Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
（４）フラックスタワー測定による森林の$\mathrm{CO}_{2}$吸収量に対するオゾンの影響評価

## （独）森林総合研究所

植物生態研究領域 樹木生理研究室 北尾光俊

北海道支所 寒地環境保全研究グループ 山野井克己

東北支所 森林環境研究グループ 安田幸生

関西支所 森林環境研究グループ 深山貴文

<研究協力者>

（独）森林総合研究所

植物生態研究領域 小松雅史（非常勤特別研究員）（平成23年9月～25年8月）

植物生態研究領域　相川真一（非常勤特別研究員）（平成25年10月）

植物生態研究領域 北岡哲（非常勤特別研究員）（平成25年12月～平成26年1月）

平成23～25年度累計予算額：43,940千円（うち、平成25年度予算額：13,520千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

対流圏オゾン濃度の上昇に対して、森林群落レベルでのオゾン影響評価をするためには、森林群落のオゾン吸収量に基づいた影響評価が不可欠である。そこで、森林総合研究所のフラックスタワー観測サイトの中で、落葉広葉樹林を対象とする3試験地（札幌試験地、安比試験地、山城試験地）を対象として、フラックスデータとオゾンデータから森林群落のオゾン吸収量を推定し、オゾン吸収が森林群落レベルの$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収能力に及ぼす影響を評価した。各試験地のフラックスタワーにオゾン濃度計を設置して連続測定した森林上空のオゾン濃度と近隣都市の大気観測局で測定されたオゾン濃度との比較を行った。その結果、気温や二酸化窒素濃度を説明変数として用い、森林のオゾン濃度を応答変数とした重回帰分析を行うことで、大気観測局のオゾン濃度から各試験地の森林上空のオゾン濃度を推定するための推定式を得た。正味放射量と顕熱フラックスから潜熱フラックスを推定し、蒸発散量の推定モデルであるPenman-Monteith法を用いて群落レベルの気孔コンダクタンス（群落コンダクタンス）を算出した。さらに、群落コンダクタンスは総光合成速度、$\mathrm{CO}_{2}$ 濃度、相対湿度によって決まるというBall-Woodrow-Berryの経験式に基づき、Penman-Monteith法では測定困難な降雨時および樹冠の一部が落葉している時期の群落コンダクタンスをフラックス観測データから推定する手法を開発した。これらの手法に基づき、山城試験地のコナラ・ソヨゴ林のオゾン吸収量と$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収量との関係を調べた結果、薬の成熟にともない総光合成速度が上昇していく4月から7月の期間は、オゾン吸収量の増加による葉重量あたりの総光合成速度の低下は見られなかった。一方、総光合成速度が低下していく8月以降はオゾン吸収量が増加することで総光合成速度がより低下する傾向が見られた。本研究の成果から、現時点で観測されているオゾン濃度においても、オゾン吸収量の増加によって森林群落レベルで葉の老化が促進され、森林の$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収機能の低下が生じていることが示唆された。
[キーワード]

$ CO_{2} $ 吸収、オゾン吸収、群落コンダクタンス、フラックスタワー、落葉広葉樹林

### 1. はじめに

現在、地球規模での対流圏オゾン濃度の上昇が報告されている。とりわけ我が国が位置する東アジア地域では、産業の発展にともなうオゾン濃度の急激な上昇が生じており、我が国においても越境大気汚染に起因すると考えられるオゾン濃度の上昇が問題となっている $ ^{1)} $ 。オゾンは温室効果ガスの一種として知られるが、オゾン濃度が上昇することにより、光合成の低下、老化促進、呼吸量の増加などの植物への悪影響が生じることが知られている $ ^{2)} $ 。その結果、森林のCO $ _{2} $ 吸収機能が損なわれるため、オゾンによる温室効果は温室効果ガス単体としての予測の2倍に達することが試算されている $ ^{3)} $ 。しかしながら、オゾンに対する樹木の反応、特に光合成の阻害に起因する森林レベルのCO $ _{2} $ 吸収量の低下に関する知見は限られており、より正確なオゾン影響評価を達成するためには森林群落を対象とした研究の蓄積が必要である $ ^{4)} $ 。特に、オゾン汚染のホットスポットとして今後の急激なオゾン濃度の上昇が危惧されている東アジア $ ^{5)} $ の森林を対象としたオゾン影響評価は喫緊の課題である。

これまでに行なわれてきた苗木を用いた実験的研究の結果に基づくと、樹木の光合成機能や成長などにおけるオゾン感受性には樹種間差異が存在する。また、このオゾン感受性の樹種間差異を説明する要因として、気孔を介した葉のオゾン吸収量は極めて重要である。したがって、森林のCO₂吸収源としての機能に対するオゾンの影響を正確に評価するために、森林群落レベルでのオゾン吸収量の推定方法を確立し、森林におけるオゾン吸収が光合成によるCO₂吸収へ与える影響を明らかにする必要がある。

## 2 ．研究開発目的

サブテーマ（4）においては、森林総合研究所のフラックスタワーを利用して、北方系落葉広葉樹林、冷温帯性落葉広葉樹林、暖温帯性落葉広葉樹二次林などの構成樹種が異なる森林において大気オゾン濃度を測定し、フラックス測定による観測データと合わせて、森林群落レベルのオゾン吸収量の推定手法を開発することを目的とした。さらに、開発した手法により推定したオゾン吸収量と$\mathrm{CO}_{2}$ フラックス測定による森林の$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収量との関係を調べ、オゾンが森林の$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収機能に及ぼす影響を評価することを目的とした。

### 3. 研究開発方法

## （1） 試験地概要

森林総合研究所では、研究グループを組織し（森林総合研究所フラックス観測ネットワーク；FFPRI FluxNet）、日本国内5カ所の試験地で、微気象学的手法による二酸化炭素フラックス測定を中心とした観測研究を行っている。本研究では、フラックスタワーサイトの中で、落葉広葉樹林を対象とする3試験地を対象としてオゾン影響評価を行った。各試験地の概要は以下の通りである。

