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## 研究概要

### 1. はじめに（研究背景等）

近年、播磨灘は栄養塩濃度が低下し、「栄養塩異変」とよばれている。ここ数年、海水中の栄養塩濃度が急激に低下していると報告されており、この急激な低下の原因は明らかになっていない。瀬戸内海がきれいになったことにより、ノリの色落ちやイワシ類・アサリ等の漁獲量の低迷など、水産業に深刻な問題が生じているという皮肉な状況にある。緊急に原因解明し、対応策をとることが漁民の生活維持のために必須条件になっている。

研究代表者はこれまで、河川の栄養塩と植物プランクトンの種構成変化、河川流出解析、流域の負荷量解析などの、陸域の栄養塩環境と水動態について研究を実施してきた $ ^{4)} $ 。その結果、堰による一時的な停滞水域の形成が溶存ケイ素濃度と植物プランクトンの種構成変化に大きく影響するといった「水質の質」の変化を指摘し、研究に取り組んできた。

図1 陸域からの汚濁物・栄養物の流出過程

森・川・海の連続性の重要性が指摘され、里山や里海といった環境保全の取組が提唱されてはいるが、何故、近年、海域の栄養塩濃度が急激に低下し、ノリの色落ちなどの水産被害が頻発するのかについて、その原因が明らかにされていない。陸域からの窒素・リンの海域への流入過程は、様々な発生源から発生し、自然・社会によって複雑に変化している。近年の海水中の栄養塩濃度の急激な低下要因とそのメカニズムを明らかにすることは、水産業の低迷要因の解明とその対策をたてるうえで重要であり、さらに、総量規制の効果の科学的根拠を示し、水産業進展の観点からみた海域栄養塩を適正に維持するために河川の栄養塩濃度をどの程度まで許容すべきかを明らかにすることにつながるきわめて重要な課題研究である。

## 2 ．研究開発目的

播磨灘の栄養塩濃度が低下し、ノリの色落ちやカキの質の低下など、水産業が深刻な状態になり、打撃を受けているがその原因が明らかではない。本研究では、陸起源の栄養塩流入に着目し、播磨灘の栄養塩異変の原因究明と植物プランクトンの生物量と種組成に与える影響を明らかにするために、1)陸域からの栄養塩負荷量の推定、2)下水処理水放流など人間活動との関係を調査・解析する。そして、3)現況の総量規制の妥当性に対する科学的根拠の提示を目指すものである。栄養塩異変の原因解析の達成目標は1)播磨灘に河川等から流入する窒素、リン負荷量を明らかにする。2)観測データのない河川流量を推定し、当該水域の水質の南北偏差の要因を明らかにする。3)下水放流量を調査し、河川負荷量、海域水質の関係を明らかにする。4)流出モデルにより、河川から海域への栄養塩負荷量の時間変化を推定し、播磨灘および備讃瀬戸海域との比較において、栄養塩、プランクトン種組成に与える変動要因を、洪水出水時も含めて明らかにする。これにより、栄養塩異変の原因を明らかにする。
## 3 ．研究開発の方法

## （１）陸圏負荷量変動の総括と沿岸環境との関連解明

## 1 ）広域水質調査

播磨灘を囲む香川県東讃域および淡路島、兵庫県播磨地域の計10ヶ所の河川において水質調査を1ヶ月に1回の頻度で定期的に行った（図2）。COD、窒素、リン、の形態別の分析を行った。

## ２）播磨灘のデータ解析

香川県水産試験場および兵庫県農林水産総合技術センターが実施している浅海定線調査の結果を用いて、播磨灘の水質データを収集、整理して解析し、出水時の海域水質の変化や栄養塩形態を調べる。

## 3 ）出水時の河川水質調査

台風や前線に伴う出水時における栄養塩形態の変化を調べるために河川水質調査を集中的に行った。4）河川流量シミュレーション

国土数値情報を用いた地形・標高・土地利用データの収集とGISを用いた可視化を行い、2 km間隔のグリッドを作成した。入力データには、流域の範囲内もしくは近傍にある気象庁アメダス観測所の1時間毎の降水量データおよび気温データを用いて、流出解析を行った。数値モデルには、石塚・江種（2008）で使用した分布型水文流出モデルを適用した。

図2 播磨灘を囲む研究对象河川流域

## 5 ）海域流動シミュレーション

数値モデルには、EFDC（Environmental Fluid Dynamics Code）を用いて、ハインドキャスティングを実施した。計算範囲は、西側境界は備讃戸西部、南側境界は紀伊水道南部とした。格子サイズは、水平方向に1 km四方、鉛直方向にσ座標15層とした。12ヶ所の一級河川と27ヶ所の二級河川の河川流量、気象条件（高松地方気象台）を非定常条件として与えた。

## 6 ）ケーススタディ1：下水処理場による総量規制の緩和影響の検討

下水処理場における除去率を変化させることで、下水道範囲内から発生する負荷量を再計算し、除去率が変化することで、負荷量が過去のどの時期と同じ値になるかについて検討した。対象は、加古川下流流域下水道、加古川上流流域下水道、揖保川流域下水道、単独公共下水道とした。ここでは、2005年を基準として、下水道からの発生負荷量が多い生活系負荷量を対象とした。

## 7 ）ケーススタディ2：河川水質の変化に伴う海域濃度変化への影響

上記 5）で示した数値モデルを用いて、播磨灘の主要な河川である加古川、揖保川、市川、明石川において、ある一定のトレーサ濃度を連続的に与えて河川水の広がりを調べた。また、トレーサ濃度を増加させたケーススタディを実施し、河川水質変化（溶存態栄養塩濃度の増加を想定）による河川水の広がりの変化を調べた。

## （２）陸域からの栄養塩負荷量変動

## 1 ）社会基盤データの空間情報解析

負荷量解析に必要な社会基盤データの空間分布図を作成した。対象は、人口、水田・畑・建物用地・山林などの土地利用、工業統計、下水道等生活排水処理範囲である。播磨灘流域情報の作成には、行政区域（面）、海岸線（線）データ、河川（線、点）、標高・傾斜度5次メッシュ、流域メッシュを用いた。生活系情報の作成には、国勢調査より、人口統計メッシュデータ（1kmメッシュ）、産業系情報の作成には、（財）経済産業調査会経済統計情報センターより、産業別の工業統計メッシュデータ（1kmメッシュ）、ノンポイントソース（土地系）情報の作成には、国土数値情報ダウンロードデータサービスより、土地利用細分メッシュデータを用いた。そして、各データは流域メッシュデータを用いて流域圏もしくは河川流域毎に切り取った。これらを、GISソフト（ArcGIS）を用いて可視化・解析した。

## 2 ）既存の河川水質調査データの収集・解析

明石川流域を対象として、13地点の採水地点の中から代表的な5地点の採水地点における水質項目を解析した。長期的な河川水質・流量には、年4～12回測定されている公共用水域データを使用した。
3）下水処理場における排水量のヒアリング

