Silviase/jgov_v1.4_full_ann huggingface dataset:
## 4 ）ダストの前処理法の違いによる濃度への影響の検討

これまでの先行研究では、採取したダストをふるった後分析する方法や、ふるわずにピンセットで紙屑、食べ物屑などの不要物を取り除いた後分析する方法など、統一性がとられていなかった。そこで、対象児の住宅より採取されたダストの前処理方法を検討した。同じ住居から採取されたダストを二分し、「篩った場合（150 μmの篩でふるう）」と「ふるわない場合（ピンセットを用いて毛髪、紙屑などの不要物を除去）」のダスト中化合物濃度を比較したものを表(2)-17に示す。DnBP、TCIP、TCEP、TBEPは、相関係数が0.8～0.6と、強い相関を示しており(p<0.01)、DEHA、PEHP、BHTは相関係数が0.3-0.5で弱い相関を示した(p<0.05)。また、DEHP、DINPは、150 μmメッシュのふるいで篩ったダストに比べて篩わないダスト中濃度が有意に高く、DiBP、DEHA、TBEPは篩わないダストに比べて篩ったダスト中濃度が有意に高かった。一方、篩うことでダスト粒径が均一化し、分析時の濃度の分散が少なくなる。ダスト中のSVOC濃度を他の研究と比較する際には、ダストの処理法を考慮したうえでディスカッションすることが必要であろう。

表(2)-17 ダストの前処理法の違いによる濃度への影響

ふるい前(n=28)	ふるい後(n=28)	r^a	p-valueb
Min.	25th	Med.	75th	Max	Min.	25th	Med.	75th	Max
DMP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.37	1.85	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	6.27	-	-
DEP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	15.04	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	3.08	-	-
DiBP	1.06	1.64	2.35	6.09	53.35	1.47	3.15	5.39	8.01	37.38	0.363	0.001
DnBP	2.45	24.52	39.52	83.87	460	6.58	25.66	41.01	88.79	437.03	0.820	0.149
BBP	<LOQ	0.24	0.73	2.72	43.32	<LOQ	0.42	1.38	3.72	53.92	0.732	0.064
DEHP	81.90	1018	1421	2045	6824	452	650	847	1138	3749	0.375	0.008
DINP	2.03	26.64	58.87	136	1329	6.16	16.41	28.08	49.37	419	0.135	0.019
DEHA	<LOQ	1.17	6.35	30.84	278	2.00	4.66	8.55	22.27	110.52	0.841	0.026
TMP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.20	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	-	-
TEP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.23	0.63	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.06	-	-
TPP	<LOQ	0.23	0.41	0.47	1.16	<LOQ	0.28	0.45	0.54	0.83	0.056	0.266
TBP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	2.96	<LOQ	<LOQ	0.36	0.47	3.60	-	-
TCIP	<LOQ	0.32	0.51	0.96	68.60	0.10	0.26	0.56	1.44	32.02	0.669	0.442
TCEP	<LOQ	0.28	0.62	1.52	64.51	<LOQ	<LOQ	0.46	1.20	22.43	0.623	0.171
TEHP	<LOQ	0.21	0.35	0.55	1.89	<LOQ	0.23	0.34	0.48	2.85	0.454	0.864
TBEP	<LOQ	1.04	14.36	48.84	625	3.49	6.91	16.30	63.96	643	0.709	0.003
TDCPP	<LOQ	0.14	<LOQ	1.34	83.94	<LOQ	<LOQ	0.39	1.19	162	-	-
TPhP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	1.61	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.58	1.24	-	-
TCP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.56	1.14	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.52	0.021	-
4-NP	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	0.28	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	<LOQ	-	-
BHT	<LOQ	0.67	0.86	1.39	3.45	<LOQ	0.66	1.03	1.27	2.60	0.547	0.940
S-421	<LOQ	<LOQ	0.52	0.84	2.77	0.23	0.33	0.43	0.72	4.00	-0.011	0.055

$ ^{a} $ correlations between before sieve and after sieve were calculated by peason's correlation after Log10 transformed. $ ^{*} $ : p<0.05, $ ^{**} $ : p<0.01

$ ^{b} $ p-values were calculated by paired t-test after $ \log_{10} $ transferred.

## 5 ）尿中フタル酸エステル類・リン系難燃剤代謝物の濃度分布

表(2)-18に児のリン酸トリエステル類およびフタル酸エステルの尿中代謝物10種類の濃度分布を示す。尿中フタル酸代謝物で最も高濃度に測定されたのは5cx-MEPPで中央値（検出率）は52.4
μg/L (94.3%) であった。ついで MiBP 32.8 μg/L (82.4%)、MEHP 29.0 μg/L (92.1%)、5oxo-MEHP 28.9 μg/L (95.5%) であった。測定された DEHP の代謝物の和は 121 μg/L であった。児童の尿中フタル酸代謝物濃度とアレルギー症状との関連が報告されている海外の研究 $ ^{6,9,37-42} $ と本研究の濃度を比較すると、BBzP の代謝物である MBzP はいずれの研究よりも低濃度であった。また、DEHP の 1 次代謝物 MEHP は本研究の濃度の方が高かったが他の代謝物に関しては一貫した傾向は見られなかった。尿中リン酸代謝物で最も高濃度に測定されたのは BEHP 14.4 μg/L (66.7%)、次いで DBP 12.3 μg/L (61.5%) だった。DPP は検出率が 27.6% と最も低かった。

