Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
図(1)-10 各薬剤における水中および土壌中残留濃度の推移（上）クロチアニジン、(中)フィプロニル、(下)クロラントラニリプロール．実線：水中濃度．棒グラフ：土壌中濃度．縦軸は対数軸であることに注意．

## （２）水田中生物動態の解析結果

生物調査によって捕獲されたトンボ以外の昆虫類・プランクトン・その他動物類の種数・種の構成には、薬剤処理による顕著な差はみられなかった（図(1)-11）。PRC解析の結果、フィプロニル区における群集動態は他の処理区と比べて薬剤の影響を強く受け、その程度は毎に大きくなる傾向がみられた（図(1)-12）。特に大きな負の影響がみられたのはプランクトン類およびショウジョウトンボ若虫であった（図(1)-12）。また、アキアカネ・ショウジョウトンボ、及びシオカラトンボの羽化総数がフィプロニル区においてほぼゼロになるなど大幅な個体数の減少が見られた（図(1)-13）。トンボ類は水田群集の頂点に位置するため、これら3種トンボ類の減少は薬剤の直接的な毒性影響と餌生物の減少による間接影響の両方を反映すると考えられた。これらの結果から、ショウジョウトンボ、及びシオカラトンボのトンボ類若虫の動態は、今回試験した薬剤の生態系影響を総合的に評価する上での指標生物として有効と考えられた。尚、2015年のみアキアカネへの影響を見ることができたのは、2014年の秋～冬期の水管理方法の改善により、2014年の秋にメソコズム試験圃場へのアキアカネの産卵を促すことができたためである。アキアカネについては2015年の1年のデータしか得られていないため、農薬影響に対する指標生物としての有効性についてはさらなる検討が必要であると考えられる。

## （３）大きな影響を受けた種に対する毒性試験結果

水田メソコズム試験において顕著な影響がみられたトンボ類のうち、シオカラトンボに対して、
クロチアニジン、及びフィプロニルに対する急性毒性試験を行った結果、シオカラトンボ1齢若虫における48時間後の半数影響濃度（EC50）はそれぞれ0.00022 μg/L、及び0.038 μg/Lであった。これらのEC50は、水田メソコズムにおいて農薬の投入後の実測濃度と同程度の濃度を示しており、フィプロニルによる急性影響が実際の水田においても生じうることを示唆している。

図(1)-11 水田メソコズム試験における薬剤処理ごとの出現種数

図(1)-12 薬剤が生物群集に与える影響 群集の時系列動態のPRC解析結果.
図(1)-13 2015年試験における各水田からの主なトンボ類羽化総数.
## （４）三年間の水田メソコズム試験による農薬の生態系影響評価の結果まとめ

以上をまとめると、次の4点に要約される。

(1)いずれの薬剤も、水中濃度は投入直後に最高濃度を示し、その後経時的濃度低下がみられた。フィプロニルはシーズン後半に検出限界以下まで低下したものの、クロチアニジン、及びクロラントラニリプロールはシーズン終了時においても水中から成分が検出された。

(2)いずれの薬剤も、土壌中においては投入前から高濃度の蓄積が見られ、調査終了まで濃度低下が認められず、その傾向はクロラントラニリプロールで特に顕著だった。

(3) 水生生物に対する生態影響については、今回調査をおこなった薬剤のうち、フィプロニルがもっとも大きいと考えられた。

(4) 水田メソコズムにおいてフィプロニルの影響は特にトンボ類において顕著であり、室内毒性試験からも実水田における暴露濃度レベルにおいてシオカラトンボ・ショウジョウトンボに急性影響が生じることが示された。また、その生態影響、すなわち群集構造の変化の程度が毎年増加することは、土壤中における残留性と関係するものと考えられ、フィプロニルを長期に渡って使用することにより、さらに生態影響が増加することが予測される。ただし、クロチアニジンやクロラントラニリプロールに関しても土壤中の残留は顕著であり、これらの剤についても異なる生物種で生態影響が現れるかもしれないことに注意が必要と判断された。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

1）今回メソコズム試験をおこなった薬剤（フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロール）について、土壤中において一定の残留がみられることが明らかになり、今後、浸透移行性殺虫剤の環境影響評価において、土壤中の残留・動態に留意する必要があることが示された。

2）今回メソコズム試験をおこなった薬剤のうち、フィプロニルが他の薬剤と比べて生態影響が大きいことが示唆され、浸透移行性殺虫剤間にも生態影響の程度に差があることが示された。さらに、農薬の影響は特にトンボ類動態に対して顕著に現れることが示唆された。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

特に記載すべき事項はない。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

1）環境省・水産動植物の被害防止に係る農薬登録保留基準の設定において、感受性の種間差、種のライフサイクルと暴露影響の関係、土壌を介した暴露等、現行システムでカバーできないリスクを評価するために、2015年度より水産動植物登録保留基準の運用・高度化検討会が開設されており、本事業の成果がリスク評価の高度化の検討にあたり、科学的知見として活用される。

2）地方自治体においても、農薬による生物多様性影響評価を推進するにあたり、本事業で開発されたメソコズム試験や野外調査手法・解析手法が活用される。
## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

### 7. 研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1）五箇公一、早坂大亮：環境毒性学会誌（Jpn. J. Environ. Toxicol.） 16: 21-28（2013）

「農薬の生態リスク評価は生物多様性を守れるか？～高次リスク評価法としてのメソコズム試験を通して～」

2) Kasai A, Hayashi T I, Ohnishi H, Suzuki K, Hayasaka D and Goka K: Scientific Reports. DOI: 10.1038/srep23055 (2016)

「Fipronil application on rice paddy fields reduces densities of common skimmer and scarlet skimmer」

## くその他誌上発表（査読なし）>

1）五箇公一、早坂大亮：環境毒性学会誌 16，2，21-28（2013）

「農薬の生態リスク評価は生物多様性を守れるか？～高次リスク評価法としてのメソコズム試験を通して～」

2）早坂大亮、永井孝志、五箇公一：日本生態学会誌、63，193-206（2013）

「農薬による生物多様性影響評価の重要性：個体評価から群集評価へ－生物多様性に配慮した農薬管理の在り方－」

3) Sanchez-Bayo F, Tennekes H A and Goka K: In: Insecticides – Development of Safer and More Effective Technologies (Edited by Stanislav Trdan, ISBN 978-953-51-0958-7, 558 pages, Publisher: InTech) (2013)

