周辺環境への汚濁負荷低減効果が定量化されたことで、本埋立構造がCDM事業としてUNFCCCに認可されるための重要な情報源となった。これにより、廃棄物処理処分、特に埋立処分のための財源がない国々へ、埋立処分に特化した資金が投入され、埋立地の改善による周辺環境負荷の低減が可能となり、延いては、地球全体の環境保全に寄与した。

## く行政が活用することが見込まれる成果>

IPCCの次期排出量算定ガイドラインの改訂、およびIPCC第五次評価報告書における緩和効果の記載に向けた情報提供を行う。

#### 6. 研究成果の主な発表状況 (別添.作成要領参照)

## (1) 主な誌上発表

## <査読付き論文>

1) Wangyao K., Yamada M., Endo K., Ishigaki T., Naruoka T., Towprayoon S., Chiemchai sri C., Sutthasil N. (2010) Methane generation rate constant in tropical landfill, J. Sustainable Energy Environ., 1 (4), 181-184

2) 澤村啓美，石垣智基，遠藤和人，小野雄策，原雄，香村一夫，惣田訓，山田正人，池道彦（2010）微生物の基質利用性・系統分類に基づく最終処分場の安定度評価，環境技術，39（6）355-364.

3) 濱田武志，古田祐介，井上大介，石垣智基，惣田訓，池道彦，山田正人（2010）8個所のコミュニティ・プラントの温室効果ガス排出量の調査．用水と廃水，52（6）58-65

4) Osamu Hirata, Yasushi Matsufuji, Ayako Tanaka, Ryuji Yanase (2011) Waste stabilization mechanism by a recirculatory semi-aerobic landfill with the aeration system. Journal of Material Cycles and Waste Management, DOI 10.1007/s10163-011-0036-7.

5) 石森洋行, 遠藤和人, 石垣智基, 山田正人 (2011) ジオシンセティッククレイライナーの透水係数に及ぼす1,4-ジオキサンおよびビスフェノールAの影響評価, ジオシンセティックス論文集, 26, 169-174

6) 宇野慎一、除蘇士、澤村啓美、立藤綾子、松藤康司（2012）循環浸出水のリン添加が循環式準好気
1948生まれ、福岡大学薬学部卒業、博士（工学）、現在福岡大学工学部教授、

同大学環境保全センターセンター長

2）: 田中綾子

1956生まれ、福岡大学薬学部卒業、博士（薬学）、現在福岡大学大学院工学研究科教授（3）1）：山田正人（同上）

2）:石垣智基（同上）

3）: 遠藤和人

1971生まれ、関東学院大学工学部卒業、博士（工学）、現在国立環境研究所資源循環・廃棄物研究センター廃棄物適正処理処分研究室主任研究員
A-1001 埋立地ガス放出緩和技術のコベネフィットの比較検証に関する研究

(1) 埋立地ガス放出緩和技術の温室効果ガス排出抑制機能の比較評価に関する研究

（独）国立環境研究所

資源循環・廃棄物研究センター 廃棄物適正処理処分研究室 山田正人・石垣智基

〈研究協力者〉

（独）国立環境研究所

資源循環・廃棄物研究センター 成岡朋宏（平成22～23年度）・石森洋行・金喜鍾龍谷大学 理工学部

占部武生

平成22～24年度累計予算額：11,382千円

（うち、平成24年度予算額：3,842千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

東南アジア地域への技術導入効果を表現可能な、廃棄物埋立地からの温室効果ガス排出量算定モデルを開発し、技術評価に供した。モデルの特徴としては、準好気性埋立や不十分な表層管理による埋立層への空気浸入特性、降雨浸透量に代表される気象特性に応じて、嫌気・好気両反応による廃棄物分解を表現可能な点にある。現行のIPCC算定法とメタン排出量が同程度となるのは埋立層酸素濃度が7%程度の場合であり、それ以下の濃度では現行算定法による排出量よりも多くなることが示された。アジア多雨地域への各種埋立工法の導入効果を評価した結果、表層を被覆した乾燥墓場型では、浸出水経由での炭素の損失が少なく分解性炭素が多く残存するため、メタンが長期間多量に発生することが示された。表層での浸透水排除が充分でなく一定の降雨浸透が起こることも、高いガス排出量を示す要因と考えられた。伝統的な衛生埋立では、不十分な表層施工や降雨流出によって表面からの大気浸透の影響を受けること、および浸出水中経由で放出される炭素が多いことからガス化される炭素量が少なく、メタン排出量は乾燥墓場方式の半分以下に留まった。埋立地ガス発電方式では、発電期間後にも残存する炭素由来のメタンの継続的な排出の影響で、長期的には衛生埋立よりも排出量が上回ることが示された。準好気性管理のメタン排出量は衛生埋立に比べて高い排出削減効果(75%)が示された。埋立地での亜酸化窒素排出地点数はメタン排出地点の3割程度に留まった。一方で、熱帯・亜熱帯に位置する埋立地や海面処分場においては、比較的高い亜酸化窒素放出が認められ、飽和条件下での嫌気的な亜酸化窒素生成および溶存態亜酸化窒素の気化による放出量増加が示唆された。メタンと亜酸化窒素のフラックスの間には有意な正の相関が確認され、埋立地から排出される亜酸化窒素の温室効果は単純計算でメタンの5%以下と見積もられた。埋立地からの亜酸化窒素の排出は嫌気的なメタン生成と強く関連しており、特に多雨地域における排出挙動についてさらなる調査検討が必要であると結論づけられた。
温室効果ガス排出量算定モデル、メタン、亜酸化窒素、好気性生物分解、準好気性埋立

