Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
感度解析は、参画・協力機関が分担して実施した。入力データ（気象、排出量）は統一したが、基本ケースは機関独自とした。そのため基本ケースは同一ではないが、基本ケースからの変動に着目するため、結論に大きく影響しないと判断した。感度解析を実施した機関のCMAQ構成を、表(3)-7に示す。気象データ、排出量データと境界濃度データは、（2）と同じである。

比較の対象期間は、2010年冬季（11月22日～12月5日）と2011年夏季（7月18日～31日）とした。比較対象は、関東領域（D3）のうち標高200m未満の陸域のメッシュ（図(3)-4）における最下層の平均濃度とした。

解析は、後述する検証計算結果から、 $ NO_{3}^{-} $ 濃度の過大予測とOC濃度の過小予測を改善すると予想される項目について実施した。また、計算条件に関する感度解析も実施した。

$ NO_{3}^{-} $ に関する解析項目を、表(3)-8に示す。

表(3)-7 感度解析を実施したCMAQの基本構成

モデル番号	M0	M1	M2	M3	M4	M5
CMAQ	v4.7.1	v4.7.1	v4.6	v4.7.1	v5.0	v5.0.1
計算領域	D1, D2, D3	D3*	D3*	D1, D2, D3	D3*	D2*, D3
水平移流	yamo	yamo	yamo	ppm	yamo	yamo
鉛直移流	yamo	yamo	yamo	ppm	wrf	wrf
水平拡散	multiscale	multiscale	multiscale	multiscale	multiscale	multiscale
鉛直拡散	acm2	acm2	acm2	acm2	acm2	acm2
光解離速度	table	inline	table	inline	inline	inline
気相反応系(解法)	saprc99	saprc99	saprc99	saprc99	saprc99	saprc99
(ebi)	(ebi)	(ros3)	(ebi)	(ebi)	(ebi)
粒子化過程	aero5	aero5	aero4	aero5	aero5	aero5
雲過程	acm	acm	radm	acm	acm	acm

$ ^{*} $ 境界濃度としてM0の結果を利用。オプション名については、CMAQドキュメント $ ^{4)} $ を参照。

図(3)-4 評価領域（標高200m未満の陸域：☐）
表(3)-8 $ NO_{3}^{-} $ に関する感度解析

項目	基本ケース	変動内容（ケース名：内容）
気温・湿度	M0	粒子化サブ・モデルの気温±2Kもしくは相対湿度±10%
乾性沈着速度	M1	HNO3/NH3乾性沈着速度を一律5, 2, 0.5, 0.2倍
NOx排出強度	M1	D3で一律40%減～40%増
NH3排出強度	M0	家畜・有機肥料由来の季節プロファイルを置換
不均一反応速度	M0	N2O5のΓを0.1（ほぼとり得る最大）, 0（反応なし）, aero3/4のパラメタリゼーションへ置換
光解離定数	M0	NO2、O3、HNO3の光解離定数を20%減
海塩発生強度	M5	海域データの変更；発生量を30%増

OCに関する感度解析は、原因物質排出量データに関して実施した。すなわち、VOC排出量の一律増減、人為起源VOC（AVOC）排出量の排出係数信頼性区間に基づく増減、植物起源VOC（BVOC）排出量の推計方法、凝縮性ダスト排出量データの導入、SVOC排出量データの導入である。なお、凝縮性ダストとSVOCについてはサブテーマ2で実行した。

VOC排出量は、一律±40%、±20%に変化させた。AVOC排出量に関しては、蒸発発生源の排出量をThe European Monitoring and Evaluation Programme（EMEP）による排出インベントリの信頼性区間 $ ^{17)} $ で増減した。BVOC排出量に関しては、ベースケースではMEGAN v2.04により作成したのに対し、生物多様性情報システム（J-IBIS: Japan Integrated Biodiversity Information System; http://www.biodic.go.jp/J-IBIS.html）の樹種データを使用したケースと、排出モデルを最新のMEGAN v2.10βとしたケースを実施した。

気象データは、排出量データとともに大気濃度の計算結果に強く影響する。そこで、特に鉛直拡散に影響する、鉛直拡散係数、大気境界層モデルと地表面モデル、粗度について実施した。

鉛直拡散係数については、M1（CMAQv4.7.1）をベースケースとして、鉛直拡散係数の最小値を変更したケース（都市：2.0→1.0 m²s⁻¹；非都市0.5→0.01 m²s⁻¹）、M4（CMAQv5.0）のケース、M4の鉛直移流モジュールを変更したケース（WRF→YAMO）を実施した。

WRFでは、複数の大気境界層モデルと地表面モデルが用意されている。ベースケースはACM2とPXの組み合わせであるが、MYJとNoah、YSUとNoah、MYNN25とNoahのそれぞれで気象データを作成し、CMAQで濃度計算を行った。各モデルの詳細はWRFドキュメント $ ^{8)} $ を参照いただきたい。

ベースケースでは、WRFに付属の（米国地質調査所 USGS）地表面データを使用したが、前出のJ-IBISを使用したケースと、都市部の粗度を2倍にしたケースを実施した。

## 4 ．結果及び考察

## （１）UMICS1：EC濃度と沈着量の相互比較

2007年8月6日～10日の狛江、騎西、前橋、つくばにおけるEC濃度の観測値と8モデルによる計算値の時系列比較を図(3)-5に示す。全てのモデルの計算値は全期間及び全地点で過小評価となっている。8月8日～10日の観測値に見られる濃度上昇時に計算値との乖離が徐々に大きくなっており、EC濃度の蓄積現象をモデルがうまく再現できていないことが推察される。狛江では観測値と計算値との乖離が他の3地点に比べて小さいが、観測値にも何らかの問題がある可能性もある。モデル間の違いに着目すると、唯一CMAQではないM2の計算値が他のモデルに比べて高い傾向がある。一方、CMAQの7モデル間の差異は小さい。
EC濃度の蓄積現象が観測された8月10日の午前6時における4地点の計算値の鉛直プロファイルを図(3)-6に示す。狛江ではM2の計算値が他のモデルに比べて地表面近傍では高く、上空数100mでは逆転している。したがって、鉛直混合の扱いの違いがM2と他のモデルの差異の要因と一つと考えられる。前橋やつくばでは他のモデルから大きく外れているモデルが見られるが、その原因は未解明である。また、EC濃度の蓄積現象が見られた8月6日～11日の4地点おけるEC乾性沈着量の計算値の時系列比較を図(3)-7に示す。M2の乾性沈着量は他のモデルに比べて小さく、この乾性沈着量の差異が濃度の差異として現れていることも考えられる。