明石川流域の下水処理場（玉津処理場）においてヒアリングを行い、玉津処理場からの放流水、雨水排水量の提供依頼および水処理技術の調査を行った。放流水については、玉津処理場業務報告書（1981年度～2008年度）をもとにデータ整理を行った。

## 4 ）播磨灘流域圏における発生負荷量の空間分布の推定

## a）生活系

人口統計メッシュデータを用いて、人口総数から生活系負荷量を算出した。はじめに人口分布図を作成し、さらに、下水道計画図（兵庫県、2012）をもとに下水道等整備範囲図をデジタル化し、人口分布と合わせて、下水道範囲内人口を算出した（兵庫県のみ）。これらの人口データと1人1日当たりの汚濁負荷量の参考値（g/人/day）と各生活排水処理の除去率を乗じて、生活系発生負荷量を算出した。

## b）產業系

工業統計年表から排水量原単位（ $ m^{3}/day/百万円 $ ）と環境省調査結果から業種別平均水質濃度（mg/l）を乗じて算出した原単位（g/day/百万円）を産業系負荷量原単位と設定し、工業統計メッシュデータ（出荷額：万円）と乗じて産業系発生負荷量を算出した。しかし、原単位法では産業系発生負荷量を十分評価できなかったため、上記の算出方法に加えて、環境省の算定結果を参考にして産業系発生負荷量の補正值を算出し、負荷量を補正した。

## c）その他系

土地の原単位（環境省、2007）と土地利用面積を用いて、ノンポイントソースからの負荷量（土地系負荷量）を算出した。なお、環境省が示しているその他系の負荷量には、土地系以外に畜産系が含まれているが、畜産系のデータは入手困難であったこと、他の負荷量と比較して少ないことから、本研究では土地系負荷量のみを検討した。

### 4. 結果及び考察

## （１）陸圏負荷量変動の総括と沿岸環境との関連解明

## 1 ）河川水と海水の栄養塩形態の比較

図3は、同一期間に行われた播磨灘流域圏の河川と播磨灘海域（原田ら、2013）の栄養塩形態の割合を比較した結果を示す。播磨灘のDIN（溶存態無機窒素）、DON（溶存態有機窒素）、PON（懸濁態有機窒素）の割合を算定すると、それぞれ約1割、約7割、約2割の結果が得られた。窒素について、河川と海域では形態が異なることが分かった。つまり、海域ではDINの割合が大幅に減少し、DONが増加した。ただし、海域においても窒素の多くは溶存態として存在しており、PONの割合は河川も海も低いことが分かった。

リンについては、海水のDIP（溶存態無機リン）、DOP（溶存態有機リン）、PP（懸濁態リン）の割合は、それぞれ約3割、約4割、約3割であり、河川と海域でDIPの割合がほぼ同程度の3～4割であった。リンの形態は、河川と海域間において窒素ほどの大きな差異はみられなかった。DINとDIPの比較でみると、海ではNがPよりも少ない結果となった。

(a) 窒素

(b) リン

図3 播磨灘流域圏における河川と播磨灘の栄養塩形態割合の比較

（2012年4〜10月の平均値）（海域の結果は、原田ら（2013）を用いた。河川の平均値は、各河川の割合に対する平均とした。）
## 2 ）播磨灘流域圏における河川流入の特徴と出水の影響

播磨灘は、北は播磨、南は四国、東は淡路島、西は小豆島に囲まれている。それら陸域から淡水が流入する（図2）。図4は各四方面からの1年間の河川流量を示す。播磨域に流入する河川流量のうち、本州側（播磨域）からの河川流入量が流域圏全体の約85％を占める結果が得られた。この割合は2002年と2003年でほぼ同じであった。また、出水時に流入する割合（出水日数を30日とした場合）は、1年間の総流量のうち約35～60％を占めていることがわかった。つまり、播磨灘の北と南では、海域水質の特徴が大きく異なる。つまり、播磨灘に流入する河川流量は本州側（播磨域）からの流入量が多く、播磨灘の北と南では、海域水質の特徴が大きく異なると考えてよいといえる。播磨灘の北部では河川水が海域水質におよぼす影響が強い結果が定量的に示された。とくに、出水時に短期的に流入する河川流量が多く、播磨灘の海域環境を考察する際には河川流量の空間偏差や出水時の短期的な河川流出の影響を考慮することが重要であることが示された。

図4 播磨灘に流入する河川流量の空間的特徴および平水流量と出水流量の割合（2003年）

## 3 ）出水時における河川の形態別栄養塩濃度の時間変動特性

図4の結果より、出水時の河川流入量の割合が大きい結果が示された。また、図3より、平水時の河川水の栄養塩形態として、溶存態が多い結果が示された。そこで、出水時における河川水の栄養塩形態を調べる観測を行った。出水時における河川水中の栄養塩の形態別特徴の時間変化を図5に示す。出水直後の6月19日18時40分にPONが高い値を示す結果が得られた。PONは3.29 mg/lと最も高い値を示した。その後、PONは減少し、21日の降雨で再び増加したが、PONは19日の値までは大きくならなかった。その後、PON濃度は減少した。割合としてみると6月19日のピーク時にPONが64％とTNの半分以上を占めており、出水時のTN増加には懸濁物質が大きく影響する結果が示された。なお、図には示していないが、リンについても、6月19日18時40分にPP濃度が2.32 mg/lと最も高くなる結果が得られた。割合としてみると6月19日のピーク時にPPが96％とTPのほとんどを占める結果が得られた。つまり、出水時における栄養塩形態は平水時と大きく異なり、かつ、河川流量も多く、海域においてより広範囲に広がることから、海域流入後の懸濁態の挙動も重要であることが示唆される。

図5 出水時における河川（新川）における窒素の形態別時間変化

## 4 ）ケーススタディ1：下水処理場による総量規制の緩和影響の検討

本節と次節では、播磨灘流域圏における陸域からの負荷量の変化を想定した解析結果を示す。具体的には、下水処理場による総量規制の緩和効果の検討を行った。ここでは、下水処理場における除去率を変化させることで、下水道整備範囲内から発生する負荷量を再計算し、除去率が変化することで、
生活系負荷量が過去のどの時期と同じ値になるかについて検討した。対象は、加古川下流流域下水道、加古川上流流域下水道、揖保川流域下水道、単独公共下水道とした。また、2005年を基準とした。

検討する除去率は、2005年時のCODの除去率85〜90%を、それぞれ80、70、60、50、30、0%の6種類に、2005年時のTNの除去率50〜70%を、それぞれ60、40、30、10、0%の5種類に、2005年時のTPの除去率80〜90%を、それぞれ80、70、60、50、30、0%の6種類にそれぞれ変化させた場合の負荷量を算出した。

