Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
表(1)-13 第4回重点解析期間における都市部測定局での成分測定データのリスト。 表中の▲印は採取時間が規定時間より短いことを示す。

福岡	松江	東大阪	滋賀	富山	新潟	埼玉	札幌
捕集開始時刻	捕集終了時刻	イ	無	炭	イ	無	炭	イ	無	炭	イ	無	炭	イ	無	炭	イ	無	炭	イ	無	炭	イ	無	炭
2013/01/21 12h	2013/01/21 18h	●	●
2013/01/21 18h	2013/01/22 00h	●	●
2013/01/22 00h	2013/01/22 06h	●	●
2013/01/22 06h	2013/01/22 12h	●	●
2013/01/22 12h	2013/01/22 18h	●	●
2013/01/22 18h	2013/01/23 00h	●	●
2013/01/23 06h	2013/01/23 12h	●	●
2013/01/23 12h	2013/01/23 18h	●	●
2013/01/23 18h	2013/01/24 00h	●	●
2013/01/24 06h	2013/01/24 12h	●	●
2013/01/24 12h	2013/01/24 18h	●	●
2013/01/24 18h	2013/01/25 00h	●	●
2013/01/25 00h	2013/01/25 06h	●	●
2013/01/25 06h	2013/01/25 12h	●	●
2013/01/25 12h	2013/01/25 18h	●	●
2013/01/25 18h	2013/01/26 00h	●	●
2013/01/26 00h	2013/01/26 06h	●	●
2013/01/26 06h	2013/01/26 12h	●	●
2013/01/26 12h	2013/01/26 18h	●	●
2013/01/26 18h	2013/01/27 00h	●	●
2013/01/27 06h	2013/01/27 12h	●	●
2013/01/27 12h	2013/01/27 18h	●	●
2013/01/27 18h	2013/01/28 00h	●	●
2013/01/28 00h	2013/01/28 06h	●	●
2013/01/28 12h	2013/01/28 18h	●	●
2013/01/28 18h	2013/01/29 00h	●	●
2013/01/29 00h	2013/01/29 12h	●	●
2013/01/29 12h	2013/01/29 18h	●	●
2013/01/30 00h	2013/01/30 06h	●	●
2013/01/30 06h	2013/01/30 12h	●	●
2013/01/30 12h	2013/01/31 00h	●	●
2013/01/31 00h	2013/01/31 06h	●	●
2013/01/31 06h	2013/01/31 12h	●	●
2013/01/31 12h	2013/02/01 00h	●	●
2013/02/01 00h	2013/02/01 06h	●	●
2013/02/01 12h	2013/02/01 18h	●	●
2013/02/01 18h	2013/02/02 00h	●	●
2013/02/02 00h	2013/02/02 12h	●	●
2013/02/02 12h	2013/02/02 18h	●	●
2013/02/02 18h	2013/02/03 00h	●	●
2013/02/03 00h	2013/02/03 12h	●	●
2013/02/03 12h	2013/02/03 18h	●	●
2013/02/03 18h	2013/02/04 00h	●	●
2013/02/04 00h	2013/02/04 06h	●	●
2013/02/04 06h	2013/02/04 12h	●	●
2013/02/04 12h	2013/02/04 18h	●	●
2013/02/04 18h	2013/02/05 00h	●	●
2013/02/05 00h	2013/02/05 12h	●	●
2013/02/05 12h	2013/02/05 18h	●	●
2013/02/05 18h	2013/02/06 00h	●	●
2013/02/06 00h	2013/02/06 06h	●	●
2013/02/06 12h	2013/02/06 18h	●	●
2013/02/06 18h	2013/02/07 00h	●	●
2013/02/07 00h	2013/02/07 12h	●	●
2013/02/07 12h	2013/02/07 18h	●	●
2013/02/07 18h	2013/02/08 00h	●	●
2013/02/08 00h	2013/02/08 12h	●	●
表(1)-14 重点解析期間以外に本研究で得られた成分測定データのリスト

地点	開始時刻	終了時刻	時間間隔	成分	欠測期間	備考
札幌	2013/02/14 12h	2013/02/15 12h	6時間	イオン、無機元素、炭素(分画なし)
滋賀	2013/07/23 06h	2013/08/07 12h	6時間	イオン、無機元素、炭素(分画なし)	2013/07/29 12h-18h
福岡	2013/05/11 06h	2013/05/16 18h	6時間	イオン、無機元素、炭素	2013/05/15 06h-12h(イオン、炭素)
2013/07/24 18h	2013/08/01 06h	6時間	イオン、無機元素、炭素	2013/07/24 18h-2013/07/25 18h(炭素)
2013/09/10 00h	2013/09/16 12h	6時間	イオン、無機元素
2013/10/11 00h	2013/10/12 06h	6時間	イオン、無機元素
2014/02/23 12h	2014/02/27 18h	6時間	イオン、無機元素
対馬	2013/05/11 06h	2013/05/16 18h	12時間	イオン、無機元素、炭素
2013/07/24 18h	2013/08/01 12h	12時間	イオン、無機元素
2013/09/10 00h	2013/09/16 12h	6時間	イオン、無機元素
2013/10/11 00h	2013/10/12 06h	6時間	イオン、無機元素
2014/02/23 12h	2014/02/27 18h	6時間	イオン、無機元素	2013/05/12 00h-12h(イオン、炭素)2013/05/12 12h-18h(炭素)
松江	2013/05/11 06h	2013/05/16 18h	6時間	イオン、無機元素、炭素	2013/07/24 18h-2013/07/26 18h(炭素)2013/07/28 18h-2013/07/29 12h(炭素)
2013/07/24 18h	2013/08/01 06h	6時間	イオン、無機元素、炭素	2013/09/12 06h-2013/09/13 12h
2013/09/10 00h	2013/09/16 12h	6時間	イオン、無機元素
2013/10/11 00h	2013/10/12 06h	6時間	イオン、無機元素
2014/02/23 12h	2014/02/27 18h	6時間	イオン、無機元素	2014/02/26 12h-18h
隠岐	2013/05/11 06h	2013/05/16 18h	12時間	イオン、無機元素、炭素
2013/07/24 18h	2013/08/01 06h	12時間	イオン、無機元素、炭素	2013/07/24 18h-2013/07/25 18h(無機元素)、2013/07/31 06h-2013/08/01 06h(イオン、炭素)
2013/09/10 18h	2013/09/16 12h	6時間	イオン、無機元素
2013/10/11 00h	2013/10/12 06h	6時間	イオン、無機元素	2013/10/11 06h-12h
2014/02/23 12h	2014/02/27 18h	6時間	イオン、無機元素	2014/02/24 12h-18h
### （２）マルチスケール化学輸送モデルによるPM_{2.5}質量濃度解析