### 1. はじめに

廃棄物処理は本来公衆衛生向上と環境保全という2つの目的を有しており、途上国の廃棄物分野における温室効果ガス排出量削減事業は、これら2つの目的も同時に改善させなければならない。持続可能な開発と地球温暖化対策の両立はコベネフィット・アプローチとして、我が国の国際環境政策の柱として位置づけられている。欧米発の緩和策である埋立地メタン回収利用技術は、途上国でのCDM事業において、初期コストが大きい、回収効率が低い、メタン発生や浸出水汚濁が長期化する等の問題が顕在化している。一方、我が国固有の緩和策である準好気性埋立技術は、安価であり、メタン発生と浸出水汚濁を同時に防止し、無動力で長期的に機能する点で、途上国への適用性が高い技術である。

これら競合する緩和技術のコベネフィット（温室効果ガス放出防止と水質汚濁防止）を相互に比較検証し、準好気性埋立技術の優位性を証明することは、我が国が排出削減の約束を果たし、アジアにおける環境政策を主導するために必須かつ危急の課題である。埋立地で環境保全上、最も重要なことは浸出水に起因する環境汚染の防止である。廃棄物埋立地の環境安全性を向上させるための技術的な取り組みは世界中で実施されており、地域の廃棄物管理および気候特性に応じた技術が提案されている。降水量が比較的小さい欧米では、埋立地表層の遮蔽により廃棄物層への水分浸透を排除するとともに、発生するメタンを回収・利用するDry Tomb（乾燥墓場）型埋立の技術が開発された。これは発生ガスをエネルギーに転換できるため、ほとんどの埋立地CDM事業の方法論として採用されてきた。しかし、当該事業における認証排出削減の取得率は30％に満たない。これは、汚濁した浸出水の発生量を低減することができる一方で、水分が不足するため廃棄物の分解が遅れることが懸念されるためである。

理論的には、埋立地内で廃棄物が変成しないまま乾燥し「ミイラ」化されるまでの長い期間、埋立地ガスおよび浸出水が微量ではあるが継続的に排出される。これまでにも、浸出水がひどく汚濁し、ガス発生が長期化して埋立地の管理を30年以上続けなければならない、後年雨水が浸入すると、浸出水の汚濁やガスの発生が再開する、などの問題が顕在化している。このような技術を降水量が大きい途上国に適用することはきわめてリスクが大きい。米国では、浸出水を循環させることで、水分の供給による分解促進と浸出水処理のコスト削減の試みがされている。これは「バイオリアクター型」埋立と呼ばれ、埋立地ガス回収・発電の予測がたてやすく設計および維持管理が容易となるという利点があるが、循環にかかるエネルギーや維持管理項目の増加との兼ね合いが検討項目としてあげられる。

降水量が比較的大きい我が国では、浸出水集排水（水平）管とガス抜き（鉛直）管を連結して埋立地内に設置し、表層からの降水浸透により廃棄物の洗浄・安定化を図るとともに、集排水管を通じて速やかに埋立地外へ排出すること、およびガス抜き管と集排水管の接続により、集排水管出口からガス抜き管出口までの経路でのガス交換が促進されることを目的とした「準好気型埋立」技術が1970年代に開発され、標準仕様となっている。この埋立技術では、埋立地内外の温度差を利用して無動力で大気を送り込み、有機物の好気性分解を促すことが利点としてあげられる
が、その理論上の効果が発揮されるためには、埋立地内の水位を常に低く制御することが求められるほか、ガスの発生量に応じて大気の浸入の程度が影響を受けることや、浸出水処理に一定の水量負荷がかかることなどに注意する必要がある。好気性分解の促進は、浸出水の汚濁を低減し、メタンガスの発生期間と量を削減する、まさにコベネフィットな技術であるといえる。しかし、この技術の開発後に我が国では都市ごみの焼却が進んだため、途上国のような生ごみ主体の埋立地における性能評価や、地域の気候に合わせた技術仕様に関する学術研究が進まなかった。結果として、技術の存在が海外でほとんど認知されておらず、IPCC第4次報告書で緩和技術として採用されず、近隣のアジア諸国のCDM事業においてもこの気候では失敗技術といえるDry Tomb型埋立技術が席巻してしまっている。

以上のように、埋立技術には一長一短があるが、こと温室効果ガスの放出緩和という機能で評価する場合、もっとも排出機構の理論的裏付けが少なく、排出量算定上の不確実性が高いのは準好気型埋立である。従って、準好気型埋立における温室効果ガスの排出挙動に関する知見の集積と、排出量算定に関する方法論の精緻化が必要である。

## 2 ．研究開発目的

準好気型埋立技術は従来型の廃棄物埋立技術と比較して、温室効果ガス（メタン： $ CH_{4} $ ）の排出量削減に寄与すると考えられており、IPCCの排出量算定ガイドラインにおいても、補正係数として0.5（ $ CH_{4} $ 排出が最大となる場合の半分の排出量）という係数が与えられている $ ^{1} $ 。その一方で、準好気性埋立においては微好気領域と嫌気領域が混在していることから、実際の廃棄物の分解機作はより複雑であると考えられる。すなわち、嫌気性埋立にもとづく現行の算定方法では、準好性埋立由来の温室効果ガス排出挙動を正しく表現していない可能性が高く、独特の廃棄物分解およびガス化を表現する新たなモデルの開発が求められる。また、そのような特徴的な環境条件下における、亜酸化窒素( $ N_{2}O $ )の排出の可能性が指摘されており、準好気型埋立を排出量緩和技術と位置づけていくためには、その発生・排出機構ならびに排出量の程度についても評価することが肝要であるといえる $ ^{2} $ 。

