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## （３）水相からのセシウムの回収方法の開発

## 1 ）土壤成分および吸着剤へのセシウムの飽和吸着量の測定

各種の吸着材へのセシウムの飽和吸着量の測定を図(1)-35に示す。塩化セシウムの溶液pHは約7（〜6.8）程度であった。吸着材として広く利用されているアルミノケイ酸塩の1種であるゼオライトのセシウムに対する飽和吸着量は78mg/gであり、磁化ゼオライトと磁化プルシアンブルーも、それぞれ48mg/gおよび65mg/gの高い飽和吸着を示した。これらの吸着剤の飽和吸着量は、実際のセシウム濃度（pptレベル）を想定すれば十分な吸着量と言える。

表(1)-17 に各材料について BET 法で測定した比表面積と、それを用いて計算した単位表面積当たりの吸着量を示す。比表面積は通常のシリカゲルが最も大きく、ゼオライトや磁化ゼオライトはその約 1/50 であった。ゼオライトは、表面積がシリカゲルより小さいにもかかわらずセシウムを多く吸着する性質を持っていることが分かった。また単位表面積当たりの吸着量を見ると、面積は最も少ない石英が、単位表面積当たりの吸着量が最も多かった。

すべての吸着剤や鉱物について共通することは、セシウムの吸着は基本的にクーロンカによるということである。セシウムイオンは陽イオンなので、吸着剤が負に帯電している必要がある。吸着剤の負電荷は、永久電荷と変異電荷の二つが考えられる。ゼオライトは両者が考えられるが、石英、ポーラシリカ、長石では、変異電荷が主となると考えられる。変異電荷は外部溶液のpHにより変化する。

また、石英は酸性酸化物である。このため、水に分散させると、そのpHは低下する。実際、石英を分散させるとpHは6.8から6.5程度に低下した。また、石英は表面の水酸基の数が少なく、負電荷の絶対値も小さい。このため、若干のセシウムが吸着することになる。石英の等電点は2～3で、pHが7付近では、表面はマイナスに帯電している。このため若干のセシウムイオンが吸着する可能性があると言える。しかしながら、シリカは酸性酸化物であり、酸化物表面が強酸的性質を持つために、石英等の辺縁部のSi-O基は水素イオンに対して極めて選択的であることが知られている。すなわち、周辺に水素イオンが存在すると、セシウムの吸着が阻害され、水素イオンが吸着することになる。つまりセシウムイオンが大量に存在するときは、セシウムは石英に吸着するが、通常の濃度の場合、石英はセシウムを吸着しないと言ってよい。しかし、単位表面積当たりに換算すると、石英は極めて高い吸着率を示した。この理由としては、クーロンカによる相互作用に加えて、結晶構造に起因する立体的な影響が加わる。シリカゲルやポーラスガラスがアモルファスで空孔径が不均一であるのに対し、石英には粘土鉱物の4面体シートに類似した、四面体が形成するセシウム原子の直径（約2.7Å）に近い大きさの結晶空隙があり、これがセシウムを捕捉しやすいためと考えられる。単位表面積当たりの吸着量にすると、ポーラスガラスは他の吸着剤（ゼオライトやプルシアンブルー）に対してかなり低いことが分かる。これは結晶構造を持たないアモルファスであり、表面が不均一であることが原因と考えられる。

畑や運動場などで採取した土壌を X 線回折法（XRD）を用いて測定すると、石英のピークがみられることがほとんどであり、多くの土壌は石英を含んでいる、ただしその吸着量は微量であり、また変位電荷や立体的な空隙にセシウムが一時的に吸着されたとしても、その吸着力は弱いと考えられる。
また石英と同じ成分 $ SiO_{2} $ から成るシリカゲルは多孔質の物質であり、先行研究により、ほとんどセシウムイオンは吸着しないことが報告されている。シリカゲルの等電点は2～3であり、セシウムの吸着機構自体は石英と同様であると言える。ただしアモルファスの多孔質構造を持ち、多量の水酸基を持つ点で石英と異なっている。中性付近では多量の水酸基がプロトンを放出して負帯電となっている。これは、シリカゲルを水に分散すると、pHは7程度から5.5程度まで低下し、電位の絶対値が下がることからも示されている。このように考えると、負帯電の吸着サイトが多量にあるということから、セシウムを多量に吸着するように考えられがちであるが、石英と同様にシリカゲルも強い酸性酸化物であり、解離して負帯電となった水酸基が多いとしても、それらの水酸基は水素イオンに対してきわめて選択的であるため、単位重量当たり、単位表面積当たりいずれで比較しても、セシウム吸着量は他の材料に比べて低い結果になったと考えられる。

今回の土壌洗浄実験では水相にはセシウムは検出されなかったが、もし検出された場合には、磁化ゼオライトや磁化プルシアンブルーに吸着させ、磁気アルキメデス法によって吸着材を回収することが可能であると言える。

また、土壌中で、粘土鉱物以外で大きな割合を占め、特に砂れきの主成分となっている石英、長石のセシウム吸着量は低く、吸着したものも弱い相互作用で吸着しており、容易に脱離しやすいことから、本手法によって粘土分を分級することはセシウム分離のために有効であることが示された。ただし、顕微鏡観察結果から示されたように、土壌中で砂れき、有機物、粘土が凝集体を形成している場合には、排出土壌中にも粘土粒子が凝集体の形で含まれるため、分級のみでは線量を十分に低減させることが困難である場合もあることが明らかになった。そのため、本手法は、有機物が少なく凝集体を形成しにくい土壌の減容化に最も適していると考えられ、実用化に向けては、運動場や駐車場、公共施設の敷地などの、客土を中心とした部分に適用することを考えている。
図(1)-35 各材料のセシウムの吸着量の比較.