札幌試験地：札幌試験地は札幌市街地に隣接する丘陵地に山火事後に成立した2次性の北方系落葉広葉樹林である。優先樹種のシラカンバは樹齢100年を越え衰退傾向にあり、ミズナラなどの後継樹種に遷移する段階にある。気候は冷温帯に属し、夏には比較的高温で乾燥した期間がある
一方、冬期は気温－15℃以下、積雪1 mに達する寒冷多雪地帯である。2004年9月の台風による風害で、観測タワ一周辺の森林に多数の倒木が発生したが、風倒跡は森林生態系の推移を研究するため自然状態で放置されている。

安比森林気象試験地：岩手県八幡平市の西森山北麓に広がる台地状の緩傾斜地に位置する。ブナを主とする冷温帯性落葉広葉樹の二次林で、林床植生は少なく、常緑性の樹木は殆ど混交していない。冬期の積雪深は約2 mに達する豪雪地で、例年11月から5月の間には積雪がある。

山城試験地：山城試験地は京都府南部の風化花崗岩地帯、木津川源流域の広葉樹林に位置する試験地である。かつて、この一帯は都市近郊林としての利用によって裸地化していたが、約100年前に開始された緑化工事によって植生が回復した。1980年代に松枯れの影響を受けた後、現在は落葉広葉樹であるコナラを優占樹種とし、常緑広葉樹のソヨゴが散見される落葉広葉樹二次林が成立している。

表4-1 試験地の概要.

試験地	位置	標高	観測対象生態系	主要構成種	群落高さ	樹齢
札幌試験地	北緯43.0度東経140.9度	182 m	北方系落葉広葉樹林	シラカンバ、ミズナラ、ハリギリなど	約20 m	シラカンバで約100年
安比試験地	北緯40.0度東経141.4度	825 m	冷温帯性落葉広葉樹林	ブナ	19～20 m2009年	70～80年
山城試験地	北緯34.8度東経135.9度	180～255 m	暖温帯性広葉樹林	コナラ、ソヨゴなど	6～20 m平均樹高約12 m	最高樹齢アカマツ119年

## （２）森林上空及び樹冠内のオゾン濃度測定

## 1 ）森林上空のオゾン濃度の連続測定

森林の $ CO_{2} $ フラックス観測位置と同じく、各試験地のタワーの頂部（高さ約30 m）にオゾン濃度測定用の取り組み口を設置した。テフロンチューブを通じて大気約2 L min $ ^{-1} $ を引き込み、タワー下部に設置した紫外線吸光式オゾン濃度計（Type-205，2B technologies社）を用いてオゾン濃度を2秒間隔で計測した。

## 2 ）森林樹冠内のオゾン濃度勾配

森林樹冠内のオゾン濃度勾配を測定するために、各タワーの基部から樹冠頂部までの約2 m間隔の位置とオゾン濃度の常時観測を行っているタワー頂部に、オゾン捕集液含浸ろ紙（OG-SN-16，小川商会，神戸市）を入れたパッシブサンプラー（OG-SN-S，小川商会）を雨除けシェルター（OG-SN-SH，小川商会）を用いて設置した。パッシブサンプラーは1ヶ月に一度回収して、イオンクロマトグラフ法により高さ別オゾン濃度の分析を行った。

## 3 ）グラニエセンサー法による樹液流速度測定

樹木の葉は気孔を開いているときにオゾンを吸収するが、同時に蒸散によって樹木樹幹に樹液流を生じる。森林樹木の気孔反応推定のために、樹木の樹液流速度を測定するためのグラニエセンサーを設置した。グラニエセンサーは直径2 mm、長さ2 cmのヒーター線と熱電対からなる
ヒーターセンサーと熱電対からなるリファレンスセンサーを樹幹上下ニカ所に差し込み、樹液流速度を測定するものである。計測されたセンサー間の温度差は、データロガー（CR1000, Campbell Scientific, Logan, USA）とマルチプレクサー（AM16/32, Campbell Scientific, USA）によって記録した。

## （３）森林群落レベルのオゾン吸収量推定モデルの開発

## 1 ）フラックスタワーサイトでのオゾン濃度推定手法の開発

森林群落でのオゾン吸収量を算出するためには、森林上空のオゾン濃度と森林群落コンダクタンスが必要となる。森林総合研究所では2000年より全国5カ所のタワーサイトにおいてフラックス観測を行い、森林群落のCO₂吸収データを蓄積している。一方で、各都道府県の都市部に設置された大気汚染常時監視測定局ではオゾンを含む大気汚染物質の常時観測が行われており、各自治体による過去のオゾン観測データが提供されている。測定局データから森林上空のオゾン濃度の推定が可能となれば2000年より蓄積されているCO₂吸収データに対してオゾン影響を評価することが可能となる。そこで、フラックスタワーサイトの森林上空で連続測定したオゾン濃度と近隣都市の測定局とのオゾン濃度の比較を行い、森林と都市部のオゾン濃度の差異を生じる要因を解析するとともに、過去の森林のオゾン濃度の推定法の開発を試みた。

オゾン濃度の観測は、森林総合研究所の札幌森林気象試験地、安比森林気象試験地、山城水文試験地の3カ所のタワーサイトで行った（図(4)-1）。タワー頂部で測定した2秒間隔のオゾン濃度から1時間平均値を算出した。得られたオゾン濃度値と比較を行うため、周辺都市部に設置された大気観測局；センター（札幌市，札幌試験地より北北西に8.7 km）、津志田（盛岡市，安比試験地より南南東に43 km）、京田辺（京田辺市，山城試験地より西北西に7.7 km）の3カ所の大気観測局

（図(4)-1）。測定局の気温として、同じ市内の気象台やアメダスで観測された気温の1時間値を用いた。

タワーのオゾン濃度の推定を行うため、2012年4月から10月の間（山城のみ2012年4～6月）に得られた大気・気温データを説明変数とした線形重回帰モデルを作成した。説明変数の組み合わせごとにAIC（赤池情報量基準）を計算し、最もAICが低くなるモデルを採用した。説明変数の係数は、mcmc（マルコフ連鎖モンテカルロ）法によって推定した。mcmc法の計算にはWinBUGSを用い、説明変数の係数は無情報事前分布からサンプリングした。chain数は3とし、最初の10000回分の計算は廃棄（burn in）し、次の10000回分の計算のうち、3回毎の推定結果をサンプリングすることで10000個の係数の組み合わせを得た。2000年以降に得られた大気・気温データ1時間値と上記mcmc法により求められた係数を用いて、フラックスタワーサイトの過去におけるオゾン