表(2)-18 尿中フタル酸エステル類・リン系難燃剤代謝物

<MDL%	Min.	25%	Med.	75%	Max
$ \mu $ g/L
DBP	61.5	<MDL	<MDL	12.3	44.0	428
DPP	27.6	<MDL	<MDL	<MDL	5.2	97
BEHP	66.7	<MDL	<MDL	14.4	33.0	345
MCPP	52.5	<MDL	<MDL	5.0	8.2	67
MBP	88.9	<MDL	6.9	9.4	42.3	335
MiBP	82.4	<MDL	8.7	32.8	74.1	16665
MBzP	41.4	<MDL	<MDL	<MDL	7.7	666
DEHPm	<MDL	76.0	121	214	1420
DEHPm2	<MDL	127	229	456	15311
MEHP	92.1	<MDL	14.9	29.0	53.8	516
5oxo_MEHP	95.5	<MDL	16.5	28.9	49.2	1071
5cx_MEPP	94.3	<MDL	26.0	52.4	110	475
2cx_MMHP	83.5	<MDL	22.8	84.0	222	15070
$ \mu $ g/g Cr.
DBP	<MDL	2.8	13.2	50.5	994
DPP	<MDL	2.3	3.3	6.2	307
BEHP	<MDL	3.5	14.4	38.0	522
MCPP	<MDL	2.7	5.5	9.8	83
MBP	<MDL	7.3	14.4	46.8	448
MiBP	<MDL	11.2	36.9	77.1	32655
MBzP	<MDL	2.6	4.0	9.2	981
DEHPm	<MDL	78.8	133.3	236.9	2437
DEHPm2	<MDL	130.0	240.5	484.1	19637
MEHP	<MDL	14.9	31.7	68.2	837
5oxo_MEHP	<MDL	19.4	33.2	55.4	1395
5cx_MEPP	<MDL	27.7	56.6	119	927
2cx_MMHP	<MDL	27.2	80.9	248	19328

DEHPm: Sum of the metabolite of DEHP: MEHP+5oxoMEHP+5cxMEHP.

DEHPm2: Sum of the metabolite of DEHP:

MEHP+5oxoMEHP+5cxMEHP+2cxMEHP.

## 6 ）郵送法と訪問法の調査協力住宅の特徴についての検討

郵送法（対象は全道に居住する999軒）訪問法調査（対象は札幌市およびその近郊に居住する91軒）に協力した住宅のそれぞれの特徴を比較した（表(2)-19）。郵送法では、訪問法と比較して有意に戸建住宅、木造住宅が多く、PVCの床材の家が多かった。訪問法を実施した住宅は、PVC壁材が多く、月当たりの掃除頻度も有意に多かった。ダスト中ダニアレルゲン量を比較したところ、訪問法の住宅の方が、Der f1量が有意に多かった。郵送法では、各住居の掃除機を使用して
ダスト収集を依頼しているが、使用した各掃除機の仕事率（ワット数）とダニアレルゲン量に相関はなかった（ダニアレルゲン濃度を対数変換後の掃除機W数とのピアソン相関係数はDer f1、Der p1、Der 1それぞれr=0-0.032、-0.053、-0.017でいずれもp>0.05）。

一般的に大都市の方が地方よりも集合住宅が多い。従って、訪問法で集合住宅が多く、郵送法で戸建の割合が多かったと考えられる。また、戸建て住宅は一般的に木造であるため、郵送法で木造住宅の割合が多かったといえる。今後、さらに詳しく郵送法と訪問法の調査協力住宅を比較するため、札幌市居住の対象者のみでも比較する予定である。訪問法の方がPVCの壁材が多かったことは、集合住宅の割合が多いこと、また訪問法では調査者がインスペクションしているため、PVCの壁材とその他の壁材の誤分類が少ないことが考えられる。訪問法の方が月当たりの掃除回数が多かった。これは、アレルギーなど健康に問題がある、あるいは自宅環境に関心がある、また時間に余裕があり、こまめに掃除ができる家が調査に参加していることが理由として考えられる。一方、掃除の頻度が多いにもかかわらず、ダスト中のダニアレルゲン量は訪問法の方が多かった。訪問法では調査者がダスト採取を行っているため、より丁寧に隅々までダストを採取したことが理由として考えられる。郵送法では各住居の掃除機を利用してダスト採取を依頼しているが、掃除機の仕事率の差によるダニアレルゲン量への影響はなかったと言える。これら、郵送法と訪問法に協力する住宅の特徴の違い、サンプリング方法の違いを考慮して、結果の解釈を行うことが必要と思われる。
表(2)-19 郵送法と訪問法参加者の住宅特徴の比較