表(1)-17 各材料の比表面積と単位表面あたりのセシウム吸着量

BET比表面積(m²/g)	単位面積あたりの吸着量(mg/m²)
シリカゲル	415	0.003
ポーラスシリカ	211	0.229
ゼオライト	6.70	11.6
磁化ゼオライト	8.20	5.90
磁化プルシアンブルー	14.6	4.44
バーミキュライト	3.24	2.01
石英	0.03	55.3
長石	3.54	1.36
## 2 ）強磁性吸着剤のセシウム吸着能に与える共存イオンの影響

硝酸及びヨウ化カリウム溶液に磁化ゼオライトを添加し、セシウムの吸着実験を行った。硝酸の場合、磁化ゼオライト添加量1 g/Lに対してセシウム吸着率は50%、5 g/Lで90％が得られた。一方、ヨウ化カリウム脱離液では添加量1 g/Lで吸着率30%、25 g/Lで50％となり、硝酸脱離液に比べ、セシウム吸着率が明らかに低いことが分かった。なお、対照実験として、セシウム濃度12 mg/Lと14 mg/Lの溶液に磁化ゼオライトを1 g/Lとなるように添加したところ、セシウム吸着率はいずれも100％となった。よって、脱離液に含まれる共存イオンの影響により磁化ゼオライトのセシウム吸着率が低下することが分かった。

図(1)-36に共存イオンが存在する塩化セシウム溶液中での磁化ゼオライトのセシウム吸着量を示す。吸着剤のセシウム吸着能に与える影響は $ H_{3}O^{+} $ が最も小さく、ナトリウムイオン $ Na^{+} $ と $ K^{+} $ はほぼ同じであることがわかる。これは、それぞれのイオンの溶液中での水和イオン半径から説明できる。ゼオライトは三次元網目構造を有しており、セシウムは構造内部の永久電荷、または構造末端の変異電荷に吸着される。ここで永久電荷の数は変異電荷の数に比べて多いため、ゼオライトに吸着されるセシウムのほとんどは永久電荷に、すなわちゼオライトの構造内部に取り込まれると考えられる。

オキソニウムイオンは水素イオンが水和した状態であるが、電荷が同じであれば、イオン半径が小さいイオンほど表面の電荷密度が大きくなる。電荷密度が大きいイオンは、溶液中で多くの水分子と結合するため、イオン半径が水和により大きくなる。オキソニウムイオン、ナトリウムイオン、カリウムイオンの水和イオン半径はそれぞれ0.28～0.36 nm、0.23～0.33 nm、0.28～0.52 nmであり、ゼオライトの細孔半径0.1～0.5 nmとほぼ等しいため、これらの共存イオンもゼオライトの構造内部に取り込まれると考えられる。しかし、水和イオン半径が大きくなると、イオンの正電荷の中心と吸着剤の負電荷との距離が遠いため、静電的相互作用が弱くなり、ナトリウムイオンとカリウムイオンの影響がオキソニウムイオンの影響より大きくなったと考えられる。

図(1)-36 磁化ゼオライトのセシウム吸着能に与える共存イオンの影響の比較.
## 3 ）磁気アルキメデス法を用いたさらなる汚染土壌の減容化

研究開発方法で述べたとおり、磁気アルキメデス法とは、粒子や媒体の磁化率の差を利用して、常磁性物質と反磁性物質を分離する手法であり、今回は永久磁石でも適用可能な、水平方向のアルキメデス磁気分離法を用いた。各物質に作用する力を図(1)-37に示す。磁気アルキメデス法を用いたさらなる汚染土壌の減容化実験の様子を図(1)-38に示す。白く見える粒子が常磁性粘土で、黒く見える大きい固体は有機成分である。また実験前後の重量・放射線濃度の変化を図(3)-11に示す。試料回収率は88%、放射線バランスが104%であり、実験精度は問題ないと言える。投入試料に対し、磁性細線に捕捉された粒子は、2倍以上の線量を示し、捕捉された粒子に放射性物質が濃縮されていることが分かる。一方、通過物はセシウムを強く吸着しない粘土粒子を多く含むと考えられるが、実際には10%程度線量が低減したのみであった。この理由としては、粘土鉱物は表面積が大きいため、セシウムを吸着しにくい反磁性の粒子にも、セシウムが弱く吸着されているのではないかと考えられる。また、有機成分による土壌粒子の凝集も、もう一つの要因として考えられる。

また、本手法での減容化率は30％強程度にとどまった。これは、それぞれの土壌中の粘土鉱物の構成比に依存するため、空気揚土攪拌式洗浄装置による分級、およびその後のサイクロン分級と合わせての一連の処理による減容化率が十分なものであれば問題はないと考えられる。

上記の結果から、磁気アルキメデス法によるセシウムの濃縮と減容化の可能性が示された。実用化に向けて、より分離精度を高め、通過分の線量を埋戻しできるレベルにまで低減させるには、土壤中でのセシウムの詳細な動態を調査し、前処理や分離方法などを工夫していく必要がある。

反磁性粒子への磁気力

$$ F_{_{M p}}=V\frac{\chi_{_{p}}}{\mu_{_{0}}}B\frac{d B}{d z}\Bigg(\chi_{_{p}}<0,\frac{d B}{d z}>0\Bigg) $$

常磁性媒質への磁気力

$$ F_{Mf}=V\frac{\chi_{f}}{\mu_{0}}B\frac{dB}{dz}\quad\left(\chi_{f}>0,\frac{dB}{dz}>0\right) $$

$$ -F_{Mf}=-V\frac{\chi_{f}}{\mu_{0}}B\frac{dB}{dz}\quad\left(\chi_{f}>0,\frac{dB}{dz}>0\right) $$

粒子への磁気アルキメラスカ

媒質より小さな磁化率を持つ粒子であれば磁気的に制御できる

粒子を移動させる力

図(1)-37 磁気アルキメデス法によって反磁性の土壌粒子に作用する力.
↓上から見た写真

図(1)-38 磁気アルキメデス法による土壌粒子の分離.
図(1)-39 磁気アルキメデス法による土壌粒子の重量・放射線濃度の変化.