図(4)-1 オゾン観測を行ったタワー（▲，実線）と比較を行った大気観測局（●，破線）の位置.
濃度1時間値を推定した。

## 2 ）森林群落コンダクタンス推定手法の開発

タワー測定に基づき植物群落レベルの気孔コンダクタンスを推定する手法として、熱収支法と空気力学的方法を組み合わせたPenman-Monteith法が広く使われている $ ^{6)} $ 。以下の式を $ R_{s} $ について解くことで、群落レベルの気孔コンダクタンス $ G_{s} $ （ $ =1/R_{s} $ ）を求めることができる。

$$ \lambda E=\frac{\left(R n-G\right)\frac{\partial e s\left(T\right)}{\partial T}+\frac{\rho C_{p}[e s(T)-e]}{R a+R_{b}}}{\frac{\partial e_{S}\left(T\right)}{\partial T}+\gamma\left(1+\frac{R_{S}}{R a+R_{b}}\right)} $$

パラメーターの説明：λE 潜熱フラックス； $ R_{n} $ 正味放射；G 地中熱流； $ c_{p} $ 空気の定圧比熱；ρ 空気密度；T 気温；e 気温Tでの水蒸気圧； $ e_{s} $ （T）気温Tでの飽和水蒸気圧；γ 乾湿計定数； $ R_{a} $ 空気力学的抵抗； $ R_{b} $ 境界層抵抗； $ R_{s} $ 気孔抵抗 [逆数 $ \left(1/R_{s}\right) $ が群落レベルの気孔コンダクタンス(群落コンダクタンス， $ G_{s} $ )となる]

しかしながら、Penman-Monteith法による気孔コンダクタンスの推定が成立するためには、林冠が閉鎖していること、また、葉が濡れていないことが必要となる。すなわち、森林群落からの水蒸気の放出がすべて気孔を介して行われており、地表面および濡れた葉からの蒸発散がない条件が必須となる。そのため、降雨により葉が濡れている時、また、開葉期・落葉期のように林冠が閉鎖していない条件では、葉の表面や地表面からの蒸発散が存在するため、Penman-Monteith法では気孔コンダクタンスを正確に推定できず、積算オゾン吸収量を推定できないという問題があった。

山城試験地を例に取ると、京都府南部の風化花崗岩地帯、木津川源流域の広葉樹林に位置するこの試験地には、落葉広葉樹であるコナラを優占樹種とし、常緑広葉樹であるソヨゴが混在する二次林が成立している。秋から翌春にかけてのコナラが葉を着けていない時期は、常緑樹であるソヨゴの樹冠がパッチ上に分布しているが、林冠が閉鎖されていないため、Penman-Monteith法の適応が困難である。また、年間を通して1 mm以上の降雨がある日がおよそ100日あり、夏季の林冠閉鎖時においても葉が濡れるためにコンダクタンスの推定が難しいケースが多く見られる。

森林群落レベルの気孔コンダクタンス（群落コンダクタンス）の推定は森林のオゾン吸収量を算出するために必須であり、年間を通したオゾン吸収量を推定するためには、コナラ落葉時および降雨時の気孔コンダクタンスを推定する新たな手法が必要となる。そこで、Penman-Monteith法にBall-Woodrow-Berryの気孔コンダクタンス推定モデル $ ^{7)} $ を組み合わせることで、Penman-Monteith法の使用が困難な条件も含めた通年での気孔コンダクタンスの推定を試みた。Ball-Woodrow-Berryモデルは、気孔反応が主として光合成に依存すると仮定したモデルであり、以下の関係式で表される。
$$ G_{\mathrm{s}}=a*GPP*rh/C_{\mathrm{s}}+G_{\min} $$

パラメーターの説明： $ G_{s} $ 群落コンダクタンス； $ G_{min} $ 群落コンダクタンスの最小値；a 経験式の定数；GPP 総一次生産；rh 相対湿度； $ C_{s}CO_{2} $ 濃度.

近年の研究により森林群落での気孔反応は湿度に対して指数関数的に反応することが示唆されており、湿度への反応を考慮したBall-Woodrow-Berryの気孔反応式は以下のように改変される $ ^{8),9} $ 。

$$ G_{\mathrm{s}}=a*b^{rh}\mathrm{GPP}/C_{\mathrm{s}}+G_{\min} $$

パラメーターの説明： $ G_{s} $ 群落コンダクタンス； $ G_{min} $ 群落コンダクタンスの最小値；a, b 経験式の定数；GPP 総一次生産；rh 相对湿度； $ C_{s} $ CO₂濃度.

Penman-Monteith法が適用可能な条件を、林冠が閉鎖している6～9月、24時間以内に1 mm以上の降雨がなかった時期と定め、Penman-Monteithで求めた $ G_{s} $ とタワーフラックス測定による総一次生産量（GPP）および環境条件である相対湿度（rh）と $ CO_{2} $ 濃度（ $ C_{s} $ ）との関係を調べ、式中の $ G_{min} $ および定数a,bの値の推定を行った。すなわち、式中の $ G_{min} $ および定数a,bの値が定まれば、タワーフラックス測定による総一次生産量（GPP）および環境条件である相対湿度（rh）と $ CO_{2} $ 濃度（ $ C_{s} $ ）から、Penman-Monteith法が適応できない降雨時ならびに開葉・落葉期の森林レベルの気孔コンダクタンスの推定が可能となると考えた。

## （４）フラックスタワー測定による森林のCO₂吸収量に対するオゾンの影響評価

Penman-Monteith法とBall-Woodrow-Berryモデルを組み合わせることにより、通年での森林群落の気孔コンダクタンスを求め、さらに、空気力学的抵抗、境界層抵抗、表面抵抗を考慮に入れ、森林群落でのオゾン吸収速度 $ (F_{\mathrm{ST}}) $ を算出した $ ^{[10], [11], [12]} $ 。

$$ F_{\mathrm{ST}}=C_{\mathrm{m}}*R_{\mathrm{c}}/\left[\left(R_{\mathrm{a}}+R_{\mathrm{b}}+R_{\mathrm{c}}\right)R_{\mathrm{ST}}\right] $$