郵送
(n=999)	訪問調查
(n=91)
n	%	n	%	P值
自宅種類	戸建	726	72.7	53	58.2	0.016*
集合住宅	271	27.2	38	41.8
その他	1	0.1	0	0
自宅構造	木造	755	75.7	57	62.6	0.007*
コンクリート	231	23.2	34	37.4
その他	11	1.1	0	0
家の保有者	持ち家	716	71.8	71	78.0	0.196
借り家・社宅	281	28.2	20	22.0
強制換気	あり	533	64.4	57	62.6	0.744
なし	295	35.6	34	37.4
24時間強制換気	あり	319	38.5	37	40.7	0.693
なし	509	61.5	54	59.3
カビ発生	あり	504	50.5	50	55.0	0.417
なし	494	49.5	41	45.0
カビ臭	あり	66	15.7	6	6.7	0.963
なし	932	84.3	83	93.3
水漏れ	あり	156	15.7	14	15.7	0.990
なし	839	84.3	75	84.3
結露	あり	594	59.8	53	59.9	0.872
なし	400	40.2	37	41.1
芳香剤	あり	420	42.1	42	46.7	0.406
なし	577	57.9	48	53.3
防虫剤	あり	316	31.7	28	31.5	0.959
なし	680	68.2	61	68.5
殺虫剤	あり	253	25.4	19	20.9	0.329
なし	742	74.6	72	79.1
じゅうたん	あり	515	51.8	50	55.0	0.560
なし	480	48.2	41	45.0
床材	PVC	153	15.4	7	7.7	0.033*
PVC以外	842	84.6	84	92.3
壁材PVC	PVC	611	61.3	81	89.0	<0.001*
PVC以外	385	38.7	10	11.0
中央値	25%-75%	中央値	25%-75%
掃除頻度a	回数/月	8	4-8	14	8-24	<0.001*
築年a	年数	12	6-20	10.5	6-22.25	0.877

P値はカイニ乗検定を用い、計算した； $ ^{a} $ U検定； $ ^{*} $ p<0.05
## 5 ．本研究により得られた成果

## （1） 科学的意義

住居のダスト中フタル酸エステル濃度を室内環境からの曝露評価として測定するために、アレルギー症状との影響を報告しているこれまでの欧州の先行研究では、室内の床よりはむしろ数10cm上のダスト（棚ダスト）が採取されてアウトカムとの検討がなされていた。我が国では室内では靴を脱ぎ床でくつろぐ習慣があるため、床に近いダストからの曝露が大きいことが懸念される。そこで、床から採取したダスト（床ダスト）と棚ダストの両者を測定し、どちらが曝露評価として適切かを検討した。フタル酸エステル類・リン系難燃剤とも、多くの化合物は棚から得られたダスト中濃度の方が高く、また検出率も高かったことから、その採取場所を考慮する必要性が示された。フタル酸エステル類のうち、PVCの内装材に多く含まれるDEHPは、床、壁、天井などPVCの内装材を多く用いているほどダスト中濃度が高かく、接着剤として用いられるDiBP濃度はフローリング材の室内で濃度が高く、床ダスト中フタル酸エステル類の発生源としては床材の寄与が大きいことが示された。

本研究では棚ダストに加え、床からのダスト（床ダスト）も採取したことにより、日本独自の生活様式から懸念される曝露源をふまえたうえで、自宅ダスト中フタル酸エステル類、有機リン酸トリエステル類の曝露評価を行った。床ダスト中のDEHP、DnBP曝露によるアレルギーのリスクの上昇が示唆された。また、DnBP曝露による学童のアレルギー性鼻結膜炎のオッズ比は、札幌市小学生と北海道スタディの二つの異なる集団でほぼ同じだった。

リン系難燃剤のうちTBEPは諸外国と比較して日本の住環境中濃度が高いが、その他の化合物は同等レベルであることが示された。健康との関連の報告はこれまでにほとんどなく、学童を対象としたアレルギー症状との関連を示した報告は本研究が世界的にも初めてである。TDCPP濃度が高いことがアトピ一性皮膚炎のリスクをあげる結果が得られた、我々が過去に戸建て住宅を対象に実施田研究と同じ結果が得られた。TDCPPは動物実験で皮膚の発赤や皮膚や粘膜への刺激症状が報告されている物質で、さらなる検討が望まれる。

フタル酸エステル類の曝露源には、住環境以外にも食品、薬品、化粧品などが存在する。本研究では尿中の7代謝物濃度を分析し、個人の総曝露量とした。BBzPはダスト中の濃度と尿中代谢物に相関が得られたことから、ダストの曝露源としての寄与が大きい可能性を示した。代謝物濃度とアレルギー有訴率には有意な関連がなかった。同一家族間のフタル酸エステル類代謝物濃度を初めて示した結果、年齢が低いグループ程濃度が高かった。尿中代谢物は24時間曝露として家庭以外の曝露についても取り込んでいる。一方、代謝活性の年齢差や同じ室内環境でも幼い子どもが床など汚染源に近いところで遊ぶ可能性なども考えられる。小学生や幼児の濃度が高い理由をさらに検討する必要がある。児童のフタル酸エステル類に加えて難燃剤リン酸トリエステル類の尿中代谢物濃度を同時に測定した報告は他にない。