以上の知見から、EC濃度の再現性に関わる重要な因子として、1）観測値の妥当性、2）乾性沈着、3）排出量・境界濃度に着目し、それぞれの影響を明らかにするための感度解析を行った。また、CMAQに付随するプロセス解析の機能を活用し、EC濃度計算値の変動に対して何が大きく影響しているかを検討することにした。

図(3)-5 2007/8/6～10のEC濃度の観測値と8モデルによる計算値の時系列比較

EC ( $ \mu $ g/m $ ^{3} $ )

EC ( $ \mu $ g/m $ ^{3} $ )

EC ( $ \mu $ g/m $ ^{3} $ )

EC ( $ \mu $ g/m $ ^{3} $ )

図(3)-6 8/10の午前6時における4地点のEC濃度計算値の鉛直プロファイル
図(3)-7 8/6～10のEC乾性沈着量の観測値と8モデルによる計算値の時系列比較

## 1 ）観測値の妥当性

まず、モデル計算結果の検証にもちいたFAMIKAのEC濃度の妥当性を確認した。比較対象は、FAMIKAと同時期に実施された観測結果 $ ^{18,19} $ で、いずれも分析は熱分離・光学補正法を採用している。FAMIKAデータの4ないし6時間間隔の平均値と、4日間連続捕集とを比べると、騎西は2.06μg m $ ^{-3} $ に対し2μg m $ ^{-3} $ 、つくばは1.47μg m $ ^{-3} $ に対し直近の土浦が0.9μg m $ ^{-3} $ 、前橋は2.24μg m $ ^{-3} $ に対し2.5μg m $ ^{-3} $ という値であった。狛江は0.97μg m $ ^{-3} $ であったが、対応する地点がなく、板橋の2週間平均値が1.2μg m $ ^{-3} $ という値が得られている。いずれも同程度の値であり、妥当と考えられた。

## 2 ）乾性沈着

上述したように、M2で計算されたECの乾性沈着量は他のモデルよりも小さい傾向が見られた。乾性沈着速度Vdは、重力沈降速度Vs、空気力学抵抗Ra、地表面抵抗Rsにより $ Vd=Vs+1/(Ra+Rs) $ で求められる。サブミクロンスケールではRa<
図(3)-8 CMAQの乾性沈着速度を半分及び倍に変化させた場合のEC濃度計算値（前橋）

## 3 ）排出量·境界濃度

EC濃度の計算値に対して自動車、非自動車、野焼きの排出量と境界濃度がどの程度影響しているかを明らかにするために、ゼロアウト法により計算値に対するそれぞれの感度を求めた。4地点における7月31日～8月16日の平均の感度を図(3)-9に示す。計算値に対して自動車が6割前後、非自動車が4割前後、境界濃度が数%の感度を有しており、野焼きの感度は小さい。

6時間毎の観測値と感度から、以下の計算式により排出量と境界濃度をどの程度変化させると観測値を説明付けられるかを検討した。

図(3)-9 7/31～8/16平均のEC濃度に対する発生源と境界濃度の感度

EC 濃度 = 倍率 $ _{自動車} $ ×感度 $ _{自動車} $ +倍率 $ _{野焼き} $ ×感度 $ _{野焼き} $ +倍率 $ _{その他} $ ×感度 $ _{その他} $ +倍率 $ _{境界} $ ×感度 $ _{境界} $

上式の排出量と境界濃度に乗じる倍率を重回帰分析により算出した。その結果、非自動車排出量に対する倍率は負となったが、自動車排出量は約4倍、野焼き排出量は約40倍、境界濃度は約20倍という倍率が算出された。そこで、排出量と境界濃度にこれらの倍率を適用し、計算を行った。その結果、図(3)-10に示すように観測値の絶対値と変動を良好に再現することが出来た。この結果から、ECの排出量や境界濃度が過小評価であり、その改善により再現性が向上する可能性が示された。ただし、上記の倍率は排出量以外の要因が全て正しいと仮定して導き出されたものであり、実際の排出量の過小評価幅はそれほど大きくはないと考えられる。
図(3)-10 排出量・境界濃度に対する倍率適用前後のEC濃度計算値

## 4 ）プロセス解析

大気質モデルでEC濃度を支配するプロセスを定量するために、プロセス解析を実施した。プロセス解析では、各成分の濃度変化に与える各過程(移流、拡散、化学、粒子化、排出、沈着など)の寄与を定量できる。プロセス解析の結果、ほぼ全ての地点でEC濃度の主要な増大要因は排出過程、減少要因は鉛直拡散であることが明らかとなった（図(3)-11）。特に、騎西と前橋において早朝・夜間にEC濃度が増大すると計算されたが、これは排出量が高い時間帯に鉛直拡散が抑制されるためであることが、本解析より明らかとなった。それに対して、狛江では、夜間にも鉛直拡散による濃度減少が起こっており、その結果として早朝・夜間の顕著な濃度増大は起こらなかった。このように、鉛直拡散がEC濃度に大きな影響を与えることから、今後、地域ごとの鉛直拡散プロセスの妥当性評価・相互比較や、地域間比較が重要と考えられた。

## （２）大気質モデルの予測精度

### 1 ）PM_{2.5}および主要成分の地表付近濃度

サブテーマ1で得られたPM_{2.5}および成分濃度の観測データを比較した。観測は、2010年冬、2011年夏ともに、騎西、狹江、前橋、さいたま、つくばの5地点で実施された。有機粒子（Oarganic Aerosol: OA）濃度の観測値は、OC濃度を1.4倍したものである。また、計算値は第1層の中心高さのものを使用した。

図(3)-12に、$\mathrm{PM}_{2.5}$ とその主要5成分について2010年冬季と2011年夏季に得られた観測期間平均濃度と、それに対応する計算値を示す。$\mathrm{PM}_{2.5}$ 質量濃度についてみると、両期間とも計算値は観測値とよく整合するように見える。しかしながら、OA濃度は計算値が過小であり、その傾向は冬季に著しい。EC濃度は冬季の騎西地点を除いてよく整合している。$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$ 濃度も、冬季に過大、夏季に過小気味ながらも、整合性は良好である。$\mathrm{NO}_{3}^{-}$ 濃度は観測データが少ないが、いずれも計算値が高い。$\mathrm{NH}_{4}^{+}$ 濃度に対する整合性は、比較的良好である。
図(3)-11 プロセス解析で推計された各地点におけるEC濃度のプロセス別寄与 ADV：移流、HDIF：水平拡散、VDIF：鉛直拡散、EMIS：排出、