生活系COD発生負荷量の空間分布を図6に示す。下水道が考慮されている現状（2005年）における負荷量分布図と下水道範囲内の下水処理場の除去率を0％とした場合、つまり、下水道が全く整備されていない場合における負荷量分布図を比較すると、負荷量やその広がりは大きく異なっており、下水道整備に伴い負荷量が大きく削減されていること状況が示された。とくに、加古川上流流域下水道や揖保川下流流域下水道において、負荷量が大きく増加している結果が得られ、人口や産業が多い地域における負荷が下水道により削減されている現状が示された。このとき、除去率rを0％とした場合の生活系負荷量は、2005年における除去率 $ r=85\sim90\% $ の場合と比較して、19 t/dayから68 t/dayに、約3.5倍に増加することが分かった。

図7は、下水処理場の除去率を種々変化させた場合に負荷量がどのように変化するかを示す。ここでは、変化した負荷量がどの年代の負荷量と等しくなるのかについて環境省の推定結果と比較する。除去率$r=50\%$、60%、70%の場合は、それぞれ1972年、1988年、1998年の負荷量と近い値（42 t/day、36 t/day、31 t/day）を示した。除去率30%の場合、負荷量は大きく増加し、52 t/dayの負荷量が発生する結果となった。仮に、漁業生産量が最大であった1985～88年頃の負荷量に近づけるとすると、下水処理場の除去率を現状の85～90%を60～70%まで下げることができる可能性が示唆された。なお、生活系以外の発生源からの負荷とのバランスも考える必要がある。

(a) 2005年

(b) 下水道範囲内の除去率を ゼロとした場合（2005年）

図6 生活系COD発生負荷量の空間分布（黒枠線は、下水道整備範囲を示す。）

図7 下水処理場の除去率rを変化させた場合の生活系COD負荷量の推定（2005年を基準とする。環境省の推定結果（1979～2008年）もあわせて図中に示す。）
## 5 ）ケーススタディ2：河川水質の変化に伴う海域濃度変化への影響

総量規制の緩和により、陸から海へ流入する負荷量も増加するが、例えば、河川流量が増加する出水時には、海域における河川水の広がり方も変化すると考えられる。そこで、海域流動モデルを用いて、播磨灘の主要な河川である加古川、揖保川、市川、明石川において、ある一定のトレーサ濃度を与えて河川水の広がりを調べた。また、トレーサ濃度を増加させたケーススタディを実施し、河川水質変化（溶存態栄養塩濃度の増加）による河川水の広がりの変化を調べた。

平水時の場合、播磨灘北部に流入する河川水は平常時に、播磨灘北側において東西方向に分布しており、また、小豆島の北側を通じて備讃瀬戸海域まで広がっていることが分かった。同時に、播磨灘南部への広がりは少ないことがわかった。また、河川水のトレーサ濃度が2倍に増加することで、河川水の分布範囲は拡大するが、主に、播磨灘北部海域に限定して分布する結果が得られた。また、河川水は小豆島の北側を通り、備讃瀬戸の西部海域まで広く分布する結果が得られた。また、播磨灘北側の河川水の広がりが小豆島の東側まで到達することにより、播磨灘の中央部においても河川水の広がりが確認された。

つぎに、図8は大規模な出水があった直後の河川水の広がりを示す。10月19日、20日にそれぞれに60.5mm、98.0mmの降水量が姫路アメダス観測所において記録された。同図（a）より、10月30日には、大量の河川水は、河口から南方へと広がっており、播磨灘中央部から南部へと広く分布する結果が得られた。とくに、淡路島沿岸に沿って北部から南部まで河川水が達している結果が得られた。かつ、短期的に広がっている。一方、河川水の濃度が2倍に増加した場合（同図（b））では、最も濃い水塊は淡路島西岸および播磨灘中央東部に広く分布する結果が得られた。これらの結果より、出水により、播磨灘の北側から流入する河川水は播磨灘東部に広く分布することが分かった。総量規制の緩和により、流入負荷量が増加することは自明であるが、河川水に含まれる溶存物質の広がる範囲は大きく拡大し、また、地形の影響を受けて変化しており、沖合への溶存態の栄養塩供給に対して強い影響が生じていることが示唆される。とくに、出水時には濃度の濃い水塊が短時間で輸送されるため、沖合への栄養塩供給に対して、より大きな影響を有することが示唆された。

(a) トレーサ濃度 $ C = C_{0} $ ( $ C_{0} = 125 $ )

(b) $ C = 2C_{0} $

図8 出水時における河川水の分布（2004年10月30日0:00）（対象河川は、加古川、揖保川、市川、明石川）

## （２）陸域からの栄養塩負荷量変動

## 1 ）播磨灘流域圏における発生負荷量の空間分布

生活系、産業系、その他系（土地系のみ：ノンポイントソース）による2005～2008年におけるCOD発生負荷量の空間分布図を図9に示す。COD負荷量について、生活系負荷量は播磨灘北部沿岸（播磨域）を中心とする人口の集中している地域に多く集中していることがわかった。また、下水道を考慮しない場合と下水道を考慮した場合を比較すると（図6）、負荷量分布に大きな違いが出ており、下水道整備により、集約的に負荷が大きく削減されている結果が示された。産業系負荷量も播磨灘北部沿岸（播磨域）を中心として、臨海部および河道沿いに集中して分布していることが分かった。とくに集中している場所は、加古川下流および明石川下流の臨海部と、揖保川や市川、加古川流域の河道沿いである。産業系の特徴は、化学工業、パルプ・紙・繊維製品、鉄鋼業からの負荷量が大きいという点である。土地系負荷量は、原単位の大きい水田（17.5 g/ha/day）や森林以外の土地利用（10 g/ha/day）において負荷量が高くなっており、森林の原単位が最も小さいことから（2.5 g/ha/day）、播磨域の東側で負荷量が多く、西側では低い分布となっている。
播磨灘流域圏における発生負荷量の特徴として、生活系負荷量は、COD・TN・TPのすべての項目において播磨灘北部沿岸（播磨域）を中心とする人口の集中している地域に多く集中していることがわかった。産業系負荷量は、COD・TN・TPのすべての項目において、沿岸部および加古川下流および明石川下流の臨海部、揖保川や市川、加古川流域の河道沿いに集中して分布していることがわかった。土地系負荷量は、CODは水田、TN・TPは水田とその他農用地において高い負荷量を示すことから、加古川中下流域、河道に沿った場所、淡路島において高い値を示すことがわかった。

(a) 生活系（2005年）

(b) 産業系（2008年）

(c) その他系（土地系：ノンポイントソース）（2006年）

図9 COD発生負荷量の空間分布

### 5. 本研究により得られた主な成果

## （1） 科学的意義

これまでに総量として用いられてきた全窒素や全リンに対して、それらの溶存態・懸濁態といった形態別の特徴を明らかにした。この成果は、河川水質と海域水質の栄養塩バランスや海域における植物プランクトンによる栄養塩摂取の速度を明らかにする上で重要な知見である。具体的には、平水時に、河川水のTNに対するDIN、DON、PONの割合はそれぞれ、約7割、約2割、約1割であることが分かった。また、この割合は河川と海域で異なることが分かった。また、TPに対するDIP、DOP、PPの割合はそれぞれ、約4割、約2割、約4割であることが分かった。一方、出水のピーク時には、PONがTNの6割まで増加し、PPはTPの9割まで増加する結果が得られた。