「Impact of Systemic Insecticides on Organisms and Ecosystems」

## 4 ）五箇公一：昆虫と自然 2014年10月号（2014）

「近年問題視されているネオニコチノイド系殺虫剤の生態影響評価の課題」

5）五箇公一：科学、岩波書店、85，11，1035-1038（2015）

「科学通信 近年問題視されているネオニコチノイド系殺虫剤の生態影響評価の現状と課題」

## （2） 口頭発表（学会等）

1）笠井敦、林岳彦、早坂大亮、五箇公一：第61回日本生態学会大会（2014）

「ネオニコチノイド系農薬が水田の節足動物におよぼす影響」

2) 笠井 敦、林 岳彦、永井孝志、早坂大亮、五箇公一: 第58回日本応用動物昆虫学会大会 (2014) 「ネオニコチノイド系及びフィプロニル育苗箱処理剤が水田生物群集に及ぼす影響」
3）笠井敦、林岳彦、早坂大亮、五箇公一：第20回日本環境毒性学会研究発表会（2014）

「水田メソコズム試験による農薬の生態影響評価（企画シンポジウム『生態学視点でのリスク評価の今後－生物多様性を考えた環境毒性評価を発展させるために－』）」

4）林岳彦、笠井敦、Boulange Julien、渡邊裕純、日鷹一雅、五箇公一：第20回日本環境毒性学会研究発表会（2014）

「農薬による水田生物多様性影響の総合的評価手法の開発：今までの1年半で何が分かったか」

5）笠井敦：第30回個体群生態学会大会（2014）

「Two serious problems in agroecosystems; invasive alien species and chemical pesticides（企画シンポジウム『バラエティに富んだ食卓を守るために～農業をめぐる送粉者と害虫防除の個体群生態学～』）

6）五箇公一：東洋大学生命環境科学研究センター開設記念シンポジウム（2014）

「化学物質がもたらす生物多様性異変」（招待講演）

7）笠井敦、林岳彦、早坂大亮、五箇公一：第59回日本応用動物昆虫学会大会（2015）

「ネオニコチノイド及びフィプロニルの複数年施用が水田節足動物に及ぼす影響

8）笠井敦・林岳彦・早坂大亮・五箇公一：第62回日本生態学会大会（2015）

「ネオニコチノイド系農薬の複数年施用が水田の節足動物におよぼす影響」

9）五箇公一：日本自然保護協会シンポジウム「ネオニコチノイド系農薬の生態系影響」（2015）

「ネオニコチノイド系農薬の生態リスク評価および実態」

10）五箇公一：福井県「有機・生き物 米づくり 推進大会」（2015）

「水田の生物多様性とネオニコチノイド農薬」

11）五箇公一：登米市「環境保全型農業セミナーin登米」（2016）

「水田の生物多様性とこれからの環境保全型農業のあり方について」

12）五箇公一：日本農薬学会第41回大会シンポジウム3「農薬の生態リスク評価の最近の動向室内試験と野外での影響を繋ぐために」（2016）

「メソコズム試験の最前線」

13) 五箇公一: 第63回日本生態学会大会企画集会「ネオニコチノイド農薬による生態影響～何が、どこまで分かったのか？」 (2016)

「ネオニコチノイド農薬規制の今後」

14）笠井 敦・林 岳彦・大西一志・鈴木一隆・杉田典正・早坂大亮・五箇公一：第60回日本応用動物昆虫学会大会（2016）

「フィプロニルの箱苗施用がトンボ相に及ぼす影響」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。
## （４）「国民との科学・技術対話」の実施

1）国立環境研究所夏の大公開（2013年7月20日、参加者約4、000名）にてメソコズム試験成果紹介

2）一般公開シンポジウム「ネオニコチノイド系農薬と生物多様性～何がどこまで分かっているか？今後の課題は何か？」（主催：国立環境研究所、2015年7月15日、国立環境研究所大山ホー

## ル、観客約200名）にて講演

13:30-13:35 開会挨拶 国立環境研究所 理事長 住 明正

13:35-14:05「ネオニコチノイド系農薬の基礎知識」 永井孝志（農業環境技術研究所）

14:05-14:35「ネオニコチノイド系農薬等のハナバチ類への影響」 中村 純（玉川大学）

14:35-15:05「ネオニコチノイド系農薬の生態リスク評価」五箇公一（国立環境研究所）

15:05-15:35「水田におけるネオニコチノイド系農薬影響実態」日鷹一雅（愛媛大学）

15:55-16:55パネルディスカッション コーディネーター 林 岳彦（国立環境研究所）

3）国立環境研究所夏の大公開（2015年7月18日、参加者約4、000名）にてメソコズム試験成果紹介

4）一般公開シンポジウム「ネオニコチノイド系農薬の生態系影響」（主催：日本自然保護協会、

2015年11月21日、東京大学弥生講堂一条ホール、観客約200名）にて講演

「ネオニコチノイド系農薬の生態リスク評価及び実態」五箇 公一(国立環境研究所)

## （５）マスコミ等への公表・報道等

1）2013年4月24日　朝日新聞（夕刊）記事「農薬選び赤トンボ救え」

2）2013年8月14日 日本農業新聞 記事「生態系壊さぬ農薬散布へ ミニ水田で影響調査」五箇公一のコメント

3）2013年8月30日 日本農業新聞 論説記事「農薬と環境 豊かな水田に科学の目」 本推進費事業の紹介および、五箇公一のコメント

4）2016年3月16日 産經新聞 記事「農薬がトンボに悪影響 国立環境研、水田で実験」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

5）2016年3月17日 読売新聞 記事「新型農薬 トンボ減らす？」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

6）2016年3月17日　朝日新聞　記事「稲作用農薬トンボ幼虫減った」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

7）2016年3月17日 日本農業新聞 記事「農薬がトンボに影響」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

8）2016年3月17日 朝日新聞 記事「水田実験で生息数に差」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

9）2016年3月16日　朝日デジタル　記事「水田の農薬、トンボに悪影響　国立環境研実験」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介

10）2016年3月17日 東奥日報 記事「農薬、トンボに悪影響」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

11）2016年3月17日 新潟日報 記事「農薬、トンボに悪影響 殺虫剤フィプロニル 国立環境
## 研水田で実験」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

12）2016年3月18日 上毛新聞 コラム「三山春秋」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

13）2016年3月19日　中国新聞　記事「稲の農薬トンボに悪影響」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