DDEP：乾性沈着、CLDS：雲、AERO：粒子化
図(3)-12 サブテーマ1の観測において各地で得られた期間平均のPM_{2.5}および主要成分濃度と、それらに対する予測計算結果

図(3)-13は、データが比較的充実している2011年夏季の騎西地点の観測値を計算値とともに時系列で表したものである。$\mathrm{PM}_{2.5}$ 濃度は期間の前半で計算値が過小、以降はおもに過大であった。特に、モデルは夜間の濃度を過大に予測している。OA濃度は全体的に濃度変動が再現されておらず、また、特に期間の後半で過小予測が顕著である。$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$ 濃度は、レベル、変動ともほぼ再現している。観測では、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$ 濃度は7月29日を除いて大きな上昇はないが、計算では7月24日以降ほぼ連続して夜間に高濃度となっている。$\mathrm{NH}_{4}^{+}$ 濃度もこれと同様であり、モデルでは$\mathrm{NH}_{4}\mathrm{NO}_{3}$ 粒子が生成されたことを示している。一方、これらと関連するガス成分をみると、$\mathrm{HNO}_{3}$ 濃度は日中に高い濃度変動の再現性が高いが、$\mathrm{NH}_{3}$ 濃度はほぼ一貫して過大予測である。

以上をまとめると、モデルはPM_{2.5}質量濃度の再現性が高いように見えるが、これはOA濃度に対する過小予測とNO_{3}^{-}濃度に対する過大予測が相殺された結果である。少なくとも主要成分に対する予測精度を改善しない限り、モデルを排出施策の効果検討などに適用することはきわめて危険と考えられる。
図(3)-13 2011年夏季の騎西における$\mathrm{PM}_{2.5}$および主要成分濃度の観測値と計算値

## 2 ）鉛直分布

（１）において、鉛直拡散に対するモデルの妥当性が指摘された。そこで本研究ではサブテーマ１において係留気球による鉛直濃度分布の観測を実行した。ここでは、それらのデータに対するモデルの再現性を示す。比較に際し、計算値は各鉛直層の中心高さのものを使用した。粒子数濃度の計算値は、蓄積モードの粒子個数濃度に、CMAQで仮定される対数正規分布型の粒径分布から算出した0.3μm以上の粒子の割合を掛け合わせて求めた。なお、WRFの気象計算において三つの境界層モデルを使用し、それぞれについて濃度計算を行っている。

図(3)-14 に、各観測期間平均の温位、相対湿度、粒径 0.3μm 以上の粒子数濃度（以下、粒子数濃度）の鉛直分布を示す。また、表(3)-9 は、観測および計算の平均値と両者の相関係数を観測期間別にまとめたものである。冬季の温位は地表で低く高さとともに上昇したが、モデルはやや過小ながらもこれとほぼ同様の傾向を示しており、相関係数はきわめて高い。境界層モデルのなかでは、ACM2 が最も観測値に近い。夏季の場合も相関は高く、特に 2011 年の場合は 300 m 付近までほぼ一定の温位分布がよく再現されている。絶対値としてはやはり過小予測の傾向にあり、境界層モデルでは YSU が観測値に最も近い。相対湿度についても、やや過大ながらも傾向はよく一致し、相関係数は 0.6 以上である。個数濃度については、期間や境界層モデルにより整合性は異なった。冬季は計算値と観測値の整合性は比較的高く、特に 2010 年の ACM2 は相関係数が 0.81 と高い。しかしながら夏季は冬季よりも整合性が低い。2011 年夏季には、温位と相対湿度は観測値と計算値で傾向が類似するにもかかわらず、粒子数濃度は観測値とはむしろ真逆の傾向が計算されている。この季節的な相違をもたらす原因として、高湿度にともなう粒子の膨潤を挙げることができる。すなわち、相対湿度に対する粒子の水分量の関係は特に高湿度側で湿度にきわめて敏感になるが、それほどの精度で観測地点周辺の相対湿度を予測することは困難なためである。
図(3)-14 平均鉛直分布の観測値と計算値

表(3)-9 観測された鉛直データと計算値の比較

2010年冬ACM2	つくばMYJ	YSU	2011年夏ACM2	久喜MYJ	YSU
温位(K)	データ数	62	72
観測平均値	285.4	300.4
計算平均値	284.6	283.5	284.0	299.6	299.7	300.6
相関係数	0.94	0.93	0.95	0.92	0.88	0.90
相対湿度(%)	データ数	62	72
観測平均値	46.2	71.3
計算平均値	48.8	56.8	50.5	71.9	73.6	66.9
相関係数	0.72	0.60	0.76	0.84	0.77	0.82
個数濃度( $ 10^{6} $ m $ ^{-3} $ )	データ数	62	69
(D=0.3-1.0μm)	観測平均値	57.7	80.6
計算平均値	61.1	63.7	55.3	135.7	117.4	96.2
相関係数	0.81	0.35	0.38	0.34	0.28	0.36
BC濃度( $ \mu $ g m $ ^{-3} $ )	データ数	46	36
観測平均値	1.2	1.6
計算平均値	0.8	0.7	0.8	0.7	0.5	0.5
相関係数	0.82	0.43	0.47	0.17	-0.03	-0.08
表(3)-9 観測された鉛直データと計算値の比較（つづき）

2012年夏	久喜	2012年冬	久喜
ACM2	MYJ	YSU	ACM2	MYJ	YSU
温位（K）	データ数	109	51
観測平均値	302.4	280.7
計算平均値	300.6	301.5	301.7	280.9	279.0	279.7
相関係数	0.90	0.94	0.94	0.90	0.89	0.89
相対湿度（%）	データ数	109	51
観測平均値	68.6	59.3
計算平均値	71.1	70.1	68.7	57.3	68.9	63.9
相関係数	0.65	0.67	0.71	0.61	0.69	0.71
個数濃度（106m-3）	データ数	109	51
(D=0.3-0.5μm)	観測平均値	69.3	34.7
計算平均値	122.0	79.5	85.5	67.2	86.7	79.4
相関係数	0.33	0.24	0.24	0.59	0.58	0.78
BC濃度（μg m-3）	データ数	43	47
観測平均値	2.8	1.8
計算平均値	1.5	1.0	1.2	1.3	1.3	1.6
相関係数	-0.04	0.04	0.02	0.69	0.82	0.83

表(3)-9には、BC濃度についての統計量も示した。特に夏季は相関係数がマイナスもしくはゼロに近いが、これはBC濃度の測定上の問題である可能性が高い。冬季は比較的良好に再現されており、モデルはBC濃度に対しやや過小ながらも鉛直分布の傾向を妥当に再現している。