東アジア地域から国内各地域までを計算対象とするマルチスケール化学輸送モデル（WRF3.3 + CMAQ4.7.1）を構築した。2012年1年間の計算を行い、観測により得られた成分分析データと比較した。

## 4 ．結果及び考察

### （１）全国観測によるPM_{2.5}実態把握

サブテーマ(1)では、全国14地点の観測拠点（図(1)-1、表(1)-1～5参照）を柱とするPM_{2.5}観測を統括し、推進した。PM_{2.5}の全国的な動態の概要把握のために解析を行った。

### 1 ）PM_{2.5} 季節平均濃度の地域間比較

年別季節別 $ PM_{2.5} $ 平均濃度の地点経度依存性を図(1)-2 に示す。上から順に、秋、冬、春、夏の 3 ヶ月（2011 年秋季は 2 か月）平均を、それぞれ 2 年分横に並べたものである。

まず、それぞれの季節平均値が$\mathrm{PM}_{2.5}$の長期環境基準値（$15\mu\mathrm{g}/\mathrm{m}^{3}$）を超えているかどうかに注目すると、遠隔地での$\mathrm{PM}_{2.5}$季節平均濃度は、2012年春季の対馬および2013年春季の対馬、隠岐を除いて下回っている。都市域では、遠隔地より平均濃度がかなり高く、東大阪や福岡では多くの季節で$15\mu\mathrm{g}/\mathrm{m}^{3}$より高い。

季節ごとの経度依存性を見ると、遠隔地の平均濃度は、多くの年、季節で西ほど高く東ほど低い右下がりの一直線上にほぼ沿うような依存性を示し、「西高東低」と言える性質を示す。これは、西の地点ほど大陸に近く越境汚染の影響を強く受けていることに関係していると考えられる。ただし、2011年秋季に顕著なように、立山と利尻は他の遠隔地とは異なる広域依存性を示しているケースがある。立山については、観測高度が他の地点に比べて高い（1,180m）ことが関係している可能性があり、また、利尻については他の地点と大きく南北に離れているために違う風系に支配されている可能性がある。

一方、夏季だけは西高東低を示しておらず、関西付近を極大とした山型の依存性を示している。続いて、遠隔地、中小都市、大都市に着目しつつ、各ペアとなっている測定地点の平均濃度差を見る。基本的に、遠隔地＜中小都市＜大都市の関係が成り立っている。中小都市と遠隔地の差は概ね数$\mu\ g/m^{3}$ 以下であり、大都市と遠隔地の差は数$\mu\ g/m^{3}$ もしくはそれ以上であるが、これらの差が秋季や冬季に大きく、夏季には小さいなど、年、季節による違いも大きい。

### 2 ）PM_{2.5} 中の OBC 季節平均濃度の地域間比較

PM_{2.5} とともに常時測定された OBC 質量濃度の年別季節別平均濃度の経度依存性を図(1)-3 に示す。

OBC では、$\mathrm{PM}_{2.5}$ 質量濃度で見られた遠隔地での西高東低の依存性が見られないのが一番の特徴であり、系統的な広域依存性が見られない。$\mathrm{PM}_{2.5}$ と比べて、OBC 質量濃度への越境輸送の寄与が相対的に小さいことが原因であると考えられる。都市域では遠隔地に比べて濃度が高く、ローカルな寄与だと考えられる。大都市地点での濃度の中で、東大阪の濃度が最も低く、またその濃度が$\mathrm{PM}_{2.5}$ 質量濃度では差のあった滋賀とほぼ同じであることが特徴的である。
図(1)-2 季節平均した$\mathrm{PM}_{2.5}$質量濃度の経度依存性を示す。地点は西（各図の左）から対馬、福岡、松江、隠岐、京丹後、東大阪、滋賀、富山、立山、佐渡、新潟、埼玉、利尻、札幌であり、マークの色は、紫が遠隔地、緑が中小都市域、赤が大都市域を示す。
図(1)-3 季節平均した OBC 質量濃度の季節平均濃度の経度依存性。記号は図(1)-2 に同じ。

### 3 ）$\mathrm{PM}_{2.5}$ 成分濃度の地域間比較

## a 2012 年 1 月

2012 年 1 月 11 日 18 時から 1 月 16 日 18 時までのサンプリング平均での成分別濃度の地域依存性を図(1)-4 に示す。この期間は、2012 年 1 月 10 日から 14 日にかけて西日本を中心に $ PM_{2.5} $ が高濃度となった事例に対応している。

この期間中の$\mathrm{PM}_{2.5}$質量濃度は、大都市部を除いて明瞭な西高東低となっており、大都市域での濃度上乗せを除いたら、広域的な越境輸送の影響が見て取れる。成分別でみると、$\mathrm{SO}_{4}^{2-}$は都市部遠隔地を問わず、ほぼ西高東低の分布を示しており、広域的な越境輸送に支配されていたと考え
られる。しかし、 $ NO_{3}^{-} $ は九州の2地点を除くと広域的な分布は見受けられず、 $ NO_{3}^{-} $ に関しては越境輸送の影響は九州周辺に限定されていたと考えられる。ECについては明瞭な広域分布は見られない。また、OCについては遠隔地と都市部の差が大きく、ローカルな要因で規定されていたと考えられる。

図(1)-4 2012年1月11日18時から1月16日18時を平均したPM_{2.5}成分別濃度の東西依存性。PM_{2.5}（左上）、NO_{3}^{-}/SO_{4}^{2-}比（右上）、SO_{4}^{2-}（左中）、NO_{3}^{-}（右中）、EC（左下）、OC（右下）。