14）2016年3月22日 日本経済新聞 記事「農薬がトンボに悪影響 国立環境研、水田で実験」

本推進費事業の成果（Scientific Reports）の紹介および五箇公一のコメント

## (6) その他

五箇公一：日本農業新聞コラム「万象点描」連載、2014年7月～

本推進費事業内容・成果についてコメント

### 8 \. 引用文献

1) Woin P (1998) Short- and long-term effects of the pyrethroid insecticide fenvalerate on an invertebrate pond community. Ecotoxicology and Environmental Safety, 41:137-156

2) Sánchez-Bayo F, Yamashita H, Osaka R, Yoneda M, Goka K (2007) Ecological effects of imidacloprid on arthropod communities in and around a vegetable crop. Journal of Environmental Science and Health B, 42:279-286

3) Brock TCM, Roessink L, Belgers JDM, Bransen F, Maund SJ (2009) Impact of a benzoyl urea insecticides on aquatic macroinvertebrates in ditch mesocosms with and without non-sprayed sections. Environmental Toxicology and Chemistry, 28:2191-2205

4) Sonoda S, Izumi Y, Kohara Y, Koshiyama Y, Yoshida H (2011) Effects of pesticides on insect biodiversity in peach orchards. Applied Entomology and Zoology, 46:335-342

5) Millennium Ecosystem Assessment (2005) Ecosystems and human well-being: biodiversity synthesis. World Resources Institute, Washington

6) Intergovernmental science-policy Platform on Biodiversity and Ecosystem Services (2012) http://www.ipbes.net

7）上田哲行、神宮字寛（2013）アキアカネに何が起こったのか：育苗箱施用浸透性殺虫剤のインパクト．TOMBO, Fukui, 55:1-12.

8）神宮字寛、上田哲行、五箇公一、日鷹一雅、松良俊明（2009）フィプロニルとイミダクロプリドを成分とする育苗箱施用殺虫剤がアキアカネの幼虫と羽化に及ぼす影響．農業農村工学会論文集 259：35-41.
## （２）農薬の環境中移行動態の予測モデルの構築と検証

東京農工大学大学院農学府 国際環境農学部門 渡邊裕純

<研究協力者>

東京農工大学大学院農学府 産官学連携研究員 ブランジェ・ジュリアン・エリク・スタニスラス

平成25(開始年度)～27年度累計予算額：21,728千円（うち平成27年度：7,028千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

本研究では、土壌処理された箱施用殺虫剤の水田環境中での動態を数理モデル化し、田面水中および水田土壌環境中での殺虫剤濃度の予測を可能とする数理モデルの構築を目的とした。

平成25年度は箱施用殺虫剤とその代謝物の水田環境中動態プロセスの数理モデル化を行った。モデルは、既発表された水田農薬動態予測モデルのPCPF-1を基に開発された。新規開発モデル（PCPF-NB）は、既発表論文の箱施用殺虫剤、イミダクロプリドとフィプロニルの実測データを用いて検証した。

平成26年度は、前年度開発された水田農薬動態予測モデルPCPF-NBと畑土壌農薬動態モデルSPECを連結し、水田環境の湛水条件、稲刈取り後の非湛水条件に対応した通年シミュレーションモデルを新規に開発した。次に得られた環境条件および農薬動態入力データを用い、フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロールの国環研水田メソコズムシナリオによる農薬動態シミュレーションを行った。

平成27年度は、モデルの予測精度を改善し、湛水-非湛水統合農薬動態モデルの構築を完了した。モデルの検証・評価として、サブテーマ1の国環研水田メソコズム調査から得られた実測濃度データを用いた通年シミュレーション、試験圃場シナリオによる箱施用殺虫剤の通年シミュレーション、サブテーマ3の調査から得られた実測濃度データを用いた実圧場シナリオでの通年シミュレーションをそれぞれ行った。

本研究で開発されたモデルは、水管理や農薬処理条件を適性条件として制御した実験圃場における農薬動態モニタリングの結果においては、箱施用殺虫剤の水田環境中の動態を高い精度で予測することが可能となった。

## [キーワード]

農薬動態、予測モデル、箱施用殺虫剤、通年シミュレーション、残留農薬評価

### 1. はじめに

現在のOECD試験ガイドラインに準じた農薬の生態影響評価においては、種ごとの薬剤感受性の変異や複雑な生態系システムを介した生物多様性に対する影響の評価法としては明白な限界があ
る。また、農薬も薬剤ごとに物理化学性状が異なるため水田環境中での分解・挙動・残留の動態は一様ではなく、同じ薬剤使用量であっても微小生息地（水中・土表面・土中等）の違いにより各生物種への実質的な曝露量は大幅に異なりうる。そのため、農薬による生物多様性への影響を評価する際には、本来、地域ごとの生態系を構成する種の感受性変異や群集内での種間関係を介した影響を考慮するとともに、薬剤の水田環境中での動態に依存した各生物種への実質的な曝露量の時空間的な変異も考慮する必要がある。

一方、育苗箱施用の農薬が日本をはじめアジアで急速に利用されるようになった。水稲用農薬の全面散布の代替方法としての育苗箱施用は、農薬施用率を引き下げるだけでなく、より安全に薬剤を取り扱うことを可能とした。日本では、箱苗施用殺虫剤は1970年代以来稲作に使用されてきた $ ^{1} $ 。箱苗施用殺虫剤は移植前施用（before transplanting BT）と播種時施用（at rice sowing AS）に分けられる。BT施用では、移植前に顆粒剤を苗に直にまく一方で、AT施用では移植の約14日前に粒剤を土に混ぜ込むか、播種時に散布し、土を被覆する $ ^{2),3} $ 。近年、水田型環境（水田圃場と小型ライシメーター）におけるBT処理とAS処理により施用された農薬の動態について報告されている $ ^{2),4),5),6} $ 。またこれらの箱施用殺虫剤は、いくつかの日本の河川水中で検出されており、水域環境への悪影響が懸念されている。水環境における農薬の環境影響評価には、農薬動態の予測が不可欠である。水田環境における農薬動態予測モデルはこれまで開発されて来た $ ^{7),8),9} $ 。しかし、水田環境における箱苗施用殺虫剤の動態をシミュレーションに利用できるモデルの開発が必要である。また、薬剤の長期的残留予測もしくは評価を行う場合、水田環境では土壌水理条件が湛水、非湛水と作付ごとに劇的に変化し、その環境変化に伴う薬剤の動態プロセスをモデル化する必要がある。そこで本研究では、箱施用殺虫剤を対象とした水田環境中移行動態の予測モデルの構築とその検証・評価を行う。