パラメーターの説明： $ C_{m} $ オゾン濃度； $ R_{c} $ 表面抵抗； $ R_{a} $ 空気力学的抵抗； $ R_{b} $ 境界層抵抗； $ R_{\mathrm{ST}} $ 気孔抵抗 $ (=1\big/G_{\mathrm{s}}\big) $

さらに、日中（光強度：PFD>0）のオゾン吸収速度を積算することで積算オゾン吸収量（D）を算出した。

$$ D=\Sigma\;F_{S T}\Delta t, $$

積算オゾン吸収量と森林群落の$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収速度を示す総一次生産（GPP）との関係から森林群落レベルでのオゾン影響評価を試みた。光-GPP曲線を用いて、光強度が十分に強く、光合成が飽和していると考えられる1500μmol$\mathrm{m}^{-2}\mathrm{s}^{-1}$ のGPPの値を森林の$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収機能の指標とした（図(4)-2）。
図(4)-2 森林群落の総一次生産(GPP)と光合成有効放射束密度(PPFD)との関係. 光合成有効放射束密度が1500 μmol m⁻² s⁻¹の時のGPPの値を近似曲線より求め、森林のCO₂吸収機能の指標とした。

## 4 ．結果及び考察

## （１）森林上空及び樹冠内のオゾン濃度測定結果

2011年9～10月より、札幌（北海道）、安比（岩手）、山城（京都）の3地点のフラックスタワーにおいて森林上空のオゾン濃度の連続測定を行った。図(4)-3に、10月の各試験地の森林上空でのオゾン濃度測定値を示す。周辺の大気観測局のオゾンデータとの比較を行った結果、昼間のオゾン濃度の傾向が近似していた測定局はそれぞれ、千歳市（札幌タワーより約30 km）、秋田市（安比タワーより約75 km）、京田辺市（山城タワーより約8 km）のものであった。全体として昼間のオゾン濃度の最高値は測定局と同程度の値を示すが、森林上空では夜間のオゾン濃度が下がらない傾向が見られた。

図(4)-3 2011年10月の各試験地における森林上空のオゾン濃度と周辺大気観測局の測定値比較.実線がタワーでの測定値、破線が大気観測局の測定値を示す。図中の白色部分は昼間(6:00-18:00)、灰色部分は夜間(18:00-6:00)を示す。なお、大気観測局のデータは速報値を用いた。
図(4)-4に、シラカンバ、ミズナラ、コナラの樹液流測定の結果を示す。樹液流速度は正午付近が最も高い値を示し、夜間にはほぼ0に近い低い値を示した。このことは、夜間は気孔を閉じており蒸散が抑制されていることを示唆している。なお、札幌試験地で10月後半にシラカンバ、ミズナラの樹液流速度が低下したのは落葉による影響と考えられる。樹液流速の結果より、オゾン吸収量の推定には気孔が開いている昼間のオゾン濃度が重要であることが示唆された。森林上空では夜間に高いオゾン濃度が維持されるが、オゾン吸収量の算出に必要とされる昼間のオゾン濃度値であれば、同等の値を示す近隣の測定局のデータで代用できる可能性が示された（図(4)-3）。フラックスタワーによる観測データは2000年から記録されているので、測定局のオゾンデータを利用することができれば、過去10年以上に遡りCO₂フラックスへのオゾンの影響評価を行うことができるという点で重要な知見であると考える。

図4-4 2011年9～10月の樹液流速度.

図中の白色部分は昼間(6:00-18:00)、灰色部分は夜間（18:00-6:00）を示す。

図(4)-5に、森林樹冠内でのオゾン濃度の変化を示す。樹冠内でのオゾン濃度は、葉の表面でのオゾンの分解と葉へのオゾン吸収により下層に行くほど低下していくと考えられる。本研究によって、オゾン濃度の変化には葉群の分布が密接に作用していることが示唆された。たとえば、安比試験地では下層植生が少ないため8 m以下の測定点でのオゾン濃度低下が緩やかになったのに対し、下層にササが繁茂する札幌試験地では2 mの測定点での頭著なオゾン濃度の低下が見られた（図(4)-6）。一方、平均樹高が約12 mと低い山城試験地では、上層下層の区別なく小径木が密生している状態であり、樹冠が始まる12 m付近から直線的にオゾン濃度の低下が見られる結果となった。これらの結果は、オゾン吸収量に基づく樹木成木のオゾン影響を評価する際には、葉群の分布とそれにともなうオゾン濃度の変化を考慮に入れてオゾン吸収量を算出する必要があることを示唆している。
安比

図(4)-5 森林樹冠内でのオゾン濃度の垂直変化．オゾン濃度は9～10月のオゾン濃度の平均値を示す。矢印はそれぞれの樹種の樹冠を示す。

札幌試験地：上層にシラカンバ、ミズナラ、下層にササが生育

安比試験地：ブナが優占、下層植生は少ない

山城試験地：小径木が密生、下層植生は少ない

図4-6 各試験地の下層植生.

## （２）フラックスタワーサイトでのオゾン濃度推定

図(4)-7に、2012年4～10月に観測されたタワーサイトと大気観測局のオゾン濃度値の日変化について月ごとの平均値を示す。

時間

図(4)-7 2012年4月から10月までのタワー（実線）と周辺大気観測局（破線）のオゾン濃度の日変化（上段：札幌，中段：安比，下段：山城）. 月ごとの平均値を示した。
札幌では、観測局のオゾン濃度がタワーの濃度より常に10 ppb程高いものの日変化のパターンは類似していた。一方、安比や山城では昼間のオゾン濃度は同程度だったが、夜間から朝にかけて大気観測局のオゾン濃度が低下することで濃度差を生じていた。タワーと観測局のオゾン濃度1時間値を比較したところ、各サイトで昼間（8:00-18:00）のオゾン濃度値は正の相関を示すのに対し、安比や山城では夜間（18:00-8:00）の相関関係は低かった（図(4)-8）。

観測局のオゾン濃度(ppb)