## 3 ) BTX

大気質モデルの OA 濃度過小予測の原因として、フィルタ法のアーティファクトによる観測値の過大、原因物質排出量の不足、二次生成の未理解などが挙げられる。これらの解明と評価にはまだ時間を要するが、少なくとも二次生成の原因となる物質に対するモデルの予測精度の確認は現状でも可能と考えられる。

CMAQ v4.7.1 で扱われる SOA の原因物質は、アルカン類、BTX（キシレン、トルエン、ベンゼン）、モノテルペン、イソプレン、セスキテルペンである。そこで、これらのうちサブテーマ1および東京都環境局による連続測定データのある BTX についてモデルの計算結果と比較した。

図(3)-15～17に、BTX各成分濃度の観測値と計算値を時系列で示す。計算されたベンゼン濃度は東京都環境局の測定値を概ね良好に再現している。地点や季節により急峻な濃度上昇を再現できていないが、これは観測値が局所的な発生源の影響を受けた可能性がある。トルエンもベンゼンの場合と同様に整合性は高いが、ベンゼンと異なり、計算値のほうが観測値よりも高濃度を示す傾向にある。キシレン濃度については、ほぼ一貫して計算値が観測値よりも明らかに高い。

以上のように、ベンゼンとトルエンの濃度に対するモデルの再現性は概ね良好であるが、ベンゼンは計算値が過小予測、トルエンは過大予測の傾向にあった。キシレンについてはほぼ全地点で著しく過小に予測した。VOCのインベントリは環境省などにより整理されており、信頼性は高いと考えられるが、空間、季節、時刻分配に関しては改善の余地があるとみられる。
図(3)-15 ベンゼン濃度の観測値と計算値の比較（上：2010年冬、下：2011年夏）
図(3)-16 トルエン濃度の観測値と計算値の比較（上：2010年冬、下：2011年夏）
図(3)-17 キシレン濃度の観測値と計算値の比較（上：2010年冬、下：2011年夏）
## 4 ）広域輸送

CMAQ による EC 濃度計算結果とバックグラウンド地点における BC 濃度観測データと比較することで、（1）で挙げられた課題のひとつである広域輸送の妥当性検証を行った。福江島および父島における観測データは、それぞれ海洋研究開発機構および産業技術総合研究所より提供された。2011年夏については、対象期間後半の福江島のみ観測データが得られている。

図(3)-18 に 2010 年冬の EC 計算値と BC 観測値の時系列変化を示す。福江島、父島でともに EC 計算値と BC 観測値の変動パターンは良く一致している。計算結果では、アジア大陸で排出された EC を含んだ気塊が、北西寄りの季節風によって福江島へと輸送され、場合によっては父島まで到達していた。図(3)-18 における計算値と観測値の一致は、この計算結果が妥当であることを示している。

図(3)-19 に 2011 年夏の EC 計算値と BC 観測値の時系列変化を示す。対象期間前半は、観測データはないものの、本州の南～東に位置する台風 6 号が日本周辺の気象を決定していたため、中国方向からの移流の影響は小さいと考えられる。対象期間後半は福江島における EC 計算値、BC 観測値はともに 2010 年冬に比べて非常に低く、広域輸送の影響がほとんどないことを示している。

図(3)-18 福江島（左）と父島（右）における EC 計算値と BC 観測値の時系列変化（2010 年冬）

図(3)-19 福江島（左）と父島（右）における EC 計算値と BC 観測値の時系列変化（2011 年夏）

同様の計算を（1）と同じ時期（2007年夏）についても実施した。この夏、父島では7月20日前後と同24日前後の二度にわたり、BC濃度が上昇した。モデルはこの変動をよく捉えている（図(3)-20）。この濃度上昇に対し、国内発生源のみを考慮した計算を実施し、また、気塊の輸送経路を追跡したところ、国内発生源の寄与はほとんどなく、台風4号と低気圧により黄海沿岸から輸送されたことがわかった。すなわち、南～南西風が卓越するため越境大気汚染の影響が小さいとされていた夏季においても、条件によっては越境大気汚染が発生することが示された。
以上の結果から、モデルは EC の広域輸送に関して妥当であるが、国内の EC 排出・輸送に改善の余地があるといえる。

図(3)-20 2007年夏の父島におけるEC計算値とBC観測値の時系列変化

## （３）大気質モデルの広域・通年計算の精度検証

## 1 ）地上濃度

PM_{2.5}の環境基準には長期と短期があり、前者は年平均濃度により、後者は日平均濃度の年間98%値で評価される。ゆえに、大気質モデルもPM_{2.5}予測精度を通年で検証する必要がある。そこで、観測および排出量データが最も揃う2005年度を対象に大気質モデルの予測性能を全国的に検証した。なお、濃度計算は気象データの作成条件に影響を受けることから、表(3)-5に示したように、境界層モデルと地表面モデルの3組（C00：MYJとNoah LSM、C01：ACMとPX LSM、C02：YSUとNoah LSM）と客観解析データの2種類（F：NCEP FNL、M：MANAL）を掛け合わせた計6ケースの計算を実行した。検証対象は、国設4局（篦岳、川崎、大阪、尼崎）と東京都PM_{2.5}監視局（綾瀬、町田）におけるPM_{2.5}濃度と、埼玉県加須市（旧騎西町）と大阪府堺市におけるPM_{2.5}成分濃度である。成分濃度データについては、埼玉県環境科学国際センターと大阪府立大学より提供を受けた。

図(3)-21、図(3)-22に、全6局平均濃度の月変化について観測値と計算値を示す。PM_{2.5}の計算濃度は、どの気象データを用いた場合でも観測された季節変動を概ね再現している。特に4～5月はほぼ観測値に一致する。6～10月は気象データによりばらつきが見られ、同じ境界層・地表面モデルであれば、MANALを使用したほうが再現性が高い。11～3月は気象データ間の差異は小さいが、一貫して観測値より低い。このPM_{2.5}濃度の再現性は他の汚染物質に比べて良好である。なお、計算値が観測値より大幅に過小となるCO濃度については、後に考察する。

図(3)-21 全局平均の $ PM_{2.5} $ 濃度の月変化
図(3)-22 全局平均の各種汚染物質濃度の月変化

次に、日単位のPM_{2.5}濃度について整合性を確認する。図(3)-23に、川崎局と大阪局で観測された日平均PM_{2.5}濃度と計算値を示す。なお、計算値は前述のように整合性の高かったMANALを用いた結果のみを示した。モデルは日々の濃度変動をよく捉えており、日平均濃度を高い精度で予測できているようにみえる。なかでも境界層モデルとしてYSUを、地表面モデルとしてNoah LSMを用いたケース（C02M）のPM_{2.5}濃度再現性は高く、川崎局で相関係数は0.8となった。