## 2 ．研究開発目的

本業務は、土壌処理された箱施用殺虫剤の水田環境中での動態を数理モデル化し、田面水中および水田土壌環境中での殺虫剤濃度の予測を可能とするシュミレーションモデルの構築を目的とした。

平成25年度の研究目的は、土壌処理された箱施用農薬の水田環境中の動態予測モデルの構築を行うために、湛水時および非湛水時における箱施用殺虫剤とその代謝物の水田環境中動態プロセスの数理モデル化を行うことであった。

平成26年度の研究目的は、薬剤の残留性・蓄積性の長期残留予測をめざし、前年度に開発した湛水および非湛水モデルを統合し水田の農薬移行動態の通年シミュレーションモデルを構築すること、さらに室内試験および野外試験結果を用い、供試農薬の水田環境中動態の通年動態シミュレーションを行うことであった。

平成27年度の研究目的は、サブテーマ1・3の調査から得られた実測濃度データを用いて通年シミュレーションモデルの検証および改良を行い、農薬の施用シナリオごとの水田中薬剤濃度動態について環境中動態モデルによる予測を行うことであった。
### 3. 研究開発方法

## 【平成25年度業務】

## （１）箱施用殺虫剤とその代謝物の水田環境中動態プロセスを数理モデル化および構築

## 1 ）湛水条件下での箱施用農薬の田面水および水田土壌中動態の予測数理モデルの構築・検証

構築されたモデルは、既発表された水田農薬動態予測モデル、PCPF-1 $ ^{(8), (9), (10)} $ を基に開発された。新規開発モデルは、規発表論文の箱苗施用薬剤、イミダクロプリドとフィプロニルの実測データを用いて検証した。 $ ^{(11)} $

## 2 ）刈取り後の非湛水条件での長期残留予測モデルの構築

土壌コンパートメントでの農薬動態の数理式の構築・プログラミングを行う。モデル構築手法は上記PCPF-1モデルに準じ、水移動および物質収支を考慮した。

## 3 ）土壌吸着、光分解、生化学分解等に関するパラメータ設定のための室内試験

箱施用殺虫剤フィプロニルとイミダクロプリドの水田田面水中での分解パラメータ、分配係数は既発表のデータを用い両薬剤の水田環境中の主要な動態パラメータとして設定された。また、水田土壌中での分解のパラメータは室内試験により定量され、パラメータとして設定された。

## 【平成26年度業務】

## （１）代謝物を含む農薬動態の通年シミュレーションモデル開発：

前年度開発した湛水条件での農薬動態予測モデルと現在開発中の非湛水条件での農薬動態予測モデルを結合し、農薬動態の周年シミュレーションを可能とする湛水-非湛水統合農薬動態モデル（図(2)-1）を開発した。開発した新規モデルは、既発表論文の水収支シナリオおよび農薬実測データを用い、パラメータの調整およびモデル予測の評価を行った。

図(2)-1. 湛水-非湛水統合農薬動態モデル概念図
## （２）国環研水田メソコズムシナリオの構築

国立環境研究所の水田メソコズムでモニタリングされた残留農薬の継時的変化を農薬動態モデルにより再現するためのシナリオの構築を行った。薬剤の物理化学パラメータは文献値および実験値（室内試験等）より設定し、水田水収支、非耕作期の水分状態を実測データから定量した。

## （３）モデル入力値設定のための室内試験

非湛水条件（不飽和条件）の水田土壌中での農薬分解速度を定量する室内試験を行った。供試農薬はフィプロニルおよびイミダクロプリドで行い、試験方法は、前年度の水田土壌中の農薬分解試験に準じて行った。本試験では、温度設定を $ 20^{\circ}C $ と $ 5^{\circ}C $ の条件下で行い、冬季の薬剤の分解速度の温度変化に対応するようにした。

## （４）農薬動態モデルによる農薬残留動態のシミュレーション

ここでは、上記で得られた環境条件および農薬動態モデル入力値を用い、供試箱施用農薬、フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロールの国環研水田メソコズムシナリオによる農薬残留の動態シミュレーションを行った。

## 【平成27年度業務】

（１）サブテーマ１の国環研水田メソコズム調査から得られた実測濃度データを用いた通年シミュレーションモデルの検証：

平成27年度では、平成25-26年の2年間の水田メソコズムにおける通年シミュレーションを実行し、水収支シナリオおよび農薬実測データを用い、パラメータの調整およびモデル予測の評価を行った。

## （２）試験圃場シナリオによるイミダクロプリドおよびクロチアニジンの通年シミュレーションの検証

試験圃場シナリオによる通年シミュレーションの検証を行うために、東京農工大学での圃場試験の結果を用い、イミダクロプリドおよびクロチアニジンにおける通年シミュレーションを実施し、その評価及び検証を行った。薬剤の物理化学パラメータは文献値および実験値（室内試験等）より設定し、水田水収支は実測データから定量した。

## （３）サブテーマ３の調査から得られた実測濃度データを用いた実圧場シナリオでの通年シミュレーション

サブテーマ3における実圧場での農薬濃度調査データを用い、実圧場シナリオでの通年シミュレーションを行った。2013-2014年の2年間の調査より、箱苗移植日（農薬散布日）および農薬濃度調査日は圧場調査スケジュールに従い、それに伴う気候データは現地アメダスデータを用い、降雨シナリオ、FAO-56法 $ ^{12)} $ による蒸発散シナリオを構築した。構築した現地実圧場シナリオを用い、3薬剤、イミダクロプリド、クロラントリニリプロール、クロチアニジンを対象に平成25-26年の2年間の水田メソコズムにおける通年シミュレーションを実行し、農薬実測データを用い、モ
デル予測の評価を行った。

## （４）実圃場シナリオにおける長期シミュレーションおよび汚染水灌漑シナリオにおける農薬残留評価

上記で得られた現地実圃場シナリオと2013-2014年の2年間の気象シナリオを用い、イミダクロプリド、クロラントリニリプロール、クロチアニジンを対象に10年間の長期通年シミュレーションを実行し、モデル予測の評価を行った。また、圃場整備済の水田群等では、循環灌溉をおこなうため、水田排水により汚染された灌溉水と共に非施用区に農薬が流入することが考えられる。現地実圃場調査での農薬非施用区での残留農薬検出に関してモデルシナリオを構築し、農薬非施用区での汚染灌溉水の流入による影響を試みた。