播磨灘の北側から流入する河川水は、平水時には播磨灘の北側に分布し、備讃瀬戸への影響も示唆された。一方、出水時には播磨灘中央部、とくに淡路島沿岸に河川水が広がることが分かった。つまり、播磨灘は北部と南部で特徴が異なっており、海域を分けて考えることが必要である。一方で、播磨灘北部の影響が備讃瀬戸にも及んでおり、灘・湾・瀬戸の連続性と分割性について今後、検討することが必要である。また、これらの特徴は、平水時と出水時においても違いがみられることから、出水の特徴（規模、回数）を考慮した検討も必要である。
出水時における栄養塩形態は平水時と大きく異なり、懸濁物が多くなり、海域においてより広範囲に広がることから、海域流入後の懸濁態の挙動も重要であることが示唆される。

以上より、植物プランクトンやノリの生育に必要な栄養塩の形態は溶存態であることから、形態を調べることが重要である。短期的には出水時を含めた負荷量を明らかにする必要があり、また、長期的には出水時に流入した懸濁態の海域における分解・沈降などの形態変化を明らかにする必要がある。

播磨灘流域圏における発生負荷量の特徴として、生活系負荷量は、COD・TN・TPのすべての項目において播磨灘北部沿岸（播磨域）を中心とする人口の集中している地域に多く集中していることが分かった。また、下水道整備により、人口増加に伴う生活系負荷量の増加が抑制され、下水道整備の進んだ沿岸域における負荷が減少していることがわかった。産業系負荷量は、COD・TN・TPのすべての項目において、沿岸部および加古川下流および明石川下流の臨海部、揖保川や市川、加古川流域の河道沿いに集中して分布していることがわかった。分類をみると、沿岸部では、食品製造業や鉄鋼業、輸送機械工業が発達しており、揖保川流域では革工業、加古川流域では繊維工業がそれぞれ盛んであることがわかった。土地系負荷量は、CODは水田、TN・TPは水田とその他農用地において高い負荷量を示すことから、加古川中下流域、河道に沿った場所、淡路島において高い値を示すことがわかった。

人口や工業出荷額が80年代・90年代にかけて増加したが、発生負荷量（とくに生活系）は減少しており、下水道整備等生活排水処理施設の普及の効果が大きい結果が示された。

土地系の負荷量については、CODはわずかに増加傾向、TNは減少傾向、TPはわずかに減少していることがわかった。土地系COD負荷量が増加している原因は、原単位の最も小さい森林の減少による影響が大きく、土地系TN・TP負荷量の減少に影響を与えている原因は原単位の最も大きい水田とその他農用地の減少である。土地系負荷量は、近年、生活系および産業系の負荷量が減少していることにより、総負荷量に与える影響が相対的に大きくなっており、どのような値の原単位を使うのか十分な検討が必要である。

また，明石川を対象とした詳細な検討の結果、以下のことが明らかとなった。a）1970年後半と2000年後半を比較すると、3つ河川（本川、櫨谷川、伊川）におけるBOD負荷量は約84%、COD負荷量は約69%減少する結果が得られた。b）下水処理水を含めた明石川流域から海域へのBOD負荷量は約40%減少したが、COD負荷量は減少していない（約6%増加）結果が得られた。c）1970年代から2000年代にかけて人口が約3倍増加したことを考えると、人口増加に合わせて下水道整備を進めることで、河川の有機汚染が抑制され、下水道による負荷の抑制効果は非常に大きいことがわかった。d）陸域からの負荷流入という視点で海域のCOD濃度に与える影響を考えると、i）下水道によるCOD削減がBODと比較して進んでいない点、ii）河川水質のCOD濃度が低下していない点、iii）CODの形態として溶存態（D-COD）が多い点が考えられた。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

今後、学会発表もしくは学術論文を通じ、成果の広報・普及に努める。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

近年、河川水質が改善傾向にある中で、河川水中の窒素やリンの形態特性を明らかにすることで、総量として基準を定めている排出規制や河川・海域の環境基準の検討に対して、溶存態に着目した環境基準の考え方を整理する上での一つの知見を提供するものと考えられる。

また、灘・湾・瀬戸の連続性と分割性について知見を示した。これらの特徴は、平水時と出水時においても違いがみられることが明らかとなったことから、出水の特徴（規模、回数）を考慮した検討に対して一つの知見を提供することができた。播磨灘では、平水時と出水時で河川水の広がり方が異なるため、複雑であるが、播磨灘を南北で分けることが必要である。逆に、播磨灘北部と備讃瀬戸を連続した水域とみなすことも考えられる。結果的には、高栄養塩の河川水がどのように時間をかけて海域を移動するのかを考慮することが必要である。

下水道整備に伴い負荷量が大きく削減されている状況が示された。また、下水処理場の除去率を変化させることで、仮に、漁業生産量が最大であった1985～88年頃に近づけるとすると、COD負荷量について、2005年の下水処理場における除去率を60～70%までに下げることができる可能性が示唆された。TN負荷量は、除去率を下げずに、現状維持がよい結果が得られた。したがって、窒素の観点から考えると、高度処理の必要はないと示唆される。TP負荷量は除去率を70%まで下げることができる可能性が示唆された。海域における水質変化を詳しくみる必要があるが、陸側の視点から、下水処理場の総量規制や河川水質の基準策定に対して、陸からの負荷と海域の生態系との関係（バランス）をどのように取るべきであるのかについて一つの知見を提供することができた。なお、ここでの検討結果につ
いては、生活系以外の発生源からの負荷とのバランスも考える必要がある。

地理情報システム（GIS）を用いることで、より詳細な面的情報を利用した発生負荷量の推定を行うことができ、その算定手法を示すことができた。とくに、下水道等整備範囲を考慮することで、広域的な発生負荷量の推定に対して、より分かりやすい情報を国民に提供できる。

また、下水道の放流水の水質について、明石川では有機物は他の支川と同程度に減少していることから、下水放流水質の基準策定や放流水質の緩和運転の実施に対して、河川と海域のバランスをどのように取るべきであるのかについて基礎的な知見を提供することができた。

下水水質処理を制御することで流入負荷量を人為的に調整することができ、海域環境を制御することにつながる可能性もある。下水道が河川環境の改善に果たした役割は明らかであるが、今後は、人口減少が進み、社会全体の活動の規模も減少してくることから、自然に負荷量全体が減少することが予想される。また、下水道整備率の向上も進むことから、下水処理施設からの負荷の比率が相対的に大きくなってくるため、河川環境の改善と合わせて海域への負荷供給としてのバランスを考える必要がある。下水処理に関するきめ細かい現状把握を行うことが必要である。

### 6. 研究成果の主な発表状況

## （１）主な誌上発表

## く査読付き論文>

1) 石塚正秀・石川真菜・宮川昌志・赤井紀子・多田邦尚：香川県における河川水の栄養塩形態と備讃瀬戸・播磨灘への影響、土木学会論文集B1（水工学）、第69巻、No.4、I_1423-I_1428、2013.