以上のことから本サプテーマでは、準好気性埋立における温室効果ガス排出算定モデルの開発を最終的な目標として、嫌気および好気的雰囲気の共存下における廃棄物分解挙動の定式化およびパラメータの取得を試みた。また、同一モデルでの評価を可能とするため、各種埋立技術のコベネフィット性能を評価するため、技術情報を集積した。比較対象とする埋立地ガス放出緩和技術としては、Dry Tomb型埋立技術（メタンガス回収利用）、準好気性埋立技術に加え、デフォルトとして衛生埋立技術を取り上げた。これらの技術において、埋立地内外における温室効果ガス（メタン、亜酸化窒素）と浸出水の汚濁負荷（有機炭素、窒素）の生成と消費を制御する因子は、微生物による有機物分解を律する温度、酸素と水分である。これらパラメータとした長期的な炭素と窒素の三相における分配と移動を、現場観測とともに、テストセル、ライシメータ、カラム等の様々なスケールでの実験で把握し、冷帯・温帯に位置する先進国とは条件が著しく異なり、途上国が集中する東アジアの熱帯域における気候条件下において、IPCC Waste Modelの改善と拡張を意識して定式化した。
## 3 ．研究開発方法

## （１）嫌気・好気混在環境下における温室効果ガス排出モデルの構築

廃棄物埋立地からの温室効果ガス排出に関する現行の算定モデルは、廃棄物の嫌気的分解速度が一次反応式に従って減衰することを根底とした上で、分解性有機物のガス転換率や構造や管理方法に依存する補正係数などが与えられている。ここでは、現行モデルをできるだけ活かしながら、準好気性埋立における排出モデルを策定することを指向して、以下のような観点でフレームを構築したうえで、既往研究を参考としてモデルの詳細を検討した。

・嫌気性と好気性の分解はそれぞれ一次分解反応と仮定するが反応速度は個別に設定する。

・微少酸素の存在下において、嫌気性分解は酸素による非拮抗阻害、好気性分解は低濃度阻害を受けるものとし、それぞれの阻害定数を設定する。

・低水位管理およびガス交換に伴う乾燥を考慮した阻害定数を分解速度に対して与える

さらに、得られたモデル案において必要なパラメータについて、実験室での小規模培養実験を元に暫定的な数値を得るとともに、モデルに投入しその妥当性について検証した。

## （２）廃棄物最終処分場集排水管の大気開放状況調査

廃棄物最終処分場から埋立地ガスを排除し受動的に大気を導入する準好気性埋立工法においては、底部の集排水管の開口部からガス抜き管までの管渠が大気開放されていることが肝要である。しかし、高い降雨強度の発生時ならびに保護材の目詰まり等により、集排水管が水没した場合には期待されている大気導入の効果が得られない。廃棄物最終処分場集排水管の開放・水没状態を評価することを目的として、埋立層最深部での水圧モニタリングを実施し、準好気的な機能を担保する排水管の開放に関する管理実態を評価した。実処分場埋立層内の排水管最深部（保護土・砕石層下）付近において水圧センサーを設置するとともに計測を行い、準好気的状態の管理実態について評価した

## （３）亜酸化窒素ガスの排出挙動解明

## 1 ）実態調査実施地点

廃棄物埋立地からのメタンおよび亜酸化窒素の排出挙動に関する知見の集積を目的として、以下の地点において地表面ガスフラックスに関する実態調査を行い、埋立地からのメタンおよび亜酸化窒素の発生量を評価した。各埋立地の詳細は以下の通りである。

a) A1サイト：本処分場の調査対象は、2002年3月に埋立を終了した産業廃棄物処分場の管理型区画である。なお、本区画は海面処分場であり、処理対象廃棄物は一般廃棄物焼却灰、産業廃棄物・災害廃棄物、陸上残土および浚渫土砂である。

b) A2サイト：埋立期間は1979-2004年であり、敷地面積は258,400m²の山間型の一般廃棄物最終処分場である。処理対象廃棄物は、一般廃棄物のうち、混合ごみ、可燃ごみ、不燃ごみ、直接搬入ごみ、破砕ごみ、中間処理残渣および焼却残渣である。

c) B サイト：本処分場は2001年に閉鎖された産業廃棄物の管理型処分場であり、河川敷から住宅地付近まで拡大した平地型(積み上げ式)の処分場である。処理対象廃棄物は、污泥、鉱さい、
廃プラスチック、建設廃材、ガラス、陶磁器および燃え殻である。

d) Cサイト：産業廃棄物の管理型処分場であり、海岸付近を掘削した後埋め立てを行った投入型の処分場である。埋立期間は第1区画が1982-1988年、第2区画が1988-1990年、第3区画が1990-1995年、第4区画が1995-2000年および第5区画は2001-2009年である。主な処理対象廃棄物は、有機污泥、無機污泥、燃え殻、鉱さい、ばいじんである。

e) Dサイト: 本サイトはマレーシア国中部に位置する生活系廃棄物の埋立地であり、埋立期間は2001年から2007年である。積み上げ式の嫌気性埋立構造であり、浸出水の集水および処理は不十分である。

f) Eサイト：本処分場の調査対象は2002年3月に埋立を終了した産業廃棄物処分場の管理型区画である。処理対象廃棄物は一般廃棄物、産業廃棄物・災害廃棄物、陸上残土および浚渫土砂である。

g) Fサイト：亜熱帯に位置する混合ごみおよび焼却残さを含む一般廃棄物処分場であり、旧区画(1969-2003)と新区画(1993-2006)に分けられる。

h) Gサイト: 本サイトはタイ王国南東部に位置する生活系廃棄物の埋立地であり、2004年から埋立てられている。積み上げ式の嫌気性埋立構造であり、遮水工を有しているため一定量の浸出水は貯留池に排出されているが、その回収は不十分であり、地盤および周辺表層水系への漏洩が懸念されている。

i) Hサイト：スリランカ中部に位置する都市ごみの開放投棄地（オープンダンピング）であり、埋立期間は1995年から2011年である。

j) Iサイト：スリランカ南東部に位置する都市ごみの埋立地である。掘り込み型であるが、覆土は不十分で、オープンダンピングに近い管理がなされていた。埋立期間は2007年からで現在も運用中である。