## b 2012 年 5 月

2012 年 5 月 7 日 6 時から 5 月 10 日 18 時までのサンプリング平均での成分別濃度の地域依存性を図(1)-4 に示す。この期間は、5 月 7 日に九州から近畿にかけて高濃度となり、8 日から 9 日にかけて関東にまで PM_{2.5} が高濃度となった事例に対応している。

まず $ PM_{2.5} $ 質量濃度は、西高東低を示し、東大阪、埼玉、札幌では濃度の上乗せがある。成分別でみると、 $ SO_{4}^{2-} $ は西高東低の分布を示すが、2012年1月の事例に比べて遠隔地とそれ以外の差が大きいため、広域的な越境輸送に支配されつつもローカルな影響もあったと考えられる。一方、 $ NO_{3}^{-} $ は広域的な分布が全く見受けられず、一部の都市域での上乗せが見て取れるだけである。これは暖候期であったためと考えられる。 $ NO_{3}^{-} $ に関しては越境輸送の影響は九州周辺に限定されていた
と考えられる。EC、OC については遠隔地と都市部の差が大きい。

図(1)-5 図(1)-4に同じ。ただし、2012年5月9日6時から5月10日18時。

## 4 ）西日本における短期環境基準値超過状況

西日本の4地点、対馬、福岡、隠岐、松江において、日平均値が短期環境基準値（ $ 35\mu g/m^{3} $ ）をどの程度の頻度で超えたのかを調べて示したのが表(1)-15である。

地点により集計開始日（基本的に観測開始日）と集計終了日（観測終了日ではない）がそれぞれ異なるが、概ね2011年9月もしくは10月から2014年3月までの約30ヶ月の集計期間である。短期環境基準値を超えた日数は、対馬で33日、福岡で32日、隠岐と松江はどちらも15日であった。対馬－福岡、隠岐－松江のペアそれぞれがほぼ同じ日数を示しており、短期環境基準値の超過が広域的な越境輸送の影響を受けていることが示唆されている。また、より西にある対馬と福岡が隠岐と松江の約2倍の日数を示していることも、西方からの影響の大きさを示している。4地点のいずれかが短期環境基準値を超えた日数を年別に見ると、2011年は2日間、2012年は16日間、2013年は27日間、2014年は10日間である。1年を通して観測が行われた2012年と2013年を比べると、2013年が1.5倍以上多い。しかし、2013年と2014年の1月から3月までの日数を比較するとほぼ同じであり、2013年の短期環境基準値超過が他の年に比べて多いと言うことはで
表(1)-15 対馬、福岡、隠岐、松江における短期環境基準値超過状況。

表中の数字はPM_{2.5}日平均値(単位 $ \mu $ g/m^{3}。)

地点	集計開始日	2011年	2012年
10/12	11/13	1/9	1/10	2/5	3/7	3/8	4/24	4/25	5/7	5/8	5/9	5/17	7/13	7/25	7/26	11/9	11/23
対馬	2011/09/23	37.9	42.5	39.8	45.6	38.1	38.9	59.9	39.2	42.4	36.5
福岡	2011/09/06	48.2	40.6	45.8	52.6	47.8	35.9	48.6	39.5
隠岐	2011/10/11	36.4	39.3	37.8	36.1	40
松江	2011/10/01	40	37.9	36.1	36.4	35.5	43.6	45.7

地点	2013年
1/16	1/24	1/31	2/22	3/4	3/5	3/8	3/9	3/16	3/19	3/20	5/12	5/13	5/14	5/21	5/22	5/23	5/24	5/25	5/26	5/29
対馬	36.3	37.7	40.9	40.4	41.8	49.8	64.2	36.1	56.3	36.8	43.7	35.9	53.9	53.4	36.2
福岡	37.8	39.7	38.6	45.2	37	39.9	39.5	45.3	37.2	35.6	56.9	36.7	49.8	46.4	35.4
隠岐	42.7	53.1	35.9	41.5	51.2	36.9
松江	51.6	42.2	37.2

地点	2013年	2014年	集計終了日	35μg/m³超過日数
7/25	7/26	7/27	8/11	11/2	12/6	1/12	1/17	1/18	2/1	2/3	2/21	2/25	2/26	3/1	3/9
対馬	37.6	59.9	43.7	54.4	45.5	45.7	67.1	37.2	2014/03/24	33
福岡	35.8	40	37.9	38.1	42	36.7	35.8	45.2	42.1	2014/03/03	32
隠岐	46.1	54.4	64.8	51.2	2014/03/02	15
松江	40	40.7	36.3	50.5	46.3	2014/03/31	15

## 5 ）観測上の問題点

本研究では観測の遂行にあたって主に2点の問題があったので簡潔に記す。

## a 過酷気象に伴う観測不良等

本研究の観測拠点の一部は遠隔地にあり、通常の常時監視測定局等とは違った気象条件下にあった。例えば、利尻、立山、佐渡では季節によっては積雪等により維持・管理が非常に困難であった。また、2012年4月3日の低気圧通過に伴う暴風によって、佐渡の測器Aの筐体の前面扉が吹き飛び、温湿度センサー傘部や固定ワイヤー等が損壊し、測定器本体の回収・交換を必要とした事例があった。これら拠点の維持・管理には地元参画・協力機関の多大なる協力が必要であった。

また、測器Bについては、冬季の遠隔地を中心に多くの地点で、フィルタの自動送りが上手く働かない例が発生した。これは主として非常に低温な気象条件の影響があったと考えられたが、メーカーによる対応が中々功を奏さず、多くの同期観測期間において、観測機会を逸することが続いた。

## b 予算不足に伴う観測法変更等

本研究2年度目の平成24年度予算が、前年度予算に比べて2割削減された。これは中間評価を受ける前にも係らず一律の削減を受けたものであったが、東日本大震災の影響によるものであり、やむを得ないものであった。しかし、当初から研究予算以外の自主努力に依存するところの多かった本研究では非常に甚大な影響を受けた。例えば、サブテーマ(1)では、3年（30ヶ月）リースにより調達した測器のリース料全てを本予算でまかなうことができず、機関内部の他予算の活用により、平成24年度は2か月、平成25年度は3ヶ月のリース料をまかなった。また、観測に必要な消耗品代も不足になったために、測器Aのテープろ紙の送り時間間隔を通常の1時間でなく、2時間で運用する地点・期間を多く取らざるを得なくなった。これらの措置を行って取得したPM_{2.5}質量濃度等のデータはろ紙送り2時間の内の後半の値に問題が生じることがわかり、本報告書ではこのようなケースでは奇数正時のデータのみを用いて解析等を行っている。
### （２）マルチスケール化学輸送モデルによるPM_{2.5}質量濃度解析