## 4 ．結果及び考察

## 【平成25年度業務】

## （１）箱施用殺虫剤とその代謝物の水田環境中動態プロセスを数理モデル化および構築

## 1 ） 湛水条件下での箱施用農薬の田面水および水田土壌中動態の予測数理モデルの構築・検証

### a. モデル構築

PCPF-1 における根圏モデルでは水田は、田面水、水田土壌、土壌根圏の3つの区分に分けられる。田面水および水田土壌に関する仮定は、元となるPCPF-1モデルと同一である。田面水コンパートメントは水深が可変で完全混合のコンパートメントと仮定される。水田土壌コンパートメントもまた完全に混合であると仮定され、深さはシミュレーションの始めはゼロであるが、浸透とともに最大深度である1.0 cmまで増加する $ ^{9} $ 。根圏部は同様に完全混合のコンパートメントとして定義され、根圏の体積はユーザーが根圏の深さ（cm）と圃場面積に対する割合（%）の二つを入力することで決定される。モデルの調整、改良、感度解析については、東京農工大学の圃場試験およびライシメータ試験で得られた既発表論文データおよび室内試験のデータを用い行った。飽和水田土壌中での分解試験の結果より、水田土壌中半減期をイミダクロプリドとフィプロニルでそれぞれ19.4日と23.8日と設定し、その他パラメータは、文献値、気発表実験データから得られた値をデフォルト値として使用した。

また、溶解速度定数、溶出速度定数、農薬飛散（ドリフト）係数はモデル調整（キャリブレーション）による設定を行った。表(2)-1に移植前（BT）処理シナリオと播種時（AS）シナリオにおけるイミダクロプリドとフィプロニルのモデル入力パラメータ値を示す。

### b. モデルの検証作業

検証作業の対象農薬は箱施用殺虫剤イミダクロプリドおよびフィプロニルである。イミダクロプリドとフィプロニルの田面水中濃度予測値と実測値および土壤中濃度予測値と実測値をそれぞれ図(2)-2と図(2)-3に示した。
表(2)-1 移植前（BT）処理シナリオと播種時（AS）シナリオにおけるイミダクロプリドとフィプロニルのモデル入力パラメータ値

PCPF-1 Root Zone inputs	Units	Imidacloprid	Fipronil
BT	AS	BT	AS
General information
Application rate	g/m²	0.02	0.0195	0.01	0.01
Paddy water
Solubility	mg/L	514a	514a	3.78b	3.78b
1st order dissolution rate cte	1/day	5.0E-5c	5.0E-5c	0.0008c	0.0008c
1st order desorption rate cte (phase 1)	1/day	0.1c	0.01c	0.025c	0.006c
1st order desorption rate cte (phase 2)	1/day	0.01c	0.001c	0.001c	0.001c
1st order photolysis rate cte	m²/kJUVB	0.087	0.087	0.0864	0.0864
Biochemical degradation HL (phase 1)	day	113.3g	113.3g	54h	54h
Biochemical degradation HL (phase 1)	day	113.3g	113.3g	54h	54h
Paddy soil
Biochemical degradation HL (phase 1)	day	12.7	11	13.5i	13.5i
Biochemical degradation HL (phase 2)	day	12.7	11	13.5i	13.5i
Equilibrium partitioning coefficient	L/kg	12.2f	12.2f	35d	35d
Root Zone
Depth	cm	5	5	5	5
Root zone area	%	5	5	5	5
Pesticide drift	%	14c	6c	14c	6c
1st order Desorption rate cte (phase 1)	1/day	0.1c	0.01c	0.025c	0.006c
1st order Desorption rate cte (phase 2)	1/day	0.01c	0.001c	0.001c	0.001c
Degradation half-life in root zone (phase 1)	day	12.7	11	26.4d	19.2d
Degradation half-life in root zone (phase 2)	day	12.7	11	26.4d	19.2d

Note: a-g refer to Boulange et al., (2015) $ ^{11)} $
図(2)-2. 田面水中（上）と土壌中のイミダクロプリド濃度の実測値および予測値

図(2)-3. 田面水中（上）と土壌中（下）のフィプロニル濃度の実測値および予測値
田面水および水田土壌における両薬剤の計算値は、それぞれの実測値をよい精度で再現することができた。予測値/実測値の $ R^{2} $ の値域が0.85から0.97の間であることから、ASとBTの両処理区のイミダクロプリドおよびフィプロニルの実測値に対してシミュレーションの予測結果は正確であった。さらに、ナッシュサトクリフモデル評価係数 $ E_{NS} $ についても、予測結果は0.70を超えるものであり、モデル予測の精度は適切だった。したがって、PCPF-1根圏モデルには水田における湛水条件下での箱施用農薬の田面水および水田土壌中の動態予測を精度よく再現することができると考えられた。

## 2 ）刈取り後の非湛水条件での長期残留予測モデルの構築

本研究では、箱施用殺虫剤の長期残留予測モデルの構築を目標に、刈取り後の非湛水条件での農薬動態シミュレーションを行うモデルを開発した。農薬の長期残留予測は、湛水条件での水田農薬動態予測モデルと非湛水条件での畑土壌農薬動態モデルを結合し、一薬剤に関して周年のシミュレーションを行うことにより実行する。ここでは、開発中の畑土壌中農薬動態モデルSPECを改良し、非湛水条件での農薬動態モデルを構築した。

## 3 ）土壌吸着、光分解、生化学分解等に関するパラメータ設定のための室内試験

水田土壌中のイミダクロプリドとフィプロニルの濃度は、初期濃度より指数関数的に減少し、それぞれの水田土壌中半減期はそれぞれ19.4日と23.8日であった。その他主要モデルパラメータは表(2)-1の通り設定された。

## 【平成26年度業務】

## （１）代謝物を含む農薬動態の通年シミュレーションモデル開発

湛水条件下についてのモデルは、除草剤等の本田施用シナリオに関して開発されてきた水田農薬動態予測モデルPCPF-1^{8}，9），10）を基に開発を進め、箱施用剤の水田環境中の動態を、田面水、水田土壌、土壌根圏の3つコンパートメントに分け、それぞれのコンパートメント間での水および農薬の物質収支を考慮し、農薬濃度の計算を行うPCPF-NBモデルを開発した。一方、刈取り後の非湛水条件では、開発中の畑土壌中農薬動態モデルSPEC^{13}の改良により行った。モデルの基本的構造は、PCPF-1と同様のコンパートメントモデルで、層ごとの水収支と農薬物質収支を解く方式をとった。表層1cm土壌では農薬の吸着、分解、移動のプロセスが行われる農薬処理層とし、それ以下の層を農薬の吸着、土壌中分解、浸透のプロセスが行われる農薬浸透層とし、農薬浸透層の厚や数はユーザー設定により決められる。