収集したダストを150μmで篩う前と後で比較したところ、ほとんどの化合物で中程度以上の相関が得られた（r=0.375～0.841）ことから、篩った後のファインダストを曝露評価として用いることが可能であり、収集したダストからの分取や混雑物の除去作業によるばらつきを防ぐためには、ふるいによる分取を行うことが有効であると言える。
## （２）環境政策への貢献

＜行政が既に活用した成果＞

特になし

## ＜行政が活用することが見込まれる成果＞

難燃剤・可塑剤による室内汚染が懸念されているが、フタル酸エステル類およびリン系難燃剤による北海道の児童の自宅および日本の新築戸建て住宅の汚染状況について明らかにした。フタル酸エステル類のうち最も使用量が多いDEHP、およびその代替として用いられるDINPのダスト中濃度は日本では諸外国と同程度あるいはむしろ高く、その発生源としてPVCの内装材であることが示された。フタル酸エステル類のうち、特にDEHPは経口摂取される油性食品に接触する器具・容器包装等、あるいは玩具などについてはある程度規制が行われたため、経口摂取量は下がっていることが考えられる。しかし、本研究結果でDEHPの代謝物は居住者の尿中および妊娠の血中から検出され、現在も恒常的に曝露されているといえる。またその濃度は諸外国よりも高く日本では曝露量が多い可能性がある。同一家族においては親よりも年齢グループの低い小学生や幼児の方が代謝物濃度が高いことが示され、その理由をさらに検討する必要がある。

フタル酸エステル類曝露によるアレルギー症状への影響として、これまでに海外で DEHP や BBzP と喘息との関連が指摘されてきた。本研究では日本人を対象に初めてフタル酸エステル類とアレルギー症状の関係を検討し、アレルギー性鼻結膜炎との関連を示し、どもを基準にした環境基準設定などの必要性が示された。

尿中代謝物濃度とアレルギーとの関連は得られなかったが、ダスト中濃度が高いことがアレルギーのリスクをあげた。尿中代謝物は経口摂取も含めた総曝露量であるがフタル酸エステル類の尿中代謝物とアレルギー症状との関連は得られなかった。アレルギー症状との関連は尿中代謝物ではなくダスト中濃度と得られたことから、アレルギーに関しては室内環境からの曝露影響が、食品等その他の経路を介して摂取した影響よりも大きい可能性が示された。ただし、生殖や内分泌などの他の生体影響について今回はリスク評価していない。

有機リン酸トリエステル類については、国際的にも我が国でもほとんど疫学的な検討がなされていなかった。リン系難燃剤のうちTDCPP濃度が高いことがアトピ一性皮膚炎のリスクをあげる結果が得られた。札幌市小学生および全国戸建住宅調査という、異なる調査で同様の関係が得られた。学童および幼児のTDCPP摂取量を推定したところ、許容一日摂取量の15%程度とかなり少ないが、今後さらなる調査によって、環境曝露評価、尿中代谢物測定、アウトカムとの関連で十分なデータが得られれば環境政策上意義のある結果が得られるであろう。

本研究では、収集したダストの分析前処理として150μmで篩った前と後で相関が得られたことから、篩った後のファインダストを曝露評価として用いることが可能であり、収集したダストからの分取や混雑物の除去作業によるばらつきを防ぐためには、ふるいによる分取を行うことが有効であるといえる。郵送調査と訪問調査への調査同意においては、訪問調査に応じた家庭の方が月当たりの掃除回数が多かった。環境省「子どもの健康と環境に関する全国調査(エコチル調査)」でも詳細調査における住宅訪問を予定しており、本研究から得られた結果の活用が見込まれる。
## 6 ．国際共同研究等の状況

特に記載すべき事項はない。

## 7 ．研究成果の発表状況

## （1） 誌上発表

## <論文（査読あり）>

1) A. Araki, T. Tsuboi, T. Kawai, Y. Ait Bamai, T. Takeda, E. Yoshioka and R. Kishi: J. Environ. Monit, 14, 368-374 (2012)

“Validation of diffusive mini-samplers for aldehyde and VOC and its feasibility for measuring the exposure levels of elementary school children”

2) A. Araki, A. Kanazawa, T. Kawai, Y. Eitaki, K. Morimoto, K. Nakayama, E. Shibata, M. Tanaka, T. Takigawa, T. Yoshimura, H. Chikara, Y. Saijo and R. KISHI: Sci. Total Environ, 423, 18-26 (2012)

“The relationship between exposure to microbial volatile organic compound and allergy prevalence in single-family homes”

3) S. Ukawa, A. Araki, A. Kanazawa, M. Yuasa and R. Kishi: Int. Arch. Occup. Environ. Health, 86(7), 777-87 (2013)

“The relationship between atopic dermatitis and indoor environmental factors: a cross-sectional study among Japanese elementary school children”