## 2 ）閉鎖型チャンバー法によるガス排出量評価

閉鎖型チャンバーを土壌表面に設置し、チャンバー内の濃度増加を時間の関数とした。チャンバーが小さい場合には常に拡散により混合が起こるが、大きなチャンバーでは攪拌装置が必要となる。本研究の調査では、直径51.0cm、高さ17.5cmのアクリル製円筒状のものを用いた。土壌表面からのガス成分フラックスは次式により算出した。採取したガス中のメタンおよびN2O濃度は、水素炎イオン化検出器(FID)およびパルス放電光イオン化検出器(PDD)付きガスクロマトグラフGC14B（島津製作所）により測定した。

## 4 ．結果及び考察

## （１）嫌気・好気混在環境下における温室効果ガス排出モデルの構築

昨年度までの成果から、埋立地内においてT年度に生分解性有機物iの嫌気的および好気的な分解が同時に起こる条件下での廃棄物分解モデルについて下式のように得られた。

$$ \mathrm{A_{i,_{T}}=W_{i,_{T}}\cdot\left\lfloor(1-\mathrm{e}^{-k_{i}\cdot f_{O_{2}}})+(1-\mathrm{e}^{-k_{i}^{*}\cdot f_{AN}\cdot\eta})\right\rfloor} $$
$$ f_{O_{2}}\xlongequal{}(1-\frac{S_{O_{2}}}{K_{I}+S_{O_{2}}})\qquad\quad f_{A N}\xlongequal{}\big(\frac{S_{O_{2}}}{K_{I}^{*}+S_{O_{2}}}\big) $$

ただし、ki: 嫌気性分解速度定数, $ K_{I} $ : 酸素による嫌気分解阻害定数, $ S_{O2} $ : 埋立層内酸素濃度, $ ki^{*} $ : 好気性分解定数, $ K_{I}^{*} $ : 酸素不足による好気分解阻害定数、η: 乾燥による阻害定数である。

また、T年度に溶存態として埋立地外に排出される生分解性有機物iの挙動について、下式のように得られた。

$$ \mathbf{L}_{\mathrm{i},\mathrm{T}}=\mathbf{W}_{\mathrm{i},\mathrm{T}}\cdot\left[\left(1-\mathrm{e}^{-\mathrm{k}^{\mathrm{d i s}}}\right)\cdot\left(1-\mathrm{e}^{-\mathrm{k}^{\mathrm{h y d}}}\right)\right].\boldsymbol{\theta} $$

$$ C_{i,T}=C i_{,T-1}+L_{i,T}-F_{i,T} $$

$$ F_{i,T}=\left(L_{i,T}+C_{i,T-1}\right)\cdot\left(\frac{\theta}{\theta+I}\right)\cdot I $$

ただし$\mathrm{L_{i,T}}$：T年度に固形物から溶出される分解性成分i、$k_{\mathrm{dis}}$：高分子混合体の嫌気的な解合速度定数，$k_{\mathrm{hyd}}$：嫌気的加水分解速度定数，$C_{\mathrm{i,T}}$：T年度に間隙水中に存在する成分i、$F_{\mathrm{i,T}}$：T年度に埋立地外へ排出される成分i、θ：有効間隙率、I：埋立層への浸透強度、である。

このうち、特に情報が不足しているパラメータである $ K_{1} $ について培養試験を経て実験的に算出した結果、 $ K_{1}=143,000ppm\ v $ が得られた。 $ \eta $ については、本研究サプテーマ3の結果を踏まえて0.85（乾燥により15％速度低下）を与えた。以上のパラメータを元に、仮想条件（埋立量70,000 tからのメタン発生経年累積）でのメタン排出量を算定した結果を図(1)-1に示す。既存のIPCCによる算定法に比較して、本研究で示されたモデル(A1001モデル)では、埋立層内の酸素浸入状況によってメタン発生量が大きく変動するのが特徴である。本算定法では、埋立層酸素濃度が5％の場合で20年間の累積排出量は既存の方法に比べて37％減、10％の場合で60％減となることが示された。また、既存の方法と20年間のメタン排出量が同程度となるのは埋立層酸素濃度が2.2％程度の場合であり、それ以下の濃度では現行の算定法（嫌気性埋立の半分）による排出量よりも多く算定されることが示された。
図(1)-1 提案された埋立地ガス排出量算定モデルを用いた排出挙動の比較

アジア多雨地域における各種埋立工法・管理手法における、維持管理期間での累積メタン排出量を図(1)-2に示す。維持管理期間は20年とし、メタン排出量は二酸化炭素当量(CO_{2}eq)で表現した。表層を被覆した乾燥墓場(DT)型埋立地は、本研究で比較対象とした埋立地管理手法の中で最も高いメタン排出量を示した。これは、有機成分の溶出による浸出水としての系外放出がないため、炭素の損失が少なく、結果的に嫌気的な生物反応によってガス化される炭素量が埋立地内に多く残存することに起因する。また、アジア多雨地域においては欧米と異なり、表層の被覆による浸透水排除が充分でなく、降雨強度に応じて埋立層への一定量の水浸透が想定されることも一因として挙げられる。このことが欧米における不活性の乾燥墓場型埋立とは異なるガス排出挙動を示す要因であると考えられる。