図(4)-8 タワーと観測局のオゾン濃度1時間値の比較. 灰色：昼（8:00-18:00），黒：夜間～朝（18:00-8:00）

図(4)-9に、タワーと観測局の気温差と夜間のオゾン濃度差は正の相関を示す。夜間の一酸化窒素濃度が比較的高い都市部では、オゾンの分解が生じるが、窒素酸化物濃度が低い森林では夜間のオゾンの分解は起こりにくい。さらに、夜間、放射冷却により大気が安定すると上層との空気の攪拌が起こりにくくなる $ ^{13} $ 。このため、タワーと観測局の気温差が大きい時は大気の安定性が増大していると考えられ、夜間のオゾン濃度差を生じる結果となったと考えられる。夜間のオゾン濃度差は標高差が大きい2地点間ほど大きいため $ ^{14} $ 、タワーと観測局の標高差が小さい札幌では濃度差を生じなかったと考えられる。

観測局のNO2濃度（ppb，札幌）

図(4)-9 タワーと観測局のオゾン濃度差と大気・気象データの比較.

a: オゾン濃度差と気温差の比較(山城)，b: オゾン濃度差と観測局の $ NO_{2} $ 濃度の比較(札幌，凡例は図(4)-8と同じ)
また、札幌では、観測局の二酸化窒素濃度とオゾン濃度差にも正の相関が認められた（図(4)-9）。オゾンは、主に紫外線下で酸素と二酸化窒素が可逆的に反応することで生じる。その一方で、過剰に発生する一酸化窒素はオゾンを分解し、オゾン濃度を低下させることが知られている。そのため、バックグラウンドの濃度値として、二酸化窒素とオゾン濃度の和をポテンシャルオゾン（PO）として評価する場合もある $ ^{15} $ 。森林では窒素酸化物が少ないためオゾンの分解が起こらず、結果として観測局の窒素酸化物濃度とタワーと観測局のオゾン濃度差の間に相関を示したと考えられる。

タワーのオゾン濃度を応答変数とした重回帰モデルについて、AICに基づくモデル選択を行った結果、札幌と安比ではフルモデル（Ox_city+NO2_city+Ta_tower+Ta_city）がAIC最小となったのに対し、山城では気温について差のみを考慮したモデル（Ox_city+NO2_city+ΔTa）でAIC最小となった。

AICが最小になったモデルについて，mcmc法によるパラメータ一推定を行ったところ、Rhat値はすべて1.001以下となった。また、推定平均値は最小二乘法で求められた重回帰モデルのパラメータ一とほぼ同じであったので、収束していたと判断し、各フラックスサイトにおける森林上空のオゾン濃度推定モデルを構築した。

各サイトにおいて、昼間のオゾンの年（4-10月）平均濃度、AOT40共に観測局での実測値よりタワーでの推定値の方が高い値を示した（図(4)-10）。これは、明け方のオゾン濃度差や都市部での窒素酸化物によるオゾンの分解が考慮されたためと考えられた。また、AOT40は対流圏オゾン濃度のオゾン影響評価の指標となり、暴露実験によりAOT40が16 ppm h以上で感受性のブナやアカマツに対し10％の成長低下を生じさせることが示されている $ ^{16} $ 。安比試験地はブナ林であり、推定AOT40の中央値が16 ppm hを超えている年があることから、感受性樹種であるブナの成長に影響を与え得るオゾンレベルになっていることが示唆された。

2000年以降の各タワーサイトのオゾン濃度値の推定結果．各年4月から10月までの昼間(6時～18時)の値について、平均値(上段)とAOT40を示した。推定値の中央値は実線で、観測局の実測値を破線で示した。さらに推定値の90%または50%の信用区間について濃淡の異なる範囲で示した。
## （３）森林群落コンダクタンス推定手法の開発

森林群落のオゾン吸収量推定のために、落葉広葉樹のコナラと常緑広葉樹のソヨゴが優占する山城試験地を対象として、森林群落コンダクタンスを推定する手法の検討を行った。図(4)-11に、Penman-Monteith法を用いて推定した森林群落レベルの気孔コンダクタンス $ (G_{\mathrm{s}}) $ とGPP*rh/C_{s}との関係を示す。ここで、GPP（Gross Primary Production）はフラックス測定によって得られた総一次生産量、rhはタワーで測定した相対湿度、C_{s}はCO_{2}濃度である。直線回帰の傾きが、Ball-Woodrow-Berryモデルの経験的定数a、切片が最小のコンダクタンスG_{min}に相当する。なお、24時間以内に降雨があった場合には、Penman-Monteith法では気孔コンダクタンスの推定ができないため、データから除外した。コナラの開葉は4月上旬から始まり、葉が完全展開し林冠が閉鎖するまでにおよそ1ヶ月かかった。一方、落葉は11月初旬から認められた。林冠が閉鎖していない3月、4月、11月および12月は、林冠閉鎖期に比べ回帰直線の傾きが高い傾向が見られた。林冠が

## 閉鎖していない時期には、地表面からの

蒸発が潜熱フラックスとして検知されるため、気孔コンダクタンスを過大評価していると考えられる $ ^{17} $ 。一方、林冠が閉鎖している時期の6～9月においては、 $ G_{min} $ およびaの値にはほとんど変化は見られなかった。そこで、この時期の関係式が光合成（GPP）に基づき気孔反応を推定するBall-Woodrow-Berryモデルを代表するものと考え、以下の推定式を得た。

$$ G_{\mathrm{s}}=0.44*GPP*rh/C_{\mathrm{s}}+0.0025 $$

さらに、湿度に対する気孔反応が指数関数的であるとする近年の研究により、次の推定式を得た。

$$ G_{\mathrm{sB}2}=0.038*20.5^{rh}\mathrm{GPP}/C_{\mathrm{s}}+0.0029 $$

上述の推定式を用いて、林冠が閉鎖していない時期および降雨により葉が濡れていると考えられる場合も含めて気孔コンダクタンスの再計算を行った（図(4)-12）。

Stomatal conductance (m s−1)

図(4)-11 群落レベルの気孔コンダクタンス (Stomatal conductance) と GPP*rh/C_{s} の関係の季節変化.
再計算した気孔コンダクタンスの最大値は0.03 m s⁻¹付近であり、報告されている森林群落レベルの最大気孔コンダクタンスの範囲に収まる¹⁸）。コナラの開葉が始まる4月上旬より気孔コンダクタンスが上昇するが、コンダクタンスの上昇は葉が完全展開した5月上旬を過ぎても続き、6月に入りほぼ最大値を示した。このことは、完全展開した後、葉が機能的に成熟するまでにさらに一月ほど要したことを示唆している。

次に、Ball-Woodrow-Berryモデルによって再計算した気孔コンダクタンスと森林上空

図 (4)−12 Ball-Woodrow-Berryモデルによって推定した群落レベルの気孔コンダクタンスの季節変化.