地域気象モデル WRF（バージョン 3.3）と大気質モデル CMAQ（バージョン 4.7.1）から構成されるマルチスケール化学輸送モデルを構築した。東アジア域を60 km、日本域を15 kmの水平解像度を持つ、1 ウェイ 2 レベルのネスティングシステムである。2012年1年間の計算を行い、観測により得られた成分分析データと比較した。

図(1)-6 数值シミュレーションと観測の比較。5枚ずつ上から対馬、福岡、隠岐での、EC、OC、 $ SO_{4}^{2-} $ 、 $ NO_{3}^{-} $ 、 $ NH_{4}^{+} $ を示す。緑線は東アジア域(60km)、青線が日本域(15km)の計算結果であり、黒丸が観測値を表す。
図(1)-6 に対馬、福岡、隠岐における1年間の時系列で見た比較を示す。各地点における計算値は、 $ SO_{4}^{2-} $ がやや過少、 $ NO_{3}^{-} $ がかなり過大である。EC、OCは概ね観測値レベルを再現している。定量的に問題があるが、開発した化学輸送モデルに、成分も含めた観測値を再現する能力がある程度あることが示された。

## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

遠隔地を含む全国14地点で、同一の測器と手法により$\mathrm{PM}_{2.5}$質量濃度の連続観測データが得られた。計9回の集中観測を実施し、遠隔地12時間、それ以外で6時間という高い時間分解能でのサンプリングで、同一の測器と手法を用いて同期する成分分析試料を採取した。この観測ネットワークによって蓄積された観測データにより、遠隔地において季節平均した$\mathrm{PM}_{2.5}$質量濃度が西高東低の傾向を持つこと、ただし、夏季はその傾向が見られないこと等が明らかにできた。また、成分毎の東西（南北）依存性も示された。これらは、日本海側を診断面に見立て、そこに遠隔地と近郊地のペアで測定拠点を置いた観測デザインによって明らかにすることができた全国的な$\mathrm{PM}_{2.5}$の実態である。

## （２）環境政策への貢献

## ＜行政が既に活用した成果＞

全国の地方自治体がPM_{2.5}の観測・分析態勢を整えようとしている中で、本研究が先駆けてPM_{2.5}を測定・分析して得た手法等の知見に科学的検討を加えた情報を、国立環境研究所と地方環境研究所の共同研究（Ⅱ型共同研究（国立環境研、全国環境研協議会））を通じて全国の地方自治体等に提供した。また、離島部や寒冷地での過酷気象条件下での測定の問題点やノウハウも集積し情報提供した。これらの提供により、地方自治体が進めつつあるPM_{2.5}の常時観測・成分分析の計画策定、体制整備、管理・分析手法の検討等に貢献した。

本研究の常時濃度測定の一部（対馬等）は、地元自治体の注意喚起に係る判断の参考データとして活用された。

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

本研究が行った離島部でのPM_{2.5}質量濃度常時測定および成分測定は非常に貴重であり、そのことは本研究の離島部（利尻、佐渡、隠岐、対馬）のPM_{2.5}質量濃度常時測定機が、2014年4月から環境省に移管され、常時測定が継続されることからも示される。

本研究で蓄積されたPM_{2.5}の質量濃度および成分データは平成26年度内をメドに開設するホームページにて一般に公開する予定である。そのデータと、本研究で得られたPM_{2.5}の実態と発生源寄与に関する科学的知見は、国や地方自治体がPM_{2.5}の低減対策を検討する際の貴重な基礎資料として活用されると考えられる。

## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。
## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1）板野泰之，大原利真，山神真紀子，大野隆史，長田健太郎，武直子，菅田誠治：大気環境学会誌，48，154-160（2013）.

「2011 年度の連続測定結果に基づく全国的なPM_{2.5}汚染の状況解析」

2）山神真紀子，佐川竜也，中戸靖子，長田健太郎，米持真一，山本勝彦，山田大介，芝和代，山田克則，菅田誠治，大原利真：大気環境学会誌，48，196-205(2013).

「2011 年2 月上旬に観測された広域的なPM_{2.5}高濃度エピソードの要因推定」

## くその他誌上発表（査読なし）>

特に記載すべき事項はない。

## （2） 口頭発表（学会等）

1）菅田誠治、板野泰之、飯島明宏、山本勝彦、山本重一、谷口延子、秋山雅行、大原利真、山神真紀子、山崎敬久、長谷川就一、三田村徳子、長田健太郎、田村圭、家合浩明、佐川竜也：第53回大気環境学会年会（2012）

「全国の環境研究機関の有機的連携によるPM_{2.5}汚染の実態解明」

2）菅田誠治：情報科学技術フォーラム第12回(2013)

「日本のPM_{2.5}の現状と数値シミュレーションの課題」

3) 長谷川就一、山神真紀子、菅田誠治：第54回大気環境学会（2013）「地方環境研究所の共同による$\mathrm{PM}_{2.5}$観測」

4) S. Sugata: 第 54 回大気環境学会 (2013)

“Understanding of the actual state of $ PM_{2.5} $ in Japan based on the observation network”

5） 山崎 敬久、木戸 瑞佳、源 将、菅田 誠治、清水 厚：第54回大気環境学会(2013)「富山県における標高別PM_{2.5}調査」

$$ PM_{2.5}\mathcal{O} $$

7) 山神 真紀子、佐川竜也、中戸靖子、長田健太郎、米持真一、山本勝彦、山田大介、芝和代、山田克則、菅田誠治、大原利真、II型共同研究グループ：第29回全国環境研究所交流シンポジウム(2014)

「2011年2月の広域的なPM_{2.5}高濃度エピソードの要因推定」

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない
## （４）シンポジウム、セミナー等の開催（主催のもの）