伝統的な衛生埋立(AN)工法においては、埋立層内は嫌気的な環境下にあると一般的には考えられてきたが、本研究での調査により、不十分な表層覆土の施工や降雨流出によって、大気浸透の影響を受けることが確認されている（サプテーマ3の報告参照）。すなわち生物分解性炭素の一定量が好気的な転換によりガス化されることが想定される。また、図(1)-3にも示したように、浸出水中に溶存する形態で埋立地外に放出される炭素が多いこともあり、ガス化される炭素量が少ないため、メタン排出量はDT方式に比較して半分以下に留まった。

DT方式に埋立地ガス発電を10年間(30ヶ月目からから150ヶ月目)実施する方式(LFGTE)においては、回収分だけ大気放出量は削減されたが、プロジェクト期間後の排出により既存の嫌気的な埋立地管理(AN)よりも排出量が上回ることが示された。ただしこの評価には回収された埋立地ガスのエネルギー利用による、化石燃料由来の二酸化炭素放出の代替・緩和効果などは含まれていない。今回の結果にはより総合的な視点からの考察を付け加える必要があるが、実際の埋立地管理
が20年で終了することは考えられない。長期的な影響を考慮すると、特にDTおよびLFGTE方式の埋立地が気候変動に与える影響はさらに大きいものと推測される。準好気的管理(SM)のメタン排出量はANに比べて20年間の累計で75%程度削減できることが示された。

図(1)-2 埋立地メタン排出モデルを用いた

各埋立工法からのメタン排出挙動の比較（二酸化炭素当量換算: CO2eq）

図(1)-3 埋立地から浸出水中に含有されて排出される溶存態炭素の累積量

## （２）廃棄物最終処分場集排水管の大気開放状況調査

実処分場埋立層内の排水管最深部（保護土・砕石層下）付近において設置した水圧計による計測を行い、準好気的状態の管理実態について評価した（図(1)-4）。埋立開始時からの継続的なモ
ニタリングの結果より、降雨時の雨水浸透に伴う水圧の一時的な上昇に対する低下および回復までに要する時間は、埋立層厚の増加によって延びることが示された。水圧が上がった状態を水位が上がっている状態として、管末端が水没していると仮定すると、モニタリング期間のうち40％程度が水没していることが推測された。これは連続して襲来した台風（台風12号および15号）による豪雨被害を受けたことも影響しているが、降雨後の排水管末端の水没状態の再開放までには一定の時間を要することは明らかであり、準好気性埋立地における、実際の大気導入効果について管理実態が及ぼす影響についての検討が必要であることが示された。

台風12号

図(1)-4 埋立地内水圧と降水量の経時変化

## （３）亜酸化窒素ガスの排出挙動解明

廃棄物埋立地における亜酸化窒素排出量調査の結果を表(1)-1に示す。廃棄物埋立地において亜酸化窒素排出が検出される地点数はきわめて少なく、調査地点全体（626地点）の6.7%であり、メタン排出の検出地点と比べて3割程度であった。日本国内の埋立地ごとの平均亜酸化窒素フラックスは、既往研究の報告例(Sormunen et al., 2008; Watzinger et al., 2005, Zhang et al., 2009)と同程度であった。一方で、熱帯・亜熱帯に位置する埋立地や海面処分場においては、比較的高い亜酸化窒素放出挙動が見られた。これは既報の中で最も高い排出量である、25年に渡り年間35万トンの都市ごみを直接埋立してきたフィンランドの埋立地からの亜酸化窒素放出(Rinne et al. 2005)と同程度であった。アジア地域の埋立地において高い亜酸化窒素放出量を示した要因としては、生ごみを含む高い窒素含有量の都市ごみを受け入れていることが考えられるが、同様に都市ごみが直接埋め立てられたA2サイトでは必ずしも亜酸化窒素排出量は高くない。また、海面処分場（A1サイトおよびEサイト）においても高い亜酸化窒素排出量が示されたことから、埋立層内の高い水分含
有量が、亜酸化窒素への転換を促進している可能性が示唆された。このことから、飽和条件下での嫌気的な亜酸化窒素生成および溶存態亜酸化窒素からのガス転換などによる放出量増加が推測された。Tsujimoto ら(1994)も 海面処分場からの亜酸化窒素の排出を報告しており、海面処分場は亜酸化窒素の排出源であるという位置づけがされている。A2サイトでは、安定化促進工事の実施以降、好気化に伴って亜酸化窒素の排出量が漸減する傾向が確認された。

測定地点ごとの亜酸化窒素フラックスとメタンフラックスの関係を図(1)-5に示す。メタンフラックスは一部の例外を除き1.0 ml/m²/min以下のレベルに留まっていた。また、メタン酸化が示唆される負のフラックスについてもA1サイトおよびA2サイトの数地点で確認された。正のメタンフラックスの範囲では、メタンフラックスの増加に伴って亜酸化窒素フラックスも増加する傾向が確認された。一方、負のフラックスを示した地点では、その他の低いメタンフラックスを示した地点に比べるとやや高い亜酸化窒素フラックスを示した。Zhangら(2009)は、埋立地表層においてはメタン酸化細菌がアンモニウム塩を代理基質として亜酸化窒素を生成することを報告している。本調査においても、活発なメタン酸化が確認された地点で亜酸化窒素の排出が確認されたことから、両者の関係性が推測される。ただし、覆土での亜酸化窒素生成が報告された既往の調査では、コンポストやMBT残さなど窒素化合物を含む覆土材が用いられているが、本調査ではこうした材料が使われておらず、表層での窒素源が不明である。