2) 石塚正秀・矢野利樹・平木大補・和田有朗：下水道整備が陸域の有機物負荷量の長期的な変化に与える影響、土木学会論文集B1（水工学）、第69巻、No.4、I_1717-I_1722、2013.

## （２）主な口頭発表（学会等）

1) 矢野利樹・石塚正秀：播磨灘流域圏における河川流域の土地利用および土地系負荷量の変遷、瀬戸内海研究フォーラムin大分 発表概要集、p.35、2011.

2) 宇野裕太・石塚正秀：時間変動を考慮した汚濁負荷解析にもとづく河川水質の推定、瀬戸内海研究フォーラムin大分発表概要集、p.30、2011.

3）宇野裕太・石塚正秀・溝口大介：汚濁負荷量と流量の空間分布を考慮した河川水質モデルの構築、土木学会第66回年次学術講演会講演概要集、VII-019、pp.37-38、2011.

4) 矢野利樹・石塚正秀：播磨灘流域圏における流域内土地系負荷量の30年間の変化、土木学会第66回年次学術講演会講演概要集、II-087、pp.173-174、2011.

5) 矢野利樹・石塚正秀：播磨灘流域圏における土地系COD負荷量の長期変化、平成24年度土木学会四国支部第18回技術研究発表会講演概要集、pp.309-310、2012.

6) 平木大補・石塚正秀・和田有朗：明石川流域における下水道整備に伴う河川水質変化の特徴、平成24年度土木学会四国支部第18回技術研究発表会講演概要集、pp.329-330、2012.

7) 平木大補・石塚正秀・矢野利樹・和田有朗：明石川流域における人口・土地利用変化と下水道整備にともなう河川水質変化の特徴、土木学会第67回年次学術講演会講演概要集、VII-037、pp.73-74、2012.

8) 平木大補・石塚正秀・矢野利樹：播磨流域圏における生活系発生負荷量の推定に関する研究、平成25年度土木学会四国支部第19回技術研究発表会講演概要集，pp.61-62，2013.

9) Ishizuka, M.: Factors causing recent decrease of nutrients from rivers, EMECS 10 – MEDCOAST 2013 joint conference, Abstract to the Global Congress on ICM (integrated coastal management), accepted.

### 7. 研究者略壓

## 課題代表者：石塚 正秀

大阪大学工学部土木工学科卒業、大阪大学大学院工学研究科博士後期課程土木工学専攻修了、博士（工学）、香川大学工学部准教授

## 研究参画者

（1）：石塚 正秀（同上）

（2）：和田 有朗

近畿大学理工学部土木工学科卒業、神戸大学大学院自然科学研究科博士後期課程修了、博士（工学）、神戸山手大学現代社会学部講師
# RFb-1102 播磨灘の栄養塩異変の解明と栄養塩流入負荷の変動要因の研究

# (1) 陸圈負荷量変動の総括と沿岸環境との関連解明

香川大学工学部

石塚 正秀

平成23～24年度累計予算額：8,964千円

（うち、平成24年度予算額：3,985千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

河川水の栄養塩形態を調査し、窒素について、DIN、DON、PONの割合はそれぞれ、約7割、約2割、約1割であり、リンについて、DIP、DOP、PPの割合はそれぞれ、約4割、約2割、約4割であることが明らかとなった。また、河川と海域における窒素の形態割合が異なり、海域ではDINの割合が大幅に減少し、DONが増加した。一方、リンは、DIPの割合がほぼ同程度の3～4割であり、河川と海域間の変化はみられなかった。また、出水のピーク時には、PONがTNの6割まで増加し、PPはTPの9割まで増加する結果が得られた。出水時における栄養塩形態は平水時と大きく異なり、海域においてより広範囲に広がることから、海域流入後の懸濁態の举動の重要性が示された。

レッドフィールド比から、河川水は窒素に富みリンに乏しい状態、ケイ素に富み窒素に乏しい状態、ケイ素に富みリンに乏しい状態であることが明らかとなった。つまり、河川水に含まれるSiが多いことから、海域では、珪藻プランクトンが増殖しやすい環境にあり、珪藻による栄養（窒素）の吸収が進みやすい環境であると考えられる。

本州側（播磨域）からの河川流入量が流域圏全体の約85%を占めることが明らかとなった。また、出水時に流入する割合（出水日数を30日とした場合）は、1年間の総流入量のうち約35～60%を占めていることが明らかとなった。つまり、播磨灘の北と南では、海域水質の特徴が大きく異なる。平水時でみると、播磨灘を南北で分けることが必要であり、備讃瀬戸との関係性も示されたが、出水時では、播磨灘全域との関係が重要であることが示された。

下水処理場の除去率を変化させることで、仮に、漁業生産量が最大であった1985～88年頃に負荷量を近づけるとすると、COD負荷量およびTP負荷量について、2005年の下水処理場における除去率をそれぞれ、60～70%、70%までに下げることができる可能性が示された。一方、TN負荷量は、除去率を下げずに、現状維持でよいという結果が得られた。

## [キーワード]

栄養塩異変、河川栄養塩形態、河川出水、下水道整備、総量規制

### 1. はじめに

瀬戸内海は1960年代から水質汚濁が急激に進行し、赤潮の発生と漁業への影響が重要な問題となっていた。1973年に制定された瀬戸内海環境保全臨時措置法や、1979年から始まった水質総量規制などにより、赤潮発生件数は減少した¹。しかし、近年ではアサリ、イワシ、イカナゴといった漁業資源の減少や、カキ養殖生産量の減少、養殖ノリの色落ちといった新たな問題が発生して
いる $ ^{2)} $ 。近年、播磨灘では栄養塩濃度が低下し、「栄養塩異変」とよばれている。ここ数年、海水中の栄養塩濃度が急激に低下していると報告されており $ ^{3)} $ 、この急激な低下の原因は明らかになっていない。瀬戸内海がきれいになったことにより、ノリの色落ちやイワシ類・アサリ等の漁獲量の低迷など、水産業に深刻な問題が生じているという皮肉な状況にある。緊急に原因解明し、対応策をとることが漁民の生活維持のために必須条件になっている。これらの問題は、窒素やリンといった栄養塩濃度の変動に原因がある可能性が高いといわれており、その原因の一つとして、長期的にみた河川からの栄養塩負荷量の減少が考えられている $ ^{3)} $ 。

研究代表者はこれまで、河川の栄養塩と植物プランクトンの種構成変化、河川流出解析、流域の負荷量解析などの、陸域の栄養塩環境と水動態について研究を実施してきた $ ^{4} $ 。その結果、堰による一時的な停滞水域の形成が溶存ケイ素濃度と植物プランクトンの種構成変化に大きく影響するといった「水質の質」の変化を指摘し、研究に取り組んできた。