本研究として主催したものは無いが、一般対象のシンポジウムやセミナー等で本業務の成果を含む発表を行ったものについては（6）に記載する

## （５）マスコミ等への公表・報道等

本研究の成果を直接報道したものはないが、研究成果を生かしメディア対応（出演等）したものは（6）に記載する。

## (6) その他

## く一般向けシンポジウム・セミナー等>

1）菅田誠治：平成25年度国立環境研究所公開シンポジウム

(2013年6月14日、東京、メルパルクホール、来場者644名、

2013年6月21日、京都、シルクホール、来場者234名）

「地球をめぐる大気中物質 〜風に乗って大気汚染や気候影響をもたらすもの〜」

2）菅田誠治：NPO法人環境ベテランズファームセミナー（2013年7月25日、参加者数34名）「PM_{2.5}の概況と今後の見通し」

## <自治体職員等向けシンポジウム・セミナー等>

1）菅田誠治：第37回環境研究合同発表会（神奈川県市環境研究機関協議会）特別講演「PM_{2.5}の越境輸送と関東地方への影響」

（2013年6月7日、横浜、横浜市技能文化会館、参加者数約80名）

2）菅田誠治：第40回環境保全・公害防止研究発表会

（2013年11月26日、松山、愛媛県総合社会福祉会館、参加者数約50名）

## <本研究費の直接の報道ではないが、研究成果を生かしメディア対応（出演等）したもの>

1）フジテレビ Mr. サンデー（2013年2月3日、中国のPM $ _{2.5} $ の原因と日本への影響）

2）J-WAVE JAM THE WORLD（2013年2月4日、ラジオ生出演、中国からのPM_{2.5}汚染）

3）日本テレビ NNNストレイトニュース（2013年2月5日、大阪でのPM $ _{2.5} $ の発生源について）

4）TBSテレビひるおび等3番組（2013年2月5日、中国のPM $ _{2.5} $ の原因と日本への影響）

5）日本テレビ Oha!4 NEWS LIVE（2013年2月6日、大阪の基準値超えPM $ _{2.5} $ への中国の影響）

6）フジテレビ知りたがり！（2013年2月7日、中国からのPM $ _{2.5} $ による健康影響）

7）東海ラジオ 源石和輝モルゲン（2013年2月7日、ラジオ生出演、PM_{2.5}の原因と今後の予測）

8) FM福岡 モーニングジャム（2013年2月13日、ラジオ生出演、PM $ _{2.5} $ の発生原因や影響、見通し）

9）日本テレビ news every 等15番組（2013年2月21～23日、日本国内の最近のPM $ _{2.5} $ 高濃度現象）

10）政府インターネットテレビ「PM_{2.5} 大気汚染と健康への影響」（2013年4月4日、PM_{2.5}の環境基準値超えの状況）

11）テレビ朝日 モーニングバード（2013年10月22日、中国からのPM $ _{2.5} $ の影響）

12）日本テレビ スッキリ！！（2013年10月23日、中国からのPM $ _{2.5} $ の影響）

13) NHK総合 NHKニュース7等の4番組（2014年2月26～27日、PM_{2.5}の飛来ルートや今後の見通し）
### （２）発生源プロファイルの刷新および複数のリセプターモデルの連携によるPM2.5発生源寄与推計

高崎経済大学

飯島明宏

〈研究協力者〉

埼玉県環境科学国際センター

長谷川 就一

名古屋市環境科学調査センター

池盛 文数

平成23～25年度累計予算額：12,954千円（うち、平成25年度予算額：4,320千円）

予算額は、間接経費を含む。

## [要旨]

本研究では、観測サイトにおいて得られたデータセットを利用し、種々のリセプターモデル（因子分析、PMFモデル、CMBモデル）によってPM $ _{2.5} $ の発生源寄与率の推定を試みた。また、CMBモデルの適用に際しては、全国の協力自治体から提供された発生源試料を基に発生源プロファイルを更新し、解析に用いた。以上により、2012年夏季（福岡、東大阪）および2013年冬季（対馬、福岡、東大阪）に観測されたPM $ _{2.5} $ 高濃度エピソードについて、各種発生源の寄与率を推定した。夏季では、日本上空で滞留する気塊中で光化学反応が進行し、SO $ _{4}^{2-} $ （加えて東大阪ではOC）のような二次粒子が生成したことが原因であると推察された。SO $ _{4}^{2-} $ の濃度上昇は越境大気汚染と関連付けられることが多いが、このエピソードにおけるSulfateは粒子体として遠方から輸送されてきたものではなく、滞留する気塊中で光化学反応が進行し、観測値の近傍で生成したものであると推察された。CMBモデルによる解析によると、Secondary Sulfateの寄与が60～70%程度と推定された。一方、冬季では、大陸から朝鮮半島を経由してSO $ _{4}^{2-} $ やChar-ECを含む汚染気塊が流入する状況にあったが、都市部では近傍の発生源に由来する国内汚染の影響が加わったことによって生じたものと推察された。CMBモデルによる解析では、石炭の寄与率が対馬では49%と推定されたが、福岡、東大阪では30%、22%と減少し、一方で福岡や東大阪では、Secondary Nitrate（福岡16%、東大阪21%）や廃棄物の寄与が増大（福岡7%、東大阪14%）していた。PMFモデルおよびCMBモデルによる解析結果について、それぞれ石炭の寄与を越境大気汚染のトレーサーと仮定し、対馬の発生源寄与率を越境大気汚染のプロファイルに見立てて福岡のデータに対する越境大気汚染と国内汚染の寄与率を推定した。その結果、ラフな見積もりではあるが、冬季は福岡で観測されたPM $ _{2.5} $ の4割程度は国内汚染によるものであると推定された。このように、都市部においては国内発生源の対策（発生源寄与率を見ると特に冬季においてはNitrateに対する対策）が必要であることが確認された。