## 4 ）水相からの懸濁土壌の回収方法の比較

懸濁土壌の回収方法として、静置沈降、ろ過、サイクロン分級、凝集沈殿、脱水（フィルタープレス）、磁気分離を比較し、表(1)-18に要約した。静置沈降と通常のろ過では、粘土のような細かな懸濁土壌の回収方法は困難であった。凝集沈殿と脱水の組み合わせは、凝集剤や電力が必要であるものの、非常に有効であった。また、サイクロン分級、凝集沈殿、脱水の組み合わせも有効である。磁気分離による方法も、粘土鉱物の種類と有機物含有量に依存するものの、図(1)-39に示したように一定の効果は確認できた。
表(1)-18 水相からの懸濁土壌（粘土＋セシウム）の回収方法の比較検討

静置沈降	ろ過	サイクロン分級	凝集沈殿	フィルタープレス(乾燥脱水)	磁気分離

評価	×	×	△	△	△	△
組合わせ	○
## （４）北茨城市の土壌の汚染状況と減容化の可能性の事前調査

空気揚土攪拌式洗浄装置による減容化実験の対象候補とし、2012年7月27日に北茨城市を訪問し、北茨城市市長公室の酒井充夫氏らとその可能性を議論し、実験現場の候補地を視察した。

北茨城市は、放射線対策の基本方針（http://www.city-kitaibaraki.jp/modules/info/

index.php?content_id=442）として、生活空間における放射線量の目標値を1.44mSv/年（0.28μSv/h）と設定した。放射線量低減化対策の実施においては、子どもが多く利用する施設を優先し、2011年12月に学校の表層土を約2cmほど掘削することで除染を実施した。他の小学校は、校庭に穴をほり、不透水シートを敷いて、汚染土壌を埋設したが、華川小学校は、地盤が固いため、深い穴が掘れなかったため、校庭の隅の約7m×7mの区域に、地表面50cmほど、汚染土壌を積み上げ、図(1)-40のようにブルーシートで被覆している。放射線量は、除染前は0.24μSv/hであったが、除染後は0.15μSv/hとなり（低減率38%）、現地視察時点では、校庭は～0.1μSv/h、積み上げた汚染土壌は～0.2μSv/hであった。

また、華川小学校に面した閉鎖された保育園では、約5m×5mの区域に1.3mほどの放射性セシウムによる汚染土壌を図(1)-41のように積み上げていた。また、図(1)-42に示す高帽山の北側の集落付近の汚染ホットスポットでは～0.4μSv/hの放射線量を測定した。おそらく、高帽山で移流・拡散が妨げられ、放射性セシウムの沈着が顕著であったと予想される。

これらの現場を減容化実験の対象候補とし、交渉を続けたが、北茨城市市長公室からは、実験を実施する際の市民からの理解が得られにくいとの理由で、実験場所の提供は困難であることが告げられた。そのため、汚染土壤の減容化の可能性の調査や実験的な検討は、2013年度は実施しなかった。
図(1)-40 北茨城市の華川小学校で除染された土壌（2012年7月27日）.
図(1)-41 華川小学校に面した閉鎖された保育園（2012年7月27日）.
図(1)-42 高帽山の北側の集落付近の汚染ホットスポット（2012年7月27日）.
## (5) 全体を通しての考察

本技術を実用可能なものにするためには、単に土壌を分級して低線量土壌と高線量土壌に分けるだけでなく、土壌を分級した後のそれぞれの土壌をについて、その線量に応じて、埋戻し、再利用あるいは遮蔽して管理保管など、適切な後処理を行うことを考えておくことが重要である。図(1)-43に、本技術開発の手法で分級した土壌に想定される処理方法についてまとめる。

図(1)-43 分級後土壌の処理方法.

冒頭の1.（3）にて、土壌中に含まれる各成分の表面積を概算し、すべての成分のセシウムの吸着メカニズムが同じで表面積で吸着量が決定されると仮定して、土質の分級効果について試算した。その結果、放射能濃度の目標値（低線量土壌200 Bq/kg以下）を満たす分級時の境界となる粒径は、土質によって異なり、分級後の低線量土壌を200 Bq/kg以下にするための分級境界は、礫粒土、砂粒土の場合、境界は砂の領域となり、細粒土の場合はシルトの領域となった。具体的には、礫粒土は500μm、砂粒土は350μm、細粒土は70μmを境界として分級を行った場合、除染目標とした200 Bq/kg以下を満たすことができると推算された。またそれぞれの減容率（200 Bq/kg以下と想定される低線量土壌の元の土壌に対する重量割合）は礫粒土が85%、砂粒土が80%、細粒土が35%となった。

ここで、上記の結果を今回の実際の分級結果と比較する。ここでは川内村鍋倉の畑土について小型分級装置を用いて行った実験について取り上げる。今回用いた土壌は、その粒度分布より、砂粒土にあたる。そのため、理論的には、低線量土壌を200 Bq/kg以下にするためには、砂の領域を境界として分級する必要がある。物質収支および洗浄後の重量配分、粒度分布、Cs137のγ線量とその配分について図(1)-44に結果を示す。
図(1)-44 分級実験前後の放射能バランス.

まず左端図の物質収支及び洗浄後の重量配分については、排出土壌が約70%程度、残りの20％が分級装置で処理する前に除去した落ち葉など、10％が懸濁水固形分となっており、懸濁水固形分に放射性物質が濃縮されているとすれば、良好な減容化が予想される。

次に、中央図の粒度分布について見ると、排出土壌は一定の粒度の粒子に偏っているのではなく、さまざまな大きさの土壌があることが分かる。分級により、約500μmを境界として分級できており、これは砂の領域にあたり、また砂粒土の場合の粒度境界の理論値である350μmを上回っているため、本分級装置および分級条件は、対象としている砂粒土に適しているといえる。したがって、上記の理論通りに分級できれば、効率的な減容化が可能であるといえる。

しかし、右端図のセシウム137の配分を見ると、元の土壌の放射性物質の約半分弱が、排出土砂に配分されており、線量の低減率は十分でないことが分かる。今回用いた土壌の初期放射線濃度は約80000 Bq/kg程度であった。これをもとに、冒頭の表4の砂粒土の計算結果をもとに理論値を概算すると、分級後の砂礫分は最大でも5000 Bq/kg程度に線量が低減されると予想された。一方、実験により得られた線量前土壌、懸濁水固形分、および排出土壌の単位重量当たりのγ線量を図(1)-45に示す。この図より、懸濁水固形分すなわち粘土粒子には、放射性物質を濃縮できていることが確認されるが、砂礫分が約60000 Bq/kgとなっており、理論値の約12倍の値を示している。
図(1)-45 分級処理前後の土壌の1 g 当たりのγ線量.