4) A. Araki, I. Saito, A. Kanazawa, K. Morimoto, K. Nakayama, E. Shibata, M. Tanaka, T. Takigawa, T. Yoshimura, H. Chikara, Y. Saijo and R. Kishi: Indoor Air, 24, (1):3-15 (2014)

“Phosphorus flame retardants in indoor dust and their relation to asthma and allergies of inhabitants”

5) Y. Ait Bamai, A. Araki, T. Kawai, T. Tsuboi, I. Saito, E. Yoshioka, A. Kanazawa, S. Tajima, S. Cong, A. Tamakoshi and R. Kishi: Sci. Total Environ., 468-469, 147-157 (2014)

“Associations of phthalate concentrations in floor dust and multi-surface dust with the interior materials in Japanese dwellings”

6) S. Tajima, A. Araki, T. Kawai, T. Tsuboi, Y. Ait Bamai, E. Yoshioka, A. Kanazawa, S. Cong and R. Kishi: Sci. Total Environ., 478, 190-199 (2014)

“Detection and intake assessment of organophosphate flame retardants in house dust in Japanese dwellings”

7) S. Cong, A. Araki, S. Ukawa, Y. Ait Bamai, S. Tajima, A. Kanazawa, M. Yuasa, A. Tamakosh, and R. Kishi: J. Epidemiol, in press

“The association between mechanical ventilation, flue use in heaters and asthma symptoms in Japanese schoolchildren - A cross-sectional study in Sapporo, Japan”

8) Y. Ait Bamai, E. Shibata, I. Saito, A. Araki, A. Kanazawa, K. Morimoto, K. Nakayama, M. Tanaka, T. Takigawa, T. Yoshimura, H. Chikara, Y. Saijo and R. Kishi: Sci Total Environ., 485-486, 153-163 (2014)
“Exposure to house dust phthalates in relation to asthma and allergies in both children and adults”

## くその他誌上発表（査読なし）>

1) アイツバマイゆふ、荒木敦子、岸玲子：Endocrine Disrupter News Letter 15(1), 2 (2012)

「研究最前線 室内空気中フタル酸エステル類曝露とアレルギーへの影響」

2) 荒木敦子、金澤文子、河合俊夫、永滝陽子、森本兼曇、中山邦夫、柴田英治、田中正敏、瀧川智子、吉村健清、力寿雄、西條泰明、岸玲子：北海道医学雑誌 87(6), 286 (2012)

「Best articles of the year : 戸建て住宅における微生物由来揮発性有機化合物曝露と居住者のアレルギーとの関連」

3) 鵜川重和、荒木敦子、金澤文子、湯浅資之、岸玲子：北海道医学雑誌 88(2-3):95 (2013)

「Best articles of the year : 札幌市の小学生 4,500 名を対象とした住環境とアトピ一性皮膚炎に関する調査」

4）アイツバマイゆふ、荒木敦子、河合俊夫、坪井樹、斎藤育江、吉岡英治、金澤文子、多島秀司、叢石、玉腰暁子、岸玲子：北海道医学雑誌 88(6):198 (2013)

「Best articles of the year : ハウスダスト中フタル酸エステルと住環境との関連」

## （2） 口頭発表（学会等）

1) A. Araki, T. Tsuboi, T. Kawai, Y. Ait Bamai, T. Takeda, E. Yoshioka and R. Kishi : 7th International Symposium on Modern Principles of Air Monitoring and Biomonitoring, Loen, Norway (2011)

“Personal Chemical Exposure Measurement of Elementary School Children Using Developed Small Diffusive Samplers “

2) A. Araki, T. Takeda, A. Kanazawa, I. Saito, K. Morimoto, K. Nakayama, E. Shibata, M. Tanaka, T. Takigawa, T. Yoshimura, H. Chikara, Y. Saijo and R. Kishi: 23rd Congress of the International Society for Environmental Epidemiology, Barcelona, Spain (2011)

“Organophosphate Triesters in House Dust and its Relation to Allergic Symptoms”

3) S. Itoh, S. Kato, M. Yuasa, S. Sasaki, E. Yoshioka, I. Kashino, E. Okada, C. Miyashita and R. Kishi: 23rd Congress of the International Society for Environmental Epidemiology, Barcelona, Spain (2011)

“The effects of PFOS and PROA in maternal serum on maternal and infant thyroid hormones”

4) 叢石、荒木敦子、アイツバマイゆふ、竹田智哉、早川敦司、吉岡英治、多島秀司、鵜川重和、岸玲子：第63回北海道公衆衛生学会、札幌（2011）

「小学生の住宅におけるハウスダスト中のエンドトキシンならびにβ-グルカン量と住宅特徴に関する調査」

5) 鵜川重和、荒木敦子、金澤文子、湯浅元之、アイツバマイゆふ、吉岡英治、叢石、多島秀司、岸玲子：第63回北海道公衆衛生学会、札幌（2011）

「自宅住環境とアトピ一性皮膚炎に関する調査－札幌市の小学生4500名を対象として一」

6) 荒木敦子、アイツバマイゆふ、坪井樹、河合俊夫、竹田智哉、早川敦司、吉岡英治、多島秀司、叢石、鵜川重和、岸玲子：第63回北海道公衆衛生学会、札幌（2011）
「自宅空気中化学物質濃度とシックハウス症候群に関する調査研究－札幌市小学生を対象として－」