のオゾン濃度から、森林群落レベルでのオゾン吸収量を算出した。オゾン吸収量の算出には、オゾンに対する空気力学的抵抗、境界層抵抗、気孔抵抗、葉の外部抵抗を考慮した $ ^{10),11),12)} $ 。

図(4)-13に、植物へのオゾン影響の指標である AOT40（40 ppbを超えるオゾン濃度の1時間値の積算値）とオゾン吸収量の季節変化を示す。植物へのオゾン影響の指標として広く使われている AOT40は4月にピークを示したが、森林群落によるオゾン吸収量のピークは7月であった。コナラが開葉した直後の4月には高いオゾン濃度が観測されたが、気孔コンダクタンスが低いために実際の吸収量は抑えられたと考えられる。一方、光合成によるCO₂吸収が活発になる7月は気孔コンダクタンスも同様に高くなり、比較的高いオゾン濃度と相まって、高い吸収量を示す結果となったと考えられる。森林群落でのオゾン吸収量は、単に大気オゾン濃度で決まるのではなく、葉の成熟といった生物的プロセスが大きく関与していることが示唆された。

図(4)-13 月別の AOT40(上)および 森林群落レベルのオゾン 吸收量(下).
タワーフラックスサイトでは、 $ CO_{2} $ 吸収量のフラックス測定値が利用できることから、Ball-Woodrow-Berryの気孔コンダクタンス推定モデルを組み合わせることにより、従来のPenman-Monteith法では困難であった林冠非閉鎖期および降雨時のコンダクタンスの推定が可能となった。森林群落の $ CO_{2} $ 吸収量が多い時は気孔コンダクタンスも高くなり、結果としてオゾンの吸収量が増加するが、オゾン吸収量と $ CO_{2} $ 吸収量の関係の年次変化を解析することで、森林の $ CO_{2} $ 吸収量に対するオゾンの影響評価が可能である。

## （４）フラックスタワー測定による森林のCO₂吸収量に対するオゾンの影響評価

2004年頃から2009年頃にかけて急激にオゾン濃度の上昇が見られた京都府南部に位置する山城試験地を例に取り（図(4)-10）、オゾン吸収量と光合成によるCO₂吸収速度との関係から、森林群落レベルでのオゾン影響評価を行った。対象とした年は、2004年、2005年、2009年である。昼間（6:00-18:00）のオゾン濃度平均値の季節変化から、すべての年において、4月ないし5月にオゾン濃度が最も高く、春から冬にかけて濃度が低下していく傾向が見られた（図(4)-14）。なお、2009年のオゾン濃度は他の年に比べて年間を通して高い値を示した。
図(4)-15 群落コンダクタンスの季節変化. 群落コンダクタンスは土地面積あたりの値で示されている。

それぞれの年の林冠閉鎖時期（6～9月）を対象として求めた森林群落レベルのBall-Woodrow-Berryの関係式から通年の群落コンダクタンスの推定を行った。月別の平均群落コンダクタンスは4月から上昇を始め、7月ないし8月に最大値を取り、12月に向けて低下していく傾向が見られた（図(4)-15）。4月以降のコンダクタンスの上昇は、落葉広葉樹であるコナラの開葉を反映しているものと考えられる。

山城タワーサイトにおける年降水量は2004年；1684 mm、2005年；960 mm、2009年；1149 mmとなっていた（図(4)-16）。2009年の群落コンダクタンスに関して、特に高い群落コンダクタンスを示した2005年と比較すると、6月、7月、10月と降水量は2009年の方が高いにもかかわらず、群落コンダクタンスは低くなっており、降水量から2009年の群落コンダクタンスの低下を説明することはできなかった。2009年はオゾン濃度が通年高かったことを考えると、サブテーマ（1）で明らかにされたオゾン暴露による気孔閉鎖が森林群落レベルでも生じている可能性が示唆された $ ^{19} $ ，20）。

図 (4)−16

山城試験地フラックスタワー サイトでの月別降水量.
森林群落によるオゾン吸収量は、主として群落コンダクタンスとオゾン濃度によって決まる $ ^{11} $ 。2009年は顕著に高いオゾン濃度を示したが（図(4)-15）、群落コンダクタンスが比較的低く抑えられていたため（図(4)-16）、オゾン濃度が比較的高く群落コンダクタンスが高かった2005年5～7月のオゾン吸収量と同等の吸収量を示したと考えられる（図(4)-17）。このように、オゾン吸収量には、植物の気孔反応が大きくかかわっているため、大気オゾン濃度だけでなく、森林群落コンダクタンスの推定が重要である。

図(4)-17 山城試験地コナラ・ソヨゴ林の森林群落レベルでのオゾン吸収量. オゾン吸収量は土地面積あたりの値として示されている。

フラックスタワー測定から得られる総一次生産（GPP）は、土地面積あたりのCO₂の吸収速度を表している。一方、図(4)-17に示したオゾン吸収量も土地面積あたりで表されている。山城試験地の広葉樹2次林はその成立が1980年代と若く、1994年から2009年まで5年間隔で行った毎木調査により、地上部現存量が継続的に増加していることが示されている。そこで、年次間の森林サイズの違いを考慮し、より生理学的視点からオゾン影響を評価するために、GPPおよびオゾン吸収量をアロメトリー式を用いて算出した土地面積あたりの葉重量で除し、葉重量あたりのCO₂吸収速度と葉重量あたりのオゾン吸収量に変換した。