正のフラックスを示した地点では、メタンフラックスと亜酸化窒素のフラックスの間には有意な相関(r=0.89, P<0.0001)が確認された。埋立地の表面から排出されるガスは、埋立層内の様々な廃棄物を生成源としたガスが埋立層内を移動する過程で混合された上で排出されているものである。従って表層で検出された埋立地ガスは特定の廃棄物を発生源としたものではないが、移動の過程で混合されたガスの経路に通じる複数の排出地点を代表していると考えられる。以上のことから、亜酸化窒素の排出源は埋立層内でのメタン排出源と一定の関係性を有しており、亜酸化窒素とメタンのフラックスの相関にもガスの生成源そのものではないが一定の代表性が示されていることと考えられた。また、この相関から、亜酸化窒素の生成はメタンと同様に嫌気的な雰囲気下での生成プロセスに依存していることが示唆された。

埋立地ごとの平均亜酸化窒素フラックスと平均メタンフラックスの関係を図(1)-6に示す。なお、Gサイトにおいては亜酸化窒素フラックスが検出されなかったのでここでは除外している。埋立地ごとの平均メタンフラックスと平均亜酸化窒素のフラックスの間には有意な相関(r = 0.66, P < 0.001)が確認された。この相関においては、亜酸化窒素の平均フラックスはメタンの平均フラックスの1%以下にあることが示された。この関係を元にすると、埋立地から排出される亜酸化窒素の温室効果は、メタンのおよそ15%程度であると評価される。ただし、ここで示した相関には、亜酸化窒素が検出されなかった地点などを含んでいないため、亜酸化窒素排出量は過大に評価されていると考えられる。単純に検出地点率で換算すると、亜酸化窒素はメタンの5%以下のインパクトと見積もられた。いずれにせよ、埋立地からの亜酸化窒素の排出は嫌気的なメタン生成と強く関連しており、特に多雨地域における排出挙動について、さらなる調査検討が必要であると結論づけられる。嫌気的な亜酸化窒素生成においては、低いpHにおいて亜硝酸還元酵素が阻害されることで亜酸化窒素の排出に繋がることが報告(Okabe et al., 2011)されており、有機性廃棄物を多く含む途上国の埋立地での嫌気的な脂肪酸生成に伴うpHの低下が高い亜酸化窒素の排出を導いたことが推測される。
今回の調査においては、準好気性埋立（A2サイトの2010および2011）における亜酸化窒素排出について特定の傾向は確認されなかった。Louら（2009）は好気的に管理されたバイオリアクター型埋立からの高い亜酸化窒素排出を確認しているが、この要因として高濃度の窒素化合物を含む浸出水の再循環にあるとしている。既往研究においては、埋立層への強制的な空気の導入、掘削切断面、および覆土層から排出されるガスについて、メタンと亜酸化窒素が排出量や濃度で逆相関を示すことがしばしば報告されている(Zhang et al., 2009; Borjesson and Svensson, 1997; Harborth et al., 2013)。しかし本研究の成果から、埋立層内に部分的に酸素を導入する準好気性埋立工法においては、好気的な反応で亜酸化窒素を生成していることは明確にはされなかった。ただし、準好性埋立工法に限らず、不十分な覆土施工による表面からの酸素の浸透など、部分的な好気環境への転換により生成される亜硝酸が、従属栄養的な脱窒反応の基質として使われることで、嫌気的な亜酸化窒素の排出源となっている可能性は充分考えられる。

表(1)-1 廃棄物埋立地における亜酸化窒素排出量調査結果の概要

Climate zone	Landfill	Sampling points	CH4 detection	N2O detection	Mean N2O flux (ml/m2/min)
temperate	A1	2008	87	10	0	ND
2009	34	8	4	0.0045
2010	23	7	2	0.001
2011	13	3	1	0.000025
2012	6	3	3	0.00021
A2	2009	39	26	6	0.0068
2010	17	13	3	0.0023
2011	12	6	1	0.000048
B	2008	26	5	0	ND
2009	13	3	3	0.0046
2010	14	3	1	0.000015
C	2008	37	5	0	ND
2009	22	3	2	0.000076
2010	7	3	2	0.000055
E	2008	54	7	0	ND
2009	7	2	2	0.0013
2010	13	4	0	ND
tropical	D	2009	88	41	1	0.068
G	2010	48	25	0	ND
F_old	2008	38	6	2	0.024
F_new	2008	14	4	1	0.027
H	2012	8	5	4	0.070
I	2012	6	4	4	0.022
図(1)-5 各排出地点におけるメタンおよび亜酸化窒素フラックスの関係

図(1)-6 各埋立地におけるメタンおよび亜酸化窒素フラックスの関係 ●:A1, ■:A2, x:B, +: C, ▲:D, □:E, -:F, ♦:H, ◇:I
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

嫌気的雰囲気と好気的雰囲気が共存する埋立地内での生物反応由来の環境負荷を、温室効果ガスおよび水系への負荷の両面から評価可能なモデルが提示された。これまで欧米や日本の環境条件における特定の埋立工法の評価モデルは存在したが、他地域や他技術に対しては拡張して適用されていたことで、実際の現象を表現する上では限界があった。本研究で提示されたモデルでは、複数の異なる埋立地管理手法を比較可能であること、ならびにこれまであまり評価地域として対象にされてこなかったアジア地域への技術導入の効果が可能であること、などの点で高い新規性を有している。