## [キーワード]

PMFモデル、CMBモデル、発生源プロファイル、越境大気汚染、国内汚染

### 1. はじめに

微小粒子状物質（PM_{2.5}）に係る大気環境基準が2009年に告示されたが、PM_{2.5}の環境基準
達成率は27.6%（2012年度、一般局）と低く、多くの地域で基準を超過している。有効なPM_{2.5}低減策を立案するためには、広域的な汚染の実態を把握するとともに、主要な発生源の寄与率を推定する必要がある。この文脈において、同一の観測手法と統一されたQA/QCによる全国規模の観測研究と、発生源寄与推定を目的とした化学輸送モデルやリセプターモデル等によるモデル研究の連携は重要である。観測とモデルを統合した研究を設計することにより、高質なデータセットを得ることができ、様々な切り口で解析を行うことが可能になる。

リセプターモデルは、観測値を解析の出発点として統計的に発生源寄与を推定するツールである。代表的なリセプターモデルに、正值行列因子分解（PMF: Positive Matrix Factorization）モデルと、化学質量収支（CMB: Chemical Mass Balance）モデルがある。PMFモデルは、多数組の観測データセットをいくつかの因子に分解する手法で、因子寄与および因子プロファイルと呼ばれる統計情報を同時に導出することができる。予め発生源の排出成分組成（発生源プロファイル）を準備する必要がなく、観測値のみから発生源寄与を推定することができる。しかしながら、個々の発生源の寄与を完全に分離して定量することは困難なことが多く、ひとつの因子に複数の起源の寄与が混在し、結果の解釈が曖昧になるケースが多い。一方、CMBモデルは、1組の観測データセットと発生源プロファイルをモデルに投入し、両者の質量収支から発生源寄与を推定する手法である。あらかじめ想定した発生源に対して個々の寄与率を推定できるパワフルなツールであるが、推定結果の妥当性は用いる発生源プロファイルの確からしさに大きく左右される。我々が利用できる発生源プロファイルは1980年代に作成されたものが多く、今日の状況に即したプロファイルへの更新が必要である。このように、リセプターモデルを用いた発生源解析では、各モデルの利点と欠点を把握したうえで、複数のモデルを併用して解の妥当性を検証しながら寄与率を評価することが重要である。

## 2 ．研究開発目的

本研究では、国立環境研究所、大学、及び、全国の地方環境研究所の連携によって、（1）全国に十数地点の観測サイトを展開して、同一の手法でPM_{2.5}質量濃度の連続データおよび時間分解能の高い成分濃度を測定すること、（2）本研究の測定データに、既往の測定データや化学輸送モデルを加えて解析し、PM_{2.5}の組成・時空間変化・越境汚染影響などの全国的状況を把握すること、（3）全国の自治体と協力して発生源試料を収集し、PM_{2.5}発生源プロファイルを作成することによりセプターモデルの精度向上を図ること、（4）更新したVOC発生源プロファイルとリセプターモデルを使ってVOC排出インベントリの不確実性を低減すること、（5）化学輸送モデルとリセプターモデルの連携によって発生源寄与率を推計すること、の5つの目標を達成することにより、PM_{2.5}の全国的な実態を把握し、越境大気汚染と国内汚染の寄与率を推定することを研究全体の目的とした。

その中で、本サブテーマでは、（3）および（5）の目標達成を目指して研究を進めた。本報では、全国に展開した各観測サイトにおいて得られたデータセットを利用し、種々のリセプターモデル（因子分析、PMFモデル、CMBモデル）によってPM $ _{2.5} $ の発生源探索を試みた。また、CMBモデルの適用に際しては、全国の協力自治体から提供された発生源試料を基に更新した発生源プロファイルを利用した。以上により、いくつかのPM $ _{2.5} $ 高濃度エピソードに対し、各種発生源の寄与率を推定することを目指した。
## 3 ．研究開発方法

### （１）多変量モデルおよび後方流跡線解析による$\mathrm{PM}_{2.5}$の発生源解析

## 1 ）観測地点および解析データセットの概要

本研究では図(1)-1で示される14地点の観測地点により、サブグループ全体で共有されたデータセットを利用して解析を行った。また、$\mathrm{SO}_{2}$、$\mathrm{NO}$、$\mathrm{NO}_{2}$、$\mathrm{O}_{3}$等の常時監視項目の時間値については、各地点近傍の既設局における観測データを利用した。各地点における観測および成分分析の詳細については、それぞれの報告を参照されたい。

PM-712による観測は2011年10月から研究プロジェクト終了まで継続されたが、本研究では2012年1月から2013年2月の観測データを解析の対象とし、この期間内の6回の同期観測期間（表(1)-3）のうち4回の重点解析期間（表(1)-5）を解析の対象とした。本報では、特に夏季および冬季の高濃度化の要因の違いと、国内汚染と越境大気汚染の寄与の比較に焦点を絞り、同期観測期間⑤（福岡と東大阪の比較）および⑦（対馬、福岡、東大阪の比較）の解析結果を中心に報告する。

## 2 ）多変量モデルを用いた発生源解析

## a 因子分析による解析

PM_{2.5}の環境動態を決定する主因子を明らかにするため、PM-712で観測されたPM_{2.5}およびOBCの時間値データに近傍の常時監視測定局で観測されたSO_{2}、NO、NO_{2}、O_{3}等の時間値データを加え、因子分析を行った。ここで、O_{3}はNOとの反応（タイトレーション効果）によって濃度が減少する。つまり、O_{3}濃度の変動のみから、域内での生成や他地域からの移流によるO_{3}濃度の上昇とタイトレーション効果によるO_{3}濃度の減少を区別することができない。そこで、（1）式によってポテンシャルオゾン（PO）を求めた。

$$ \mathrm{[PO]=[O_{3}]+[NO_{2}]-\alpha\times[NOx]} $$

POはNOによるタイトレーションでは変化せず、過酸化ラジカルとNOの反応によるO_{3}生成や他地域からの移流の影響があった場合に増加する。α値は日本で推定されてきた一般的な値である0.1を用いた（Itano et al., 2006）。以上により、各観測地点におけるPM_{2.5}、OBC、SO_{2}、NOx、POの時間値データを基に、因子分析用のデータセットを構築した（立山は欠測過多のため因子分析からは除外した）。

因子分析は、多変量データから変数の関連性を基に共通因子を統計的に推定する方法で、(2)式で表される。

$$ x_{j}=\lambda_{j1}f_{1}+\lambda_{j2}f_{2}+\cdots+\lambda_{jm}f_{m}+\varepsilon_{j} $$