図(4)-18に、葉重量あたりの積算オゾン吸収量と葉重量あたりの最大CO₂吸収速度との関係を示す。各月ごとに積算オゾン吸収量の違いがCO₂吸収速度に与える影響を調べたところ、春から夏にかけては（4～8月）、オゾンによる影響は見られず、むしろオゾン吸収量が多いほどCO₂吸収速度が高くなる場合もあった。一方、9～11月の成長後期においては、オゾン吸収量が多いほどCO₂吸収速度が低下する傾向が見られた。このことから、サブテーマ（2）および（3）のオゾン暴露試験によって報告されているオゾンによる老化促進が、オゾン濃度の上昇によってコナラ・ソヨゴの森林群落においても生じていると考えられる。
図(4)-18 山城試験地コナラ・ソヨゴ林の森林群落レベルでの積算オブン吸収量と光飽和での最大CO₂吸収速度との関係．オブン吸収量、CO₂吸収速度は葉重量あたりの値として示されている。オブン濃度の積算は落葉広葉樹であるコナラが開葉を開始する時期である4月1日を基点としている。

札幌試験地および安比試験地においても同様にPenman-Monteith法とBall-Woodrow-Berryの気孔反応式を組み合わせてオゾン吸収量の推定を行い、フラックス測定によるCO₂吸収速度との関係を調べた。札幌、山城試験地の落葉広葉樹の開葉時期は、年によって数日しか違いがなかったが、安比試験地のブナ林では4月30日～5月16日と大きく変動した。そこで、安比試験地に関しては月別の平均値を取るのではなく、開葉日から4週間ごとに期間を区切り平均値を計算した。なお、落葉の関係で、最後の期間は21～23週となっている。札幌試験地のシラカンバ・ミズナラ林と安比試験地のブナ林は林齢が古く、樹冠が閉鎖しているため、安定した樹冠サイズを持つと仮定し、土地面積あたりの積算オゾン吸収量での評価を行った。また、CO₂吸収速度の評価は各期間で求めたGPPの最大値を1とした相対値で行った。

オゾン吸収量の増加による老化促進について、安比試験地のブナ林においても山城試験地のコナラ・ソヨゴ林と同様の傾向が見られた（図(4)-19）。札幌試験地のミズナラ・シラカンバ林で、程度は小さいが、9月に老化促進の傾向が見られた（図(4)-20）。札幌試験地のオゾン濃度が他の2試験地と比較して低いことから（図(4)-10）、オゾンによる影響が小さかったと考えられる。

サブテーマ（4）では、フラックスタワー測定データを用いて推定した森林群落レベルでのオゾン吸収量と$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収速度との関係から、森林群落レベルでもオゾン吸収量の増加によって生育後期の葉の老化が促進され、森林の$\mathrm{CO}_{2}$ 吸収機能が阻害される可能性を示した。また、将来予測されているオゾン濃度の上昇に限らず、現状のオゾン濃度においても森林群落レベルでオゾン影響が生じていることが示された。
図(4)-19 安比試験地ブナ林の森林群落レベルでの積算オブン吸収量と光飽和でのGPP(相対値)との関係．2001年から2006年の6年間のフラックスデータより、開葉開始から4週間ごとに光飽和(1500 μmol m⁻² s⁻¹)でのGPPを求め、各年ごとに最大となる値を1として相対値を求めた。

図(4)-20 札幌試験地シラカンバ・ミズナラ林の森林群落レベルでの積算オゾン吸収量と光飽和でのGPP(相対値)との関係．2001年から2003年の3年間のフラックスデータより、各月ごとに光飽和(1500 μmol m⁻² s⁻¹)でのGPPを求め、最大となる値を1として相対値を求めた。
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

落葉樹と常緑樹の混交林では、エネルギーと水のフラックス測定値を用いるPenman-Monteith法では落葉期や降雨時の群落コンダクタンスの推定が困難であったが、CO₂フラックス測定値を用いてBall-Woodrow-Berryの気孔コンダクタンス推定モデルで補正を行うことで、年間を通してのオゾン吸収量の推定が可能となった。本研究課題で開発した手法により推定した森林群落レベルでのオゾン吸収量とフラックス測定によるCO₂吸収速度との関係から、森林群落レベルでもオゾン吸収量の増加により葉の老化が促進され、CO₂吸収能力が低下する可能性が示唆された。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

環境省の越境大気汚染・酸性雨対策検討会の生態影響分科会の下にあるオブン等の植物影響評価ワーキンググループ（座長：伊豆田猛）において、本研究で得られた研究結果などを提示し、平成26年3月に公表される越境大気汚染・酸性雨長期モニタリング（平成20～24年度）最終報告書の内容の検討過程で多大な貢献をした。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本研究では、フラックスタワー測定データを用いた森林群落レベルでのオゾン吸収量の推定法を開発し、気孔を介した森林のオゾン吸収量に基づいた日本の落葉広葉樹のCO₂吸収能力に対するオゾン影響評価手法を確立することで、日本の現状レベルのオゾンによる落葉広葉樹林のCO₂吸収機能の評価を可能とした。したがって、大気汚染対策と温暖化対策のコベネフィットアプローチに対して科学的知見を提供することが可能になった。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) 北尾光俊：生態学会誌，61，83-87（2011）「樹冠内の光環境を考慮して評価したヨーロッパブナ成木の光合成へのオゾン影響」

2) M. KITAO, S. KITAOKA, M. KOMATSU, H. UTSUGI, H. TOBITA, T. KOIKE and Y. MARUYAMA: Physiol. Plant., 146, 192-204 (2012) “Leaves of Japanese Oak (Quercus mongolica var. crispula) Mitigate Photoinhibition by Adjusting Electron Transport Capacities and Thermal Energy Dissipation along the Intra-Canopy Light Gradient”

3) M. KITAO, B. WINKLER, M. LÖW, A.J. NUNN, D. KUPTZ, K.-H. HÄBERLE, I.M. REITER and R. MATYSSEK: Environ. Pollut., 166, 108-115 (2012) "How Closely Does Stem Growth of Adult Beech (Fagus sylvatica) Relate to Net Carbon Gain under Experimentally Enhanced Ozone Stress?"
4) T. MIYAMA, M. OKUMURA, Y. KOMINAMI, K. YOSHIMURA, M. ATAKA and A. TANI: J For Res., 18, 4-12 (2013) “Nocturnal Isoprene Emission from Mature Trees and Diurnal Acceleration of Isoprene Oxidation Rates near Quercus serrata Thunb. Leaves”