図(3)-23 日平均 $ PM_{2.5} $ 濃度の経時変化
次に、$\mathrm{PM}_{2.5}$ 主要成分について比較する。図(3)-24と図(3)-25は、埼玉県加須市（騎西）と大阪府堺市で観測された$\mathrm{PM}_{2.5}$（堺はSPM）とその主要成分の月平均濃度について計算値と比較したものである。騎西において、$\mathrm{PM}_{2.5}$濃度は過小予測の11～2月を除くとよく再現されている。$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$濃度に対しては、一年を通じて観測値が再現されている。しかしながら、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度は暖候期に低下するのに対し、モデルは寒候期と同程度かそれ以上の濃度を計算している。12～2月の厳冬期の再現性は高い。$\mathrm{NH}_{4}^{+}$濃度は、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度とほぼ同じ予測傾向にあり、暖候期に$\mathrm{NH}_{4}\mathrm{NO}_{3}$粒子が過大に生成されたことが示唆される。炭素成分（OAとEC）の濃度は一貫して過小予測であり、特に冬季はその傾向が著しく、$\mathrm{PM}_{2.5}$濃度の過小予測の主要な原因となっている。堺においては炭素成分のデータがないが、SIA成分については騎西と同様の予測傾向がみられる。

気象データ別にみると、特に$\mathrm{NO}_{3}^{-}$（と$\mathrm{NH}_{4}^{+}$）濃度はその影響を強く受けるが、OAは気象データによる濃度差が小さくみえる。これは、濃度に影響する気象要素の多寡によると考えられる。

（２）の１）において、サブテーマ１の短期的な観測結果に対し、モデルはPM_{2.5}質量濃度の再現性が高く見えたが、これはOA濃度に対する過小予測とNO_{3}^{-}濃度に対する過大予測が相殺された結果であることを示した。これと同様のことが騎西と堺の通年観測データに対しても確認された。そこで、UMICS2/3においては、特に再現性の低いNO_{3}^{-}とOAに対する予測精度改善を主な目的として、比較計算と感度計算を計画した。

図(3)-24 騎西における $ PM_{2.5} $ 主要成分濃度の観測値と計算値
図(3)-25 堺市における SPM 主要成分濃度の観測値と計算値

## 2 ）衛星データによるCO濃度の検証

前述したように、CMAQはどの気象データを用いても寒候期のCO濃度を過小に予測した（図(3)-22）。この原因を調べるため、人工衛星EOSに搭載のMOPITTによるCO濃度データと比較した。図(3)-26は、2005年11月のMOPITTと計算（C02Mケース）による地上付近CO濃度およびカラム量の分布である。地上付近の濃度分布図には、常時監視測定局（常監局）のデータも併記した。

図(3)-26 観測と計算によるCO濃度分布（上：地上付近濃度、下：カラム量）
地上付近濃度をみると、MOPITTのデータは常監局の測定値よりかなり低いようである。計算値は大都市圏に高濃度が集中しているが、それ以外の地点ではかなり低い。一方、カラム量をみると、山地で低い分布が観測値と計算値で共通している。次に、2005年5月、8月、11月、2006年2月について、観測値と計算値を散布図で比較した（図(3)-27、図(3)-28）。MOPITTによる地上付近濃度データは精度に問題があるようにみえるので除外する。常監局の測定値と比較すると、特に寒候期に計算値が低く、CO濃度の過小予測がより広範囲で確認された。次に、カラム量について比較する。5月に計算値がやや過小であるが、いずれの月もMOPITT観測値と計算値はよく一致している。もし、MOPITTのカラム量を信頼するとすれば、寒候期の過小予測は、モデルの鉛直拡散が過大で地上付近の濃度を低下させすぎた、と理解される。これは、排出量データではなく、物質輸送過程に課題のあることを示唆している。

COはPM_{2.5}の生成にほとんど関与しないが、ECなどと同様に燃焼起源の汚染物質である。他の一次発生物質も類似した挙動を示すと考えられ、こうした解析が有効と考えられる。

図(3)-27 常監局で測定されたCO濃度に対するMOPITT観測値とモデル計算値の比較
$ (10^{16} $ molecules cm $ ^{-2} $ )

$ (10^{16} $ molecules cm $ ^{-2} $ )

図(3)-28 MOPTで測定されたCOカラム量に対するモデル計算値の比較

## (4) UMICS2/3

これまでみてきたように、大気質モデルのPM_{2.5}濃度再現性は高いが、これはおもにNO_{3}^{-}濃度の過大予測とOA濃度の過小予測が相殺した結果であった。そこで、NO_{3}^{-}濃度とOA濃度の予測精度を改善することをおもな目的として、比較試験と感度解析を実施した。以下、各項目について結果を示す。

## 1 ）モデルの比較試験

まず、表(3)-7に示した各モデル（M1～5）と基本モデル（M0）との違いを成分別に述べる。図(3)-29に、各モデルで計算された評価対象期間・領域の平均濃度のM0の計算結果からの変化率を示す。M1は光解離反応速度をテーブル参照（M0）からイン・ライン計算に変更したものであるが、濃度変化は小さい。M2は気相化学反応の解法をebiからros3に、エアロゾル過程をaero5からaero4に、雲過程をacmからradmに変更したものである。おもにエアロゾル過程の変更の影響が大きく、SIA成分は10～20％減少し、前駆ガス成分は増加した。aero5ではセスキテルペンの導入などによりSOA濃度は上昇したが、OA濃度の過小予測を解消するほどではない。M3は、東アジア領域から関東領域まで移流計算方法をyamoからppmに変更したものである。2011年夏のN₂O₅濃度が約20％上昇したが、それ以外の成分はほとんど変化していない。大規模点源の付近などでは移流スキームの特徴が現れやすいが、ある程度の範囲で平均化すると、その違いは微小になるものと考えられる。M4はCMAQのバージョンが4.7.1から5.0に、M5は5.0.1に上げられている。M4とM5は計算領域が異なるが、両者に大きな違いはみられない。M0からの変化を見ると、両期間とも多くの成分で濃度が上昇しており、その程度は夏のほうが大きい。SO₂やECなど一次物質の変化率が大きいこと
から、バージョン5で拡散係数下限値が引き下げられた影響が大きいと考えられる。