ここで、λはm個の共通因子 $ f_{m} $ それぞれが変数 $ x_{j} $ に対して与えている影響を表すもので、因子負荷量と呼ばれる。 $ \varepsilon $ は独自因子変数 $ x_{j} $ のうち共通因子では説明されない部分のことで、独自因子と呼ばれる。本研究では、SPSS Statistics 18によって共通因子を求めた。因子数の決定には固有値が1より大きいものだけを因子として採用する、カイザー・ガットマン基準を取り入れた。固有値が1を
超えるとは抽出された主成分がもとの変数のもつ情報の平均と少なくとも同じだけの情報を持っていることを意味する。また、因子抽出の方法として、主因子法を用いた。これは、得られた因子を第1因子から順に因子寄与が最大になるように因子負荷量を求める方法である。さらに、因子得点を求めることで、抽出された各因子の特性を個々のデータがどの程度備えているかについて数値化した。

次に、因子分析で得られた因子得点を説明変数、PM_{2.5}質量濃度を目的変数として重回帰分析を行い、それぞれの因子がPM_{2.5}質量濃度上昇にどれだけ影響を持っているかを解析した。重回帰分析とは、ある目的変数が複数の説明変数によってどの程度説明できるかを定量的に分析する方法であり、（3）式で表される。

$$ y=b_{0}+b_{1}x_{1}+b_{2}x_{2}+\cdots b_{k}x_{k}+\varepsilon $$

ここで、yは目的変数、 $ x_{k} $ は説明変数、 $ b_{0} $ は定数項、 $ b_{k} $ は説明変数 $ x_{k} $ にかかる係数（偏回帰係数）、 $ \varepsilon $ は誤差を表す。誤差を小さくする最適な係数 $ b_{k} $ を求めるのが回帰分析の主眼である。本研究では、SPSS Statistics 18を用い、変数減少法にて重回帰式を求めた。

## b 正値行列因子分解（PMF: Positive Matrix Factorization）モデルによる解析

重点観測期間におけるPM_{2.5}の成分分析結果から主たる発生源の寄与を推定するため、水溶性イオン成分、炭素成分、無機元素成分の観測値で構築したデータセットをPMFモデルに投入した。ここで、炭素成分については熱分離光学補正法によって測定された各フラクションを、OC（OC1+OC2+OC3+OC4+pyOC）、Char-EC（EC1）、Soot-EC（EC2+EC3）に整理した。

PMFモデルは、多数組の観測データセットをいくつかの因子に分解する多変量モデルで、因子寄与および因子プロファイルと呼ばれる統計情報を同時に導出することができる（Paatero and Tapper, 1994）。PMFモデルでは、（4）式のような質量保存式により、観測点の成分濃度は因子寄与と因子プロファイルに分解される。

$$ x_{ij}=\sum_{k=1}^{p}g_{ik}f_{kj}+e_{ij} $$

ここで、 $ x_{ij} $ は観測点における試料i中の成分jの観測濃度（ $ \upmug/m^{3} $ ）、 $ g_{ik} $ は試料iに対する因子kの相対寄与（単位なし）、 $ f_{kj} $ は因子kのプロファイルにおける成分jの濃度（ $ \upmug/m^{3} $ ）、 $ e_{ij} $ は試料i中の成分jの観測値とモデル化された計算値の残差である。PMFモデルでは、 $ x_{ij} $ を再現できる $ g_{ik} $ 、 $ f_{kj} $ 、および因子数pを見出すことを目的とする。解析者はモデルにpを与え、（5）式で定義されるQを最小にする解 $ (g_{ik} $ および $ f_{kj} $ マトリックス）を繰り返し計算によって求める。

$$ Q=\sum_{i=1}^{n}\sum_{j=1}^{m}\left(\frac{e_{ij}}{u_{ij}}\right)^{2}=\sum_{i=1}^{n}\sum_{j=1}^{m}\left(\frac{x_{ij}-\sum_{k=1}^{p}g_{ik}f_{kj}}{u_{ij}}\right)^{2} $$

ここで、 $ u_{ij} $ は観測点における試料i中の成分jの測定に伴う不確かさである。また、 $ g_{ik} $ および $ f_{kj} $ は共に負の値にならないように制約を受ける。発生源に関する予見を必要とせず、観測点における
データセットのみで解析を実行することができる。本研究では、EPA PMF 3.0を用いて因子分解を試みた。

## 3 ）後方流跡線解析を用いた発生源地域の推定

PM_{2.5}高濃度時の気塊流入経路から発生地域を推定することを目的として、PSCF(Potential Source Contribution Function)解析を行った。PSCF値は（6）式で定義される。

$$ P S C F_{i j}=m_{i j}/n_{i j} $$

ここで、 $ n_{ij} $ は緯度 $ 0.5^{\circ} $ ×経度 $ 0.5^{\circ} $ のセルの位置 $ (i,j) $ を気塊が通り抜けた総数を示し、 $ m_{ij} $ は因子得点が閾値（本研究では因子得点に閾値を与えた）を超えた条件下で気塊がそのセルを通り抜けた回数を示す。すなわち、このPSCF値が高くなるセル（場所）が、観測点でのPM $ _{2.5} $ 汚染により強い影響力を持っていることになる。

本研究では、TrajeStat （Wang et al., 2009）を用いてPSCF値を地図上に可視化した。後方流跡線の導出はNOAA HYSPLITモデルに準拠しており、本研究では各調査地点の上空1,500 mを起点として毎時の後方流跡線を120時間さかのぼって計算した。

### （２）発生源プロファイルの構築と化学質量収支モデルを用いたPM_{2.5}の発生源解析

## 1 ）ばいじん試料の収集

本研究では、研究協力機関等の協力を得て大気汚染防止法特定施設の排出口から捕集されたばいじん試料を収集した。ばいじん試料の捕集はJIS Z 8808に従って行われ、試料は石英繊維製の円筒形フィルタに捕集されていた。延べ約150試料を収集したが、分析精度の側面からばいじん量が1 mg/フィルタを下回る試料を除外し、102サンプルを成分分析に供した。表(2)-1に発生施設および燃焼物別に整理したばいじん試料の一覧を示す。