上記の結果から、空気揚土式土壌洗浄装置を用いて、放射性セシウム汚染土壌から、放射性セシウムを高濃度で含む粘土成分が分離・回収できることが確認された。主に粘土分からなる懸濁水固形分のセシウム137のγ線量は元の土壌に対し3倍程度に濃縮されていた。しかしながら、排出土砂のγ線量は期待されたほど低下していない。また、分離できた粘土分の割合は以前の土壌洗浄試験に比べて低かった。すなわち、川内村鍋倉地区土壌の試験では、粘土分の分離が不十分で、排出土砂側に粘土が残っていると考えられる。

以上のように、理論値と実験値に大きな相違が出た理由として、理論のようにセシウムは土壌成分の表面積に応じて均一に吸着しているのではなく、土壌成分によって吸着特性や吸着強度が大きく異なること、あるいは、大きな粒子が小さな粒子の凝集体になっていることが考えられる。

前述の図(1)-23の顕微鏡観察の結果から、排出土壌は、粒子同士が有機物で結合して団粒構造を形成していることが分かった。すなわち、排出土壌は、有機物で凝集体を形成した粘土やシルトの集合体となっていると言える。特にセシウムを強く吸着するとされている粘土成分は、この団粒構造中の有機物に強く吸着していると推定された。

一般的な団粒構造の模式図を図(1)-46に示す。栄養状態の良く植物の生育しやすい肥沃な畑土などにみられるものである。今回の川内村鍋倉土壌により、有機物でバインダーの役割を果たし団粒構造を形成している土壌では、空気揚土式土壌洗浄のみでは、土壌中のセシウムを分離することは困難であることが分かった。しかし、1 mol/Lの炭酸カリウムでは洗い出しがほとんどできなかったため、このような土壌の場合、セシウムの分離・回収には、塩や酸の水溶液などによる洗浄が必要であると判断される。
図(1)-46単粒構造と団粒構造の模式図

団粒構造の形成には、有機物の含有量が大きく関与していると考えられる。平成24年度に実証試験を行った飯舘村の土壌は駐車場の土壌であり、もともと客土された土壌である可能性が高く、有機物は少なかったと考えることができる。このような場合は土壌粒子が団粒構造を形成しにくく、粘土粒子と砂礫・シルト粒子を高精度に分級することができ、その結果、線量低減と減容化に成功したと考えられる。

一方で、2013年度の川内村の土壌は、側溝や農道の土であり、目視でも繊維状の植物の腐敗物が多くみられ、目視で確認できない腐植等の有機成分も多く含まれていたと考えられる。

そこで、大阪市内にてさまざまな種類の土壌をサンプリングしTG（熱重量分析）を用いて、600℃まで5℃/minで昇温し、そのまま600℃で30分間保持した時の重量変化によって、有機物の重量%を測定した。土壌の種類による有機物含有率の違いを表(1)-19に示す。この結果より、有機物が少ない土壌では本手法がそのまま適用でき、有機物の多い土壌では、移行処理や焼却などの前処理を行うことで本手法が適用が可能になると考えられる。飯舘村の土壌は下記の表においては運動場に近い土壌であると考えられ、一方、川内村で行った側溝や農道は側溝・畑土に対応、今回の川内村鍋倉地区の土壌も、畑土に近いものであると考えられる。
表(1)-19 土壤の種類による有機物含有率の違い

(600℃, 30分加熱時の重量減少率により測定)

土壤の種類	有機物（重量%）
竹林	13.7
運動場	8.3
側溝	14.0
畑	18.7
腐葉土	46.3

以上の結果から、土壌の種類による土壌成分の違いによって、理論的な分級による線量の分配とは異なる結果が得られた。このことにより、有機物が多く団量構造を形成するため、本研究開発手法が適用できる土壌と、そのままでは適用できない土壌があることが明らかになった。そのままでは適用できない土壌の場合、今回の結果から、土壌の団粒構造形成により、排出土壌にセシウムを強く吸着する粘土粒子が含まれるため、塩の水溶液や酸での洗浄によっても十分な効果が得られないことが分かった。そのため、例えば前処理として、あらかじめ有機物成分が分解する程度の温度で土壌の焼却を行い、その後分級操作を行えば、線量低減は可能であると考えられる。

しかし、本装置の小型でモバイルなシステムという長所を最大限に生かすためには、当面は本装置で未処理の状態でも効率的な分離が可能な土に対象を絞り、必要な場所でオンサイト分級による減容化を行っていくことが実用的であると考えられる。
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

土壤中の放射性セシウムの多くが粘土に強く吸着していることを利用して、湿式分離による高精度な土壌分級を飯舘村と川内村で行い、大幅な線量の低減と、汚染土壌の減容化が行えることを明らかにした。このことは、空気揚土攪拌装置を用いて物理的なせん断力を与えることによって、砂礫表面に付着した粘土も取り除くことが可能であることを示しており、また従来の分級手法よりもコンパクトな装置で、土壌分級、凝集沈殿、脱水までの一連の作業が可能であることが示され、工学の観点からも意義のある成果が得られた。一方、団粒構造が発達した土壌には、排出土壌に粘土が残ってしまい、酸洗净によっても十分なセシウムの溶出効果が得られず、本手法の適用が困難であることも示唆された。このことは除染プロセスをより簡易にするための基礎技術として実用的なシステム構築に貢献できると考えられる。また、セシウムを強く吸着する粘土粒子は常磁性であり、その他の粘土粒子は反磁性であることを利用し、磁気アルキメデス法によるセシウムの濃縮と減容化の可能性が示された。