図(1)-1 陸域からの汚濁物・栄養物の流出過程

森・川・海の連続性の重要性が指摘され、里山や里海といった環境保全の取組が提唱されているが、何故、近年、海域の栄養塩濃度は急激に低下し、ノリの色落ちなどの水産被害が頻発するのかについて、その原因が明らかにされていない。陸域からの窒素・リンの海域への流入過程は、様々な発生源から発生し、自然・社会によって複雑に変化している（図(1)-1）。近年の海水中の栄養塩濃度の急激な低下要因とそのメカニズムを明らかにすることは、水産業の低迷要因の解明とその対策をたてるうえで重要であり、さらに、総量規制の効果の科学的根拠を示し、水産業進展の観点からみた海域栄養塩を適正に維持するために河川の栄養塩濃度をどの程度まで許容すべきかを明らかにすることにつながるきわめて重要な課題研究である。

海洋において、様々な生物を支えているのは植物プランクトンであり、植物プランクトンによる一次生産は、その海域の漁獲量と密接な関係にあることが知られている $ ^{5} $ 。植物プランクトン量を左右する主要な要因は水温、光、栄養塩の3つで、沿岸海域では栄養塩が最重要視されている $ ^{3} $ 。植物プランクトンの生産にとって重要なものは、無機態の窒素やリンであり、栄養塩中にこれらのものがどれだけ含まれているのかを明らかにする必要がある。また、溶存態無機物と懸濁態有
機物の量の変化は対応しており、その過程で溶存態有機物も発生することから $ ^{6)} $ 、貧栄養化においては栄養塩の形態別特徴を明らかにすることが重要である。

半閉鎖性海域の栄養塩濃度は、河川からの栄養塩負荷の影響を受けるため、河川水中の栄養塩の形態を明らかにすることや、河川から海域にかけて栄養塩形態がどのように変化するのかを明らかにする必要がある。例えば、淀川水系における溶存態窒素と溶存態リンの構成比が調査されており $ ^{7} $ 、下流域での溶存態窒素の構成比は硝酸態窒素が約50～65%、溶存態有機窒素が約20～30%、アンモニア態窒素が約16%、亜硝酸態窒素が約4%を占めることが明らかになっている。溶存態リンの構成比は溶存態無機リンが約75%、溶存態有機リンが約6～10%を占めることがわかっている。しかし、河川水中の溶存態、懸濁態を含めたすべての栄養塩の形態や、河川と海域での形態の変化についてはあまり研究がされていないのが現状である。以上より、河川の水質を単にTN、TP、CODといった総量としての濃度を用いて川と海の水環境のつながりを考えるだけでなく、河川水中の栄養塩形態を把握し、川と海との連続性を把握することが重要である。

## 2 ．研究開発目的

播磨灘の栄養塩濃度が低下し、ノリの色落ちやカキの質の低下など、水産業が深刻な状態になり、打撃を受けているがその原因が明らかではない。本研究では、陸起源の栄養塩流入に着目し、播磨灘の栄養塩異変の原因究明と植物プランクトンの生物量と種組成に与える影響を明らかにするために、1)陸域からの栄養塩負荷量の推定、2)下水処理水放流など人間活動との関係を調査・解析する。そして、3)現況の総量規制の妥当性に対する科学的根拠の提示を目指すものである。栄養塩異変の原因解明の達成目標は1)播磨灘に河川等から流入する窒素、リン負荷量を明らかにする。2)観測データのない河川流量を推定し、当該水域の水質の南北偏差の要因を明らかにする。3)流出モデルにより、河川から海域への淡水流入量の時間変化を推定し、当該水域および備讃瀬戸海域との比較において、栄養塩、プランクトン種組成に与える変動要因を、洪水出水時も含めて明らかにする。これにより、栄養塩異変の原因、要因を明らかにする。

## 3 ．研究開発方法

## （1） 広域水質調査

播磨灘を囲む香川県東讃域および淡路島、兵庫県播磨地域の計10ヶ所の河川においてCOD、窒素、リン、ケイ素を含めた水質調査・分析を1ヶ月に1回の頻度で定期的に行った。四国側では、津田川、湊川、播磨側では、明石川、加古川、揖保川、市川、夢前川、千種川、淡路側では、三原川、郡家川で行った（図1）-2）。

採水し持ち帰った河川水についてはポンプ(ULVAC社製、DAP-15)を用いて吸引濾過を行った。SSについては110℃で2時間乾燥させた定性濾紙(Whatman社製、GF/B)を使用し、溶存成分については400℃で2時間乾燥させた定性濾紙(Whatman社製、GF/F)を使用した。形態別の水質分析は、CHNコーダ(J-Science Co Ltd社製、MICRO CORDER JM10)によりPON（懸濁態有機窒素）を、イオンクロマト(DIONEX社製、ICS-900)によりNO_{3}-NとNO_{2}-Nを、T-N・T-P AutoAnalyzer(BRAN+LUEBBE社製、AACS-Ⅲ)によりDTN（溶存態全窒素）とDTP（溶存態全リン）を、吸光度式多項目水質測定器(WTW社製、PhotoLab®6100VIS型)によりNH_{4}-NとPO_{4}-P、TP（全リン）を、全有機炭素・窒素計（島津製作所製、TNM-1）により、DTOC（溶存全炭素）、DTN（溶存全窒素）を分析した。
図(1)-2 播磨灘を囲む研究対象河川流域

## （２）播磨灘のデータ解析

香川県水産試験場および兵庫県農林水産総合技術センターが実施している浅海定線調査の結果を用いて、播磨灘の水質データを収集、整理して解析し、出水時の海域水質の変化や栄養塩形態を調べる。

## （３）出水時の河川水質調査

台風や前線に伴う出水時における栄養塩形態の変化を調べるために河川水質調査を集中的に行った。調査は天気予報などを参照して降雨前から実施し、河川水をポリ瓶に採水し、pHや電気伝導度(EC)、水温を携帯型の測定器を用いて測定した。出水時には数時間おきに、出水終了後は日ごとに調査を行った。なお、出水時に迅速に観測を行う必要性や安全管理のため、本研究では、高松市を流れる二級河川の新川において観測を行い、出水時の栄養塩形態の定性的な変化の特徴を明らかにすることとした。水質分析は上記（1）と同様の方法を用いた。なお、調査は、SSの分析結果から判断して河川水質が平水時に戻るまで継続した。

## （４）河川流量シミュレーション

国土数値情報を用いた地形・標高・土地利用データの収集とGISを用いた可視化を行い、2 km間隔のグリッドを作成した（図(1)-3）。入力データには、流域の範囲内もしくは近傍にある気象庁アメダス観測所の1時間毎の降水量データおよび気温データを用いて、流出解析を行った。数値モデルには、石塚・江種（2008） $ ^{8)} $ で使用した分布型水文流出モデルを適用した。
図(1)-3 播磨灘を囲む河川流域の計算メッシュ（色の違いは各河川流域を示す。）