7) R. Kishi, A. Araki, I. Saito, E. Shibata, A. Kanazawa, K. Morimoto, K. Nakayama, M. Tanaka, T. Takigawa, T. Yoshimura, H. Chikara and Y. Saijo: International Commission on Occupational Health 2012, Cancum, Mexico (2012)

8) 荒木敦子、アイツバマイゆふ、河合俊夫、坪井樹、竹田智哉、多島秀司、鵜川重和、叢石、吉岡英治、岸玲子：第82回日本衛生学会・学術総会、京都（2012）

「札幌市小学生の喘息・鼻結膜炎有訴と自宅環境および気中 VOC・MVOC 濃度」

9) 多島秀司、荒木敦子、斉藤郁江、河合俊夫、坪井樹、アイツバマイゆふ、竹田智哉、吉岡英治、鵜川重和、岸玲子：第82回日本衛生学会・学術総会、京都（2012）

「小学生のシックハウス症候群の有訴と床ダスト中有機リン酸トリエステル類濃度との関係」

10) A. Araki, T. Kawai, T. Tsuboi, Y. Ait Bamai, T. Takeda, E. Yoshioka, S. Tajima, S. Ukawa, S. Cong and R. Kishi: International Society of Exposure Science 22th Annual Meeting, Seattle, USA, 2012

“Determination of Phthalate Metabolites in Urine of Children and Their Family-Exposure Assessment to Plasticizer and Flame Retardants and Their Risk on Children”

11) A. Araki, C. Miyashita, T. Ikeno, S. Sasaki, S. Tajima, Y. Ait Bamai, S. Cong, S. Ukawa, T. Kawai, T. Tsuboi, E. Okada and R. Kishi: Birth Cohort Consortium in Asia, BiCCA, 2012

“Research plan for 7 year-old survey of the Hokkaido Study”

12) 叢石、荒木敦子、アイツバマイゆふ、竹田智哉、早川敦司、吉岡英治、多島秀司、鵜川重和、玉腰暁子、岸玲子：第64回北海道公衆衛生学会(2012)

「小学生の住宅におけるハウスダスト中のエンドトキシンならびにβ-グルカン量とアレルギー疾患に関する研究」

13) 多島秀司、荒木敦子、坪井樹、河合俊夫、斎藤育江、アイツバマイゆふ、竹田智哉、鵜川重和、吉岡英治、岸玲子：第64回北海道公衆衛生学会(2012)

「ハウスダスト中に含まれるリン酸トリエステル類の濃度と住居環境」

14) 多島秀司、荒木敦子、坪井樹、河合俊夫、アイツバマイゆふ、吉岡英治、岸玲子：第92回北海道医学大会 産業衛生分科会(2012)

「小型携帯サンプラーによる個人を対象とした化学物質の曝露測定について一小学生個人を対象とした測定事例の紹介」

15) 鵜川重和、荒木敦子、金澤文子、湯浅資之、吉岡英治、岸玲子：第71回日本公衆衛生学会（2012）

「札幌市の小学生4,500名を対象とした自宅住環境と喘息、アトピ一性皮膚炎に関する調査」

16) A. Araki, T. Kawai, T. Tsuboi, Y. Ait Bamai, E. Yoshioka, S. Tajima, S. Cong, S. Ukawa and R. Kishi: Environment and Health - Bridging South, North, East and West Conference of ISEE, ISES and ISIAQ. Basel, Switzerland (2013.08.19-23)

“Phthalate metabolites in urine and their relation to asthma and allergy in school children
-Exposure assessment to plasticizer and flame retardants (3)”

17) 荒木敦子、坪井樹、河合俊夫、アイツバマイゆふ、多島秀司、叢石、鵜川重和、吉岡英治、岸玲子：第83回日本衛生学会学術総会、金沢(2013.03.24-26)

「児童の尿中フタル酸代謝物濃度とアレルギー：可塑剤、難燃剤の小児への健康影響4」

18）アイツバマイゆふ、荒木敦子、坪井樹、河合俊夫、多島秀司、叢石、吉岡英治、玉腰暁子、岸玲子：第83回日本衛生学会学術総会、金沢(2013.03.24-26)

「アレルギーとダスト中フタル酸エステル濃度：可塑剤、難燃剤の小児の健康影響3」

19) 多島秀司、荒木敦子、河合俊夫、坪井樹、アイツバマイゆふ、叢石、吉岡英治、岸玲子：第65回北海道公衆衛生学会、札幌(2013.11.14-15)

「札幌市 128 軒のハウスダスト中リン酸トリエステル類濃度と小学生のアレルギー疾患との関連」

20) 叢石、荒木敦子、鵜川重和、アイツバマイゆふ、多島秀司、金澤文子、湯浅資之、玉腰暁子、岸玲子：第65回北海道公衆衛生学会、札幌(2013.11.14-15)