またビーカーレベルの実験では、非放射性セシウムを模擬土壌にいったん吸着させ、その後酸性溶液によって変異電荷に吸着したセシウムの一部を取り除く方法によって、実際の土壌における放射性セシウムの変異電荷と永久電荷への存在比率を模擬することに成功した。このことにより非放射性セシウムを用いたコールド実験でも土壌中の放射性セシウム状態をある程度模擬できるようになり、放射性セシウムを用いた実験に入る前に、非放射性セシウムを用いた実験によって条件を絞り込んでから実際の汚染土壌を用いた実験に移ることができるようになった。この手法で、土壌に吸着したセシウムを効率的に除去するための条件、さらにはその脱離溶液中で効率的にセシウムを回収するための条件を明らかにした。一般的にはセシウムの吸着剤の吸着能は、セシウムの脱離に有効であると考えられている酸性溶液や塩溶液中で著しく低下することが分かっているが、固液比や酸濃度を調整することで、吸着能の低下を最小限に抑えることができた。さらに、脱離溶液に土壌を分散した状態に強磁性を付与した吸着剤を添加し、セシウムの脱離と吸着を同時に行うことを試み、その結果、土壌と強磁性吸着剤の共存条件下でも、土壌から吸着剤へとセシウムが移行することが確認された。このことは除染プロセスをより簡易にするための基礎技術として実用的なシステム構築に貢献できると考えられる。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

モーバイルでコンパクトな装置であることを活かし、大阪大学、福島県飯舘村、川内村にて、除染・減容化のためのパイロットシステムを構築し、実際の汚染土壌を対象として稼働を行い、土壌の性質に依存するものの、実用に耐え得る除染と減容化の効果を定量的に確認することができた。このように、恒久的な施設を建設するのではなく、除染が終了すると次の地点に移動でき
るような除染システムの開発が、迅速で、効率的、経済的な除染が可能になると期待される。このような手法を用いて被ばく線量をさらに低減（1mSv/年に近づける）することを目指している。高度化したシステムが完成すれば、地域の安全確保が可能となり、復興支援につながる。さらには、福島県に設置される中間貯蔵施設での減容化技術へとも発展させることが可能である。

### 6. 国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) S. IGARASHI, F. MISHIMA, Y. AKIYAMA, and S. NISHIJIMA: Physica C, 494, 221–224 (2013)

“Fundamental study of cesium decontamination from soil by superconducting magnet”

2) 西嶋茂宏：応用物理、82、7、575-578(2013).

「磁気分離による環境浄化 超電導磁気分離による汚染土壤減容化の試み」

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 西嶋茂宏：超電導コミュニケーションズ、120、22、1、4-6（2013）

「低温・超電導技術は、除染に貢献できるか？ーその2ー」

## （2） 口頭発表（学会等）

1）西嶋茂宏：第13回全国市町村土壌浄化法連絡協議会 第13回全国大会（2012）「下水道の放射能汚染の考え方－下水道の役割－」

2）関谷一輝、吉田有輝、桑原裕紀、五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第11回 磁気力制御・磁場応用 夏の学校（2012）

「磁気分離法を用いた土壤中のセシウム除染に関する研究」

3) 西嶋茂宏、秋山庸子、三島史人：第86回 秋季低温工学・超電導学会（2012）「磁気分離法を用いた放射性物質の土壌からの除去に関する研究」

4) S. IGARASHI, N. NOMURA, F. MISHIMA, Y. AKIYAMA, S. NISHIJMA: (ISS2012) 25th International Symposium on Superconductivity, Tokyo, Japan (2012)

“Fundamental study on cesium decontamination from soil by using superconducting magnet”

5）桑原裕紀、関谷一輝、吉田有輝、五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、原田和生、平田収正、西嶋茂宏：日本放射線安全管理学会第11回学術大会（2012）

「土壌中のセシウムの挙動に関する研究 -その1:セシウムの脱離－」

6) 吉田有輝、桑原裕紀、関谷一輝、五十嵐亨、野村直希、三島史人、秋山庸子、原田和生、平田収正、西嶋茂宏：日本放射線安全管理学会 第11回 学術大会（2012）

「土壌中のセシウムの挙動に関する研究 — その2：セシウムの吸着一」
7) S. NISHIJIMA, M. IKE, S. SODA, Y. AKIYAMA, Y. YASAKA, T. HIGASHI, The 16 $ ^{th} $ SANKEN International Symposium 2013, The 11th SANKEN Nanotechnology Symposium, Sustainable Society - After the Nuclear Power Plant Accident (2013)

“Study of volume reduction for cesium contaminated soil”

8) 西嶋茂宏：第10回智の木協会イヴニングトーク（2013）「東北大震災の爪痕－放射能汚染を考える－」

9) 西嶋茂宏：超伝導送電システム研究会 第7回研究会（2013）

「磁気力制御技術による新展開－資源リサイクル、MDDS、除染－」

10) 西嶋茂宏：平成25年（創立125周年記念）電気学会全国大会（2013）「超電導磁気分離を用いた除染の可能性」

11）野村直希、五十嵐亨、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第87回 2013年度春季低温工学・超電導学会（2013）

「磁気力制御を用いた土壌の除染に関する研究」

12）野村直希、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第2回環境放射能除染研究発表会（2013）「磁気力制御を用いた土壌の除染に関する研究」

13）西嶋茂宏：第1回電気学会「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会除染と磁気分離・超電導技術シンポジウム（2013）

「超電導を利用した土壌除染の可能性」

14）惣田訓、池道彦、西嶋茂宏、東利保、舟橋彌典：第50回下水道研究発表会（2013）「沈砂洗净装置を応用したセシウム汚染土壌の減容化装置の基礎開発」

15）西嶋茂宏：低温工学・超電導学会 東北・北海道支部 第18回超電導・低温若手セミナー (2013)

「超電導磁石を利用したDDSと除染の研究」

16）野村直希、桑原裕紀、三島史人、秋山庸子、西嶋茂宏：第12回 2013年度磁気力制御・磁場応用夏の学校（2013）

「磁気分離法による汚染土壤の線量低減に向けた研究」

17) S. NISHIJIMA: The 4th International Forum on Magnetic Force Control, Osaka, JAPAN (2013) "The superconducting magnetic force control technologies for industrial applications"

18) N. NOMURA, F. MISHIMA, Y. AKIYAMA and S. NISHIJIMA: The 4th International Forum on Magnetic Force Control, Osaka, JAPAN (2013)

“Study on decontamination of contaminated soil by Magnetic separation”

19) 西嶋茂宏：日本技術士会 近畿本部主催講演会（2013）「磁場を用いた福島汚染土壌の除染に関する研究」

20）西嶋茂宏：日本リスクマネジャネットワーク主催セミナー 日本における『環境問題』に対する取り組み方とは？「放射能汚染」の現状と今後のあり方-(2013)