## （５）海域流動シミュレーション

数値モデルには、EFDC（Environmental Fluid Dynamics Code）を用いて、ハインドキャスティングを実施した。計算範囲は、図(1)-4に示すように、西側境界は備讃瀬戸西部、南側境界は紀伊水道南部として、地形データは内閣府中央防災会議による50 m、150 m、450 m格子の水深データを用いた。格子サイズは、水平方向に1 km四方、鉛直方向にσ座標15層とした。12ヶ所の一級河川と27ヶ所の二級河川の河川流量、気象条件（高松地方気象台）を非定常条件として与えた。

計算期間は2002年1月1日～2004年12月31日の3年間とした。計算条件として、西側境界では、伊予三島の換算潮位、南側境界では白浜の観測潮位を与えた。また、開境界において、岡山県農林水産総合センター $ ^{9)} $ および徳島県立農林水産総合技術支援センター $ ^{10)} $ による一ヶ月毎の水温・塩分鉛直データを時間線形補間して与えた。また、対象範囲内の河川からは、加古川、揖保川、吉井
川、旭川、高梁川、土器川、淀川、猪名川、大和川、紀の川、吉野川、那珂川において観測された一時間毎の流量・水温データ（国土交通省）を与えた。また、二級河川は河川流量が観測されていないため、対象とする播磨灘に流れ込む主要な計27箇所の河川については、先に示した分布型水文流出モデルを用いて、一時間毎の河川流量を算出して与えた（一部、H-Q曲線により推定した河川もある。）。大阪湾内の二級河川については平均的な流量データを一定値として与えた。また、風向・風速、気温・湿度、日射量、気圧、雲量の気象データは高松地方気象台の観測結果を一時間毎に与えた。初期条件としては、JODCにより取得した2002年1月の月平均水温・塩分分布を与えた。

図(1)-4 播磨灘を対象とした海域流動シミュレーションの計算範囲（色の違いは水深を表す。）

## （６）ケーススタディ１：下水処理場による総量規制の緩和影響の検討

下水処理場における除去率を変化させることで、下水道範囲内から発生する負荷量を再計算し、除去率が変化することで、負荷量が過去のどの時期と同じ値になるかについて検討した。対象は、加古川下流流域下水道、加古川上流流域下水道、揖保川流域下水道、単独公共下水道とした。ここでは、2005年を基準として、下水道からの発生負荷量が多い生活系負荷量を対象とした。

## （7） ケーススタディ2：河川水質の変化に伴う海域濃度変化への影響

上記５）で示した数値モデルを用いて、播磨灘の主要な河川である加古川、揖保川、市川、明石川において、ある一定のトレーサ濃度を連続的に与えて河川水の広がりを調べた。また、トレーサ濃度を増加させたケーススタディを実施し、河川水質変化（溶存態栄養塩濃度の増加を想定）による河川水の広がりの変化を調べた。
## 4 ．結果及び考察

## （１）河川水の栄養塩の形態別特徴

## 1 ）播磨灘に流入する河川

全窒素（TN）、溶存態無機窒素（DIN）、および溶存態有機窒素（DON）は、以下の式により求めた。TN = DTN + PON、DIN = NH_{4}-N + NO_{2}-N + NO_{3}-N、DON = DTN - DIN。図(1)-5（a）より、TNに対する、DIN、DON、PONの割合はそれぞれ、平均的にみて、約7割、約2割、約1割であることが分かった。また、窒素の多くは溶存態無機態、とくに硝酸態窒素として存在していることがわかった。図(1)-6（a）より、濃度の空間的な特徴としては、硝酸性窒素濃度は明石川が高いことが分かった。これは、神戸市の下水処理場からの放流水が河川に流入しているためである（詳しくは課題2で説明する）。また、淡路島の三原川も硝酸性窒素濃度が高く、生活排水処理整備率の低さや農地の影響が考えられる。

懸濁態リン（PP）、溶存態有機リン（DOP）は、それぞれ以下の式により求めた。PP = TP - DP、DOP = DP - PO_{4}-P。図(1)-5（b）より、TPに対する、DIP、DOP、PPの割合はそれぞれ、平均的にみて、約4割、約2割、約4割であることが分かった。窒素と比較して懸濁状態のリンが多いことが分かった。濃度の空間的な特徴としては（図(1)-6（b））、窒素と同様にリン濃度も明石川で高いことが分かった。これも、神戸市の下水処理場からの放流水の影響による。また、淡路島の三原川、郡家川においてリン濃度が高く、生活排水処理整備率の低さや農地の影響が考えられる。

(a) 窒素

(b) リン

図(1)-5 播磨灘流域圏の河川における窒素・リンの形態別割合 (2011年11月～2012年12月の平均値)
(a) 窒素

(b) リン

図(1)-6 播磨灘流域圏の河川別の窒素・リンの形態別濃度（2011年11月～2012年12月の平均値）

(a) 窒素

(b) リン

図(1)-7 播磨灘流域圏の河川における窒素・リン形態の場所別特徴

上記の河川を播磨灘の北部、淡路島、南部（四国側）に分けて、平均した結果を図(1)-7に示す。窒素、リンともに淡路島からの濃度が高く、南部（四国側）は濃度が低い結果となった。なお、北部側は明石川の影響が平均濃度を高めている結果となった。

## 2 ）備讃瀬戸に流入する河川との比較

上記結果より、播磨灘南部に流入する四国側の河川の栄養塩濃度が低いことから、備漬戸海域に流入する河川（香川県側）との比較により、播磨灘南部海域の特徴を調べた。調査地点を図(1)-8に示す。図(1)-9(a)より、備漬濃度が高いので播磨灘南部に流入する河川でみると、TNに対するDINの割合は66±14%、DONの割合は15±4%、PONの割合は19±10%であり、河川水の窒素の多くは溶存態無機物として存在していることがわかった。この結果は、播磨灘に流入する河川と比較して、懸濁物が若干多い結果となったが、ほぼ同じ割合である。

DINは東讃地区の湊川、津田川、鴨部川と中讃西部の弘田川、金倉川で72～85％と多くなっている。人為的影響の少ない東讃域では、濃度が低いことから他の形態の窒素成分が少ないため、相対的に割合が高くなったと考えられる。香川県は、汚濁処理人口普及率が平成23年度末で69.3%（全国平均78.6%） $ ^{12)} $ （このうち、下水道普及率は42.4%（全国平均75.8%）） $ ^{13)} $ であり、生活排水処理が進んでおらず、生活排水と河川水質との関係が強いと考えられることから、各河川流域の建物用地面積と水質項目との関係を調べた結果、NH $ _{4} $ -N（mg/L）は建物用地面積L $ _{A} $ （km $ ^{2} $ ）と正の相関（NH $ _{4} $ -N=0.021×L $ _{A} $ +0.029、R=0.79、p<0.01）がみられた。
図(1)-8 備讃瀬戸および播磨灘南部に流入する河川と海域（浅海定線調査）の調査地点（海域の丸印は、形態別濃度分析の調査地点を示す $ ^{11} $ ）。）