また、廃棄物埋立地からの亜酸化窒素排出に関する報告は世界的に見てきわめて乏しく、埋立層における排出挙動に関する知見はほとんどない状況である。本研究で得られた成果は、亜酸化窒素の排出が我が国の埋立地においては非常に稀であり排出量の寄与としては小さいこと、ならびにその排出メカニズムとしては嫌気的生成と好気的生成の双方に由来することが示された。廃棄物埋立地あるいは投棄地の維持管理手法が亜酸化窒素排出挙動に大きく影響することが示され、埋立地の緩和効果を検証する上で貴重な知見が提供されたと考えられる。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

環境省の開催する温室効果ガス排出量算定法検討会において、廃棄物分野における排出量算定に用いられるモデルの更新やパラメータについての情報提供を行った。環境省および国立環境研究所の主催する「アジアにおける温室効果ガスインベント」整備に関するワークショップを通じて、廃棄物分野の温室効果ガス排出量算定の高度化に関する情報提供を行った。特に、算定モデルの選定、排出係数の地域特異性、ならびに活動量データの精緻化による信頼性の向上について本研究成果の実例を交えて紹介し、アジア各国に向けた情報発信を行った。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

IPCCの次期排出量算定ガイドラインの改訂、およびIPCC第五次評価報告書における緩和効果の記載に向けた情報提供を行う。

## 6 ．国際共同研究等の状況

国立環境研究所の主催する「アジアにおける廃棄物管理の高度化および温室効果ガス排出削減に関するワークショップ」の運営主体として活動している。このワークショップは2010年10月に第四回が開催され、韓国（ソウル市立大学李教授）、中国（国立廃棄物研究センター）、タイ（カセサート大学Chart教授、キングモンクット工科大学Komsilp研究員）、モンゴル（放牧地管理協会Bulgamaa部長）、マレーシア（環境省Zanariah補佐）、インドネシア（環境省Upik課長、スラバヤ州立大学Winarno講師）、ベトナム（ベトナム国立大学Ha教授、Quang講師）、フィリピン（フィリピン大学ディリマン校Ballesteros教授）など、地域における廃棄物管理および温室効果ガス削減の実務担当者及び専門家が出席している。当該研究の進捗状況を公表し、アジア地域の専門家と
最新の成果を共有するとともに、各地域での実態調査事例の収集ならびに排出量算定の高度化に向けた提言などをとりまとめ、地域特異性の高い排出係数の取得に向けた活動を実施している。

## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) Wangyao K., Yamada M., Endo K., Ishigaki T., Naruoka T., Towprayoon S., Chiemchaisri C., Sutthasil N. (2010) Methane generation rate constant in tropical landfill. J. Sustainable Energy Environ., 1 (4), 181-184

2) 澤村啓美，石垣智基，遠藤和人，小野雄策，原雄，香村一夫，惣田訓，山田正人，池道彦 (2010) 微生物の基質利用性・系統分類に基づく最終処分場の安定度評価，環境技術，39, 6, 355-364.

3) 濱田武志, 古田祐介, 井上大介, 石垣智基, 惣田訓, 池道彦, 山田正人 (2010) 8個所のコミュニティ・プラントの温室効果ガス排出量の調査. 用水と廃水, 52 (6), 58-65

4) Nguyen Nhu Sang, Satoshi Soda, Tomonori Ishigaki, Michihiko Ike (2012) Microorganisms in landfill bioreactors for accelerated stabilization of solid wastes, Journal of Bioscience and Bioengineering, 114 (3), 243-250.

5) Tomonori Ishigaki, Hiromi Sawamura, Masato Yamada, Masanao Nagamori, Yusaku Ono, Yuzo Inoue (2012) Community Shift of Methane-Oxidizing Bacteria in Cover Soil of Waste Landfills due to Methane Emission, Environment and Pollution, 1, 1, 75-84.

6) Tomonori Ishigaki, Mikako Nakagawa, Masato Yamada (2013) Anaerobic generation of nitrous oxide in waste landfills, Waste Management

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) Tomonori Ishigaki, Osamu Hirata, Takefumi Oda, Komsilp Wangyao, Sirintornthep Towprayoon, Chart Chiemchaisri, Dong-Hoon Lee and Masato Yamada (2011) Integrated Waste Management / Book 2: Greenhouse Gas Emission from Solid Waste Disposal Site in Asia, Sunil Kumar (Ed.), Intech.

## （2） 口頭発表（学会等）

1) Ishigaki T., Ikeda K., Yamada M., Wang-yao K., Naruoka T. and Endo K. (2010) Assessment of methane oxidation in landfill top cover in Japan. 6th Intercontinental Landfill Res. Symp., Abstracts, 170-171

2) Wangyao K., Yamada M., Endo K., Ishigaki T., Chiemchaisri C., Sutthasil N. and Towprayoon S. (2010) Study of Greenhouse Gas Reduction Potential from Semi-Aerobic Test Cell. 6th Asian-Pacific Landfill Symposium, Abstracts, 339-347

3) 田中宏和，森陰早也香，長谷川耕治，吉田耕一郎，山田正人，遠藤和人，石垣智基，藤井直幸，大家清紀（2010）管理型最終処分場における電気伝導率の深度分布とイオン類の評価．第
21回廃棄物資源循環学会研究発表会，同予稿集，531-532

4) 長森正尚，山田正人，石垣智基，小野雄策（2010）管理型最終処分場の廃止基準に関する考察（7）. 第21回廃棄物資源循環学会研究発表会，同予稿集，537-538

5) 東川拓司，占部武生，石垣智基，遠藤和人，山田正人，成宮等（2010）廃棄物埋立地からのメタンガス排出量算定に用いられる排出係数の検討．第21回廃棄物資源循環学会研究発表会，同予稿集，521-522

6) 石垣智基，古田祐介，伊賀友亮，山田正人（2010）廃棄物埋立地における亜酸化窒素ガスの排出実態に関する調査．第21回廃棄物資源循環学会研究発表会，同予稿集，525-526

7) 濱田真樹，小林泰土，石田明希，占部武生，澤村啓美，清和成，井上大介，石垣智基（2010）

廃棄物最終処分場の微生物機能評価用DNAマイクロアレイを用いた安定化特性因子の抽出.