「土壌汚染に関する「除染」についての現況」

21）惣田訓、森本成樹、池道彦、東利保、西嶋茂宏：第50回環境工学研究フォーラム（2013）「飯舘村における空気揚土攪拌式洗浄装置を用いたセシウム汚染土壌の減容化の実証試験」

22）惣田訓、森本成樹、大槻宗司、堀出文男、橋本卓典、池道彦、山下学、東利保、西嶋茂宏：
## 第48回日本水環境学会年会（2014）

「福島県における空気揚土攪拌式洗浄装置を用いたセシウム汚染土壤の減容化の実証試験」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （4） シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

1）第2回除染技術研究会（2012年6月12日、大阪大学吹田キャンパスA1棟、参加者27名）

2) 福島支援のための視察旅行～福島支援のために何ができるのか？～（2012年11月29、30日、福島県坂下町、福島大学、福島県南相馬市、参加者45名）

3) 第3回除染技術研究会（2013年3月19日、大阪大学吹田キャンパスA1棟、参加者33名）

4) 第3回「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会

(2013年3月19日、大阪大学吹田キャンパスA1棟、参加者30名)

5) 第1回電気学会「超電導磁気分離システムを利用した除染技術」調査専門委員会

(2013年6月11日、福島県除染情報プラザ、参加者60名)

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1) 環境新聞（2012年9月19日）

2) 日刊工業新聞（2012年12月24日）

3) 山陽新聞（2013年1月15日、22頁）

4) 福島民報（2013年3月16日）

5) 日刊工業新聞（2013年3月19日）

6) 日本下水道新聞、沈砂装置を除染に活用 大阪大が実証試験 土壌中セシウムに対応、(2013年4月10日)

7) 環境新聞、粘土と共にセシウム回収、（2013年4月3日）

8) 日刊工業新聞、洗浄液・吸着剤使わず除去、（2013年6月3日）

9) 日本下水道新聞、セシウム汚染土壊を下水沈砂洗浄装置で除染へ~大阪大学大学院・西嶋茂宏教授のグループ~、（2013年9月18日）

10) ガスレビュー、「超電導磁石と常磁性粘土を応用するセシウム吸着技術」（2014年2月1日）

## (6) その他

1) 平成24年 第11回2012磁気力制御・磁場応用 夏の学校 優秀ポスター賞（2012年9月）関谷一輝・吉田有輝

2) 平成24年 日本放射線安全管理学会 第11回 学術大会 優秀プレゼンテーション賞（2012
## 年12月）吉田有輝

3) 第50回環境工学研究フォーラム 環境技術・プロジェクト賞（2013年11月）惣田訓、森本成樹、池道彦、東利保、西嶋茂宏：飯舘村における空気揚土攪拌式洗浄装置を用いたセシウム汚染土壤の減容化の実証試験.
### 8 \. 引用文献

1) 今中哲二、遠藤暁、菅井益郎、小澤祥司：福島原発事故にともなう飯舘村の放射能汚染調査報告．科学、81、594-600（2011）

2) Mettler, F. A.: International Commission on Radiological Protection, Radiological protection of patients in diagnostic and Interventional Radiology, Nuclear Medicine and Radiotherapy. 93 (2008).

3) 環境省：平成二十三年三月十一日に発生した東北地方太平洋沖地震に伴う原子力発電所の事故により放出された放射性物質による環境の汚染への対処に関する特別措置法(2011).

4) 環境省：第2回環境回復検討会(2011). http://www.env.go.jp/jishin/rmp/conf/02-gijiroku.pdf

5) 原子力安全委員会：今後の避難解除、復興に向けた放射線防護に関する基本的な考え方について(2011).

6) 環境省、除染情報サイト、除染実施区域・汚染状況重点調査地域一覧(2012).

7) 文部科学省原子力災害対策本部：放射線量等分布マップ関連研究に関する報告書（第2編）

(2012)

http://radioactivity.mext.go.jp/old/ja/distribution_map_around_FukushimaNPP/5600_201203131000_report2-1.pdf

8) 保高徹生、三浦俊彦、大山将、張銘、駒井武：放射性物質の土壤中の深度方向の分布および土壤洗浄法の適用性試験結果について(2011).

http://staff.aist.go.jp/t.yasutaka/Aist-Risk/110927_files/20110927Rad-Depth-washfinal.pdf

9) 農林水産省：農地土壌の放射性物質除去技術(除染技術)について(2011). http://www.aec.go.jp/jicst/NC/iinkai/teirei/siryo2011/siryo37/siryo1.pdf

10) 長沢敏之助：粘土鉱物と生命の起源、静岡大学地球科学研究報告、Vol. 14、27、(1988)

11）白水春雄：粘土鉱物学（新装版）－粘土科学の基礎一、p.108（朝倉書店、2011）

12) James I. Drever : The Geochemistry of Natural Waters: Surface and Groundwater Environments, Prentice Hall, Vol. 3, 74, (1997).

13）山口紀子、高田裕介、林健太郎、石川覚、倉俣正人、江口定夫、吉川省子、坂口敦、朝田景、和穎朗太、牧野知之、赤羽幾子、平舘俊太郎：土壌－植物系における放射性セシウムの挙動とその変動要因、農業技術研究報告書、31、75-129（2012）.

14) Jury, W. A., Horton, R.: Soil Physics, Wiley, 6, 21, (2004).

15) Volkov, A. G., Paula, S., Deamer, D. W.: Two mechanisms of permeation of small neutral molecules and hydrated ions across phospholipid bilayers. Bioelectrochemistry and Bioenergetics, 42, 153-160 (1997).

16) Sposito, G., Skipper, N. T., Sutton, R., Park, S., Soper, A. K., Greathouse, J. A.: Surface geochemistry of the clay minerals. Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America, 96, 3358-3364 (1999).

17) Cremers, A., Elsen, A., Depreter, P., Maes, A.: Quantitative-analysis of radiocesium retention in soils. Nature, 335, 247-249 (1988).

18) Delvaux, B., Kruyts, N., Cremers, A.: Rhizospheric mobilization of radiocesium in soils. Environmental Science & Technology, 34, 1489-1493 (2000).