以上からすると、CMAQのバージョンや構成のみでNO_{3}^{-}濃度とOA濃度の予測を大幅に改善するのは難しいといえる。

図(3)-29 各モデルの基本ケース（M0）からの平均濃度の変化率（左）と、OA成分濃度（右）

## 2 ）気温・湿度の感度

気温は半揮発性成分のガス・粒子平衡に影響し、高温なほどガス側に平衡が傾く。また、粒子を覆う水分量は相対湿度に対応するため、水溶性成分は高湿度側で粒子化が促進される。

図(3)-30に、2010年冬および2011年夏の各ケースの関東平野部平均の濃度変化を示す。これによると、$\mathrm{HNO}_{3}$および$\mathrm{NH}_{3}$は増加し、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$および$\mathrm{NH}_{4}^{+}$は減少した。$\mathrm{SOA}$も、半揮発性成分のガス・粒子分配が気温により影響されるため、わずかに増減した。$\mathrm{NH}_{4}\mathrm{NO}_{3}$のガス・粒子平衡の変化による$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度への影響は大きく、気温の再現性は非常に重要である。ただし、標準気象データにおける気温の誤差は、感度実験における気温の振り幅に比べてかなり小さい。

## 3 ）$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{NH}_{3}$の乾性沈着速度の感度

乾性沈着はガス成分の大気中からの主要な除去プロセスである。乾性沈着による$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{NH}_{3}$の濃度変化が、平衡関係にある粒子状の$\mathrm{NO}_{3}^{-}$および$\mathrm{NH}_{4}^{+}$の濃度に影響すると考えられる。そこで、関東域において$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{NH}_{3}$の乾性沈着速度を一律5倍（Vd5）、2倍（Vd2）、0.5倍（Vd0.5）、0.2倍（Vd0.2）し、濃度への影響を評価した。標準ケースにおける関東域平野部の$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{NH}_{3}$の平均乾性沈着速度は、2010年冬で1.4 cm s$^{-1}$と1.2 cm s$^{-1}$、2011年夏で1.7 cm s$^{-1}$と1.5 cm s$^{-1}$である。

図(3)-31に、2010年冬および2011年夏の各ケースの関東平野部平均の濃度変化を示す。沈着速度
とともに$\mathrm{HNO}_{3}$および$\mathrm{NH}_{3}$の濃度が変化し、それに伴って$\mathrm{NO}_{3}^{-}$と$\mathrm{NH}_{4}^{+}$の濃度も変化した。すなわち、乾性沈着速度の増大によって$\mathrm{NO}_{3}^{-}$過大評価が改善される可能性があり、ガス成分の乾性沈着過程の妥当性評価について検討する必要がある。

## 4 ） $ NO_{x} $ 排出量の感度

$ NO_{X} $ は大気中での反応によって酸化が進むと $ HNO_{3} $ 、 $ N_{2}O_{5} $ に変化し、 $ NO_{3}^{-} $ の生成につながる。そこで、関東域において $ NO_{X} $ の排出量を±40%、±20%変化させ、濃度への影響を評価した。

図(3)-32に、2010年冬および2011年夏の各ケースの関東平野部平均の濃度変化を示す。$\mathrm{NO_{x}}$ の排出増加により $\mathrm{NO_{2}}$ 濃度は上昇したが、タイトレーションにより $\mathrm{O_{3}}$ 濃度は低下した。そのため、$\mathrm{N_{2}O_{5}}$、$\mathrm{HNO_{3}}$、$\mathrm{NO_{3}^{-}}$ の濃度は $\mathrm{NO_{2}}$ 濃度ほど大きく変化しない。$\mathrm{NO_{3}^{-}}$ 濃度は、$\mathrm{NO_{x}}$ 排出量を40%減少させることで2010年冬は6%、2011年夏は12%の低下であった。関東域の $\mathrm{NO_{x}}$ 排出量推計において、総量については不確実性が小さいと考えられるが、空間分布については不確実性が大きい可能性があるため、地域別での違いについても今後検討を行っていく必要がある。

## 5 ） $ NH_{3} $ 発生量の感度

$ NH_{3} $ は $ SO_{4}^{2-} $ や $ NO_{3}^{-} $ を中和する $ NH_{4}^{+} $ の前駆ガスであり、 $ NO_{3}^{-} $ の生成に影響すると考えられる。本課題のサブテーマ2では、 $ NH_{3} $ 発生量推計の精緻化を進めてきた。そこで、サブテーマ2で作成した季節変化が抑制された家畜および有機肥料由来の $ NH_{3} $ 発生量を使用し、濃度の変化を調べた。

その結果（図(3)-33）、$\mathrm{NH}_{3}$ 発生量が冬に増加、夏に減少したため、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$ 濃度も冬に上昇、夏に低下した。$\mathrm{HNO}_{3}$ 濃度はこれとは逆の変化を示し、総$\mathrm{NH}_{3}$ が多い（少ない）ために$\mathrm{NH}_{4}\mathrm{NO}_{3}$ の生成が促進（抑制）されたといえる。

## 6 ） $ N_{2}O_{5} $ 不均一反応の感度

$ N_{2}O_{5} $ の粒子表面における不均一反応は夜間の主要な $ HNO_{3} $ 生成プロセスである。この不均一反応の反応速度定数は、反応確率（ $ \Gamma_{N2O5} $ ）を用いて表現される。 $ \Gamma_{N2O5} $ の値が0では不均一反応は起こらず、値が大きいほど反応が起こりやすい。CMAQでは粒子相モジュールのバージョンアップに伴って $ \Gamma_{N2O5} $ のパラメタリゼーション手法も変更されている。ここでは、関東域において $ \Gamma_{N2O5} $ の値あるいはパラメタリゼーション手法を0（ $ \Gamma_{0} $ ）・0.1 $ ^{21)} $ （ $ \Gamma_{0.1} $ ）・aero3の手法 $ ^{22)} $ （ $ \Gamma_{ae3} $ ）・aero4の手法 $ ^{23)} $ （ $ \Gamma_{ae4} $ ）・aero5の手法 $ ^{24)} $ （標準）として、濃度への影響を評価した。0.1はaero3以前に使用されていた値で、近年の研究からこの値は $ \Gamma_{N2O5} $ の上限値と考えられている。