第21回廃棄物資源循環学会研究発表会，同予稿集，533-534

8) 惣田訓，石垣智基，池道彦（2010）コミュニティ・プラントからの温室効果ガス排出量の実態調査．第47回下水道研究発表会，同予稿集，218-220

9) 濱田真樹，占部武生，小林泰士，石田明希，石垣智基，池道彦，清和成，井上大介，澤村啓美，樋口進，八木美雄，東海林俊吉（2011）廃棄物埋立地浄化技術の微生物学的評価．第32回全国都市清掃研究・事例発表会，同講演論文集，101-103

10) 石垣智基, 富永幸, 田中宏和 (2011) 廃棄物埋立地における金属の可溶化促進に関する研究. 第32回全国都市清掃研究・事例発表会, 同講演論文集, 270-272

11）東川拓司，占部武生，石垣智基，遠藤和人，山田正人，成宮等（2011）廃棄物埋立地からのメタンガス排出量算定式中の降水量および埋立工法に適した排出係数の検討．第32回全国都市清掃研究・事例発表会，同講演論文集，273-275

12）山田正人，遠藤和人，石垣智基，Wang-Yao Komsilp (2011）熱帯地域における準好気性埋立テストセル実験について．第32回全国都市清掃研究・事例発表会，同講演論文集，255-257.

13) Komsilp Wangyao, Sirintornthep Towprayoon, Masato Yamada, Kazuto Endo, and Tomonori Ishigaki (2011) Methane Oxidation in Landfill Cover Soil: Case Study in Thailand, 2nd International Conference on Environmental Science and Technology

14) Tomonori Ishigaki (2011) Landfill Gas and Leachate in Asia: Co-beneficial approach on management of waste landfills, Thirteenth International Waste Management and Landfill Symposium

15) Masato Yamada, Osamu Hirata, Tomonori Ishigaki, Kazuto Endo, Ayako Tanaka, and Yasushi Matsufuji (2011) Evaluation of semi-aerobic landfill system as a co-benefit GHG mitigation technology, Thirteenth International Waste Management and Landfill Symposium

16) Tomonori Ishigaki, Hiroyuki Ishimori, Hee Jong, Kim, Tomohiro Naruoka, Kazuto Endo, and Masato Yamada (2011) Anaerobic generation of nitrous oxide in waste landfills, ISWA World Congress.

17）石垣智基，濱田真樹，占部武生，池道彦，井上大介，澤村啓美，樋口進，八木美雄（2011）東海林俊吉，山田正人，微生物機能分布による廃棄物処分場の安定化進行度評価，第22回廃棄物資源循環学会研究発表会

18）東川拓司，占部武生，石垣智基（2011）廃棄物埋立地からの温室効果ガス算出に用いられる
ガス化率の地域性に関する実験的検討，第22回廃棄物資源循環学会研究発表会

19) 濱田真樹，占部武生，石垣智基，澤村啓美，清和成，井上大介（2011）安定化促進工に伴う最終処分場の微生物機能分布の変化，第22回廃棄物資源循環学会研究発表会

20) 長森正尚，渡辺洋一，山田正人，石垣智基（2011）廃棄物埋立地における亜酸化窒素ガス調査，第22回廃棄物資源循環学会研究発表会

21）田中宏和，山崎慶子，青木保憲，山田正人，遠藤和人，石垣智基，藤井直幸，大家清紀(2011）管理型産業廃棄物処分場における塩類および重金属類の溶出挙動，第22回廃棄物資源循環学会研究発表会

22）濱田真樹，占部武生，石垣智基，池道彦，井上大介，澤村啓美（2011）廃棄物最終処分場の中間覆土層が微生物生態系に与える影響，第33回全国都市清掃研究・事例発表会

23）東川拓司，占部武生，石垣智基，山田正人（2012）酸素共存下における埋立地内での廃棄物分解挙動の評価，第33回全国都市清掃研究・事例発表会

24）石垣智基，石森洋行，山田正人，東川拓司（2012）埋立地ガス放出緩和技術の温室効果ガス排出抑制機能評価モデルの開発，第22回廃棄物資源循環学会研究発表会

25）田中宏和，藤井直幸，大家清紀，石垣智基，遠藤和人，山田正人（2012）管理型産業廃棄物処分場の埋立層内に賦存するイオン類に関する一考察，第22回廃棄物資源循環学会研究発表会

26) Nagamori Masanao, Koide T., Wijewardane N.K., Watanabe Y., Isobe Y., Mowjood M.I.M., Ishigaki Tomonori, Kawamoto K. (2012) Flux measurements of greenhouse gases from an abandoned open dumping site in Sri Lanka, International Conference on Sustainable Built Environment

27) Tomonori Ishigaki, Mikako Nakagawa, Masato Yamada (2013) Anaerobic Generation of Nitrous Oxide in Waste Landfills, The 1st Symposium of International Waste Working Group of Asian Regional Branch

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない

（４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

1) 第四回アジアにおける廃棄物管理の高度化および温室効果ガス排出削減に関するワークショップ（2010年9月、国立環境研究所、参加者40名）

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない

## (6) その他

1) Award for Excellent Poster Presentation, Korea Society of Waste Management, Nitrous oxide emission from waste landfills in Japan, 2011 Spring conference of the Korea Society of Waste Management, Abstracts, 105-106, 2011