19) Koning、A. D.、Comans、Rob、N. J.: Reversibility of radiocaesium sorption on illite. Geochimica
et Cosmochimica Acta, 68, 2815-2823 (2004).

20）農業環境成果情報第13集

21）伊藤健一、宮原英隆、氏家亨、武島俊達、横山信吾、中田弘太郎、永野哲志、佐藤努、八田珠郎、山田裕久：湿式分級洗浄および天然鉱物等による農地土壌等に含まれる放射性セシウム除去方法の実践的検討．日本原子力学会和文論文誌、11、255-271（2012）.

22）原治彦、佐藤敦政、西木克之：その他物理的手法による放射性セシウム汚染土壌の洗浄技術齋藤勝裕監修 東日本大震災後の放射性物質汚染対策～放射線の基礎から環境影響評価、除染技術とその取り組み～ エヌ・ティー・エス pp146-156（2012）.

23）独立行政法人日本原子力研究開発機構福島技術本部：平成23年度除染技術実証事業（環境省受託事業）報告書．（http://www.jaea.go.jp/fukushima/techdemo/h23/techdemo_report.pdf）

24）建設基礎・地盤設計施工便覧

25) 財団法人下水道技術推進機構：建設技術審査証明（下水道技術）報告書 空気揚砂攪拌式沈砂洗浄装置 サンドクリーン（2010）.

26）稲垣伸二：ゼオライト化学の新展開、豊田中央研究所R&Dレビュー / R&Dレビュー、29(2)、P.11-22 (1994).

27）古澤邦夫：ゼータ電位の測定、ぶんせき、5. p.247-254(2004)

28）白水春雄：粘土鉱物学（新装版）－粘土科学の基礎一、p.108、朝倉書店（2011）.
# Development of a Volume Reduction System Using an Air-lift Mixing Washer for Soil Contaminated with Radioactive Cesium

Principal Investigator: Shigehiro NISHIJIMA

Institution: Osaka University

2-1 Yamadaoka, Suita-City, Osaka 565-0871,

JAPAN

Tel: +81-6-6879-7896 / Fax: +81-6-6879-7889

E-mail: nishijima@see.eng.osaka-u.ac.jp

## [Abstract]

Key Words: Soil washing, Volume reduction, Radiocesium, Magnetic separation, Coagulation, Dewatering, Cyclone classifier

An air-lift mixing washer was developed for volume reduction of radiocesium-contaminated soils. The 100-liter washer is sufficiently small to be transported by automobile. An ideal means of volume reduction of the contaminated soil is to remove fine particles from the soil by mechanical washing with water because clay retains most of the radiocesium. The fine soil particles suspended in the washwater can be collected using flocculants or magnetic separation for disposal in prepared landfill sites. The remaining coarse soil particles with low radioactivity can be returned to the original site. Three sub-researches were carried out for this study.

The first research was elucidation of efficient conditions for separating clay and cesium from the contaminated soil. A 10-liter air-lift washing washer was preliminary used for demonstrating separation of fine particles from the contaminated soils in Iitate and Kawauchi villages in Fukushima prefecture. The principal of volume reduction of the contaminated soil was proved but radiocesium was partly adsorbed on the course particles.

The second research was development of the air-lift washer for volume reduction of
radiocesium-contaminated soils. A 100-liter washer was developed for demonstration targeting the contaminated soils sampled from parking and bamboo bush areas in Iitate village. The contaminated soil of 10-30 kg-wet was separated effectively by the 30-min washing process into coarse particles with low radioactivity and fine particles with high radioactivity. Subsequently, the washer was moved to Kawauchi village for washing the contaminated soils sampled from a farm load and a load gutter. Recovery of the fine particles with high radiocesium concentrations was demonstrated by soil washing, cyclone classifier, coagulation, and dewatering processes in series.

The third research was development of recovering methods of cesium from the aqueous phase. Potassium iodide and nitric acid eluted cesium on clay into the aqueous phase. Subsequently, magnetized Prussian blue and magnetized zeolite adsorbed cesium in the aqueous phase. Finally, the magnetic Archimedes method showed a high recovery of the paramagnetic clay with high radioactivity.

These results demonstrated the soil-characteristic-dependency of volume reduction and the remediation efficiencies of the pilot process developed in this study for the radiocesium-contaminated soils.
## 1 農業総産出額及び生産農業所得（全国推計）

(1) 平成27年の農業総産出額は8兆7,979億円で、前年に比べ5.2%増加した。

これは、畜産、野菜、米等の各部門において農産物価格の上昇により産出額が増加したためである。

主要部門別に構成割合をみると、畜産計は3兆1,179億円で農業総産出額の35.4%を占めており、次いで、野菜が2兆3,916億円で同27.2%、米が1兆4,994億円で同17.0%を占めている。

表 1 農業総産出額（平成27年）

区分	座出額	对前年增減率
実額	構成比
農業総座出額	億円	%	%
うち耕 種 計	87,979	100.0	5.2
うち米	56,245	63.9	4.9
野 菜	14,994	17.0	4.5
果 実	23,916	27.2	6.7
畜 座 計	7,838	8.9	2.8
うち肉用牛	31,179	35.4	5.9
乳用牛	6,886	7.8	15.9
豚	8,397	9.5	4.3
鶏	6,214	7.1	1.8
9,049	10.3	6.1