表(2)-1 成分分析に供した発生源試料の一覧

Source	Fuel, Material	Sample
Gas turbine	Town gas	4
Diesel	LSA	15
Diesel fuel	1
Boiler	LSA	17
Kerosene	2
Town gas	3
Biomass	8
Heating furnace	LPG	1
LNG	1
Electricity	1
Drying furnace	LSA	5
Town gas	1
LPG	1
Biomass	2
Baking furnace	Electricity	1
Direct heating furnace	Town gas	3
Dissolving furnace	LSA	1
Town gas	1
Electricity	3
Incinerator	Waste	31
Total	102
我が国のばいじん排出量は57,976 トン/年（平成17年度実績）であり、ボイラー（Boiler）が最大の排出量（約46%：26,368 トン/年）を占める。次いで、培焼炉（Ash-burning furnace）（約10%：5,553 トン/年）、乾燥炉（Drying furnace）（約9%：5,100 トン/年）、廃棄物焼却炉（Incinerator）（約8%：4,842 トン/年）、焼成炉（Baking furnace）（約7%：4 トン/年）の順に排出量が多い。この割合と本研究において収集したばいじん試料の割合を比較すると、培焼炉、焼成炉等の鉄鋼関係の試料数が少ない傾向であるが、ボイラーや廃棄物焼却炉等については十分な試料数を確保した。

## 2 ）試料前処理および化学成分の分析

円筒形フィルタには基材の粗密があり、ばいじんは円筒の内面に不均一に捕集されているように観察された。そこで、試料粉砕混合装置を用いて円筒形フィルタを粉末状に前処理する工程を検討した。シリカ円筒形フィルタ（No.88RH, ADVANTEC）に金属成分の保証値および参考値が得られる都市大気粉塵標準試料（NIES No.28，国立環境研究所）を適量（約20 mg）添加し、市販の試料粉砕混合装置を用いて前処理した。粉末試料を成型処理し、秤量後、マイクロウェーブ分解装置（Multiwave3000, Anton Parr）により湿式分解処理した。分解処理液はホットプレート上で加熱処理し、フッ化水素酸を揮散処理した後、0.1 M硝酸で50 mLに定容し、試験液とした。保証値および参考値の得られる金属元素（Al, Sc, V, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, As, Se, Y, Mo, Cd, Sb, Ba, La, Pb, Th, U）について、誘導結合プラズマ質量分析計ICP-MS（Agilent 7500, Agilent）にて定量した。手順を図(2)-2に示す。評価した20元素について概ね良好な回収率が得られたことから、上記の前処理の妥当性が確認された。この手順に従って選別したばいじん試料102サンプルを順次前処理し、成分分析に進んだ。

図(2)-2 発生源試料の前処理および分析操作の妥当性検証スキーム
## a 水溶性イオン成分の分析

粉砕混合処理した粉末試料の適量をプラスチックボトルに秤量し、超純水20 mLを加え15分間超音波抽出を行った。抽出液を孔径0.45 μmのメンブレンフィルタでろ過し、イオンクロマトグラフィー（DX500, Dionex）により水溶性イオン成分（Na⁺, NH₄⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺, Cl⁻, SO₄²⁻, NO₃⁻）を定量した。

## b 炭素成分の分析

粉砕混合処理した粉末試料の適量をペレット成型し、IMPROVEプロトコルに従い熱分離光学補正法（Carbon Analyzer, Sunset）により炭素成分（OC1, OC2, OC3, OC4, pyOC, EC1, EC2 EC3）を定量した。成型したペレット内部での炭化を補正するために、本研究ではレーザー透過光を用いて補正した。

## c 無機元素成分の分析

粉砕混合処理した粉末試料の適量を秤量し、マイクロウェーブ分解装置（Multiwave3000, Anton Parr）による湿式分解処理後、誘導結合プラズマ質量分析計ICP-MS（Agilent 7500, Agilent）により無機元素成分（Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zn, As, Se, Rb, Cd, Sn, Sb, Cs, Ba, La, Ce, Sm, Pb）を定量した。

## 3 ）化学質量収支（CMB: Chemical Mass Balance）モデルによる発生源解析

CMB法は、予め準備した発生源プロファイルと1組の観測データセットをモデルに投入し、両者の質量収支から発生源寄与を推定する手法である（Watson, 1979）。CMB法では、観測点と発生源の間の物質収支は（7）式のような質量保存式により表現される。

$$ x_{j}=\sum_{k=1}^{p}c_{jk}^{\prime}s_{k}=\sum_{k=1}^{p}\alpha_{jk}c_{jk}s_{k} $$

ここで、 $ x_{j} $ は観測点における成分jの観測濃度（ $ \upmug/m^{3} $ ）、 $ c_{jk}^{\prime} $ は発生源kからの排出粒子が観測点に到達したときの成分jの含有率（%）、 $ s_{k} $ は発生源kが観測点に及ぼす寄与濃度（ $ \upmug/m^{3} $ ）である。また、 $ c_{jk} $ は発生源kからの排出粒子に含まれる成分jの含有率（%）（発生源プロファイル）、 $ \upmug/m^{3} $ は発生源kと観測点の間における成分jの変化率（フラクション係数）であり、 $ c_{jk}^{\prime} $ は $ c_{jk} $ に $ \upmug/m^{3} $ を乗じて導出されるものである。ただし、個々のケースについて $ \upmug/m^{3} $ を求めるのは現実には困難であることが多く、発生源と観測点の間で変化しない（ $ \upmug/m^{3} = 1, c_{jk}^{\prime} = c_{jk} $ ）とみなせる成分（例えば金属元素や元素状炭素など）について方程式を立てるのが一般的である。これに残差 $ e_{j} $ を考慮した（8）式がCMB法の一般式である。

$$ x_{j}=\sum_{k=1}^{p}c_{jk}s_{k}+e_{j} $$

この方程式を解く方法としては、環境濃度と発生源プロファイルの双方の分析に付随する不確かさを考慮することができる有効分散最小自乗法（Watson et al., 1984）を採用するのが一般的である。本研究では、独自に構築した発生源プロファイルを用い、CMBモデル（EPA CMB 8.1）に