モデルの調整および評価に使用する標準シナリオには東京農工大圃場での既発表モニタリング試験²)，³)の水収支データを用いた。このモデルシミュレーションでの供試農薬は、イミダクロプリド、フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロールの4剤とする。ここではシミュレーションの開始を1月1日とし、非湛水条件での株間土壌と根圏土壌のそれぞれの薬剤の初期農薬濃度を、土壌中最高濃度および土壌中分解半減期を基に推定し、入力した。4月15日に湛水を開始し、5月1日に代かき、5月15日に田植えに伴う農薬処理が行われた。田植えから1か月後の6月15日から
1週間を中干し期間と設定し、非湛水条件でのシミュレーションを行った。その後湛水条件の期間は10月15日まで継続され、それ以後は再度非湛水条件でシミュレーションが継続された。

図(2)-4にイミダクロプリドを例として、水田環境中の農薬動態通年シミュレーションの結果を示す。渇水条件下では、フィプロニルおよびイミダクロプリドの濃度は精度よく再現された $ ^{[11]} $ 。非渇水条件を加え通年シミュレーションを行うことにより、根圈に処理された箱施用農薬が、水田の作業と共に株間表層土壌と田面水との混和や平衡状態を経て複雑に移行・残留することが示唆された。

図(2)-4. イミダクロプリドの水田環境中通年シミュレーション

## （２）国環研水田メソコズムシナリオの構築

国立環境研究所の水田メソコズムでモニタリングされた残留農薬の継時的変化を農薬動態モデルにより再現するためのシナリオ構築を行った。水田における通年の圃場管理は、春の耕起による土壌表層の均一化、灌溉による濫水とその後の代かき、農薬施用、中干し、刈取り前の落水による乾田化、そしてその後春までの非濫水土壌条件における管理のように代表される。このような水田圃場管理は水田水収支、浸透などの土壌の水理特性に大きく影響を与える。そこで、基本的な通年圃場作業の基本シナリオを構築し、メソコズム水田での渇水・非渇水条件での通年シミュレーションのシナリオとした。水収支シナリオとして、平均田面水深、日灌溉水量、日排水量、日降雨量、日蒸発散量を実測値と推定値により設定した。次に本水田メソコズム試験に使用された供試農薬フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロールの主要農薬動態パラメータを実測値および文献値を基に設定した。

## （３）パラメータ設定のための室内試験

温度条件 $ 20^{\circ}C $ におけるイミダクロプリドおよびフィプロニルの土壌中分解半減期は平均それぞ
れ13.2日、および16.4日であった。一方 $ 5^{\circ} $ Cにおけるイミダクロプリドおよびフィプロニルの土壤中分解半減期は平均それぞれ15.3日、および17.7日で、20 $ ^{\circ} $ Cの条件よりも多少長いが何れも統計的な有意差はなかった。しかし、平成25年度に行った飽和条件での結果と比較すると、不飽和条件での何れの薬剤の土壤中分解半減期が短いという結果となり、更なる考察、検証、確定が必要である。

## （４）農薬動態モデルによる薬剤残留動態シミュレーション

ここでは、上記で得られた環境条件および農薬動態パラメータを用い、供試箱施用農薬、フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロールの国環研水田メソコズムシナリオによる農薬残留の動態シミュレーションを行った。

図(2)-5にクロラントラニリプロールを例として水田環境中動態の通年シミュレーションの結果を示す。上図がクロラントラニリプロールの田面水中下図が水田土壌中5cmにおける平均農薬濃度推移を示す。

図 (2)-5. 農薬動態の通年シミュレーションにおけるクロラントラニリプロールの田面水中（上）および水田土壌中5 cm（下）における農薬濃度実測値（○）と予測値（●）の推移
非湛水期では全体的に降雨ごとの上下運動を繰り返しながら、土壌中分解半減期に伴い緩やかに減少する動態が再現された。湛水条件が終了した9月30日以降も同様に農薬濃度は、土壌中分解半減期と降雨イベントに反応して緩やかに減少していった。一方、湛水期間でのクロラントラニリプロールの田面水中予測濃度は、湛水直後および湛水期間中期7月まで精度よく予測された。湛水期後期は多少過大評価となる傾向にあった。しかし土壌中5cmのクロラントラニリプロール濃度は、実測値がほぼ横ばいの傾向を示したのに対し、予測値は半減期が約60日の速度で減衰して行った。クロラントラニリプロールの水田土壌中半減期は228日と比較的長く、有機炭素吸着係数が高いことを考慮すると、予測精度の向上のためには、土壌からの農薬溶出係数の調整が重要となってくる。

供試箱施用農薬、フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロールの国環研水田メソコズムシナリオによる農薬残留の動態シミュレーションを行った。3薬剤とも、渇水期の田面水中の農薬濃度の予測は比較的精度よく行われた。実水田での作業を考慮したシナリオを用いて農薬動態の通年シミュレーションを行うことにより、水田に施用された箱施用殺虫剤の動態メカニズムの考察が可能となった。代かき作業時点での土壌表層の濃度上昇は一見して農薬の土壌中蓄積現象のように見えるが、これは、根圏中の農薬と土壌表層中の農薬の代かき作業による均一化に伴う再分配が行われるために起こる現象である。今回開発したPCPF-NBモデルは箱施用殺虫剤の動態の通年予測に有用なツールとなると示唆された。

## 【平成27年度業務】

（１）サブテーマ１の国環研水田メソコズム調査から得られた実測濃度データを用いた通年シミュレーションモデルの検証：

水田の水環境の通年サイクルは、作付け期間は湛水条件、収穫後の非耕作期間を非湛水条件そして次年度の作付け期間へと繰り返される。国立環境研究所メソコズムの2013-2014年通年シミュレーション作業日程を表(2)-2に、調査期間中および非灌溉期の水田メソコズムでの水収支を表(2)-3に示す。これらのデータをメソコズムの2013-2014年通年シミュレーションの入力シナリオとした。

表 (2)-2. 国立環境研究所メソコズムの2013-2014年通年シミュレーション作業日程

作業	日程
シミュレーション開始	2013年1月1日
シミュレーション終了	2014年12月31日
湛水開始	5月7日/5月7日
代かき	5月10日/5月10日
農薬処理	5月13日/5月14日
湛水終了	9月30日
表 (2)-3. 水田メソコズム水収支シナリオ