注：乳用牛には生乳、鶏には鶏卵及びプロイラーを含む。

## ア 耕種部門

耕種部門の産出額は5兆6,245億円（農業総産出額に占める構成比63.9%）で、前年に比べ4.9%増加した。

(ア) 米の産出額は1兆4,994億円（同17.0%）で、前年に比べ4.5%増加した。これは、価格が上昇したことによる。

(イ) 野菜の産出額は2兆3,916億円（同27.2%）で、前年に比べ6.7%増加した。これは、トマト、ねぎの価格が上昇したこと等による。

(ウ) 果実の産出額は7,838億円（同8.9%）で、前年に比べ2.8%増加した。これは、みかんの価格が上昇したこと等による。

(エ) 花きの産出額は3,529億円（同4.0%）で、前年に比べ2.7%増加した。これは、きくの価格が上昇したこと等による。
## 蒿庑部門

畜産部門の産出額は3兆1,179億円（農業総産出額に占める構成比35.4%）で、前年に比べ5.9%増加した。

(7) 肉用牛の産出額は6,886億円（同7.8%）で、前年に比べ15.9%増加した。これは、価格が上昇したこと等による。

(イ) 乳用牛の産出額は8,397億円（同9.5%）で、前年に比べ4.3%増加した。これは、生乳の価格が上昇したこと等による。

(り) 豚の産出額は6,214億円（同7.1%）で、前年に比べ1.8%減少した。これは、価格が低下したこと等による。

(エ) 鶏の産出額は9,049億円（同10.3%）で、前年に比べ6.1%増加した。これは、鶏卵の価格が上昇したこと等による。

## 表 2 農業総産出額

区 分	平成26年	27	対前年 増減率
実 額	構成比	実 額	構成比
農 業 総 産 出 額	億円	%	億円	%	%
うち 耕 種 計	83,639	100.0	87,979	100.0	5.2
53,632	64.1	56,245	63.9	4.9
うち 米	14,343	17.1	14,994	17.0	4.5
麦 類	384	0.5	432	0.5	12.5
豆 類	749	0.9	684	0.8	△ 8.7
い も 類	2,075	2.5	2,261	2.6	9.0
野 菜	22,421	26.8	23,916	27.2	6.7
果 実	7,628	9.1	7,838	8.9	2.8
花 き	3,437	4.1	3,529	4.0	2.7
工芸農作物	1,889	2.3	1,862	2.1	△ 1.4
畜 産 計	29,448	35.2	31,179	35.4	5.9
うち 肉 用 牛	5,940	7.1	6,886	7.8	15.9
乳 用 牛	8,051	9.6	8,397	9.5	4.3
豚	6,331	7.6	6,214	7.1	△ 1.8
鶏	8,530	10.2	9,049	10.3	6.1

注：乳用牛には生乳、鶏には鶏卵及びブロイラーを含む。
(2) 生産農業所得は3兆2,892億円で、前年に比べ16.1%増加した。

表 3 生産農業所得（全国）の推移

年 次	生產農業所得
実額	対前年 増減率
平成21年	億円	%
25,946	△ 6.0
22	28,395	9.4
23	27,800	△ 2.1
24	29,541	6.3
25	29,412	△ 0.4
26	28,319	△ 3.7
27	32,892	16.1

図１ 農業総産出額及び生産農業所得の推移
## 【参 考】

## 労働農業所得の試算

## 1 試算の目的

自営農業労働から得られる所得をマクロベースでみるため、生産農業所得から雇用賃金相当額、支払利子・地代相当額、経常補助金等を控除した労働農業所得（家族）及び労働農業所得（家族）から経営主（法人経営の構成員等を含む。）以外の家族の賃金相当額を控除し、経営主に帰属する部分である労働農業所得（経営主）を試算した。

## 2 試算方法

$$ \begin{aligned}(1)\quad& 労働農業所得 ( 家族 )\quad&=\quad 生產農業所得 -(\text{※ 雇用賃金相当額 + 支払利子 \cdot 地代相当額 }\\&\quad+\text{ 経常補助金等 )}\end{aligned} $$

※ 雇用賃金相当額及び支払利子・支払地代相当額は、農業経営統計調査結果から得られた1経営体当たりの雇用賃金、支払利子・地代に経営体数を乗じて試算したものである。

(2) 労働農業所得（経営主）= 労働農業所得（家族）－※経営主以外の家族の賃金相当額

※ 経営主以外の家族の賃金相当額は、労働農業所得（家族）から農業経営統計調査結果から試算した1経営体当たりの自己資本利子・自作地地代に経営体数を乗じた額を控除したうえで、経営主と経営主以外の家族の農業労働時間割合で按分したものである。

## 3 試算結果

平成27年の労働農業所得（家族）は1.6兆円、労働農業所得（経営主）は1.0兆円となった。
## 2 農業産出額及び生産農業所得（都道府県別推計）

(1) 都道府県別の農業産出額は、北海道が1兆1,852億円で最も多く、次いで茨城県が4,549億円、鹿児島県が4,435億円、千葉県が4,405億円、宮崎県が3,424億円の順となっている。

表 4 農業產出額上位 5 都道府県

单位：億円

順位	平成26年	27
都道府県	産出額	都道府県	産出額
1	北海道	11,110	北海道	11,852
2	茨城	4,292	茨城	4,549
3	鹿児島	4,263	鹿児島	4,435
4	千葉	4,151	千葉	4,405
5	宮崎	3,326	宮崎	3,424

(2) 全国農業地域別にみると、北陸は米、関東・東山、近畿及び四国は野菜、北海道、東北、東海、中国、九州及び沖縄は畜産が、それぞれ多くなっている。

図２ 全国農業地域における農業産出額の主要部門別構成比
(3) 主要部門について農業産出額が最も多い都道府県をみると、米は新潟県で1,284億円（部門の都道府県の合計に占める割合は8.6%）、野菜は北海道で2,224億円（同9.3%）、果実は青森県で857億円（同10.9%）、肉用牛は鹿児島県で1,060億円（同15.9%）、乳用牛は北海道で4,317億円（同50.2%）、豚は鹿児島県で738億円（同11.7%）、鶏は鹿児島県で921億円（同9.8%）となっている。

図3 主要部門における農業産出額の都道府県別の構成比

注：乳用牛には生乳、鶏には鶏卵及びプロイラーを含む。

(4) 都道府県別の生産農業所得は、北海道が4,840億円で最も多く、次いで千葉県が1,691億円、茨城県が1,604億円、鹿児島県が1,367億円、青森県が1,338億円の順となっている。

表 5 生產農業所得上位 5 都道府県

順位	平成26年	27
都道府県	生産農業所得	都道府県	生産農業所得
1	北海道	3,966	北海道	4,840
2	茨城	1,384	千葉	1,691
3	千葉	1,361	茨城	1,604
4	熊本	1,186	鹿児島	1,367
5	鹿児島	1,153	青森	1,338

单位：億円
平成 25 年度

# 環境研究総合推進費補助金 研究事業 総合研究報告書

# 使用済み一次乾電池のマテリアルリサイクル

(3K122013)

平成26年3月

福岡大学 重松 幹二