図(3)-34に、2010年冬および2011年夏の各ケースの関東平野部平均の濃度変化を示す。標準ケースに比べて、Γ0ケースは粒子表面における$\mathrm{N}_{2}\mathrm{O}_{5}$から$\mathrm{HNO}_{3}$への変化が起こらないため、$\mathrm{N}_{2}\mathrm{O}_{5}$濃度が高く$\mathrm{HNO}_{3}$、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$、$\mathrm{NH}_{4}^{+}$濃度が低い。Γ0.1ケースは非常に効率よく不均一反応が進むため、その逆の傾向である。また、Γae3ケースは標準ケースよりもやや不均一反応が起こりにくく、Γae4ケースは標準ケースとあまり差がない。これらの傾向は、2010年冬と2011年夏で概ね同様であるが、2010年冬の方がより感度が大きくなっている。標準ケースに対する2010年冬および2011年夏の平均$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度変化率は、Γ0ケースで19%および10%低下、Γ0ケースで28%および13%上昇、Γae3ケースで6%および4%低下、Γae4ケースで3%上昇および2%低下となった。標準ケースとΓ0ケースの差は、標準ケースにおける$\mathrm{N}_{2}\mathrm{O}_{5}$不均一反応の$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度への寄与を示しており、この不均一反応
は$\mathrm{NO}_{3}^{-}$生成において重要であるといえる。CMAQの各粒子相モジュールにおける$\Gamma_{\mathrm{N}2\mathrm{O}5}$のパラメタリゼーション手法による違いが$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度に与える影響は限定的であり、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$過大評価の根本的な原因は別にあると考えられるが、予測精度改善のために$\mathrm{N}_{2}\mathrm{O}_{5}$不均一反応に関する議論は継続的に行っていく必要がある。

## 7 ）光解離速度の感度

光化学反应は日中の主要な $ HNO_{3} $ 生成プロセスである。そこで、関東域において以下の反応の光解離速度を20%低下させ、濃度への影響を評価した。

$$ \begin{aligned}&\mathrm{NO}_{2}+\mathrm{hv}=\mathrm{NO}+\mathrm{O}3\mathrm{P}\\&\mathrm{O}_{3}+\mathrm{hv}=\mathrm{O}*1\mathrm{D}2+\mathrm{O}_{2}\\&\mathrm{O}_{3}+\mathrm{hv}=\mathrm{O}3\mathrm{P}+\mathrm{O}_{2}\\&\mathrm{HNO}_{3}+\mathrm{hv}=\mathrm{HO}+\mathrm{NO}_{2}\end{aligned} $$

その結果、$\mathrm{NO}_{2}$ と $\mathrm{O}_{3}$ の光解離速度を20%低下させても、$\mathrm{HNO}_{3}$、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$ 濃度は1～3%程度しか変化せず、影響は限定的であった。$\mathrm{HNO}_{3}$ の光解離速度の低下は、$\mathrm{HNO}_{3}$、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$ 濃度にほとんど影響を与えなかった。

## 8 ）海塩発生量に対する感度

$\mathrm{HNO}_{3}$ は海塩粒子に沈着すると、脱塩素反応を起こす。そのため、海塩が豊富なところでは、$\mathrm{HNO}_{3}$ は海塩に取り込まれるため、$\mathrm{PM}_{2.5}$ の $\mathrm{NO}_{3}^{-}$ の生成が抑制されると考えられる。CMAQにおける海塩発生モデルは、外洋と沿岸（波ゾーン）で異なる。基本ケースではWRFの土地利用データを利用したため、外洋のみであった。そこで、国土数値情報を利用して外洋と沿岸（海岸線から10 mまで）の面積データを作成して海塩を発生させ、濃度変化を調べた（surf10）。また、基本ケースの海塩発生量を単純に1.3倍したケース（ss130）も実施した。

その結果、両ケースとも海塩濃度が上昇したため$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{PM}_{2.5}$の$\mathrm{NO}_{3}^{-}$の濃度が低下したが、最大（夏のss130）でも変化率は-8%程度であった。

## 9 ）複合的な作用に対する感度

上記２）～８）の結果、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度の過大予測を大きく改善する方向に働くのは、$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{NH}_{3}$の乾性沈着速度の増大とサブテーマ２で作成した$\mathrm{NH}_{3}$発生量の採用であることがわかった。そこで、この二つを同時に作用させたときの濃度変化を調べた。図(3)-35は、$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{NH}_{3}$の乾性沈着速度を5倍し、かつ、サブテーマ２の$\mathrm{NH}_{3}$発生量を採用したときの各期間の関東平野部平均濃度の変化を示している。これによると、特に夏の過大予測が大幅に改善されることがわかる。$\mathrm{NH}_{3}$発生量や$\mathrm{HNO}_{3}$と$\mathrm{NH}_{3}$の乾性沈着速度については、ともに検証が困難であるため不確実性が大きく、改善の余地も大きいと考えられる。これらの改善により、$\mathrm{NO}_{3}^{-}$濃度の過大予測も改善される可能性がある。なお、気温と相対湿度も大きく影響したが、エアロゾル・モジュールでのみ変化させたものであり、物理的に正しい状態ではないので除外した。
図(3)-30 気温・湿度に対する基本ケースからの観測期間・関東平野部平均濃度の変化率

図(3)-31 乾性沈着速度に対する基本ケースからの観測期間・関東平野部平均濃度の変化率
図(3)-32 NO $ _{x} $ 排出量に対する基本ケースからの観測期間・関東平野部平均濃度の変化率

図(3)-33 $ NH_{3} $ 排出量に対する基本ケースからの観測期間・関東平野部平均濃度の変化率
図(3)-34 $ N_{2}O_{5} $ 不均一反応に対する基本ケースからの観測期間・関東平野部平均濃度の変化率

図(3)-35 複合作用による基本ケースからの観測期間・関東平野部平均濃度の変化率
以降は、大気質モデルが過小に予測する傾向のあるOA濃度の予測を改善することを目的に、SOA生成に関係する項目について感度を解析した。なお、サブテーマ2において推計したSVOCと凝縮性ダストに対する感度については、サブテーマ2において実施している。

## 10 ）VOC排出量に対する感度

図(3)-36に、関東領域におけるVOC排出量を一律に±40%、±20%変化させたときの濃度変化率を示す。ベンゼンなどVOCの一次発生成分はほぼ排出量に応じて濃度が変化したが、SOA成分の感度は半分程度に縮小されている。SOA濃度はVOC排出量を40%増やしても劇的に上昇することはない。また、VOC排出量の増加（減少）とともにO₃濃度は上昇（低下）したが、HNO₃/NO₃⁻濃度はO₃とはわずかながら逆方向に変化した。N₂O₅濃度の感度が大きいことから、不均一反応によるHNO₃生成が促進されたためと考えられる。