日平均水收支	单位	湛水期	非湛水期
平均田面水位	cm	10.5	-
降雨量	cm	0.53	0.41
灌溉量	cm	2.45	0
排水量	cm	2.67	0
浸透量	cm	0	0.026
蒸発散量	cm	0.24	0.075

また、表(2)-4には、国立環境研究所メソコズムの2013-2014年通年シミュレーションに用いたフィプロニル、クロチアニジン、クロラントリニルプロールの主要農薬動態パラメータを示す。これらの入力値は2013年度と2014年度に室内実験およびモデル調整により設定された値を用いた。次に、図(2)-6と(2)-7には国環研水田メソコズムにおけるフィプロニル（上）、クロチアニジン（中）、クロラントリニルプロール（下）の田面水中と水田土壤中のそれぞれの濃度の2013-2014年の通年シミュレーションの予測値と実測値を示す。

表 (2)-4 フィプロニル、クロチアニジン、クロラントリニルプロールの主要農薬動態パラメータ

単位	フィプロニル	クロチアニジン	クロラントラニリプロール
分子量	g/mol	437.15	249.7	483.15
水溶解度	mg/L	3.78	340	0.88
農薬溶出速度定数(株間土壤)	1/day	0.008	0.01	0.001
(根圏土壤)	1/day	0.006	0.0001	0.005
田面水中生化学分解半減期a	days	12.5/20	50/50	50/50
水田土壤中生化学分解半減期a	days	10/100	121/121	50/500
有機炭素吸着係数	L/kg	825	123	328

a：半減期は第1フェーズ半減期が12.5日、第2フェーズ半減期が20日の場合を12.5/20で標記した
1-Jan-13 11-Apr-13 20-Jul-13 28-Oct-13 5-Feb-14 16-May-14 24-Aug-14 2-Dec-14

図 (2)-6. 国環研水田メソコズムにおけるフィプロニル（上），クロチアニジン（中），クロラントリニリプロール（下）の田面水中濃度の平成25-26年通年シミュレーションの予測値（●）と実測値（○）.
1-Jan-13 11-Apr-13 20-Jul-13 28-Oct-13 5-Feb-14 16-May-14 24-Aug-14 2-Dec-14

図 (2)-7. 国環研水田メソコズムにおけるフィプロニル（上），クロチアニジン（中），クロラントリニリプロール（下）の田面水中濃度の平成25-26年通年シミュレーションの予測値（●）と実測値（○）.

新規に開発されたモデルは、2年間の通年モニタリングの結果を再現することが可能となった。本研究のメソコズムでの試験では、薬剤の移植時のこぼれ落ちが少なく、また薬剤も確実に土壌中に埋設され、田面水中および株間土壌中の濃度は他の圃場 $ ^{2),3),16)} $ と比較して一桁ほど低い傾向にあった。そのため、それぞれの農薬のこぼれ落ちによる係数や農薬脱着速度定数を調整してシミュレーションの再現性を向上した。以下に薬剤の水田環境中の動態特性傾向を評価する。

## 1 ）フィプロニルの動態特性傾向の評価

フィプロニルは、田面水においては光分解における半減期が約37時間 $ ^{17)} $ と短く、また水溶解度も土壌中からの溶出や田面水中の濁度による光分解への影響を考慮に入れても、田面水中の濃度は低く推移すると考えられる。一方土壌では、水田土壌中半減期は12-26日であり、長期残留特性は低いと考えられる。
## 2 ）クロチアニジンの動態特性傾向の評価

クロチアニジンは、その物理化学性はイミダクロプリドとよく類似している。イミダクロプリドの田面水中半減期は約2日程 $ ^{2)} $ であるが、クロチアニジンの水溶解度はイミダクロプリドと同様に高く、田面水中濃度もイミダクロプリドと同程度に比較的高い $ ^{2)} $ 。よって田面水の流出および循環灌溉等で水田集水域内外に移動拡散する可能性は高いと考えられる。土壌中半減期は農薬動態パラメータで比較するとフィプロニルより長く残留性はフィプロニルより高い。

## 3 ）クロラントラニリプロールの動態特性傾向の評価

クロラントリニルプロールは、他の2薬剤と比較して水溶解度が低いが、田面水中の濃度は水田メソコズムの場合も、下記の実圧場調査の場合も他の薬剤と同等の濃度レベルであった。水田土壌においては、土壌吸着係数はフィプロニルよりも低いが、土壌中の分解半減期は、酸化的土壌で597日、畑土壌で204日と報告されており $ ^{14} $ 、水田メソコズム試験データによるモデル入力値の調整の結果でも半減期が228日となっている。このため、水田土壌での長期残留の可能性が3薬剤の中では一番高いと考えられる。しかし土壌浸透などによる土壌からの脱着が顕著の場合はこの限りではないと考えられる。

## （２）試験圃場シナリオによるクロチアニジンおよびイミダクロプリドの通年シミュレーションの検証

本研究では、未発表の圃場モニタリング試験データを用い、開発された湛水—非湛水統合農薬動態モデルを用い、クロチアニジンおよびイミダクロプリドの水田環境中動態の通年動態シミュレーションの検証を行った。農薬動態モニタリングは、2012年-2013年に東京農工大学付属農場で行われた。東京農工大学の付属農場は、全2.3haの水田群からなり、有機物含有量4%の軽埴土(Light Clay）で、その圃場条件はThuyet et al.（2011a） $ ^{2)} $ で報告されたとおりである。

開発された湛水-非湛水統合農薬動態モデルは、実験圃場スケールでのクロチアニジンおよびイミダクロプリドの水田環境中動態の通年動態を精度よく再現することができた。本圃場試験での経年モニタリングでは、クロチアニジンおよびイミダクロプリドの土壤中残留については、1年目、2年目の薬剤散布前の残留濃度はともに検出限界以下のレベルであった。クロチアニジンおよびイミダクロプリドの田面水中最高濃度は、19ppbと13ppbで、土壤中最高濃度は、56ppbと28ppbであった。

表(2)-5には東京農工大学付属農場での農薬動態モニタリングにおける2013-2014年の通年シミュレーションの予測値と実測値の相関係数、相対二乗誤差、ナッシュ・サトクリフ予測効率係数を示した。両薬剤のモデル予測の統計指標より、開発された湛水－非湛水統合農薬動態モデルによる、クロチアニジンおよびイミダクロプリドの水田環境中動態の通年動態シミュレーションの予測精度は高いと判断された。
表 (2)-5. クロチアニジンとイミダクロプリドのモデル予測値と実測値の統計的相関