(a) 窒素

(b) リン

図(1)-9 備讃瀬戸および播磨灘南部に流入する河川ごとの栄養塩の形態別割合 (2011年2月～2012年1月の平均値)
PONは、春日川、新川で37～39％と多くなっており、金倉川、湊川で8～9％と少なくなっている。全体的にみると、PON(mg/L)はCh1.a(μg/L)と正の相関（PON=0.021×Ch1.a+0.02、R=0.94、p<0.01）があり、堰による流れの停滞域において、植物プランクトンによる一次生産の寄与が大きいと考えられる。

図(1)-9(b)より、TPに対するDIPの割合は45±12%、DOPの割合は19±4%、PPの割合は36±13%であり、リンの多くは溶存態、とくに溶存態無機物として存在していることがわかった。窒素と比べて、リンは溶存態無機物の割合が小さい結果が得られた。また、この形態割合は播磨灘に流入する河川と比較して、ほぼ同程度であることが分かった。

DIPは金倉川で65％と多く、綾川、春日川、湊川で25～31％と少ない。DIP(mg/L)は建物用地と正の相関（DIP=0.0077×L_{A}+0.079、R=0.64、p<0.05）があり、生活排水の影響を受けていると考えられる。DOPは中・西讃地区の河川で21～23％と多くなっているが、河川毎の違いは明瞭ではない。また、水田や畑の面積割合が大きい河川（高瀬川、大東川、本津川、詰田川、新川）はTN・TP濃度が高い河川であり、7、8月にDOPの割合が多くなる傾向がみられた。また、PPは綾川、春日川、新川で50～63％と多くなっており、金倉川で12％と少なくなっている。ここで、PP(mg/L)とChl.a(μg/L)には正の相関（PP=0.005×Chl.a+0.023、R=0.82、p<0.01）があり、PONと同様に、植物プランクトンによる一次生産の寄与が大きいと考えられる。

## （２）河川水と海水の栄養塩形態の変化

## 1 ）播磨灘流域圈

図(1)-10は、同一期間に行われた播磨灘流域圏の河川と播磨灘海域 $ ^{14)} $ の栄養塩形態の割合を比較した結果を示す。播磨灘のDIN、DON、PONの割合を算定すると、それぞれ約1割、約7割、約2割の結果が得られた。窒素について、河川と海域では形態が異なることが分かった。つまり、海域ではDINの割合が大幅に減少し、DONが増加した。ただし、海域においても窒素の多くは溶存態として存在しており、PONの割合は河川も海も低いことが分かった。

リンについては、海水のDIP、DOP、PPの割合 $ ^{14)} $ は、それぞれ約3割、約4割、約3割であり、河川と海域でDIPの割合がほぼ同程度の3～4割であった。リンの形態は、河川と海域間において窒素ほどの大きな変化はみられなかった。DINとDIPの比較でみると、海ではNがPよりも少ない結果となった。
(a) 窒素

(b) リン

図(1)-10 播磨灘流域圏における河川と播磨灘の栄養塩形態割合の比較

(2012年4～10月の平均値) （海域の結果は、原田ら（2013） $ ^{14)} $ を用いた。河川の平均値は、各河川の割合に対する平均とした。）

(a) 窒素

(b) リン

図(1)-11 備讃瀬戸・播磨灘南部に流入する河川および海域における栄養塩の形態別割合の比較（海域の結果は、宮川ら（2012） $ ^{11} $ ）を用いた。2011年2月～2012年1月の平均値）

## 2 ）備讃瀬戸および播磨灘南部

香川県に近い海域（図(1)-8丸印）において観測された結果 $ ^{[11]} $ をもとに、河川水質調査と同じ期間について、海水のTNに対するDIN、DON、PONの割合を算定すると、それぞれ19%、69%、12%の結果が得られた（図(1)-11(a)）。河川水と海水の栄養塩形態を比較すると、河川ではDINの割合が63%と高かったが、海域ではDONの割合が69%と高くなっており、河川と海域では栄養塩形態の構成比が異なる結果が得られた。ただし、海域においても窒素の多くは溶存態として存在している結果が得られ、PONの割合は河川も海も低いことが分かった。河川から流入したDINは、海水によって希釈されることで濃度が低下するため、海水のDIN濃度（平均0.07 mg/L）は河川水（平均0.61 mg/L）の約10分の1になった。一方、DONは内部生産により生成されるため $ ^{[15]} $ 、河川から海域にかけて濃度がDINほど大きく低下せずに、DONの割合が相対的に高くなる可能性が考えられる。ただし、海水のPONの割合は増加していない。

図(1)-11(b)より、海水のTPに対するDIP、DOP、PPの割合 $ ^{11)} $ は、それぞれ60%、16%、24%であ
り、海域ではDIPの割合が多く、河川水の割合（43%）よりも増加する結果が得られた。つまり、窒素とは異なり、河川と比べて溶存態無機物の割合が増えている。ただし、TP濃度は河川の平均値が0.13 mg/Lであるのに対して、海域では0.013 mg/Lに減少している。

以上より、播磨灘流域と備讃瀬戸を比較すると、窒素についてはほぼ同程度の割合で変化しているが、リンについては違いがみられた。

## （３）備讃瀬戸と播磨灘南部における栄養塩比の比較

図(1)-12は、2011年2月～2012年1月に、備讃瀬戸西部、備讃瀬戸東部、播磨灘にそれぞれ流入する河川水および各海域の海水の溶存態無機物の窒素、リン、ケイ素のモル比の関係を示す。海のデータは浅海定線調査 $ ^{16)} $ の結果を用いた。

## 1 ）N/P比

図(1)-12（a）より、すべての河川でDIN/DIP比はレッドフィールド比（=16）（以下、RF比）より大きくなっており、窒素に富みリンに乏しい状態にあることがわかった。この結果から、リンが河川の植物プランクトンによる一次生産の制限因子になっている可能性が考えられる。また、流入する海域別に比較すると、播磨灘南部に流入する河川は、備讃瀬戸に流入する河川と比較して、DIN/DIP比が大きい結果が得られた。この理由は、東讃域の河川は、流域内の人為的活動による変化が小さいため、リンの負荷が少なく、自然由来の硝酸態窒素が相対的に多いため（図(1)-9）と考えられる。

一方、海域では、各水域の違いは河川と比べて小さいことが分かった。これは、備讃瀬戸の速い潮流により、海水が移動し、混合しているためと考えられる。また、RF比よりも小さく、海域では、窒素が不足傾向にあることがわかった。この結果は、播磨灘中央部と北部海域で示された1994年以降の状況 $ ^{17} $ や図には示していないが4．（2）1）項の播磨灘流域圏のデータと一致しており、播磨灘南部の香川県側および備讃瀬戸においても同様の状況となっていることが分かった。

(a)N/P比

(b)N/Si比

(c)Si/P比

図(1)-12 備讃瀬戸・播磨灘南部に流入する河川水および海水のレッドフィールド比の海域別比較（海域の結果は、香川県（2012） $ ^{16)} $ を用いた。2011年2月～2012年1月の平均値）