図(3)-36 VOC排出量に対する基本ケースからの変化率（左）と、SOA成分濃度いずれも、評価対象期間・領域の平均値である。

## 1 1）AVOC排出量に対する感度

10）ではVOC排出量を一律に増減させたが、増減幅には根拠はなかった。排出インベントリの精度は発生源種別や物質により異なるはずである。そこで、EMEPがまとめた発生源別の95%信頼区間（下限値：Emin、上限値：Emax）を蒸発系の人為発生量に適用してみた（図(3)-37）。その結果、発生源によっては40％以上の変化のあることがわかった。そこで、このEminとEmaxを用いて濃度計算を実施し、基本ケースの感度を調べた（図(3)-38）。その結果、ARO1（ほぼトルエン）とARO2（ほぼキシレン）の濃度が大きく増減し、それらから生成するSOA濃度はVOC排出量
を一律増減した場合よりも大きく変化した。しかしながら、それでもSOA濃度としての変化は小さく、過小予測をVOC排出量で改善するのは困難といえる。

図(3)-37 全国のNMVOC排出量（base）と、それにEMEPの信頼性区間を適用した結果

図(3)-38 AVOC排出量に対する基本ケースからの変化率（左）と、SOA成分濃度いずれも、評価対象期間・領域の平均値である。
## 12 ）植物起源の原因物質発生量推計方法の感度

植物からはVOCなどが放出され、それらがSOA生成に関係していると考えられる。基本ケースでは、デフォルト（MODIS）の植生データをMEGAN v2.04に入力して排出量データを作成した。しかし、USGSの植生データは、近年の土地利用やわが国固有の樹種などを十分に反映していない。また、MEGANはv2.10βに更新されている。そこで、環境省の生物多様性情報システム（J-IBIS）の植生データをMEGAN v2.04に入力したケース（bio01）と、J-IBISデータをMEGAN v2.10βに入力したケース（bio2）についてテルペン類の発生量を調べた。その結果、特に関東地方ではテルペン類の発生量は基本ケースより減少してしまい、SOA成分濃度も低下してしまった。すなわち、植生データの精緻化によりSOA濃度の過小予測は拡大した。なお、植物起源VOC発生量の精度は高めることは、この問題とは関係なく進める必要がある。

以上をまとめると、現状のVOC排出量を増加させてもSOA濃度が上昇してOA濃度の過小予測が解消されることはなかった。すなわち、OA濃度の予測精度を改善するには、サブテーマ2で実施したような未把握の物質（SVOC、凝縮性ダスト）の排出や未知の生成反応を探索する必要がある。

### 1 3）大気質モデルによるPM_{2.5}濃度の予測幅

本研究では多数の感度解析を実施した。ここでは、それらの結果をまとめ、PM_{2.5}濃度の予測幅を示す。図(3)-39は、気象データ、排出量データ、大気質モデル本体（構成）のそれぞれについて、平均濃度の変化率を集計したものである。気象データに関する感度解析はWRFの境界層モデルや地表面モデル、客観解析データなどを替えて全11ケース実施し、基本ケースからの標準偏差は2010年冬季：10.3%、2011年夏季：12.3%であった。排出量データに関する感度解析はNOxやVOCの排出量を一律または発生源種毎に変化させて全20ケース実施し、基本ケースからの標準偏差は2010年冬季：9.3%、2011年夏季：11.9%であった。また、モデル本体に関する感度解析はエアロブル過程や反応スキームなどを替えて全33ケース実施し、基本ケースからの標準偏差は2010年冬季：5.9%、2011年夏季：7.1%であった。つまり、CMAQの入力データや構成に起因するPM_{2.5}濃度の予測幅は10%程度であった。

図(3)-39 気象データ、排出量データ、大気質モデルに起因するPM_{2.5}平均濃度の予測幅
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

これまで国内では大気質モデルの相互比較は行なわれておらず、森野ら $ ^{1)} $ が唯一の例であった。ただし、参加モデルが別々の気象データと排出量データを使用していたため、モデルによる計算値の差異がモデルに起因するのか、あるいは気象や排出量の違いによるものかを見出すことが困難であった。そこで本研究では、国内で初めて排出量データと気象データを統一させたモデルの相互比較を行ない、モデルに起因する差異を明確に評価できるようになった。また、多くのモデルの参加による感度解析により、種々の要因の影響を包括的に、かつ効率的に評価することが可能となった。その結果として、EC濃度に対する排出量と鉛直拡散の重要性を見出すことができた。モデルが抱える課題を国内有数のモデルユーザーの総意として明確にできたことは、国内における大気質モデル研究の加速度的な発展につながる。

現状の大気質モデルは、NO_{3}^{-}濃度を過大に、OC濃度を過小に予測する傾向がある。これに対して、観測、発生源、モデルングの各分野から大気質モデルの改善に取り組んだ。また、多数の項目に対する大気質モデルの感度解析および比較試験を通じて、モデルおよび入力データに起因する計算結果の変動幅を明らかにした。

## 1 ）OC濃度の過小予測に対する改善

● 原因物質であるVOCのうちモデルが直接扱うベンゼン、トルエン、キシレンについてモデルの再現性を確認したところ、地点や成分によっては計算結果が過大であった。OC濃度の改善には結びつかないが、排出インベントリから時間・空間への分配について精査する必要がある。

## 2 ） $ NO_{3}^{-} $ 濃度の過大予測に対する改善

● 大気質モデルに搭載されるガス・粒子分配モジュールは半揮発性成分のガス・粒子分配率を正確に計算しており、そこへの入力条件（ガス＋粒子濃度、気温、湿度）の精度向上が必要である。

● $ NH_{3} $ の主要発生源である畜産から堆肥による発生分を切り分け、施肥の時期に応じた発生量の季節パターンを作成した。その結果、夏季に硝酸ガスの粒子化が抑制され、大気質モデルの予測精度が改善された。

## 3 ）CMAQおよび入力データに起因する計算結果の誤差

● 国内でもユーザが多く施策においても使用実績のあるCMAQについて、計算設定条件や入力データに対する感度計算を実施した結果、それらに起因する計算結果は10%程度の範囲に収まることがわかった。

以上に基づいて、大気質モデルのPM_{2.5}予測精度を改善するための方策を以下にまとめる。

OCに関しては、現状の知見で可能な予測の改善幅では、実測値の再現性を劇的に向上することは難しい。サブテーマ2で凝縮性ダストを考慮することで大幅な改善を得たが、凝縮性ダストの排出データは他の物質に比べると精度が低く、ひとつの大きな可能性が示されたと考えるべきで