Paddy water	Paddy soil
$ R^{2} $	RMSE	$ N_{SE} $	$ R^{2} $	RMSE	$ N_{SE} $
Clothianidin	0.71	84.98	0.67	0.65	140.63	0.62
Imidacloprid	0.60	158.94	0.26	0.31	494.01	-12.13

（３）サブテーマ３の調査から得られた実測濃度データを用いた実圧場シナリオでの通年シミュレーション

本研究で使用された、実圃場における2013-2014度農薬濃度調査データに対応した、作業日程を実圧場シナリオとして入力し、現地の気象データから概算された蒸発散および降雨データより水収支シナリオを構築した。基本的水収支パラメータは、前述の東京農工大学での圃場試験水収支シナリオと同様に、降雨と蒸発散を現地アメダスデータベースより構築した。また、実圧場での2013-2014年通年シミュレーションにおけるフィプロニル、クロチアニジン、クロラントリニルプロールの主要農薬動態パラメータ値は、文献値 $ ^{14} $ 、前年度の実験値および入力値調整作業により構築した。

図(2)-8と図(2)-9に実圧場におけるフィプロニル（上）、クロチアニジン（中）、クロラントリニリプロール（下）の田面水中濃度および土壌中濃度の2013-2014年通年シミュレーションの予測値と実測値を示す。田面水中の3薬剤の予測最高濃度は、フィプロニルが2から3ppb、クロチアニジンが約250ppb、クロラントラニリプロールが約50ppbであった。対してこれらの実測値はフィプロニルで約0.1ppb、クロチアニジンとクロラントラニリプロールが約1ppbで、予測値は大きく過剰評価した結果となった。実験圧場スケールでのモニタリングの結果では、フィプロニルの田面水中最高濃度が1ppbから数ppb程度 $ ^{3)} $ ， $ ^{15)} $ 、イミダクロプリドが約15ppbから74ppb $ ^{2)} $ ， $ ^{4)} $ ， $ ^{16)} $ 、クロチアニジンが約20ppb（未発表データ）と報告されている。現地実土壌での田面水中濃度が低く抑えられた理由としては、箱施用剤の移植時のこぼれ落ちが少ない、土壌埋設深が深く田面水への溶出が制御された、灌溉水による希釈効果などが考えられる。灌溉水での希釈効果を除けば、圧場での適切な農薬管理により田面水中の薬剤濃度が低く抑えられたということが考えられる。
図 (2)-8. 実圃場におけるフィプロニル（上），クロチアニジン（中），クロラントリニリプロール（下）の田面水中濃度の平成25-26年通年シミュレーションの予測値（●）と実測
図 (2)-9. 実圃場におけるフィプロニル（上），クロチアニジン（中），クロラントリニリプロール（下）の土壌中濃度の2013-2014年通年シミュレーションの予測値（●）と実測値（○）.
（４）実圃場シナリオにおける長期シミュレーションおよび汚染水灌溉シナリオにおける農薬残留評価

## 1 ）10年間の連続施用シナリオによる残留農薬の長期動態シミュレーション

ここでは、上記で得られた実圧場の環境条件および農薬動態パラメータを用い、供試箱施用農薬、フィプロニル、クロチアニジン、クロラントラニリプロールの10年間の連続施用シナリオによる残留農薬の長期動態シミュレーションを行った。

図2-(10)にクロラントラニリプロールを例として水田環境中動態の10年通年シミュレーションの結果を示す。最初の4年間は、2013年2014年の気象条件を繰り返し、5年目以降は2013年の気象を毎年再現した。そのため農薬濃度の最高濃度の年変動は気象変動に対応している。10年間長期シミュレーションの結果の一般的な傾向としては、6月に薬剤が投下された直後に濃度がピークを迎え、その後、水田環境での降雨、灌溉、排水、降下浸透による水の入れ替わりにより田面水および土壤中での薬剤の消失が急激に進む傾向が予測された。収穫後非湛水状態では緩やかに消失が進み、6月の代かき時に下層土との農薬の均一化が起こり、一旦土壤中濃度は下がる。しかし、直後の薬剤投入で、同様の薬剤の動態が繰り返される。10年間のクロラントラニリプロールの田面水中および表層土壤中での動態は、上記の2012年-2013年の実圧場シナリオで予測された田面水および表層土壤での動態を繰り返す予測となり、この傾向は他の薬剤も同様であった。モデル計算における土壤中の農薬の吸着・脱着は平衡土壤吸着係数に基づき、可逆的に起こるプロセスであり、土壤浸透による薬剤の消失のため、年間ごとの蓄積は生じないという結果になった。一方理論的には土壤の長期残留は、土壤吸着の長期化（エイジング）の効果等を考慮すると吸着係数が大きい薬剤等はその可能性も懸念される。また、本研究で使用されたメソコズム施設や重粘土土壤等の圃場で降下浸透が非常に少ない場合は、土壤吸着した薬剤の消失が抑制され、土壤中の分解速度が遅い場合は、薬剤の長期残留は顕著になると考えられる。これらの仮定の検証には更なる圃場試験での追跡試験と、室内試験やライシメータ試験等による更なる農薬動態研究が必要であり、今後の課題である。
図 (2)-10. 実圃場におけるクロラントリニリプロールの田面水中濃度（上）および土壌中濃度（下）の10年通年シミュレーションの予測値.

## 2 ）汚染水灌漑シナリオにおける農薬残留評価

一般的に、中山間地水田で頻繁にみられる田越し灌溉や圃場整備水田でみられる循環灌溉においては、無処理区水田または異なる農薬を処理したにも関わらず、灌溉水ともに農薬が流入することが懸念される。サプテーマ3での圃場調査では、無処理区水田での顕著な農薬残留が確認されたが、その原因が特定されていない。ここでは、灌溉水と共に農薬が流入する農薬の残留影響をモデル解析によって調査した。ここで使用したシナリオは、上記で得られた実圧場の環境条件および農薬動態パラメータを基本とし、それぞれの予測最高濃度の50%の濃度の灌溉水が10日間流入するシナリオとした。本シナリオは、田越し灌溉や、水田集水域で同じ薬剤が使用された状況のような最悪シナリオとして採用した。

本研究でのモデルシミュレーションの結果では、田越し灌溉や圃場整備水田でみられる循環灌溉にともなう農薬の流入が無処理区水田における農薬残留に与える影響は少ないことが予測された。このため、実圧場での現地調査の結果の原因は残念ながら不明であるが、今後更なるモニタリングにより現状を把握し、圃場試験、室内試験を通して原因究明を行ってゆくことが今後の課題である。