「札幌市内小学生の自宅における暖房、および機械換気の有無と児童の喘息」

21) アイツバマイゆふ、荒木敦子、河合俊夫、坪井樹、多島秀司、叢石、湯浅資之、金澤文子、玉腰暁子、岸玲子：第65回北海道公衆衛生学会、札幌(2013.11.14-15)

「尿中フタル酸代謝物濃度とハウスダスト中フタル酸エステル濃度との関連:札幌市児童における調査」

22) Y. Ait Bami, E. Shibata, I. Saito, A. Araki, A. Kanazawa, K. Morimoto, K. Nakayama, M. Tanaka, T. Takigawa, T. Yoshimura, H. Chikara, Y. Saijo and R. Kishi: the 26th Annual international Society for Environmental Epidemiology. seattle, Washington, USA (2014)

“Exposure to house dust phthalates in relation to asthma and allergies in both children and adults”

## （3） 出願特許

特に記載すべき事項はない。

## （４）シンポジウム、セミナーの開催（主催のもの）

1) 北海道大学サステナビリティウィーク2012国際シンポジウム「東アジアの子どもの健康とサステナビリティ」(2012年10月15-16日、北海道大学学術交流会館小講堂、北海道大学百年記念会館 大会議室、来場者数約130人)

2) BiCCA（Birth Cohort Consortium of Asia）Seminar at Sapporo（2013年2月4日、北海道大学中央キャンパス棟1号館、来場者数約35人）

3) 市民講演会「環境と子どもの健康」（2013年10月11日、札幌エルプラザ、観客50名）

4) 国際シンポジウム「サステナブルで安心な社会の構築へ向けて～予防原則という考え方～」（2013年11月5日、北海道大学学術交流会館小講堂、観客84名）

## （５）マスコミ等への公表・報道等

特に記載すべき事項はない。
## (6) その他

特に記載すべき事項はない。

### 8 \. 引用文献

1. J.S. Hansen, et al.: Toxicology, 232(1-2), 79-88 (2007) "Adjuvant effects of inhaled mono-2-ethylhexyl phthalate in BALB/cJ mice"

2. S.T. Larsen, et al.: Toxicology, 169(1), 37-51 (2001) "Adjuvant and immuno-suppressive effect of six monophthalates in a subcutaneous injection model with BALB/c mice"

3. S.T. Larsen, et al.: Toxicol. Lett, 125(1-3), 11-18 (2001) "Di-(2-ethylhexyl) phthalate possesses an adjuvant effect in a subcutaneous injection model with BALB/c mice"

4. C.G. Bornehag, et al.: Environ. Health Perspect, 113(10), 1399-1404 (2005) "Phthalates in indoor dust and their association with building characteristics"

5. C.G. Bornehag, et al.: Environ. Health Perspect, 112(14), 1393-1397 (2004) "The association between asthma and allergic symptoms in children and phthalates in house dust: A nested case-control study"

6. N.Y. Hsu, et al.: Indoor Air, 22(3), 186-199 (2012) "Predicted risk of childhood allergy, asthma, and reported symptoms using measured phthalate exposure in dust and urine"

7. M.S. Jaakkola, et al.: Clin. Exp. Immunol., 129(1), 107-112 (2002) "Immunoglobulin G antibodies against indoor dampness-related microbes and adult-onset asthma: a population-based incident case-control study"

8. M. Larsson, et al.: Indoor Air, no-no (2010) "PVC – as flooring material – and its association with incident asthma in a Swedish child cohort study"

9. I.J. Wang, et al.: Environment International, 62(0), 48-54 (2014) "Early life phthalate exposure and atopic disorders in children: A prospective birth cohort study"

10. M. Kamijima, et al.: [Nihon koshu eisei zasshi] Japanese journal of public health, 52(12), 1021-1031 (2005) "[Indoor air pollution due to 2-ethyl-1-hexanol airborne concentrations, emission sources and subjective symptoms in classroom users]"

11. H.M. Koch, et al.: Int. J. Hyg. Environ. Health, 207(1), 15-22 (2004) "Internal exposure of nursery-school children and their parents and teachers to di(2-ethylhexyl)phthalate (DEHP)"

12. E.A. Irvin, et al.: Chemosphere, 80(11), 1301-1307 (2010) "An estimate of phthalate exposure among pregnant women living in Trujillo, Peru"

13. H.M. Koch, et al.: Journal of Exposure Science and Environmental Epidemiology, 17(4), 378-387 (2007) "Di-n-butylphthalate and butylbenzylphthalate - urinary metabolite levels and estimated daily intakes: pilot study for the German Environmental Survey on children"

14. X. Ye, et al.: Environ. Res., 108(2), 260-267 (2008) "Urinary metabolite concentrations of organophosphorous pesticides, bisphenol A, and phthalates among pregnant women in Rotterdam, the Netherlands: the Generation R study"

15. B. Schindler, et al.: Analytical and Bioanalytical Chemistry, 395(4), 1167-1171 (2009)
"Quantification of two urinary metabolites of organophosphorus flame retardants by solid-phase extraction and gas chromatography–tandem mass spectrometry"