5) M. KITAO, M. KOMATSU, Y. HOSHIKA, K. YAZAKI, K. YOSHIMURA, S. FUJII, T. MIYAMA and Y. KOMINAMI: Environ. Pollut., 184, 457-463 (2014) “Seasonal Ozone Uptake by a Warm-Temperate Mixed Deciduous and Evergreen Broadleaf Forest in Western Japan Estimated by the Penman-Monteith Approach Combined with a Photosynthesis-Dependent Stomatal Model”

6) 小松雅史、吉村謙一、藤井佐織、矢崎健一、溝口康子、深山貴文、小南裕志、安田幸生、山野井克己、北尾光俊：関東森林研究（2014，印刷中）「森林における対流圏オゾン濃度の推定」

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) 北尾光俊：林業技術，842，34-35（2012）「報告第123回 日本森林学会大会から：大気環境変化にともなう森林の生産性と分布の予測－対流圏オブンの影響を中心に－」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) T. MIYAMA, K. YOSHIMURA, Y. KOMINAMI, M. ATAKA and M. OKUMURA : International Symposium in Agricultural Meteorology, Osaka (2012) “Characteristics of Nocturnal Isoprene Emission from Warm-Temperate Quercus serrata Forest”

2) 小松雅史、吉村謙一、矢崎健一、溝口康子、深山貴文、安田幸生、山野井克己、北尾光俊：第123回日本森林学会テーマ別シンポジウム（2012）「落葉広葉樹林を対象とした林分レベルでのオゾン吸収量の推定」

3) 深山貴文、奥村智憲、吉村謙一、小南裕志：第123回日本森林学会テーマ別シンポジウム（2012）「都市近郊の落葉広葉樹二次林における微量ガスの交換特性について」

4) 小松雅史、吉村謙一、藤井佐織、矢崎健一、溝口康子、深山貴文、小南裕志、安田幸生、山野井克己、北尾光俊：第124回日本森林学会テーマ別シンポジウム（2013）「落葉広葉樹林の炭素吸収量に及ぼす対流圏オゾンの影響」

5) 深山貴文、奧村智憲、小南裕志、吉村謙一、安宅未央子、檀浦正子：第124回日本森林学会テーマ別シンポジウム（2013）「落葉広葉樹二次林周辺における植生起源揮発性有機化合物の拡散過程について」

6) 小松雅史、吉村謙一、藤井佐織、矢崎健一、溝口康子、深山貴文、小南裕志、安田幸生、山野井克己、北尾光俊：第3回関東森林学会大会（2013）「落葉広葉樹林における対流圏オゾン濃度の推定」

7) M. KOMATSU, K. YOSHIMURA, S. FUJII, K. YAZAKI, Y. MIZOGUCHI, T. MIYAMA, Y. KOMINAMI, Y. YASUDA, K. YAMANOI, M. KITAO: International Symposium in Agricultural Meteorology, Sapporo (2014) "Ozone Flux Studies on Broad Leaved Forests in Japan"

8) 北尾光俊、小松雅史、矢崎健一、北岡哲、深山貴文、小南裕志：第125回日本森林学会テーマ別シンポジウム（2014）「フラックスタワー測定による森林のCO₂吸収に対するオゾンの影響評価」
## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

1) 大気環境変化にともなう森林の生産性と分布の予測，対流圏オゾンの影響を中心に（2012年3月28日、日本森林学会テーマ別シンポジウム、宇都宮大学、観客30名）

2) 大気環境変化にともなう森林の生産性と分布の予測，対流圏オゾンの影響を中心に（2013年3月26日、第124回日本森林学会テーマ別シンポジウム、岩手大学、観客30名）

3) 大気環境変化にともなう森林の生産性と分布の予測，対流圏オブンの影響を中心に（2014年3月29日、第125回日本森林学会大会テーマ別シンポジウム、大宮ソニックシティ、観客45名）

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない。

## (6) その他

本研究プロジェクトや得られた成果を一般市民を対象とした講演会（森林講座「大気汚染物質オブンによる樹木の成長低下」（2011年11月11日、多摩森林科学園）で紹介した。また、茨城県立大子清流高等学校森林科学科35名（2013年3月11日、森林総合研究所）および宇都宮大学農学部森林科学科33名（2013年6月4日、森林総合研究所）を対象に、本プロジェクトの成果の紹介を行った。

### 8 \. 引用文献

1) 大原利真：日本生態学会誌，61，77-81（2011）「なぜ、日本の山岳や島嶼でオゾン濃度が上昇しているのか？」

2) R. MATYSSEK and H. SANDERMANN, Jr: Prog. Bot., 64, 349-404 (2003) "Impact of Ozone on Trees, An Ecophysiological Perspective"

3) S. SITCH, P.M. COX, W.J. COLLINS and C. HUNTINGFORD: Nature, 448, 791-794 (2007) "Indirect Radiative Forcing of Climate Change through Ozone Effects on the Land-Carbon Sink"

4) R. MATYSSEK, G. WIESER, R. CEULEMANS, H. RENNENBERG, H. PRETZSCH, K. HABERER, M. LÖW, A.J. NUNN, H. WERNER, P. WIPFLER, W. OßWALD, P. NIKOLOVA, D.E. HANKE, H. KRAIGHER, M. TAUSZ, G. BAHNWEG, M. KITAO, J. DIELER, H. SANDERMANN, K. HERBINGER, T. GREBENCH, M. BLUMENRÖTHER, G. DECKMYN, T.E.E. GRAMS, C. HEERDT, M. LEUCHNER, P. FABIAN and K.-H. HÄBERLE: Environ. Pollut., 158, 2527-2532 (2010) "Enhanced Ozone Strongly Reduces Carbon Sink Strength of Adult Beech (Fagus sylvatica) - Resume from the Free- Air Fumigation Study at Kranzberg Forest"

5) M.R. ASHMORE: Plant Cell Environ., 28, 949-964 (2005) “Assessing the Future Global Impacts of Ozone on Vegetation”