16. B.K. Schindler, et al.: Journal of Chromatography B, 877(4), 375-381 (2009) "Determination of human urinary organophosphate flame retardant metabolites by solid-phase extraction and gas chromatography-tandem mass spectrometry"

17. R. Beasley: The Lancet, 351(9111), 1225-1232 (1998) "Worldwide variation in prevalence of symptoms of asthma, allergic rhinoconjunctivitis, and atopic eczema: ISAAC"

18. 西間三馨、小田嶋博：日本小児アレルギー学会誌，16(3), 207-220 (2002) "ISAAC (International Study of Asthma and Allergies in Childhood) 第I相試験における小児アレルギー疾患の有症率"

19. R. Wilson, et al.: Human and Ecological Risk Assessment: An International Journal, 19(1), 158-188 (2012) "Revisiting Dust and Soil Ingestion Rates Based on Hand-to-Mouth Transfer"

20. N. Ali, et al.: Chemosphere, 88(11), 1276-1282 (2012) "Occurrence of alternative flame retardants in indoor dust from New Zealand: Indoor sources and human exposure assessment"

21. P.J. Lioy, et al.: Environ. Health Perspect, 110(10), 969-983 (2002) "Dust: A metric for use in residential and building exposure assessment and source characterization"

22. European Commission, European Union Risk Assessment Report. di-butyl phthalate. 2004.

23. M. Fujii, et al.: Atmos. Environ., 37(39–40), 5495-5504 (2003) "A study on emission of phthalate esters from plastic materials using a passive flux sampler"

24. H. Seto and I. Saito: Annual Report of Tokyo Metropolitan Institute of Public Health, 53, 179-190 (2002) "Survey and Health Effects Caused by Chemicals in Indoor Air"

25. I. Saito, et al.: Indoor Air, 17(1), 28-36 (2007) "Indoor organophosphate and polybrominated flame retardants in Tokyo"

26. A. Kanazawa, et al.: Indoor Air, 20(1), 72-84 (2010) "Association between indoor exposure to semi-volatile organic compounds and building-related symptoms among the occupants of residential dwellings"

27. Yu Ait Bamai, et al.: Sci Total Environ, 485-486, 153-163 (2014) “Exposure to house dust phthalates in relation to asthma and allergies in both children and adults”

28. U.S. EPA, Exposure Factors Handbook. 2011.

29. A. Araki, et al.: Indoor Air, 24(1), 3-15 (2014) "Phosphorus flame retardants in indoor dust and their relation to asthma and allergies of inhabitants"

30. I. van der Veen and J. de Boer: Chemosphere, 88(10), 1119-1153 (2012) "Phosphorus flame retardants: Properties, production, environmental occurrence, toxicity and analysis"

31. K. Becker, et al.: Int. J. Hyg. Environ. Health, 212(6), 685-692 (2009) "GerES IV: Phthalate metabolites and bisphenol A in urine of German children"

32. S.C. Cho, et al.: Environ. Health Perspect, 118(7), 1027-1032 (2010) "Relationship between Environmental Phthalate Exposure and the Intelligence of School-Age Children"

33. B.N. Kim, et al.: Biol. Psychiatry, 66(10), 958-963 (2009) "Phthalates exposure and attention-deficit/hyperactivity disorder in school-age children"

34. H.M. Koch, et al.: Int. Arch. Occup. Environ. Health, 78(3), 223-229 (2005) "Exposure of nursery
school children and their parents and teachers to di-n-butylphthalate and butylbenzylphthalate"

35. BASF AG: (1981) "Gewerbetoxikologische Grundprüfung. Primäre Hautreizwirkung (kaninchen; Draize test), (Report on the study of the irritation to the intact and abraded dorsal skin of white rabbits based on Draize of Palatinol CE 5250. Unpublished Results (80/266)."

36. Exxon Biomedical Sciences: (1996) "Primary Dermal Irritation Study in the Rabbit. Performed at Exxon Biomedical Sciences, Inc. for Exxon Chemical Europe, January 26, 1996."

37. R.J. Bertelsen, et al.: Environ. Health Perspect, 121(2), 251-256 (2013) "Urinary biomarkers for phthalates associated with asthma in Norwegian children"

38. M. Callesen, et al.: Int. J. Hyg. Environ. Health, (2013) "Phthalate metabolites in urine and asthma, allergic rhinoconjunctivitis and atopic dermatitis in preschool children"

39. K.K. Ferguson, et al.: Environ. Res., 111(5), 718-726 (2011) "Urinary phthalate metabolites in relation to biomarkers of inflammation and oxidative stress: NHANES 1999-2006"

40. J.A. Hoppin, et al.: Environ. Health Perspect, 121(10), 1129-1134 (2013) "Phthalate Exposure and Allergy in the U.S. Population: Results from NHANES 2005-2006"

41. J.A. Hoppin, et al.: Environ. Health Perspect, 112(5), 571-574 (2004) "Phthalate exposure and pulmonary function"

42. A.C. Just, et al.: Environmental Health Perspectives, 120(10), 1475-1480 (2012) "Prenatal Exposure to Butylbenzyl Phthalate and Early Eczema in an Urban Cohort"